KR20240026238A

KR20240026238A - 물질 결함의 공간적으로 분해된 국부화를 위한 프로세스 및 장치

Info

Publication number: KR20240026238A
Application number: KR1020247003793A
Authority: KR
Inventors: 스리 란이니 아루무감
Original assignee: 스리 란이니 아루무감
Priority date: 2021-07-06
Filing date: 2022-07-04
Publication date: 2024-02-27
Also published as: AU2022309109A1; CN117859055A; WO2023280758A1; CA3224966A1; IL309773A; EP4367508A1; DE102021117409A1

Abstract

본 발명은 물질, 바람직하게는 고체(18)의 결함을 이전보다 훨씬 더 높은 공간 분해능으로 국부화할 수 있는 방법에 관한 것이다. 본 발명을 사용하면, 이러한 결함은 높은 공간 해상도로 신속하고 경제적으로 이미지화될 수 있다. 무엇보다도, 본 발명을 사용하면, 현재의 광학적 검출 프로세스의 능력을 훨씬 능가하는 고감도, 높은 동적 범위, 넓은 시야 및 탁월한 분해능으로 고체의 결함을 비접촉식으로 스핀 선택적으로 여기하고 포착하거나 이미지화하는 것이 가능하다. 또한, 본 발명에 따른 방법을 사용하면, 개별 이미지에서도 스핀을 검출할 수 있는 탁월한 가능성이 있으며, 스핀 상태의 높은 대비와 스핀 상태 재현의 충실도가 향상된다. 본 발명에 따른 장치(10) 및 본 발명에 따른 방법은 또한, 고체(18)의 결함 스핀을 사용한 양자 계산, 양자 가능 포착 및 양자 가능 측정 네트워크에 매우 유용하다.

Description

물질 결함의 공간적으로 분해된 국부화를 위한 프로세스 및 장치

본 발명은 청구항 1의 일반적인 개념에 따른 물질 결함의 공간적으로 분해된 국부화를 위한 프로세스 및 청구항 14의 일반적인 개념에 따른 물질 결함의 공간적으로 분해된 국부화를 위한 장치에 관한 것이다.

본 발명의 틀 내에서, 물질의 결함은 하나 이상의 전자들이 결함 부위에 포획되어 국부화되는 구조적 또는 화학적 변화로 이해된다. 이러한 결함은 주로 고체로부터 기인하는 것으로 알려져 있다. 그러나, 액체일 수도 있고 기체일 수도 있다. 물질은 또한 하나 이상의 분자들을 포함할 수 있다.

물질이 절연성 또는 반도체이거나 또는 밴드 갭을 갖는 경우, 이러한 결함은 기저 상태에서 호스트 물질의 밴드 갭 내에 있는 에너지 레벨을 갖는 전자를 특징으로 한다(Bassett, L. C., et al. (2019) "Quantum defects by design," Nanophotonics, 8(11), pp. 1867-1888, DOI: 10.1515/nanoph-2019-0211 참조). 이러한 전자는 보다 높은 상태로 여기된 다음, 방사성 또는 비방사성 프로세스를 통해 기저 상태로 돌아갈 수 있다. 광자를 흡수한 후 발광 광자를 방출하는 결함을 색 중심로 지칭한다. 고체 상태에는 수많은 반대 색 중심들이 존재한다. 예를 들어, 다이아몬드에 대해서는 500개 형태들 이상의 발광 색 중심들이 알려져 있다(Zaitsev, A. M. (2001) Optical Properties of Diamond. Berlin, Heidelberg: Springer Berlin Heidelberg, DOI: 10.1007/978-3-662-04548-0 참조). 그러나, 탄화규소와 같은 다른 물질(Zaitsev, A. M. (2001) Optical Properties of Diamond. Berlin, Heidelberg: Springer Berlin Heidelberg, DOI: 10.1007/978-3-662-04548-0 참조), 육각형 질화붕소와 같은 석영 및 2차원 물질(Zaitsev, A. M. (2001) Optical Properties of Diamond. Berlin, Heidelberg: Springer Berlin Heidelberg, DOI: 10.1007/978-3-662-04548-0 참조)도 발광 결함을 나타낼 수 있다.

전술한 바와 같이, 이러한 결함과 관련된 전자는 특정 파장 대역을 흡수하고 여기 상태에서 특징적인 수명을 갖는 해당 장파장 광자를 방출할 수 있다. 방출된 장파장 광자는 일반적으로 높은 개구수(NA)를 갖는 현미경 대물 렌즈를 통해 수집되며 단일 광자 계수기 또는 광전자증배 관에 의해 캡처된다. 이 이미징을 수행할 수 있는 장치는 공초점 광학 현미경이다. 그러나, 이러한 광학적 검출은, 검출에 사용되는 빛의 파장의 절반으로 한정되는 분해능 제한이 있다.

광학 분해능 d = (0.51·λ)/NA

이러한 분해능 제한은 밀접하게 이격된 복수의 색 중심들(고체 물질의 결함)이 이미지되도록 하는 경우에 큰 문제를 야기한다. 비록 STED(("stimulated emission depletion" - see Hell, S. W. and Wichmann, J. (1994) "Breaking the diffraction resolution limit by stimulated emission: stimulated-emission-depletion fluorescence microscopy," Optics Letters, 19(11), p. 780, DOI: 10.1364/OL.19.000780) (see Rittweger, E. et al. (2009) "STED microscopy reveals crystal color centres with nanometric resolution," Nature Photonics, 3(3), pp. 144-147, DOI: 10.1038/nphoton.2009.2), microwave-assisted STORM ("stochastic optical reconstruction microscopy" - see Pfender, M. et al. (2014) "Single-spin stochastic optical reconstruction microscopy," Proceedings of the National Academy of Sciences, 111(41), pp. 14669-14674, DOI: 10.1073/pnas.1404907111) and gradient-encoded imaging (see Arai, K. et al. (2015) "Fourier magnetic imaging with nanoscale resolution and compressed sensing speed-up using electronic spins in diamond," Nature Nanotechnology, 10(10), pp. 859-864, DOI: 10.1038/nnano.2015.171) (see Zhang, H. et al. (2017) "Selective addressing of solid-state spins at the nanoscale via magnetic resonance frequency encoding," npj Quantum Information, 3(1), p. 31, DOI: 10.1038/s41534-017-0033-3) 등과 같은 회절 제한 분해를 능가하도록 한 어떤 방법들이 있지만, 이들은 비교적 느리고 픽셀 단위의 스캔이 필요하므로, 많은 수의 결함들을 관찰할 가능성이 전혀 없다.

따라서 본 발명의 목적은, 물질, 바람직하게는 고체의 결함을 보다 높은 국부적 해상도로 국부화할 수 있는 방법을 제공하는 것이다. 특히, 이러한 결함은 높은 국부적 해상도로 이미지화되어야 하며, 이는 특히 신속하고 비용 효율적이다.

이러한 목적은 청구항 1에 따른 본 발명에 따른 프로세스 및 청구항 14에 따른 본 발명에 따른 장치에 의해 달성된다. 바람직한 추가 양태들이 도면과 함께 종속항 및 이하의 설명에 표시되어 있다.

본 발명자들은, 결함과 관련된 전자를 물질로부터 방출되는 에너지로 여기시키고, 이어서 전자 이미징을 수행함으로써, 고체 표면으로부터 나오는 전자의 공간적 위치 및 대응하는 결함들을 결정하도록 하여 놀라울 정도로 간단한 방법으로 상기 목적을 달성할 수 있음을 인식했다.

물질에서 결함의 분해된 국부화를 위한 본 발명에 따른 프로세스에서, 물질은 밴드 갭을 갖고, 결함은 밴드 갭에 있는 하나 이상의 에너지 준위를 갖는 하나 이상의 전자들을 가지며, 전자들은 여기되어 물질로부터 방출되고 이어서 전자 이미징이 수행되는 것을 특징으로 한다.

방출된 전자의 이미징도 실시되는 광전자 현미경(PEEM) 프로세스도 사용되었지만, 이 프로세스는 공간적으로 분해된 방식으로 물질의 결함(예를 들어, 전자 또는 다수의 전자들이 결함의 위치에 포착되어 국부화되는 구조적 또는 화학적 변화)을 검출하기 위해 필요한 공간적 분해능을 달성하지 못한다. 대신, PEEM은 벌크 재료(예를 들어, 재료의 질량, 격자 및 앙상블)를 특징화하기 위해서만 사용되었다. 따라서, PEEM은 기껏해야 결함 앙상블을 검사하기 위해 사용될 수 있으며, 예를 들어 K. Fukumoto 등의 공보("Imaging the defect distribution in 2D hexagonal boron nitride by tracing photogenerated electron dynamics," J. Phys. D: Appl. Phys. 53 (2020) 405106 (9pp), DOI: 10.1088/1361-6463/ab9860"), 100 nm의 최대 분해능을 달성할 수 있으며, 이는 단일 결함 또는 양자 응용의 공간적으로 분해된 국부화을 파악하기에는 너무 낮다. 이에 대해, 투과 전자 현미경(TEM), 특히 cryo-TEM을 사용하면, 최대 0.1 nm의 공간 분해능이 달성될 수 있다.

바람직한 추가 양태에서는 다음 요소들 중 적어도 하나가 사용되는 것이 제공된다: 수차 보정 요소, 고배율 수단, 높은 개구수를 가진 대물 렌즈, 포커싱 요소 및 전자 에너지를 증가시키기 위한 가속 컬럼; 이를 통해 높은 이미지 품질과 이미지 견고성 및 자동 정렬에 의해 매우 높은 해상도를 달성할 수 있다.

바람직한 추가 양태에서, 결함은 적어도 25 nm, 바람직하게는 적어도 20 nm, 특히 0.1 nm 내지 20 nm 범위의 공간 분해능으로 이미지화되는 것이 제공된다. 이는 스핀의 양자 기계적 상호작용이 해결될 수 있기 때문에 양자 응용을 가능하게 하며, 이는 이러한 스핀들이 최대 25 nm 범위에서 이격되어 있는 경우 발생한다.

바람직한 추가 양태에서, 전자 이미징이 전자 광학 및 전자 검출기의 도움으로 수행되는 것이 제공되는데, 그 이유는 광학 및 검출을 위한 대응하는 설정, 즉 전자 소스를 제외하고는 종래의 장치 - 예를 들어 시판되는 전자 현미경, 특히 투과 전자 현미경 - 에 의해 사용될 수 있기 때문이다. 바람직하게는 마이크로채널 플레이트(MCP - 2차원 이미지 분해 2차 전자 증배기), 직접 전자 검출기, 전자 증배기 CCD(EMCCD), sCMOS(과학 CMOS) 또는 형광체 스크린이 전자 광학 장치(26, 28, 30, 32)로서 사용되며, 이를 통해 공간 해상도가 높은 이미지를 촬영할 수 있다. 바람직하게는, 자기 요소 또는 전자기 요소가 전자 광학장치로서 사용되는데, 이는 확대된 이미징을 위해 전자를 수집하고 배향/조작하는 것을 특히 용이하게 하기 때문이다.

바람직한 추가 양태에서, 전자의 여기는, 하나 이상의 전자기파, 바람직하게는 빛(적외선(300GHz ~ 384THz), 가시 광선(384THz ~ 789THz), 자외선(789THz ~ 30PHz)), 전파(초단파(30MHz~300MHz), 단파(3MHz~30MHz), 중파(300kHz~3MHz) 및 장파(30kHz~300kHz)), 테라헤르츠 방사선(0.1THz ~ 10THz), 저주파(1kHz ~ 30kHz) 또는 마이크로파(1GHz ~ 300GHz)에 의해 실시된다. 이는 전자 방출을 특히 용이하게 하며 여기 에너지는 후속 평가를 위해 규정될 수 있다.

바람직한 추가 양태에서, 여기가 물질의 영역, 바람직하게는 표면 영역에 집중되고, 특히 하나 이상의 광학 요소들, 바람직하게는 높은 개구수를 갖는 대물 렌즈에 의해 집중되는 광이 사용되고, 또는 여기가 LASER 광원을 사용하여 수행되거나 여기가 소멸파 기하학적 구조에서 수행되거나 또는 결함이 광 제한 나노 구조, 캐비티 또는 광학 공진기에 배열되어 있다. 소멸파 기하학적 구조의 여기는, 표면 아래 수 나노미터의 깊이로 제한될 수 있다. 캐비티와 같은 광 제한 구조를 사용하면, 여기는 특정 결함에만 유도될 수 있다. 이러한 조치들 중 하나 이상은 처음부터 특정 결함만 자극하여 국부적 해상도를 더욱 높일 수 있다. 특정 결함을 선택하는 것도 가능하다. 전반적으로, 이러한 조치들 중 하나 이상을 사용하여 여기를 형상화하도록 함으로써, 결함의 광여기, 및 회절 한계(1 nm - 1300 nm)보다 훨씬 작은 범위로부터의 전자의 후속 광방출을 가능하게 할 수 있으며, 그 결과 보다 높은국부 해상도, 감도 및 동적 범위가 달성된다.

바람직한 추가 양태에서, 전자의 스핀 상태는 하나 이상의 추가 여기들에 의해 결정되며, 상기 추가 여기는, 전자기장, 열 처리 또는 열이온 프로세스에 의해, 전자기파, 바람직하게는 빛(적외선(300GHz ~ 384THz), 가시광선(384GHz ~ 789THz), 자외선(789THz ~ 30PHz)), 전파(초단파(30MHz ~ 300MHz), 단파(3MHz ~ 30MHz), 중파(300kHz ~ 3MHz) 및 장파(30kHz ~ 300kHz)), 테라헤르츠 방사선(0.1THz ~ 10THz), 저주파(1kHz ~ 30kHz) 또는 마이크로파(1GHz ~ 300GHz)에 의해 실시된다. 이는, 예를 들어, 여러 결함들 간의 상호 작용이 검사되도록 하고/결함의 상태가 판독되도록 하며, 그 결과 특히 큐비트 애플리케이션이 이용가능하게 된다. 물질로부터의 전자의 스핀 상태 결정 및 스핀 상태 선택적 여와 후속 이미징을 사용함으로써, 결함들은 그들의 스핀 상태에 의해 공간적으로 동시에 해결된다.

바람직한 추가 양태에서, 물질이 전기적으로 접지되는 것이 제공된다. 이는 물질에 대한 전하로 인해 검사가 영향을 받는 것을 방지한다.

바람직한 추가 양태에서, 바이어스 전압이 물질의 표면에 걸쳐 인가되는 것이 제공되며, 바이어스 전압은 바람직하게는 양(posotive)이다. 이는 방출된 전자의 추출과 전자 이미지로의 전달을 촉진하고 향상시키며, 전극, 바람직하게는 격자에 바이어스 전압을 인가하면 많은 수의 전자들이 동시에 가속되어, 복수의 전자들이 병렬로 검사할 수 있어 대면적 이미징이 가능하다. 대안적으로, 팁에 바이어스 전압을 인가하면, 국소 분해능을 더욱 향상시킬 수 있다. 그러나, 다수의 전자들을 병렬로에 관찰하려면 복수의 팁들이 필요하다. 다음, 하나 이상의 팁들을 사용하여 고체 표면의 순차적인 스캐닝을 수행할 수 있다.

바람직한 추가 양태에서는, 물질이 도핑되고, 바람직하게는 도너로 도핑되는 것이 제공된다. 예를 들어, 이는 붕소일 수 있다. 이는 결함을 보다 쉽게 검사할 수 있도록 특히 신뢰할 수 있는 방식으로 전자에 의한 결함을 제공한다. 그러나, 본 발명에 따른 방법은 원칙적으로 도핑 없이도 동작한다.

바람직한 추가 양태에서, 결함은 다음을 포함하는 그룹으로부터의 방법들 중 적어도 하나에 의해 생성되는 것이 제공된다: 물질의 생성 후 주입, 물질의 생성 동안의 도핑, 및 물질의 생성 동안 또는 이후의 전자 조사에 의함. 이를 통해 특히 위치 파악과 관련하여 결함이 특히 용이하게, 그럼에도 불구하고 결정된 방식으로 생성될 수 있다.

바람직한 추가 양태에서, 물질의 표면에 얇은 전도성 층이 제공되며, 상기 층은 바람직하게는 금속 층 또는 금속 배위 분자 층이고, 상기 층은 특히 하나 또는 2개 내지 5의 단층들로 구성된다. 이는 여기된 전자의 방출을 용이하게 한다. 상기 층은 바람직하게는 "코팅"으로서, 즉 코팅 공정에 의해 도포될 수 있다. 그러나, 본 발명에 따른 방법은 원칙적으로 이와 같은 층 없이도 동작한다.

바람직한 추가 양태에서는, 물질이 자기 차폐물에 의해 둘러싸여 있는 것이 제공된다. 예를 들어, 이는 연자성 물질일 수 있다. 지구 자기장과 같은 외부 자기장은 전자 방출이나 방출된 전자의 경로에 영향을 미칠 수 없기 때문에, 이는 정밀도를 향상시킨다.

바람직한 추가 양태에서는, 물질이 패러데이 케이지로 둘러싸여 있는 것이 제공된다. 이는 전력선과 같은 외부 전자기장이 전자 방출이나 방출된 전자의 경로에 영향을 미칠 수 없기 때문에, 정밀도를 향상시킨다.

바람직한 추가 양태에서, 물질은 최대 10³mbar의 압력으로 진공에 배치되며, 그 결과 물질의 표면으로부터 나오는 전자가 입자에 의해 방해받지 않기 때문에 결함들이 특히 우수한 공간 정확도로 국부화될 수 있다.

바람직한 추가 양태에서, 물질이 냉각되는 것이 제공되며, 상기 냉각은 바람직하게는 0.1 °K 내지 210 °K의 온도 범위에서 수행된다. 결과적으로 결함은 스핀 상태에 대해 선택적인 정의된 여기 스펙트럼을 갖는다.

바람직한 추가 양태에서, 물질은 고체, 바람직하게는 층 또는 벌크 물질로서 존재하고, 특히 0.1eV ~ 14eV 범위의 밴드 갭을 갖는, 다이아몬드, 규소, 탄화규소, 육방정계 질화붕소 및 결정질 물질의 그룹으로부터의 물질을 포함하는 것이 제공된다. 이와 같은 고체의 결함에 대한 광범위한 정보가 얻어질 수 있다. 상기 층은, 바람직하게는 나노미터 미만 범위의 원자적으로 얇은 층으로서 또는 결정질 2차원 층으로서 존재할 수 있다.

고체에서 결함의 공간적으로 분해된 국부화를 위한 본 발명에 따른 장치에 대해 독립적인 보호가 청구되며, 여기서 고체는 밴드 갭을 갖고, 결함은, 상기 밴드 갭에 있는 적어도 하나의 에너지 준위를 갖고, 전자가 고체 물질로부터 방출되도록 전자를 여기시키기 위해 조정된 전자를 여기시키는 수단과, 전자 이미징을 위한 수단이 존재하는 것을 특징으로 한다.

바람직한 추가 양태에서는, 본 발명에 따른 방법을 수행하도록 장치가 조정되는 것이 제공된다.

바람직한 추가 양태에서, 상기 장치는 투과형 전자 현미경의 구조를 갖고, 물질이 투과형 전자 현미경의 전자 필라멘트 대신 배치되는 것이 제공된다. 상기 장치는 특히 생성하기 쉽고 높은 이미지 품질과 이미지 견고성 및 자동 정렬을 통해 매우 높은 공간 해상도를 갖는다.

바람직한 추가 양태에서, 상기 장치는 양자 컴퓨터 또는 양자 센서의 구성요소인 것이 제공된다. 이는 양자 컴퓨터와 양자 센서가 보다 정밀하게 동작될 수 있음을 의미한다.

본 발명에 따른 프로세스 또는 본 발명에 따른 장치의 사용에 대해 독립적인 보호가 청구되며, 이는 양자 컴퓨팅 애플리케이션, 양자 기반 정보 처리 또는 양자 감지 애플리케이션이 수행된다는 사실을 특징으로 한다. 에에 따라 이러한 프로세스는 더욱 정밀하게 수행할 수 있다. 특히 양자 센서 기술 분야에서 매우 높은 공간 분해능을 달성할 수 있다.

바람직한 추가 양태에서는, 전자 현미경의 해당 부분이 전자 이미징을 위한 수단으로 사용되는 것이 제공된다. 따라서, 전체 장치는 전자 소스 대신에 또는 그를 대체하여, 전자 여기, 바람직하게는 광 여기, 특히 LASER 여기를 갖는 전자 현미경에 의해 형성될 수 있다.

본 발명의 특징 및 추가적인 이점은 도면과 관련된 두 바람직한 예시적인 실시예들의 설명으로부터 이하에서 명백해질 것이다. 이에 따라 도면에서는 극히 개략적으로 도시된다.

도 1은, 바람직한 제1 실시예에 따른 본 발명에 따른 공정을 도시한다.
도 2는, 바람직한 제2 실시예에 따른 본 발명에 따른 공정을 나타낸다.

도 1은 바람직한 제1 실시예에 따른 본 발명에 따른 장치를 도시한다.

본 발명에 따른 장치(10)는, 전자 여기를 위한 수단(12) 및 전자 이미징을 위한 수단(14)을 갖는다는 것을 알 수 있다.

전자 여기 수단(12)은, 예를 들어 적절하게 제어되는 레이저 소스(12)를 갖고, 그의 레이저 빔(16)은 적절한 홀더(미도시)에 배치된 샘플(18)으로 유도될 수 있으며, 여기서 고굴절 대물 렌즈, 렌즈 및 광학 빔 샤프너와 같은 하나 이상의 광학 요소들(19)이 빔을 규정하도록 사용될 수 있다. 전자 여기 수단(12)은 레이저 빔(16)이 샘플(18) 표면(22)의 특정 지점(20)으로 유도될 수 있도록, 샘플(18)에 대해 그들의 방향으로 이동할 수 있다. 이에 따라, 샘플은 접지되어 하전될 수 없도록 된다.

도시된 예에서, 광원(12)은 위로부터 샘플(18)을 조명한다. 이는 방사선 투과성이 아닌 샘플에 특히 유용하다. 반면에, 샘플(18)이 불투명한 경우, 조사(16)는 원칙적으로 샘플(18)의 임의의 측면으로부터, 즉 샘플(18)의 측면을 통해 또는 샘플(18)을 통해 아래로부터 샘플(18) 발생할 수도 있다.

샘플(18)의 결함과 관련된 전자(24)는 여기(16)에 의해 방출되고, 이것이 충분히 높은 에너지를 갖는 경우, 이어서 샘플(18)의 표면(22) 위에 배치된 금속 격자(26)에 의해 가속되면(27), 그에 양의 바이어스 전압이 인가되어, 전자 이미지(14) 또는 보다 정확하게는 콘덴서 렌즈(28)에 의해 제어될 수 있도록 된다. 바이어스 전압은 전극의 기하학적 구조의 함수로서 선택되어야 하며 범위는 예를 들어, 수 mV 내지 복수의 kV일 수 있다..

가속된 전자(27)는 이어서 대물 렌즈(30)와 투사 렌즈(32)를 통과하여 궁극적으로 CCD 표면(34)에 충돌한다. 결과적인 이미지(도시되지 않음)는 선택된 광학 파라미터에 따라 공간 섹션의 표면(22)의 공간적 좌표의 이미지의 완전한 이미지 및 전자(24)가 방출된 위치를 나타내며, 이는 샘플(18)의 표면(22)에 대한 결함의 위치를 직접적으로 나타낸다.

전자 광학장치들의 요소, 즉 콘덴서 렌즈(28), 대물 렌즈(30) 및 투사 렌즈(32)는 전자 검출기(34)와 함께, 투과 전자 현미경의 표준 구성요소이고 통상의 지식을 가진자에게 알려져 있으므로, 여기서는 보다 상세히 설명하지 않는다. 따라서, 종래의 TEM은 본 발명의 틀 내에서 바람직하게 사용될 수 있지만, 전자 필라멘트가 제거되고 그 대신에 샘플(18)이 배치된다. 대신 TEM의 실제 샘플 홀더는 비어 있다. 따라서 TEM의 다른 모든 요소는 계속 사용할 수 있다. 예를 들어 TEM의 두 표준 커패시터 중 제1는 필요하지 않지만 여전히 사용할 수 있다. 이를 통해 높은 이미지 품질과 이미지 견고성 및 자동 정렬로 매우 높은 해상도를 달성할 수 있다. 왜냐하면 이러한 TEM에는 수차 보정 요소, 고배율, 높은 개구수를 갖춘 대물 렌즈, 포커싱 요소 및 전자 에너지를 증가시키는 가속 컬럼이 있기 때문이다.

통상의 지식을 가진자는 또한 전자(24, 27)가 바람직하지 않게 영향을 받지 않도록 샘플 표면(22)과 전자 검출기(34) 사이에 진공이 있어야 한다는 사실을 잘 알고 있다.

따라서, 상업용 전자 현미경, 특히 상업용 투과전자 현미경은 본 발명에 따른 장치의 구현을 위해 사용될 수 있으며, 전자 소스 및 전자 가속기는 생략될 수 있지만 반드시 그럴 필요는 없다. 어떤 경우든, 샘플(18)의 전자 여기를 위한 수단(12)을 사용해야 하며, 장치를 개선하기 위해 바이어스 전압을 생성하기 위한 수단(26)도 사용해야 한다.

본 발명에 따른 장치(10)를 사용하는 본 발명에 따른 프로세스는, 다이아몬드에서 질소 결함 중심 형태의 결함의 국부화를 참조하여 이하에 보다 상세히 설명될 것이다. 그러나, 임의의 다른 결함 또는ㅁ 물질에도 동일한 프로세스를 사용할 수 있다.

다이아몬드의 질소 공극(NV) 센터는, 단일 탄소 원자가 질소 원자로 대체되고 동시에 인접한 격자 위치에 틈이 생성될 때 발생하는 탄소 격자의 결함이다. 음전하 상태에서, NV 중심에는 삼중 전자 스핀 상태(ms = 0, ± 1)를 갖는 S = 1 시스템을 형성하는 두 개의 짝을 이루지 않은 전자들이 있다. NV 센터의 경우, 결정 대칭과의 전자 상호 작용으로 인해, ms = ± 1로 축퇴(degeneration)되고 2.87GHz 부근에서 ms = 0로부터 분리되며, 이를 제로 필드 스플리팅이라고 한다. 스핀 하위 평면 ms = ± 1은, δ = 2γB로 주어진 0이 아닌 자기장에서 두 개의 평면으로 추가로 분할된다.

주위 조건 하에서, NV 중심에 할당된 전자는 532 nm 파장의 녹색광에 의해 기저 상태로부터 보다 높은 전자 상태로 광학적으로 여기될 수 있다(Gruber, A. (1997) "Scanning Confocal Optical Microscopy and Magnetic Resonance on Single Defect Centers," Science, 276(5321), pp. 2012-2014, DOI: 10.1126/science. 276.5321.2012 참조). 여기된 전자는, 발광 방출 또는 비방사 과정을 통해 기저 상태로 다시 떨어진다. 여기 및 탈여기 경로는 전자의 스핀 상태에 의해 결정된다(Gruber, A. (1997) "Scanning Confocal Optical Microscopy and Magnetic Resonance on Single Defect Centers," Science, 276(5321), pp. 2012-2014, DOI: 10.1126/science.276.5321.2012 참조). 예를 들어, 광학 천이는 스핀 보존적이므로 ms = 0(또는 ms = ± 1) 기저 상태의 전자는 여기된 매니폴드에서 ms = 0(또는 ms = ± 1) 상태로 여기된다. 여기된 매니폴드의 교차 시스템 교차율도 스핀 선택적이다. 이는 질소 결함의 경우 특별한 특징으로 이어진다. 스핀 상태는 빛만 사용하여 매우 높은 효율로 실온에서 광학적으로 초기화될 수도 있다. 수 마이크로초 동안 녹색 조명 후, 단일 NV 센터는 ms = 0 하위 레벨을 스핀하도록 초기화될 수 있다(Gruber, A. (1997) "Scanning Confocal Optical Microscopy and Magnetic Resonance on Single Defect Centers," Science, 276(5321), pp. 2012-2014, DOI: 10.1126/science.276.5321.2012 참조).

스핀 상태는 ms = 0 상태에서 초기화될 수 있으므로, 도 2에 도시된 본 발명에 따른 장치(100)에서 가능한 바와 같이, ms = + 1 또는 ms = 1 상태로의 스핀 천이를 유도하기 위해 마이크로파 필드가 인가될 수 있으며, 이는 복사될 마이크로파(104)에 대한 마이크로파 소스(102)를 추가로 갖고, 반면에 다른 모든 구성요소들은 도 1의 장치(10)의 구성요소들에 대응한다.

이 스핀 플립은 전자의 새로운 접지 레벨로 이어지며, 이는 전자가 다른 광학 여기-탈여기 주기를 겪는 이유이다. 이로 인해 발광 방출 강도가 감소한다. 이를 광학적 포착 자기 공명이라고 지칭한다. 이는 원거리장 기술이기 때문에, 제한된 광학 해상도로 인해, 회절 한계(약 200-250 nm) 내에서 분리된 두 개의 NV 결함들을 이미지화하거나 분해하는 것이 사실상 불가능하다.

이러한 다이아몬드 NV 센터는 양자 정보 처리 및 양자 컴퓨팅을 위한 유망한 고체 큐비트이다(DiVincenzo, D. (2010) "Better than excellent," Nature Materials, 9(6), pp. 468-469, DOI: 10.1038/nmat2774 참조). NV 중심과 관련된 전자는 실온에서도 매우 우수한 스핀 일관성 특성을 갖는다(DiVincenzo, D. (2010) "Better than excellent," Nature Materials, 9(6), pp. 468-469, DOI: 10.1038/nmat2774 참조). 이는 또한, 가능한 양자 프로세서/컴퓨터를 위한 좋은 전제 조건이기도 하다. 예를 들어, 이러한 큐비트는 순수한 다이아몬드 기판에 탄소 이외의 이온을 주입하여 생성될 수 있다(see Jakobi, I. et al. (2016) "Efficient creation of dipolar coupled nitrogen-vacancy spin qubits in diamond," Journal of Physics: Conference Series, 752, p. 012001, DOI: 10.1088/1742-6596/752/1/012001; Scarabelli, D. et al. (2016) "Nanoscale Engineering of Closely-Spaced Electronic Spins in Diamond," Nano Letters, 16(8), pp. 4982-4990, DOI: 10.1021/acs.nanolett.6b01692; Haruyama, M. et al. (2019) "Triple nitrogen-vacancy centre fabrication by C5N4Hn ion implantation," Nature Communications, 10(1), p. 2664, DOI: 10.1038/s41467-019-10529-x; Ishiwata, H. et al. (2017) "Perfectly aligned shallow ensemble nitrogen-vacancy centers in (111) diamond," Applied Physics Letters, 111(4), p. 043103, DOI: 10.1063/1.4993160 and Ozawa, H. et al. (2017) "Formation of perfectly aligned nitrogen-vacancy-center ensembles in chemical-vapor-deposition-grown diamond (111)," Applied Physics Express, 10(4), p. 045501, DOI: 10.7567/APEX.10.045501 참조).

이러한 NV 센터들은 이들이 서로 근접하게 생성될 수 있기 때문에, 양자 컴퓨터에 바람직하다. 단일 NV 센터는 크기가 원자이다(실제로, 전자는 크기가 약 200피코미터에 불과한 수 개의 격자 상수들로 제한된다). 이러한 단일 양자 스핀 시스템은 양자 물리학 법칙에 의해 미리 결정된 정의된 방식으로 다른 양자 시스템과 상호 작용한다. 양자 정보 과학의 맥락에서, 단일 전자 양자 시스템은 큐비트로 지칭될 수 있다. 이러한 큐비트는 다른 큐비트 또는 큐비트 네트워크와 상호 작용하도록 이루어질 수 있다. 전자 스핀의 경우, 이들은 자기 쌍극자-쌍극자 결합을 통해 상호 작용할 수 있다. 그러나, 결합 강도로 표시되는 이 상호 작용 강도는 거리의 3승에 따라 감소한다(Neumann, P. et al. (2010) "Quantum register based on coupled electron spins in a room-temperature solid," Nature Physics, 6(4), pp. 249-253, DOI: 10.1038/nphys1536) 참조). 따라서, 큐비트(NV 센터)를 5~20나노미터 범위에서 서로 가깝게 배치하는 것이 중요하다(Jakobi, I. et al. (2016) "Efficient creation of dipolar coupled nitrogen-vacancy spin qubits in diamond," Journal of Physics: Conference Series, 752, p. 012001, DOI: 10.1088/1742-6596/752/1/012001 and Neumann, P. et al. (2010) "Quantum register based on coupled electron spins in a room-temperature solid," Nature Physics, 6(4), pp. 249-253, DOI: 10.1038/nphys1536 참조). 위에서 설명한 바와 같이, 두 개 이상의 NV 센터로 구성된 네트워크는 이러한 엄격한 조건에서 광학적 수단으로 개별적으로 확인할 수 없다. 따라서, 양자 정보 처리에 유용한 그들의 스핀 상태가 판독될 수 없다.

본 발명의 방법을 사용하면, 나노미터 이하 범위의 해상도와 많은 수의 스핀 및 그 네트워크를 사용하더라도 개별 큐비트를 매우 높은 해상도로 국부화될 수 있다. 이러한 새로운 방법은 독립적인 보호가 요구되는 양자 캡처 및 양자 가능 측정 네트워크에 대한 판독을 위해 대형 양자 프로세서용 검출기 사용을 가능하게 한다.

단일 NV 결함은, 다이아몬드의 밴드 갭 내에 전자 레벨 구조를 갖는다. 이에 따라, 기저 상태(2A)와 여기 상태(3E)는 전자 트리플렛을 형성하며, 이는 실온에서 녹색광(532nm)에 의해 여기될 수 있다. 전자는 광자를 흡수하여 여기 상태(3E)로 들어가며, 이제 레이저 출력이 증가하거나(펄스형 레이저 소스를 이 목적으로 사용할 수 있음) 예를 들어, 405nm 이하와 같은 보다 짧은 파장을 선택하여 레이저 에너지를 증가시키면, 2광자 프로세스가 유도되고, 이를 통해 전자는 전도대로 여기된다(Bourgeois, E. et al. (2015) "Photoelectric detection of electron spin resonance of nitrogen-vacancy centres in diamond," Nature Communications, 6(1), p. 8577, DOI: 10.1038/ncomms9577 and Siyushev, P. et al. (2019) "Photoelectrical imaging and coherent spin-state readout of single nitrogen-vacancy centers in diamond," Science, 363(6428), pp. 728-731, DOI: 10.1126/science.aav2789 참조). 여기 파장은 결함들만 광이온화되도록 선택된다. 또한, 이 물질은 결함이 없어서, 광여기에 의해 다른 광전자가 방출되지 않는다.

이러한 광이온화된 전자(24)는, 다이아몬드 외부에 인가되는 격자(26)의 양의 바이어스 전압에 의해 진공으로 방출된다. 이에 의해, 이와 같은 광방출 전자(24)는 격자(26)에 의해 수집되고 0.01eV 내지 10eV(27)의 특정 에너지로 가속되며, 이는 사용되는 원하는 전자 광학장치들 및 요구되는 분해능에 대해 충분하다. 다음, 가속된 전자(27)는 TEM에서와 같이 대물 렌즈(30)로 향하게 된다. 이에 따라, 전자(24)는 자기 또는 전자기 렌즈(30, 32) 및 콘덴서 렌즈(28)에 의해 생성되는 일련의 전자 광학 장치들(28, 30, 32)을 통과한다. 이에 따라, NV 중심으로부터의 전자 방출은 일련의 렌즈들(30)에 의해 확대되어, 전자 현미경의 이미지 평면에서 적절한 이미지를 생성하도록 한다. 결과적으로, 적어도 25 nm, 바람직하게는 적어도 20 nm, 특히 0.1 nm 내지 20 nm 범위의 물질(18)의 결함에 대한 공간 분해능이 달성될 수 있다.

전자 광학 구성요소들(28, 30, 32)은 검출기(34)에서의 왜곡을 최소화하면서 고품질 이미지를 생성하기 위해 일련의 수차 보정 요소(도시되지 않음)를 가질 수 있다.

이미지 평면에 배치된 어레이 검출기(카메라)(34)는 각 픽셀에 도달하는 전자들(27)의 수를 기록할 수 있어야 한다. TEM 카메라와 유사한 방식으로 사용되는 검출기 카메라(34)에 대한 다양한 옵션들이 있다. 이는 단순한 인광체 스크린, 마이크로채널 플레이트 증폭 기능을 갖는 CCD 카메라(27) 및 직접 전자 검출기를 갖는 카메라일 수 있다.

광방출 전자(24)를 생성하는 스핀 선택적 여기가 어레이 검출기에 의해 포착되고 이미지화된다. 이미지 평면에 도달하는 전자들(27)은 마이크로채널 플레이트(MCP)나 증폭기 또는 심지어 고증폭의 직접 전자 검출기에 의해 증폭될 수 있다. 전자 증폭은 검출기(34)에서 발생하기 때문에, 이 프로세스는 광학적으로 포착된 자기 공명 또는 종래 기술의 이미징의 한계인 광자 샷 노이즈에 의해 제한되지 않는다.

전자 이미지 검출기는, 단일 전자(27)에 대해서도 10~30보다 큰 뛰어난 신호 대 잡음비를 제공한다. 이 우수한 검출 감도는 개별 이미지에서도 스핀을 검출할 수 있는 뛰어난 가능성을 제공한다. 이는 스핀 상태의 높은 콘트라스트와 고충실도의 스핀 상태 재현을 가능케 한다. 이들은 양자 정보 및 처리 응용 분야에 매우 바람직한 기능들이다.

상기 개시로부터, 본 발명은 물질, 바람직하게는 고체의 결함들을 이전보다 훨씬 더 높은 국부적 해상도로 국부화할 수 있는 방법을 제공한다는 것이 명백하다. 본 발명을 사용하면, 이러한 결함은 높은 공간 분해능으로 빠르고 경제적으로 광학적으로 이미지화될 수 있다. 무엇보다도, 본 발명을 사용하면 현재의 광학적 검출 프로세스의 능력을 훨씬 능가하는 고감도, 고 동적 범위, 넓은 시야 및 탁월한 분해능으로 고체의 결함을 비접촉식으로 스핀 선택적으로 여기하고 포착하거나 이미지화하는 것이 가능하다. 본 발명에 따른 장치 및 본 발명에 따른 프로세스는 또한, 고체의 결함 스핀을 사용한 양자 계산, 양자 가능 포착 및 양자 가능 측정 네트워크에 매우 유용하다.

본 발명의 일반적인 설명, 예시적인 실시예의 설명, 이하의 청구범위 및 도면에 표시된 모든 특징들은 개별적으로 그리고 서로의 임의의 조합 모두에서 본 발명에 실질적일 수 있다. 이러한 특징들 또는 특징들의 조합은 각각 독립적인 발명을 구성할 수 있으며, 이에 대한 청구범위는 명시적으로 보유된다. 예시적인 실시예의 설명으로부터의 개별적인 특징은 반드시 이 예시적인 실시예의 설명에 명시된 다른 특징들 중 하나 이상 또는 전부와 결합될 필요는 없으며; 이와 관련하여 각 하위 조합이 명시적으로 개시된다. 또한, 장치의 주요 특징들은 프로세스 특징들로 사용하기 위해 다시 표현될 수 있으며, 프로세스 특징들은 장치의 주요 특징들로 사용하기 위해 다시 표현될 수 있다. 따라서 이러한 재구성은 자동으로 기술된다.

10 바람직한 제1 실시예에 따른 본 발명에 따른 장치
12 전자 여기 수단, 레이저 소스
14 전자 이미징 수단
16 레이저 빔
18 샘플
19 광학소자
20 샘플(18)의 표면(22)의 특정 지점
22 샘플(18)의 표면
23 샘플(18) 접지
24 샘플(18)의 결함과 관련된 전자
26 금속 격자
27 방출 및 가속된 전자
28 콘덴서 렌즈
30 대물 렌즈
32 투영 렌즈
34 전자검출기, CCD 표면
100 바람직한 제2 실시예에 따른 본 발명에 따른 장치
102 마이크로파 소스
104 마이크로파 방사

Claims

밴드 갭을 갖는 물질(18)에서 결함의 공간적으로 분해된 국부화를 위한 프로세스로, 상기 결함은 밴드 갭에 있는 적어도 하나의 에너지 준위를 갖는 하나 이상의 전자들(24)을 가지며, 상기 전자(24)는 물질로부터 방출되도록 여기되고 이어서 전자 이미징(14)이 수행되는 것을 특징으로 하는, 프로세스.
제1항에 있어서, 물질(18)이 고체이고, 상기 고체는, 바람직하게는 층 또는 벌크 재료로서 존재하고, 특히 0.1eV 내지 14eV 범위의 밴드 갭을 갖는 밴드 갭을 갖는 다이아몬드, 규소, 탄화 규소, 육방정계 질화붕소 및 결정질 물질으로 포함하는 그룹으로부터의 물질을 포함하고, 상기 층은, 바람직하게는 서브나노미터 범위의 원자적으로 얇은 층에 또는 결정질 2차원 층으로서 존재하고 및/또는 상기 결함은 적어도 25 nm, 바람직하게는 적어도 20 nm, 특히 0.1 nm 내지 20 nm 범위의 공간 분해능으로 이미지화되는 것을 특징으로 하는, 프로세스.
제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 전자 이미징은 전자 광학 장치(26, 28, 30, 32) 및 전자 검출기(34)의 도움으로 수행되며, 마이크로채널 플레이트, 직접 전자 검출기, 전자 증배기 CCD, sCMOS 또는 인광체 스크린이, 바람직하게는 전자 검출기로서 사용되고 및/또는 자기 요소 또는 전자기 요소가, 바람직하게는 전자 광학 장치(26, 28, 30, 32)로서 사용되고 및/또는 투과형 전자 현미경의 구조가 사용되며, 상기 물질은 투과형 전자 현미경의 전자 필라멘트 대신 배치되는 것을 특징으로 하는, 프로세스.
제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 전자(24)의 여기는, 하나 이상의 전자기파, 바람직하게는 빛(16)에 의해 수행되는 것을 특징으로 하는, 프로세스.
제4항에 있어서, 상기 여기는, 물질(18)의 영역, 바람직하게는 표면 영역(20)에 집중되고, 특히, 하나 이상의 광학 요소들, 바람직하게는 높은 개구수를 갖는 대물 렌즈에 의해 집중되는 빛(16)이 사용되고, 및/또는
상기 여기는 레이저 광원에 의해 실시되고, 및/또는
상기 여기는 소멸파 기하학적 구조에서 실시되고, 및/또는
상기 결함은, 광 제한 나노 구조, 캐비티 또는 광학 공진기에 배열되어 있는 것을 특징으로 하는, 프로세스.
제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 전자(24)의 스핀 상태는 하나 이상의 추가적인 여기에 의해 결정되고, 상기 추가적인 여기는, 전자기장, 열 공정 또는 열이온 공정에 의한, 전자기파, 바람직하게는 빛, 전파 또는 마이크로파에 의해 실시되는 것을 특징으로 하는, 프로세스.
제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 물질(18)이 전기적으로 접지(23)되는 것을 특징으로 하는, 프로세스.
제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 바이어스 전압(26)이 물질(18)의 표면(22)에 걸쳐 인가되고, 이 바이어스 전압은 바람직하게는 양(positive)이고, 상기 바이어스 전압은 특히, 전극, 바람직하게는 그리드(26) 또는 팁에 인가되는 것을 특징으로 하는, 프로세스.
제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 물질(18)은 도핑, 바람직하게는 도너로 도핑되고, 바람직하게는 붕소로 도핑되는 것을 특징으로 하는, 프로세스.
제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 결함은, 물질의 생성 후 주입, 물질의 생성 동안의 도핑 및 물질의 생성 동안 또는 생성 후 전자 여기에 의한 것을 포함하는 그룹으로부터 선택된 적어도 하나의 방법에 의해 생성되는 것을 특징으로 하는, 프로세스.
제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서, 물질의 표면에 얇은 전도성 층이 제공되고, 상기 층은 바람직하게는 금속 층 또는 금속 배위 분자 층이고, 상기 층은 특히 하나, 1개, 2개 내지 5개의 단층들로 구성되는 것을 특징으로 하는, 프로세스.
제1항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 물질은 자기 차폐에 의해 둘러싸이고, 및/또는
상기 물질은 패러데이 케이지에 의해 둘러싸이고, 및/또는
상기 물질은 최대 10³mbar의 압력으로 진공에 배치되는 것을 특징으로 하는, 프로세스.
제1항 내지 제12항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 물질은 냉각되고, 이 냉각은 바람직하게는 0.1 °K내지 210 °K의 온도 범위에서 실시되는 것을 특징으로 하는, 프로세스.
물질(18)의 결함의 공간적으로 분해된 국부화를 위한 장치(10)로서, 상기 물질(18)은 밴드 갭을 갖고, 상기 결함은 밴드 갭에 있는 적어도 하나의 에너지 준위를 갖는 하나 이상의 전자들(24)을 갖고, 전자들이 물질(18)로부터 방출되도록, 전자(24)를 여기시키기 위해 조정되는 전자(24)를 여기시키기 위한 수단(12)이 존재하고, 또한 전자 이미징을 위한 수단(14)이 존재하는 것을 특징으로 하는, 장치(10).
제14항에 있어서,
상기 장치(10)는 제2항 내지 제13항 중 어느 한 항에 따른 방법을 수행하도록 조정되고, 및/또는
상기 장치는 양자 컴퓨터 또는 양자 센서의 구성요소인 것을 특징으로 하는, 장치(10).
제1항 내지 제13항 중 어느 한 항에 따른 프로세스의 또는 제14항 또는 제15항 중 어느 한 항에 따른 장치의 용도로서, 그에 의해 양자 컴퓨팅 애플리케이션, 양자 기반 정보 처리 또는 양자 감지 애플리케이션이 수행되는 것을 특징으로 하는, 용도.