NL8004223A - Werkwijze voor het behandelen van uitgebrande kernreactorbrandelementen en bijbehorend inspectie- reservoir. - Google Patents

Werkwijze voor het behandelen van uitgebrande kernreactorbrandelementen en bijbehorend inspectie- reservoir. Download PDF

Info

Publication number
NL8004223A
NL8004223A NL8004223A NL8004223A NL8004223A NL 8004223 A NL8004223 A NL 8004223A NL 8004223 A NL8004223 A NL 8004223A NL 8004223 A NL8004223 A NL 8004223A NL 8004223 A NL8004223 A NL 8004223A
Authority
NL
Netherlands
Prior art keywords
deionate
inspection
reservoir
liquid
fire elements
Prior art date
Application number
NL8004223A
Other languages
English (en)
Original Assignee
Rhein Westfael Elect Werk Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Rhein Westfael Elect Werk Ag filed Critical Rhein Westfael Elect Werk Ag
Publication of NL8004223A publication Critical patent/NL8004223A/nl

Links

Classifications

    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21CNUCLEAR REACTORS
    • G21C17/00Monitoring; Testing ; Maintaining
    • G21C17/06Devices or arrangements for monitoring or testing fuel or fuel elements outside the reactor core, e.g. for burn-up, for contamination
    • G21C17/07Leak testing
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

Landscapes

  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Plasma & Fusion (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Monitoring And Testing Of Nuclear Reactors (AREA)
  • Measurement Of Radiation (AREA)

Description

Werkwijze voor het behandelen van uitgebrande kernreactorbrandi- elementen en bijbehorend inspectiereservoir.
N/29.824-tM/f.
De uitvinding heeft betrekking op een werkwijze voor het behandelen van uitgebrande kernreactorbrandelementen, waarbij de brandelementen uit de kernreactor in een in een vloeistof ondergedompeld inspectiereservoir gevoerd 5 worden, waarna uit het inspectiereservoir een vloeistofmonster genomen wordt en daaraan de activiteit van ten minste één splijtnuclide gemeten wordt en afsluitend de intakte brandelementen in transportreservoirs geplaatst en daarin naar een tussenopslag of opwerking toegevoerd worden, alsmede op een 10 inspectiereservoir voor deze werkwijze.
Het eerste voor het herkennen van brandstof-elementdefekten dienende deel van deze werkwijze staat bekend als "Wet-Sipping-methode". Hierbij wordt in het zich in een brandelement—opslagbekken ongeveer 10 m onder water resp.
15 boorzuur bevindend, van boven naar onderen open inspectiereservoir telkens een enkel brandelement ingebracht en daarna het inspectiereservoir van boven gesloten en door een ingébracht luchtkussen van een natuurlijke circulatiekoeling gescheiden. Door de navervalwarmte verwarmt zich het brandele-20 ment, zodat door eventueel aanwezige lekkages in de brandele-mentomhullingsbuis splijtprodukten in het water vrijkomen.
Het aantonen van bepaalde splijtprodukten door het nemen van monsters uit de waterinhoud van het reservoir geeft dan uitsluitsel over brandelementdefekten. Daar enerzijds voor het 25 nemen van monsters een minimum opwarmtijd moet worden aangehouden, anderzijds het aantonen van splijtprodukten in het na opwarming genomen mondstuk wegens de aanwezige contaminatie van het bekkenwater met splijtprodukten betrekkelijk. moeilijk en onnauwkeurig is - zodat eventueel meerdere monsters ge-30 nomen moeten worden en metingen nodig zijn - en daarenboven elk brandelement afzonderlijk onderzocht wordt, kost deze methode buitengewoon veel tijd. De intakte uitgebreide brandelementen worden dan in de praktijk naar een zekere standtijd in het opslagbekken geplaatst in transportreservoirs en weg-35 getransporteerd voor tussenopslag of opwerking. Tijdens het transport van de transportreservoirs raken de aan de brandelementen hechtende oppervlakteverontreinigingen los. Tengevol- -2- ge van een cumulatie van activiteiten van dergelijke radioactieve oppervlakteverontreinigingen en de daarmee verbonden dosiscapaciteit moet reeds na enkele benuttingen een inwendige decontaminatie van de transportreservoirs worden uitge-5 voerd, die in de kerncentrale en/of in de opwerkingsinstalla-tie op het gebied van machines en personeel grote inzet noodzakelijk maakt en een aanzienlijke dosis-belasting van het personeel veroorzaakt.
De uitvinding beoogt de bepaling van brand-10 elementdefekten te versnellen en in de loop van de daarmee verbonden brandelementen manipulaties het verwijderen van de oppervlakteverontreinigingen uit te voeren.
Daartoe is de werkwijze volgens de uitvinding gekenmerkt, doordat de brandelementen met meerdere tege-15 lijk gemeenschappelijk in het inspectiereservoir worden gevoerd, en onmiddellijk aansluitend het inspectiereservoir volledig ten opzichte van de dit van buiten omgevende vloeistof gesloten wordt en de zich in het inspectiereservoir bevindende vloeistofhoeveelheid wordt uitgewisseld tegen 20 deïonaat (dat wil zeggen ontzout en/of splijt- en active- ringsproductvrij water), en daarna aan het inspectiereservoir als vloeistofmonster een in de tijdeenheid constante deïo-naatstroom onttrokken wordt en voortdurend de radionuclide-activiteit daarvan in afhankelijkheid van de temperatuur 25 gemeten wordt en aansluitend de zich in het inspectiereservoir bevindende brandelementen met ultrageluid belast worden en de daarbij van de brandelementen losgemaakte bestanddelen van de oppervlakteverontreinigingen door middel van een deïonaatkringloopstroom uit het inspectiereservoir en door 30 middel van een separatietrap uit de deïonaatkringloop verwijderd worden.
De uitvinding maakt hierbij gebruik van een inzicht, dat het bij meerdere uitgebrande brandelementen voor het herkennen van brandelementeffekten geheel voldoende 35 is wanneer men allereerst de meerdere brandelementen als het ware integraal onderzoekt en slechts bij aantoning van een brandelementdefekt vervolgens een afzonderlijke sipping-handeling laat volgen. Hierdoor bereikt men reeds een duidelijke tijdbesparing. De uitvinding maakt verder gebruik van 40 het inzicht, dat een foutloze beslissing over brandelement- 800 42 23 -3- defekten belangrijk sneller dan tot nu toe kan worden getroffen, wanneer men het aantonen van splijtprodukten niet aan een monster uit het opslagbekkenwater maar deïonaat en niet aan de hand van afzonderlijke metingen maar een continue resp. quasi-5 continue opname van de activiteit van ten minste één radionuclide (bijvoorbeeld Cs 137) in afhankelijkheid van de temperatuur uitvoert, omdat de stijging van de overeenkomstige activiteitsprofielen van intakte brandelementen uiterst sterk afwijkt van die van defekte brandelementen. Tenslotte steunt 10 de uitvinding op het inzicht,dat de voor het volgens de uitvinding herkennen van brandelementdefekten vereiste gesloten uitvoering van het inspectiereservoir zonder meer een navolgende verwijdering van de oppervlakteverontreinigingen toelaat, wanneer de brandelementen daarin met ultrageluid worden behan-15 deld en de oppervlakteverontreinigingen via een gescheiden reinigingstraject verwijderd worden, zodat het opslagbekken niet aanvullend belast wordt en bovendien een later kostbare decontaminatie van de transportreservoirs wegvalt.
Om een storende bijmenging van opslagbek-20 kenwater tot het deïonaat te verhinderen, verdient het aanbeveling, de zich in het inspectiereservoir bevindende vloeistof-hoeveelheid eerst met perslucht en daarna de perslucht met deïonaat uit het gesloten inspectiereservoir te verdringen.
Voor de aansluitende radionuclide—activiteitsmeting is het 25 volkomen voldoende, wanneer de aan het inspectiereservoir als vloeistofmonster in totaal onttrokken deïonaathoeveelheid in verhouding tot de zich in het inspectiereservoir bevindende deïonaathoeveelheid verwaarloosbaar klein verhouden wordt.
De uitvinding heeft ook betrekking op een 30 inspectiereservoir voor de beschreven werkwijze en dit reservoir is volgens de uitvinding gekenmerkt, doordat het voor het gelijktijdig opnemen van meerdere brandelementen is ingericht en tegen het binnendringen van de omringende vloeistof volkomen afsluitbaar is en (a) minstens twee leiding-35 stompen voor de vloeistof/deïonaatuitwisseling , (bl een van een temperatuur- en activiteitsmeter voorziene deïonaatafvoer-leiding, (c) instelbare ultrageluidgeneratoren in zijn binnenruimte en (d)_ een met een separator voor de oppervlakteveront-reiniging voorziene deïonaatkringloopleiding bezit. In een bij 40 voorkeur toegepaste uitvoeringsvorm is de deïonaatsafvoerlei- -4- ding van de deïonaatkringloopleiding in de deïonaatstromings-richting gezien voor de separator voor de oppervlakteveront-reinigingen parallel schakelbaar; de activiteitsmeter kan dan namelijk voor controle van de reinigingshandeling tevens toe-5 gepast worden. De separator bestaat bij voorkeur uit een mechanisch filter en een ionenuitwisselaar.
De uitvinding wordt hierna aan de hand van de tekening toegelicht: fig. 1 toont schematisch een inspectiereser- 10 voir en fig. 2 een activiteit/temperatuurdiagram voor een intakt brandelement (I) en een defekt brandelement (II).
Het in fig. 1 afgeheelde inspectiereservoir 1 dient voor het behandelen van uitgebrande kernreactor-brand-15 elementen. Het is voor het gelijktijdig opnemen van meerdere brandelementen ingericht en tegen het binnendringen van omringende vloeistof geheel afsluitbaar. Bovendien bezit het twee leidingstompen 2 voor een vloeistof/perslucht/deïonaat-uitwisseling, een van een temperatuur—en activiteitsmeter 3 20 alsmede van een eerste pomp 4 voorziene deïonaatafvoerlei-ding 5/ ultrageluidgeneratoren 6 in zijn binnenruimte en een van een separator 7,8 uit mechanisch filter 7 en ionenuitwisselaar 8 alsmede van een verdere pomp 9 voorziene deïonaatkringloopleiding 10. Dergelijke oppervlakteverontreinigingen 25 worden ook als crud aangeduid, de separator voor de oppervlakteverontreinigingen ook als crudseparator. In fig. 1 is met streepjes aangegeven, dat de deïonaatafvoerleiding 5 van de deïonaatkringloopleiding 10 in de deïonaatstromings-richting gezien voor de crudseparator 7,8 parallel schakel-30 baar is.
De uitgebrande kernreactor-brandelementen worden met meerdere tegelijk in het inspectiereservoir ingevoerd, dat in een brandelement-opslagbekken met een vloeistof (water/boorzuur) ondergedompeld is. Direct aansluitend 35 wordt het inspectiereservoir 1 geheel afgesloten ten opzichte van de dit van buiten omringende vloeistof. Dan wordt de zich in het inspectiereservoir 1 bevindende vloeistofhoeveel-heid via de leidingstompen 2 uitgewisseld tegen deïonaat, doordat allereerst de opslagbekken vloeistof met perslucht 40 en aansluitend de perslucht met deïonaat verdrongen wordt.
800 42 23 •Λ -5-
Daarna wordt in het inspectiereservoir 1 via de dexonaataf-voerleiding 5 een in de tijdeenheid constante deïonaatstroom afgevoerd, waarvan de totale hoeveelheid in verhouding tot de zich in het inspectiereservoir 1 bevindende totale dexo-5 naathoeveelheid verwaarloosbaar klein is en die eventueel door de in fig. 1 met streepjes aangeduide parallelschakeling van de dexonaatafvoerleiding 5 via de dexonaatkringloop-leiding 10 wordt teruggevoerd in het inspectiereservoir 1.
Met behulp van de temperatuur- en activiteitsmeter 3 wordt 10 voortdurend bijvoorbeeld de gamma-activiteit van Cs 137 in afhankelijkheid van de temperatuur gemeten en geregistreerd.
Door vergelijking met diagrammen volgens fig. 2 kan aan de » hand van de curvenstijgingen zeer snel worden herkend of de brandeiementen intakt zijn of een brandelement defekt is.
15 Wordt een brandelementdefekt vastgesteld, dan wordt het defekte brandelement eventueel door een aansluitende afzonderlijke sippinghandeling eruit gezocht. Aansluitend worden de zich in het inspectiereservoir 1 bevindende brandelementen via de ultrageluidgeneratoren 6 met ultrageluid van verschil-20 lende frequentie belast om de crud, dat wil zeggen de opper-vlakteverontreinigingen los te maken van de brandelementen.
De crud wordt door inschakelen van de pomp 9. in de dexonaat-kringloopleiding 10, waaraan voor controle de dexonaatafvoer-leiding parallel geschakeld is,uit het inspectiereservoir 1 25 verwijderd. Het met het crud belaste deïonaat wordt in de dexonaatkringloopleiding 10 over de crudseparator 7,8 gevoerd en vandaar in gereinigde toestand weer in het inspectiereservoir 1 teruggeleid. Afsluitend worden de intakte brandelementen in transportreservoirs gezet en daarin toegevoerd aan 30 tussenopslag of opwerking. Daar het crud van te voren is verwijderd, kunnen de transportreservoirs daarmee ook niet meer gecontamineerd worden.
Q f\ii L O O X

Claims (6)

1. Werkwijze voor het behandelen van uitgebrande kernreactorbrandelementen, waarbij de brandelementen uit de kernreactor in een in een vloeistof ondergedompeld inspectiereservoir gevoerd worden, daarna uit het inspectie-5 reservoir een vloeistofmonster afgevoerd en daaraan de activiteit van ten minste ëën splijtnuclide gemeten wordt en afsluitend de intakte brandelementen in transportreservoirs gezet en daarin naar een tussenopslag of opwerking toegevoerd worden, met het kenmerk, dat de brandelementen 10 met meerdere tegelijk gemeenschappelijk in het inspectiereservoir gevoerd worden en onmiddellijk aansluitend het inspectiereservoir geheel ten opzichte van de dit van buiten omringende vloeistof afgesloten wordt en de zich. in het inspectiereservoir bevindende vloeistofhoeveelheid wordt uit-15 gewisseld tegen deïonaat en daarna aan het inspectiereservoir als vloeistofmonster een in de tijdeenheid constante deïonaat*· stroom onttrokken wordt en voortdurend de radionuclide-activiteit daarvan in afhankelijkheid van de temperatuur gemeten wordt en aansluitend de zich. in het inspectiereser-20 voir bevindende brandelementen met ultrageluid belast worden en de daarbij van de brandelementen losgemaakte bestanddelen van een radio-actieve oppervlakteverontreiniging door een deïonaatkringloopstroom uit het inspectiereservoir en door middel van een separatietrap uit de deïonaatkringloop ver-25 wijderd worden.
2. Werkwijze volgens conclusie 1, m e t het kenmerk, dat de zich in het inspectiereservoir bevindende vloeistofhoeveelheid eerst met perslucht en daarna de perslucht met deïonaat uit het gesloten inspectiereservoir 30 verdrongen wordt.
3. Werkwijze volgens conclusie 1 of 2, m e t het kenmerk, dat de aan het inspectiereservoir als vloeistofmonster in totaal onttrokken deïonaathoeveelheid in verhouding tot de zich in het inspectiereservoir bevindende 35 totale deïonaathoeveelheid verwaarloosbaar klein gehouden wordt.
4. Inspectiereservoir voor de werkwijze volgens één der conclusies 1-3, met h. e t kenmerk, 800 42 23 -7- dat dit voor het gelijktijdig opnemen van meerdere brand-elementen is ingericht en tegen het binnendringen van de omgevende vloeistof geheel afsluitbaar is en (a) ten minste twee leidingstompen (2) voor de vloeistof-deïonaatsuitwisse-5 ling, (b) een van een temperatuur- en activiteitsmeter (3) voorziene deïonaatafvoerleiding (5), (c) instelbare ultra-geluidgeneratoren (6) in zijn binnenruimte en (d) een van een separator (7,8) voor de oppervlakteverontreinigingen voorziene deïonaatkringloopleiding (10) bezit. 10
5. Inspectiereservoir volgens conclusie 4,met het kenmerk, dat de deïonaatafvoerleiding (5) aan de deïonaatkringloopleiding (10) in de deïonaat-stromingsrichting gezien voor de separator (7,8) parallel schakelbaar is. 15
6. Inspectiereservoir volgens conclusie 4 of 5,met het kenmerk, dat de separator (7,8) bestaat uit een mechanisch filter (7) en een ionenuitwisselaar (8) . 8004223
NL8004223A 1979-08-02 1980-07-23 Werkwijze voor het behandelen van uitgebrande kernreactorbrandelementen en bijbehorend inspectie- reservoir. NL8004223A (nl)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE2931336A DE2931336C2 (de) 1979-08-02 1979-08-02 Verfahren zum Erkennen von Undichtigkeiten in Brennstoffumhüllungen abgebrannter Kernreaktor-Brennelemente und Inspektionsbehälter zur Durchführung des Verfahrens
DE2931336 1979-08-02

Publications (1)

Publication Number Publication Date
NL8004223A true NL8004223A (nl) 1981-02-04

Family

ID=6077425

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
NL8004223A NL8004223A (nl) 1979-08-02 1980-07-23 Werkwijze voor het behandelen van uitgebrande kernreactorbrandelementen en bijbehorend inspectie- reservoir.

Country Status (14)

Country Link
US (1) US4382906A (nl)
AR (1) AR222565A1 (nl)
BE (1) BE884588A (nl)
BR (1) BR8004849A (nl)
CA (1) CA1142654A (nl)
CH (1) CH649167A5 (nl)
DE (1) DE2931336C2 (nl)
ES (1) ES8300220A1 (nl)
FI (1) FI802415A (nl)
FR (1) FR2463483B1 (nl)
GB (1) GB2059139B (nl)
IT (1) IT1132270B (nl)
NL (1) NL8004223A (nl)
SE (1) SE8005514L (nl)

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2569041B1 (fr) * 1984-08-08 1987-01-02 Fragema Framatome & Cogema Procede et dispositif de controle par ressuage de l'etancheite des gaines d'un assemblage de combustible nucleaire
FR2666924B1 (fr) * 1990-09-13 1992-12-18 Framatome Sa Procede et dispositif de detection de fuite sur un element combustible d'un assemblage pour reacteur nucleaire.

Family Cites Families (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1069791B (nl) * 1959-11-26
US3073767A (en) * 1959-06-08 1963-01-15 Whitham George Kirby Reactor fuel elements testing container
GB891804A (en) * 1959-09-04 1962-03-21 Atomic Energy Authority Uk Improvements in or relating to methods of operating gas cooled nuclear reactors
DE1248822B (nl) * 1965-03-31
US3375169A (en) * 1966-08-23 1968-03-26 Atomic Power Dev Ass Inc Method for minimizing corrosion of reactor elements
DE2258727A1 (de) * 1972-11-30 1974-06-06 Siemens Ag Verfahren fuer das zonenweise umsetzen von kernreaktorbrennelementen
US4034599A (en) * 1975-06-18 1977-07-12 General Electric Company Device for locating defective fuel
NL7600394A (nl) * 1976-01-15 1977-07-19 Kema Nv Werkwijze en inrichting voor het op lek controleren van een splijtstofelement.
NL7600393A (nl) * 1976-01-15 1977-07-19 Kema Nv Werkwijze en inrichting voor het op lek controleren van een splijtstofelement.
JPS52106096A (en) * 1976-03-03 1977-09-06 Hitachi Ltd Broken fuel detecting method

Also Published As

Publication number Publication date
SE8005514L (sv) 1981-02-03
BE884588A (fr) 1980-12-01
GB2059139B (en) 1983-02-16
DE2931336C2 (de) 1983-08-04
BR8004849A (pt) 1981-02-10
FI802415A (fi) 1981-02-03
DE2931336A1 (de) 1981-02-12
IT1132270B (it) 1986-07-02
US4382906A (en) 1983-05-10
IT8023820A0 (it) 1980-07-31
CH649167A5 (de) 1985-04-30
ES493921A0 (es) 1982-11-01
FR2463483B1 (fr) 1985-09-13
FR2463483A1 (fr) 1981-02-20
AR222565A1 (es) 1981-05-29
CA1142654A (en) 1983-03-08
GB2059139A (en) 1981-04-15
ES8300220A1 (es) 1982-11-01

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4072559A (en) Method and apparatus for the zone-wise shuffling of nuclear reactor fuel elements
CN110997955B (zh) 从被氧化铀污染的元件中回收铀的方法
US3419467A (en) Method of and apparatus for locating envelope-tube damage at individual nuclear fuel elements in a reactor core
US4696788A (en) Process and device for detecting defective cladding sheaths in a nuclear fuel assembly
NL8004223A (nl) Werkwijze voor het behandelen van uitgebrande kernreactorbrandelementen en bijbehorend inspectie- reservoir.
KR101774801B1 (ko) 사용후핵연료 운반 및 저장을 위한 건조장치의 건조방법 및 그 제어방법
FR2547449A1 (fr) Procede de decontamination radioactive d'un generateur de vapeur nucleaire, en operant par commande d'ecoulement
JPS5851240B2 (ja) 燃料素子組立体の気密性検査用浸出室及び検査法
CA1151401A (en) Apparatus for the continuous treatment of the compounds in a corrosive liquid
KR20200019993A (ko) 방사능의 측정에 의해 핵분열 생성물을 검출하기 위한 분석 장치
US5126100A (en) System for qualification of chemical decontamination methods for decontamination of nuclear reactor systems
RU2460160C1 (ru) Способ очистки и дезактивации оборудования реакторной установки с жидкометаллическим свинцово-висмутовым теплоносителем
KR820000833B1 (ko) 연료 요소장치의 누출방지 점검용 결함 검출 셀
EP0350401B1 (fr) Procédé et dispositif d'identification du défaut d'étanchéité d'un crayon absorbeur de neutrons d'un réacteur nucléaire
JPS582798A (ja) 放射性物質で汚染された機器の除染方法
Iizawa et al. Brief description of out-of-pile test facilities for study in corrosion and fission product behaviour in flowing sodium
JPH0363719B2 (nl)
JPH047478B2 (nl)
JPS5823910B2 (ja) 放射能濃度測定装置
Blum et al. Experience De Reference(Benchmark) Pour La Qualification Des Methodes De Calcul Du Blindage Gamma Des Emballages Pour Combustible Irradie En Provenance Des Centrales Nucleaires A Eau Legere.(Benchmark Tests for Qualifying Methods of Calculating the Gamma Shielding of Containers for Irradiated Fuel Originating from Light Water Nuclear Power Stations
GB2017936A (en) Particle size determination
Buescher et al. Sodium removal of fuel elements by vacuum distillation
JPS5988699A (ja) 燃料集合体に付着した放射性物質の除去方法
JPS60142293A (ja) 燃料破損検出方法
Boerchers et al. Regulatory supervision of the radiation protection and release during the dismantling of the German NPP Wuergassen

Legal Events

Date Code Title Description
BA A request for search or an international-type search has been filed
BB A search report has been drawn up
BC A request for examination has been filed
A85 Still pending on 85-01-01
BV The patent application has lapsed