PL100989B1 - Sposob otrzymywania pochodnych kwasu l-alfa-hydrazyno-beta-fenylopropionowego - Google Patents

Sposob otrzymywania pochodnych kwasu l-alfa-hydrazyno-beta-fenylopropionowego Download PDF

Info

Publication number
PL100989B1
PL100989B1 PL1970186280A PL18628070A PL100989B1 PL 100989 B1 PL100989 B1 PL 100989B1 PL 1970186280 A PL1970186280 A PL 1970186280A PL 18628070 A PL18628070 A PL 18628070A PL 100989 B1 PL100989 B1 PL 100989B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
acid
mixture
methyl
hydrazine
isomer
Prior art date
Application number
PL1970186280A
Other languages
English (en)
Original Assignee
Merck & Co Incus
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Merck & Co Incus filed Critical Merck & Co Incus
Publication of PL100989B1 publication Critical patent/PL100989B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C243/00Compounds containing chains of nitrogen atoms singly-bound to each other, e.g. hydrazines, triazanes

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób otrzymy¬ wania pochodnych kwasu L-a-fenylopropionowego.Uprzednio nieznane, zwiazki otrzymywane spo¬ sobem wedlug wynalazku sa cennymi srodkami leczniczymi o ogólnym wzorze przedstawionym na zalaczonym rysunku, w którym R1 i R2 oznaczaja atom wodoru, grupe hydroksylowa lub alkoksylo- wa o 1—6 atomach wegla, fenyloksylowa lub ben- zyloksylowa, R3 i R4 oznaczaja atom wodoru lub rodnik alkilowy o — 16 atomach wegla, R5 ozna¬ cza atom wodoru, atom metalu lub rodnik alkilo¬ wy o 1—6 atomach wegla.Racematy kwasów a-hydrazyno-P-/3,4-dwuhydro- ksyfenylo/propionowych podstawionych w pozycji a i ich estry sa znane jako silne inhibitory dzia¬ lania dekarboksylazy u ssaków /Sletzinger, „Jour¬ nal of Medicinal Chemistry", 6, 101 /1963/ i Por¬ ter, „Biochemical Pharmacology", 11, 1067 /1962/.Takie zwiazki znalazly zastosowanie jako srodki lecznicze.Stwierdzono, ze D-izomer mieszaniny racemicznej jest nieaktywny, a nawet w pewnym stopniu prze¬ ciwdziala dzialaniu L-izomeru, który jest aktyw¬ nym skladnikiem mieszaniny. Na podstawie pew¬ nych testów stwierdzono, ze L-izomer jest jedynym skladnikiem aktywnym racematu. Inne testy wy¬ kazaly, ze D-izomer przeciwdziala i zmniejsza dzia¬ lanie L-izomeru. Celem wiec wynalazku bylo o- trzymanie czystego L-izomeru, który okazal sie duzo silniejszym inibitorem dzialania dekarboksy¬ lazy niz dotychczas znane zwiazki.Zahamowanie dzialania dekarboksylazy u ssaków jest wazna czescia dzialania fizjologicznego wielu typów farmaceutyków, co zilustrowano na przy¬ kladzie leczenia choroby Parkinsona, przy uzyciu L-dopa. Zwiazek ten zuzywany jest zarówno w mózgu jak i w obwodowych czesciach ciala, ale pozadane jest by byl zuzywany jedynie w mózgu.Hydrazynozwiazki nie przechodza z krwia do móz¬ gu i dlatego inhibituja dzialanie dekarboksylazy jedynie w obwodowych czesciach ciala. Tak wiec, jezeli L-dopa stosuje sie wraz ze zwiazkami hy¬ drazyny otrzymywanymi sposobem wedlug wyna¬ lazku dzialanie dekarboksylazy na L-dopa jest in- hibitowane w obwodowych czesciach ciala, wsku¬ tek czego wiecej L-dopa moze byc wykorzystane w mózgu. W wyniku tego mniejsze ilosci L-dopa sa potrzebne do skutecznego leczenia.Zahamowanie dzialania dekarboksylazy jest rów¬ niez wazne w leczeniu zaburzen grubego jelita.U pewnych osób komórki jelit, i byc moze i inne, przejawiaja nadaktywnosc w produkcji serotoniny z 5-hydroksytryptofanu. W wyniku takiej obfi¬ tosci serotoniny nastepuje stale zaczerwienienie okreznicy i usuwanie zawartosci jelit. Jezeli tego sie nie leczy, moga nastapic powazne schorzenia: Inhibitory dzialania dekarboksylazy chronia przed tworzeniem serotoniny i dlatego mozna je stoso¬ wac przy leczeniu biegunki. Szczególnie korzystne 100 989Próba kontrolna Racemat L-izomer Tabl Dawka mg/kg ica I Dopa Mikro- gramy/g . 0,05 3,eo 2,85 Dopamina Mikro- gramy/g 1,30 3,05 2,68 sa inhibitory dzialania dekarboksylazy takiej jak hydrazynozwiazki otrzymywane sposobem wedlug wynalazku, a zwlaszcza te,. Jctóre nie sa aktywne fizjologicznie w innych kierunkach.Zwiazki otrzymywane sposobem wedlug wynalaz- 5 ku hamuja nie tylko dzialanie dekarboksylazy dwuoksyfenyloaminy, lecz równiez dekarboksylazy histydyny. Tak wiec mozna je równiez ubywac jako srodki przeciwhistaminowe., Jafc juz. wspomniano, zwiazki otrzymywane spo- 10 "sób'etó wedlttg wynalazku odpowiadaja wzorowi podanemu na rysunku. Szczególnie korzystne sa takie kwasy propionowe, w których w pozycji a znajduje sie atom wodoru, rodnik metylowy lub etylowy. Kwas L-a-hydrazyno-a-wodoro- lub alki- lo-{J-/3,4-dwuhydroksyfenylo/-propionowy jest ak¬ tywny przy stosowaniu go u ssaków w ilosciach od 0,05 do 100 mg/kg/dzien. *' '* Omawiane zwiazlrt mozna stosowac równiez-w postaci dopuszczalnych w lecznictwie soli, takich jak sole metali alkalicznych i sole amonowe grup karboksylowych lub chlorowodorki, bromowodorki, siarczany itp. grup aminowych. Korzystnie jest jednak stosowac wolne aminokwasy zamiast ich soli.Aktywnos? Biologiczna zwiazków badano wedlug opisanych ponizej testów.W tescie stosowano biale myszki plci zenskiej wazace 12—22 g. Zwierzetom doustnie podawano L-dopa /L-3,4-dwuhydroksyfenyloaIanine/ w iloici 80 mg/kg w polaczeniu z wyzej podanymi dawka¬ mi kwasu L-a-hydrazyno-a-metylo-fl-/3,4-dwuhy- droksyfenylo/propionowego w postaci roztworu lub zawiesiny wodnej. Po 90 minutach zwierzetom od¬ cinano glowy, usuwano mózg i zbierano w grupach po 7 sztuk. Trzy oddzielne grupy traktowano w rózny sposób lekami i otrzymane wartosci usred¬ niano.Mózgi homogenizowano 0,4 n kwasem nadchlo¬ rowym w ilosci 9 ml/g tkanki. Katecholaminy i katecholoaminokwasy adsorbowano na tlenku gli¬ nu a nastepnie eluowano.Dopa i dopamine rozdzielono chromatograficz¬ nie, stosujac kolumne zawierajaca zywice jono¬ wymienna typu Amberlite CG—50 o rozmiarach 200—400 mesh. Nastepnie dopa i dopamine utlenia¬ no jodem w celu fluorometrycznego oznaczenia za¬ wartosci dopa i dopaminy zgodnie ze sposobem opisanym w A. J. Pharmac. Exp. Therap. 150, 17 /1965/ /Porter, Totaro i Bercin/.Uzysfkane srednie wyniki z 3 prób podano w tablicy I. sama aktywnosc, co 20 mg DL-zwiazków /racttria* ty/. Inaczej mówiac, w; niniejszym gescie jL-izo- J&ejr jest zasadniczo .2 razy bardziej aktywny niz racemat. Porównanie zdolnosci racematu, D i L izomerów kwasu hydroksyfenylo/propionowego wzmacniania dziala¬ nia L-dopy stosowanej przy wywolanym rozerpina zaniku ruchu oraz opadaniu' powieki /ptosis/.Myszy umieszczono w iprzezroczystychj plastiko¬ wych pudelkach i aklimatyzowano je w ciagu no- : cy. Zwierzetom podawano doustnie rózne dawki racematu, L lub D izomeru kwasu a-hydrazyno- -a-metylo-P-/3,4-dwuhydroksyfenylp/proD^onowego w metocelu /srodek dyspergujacy?— I°/o-&vy roz¬ twór wodny mctylocelulozy/V i godzine Tpo r,do- otrzewnym wprowadzeniu zere|iny w*ildsii Hi mg/ /kg. W 2 godziny po padaniu rezerpiny podawano zwierzetom dootrzewnoiro L-dopa w ilosci 150 mg/kg i w godzine pózniej myszy obserwowano pod katem zanikania ruchliwosci i wystepowania ptosis. Zanikanie ruchliwosci oznaczano umiesz¬ czajac myszy oddzielnie na srodku siatki drucia¬ nej o rozmiarach 2^X50 Mm na* okr^s 15 sekund.Jezeli mysz nie przespacerowala do brzegów siat¬ ki /zwykle mniej niz 15% myszy potraktowanych Tablica II Porównanie wplywu. D i L izomeru kwasu a-hy- drazyno-a-metylo-0-/3,4-dwuhydroksyfenylo/propio- nowego na przeciwdzialanie L-dopa porefcerpino- wemu zanikaniu ruchu i ptosis 40 45 50 Wstepne traktowanie myszy a/ Metocel i D-izomer +metocei L-izom^r +metocel Dawka mg/kg ,0 ,0 125,0 0,2 1,0 ,0 b/ EDso^Z Porezerpi- nowy zanik ruchu. Sto¬ sunek liczby myszy ochronio¬ nych do liczby my¬ szy bada¬ nych 1/10 1/10 2/10 2/10 3/10 /10 8/10 0,86 mg/kg Porezerpi- nowe wy¬ stepowanie ptosis. Sto¬ sunek licz¬ by myszy .ochronio¬ nych do Uczby my¬ szy bada¬ nych 1/10 1/10 2/10 3/10 2/10 7/10 9/10 0,56 mg/kg 55 Z wyników podanych w tablicy widac, ze w omawianym przypadku 10 mg L-zwiazku ma te 65 a/ 1 godzine przed podaniem L-dopa w ilosci 150 mg/kg. b/ Ta dawka kwasu L-a-hydrazyno-a-metylo-0- -/3,4-dwuhy^roksyfenylo/propionowego nie przeciw¬ dziala skutkom wywolanym przez podanie rezer¬ piny, o ile byla podana przed podaniem metocelu. c/ ED,e oznacza niezbedna dawke kwasu a-hy- drazyno-a-metylo-p-/3,4-dwuhydroksyfenylo/pro- pionowego, która w polaczeniu z L-dopa podawana w ilosci 150 mg/kg przeciwdziala skutkom wywo¬ lanym przez podanie rezerpiny u 50Vo myszy.100 989 C rezerpina osiaga brzeg siatki/, uznawano, ze ruch zanikl. Myszy nie traktowane rezerpina spacero¬ waly po siatce lub schodzily z niej w ciagu tego okresu czasu. Ptosis uznawano za istniejaca jezeli powieki opadly o 50% lub wiecej.Tablica III Porównanie wplywu racematu i L-izomeru a-hy- drazyno-a-metylo-P-/3,4-dwuhydroksyfenylo/pro- pionowego na przeciwdzialanie L-dopa /150 mg/kg/ porezerpinowemu zanikowi ruchu i ptosis Wstepne trakto¬ wanie myszy a/ Metocel L-izomer +metocel Racemat ' +metocel Dawka mg/kg — 0,07 0,22 0,67 2,0 6,0 ED50b/ 0,67 2,0 6,0 18,0 EDaob/ Porezerpi- nowy zanik ruchu. Sto¬ sunek licz¬ by myszy ochronio¬ nych do liczby my¬ szy bada¬ nych 7/70 4/30 /70 /70 45/70 33/40 1,2 mg/kg /0,5—2,9/ 11/70 29/70 49/70 63/70 2,9 mg/kg /2,4-3,5/ Porezerpi- nowe wy¬ stepowanie ptosis. Sto¬ sunek licz¬ bo rayszy ochronio- | nych do liczby my¬ szy bada¬ nych 8/70 /30 16/70 23/70 44/70 54/40 1,0 mg/kg /0,5-l,8/ /70 /70 50/70 62/70 2,8 mg/kg /2,2-3,8/ | a/ 1 godzine przed podaniem L-dopa w ilosci 150 mg/kg. b/ ED50 oznacza niezbedna dawke kwasu a-hy- drazyno-a-metylo-|3-/3,4-dwunydroksyfenylo/pro- pionowego, która w polaczeniu z L-dopa w" ilosci 150 mg/kg przeciwdziala skutkom wywolanym przez podanie rezerpiny u 50%- myszy. Wartosci w nawiasach odnosza sie do przedzialu ufnosci 95%.W tablicy 2 i 3 zebrano wyniki dotyczace wply¬ wu dootrzewnego podawania L-dopy w ilosci 150 mg/kg po traktowaniu rezerpina wywolujaca zanik ruchu i ptosis u myszy potraktowanych uprzednio dawkami racematu, D i L izomerów kwasu a-hy- drazyno-a-metylo-fJ-/3,4-dwuhydroksyfenylo/pro- pionowego. Ta dawka L-dopy /150 mg/kg/ nie przeciwdziala rezerpinie u myszy potraktowanych uprzednio metocelem. Dawki racematu, D i L izo¬ merów kwasu cc-hydrazyno-a-metylo-P-/3,4-dwuhy- droksyfenylo/propionowego, które sa niezbedne do przeciwdzialania zanikowi ruchu i ptosis spowo¬ dowanemu rezerpina /u 50% myszy — ED50/, po¬ dawane w polaczeniu z L-dopa /150 mg/kg/, obli¬ czono z równania regresji otrzymanego z danych doswiadczalnych. 40 45 50 55 Izomer D kwasu a-hydrazyno-a-metylo-0-/3,4- -dwuhydroksyfenylo/propionowego wykazywal nie¬ wielka albo zadna zdolnosc wzmacniania efektów dzialania L-dopa na myszy potraktowane rezerpi¬ na /ED50 125,0 mg/kg/. Z porównania wskazników ED50 uzyskanych w przypadku stosowania racema¬ tu i L-izomeru kwasu a-hydrazyno-a-metylo-#- -/3,4-dwuhydroksyfenylo/propionowego wynika, ze L-izomer /ED5q=1,2 mg/kg/ jest okolo 2,4 razy bardziej aktywny od racematu /ED50=2,9 mg/kg/ przy wzmacnianiu dzialania L-dopa likwidujacego porezerpinowy zanik ruchu. W odniesieniu do przeciwdzialania ptosis spowodowanej rezerpina, L-izomer /ED50=1,0 mg/kg/ jest okolo 2,8 razy aktywniejszy od racematu /ED60=2,9 mg/kg/.Sposobem wedlug wynalazku L pochodne kwasu a-hydrazyno-0-fenylopropionowego otrzymuje sie przez na drodze rozdzielania racematu lub innej mieszaniny izomerów D i L pochodnych kwasu a-hydrazyno-^nfenylopropionowego. Stwierdzono, ze dogodnie . jest potraktowac racemat optycznie czynnym izomerem srodka acylujacego, w wyniku czego otrzymuje sie pare diastoreoizomerów, która latwo rozdzielic na skladniki, korzystnie stosujac frakcjonowana krystalizacje. Wyodrebniony sklad¬ nik aktywny hydrolizuje sie nastepnie roztworem kwasu lub zasady otrzymujac zadany produkt.Jako odpowiednie srodki acylujace stosowac moz¬ na chlorki kwasowe, bezwodniki kwasowe, kwasy i mieszane bezwodniki D lub L izomeru kwasu kamforowego, kwasu kamforosulfonowego, kwasu dwubenzoilowinowego, kwasu dwutoluoilowinowe- go, kwasu jablkowego, kwasu pyroglutaminowe&o, chloromrówczan metylu, kwas a-metylo-a-fehylo- octowy, kwas 2'hydroksyfenylopropionowy i kwas metoksyoctowy.Acylowanie dogodnie jest prowadzic w rozpusz¬ czalniku w temperaturze od —70°C do +150°C, korzystnie od —15°C do +80°C. Jako odpowiednie rozpuszczalniki stosowac mozna wode, metanol, etanol, octan etylu, eter etylowy, heksan, chloro¬ form lub chlorek metylenu. W pewnych przypad¬ kach korzystnie jest stosowac rozpuszczalniki za¬ sadowe takie jak pirydyna, ze wzgledu na zwiek¬ szenie szybkosci reakcji pewnych chlorków kwa¬ sowych w takim ukladzie.Pare diastereoizomerów utworzonych w wyniku acylowania mozna, jak juz wspomniano, latwo roz¬ dzielic stosujac frakcjonowana krystalizacje ewen¬ tualnie zaszczepiajac roztwory, stosujac chromato¬ grafie lub tez jakis inny spo'sób. Stosujac zaszcze¬ pianie roztworów uzyskuje sie wysokie wydajnosci przy frakcjonowanej krystalizacji.Oddzielony diastereoizomer hydrolizuje sie, ko¬ rzystnie w wodnym roztworze kwasu lub zasady w umiarkowanych warunkach, w celu usuniecia grup acylowych. Jezeli zwiazek zawiera inne pod¬ stawniki, takie jak grupe 3,4-dwumetoksylowa lub 3,4-dwubenzyloksylowa mozna je hydrolizowac rów¬ noczesnie uzyskujac wolne grupy hydroksylowe,. co jednak wymaga bardziej ostrych warunków hy¬ drolizy. Hydrolize korzystnie jest wiec prowadzic w temperaturze od 75°C do 185°C. W razie po¬ trzeby równoczesnej hydrolizy grup 3,4-dwumeto-100 989 8 ksylowej lub 3,4-dwumetoksylowej lub 3,4-dwu- benzyloksylowej zwiazek hydrolizuje sie stezonymi kwasami chlorowcowodorowymi w temperaturze od 100° do 165°C. W przypadku nieobecnosci ta¬ kich podstawników hydrolize prowadzi sie w mniej ostrych warunkach..Ponizej podano przyklady ilustrujace sposób we¬ dlug -wynalazku.Przyklad I. Do oziebionego lodem roztworu 1$ -riamoli mieszaniny racemicznej kwasu a-hydra- zyno-a-metylo-!p-/3,4-dwumetoksy/propionowego w 50 ml 2*/i roztworu kwasnego weglanu sodowego dodaje sie 12 mmoli 1-mentoksychloromrówczanu i mieszanine miasza sie w ciagu 3 godzin. Miesza¬ nine zakwasza sie do pH=3 i produkt usuwa sie na .dcodze saczenia. Otrzymuje sie mieszanine D i L k«sii a-/l-metoksyacetylohydrazo/-a-metylo-j3- ^/A4^dwume^okffyfenylo/propionowego.Mieszanine D i L kwasu rozpuszcza sie w eta¬ nolu i traktuje 1 równowaznikiem wodorotlenku sodowego, otrzymujac sól sodowa. Sól sodowa wy¬ traca sie z roztworu i rozpuszcza w mieszaninie metanolu i wody. Nastepnie dodaje sie heksan do momentu, gdy roztwór przestaje byc klarowny.Wytracony osad izomeru L odsacza sie i hydroli¬ zuje gotujac w kwasnym roztworze. Po rekrysta¬ lizacji z mieszaniny metanolu i wody otrzymuje sie czysty kwas L-a-hydrazyno-a-metylo-|3-/3,4- -dwujiydroksyfenylo/propionowy topniejacy z roz¬ kladem w temperaturze 203—205°C [a]D=—17,3° /C=2, CH3OH/.Dla wzoru C1(0H14N2O4HiO: obliczono: C^19,17; H—6,60; N—11,47 znaleziono: C—49,13; H—6,74; N—11,19 Przyklad II, 90#jl g /0fi mola/ mieszaniny racemicznej kwasu a-hydrazyno-0-fenylopropiono- wego rozpuszcza sie w 200 ml metanolu. Roztwór nasyca sie gazowym chlorowodorem w temperatu¬ rze pokojowej /25°C/ i pozostawia mieszanine na 40 godzin. Roztwór racematu zateza sie do sucha pod zmniejszonym cisnieniem, przeplukujac raz metanolem i ponownie rozpuszcza w 200 ml me¬ tanolu. Do roztworu dodaje sie dwuetyloamine w takiej ilosci, by pH roztworu bylo równe 8. Na¬ stepnie mieszanine oziebia sie szybko do 0°C, po¬ zostawia na jedna godzine, saczy i wytracony osad suszy otrzymujac racemat a-hydrazyno-p-fenylo- propionianu metylu.Do 83,09 g /0,5 mola/ kwasu d-0-acetylo-2-hy- droksy-2^fenylopropionowego dodaje sie 119,0 g /1,0 mol/ chlorku tionylu, oziebiajac. Mieszanine ogrzewa sie do wrzenia, mieszajac,, i utrzymuje w stanie wrzenia w ciagu 2 godzin. Nastepnie mie¬ szanine zateza sie pod zmniejszonym cisnieniem w temperaturze 50°C w celu usuniecia nadmiaru chlorku tionylu i rozpuszczonego gazu.Do 97,12 g /0,5 mola/ racematu a-hydrazyno-|3- -fenylopropionianu metylu dodaje sie, oziebiajac, 300 ml pirydyny a nastepnie, mieszajac i oziebia¬ jac do 20—25°, dodaje sie chlorek kwasu d-O-ace- tylo-2-hydroksy-2-fenylopropionowego z poprzed¬ niego etapu. Otrzymana mieszanine pozostawia sie na noc w temperaturze 25^C, zateza pod zmniej¬ szonym cisnieniem i pozostalosc rekrystalizuje z mieszaniny metanol — woda. Otrzymuje sie a-/d- -0-acetylo-2-hydroksy-2-fenylopropanoilohydrazy- no/fenylopropionian metylu wzbogacony w izomer L. s 38,44 g /0,1 mola/ estru metylowego wzbogaco¬ nego w izomer L- hydrolizuje sie ogrzewajac pod chlodnica zwrotna w ciagu 2 godzin ze 150 ml 6n roztworu kwasu chlorowodorowego. Mieszanine o- ziebia sie do temperatury pokojowej i ekstrahuje eterem. Po wysuszeniu nad siarczanem magnezu roztwór eteirowy zateza sie w celu odzyskania kwasu d-2-hydroksy-2-fenylopropionowego. Faze wodna zateza sie do sucha, zawiesza w metanolu i dodaje dwuetyloamine do pH=6,0. Po 1 godzi- nie stania w pokojowej temperaturze wydzielony kwas L-a-hydrazyno-P-fenylopropionowy odsacza sie i rekrystalizuje z wody zawierajacej 0,5 g kwasnego siarczynu sodowego.Przyklad III. Do 7,5 g /0,05 mola/ kwasu L-winowego w 50 ml metanolu dodaje sie w tem¬ peraturze 50°C 21,22 g /0,1 mola/ kwasu L-p-/3,4- -dwuhydroksyfenylo/-a-hydrazynopropionowego w 100 ml metanolu. Mieszanine pozostawia sie do oziebienia. Pobiera sie mala porcje roztworu, za- *5 teza ja, rozciencza eterem, ogrzewa, oziebia, i po- bagietka, az do uzyskania zarodków krysztalów.Zarodki te uzywa sie do mieszaniny, która pozo¬ stawiono w temperaturze 25°C w ciagu 18 go¬ dzin. Mieszanine oziebia sie do temperatury 0°C, saczy, przemywa i suszy otrzymujac sól kwasu L-winowego i kwasu L-i|3-/3,4-dwuhydroksybenzy- lo/-a-hydrazynopropionowego.Do 212,21 g /1,0 mol/ kwasu D,L-P-/3,4-dwuhy- droksyfenylo/-a-hydrazynopropionowego dodaje sie 200 ml 2,5 n roztworu kwasu chlorowodorowego i mieszanine zateza sie do sucha pod zmniejszo¬ nym cisnieniem. Pozostalosc zawiesza sie w 1,4 litra metanolu w temperaturze 60°C, dodaje sie 37,5 g /0,25 mola/ kwasu L-winowego, rozpuszcza 40 sie go i mieszanine pozostawia do oziebienia do temperatury 25°C. Nastepnie mieszanine zaszczepia sie winianem sodowym otrzymanym poprzednio i pozostawia na noc w temperaturze 25°C. Nastep¬ nie mieszanine oziebia sie do temperatury 0—5°C, 45 saczy, przemywa i suszy. Pozostalosc rekrystali¬ zuje sie dwukrotnie z wody otrzymujac sól kwasu L-winowego i kwasu L-0-/3,4-dwuhydroksyfenylo/- -a-hydrazynopropionowego. 57,44 g /0,1 mola/ winianu z poprzedniego etapu 50 zawiesza sie w 250 ml wody i mieszajac oraz ozie¬ biajac dodaje sie lOn roztwór wodorotlenku sodo¬ wego do pH=6,4. Nastepnie mieszanine saczy sie, osad przemywa sie i suszy otrzymujac kwas L-a- -hydrazyno-/3,4-dwuhydroksyfenylo/propionowy 55 topniejacy z rozkladem w temperaturze 197°C, o [a] £=-14° /C=l, 0,ln CHI/ i X °^ankHsCL = =280 m/u, log /3,44/. 60 Dla wzoru CgH^^O^^O obliczono: C^l6,95; H—6,13; N—12,17 znaleziono: C^17,08; H—5,84; N—12,29 Przyklad IV. 212,21 g /1,0 mol/ kwasu D,L- $5 -P-/3,4-dwuhydroksyfenylo/-a-hydrazynopropiono-100 989 9 wego w 1 litrze metanolu nasyca sie w tempera¬ turze 0—5° gazowym chlorowodorem. Po nasyce¬ niu mieszanine pozostawia sie na 24 godziny w temperaturze 20°—25°C i zateza do sucha pod zmniejszonym cisnieniem. Pozostalosc zawiesza sie w 2 litrach metanolu, dodaje sie 27,01 g /0,5 mola/ metanolanu sodowego, a nastepnie mieszanine sa¬ czy sie i przemywa. Uzyskany przesacz zateza sie do objetosci 2 litrów i dodaje 100,1 g /0,5 mola/ kwasu d-kamforowego. Pobiera sie mala czesc mieszaniny, dodaje sie do niej eteru, ogrzewa a nastepnie oziebia skrobiac scianki naczynia dla wywolania krystalizacji. Pozostaly roztwór zateza sie do polowy objetosci i zaszczepia. Po zaszcze¬ pieniu pozostawia sie mieszanine na 18 godzin w temperaturze 25°C, potem sie ja oziebia do tem¬ peratury 0—5°C, saczy i osad przemywa zimnym metanolem. Po wysuszeniu osad rekrystalizuje sie z izopropanolu otrzymujac sól d-kamfory i L-)3- -/3,4-dwuhydroksyfenylo/- metylu. 63,94 g /0,15 mola/ soli estrowej otrzymanej poprzednio gotuje sie w atmosferze azotu ze 100 ml 2 n roztworu kwasu chlorowodorowego w ciagu 2 godzin. Nastepnie mieszanine oziebia sie do tem¬ peratury 10—15°, alkalizuje do pH=6,4 za pomoca lOn roztworu wodorotlenku sodowego, saczy i o- traymany osad przemywa i suszy. Pozostalosc re¬ krystalizuje sie z wody otrzymujac kwas L-|3-/3,4- -dwuhydroksyfenylo/-a-hydrazynopropionowy o temperaturze topnienia 197°C. PL PL

Claims (2)

1. Zastrzezenia patentowe 1. Sposób otrzymywania nowych pochodnych kwasu L-a-hydrazyno-t|3-fenylopropionowego o wzo¬ rze przedstawionym na zalaczonym rysunku, w którym R1 i R2 oznaczaja atom wodoru, grupe hydroksylowa, grupe alkoksylowa o 1—6 atomach wegla, grupe fenoksylowa lub benzyloksylowa, R* i R4 oznaczaja atom wodoru lub rodnik alkilowy o 1—6 atomach wegla a R5 oznacza atom wodoru, atom metalu lub rodnik alkilowy o 1—6 atomach wegla znamienny tym, ze racemat lub inna mie¬ szanine D,L-izomerów pochodnych kwasu a-hydra- zyno-p-fenylopropionowego o wzorze przedstawio¬ nym na rysunku, w którym R1, R2, R8, R4 i RB maja wyzej podane znaczenie, traktuje sie optycz¬ nie czynnym izomerem srodka acylujacego otrzy¬ mujac pare diastereoizomerów, która rozdziela sie na skladniki, korzystnie na drodze krystalizacji frakcjonowanej, a wyodrebniony skladnik aktyw¬ ny hydrolizuje sie nastepnie wodnym roztworem kwasu lub zasady otrzymujac zadany produkt.
2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze optycznie czynny izomer srodka acylujacego sto¬ suje sie w postaci kwasów, chlorków kwasowych, bezwodników kwasowych lub mieszanych bezwod¬ ników. R R R bgr R4 i i CH-C-C00R5 HN-NH, PL PL
PL1970186280A 1970-02-05 1970-12-17 Sposob otrzymywania pochodnych kwasu l-alfa-hydrazyno-beta-fenylopropionowego PL100989B1 (pl)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US905270A 1970-02-05 1970-02-05

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL100989B1 true PL100989B1 (pl) 1978-11-30

Family

ID=21735304

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1970186280A PL100989B1 (pl) 1970-02-05 1970-12-17 Sposob otrzymywania pochodnych kwasu l-alfa-hydrazyno-beta-fenylopropionowego

Country Status (5)

Country Link
US (1) US3715382A (pl)
AT (1) AT318578B (pl)
CA (1) CA919690A (pl)
PL (1) PL100989B1 (pl)
SU (1) SU701530A3 (pl)

Families Citing this family (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3891696A (en) * 1973-11-02 1975-06-24 Interx Research Corp Novel, transient pro-drug forms of l-dopa
YU93877A (en) * 1977-04-08 1982-06-30 Krka Process for the resolution of racemic alpha-aminonitrils
US4196303A (en) * 1978-03-20 1980-04-01 Scm Corporation d-Isomenthoxyacetic acid
EP0008494B1 (en) * 1978-08-03 1982-12-22 Imperial Chemical Industries Plc Method of improving or maintaining digestibility of fodder crops
WO2002028882A1 (en) * 2000-10-06 2002-04-11 Xenoport, Inc. Bile acid prodrugs of l-dopa and their use in the sustained treatment of parkinsonism
US7101912B2 (en) * 2002-12-06 2006-09-05 Xenoport, Inc. Carbidopa prodrugs and derivatives, and compositions and uses thereof

Family Cites Families (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3032581A (en) * 1960-07-11 1962-05-01 Geigy Chem Corp Phenylalanine derivatives
US3505385A (en) * 1962-10-11 1970-04-07 Merck & Co Inc Alpha-lower alkanoylamino - alpha - hydroxy and/or methoxy substituted benzyl propionitriles

Also Published As

Publication number Publication date
CA919690A (en) 1973-01-23
AT318578B (de) 1974-10-25
US3715382A (en) 1973-02-06
SU701530A3 (ru) 1979-11-30

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Nichols et al. Effects of certain hallucinogenic amphetamine analogs on the release of [3H]-serotonin from rat brain synaptosomes
US9724316B2 (en) Bicyclic analgesic compounds
PL117996B1 (en) Process for preparing novel,optically active phenethanoloamineslaminov
NZ200639A (en) Chiral 2-(2-benzyl-3-mercaptopropionyl amino)-1-alkanols and 2-(2-benzyl-3-mercaptopropionylamino)-4-methyl thiobutyric acids
CA2606353C (en) Alpha-methyl amino acid derivatives
US3553258A (en) Phenylalanine compounds
PL100989B1 (pl) Sposob otrzymywania pochodnych kwasu l-alfa-hydrazyno-beta-fenylopropionowego
IE44739B1 (en) Adenine derivatives
IE53493B1 (en) New derivatives of pyridazine active on the central nervous system
US20120122848A1 (en) (+)-3-hydroxymorphinan derivatives as neuroprotectants
US3830827A (en) L-alpha-hydrazino-alpha-substituted-beta-(3,4-dihydroxyphenyl)propionic acid substantially free of the d isomer,the lower alkyl esters thereof,and the pharmaceutically acceptable salts thereof,wherein the substituent is lower alkyl
US3445518A (en) P-acylphenylethylamines
Johnson et al. Study of the structural requirements for Dopa potentiation and oxotremorine antagonism by L-prolyl-L-leucylglycinamide
US4223039A (en) Therapeutically useful N-phenylaniline derivatives
US3781415A (en) Product,process and composition
US5451606A (en) Anthraquinone compounds useful to treat osteoarticular conditions, pharmaceutical compositions and method of treatment
PL219269B1 (pl) Deuterowane pochodne katecholoaminy i ich zastosowanie oraz preparaty farmaceutyczne, zawierające te związki
US3132176A (en) Preparation of o, o-dialkanoyl derivatives of d, l-alpha-alkyl-beta-3, 4-dihydroxyphenylalanine by preferential acylation
EP1883620A1 (en) ß-AMINO ACID DERIVATIVES
US2954400A (en) alpha-indanoxybutyric acid derivatives
WO2014159501A2 (en) Processes for preparing tetrahydroisoquinolines
US4252947A (en) Novel quinazolinone
US3775479A (en) Amine compounds
US3758559A (en) Resolution of dl-{60 -methylphenylalanine
US5055490A (en) Stereoisomers of benzonitrile derivatives, useful as cardiac arrhythmiac agents