NL7812114A - Werkwijze voor het scheiden van isotopen. - Google Patents

Description

* fe » f 4 48 893/Bs/MV ~1 “

I - -- --- I

URANIT Uran-Isotopentrennung-GmbH., Jülich,

Bondsrepubliek Duitsland.

Werkwijze voor het scheiden van isotopen.

Werkwijze voor het scheiden van verschillende isotopen in verbindingen, waarvan de moleculen zich in gasvormige toestand bevinden, waarbij door middel van laserstraling de trillingstoestand van de moleculen voor isotopen 5 specifiek wordt veranderd, waarop de moleculen in wisselwerking worden gebracht met elektronen, en aansluitend de geïoniseerde moleculen door chemische of fysische methoden van de overige moleculen worden afgescheiden.

In het Amerikaanse octrooischrift 3.443.087 wordt

noc n.oQ

10 voorgesteld om de verbindingen UFg en UFg van elkaar te scheiden door êên van de beide molecuulsoorten met een IR-laser selectief aan te slaan, aansluitend de aangeslagen moleculen met UV-straling te ioniseren, en de ionen met behulp van elektrische of magnetische velden 15 of door middel van chemische reacties van de niet-geïoni-seerde moleculen af te scheiden.

Door het ultraviolet licht worden evenwel de UFg-moleculen in veel grotere mate gedissocieerd dan geïoniseerd, zodat met deze methode hoogstens een zeer klein deel van 20 de aangeslagen moleculen kan worden afgescheiden.

In het Duitse octrooischrift 2,617.043 wordt voorgesteld de door middel van een IR-laser op isotopisch selectieve wijze in hun trillingstoestand aangeslagen verbindingen met thermische elektronen te verenigen voor het 25 vormen van negatieve ionen, die tot een uit het isotopenmengsel afscheidbaar ionenfragment uiteenvallen. Het is evenwel uit de literatuur bekend (J.L. Beauchamp,

Journal Chem. Phys. Nr. 64 (1976) 718), dat de vorming van stabiele negatieve UFg-ionen slechts plaatsvindt onder 30 inwerking van uiterst langzame elektronen en met een zeer kleine werkingsdoorsnee. De opwekking van dergelijke —langzame elektronen is technisch zeer moeilijk en op grond

I_____I

78121 1 4 • A. " - _ _'_~ 2 ~_ van ruimteladingseffekten beperkt tot stromen van enige 2 ^uA/cm . Bovendien treedt naast de gewenste reactie ook het ongewenste verval van UFg” in UFg + e~ op.

Aan de uitvinding ligt nu het doel ten grondslag bij 5 een werkwijze volgens de in de aanhef beschreven soort de ionisatiewaarschijnlijkheid van de door de laserstraling in een voor isotopen specifiek veranderde trillingstoestand gebrachte moleculen te verhogen., alsook de hieraan aansluitende scheidingsfase te vergemakkelijken, respectievelijk 10 te vereenvoudigen.

Hiertoe wordt volgens de uitvinding voorgesteld, dat de elektronenenergie zodanig wordt gekozen, dat in het gas door elektronenbotsingen positieve ionen ontstaan.

De werkwijze volgens de uitvinding maakt het mogelijk 15 om op relatief eenvoudige wijze, bijv. door middel van een elektronenstraal of een gasontlading bij lage druk de moleculen in wisselwerking te brengen met de elektronen boven de vereiste ioniseringsenergie. Voor UFg-moleculen kan in overeenstemming met de vereiste ionisatie-energie 20 de elektronenenergie worden ingesteld op 14 eV, opdat er zich positieve ionen van het type UFg+, UF5+, UF4+, ÜF3+, UF2+, UF+ en ü+, alsook UF5++, UF4++, UF3++, UF2++ '--|r-|- UF en U vormen.

De uitvinding zal thans nader worden toegelicht aan de 25 hand..'van de tekening. In de tekening toont: fig. 1 een grafiek, waarin de relatieve ionisatiewaarschijnlijkheid (rel. ion.) van het UFg-molecuul is afgezet als funktie van de absolute temperatuur (K), en fig. 2 schematisch ee'n inrichting voor het toepassén 30 van de werkwijze volgens de uitvinding.

Er is gebleken, dat de totale werkingsdoorsnee voor de vorming van de ionen afhangt van de trillingstoestand en daardoor van de temperatuur van het UFg-molecuul. In fig. 1 is de relatieve ionisatiedoorsnede weergegeven als 35 funktie van de temperatuur, zoals deze in een door adia-"batische expansie afgekoelde UFfi-gasstraal werd verkregen.

78121H

' t- 4 _~3 -_

De ionisatiedwarsdoorsnede blijft bij afkoeling

allereerst constant en neemt vervolgens beneden T = 50 K

bij afvallende temperatuur zeer sterk af. Aangezien de doorsnede in de trillingsgrondtoestand wezenlijk kleiner is 5 dan in de aangeslagen niveau's, weerspiegelt dit verloop de bezetting van de grondtoestand.

Dienovereenkomstig wordt in de afgekoelde gasstraal door selectieve excitatie door middel van laserlicht met een smalle band, zoals bijv. beschreven in de oudere 10 Duitse octrooiaanvrage P 28 08 955.6, de bezetting van de grondtoestand voor moleculen van een bepaalde isotopische samenstelling verkleind. Dit betekent de verhoging van de ionisatiedoorsnee. Bij beschieting met elektronen met een energie, die hoger is dan 14 eV, worden daarom ionen 15 met de betreffende aangeslagen isotopensoort gevormd met een aanzienlijk grotere waarschijnlijkheid, dan ionen met de niet aangeslagen isotopensoort.

In fig. 2 is schematisch een inrichting gegeven, waarin deze werkwijze voor het scheiden van uraniumisotopen wordt 20 toegepast. Door het mondstuk 1 laat men een mengsel van UFg en een dragergas, bijv. helium, expanderen in een gebied van lage druk. In de zich daarbij vormende gasstraal 2 koelt het UFg-gas zover af, dat nagenoeg alle moleculen in de trillingsgrondtoestand aanwezig zijn. Zodoende zijn 25 de voorwaarden voor de isotopen-seléctieve excitatie van molecuultrillingen gegeven. Deze excitatie geschiedt door middel van de laserstraal 3. Met voordeel is de laser afgestemd op de Q-tak-absorptielijn van het het van belang 235 zijnde isotoop-bevattende molecuul UFg. Aansluitend 30 aan de laserexcitatiezone doorloopt de gasstraal de ionisatie-zone 4. Hier wordt de gasstraal met elektronen beschoten, die worden geëmitteerd uit de kathode 5 en tot aan het anoderooster 6 worden versneld tot energieën van meer dan 14 êV. De ontstane positieve ionen worden in het tussen 35 de platen 7 en 8 aanwezige elektrische veld loodrecht op -de straalrichting afgebogen en vallen op de gekoelde nega- 781 21 1 4 -_'_- 4 ~__ tieve elektrode 8. Daar worden zij geneutraliseerd en condenseren in de- vorm van UFg, UFj. of UF^., Nadat er een voldoende is * af gëscheiden wordt het scheidingsproces onderbroken, en wordt de op 5 de elektrode 8 aanwezige afzetting door verwarming en fluorering weer omgezet in UFg. Dit gas kan dan eventueel nog eens aan het scheidingsproces worden onderworpen.

Ten opzichte van de bekende methoden voor het afscheideri van selectief aangeslagen moleculen geeft de werkwijze 10 volgens de uitvinding verschillende voordelen: a) aangezien bij UFg de werkingsdoorsnee voor de ionisatie in de grondtoestand meer dan een faktor 10 kleiner is dan in de eenvoudig aangeslagen trillingstoestand, is reeds de absorptie van één of meer infraroodkwanten.

15 genoeg om de ionenopbrengst sterk te verhogen. Bij de werkwijze is daarom slechts een relatief zwakke laser (Watt-gebied) nodig, terwijl de opgewekte fotonen zeer effektief worden benut..

b) de voor de ionisatie benodigde elektronen kunnen 20 in voldoende mate zonder grote technische moeite en met een gering energieverbruik worden opgewekt.

c) er zijn slechts in zeer geringe mate processen, die de isotopen-selectiviteit bij de ionenvorming omlaag brengen.

25 Een dergelijk effekt is de ladingsuitwisseling tussen 235 238 het ion· UFg en het neutralè molecuul UFg. Deze uitwisseling is resonant en heeft daardoor een grote werkingsdoorsnee. Het UFg+-ion wordt evenwel slechts in zeer geringe mate bij de elektronenbotsingen gevormd.

30 Meer dan 95 % van de ionen zijn voorhanden als fragmenten J· UFn (n = 0 - 5). De ladingsuitwisseling tussen deze fragmenten en neutrale UFg-moleculen is niet resonant, en heeft bijgevolg slechts een kleine werkingsdoorsnee.

Aangezien de gasstraal behalve UFg ook een dragergas 35 (bijv. helium) bevat, worden bij corresponderende elektronen-—energie ook ionen van het dragergas gevormd. Tussen deze 78121 1 4 . s f “5 “ f .....-__ - ___ - - -- -- -- - --- ------I- ionen en neutrale UFg-moleculen kan wederom een lading-uitwisseling plaatsvinden, die leidt tot niet specifieke vorming van UFg-ionen. Dit kan verhinderd worden, wanneer de elektronenenergie zodanig wordt gekozen, dat zij 5 weliswaar voldoende is voor het ioniseren van UFg-moleculen, maar niet voor ionisering van de atomen of moleculen van het dragergas. In het voorbeeld van een UFg-heliummengsel betekent dit, dat de elektronenenergie moet liggen in het gebied tussen 14 eV en 25 eV.

10 Ten slotte kunnen door botsing met ionen verdere ionen worden gevormd, wanneer de primaire ionen in het elektrische veld tussen de platen 7 en 8 worden versneld tot meer dan 14 eV. Voor de afbuiging van de ionen uit de gasstraal is evenwel reeds een spanning van minder dan 14 15 volt voldoende, zodat dit proces kan worden vermeden.

De afbuiging van de ionen uit de gasstraal kan ook plaatsvinden door een loodrecht op de straal staand magnetisch veld. Ook kan de ionisering plaatsvinden in een lage druk-ontlading, die door hoogspanning of micro-20 golven wordt gevoed.

De beschreven werkwijze maakt het mogelijk de uranium-isotopenscheiding op bijzonder eenvoudige en doelmatige wijze uit te voeren. In vergelijking met de tot nog toe technisch toegepaste methoden bezit de werkwijze volgens 25 de uitvinding het voordeel, dat een voor een licht-water- reactorsplijtstof voldoende verrijking kan worden verkregen in één stap. Aangezien slechts een relatief kleine laser en een eenvoudige elektronenbron nodig zijn, kan een dergelijke inrichting met geringe investeringen tot stand 30 worden gebracht. Het energieverbruik is kleiner dan bij alle bekende methodes, en wordt in wezen bepaald door de compressie-arbeid, die moet worden opgebracht voor de adiabatische expansie.

Aangezien bij alle moleculen met bolsymmetrie de 35 totale ionisatiedöorsnede bijzonder sterk afhankelijk is -van de trillingstoestand, kan de werkwijze volgens de uit- 781211 4

Claims (6)

1. Werkwijze voor het scheiden van verschillende isotopen in verbindingen, waarvan de moleculen zich in gasvormige toestand bevinden, waarbij door middel van laserstraling de trillingstoestand van moleculen op voor isotopen specifieke wijze wordt veranderd, waarna de 10 moleculen in wisselwerking worden gebracht met elektronen, en aansluitend de geïoniseerde moleculen door chemische of fysische methodes worden afgescheiden van de overige moleculen, met het kenmerk, dat de elektronenenergie zodanig wordt gekozen, dat in het gas door botsingen 15 met elektronen positieve ionen ontstaan.

2. Werkwijze volgens conclusie 1, m e t het kenmerk, dat er verbindingen worden gebruikt met bolsymmetrische moleculen.

3. Werkwijze volgens conclusie 2, m e t het 20 kenmerk, dat uraniumhexafluoride wordt gebruikt.

4. Werkwijze voor het scheiden van uraniumisotopen volgens conclusie 1-3,met het kenmerk, dat voor de laserbestraling het uraniumhexafluoride gezamenlijk met een inert dragergas door adiabatische 25 expansie wordt afgekoeld tot temperaturen beneden 50 K.

5. Werkwijze volgens ëën der voorgaande conclusies, “Til et het kenmerk, dat er een elektronenstraal 7812114 Λ' «I -7 “ door het gas wordt geleid.

6. Werkwijze volgens conclusie 4, met het kenmerk, dat de verwijdering van ionen uit het gas plaatsvindt met behulp van een elektrisch veld. ? . —— — I ... 1!.. II m i 7812114