KR20230160656A - A System connected with redox process for carbon reduction - Google Patents
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Abstract
산화/환원용 탄소 저감 연계 시스템인 탄산칼슘을 생산하는 복합이차전지에 관한 것으로써, 산소 및 염소 등을 생산할 뿐만 아니라 수소 및 탄산칼슘을 고순도로 생산할 수 있으며, 전원공급장치의 전원인가에 따라 방전으로 소모되는 전극의 금속을 다시 재생할 수 있으므로, 금속 교체없이 전원공급장치의 전원인가를 통해 탄산칼슘을 경제적이고 효율적으로 생산할 수 있는 장점이 있다.This relates to a composite secondary battery that produces calcium carbonate, which is a carbon reduction linked system for oxidation/reduction. In addition to producing oxygen and chlorine, it can also produce hydrogen and calcium carbonate with high purity, and discharges according to the application of power to the power supply device. Since the metal of the electrode that is consumed can be regenerated, there is an advantage in that calcium carbonate can be produced economically and efficiently by applying power to the power supply without replacing the metal.
Description
산화/환원용 탄소 저감 연계 시스템으로서, 탄산칼슘을 생산하는 복합이차전지에 관한 것이다.As a carbon reduction linked system for oxidation/reduction, it relates to a composite secondary battery that produces calcium carbonate.
최근 산업화와 더불어 온실가스의 배출이 지속적으로 증가하고 있으며, 온실가스 중 이산화탄소가 가장 큰 비중을 차지하고 있다. 산업 유형별 이산화탄소 배출량은 발전소 등 에너지 공급원에서 가장 많고, 발전을 포함한 시멘트/철강/정제 산업 등에서 발생되는 이산화탄소가 전 세계 발생량의 절반을 차지하고 있다. 이산화탄소 전환/활용 분야는 크게 화학적 전환, 생물학적 전환, 직접 활용으로 구분할 수 있으며, 기술적 범주로는 촉매, 전기화학, 바이오공정, 광활용, 무기(탄산)화, 폴리머 등으로 구분지을 수 있다. 이산화탄소는 다양한 산업 및 공정에서 발생되고, 하나의 기술로 이산화탄소 저감을 달성할 수 없기 때문에 이산화탄소 저감을 위한 다양한 접근 방식이 필요하다.Recently, with industrialization, greenhouse gas emissions are continuously increasing, and carbon dioxide accounts for the largest proportion of greenhouse gases. Carbon dioxide emissions by industry type are highest from energy sources such as power plants, and carbon dioxide generated from cement/steel/refining industries, including power generation, accounts for half of global emissions. The field of carbon dioxide conversion/utilization can be broadly divided into chemical conversion, biological conversion, and direct utilization, and technical categories include catalyst, electrochemistry, bioprocess, light utilization, inorganic (carbonation), and polymer. Carbon dioxide is generated from various industries and processes, and since carbon dioxide reduction cannot be achieved with one technology, various approaches are needed to reduce carbon dioxide.
현재 미국 에너지성 DOE(Department Of Energy)는 이산화탄소를 저감하기 위한 기술로 CCS(Carbon Capture Storage)와 CCU (CC & Utilization)이 복합된 CCUS 기술에 관심을 두고 다각적 기술 개발을 추진 중이다. CCUS 기술은 효과적인 온실가스 감축 방안으로 인정받고 있으나, 고 투자 비용, 유해 포집제의 대기 방출 가능성, 낮은 기술 성숙도의 문제에 직면하고 있다. 또한, 에너지 및 기후 정책적 관점에서 CCUS는 온실가스 배출량을 실질적으로 감축하는 수단을 제공하지만 기술의 실현에는 보완 사항이 많다. 따라서, 보다 효율적으로 이산화탄소 포집, 저장 및 활용하는 새로운 개념의 지속 사용가능한 한계돌파형(breakthrough) 기술 개발이 요구되고 있다.Currently, the U.S. Department of Energy (DOE) is interested in CCUS technology, which is a combination of CCS (Carbon Capture Storage) and CCU (CC & Utilization), as a technology to reduce carbon dioxide and is pursuing multifaceted technology development. CCUS technology is recognized as an effective greenhouse gas reduction method, but it faces the problems of high investment costs, the possibility of releasing harmful collectors into the air, and low technology maturity. Additionally, from an energy and climate policy perspective, CCUS provides a means to substantially reduce greenhouse gas emissions, but there are many complements to the realization of the technology. Therefore, there is a need to develop a new sustainable breakthrough technology that captures, stores, and utilizes carbon dioxide more efficiently.
한편, 경질 탄산칼슘(침강성 탄산칼슘)(PCC, precipitated calcium carbonate)을 제조하는 방법은 크게 칼슘이 녹아있는 용액에 탄산가스를 주입하는 방법과 용해된 칼슘염 용액에 용해 가능한 카보네이트 용액을 혼합하여 생산하는 방법 등이 있다.Meanwhile, the method of producing precipitated calcium carbonate (PCC) is largely produced by injecting carbon dioxide gas into a solution containing dissolved calcium and mixing a soluble carbonate solution with a dissolved calcium salt solution. There are ways to do it, etc.
그러나 가스상으로 이산화탄소를 주입하는 경우에는 이산화탄소를 따로 확보해야 하며, 품질 제어 등이 용이하지 않은 문제가 있다. 또한, 반응하지 못한 일부의 이산화탄소는 반응 중에 대기로 방출되고, 소성 공정에서 이산화탄소가 발생하여 환경오염을 야기한다. 더욱이, 제조공정이 복잡하고, 석회석을 1000℃ 이상의 고온으로 소성하여 중간물질인 생석회를 제조함으로써 제조비용이 증대된다. However, when injecting carbon dioxide in gaseous form, carbon dioxide must be secured separately, and quality control is not easy. Additionally, some of the carbon dioxide that fails to react is released into the atmosphere during the reaction, and carbon dioxide is generated during the firing process, causing environmental pollution. Moreover, the manufacturing process is complicated, and the manufacturing cost increases by calcining limestone at a high temperature of 1000°C or higher to produce quicklime, an intermediate material.
따라서, 이산화탄소 발생량을 저감하고 탄산칼슘 제조비용을 낮추기 위해서는 칼슘성분을 석회석에 공급해서는 안 되고 이산화탄소와 결합하지 않는 칼슘원을 사용하여야 하는 문제가 있다.Therefore, in order to reduce the amount of carbon dioxide generated and lower the cost of producing calcium carbonate, there is a problem that calcium components should not be supplied to limestone and a calcium source that does not bind to carbon dioxide should be used.
한편, 용해된 칼슘염 용액에 용해 가능한 카보네이트 용액을 혼합하여 생산하는 방법으로 액상으로 탄산칼슘을 제조하는 경우에는, 탄산염 등을 추가로 확보해야 하므로 비용이 증가되는 문제가 있다.On the other hand, when liquid calcium carbonate is produced by mixing a dissolved calcium salt solution with a soluble carbonate solution, there is a problem of increased cost because additional carbonate, etc. must be secured.
상기 문제를 해결하기 위한 목적은 다음과 같다.The purpose of solving the above problem is as follows.
제1 수용공간에 수용되는 제1 수용액, 및 상기 제1 수용액에 적어도 일부가 잠긴 제1 전극을 포함하는 제1 전극부; 제2 수용공간에 수용되는 제2 수용액, 및 상기 제2 수용액에 적어도 일부가 잠긴 제2 전극를 포함하는 제2 전극부; 상기 제1 수용공간과 상기 제2 수용공간을 연통시키는 연결 통로, 및 상기 연결 통로에 구비된 양이온 교환막을 포함하는 제1 연결부; 제3 수용공간에 수용되는 제3 수용액, 및 상기 제3 수용액에 적어도 일부가 잠기는 제3 전극을 포함하는 제3 전극부; 상기 제2 수용공간과 상기 제3 수용공간을 연통시키는 연결 통로, 및 상기 연결 통로에 구비된 교환막을 포함하는 제2 연결부; 및 상기 제2 전극과 제3 전극에 연결되는 전원공급장치;를 포함하는 복합이차전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.a first electrode unit including a first aqueous solution accommodated in the first accommodating space, and a first electrode at least partially submerged in the first aqueous solution; a second electrode unit including a second aqueous solution accommodated in a second receiving space, and a second electrode at least partially submerged in the second aqueous solution; a first connection portion including a connecting passage connecting the first accommodating space and the second accommodating space, and a cation exchange membrane provided in the connecting passage; a third electrode unit including a third aqueous solution accommodated in a third accommodating space, and a third electrode at least partially submerged in the third aqueous solution; a second connection portion including a connecting passage connecting the second accommodating space and the third accommodating space, and an exchange membrane provided in the connecting passage; The object is to provide a composite secondary battery including a power supply connected to the second electrode and the third electrode.
일 측면에 따른 복합이차전지는 제1 수용공간에 수용되는 제1 수용액, 및 상기 제1 수용액에 적어도 일부가 잠긴 제1 전극을 포함하는 제1 전극부; 제2 수용공간에 수용되는 제2 수용액, 및 상기 제2 수용액에 적어도 일부가 잠긴 제2 전극를 포함하는 제2 전극부; 상기 제1 수용공간과 상기 제2 수용공간을 연통시키는 연결 통로, 및 상기 연결 통로에 구비된 양이온 교환막을 포함하는 제1 연결부; 제3 수용공간에 수용되는 제3 수용액, 및 상기 제3 수용액에 적어도 일부가 잠기는 제3 전극을 포함하는 제3 전극부; 상기 제2 수용공간과 상기 제3 수용공간을 연통시키는 연결 통로, 및 상기 연결 통로에 구비된 교환막을 포함하는 제2 연결부; 및 상기 제2 전극과 제3 전극에 연결되는 전원공급장치;를 포함하고,방전 시, 상기 제1 전극부는 제1 수용 공간의 상기 제1 수용액으로 이산화탄소 기체가 유입되어 상기 제1 수용액과 상기 이산화탄소 기체의 반응에 의해 수소이온(H+)과 중탄산이온(HCO3 -)이 생성되고, 상기 제2 전극부는 산화반응을 통해 전자(e-)를 발생시키며, 상기 제1 전극부는 상기 수소이온(H+)과 상기 제2 전극부에서 발생한 전자(e-)가 결합되어 수소기체(H2)가 발생하는 것을 특징으로 한다.A composite secondary battery according to one aspect includes a first electrode portion including a first aqueous solution accommodated in a first accommodating space, and a first electrode at least partially submerged in the first aqueous solution; a second electrode unit including a second aqueous solution accommodated in a second receiving space, and a second electrode at least partially submerged in the second aqueous solution; a first connection portion including a connecting passage connecting the first accommodating space and the second accommodating space, and a cation exchange membrane provided in the connecting passage; a third electrode unit including a third aqueous solution accommodated in a third accommodating space, and a third electrode at least partially submerged in the third aqueous solution; a second connection portion including a connecting passage connecting the second accommodating space and the third accommodating space, and an exchange membrane provided in the connecting passage; And a power supply connected to the second electrode and the third electrode; and, when discharging, the first electrode unit allows carbon dioxide gas to flow into the first aqueous solution in the first accommodation space so that the first aqueous solution and the carbon dioxide Hydrogen ions (H + ) and bicarbonate ions (HCO 3 - ) are generated by the reaction of the gas, the second electrode unit generates electrons (e - ) through an oxidation reaction, and the first electrode unit generates the hydrogen ions ( It is characterized in that hydrogen gas (H 2 ) is generated by combining H + ) and electrons (e - ) generated in the second electrode portion.
상기 복합이차전지는 탄산칼슘(CaCO3(S))을 생성시키는 반응기; 상기 제1 수용공간과 반응기를 연결하고, 제1 수용공간의 중탄산이온(HCO3 -)을 반응기로 투입시키는 제1 투입구; 상기 반응기와 연결되고, 칼슘이온(Ca2+)을 반응기로 투입시키는 제2 투입구; 및 상기 제3 수용공간과 반응기를 연결하고, 탄산칼슘(CaCO3(S)) 생성반응 후 잔여액을 제3 수용공간으로 투입시키는 제3 투입구;를 포함하는 탄산칼슘(CaCO3(S)) 생성부를 포함할 수 있다.The composite secondary battery includes a reactor that generates calcium carbonate (CaCO 3(S) ); A first inlet connecting the first accommodation space and the reactor and introducing bicarbonate ions (HCO 3 - ) from the first accommodation space into the reactor; A second inlet connected to the reactor and introducing calcium ions (Ca 2+ ) into the reactor; And a third inlet connecting the third receiving space and the reactor and injecting the remaining liquid after the calcium carbonate (CaCO 3 (S) ) production reaction into the third receiving space. Calcium carbonate (CaCO 3 (S) ) comprising a. It may include a creation part.
상기 복합이차전지는 상기 제1 수용 공간과 연통되어, 제4 수용공간에 수용되는 제4 수용액을 포함하는 이산화탄소 처리부;를 더 포함할 수 있다.The composite secondary battery may further include a carbon dioxide treatment unit that communicates with the first accommodating space and includes a fourth aqueous solution accommodated in the fourth accommodating space.
상기 이산화탄소 처리부는 상기 제4 수용공간으로 유입되는 이산화탄소 기체 중 이온화되지 않은 이산화탄소 기체를 상기 제4 수용액으로부터 분리하여 상기 제1 전극부로 공급되지 않도록 할 수 있다.The carbon dioxide treatment unit may separate unionized carbon dioxide gas from the fourth aqueous solution and prevent it from being supplied to the first electrode unit.
상기 이산화탄소 처리부는 상기 제4 수용공간의 상기 제4 수용액의 수면보다 아래에 위치하고, 이산화탄소 기체가 유입되는 유입구; 및 상기 유입구보다 아래에 위치하여, 상기 제4 수용공간에서 상기 제1 수용 공간과 연통되도록 형성된 연통구;를 더 포함할 수 있다.The carbon dioxide treatment unit is located below the water surface of the fourth aqueous solution in the fourth accommodation space and includes an inlet through which carbon dioxide gas flows; and a communication port located below the inlet and formed to communicate with the first accommodating space in the fourth accommodating space.
상기 제1 전극부는 상기 제1 수용공간에 수용되는 제1 수용액의 수면보다 위에 위치하여, 방전 시 발생한 수소 기체를 배출시키는 제1 배출구를 더 포함할 수 있다.The first electrode unit may be located above the water surface of the first aqueous solution accommodated in the first accommodation space and may further include a first outlet for discharging hydrogen gas generated during discharge.
상기 이산화탄소 처리부는 상기 제4 수용공간의 상기 제4 수용액의 수면보다 위에 위치하여, 방전 시 상기 이온화되지 않은 이산화탄소 기체가 배출하는 제2 배출구를 더 포함할 수 있다.The carbon dioxide treatment unit may be located above the water surface of the fourth aqueous solution in the fourth accommodation space and may further include a second outlet through which the non-ionized carbon dioxide gas is discharged during discharge.
상기 이산화탄소 처리부는 상기 이온화되지 않은 이산화탄소 기체를 상기 제4 수용 공간의 상기 제4 수용액으로 재공급하는 이산화탄소 순환 공급부를 더 포함할 수 있다.The carbon dioxide treatment unit may further include a carbon dioxide circulation supply unit that re-supplies the non-ionized carbon dioxide gas to the fourth aqueous solution in the fourth accommodation space.
상기 제3 전극부는 전원공급장치의 전원공급 시, 산소발생반응(Oxygen Evolution Reaction; OER) 및 염소발생반응(Chlorine evolution reaction; CER)이 일어날 수 있다.When the third electrode unit is supplied with power from a power supply device, an oxygen evolution reaction (OER) and a chlorine evolution reaction (CER) may occur.
상기 제3 전극부는 상기 제3 수용공간에 수용되는 제3 수용액의 수면보다 위에 위치하여, 전원공급장치의 전원공급 시 발생한 산소기체 및 염소기체를 배출시키는 제2 배출구를 더 포함할 수 있다.The third electrode unit may be located above the water surface of the third aqueous solution accommodated in the third accommodation space and may further include a second outlet for discharging oxygen gas and chlorine gas generated when power is supplied to the power supply device.
상기 제3 전극부는 전원공급장치의 전원공급 시, 반응 후 잔여액을 제4 수용공간의 제4 수용액으로 재공급하는 잔여액 순환공급부를 더 포함할 수 있다.The third electrode unit may further include a residual liquid circulation supply unit that re-supplies the remaining liquid after reaction to the fourth aqueous solution in the fourth receiving space when power is supplied to the power supply device.
일 측면에 따른 복합이차전지는 산소 및 염소 등을 생산할 뿐만 아니라 수소 및 탄산칼슘을 고순도로 생산할 수 있는 장점이 있다.A composite secondary battery according to one aspect has the advantage of being able to produce not only oxygen and chlorine, but also hydrogen and calcium carbonate with high purity.
또한, 일 측면에 따른 복합이차전지는 전원공급장치의 전원인가에 따라 방전으로 소모되는 전극의 금속을 다시 재생할 수 있으므로, 금속 교체없이 전원공급장치의 전원인가를 통해 탄산칼슘을 경제적이고 효율적으로 생산할 수 있는 장점이 있다.In addition, the composite secondary battery according to one aspect can regenerate the metal of the electrode consumed by discharge according to the application of power to the power supply device, so it is possible to economically and efficiently produce calcium carbonate through the application of power to the power supply device without replacing the metal. There are advantages to this.
도 1에는 일 구현예에 따른 따른 이산화탄소를 이용한 복합이차전지의 방전과정을 도시한 모식도이다.
도 2은 다른 일 구현예에 따른 이산화탄소를 이용하는 복합이차전지의 방전 과정을 도시한 모식도이다.Figure 1 is a schematic diagram showing the discharge process of a composite secondary battery using carbon dioxide according to one embodiment.
Figure 2 is a schematic diagram showing the discharge process of a composite secondary battery using carbon dioxide according to another embodiment.
이상의 목적들, 다른 목적들, 특징들 및 이점들은 첨부된 도면과 관련된 이하의 바람직한 실시예들을 통해서 쉽게 이해될 것이다. 그러나 여기서 설명되는 실시예들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 오히려, 여기서 소개되는 실시예들은 개시된 내용이 철저하고 완전해질 수 있도록 그리고 통상의 기술자에게 기술적 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 제공되는 것이다.The above objects, other objects, features and advantages will be easily understood through the following preferred embodiments in conjunction with the accompanying drawings. However, it is not limited to the embodiments described here and may be embodied in other forms. Rather, the embodiments introduced herein are provided so that the disclosed content will be thorough and complete and the technical ideas can be sufficiently conveyed to those skilled in the art.
각 도면을 설명하면서 유사한 참조부호를 유사한 구성요소에 대해 사용하였다. 첨부된 도면에 있어서, 구조물들의 치수는 본 발명의 명확성을 위하여 실제보다 확대하여 도시한 것이다. 제1, 제2 등의 용어는 다양한 구성요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 상기 구성요소들은 상기 용어들에 의해 한정되어서는 안 된다. 상기 용어들은 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하는 목적으로만 사용된다. 예를 들어, 본 발명의 권리 범위를 벗어나지 않으면서 제1 구성요소는 제2 구성요소로 명명될 수 있고, 유사하게 제2 구성요소도 제1 구성요소로 명명될 수 있다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다.While describing each drawing, similar reference numerals are used for similar components. In the attached drawings, the dimensions of the structures are enlarged from the actual size for clarity of the present invention. Terms such as first, second, etc. may be used to describe various components, but the components should not be limited by the terms. The above terms are used only for the purpose of distinguishing one component from another. For example, a first component may be named a second component, and similarly, the second component may also be named a first component without departing from the scope of the present invention. Singular expressions include plural expressions unless the context clearly dictates otherwise.
본 명세서에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다. 또한, 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "상에" 있다고 할 경우, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 반대로 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "하부에" 있다고 할 경우, 이는 다른 부분 "바로 아래에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다.In this specification, terms such as “comprise” or “have” are intended to designate the presence of features, numbers, steps, operations, components, parts, or combinations thereof described in the specification, but are not intended to indicate the presence of one or more other features. It should be understood that this does not exclude in advance the possibility of the existence or addition of elements, numbers, steps, operations, components, parts, or combinations thereof. Additionally, when a part of a layer, membrane, region, plate, etc. is said to be “on” another part, this includes not only being “directly above” the other part, but also cases where there is another part in between. Conversely, when a part of a layer, membrane, region, plate, etc. is said to be "underneath" another part, this includes not only being "immediately below" the other part, but also cases where there is another part in between.
달리 명시되지 않는 한, 본 명세서에서 사용된 성분, 반응 조건, 폴리머 조성물 및 배합물의 양을 표현하는 모든 숫자, 값 및/또는 표현은, 이러한 숫자들이 본질적으로 다른 것들 중에서 이러한 값을 얻는 데 발생하는 측정의 다양한 불확실성이 반영된 근사치들이므로, 모든 경우 "약"이라는 용어에 의해 수식되는 것으로 이해되어야 한다. 또한, 본 기재에서 수치범위가 개시되는 경우, 이러한 범위는 연속적이며, 달리 지적되지 않는 한 이러한 범 위의 최소값으로부터 최대값이 포함된 상기 최대값까지의 모든 값을 포함한다. 더 나아가, 이러한 범위가 정수를 지칭하는 경우, 달리 지적되지 않는 한 최소값으로부터 최대값이 포함된 상기 최대값까지를 포함하는 모든 정수가 포함된다.Unless otherwise specified, all numbers, values, and/or expressions used herein expressing quantities of components, reaction conditions, polymer compositions, and formulations are intended to represent, among other things, how such numbers inherently occur in obtaining such values. Since they are approximations reflecting the various uncertainties of measurement, they should be understood in all cases as being qualified by the term "approximately". Additionally, where a numerical range is disclosed herein, such range is continuous and, unless otherwise indicated, includes all values from the minimum to the maximum of such range inclusively. Furthermore, when such range refers to an integer, all integers from the minimum value up to and including the maximum value are included, unless otherwise indicated.
본 명세서에 있어서, 범위가 변수에 대해 기재되는 경우, 상기 변수는 상기 범위의 기재된 종료점들을 포함하는 기재된 범위 내의 모든 값들을 포함하는 것으로 이해될 것이다. 예를 들면, "5 내지 10"의 범위는 5, 6, 7, 8, 9, 및 10의 값들뿐만 아니라 6 내지 10, 7 내지 10, 6 내지 9, 7 내지 9 등의 임의의 하위 범위를 포함하고, 5.5, 6.5, 7.5, 5.5 내지 8.5 및 6.5 내지 9 등과 같은 기재된 범위의 범주에 타당한 정수들 사이의 임의의 값도 포함하는 것으로 이해될 것이다. 또한 예를 들면, "10% 내지 30%"의 범위는 10%, 11%, 12%, 13% 등의 값들과 30%까지를 포함하는 모든 정수들뿐만 아니라 10% 내지 15%, 12% 내지 18%, 20% 내지 30% 등의 임의의 하위 범위를 포함하고, 10.5%, 15.5%, 25.5% 등과 같이 기재된 범위의 범주 내의 타당한 정수들 사이의 임의의 값도 포함하는 것으로 이해될 것이다.In this specification, when a range is stated for a variable, the variable will be understood to include all values within the stated range, including the stated endpoints of the range. For example, the range "5 to 10" includes the values 5, 6, 7, 8, 9, and 10, as well as any subranges such as 6 to 10, 7 to 10, 6 to 9, 7 to 9, etc. It will be understood that it also includes any values between integers that fall within the scope of the stated range, such as 5.5, 6.5, 7.5, 5.5 to 8.5, and 6.5 to 9, etc. Also, for example, the range "10% to 30%" includes values such as 10%, 11%, 12%, 13%, etc. and all integers up to and including 30%, as well as 10% to 15%, 12% to 12%, etc. It will be understood that it includes any subranges, such as 18%, 20% to 30%, etc., and any value between reasonable integers within the range of the stated range, such as 10.5%, 15.5%, 25.5%, etc.
종래 온실가스 배출량을 감축하는 수단은 많이 제공되고 있으나 보다 효율적으로 이산화탄소 포집, 저장 및 활용하는 새로운 개념의 지속 사용가능한 한계돌파형(breakthrough) 기술 개발이 요구되고 있는 실정이었다. 뿐만 아니라, 이산화탄소 발생량을 저감하고 탄산칼슘 제조비용을 낮추기 위해서는 칼슘성분을 석회석에 공급해서는 안 되고 이산화탄소와 결합하지 않는 칼슘원을 사용해야하는 문제점이 있었다.Although many means have been provided to reduce conventional greenhouse gas emissions, there is a need to develop a new concept of sustainable breakthrough technology that captures, stores, and utilizes carbon dioxide more efficiently. In addition, in order to reduce carbon dioxide emissions and lower the cost of producing calcium carbonate, there was a problem that calcium components should not be supplied to limestone and a calcium source that does not bind to carbon dioxide should be used.
이에, 본 발명자들은 상기 문제점을 해결하기 위해 예의 연구한 결과, 제1 수용공간에 수용되는 제1 수용액, 및 상기 제1 수용액에 적어도 일부가 잠긴 제1 전극을 포함하는 제1 전극부; 제2 수용공간에 수용되는 제2 수용액, 및 상기 제2 수용액에 적어도 일부가 잠긴 제2 전극를 포함하는 제2 전극부; 상기 제1 수용공간과 상기 제2 수용공간을 연통시키는 연결 통로, 및 상기 연결 통로에 구비된 양이온 교환막을 포함하는 제1 연결부; 제3 수용공간에 수용되는 제3 수용액, 및 상기 제3 수용액에 적어도 일부가 잠기는 제3 전극을 포함하는 제3 전극부; 상기 제2 수용공간과 상기 제3 수용공간을 연통시키는 연결 통로, 및 상기 연결 통로에 구비된 교환막을 포함하는 제2 연결부; 및 상기 제2 전극과 제3 전극에 연결되는 전원공급장치;를 포함하는 복합이차전지의 경우, 수소를 고순도로 생산할 수 있을 뿐만 아니라, 산소 및 수소를 생산할 수 있고, 탄산칼슘을 고순도로 생산할 수 있는 효과가 있다는 것을 발견하고 복합이차전지를 완성하였다.Accordingly, as a result of intensive research by the present inventors to solve the above problem, the present inventors have found: a first electrode unit including a first aqueous solution accommodated in a first receiving space, and a first electrode at least partially submerged in the first aqueous solution; a second electrode unit including a second aqueous solution accommodated in a second receiving space, and a second electrode at least partially submerged in the second aqueous solution; a first connection portion including a connecting passage connecting the first accommodating space and the second accommodating space, and a cation exchange membrane provided in the connecting passage; a third electrode unit including a third aqueous solution accommodated in a third accommodating space, and a third electrode at least partially submerged in the third aqueous solution; a second connection portion including a connecting passage connecting the second accommodating space and the third accommodating space, and an exchange membrane provided in the connecting passage; In the case of a composite secondary battery including a power supply connected to the second electrode and the third electrode, not only can hydrogen be produced with high purity, but also oxygen and hydrogen can be produced, and calcium carbonate can be produced with high purity. It was discovered that it was effective and a composite secondary battery was completed.
이하, 도면을 참조하여 본 발명의 실시예의 구성 및 작용을 상세하게 설명한다.Hereinafter, the configuration and operation of an embodiment of the present invention will be described in detail with reference to the drawings.
도 1은 일 구현예에 따른 따른 이산화탄소를 이용한 복합이차전지의 방전과정을 도시한 모식도이다. 도 1을 참고하면, 제1 수용공간(111)에 수용되는 제1 수용액(115), 및 상기 제1 수용액(115)에 적어도 일부가 잠긴 제1 전극(118)을 포함하는 제1 전극부(110); 제2 수용공간(151)에 수용되는 제2 수용액(155), 및 상기 제2 수용액에 적어도 일부가 잠긴 제2 전극(158)을 포함하는 제2 전극부(150); 상기 제1 수용공간(111)과 상기 제2 수용공간(151)을 연통시키는 연결 통로(191), 및 상기 연결 통로에 구비된 양이온 교환막(192)을 포함하는 제1 연결부(190); 제3 수용공간(171)에 수용되는 제3 수용액(175), 및 상기 제3 수용액(175)에 적어도 일부가 잠기는 제3 전극(178)을 포함하는 제3 전극부(170); 상기 제2 수용공간(151)과 상기 제3 수용공간(171)을 연통시키는 연결 통로(191'), 및 상기 연결 통로(191')에 구비된 교환막(192')을 포함하는 제2 연결부(190'); 및 상기 제2 전극(158)과 제3 전극(178)에 연결되는 전원공급장치(160);를 포함한다.Figure 1 is a schematic diagram showing the discharge process of a composite secondary battery using carbon dioxide according to an embodiment. Referring to FIG. 1, a first electrode portion including a first aqueous solution 115 accommodated in the first receiving space 111 and a first electrode 118 at least partially submerged in the first aqueous solution 115 ( 110); a second electrode unit 150 including a second aqueous solution 155 accommodated in the second accommodating space 151, and a second electrode 158 at least partially submerged in the second aqueous solution; A first connection portion 190 including a connection passage 191 that communicates the first accommodation space 111 and the second accommodation space 151, and a cation exchange membrane 192 provided in the connection passage; A third electrode unit 170 including a third aqueous solution 175 accommodated in the third accommodating space 171, and a third electrode 178 at least partially submerged in the third aqueous solution 175; A second connection portion including a connection passage 191' that communicates the second accommodation space 151 and the third accommodation space 171, and an exchange membrane 192' provided in the connection passage 191' ( 190'); and a power supply device 160 connected to the second electrode 158 and the third electrode 178.
상기 제1 전극부(110)는 제1 수용공간(111)에 수용되는 제1 수용액(115), 및 상기 제1 수용액(115)에 적어도 일부가 잠긴 제1 전극(118)을 포함할 수 있고 바람직하게는, 수소기체를 생성할 수 있는 환원전극부일 수 있다.The first electrode unit 110 may include a first aqueous solution 115 accommodated in the first accommodation space 111, and a first electrode 118 at least partially submerged in the first aqueous solution 115. Preferably, it may be a reduction electrode unit capable of generating hydrogen gas.
상기 제1 수용액(115)은 중성 수용액 또는 알칼리성 수용액, 해수, 수돗물 및 증류수 등이 사용될 수 있고, 예를 들어, 바람직하게는, 이산화탄소의 용해가 용이한 알칼리성 수용액일 수 있다.The first aqueous solution 115 may be a neutral aqueous solution, an alkaline aqueous solution, seawater, tap water, or distilled water, and may preferably be an alkaline aqueous solution in which carbon dioxide is easily dissolved.
일 실시예에 따라, 상기 제1 수용액(115)는 1M NaOH의 강염기성 용액일 수 있고, 추후 방전 시 CO2를 더 용리시켜 사용될 수 있다.According to one embodiment, the first aqueous solution 115 may be a strongly basic solution of 1M NaOH, and may be used by further eluting CO 2 during subsequent discharge.
상기 제1 전극(118)은 일측이 상기 제1 전해질에 접촉하는 배치를 가질 수 있으나 바람직하게는, 상기 제1 전해질에 적어도 일부가 잠기도록 위치할 수 있다.One side of the first electrode 118 may be in contact with the first electrolyte, but preferably, it may be positioned so that at least a portion is submerged in the first electrolyte.
상기 제1 전극(118)은 전기 회로를 형성하여 방전 시 수소기체를 생성시킬 수 있는 환원전극일 수 있다.The first electrode 118 may be a reduction electrode capable of forming an electric circuit and generating hydrogen gas during discharge.
상기 제1 전극(118)은 제2 전극에서 발생한 전자(e-)를 통해 환원반응을 일으킬 수 있는 물질, 예를 들어, 탄소 페이퍼, 탄소 섬유, 탄소 펠트, 탄소 천, 금속 폼, 및 금속박막로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일수 있다.The first electrode 118 is made of materials that can cause a reduction reaction through electrons (e - ) generated from the second electrode, such as carbon paper, carbon fiber, carbon felt, carbon cloth, metal foam, and metal thin film. It may be one or more types selected from the group consisting of.
상기 제1 전극(118)는 환원반응 촉진을 위해 촉매를 제1 전극 내에 더 포함할 수 있다. 구체적으로, 수소 발생 반응(hydrogen evolution reaction) 촉매일 수 있고, 예를 들어, 백금 촉매, 탄소 계열 촉매, 탄소-금속 계열 복합 촉매, 및 페로브스카이트 산화물 촉매로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있고, 바람직하게는, 수소 발생 반응에 대한 전기화학적 활성도가 우수한 백금 촉매를 더 포함할 수 있다.The first electrode 118 may further include a catalyst in the first electrode to promote a reduction reaction. Specifically, it may be a hydrogen evolution reaction catalyst, for example, one or more types selected from the group consisting of platinum catalysts, carbon-based catalysts, carbon-metal composite catalysts, and perovskite oxide catalysts. It may include, and preferably, may further include a platinum catalyst having excellent electrochemical activity for the hydrogen generation reaction.
제1 전극부(110)는 제1 수용 공간(111)과 연통되는 제1 유입구(112), 제1 배출구(113), 및 제1 연결구(114)를 더 포함할 수 있다.The first electrode unit 110 may further include a first inlet 112, a first outlet 113, and a first connector 114 that communicate with the first accommodation space 111.
상기 제1 유입구(112)는 제1 수용액(115)의 수면보다 아래에 위치하도록 제1 수용 공간(111)의 하부에 위치할 수 있다. 제1 배출구(113)는 제1 수용액(115)의 수면보다 위에 위치하도록 제1 수용 공간(111)의 상부에 위치할 수 있다. 제1 유입구(112)를 통해 방전 과정에서 원료로 사용되는 이산화탄소가 제1 수용 공간(111)으로 유입되는데, 필요 시 제1 수용액(115)도 유입될 수 있다. 제1 배출구(113)를 통해서는 충·방전 과정에서 생성된 가스가 외부로 배출될 수 있다. 도시되지는 않았으나, 유입구(112)와 배출구(113)는 충전 및 방전 시 밸브 등에 의해 선택적으로 적절히 시기에 맞춰서 개폐될 수 있다. 상기 제1 연결구(114)는 제1 수용액(115)의 수면보다 아래에 위치하며, 제1 연결구(114)에 연결부(190)가 연결된다. 제1 전극부(110)는 방전 과정에서 이산화탄소 용리 반응이 일어날 수 있다.The first inlet 112 may be located at the lower part of the first receiving space 111 so as to be located below the water surface of the first aqueous solution 115. The first outlet 113 may be located at the upper part of the first receiving space 111 so as to be above the water surface of the first aqueous solution 115. Carbon dioxide, which is used as a raw material during the discharge process, flows into the first receiving space 111 through the first inlet 112, and when necessary, the first aqueous solution 115 can also flow in. Gas generated during charging and discharging can be discharged to the outside through the first outlet 113. Although not shown, the inlet 112 and outlet 113 may be selectively opened and closed at appropriate times by a valve or the like during charging and discharging. The first connector 114 is located below the water surface of the first aqueous solution 115, and a connector 190 is connected to the first connector 114. A carbon dioxide elution reaction may occur in the first electrode unit 110 during the discharge process.
상기 제2 전극부(150)는 제2 수용공간(151)에 수용되는 제2 수용액(155), 및 상기 제2 수용액(155)에 적어도 일부가 잠긴 제2 전극(158)을 포함할 수 있고 바람직하게는, 전자(e-)를 생성시키는 산화반응이 진행되는 산화전극부일 수 있다.The second electrode unit 150 may include a second aqueous solution 155 accommodated in the second receiving space 151, and a second electrode 158 at least partially submerged in the second aqueous solution 155. Preferably, it may be an oxidation electrode part where an oxidation reaction that generates electrons (e - ) occurs.
상기 제2 수용액(155)은 금속 전극부(158)의 전기화학 반응이 촉진될 수 있고, 바람직하게는, 양이온 Na+ 혹은 K+ 의 전도성이 우세한 고농도의 알칼리성 수용액이 사용될 수 있다.The second aqueous solution 155 can promote the electrochemical reaction of the metal electrode unit 158, and preferably, a high concentration alkaline aqueous solution with dominant conductivity of cation Na + or K + can be used.
일 실시예에 따라, 상기 제2 수용액(155)는 1M NaOH 또는 6M NaOH 강염기성 용액일 수 있다.According to one embodiment, the second aqueous solution 155 may be a 1M NaOH or 6M NaOH strongly basic solution.
상기 제2 전극(158)는 일측이 상기 제2 전해질(155)에 접촉하는 배치를 가질 수 있으나 바람직하게는, 상기 제2 전해질(155)에 적어도 일부가 잠기도록 위치할 수 있다.The second electrode 158 may have one side in contact with the second electrolyte 155, but is preferably positioned so that at least part of the second electrode 158 is submerged in the second electrolyte 155.
상기 제2 전극(158)은 전기 회로를 이루는 금속 재질의 산화전극으로써, 산화반응을 통해 전자(e-)를 발생시킬 수 있으면 특별히 제한되지 않으며, 예를 들어, 아연(Zn), 알루미늄(Al), 바나듐(V), 크롬(Cr), 망간(Mn), 철(Fe), 코발트(Co), 리튬(Li), 나트륨(Na), 마그네슘(Mg) 니켈(Ni), 및 구리(Cu)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종의 금속 또는 2종 이상을 포함하는 합금일 수 있고, 바람직하게는, 알칼리성 환경에서 전기화학 반응 및 전압이 높은 아연(Zn) 또는 알루미늄(Al)을 포함할 수 있다.The second electrode 158 is an oxide electrode made of a metal material that forms an electric circuit, and is not particularly limited as long as it can generate electrons (e - ) through an oxidation reaction. For example, zinc (Zn), aluminum (Al) ), vanadium (V), chromium (Cr), manganese (Mn), iron (Fe), cobalt (Co), lithium (Li), sodium (Na), magnesium (Mg), nickel (Ni), and copper (Cu). ) may be an alloy containing one type of metal or two or more types selected from the group consisting of ), and preferably includes zinc (Zn) or aluminum (Al), which has high electrochemical reaction and high voltage in an alkaline environment. .
상기 제2 전극부(150)에는 제2 수용공간(151)과 연통되는 제2 연결구(154)가 형성된다. 제2 연결구(154)는 제2 수용액(155)의 수면보다 아래에 위치하며, 제2 연결구(154)에 연결부(190)가 연결될 수 있다.A second connector 154 communicating with the second receiving space 151 is formed in the second electrode portion 150. The second connector 154 is located below the water surface of the second aqueous solution 155, and the connector 190 may be connected to the second connector 154.
제1 연결부(190)는 제1 전극부(110)의 제1 수용공간(111)와 제2 전극부(150)의 제2 수용공간(151)를 연결하는 제1 연결통로(191), 및 제1 연결통로(191)의 내부에 설치되는 양이온 교환막(membrane)(192)를 구비할 수 있다.The first connection portion 190 includes a first connection passage 191 connecting the first accommodating space 111 of the first electrode portion 110 and the second accommodating space 151 of the second electrode portion 150, and A cation exchange membrane 192 installed inside the first connection passage 191 may be provided.
바람직하게는, 상기 제1 연결통로(191)는 제1 전극부(110)에 형성된 제1 연결구(114)와 제2 전극부(150)에 형성된 제2 연결구(154)의 사이에 연장되어서 제1 전극부(110)의 제1 수용 공간(111)과 제2 전극부(150)의 제2 수용 공간(151)을 연통시킬 수 있다. 상기 제1 연결통로(191)의 내부에 양이온 교환막(membrane)(192)을 구비시킬 수 있다.Preferably, the first connection passage 191 extends between the first connector 114 formed on the first electrode portion 110 and the second connector 154 formed on the second electrode portion 150. The first accommodating space 111 of the first electrode unit 110 and the second accommodating space 151 of the second electrode unit 150 may be connected. A cation exchange membrane 192 may be provided inside the first connection passage 191.
상기 양이온 교환막(membrane)(192)은 제1 연결통로(191)의 내부를 막는 형태로 설치될 수 있다. 상기 양이온 교환막(membrane)(192)은 제1 전극부(110)와 제1 전극부(150)의 사이에 이온의 이동만을 허용하여 방전과정에서 생기는 이온 불균형을 해소할 수 있고, 바람직하게는, 제2 수용액(155)에 포함된 양이온이 제1 수용액(115)으로 이동할 수 있다.The cation exchange membrane 192 may be installed to block the interior of the first connection passage 191. The cation exchange membrane 192 allows only the movement of ions between the first electrode portion 110 and the first electrode portion 150 to resolve ion imbalance occurring during the discharge process, preferably, Cations contained in the second aqueous solution 155 may move to the first aqueous solution 115.
일 실시예에 따르면, 상기 양이온 교환막(membrane)(192)으로 양이온을 이동시킬 수 있는 막으로써, 미국의 듀퐁사에서 개발된 불소 수지계의 카티온 교환막인 내피온(Nafion-212, 217)등을 사용할 수 있다.According to one embodiment, as a membrane capable of moving cations to the cation exchange membrane 192, Nafion-212, 217, a fluororesin-based cation exchange membrane developed by DuPont in the United States, etc. You can use it.
상기 제3 전극부(170)는 제3 수용공간(171)에 수용되는 제3 수용액(175), 및 상기 제3 수용액(175)에 적어도 일부가 잠긴 제3 전극(178)을 포함할 수 있다.바람직하게는, 제1 전극(118)과 제2 전극(158)에서 자발적인 방전 반응이 일어남과 동시에, 제3 전극(178)과 제2 전극(158)이 전원공급장치 연결되어 전원공급장치에 전원 공급 시, 제3 전극(178)에서 산소발생반응(Oxygen Evolution Reaction; OER) 및 염소발생반응(Chlorine evolution reaction; CER)의 산화반응이 일어날 수 있다.The third electrode unit 170 may include a third aqueous solution 175 accommodated in the third accommodation space 171, and a third electrode 178 that is at least partially submerged in the third aqueous solution 175. . Preferably, at the same time that a spontaneous discharge reaction occurs in the first electrode 118 and the second electrode 158, the third electrode 178 and the second electrode 158 are connected to the power supply and are connected to the power supply. When power is supplied, oxidation reactions of oxygen evolution reaction (OER) and chlorine evolution reaction (CER) may occur in the third electrode 178.
상기 제3 수용액(175)은 중성 및 약 알칼리성 수용액, 또는 Cl- 이온이 포함된 수계 전해질이 사용될 수 있다.The third aqueous solution 175 may be a neutral or slightly alkaline aqueous solution or an aqueous electrolyte containing Cl - ions.
일 실시예에 따라, 상기 제3 수용액(175)는 염화칼륨(KCl) 용액일 수 있다.According to one embodiment, the third aqueous solution 175 may be a potassium chloride (KCl) solution.
상기 제3 전극(178)는 일측이 상기 제3 전해질(175)에 접촉하는 배치를 가질 수 있으나 바람직하게는, 상기 제3 전해질(175)에 적어도 일부가 잠기도록 위치할 수 있다.The third electrode 178 may have one side in contact with the third electrolyte 175, but is preferably positioned so that at least part of the third electrode 178 is submerged in the third electrolyte 175.
상기 제3 전극(178)은 제2 전극(158)과 전기 회로를 이루는 금속 재질의 산화전극으로써, 산소발생반응(OER) 및 염소발생반응(CER)의 산화반응을 통해 전자(e-)를 발생시킬 수 있으면 특별히 제한되지 않으며, 예를 들어, 금속 산화물 촉매, 페로브스카이트 산화물 촉매, 금속 황화물 촉매, 금속 탄화물 촉매, 및 탄소 촉매 군으로부터 선택된 1종의 금속 또는 2종 이상을 포함하는 합금일 수 있고, 바람직하게는, 귀금속 계열 촉매인 Pt 및 Ir, IrOx을 포함할 수 있다.The third electrode 178 is an oxidizing electrode made of metal that forms an electric circuit with the second electrode 158, and generates electrons (e - ) through the oxidation reactions of the oxygen evolution reaction (OER) and the chlorine evolution reaction (CER). There is no particular limitation as long as it can be generated, and for example, one metal selected from the group of metal oxide catalysts, perovskite oxide catalysts, metal sulfide catalysts, metal carbide catalysts, and carbon catalysts, or an alloy containing two or more kinds It may include Pt, Ir, and IrOx, which are noble metal-based catalysts.
제3 전극부(170)는 제3 수용 공간(171)과 연통되는 제3 투입구(127), 제2 배출구(173), 및 제3 연결구(174)를 더 포함할 수 있다.The third electrode unit 170 may further include a third inlet 127, a second outlet 173, and a third connector 174 that communicate with the third accommodation space 171.
상기 제3 투입구(127)는 제3 수용액(175)의 수면보다 아래에 위치하도록 제3 수용 공간(171)의 하부에 위치할 수 있다. 제2 배출구(173)는 제3 수용액(175)의 수면보다 위에 위치하도록 제3 수용 공간(171)의 상부에 위치할 수 있다. 제3 투입구(127)를 통해 탄산칼슘(CaCO3(S)) 생성부(120)에서 탄산칼슘을 생성 후 남은 잔여액을 제3 수용 공간(171)으로 투입될 수 있다. 제3 배출구(173)를 통해서는 전원공급장치의 전원공급 시 생성된 가스인 산소(O2) 및 염소(Cl2)가 외부로 배출될 수 있다. 도시되지는 않았으나, 제3 투입구(127)와 제2 배출구(173)는 전원공급장치의 전원공급 시 밸브 등에 의해 선택적으로 적절히 시기에 맞춰서 개폐될 수 있다. 상기 제3 전극부(170)에는 제2 수용공간(151)과 연통되는 제3 연결구(174)가 형성된다. 제3 연결구(174)는 제3 수용액(175)의 수면보다 아래에 위치하며, 제3 연결구(174)에 제2 연결부(190')가 연결될 수 있다.The third inlet 127 may be located below the third accommodating space 171 so as to be below the water surface of the third aqueous solution 175. The second outlet 173 may be located at the upper part of the third accommodation space 171 so as to be above the water surface of the third aqueous solution 175. The remaining liquid remaining after generating calcium carbonate in the calcium carbonate (CaCO 3 (S) ) generating unit 120 may be injected into the third receiving space 171 through the third inlet 127. Oxygen (O 2 ) and chlorine (Cl 2 ), which are gases generated when power is supplied to the power supply device, may be discharged to the outside through the third outlet 173. Although not shown, the third inlet 127 and the second outlet 173 may be selectively opened and closed at appropriate times by a valve or the like when the power supply device is supplied with power. A third connector 174 communicating with the second receiving space 151 is formed in the third electrode portion 170. The third connector 174 is located below the water surface of the third aqueous solution 175, and the second connector 190' may be connected to the third connector 174.
제2 연결부(190')는 제2 전극부(150)의 제2 수용공간(151)와 제3 전극부(170)의 제3 수용공간(171)를 연결하는 제2 연결통로(191'), 및 제2 연결통로(191')의 내부에 설치되는 교환막(membrane)(192')를 구비할 수 있다.The second connection part 190' is a second connection passage 191' connecting the second accommodation space 151 of the second electrode unit 150 and the third accommodation space 171 of the third electrode unit 170. , and an exchange membrane 192' installed inside the second connection passage 191'.
바람직하게는, 상기 제2 연결통로(191')는 제2 전극부(150)에 형성된 제2 연결구(154)와 제3 전극부(170)에 형성된 제3 연결구(174)의 사이에 연장되어서 제2 전극부(150)의 제2 수용 공간(151)과 제3 전극부(170)의 제3 수용 공간(171)을 연통시킬 수 있다. 상기 제2 연결통로(191')의 내부에 양이온 교환막(membrane)(192')을 구비시킬 수 있다.Preferably, the second connection passage 191' extends between the second connector 154 formed in the second electrode portion 150 and the third connector 174 formed in the third electrode portion 170. The second accommodating space 151 of the second electrode unit 150 and the third accommodating space 171 of the third electrode unit 170 may be connected. A cation exchange membrane 192' may be provided inside the second connection passage 191'.
상기 교환막(membrane)(192')은 제2 연결통로(191')의 내부를 막는 형태로 설치될 수 있다. 상기 교환막(membrane)(192')은 제1 전극부(110)와 제1 전극부(150)의 사이에 이온의 이동만을 허용하여 방전과정에서 생기는 이온 불균형을 해소할 수 있고, 바람직하게는, 제3 수용액(175)에 포함된 양이온이 제2 수용액(155)으로 이동할 수 있다.The exchange membrane 192' may be installed to block the interior of the second connection passage 191'. The exchange membrane 192' allows only the movement of ions between the first electrode portion 110 and the first electrode portion 150, thereby resolving ion imbalance occurring during the discharge process. Preferably, Cations contained in the third aqueous solution 175 may move to the second aqueous solution 155.
일 실시예에 따르면, 상기 교환막(membrane)(192)으로 양이온 (K+, Na+ 등) 이동시킬 수 있는 막으로써, 미국의 듀퐁사에서 개발된 불소 수지계의 카티온 교환막인 내피온(Nafion 212, 217 등)을 사용할 수 있다.According to one embodiment, the membrane capable of moving positive ions (K+, Na+, etc.) to the exchange membrane 192 is Nafion (Nafion 212, 217), a fluororesin-based cation exchange membrane developed by DuPont in the United States. etc.) can be used.
상기 복합이차전지(100)는 탄산칼슘(CaCO3(S))을 생성시키는 반응기(121); 상기 제1 수용공간(111)과 반응기(121)를 연결하고, 제1 수용공간(111)의 중탄산이온(HCO3 -)을 반응기(121)로 투입시키는 제1 투입구(123); 상기 반응기(121)와 연결되고, 칼슘이온(Ca2+)을 반응기(121)로 투입시키는 제2 투입구(125); 및 상기 제3 수용공간(171)과 반응기(121)를 연결하고, 탄산칼슘(CaCO3(S)) 생성반응 후 잔여액을 제3 수용공간(171)으로 투입시키는 제3 투입구(127);를 포함하는 탄산칼슘(CaCO3(S)) 생성부(120)를 포함할 수 있다.The composite secondary battery 100 includes a reactor 121 that generates calcium carbonate (CaCO 3 (S) ); A first inlet 123 that connects the first accommodation space 111 and the reactor 121 and injects bicarbonate ions (HCO 3 - ) in the first accommodation space 111 into the reactor 121; A second inlet 125 connected to the reactor 121 and introducing calcium ions (Ca 2+ ) into the reactor 121; and a third inlet 127 that connects the third accommodation space 171 and the reactor 121 and injects the remaining liquid after the calcium carbonate (CaCO 3(S) ) production reaction into the third accommodation space 171; It may include a calcium carbonate (CaCO 3 (S) ) generating unit 120 containing.
상기 제1 투입구(123)는 상기 제1 수용공간(111)과 반응기(121)를 연결되고, 제1 수용공간(111) 내에서 반응 후 생성물인 중탄산이온(HCO3 -)을 탄산칼슘(CaCO3(S)) 생성부(120)의 반응기(121)에 투입시킬 수 있고, 바람직하게는, 제1 수용공간(111) 내에서 반응 후 생성물인 KHCO3(aq)이 반응기(121)로 투입될 수 있다.The first inlet 123 connects the first accommodating space 111 and the reactor 121, and bicarbonate ions (HCO 3 - ), which are the product after reaction in the first accommodating space 111, are converted into calcium carbonate (CaCO 3(S) ) can be introduced into the reactor 121 of the production unit 120, and preferably, after reaction in the first receiving space 111, the product KHCO 3(aq) is introduced into the reactor 121. It can be.
상기 제2 투입구(125)는 상기 반응기(121)와 연결되어, 제1 투입구(123)를 통해 반응기(121)에 투입되는 중탄산이온(HCO3 -)과 반응하여 탄산칼슘(CaCO3(S))을 생성시킬 수 있는 칼슘이온(Ca2+)을 투입시킬 수 있고, 바람직하게는 CaCl2(aq)를 투입시킬 수 있다.The second inlet 125 is connected to the reactor 121, and reacts with bicarbonate ions (HCO 3 - ) introduced into the reactor 121 through the first inlet 123 to produce calcium carbonate (CaCO 3 (S). ) Calcium ions (Ca 2+ ) capable of producing ) can be added, preferably CaCl 2 (aq) .
상기 반응기(121)은 제1 투입구(123)에서 투입되는 중탄산이온(HCO3 -)과 제2 투입구(125)에서 투입되는 칼슘이온(Ca2+)과 반응하여 탄산칼슘(CaCO3(S))을 생성시키고, 생성반응 후 잔여물이 남을 수 있고, 바람직하게는 상기 잔여물은 KCl(aq)일 수 있다.The reactor 121 reacts with bicarbonate ions (HCO 3 - ) introduced from the first inlet 123 and calcium ions (Ca 2+ ) introduced from the second inlet 125 to produce calcium carbonate (CaCO 3 (S) ) is produced, and a residue may remain after the production reaction. Preferably, the residue may be KCl (aq) .
상기 제3 투입구(127)은 제3 수용공간(171)과 반응기(121)이 연결되어, 반응기(121)에서 생성반응 후 잔여액을 제3 수용공간(171)으로 투입시켜 제3 전극(178)을 통해 산소생성반응(OER) 및 염소생성반응(CER)을 진행시키는 용액을 제공할 수 있다.The third inlet 127 is connected to the third receiving space 171 and the reactor 121, and injects the remaining liquid after the production reaction in the reactor 121 into the third receiving space 171 to form a third electrode 178. ), it is possible to provide a solution that progresses the oxygen generation reaction (OER) and the chlorine generation reaction (CER).
도 2는 다른 일 구현예에 따른 이산화탄소를 이용하는 복합이차전지의 방전과정을 도시한 모식도이다. 도 2를 참고하면, 이차전지(100a)는 제1 전극부(110), 제2 전극부(150), 제1 전극부(110)와 제2 전극부(150)를 연결하는 제1 연결부(190), 제3 전극부(170), 제2 전극부(150)와 제3 전극부(170)를 연결하는 제2 연결부(190'), 제1 전극부(110)와 제3 전극부를 연결하는 탄산칼슘 생성부(120), 이산화탄소 처리부(130), 이산화탄소 순환 공급부(135), 제1 전극부(110)와 이산화탄소 처리부(130)를 연통시키는 제1 연결관(140), 및 잔여액 순환공급부(160)을 포함할 수 있다.Figure 2 is a schematic diagram showing the discharge process of a composite secondary battery using carbon dioxide according to another embodiment. Referring to FIG. 2, the secondary battery 100a includes a first electrode portion 110, a second electrode portion 150, and a first connection portion connecting the first electrode portion 110 and the second electrode portion 150. 190), a third electrode unit 170, a second connection unit 190' connecting the second electrode unit 150 and the third electrode unit 170, and a second connection unit 190' connecting the first electrode unit 110 and the third electrode unit. a calcium carbonate generating unit 120, a carbon dioxide processing unit 130, a carbon dioxide circulation supply unit 135, a first connection pipe 140 communicating between the first electrode unit 110 and the carbon dioxide processing unit 130, and a residual liquid circulation. It may include a supply unit 160.
상기 제1 전극부(110), 제2 전극부(150), 제1 연결부(190), 제3 전극부(170), 제2 연결부(190'), 및 탄산칼슘 생성부(120)와 관련된 내용 중 도 1에 도시된 일 실시예에서 설명된 내용과 중복된 내용은 생략할 수 있다.Related to the first electrode unit 110, the second electrode unit 150, the first connection unit 190, the third electrode unit 170, the second connection unit 190', and the calcium carbonate generating unit 120. Content that overlaps with the content described in the embodiment shown in FIG. 1 may be omitted.
상기 이산화탄소 처리부(130)는 상기 제1 수용공간(111)과 연통되고, 제4 수용 공간(131)에 수용되는 제4 수용액(135)은 제1 전극부(110)의 제1 수용액(115)과 동일한 수용액일 수 있다.The carbon dioxide treatment unit 130 is in communication with the first accommodation space 111, and the fourth aqueous solution 135 accommodated in the fourth accommodation space 131 is the first aqueous solution 115 of the first electrode unit 110. It may be the same aqueous solution as.
상기 이산화탄소 처리부(130)는 제4 수용 공간(131)으로 이산화탄소가 유입되는 제2 유입구(132), 연결관(140)이 연결되는 연통구(133), 및 제4 수용공간(131)의 상부에 위치하는 제3 배출구(134)를 포함할 수 있다.The carbon dioxide processing unit 130 includes a second inlet 132 through which carbon dioxide flows into the fourth accommodation space 131, a communication port 133 to which the connection pipe 140 is connected, and an upper portion of the fourth accommodation space 131. It may include a third outlet 134 located at.
상기 제2 유입구(132)는 제4 수용공간(131)에서 연통구(133)보다 위에 위치하고, 제3 배출구(134) 및 제1 수용액(115)의 수면보다 아래에 위치할 수 있다. 제2 유입구(132)를 통해 방전 과정에서 연료로 사용되는 이산화탄소 기체가 제4 수용 공간(131)으로 유입될 수 있고, 제2 유입구(132)를 통해 필요에 따라 제4 수용액(135)도 공급될 수 있다. The second inlet 132 may be located above the communication port 133 in the fourth receiving space 131, and may be located below the third outlet 134 and the water surface of the first aqueous solution 115. Carbon dioxide gas used as fuel during the discharge process can flow into the fourth receiving space 131 through the second inlet 132, and a fourth aqueous solution 135 is also supplied through the second inlet 132 as needed. It can be.
상기 제3 배출구(134)는 제4 수용공간(131)에서 제2 유입구(132) 및 제1 수용액(115)의 수면보다 위에 위치한다. 제3 배출구(134)를 통해 제4 수용공간(131)에서 제4 수용액(135)에 용해되지 않아서 이온화되지 않은 이산화탄소 기체가 비중차이로 인해 상부로 뜨게되어 최종적으로 외부로 배출된다. 제3 배출구(134)를 통해 배출된 이산화탄소 가스는 이산화탄소 순환 공급부(135)를 통해 제2 유입구(132)로 공급될 수 있다.The third outlet 134 is located above the water level of the second inlet 132 and the first aqueous solution 115 in the fourth accommodation space 131. Carbon dioxide gas that is not dissolved in the fourth aqueous solution 135 in the fourth accommodating space 131 through the third outlet 134 and thus is not ionized floats to the top due to the difference in specific gravity and is finally discharged to the outside. Carbon dioxide gas discharged through the third outlet 134 may be supplied to the second inlet 132 through the carbon dioxide circulation supply unit 135.
이를 통해 제1 배출구(113)에서 배출되는 수소(H2)가스의 순도가 높아지는 장점이 있다. 즉, 기존에는 이산화탄소 처리부를 따로 포함하지 않아 이온화되지 않은 이산화탄소 기체와 이차전지에서 발생한 수소가스가 혼합되어 배출되어 순도가 낮아지는 단점이 있었다. 그러나, 다른 일 실시예에 따른 이차전지는 이산화탄소 처리부(130)를 둠으로써 제3 수용 공간(131)으로 유입된 이산화탄소 중 제4 수용액에 용해되지 않아서 이온화되지 않은 이산화탄소 기체는 제1 전극부(110)의 제1 수용공간(111)으로 이동하지 못하므로, 제2 배출구(134)를 통해 이온화되지 않은 이산화탄소 가스를 따로 배출시킴으로써 이차전지에서 발생한 수소가스가 배출하는 제1 배출구(113)와 차이를 두어 순도 높은 수소가스를 얻을 수 있는 장점이 있다.This has the advantage of increasing the purity of hydrogen (H 2 ) gas discharged from the first outlet 113. In other words, the existing method did not include a separate carbon dioxide treatment unit, so there was a disadvantage in that unionized carbon dioxide gas and hydrogen gas generated from the secondary battery were mixed and discharged, lowering the purity. However, the secondary battery according to another embodiment has a carbon dioxide treatment unit 130, so that among the carbon dioxide flowing into the third accommodation space 131, the carbon dioxide gas that is not ionized because it is not dissolved in the fourth aqueous solution is stored in the first electrode unit 110. ), the non-ionized carbon dioxide gas is separately discharged through the second outlet 134, thereby making the difference from the first outlet 113 through which hydrogen gas generated from the secondary battery is discharged. There is an advantage in being able to obtain high purity hydrogen gas.
한편, 상기 제2 유입구(132)와 제1 배출구(113)는 충전 및 방전 시 밸브 등에 의해 선택적으로 적절한 시기에 맞춰서 개폐될 수 있다.Meanwhile, the second inlet 132 and the first outlet 113 may be selectively opened and closed at appropriate times by a valve or the like during charging and discharging.
상기 연통구(133)는 제4 수용공간(131)에서 제2 유입구(132)보다 아래에 위치하며, 연통구(133)에는 연결관(140)이 연결될 수 있다. 상기 연통구(133)를 통해 제4 수용공간(131)은 제1 수용공간(111)과 연통될 수 있다.The communication port 133 is located below the second inlet 132 in the fourth accommodation space 131, and a connection pipe 140 may be connected to the communication port 133. The fourth accommodating space 131 may be communicated with the first accommodating space 111 through the communication port 133.
상기 연결관(140)은 제1 수용 공간(111)의 제1 유입구(112)와 제4 수용 공간(131)의 연통구(133)을 연결할 수 있다. 상기 연결관(140)의 내부에 형성되는 연결 통로(141)를 통해 제1 수용공간(111)과 제4 수용공간(121)이 연통될 수 있다.The connection pipe 140 may connect the first inlet 112 of the first accommodation space 111 and the communication port 133 of the fourth accommodation space 131. The first accommodating space 111 and the fourth accommodating space 121 may be communicated through the connecting passage 141 formed inside the connecting pipe 140.
이산화탄소 순환 공급부(135)는 제3 배출구(134)를 통해 배출되는 이산화탄소 가스를 제2 유입구(132)로 순환시켜서 재공급할 수 있다.The carbon dioxide circulation supply unit 135 may circulate the carbon dioxide gas discharged through the third outlet 134 to the second inlet 132 and re-supply it.
즉, 제2 유입구(132)를 통해 이산화탄소 처리부(130)의 제4 수용공간(131)으로 유입된 이산화탄소 중 제4 수용액(135)에 용해되지 않아서 이온화되지 않은 이산화탄소 기체는 제1 전극부(110)의 제1 수용공간(111)으로 이동하지 못하고 상승하여 제4 수용공간(131) 내 제4 수용액(135)의 수면 위 공간에 모인 후 제3 배출구(134)를 통해 배출되고 제3 배출구(134)를 통해 배출된 이산화탄소 기체는 이산화탄소 순환 공급부(135)에 의해 제2 유입구(132)를 통해 제4 수용공간(131)으로 공급되어서 재활용된다.That is, among the carbon dioxide that flows into the fourth accommodation space 131 of the carbon dioxide processing unit 130 through the second inlet 132, the carbon dioxide gas that is not ionized because it is not dissolved in the fourth aqueous solution 135 is connected to the first electrode unit 110. ) fails to move to the first accommodation space 111 and rises, collects in the space above the water surface of the fourth aqueous solution 135 in the fourth accommodation space 131, and is then discharged through the third outlet 134 and the third outlet ( The carbon dioxide gas discharged through 134) is supplied to the fourth accommodation space 131 through the second inlet 132 by the carbon dioxide circulation supply unit 135 and is recycled.
따라서, 다른 일 실시예에 따른 이차전지는 이온화되지 않은 이산화탄소 가스를 이산화탄소 순환 공급부(135)를 통해 제2 유입구(132)로 공급시킬 수 있으므로 전지의 에너지 효율을 높일 수 있는 장점이 있다.Therefore, the secondary battery according to another embodiment has the advantage of increasing the energy efficiency of the battery because it can supply non-ionized carbon dioxide gas to the second inlet 132 through the carbon dioxide circulation supply unit 135.
또한, 다른 일 실시예에 따른 이차전지는 이산화탄소 순환 공급부(135)를 더 포함함에 따라, 제3 전극부(170)는 전원공급장치(160)의 전원공급 시, 반응 후 잔여액을 제4 수용공간(131)의 제4 수용액(135)으로 재공급하는 잔여액 순환공급부(180)를 더 포함한다.In addition, as the secondary battery according to another embodiment further includes a carbon dioxide circulation supply unit 135, the third electrode unit 170 receives the remaining liquid after the reaction as a fourth compartment when power is supplied from the power supply device 160. It further includes a residual liquid circulation supply unit 180 that re-supplies the fourth aqueous solution 135 in the space 131.
따라서, 다른 일 실시예에 따른 이차전지는 잔여액 순환공급부(180)를 더 포함함에 따라 이산화탄소 포집을 위한 지속적인 양이온 공급, 예로 K+ 혹은 Na+를 추가 공급이 필요 없는 장점이 있다.Therefore, the secondary battery according to another embodiment has the advantage of eliminating the need for continuous supply of positive ions, for example, additional supply of K+ or Na+ for carbon dioxide capture, as it further includes a residual liquid circulation supply unit 180.
상기 이차전지(100, 100a)의 방전 과정은 하기와 같다. 도 1 또는 도 2은 이차전지(100, 100a)의 방전 과정이 함께 도시되어 있다. 이를 참조하면, 제1 유입구(112)를 통해 제1 수용액(115)으로 수소 생산의 원료로서 이산화탄소가 주입되며, 제1 전극부(110)에서는 다음 [반응식 1]과 같은 이산화탄소의 화학적 용리 반응이 이루어진다.The discharging process of the secondary batteries 100 and 100a is as follows. 1 or 2 shows the discharging process of the secondary batteries 100 and 100a. Referring to this, carbon dioxide is injected as a raw material for hydrogen production into the first aqueous solution 115 through the first inlet 112, and a chemical elution reaction of carbon dioxide is performed in the first electrode unit 110 as shown in [Reaction Formula 1]. It comes true.
[반응식 1][Scheme 1]
H2O(l) + CO2(g) → H+(aq) + HCO3 -(aq)H 2 O(l) + CO 2 (g) → H + (aq) + HCO 3 - (aq)
즉, 제1 전극부(110)는 제1 전극부(110)에 공급된 이산화탄소(CO2)가 제1 수용액(115)의 물(H2O)과 자발적인 화학반응을 통해 수소 양이온(H+)과 중탄산염(HCO3 -)이 생성될 수 있다.That is, the first electrode unit 110 converts carbon dioxide (CO 2 ) supplied to the first electrode unit 110 into hydrogen cations (H + ) and bicarbonate (HCO 3 - ) can be produced.
또한, 제1 전극부(110)에서는 다음 [반응식 2]와 같은 전기적 반응이 이루어진다.Additionally, an electrical reaction occurs in the first electrode unit 110 as shown in [Reaction Formula 2].
[반응식 2] [Scheme 2]
2H+(aq) + 2e- →H2(g)2H + (aq) + 2e - →H 2 (g)
즉, 제1 전극부(110)에서 수소 양이온(H+)은 전자(e-)를 받아서 수소(H2) 기체가 발생하게 된다. 발생된 수소(H2) 기체는 제1 배출구(113)를 통해서 외부로 배출된다.That is, in the first electrode unit 110, hydrogen positive ions (H+) receive electrons (e - ) and hydrogen (H 2 ) gas is generated. The generated hydrogen (H 2 ) gas is discharged to the outside through the first outlet 113.
아울러, 제1 전극부(110)에서는 다음 [반응식 3]과 같은 복합 수소발생 반응이 이루어진다.In addition, a complex hydrogen generation reaction occurs in the first electrode unit 110 as shown in [Reaction Formula 3].
[반응식 3] [Scheme 3]
2H2O(l) + 2CO2(g) + 2e-→ H2(g) + 2HCO3 - (aq)2H 2 O(l) + 2CO 2 (g) + 2e - → H 2 (g) + 2HCO 3 - (aq)
상기 복합 수소발생반응으로 발생한 중탄산염(HCO3 -)을 포함하는 수용액은 양이온과 함께 제1 투입구(123)를 통해 탄산칼슘(CaCO3(S)) 생성부의 반응기(121)로 투입될 수 있다.The aqueous solution containing bicarbonate (HCO 3 - ) generated from the complex hydrogen generation reaction may be introduced into the reactor 121 of the calcium carbonate (CaCO 3 (S) ) production unit through the first inlet 123 along with positive ions.
이때, 상기 중탄산염을 포함하는 수용액에 포함되는 양이온은 칼륨 양이온(K+), 소듐 양이온(Na+), 리튬 (Li+), 및 마그네슘 (Mg+)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있다.At this time, the cation contained in the aqueous solution containing bicarbonate may be one or more types selected from the group consisting of potassium cation (K + ), sodium cation (Na + ), lithium (Li + ), and magnesium (Mg + ).
일 실시예에 따라, KHCO3(aq) 수용액으로 반응기(121)에 투입될 수 있다.According to one embodiment, an aqueous solution of KHCO 3 (aq) may be introduced into the reactor 121.
상기 반응기(121)로 투입된 중탄산염(HCO3 -)은 제2 투입구(125)를 통해반응기로 투입되는 칼슘이온(Ca2+)을 포함하는 수용액과 다음 [반응식 4]와 같은탄산칼슘 생성반응이 이루어진다.Bicarbonate (HCO 3 - ) introduced into the reactor 121 is combined with an aqueous solution containing calcium ions (Ca 2+ ) introduced into the reactor through the second inlet 125 and a calcium carbonate production reaction as shown in [Reaction Formula 4]. It comes true.
[반응식 4][Scheme 4]
2 KHCO3(aq) + CaCl2(aq) → 2 KCl(aq) + CO2(g) + CaCO3(s) + H2O(l) 2 KHCO 3(aq) + CaCl 2(aq) → 2 KCl (aq) + CO 2(g) + CaCO 3(s) + H 2 O (l)
혹은or
K2CO3(aq) + CaCl2(aq) → 2 KCl(aq) + CaCO3(s) K 2 CO 3(aq) + CaCl 2(aq) → 2 KCl (aq) + CaCO 3(s)
이때, 칼슘이온(Ca2+)을 포함하는 수용액에 포함되는 음이온은 염소 음이온(Cl-), 수산화이온 (OH-), 불소 (F -), 및 브로민 (Br-)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있다.At this time, the anion contained in the aqueous solution containing calcium ion (Ca 2+ ) is selected from the group consisting of chlorine anion (Cl - ), hydroxide ion (OH - ), fluorine (F - ), and bromine (Br - ). There may be more than one type.
일 실시예에 따라, CaCl2(aq) 수용액으로 반응기(121)에 투입될 수 있다.According to one embodiment, an aqueous CaCl 2 (aq) solution may be introduced into the reactor 121.
상기 탄산칼슘 생성반응 후 잔여액은 제3 투입구(127)를 통해 제3 전극부(170)로 투입될 수 있다.After the calcium carbonate production reaction, the remaining liquid may be injected into the third electrode unit 170 through the third inlet 127.
이때, 중탄산염을 포함하는 수용액에 포함되는 양이온과 칼슘이온(Ca2+)을 포함하는 수용액에 포함되는 음이온을 포함할 수 있다.At this time, it may include cations contained in an aqueous solution containing bicarbonate and anions contained in an aqueous solution containing calcium ions (Ca 2+ ).
일 실시예에 따라, KCl(aq) 수용액일 수 있다.According to one embodiment, it may be an aqueous KCl (aq) solution.
그리고, 제2 전극부(150)는 제2 전극(158)이 아연(Zn)인 경우에 다음 [반응식 5]와 같은 산화 반응이 이루어진다.And, when the second electrode 158 is zinc (Zn), an oxidation reaction occurs in the second electrode unit 150 as shown in [Reaction Formula 5].
[반응식 5][Scheme 5]
Zn + 4OH- → Zn(OH)4 2- + 2e- (E0 = -1.25 V)Zn + 4OH - → Zn(OH) 4 2- + 2e - (E 0 = -1.25 V)
Zn(OH)4 2- → ZnO + H2O + 2OH- Zn(OH) 4 2- → ZnO + H 2 O + 2OH -
결국, 제2 전극(158)이 아연(Zn)인 경우에 방전 과정에서 이루어지는 전체 반응식은 다음 [반응식 6]와 같다.Ultimately, when the second electrode 158 is zinc (Zn), the overall reaction equation that occurs during the discharge process is as follows [Reaction Formula 6].
[반응식 6][Scheme 6]
Zn + 2CO2 + 2H2O + 2OH- → ZnO + 2HCO3 -(aq) + H2(g) (E0= 1.25 V)Zn + 2CO 2 + 2H 2 O + 2OH - → ZnO + 2HCO 3 - (aq) + H 2 (g) (E 0 = 1.25 V)
만일, 제2 전극부(150)에서 제2 전극(158)이 알루미늄(Al)인 경우에 다음 [반응식 7]과 같은 산화 반응이 이루어진다.If the second electrode 158 in the second electrode unit 150 is aluminum (Al), an oxidation reaction occurs as shown in [Reaction Formula 7].
[반응식 7][Scheme 7]
Al + 3OH-→ Al(OH)3 + 3e- (E0= -2.31 V)Al + 3OH - → Al(OH) 3 + 3e - (E 0 = -2.31 V)
결국, 제2 전극(158)이 알루미늄(Al)인 경우에 방전 과정에서 이루어지는 전체 반응식은 다음 [반응식 8]과 같다.Ultimately, when the second electrode 158 is made of aluminum (Al), the overall reaction equation that occurs during the discharge process is as follows [Reaction Formula 8].
[반응식 8][Scheme 8]
2Al + 6CO2 + 6H2O + 6OH- → 2Al(OH)3 + 6HCO3 - (aq) + 3H2(g) (E0 = 2.31 V)2Al + 6CO 2 + 6H 2 O + 6OH - → 2Al(OH) 3 + 6HCO 3 - (aq) + 3H 2 (g) (E 0 = 2.31 V)
결과적으로, [반응식 6]와 [반응식 8]을 통해 알 수 있는 바와 같이, 방전 시 제1 수용액(115)에서 용리된 이산화탄소에 의해 생성된 수소 이온이 제1 전극(118)로부터 전자를 받아서 수소 기체로 환원되어서, 제1 배출구(113)를 통해 배출되고, 제2 전극(158)는 산화물의 형태로 변하게 된다. 방전 시 제2 전극부(150)의 제2 수용액(155)에 포함된 칼륨 이온(K+)이 양이온 교환막(192)을 통과하여 제1 전극부(110)의 제1 수용액(115)으로 이동함으로써, 이산화탄소 공급에 따른 KOH 농도 변화를 막을 수 있게 된다.As a result, as can be seen through [Reaction Formula 6] and [Reaction Formula 8], hydrogen ions generated by carbon dioxide eluted from the first aqueous solution 115 during discharge receive electrons from the first electrode 118 and form hydrogen. It is reduced to gas and discharged through the first outlet 113, and the second electrode 158 changes to the form of an oxide. During discharge, potassium ions (K + ) contained in the second aqueous solution 155 of the second electrode unit 150 pass through the cation exchange membrane 192 and move to the first aqueous solution 115 of the first electrode unit 110. By doing so, it is possible to prevent changes in KOH concentration due to carbon dioxide supply.
한편, 이차전지의 방전반응이 일어남과 동시에, 전원공급장치(160)에 전원을 인가하면 하기와 같은 반응이 진행될 수 있다.Meanwhile, when power is applied to the power supply device 160 at the same time as the discharge reaction of the secondary battery occurs, the following reaction may proceed.
구체적으로, 제3 전극부(170)에서는 제3 투입구(127)에서 투입된 상기 탄산칼슘 생성반응 후 잔여액은 전원공급장치(160)의 전원인가에 따라 다음 [반응식 9]와 같은 산소발생반응(OER)의 산화반응이 이루어진다.Specifically, in the third electrode unit 170, the remaining liquid after the calcium carbonate generation reaction injected from the third inlet 127 undergoes an oxygen generation reaction ( OER) oxidation reaction takes place.
[반응식 9][Scheme 9]
4 OH- (aq) → O2(g) + 2H2O(l) + 4 e- 4 OH - (aq) → O 2(g) + 2H 2 O (l) + 4 e -
한편, 제3 투입구(127)에서 투입된 상기 탄산칼슘 생성반응 후 잔여액에 염소이온(Cl-)이 포함되어 있을 경우, 다음 [반응식 10]과 같은 염소발생반응의 산화반응도 함께 이뤄진다.Meanwhile, if the remaining liquid after the calcium carbonate generation reaction injected from the third inlet 127 contains chlorine ions (Cl-), the oxidation reaction of the chlorine generation reaction as shown in the following [Reaction Formula 10] also occurs.
[반응식 10][Scheme 10]
2 Cl- (aq) → Cl2(g) + 2 e- 2 Cl - (aq) → Cl 2(g) + 2 e -
이때, 제2 전극부(150)에서는 방전을 통한 종전 언급한 반응이 이뤄지면서도, 전원공급장치(160)의 전원인가에 따라 금속생성반응의 환원반응이 동시에 일어날 수 있다. 특히, 제2 전극부(150)의 제2 전극(158)이 아연일 경우, 다음 [반응식 11]과 같은 반응이 진행되고, 제2 전극부(150)의 제2 전극(158)이 알루미늄일 경우, 다음 [반응식 12]와 같은 반응이 진행된다.At this time, while the previously mentioned reaction is carried out through discharge in the second electrode unit 150, the reduction reaction of the metal production reaction can occur simultaneously depending on the application of power to the power supply device 160. In particular, when the second electrode 158 of the second electrode unit 150 is zinc, a reaction occurs as shown in [Reaction Formula 11], and the second electrode 158 of the second electrode unit 150 is aluminum. In this case, the reaction proceeds as shown in [Reaction Formula 12].
[반응식 11][Scheme 11]
Zn(OH)4 2- + 2e- → Zn + 4OH- Zn(OH) 4 2- + 2e - → Zn + 4OH -
[반응식 12][Scheme 12]
Al(OH)3 + 3e- → Al + 3OH- Al(OH) 3 + 3e - → Al + 3OH -
즉, 일 실시예에 따른 복합이차전지는 이차전지의 자발적인 방전반응을 통해 고순도의 수소기체와 탄산칼슘을 생산할 수 있으면서도, 제3 전극과 제2 전극의 전원공급장치의 전원인가에 따라 방전으로 소모되는 제2 전극의 금속을 다시 재생할 수 있으므로, 제2 전극의 금속 교체없이 전원공급장치의 전원인가를 통해 탄산칼슘을 경제적이고 효율적으로 생산할 수 있는 장점이 있다.That is, the composite secondary battery according to one embodiment is capable of producing high-purity hydrogen gas and calcium carbonate through a spontaneous discharge reaction of the secondary battery, but is consumed by discharge according to the application of power to the power supply device of the third electrode and the second electrode. Since the metal of the second electrode can be regenerated, there is an advantage in that calcium carbonate can be produced economically and efficiently by applying power to the power supply device without replacing the metal of the second electrode.
100, 100a : 이차전지
110 : 제1 전극부
120 : 탄산칼슘 생성부
130 : 이산화탄소 처리부
140 : 연결관
150 : 제2 전극부
160 : 전원공급장치
170 : 제3 전극부
180 : 잔여액 순환공급부100, 100a: secondary battery
110: first electrode portion
120: Calcium carbonate production unit
130: carbon dioxide processing unit
140: connector
150: second electrode portion
160: power supply device
170: third electrode portion
180: Residual liquid circulation supply unit
Claims (12)
제2 수용공간에 수용되는 제2 수용액, 및 상기 제2 수용액에 적어도 일부가 잠긴 제2 전극를 포함하는 제2 전극부;
상기 제1 수용공간과 상기 제2 수용공간을 연통시키는 연결 통로, 및 상기 연결 통로에 구비된 양이온 교환막을 포함하는 제1 연결부;
제3 수용공간에 수용되는 제3 수용액, 및 상기 제3 수용액에 적어도 일부가 잠기는 제3 전극을 포함하는 제3 전극부;
상기 제2 수용공간과 상기 제3 수용공간을 연통시키는 연결 통로, 및 상기 연결 통로에 구비된 교환막을 포함하는 제2 연결부; 및
상기 제2 전극과 제3 전극에 연결되는 전원공급장치;를 포함하고,
방전 시, 상기 제1 전극부는 제1 수용 공간의 상기 제1 수용액으로 이산화탄소 기체가 유입되어 상기 제1 수용액과 상기 이산화탄소 기체의 반응에 의해 수소이온(H+)과 중탄산이온(HCO3 -)이 생성되고, 상기 제2 전극부는 산화반응을 통해 전자(e-)를 발생시키며, 상기 제1 전극부는 상기 수소이온(H+)과 상기 제2 전극부에서 발생한 전자(e-)가 결합되어 수소기체(H2)가 발생하는 것을 특징으로 하는 복합이차전지.a first electrode unit including a first aqueous solution accommodated in the first accommodating space, and a first electrode at least partially submerged in the first aqueous solution;
a second electrode unit including a second aqueous solution accommodated in a second receiving space, and a second electrode at least partially submerged in the second aqueous solution;
a first connection portion including a connecting passage connecting the first accommodating space and the second accommodating space, and a cation exchange membrane provided in the connecting passage;
a third electrode unit including a third aqueous solution accommodated in a third accommodating space, and a third electrode at least partially submerged in the third aqueous solution;
a second connection portion including a connecting passage connecting the second accommodating space and the third accommodating space, and an exchange membrane provided in the connecting passage; and
It includes a power supply connected to the second electrode and the third electrode,
When discharging, carbon dioxide gas flows into the first aqueous solution in the first electrode unit, and hydrogen ions (H + ) and bicarbonate ions (HCO 3 - ) are generated by the reaction of the first aqueous solution and the carbon dioxide gas. generated, the second electrode unit generates electrons (e - ) through an oxidation reaction, and the first electrode unit combines the hydrogen ions (H + ) with the electrons (e - ) generated in the second electrode unit to form hydrogen. A composite secondary battery characterized in that gas (H 2 ) is generated.
탄산칼슘(CaCO3(S))을 생성시키는 반응기;
상기 제1 수용공간과 반응기를 연결하고, 제1 수용공간의 중탄산이온(HCO3 -)을 반응기로 투입시키는 제1 투입구;
상기 반응기와 연결되고, 칼슘이온(Ca2+)을 반응기로 투입시키는 제2 투입구; 및
상기 제3 수용공간과 반응기를 연결하고, 탄산칼슘(CaCO3(S)) 생성반응 후 잔여액을 제3 수용공간으로 투입시키는 제3 투입구;를 포함하는 탄산칼슘(CaCO3(S)) 생성부를 포함하는 것인 복합이차전지.According to paragraph 1,
A reactor for producing calcium carbonate (CaCO 3(S) );
A first inlet connecting the first accommodation space and the reactor and introducing bicarbonate ions (HCO 3 - ) from the first accommodation space into the reactor;
A second inlet connected to the reactor and introducing calcium ions (Ca 2+ ) into the reactor; and
A third inlet connecting the third accommodating space and the reactor and injecting the remaining liquid after the calcium carbonate (CaCO 3(S) ) production reaction into the third accommodating space; producing calcium carbonate (CaCO 3(S) ) including a A composite secondary battery containing parts.
상기 제1 수용 공간과 연통되어, 제4 수용공간에 수용되는 제4 수용액을 포함하는 이산화탄소 처리부;를 더 포함하는 것인 복합이차전지.According to paragraph 1,
A composite secondary battery further comprising a carbon dioxide treatment unit that communicates with the first accommodating space and includes a fourth aqueous solution accommodated in the fourth accommodating space.
상기 이산화탄소 처리부는
상기 제4 수용공간으로 유입되는 이산화탄소 기체 중 이온화되지 않은 이산화탄소 기체를 상기 제4 수용액으로부터 분리하여 상기 제1 전극부로 공급되지 않도록 하는 것인 복합이차전지.According to paragraph 3,
The carbon dioxide processing unit
A composite secondary battery in which un-ionized carbon dioxide gas among carbon dioxide gas flowing into the fourth accommodation space is separated from the fourth aqueous solution to prevent it from being supplied to the first electrode unit.
상기 이산화탄소 처리부는,
상기 이온화되지 않은 이산화탄소 기체를 상기 제4 수용액과의 비중 차이를 이용하여 분리하는 복합이차전지.According to paragraph 3,
The carbon dioxide processing unit,
A composite secondary battery that separates the un-ionized carbon dioxide gas using the difference in specific gravity from the fourth aqueous solution.
상기 이산화탄소 처리부는
상기 제4 수용공간의 상기 제4 수용액의 수면보다 아래에 위치하고, 이산화탄소 기체가 유입되는 유입구; 및
상기 유입구보다 아래에 위치하여, 상기 제4 수용공간에서 상기 제1 수용 공간과 연통되도록 형성된 연통구;를 더 포함하는 것인 복합이차전지.According to paragraph 3,
The carbon dioxide processing unit
an inlet located below the water surface of the fourth aqueous solution in the fourth accommodation space and through which carbon dioxide gas flows; and
A composite secondary battery further comprising; a communication port located below the inlet and formed to communicate with the first accommodating space in the fourth accommodating space.
상기 제1 전극부는
상기 제1 수용공간에 수용되는 제1 수용액의 수면보다 위에 위치하여, 방전 시 발생한 수소 기체를 배출시키는 제1 배출구를 더 포함하는 것인 복합이차전지.According to paragraph 1,
The first electrode part
The composite secondary battery further includes a first outlet located above the water surface of the first aqueous solution accommodated in the first accommodation space and discharging hydrogen gas generated during discharge.
상기 이산화탄소 처리부는
상기 제4 수용공간의 상기 제4 수용액의 수면보다 위에 위치하여, 방전 시 상기 이온화되지 않은 이산화탄소 기체가 배출하는 제2 배출구를 더 포함하는 것인 복합이차전지.According to paragraph 3,
The carbon dioxide processing unit
The composite secondary battery further includes a second outlet located above the water surface of the fourth aqueous solution in the fourth accommodation space, through which the un-ionized carbon dioxide gas is discharged during discharge.
상기 이산화탄소 처리부는
상기 이온화되지 않은 이산화탄소 기체를 상기 제4 수용 공간의 상기 제4 수용액으로 재공급하는 이산화탄소 순환 공급부를 더 포함하는 것인 복합이차전지.According to paragraph 3,
The carbon dioxide processing unit
A composite secondary battery further comprising a carbon dioxide circulation supply unit that re-supplies the non-ionized carbon dioxide gas to the fourth aqueous solution in the fourth accommodating space.
상기 제3 전극부는
전원공급장치의 전원공급 시, 산소발생반응(Oxygen Evolution Reaction; OER) 및 염소발생반응(Chlorine evolution reaction; CER)이 일어나는 것인 복합이차전지.According to paragraph 1,
The third electrode part
A composite secondary battery in which an oxygen evolution reaction (OER) and a chlorine evolution reaction (CER) occur when power is supplied from a power supply device.
상기 제3 전극부는
상기 제3 수용공간에 수용되는 제3 수용액의 수면보다 위에 위치하여, 전원공급장치의 전원공급 시 발생한 산소기체 및 염소기체를 배출시키는 제2 배출구를 더 포함하는 것인 복합이차전지.According to paragraph 1,
The third electrode part
The composite secondary battery further includes a second outlet located above the water surface of the third aqueous solution accommodated in the third accommodation space and discharging oxygen gas and chlorine gas generated when power is supplied to the power supply device.
상기 제3 전극부는
전원공급장치의 전원공급 시, 반응 후 잔여액을 제4 수용공간의 제4 수용액으로 재공급하는 잔여액 순환공급부를 더 포함하는 것인 복합이차전지.According to paragraph 1,
The third electrode part
A composite secondary battery further comprising a residual liquid circulation supply unit that re-supplies the residual liquid after reaction to the fourth aqueous solution in the fourth accommodating space when power is supplied to the power supply device.
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| KR1020220060476A KR20230160656A (en) | 2022-05-17 | 2022-05-17 | A System connected with redox process for carbon reduction |
| PCT/KR2023/004451 WO2023195712A1 (en) | 2022-04-04 | 2023-04-03 | Carbon dioxide utilization system |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| KR1020220060476A KR20230160656A (en) | 2022-05-17 | 2022-05-17 | A System connected with redox process for carbon reduction |
Publications (1)
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|---|---|
| KR20230160656A true KR20230160656A (en) | 2023-11-24 |
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| KR (1) | KR20230160656A (en) |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101388217B1 (en) | 2012-09-27 | 2014-04-23 | 현대제철 주식회사 | Manufacturing apparatus of calcium carbonate |
-
2022
- 2022-05-17 KR KR1020220060476A patent/KR20230160656A/en unknown
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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