PL143599B1 - Process for preparing dihydro-alpha-terpineol - Google Patents

Process for preparing dihydro-alpha-terpineol Download PDF

Info

Publication number
PL143599B1
PL143599B1 PL25363785A PL25363785A PL143599B1 PL 143599 B1 PL143599 B1 PL 143599B1 PL 25363785 A PL25363785 A PL 25363785A PL 25363785 A PL25363785 A PL 25363785A PL 143599 B1 PL143599 B1 PL 143599B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
terpineol
alpha
dihydro
catalyst
hydrogen
Prior art date
Application number
PL25363785A
Other languages
Polish (pl)
Other versions
PL253637A1 (en
Inventor
Maria Beldowicz
Andrzej Malasiewicz
Maria Jaroszewska
Miroslaw Pilecki
Wladyslaw Brud
Original Assignee
Inst Chemii Przemyslowej
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Inst Chemii Przemyslowej filed Critical Inst Chemii Przemyslowej
Priority to PL25363785A priority Critical patent/PL143599B1/en
Publication of PL253637A1 publication Critical patent/PL253637A1/en
Publication of PL143599B1 publication Critical patent/PL143599B1/en

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest ciagly sposób wytwarzania dwuhydro-alfa-terpineolu, droga redukcji alfa-terpineolu w obecnosci katalizatora niklowego. Dwuhydro-aifa-terpineol stosowany jest jako skladnik kompozycji zapachowych, do mydel, wyrobów chemii gospodarczej oraz jako pólprodukt do produkcji innych syntetyków zapachowych, np. octanu dwuhydro-alfa-terpineolu.Znane sa metody otrzymywania dwuhydro-alfa-terpineolu droga redukcji alfa-terpineolu w obecnosci niklu Raneya. Znanyjest z czasopisma Journal ofAmerican Chemical Society, 1960,82, 4249 sposób otrzymywania dwuhydro-alfa-terpineolu w reakcji redukcji 2 moli tj. —308 g alfa- terpineolu rozpuszczonych w 150 ml alkoholu etylowego, w obecnosci 9,0 g niklu Raneya, w temperaturze 100°C, pod cisnieniem 6,8-13,7 MPa wodoru, w czasie 8 godzin. Produkt reakcji wydziela sie metoda destylacji. Wydajnosc wynosi 0,86 mola dwuhydro-alfa-terpineolu.Znany jest równiez z produkcji doswiadczalnej w Fabryce Syntetyków Zapachowych „Polllena-Aroma" periodyczny proces otrzymywania dwuhydro-alfa-terpineolu poprzez redukcje alfa-terpineolu na niklu Raneya wodorem o cisnieniu 3 MPa w temp. 60°C, w czasie 16 godzin, wydajnosc tego procesu wynosila 0,83 mola dwuhydro-alfa-terpineolu na 1 mol alfa-terpineolu, a zuzycie niklu Raneya 0,0157 kg. Przy wielkosci produkcji alfa-terpinolu 10 t/r ilosc zuzytego niklu Raneya wynosilaby 1200 kg. Tensposób redukcji alfa-terpineolu posiada nastepujace wady:proces prowadzi sie periodycznie, stosuje sie nikiel Raneya, który jest substancja piroforyczna, kazdora¬ zowo zachodzi koniecznosc oddzielenia zuzytego katalizatora od produktu reakcji, w procesie powstaja duze ilosci scieków oraz odpadów, do których nalezy zuzyty nikiel Raneya.Wad tych nie posiada sposób wytwarzania dwuhydro-alfa-terpineolu wedlug wynalazku.Nieoczekiwanie stwierdzono, ze otrzymuje sie dwuhydro-aifa-terpineol o duzej czystosci i z duza wydajnoscia prowadzac proces redukcji alfa-terpineolu sposobem ciaglym, na katalizatorze stacjonarnym, przy optymalnych wartosciach cisnienia wodoru, temperatury i obciazenia kataliza¬ tora substratem. Stopien przemiany alfa-terpineolu do dwuhydro-alfa-terpineolu wynosi wówczas 97%.Sposób otrzymywania dwuhydro-alfa-terpineolu wedlug wynalazku polega na przepuszcze niu alfa-terpineolu rozpuszczonego w alkoholu alifatycznym zawierajacym od jednego do trzech2 143 599 atomów wegla w stosunku wagowym od 1:1 do 9:1, oraz wodoru gazowego przer zloze z aktywnego stalego katalizatora niklowego osadzonego na tlenku glinu umieszczonego w przeply¬ wowym reaktorze rurowym, przy czym proces redukcji prowadzi sie w temperaturze 100-140°C, pod cisnieniem wodoru 0,6-1,0 MPa, utrzymujac obciazenie katalizatora substratem 2,0-2,7X10"1 l/kgkatx h. Stosowany w procesie alkohol spelnia funkcje rozpuszczalnika alfa-terpineolu, zapo¬ biegajac osiadaniu alfa-terpineolu w rurkach reaktora przeplywowego. Czysty produkt wydziela sie z mieszaniny poreakcyjnej na drodze destylacji i rektyfikacji.W procesie prowadzonym wedlug wynalazku powstaje niewiele odpadów i scieków. Kataliza¬ tor niklowy na nosniku moze pracowac bez regeneracji bardzo dlugo, tak, ze przyjmuje sie zuzycie katalizatora okolo 200 kg na 201 produktu uwodornienia i jest prawie dwudziestokrotnie nizsze niz w przypadku redukcji na niklu Raneya.Przyklad I. Do reaktora przeplywowego, rurowego o wymiarach: srednica 25 mm, dlugosc 500 mm, wprowadzono 90 g katalizatora niklowego osadzonego na nosniku. W katalizatorze tym 50% stanowil nikiel w postaci tlenku, nosnikiem byl tlenek glinu, a zawartosc glinu wynosila 47%.Katalizator poddano aktywacji w ten sposób, ze ogrzewano go w reaktorze do temperatury 300CC, przedmuchujac go azotem przez okres 2 godzin. Nastepnie do plynacego strumienia azotu dodano stopniowo wodór, podcisnieniem 0,4 MPa. Nastepnie schlodzono zawartosc reaktora do tempera¬ tury 124°C, odcieto doplyw azotu, wprowadzono roztwór alfa-terpineolu w metanolu w stosunku 9:1, zwiekszono cisnienie wodoru do 0,6 MPa, a szybkosc przeplywu wodoru ustalono na 40 Ndm3/h. Natezenie przeplywu alfa-terpineolu rozpuszczonego w alkoholu alifatycznym usta¬ wiono na 2,4X10"2 l/h, co odpowiada obciazeniu katalizatora 2,7X10"1 1/kgkat X h. Mieszanine poreakcyjna schlodzono nastepnie w chlodnicy wodnej i skierowano do separatora. Czysty dwuhydro-alfa-terpineol wyodrebniono metoda destylacji frakcyjnej, prózniowej w konwencjo¬ nalnym ukladzie destylacyjnym z kolumna o 13 pólkach teoretycznych, odbierajac produkt w temperaturze 84°C, pod cisnieniem 5,32 • 102 Pa. W tych warunkach stopien przereagowania alfa-terpineolu do dwuhydro-alfa-terpineolu wynosil 90,8%. Otrzymany ta droga dwuhydro-alfa- terpineol ma przyjemny, swiezy, kwiatowy zapach z nuta drzewno-mentolowa i charakteryzuje sie wspólczynnikiem zalamania swiatla n20o= 1,4620 oraz gestoscia d202o=0,905.Przyklad II. proces prowadzono w ukladzie reakcyjnymjak w przykladzie I. Po aktywacji katalizatora i ochlodzeniu go do temperatury 117°C rozpoczynano przepuszczanie roztworu alfa-terpineolu w alkoholu propylowym w stosunku 3:1 z szybkoscia 1,8X10~2 Nl/h, co odpo¬ wiada obciazeniu katalizatora 2,0Xl0~1l/kgkatXh. Cisnienie wodoru wynosilo 1,0 MPa, a jego przeplyw 50 Ndm3. Nastepnie postepowano tak jak w przykladzie I. Stopien przereagowania alfa-terpineolu do dwuhydro-alfa-terpineolu wynosil 97%. Otrzymany produkt charakteryzuja nastepujace stale fizykochemiczne: n2 d=1,4690; d202o=0,915.Zastrzezenie patentowe Sposób otrzymywania dwuhydro-alfa-terpineolu na drodze redukcji wodorem alfa-terpineolu wobec katalizatora niklowego, znamienny tym, ze alfa-terpineol rozpuszczony w stosunku od 1:1 do 9:1 w alkoholu alifatycznym zawierajacym od jednego do trzech atomów wegla poddaje sie redukcji na zaktywowanym stacjonarnym katalizatorze niklowym osadzonym na tlenku glinu, w temperaturze 100-140°C pod cisnieniem wodoru 0,6-1,0 MPa i obciazeniu katalizatora 2,0-2,7X- 10"1 l/kg kat X godz.Pracownia Poligraficzna V? PRL. Naklad 100 egz Cena 220 zl PLThe present invention relates to a continuous process for the preparation of dihydro-alpha-terpineol by reducing alpha-terpineol in the presence of a nickel catalyst. Dihydro-aifa-terpineol is used as a component of fragrances, for soaps, household chemicals and as an intermediate for the production of other fragrances, e.g. dihydro-alpha-terpineol acetate. There are known methods of obtaining dihydro-alpha-terpineol by reducing alpha-terpineol in the presence of Raney nickel. It is known from the Journal of American Chemical Society, 1960, 82, 4249 the method of obtaining dihydro-alpha-terpineol in the reduction reaction of 2 moles, i.e. -308 g of alpha-terpineol dissolved in 150 ml of ethyl alcohol, in the presence of 9.0 g of Raney nickel, in temperature 100 ° C, pressure of 6.8-13.7 MPa of hydrogen, for 8 hours. The reaction product is isolated by distillation. The yield is 0.86 mol of dihydro-alpha-terpineol. It is also known from the experimental production in the "Polllena-Aroma" Fragrance Synthetics Factory. Periodic process of obtaining dihydro-alpha-terpineol by reducing alpha-terpineol on Raney nickel with hydrogen at a pressure of 3 MPa at 60 ° C, during 16 hours, the efficiency of this process was 0.83 mole dihydro-alpha-terpineol per 1 mole of alpha-terpineol, and the consumption of Raney nickel 0.0157 kg. With the production volume of alpha-terpinol 10 t / a the amount of the spent Raney nickel would be 1200 kg. This method of reducing alpha-terpineol has the following disadvantages: the process is carried out periodically, Raney nickel is used, which is a pyrophoric substance, each time it is necessary to separate the spent catalyst from the reaction product, and the process produces large amounts of sewage and waste, which includes the used Raney nickel. These defects do not have the method for producing dihydro-alpha-terpineol according to the invention. This dihydro-aifa-terpineol of high purity and high efficiency carry out the process of reducing alpha-terpineol continuously, on a stationary catalyst, at optimal values of hydrogen pressure, temperature and substrate loading of the catalyst. The degree of conversion of alpha-terpineol to dihydro-alpha-terpineol is then 97%. The method of obtaining dihydro-alpha-terpineol according to the invention consists in passing alpha-terpineol dissolved in an aliphatic alcohol containing from one to three 2 143 599 carbon atoms in a weight ratio of 1 : 1 to 9: 1, and hydrogen gas, a bed of an active solid nickel catalyst supported on alumina placed in a flow-through tubular reactor, the reduction process being carried out at a temperature of 100-140 ° C, under a hydrogen pressure of 0.6- 1.0 MPa, maintaining a substrate load of the catalyst 2.0-2.7X10 "1 l / kgkatx h. The alcohol used in the process acts as an alpha-terpineol solvent, preventing the alpha-terpineol from settling in the flow reactor tubes. from the reaction mixture by distillation and rectification. The process according to the invention produces little waste and effluents. The nickel catalyst on the carrier can work a very long time without regeneration, so that the catalyst consumption is about 200 kg per 201 hydrogenation product and is almost twenty times lower than in the case of reduction with Raney nickel. Example I. For a tubular flow reactor, dimensions: diameter 25 mm, length 500 mm, 90 g of nickel catalyst supported on a carrier was introduced. This catalyst was 50% nickel oxide, the carrier was aluminum oxide, and the aluminum content was 47%. The catalyst was activated by heating it to 300 ° C in a reactor with nitrogen purge for 2 hours. Then, hydrogen was gradually added to the flowing nitrogen stream under a vacuum of 0.4 MPa. Thereafter, the contents of the reactor were cooled to 124 ° C, the nitrogen flow was drained, a 9: 1 alpha-terpineol solution in methanol was introduced, the hydrogen pressure was increased to 0.6 MPa, and the hydrogen flow rate was adjusted to 40 Ndm3 / h. The flow rate of alpha-terpineol dissolved in the aliphatic alcohol was set at 2.4 × 10 "2 l / h, corresponding to a catalyst load of 2.7 × 10" 1 L / kgkat X h. The reaction mixture was then cooled in a water cooler and directed to a separator. Pure dihydro-alpha-terpineol was isolated by a vacuum fractional distillation method in a conventional distillation system with a 13 theoretical plate column receiving the product at 84 ° C and 5.32 bar. Under these conditions, the conversion of alpha-terpineol to dihydro-alpha-terpineol was 90.8%. The resulting dihydro-alpha-terpineol has a pleasant, fresh, floral scent with a wood-menthol note and is characterized by a refractive index n20o = 1.4620 and a density of d202o = 0.905. Example II. the process was carried out in the reaction system as in example I. After activating the catalyst and cooling it to 117 ° C, a 3: 1 solution of alpha-terpineol in propyl alcohol was passed through at a rate of 1.8X10-2 Nl / h, corresponding to the of catalyst 2.0X10 ~ 1L / kgcatXh. The hydrogen pressure was 1.0 MPa, and its flow was 50 Ndm3. The procedure was then as in example I. The degree of conversion of alpha-terpineol to dihydro-alpha-terpineol was 97%. The obtained product is characterized by the following physicochemical steels: n2 d = 1.4690; d202o = 0.915. Patent claim A method of obtaining dihydro-alpha-terpineol by reduction with hydrogen of alpha-terpineol in the presence of a nickel catalyst, characterized in that alpha-terpineol is dissolved in a ratio of 1: 1 to 9: 1 in an aliphatic alcohol containing from one to three carbon atoms are reduced on an activated stationary nickel catalyst supported on alumina, at a temperature of 100-140 ° C under a hydrogen pressure of 0.6-1.0 MPa and a catalyst load of 2.0-2.7X-10 "1 l / kg number X hours Printing Workshop V? PRL Circulation 100 copies Price PLN 220 PL

Claims (1)

1. Zastrzezenie patentowe Sposób otrzymywania dwuhydro-alfa-terpineolu na drodze redukcji wodorem alfa-terpineolu wobec katalizatora niklowego, znamienny tym, ze alfa-terpineol rozpuszczony w stosunku od 1:1 do 9:1 w alkoholu alifatycznym zawierajacym od jednego do trzech atomów wegla poddaje sie redukcji na zaktywowanym stacjonarnym katalizatorze niklowym osadzonym na tlenku glinu, w temperaturze 100-140°C pod cisnieniem wodoru 0,6-1,0 MPa i obciazeniu katalizatora 2,0-2,7X- 10"1 l/kg kat X godz. Pracownia Poligraficzna V? PRL. Naklad 100 egz Cena 220 zl PLClaim 1. A method of obtaining dihydro-alpha-terpineol by reduction with hydrogen of alpha-terpineol in the presence of a nickel catalyst, characterized in that alpha-terpineol is dissolved in a ratio of 1: 1 to 9: 1 in an aliphatic alcohol containing from one to three carbon atoms is subjected to reduction on an activated stationary nickel catalyst supported on alumina, at a temperature of 100-140 ° C under a hydrogen pressure of 0.6-1.0 MPa and a catalyst load of 2.0-2.7X-10 "1 l / kg cat X at the Printing House of the V? PRL Mintage 100 copies Price PLN 220 PL
PL25363785A 1985-05-27 1985-05-27 Process for preparing dihydro-alpha-terpineol PL143599B1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL25363785A PL143599B1 (en) 1985-05-27 1985-05-27 Process for preparing dihydro-alpha-terpineol

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL25363785A PL143599B1 (en) 1985-05-27 1985-05-27 Process for preparing dihydro-alpha-terpineol

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL253637A1 PL253637A1 (en) 1986-12-02
PL143599B1 true PL143599B1 (en) 1988-02-29

Family

ID=20026821

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL25363785A PL143599B1 (en) 1985-05-27 1985-05-27 Process for preparing dihydro-alpha-terpineol

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL143599B1 (en)

Also Published As

Publication number Publication date
PL253637A1 (en) 1986-12-02

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP2724001B2 (en) Method for producing isopropanol
JP4500302B2 (en) Method for producing 4-aminodiphenylamine
KR0159775B1 (en) Process for isolating vinyl acetate
JPH11322658A (en) Production of acetaldehyde from acetic acid and catalyst to be used therefor
JP5306402B2 (en) Method for producing 3- (methylthio) propanal
JP4754142B2 (en) Cinnamaldehyde and continuous production method of dihydrocinnamaldehyde
KR20050004143A (en) A process for preparing 4-aminodiphenylamine
JPH01503454A (en) Method for hydrogenating unsaturated organic compounds
JP4134761B2 (en) Production method of alkyl nitrite
JP2834495B2 (en) Method and apparatus for producing isopropanol
CN1170769C (en) Process and converter for preparation of ammonia
PL143599B1 (en) Process for preparing dihydro-alpha-terpineol
JP2819171B2 (en) Method for producing aromatic alcohol
JPH093013A (en) Production of aromatic amine by vapor-phase hydrogenation and catalyst useful therefor
JP2528067B2 (en) Method for producing 1,4-cyclohexane dimethanol
CA1133520A (en) Production of methyl and ethylamines with rhodium- iron catalysts
US4210604A (en) Process for preparing secondary amines from mixtures of aliphatic alcohols and nitriles
JP2004501891A (en) Method for producing aromatic amine
JP4321838B2 (en) Method for producing isopropyl alcohol
JPH06321823A (en) Production of 1,3-cyclohexanedimethanol
JP2001199978A (en) Method for producing trioxane
JPS6310688B2 (en)
CN114163320B (en) Preparation method and device of ambroxol intermediate
KR100710559B1 (en) Method for the effective preparation of 1-cyclohexyl-1-ethanol
JP4163405B2 (en) Process for producing alkanolamine