KR20230091105A - 유기 수송층을 갖는 전계발광 디바이스 - Google Patents
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Abstract
전계발광 디바이스의 실시형태가 설명된다. 전계발광 디바이스는 기판, 기판 상에 배치된 제1 전극, 제1 전극 상에 배치된 제1 수송층, 제1 수송층 상에 배치된 발광 나노구조체를 갖는 발광층, 유기층을 갖는 제2 수송층, 및 제2 수송층 상에 배치된 제2 전극을 포함한다. 유기층의 제1 부분은 발광층 상에 배치되고, 유기층의 제2 부분은 제1 수송층 상에 배치된다.
Description
본 발명은 발광 나노구조체 기반(NS 기반) 발광층을 갖는 전계발광 디바이스(electroluminescent device)(예를 들어, 발광 다이오드(LED))에 관한 것이다.
전계발광 디바이스는 디스플레이(예를 들어, 전화기, 태블릿, 모니터, 텔레비전 또는 디지털 광고판) 및 의료 적용예(예를 들어, 광의학)에서 광원으로서 사용된다. 전계발광 디바이스는 한 쌍의 수송층 및 수송층들 사이에 개재된 발광층을 가질 수 있다. 작동 중에 수송층의 스택과 발광층 양단에 전압이 인가될 때에 수송층들 중 하나를 통해 광이 방출될 수 있다. 발광층에서 전자와 정공이 재결합하여 광자를 방출하기 때문에 전압이 인가될 때에 광이 생성될 수 있다. 전자와 정공은 수송층 상에 배치된 전극으로부터 발광층 내로 주입될 수 있다. 발광층은 발광 유기 필름 또는 발광 NS(예를 들어, 발광 양자점(QD))를 포함할 수 있다. 발광 유기 필름 기반 발광층을 갖는 전계발광 디바이스는 OLED라고 지칭될 수 있고, 발광 NS 기반 발광층을 갖는 전계발광 디바이스는 QDLED라고 지칭될 수 있다.
QDLED의 도전과제 중 하나는, 예를 들어 디바이스 효율을 개선할 수 있는, 낮은 턴온 전압(예를 들어, 약 1 볼트(V) 미만의 턴온 전압)을 갖는 QDLED를 생산하는 것이다. 다른 도전과제는 용이한 대량 생산을 위해 간단한 프로세싱 기술을 이용하여 낮은 비용으로 높은 외부 양자 효율(EQE)(예를 들어, 약 16%보다 큰 EQE)을 갖는 QDLED를 제조하는 것이다.
본 개시는 낮은 턴온 전압(예를 들어, 약 1 V 미만의 턴온 전압) 및 높은 EQE(예를 들어, 약 16%보다 큰 EQE)를 갖는 예시적인 저가의 QDLED를 제공한다. 본 개시는 또한 이를 제조하기 위한 예시적인 저가의 방법을 제공한다.
일부 실시형태에 따르면, 전계발광 디바이스는 픽셀 어레이, 제1 전극 상에 배치된 제1 수송층, 제1 수송층 상에 배치된 발광 나노구조체를 갖는 발광층, 유기층을 갖는 제2 수송층, 및 제2 수송층 상에 배치된 제2 전극을 포함한다. 유기층의 제1 부분은 발광층 상에 배치되고, 유기층의 제2 부분은 제1 수송층 상에 배치된다.
일부 실시형태에 따르면, 유기층의 제2 부분은 제1 수송층과 발광 나노구조체 사이의 갭 내에 배치된다.
일부 실시형태에 따르면, 유기층의 유기 재료는 극성 유기 용매에 용해 가능하다.
일부 실시형태에 따르면, 유기층의 유기 재료는 알코올, 아세톤, 또는 아세토니트릴에 용해 가능하다.
일부 실시형태에 따르면, 유기층은 2개 이상의 포스폰 옥사이드 작용기(P=O)를 갖는 유기 재료를 포함한다.
일부 실시형태에 따르면, 유기층은 (1,3,5-트리아진-2,4,6-트리일)트리스(벤젠-3,1-디일)트리스(디페닐포스핀 옥사이드), 또는 2,4,6-트리스[3-(디페닐포스피닐)페닐]-1,3,5-트리아진을 포함한다.
일부 실시형태에 따르면, 전계발광 디바이스의 턴온(turn-on) 전압은 약 0.7 V 내지 약 1 V 사이의 범위이다.
일부 실시형태에 따르면, 발광 나노구조체는 인화인듐(InP)을 포함한다.
일부 실시형태에 따르면, 발광 나노구조체는 가시 스펙트럼에서 광을 방출하도록 구성된 양자점을 포함한다.
일부 실시형태에 따르면, 발광 나노구조체는 적색광을 방출하도록 구성된 제1 양자점의 집단 및 녹색광을 방출하도록 구성된 제2 양자점의 집단을 포함한다.
일부 실시형태에 따르면, 제1 수송층은 정공 수송층이고 제2 수송층은 전자 수송층이다.
일부 실시형태에 따르면, 디스플레이 디바이스는 픽셀 어레이 및 픽셀 어레이 상에 배치된 디스플레이 스크린을 포함한다. 픽셀 어레이의 각 픽셀은 제1 및 제2 전계발광 디바이스를 포함한다. 제1 및 제2 전계발광 디바이스 각각은 정공 수송층, 정공 수송층 상에 배치된 발광 나노구조체를 갖는 발광층, 및 유기층을 갖는 전자 수송층을 포함한다. 제1 전계발광 디바이스의 발광층은 제1 피크 파장을 갖는 제1 광을 방출하도록 구성된다. 제2 전계발광 디바이스의 발광층은 제1 피크 파장과는 다른 제2 피크 파장을 갖는 제2 광을 방출하도록 구성된다.
일부 실시형태에 따르면, 유기층의 제2 부분은 인접하는 발광 나노구조체들 사이의 갭 내에 배치된다.
일부 실시형태에 따르면, 유기층은 무기 재료를 포함하지 않는다.
일부 실시형태에 따르면, 유기층은 2개 이상의 포스폰 옥사이드 작용기(P=O)를 갖는 유기 재료를 포함한다.
일부 실시형태에 따르면, 유기층은 (1,3,5-트리아진-2,4,6-트리일)트리스(벤젠-3,1-디일)트리스(디페닐포스핀 옥사이드), 또는 2,4,6-트리스[3-(디페닐포스피닐)페닐]-1,3,5-트리아진을 포함한다.
일부 실시형태에 따르면, 전계발광 디바이스를 제조하는 방법은 기판에 양극 재료 층을 제공하는 단계, 양극 재료 층 상에 정공 수송층을 형성하는 단계, 정공 수송층 상에 양자점 층을 형성하는 단계, 용액 프로세스를 이용하여 양자점 층 상에 유기층을 갖는 전자 수송층을 형성하는 단계, 및 전자 수송층 상에 음극을 형성하는 단계를 포함한다.
일부 실시형태에 따르면, 전자 수송층을 형성하는 단계는 극성 유기 용매에 유기층의 유기 재료를 갖는 용액을 준비하는 단계를 포함한다.
일부 실시형태에 따르면, 전자 수송층을 형성하는 단계는 2개 이상의 포스폰 옥사이드 작용기(P=O)를 갖는 유기 재료를 갖는 용액을 준비하는 단계를 포함한다.
일부 실시형태에 따르면, 전자 수송층을 형성하는 단계는 3개의 포스폰 옥사이드 작용기(P=O)를 갖는 (1,3,5-트리아진-2,4,6-트리일)트리스(벤젠-3,1-디일)트리스(디페닐포스핀 옥사이드), 2,4,6-트리스[3-(디페닐포스피닐)페닐]-1,3,5-트리아진을 갖는 용액을 준비하는 단계를 포함한다.
본 발명의 다양한 실시형태의 구조 및 작동뿐만 아니라 본 발명의 추가적인 특징 및 이점이 첨부 도면을 참조하여 아래에서 상세히 설명된다. 본 발명은 본 명세서에서 설명된 특정 실시형태에 한정되지 않는다는 점에 유의해야 한다. 이러한 실시형태는 단지 예시의 목적으로 본 명세서에 제시된다. 추가적인 실시형태는 본 명세서에 포함된 교시에 기초하여 관련 기술(들)의 당업자에게 명백할 것이다.
본 명세서에 포함되고 명세서의 일부를 형성하는 첨부 도면은 본 명세서에 개시된 본 실시형태를 도시하며, 본 설명과 함께 본 실시형태의 원리를 설명하고 관련 기술 분야의 당업자가 본 실시형태를 구성하여 이용 가능하게 하는 추가 역할을 한다.
도 1 및 도 2는 일부 실시형태에 따른 유기 수송층을 갖는 보텀 발광형 전계발광 디바이스의 개략 단면도이다.
도 3 및 도 4는 일부 실시형태에 따른 전계발광 디바이스의 발광층 및 수송층의 개략 단면도이다.
도 5 내지 도 7은 일부 실시형태에 따른 유기 수송층을 갖는 전계발광 디바이스의 특성을 도시한다.
도 8은 일부 실시형태에 따른 유기 수송층을 갖는 전계발광 디바이스를 제조하는 방법의 흐름도이다.
도 9는 일부 실시형태에 따른 발광 다이오드(LED) 디스플레이 디바이스의 분해 단면도이다.
도 10은 일부 실시형태에 따른 LED 디스플레이 디바이스의 픽셀의 단면도이다.
도 11은 일부 실시형태에 따른 나노구조체(NS)의 개략 단면도이다.
본 발명의 특징 및 이점은, 동일한 참조 부호가 전체에 걸쳐 대응하는 요소를 식별하는 도면과 관련하여 아래에 설명된 상세한 설명으로부터 더욱 명백해질 것이다. 도면에서, 동일한 참조 번호는 달리 언급하지 않는 한 동일한, 기능적으로 유사한, 및/또는 구조적으로 유사한 요소를 나타낸다. 요소가 처음 나타나는 도면은 대응하는 참조 번호의 맨 왼쪽 숫자(들)로 표시된다. 달리 표시되지 않는 한, 본 명세서 전반에 걸쳐 제공되는 도면은 일정한 비율의 도면으로 해석되지 않아야 한다.
도 1 및 도 2는 일부 실시형태에 따른 유기 수송층을 갖는 보텀 발광형 전계발광 디바이스의 개략 단면도이다.
도 3 및 도 4는 일부 실시형태에 따른 전계발광 디바이스의 발광층 및 수송층의 개략 단면도이다.
도 5 내지 도 7은 일부 실시형태에 따른 유기 수송층을 갖는 전계발광 디바이스의 특성을 도시한다.
도 8은 일부 실시형태에 따른 유기 수송층을 갖는 전계발광 디바이스를 제조하는 방법의 흐름도이다.
도 9는 일부 실시형태에 따른 발광 다이오드(LED) 디스플레이 디바이스의 분해 단면도이다.
도 10은 일부 실시형태에 따른 LED 디스플레이 디바이스의 픽셀의 단면도이다.
도 11은 일부 실시형태에 따른 나노구조체(NS)의 개략 단면도이다.
본 발명의 특징 및 이점은, 동일한 참조 부호가 전체에 걸쳐 대응하는 요소를 식별하는 도면과 관련하여 아래에 설명된 상세한 설명으로부터 더욱 명백해질 것이다. 도면에서, 동일한 참조 번호는 달리 언급하지 않는 한 동일한, 기능적으로 유사한, 및/또는 구조적으로 유사한 요소를 나타낸다. 요소가 처음 나타나는 도면은 대응하는 참조 번호의 맨 왼쪽 숫자(들)로 표시된다. 달리 표시되지 않는 한, 본 명세서 전반에 걸쳐 제공되는 도면은 일정한 비율의 도면으로 해석되지 않아야 한다.
특정 구성 및 배열이 논의될 수 있지만, 이는 단지 예시의 목적으로 행해진 것임을 이해해야 한다. 당업자는 본 발명의 사상 및 범위를 벗어나지 않고 다른 구성 및 배열이 사용될 수 있음을 인식할 것이다. 본 발명이 본 명세서에서 구체적으로 언급된 것 이외의 다양한 다른 적용예에도 사용될 수 있다는 것이 당업자에게는 명백할 것이다. 본 명세서에 나타내고 설명된 특정 구현예는 예시일 뿐이며 어떠한 방식으로든 본 출원의 범위를 달리 한정하는 것으로 의도되어 있지 않음을 이해해야 한다.
본 명세서에서 "실시형태", "실시예", "예시적인 실시형태" 등에 대한 언급은 설명된 실시형태가 특정한 특징, 구조 또는 특성을 포함할 수 있음을 나타내지만, 모든 실시형태가 특정한 특징, 구조 또는 특성을 반드시 포함하지 않을 수 있음에 유의해야 한다. 또한, 이러한 문구가 반드시 동일한 실시형태를 지칭하는 것은 아니다. 또한, 특정한 특징, 구조 또는 특성이 한 실시형태와 관련하여 설명될 때, 명시적으로 설명되었는지 여부에 상관 없이 다른 실시형태와 관련하여 이러한 특징, 구조 또는 특성을 초래하는 것은 당업자의 지식 내에 있을 것이다.
양, 재료의 비율, 재료의 물리적 특성 및/또는 용도를 나타내는 본 명세서의 모든 숫자는 달리 명시적으로 나타내지 않는 한 단어 "약"에 의해 수식되는 것으로 이해되어야 한다.
실시형태에서, 용어 "디스플레이 디바이스"는 디스플레이 스크린 상에 데이터의 시각적 표현을 가능하게 하는 요소의 배열을 지칭한다. 적합한 디스플레이 스크린은 정보를 사용자에게 시각적으로 표시하기 위한 다양한 평면, 곡면 또는 다른 형상의 스크린, 필름, 시트 또는 기타 구조체를 포함할 수 있다. 본 명세서에서 설명된 디스플레이 디바이스는, 예를 들어 액정 디스플레이(LCD), 텔레비전, 컴퓨터, 모니터, 휴대폰, 스마트폰, PDA(personal digital assistants), 게이밍 디바이스, 전자 판독 디바이스, 디지털 카메라, 태블릿, 웨어러블 디바이스, 카 내비게이션 시스템, 디지털 사이니지, 증강 현실, 가상 현실 등을 포괄하는 디스플레이 시스템에 포함될 수 있다.
본 명세서에서 사용되는 같이 용어 "약"은 주어진 수량의 값이 그 값의 ±10%만큼 변한다는 것을 나타낸다. 예를 들어, "약 100 nm"는 90 nm 내지 110 nm의 크기 범위를 포괄한다.
본 명세서에서 사용되는 같이 용어 "실질적으로"는 주어진 수량의 값이 그 값의 ±1% 내지 ±5%만큼 변한다는 것을 나타낸다.
실시형태에서, 용어 "광학적으로 결합된"은 광이 실질적인 간섭 없이 하나의 구성요소로부터 다른 구성요소로 통과할 수 있도록 구성요소가 배치됨을 의미한다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이 용어 "나노구조체"는 약 500 nm 미만의 치수를 갖는 적어도 하나의 영역 또는 특성 치수를 갖는 구조체를 지칭한다. 일부 실시형태에서, 나노구조체는 약 200 nm 미만, 약 100 nm 미만, 약 50 nm 미만, 약 20 nm 미만, 또는 약 10 nm 미만의 치수를 갖는다. 전형적으로, 영역 또는 특성 치수는 구조체의 가장 작은 축을 따를 것이다. 이러한 구조체의 예는 나노와이어, 나노로드, 나노튜브, 분지형 나노구조체, 나노테트라포드, 트리포드, 바이포드, 나노결정, 나노점, QD, 나노입자 등을 포함한다. 나노구조체는, 예를 들어 실질적으로 결정질, 실질적으로 단결정질, 다결정질, 비정질 또는 이들의 조합일 수 있다. 일부 실시형태에서, 나노구조체의 3개 치수 각각은 약 500 nm 미만, 약 200 nm 미만, 약 100 nm 미만, 약 50 nm 미만, 약 20 nm 미만, 또는 약 10 nm 미만의 치수를 갖는다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이 용어 "QD" 또는 "나노결정"은 실질적으로 단결정인 나노구조체를 지칭한다. 나노결정은 약 500 nm 미만, 약 1 nm 미만 정도까지의 치수를 갖는 적어도 하나의 영역 또는 특성 치수를 갖는다. 용어 "나노결정", "QD", "나노점" 및 "점"은 유사한 구조체를 나타내는 것으로 당업자에 의해 용이하게 이해되며 본 명세서에서 호환 가능하게 사용된다. 본 발명은 또한 다결정 또는 비정질 나노결정의 사용을 포괄한다.
나노구조체에 관하여 사용될 때 용어 "헤테로구조체"는 적어도 2개의 상이한 및/또는 구별 가능한 재료 유형을 특징으로 하는 나노구조체를 지칭한다. 전형적으로, 나노구조체의 하나의 영역은 제1 재료 유형을 포함하는 한편, 나노구조체의 제2 영역은 제2 재료 유형을 포함한다. 일부 실시형태에서, 나노구조체는 제1 재료의 코어 및 제2(또는 제3 등등) 재료의 적어도 하나의 쉘을 포함하고, 여기서 상이한 재료 유형은, 예를 들어 나노와이어의 장축, 분지형 나노와이어의 아암(arm)의 장축 또는 나노결정의 중심에 대해 방사상으로 분포된다. 쉘은 헤테로구조체로 간주될 나노구조체에 대해 또는 쉘로 간주될 인접한 재료를 완전히 덮을 수 있지만 반드시 그럴 필요는 없고; 예를 들어, 제2 재료의 소도(small island)로 덮힌 하나의 재료의 코어를 특징으로 하는 나노결정은 헤테로구조체이다. 다른 실시형태에서, 상이한 재료 유형은 나노구조체 내의 상이한 위치에; 예를 들어, 나노와이어의 주축(장축)을 따라 또는 분지형 나노와이어 아암의 장축을 따라 분포된다. 헤테로구조체 내의 상이한 영역은 완전히 상이한 재료를 포함할 수 있거나, 또는 상이한 영역은 상이한 도펀트 또는 동일한 도펀트의 상이한 농도를 갖는 베이스 재료(예를 들어, 실리콘)를 포함할 수 있다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 나노구조체의 "직경"은 나노구조체의 제1 축에 수직인 단면의 직경을 지칭하며, 여기서 제1 축은 제2 축 및 제3 축에 대하여 가장 큰 길이 차를 갖는다(제2 축 및 제3 축은 서로 거의 가장 동일한 2개의 축이다). 제1 축은 반드시 나노구조체의 최장축일 필요는 없고; 예를 들어, 디스크형 나노구조체의 경우, 단면은 디스크의 짧은 종축에 수직인 실질적으로 원형 단면일 것이다. 단면이 원형이 아닌 경우, 직경은 해당 단면의 장축과 단축의 평균이다. 나노와이어와 같은 세장형 또는 고 애스팩트비 나노구조체의 경우, 직경은 나노와이어의 최장축에 수직인 단면에 걸쳐 측정된다. 구형 나노구조체의 경우, 직경은 구의 중심을 통해 일측으로부터 타측까지 측정된다.
나노구조체에 관하여 사용될 때, 용어 "결정질" 또는 "실질적으로 결정질"은 나노구조체가 전형적으로 구조체의 하나 이상의 치수에 걸쳐 장범위 규칙성(long-range ordering)을 나타낸다는 사실을 지칭한다. 단일 결정의 규칙성은 그 결정의 경계들 너머로 확장될 수 없으므로, 용어 "장범위 규칙성"은 특정 나노구조체의 절대 크기에 의존할 것이라는 것이 당업자에 의해 이해될 것이다. 이 경우, "장범위 규칙성"은 나노구조체의 치수의 적어도 대부분에 걸친 실질적인 규칙성을 의미할 것이다. 일부 경우에, 나노구조체는 산화물 또는 다른 코팅을 지닐 수 있거나, 또는 코어 및 적어도 하나의 쉘로 구성될 수 있다. 이러한 경우, 산화물, 쉘(들), 또는 다른 코팅은 이러한 규칙성을 나타낼 수 있지만 반드시 그럴 필요는 없음이 이해될 것이다(예를 들어, 그것은 비정질, 다결정질, 또는 다른 것일 수 있다). 이러한 경우에, 문구 "결정질", "실질적으로 결정질", "실질적으로 단결정질" 또는 "단결정질"은 (코팅층 또는 쉘을 배제한) 나노구조체의 중앙 코어를 지칭한다. 본 명세서에서 사용된 바와 같이 용어 "결정질" 또는 "실질적으로 결정질"은 또한 구조체가 실질적인 장범위 규칙성(예를 들어, 나노구조체 또는 그의 코어의 적어도 하나의 축의 길이의 적어도 약 80%에 걸친 규칙성)을 나타내는 한, 다양한 결점, 적층 결함(stacking faults), 원자 치환(atomic substitutions) 등을 포함하는 구조체를 포괄하도록 의도되어 있다. 추가적으로, 나노구조체의 코어와 외부 사이 또는 코어와 인접 쉘 사이 또는 쉘과 제2 인접 쉘 사이의 계면은 비결정질 영역을 포함할 수 있고, 심지어 비정질일 수도 있음이 이해될 것이다. 이것은, 나노구조체가 본 명세서에서 정의된 바와 같이 결정질이거나 또는 실질적으로 결정질인 것을 방지하지 못한다.
나노구조체에 관하여 사용될 때 용어 "단결정질"은, 나노구조체가 실질적으로 결정질이며 실질적으로 단일 결정을 포함함을 나타낸다. 코어 및 하나 이상의 쉘을 포함하는 나노구조 헤테로구조체에 관하여 사용될 때, "단결정질"은 코어가 실질적으로 결정질이고 실질적으로 단일 결정을 포함함을 나타낸다.
본 명세서에서 사용된 바와 같이 용어 "리간드(ligand)"는, 예를 들어 나노구조체의 표면과의 공유, 이온성, 반 데르 발스, 또는 다른 분자 상호작용을 통해, 나노구조체의 하나 이상의 면(face)과 (약하게든 또는 강하게든) 상호작용할 수 있는 분자를 지칭한다.
본 명세서에서 사용된 바와 같이 용어 "양자 수율"(QY)은, 예를 들어 나노구조체 또는 나노구조체의 집단에 의해, 흡수된 광자에 대한 방출된 광자의 비율을 지칭한다. 당업계에 알려진 바와 같이, 양자 수율은 전형적으로, 알려진 양자 수율 값을 갖는 잘 특성화된 표준 샘플을 사용하는 비교 방법에 의해 결정된다.
본 명세서에서 사용된 바와 같이 용어 "1차 방출 피크 파장(primary emission peak wavelength)"은 방출 스펙트럼이 가장 높은 강도를 나타내는 파장을 지칭한다.
본 명세서에서 사용된 바와 같이 용어 "반치전폭(full width at half-maximum)"(FWHM)은 스펙트럼 폭의 측정값을 지칭한다. 방출 스펙트럼의 경우, FWHM은 피크 강도 값의 절반에서의 방출 스펙트럼의 폭을 지칭할 수 있다.
본 명세서에서 사용된 용어 포스터 반경(Forster radius)은 당업계에서 포스터 거리라고도 지칭된다.
용어 "나노구조체(NS) 필름"은 본 명세서에서 발광 나노구조체를 갖는 필름을 지칭하는 데 사용된다.
용어 "적색 파장 영역"은 본 명세서에서 일부 실시형태에 따라 약 620 nm 내지 약 750 nm 범위의 파장을 포함할 수 있는 가시 스펙트럼의 파장 영역을 지칭하는 데 사용된다.
용어 "녹색 파장 영역"은 본 명세서에서 일부 실시형태에 따라 약 495 nm 내지 약 570 nm 범위의 파장을 포함할 수 있는 가시 스펙트럼의 파장 영역을 지칭하는 데 사용된다.
용어 "청색 파장 영역"은 본 명세서에서 일부 실시형태에 따라 약 435 nm 내지 약 495 nm 범위의 파장을 포함할 수 있는 가시 스펙트럼의 파장 영역을 지칭하는 데 사용된다.
본 명세서에서 언급되는 공개된 특허, 특허출원, 웹사이트, 회사명 및 과학 문헌은, 각각이 참조로 포함되는 것으로 구체적이고 개별적으로 나타낸 것과 동일한 정도로 그 전체 내용이 참조로 본 명세서에 포함된다. 본 명세서에서 인용된 임의의 참고문헌과 본 명세서의 특정 교시 사이의 임의의 모순은 후자를 지지하여 해결되는 것으로 한다. 마찬가지로, 당업계에서 이해되는 단어 또는 문구의 정의와 본 명세서에서 구체적으로 교시된 단어 또는 문구의 정의 사이의 모순은 후자를 지지하여 해결되는 것으로 한다.
본 명세서에서 사용된 기술 및 과학 용어는 달리 정의되지 않는 한, 본 출원이 속하는 기술분야의 숙련자에 의해 일반적으로 이해되는 의미를 갖는다. 본 명세서에서는 당업자에게 알려진 다양한 방법론 및 재료에 대한 참조가 이루어진다.
하이브리드 수송층을 갖는 전계발광 디바이스의 예시적인 실시형태
도 1은 일부 실시형태에 따른 보텀 발광형 전계발광 디바이스(100)의 개략 단면도를 도시한다. 일부 실시형태에서, 전계발광 디바이스(100)는 디스플레이 디바이스 상에 이미지를 생성하기 위해 디스플레이 디바이스의 광원으로서 사용될 수 있다. 일부 실시형태에서, 전계발광 디바이스(100)는 낮은 턴온 전압(예를 들어, 약 1 볼트(V) 미만의 전압) 및 가시 스펙트럼에서의 하나 이상의 1차 방출 피크 파장(예를 들어, 약 435 nm 내지 약 750 nm 범위 내의 1차 방출 피크 파장)에서 광을 방출하도록 구성될 수 있다.
일부 실시형태에서, 전계발광 디바이스(100)는 기판(102) 및 기판(102) 상에 배치된 디바이스 스택(103)을 포함할 수 있다. 기판(102)은 디바이스 스택(103)을 지지하고 선택적으로 디바이스 스택(103)의 동작을 제어하기 위한 제어 회로(미도시)를 지지하도록 구성될 수 있다. 일부 실시형태에서, 기판(102)은 광(101)을 실질적으로 흡수하지 않고 디바이스 스택(103)에 의해 생성된 광(101)이 기판(102)을 통해 방출될 수 있도록 투광성일 수 있다. 디바이스 스택(103)으로부터 방출된 광(101)은 -Z 방향을 가리키는 흑색 화살표로 도 1에 표시되어 있다.
일부 실시형태에서, 기판(102)은 전도성 재료를 포함할 수 있고 약 10 μm 내지 약 150 μm 범위(예를 들어, 약 10 μm, 약 12 μm, 약 25 μm, 약 75 μm, 약 100 μm, 약 125 μm 또는 약 150 μm)의 Z축을 따른 수직 치수(예를 들어, 두께)를 가질 수 있다. 일부 실시형태에서, 기판(102)의 표면(102s)은 광(101)을 사용하여 발생된 이미지를 디스플레이하기 위한 스크린으로서 기능할 수 있다. 일부 실시형태에서, 기판(102)은 전계발광 디바이스(100)에 환경 보호를 제공하기 위해 캡슐화 층으로서 기능할 수 있다.
디바이스 스택(103)은, 일부 실시형태에 따라, 기판(102) 상에 배치된 양극(104), 양극(104) 상에 배치된 정공 주입층(HIL)(108), HIL(108) 상에 배치된 정공 수송층(HTL)(110), HTL(110) 상에 배치된 발광층(EML)(114), EML(114) 및 HTL(110) 상에 배치된 유기 전자 수송층(OETL)(118), OETL(118) 상에 배치된 전자 주입층(EIL)(120), 및 EIL(120) 상에 배치된 음극(122)을 포함할 수 있다. 일부 실시형태에서, 디바이스 스택(103)은, HIL(108) 및 EIL(120) 없이, 양극(104) 상에 배치된 HTL(110) 및 OETL(118) 상에 배치된 음극(122)을 포함할 수 있다.
전계발광 디바이스(100)는 EML(114)의 조성에 기초하여 가시 스펙트럼(예를 들어, 적색, 녹색 또는 청색)의 광(101)을 방출하도록 구성될 수 있다. EML(114)은 발광 NS의 하나 이상의 층, 하나 이상의 발광 유기층 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다. 일부 실시형태에서, 발광 NS의 하나 이상의 층은 매트릭스 재료 없이 HTL(110) 상에 배치되는 발광 QD(124)의 하나 이상의 층을 포함할 수 있다. 각각의 발광 QD(124)는 도 11을 참조하여 후술되는 바와 같이 NS(1100)와 유사할 수 있다. QD(124)의 하나의 층이 도 1에 도시되어 있지만, EML(114)은 임의의 수의 QD(124) 층을 가질 수 있다. QD(124)가 유사한 치수를 갖는 것으로 도 1에 도시되어 있지만, QD(124)는 서로 다른 치수를 가질 수 있다. 또한, QD(124)가 일렬로 정렬되고 인접한 QD(124)와 물리적으로 접촉하는 것으로 도 1에 도시되어 있지만, EML(114)은 서로 오정렬되는 일렬로 배열된 QD(124)를 가질 수 있고 및/또는 인접한 QD(124)로부터 이격된 하나 이상의 QD(124)를 가질 수 있다.
EML(114)의 QD(124)의 크기 및 재료는 기판(102)을 통해 방출된 광(101)의 원하는 색상(예를 들어, 적색, 녹색 또는 청색)에 기초하여 선택될 수 있다. 일부 실시형태에서, EML(114)의 QD(124)의 크기 및 재료는 적색 파장 영역(예를 들어, 약 620 nm 내지 약 750 nm 범위의 파장)에서, 녹색 파장 영역(예를 들어, 약 495 nm 내지 약 570 nm 범위의 파장)에서, 또는 가시 스펙트럼의 청색 파장 영역(예를 들어, 약 435 nm 내지 약 495 nm 범위의 파장)에서 1차 방출 피크 파장을 갖는 광(101)을 방출하도록 선택될 수 있다. 일부 실시형태에서, EML(114)은 적색, 녹색, 청색 또는 가시 스펙트럼의 임의의 광을 방출하도록 구성된 QD(124)의 단일 집단을 가질 수 있다. 일부 실시형태에서, EML(114)은 QD(124)의 2개 이상의 집단을 가질 수 있고, 여기서 QD(124)의 각 집단은 QD(124)의 다른 집단과는 다른 가시 스펙트럼에서 광을 방출하도록 구성된다. 일부 실시형태에서, EML(114)은 약 4 nm 내지 약 20 nm 범위의 직경을 갖는 인화인듐(InP) 기반 QD(124)를 포함할 수 있다.
가시 스펙트럼의 1차 방출 피크 파장을 갖는 광(101)은 EML(114)로부터 생성될 수 있고, 전압이 작동 중에 디바이스 스택(103)에 걸쳐 인가될 때에 전계발광 디바이스(100)로부터 방출될 수 있다. 광(101)은, 전자와 정공이 EML(114)에서 재결합하여 가시 파장 영역의 파장에 대응하는 광자를 방출하기 때문에 전압이 인가될 때에 생성될 수 있다. 전자와 정공은 양극(104)이 음극(122)에 대해 양의 값이 되도록 전압이 인가될 때에 각각 음극(122)과 양극(104)으로부터 주입될 수 있다.
OETL(118)은 EIL(120)을 통한 음극(122)으로부터 EML(114)로의 전자 수송을 용이하게 하고 작동 중에 정공이 EML(114)로부터 빠져나가는 것을 차단한다. EML(114)에 주입된 전자의 수가 많을수록, 광(101)의 형태로 EML(114)에서 방출되는 광자의 수가 많아져서, 더 높은 발광 및 더 높은 EQE와 같은 더 높은 디바이스 효율을 초래한다. EML(114)로의 전자 주입을 최대화하기 위해, OETL(118)과 EML(114) 사이의 접촉 면적이 최대화된다. OETL(118)과 EML(114) 사이의 접촉 면적을 최대화하기 위해, OETL(118)은 인접한 QD(124) 및 HTL(110)에 의해 덮이지 않는 QD(124)의 표면을 덮도록 EML(114) 상에 형성될 수 있다.
도 1에 도시된 바와 같이, OETL(118)은 QD(124)의 상면 및 EML(114)의 갭(125) 내에 노출된 QD(124)의 표면을 덮도록 형성될 수 있다. 일부 실시형태에서, OETL(118)은 유기 재료(들)를 갖는 유기층을 포함할 수 있고, 임의의 무기 재료(들) 및/또는 구조체(들)를 포함하지 않을 수 있다. OETL(118)의 유기 재료는, 유기 재료가 QD(124) 상에 컨포멀하게 증착될 수 있게 하고 또한 유기 재료가 QD(124)의 하나 이상의 층을 통해 확산되어 갭(125)을 채우고 HTL(110)과 접촉할 수 있게 하는 용액 프로세스에 의해 EML(114) 상에 증착될 수 있다. 용액 프로세스에서 형성된 OETL(118)과 같은 ETL은, 도 3에 도시된 바와 같이 무기 나노입자 함유 ETL(318) 및 도 4에 도시된 바와 같이 고진공 하에서 증발 프로세스에 의해 형성된 유기 재료 함유 ETL(418)과 같은 다른 ETL보다 QD(124)와의 더 큰 접촉 면적을 제공할 수 있다. 용액 프로세스는 고진공 증발 프로세스에서 ETL(418)을 형성하는 증착 속도보다 더 느린 속도로 OETL(118)을 증착할 수 있다. 그 결과, 용액 프로세스는 OETL(118)의 유기 재료로 갭(125)을 채우는 데 있어서 고진공 증발 프로세스보다 더 효과적일 수 있다. 또한, 대기압에서 수행될 수 있는 용액 프로세스는 OETL(418)을 형성하기 위한 고진공 증발 프로세스보다 OETL(118)을 형성하는 데 더 비용 효율적일 수 있다.
OETL(118)의 유기 재료로 갭(125)을 채우는 것은 또한 OETL(118)과 HTL(110) 사이의 접촉 면적을 증가시킬 수 있다. OETL(118)과 HTL(110) 사이의 증가된 접촉은 약 1 V(예를 들어, 약 0.9 V, 0.85 V, 0.8 V, 0.75 V 또는 0.7 V) 미만으로 전계발광 디바이스(100)의 턴온 전압을 낮춤으로써 디바이스 효율을 개선할 수 있다. 턴온 전압은 OETL(118)과 HTL(110)의 재료 사이에서 엑시플레스 광발광 방출(exciplex photoluminescence emission)의 발생으로 인해 낮아질 수 있다.
일부 실시형태에서, OETL(118)은 약 20 nm 내지 약 120 nm 범위(예를 들어, 약 20 nm, 약 40 nm, 약 50 nm, 약 60 nm, 약 80 nm, 약 100 nm, 또는 약 120 nm)의 Z축을 따른 수직 치수(예를 들어, 두께)를 가질 수 있다. OETL(118)의 유기 재료는, 유기 재료가 알코올, 아세톤, 아세토니트릴,또는 QD(124)를 손상시키지 않는 적합한 극성 유기 용매와 같은 극성 유기 용매에 용해 가능하도록 선택된다. 일부 실시형태에서, OETL(118)의 유기 재료는 2개 이상의 포스폰 옥사이드 작용기(P=O)를 포함할 수 있다. 예를 들어, 유기 재료는 3개의 P=O 작용기를 갖는 (1,3,5-트리아진-2,4,6-트리일)트리스(벤젠-3,1-디일)트리스(디페닐포스핀 옥사이드), 2,4,6-트리스[3-(디페닐포스피닐)페닐]-1,3,5-트리아진(POT2T라고 칭함) 또는 2개의 P=O 작용기를 갖는 비스[2-(디페닐포스피노)페닐] 에테르 옥사이드(DPEPO라고 칭함)를 포함할 수 있다. 일부 실시형태에서, OETL(118) 내의 P=O 작용기의 존재는 OETL(118)과 HTL(110) 사이에서 엑시플렉스 광발광 방출의 생성을 유도할 수 있다.
양극(104)은 전술한 바와 같이 작동 중에 양으로 바이어스될 때 디바이스 스택(103)에 정공을 주입하도록 구성될 수 있다. 양극(104)은, 일부 실시형태에 따라, 예를 들어 ITO(indium-tin-oxide)와 같은 전기 전도성 및 투광성 재료를 포함할 수 있다. 일부 실시형태에서, 양극(104)은 약 50 nm 내지 약 150 nm 범위(예를 들어, 약 50 nm, 약 80 nm, 약 100 nm, 약 120 nm, 약 125 nm, 약 140 nm, 또는 약 150 nm)의 Z축을 따른 수직 치수(예를 들어, 두께)를 가질 수 있다.
HIL(108)은 양극(104) 상에 형성될 수 있다. HIL(108)은 양극(104)으로부터 HTL(110)로의 정공 주입을 용이하게 하도록 구성될 수 있다. 일부 실시형태에서, HIL(108)은 약 3 nm 내지 약 70 nm 범위(예를 들어, 약 3 nm, 약 10 nm, 약 30 nm, 약 40 nm, 약 50 nm, 약 60 nm, 또는 약 70 nm)의 Z축을 따른 수직 치수(예를 들어, 두께)를 가질 수 있다. 일부 실시형태에서, HIL(108)은, 예를 들어 금속 산화물(예를 들어, 산화니켈(NiO), 산화몰리브덴(MoO3), 산화바나듐(V2O5), 산화텅스텐(WO3)), 폴리아닐린, 폴리티오펜(예를 들어, 폴리(스티렌 술포네이트)(PSS)로 도핑된 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)(PEDOT)), 트리스[페닐(m-톨릴)아미노]트리페닐아민(mTDATA), 또는 헥사아자트리페닐렌-헥사카르보니트릴(HAT-CN)과 같은 p형 또는 n형, 유기 또는 무기 반도체 재료를 포함할 수 있다.
일부 실시형태에서, HTL(110)은 도 1에 도시된 바와 같이 HIL(108) 상에, 또는 HIL(108)이 선택적으로 포함되지 않는 경우에는 양극(104) 상에 형성될 수 있다. HTL(110)은 HIL(108)로부터 EML(114)로의 정공 수송을 용이하게 하도록 구성될 수 있다. 일부 실시형태에서, HTL(110)은 HIL(108)의 수직 치수보다 작은 Z축을 따른 수직 치수(예를 들어, 두께)를 가질 수 있고 약 10 nm 내지 약 30 nm(예를 들어, 약 10 nm, 약 20 nm, 또는 약 30 nm)의 범위일 수 있다. 일부 실시형태에서, HTL(110)은, 예를 들어 금속 산화물 또는 금속 산화물의 나노구조체(예를 들어, 산화니켈(NiO), 산화몰리브덴(MoO3), 산화바나듐(V2O5), 또는 산화텅스텐(WO3)), 또는 폴리머(예를 들어, 폴리(N-비닐카바졸), 폴리(트리아릴아민), 트리페닐아민 유도체, 또는 카바졸 유도체), 또는 작은 유기 분자(예를 들어, N,N-디(1-나프틸)-N,N-디페닐-(1,1-비페닐)-4,4-디아민(NPB)))와 같은 p형, 유기 또는 무기 반도체 재료를 포함할 수 있다. 일부 실시형태에서, HTL(110) 및 HIL(108)은 서로 유사하거나 다른 재료를 포함할 수 있다.
EIL(120)은 OETL(118) 상에 형성될 수 있고, 음극(122)과 오믹 또는 근오믹(near ohmic) 접촉을 형성함으로써 음극(122)으로부터 OETL(118)로의 전자 주입을 용이하게 하도록 구성될 수 있다. 일부 실시형태에서, EIL(120)은 n형 반도체 재료, 알칼리 금속염(예를 들어, 불화리튬(LiF) 또는 탄산세슘(CS2CO3)), 낮은 일함수 금속(예를 들어, 칼슘(Ca), 바륨(Ba), 마그네슘(Mg), 이테르븀(Yb) 또는 세슘(Cs)), 또는 유기 화합물(예를 들어, 폴리플루오렌, 폴리에틸렌이민 에톡시레이티드(PEIE) 또는 리튬-8-히드록시퀴놀리놀레이트(Liq))를 포함할 수 있다. 일부 실시형태에서, OETL(118) 및 EIL(120)은 서로 유사하거나 다른 재료를 포함할 수 있다.
음극(122)은 EIL(120) 상에, 또는 EIL(120)이 선택적으로 포함되지 않는 경우에는 OETL(118) 상에 직접 형성될 수 있다. 음극(122)은 전술한 바와 같이 작동 중에 음으로 바이어스될 때에 디바이스 스택(103)에 전자를 주입하도록 구성될 수 있다. 일부 실시형태에서, 음극(122)은 약 100 nm 내지 약 5 μm 범위(예를 들어, 약 250 nm, 약 280 nm, 약 300 nm, 약 500 nm, 약 1 μm, 또는 약 5 μm)의 Z축을 따른 수직 치수(예를 들어, 두께)를 가질 수 있다. 음극(122)은, 일부 실시형태에 따라, 예를 들어 알루미늄(Al) 또는 은(Ag)과 같은 전기 전도성 및 광 반사 재료를 포함할 수 있다. 음극(122)의 반사 재료는 기판(102)을 향해 광을 반사하고 음극(122)을 통해 광이 방출되는 것을 방지하는 것을 도울 수 있다. EML(114)(위에서 논의됨)에서 전자와 정공의 재결합 후 광자의 방출로 인해 생성되는 광은 음극(122) 및 기판(102)을 향해 이동할 수 있다. 음극(122)의 반사 재료는 전계발광 디바이스(100)로부터의 방출을 위해 이들 광자를 기판(102)으로 재지향시키는 것을 돕는다.
일부 실시형태에서, 디바이스(103)의 층들의 순서는 도 2의 전계발광 디바이스(200)에 도시된 바와 같이 역전될 수 있다. 전계발광 디바이스(100)의 논의는 전계발광 디바이스(200)에 적용되지만, 음극(122)은 투광성 재료를 포함할 수 있고 양극(104)은 광 반사 재료를 포함할 수 있다.
일부 실시형태에서, 전계발광 디바이스(100)는 톱 발광형 전계발광 디바이스일 수 있고, 광(101)은 기판(102)의 표면(102s) 대신에 디바이스(103)의 표면(103s)을 통해 방출될 수 있다. 전계발광 디바이스(100)의 논의는, 기판(102)이 광 반사성일 수 있고 음극(122) 및 양극(104)이 투광성일 수 있다는 점을 제외하고는 톱 발광형 전계발광 디바이스를 적용한다.
다른 요소 상에 또는 그 위에 있는 것으로 본 개시에서 설명된 요소는 달리 언급되지 않는 한 다른 요소 상에 직접 있을 수 있거나 개재층을 가질 수 있다. 도 1 및 도 2의 요소 중 일부는 서로에 대해 X, Y 및/또는 Z축을 따라 유사한 치수를 갖는 것으로 도시되어 있지만, 이들 요소 각각은 본 발명의 범위 또는 사상을 벗어나지 않고 하나 이상의 방향으로 서로 다른 치수를 가질 수 있다.
유기 수송층을 갖는 전계발광 디바이스의 예시적인 특징
도 5는 (i) InP QD 층의 PL 스펙트럼(536), (ii) InP QD를 갖는 EML(예를 들어, 도 1 및 도 2의 EML(114)) 및 용액 프로세스에서 형성된 POT2T 층을 갖는 유기 ETL(예를 들어, OETL(118))을 갖는 전계발광 디바이스(A)(예를 들어, 전계발광 디바이스(100))의 PL 스펙트럼(538), 및 (iii) InP QD를 갖는 EML(예를 들어, 도 3의 EML(114)) 및 ZnMgO NS 층만을 갖는 ETL(예를 들어, 도 3의 ETL(318))을 갖는 전계발광 디바이스(B)의 PL 스펙트럼(540)을 도시한다. InP QD는 도 1 내지 도 4의 QD(124)를 나타낼 수 있다. PL 스펙트럼(540)의 강도에 비해 PL 스펙트럼(538)의 더 높은 강도는 POT2T 층과 InP QD 사이의 더 큰 접촉 면적이 전계발광 디바이스(B)에 비해 전계발광 디바이스의 발광 특성을 개선한다는 것을 나타낸다. 또한, PL 스펙트럼(538 및 540)의 강도에 비해 PL 스펙트럼(536)의 더 높은 강도는 양쪽의 전계발광 디바이스(A-B)가 어느 정도의 PL ??칭을 나타냄을 표시할 수 있다.
도 6은 (i) 전계발광 디바이스(A)의 전류 밀도 대 구동 전압 플롯(642) 및 휘도 대 구동 전압 플롯(644), (ii) 전계발광 디바이스(B)의 전류 밀도 대 구동 전압 플롯(646) 및 휘도 대 구동 전압 플롯(648), 및 (iii) InP QD를 갖는 EML(예를 들어, 도 4의 EML(114)) 및 고진공 증발 프로세스에서 형성된 POT2T 층을 갖는 ETL(예를 들어, 도 4의 ETL(418))을 갖는 전계발광 디바이스(C)의 전류 밀도 대 구동 전압 플롯(650) 및 휘도 대 구동 전압 플롯(652)을 도시한다. 용액 프로세싱된 유기 ETL을 갖는 전계발광 디바이스(A)는 전계발광 디바이스(B 및 C)보다 낮은 턴온 전압을 나타낸다.
도 7은 (i) 전계발광 디바이스(A)의 EQE 대 휘도 플롯(754), (ii) 전계발광 디바이스(B)의 EQE 대 휘도 플롯(755), 및 (iii) 전계발광 디바이스(C)의 EQE 대 휘도 플롯(756)을 도시한다. 용액 프로세싱된 유기 ETL을 갖는 전계발광 디바이스(A)는 전계발광 디바이스(B 및 C)보다 더 높은 EQE를 나타낸다. 따라서, 용액 프로세싱된 유기 ETL의 사용은 전계발광 디바이스(A) 디바이스 효율을 개선한다.
유기 수송층을 갖는 전계발광 디바이스를 제조하기 위한 예시적인 방법
도 8은 일부 실시형태에 따른 전계발광 디바이스(100)를 제조하기 위한 예시적인 방법(800)의 흐름도이다. 단계들은 특정 적용예에 따라 다른 순서로 수행되거나 수행되지 않을 수 있다. 방법(800)은 완전한 전계발광 디바이스를 생성하지 않을 수 있다는 점에 유의해야 한다. 따라서, 추가 프로세스가 방법(800) 이전, 도중 및 이후에 제공될 수 있으며, 일부 다른 프로세스는 본 명세서에서 간략하게만 설명될 수 있음을 이해해야 한다.
단계(805)에서, 양극의 미리 증착된 층을 갖는 기판이 제공된다. 예를 들어, 도 1에 도시된 바와 같이, 양극(104)은 기판(102) 상에 배치될 수 있다. 일부 실시형태에서, 기판(102)은 투광성일 수 있고 전도성 재료를 포함할 수 있다. 양극(104)은, 일부 실시형태에 따라, 예를 들어 ITO(indium-tin-oxide)와 같은 전기 전도성 및 투광성 재료를 포함할 수 있다. 일부 실시형태에서, 양극(104)은 기판(102) 상에 전기 전도성 및 투광성 재료를 증착하고 패터닝함으로써 기판(102) 상에 형성될 수 있다. 증착은, 예를 들어 스퍼터링, 열 증발, 또는 전기 전도성 및 투광성 재료를 증착하기 위한 적절한 방법에 의해 수행될 수 있다. 패터닝은, 예를 들어 증착 중에 리소그래피 프로세스 또는 마스킹 프로세스에 의해 수행될 수 있다.
단계(810)에서, 양극 상에 HIL이 형성되고 HIL 상에 HTL이 형성된다. 예를 들어, 도 1에 도시된 바와 같이, HIL(108)은 양극(104) 상에 배치될 수 있고 HTL(110)은 HIL(108) 상에 배치될 수 있다. HIL(108) 및 HTL(110)은 각각, 예를 들어 스핀 코팅, 잉크젯 인쇄, 슬롯 다이 코팅, 노즐 인쇄, 접촉 인쇄, 적합한 용액 인쇄 기술, 롤투롤 프로세싱, 열 증발, 또는 적합한 기상 증착 기술에 의해 그의 하지층 상에 증착될 수 있다. 일부 실시형태에서, HIL(108)은 PSS(폴리(스티렌 술포네이트))로 도핑된 PEDOT(폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜))를 포함할 수 있고, HTL(110)은 TFB(폴리[(9,9-디옥틸플루오레닐-2,7-디일)-co-(4,4'(N-(4-sec-부틸페닐))) 디페닐아민])를 포함할 수 있다.
단계(815)에서, HTL 상에 EML이 형성된다. 예를 들어, 도 1에 도시된 바와 같이, EML(114)이 HTL(110) 상에 배치될 수 있다. 일부 실시형태에서, EML(114)은 QD(124)의 9 mg/ml 용액을 준비하는 것 및 예를 들어 스핀 코팅, 잉크젯 인쇄, 슬롯 다이 코팅, 노즐 인쇄, 접촉 인쇄, 적합한 용액 인쇄 기술, 열 증발 또는 적합한 기상 증착 기술에 의해 HTL(110) 상에 용액을 증착하는 것을 포함할 수 있다. 일부 실시형태에서, QD(124)는 약 20 nm 내지 약 40 nm 범위의 직경을 갖는 인화인듐(InP) 기반 QD를 포함할 수 있고 적색 또는 녹색 파장 영역에서 1차 방출 피크 파장을 방출하도록 구성될 수 있다.
일부 실시형태에서, 단계(810)는 선택적 단계일 수 있고, 단계(805) 다음에 단계(815)가 후속될 수 있고, 여기서 EML이 양극 상에 형성된다.
단계(820)에서, EML 상에 OETL이 형성되고 OETL 상에 EIL이 형성된다. 예를 들어, 도 1에 도시된 바와 같이, OETL(118)은 EML(114) 상에 배치될 수 있고 EIL(120)은 OETL(118) 상에 배치될 수 있다. 일부 실시형태에서, OETL(118)의 형성은 알코올, 아세톤, 아세토니트릴 또는 QD(124)를 손상시키지 않는 적합한 극성 유기 용매와 같은 극성 유기 용매에 OETL(118)의 유기 재료를 갖는 용액을 준비하는 것 및 용액 프로세스에 의해 EML(114) 상에 용액을 증착하는 것을 포함할 수 있다. 증착 프로세스 중에, 용액은 하나 이상의 층 QD(124)를 통해 확산하여 갭(125)을 유기 재료로 채우고 HTL(110)과 접촉할 수 있다. 일부 실시형태에서, 용액은 메탄올에 POT2T의 16 mg/ml 용액을 포함할 수 있다.
EIL(120)은, 예를 들어 스핀 코팅, 잉크젯 인쇄, 슬롯 다이 코팅, 노즐 인쇄, 접촉 인쇄, 적합한 용액 인쇄 기술, 열 증발, 또는 적합한 기상 증착 기술에 의해 OETL(118) 상에 증착될 수 있다.
단계(825)에서, EIL 상에 음극이 형성된다. 예를 들어, 도 1에 도시된 바와 같이, 음극(122)은 EIL(120) 상에 배치될 수 있다. 음극(122)은, 일부 실시형태에 따라, 예를 들어 알루미늄(Al) 또는 은(Ag)과 같은 전기 전도성 및 광 반사 재료를 포함할 수 있다. 일부 실시형태에서, 음극(122)은, 예를 들어 스퍼터링, 열 증발, 적합한 용액 인쇄 기술, 또는 전기 전도성 및 광학 반사 재료를 증착하기 위한 적합한 방법에 의해 EIL(120) 상에 음극 재료를 증착함으로써 형성될 수 있다.
LED 디스플레이 디바이스의 예시적인 실시형태
도 9는 일부 실시형태에 따른 LED 디스플레이 디바이스(900)의 개략적인 분해 단면도를 도시한다. LED 디스플레이 디바이스(900)는, 일부 실시형태에 따라, 백 플레이트(958), 백 플레이트(958) 상에 2-D 어레이로 배열된 복수의 픽셀(960) 및 투과성 커버 플레이트(962)를 포함할 수 있다. 도 9에 도시된 픽셀의 수는 예시이며 제한적이지 않다. 디바이스(900)는 본 개시의 사상 및 범위를 벗어나지 않고 임의의 수의 픽셀을 가질 수 있다. LED 디스플레이 디바이스(900)는 QD 기반 전계발광 디바이스가 픽셀(960)의 광원으로서 사용되는 경우에 QD-LED 디스플레이 디바이스라고 지칭될 수 있다.
커버 플레이트(962)는 이미지를 생성하기 위한 디스플레이 스크린으로서 기능할 수 있고, 및/또는 LED 디스플레이 디바이스(900)의 하지 구조체에 환경 밀봉(environmental sealing)을 제공하도록 구성될 수 있다. 커버 플레이트(962)는 또한 LED 디스플레이 디바이스(900)의 다른 구성요소(예를 들어, 전극)가 배치될 수 있는 투광성 기판이 되도록 구성될 수 있다. 일부 실시형태에서, 픽셀(960)은 적색, 녹색 및 청색 서브픽셀을 갖는 삼원색일 수 있다. 일부 실시형태에서, 픽셀(960)은 적색, 녹색 또는 청색 서브픽셀을 갖는 단색일 수 있다. 일부 실시형태에서, LED 디스플레이 디바이스(900)는 3색 및 단색 픽셀(960) 양쪽의 조합을 가질 수 있다.
LED 디스플레이 디바이스(900)는 픽셀(960)의 제어 회로(미도시)를 더 포함할 수 있다. 픽셀(960)은, 예를 들어 박막 트랜지스터(TFT)와 같은 스위칭 디바이스에 의해 독립적으로 제어될 수 있다. LED 디스플레이 디바이스(900)는 본 발명의 사상 및 범위를 벗어나지 않으면서 다양한 실시형태에 따라 원통형, 사다리꼴, 구형 또는 타원형과 같은 기하학적 형상을 가질 수 있지만 이에 한정되지 않는다. 백 플레이트(958), 픽셀 어레이(960) 및 커버 플레이트(430)가 X축을 따른 유사한 치수를 갖는 것으로 도 9에 도시되어 있지만, 이들 구성요소 각각은 다양한 실시형태에 따라 하나 이상의 방향으로 서로 다른 치수를 가질 수 있다.
도 10은 일부 실시형태에 따른 LED 디스플레이 디바이스(900)의 3색 픽셀(960)의 분해 단면도를 도시한다. 픽셀(960)은 적색 서브픽셀(960R), 녹색 서브픽셀(960G) 및 청색 서브픽셀(960B)을 포함할 수 있다. 적색, 녹색 및 청색 서브픽셀(960R, 960G, 960B)의 배열 순서는 예시적이며 제한적이지 않다. 적색, 녹색 및 청색 서브픽셀(960R, 960G, 960B)은 서로에 대해 임의의 순서로 배열될 수 있다.
적색, 녹색 및 청색 서브픽셀(960R, 960G 및 960B) 각각은 LED 디스플레이 디바이스(900)의 디스플레이 스크린(예를 들어, 커버 플레이트(962))에 투과되고 그에 걸쳐 분포될 수 있는 각각의 1차 적색, 녹색 및 청색 광을 제공하도록 구성된 각각의 전계발광 디바이스(1064R, 1064G 및 1064B)를 포함할 수 있다. 전계발광 디바이스(1064R, 1064G, 1064B)는, 전계발광 디바이스(1064R, 1064G, 1064B)의 EML(예를 들어, EML(114))에서의 QD(예를 들어, QD(124))의 재료 및 크기가 서로 다른 것을 제외하고는 도 1 및 도 2를 참조하여 설명된 전계발광 디바이스(100 또는 200)와 유사할 수 있다. 전계발광 디바이스(1064R, 1064G, 1064B)의 EML의 QD의 크기 및 재료는 각각 적색, 녹색 및 청색 파장 영역에서 1차 방출 피크 파장을 갖는 광을 방출하도록 선택될 수 있다.
배리어층 코팅된 발광 나노구조체의 예시적인 실시형태
도 11은 일부 실시형태에 따른 배리어층 코팅된 발광 나노구조체(NS)(1100)의 단면 구조를 도시한다. 일부 실시형태에서, NS(1100)의 집단은 EML(114)에 포함된 QD(124)를 나타낼 수 있다. 배리어층 코팅된 NS(1100)는 NS(1101) 및 배리어층(1106)을 포함한다. NS(1101)는 코어(1102)와 쉘(1104)을 포함한다. 코어(1102)는 광을 방출하는 반도체 재료를 포함한다. 코어(1102)를 위한 반도체 재료의 예는 인화인듐(InP), 셀렌화카드뮴(CdSe), 황화아연(ZnS), 황화납(PbS), 비화인듐(InAs), 인화인듐갈륨(InGaP), 셀렌화카드뮴아연(CdZnSe), 셀렌화아연(ZnSe) 및 텔루르화카드뮴(CdTe)을 포함한다. 직접 밴드 갭을 나타내는 임의의 다른 II-VI, III-V, 3차 또는 4차 반도체 구조체도 사용될 수 있다. 일 실시형태에서, 코어(1102)는 또한 일부 실시예를 제공하기 위해 금속, 할로겐 및 합금과 같은 하나 이상의 도펀트를 포함할 수 있다. 금속 도펀트의 예는 아연(Zn), 구리(Cu), 알루미늄(Al), 백금(Pt), 크롬(Cr), 텅스텐(W), 팔라듐(Pd) 또는 이들의 조합을 포함할 수 있지만 이에 한정되지 않는다. 할로겐 도펀트의 예는 불소(F), 염소(Cl), 브롬(Br) 또는 요오드(I)를 포함할 수 있지만 이에 한정되지 않는다. 코어(1102) 내의 하나 이상의 도펀트의 존재는 도핑되지 않은 NS에 비해 NS(1101)의 구조적, 전기적 및/또는 광학적 안정성 및 QY를 개선할 수 있다.
코어(1102)는 일부 실시형태에 따라 직경이 20 nm 미만인 크기를 가질 수 있다. 다른 실시형태에서, 코어(1102)는 직경이 약 1 nm와 약 10 nm 사이의 크기를 가질 수 있다. 코어(1102)의 크기와 결과적으로 나노미터 범위의 NS(1101) 크기를 조정하는 능력은 전체 광학 스펙트럼에서의 광 방출 커버리지를 가능하게 한다. 일반적으로, 더 큰 NS는 스펙트럼의 적색 단부를 향해 광을 방출하는 한편, 더 작은 NS는 스펙트럼의 청색 단부를 향해 광을 방출한다. 이 효과는 더 큰 NS가 더 작은 NS보다 더 촘촘하게 이격되는 에너지 레벨을 갖기 때문에 발생한다. 이는, NS가 적은 에너지를 포함하는 광자, 즉 스펙트럼의 적색 단부에 가까운 광자를 흡수할 수 있게 한다.
쉘(1104)은 코어(1102)를 둘러싸고 코어(1102)의 외면 상에 배치된다. 쉘(1104)은 황화카드뮴(CdS), 황화카드뮴아연(ZnCdS), 황셀렌화아연(ZnSeS) 및 황화아연(ZnS)을 포함할 수 있지만 이에 한정되지 않는다. 일 실시형태에서, 쉘(1104)은 두께(1104t), 예를 들어 하나 이상의 단층을 가질 수 있다. 다른 실시형태에서, 쉘(1104)은 약 1 nm와 약 10 nm 사이의 두께(1104t)를 가질 수 있다. 쉘(1104)은 코어(1102)와의 격자 불일치를 줄이고 NS(1101)의 QY를 개선하는 데 도움을 주도록 활용될 수 있다. 쉘(1104)은 또한 NS(1511)의 QY를 증가시키기 위해 코어(1102) 상의 댕글링 본드(dangling bond)와 같은 표면 트랩 상태를 패시베이션하고 제거하는 데 도움을 줄 수 있다. 표면 트랩 상태의 존재는 비방사 재결합 중심을 제공하여 NS(1101)의 방출 효율을 낮추는 데 기여할 수 있다.
대체 실시형태에서, NS(1101)는 본 발명의 사상 및 범위를 벗어나지 않고 쉘(1104) 상에 배치된 제2 쉘, 또는 코어(1102)를 둘러싸는 2개보다 많은 쉘을 포함할 수 있다. 일 실시형태에서, 제2 쉘은 하나 이상의 단층 두께일 수 있고, 전형적으로, 요구되지는 않지만 반도체 재료이기도 하다. 제2 쉘은 코어(1102)를 보호할 수 있다. 제2 쉘 재료는 황화아연(ZnS)일 수 있지만, 다른 재료가 사용될 수 있고, 도펀트도 본 발명의 범위 또는 사상을 벗어나지 않고 포함될 수 있다.
배리어층(1106)은 NS(1101) 상에 코팅을 형성하도록 구성될 수 있다. 일 실시형태에서, 배리어층(1106)은 쉘(1104)의 외면(1104a) 상에 배치되고 그와 실질적으로 접촉한다. 하나 이상의 쉘을 갖는 NS(1101)의 실시형태에서, 배리어층(1106)은 NS(1101)의 최외측 쉘 상에 배치되고 그와 실질적으로 접촉할 수 있다. 예시적인 실시형태에서, 배리어층(1106)은, 예를 들어 용액, 조성물, 및/또는 복수의 NS를 갖는 필름에서 NS(1101)와 하나 이상의 NS 사이의 스페이서로서 작용하도록 구성될 수 있고, 여기서 복수의 NS는 NS(1101) 및/또는 배리어층 코팅된 NS(1100)와 유사할 수 있다. 이러한 NS 용액, NS 조성물 및/또는 NS 필름에서, 배리어층(1106)은 NS(1101)와 인접한 NS의 응집을 방지하는 데 도움을 줄 수 있다. NS(1101)와 인접한 NS의 응집은 NS(1101)의 크기 증가 및 결과적으로 NS(1101)를 포함한 응집된 NS(미도시)의 광학 방출 특성의 감소 또는 ??칭으로 이어질 수 있다. 또 다른 실시형태에서, 배리어층(1106)은, 예를 들어 NS(1101)의 구조적 및 광학적 특성에 악영향을 미칠 수 있는 습기, 공기 및/또는 열악한 환경(예를 들어, NS의 리소그래피 프로세싱 동안 및/또는 NS 기반 디바이스의 제조 프로세스 동안 사용되는 고온 및 화학 물질)으로부터 NS(1101)에 대한 보호를 제공한다.
배리어층(1106)은 비정질, 투광성 및/또는 전기적으로 비활성인 하나 이상의 재료를 포함할 수 있다. 적합한 배리어층은 무기 산화물, 할로겐화물 및/또는 질화물과 같은 무기 재료를 포함하지만 이에 한정되지 않는다. 배리어층(1106)을 위한 재료의 예는 다양한 실시형태에 따라 Al, Ba, Ca, Mg, Ni, Si, Ti 또는 Zr의 산화물 및/또는 질화물을 포함한다. 배리어층(1106)은 다양한 실시형태에서 약 0.5 nm 내지 약 15 nm 범위의 두께(1106t)를 가질 수 있다.
배리어층 코팅된 NS(1100)는 추가적으로 또는 선택적으로 NS(1101) 상에 완충된 코팅을 형성하도록 구성된 버퍼층(1107)을 포함할 수 있다. 일 실시형태에서, 버퍼층(1107)은 쉘(1104) 상에 배치되고 쉘(1104)의 외면(1104a) 및 배리어층(1106)의 내면(1106a)과 실질적으로 접촉한다. 버퍼층(1107)은, 예를 들어 NS(1101) 상의 배리어층(1106)의 형성과 같은 NS(1101) 상의 후속 프로세싱 동안 사용되는 화학 물질과 NS(1101) 사이의 버퍼로서 작용하도록 구성될 수 있다.
버퍼층(1107)은 NS(1101)에 대한 후속 프로세싱 중에 사용되는 화학 물질과의 반응으로 인해 NS(1101)의 광학 방출 특성의 ??칭을 실질적으로 감소 및/또는 방지하는 데 도움을 줄 수 있다. 버퍼층(1107)은 비정질, 투광성 및/또는 전기적으로 활성인 하나 이상의 재료를 포함할 수 있다. 버퍼층(1107)의 하나 이상의 재료는 무기 또는 유기 재료를 포함할 수 있다. 버퍼층(1107)을 위한 무기 재료의 예는 다양한 실시형태에 따라 금속의 산화물 및/또는 질화물을 포함한다. 금속 산화물의 예는 ZnO, TiO2, In2O3, Ga2O3, SnO2, Al2O3, 또는 MgO를 포함한다. 버퍼층(1107)은 다양한 실시형태에서 약 1 nm 내지 약 5 nm 범위의 두께(1107t)를 가질 수 있다.
도 15에 도시된 바와 같이, 배리어층 코팅된 NS(1100)는 일부 실시형태에 따라 추가적으로 또는 선택적으로 복수의 리간드 또는 계면활성제(1108)를 포함할 수 있다. 리간드 또는 계면활성제(1108)는, 일부 실시형태에 따라, 배리어층(1106)의 외면, 또는 쉘(1104) 또는 제2 쉘의 외면과 같은, 배리어층 코팅된 NS(1100)의 외면에 흡착되거나 결합될 수 있다. 다수의 리간드 또는 계면활성제(1108)는 친수성 또는 극성 헤드(1108a) 및 소수성 또는 비극성 테일(1108b)을 포함할 수 있다. 친수성 또는 극성 헤드(1108a)는 배리어층(1106)에 결합될 수 있다. 리간드 또는 계면활성제(1108)의 존재는, 예를 들어 NS(1100) 및/또는 NS(1101)를 형성하는 중에 용액, 조성물 및/또는 필름에서 다른 NS로부터 분리하는 데 도움을 줄 수 있다. NS가 그의 형성 중에 응집되도록 허용되는 경우, NS(1100) 및/또는 NS(1101)와 같은 NS의 양자 효율이 저하할 수 있다. 리간드 또는 계면활성제(1108)는 또한, 비극성 용매에 혼화성을 제공하기 위해, 또는 결합할 다른 화합물에 대한 반응 부위(예를 들어, 역미셀 시스템(reverse micellar system))를 제공하기 위해 소수성과 같은 특정한 특성을 배리어층 코팅된 NS(1100)에 부여하는 데 사용될 수 있다.
리간드(1108)로서 사용될 수 있는 다양한 리간드가 존재한다. 일부 실시형태에서, 리간드는 라우르산, 카프로산, 미리스트산, 팔미트산, 스테아르산 및 올레산으로부터 선택되는 지방산이다. 일부 실시형태에서, 리간드는 유기 포스핀 또는 트리옥틸포스핀 옥사이드(TOPO), 트리옥틸포스핀(TOP), 디페닐포스핀(DPP), 트리페닐포스핀 옥사이드 및 트리부틸포스핀 옥사이드로부터 선택되는 유기 포스핀 옥사이드이다. 일부 실시형태에서, 리간드는 도데실아민, 올레일아민, 헥사데실아민 및 옥타데실아민으로부터 선택되는 아민이다. 일부 실시형태에서, 리간드는 트리옥틸포스핀(TOP)이다. 일부 실시형태에서, 리간드는 올레일아민이다. 일부 실시형태에서, 리간드는 티올, 예를 들어 옥탄티올이다. 일부 실시형태에서, 리간드는 디페닐포스핀이다. 일부 실시양태에서, 리간드는 이들 지방산 중 임의의 것의 중성염, 또는 이들 아민, 포스핀 또는 포스핀 옥사이드, 예를 들어 올레산아연, 라우르산아연, TOP-셀레나이드 또는 TOP-술파이드 중 임의의 것의 칼코게니드(chalcogenide)이다.
계면활성제(1108)로서 사용될 수 있는 다양한 계면활성제가 존재한다. 비이온성 계면활성제는 일부 실시형태에서 계면활성제(1108)로서 사용될 수 있다. 비이온성 계면활성제의 일부 예는 폴리옥시에틸렌 (5) 노닐페닐에테르(상품명 IGEPAL CO-520), 폴리옥시에틸렌 (9) 노닐페닐에테르(IGEPAL CO-630), 옥틸페녹시 폴리(에틸렌옥시)에탄올(IGEPAL CA-630), 폴리에틸렌 글리콜 올레일 에테르(Brij 93), 폴리에틸렌 글리콜 헥사데실 에테르(Brij 52), 폴리에틸렌 글리콜 옥타데실 에테르(Brij S10), 폴리옥시에틸렌 (10) 이소옥틸시클로헥실 에테르(Triton X-100) 및 폴리옥시에틸렌 분지형 노닐시클로헥실 에테르(Triton N-101)를 포함한다.
음이온성 계면활성제가 일부 실시형태에서 계면활성제(1108)로서 사용될 수 있다. 음이온성 계면활성제의 일부 예는 나트륨 디옥틸 술포숙시네이트, 나트륨 스테아레이트, 나트륨 라우릴 술페이트, 나트륨 모노도데실 포스페이트, 나트륨 도데실벤젠 술포네이트 및 나트륨 미리스틸 술페이트를 포함한다.
일부 실시형태에서, NS(1101 및/또는 1100)는 적색, 오렌지 및/또는 황색 범위와 같은 하나 이상의 다양한 색상 범위에서 광을 방출하도록 합성될 수 있다. 일부 실시형태에서, NS(1101 및/또는 1100)는 녹색 및/또는 황색 범위에서 광을 방출하도록 합성될 수 있다. 일부 실시형태에서, NS(1101 및/또는 1100)는 청색, 남색, 보라색 및/또는 자외선 범위에서 광을 방출하도록 합성될 수 있다. 일부 실시형태에서, NS(1101 및/또는 1100)는 약 605 nm와 약 650 nm 사이, 약 510 nm와 약 550 nm 사이, 또는 약 300 nm와 약 495 nm 사이의 1차 방출 피크 파장을 갖도록 합성될 수 있다.
NS(1101 및/또는 1100)는 높은 QY를 디스플레이하도록 합성될 수 있다. 일부 실시형태에서, NS(1101 및/또는 1100)는 80%와 100% 사이 또는 85%와 90% 사이의 QY를 디스플레이하도록 합성될 수 있다.
따라서, 다양한 실시형태에 따르면, NS(1100)는 NS(1101) 상의 배리어층(1106)의 존재가 NS(1101)의 광학 방출 특성을 실질적으로 변경하거나 ??칭하지 않도록 합성될 수 있다.
발광 나노구조체의 예시적인 실시형태
EML(114)의 QD(124)를 나타낼 수 있는 발광 나노구조체(NS)를 갖는 다양한 조성물이 본 명세서에서 설명된다. 흡수 특성, 방출 특성 및 굴절률 특성을 포함한 발광 나노구조체의 다양한 특성은 다양한 적용예에 맞춰지고 조정될 수 있다.
NS의 재료 특성은 실질적으로 균질할 수 있거나, 일부 실시형태에서는 이질적일 수 있다. NS의 광학 특성은 입자 크기, 화학 물질 또는 표면 조성에 의해 결정될 수 있다. 약 1 nm와 약 20 nm 사이의 범위에서 발광 NS 크기를 조정하는 능력은 전체 광학 스펙트럼에서의 광 방출 커버리지를 가능하게 하여 연색성에 우수한 다양성을 제공할 수 있다. 입자 캡슐화는 화학 물질 및 UV 열화제에 대한 견고성을 제공할 수 있다.
본 명세서에서 설명된 실시형태에서 사용하기 위한 발광 NS는 당업자에게 알려진 임의의 방법을 사용하여 생성될 수 있다. 적합한 방법 및 예시적인 나노결정은 미국 특허 제7,374,807호; 2004년 3월 10일에 출원된 미국 특허출원 제10/796,832호; 미국 특허 제6,949,206호; 및 2004년 6월 8일에 출원된 미국 가특허출원 제60/578,236호에 개시되어 있고, 이들 각각의 개시 내용은 그 전체가 본 명세서에 참조로 포함된다.
본 명세서에서 설명된 실시형태에서 사용하기 위한 발광성 NS는 무기 재료, 보다 적절하게는 무기 전도성 또는 반도체 재료를 포함한 임의의 적합한 재료로부터 생성될 수 있다. 적합한 반도체 재료는 미국 특허출원 제10/796,832호에 개시된 것을 포함할 수 있고, II-VI족, III-V족, IV-VI족, I-III-V족 및 IV족 반도체를 포함한 임의의 유형의 반도체를 포함할 수 있다. 적합한 반도체 재료는 Si, Ge, Sn, Se, Te, B, C(다이아몬드를 포함함), P, BN, BP, BAs, AlN, AlP, AlAs, AlSb, GaN, GaP, GaAs, GaSb, InN, InP, InAs, InSb, AlN, AlP, AlAs, AlSb, GaN, GaP, GaAs, GaSb, ZnO, ZnS, ZnSe, ZnTe, CdS, CdSe, CdTe, HgS, HgSe, HgTe, BeS, BeSe, BeTe, MgS, MgSe, GeS, GeSe, GeTe, SnS, SnSe, SnTe, PbO, PbS, PbSe, PbTe, CuF, CuCl, CuBr, CuI, Si3N4, Ge3N4, Al2O3, (Al, Ga, In)2(S, Se, Te)3, Al2CO, CuInGaS, CuInGaSe, 및 2개 이상의 이러한 반도체의 적절한 조합을 포함할 수 있지만, 이에 한정되지 않는다.
일부 실시형태에서, 발광 NS는 p형 도펀트 또는 n형 도펀트로 이루어지는 그룹으로부터의 도펀트를 가질 수 있다. NS는 또한 II-VI 또는 III-V 반도체를 가질 수 있다. IIVI 또는 III-V 반도체 NS의 예는 주기율표의, Zn, Cd 및 Hg와 같은 II족의 원소와 S, Se, Te 및 Po와 같은 VI족의 임의의 원소의 임의의 조합; 및 주기율표의, B, Al, Ga, In 및 Tl과 같은 III족의 원소와 N, P, As, Sb 및 Bi와 같은 V족의 임의의 원소의 임의의 조합을 포함할 수 있다.
본 명세서에서 설명된 발광 NS는 또한 그들의 표면에 접합, 협력, 결합 또는 부착된 리간드를 더 포함할 수 있다. 적합한 리간드는 미국 특허 제8,283,412호; 미국 특허공개 제2008/0237540호; 미국 특허공개 제2010/0110728호; 미국 특허 제8,563,133호; 미국 특허 제7,645,397호; 미국 특허 제7,374,807호; 미국 특허 제6,949,206호; 미국 특허 제7,572,393호; 및 미국 특허 제7,267,875호에 개시된 것을 포함한, 당업자에게 알려진 임의의 그룹을 포함할 수 있고, 이들 각각의 개시 내용은 본 명세서에 참조로 포함된다. 이러한 리간드의 사용은, 폴리머를 포함한 다양한 용매 및 매트릭스에 통합되는 발광 NS의 능력을 향상시킬 수 있다. 다양한 용매 및 매트릭스에서 발광 NS의 혼화성(즉, 분리 없이 혼합되는 능력)을 증가시키는 것은, 이들이 폴리머 조성물 전체에 분산될 수 있게 하여 NS가 함께 응집하지 않고 이에 따라 광을 산란시키지 않는다. 이러한 리간드는 본 명세서에서 "혼화성 향상(miscibility-enhancing)" 리간드로 설명된다.
일부 실시형태에서는, 매트릭스 재료에 분포되거나 매립된 발광 NS를 갖는 조성물이 제공된다. 적합한 매트릭스 재료는 폴리머 재료, 유기 및 무기 산화물을 포함한 당업자에게 알려진 임의의 재료일 수 있다. 본 명세서에서 설명된 조성물은 층, 캡슐화제, 코팅, 시트 또는 필름일 수 있다. 층, 폴리머 층, 매트릭스, 시트 또는 필름을 참조하는 본 명세서에서 설명된 실시형태에서, 이들 용어는 호환 가능하게 사용되며, 이렇게 설명된 실시형태는 임의의 한 유형의 조성물에 한정되지 않고, 본 명세서에서 설명되거나 당업계에 알려진 임의의 매트릭스 재료 또는 층을 포괄한다.
하향 변환 NS(예를 들어, 미국 특허 제7,374,807호에 개시됨)는 특정 파장의 광을 흡수한 다음 제2 파장에서 방출하도록 조정되는 발광 나노구조체의 방출 특성을 이용함으로써, 활성 소스(예를 들어, LED)의 향상된 성능 및 효율을 제공한다.
당업자에게 알려진 임의의 방법을 사용하여 발광성 NS를 생성할 수 있지만, 무기 나노재료 인광체의 제어된 성장을 위한 용액상 콜로이드 방법이 사용될 수 있다. Alivisatos, A. P., "Semiconductor clusters, nanocrystals, and quantum dots", Science 271:933 (1996); X. Peng, M. Schlamp, A. Kadavanich, A. P. Alivisatos, ""Epitaxial growth of highly luminescent CdSe/CdS Core/Shell nanocrystals with photostability and electronic accessibility", J. Am. Chem. Soc. 30:7019-7029 (1997); 및 C. B. Murray, D. J. Norris, M. G. Bawendi, "Synthesis and characterization of nearly monodisperse CdE (E=sulfur, selenium, tellurium) semiconductor nanocrystallites", J. Am. Chem. Soc. 115:8706 (1993)을 참조하며, 이들의 개시 내용은 그 전체가 본 명세서에 참조로 포함된다.
일부 실시형태에 따르면, CdSe는, 일례에서 이 재료의 합성의 상대적 성숙도로 인해 가시광 하향 변환을 위한 NS 재료로서 사용될 수 있다. 일반적인 표면 화학 물질을 사용하기 때문에, 비카드뮴 함유 NS를 대체하는 것도 가능할 수 있다.
반도체 NS에서, 광 유도 방출은 NS의 밴드 에지 상태로부터 발생한다. 발광 NS로부터의 밴드 에지 방출은 표면 전자 상태에서 발생하는 방사 및 비방사 붕괴 채널과 경쟁한다. X. Peng 등, J Am. Chem. Soc. 30:7019-7029 (1997). 그 결과, 댕글링 본드와 같은 표면 결함의 존재는 비방사 재결합 중심을 제공하고 방출 효율을 낮추는 데 기여한다. 표면 트랩 상태를 패시베이션하고 제거하는 효율적이고 영구적인 방법은 NS의 표면 상에 무기 쉘 재료를 에피택셜 성장시키는 것일 수 있다. X. Peng 등, J. Am. Chem. Soc. 30:7019-7029 (1997). 쉘 재료는 전자 레벨이 코어 재료에 대해 유형 1이 되도록 선택될 수 있다(예를 들어, 전자 및 정공을 코어에 국소화시키는 잠재적인 단계를 제공하기 위해 더 큰 밴드갭을 가짐). 그 결과, 비방사 재결합의 확률이 감소될 수 있다.
코어-쉘 구조체는 쉘 재료를 함유하는 유기금속 전구체를 코어 NS를 함유하는 반응 혼합물에 첨가함으로써 얻어질 수 있다. 이 경우, 성장에 따른 핵생성 이벤트가 아니라, 코어가 핵으로서 작용하고, 쉘이 그의 표면으로부터 성장할 수 있다. 반응 온도는 쉘 재료의 나노결정의 독립적인 핵생성을 방지하면서, 코어 표면에 쉘 재료 모노머의 첨가를 선호하도록 낮게 유지된다. 반응 혼합물의 계면활성제는 쉘 재료의 제어된 성장을 유도하고 용해도를 보장하기 위해 존재한다. 균일하고 에피택셜 성장된 쉘은 두 재료 사이에 낮은 격자 불일치가 있을 때에 얻어질 수 있다.
코어-쉘 발광 NS를 제조하기 위한 예시적인 재료는 Si, Ge, Sn, Se, Te, B, C(다이아몬드를 포함함), P, Co, Au, BN, BP, BAs, AlN, AlP, AlAs, AlSb, GaN, GaP, GaAs, GaSb, InN, InP, InAs, InSb, AlN, AlP, AlAs, AlSb, GaN, GaP, GaAs, GaSb, ZnO, ZnS, ZnSe, ZnTe, CdS, CdSe, CdTe, HgS, HgSe, HgTe, BeS, BeSe, BeTe, MgS, MgSe, GeS, GeSe, GeTe, SnS, SnSe, SnTe, PbO, PbS, PbSe, PbTe, CuP, CuCl, CuBr, CuI, Si3N4, Ge3N4, Al2O3, (Al, Ga, In)2(S, Se, Te)3, AlCO를 포함할 수 있지만, 이에 한정되지 않고, 본 발명의 실시에 사용하기 위한 쉘 발광 NS는 (Core/Shell로 나타냄), CdSe/ZnS, InP/ZnS, InP/ZnSe, PbSe/PbS, CdSe/CdS, CdTe/CdS, CdTe/ZnS 등을 포함하지만, 이에 한정되지 않는다.
본 명세서에서 설명된 실시형태에서 사용하기 위한 발광 NS는 크기가 약 100 nm 미만이고, 크기가 약 1 nm 미만까지 작아지고, 가시광선을 흡수할 수 있다. 본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 가시광은 육안으로 볼 수 있는 약 380과 약 780 나노미터 사이의 파장을 갖는 전자기 방사선이다. 가시광은 적색, 오렌지, 황색, 녹색, 청색, 남색 및 보라색과 같은 다양한 스펙트럼 색상으로 분리될 수 있다. 청색광은 약 435 nm와 약 495 nm 사이의 광을 포함할 수 있고, 녹색광은 약 495 nm와 570 nm 사이의 광을 포함할 수 있으며, 적색광은 약 620 nm와 약 750 nm 사이의 파장의 광을 포함할 수 있다.
다양한 실시형태에 따르면, 발광 NS는 자외선, 근적외선 및/또는 적외선 스펙트럼에 있는 광자를 흡수하도록 하는 크기 및 조성을 가질 수 있다. 자외선 스펙트럼은 약 100 nm 내지 약 400 nm 사이의 광을 포함할 수 있고, 근적외선 스펙트럼은 약 750 nm 내지 약 100 μm 사이의 파장의 광을 포함할 수 있으며, 적외선 스펙트럼은 약 750 nm 내지 약 300 μm 사이의 파장의 광을 포함할 수 있다.
다른 적합한 재료의 발광 NS가 본 명세서에서 설명된 다양한 실시형태에서 사용될 수 있지만, 일부 실시형태에서 NS는 ZnSe, ZnTe, ZnS, InAs, InP, CdSe, 또는 본 명세서에서 설명된 실시형태에서 사용하기 위해 나노결정 집단을 형성하기 위한 이들의 임의의 조합일 수 있다. 전술한 바와 같이, 또 다른 실시형태에서, 발광 NS는 CdSe/ZnS, InP/ZnSe, CdSe/CdS 또는 InP/ZnS와 같은 코어/쉘 나노결정일 수 있다.
적합한 발광 나노구조체, 다양한 용해도 향상 리간드의 첨가를 포함한 발광 나노구조체의 제조 방법은 공개된 미국 특허공개 제2012/0113672호에서 찾을 수 있고, 그의 개시내용은 그 전체가 본 명세서에 참조로 포함된다.
일부 실시형태가 본 명세서에서 예시되고 설명되었지만, 청구범위는 설명되고 도시된 부분의 특정 형태 또는 배열로 제한되지 않음을 이해해야 한다. 본 명세서에서는 예시적인 실시형태를 개시하였고, 특정 용어가 사용되었지만, 이들은 제한하기 위한 것이 아니라, 일반적이고 설명적인 의미로 사용되었다. 실시형태의 수정예 및 변형예가 상기 교시에 비추어 가능하다. 따라서, 실시형태는 구체적으로 설명된 것과 달리 실시될 수 있음을 이해해야 한다.
Claims (20)
- 전계발광 디바이스로서,
기판;
상기 기판 상에 배치된 제1 전극;
상기 제1 전극 상에 배치된 제1 수송층;
상기 제1 수송층 상에 배치된 발광 나노구조체(luminescent nanostructure)를 포함하는 발광층;
유기층을 포함하는 제2 수송층 - 상기 유기층의 제1 부분은 상기 발광층 상에 배치되고, 상기 유기층의 제2 부분은 상기 제1 수송층 상에 배치됨 -; 및
상기 제2 수송층 상에 배치된 제2 전극을 포함하는, 전계발광 디바이스. - 제1항에 있어서, 상기 유기층의 상기 제2 부분은 상기 제1 수송층과 상기 발광 나노구조체 사이의 갭 내에 배치되는, 전계발광 디바이스.
- 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 유기층의 유기 재료는 극성 유기 용매에 용해 가능한, 전계발광 디바이스.
- 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 유기층의 유기 재료는 알코올, 아세톤 또는 아세토니트릴에 용해 가능한, 전계발광 디바이스.
- 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 유기층은 2개 이상의 포스폰 옥사이드 작용기(P=O)를 갖는 유기 재료를 포함하는, 전계발광 디바이스.
- 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 유기층은 (1,3,5-트리아진-2,4,6-트리일)트리스(벤젠-3,1-디일)트리스(디페닐포스핀 옥사이드), 또는 2,4,6-트리스[3-(디페닐포스피닐)페닐]-1,3,5-트리아진을 포함하는, 전계발광 디바이스.
- 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 전계발광 디바이스의 턴온 전압은 약 0.7 V 내지 약 1 V 사이의 범위인, 전계발광 디바이스.
- 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 발광 나노구조체는 인화인듐(InP)을 포함하는, 전계발광 디바이스.
- 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 발광 나노구조체는 가시 스펙트럼에서 광을 방출하도록 구성된 양자점을 포함하는, 전계발광 디바이스.
- 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 발광 나노구조체는 적색광을 방출하도록 구성된 제1 양자점의 집단 및 녹색광을 방출하도록 구성된 제2 양자점의 집단을 포함하는, 전계발광 디바이스.
- 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 수송층은 정공 수송층이고 상기 제2 수송층은 전자 수송층인, 전계발광 디바이스.
- 디스플레이 디바이스로서,
픽셀 어레이; 및
상기 픽셀 어레이 상에 배치된 디스플레이 스크린을 포함하고,
상기 픽셀 어레이의 각 픽셀은 제1 및 제2 전계발광 디바이스를 포함하며,
상기 제1 및 제2 전계발광 디바이스 각각은,
정공 수송층,
상기 정공 수송층 상에 배치된 발광 나노구조체를 포함하는 발광층; 및
유기층을 포함하는 전자 수송층을 포함하며, 상기 유기층의 제1 부분은 상기 발광층 상에 배치되고, 상기 유기층의 제2 부분은 상기 정공 수송층 상에 배치되며,
상기 제1 전계발광 디바이스의 상기 발광층은 제1 피크 파장을 갖는 제1 광을 방출하도록 구성되고,
상기 제2 전계발광 디바이스의 상기 발광층은 상기 제1 피크 파장과는 다른 제2 피크 파장을 갖는 제2 광을 방출하도록 구성되는, 디스플레이 디바이스. - 제12항에 있어서, 상기 유기층의 상기 제2 부분은 인접하는 발광 나노구조체 사이의 갭 내에 배치되는, 디스플레이 디바이스.
- 제12항 또는 제13항에 있어서, 상기 유기층은 무기 재료를 포함하지 않는, 디스플레이 디바이스.
- 제12항 내지 제14항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 유기층은 2개 이상의 포스폰 옥사이드 작용기(P=O)를 갖는 유기 재료를 포함하는, 디스플레이 디바이스.
- 제12항 내지 제15항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 유기층은 (1,3,5-트리아진-2,4,6-트리일)트리스(벤젠-3,1-디일)트리스(디페닐포스핀 옥사이드), 또는 2,4,6-트리스[3-(디페닐포스피닐)페닐]-1,3,5-트리아진을 포함하는, 디스플레이 디바이스.
- 전계발광 디바이스를 제조하는 방법으로서,
기판에 양극 재료 층을 제공하는 단계;
상기 양극 재료 층 상에 정공 수송층을 형성하는 단계;
상기 정공 수송층 상에 양자점 층을 형성하는 단계;
용액 프로세스를 이용하여 상기 양자점 층 상에 유기층을 포함하는 전자 수송층을 형성하는 단계; 및
상기 전자 수송층 상에 음극을 형성하는, 방법. - 제17항에 있어서, 상기 전자 수송층을 형성하는 단계는 극성 유기 용매에 상기 유기층의 유기 재료를 갖는 용액을 준비하는 단계를 포함하는, 방법.
- 제17항 또는 제18항에 있어서, 상기 전자 수송층을 형성하는 단계는 2개 이상의 포스폰 옥사이드 작용기(P=O)를 포함하는 유기 재료를 갖는 용액을 준비하는 단계를 포함하는, 방법.
- 제17항 내지 제19항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 전자 수송층을 형성하는 단계는 3개의 포스폰 옥사이드 작용기(P=O)를 갖는 (1,3,5-트리아진-2,4,6-트리일)트리스(벤젠-3,1-디일)트리스(디페닐포스핀 옥사이드), 2,4,6-트리스[3-(디페닐포스피닐)페닐]-1,3,5-트리아진을 갖는 용액을 준비하는 단계를 포함하는, 방법.
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