PL210937B1 - Sposób wytwarzania nanokrystalicznych metali przejściowych i ich związków w postaci rozproszonej w matrycy węglowej - Google Patents

Sposób wytwarzania nanokrystalicznych metali przejściowych i ich związków w postaci rozproszonej w matrycy węglowej

Info

Publication number
PL210937B1
PL210937B1 PL384834A PL38483408A PL210937B1 PL 210937 B1 PL210937 B1 PL 210937B1 PL 384834 A PL384834 A PL 384834A PL 38483408 A PL38483408 A PL 38483408A PL 210937 B1 PL210937 B1 PL 210937B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
gas mixture
nanocrystalline
metals
hydrogen
compounds
Prior art date
Application number
PL384834A
Other languages
English (en)
Inventor
Walerian Arabczyk
Urszula Narkiewicz
Iwona Pełech
Marcin Podsiadły
Ewa Ekiert
Rafał Pelka
Original Assignee
Univ West Pomeranian Szczecin Tech
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Univ West Pomeranian Szczecin Tech filed Critical Univ West Pomeranian Szczecin Tech
Priority to PL384834A priority Critical patent/PL210937B1/pl
Publication of PL210937B1 publication Critical patent/PL210937B1/pl

Links

Landscapes

  • Catalysts (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania nanokrystalicznych metali przejściowych i ich związków w postaci rozproszonej w matrycy węglowej.
Nanokrystaliczne związki metali przejściowych można otrzymywać między innymi na drodze reakcji w układzie gaz-ciało stale, gdzie fazą stałą jest nanokrystaliczny metal przejściowy. Na przykład w reakcji nanokrystalicznego żelaza z amoniakiem, parą wodną czy mieszaniną karboryzującą (związki węgla w fazie gazowej) czy mieszaniną borującą można otrzymać nanokrystaliczne związki, odpowiednio: azotki, tlenki, węgliki i borki żelaza. Znany jest z opisu patentowego PL 196360 sposób otrzymywania drobnokrystalicznych metali przejściowych, zwłaszcza żelaza, kobaltu, miedzi, ołowiu i niklu oraz ich stopów, polegający na tym, że mieszaninę związków metalu przejściowego ze związkami pierwiastka takiego jak litowiec i/lub berylowiec i/lub borowiec otrzymuje się przez rozpuszczenie soli metalu przejściowego i soli pierwiastka litowca i/lub berylowca i/lub borowca, po czym z otrzymanego roztworu strąca się osad zawierający metal przejściowy i pierwiastek litowca i/lub berylowca i/lub borowca, następnie poddaje się procesowi suszenia i/lub kalcynacji oraz redukcji i procesowi pasywacji, po czym otrzymany materiał płucze się w roztworach ekstrahujących. Z opisu patentowego PL 191836 znany jest sposób wytwarzania drobnokrystalicznych azotków żelaza polegający na tym, że preredukowany katalizator żelazowy do syntezy amoniaku, zawierający żelazo oraz dodatki CaO, AI2O3, K2O, SiO2, MgO o sumarycznym stężeniu od 4 do 8% wag. rozdrabnia się, poddaje się redukcji w atmosferze wodoru w temperaturze 400 do 550°C a nastę pnie azotowaniu w temperaturze 250 do
550°C amoniakiem nasyconym parą wodną przy obciążeniu od 0,2 do 20 Ndm3/gkatalizatora^h, W czasie od 0,5 do 20 godzin, po czym otrzymane azotki żelaza poddaje się pasywacji. Z publikacji S. Tajima,
S. Hirano, Jap. J. Appl. Phys. 29 (1990) 662, S.-l. Hirano, S. Tajima, J. Mat. Sci. 25 (1990) 4457 znany jest sposób otrzymywania węglika żelaza poprzez nawęglanie tlenków żelaza tlenkiem węgla. Z publikacji S.l. Nikitenko, Y. Koltypin., O. Palchik, I. Feiner, X.N. Xu, A. Gedanken, Angew. Chem. Int. Ed. 40 (2001) 4448 sonochemiczny rozkład Fe(CO)5, a z T.J. Goodwin, S.H. Yoo, P. Matteazzi, J.R. Groza, Nanostr. Materials 8 (1997) 559 mechaniczna synteza proszków żelaza i grafitu. Plazmowo wzbudzane osadzanie z fazy gazowej znane jest z publikacji H. Siriwardane, O.A. Pringle, J.W. Newkirk,W.J. James, Thin Solid Films, 287 (1996) 8. Sposób otrzymywania na drodze reakcji węglowodorów z żelazem znany jest z publikacji M.A. Ermakova, D.Yu. Ermakov, A.L. Chuvilin, G.G. Kuvshinov,
J. Catal,. 201 (2001) 183. K. Hemadi. A. Fonseca, J.B. Nagy, A. Siska, I. Kiricsi, Appl. Catal. A: General 199 (2000) 245, A. Sacco, Jr., P. Thacker, T.N. Chang, A.T.S. Chiang, J. Catal. 85 (1984) 224,
K. Hernadi, A. Fonseca, J.B. Nagy, D. Bernaerts, A.A. Lucas, Carbon, 34 (1996) 1249, A. Peigney, Ch. Laurent, A. Rousset, J. Mater. Chem. 9 (1999) 1167, Y. Tamai, Y. Nishiyama, M. Takahashi, Carbon, 6 (1968) 593. Ze zgłoszenia patentowego nr P 359 774 znany jest sposób otrzymywania nanokrystalicznego węglika żelaza-Fe3C o średniej wielkości krystalitów do 100 nm wykorzystujący proces redukcji i nawęglania, polegający na tym, że nanokrystaliczne żelazo, lub nanokrystaliczne tlenki żelaza, lub tlenki żelaza z dodatkiem niewielkiej ilości tlenków trudno redukowalnych poddaje się procesowi nawęglania w zakresie temperatur od 350 do 800°C lub procesowi redukcji a następnie nawęglania w zakresie temperatur od 350 do 800°C lub procesowi redukcji z jednoczesnym nawęglaniem w zakresie temperatur od 350 do 800°C. Znany jest z polskiego opisu patentowego 166011 sposób otrzymywania metali przejściowych na nośniku węglowym polegający na tym, że stały chlorek metalu przejściowego poddaje się jednoczesnej redukcji węglowodorami i zwęglaniu węglowodorów gazowych lub par ciekłych węglowodorów z domieszka wodoru i/lub azotu w temperaturze 200°C do temperatury topnienia chlorków metali przejściowych. Proces prowadzi się aż do zaniku kwaśnego odczynu gazów wylotowych.
Sposób wytwarzania nanokrystalicznych metali przejściowych i ich związków w postaci rozproszonej w matrycy węglowej według wynalazku polega na tym, że metale przejściowe (Fe, Mo, Co, Ni), lub stopy tych metali lub ich mieszaniny lub związki tych metali, poddaje się nawęglaniu mieszaniną karboryzującą zawierającą co najmniej jeden związek z co najmniej jednym atomem węgla w cząsteczce, w temperaturze od 300 do 800°C Istota sposobu polega na tym, że otrzymany w procesie nawęglania i redukcji metali przejściowych (Fe, Mo, Co, Ni), lub stopów tych metali lub ich mieszanin lub związków tych metali, produkt, poddaje się wygrzewaniu w inertnej mieszaninie gazowej lub reakcji z mieszaniną gazową redukującą lub utleniającą lub azotującą lub borującą. Po wygrzewaniu w inertnej mieszaninie gazowej lub po reakcji z mieszaniną gazową redukującą lub utleniającą lub azotującą, lub borującą - otrzymuje się nanokrystaliczne metale przejściowe rozproszone w matrycy
PL 210 937 B1 węglowej, lub nanokrystaliczne tlenki, lub azotki, lub borki tych metali rozproszone w matrycy węglowej. Jako mieszaninę gazową redukującą stosuje się wodór lub mieszaninę wodoru z azotem. Jako mieszaninę gazową utleniającą stosuje się parę wodną lub powietrze. Jako mieszaninę gazową borującą stosuje się dwuborowodór. Jako mieszaninę gazową azotującą stosuje się amoniak lub amoniak rozcieńczony wodorem lub azotem.
P r z y k ł a d I
Próbkę nanokrystalicznego stopu kobaltu z dodatkiem 3% mas. AI2O3 i 3% mas. CaO, o masie g, umieszczoną na ruszcie szklanego reaktora poddawano reakcji z metanem (2 dm3-g-1-min.-1) w temperaturze 550°C pod ciśnieniem atmosferycznym przez 3 godziny. Analiza rentgenowska otrzymanego produktu wykazała, że zawiera on nanokrystaliczny kobalt oraz nanokrystaliczny grafit. Zastosowanie mikroskopii elektronowej z mikrosondą wykazało, że kobalt jest równomiernie rozproszony w matrycy grafitowej.
P r z y k ł a d II
Próbkę nanokrystalicznego stopu żelaza i kobaltu (1:1) poddano nawęglaniu jak w przykładzie I. Następnie przeprowadzono redukcję wodorem (2 dm3-g-1-min.-1) w temperaturze 500°C pod ciśnieniem atmosferycznym przez 3 godziny. Po redukcji otrzymano nanokrystaliczny żelazo-kobalt rozproszony w matrycy węglowej.
P r z y k ł a d III
Mieszaninę wodorotlenków kobaltu i żelaza otrzymano z roztworu azotanów tych metali poprzez strącanie za pomocą wody amoniakalnej. Otrzymany osad suszono w suszarce w temperaturze 110°C przez 5h, a następnie prażono w piecu w temperaturze 450°C. Po ochłodzeniu i pokruszeniu próbkę poddano redukcji wodorem w temperaturze 500°C w reaktorze przepływowym do uzyskania ustalonej masy, a następnie nawęglaniu mieszaniną tlenku węgla i wodoru (CO:H2 = 1:2) w tej samej temperaturze do osiągnięcia przyrostu masy około 25%. Następnie odcięto przepływ tlenku węgla i kontynuowano proces przez 3h pod przepływem mieszaniny wodoru i azotu. Otrzymano żelazokobalt rozproszony w matrycy węglowej. Średnia wielkość krystalitów związku międzymetalicznego oznaczona metoda XRD wynosiła około 30 nm.
P r z y k ł a d IV
Mieszaninę azotanów niklu i cyrkonu (stosunek masowy 96:4) poddano nawęglaniu tlenkiem węgla w mieszaninie z wodorem (CO:H2 = 1:2) (2 dm3-g-1-min.-1) w temperaturze od 800 do 350°C pod ciśnieniem atmosferycznym przez 4 godziny. Po redukcji wodorem w temperaturze 450°C otrzymano nanokrystaliczny nikiel rozproszony w węglu. Średnia wielkość krystalitów niklu oznaczona metodą XRD wynosiła około 40 nm.
P r z y k ł a d V
Nanokrystaliczne żelazo (5 g) poddano reakcji z etylenem (5 dm3-g-1-min.-1) w temperaturze 400°C do osiągnięcia przyrostu masy około 10%, otrzymując węglik żelaza w matrycy grafitowej. Po reakcji z gazowym amoniakiem w temperaturze 500°C otrzymano nanokrystaliczny azotek żelaza w matrycy grafitowej.
P r z y k ł a d VI
Próbkę mieszaniny tlenków żelaza, niklu i kobaltu (stosunek masowy 40:20:40) poddano redukcji wodorem w temperaturze 500°C do osiągnięcia ustalonej masy, a następnie reakcji z mieszaniną tlenek węgla/wodór (CO:H2 = 1:1) (2 dm3-g-1-min.-1) w temperaturze 400°C pod ciśnieniem atmosferycznym aż do osiągnięcia 30% przyrostu masy. Po reakcji z mieszaniną amoniaku i wodoru w temperaturze 500°C otrzymano mieszaninę nanokrystalicznych węglików i azotków tych metali w matrycy grafitowej.
P r z y k ł a d VII
Nanokrystaliczne żelazo poddano reakcji z etylenem w temperaturze 350°C otrzymując węglik żelaza w matrycy grafitowej. Po reakcji z dwuborowodorem (B2H6) w temperaturze 600°C otrzymano nanokrystaliczny borek kobaltu w matrycy grafitowej.
P r z y k ł a d VIII
Próbkę nanokrystalicznych tlenków żelaza z dodatkiem trudnoredukowalnych tlenków strukturotwórczych (AI2O3 i CaO) redukowano politermicznie w atmosferze wodoru, a następnie nawęglano metanem w temperaturze 660°C otrzymują węglik żelaza w matrycy węglowej. Następnie prowadzono utlenianie parą wodną w strumieniu azotu o prężności parcjalnej 3 kPa i w temperaturze 400°C. Jako produkt końcowy otrzymano mieszaninę hematytu i magnetytu w matrycy węglowej.
PL 210 937 B1
P r z y k ł a d IX
Sposób jak w przykładzie VIII, przy czym jako mieszaninę gazową utleniającą zastosowano powietrze. Proces prowadzono w temperaturze 300°C.

Claims (6)

1. Sposób wytwarzania nanokrystalicznych metali przejściowych i ich związków w postaci rozproszonej w matrycy węglowej polegający na ich nawęglaniu mieszaniną gazową karburyzującą w temperaturze od 300 do 800°C, znamienny tym, ż e otrzymany w procesie nawęglania metali przejściowych (Fe, Mo, Co, Ni), lub stopów tych metali lub ich mieszanin lub związków tych metali, produkt, poddaje się wygrzewaniu w inertnej mieszaninie gazowej lub reakcji z mieszaniną gazową redukującą lub utleniającą lub azotującą, lub borującą, otrzymując nanokrystaliczne metale przejściowe w postaci czystej i/lub ich stopy i/lub ich mieszaniny rozproszone w matrycy węglowej, i/lub nanokrystaliczne tlenki, lub azotki, lub borki tych metali rozproszone w matrycy węglowej.
2. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako mieszaninę gazową redukującą stosuje się wodór lub mieszaninę wodoru z azotem.
3. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako mieszaninę gazową utleniającą stosuje się parę wodną lub powietrze.
4. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako mieszaninę gazową borującą stosuje się dwuborowodór.
5. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako mieszaninę gazową azotującą stosuje się amoniak lub amoniak rozcieńczony wodorem lub azotem.
6. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że nawęglanie prowadzi się do uzyskania przyrostu masy większego od 10%.
PL384834A 2008-04-01 2008-04-01 Sposób wytwarzania nanokrystalicznych metali przejściowych i ich związków w postaci rozproszonej w matrycy węglowej PL210937B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL384834A PL210937B1 (pl) 2008-04-01 2008-04-01 Sposób wytwarzania nanokrystalicznych metali przejściowych i ich związków w postaci rozproszonej w matrycy węglowej

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL384834A PL210937B1 (pl) 2008-04-01 2008-04-01 Sposób wytwarzania nanokrystalicznych metali przejściowych i ich związków w postaci rozproszonej w matrycy węglowej

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL210937B1 true PL210937B1 (pl) 2012-03-30

Family

ID=45891517

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL384834A PL210937B1 (pl) 2008-04-01 2008-04-01 Sposób wytwarzania nanokrystalicznych metali przejściowych i ich związków w postaci rozproszonej w matrycy węglowej

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL210937B1 (pl)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Mckay et al. The influence of phase and morphology of molybdenum nitrides on ammonia synthesis activity and reduction characteristics
Mo et al. A highly dispersed and anti-coking Ni–La 2 O 3/SiO 2 catalyst for syngas production from dry carbon dioxide reforming of methane
Koc et al. Tungsten carbide (WC) synthesis from novel precursors
Klein et al. Reduced‐pressure chemical vapor synthesis of nanocrystalline silicon carbide powders
CN106881132B (zh) 一种合成氨的催化剂
Mckay et al. Towards nitrogen transfer catalysis: reactive lattice nitrogen in cobalt molybdenum nitride
US12083508B2 (en) Supported transistion metal carbide catalyst and one-step synthesis method thereof
Ban et al. On the reaction sequence of WC–Co formation using an integrated mechanical and thermal activation process
Rahemi et al. The effect of the calcination temperature on the physicochemical properties and catalytic activity in the dry reforming of methane over a Ni–Co/Al 2 O 3–ZrO 2 nanocatalyst prepared by a hybrid impregnation-plasma method
Li et al. Nanostructured molybdenum carbide on biochar for CO2 reforming of CH4
Aramouni et al. Molybdenum and nickel-molybdenum nitride catalysts supported on MgO-Al2O3 for the dry reforming of methane
Daisley et al. The role of interstitial species upon the ammonia synthesis activity of ternary Fe–Mo–C (N) and Ni–Mo–C (N) phases
KR101432621B1 (ko) 합성가스 제조용 개질 촉매, 이를 이용한 합성가스 제조 방법 및 합성가스 제조 반응기
Khoshandam et al. Reduction of cobalt oxide with methane
JP3963649B2 (ja) 気相浸炭による炭化タングステンの製造方法
Yang et al. Synthesis of ultrafine WC-10Co composite powders with carbon boat added and densification by sinter-HIP
Croisé et al. (Ru-) Mo2C (MXene) catalysts for ammonia synthesis: From Haber-Bosch to chemical looping processes
Shi et al. NO reduction with hydrogen over cobalt molybdenum nitride and molybdenum nitride: a comparison study
Li et al. Ammonia synthesis on graphitic-nanofilament supported Ru catalysts
JP2000203825A (ja) 純粋な炭化タングステン粉末を製造するための気体浸炭方法
Lendzion-Bieluń et al. The effect of aluminium oxide on the reduction of cobalt oxide and thermostabillity of cobalt and cobalt oxide
CN113351203A (zh) 石墨烯复合材料合成氨催化剂及制备方法和制备氨气方法
Jacobsen et al. Synthesis of ternary nitrides by mechanochemical alloying
PL210937B1 (pl) Sposób wytwarzania nanokrystalicznych metali przejściowych i ich związków w postaci rozproszonej w matrycy węglowej
Arabczyk et al. Kinetics of nanocrystalline iron nitriding

Legal Events

Date Code Title Description
LICE Declarations of willingness to grant licence

Free format text: RATE OF LICENCE: 10%

Effective date: 20111013

LAPS Decisions on the lapse of the protection rights

Effective date: 20110401