KR20240010273A - 변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 저유전 및 고충격 특성을 갖는 변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물에 관한 것이다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물은 폴리페닐렌 옥사이드(PPO): 24 ~ 52 wt%; 고충격 폴리스티렌(HIPS): 13 ~ 39 wt%; 무기질 충진재: 20 ~ 25 wt%; 무기질 보강재: 5 ~ 10 wt%; 및 충격보강제: 5 ~ 10 wt%를 포함한다.

Description

변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물{Modified polyphenylene oxide resin composite}
본 발명은 변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 저유전 및 고충격 특성을 갖는 변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물에 관한 것이다.
폴리페닐렌옥사이드(PPO)는 내열성, 내화학성, 치수 안정성 등에서 타 엔지니어링 플라스틱에 비해 우수한 장점이 있기때문에 반도체나 자동차 부품 하우징 소재 등으로 적용되고 있다. 하지만, 폴리페닐렌옥사이드(PPO)는 유동성이 낮아 단독으로는 성형이 어렵다는 단점이 있다.
그래서 주로 폴리스틸렌(PS), 고충격 폴리스틸렌(HIPS), 폴리아마이드(PA) 등과 혼합하여 가공성을 개선한 형태로 사용하고 있으며, 높은 강성 구현을 위해 유리 섬유나 무기 필러와 같은 충진재를 부수적으로 첨가하여 사용되기도 한다.
그래서, 일반적으로는 폴리페닐렌옥사이드(PPO)와 폴리스틸렌, 충격보강제, 유리 섬유, 무기 충전제, 카본블랙, 분산제 등을 혼합하여 강성이나 전기 전도성과 같은 물성을 향상시킨 수지 조성물이 많이 사용된다. 하지만 이러한 일반적인 폴리페닐렌옥사이드(PPO) 기반의 고분자 소재는 볼 낙하 등의 충격 특성이 낮은 단점이 있고, 특히 통신 부품 송수신 성능에 영향을 미치는 저유전 특성이 부족하다.
이러한 이유로, 일반적인 폴리페닐렌옥사이드(PPO) 기반의 고분자 소재를 샤크 안테나와 같은 차량 통신용 부품의 하우징 소재로 직접 적용하기에는 요구되는 신뢰성을 만족하지 못하는 등의 어려움이 많다.
상기의 배경기술로서 설명된 내용은 본 발명에 대한 배경을 이해하기 위한 것일 뿐, 이 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 이미 알려진 종래기술에 해당함을 인정하는 것으로 받아들여져서는 안 될 것이다.
등록특허공보 제10-0839173호 (2008.06.11)
본 발명은 폴리페닐렌옥사이드(PPO) 기반의 고분자 소재의 조성을 개선하여 강성과 충격 특성이 우수하며, 수축률 편차가 적으면서 저유전 특성을 구현하여 차량 통신 부품의 하우징 소재로 사용하기에 적합한 변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물를 제공한다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제들은 이상에서 언급한 기술적 과제들로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 기술적 과제들은 본 발명의 기재로부터 이 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확히 이해될 수 있는 것으로 보아야 할 것이다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물은 폴리페닐렌 옥사이드(PPO): 24 ~ 52 wt%; 고충격 폴리스티렌(HIPS): 13 ~ 39 wt%; 무기질 충진재: 20 ~ 25 wt%; 무기질 보강재: 5 ~ 10 wt%; 및 충격보강제: 5 ~ 10 wt%를 포함한다.
상기 폴리페닐렌 옥사이드(PPO)와 고충격 폴리스티렌(HIPS)의 얼로이 비율은 4:6 내지 8:2 인 것이 바람직하다.
상기 무기질 충진재는 유리섬유인 것이 바람직하다.
이때, 상기 유리섬유는 평균 직경이 9 ~ 15㎛이고, 평균 길이가 3 ~ 4.5㎜인 것이 바람직하다.
그리고, 상기 유리섬유는 특정 방향으로 배향되지 않는 것을 특징으로 한다.
상기 무기질 보강재는 카올린(Kaolin)인 것이 바람직하다.
이때, 상기 카올린은 파우더(powder) 형태이고, 평균 입자 사이즈가 2㎛이하이며, pH가 8이상인 것이 바람직하다.
상기 충격보강제는 스티렌-에틸렌/부틸렌-스티렌(SEBS; styrene-ethylene/butylene-styrene) 블록 공중합체인 것이 바람직하다.
이때, 상기 스티렌-에틸렌/부틸렌-스티렌(SEBS) 중 중 스티렌(styrene) 함량은 30 ~ 35wt%인 것이 바람직하다.
그리고, 본 발명의 일 실시형태에 따른 변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물은 유전율이 3.1 F/m 이하이고, 유전손실이 0.01 이하인 것을 특징으로 한다.
상기 조성물은 충격강도가 6 KJ/㎡ 이상인 것을 특징으로 한다.
상기 조성물은 굴곡탄성율이 5500 MPa 이상인 것을 특징으로 한다.
상기 조성물은 열변형온도(HDT)가 125℃ 이상인 것을 특징으로 한다.
상기 조성물은 수축율편차가 0.1 % 이하인 것을 특징으로 한다.
단, 수축율편차는 수평 수축율과 수직 수축율의 차이이다.
본 발명의 실시예에 따르면, 폴리페닐렌 옥사이드(PPO), 고충격 폴리스티렌(HIPS), 무기질 충진재, 무기질 보강재 및 충격보강제를 포함하는 변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물의 조성을 개선함으로서, 고충격 및 특정 유전 특성을 구현한 수지 조성물을 기대할 수 있다.
특히, 무기질 보강재로 카올린(Kaolin)을 사용함으로써, 무기질 충진재인 유리섬유의 첨가량을 줄이면서도 수지 조성물의 고충격강도 특성을 부여했으며, 특정 유전 특성(DK 3.1 이하, DF 0.01 이하)을 구현할 수 있고, 이에 따라 다양한 통신 부품 하우징 소재로서 응용할 수 있으며, 자동차의 전동화 및 전장화에 맞춰 늘어나는 신규 통신 부품용 소재로 적용할 수 있는 효과가 있다.
또한, 본 발명의 실시예에 따른 변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물은 치수 안정성 역시 우수하기 때문에, 추후 4D 레이더와 같은 정밀함을 요구하는 부품의 하우징 소재로도 적용할 수 있는 효과가 있다.
도 1a는 실시예 1에 대한 SEM 이미지이고,
도 1b는 비교예 1-4에 대한 SEM 이미지이며,
도 2a는 실시예 1에 대한 볼낙하 평가 이미지이고,
도 2b는 비교예 1-1에 대한 볼낙하 평가 이미지이며,
도 2c는 비교예 2-1에 대한 볼낙하 평가 이미지이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 명세서에 개시된 실시 예를 상세히 설명하되, 도면 부호에 관계없이 동일하거나 유사한 구성요소는 동일한 참조 번호를 부여하고 이에 대한 중복되는 설명은 생략하기로 한다.
본 명세서에 개시된 실시 예를 설명함에 있어서 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 본 명세서에 개시된 실시 예의 요지를 흐릴 수 있다고 판단되는 경우 그 상세한 설명을 생략한다. 또한, 첨부된 도면은 본 명세서에 개시된 실시 예를 쉽게 이해할 수 있도록 하기 위한 것일 뿐, 첨부된 도면에 의해 본 명세서에 개시된 기술적 사상이 제한되지 않으며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다.
본 명세서에서, "포함한다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물은 폴리페닐렌옥사이드(Polyphenylene oxide; 이하 'PPO'라 함), 고충격 폴리스티렌(high impact polystyrene; 이하 'HIPS'라 함), 무기질 충진재, 무기질 보강재 및 충격보강제를 함유하면서 강성과 충격 특성이 우수하며, 수축률 편차가 적으면서 저유전 특성을 구현하는 수지 조성물이다. 이러한 수지 조성물은 차량 통신 부품의 하우징 소재로 적용될 수 있을 것이다.
한편, 본 발명의 일 실시예에 따른 변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물은 폴리페닐렌옥사이드(PPO): 24 ~ 52 wt%; 고충격 폴리스티렌(HIPS): 13 ~ 39 wt%; 무기질 충진재: 20 ~ 25 wt%; 무기질 보강재: 5 ~ 10 wt%; 및 충격보강제: 5 ~ 10 wt%를 함유한다.
폴리페닐렌옥사이드(PPO)와 고충격 폴리스티렌(HIPS)는 변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물을 구성하는 베이스 수지로서, 폴리페닐렌옥사이드(PPO)과 고충격 폴리스티렌(HIPS)의 함량은 유전율과 유전손실 특성에 영향을 미치지 않는 범위에서 다른 물성값들을 향상시키는 범위에서 조절되는 것이 바람직하다.
그래서, 폴리페닐렌옥사이드(PPO)는 24 ~ 52 wt%를 함유하는 것이 바람직하다.
예를 들어 폴리페닐렌옥사이드(PPO)는 24wt% 이상, 26wt% 이상, 28wt% 이상, 30wt% 이상, 32wt% 이상, 34wt% 이상, 36wt% 이상 또는 39wt% 이상 함유될 수 있으며, 52wt% 이하, 50wt% 이하, 48wt% 이하, 46wt% 이하, 44wt% 이하, 42wt% 이하 또는 40wt% 이하로 함유될 수 있다.
만약 폴리페닐렌옥사이드(PPO)의 함량이 제시된 함량 범위보다 많으면 충격강도가 낮아지고, 가공성이 나빠지는 문제가 발생된다. 그리고, 폴리페닐렌옥사이드(PPO)의 함량이 제시된 함량 범위보다 적으면 굴곡탄성율이 낮아지는 문제가 발생된다.
그리고, 고충격 폴리스티렌(HIPS)은 13 ~ 39 wt%를 함유하는 것이 바람직하다.
예를 들어 고충격 폴리스티렌(HIPS)은 13wt% 이상, 15wt% 이상, 17wt% 이상, 19wt% 이상, 20wt% 이상, 22wt% 이상 또는 24wt% 이상 함유될 수 있으며, 39wt% 이하, 37wt% 이하, 36wt% 이하, 34wt% 이하, 32wt% 이하, 30wt% 이하, 28wt% 이하 또는 26wt% 이하로 함유될 수 있다.
만약 고충격 폴리스티렌(HIPS)의 함량이 제시된 함량 범위보다 많으면 열변형온도(HDT)가 감소하는 문제가 발생된다. 그리고 고충격 폴리스티렌(HIPS)의 함량이 제시된 함량 범위보다 적으면 충격강도가 낮아지고 굴곡탄성율이 낮아지는 문제가 발생된다.
특히, 폴리페닐렌 옥사이드(PPO)와 고충격 폴리스티렌(HIPS)의 얼로이 비율은 4:6 내지 8:2 인 것이 바람직하다.
만약, 폴리페닐렌 옥사이드(PPO)의 함량이 폴리페닐렌 옥사이드(PPO)와 고충격 폴리스티렌(HIPS)의 얼로이 비율이 제시된 범위보다 많아지게 되면 충격강도 및 굴곡탄성률이 요구되는 물성 수준 대비 현저하게 낮아지고, 가공성이 나빠져서 균일한 컴파운드 제품을 제조하기 어려워지는 문제가 발생된다.
그리고, 고충격 폴리스티렌(HIPS)의 함량이 폴리페닐렌 옥사이드(PPO)와 고충격 폴리스티렌(HIPS)의 얼로이 비율이 제시된 범위보다 많아지게 되면 충격강도가 낮아지고, 볼낙하 평가를 통과하지 못하는 문제가 발생된다.
무기질 충진재와 무기질 보강재는 변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물의 강성을 보강하기 위하여 첨가되는 소재로서, 본 실시예에서는 무기질 충진재로 유리섬유가 사용되고 무기질 보강재로 카올린(Kaolin)을 사용하는 것이 바람직하다.
이렇게 유리섬유와 카올린(Kaolin)을 함께 사용함으로써 유리섬유와 카올린(Kaolin)을 하이브리드화하여 유전 특성 및 수축율 편차를 개선할 수 있다.
이렇게 유리섬유와 카올린(Kaolin)을 하이브리드화함에 따라 유리섬유는 특정 방향으로 배향되지 않고 불규칙하게 배치됨에 따라 치수 안정성과 유전 특성이 향상되는 효과를 기대할 수 있다.
이를 위하여 유리섬유는 20 ~ 25 wt%를 함유하는 것이 바람직하다.
만약 유리섬유의 함량이 제시된 함량 범위보다 많으면 충격강도 및 굴곡탄성율이 향상되기는 하지만, 유전 특성이 나빠지는 문제가 발생된다. 그리고, 유리섬유의 함량이 제시된 함량 범위보다 적으면 굴곡탄성율이 나빠지고, 볼낙하 평가를 통과하지 못하는 문제가 발생된다.
특히, 유리섬유는 평균 직경이 9 ~ 15㎛이고, 평균 길이가 3 ~ 4.5㎜인 것을 사용하는 것이 바람직하다.
유리섬유의 평균 직경이 제시된 범위를 만족하는 경우에는 취급성 및 피딩성(Feeding characteristic)이 우수하여 압출과정에서 원활한 투입이 가능하다. 또한, 유리섬유의 평균 길이가 3mm 미만이면 충격강도가 저하되는 문제가 발생될 수 있고, 4.5 mm를 초과하면 성형품의 외관 품질이 저하되는 문제가 발생될 수 있다.
또한, 카올린(Kaolin)은 5 ~ 10 wt%를 함유하는 것이 바람직하다.
만약 카올린(Kaolin)의 함량이 제시된 함량 보다 많으면 유전 특성이 향상되기는 하지만, 충격강도 및 굴곡탄성율이 나빠지는 문제가 발생된다. 그리고, 카올린(Kaolin)의 함량이 제시된 함량보다 적으면 유전 특성이 나빠지고, 볼낙하 평가를 통과하지 못하는 문제가 발생된다.
특히, 카올린(Kaolin)이 함유되지 않은 경우에는 도장성 확보가 불가하고, 굴곡탄성율이 나빠지는 문제가 발생된다.
이때 카올린(Kaolin)은 파우더(powder) 형태로 함유되는 것이 바람직하고, 평균 입자 사이즈가 2㎛이하이며, pH가 8이상인 것이 바람직하다.
만약, 카올린(Kaolin)이 파우더 형태가 아니거나, 평균 입자 사이즈가 2㎛를 초과하면, 수지내 분산성이 저하되어 충격강도가 요구되는 물성 수준 대비 현저하게 낮아지는 문제가 발생된다. 또한 카올린(Kaolin)의 pH가 8 미만일 경우 카올린(Kaolin)과 수지와의 상용성이 저하되어 충격강도가 낮아지는 문제가 발생될 수 있다.
충격보강제는 변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물의 충격 특성을 보강하기 위하여 첨가되는 소재로서, 본 실시예에서는 충격보강제로 스티렌-에틸렌/부틸렌-스티렌(SEBS; styrene-ethylene/butylene-styrene) 블록 공중합체를 사용하는 것이 바람직하다.
이때, 충격보강제는 5 ~ 10 wt%를 함유하는 것이 바람직하다.
만약, 충격보강제의 함량이 제시된 함량 범위보다 많으면 굴곡탄성율이 나빠지고, 충격보강제의 함량이 제시된 함량 범위보다 적으면 볼낙하 평가를 통과하지 못하는 문제가 발생된다.
한편, 스티렌-에틸렌/부틸렌-스티렌(SEBS) 중 중 스티렌(styrene) 함량은 30 ~ 35wt%인 것이 바람직하다.
만약, 스티렌-에틸렌/부틸렌-스티렌(SEBS) 중 중 스티렌(styrene) 함량이 30wt% 미만이면 굴곡탄성률이 요구되는 물성 수준 대비 현저하게 낮아지는 문제가 발생할 수 있고, 35wt%를 초과하면 충격강도가 저하되는 문제가 발생될 수 있다.
그리고, 본 발명의 일 실시예에 따른 변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물은 유전율이 3.1 F/m 이하이며, 바람직하게는 3.07 F/m 이하, 더욱 바람직하게는 3.05 F/m 이하일 수 있다.
또한, 본 발명의 일 실시예에 따른 변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물은 유전손실이 0.01 이하일 수 있으며 바람직하게는 0.009 이하, 0.008 이하, 0.007 이하 또는 0.006 이하일 수 있다.
그리고, 본 발명의 일 실시예에 따른 변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물은 충격강도가 6 KJ/㎡ 이상이며, 바람직하게는 6.2KJ/㎡ 이상, 6.4KJ/㎡ 이상 또는 6.6KJ/㎡ 이상일 수 있다.
또한, 본 발명의 일 실시예에 따른 변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물은 굴곡탄성율이 5500MPa 이상이며, 바람직하게는 5510MPa 이상, 5520MPa 이상 또는 5530MPa 이상일 수 있다.
그리고, 본 발명의 일 실시예에 따른 변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물은 열변형온도(HDT)가 125℃ 이상일 수 있다.
또한, 본 발명의 일 실시예에 따른 변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물은 수축율편차(수평 수축율과 수직 수축율의 차이)가 0.1% 이하이며, 바람직하게는 0.09% 이하, 0.08%이하 또는 0.07% 이하일 수 있다.
그리고, 본 발명의 일 실시예에 따른 변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물은 하기 평가방법으로 도장성 평가와 볼낙하 평가를 실시했을 때 모두 OK 인 것을 특징으로 한다.
한편, 본 발명은 전술된 변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물을 가공하여 제조되는 성형품을 제공할 수 있다.
이때, 성형품은 저유전 특성이 적용되는 부품이라면 용도에 한정없이 사용할 수 있으며, 일 예로 통신 부품용 하우징일 수 있다.
이하, 본 발명의 실시예 및 비교예를 통하여 본 발명을 설명한다.
하기의 표 1 내지 표 4와 같이 각 성분의 함량을 변경하면서 각 성분을 슈퍼믹서(super mixer)로 균일하게 혼합한 후, 이축 압출기(twin-screw extruder)로 220 ~ 300 ℃에서 용융 혼연하여 압출 가공을 통해 펠렛으로 제조하였다. 그리고, 제조된 각각의 실시예 및 비교예에 따른 펠렛을 100 ℃에서 5 시간 이상 건조한 후, LS 170 톤 사출기를 이용하여 220 ~ 300 ℃ 사출 온도 구간과 60 ~ 100 ℃ 금형 구간에서 성형하였으며, 각각 제조된 조성물의 다양한 물성을 측정하여 표 5 내지 표 8에 함께 나타내었다.
표 1 내지 표 3에서 PPO와 HIPS의 함량을 기재하면서 병기된 괄호 내의 값은 PPO와 HIPS의 얼로이 비율을 의미한다.
여기서, 사용된 각 성분은 아래와 같다.
1) Polyphenylene oxide: PX-100F (Mitsubishi)
2) High Impact Polystyrene : HI425TVL (금호)
3) E-Glass Fiber : 910-10P (OWENSCORNING)
4) Kaolin : Translink445 (BASF)
5) SEBS 계열 충격 보강제 : Taipol6151 (TSRC)
6) Polyamid 6 : EN300 (KP 켐텍)
7) Polybutylene Terephthalate : 211M (장춘)
8) Polyamid 6,6 : U4800 (INVISTA)
그리고, 얻어진 실시예 및 비교예에 따른 수지 조성물에 대하여 아래와 같은 방법으로 물성을 측정하였다.
1) 유전특성 : 유전율, 유전 손실을 측정하였으며, 반사도법(60GHz)을 사용 하여 2 mm 원판을 3회 측정하여 평균값을 사용함
2) 충격강도(KJ/㎡) : ISO 179에 의거하여 측정하였으며, 가로 80 mm, 세로 10 mm, 두께 4 mm 시편에 20 % Notched 후 측정 진행함
3) 굴곡 탄성율(MPa) : ISO 178에 의거하여 측정하였으며, 가로 80 mm, 세로 10 mm, 두께 4 mm 시편을 2 mm/min의 시험 속도로 측정 진행
4) 열변형온도(heat distortion temperature; HDT)(℃) : ISO 75에 의거하여 측정하였으며, 가로80 mm, 세로 10 mm, 두께 4 mm 시편을 120 ℃/h의 속도로 승온 하며 측정 진행함
5) 볼낙하 평가 : 볼중량 220 g, 높이 60 cm 기준으로 지름 100mm, 두께 2mm 원판시편에 중량 220 g인 볼을 높이 60 cm에서 떨어 뜨려 측정
6) 수축율(%) 편차 : ASTM D955에 의거하여 측정하였으며, 차원 측정기를 이용하여 지름 100 mm, 두께 3 mm 원판 시편의 외곽 부분에 있는 표점 거리를 측정하여, 사출 후 수직 방향과 수평 방향의 수축율을 측정 하였다. 그리고 수축율편차는 (수평 수축율/수직 수축율)를 연산하였다.
구분
(wt%)		 실시예
1 2 3 4 5 6 7
PPO 39(6) 39(6) 36(6) 52(8) 52(8) 39(6) 24(4)
HIPS 26(4) 26(4) 24(4) 13(2) 13(2) 26(4) 36(6)
GF 20 25 25 20 25 25 25
Kaolin 10 5 5 10 5 5 5
SEBS계열
충격보강제		 5 5 10 5 5 5 10
구분
(wt%)		 비교예 1
1 2 3 4 5 6 7 8
PPO 54(6) 48(6) 42(6) 39(6) 36(6) 90(9) 26(4) 26(4)
HIPS 36(4) 32(4) 28(4) 26(4) 24(4) 10(1) 39(6) 39(6)
GF 10 20 30 30 30 0 30 15
Kaolin 0 0 0 0 0 0 0 15
SEBS계열
충격보강제		 0 0 0 5 10 0 5 5
구분
(wt%)		 비교예 1
9 10 11 12 13 14 15
PPO 22(4) 48(8) 44(8) 28(4) 26(4) 24(4) 35(6)
HIPS 33(6) 12(2) 11(2) 42(6) 39(6) 36(6) 24(4)
GF 25 15 20 25 26 19 20
Kaolin 5 15 10 5 4 11 10
SEBS계열
충격보강제		 15 10 15 0 5 10 11
구분
(wt%)		 비교예 2
1 2 3 4 5 6 7 8 9
PPO 0 0 0 0 0 60 54 48 42
HIPS 0 0 0 0 0 0 0 0 0
PA6 0 0 0 0 70 0 0 0 0
PBT 100 90 80 70 0 0 0 0 0
PA66 0 0 0 0 0 40 36 32 28
GF 0 10 20 30 30 0 10 20 30
Kaolin 0 0 0 0 0 0 0 0 0
SEBS계열
충격보강제		 0 0 0 0 0 0 0 0 0
구분 실시예
1 2 3 4 5 6 7
유전율(F/m) 3.01 3.04 3.03 3.00 3.02 3.05 3.03
유전손실 0.0051 0.0062 0.0061 0.0047 0.0065 0.0065 0.0059
충격강도(KJ/㎡) 6.7 7.9 10.7 6.7 8.0 8.1 10.7
굴곡탄성률(Mpa) 5530 5730 5540 5800 6300 5580 5600
HDT(℃) 147.4 145.4 138.0 166.4 167.6 128.0 125.0
도장성 평가 OK OK OK OK OK OK OK
볼낙하평가 OK OK OK OK OK OK OK
수평 수축률(%) 0.40 0.43 0.44 0.39 0.41 0.43 0.45
수직 수축률(%) 0.35 0.36 0.37 0.34 0.35 0.37 0.38
수축률 편차(%) 0.05 0.07 0.07 0.05 0.06 0.06 0.07
구분
(wt%)		 비교예 1
1 2 3 4 5 6 7 8
유전율(F/m) 2.70 2.91 3.11 3.11 3.11 2.59 3.11 3.01
유전손실 0.0074 0.0890 0.0115 0.0113 0.0110 0.0021 0.0112 0.0048
충격강도(KJ/㎡) 6.2 9.5 12.0 16.3 17.6 2.4 13.9 4.1
굴곡탄성률(Mpa) 3550 4825 7000 6100 5450 2505 5640 5480
HDT(℃) 142.0 145.0 145.0 146.0 141.0 166.0 126.0 130.0
도장성 평가 NG NG NG NG NG OK NG OK
볼낙하평가 NG NG NG OK OK OK OK NG
수평 수축률(%) 0.65 0.60 0.54 0.54 0.59 0.45 0.58 0.38
수직 수축률(%) 0.45 0.42 0.35 0.35 0.37 0.35 0.36 0.34
수축률 편차(%) 0.20 0.18 0.19 0.19 0.22 0.10 0.22 0.04
구분
(wt%)		 비교예 1
9 10 11 12 13 14 15
유전율(F/m) 3.04 2.99 3.02 3.04 3.11 3.01 3.03
유전손실 0.0060 0.0047 0.0053 0.0060 0.0106 0.0053 0.0054
충격강도(KJ/㎡) 12.1 4.9 9.8 4.3 5.4 5.6 5.7
굴곡탄성률(Mpa) 5020 5420 5050 5680 5370 5120 5080
HDT(℃) 112.0 148.0 121.0 127.0 123.0 116.0 119.0
도장성 평가 OK OK OK OK OK OK OK
볼낙하평가 OK NG OK NG NG NG NG
수평 수축률(%) 0.47 0.40 0.44 0.40 0.42 0.42 0.43
수직 수축률(%) 0.39 0.35 0.38 0.35 0.36 0.37 0.36
수축률 편차(%) 0.08 0.05 0.06 0.05 0.06 0.05 0.07
구분
(wt%)		 비교예 2
1 2 3 4 5 6 7 8 9
유전율(F/m) 2.93 3.17 3.34 3.44 3.35 2.65 2.81 2.96 3.21
유전손실 0.0117 0.0123 0.0139 0.0145 0.0151 0.0115 0.0138 0.0116 0.0159
충격강도(KJ/㎡) 4.2 6.5 7.2 9.3 5.8 2.0 2.0 5.1 6.2
굴곡탄성률(Mpa) 2380 3500 4500 7350 6120 2630 3950 5835 7520
HDT(℃) 55.0 165.0 203.0 205.0 201.0 170.0 196.0 202.0 202.0
볼낙하평가 NG NG NG NG OK NG NG NG NG
수평 수축률(%) 2.30 1.20 1.00 0.82 0.77 0.73 0.65 0.63 0.57
수직 수축률(%) 1.40 0.30 0.30 0.41 0.35 0.50 0.45 0.42 0.35
수축률 편차(%) 0.90 0.90 0.70 0.41 0.42 0.23 0.21 0.21 0.22
상기 표들에서 알 수 있듯이, PPO와 HIPS는 그 함량이 본 실시예에서 제시한 범위 내이고, 얼로이 비율이 4:6 내지 8:2 을 유지하는 경우인 실시예 1 내지 7에서는 유전율이 3.1 F/m 이하이고, 유전손실이 0.01 이하인 것을 확인할 수 있었다. 또한, 충격강도가 6 KJ/㎡ 이상이고, 굴곡탄성율이 5500 MPa 이상이며, 열변형온도(HDT)가 125℃ 이상이고, 수축율편차가 0.1 % 이하로 구현되는 것을 확인할 수 있었다.
하지만, PPO와 HIPS의 얼로이 비율이 4:6 내지 8:2 을 유지하더라도 HIPS의 함량이 본 실시예에서 제시한 범위를 초과하는 경우인 비교예 1-12에서는 볼낙하 평가를 만족시키지 못한 것을 확인할 수 있었다.
또한, PPO의 함량이 본 실시예에서 제시한 범위를 초과하여 PPO와 HIPS의 얼로이 비율도 본 실시예에서 제시한 범위를 초과하는 경우인 비교예 1-6에서는 충격강도 및 굴곡탄성률이 요구되는 물성값인 6 KJ/㎡ 이상 및 5500 MPa 이상을 만족시키지 못한 것을 확인할 수 있었다.
그리고, 무기질 충진재인 유리섬유의 함량이 본 실시예에서 제시한 범위를 초과하는 경우인 비교예 1-3, 1-4, 1-5 및 1-7에서는 충격강도 및 굴곡탄성율 특성은 요구되는 물성값을 만족하였지만, 유전율 및 유전손실은 요구되는 물성값인 3.1 F/m 이하 및 0.01 이하를 만족시키지 못한 것을 확인할 수 있었다.
또한, 무기질 충진재인 유리섬유의 함량이 본 실시예에서 제시한 범위보다 적은 경우인 비교예 1-1에서는 요구되는 굴곡탄성율인 5500이상을 만족시키지 못한 것을 확인할 수 있었다.
그리고, 무기질 보강재인 카올린(Kaolin)의 함량이 본 실시예에서 제시한 범위를 초과하는 경우인 비교예 1-8 및 1-10에서는 유전율 및 유전손실 특성은 요구되는 물성값을 만족하였지만, 충격강도 및 굴곡탄성율은 요구되는 물성값인 6 KJ/㎡ 이상 및 5500 MPa 이상을 만족시키지 못한 것을 확인할 수 있었다.
또한, 무기질 보강재인 카올린(Kaolin)의 함량이 본 실시예에서 제시한 범위보다 적은 경우인 비교예 1-13에서는 요구되는 유전율 및 유전손실인 3.1 F/m 이하 및 0.01 이하를 만족시키지 못한 것을 확인할 수 있었다.
특히, 무기질 보강재인 카올린(Kaolin)을 함유하지 않은 경우인 비교예 1-2에서는 도장성 확보가 불가하였고, 요구되는 굴곡탄성율인 5500이상도 만족시키지 못한 것을 확인할 수 있었다.
그리고, 충격보강제인 SEBS계열 충격보강제의 함량이 본 실시예에서 제시한 범위를 초과하는 경우인 비교예 1-9 및 1-11에서는 요구되는 굴곡탄성율인 5500이상을 만족시키지 못한 것을 확인할 수 있었다.
또한, 충격보강제인 SEBS계열 충격보강제를 함유하지 않은 경우인 비교예 1-2 및 1-12에서는 볼낙하평가를 만족시키지 못한 것을 확인할 수 있었다.
한편, 비교예 2-1 내지 2-5를 통하여 PPE와 HIPS를 대체하는 유사 플라스틱인 PA6. PBT 및 PA66를 베이스 수지로 사용하는 경우에는 본 발명에서 요구하는 물성인 유전율이 3.1 F/m 이하, 유전손실이 0.01 이하, 충격강도가 6 KJ/㎡ 이상, 굴곡탄성율이 5500 MPa 이상, 열변형온도(HDT)가 125℃ 이상 및 수축율편차가 0.1 % 이하를 동시에 만족시키지 못한 것을 확인할 수 있었다.
한편, 무기질 충진재와 함께 무기질 보강재를 함께 사용하는 경우에 유리섬유의 배향 특성을 알아보기 위하여 무기질 충진재와 함께 무기질 보강재를 함께 사용하여 유리섬유와 카올린(Kaolin)을 하이브리드화된 실시예 1과 무기질 충진재로 유리섬유만 함유하고 무기질 보강재인 카올린(Kaolin)을 함유하지 않은 비교예 1-4에 대하여 SEM 분석을 하였고, 그 결과를 도 1a 및 도 1b에 나타내었다.
도 1a는 실시예 1에 대한 SEM 이미지이고, 도 1b는 비교예 1-4에 대한 SEM 이미지이다.
도 1a에서 확인할 수 있듯이, 실시예 1과 같이 보강을 위해 첨가되는 유리섬유의 함량을 줄이고, 카올린(Kaolin)을 함께 함유시킨 경우에 유리섬유가 특정 방향으로 배향이 생기지 않은 것을 확인할 수 있었고, 이러한 원인에 따라 치수 안정성과 유전 특성이 개선된 것을 확인할 수 있었다.
반면에, 도 1b에서 확인할 수 있듯이, 비교예 1-4와 같이 카올린(Kaolin)을 함유시키지 않고, 충진재로 유리섬유만을 함유시킨 경우에 유리섬유가 일정한 방향으로 배향된 것을 확인할 수 있었다. 유리섬유의 경우 Aspect Ratio가 높아 사출 방향에 따라 편향되는 경향이 있는데, 도 1b의 경우 사출방향은 x축 방향으로서, 유리섬유가 x축 방향을 따라 배향된 것을 확인할 수 있었다. 이에 따라 비교예 1-4는 실시예들에 비하여 치수 안정성 및 유전 특성이 나쁜것을 확인할 수 있었다.
한편, 베이스 수지의 종류 및 함량과 무기질 충진재와 무기질 보강재의 함량 사이의 특성의 알아보기 위하여 볼낙하 평가를 실시하였고, 실시예 1, 비교예 1-1 및 비교예 2-1에 대한 볼낙하 평가 이미지를 도 2a 내지 도 2c에 나타내었다.
도 2a는 실시예 1에 대한 볼낙하 평가 이미지이고, 도 2b는 비교예 1-1에 대한 볼낙하 평가 이미지이며, 도 2c는 비교예 2-1에 대한 볼낙하 평가 이미지이다.
도 2a에서 확인할 수 있듯이, 실시예 1과 같이 베이스 수지로 PPE와 HIPS를 본 발명에서 한정하는 함량 범위 및 얼로이 비율을 만족하면서 무기질 충진재와 무기질 보강재를 함께 함유하는 경우에는 볼낙하 평가에서 어떠한 파손도 발생하지 않을 것을 확인할 수 있었다. 따라서 본 발명의 실시예에 따른 수지 조성물은 우박, 눈, 비 등과 직접적인 접촉이 많은 루프와 같이 노출된 공간에 장착되는 부품의 하우징 소재로 사요할 수 있다는 것을 확인할 수 있었다.
반면에, 도 2b 및 도 2c와 같이 본 발명에서 한정하는 조성 및 함량을 만족하지 못하는 비교예 1-1 및 2-1의 경우에는 볼낙하 평가에서 파손이 발생된 것을 확인할 수 있었다.
본 발명을 첨부 도면과 전술된 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였으나, 본 발명은 그에 한정되지 않으며, 후술되는 특허청구범위에 의해 한정된다. 따라서, 본 기술분야의 통상의 지식을 가진 자라면 후술되는 특허청구범위의 기술적 사상에서 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 변형 및 수정할 수 있다.

Claims (13)

  1. 폴리페닐렌 옥사이드(PPO): 24 ~ 52 wt%;
    고충격 폴리스티렌(HIPS): 13 ~ 39 wt%;
    무기질 충진재: 20 ~ 25 wt%;
    무기질 보강재: 5 ~ 10 wt%; 및
    충격보강제: 5 ~ 10 wt%를 포함하는 변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 폴리페닐렌 옥사이드(PPO)와 고충격 폴리스티렌(HIPS)의 얼로이 비율은 4:6 내지 8:2 인 것을 특징으로 하는 변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 무기질 충진재는 유리섬유인 것을 특징으로 하는 변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물.
  4. 청구항 3에 있어서,
    상기 유리섬유는 평균 직경이 9 ~ 15㎛이고, 평균 길이가 3 ~ 4.5㎜인 것을 특징으로 하는 변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 유리섬유는 특정 방향으로 배향되지 않는 것을 특징으로 하는 변성 폴리페닐렌옥사이드 수지 조성물.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 무기질 보강재는 카올린(Kaolin)인 것을 특징으로 하는 변성 폴리페닐옥사이드 수지 조성물.
  7. 청구항 6에 있어서,
    상기 카올린은 파우더(powder) 형태이고, 평균 입자 사이즈가 2㎛이하이며, pH가 8이상인 것을 특징으로 하는 변성 폴리페닐옥사이드 수지 조성물.
  8. 청구항 1에 있어서,
    상기 충격보강제는 스티렌-에틸렌/부틸렌-스티렌(SEBS; styrene-ethylene/butylene-styrene) 블록 공중합체인 것을 특징으로 하는 변성 폴리페닐옥사이드 수지 조성물.
  9. 청구항 8에 있어서,
    상기 스티렌-에틸렌/부틸렌-스티렌(SEBS) 중 중 스티렌(styrene) 함량은 30 ~ 35wt%인 것을 특징으로 하는 변성 폴리페닐옥사이드 수지 조성물.
  10. 청구항 1에 있어서,
    상기 조성물은 유전율이 3.1 F/m 이하이고, 유전손실이 0.01 이하인 것을 특징으로 하는 변성 폴리페닐옥사이드 수지 조성물.
  11. 청구항 1에 있어서,
    상기 조성물은 충격강도가 6 KJ/㎡ 이상인 것을 특징으로 하는 변성 폴리페닐옥사이드 수지 조성물.
  12. 청구항 1 내지 청구항 11 중 어느 한 항의 조성물을 가공하여 제조되는 것을 특징으로 하는 성형품.
  13. 청구항 12에 있어서,
    상기 성형품은 통신 부품용 하우징인 것을 특징으로 하는 성형품.
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