KR20230148337A - 생리활성 유리 조성물 - Google Patents
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Abstract
실리케이트-계 유리 조성물은 15-65 wt.% SiO2, 2.5-25 wt.% MgO, 1-30 wt.% P2O5, 및 15-50 wt.% CaO를 포함한다. 상기 유리 조성물은 또한 0-5 wt.% F-, 및 0-10 wt.% ZrO2를 포함할 수 있다. 상기 유리 조성물은 또한 0-10 wt.% Al2O3, 0-10 wt.% SrO, 및 0-10 wt.% ZnO. 중 하나를 포함할 수 있다.
Description
관련 출원에 대한 상호 참조
본 출원은 2021년 2월 26일에 출원된 미국 출원번호 17/186,044의 35 U.S.C. §120 하의 우선권의 이익을 주장하며, 그 내용은 전체가 참조로서 의존되며, 본원에 통합된다.
1. 필드
본 개시는 소비자 및 치과용 생체 적합성 무기 조성물에 관한 것이다.
2. 기술적 배경
생리활성(bioactive) 유리는 생체 적합성(biocompatibility) 또는 생리 활성을 보여, 인간 또는 동물 생리학에 혼입될 수 있는 유리 및 유리 세라믹 재료 그룹이다. 일반적으로, 생리활성 유리는 경조직 및 연조직과 결합하여, 뼈와 연골 세포의 성장을 촉진시킬 수 있다. 또한, 생리활성 유리는 또한 골 형성 유전자의 발현을 활성화하고 혈관 신생을 자극하는 이온을 방출할 수 있으며, 혈관 형성, 상처 치유, 및 심장, 폐, 신경, 위장관, 요로, 및 후두 조직 회복을 촉진할 수 있다.
현재 이용가능한 생리활성 유리는 아파타이트로 전환하는 능력에 대해 연구되고 있으나, 이러한 종래의 생리활성 유리의 낮은 화학적 내구성은 수성 환경에서 장기간의 보관 시간이 필요한 조성물에 문제가 된다. 예를 들어, 45S5 Bioglass®는 치약 적용에서 사용되기 위해 유리 미립자에 대한 비-수성 환경의 개발을 필요로 한다. 다른 유리 조성물(예컨대, 무-알칼리 유리)은 알칼리-항뮤 조성물의 생리활성을 나타내지 않는다. 따라서, 수성 환경에서 화학적 내구성을 유지하면서 높은 생리활성을 갖는 생리활성 유리 조성물에 대한 미충족 수요가 계속 존재한다.
본 개시는 소비자 및 치과용 개선된 생체적합성 무기 조성물을 제시한다.
일부 구현예에서, 실리케이트-계 유리 조성물은 다음을 포함한다: 15-65 wt.% SiO2, 2.5-25 wt.% MgO, 1-30 wt.% P2O5, 및 15-50 wt.% CaO. 다른 관점 또는 구현예와 결합 가능한 일 관점에서, 상기 조성물은 다음을 더욱 포함한다: 0-5 wt.% F-, 및 0-10 wt.% ZrO2. 다른 관점 또는 구현예와 결합 가능한 일 관점에서, 상기 조성물은 다음을 더욱 포함한다: 0-10 wt.% Al2O3, 0-10 wt.% SrO, 및 0-10 wt.% ZnO. 다른 관점 또는 구현예와 결합 가능한 일 관점에서, 상기 유리는 다음을 포함한다: 15-50 wt.% MO, 및 0-30 wt.% R2O, 여기서 MO는 MgO, CaO, SrO, BeO, 및 BaO의 합이고, R2O는 Na2O, K2O, Li2O, Rb2O, 및 Cs2O의 합이다.
일부 구현예에서, 실리케이트-계 유리 조성물은 다음을 포함한다: 15-65 wt.% SiO2, 2.5-25 wt.% MgO, 1-30 wt.% P2O5, 15-50 wt.% CaO, 0-5 wt.% F-, 및 0-10 wt.% ZrO2. 다른 관점 또는 구현예와 결합 가능한 일 관점에서, 상기 조성물은 다음 중 하나를 더욱 포함한다: 0-10 wt.% Al2O3, 0-10 wt.% SrO, 및 0-10 wt.% ZnO.
일부 구현예에서, 실리케이트-계 유리 조성물은 다음을 포함한다: 20-55 wt.% SiO2, 5-20 wt.% MgO, 5-25 wt.% P2O5, 및 25-45 wt.% CaO. 다른 관점 또는 구현예와 결합 가능한 일 관점에서, 상기 조성물은 다음을 더욱 포함한다: 0-3 wt.% F-, 및 0-6 wt.% ZrO2. 다른 관점 또는 구현예와 결합 가능한 일 관점에서, 상기 조성물은 다음을 더욱 포함한다: 0-5 wt.% Al2O3, 0-5 wt.% SrO, 및 0-5 wt.% ZnO.
다른 관점 또는 구현예와 결합 가능한 일 관점에서, 본원에 설명된 유리 조성물은 다음을 더욱 포함한다: 염 용액 내 침지 14일 이내의 생리활성 세라믹. 다른 관점 또는 구현예와 결합 가능한 일 관점에서, 생리활성 세라믹은 브러사이트이다. 다른 관점 또는 구현예와 결합 가능한 일 관점에서, 염 용액은 칼륨 포스페이트이다.
다른 관점 또는 구현예와 결합 가능한 일 관점에서, 본원에 설명된 유리 조성물은 1300℃ 미만의 용융 온도를 갖는다. 다른 관점 또는 구현예와 결합 가능한 일 관점에서, 본원에 설명된 유리 조성물은 P2O5 및 CaO의 합이 25-65 wt.%이다. 다른 관점 또는 구현예와 결합 가능한 일 관점에서, 본원에 설명된 유리 조성물은 다음을 더욱 포함한다: 모사 체액(simulated body fluid, SBF)에 침지될 때, 아파타이트. 다른 관점 또는 구현예와 결합 가능한 일 관점에서, 본원에 설명된 유리 조성물은 본질적으로 Na2O 및 K2O가 없다. 다른 관점 또는 구현예와 결합 가능한 일 관점에서, 본원에 설명된 유리 조성물은 입자, 비드, 미립자, 단섬유, 장섬유, 모직 메쉬, 이들의 조합이다. 다른 관점 또는 구현예와 결합 가능한 일 관점에서, 본원에 설명된 유리 조성물은 1-100 ㎛ 범위의 적어도 하나의 크기 치수를 갖는다. 다른 관점 또는 구현예와 결합 가능한 일 관점에서, 본원에 설명된 유리 조성물은 1-10 ㎛ 범위의 적어도 하나의 크기 치수를 갖는다.
일부 구현예에서, 매트릭스가 치약, 구강청결제, 린스, 스프레이, 연고(ointment), 고약(salve), 크림, 붕대, 폴리머 필름, 경구용 제제, 알약, 캡슐, 또는 경피용 제제 중 적어도 하나를 포함하도록, 매트릭스는 본원에 설명된 유리 조성물을 포함한다. 다른 관점 또는 구현예와 결합 가능한 일 관점에서, 유리 조성물은 매트릭스에 부착되거나 그 안에 혼합된다. 다른 관점 또는 구현예와 결합 가능한 일 관점에서, 수성 환경은 본원에 설명된 유리 조성물을 포함한다.
본 개시는 첨부된 도면과 함께 취해진 다음의 상세한 설명으로부터 더욱 완전하게 이해될 것이다:
도 1은 일부 구현예에 따라, 7일 동안 37℃에서 인공 타액에 침지되었을 때, 실시예 1-4 및 비교예 1의 중량 감소 특성을 예시한다.
도 2는 일부 구현예에 따라, ISO 719 표준 절차에 따라, 98℃에서 1시간 동안 물에서 시험했을 때, 실시예 1 및 2 및 비교예 1 및 2의 그램당 등가 알칼리를 예시한다.
도 3은 일부 구현예에 따라, 14일 동안 25℃에서 KH2PO4에 담근 후 실시예 1 및 2 및 비교예 1의 분말 x-선 회절(x-ray diffraction, XRD) 분석을 예시한다.
도 1은 일부 구현예에 따라, 7일 동안 37℃에서 인공 타액에 침지되었을 때, 실시예 1-4 및 비교예 1의 중량 감소 특성을 예시한다.
도 2는 일부 구현예에 따라, ISO 719 표준 절차에 따라, 98℃에서 1시간 동안 물에서 시험했을 때, 실시예 1 및 2 및 비교예 1 및 2의 그램당 등가 알칼리를 예시한다.
도 3은 일부 구현예에 따라, 14일 동안 25℃에서 KH2PO4에 담근 후 실시예 1 및 2 및 비교예 1의 분말 x-선 회절(x-ray diffraction, XRD) 분석을 예시한다.
다음 설명에서, 그룹이 요소들의 그룹 및 이들의 조합 중 적어도 하나를 포함하는 것으로 설명될 때마다, 그룹이 개별적으로 또는 서로 조합하여, 열거된 요소들의 임의의 수로 포함하거나, 본질적으로 구성되거나, 또는 구성될 수 있는 것으로 이해된다. 유사하게, 그룹이 요소들의 그룹 또는 이들의 조합 중 적어도 하나로 구성되는 것으로 설명될 때마다, 그룹은 개별적으로 또는 서로 조합하여, 열거된 요소들의 임의의 수로 구성될 수 있는 것으로 이해된다. 달리 명시되지 않는한, 값의 범위는 인용될 때, 범위의 상한 및 하한은 물론 그 사이의 모든 범위를 포함한다.
상한 값 및 하한 값을 포함하는 수치 범위가 본원에 기재된 경우, 특정 상황에서 달리 명시되지 않는 한, 그 범위는 끝점 및 범위 내의 모든 정수 및 분수를 포함하도록 의도된다. 청구항의 범위가 범위를 정의할 때, 언급된 특정 값으로 제한되는 것은 의도된 것이 아니다. 또한, 양, 농도, 또는 기타 값 또는 파라미터가 범위, 하나 이상의 바람직한 범위, 또는 상위 바람직한 값 및 하위 바람직한 값의 목록으로 제공되는 경우, 이는, 이러한 쌍이 별도로 개시되는지 여부와 관계 없이, 상한 범위 제한 또는 바람직한 값 및 하한 범위 제한 또는 바람직한 값의 임의의 쌍으로부터 모든 범위를 구체적으로 개시하는 것으로 이해되어야 한다. 마지막으로, 용어 "약"이 값 또는 범위의 끝점을 설명하는 데 사용되는 경우, 해당 개시는 언급된 특정 값 또는 끝점을 포함하는 것으로 이해되어야 한다. 범위의 끝점 또는 수치가 "약"을 기재하지 않는 경우, 범위의 끝점 또는 수치는 다음의 두 가지 구현예를 포함하도록 의도된다: "약"에 의해 수정된 구현예 및 "약"에 의해 수정되지 않은 구현예.
본원에서 사용되는 바와 같이, 용어 "약"은 양, 크기, 제형, 파라미터, 및 기타 수량 및 특성이 정확하지 않고, 정확할 필요도 없지만, 공차, 변환 계수, 반올림, 측정 오차 등 및 당업자에게 알려진 기타 요인을 반영하여, 원하는 대로, 근사치 및/또는 더 크거나 또는 더 작을 수 있음을 의미한다. 용어 "실질적으로"가 정량적 비교, 값, 측정, 또는 기타 표현에 기인할 수 있는 내재적 불확실성 정도를 나타내기 위해 본원에 사용될 수 있음에 유의한다. 이러한 용어는 또한 정량적 표현이, 문제가 되는 주제의 기본 기능에 변화를 초래하지 않으면서, 명시된 참조와 다를 수 있는 정도를 나타내기 위해 본원에서 사용된다. 따라서, 예를 들어, Al2O3 "무함유" 또는 "본질적으로 무함유"인 유리는 Al2O3가 적극적으로 첨가되지 않거나, 유리에 배치(batch)되지는 않았으나, 오염물질로서 매우 소량으로(예컨대, 500, 400, 300, 200, 또는 100 ppm(parts per million) 이하) 존재할 수 있는 유리이다.
본원에서, 유리 조성물은 달리 명시되지 않는 한, 산화물 기준으로 그 안에 포함된 특정 성분의 양(wt%)으로 표현된다. 하나 이상의 산화 상태를 갖는 임의의 성분은 임의의 산화 상태의 유리 조성물 내에 존재할 수 있다. 그러나 이러한 성분의 농도는 달리 명시되지 않는 한 해당 성분이 가장 낮은 산화 상태에 있는 산화물 기준으로 표현된다.
달리 명시되지 않는 한, 모든 조성물은 중량 퍼센트(wt%)로 표현된다. 어닐링 점(℃)은 빔 굽힘 점도계(ASTM C598-93)를 사용하여 측정될 수 있다.
유리 조성물
생리활성 유리는 생체 적합성 또는 생리 활성을 보여 인간 또는 동물 생리학에 혼입될 수 있는 유리 및 유리 세라믹 재료 그룹이다. 여기에 설명된 유리 조성물에서, SiO2는 칼슘 및 인의 생리활성 산화물과 결합하여 주요 유리-형성 산화물로 사용됩니다.
일부 실시예에서, 유리는 SiO2, MgO, P2O5, 및 CaO의 조합을 포함한다. 일부 실시예에서, 유리는 Al2O3, SrO, F-, 및/또는 ZrO2를 더욱 포함한다. 일부 실시예에서, 유리는 ZnO, B2O3, Na2O, K2O, 및/또는 Li2O를 더욱 포함할 수 있다. 예를 들어, 유리는 wt.%로 다음을 포함하는 조성물을 포함할 수 있다: 15 내지 65% SiO2, 2.5 내지 25% MgO, 1 내지 30% P2O5, 및 15 내지 50% CaO. 일부 실시예에서, 유리는 wt.%로 다음을 더욱 포함할 수 있다: 0 내지 10% Al2O3, 0 내지 10% SrO, 0 내지 5% F-, 및/또는 0 내지 10 % ZrO2. 일부 실시예에서, 유리는 wt.%로 다음을 더욱 포함할 수 있다: 0 내지 10% ZnO, 0 내지 5% B2O3, 0 내지 0.5% Na2O, 및/또는 0 내지 0.5% K2O. 일부 실시예에서, 유리는 wt.%로 다음을 포함한다: 15 내지 50 MO 및 0-30 R2O, 여기서 MO는 MgO, CaO, SrO, BeO, 및 BaO의 합이고 R2O는 Na2O, K2O, Li2O, Rb2O, and Cs2O의 합이다. 본원에 개시된 실리케이트 유리는 특히 소비자용, 치과용, 또는 생리활성 적용에 적합하다.
구현된 유리의 주요 유리-형성 산화물 성분으로 작용하는 실리콘 다이옥사이드(SiO2)는 고온 안정성 및 화학적 내구성을 제공하기 위해 포함될 수 있다. 본원에 개시된 유리의 경우, 과량의 SiO2(예컨대, 60 wt.% 초과)를 포함하는 조성물은 생리 활성이 감소한다. 또한, 너무 많은 SiO2를 함유하는 유리는 종종 너무 높은 용융 온도(예컨대 200 포이즈 온도 초과)를 갖는다.
일부 구현예에서, 유리는 15-65 wt.% SiO2를 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 20-55 wt.% SiO2를 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 15-65 wt.%, 또는 15-55 wt.%, 또는 20-55 wt.%, 또는 20-50 wt.%, 또는 25-50 wt.%, 또는 25-45 wt.%, 또는 30-45 wt.%, 또는 30-40 wt.%, 또는 여기에 개시된 임의의 값 또는 범위를 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 15, 16, 17, 18, 19, 20, 21, 22, 23, 24, 25, 26, 27, 28, 29, 30, 31, 32, 33, 34, 35, 36, 37, 38, 39, 40, 41, 42, 43, 44, 45, 46, 47, 48, 49, 50, 51, 52, 53, 54, 55, 56, 57, 58, 59, 60, 61, 62, 63, 64, 또는 65 wt.% SiO2, 또는 여기에 개시된 임의의 값 또는 끝점을 갖는 범위를 포함한다.
일부 실시예에서, 유리는 MgO를 포함한다. 일부 실시예에서, 유리는 2.5-25 wt.% MgO를 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 5-20 wt.% MgO를 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 2.5-25 wt.%, 또는 2.5-22.5 wt.%, 또는 5-22.5 wt.%, 또는 5-20 wt.%, 또는 7.5-20 wt.%, 또는 7.5-17.5 wt.%, 또는 10-17.5 wt.%, 또는 10-15 wt.% MgO, 또는 여기에 개시된 임의의 값 또는 범위를 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 2.5, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 11, 12, 13, 14, 15, 16, 17, 18, 19, 20, 21, 22, 23, 24, 또는 25 wt.% MgO, 또는 본원에 개시된 끝점을 갖는 임의의 범위 또는 값을 포함할 수 있다.
오산화인(P2O5)은 또한 네트워크 형성제 역할을 한다. 또한, 생리활성 유리 표면으로의 포스페이트 이온의 방출은 아파타이트의 형성에 기여한다. 아파타이트는 뼈와 치아의 무기 광물이며, 모사 체액 내 아파타이트의 형성은 ASTM F1538-03(2017)에 따라, 재료가 생리활성이라는 하나의 기준이다. 생리활성 유리 내 포스페이트 이온의 포함은 아파타이트 형성 속도 및 뼈 조직의 바인딩 캐패시티를 증가시킨다. 또한, P2O5는 유리의 점도를 증가시켜, 작동 온도 범위를 확장하므로, 유리의 제조 및 형성에 이점이 있다. 일부 실시예에서, 유리는 1-30 wt.% P2O5를 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 5-25 wt.% P2O5를 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 1-30 wt.%, 또는 3-30 wt.%, 또는 3-27 wt.%, 또는 5-27 wt.%, 또는 5-25 wt.%, 또는 7-25 wt.%, 또는 7-23 wt.% P2O5, 또는 본원에 개시된 임의의 범위 또는 값을 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 약 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 11, 12, 13, 14, 15, 16, 17, 18, 19, 20, 21, 22, 23, 24, 25, 26, 27, 28, 29, 30 wt.% P2O5를 포함할 수 있다.
일부 실시예에서, 유리는 15-50 wt.% CaO를 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 25-45 wt.% CaO를 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 15-50 wt.%, 또는 20-50 wt.%, 또는 20-45 wt.%, 또는 25-45 wt.%, 또는 25-40 wt.% CaO, 또는 본원에 개시된 임의의 범위 또는 값을 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 15, 16, 17, 18, 19, 20, 21, 22, 23, 24, 25, 26, 27, 28, 29, 30, 31, 32, 33, 34, 35, 36, 37, 38, 39, 40, 41, 42, 43, 44, 45, 46, 47, 48, 49, 50 wt.% CaO, 또는 본원에 개시된 끝점을 갖는 임의의 범위 또는 값을 포함할 수 있다.
2가 양이온 산화물(알칼리토 산화물과 같은)은 또한 유리의 용융 거동, 화학적 내구성, 및 생리활성을 향상시킨다. 특히, CaO는 모사 체액(SBF) 내에 침지되거나 생체 내에서 P2O5와 반응하여 아파타이트를 형성할 수 있는 것으로 밝혀졌다. 유리의 표면에서 Ca2+ 이온의 방출은 칼슘 포스페이트가 풍부한 층의 형성에 기여한다. 따라서, P2O5 및 CaO의 조합은 생리활성 유리에 유리한 조성물을 제공할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리 조성물은 P2O5 및 CaO를 포함하며, P2O5 및 CaO의 합은 25-65 wt.%, 또는 25-60 wt.%, 또는 30-60 wt.%, 또는 30-55 wt.%, 또는 35-55 wt.%, 또는 본원에 개시된 임의의 범위 또는 값이다. 일부 실시예에서, 유리 조성물은 P2O5 및 CaO를 포함하며, P2O5 및 CaO의 합은 25, 26, 27, 28, 29, 30, 31, 32, 33, 34, 35, 36, 37, 38, 39, 40, 41, 42, 43, 44, 45, 46, 47, 48, 49, 50, 51, 52, 53, 54, 55, 56, 57, 58, 59, 60, 61, 62, 63, 64, or 65 wt.%, 또는 본원에 개시된 끝점을 갖는 임의의 범위 또는 값이다.
알루미나(Al2O3)는 유리의 구조에 영향을 미치고(즉, 안정화), 또한, 액상선 온도 및 열 팽창 계수를 낮추거나 또는 변형점을 향상시킬 수 있다. 네트워크 형성제로서의 역할 외에도, Al2O3(및 ZrO2)는 독성 문제가 없는 동시에 실리케이트 유리의 화학적 내구성과 기계적 특성을 개선하는데 도움이 된다. 너무 높은 Al2O3의 함량(예컨대, >10 wt.%)은 용융물의 점도를 일반적으로 증가시키고, 생리활성을 감소시킨다. ZrO2의 경우, 전구체 유리에서의 중간체 또는 네트워크 형성제로서의 역할 외에도 ZrO2는 성형 중 유리 실투(devitrification)를 크게 줄이고 액상선 온도를 낮춤으로써, 유리 열 안정성을 개선하는 핵심 산화물이다. 특정 관점에서, ZrO2는 조성물에서 Al2O3와 유사한 역할을 할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 0-10 wt.% Al2O3 및/또는 ZrO2를 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 0-10 wt.%, 0-8 wt.%, 0-6 wt.%, 0-4 wt.%, 0-2 wt.%, >0-10 wt.%, >0-8 wt.%, >0-6 wt.%, >0-4 wt.%, >0-2 wt.%, 1-10 wt.%, 1-8 wt.%, 1-6 wt.%, 1-4 wt.%, 1-2 wt.%, 3-8 wt.%, 3-6 wt.%, 3-10 wt.%, 5-8 wt.%, 5-10 wt.%, 7-10 wt.%, 또는 8-10 wt.% Al2O3 및/또는 ZrO2,또는 본원에 개시된 임의의 벙뮈 또는 값을 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 0, >0, 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9, 또는 10 wt.% Al2O3 및/또는 ZrO2, 또는 본원에 개시된 끝점을 갖는 임의의 범위 또는 값을 포함할 수 있다.
스트론튬 산화물(SrO)은 일부 구현예에서 존재할 수 있으며, 그러한 실시예에서, 유리는 0-10 wt.% SrO를 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 >0-10 wt.% SrO를 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 3-10 wt.%, 5-10 wt.%, 5-8 wt.% SrO, 또는 본원에 개시된 임의의 범위 또는 값을 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 0-10 wt.%, 0-8 wt.%, 0-6 wt.%, 0-4 wt.%, 0-2 wt.%, >0-10 wt.%, >0-8 wt.%, >0-6 wt.%, >0-4 wt.%, >0-2 wt.%, 1-10 wt.%, 1-8 wt.%, 1-6 wt.%, 1-4 wt.%, 1-2 wt.%, 3-8 wt.%, 3-6 wt.%, 3-10 wt.%, 5-8 wt.%, 5-10 wt.%, 7-10 wt.%, 또는 8-10 wt.% SrO, 본원에 개시된 임의의 범위 또는 값을 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 약 >0, 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9, 또는 10 wt.% SrO, 또는 본원에 개시된 끝점을 갖는 임의의 범위 또는 값을 포함할 수 있다.
불소(F-)는 일부 구현예에서 존재할 수 있으며, 이러한 실시예에서, 유리는 0-5 wt.% F-를 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 > 0-5 wt.% F-를 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 0-5 wt.%, >0-5 wt.%, >0-4 wt.%, >0-3 wt.%, >0-2.5 wt.%, >0-2 wt.%, F-, 또는 본원에 개시된 임의의 범위 또는 값을 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 약 0, >0, 0.5, 1, 1.5, 2, 2.5, 3, 3.5, 4, 4.5, or 5 wt.% F-, 또는 본원에 개시된 끝점을 갖는 임의의 범위 또는 값을 포함할 수 있다. F-는 CaO 및 P2O5와 결합하여, 플루오라파타이트를 형성하여 청구된 조성물의 생리활성을 개선할 수 있다. 플루오라파타이트는 치아 에나멜의 무기 광물이다. 플루오라파타이트 형성 능력은 충치로 인한 에나멜 재생에 도움이 될 수 있다.
일부 실시예에서, 유리는 ZnO를 포함한다. 일부 실시예에서, 유리는 0-10 wt.% ZnO를 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 0-5 wt.% ZnO를 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 >0-10 wt.%, 3-10 wt.%, or 3-8 wt.% ZnO, 또는 본원에 개시된 임의의 범위 또는 값을 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 0-10 wt.%, 0-8 wt.%, 0-6 wt.%, 0-4 wt.%, 0-2 wt.%, >0-10 wt.%, >0-8 wt.%, >0-6 wt.%, >0-4 wt.%, >0-2 wt.%,1-10 wt.%, 1-8 wt.%, 1-6 wt.%, 1-4 wt.%, 1-2 wt.%, 3-8 wt.%, 3-6 wt.%, 3-10 wt.%, 5-8 wt.%, 5-10 wt.%, 7-10 wt.%, 또는 8-10 wt.% ZnO, 또는 본원에 개시된 임의의 범위 또는 값을 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 약 0, >0, 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9, 또는 10 wt.% ZnO, 또는 본원에 개시된 끝점을 갖는 임의의 범위 또는 값을 포함할 수 있다.
일부 실시예에서, 유리는 0-5 wt.% B2O3를 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 >0-5 wt.% B2O3를 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 0-5 wt.%, 또는 >0-5 wt.%, 또는 2-5 wt.% B2O3, 본원에 개시된 임의의 범위 또는 값을 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 0, >0, 1, 2, 3, 4, or 5 wt.% B2O3, 또는 본원에 개시된 끝점을 갖는 임의의 범위 또는 값을 포함할 수 있다.
일부 실시예에서, 유리는 0-5 wt.% Na2O 및/또는 K2O를 포함할 수 있다. 일부 실시예들에서, 유리는 >0-5 wt.% Na2O 및/또는 K2O를 포함할 수 있다. 일부 실시예들에서, 유리는 약 0, >0, 1, 2, 3, 4, 또는 5 wt.% Na2O 및/또는 K2O, 또는 본원에 개시된 끝점을 갖는 임의의 범위 또는 값을 포함할 수 있다.
알칼리토 산화물은 영률 및 열 팽창 계수에 영향을 미치는 것을 포함하여, 재료의 다른 바람직한 특성을 향상시킬 수 있다. 일부 실시예에서, 15-50 wt.% MO를 포함하며, 여기서 MO는 MgO, CaO, SrO, BeO, 및 BaO의 합이다. 일부 실시예에서, 유리는 15-45 wt.%, 또는 20-45 wt.%, 또는 20-40 wt.%, 또는 25-40 wt.% MO, 또는 본원에 개시된 임의의 범위 또는 값을 포함한다. 일부 실시예에서, 유리는 약 15, 16, 17, 18, 19, 20, 21, 22, 23, 24, 25, 26, 27, 28, 29, 30, 31, 32, 33, 34, 35, 36, 37, 38, 39, 40, 41, 42, 43, 44, 45, 46, 47, 48, 49, 또는 50 wt.% MO, 또는 본원에 개시된 끝점을 갖는 임의의 범위 또는 값을 포함할 수 있다.
알칼리 산화물(Na2O, K2O, Li2O, Rb2O, 또는 Cs2O)은 낮은 용융 온도 및 낮은 액상선 온도를 달성하는 데 도움이 된다. 한편, 알칼리 산화물의 첨가는 생리활성을 향상시킬 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 총 0-30 wt.%의 Na2O, K2O, Li2O, Rb2O, 및 Cs2O 조합을 포함할 수 있다.
추가 성분은 추가적인 이점을 제공하기 위해 유리에 혼입될 수 있거나, 상업적으로 제조된 유리에서 일반적으로 발견되는 오염물질로서 혼입될 수 있다. 예를 들어, 추가 성분은 착색제 또는 청징제로서(예컨대, 유리를 생산하기 위해 사용되는 용융 배치(batch) 재료로부터 가스성 내재물의 용이 제거를 위해) 및/또는 다른 목적을 위해 첨가될 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 자외선 흡수제로서 유용한 하나 이상의 화합물을 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 3 wt.% 이하의 ZnO, TiO2, CeO, MnO, Nb2O5, MoO3, Ta2O5, WO3, SnO2, Fe2O3, As2O3, Sb2O3, Cl, Br 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 유리는 0 내지 약 3 wt.%, 0 내지 약 2 wt.%, 0 내지 약 1 wt.%, 0 내지 0.5 wt.%, 0 내지 0.1 wt.%, 0 내지 0.05 wt.%, 또는 0 내지 0.01 wt.% ZnO, TiO2, CeO, MnO, Nb2O5, MoO3, Ta2O5, WO3, SnO2, Fe2O3, As2O3, Sb2O3, Cl, Br, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다. 일부 실시예에 따르면, 유리는 또한 배치 재료와 연관되거나 및/또는 유리를 생산하는 데 사용되는 용융, 청징, 및/또는 성형 장비에 의해 유리로 도입되는 다양한 오염 물질을 포함할 수 있다. 예를 들어, 일부 구현예에서, 유리는 0 내지 약 3 wt.%, 0 내지 약 2 wt.%, 0 내지 약 1 wt.%, 0 내지 약 0.5 wt.%, 0 내지 약 0.1 wt.%, 0 내지 약 0.05 wt.%, 또는 0 내지 약 0.01 wt.% SnO2 또는 Fe2O3, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
실시예
본원에 설명된 구현예는 다음의 실시예에 의해 더욱 명확해질 것이다.
구현화된 유리를 형성하기 위한 전구체 산화물의 양의 비-제한적인 실시예가
생성된 유리의 특성과 함께 표 1에 기재되어 있다. 어닐링 점은 빔 굽힘 점도 측정법(beam bending viscometry, BBV)을 사용하여 측정되었다.
본원에 개시된 생리활성 유리 조성물은 높은 화학적 내구성 및 우수한 생리활성을 나타내며, 개시된 의학 및 치의학 공정에 유용한 임의의 형태일 수 있다. 조성물은 예를 들어, 입자, 분말, 마이크로스피어, 섬유, 시트, 비드, 스캐폴드, 직조 섬유의 형태일 수 있다. 표 1의 조성물은 1300℃ 미만의 온도, 또는 1250℃ 미만의 온도, 또는 1200℃ 미만의 온도에서 용융될 수 있으며, 따라서 비교적 작은 상업용 유리 탱크에서 용융될 수 있다.
일부 구현예에서, 표 1의 조성물은 비교예 1(알칼리 함유 생리활성 유리) 또는 비교예 2(45S5 유리)에 비해 향상된 화학적 안정성을 나타낸다.
도 1은 7일 동안 37℃에서 인공 타액에 침지했을 때, 실시예 1-4 및 비교예 1의 무게 감소 특성을 예시한다. 도 1에서 유리의 중량 감소는 인공 타액에 담그기 전후에 유리 디스크(12.7 mm 직경 x 2 mm 두께)의 중량을 측정하여 계산되었다. 도 1에서, 수성수에서 ISO 719 테스트에 기초하여, 실시예 1 및 2는 HGB 2 범주에 속하는 반면, 비교예 1 및 2는 HGB 5+에 속한다. HGB는 끓는 물 테스트에서 유리 입자의 수분해 저항성을 나타낸다. ISO 719에 따르면, 더 작은 수치의 HGB는 더 높은 저항성(더 큰 내구성)을 나타낸다. 이는 적어도 실시예 1 및 2에서 내수성의 큰 개선을 나타낸다. 즉, 인공 타액으로 시험되었을 때, 실시예 1-4의 무게 감소는 비교예 1의 20분의 1 미만이다.
도 2는 ISO 719 표준 절차에 따라 98℃의 물에서 2 시간 동안 테스트했을 때, 실시예 1 및 2 및 비교예 1 및 2의 그램당 등가 알칼리를 예시한다. 즉, 도 2의 등가 알칼리 방출량은 ISO 719에 명시된 대로, 98℃에서 2 시간 동안 유리 입자를 함유하는 DI 물 50 mL를 적정(titration)하는 방법을 이용하여 측정되었다. 용액은, ISO 719에 설명된 바와 같이, 지표로서 메틸 레드를 사용하여 0.01 M HCl로 적정되고, 입자의 그램당 중화 알칼리 ㎍으로 보고된다. 더 높은 알칼리 방출량은 유리 조성물의 더 낮은 내수성을 나타낸다. 따라서, 실시예 1 및 2의 동등한 알칼리 방출량이 비교예 2(45S5)의 그것에 비해 약 10분의 1이기 때문에, 비교예 2는 실시예 1 또는 실시예 2보다 더 낮은 내수성을 갖는다. 도 1 및 2의 데이터가 나타내는 것은 더 높은 내구성을 갖는 유리 조성물이 수용액에서 사용될 때 더 긴 보관 시간을 보장한다는 것이다. 비교예 2와 관련하여, 상기 조성물을 사용하는 치과 적용은 현재 비수용액으로 제조된다. 개선된 수분 내구성을 갖는, 현재의 표 1의 실시예는 수성 용액 및 비-수성 용액 모두에서 유연하게 제형화될 수 있으므로, 치의학, 또는 구강 관리, 또는 미용 제품 적용에서 더 나은 후보가 될 수 있다.
도 3은 14일 동안 25℃에서 칼륨 포스페이트(KH2PO4)에 담근 후 실시예 1 및 2 및 비교예 1의 분말 x-선 회절(x-ray diffraction, XRD) 분석을 예시한다. 실시예 1 및 2 모두, 생리활성 세라믹으로 알려진 브러사이트(CaHPO4·2H2O)를 형성하며, 이는 매우 느린 형성 속도로 인해 매우 적은 양의 브러사이트가 관찰되는 비교예 1에 비해 더 높은 결정성 및 더 우수한 생리활성을 시사한다. 칼슘이 브러사이트의 핵심 구성요소이기 때문에, 더 높은 CaO 농도는 브러사이트 형성을 더 빠르게 한다. 실시예 1 및 2 모두 비교예 1에 비해 더 높은 농도의 CaO를 갖는다.
유리 생리활성
관점들은 조성물 또는 구현화된 생리활성 유리 조성물을 함유하는 매트릭스 및 의학적 상태를 치료하기 위해 매트릭스를 사용하는 방법과 관련된다. 매트릭스는 치약, 구강 청결제, 린스, 스프레이, 연고, 고약, 크림, 붕대, 폴리머 필름, 경구용 제제, 알약, 캡슐, 경피용 제제 등이 될 수 있다. 청구된 생리활성 유리 조성물은 매트릭스 또는 다른 매트릭스 성분에 물리적으로 또는 화학적으로 부착되거나, 또는 그 안에 단순히 혼합될 수 있다. 위에서 언급된 바와 같이, 생리활성 유리는 입자, 비드, 미립자, 단섬유, 장섬유, 또는 모직 메쉬를 포함하여, 상기 적용에서 작동하는 모든 형태가 될 수 있다. 유리-함유 매트릭스를 사용하여 의학적 상태를 치료하는 방법은 일반적으로 적용되는 매트릭스를 사용하는 것과 같을 수 있다.
유리 제조 공정
표 1에 열거된 산화물 함량을 갖는 유리는 전통적인 방법을 통해 제조될 수 있다. 예를 들어, 일부 실시예에서, 전구체 유리는 균일한 용융물을 확보하기 위해 필요한 배치 재료들을 완전히 혼합하고(예를 들어, 터뷸러 믹서를 사용하여), 이어서 실리카 및/또는 백금 도가니에 위치시킴으로써 형성될 수 있다. 도가니는 로(furnace)에 위치되고 유리 배치는 약 6 시간 내지 24 시간 범위의 시간 동안 1100℃ 내지 1400℃ 범위의 온도에서 용융 및 유지될 수 있다. 그런 다음 용융물은 강철 몰드에 부어져, 유리 슬래브를 생성할 수 있다. 그 후, 이러한 슬래브는 약 400℃ 내지 700℃에서 작동하는 어닐러로 즉시 옮겨질 수 있고, 여기서 유리는 약 0.5 시간 내지 3 시간 동안 온도를 유지한 후, 밤새 냉각될 수 있다. 제한되지 않는 또 다른 실시예에서, 전구체 유리는 적합한 산화물 및 광물 공급원을 완전히 혼합하기 충분한 시간 동안 건식 혼합함으로써 제조된다. 유리는 약 1100℃ 내지 1400℃ 범위의 온도로 백금 도가니에서 용융되고, 약 6 시간 내지 16 시간 동안 온도를 유지한다. 생성된 유리 용융물은 강철 테이블 위에 부어져 냉각된다. 그런 다음 전구체 유리는 적절한 온도에서 어닐링된다.
구현화된 유리 조성물은 에어 제트 밀링에 의해 1-10 마이크론(㎛) 범위의 미세 입자 또는 단섬유로 분쇄될 수 있다. 입자 크기는 유리 프릿의 마모 밀링 또는 볼 밀링을 사용하여 1-100㎛의 범위로 변화될 수 있다. 또한, 이러한 유리는 다양한 방법을 사용하여 단섬유, 비드, 시트, 또는 3차원 스캐폴드로 가공될 수 있다. 단섬유는 용융 방사 또는 전기 방사에 의해 제조될 수 있고; 비드는 고온의 버티칼 로 또는 플레임 토치를 통해 유리 입자를 유동하게 하여 생성될 수 있고; 시트는 얇은 롤링, 플로트, 또는 퓨전-드로우 공정을 사용하여 제조될 수 있고; 및 스캐폴드는 래피드 프로토타이핑, 폴리머 폼 복제 및 입자 소결을 사용하여 생성될 수 있다.
연속 섬유는 당업계에 알려진 공정을 사용하여 청구된 조성물로부터 쉽게 드로우될 수 있다. 예를 들어, 섬유는 직접 가열된(전기가 직접 통과하는) 백금 부싱(bushing)을 사용하여 형성될 수 있다. 유리 컬릿은 부싱에 로딩되고, 유리가 용융될 수 있을 때까지 가열된다. 온도는 원하는 유리 점도(일반적으로 < 1000 포이즈)에 도달하도록 설정되어 부싱의 오리피스에 드립이 형성되도록 한다(부싱 크기는 가능한 섬유 직경 범위에 영향을 미치는 제한을 만들기 위해 선택된다). 드립은 손으로 당겨져 섬유를 형성하기 시작한다. 섬유가 형성되며, 회전하는 풀링/수집 드럼에 연결되어, 일정한 속도로 풀링 공정을 계속한다. 드럼 속도(또는 분당 회전수, RPM) 및 유리 점도를 이용하여, 섬유 직경이 조작될 수 있다 - 일반적으로 당기는 속도가 빠를수록, 섬유 직경은 더 작음. 1-100㎛ 범위의 직경을 갖는 유리 섬유는 유리 용융물에서 연속적으로 드로우될 수 있다. 섬유는 또한 업드로우 공정을 사용하여 생성될 수 있다. 상기 공정에서, 섬유는 박스 로에 놓인 유리 용융물 표면에서 풀링된다. 유리의 점도를 제어함으로써, 석영 막대(rod)가 섬유를 형성하기 위해, 용융물 표면에서 유리를 풀링한다. 상기 섬유는 섬유 길이를 증가시키기 위해 지속적으로 위로 풀링될 수 있다. 막대가 위로 풀링되는 속도는 유리의 점도와 함께 섬유 두께를 결정한다.
따라서, 본원에 제시된 바와 같이, 소비자 및 치과용 생체 적합성 무기 조성물은 수성 환경에서의 향상된 생체활성 및 화학적 내구성의 조합을 갖는 것으로 설명된다.
본원에서 사용되는, 용어 "및/또는"은 2개 이상의 항목의 목록에서 아용될 때, 열거된 항목 중 하나가 단독으로 사용될 수 있거나, 또는 열거된 항목 중 2 이상의 임의의 조합이 사용될 수 있음을 의미한다. 예를 들어, 조성물이 성분 A, B, 및/또는 C를 함유하는 것으로 설명되는 경우, 상기 조성물은 A 단독; B 단독; C 단독; A 및 B의 조합; A 및 C의 조합; B 및 C의 조합; 또는 A, B, 및 C의 조합을 함유할 수 있다.
본원에서 요소들의 위치에 대한 참조(예컨대, "탑", "바텀", "위", "아래", "제1", "제2" 등)는 도면들에서 다양한 요소들의 배향을 단지 설명하기 위해 사용될 뿐이다. 다양한 요소들의 배향이 다른 예시적인 구현예에 따라 달라질 수 있으며, 그러한 변형은 본 개시에 의해 포괄되도록 의도된다는 것에 유의해야 한다. 더욱이, 이러한 관계 용어들은 하나의 엔티티(entity) 또는 액션을 다른 엔티티 또는 액션과 구별하기 위해서만 사용되며, 그러한 엔티티 또는 액션 사이의 실제적인 관계 또는 순서를 반드시 요구하거나 암시하지 않는다.
본 개시의 수정은 당업자 및 본 개시를 제조하거나 사용하는 자에게 발생할 것이다. 그러므로, 도면에 도시되고 상술된 구현예는 단지 예시적인 목적일 뿐이며, 균등성의 원칙을 포함하는, 특허법의 원칙에 따라 해석되는, 다음의 청구항에 의해 정의되는, 본 개시의 범위를 제한하기 위한 것이 아님이 이해된다.
설명된 개시의 구성 및 다른 구성요소가 특정 재료로 제한되지 않는다는 것이 당해 기술분야의 통상의 지식을 갖는 자에게 이해될 것이다. 본원에 개시된 다른 예시적인 구현예는 본원에 달리 설명되지 않는한, 다양한 재료로 형성될 수 있다.
본원에서 사용되는, 용어 "대략", "약", "실질적으로", 및 이와 유사한 용어는 본 개시의 주제와 관련된 당업자에 의해 일반적이고 통용되는 용법과 조화를 이루는 광범위한 의미를 갖도록 의도된다. 본 개시를 검토하는 당업자는 이러한 용어가 특정 특징의 범위를 제공되는 정확한 수치 범위로 제한하지 않고 기재되고 청구된 특정 특징에 대한 설명을 위한 것임을 이해해야 한다. 따라서, 이러한 용어들은 기재되고 청구된 주제의 실질적이지 않거나 또는 중요하지 않은 수정 또는 변경이 첨부된 청구항에 기재된 본 발명의 범위 내에 있는 것으로 간주된다는 것을 나타내는 것으로 해석되어야 한다.
본원에서 사용되는, "선택적", "선택적으로", 등은 이후에 기재되는 이벤트 또는 상황이 발생할 수 있거나, 발생하지 않을 수 있고, 상기 설명이 이벤트 또는 상황이 발생하는 경우 및 발생하지 않는 경우를 포함하는 것을 의미하도록 의도된다. 본원에 사용되는 표현 "하나의" 및 표현 "상기"는 달리 명시되지 않는 한, "적어도 하나" 또는 "하나 이상"을 의미한다. 또한, 본 명세서 및 도면에 개시된 다양한 특징들은 임의의 모든 조합으로 사용될 수 있음이 이해된다.
본원에서 실질적으로 복수 및/또는 단수 용어의 사용과 관련하여, 당업자는 복수에서 단수로 및/또는 단수에서 복수로 문맥 및/또는 적용에 적절하게 번역할 수 있다. 다양한 단수/복수 순열(permutations)은 명확성을 위해 본원에 명시적으로 설명될 수 있다.
달리 명시되지 않는한, 모든 조성물은 배치 중량 퍼센트(wt.%)로 표현된다. 당업자에 의해 이해될 것과 같이, 다양한 용융 성분(예컨대, 실리콘, 알칼리- 또는 알칼리-계, 붕소 등)은 성분의 용융 중에 상이한 수준의 휘발(예컨대, 증기압, 용융 시간, 및/또는 용융 온도의 함수로서)을 겪을 수 있다. 따라서, 이러한 성분과 관련하여 사용되는 배치(batch)대로의 중량 백분율 값은 최종 용융된 물품에서 이러한 성분의 ± 0.5 wt.% 이내의 값을 포함하도록 의도된다. 전술한 사항을 염두에 두고, 최종 물품과 배치 대로의 조성물 간의 실질적인 조성 동등성이 예상된다.
당업자에게는 청구된 주제의 사상이나 범위를 벗어나지 않고 다양한 수정 및 변형이 이루어질 수 있음이 명백할 것이다. 따라서, 청구된 주제는 첨부된 청구항 및 이의 균등 범위에 비추어 제한되어서는 안된다.
Claims (20)
- 실리케이트-계 유리 조성물로서,
15-65 wt.% SiO2,
2.5-25 wt.% MgO,
1-30 wt.% P2O5, 및
15-50 wt.% CaO를 포함하는, 실리케이트-계 유리 조성물. - 청구항 1에 있어서,
0-5 wt.% F-, 및
0-10 wt.% ZrO2를 더욱 포함하는, 실리케이트-계 유리 조성물. - 청구항 1 또는 2에 있어서,
상기 실리케이트-계 유리 조성물은,
0-10 wt.% Al2O3,
0-10 wt.% SrO, 및
0-10 wt.% ZnO 중 하나를 더욱 포함하는, 실리케이트-계 유리 조성물. - 청구항 1-3 중 어느 한 항에 있어서,
상기 실리케이트-계 유리 조성물은,
15-50 wt.% MO, 및
0-30 wt.% R2O를 포함하고,
여기서 MO는 MgO, CaO, SrO, BeO, 및 BaO의 합이며,
R2O는 Na2O, K2O, Li2O, Rb2O, 및 Cs2O의 합인, 실리케이트-계 유리 조성물. - 실리케이트-계 유리 조성물로서,
15-65 wt.% SiO2,
2.5-25 wt.% MgO,
1-30 wt.% P2O5,
15-50 wt.% CaO,
0-5 wt.% F-, 및
0-10 wt.% ZrO2를 포함하는, 실리케이트-계 유리 조성물. - 청구항 5에 있어서,
상기 실리케이트-계 유리 조성물은
0-10 wt.% Al2O3,
0-10 wt.% SrO, 및
0-10 wt.% ZnO 중 하나를 더욱 포함하는, 실리케이트-계 유리 조성물. - 실리케이트-계 유리 조성물로서,
20-55 wt.% SiO2,
5-20 wt.% MgO,
5-25 wt.% P2O5, 및
25-45 wt.% CaO를 포함하는, 실리케이트-계 유리 조성물. - 청구항 7에 있어서,
상기 실리케이트-계 유리 조성물은
0-3 wt.% F-, 및
0-6 wt.% ZrO2를 더욱 포함하는, 실리케이트-계 유리 조성물. - 청구항 7 또는 8에 있어서,
상기 실리케이트-계 유리 조성물은,
0-5 wt.% Al2O3,
0-5 wt.% SrO, 및
0-5 wt.% ZnO 중 하나를 더욱 포함하는, 실리케이트-계 유리 조성물. - 청구항 1-9 중 어느 한 항에 있어서,
상기 실리케이트-계 유리 조성물은, 염 용액 내 침지 14일 이내의 생리활성(bioactive) 세라믹을 더욱 포함하는, 실리케이트-계 유리 조성물. - 청구항 10에 있어서,
상기 생리활성 세라믹은 브러사이트(brushite)이고 염 용액은 칼륨 포스페이트인, 실리케이트-계 유리 조성물. - 청구항 1-11 중 어느 한 항에 있어서,
상기 실리케이트-계 유리 조성물은 1300℃ 미만의 용융 온도를 갖는, 실리케이트-계 유리 조성물. - 청구항 1-12 중 어느 한 항에 있어서,
P2O5 및 CaO의 합은 25-65 wt.%인, 실리케이트-계 유리 조성물. - 청구항 1-13 중 어느 한 항에 있어서,
상기 실리케이트-계 유리 조성물은, 모사 체액(simulated body fluid, SBF)에 침지된 때, 아파타이트(apatite)를 더욱 포함하는, 실리케이트-계 유리 조성물. - 청구항 1-14 중 어느 한 항에 있어서,
상기 실리케이트-계 유리 조성물은 Na2O 및 K2O가 본질적으로 없는, 실리케이트-계 유리 조성물. - 청구항 1-15 중 어느 한 항에 있어서,
상기 실리케이트-계 유리 조성물은 입자, 비드, 미립자, 단섬유, 장섬유, 모직 메쉬, 이들의 조합인, 실리케이트-계 유리 조성물. - 청구항 16에 있어서,
상기 실리케이트-계 유리 조성물은 1-100 ㎛ 범위의 적어도 하나의 크기 치수를 갖는, 실리케이트-계 유리 조성물. - 청구항 1-17 중 어느 한 항의 실리케이트-계 유리 조성물을 포함하는 매트릭스로서,
상기 매트릭스는 치약, 구강청결제, 린스, 스프레이, 연고(ointment), 고약(salve), 크림, 붕대, 폴리머 필름, 경구용 제제, 알약, 캡슐, 또는 경피용 제제 중 적어도 하나를 포함하는, 매트릭스. - 청구항 18에 있어서,
상기 실리케이트-계 유리 조성물은 매트릭스에 부착되거나, 매트릭스에 혼합되는, 매트릭스. - 청구항 1-19 중 어느 한 항의 실리케이트-계 유리 조성물을 포함하는 수성 환경.
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