PL101520B1 - A method of isolating and purifying of 6-methyleno-5-hydroxytetracycline hydrochloride - Google Patents

A method of isolating and purifying of 6-methyleno-5-hydroxytetracycline hydrochloride Download PDF

Info

Publication number
PL101520B1
PL101520B1 PL19655577A PL19655577A PL101520B1 PL 101520 B1 PL101520 B1 PL 101520B1 PL 19655577 A PL19655577 A PL 19655577A PL 19655577 A PL19655577 A PL 19655577A PL 101520 B1 PL101520 B1 PL 101520B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
hydrochloride
urea
carbon atoms
methylene
thiourea
Prior art date
Application number
PL19655577A
Other languages
English (en)
Other versions
PL196555A1 (pl
Inventor
Wojciech Sobiczewski
Maciej Domaradzki
Jerzy Mikolajczyk
Adam Sikora
Alicja Wrebiak
Original Assignee
Inst Przemyslu Farmaceutic
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Inst Przemyslu Farmaceutic filed Critical Inst Przemyslu Farmaceutic
Priority to PL19655577A priority Critical patent/PL101520B1/pl
Publication of PL196555A1 publication Critical patent/PL196555A1/pl
Publication of PL101520B1 publication Critical patent/PL101520B1/pl

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)

Description

Sposób izolowania i oczyszczania chlorowodorku 6-metyleno-5-hydroksytetracykliny Wynalazek dotyczy udoskonalonego sposobu izolowania i oczyszczania chlorowodorku 6-metyleno-5-de- zoksytetracykliny o wzorze 1, zarówno w procesie jego wytwarzania, jak tez gotowego produktu zanieczyszczo¬ nego 5-sulfosalicylanem tego antybiotyku.
Znane i stosowane sposoby izolowania i oczyszczania chlorowodorku 6-metyleno-5-hydroksytetracykliny polegaja na przeprowadzaniu surowej soli tego antybiotyku w postaci jodowodorku lub p-toluenosulfonianu w 5-sulfosalicylan podczas reakcji z kwasem 5-sulfosalicylowym, a nastepnie na przeksztalceniu sulfosalicylanu w chlorowodorek (patent polski nr 49803). Tak otrzymany produkt nie odpowiada jednak w pelni wymogom farmakopealnym, a mianowicie nie rozpuszcza sie w odpowiedniej ilosci wody, przy czym powstaje roztwór opalizujacy. Opalizacje te powoduja sladowe ilosci 5-sulfosalicylanu, który w czasie reakcji nie przechodzi calko¬ wicie w chlorowodorek.
Przy usuwaniu z chlorowodorku pozostalych czesto sladowych ilosci sulfosalicylanu wedlug sposobu z pa¬ tentu polskiego nr 82055 przez zawieszanie chlorowodorku w alkoholowym roztworze chlorowodoru, ogrzewa¬ nie zawiesiny w podwyzszonej temperaturze pod chlodnica zwrotna i ponowna krystalizacje, nie otrzymywano w pelni czystego produktu.
W procesie prowadzonym w skali przemyslowej zwiazek jest jeszcze zanieczyszczony kwasem 5-sulfosalicy¬ lowym, który z blizej nieznanych przyczyn wspólkrystalizuje wraz z chlorowodorkiem 6-metyleno-5-hydroksyte- tracykliny (patent polski nr 82055), Opisane metody izolowania i oczyszczania nastreczaja praktycznie w skali przemyslowej dodatkowa tru¬ dnosc zwiazana z koniecznoscia prowadzenia stalej kontroli procesu. Ponadto ogrzewanie krystalicznego chloro¬ wodorku 6-metyleno-5-hydroksy-tetracykliny w wysokiej temperaturze moze pociagac za soba jego rozklad.
Wedlug wynalazku usuwa sie pozostajace w krystalizowanym chlorowodorku sladowe ilosci 5-sulfosalicyla¬ nu 6-metyleno-5-hydroksytetracykliny przez wprowadzenie do srodowiska reakcji odpowiedniej ilosci pochodnej mocznika lub tiomocznika. W wyniku tworzenia sie soli addycyjnej tej pochodnej z kwasem 5-sulfosalicylowym wydzielajacym sie w reakcji pochodnej mocznika lub tiomocznika z 5-sulfosalicylanem nastepuje calkowite prze-2 101520 prowadzenie sulfosalicylanu w chlorowodorek tego antybiotyku, który jako zwiazek nierozpuszczalny wydziela sie ze srodowiska reakcji, natomiast rozpuszczalny sulfosalicylan pochodnej mocznika lub tiomocznika pozostaje w lugachpokiystalizacyjnych. a~.
Sposobem wedlug wynalazku surowy sulfosalicylan 6-metyleno-5-hydroksytetracykliny zawieszacie w od¬ powiednim dla przebiegu reakcji rozpuszczalniku lub mieszaninie rozpuszczalników, korzystnie w etanolu z ace¬ tonem, po czym dodaje sie odpowiednia ilosc stezonego kwasu solnego i ogrzewa w temperaturze wrzenia pod chlodnica zwrotna do chwili uzyskania klarownego roztworu. Roztwór oczyszcza sie za pomoca wegla aktywo¬ wanego i po jego odsaczeniu i przemyciu etanolem przesacz ogrzewa sie pod chlodnica zwrotna do wrzenia.
Nastepnie dodaje sie druga porcje stezonego kwasu solnego oraz odpowiednia ilosc pochodnej mocznika lub tiomocznika, chlodzi do temperatury pokojowej, w której rozpoczyna sie krystalizacja czystego chlorowodorku 6-metyleno-5-hydroksytetracykIiny. Po dalszej krystalizacji w temperaturze 2-3°C, trwajacej okolo 48 godzin, odsacza sie krysztaly zupelnie czystego chlorowodorku 6-metyleno-5-hydroksytetracykliny. Innym sposobem wedlug wynalazku chlorowodorek 6-metyleno-5-hydroksytetracykliny zanieczyszczony 5-sulfosalicylanem zawie¬ sza sie w temperaturze okolo pokojowej w odpowiednim dla przebiegu reakcji rozpuszczalniku, korzystnie w eta¬ nolu, po czym dodaje sie odpowiednia ilosc pochodnej mocznika lub tiomocznika, miesza w temperaturze pokojowej a nastepnie odsacza wydzielone krysztaly czystego chlorowodorku 6-metyleno-5-hydroksytetracy¬ kliny.
Czysty chlorowodorek 6-metyleno-5-hydroksytetracykliny otrzymuje sie badz w toku przerobu 5-sulfosali¬ cylanu 6-metyleno-5-hydroksytetracykliny w chlorowodorek badz oczyszczajac chlorowodorek tego antybiotyku zawierajacy male ilosci 5-sulfosalicylanu w temperaturze pokojowej i warunkach, w których nie zachodza proce¬ sy wyraznej degradacji antybiotyku, natomiast calkowicie zostaje usuniety niepozadany 5-sulfosalicylan tego antybiotyku. Czas prowadzenia procesu nie jest wielkoscia krytyczna, co ma duze znaczenie w skali przemyslo¬ wej.
Proces prowadzi sie w takim -rozpuszczalniku lub w mieszaninie rozpuszczalników, w których chlorowodo¬ rek 6-metyleno-5-hydroksytetracykliny jest nierozpuszczalny i wydziela sie w postaci krysztalów, przy czym zarówno pochodna mocznika lub tiomocznika, jak i powstala w wyniku reakcji jej sól addycyjna z kwasem -sulfosalicyIowym rozpuszczaja sie dobrze.
Jako rozpuszczalniki stosuje sie np. nizsze alkohole, korzystnie metanol lub etanol lub ich mieszaniny z odpowiednia iloscia acetonu.
Okreslenie „pochodne mocznika lub tiomocznika" dotyczy zwiazków o wzorze ogólnym 2 lub 3, w których to wzorach X oznacza atom tlenu lub siarki, Ri, R2, R3 i R4 moga byc takie same lub rózne i oznaczaja atom wodoru, grupe alkilowa o 1-6 atomach wegla, alkenylowa o 2-6 atomach wegla, alkinylowa o 2-6 atomach wegla, cykloalkilowa o 4-6 atomach wegla, fenylowa, podstawiona fenylowa, fenyloalkilowa lub Ri i R2 lub R3 i R4 tworza lacznie z atomem azotu, do którego sa przylaczone 5-7 czlonowy pierscien heterocykliczny ewentualnie zawierajacy drugi heteroatom; R5 oznacza grupe alkilowa o 1—6 atomach wegla, alkenylowa o 2-6 atomach wegla, cykloalkilowa o 4-6 atomach wegla, fenylowa, podstawiona fenylowa lub fenyloalkilowa.
Przykladami grup Rf, R2, R3, R4 i R5 moga byc nastepujace grupy: metylowa, etylowa, propylowa, izopropylowi, n-butylowa, III-rz-butylowa, alkilowa, propargilowa, cyklopentylowa, cykloheksylowa, fenylowa, p-chlorofenylowa, benzylowa i podobne. W przypadku, gdy Ri i R2 lub R3 i R4 tworza pierscien heterocykli¬ czny moze to byc pierscien pirolidyny, piperydyny, szesciometylenoiminy, morfoliny i podobne.
W przypadku prowadzenia procesu oczyszczania chlorowodorku przy uzyciu zwiazków o wzorze ogólnym 2 do srodowiska reakcji mozna równiez wprowadzic niewielkie ilosci chlorowodoru.
Sposób wedlug wynalazku w szczególnosci wyjasniaja nastepujace przyklady: Przyklad I. 10,0 g 5-sulfosalicylanu 6-metyleno-5-hydroksytetracykliny zawieszono w mieszaninie 80 ml etanolu i 30 ml acetonu, dodano 20 ml stezonego kwasu solnego i ogrzewano w temperaturze wrzenia pod chlodnica zwrotna do chwili calkowitego rozpuszczenia. Nastepnie dodano 0,5 g wegla aktywowanego H-extra, mieszano przez kilka minut i saczono przez warstwe ziemi okrzemkowej, przemywajac warstwe wegla na saczku ml etanolu. Klarowny przesacz wraz z przemywkami ogrzewano ponownie do temperatury wrzenia pod chlo¬ dnica zwrotna, po czym dodano druga porcje stezonego kwasu solnego w ilosci 8 ml i ogrzewano w czasie 6 minut w temperaturze wrzenia. Po zakonczeniu ogrzewania dodano 0,2 g chlorowodorku S-benzyloizotiomoczni- ka i po kilkuminutowym mieszaniu pozostawiono do ostygniecia w temperaturze pokojowej. Dalsza krystalizacje prowadzono w temperaturze 2—3°C przez 4.8 godzin. Wydzielone krysztaly saczono, przemywano mala iloscia etanolu i eteru, po czym suszono pod zmniejszonym cisnieniem w eksykatorze nad P2 05 i CaCl2 do stalego ciezaru. Otrzymano 4,5 g (62,5%) czystego chlorowodorku 6-metyleno-5-hydroksytetracykliny, którego rozpusz¬ czalnosc w wodzie odpowiada wymaganiom BPh-73.101520 3 Przyklady II—VII. Postepujac jak opisano w przykladzie I, ze stosowaniem zmiennych ilosci chloro¬ wodorku S-benzyloizotiomocznika otrzymano czysty chlorowodorek 6-metyleno-5-hydroksytetracykliny z wy- dajnosciami zestawionymi w tablicy 1.' Tablica! 1 Przyklad 1 nr 1 H 1 m IV V VI VII . Ilosc sultosalicylanu 13,2 Ilosc chlorowodorku S-benzyloizo¬ tiomocznika g 0,1 0,4 0,75 1,5 4,0 - Ilosc otrzymanego produktu g 4,5 4,6 ,0 4,4 4,85 4,3 Wydajnosc 1 . % ' ¦ 62,5 63,9 69,4 61,0 51,0 59,6 Rozpuszczalnosc w wodzie wg BPh-73 roztwór opalizujacy + + + + roztwór opalizujacy + = próba rozpuszczalna Przyklady VHI-XVL Chlorowodorek 6-metyleno-5-hydroksytetracykliny zawieszono w odpowie¬ dniej ilosci etanolu, dodano pochodna mocznika lub tiomocznika i mieszano przez 45 minut, po czym saczono wydzielone krysztaly, przemywano mala iloscia etanolu i eteru, a nastepnie suszono pod zmniejszonym cisnie¬ niem nad P20$ i CaCl2 do stalego ciezaru. Uzyte ilosci wyjsciowego chlorowodorku 6-metyleno-5-hydroksyte¬ tracykliny, rodzaj i ilosc uzytej pochodnej mocznika lub tiomocznika oraz uzyskane wydajnosci zestawiono w tablicy2. ^: T a b1 i ca 2 Przyklad nr 1 VIII IX 1 X XI XII XIII XIV XV - 1 XVJ Ilosc uzytego chloro¬ wodorku 8 2 1 2 2 4 4 4 4 4 4 1 Ilosc etanolu ml ' Pochodna mocznika lub tiomocznika ¦ g • mocznik 0,05 mocznik 0,1 mocznik 0,2 tiomocznik 0,1 tiomocznik 0,2 S-benzylo- izotiomocznik 0,1 S-benzylo- izotiomocznik 0,2 S-benzylo- izotiomocznik 0,3 ~" Ilosc otrzymanego produktu g 1,8 J.8 1,76 3,7 3fi 3,8 3,8 3,7 3,6 ¦ Wydajnosc % 90,0 90,0 88,0 92,5 95,0 95,0 95,0 92,5 90,0 Rozpuszczalnosc w wodzie wg BPh-73 + + + + + + + + roztwór opalizujacy + = próba rozpuszczalna4 101 520

Claims (6)

Zastrzezenia patentowe
1. Sposób izolacji i oczyszczania chlorowodorku 6-metyleno-5-hydroksytetracykliny o wzorze 1, zna¬ mienny t y m, zc surowy 5-sulfosalicylan 6-metyleno-5-hydroksytetracykliny zawiesza sie w mieszaninie niz¬ szego alkoholu z acetonem, korzystnie etanolu z acetonem, dodaje stezony kwas solny i ogrzewa zawiesine w temperaturze wrzenia mieszaniny az do uzyskania klarownego roztworu, który oczyszcza sie weglem aktywo¬ wanym, nastepnie dodaje stezony kwas solny i pochodna mocznika lub tiomocznika o wzorze 2 lub 3, w którym X oznacza atom tlenu lub siarki, R\, R2, R*, R4 moga byc takie same lub rózne i oznaczaja atom wodoru, grupe alkilowa o 1-6 atomach wegla, aikenylowa o 2-6 atomach wegla, alkinylowa o 2-6 atomach wegla, cykloalkilo- wa o 4-6 atomach wegla, fenylowa, podstawiona fenylowa, fenyloalkilowa lub R, i R2 lub R3 i R4 tworza lacznie z atomem azotu, do którego sa przylaczone 5—7 czlonowy pierscien heterocykliczny ewentualnie zawie¬ rajacy drugi heteroatom, zas Rs oznacza grupe alkilowa o 1—6 atomach wegla, aikenylowa o 2-6 atomach wegla, cykloalkilowa o 4—6 atomach wegla, fenylowa, podstawiona fenylowa lub fenyloalkilowa, po czym pro¬ dukt krystalizuje sie, saczy, przemywa i suszy.
2. Sposób wedlug zastrz. 1, z n a m i e n n y t y m, ze jako pochodne mocznika lub tiomocznika o wzorze 2 lub 3, w którym Rl? R2, R3, R4 i R5 oraz X zostaly uprzednio zdefiniowane, stosuje sie takie zwiazki jak N-cykloheksylomocznik, piecioinetylenomocznik, chlorowodorek S-benzyloizotiomocznika albo mocznik lub tiomocznik.
3. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze proces krystalizacji prowadzi sie poczatkowo w temperaturze pokojowej, a nastepnie w temperaturze nizszej od pokojowej, korzystnie w temperaturze 2—3°C.
4. Sposób izolacji i oczyszczania chlorowodorku 6-metyleno-5-hydroksytetracykliny o wzorze 1, zna¬ mienny t y m, ze chlorowodorek zanieczyszczony 5-sulfosalicylanem 6-metyleno-5-hydroksytetracykliny za¬ wiesza sie w rozpuszczalniku organicznym, takim jak nizszy alkohol, korzystnie etanol, dodaje pochodna moczni¬ ka lub tiomocznika o wzorze ogólnym 2 lub 3, w którym R], R2, R3, R4 i R5 oraz X zostaly uprzednio zdefiniowane, po czym wyodrebnia sie czysty produkt przez krystalizacje.
5. Sposób wedlug zastrz. 4, znamienny t y m, ze jako pochodne mocznika lub tiomocznika o wzorze 2 lub 3, w którym R|, R2, R3, R4 i R5 oraz X zostaly uprzednio zdefiniowane, stosuje sie takie zwiazki jak N-cykloheksylomocznik, pieciometylenomocznik, chlorowodorek S-benzyloizotiomocznika, albo mocznik lub tiomocznik.
6. Sposób wedlug zastrz. 4, znamienny t y m, ze proces krystalizacji prowadzi sie poczatkowo w temperaturze pokojowej, a nastepnie w temperaturze nizszej od pokojowej, korzystnie w temperaturze 2-3°C. X X - Rs R1^N-C*NR3RM R4R2-N'C-MRM-HCl Wzór2 Uzi** 3 Prac. Poligraf. UP PRL naklad 120+18 Cena 45 zl
PL19655577A 1977-03-10 1977-03-10 A method of isolating and purifying of 6-methyleno-5-hydroxytetracycline hydrochloride PL101520B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL19655577A PL101520B1 (pl) 1977-03-10 1977-03-10 A method of isolating and purifying of 6-methyleno-5-hydroxytetracycline hydrochloride

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL19655577A PL101520B1 (pl) 1977-03-10 1977-03-10 A method of isolating and purifying of 6-methyleno-5-hydroxytetracycline hydrochloride

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL196555A1 PL196555A1 (pl) 1978-01-16
PL101520B1 true PL101520B1 (pl) 1979-01-31

Family

ID=19981351

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL19655577A PL101520B1 (pl) 1977-03-10 1977-03-10 A method of isolating and purifying of 6-methyleno-5-hydroxytetracycline hydrochloride

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL101520B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL196555A1 (pl) 1978-01-16

Similar Documents

Publication Publication Date Title
SU451244A3 (ru) Способ получени производных фенилимидазолилалкила
US4032559A (en) N,2-dicyanoacetimidates
US2562114A (en) Oxazoiine compounds
US4255565A (en) Production of 2,6-diaminonebularines
CA1203531A (en) 1-substituted n-(8 alfa-ergolinyl)-n',n' diethyl- ureas and processes for producing thereof
US3682957A (en) Method of preparing morpholino cyano-acrylamides
SU1039442A3 (ru) Способ получени производных фенилпиперазина
EP0126326B1 (en) Process for preparing 1,2,4-triazole-3-carboxamides
US2947755A (en) Substituted 1-m-aminophenyl-2-pyridones
PL101520B1 (pl) A method of isolating and purifying of 6-methyleno-5-hydroxytetracycline hydrochloride
US4574155A (en) Process for preparing 2-hydrazino-1,3-diazacycloalk-2-ene hydrohalides
EP1054869A1 (de) 3,4-dihydrochinolin-derivative als stickstoffmonoxid-synthase (nos) inhibitoren
US4908454A (en) Process of producing guanidinothiazole derivatives
US3864341A (en) 3-Morpholino-2-cyanoacrylamide
EP0500952B1 (en) Process for producing nitrogenous heterocycle
US2759001A (en) Process for the production of delta2-oxazolines
US3275649A (en) Process for the preparation of
US3887577A (en) Process for the preparation of 2-imino derivatives of substituted imidazoles
US4290971A (en) Method of preparing 2-(phenylamino)-imidazolines-(2)
US2997473A (en) New 2-substituted piperazine derivatives with central stimulating activity
US2692897A (en) Process for the production of acylamido diol compounds
US2769813A (en) Carboxymethyl quaternary ammonium halides, hydrazides and hydrazones with thiophenecarboxaldehydes
US2790808A (en) Novel chemical compounds
PL91876B1 (en) New 6-aza-3h-1,4-benzodiazepines[au4993172a]
US2846444A (en) Pyruvic acid-3-(p-methoxy phenyl)-1, 2-dithiol-5-one azine