KR20230069857A - 유기 전계발광 디바이스 - Google Patents
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Abstract
기존 디스플레이 패널의 일부 단점을 극복하기 위해 플라즈몬 디바이스의 설계를 사용하는 고효율 플라즈몬 OLED 디스플레이가 제공된다. 방출된 광의 스토크스 파라미터의 제어 및/또는 방출된 광에 대해 디바이스에 입사하는 주변 광의 변경은 디스플레이에 의해 방출된 가시광의 양을 최대화하기 위해 사용된다.
Description
관련 출원에 대한 상호 참조
본 출원은 2022년 11월 12일자에 출원된 미국 특허 출원 제63/278,640호의 이익을 주장하며, 상기 출원의 전체 내용은 본원에 참조로 포함되어 있다.
분야
본 발명은 유기 발광 다이오드와 같은 원하는 편광 또는 다른 광학 효과를 달성하도록 배열된 아웃커플링층 및 강화층을 포함하는 유기 발광 디바이스를 제작하기 위한 디바이스 및 기술, 및 이를 포함하는 디바이스 및 기술에 관한 것이다.
배경
유기 물질을 사용하는 광전자 디바이스는 여러 이유로 인하여 점차로 중요해지고 있다. 이와 같은 디바이스를 제조하는데 사용되는 다수의 물질들은 비교적 저렴하기 때문에, 유기 광전자 디바이스는 무기 디바이스에 비하여 비용 이점면에서 잠재성을 갖는다. 또한, 유기 물질의 고유한 특성, 예컨대 이의 가요성은 그 유기 물질이 가요성 기판 상에서의 제작과 같은 특정 적용예에 매우 적합하게 할 수 있다. 유기 광전자 디바이스의 예로는 유기 발광 다이오드/디바이스(OLED), 유기 광트랜지스터, 유기 광전지 및 유기 광검출기를 들 수 있다. OLED의 경우, 유기 물질은 통상의 물질에 비하여 성능 면에서의 이점을 가질 수 있다. 예를 들어, 유기 발광층이 광을 방출하는 파장은 일반적으로 적절한 도펀트로 용이하게 조절될 수 있다.
OLED는 디바이스 전체에 걸쳐 전압을 인가할 때 광을 방출하는 유기 박막을 사용한다. OLED는 평면 패널 디스플레이, 조명 및 백라이팅(backlighting)과 같은 적용예의 용도에 있어 점차로 중요해지는 기술이다. 여러가지의 OLED 재료 및 구성은 미국 특허 제5,844,363호, 제6,303,238호 및 제5,707,745호에 기재되어 있으며, 이들 특허 문헌은 그 전문이 본원에 참고로 포함된다.
인광 방출 분자에 대한 하나의 적용예는 풀 컬러 디스플레이이다. 이러한 디스플레이에 대한 산업적 기준은 "포화" 색상으로 지칭되는 특정 색상을 방출하도록 조정된 픽셀을 필요로 한다. 특히, 이러한 기준은 포화 적색, 녹색 및 청색 픽셀을 필요로 한다. 대안적으로 OLED는 백색 광을 방출하도록 설계될 수 있다. 통상적인 액정 디스플레이에서, 백색 백라이트에서 나온 방출이 흡수 필터를 사용하여 필터링되어 적색, 녹색 및 청색 발광을 생성한다. 동일한 기법이 OLED에도 사용될 수 있다. 백색 OLED는 단일 EML 디바이스 또는 스택 구조일 수 있다. 색상은 당업계에 주지된 CIE 좌표를 사용하여 측정될 수 있다.
본원에서 사용한 바와 같이, 용어 "유기"는 유기 광전자 디바이스를 제작하는 데 사용될 수 있는 중합체 물질뿐 아니라, 소분자 유기 물질도 포함한다. "소분자"는 중합체가 아닌 임의의 유기 물질을 지칭하며, "소분자"는 실제로 꽤 클 수도 있다. 소분자는 일부의 상황에서는 반복 단위를 포함할 수 있다. 예를 들면, 치환기로서 장쇄 알킬기를 사용하는 것은 "소분자" 유형으로부터 분자를 제외시키지 않는다. 소분자는 또한 예를 들면 중합체 주쇄 상에서의 펜던트기로서 또는 주쇄의 일부로서 중합체에 포함될 수 있다. 소분자는 또한 코어 모이어티 상에 생성된 일련의 화학적 셸로 이루어진 덴드리머의 코어 모이어티로서 작용할 수 있다. 덴드리머의 코어 모이어티는 형광 또는 인광 소분자 이미터일 수 있다. 덴드리머는 "소분자"일 수 있으며, OLED 분야에서 현재 사용되는 모든 덴드리머는 소분자인 것으로 여겨진다.
본원에서 사용한 바와 같이, "상단부"는 기판으로부터 가장 멀리 떨어졌다는 것을 의미하며, "하단부"는 기판에 가장 근접하다는 것을 의미한다. 제1층이 제2층의 "상부에 배치되는" 것으로 기재되는 경우, 제1층은 기판으로부터 멀리 떨어져 배치된다. 제1층이 제2층과 "접촉되어 있는" 것으로 명시되지 않는다면 제1층과 제2층 사이에는 다른 층이 존재할 수 있다. 예를 들면, 캐소드와 애노드의 사이에 다양한 유기층이 존재한다고 해도, 캐소드는 애노드의 "상부에 배치되는" 것으로 기재될 수 있다.
본원에서 사용한 바와 같이, "용액 가공성"은 용액 또는 현탁액 형태로 액체 매질에 용해, 분산 또는 수송될 수 있고/있거나 액체 매질로부터 증착될 수 있다는 것을 의미한다.
리간드가 발광 물질의 광활성 특성에 직접적으로 기여하는 것으로 여겨지는 경우, 리간드는 "광활성"으로 지칭될 수 있다. 보조적 리간드가 광활성 리간드의 특성을 변경시킬 수 있을지라도, 리간드가 발광 물질의 광활성 특성에 기여하지 않는 것으로 여겨지는 경우, 리간드는 "보조적"인 것으로 지칭될 수 있다.
본원에서 사용한 바와 같이, 그리고 일반적으로 당업자가 이해하고 있는 바와 같이, 제1 에너지 준위가 진공 에너지 준위에 더 근접하는 경우, 제1 "최고 점유 분자 궤도"(HOMO) 또는 "최저 비점유 분자 궤도"(LUMO) 에너지 준위는 제2 HOMO 또는 LUMO 에너지 준위보다 "더 크거나" 또는 "더 높다". 이온화 전위(IP)가 진공 준위에 대하여 음의 에너지로서 측정되므로, 더 높은 HOMO 에너지 준위는 더 작은 절댓값을 갖는 IP(더 적게 음성인 IP)에 해당한다. 마찬가지로, 더 높은 LUMO 에너지 준위는 절댓값이 더 작은 전자 친화도(EA)(더 적게 음성인 EA)에 해당한다. 상단부에서 진공 준위를 갖는 통상의 에너지 준위 다이아그램에서, 물질의 LUMO 에너지 준위는 동일한 물질의 HOMO 에너지 준위보다 더 높다. "더 높은" HOMO 또는 LUMO 에너지 준위는 "더 낮은" HOMO 또는 LUMO 에너지 준위보다 상기 다이아그램의 상단부에 더 근접하게 나타난다.
본원에서 사용한 바와 같이, 그리고 일반적으로 당업자가 이해하는 바와 같이, 제1 일함수의 절댓값이 더 클 경우, 제1 일함수는 제2 일함수보다 "더 크거나" 또는 "더 높다". 일함수는 일반적으로 진공 준위에 대하여 음의 수로 측정되므로, 이는 "더 높은" 일함수가 더 음성임을 의미한다. 상단부에서 진공 준위를 갖는 통상의 에너지 준위 다이아그램에서, "더 높은" 일함수는 진공 준위로부터 아래 방향으로 더 먼 것으로서 예시된다. 따라서, HOMO 및 LUMO 에너지 준위의 정의는 일함수와는 상이한 관례를 따른다.
층, 물질, 영역, 및 디바이스는 이들이 방출하는 광의 색상에 관하여 본원에서 기술될 수 있다. 일반적으로, 본원에 사용된 바와 같이, 광의 특정 색상을 생성하는 것으로 기술된 발광 영역은 스택에서 서로 위에 배치된 하나 이상의 발광층을 포함할 수 있다.
본원에 사용된 바와 같이, "적색" 층, 물질, 영역, 또는 디바이스는 약 580 내지 700 nm 범위의 광을 방출하거나 이 영역에서 발광 스펙트럼의 가장 높은 피크를 갖는 것을 지칭한다. 마찬가지로, "녹색" 층, 물질, 영역, 또는 디바이스는 약 500 내지 600 nm 범위에서 피크 파장을 갖는 발광 스펙트럼을 방출하거나 갖는 것을 지칭하고; "청색" 층, 물질, 또는 디바이스는 약 400 내지 500 nm 범위에서 피크 파장을 갖는 발광 스펙트럼을 방출하거나 갖는 것을 지칭하고; "황색" 층, 물질, 영역, 또는 디바이스는 약 540 내지 600 nm 범위에서 피크 파장을 갖는 발광 스펙트럼을 갖는 것을 지칭한다. 일부 배열에서, 별개의 영역, 층, 물질, 영역, 또는 디바이스는 별개의 "진청색" 및 "담청색" 광을 제공할 수 있다. 본원에 사용된 바와 같이, 별개의 "담청색" 및 "진청색"을 제공하는 배열에서, "진청색" 구성요소는 "담청색" 구성요소의 피크 발광 파장보다 약 4 nm 이상 더 작은 피크 발광 파장을 갖는 것을 지칭한다. 통상적으로, "담청색" 구성요소는 약 465 내지 500 nm 범위에서 피크 발광 파장을 가지며, "진청색" 구성요소는 약 400 내지 470 nm 범위에서 피크 발광 파장을 갖지만, 이들 범위는 일부 구성에 따라 달라질 수 있다. 마찬가지로, 색 변경층은 다른 색상의 광을 해당 색상에 지정된 파장을 갖는 광으로 변환하거나 변경하는 층을 지칭한다. 예를 들어, "적색" 컬러 필터는 약 580 내지 700 nm 범위에서 파장을 갖는 광을 생성하는 필터를 지칭한다. 일반적으로, 두 가지 부류의 색 변경층: 광의 원하지 않는 파장을 제거함으로써 스펙트럼을 변경하는 컬러 필터, 및 에너지가 높은 광자를 에너지가 낮은 광자로 전환하는 색 변경층이 존재한다. "색상의" 구성요소는, 활성화되거나 사용되는 경우, 앞서 기술된 특정 색상을 갖는 광을 생성하거나 방출하는 구성요소를 지칭한다. 예를 들어, "제1 색상의 제1 발광 영역" 및 "제1 색상과 상이한 제2 색상의 제2 발광 영역"은, 디바이스 내에서 활성화되는 경우, 앞서 기술된 두 가지 상이한 색상을 방출하는 2개의 발광 영역을 기술한다.
본원에 사용된 바와 같이, 발광 물질, 층, 및 영역은 동일한 또는 상이한 구조에 의해 최종적으로 방출되는 광과는 대조적인, 물질, 층 또는 영역에 의해 초기에 생성된 광에 기초하여 서로 및 다른 구조와 구별될 수 있다. 통상적으로 초기 광 생성은 광자의 방출을 유발하는 에너지 준위 변화의 결과이다. 예를 들어, 유기 발광 물질은 초기에 청색광을 생성할 수 있으며, 이는 컬러 필터, 양자점 또는 다른 구조에 의해 적색광 또는 녹색광으로 변환되어, 완전한 발광 스택 또는 서브픽셀이 적색광 또는 녹색광을 방출할 수 있다. 이러한 경우에 초기 발광 물질 또는 층은 "청색" 구성요소로 지칭될 수 있지만, 서브픽셀은 "적색" 또는 "녹색" 구성요소이다.
일부 경우에, 1931 CIE 좌표로 발광 영역, 서브픽셀, 색 변경층 등과 같은 구성요소의 색상을 기술하는 것이 바람직할 수 있다. 예를 들어, 황색 발광 물질은 복수의 피크 발광 파장을 가질 수 있으며, 앞서 기술된 바와 같이 하나는 "녹색" 영역의 엣지에 또는 그 근처에 있고, 하나는 "적색" 영역의 엣지 내에 또는 그 근처에 있다. 따라서, 본원에 사용된 바와 같이, 각각의 색상 용어는 또한 1931 CIE 좌표 색상 공간의 형태에 대응한다. 1931 CIE 색상 공간의 형태는 2개의 색상점과 임의의 추가 내부점 사이의 궤적을 따라 구성된다. 예를 들어, 적색, 녹색, 청색, 및 황색에 대한 내부 형태 파라미터는 이하에 나타낸 바와 같이 정의될 수 있다.
OLED에 대한 더욱 상세한 내용 및 전술한 정의는, 미국 특허 제7,279,704호에서 찾을 수 있으며, 이의 전문은 본원에 참조로 포함되어 있다.
요약
실시양태에 따르면, 유기 발광 다이오드/디바이스(OLED) 또한 제공된다. OLED는 애노드, 캐소드, 및 애노드와 캐소드 사이에 배치된 유기층을 포함할 수 있다. 실시양태에 따르면, 유기 발광 디바이스는 소비자 제품, 전자 부품 모듈, 및/또는 조명 패널로부터 선택되는 하나 이상의 디바이스 내에 포함된다.
일 실시양태에서, 기판; 기판 상부에 배치된 제1 전극; 제1 전극 상부에 배치된 유기 발광 물질; 유기 발광 물질 상부에 배치된 표면 플라즈몬 공명을 나타내는 플라즈몬 물질을 포함하는 강화층; 및 디바이스에 의해 방출된 광이 0.1 이상의 절대값을 갖는 스토크스 파라미터 S3을 갖는 원 편광을 갖도록 야기하는 강화층 상부에 배치된 금속 나노구조를 포함하는 아웃커플링층을 포함하는 디바이스가 제공된다. 강화층은 디바이스에 제2 전극을 제공할 수 있다. 디바이스는 아웃커플링층 상부에 배치된 1/4 파장판 및/또는 선형 편광판을 포함할 수 있다. 강화층은 은, 금, 알루미늄, 팔라듐, 및/또는 백금을 포함할 수 있다. 디바이스에 의해 방출된 광은 0.1 < |S3| < 0.5, 0.5 < |S3| < 0.75 또는 0.75 < |S3| < 1과 같은 스토크스 파라미터 S3을 가질 수 있다. 유전체 재료의 층이 강화층과 아웃커플링층 사이에 배치될 수 있다. 유전체층의 두께는 150 nm 미만, 10 nm 미만, 20 nm 미만, 30 nm 미만, 50 nm 미만, 또는 100 nm 미만일 수 있다. 이는 2 미만, 1.4 미만, 1.6 미만 또는 1.8 미만의 굴절률을 가질 수 있다. 금속 나노구조는 은, 금, 알루미늄, 팔라듐 및/또는 백금을 포함할 수 있다. 아웃커플링층은 복수의 유닛 셀을 포함할 수 있으며, 이들 각각은 주축을 갖는 한 쌍의 직사각형 금속 나노구조를 포함하고, 여기서 한 쌍의 직사각형 금속 나노구조는 장축이 평행하지 않고 한 쌍의 직사각형 나노구조 사이의 에지-투-에지 분리는 쌍의 가장 가까운 단부 사이에서 최단이 되도록 배열된다. 각 유닛 셀 내의 각 쌍의 직사각형 금속 나노구조의 주축은 75°-90°, 30°-60°, 30° 미만 또는 60°이상의 상대 각도로 배열될 수 있다. 금속 나노구조는 직사각형일 수 있다. 금속 나노구조는 기판에 수직인 방향으로 불균일한 횡단면을 가질 수 있고/있거나 기판에 수직인 방향으로 불균일한 조성을 가질 수 있으며, 이는 유전체 재료를 포함할 수 있다. 이러한 배열에서, 유전체 재료의 상대 비율은 기판에 수직인 방향으로 불균일할 수 있다. 금속 나노구조는 직교 방향으로 상이한 주기성을 갖는 주기적인 격자로 배열될 수 있다. 금속 나노구조는 10 nm 미만, 25 nm 미만 또는 50 nm 미만의 최대 축을 가질 수 있다. 금속 나노구조는 구형, 원통형, 별 형상 판(star-shaped plate), 육각형 형상 판 및 무작위 형상 구조를 포함하는 하나 이상의 형상을 가질 수 있다. 아웃커플링층은 금속 나노구조를 함유하는 유전체 재료를 포함할 수 있다. 금속 나노구조를 함유하는 유전체 재료는 1.4 미만, 1.6 미만, 또는 2 미만의 굴절률을 가질 수 있다. 아웃커플링층은 2개의 직교 방향을 따라 상이한 유효 굴절률을 가질 수 있다. 금속 나노구조는 50-500 nm, 적어도 100 nm, 적어도 150 nm, 또는 적어도 250 nm의 평면 내 치수를 가질 수 있다. 금속 나노구조는 30-500 nm, 적어도 100 nm, 적어도 150 nm, 또는 적어도 250 nm의 평면외 치수를 가질 수 있다. 금속 나노구조는 원기둥, 직사각형, 큐브, 막대, 구, 및 반구를 포함하는 다양한 형상을 갖는다. 격자에서 직교 방향 중 하나를 따른 금속 나노구조의 에지-투-에지 간격은 동일한 방향을 따른 금속 나노구조의 평균 평면 내 치수보다 작을 수 있다. 디바이스는 금속 나노구조 하부에 배치된 유전체 재료를 포함할 수 있다. 유전체 재료는 나노구조가 격자로 배열될 때 금속 나노입자 격자의 적어도 일부 행에 배치될 수 있다. 격자는 금속 나노구조의 복수의 행을 포함할 수 있고 복수의 행 중 첫 번째의 금속 나노구조는 복수의 행 중 두 번째의 금속 나노입자와 상이한 조성 및/또는 물리적 치수를 갖는다. 금속 나노구조는 아웃커플링층에 의해 아웃커플링된 광의 직교 구성요소 사이에 π/2 위상 차를 생성하는 동심 홈 및 링을 가질 수 있는 타원형 불스아이 나노구조를 포함할 수 있다. 금속 나노구조는 다중 키랄 플라즈몬 나노구조, 콜로이드 금속 나노구조의 키랄 네마틱 상, 및/또는 막대형 금속 나노구조의 키랄 배열을 포함할 수 있다. 나노구조는 원 편광된 발광을 발생시키기 위해 셀룰로오스 나노결정 매질에 분산된 막대형 나노구조를 포함할 수 있다. 아웃커플링층은 원 이색성을 나타낼 수 있다. 나노 입자는 키랄 서모트로픽 액정에 분산될 수 있다. 디바이스는 디스플레이 패널일 수 있으며, 이 경우 1/4 파장판, 선형 편광판, 및/또는 하나 이상의 컬러 필터가 디스플레이 패널의 전체 활성 영역 상부에 배치될 수 있다.
일 실시양태에서, 이러한 디바이스로부터 형성된 디스플레이 패널을 포함하는 소비자 전자 디바이스가 제공된다. 소비자 전자 디바이스는 평면 패널 디스플레이, 곡면 디스플레이, 컴퓨터 모니터, 의료용 모니터, 텔레비젼, 광고판, 실내 또는 실외 조명 및/또는 신호용 라이트, 헤드업 디스플레이, 완전 또는 부분 투명 디스플레이, 플렉시블 디스플레이, 롤러블 디스플레이, 폴더블 디스플레이, 스트레처블 디스플레이, 레이저 프린터, 전화기, 휴대폰, 태블릿, 패블릿, 개인용 정보 단말기(PDA: personal digital assistant), 웨어러블 디바이스, 랩톱 컴퓨터, 디지털 카메라, 캠코더, 뷰파인더, 대각선이 2인치 미만인 마이크로 디스플레이, 3-D 디스플레이, 가상 현실 또는 증강 현실 디스플레이, 차량, 함께 타일링된 다중 디스플레이를 포함하는 비디오 월, 극장 또는 스타디움 스크린, 간판, 또는 이의 조합일 수 있다.
일 실시양태에서, 기판; 기판 상부에 배치된 제1 전극; 제1 전극 상부에 배치된 유기 발광 물질; 및 표면 플라즈몬 공명을 나타내는 플라즈몬 물질을 포함하는 강화층을 포함하는 디바이스가 제공되며; 여기서 강화층은 복수의 정공 및/또는 오목부를 포함하거나 또는 디바이스는 강화층 상부에 배치된 유전체층, 및 유전체층 상부에 배치된 정공 및/또는 오목부를 포함하는 금속층을 포함하는 아웃커플링층을 더 포함한다. 디바이스는 강화층 상부에 배치된 1/4 파장판 및/또는 편광판; 및/또는 강화층 또는 아웃커플링층 상부에 배치된 컬러 필터를 포함할 수 있다. 정공 및/또는 오목부는 타원형, 직사각형, 원형, 육각형 및 불규칙한 형상을 포함하는 다양한 형상을 가질 수 있다. 디바이스에 의해 방출된 광은 0.1 보다 큰 절대값을 갖는 스토크스 파라미터 S3 및/또는 0.1 보다 큰 절대값을 갖는 스토크스 파라미터 S1 및/또는 S2로 원 편광될 수 있다. 디바이스에 의해 방출된 광은 0.1 < |S3| < 0.5, 0.5 < |S3| < 0.75, 또는 0.75 < |S3| < 1과 같은 스토크스 파라미터 S3를 가질 수 있다. 디바이스에 의해 방출된 광은 0.1 < |S1| < 0.5 및/또는 0.1 < |S2| < 0.5, 0.5 < |S1| < 0.75 및/또는 0.5 < |S2| < 0.75, 또는 0.75 < |S1| < 1 및/또는 0.75 < |S2| < 1과 같은 스토크스 파라미터 S1 및 S2를 가질 수 있다. 정공 및/또는 오목부의 배열은 무작위일 수 있으며, 이 경우 디바이스로부터의 발광은 편광되지 않을 수 있다. 정공 및/또는 오목부는 주기적인 격자로 배열될 수 있다. 디바이스는 아웃커플링층을 포함할 수 있고 유전체 층의 굴절률은 1.4 미만, 1.5 미만, 1.8 미만 또는 2 미만일 수 있다. 디바이스는 아웃커플링층을 포함할 수 있고 아웃커플링층은 은, 금, 알루미늄, 팔라듐 및/또는 백금과 같은 물질을 포함할 수 있다. 강화층은 은, 금, 알루미늄, 팔라듐 및/또는 백금과 같은 물질을 포함할 수 있다.
일 실시양태에서, 기판; 기판 상부에 배치된 제1 전극; 제1 전극과 제2 전극 사이에 배치된 유기 발광 물질; 표면 플라즈몬 공명을 나타내는 플라즈몬 물질을 포함하는 강화층; 및 디바이스에 의해 방출된 광이 0.1 이상의 절대값을 갖는 스토크스 파라미터 S1 및/또는 S2를 갖는 선형 편광을 갖도록 야기하는 금속 나노구조를 포함하는 아웃커플링층을 포함한다. 디바이스에 의해 방출된 광은 0.1 < |S1| < 0.5 및/또는 0.1 < |S2| < 0.5, 0.5 < |S1| < 0.75 및/또는 0.5 < |S2| < 0.75, 0.75 < |S1| < 1 및/또는 0.75< |S2| < 1이 되도록 스토크스 파라미터 S1, S2를 가질 수 있다.
일 실시양태에서, 제1 전극; 제2 전극; 제1 전극과 제2 전극 사이에 배치된 유기 발광 물질; 표면 플라즈몬 공명을 나타내는 플라즈몬 물질을 포함하는 강화층, 여기서 강화층은 제2 전극을 포함하거나 또는 강화층은 디바이스에서 개별 층이다; 그리고 금속 나노구조를 포함하는 아웃커플링층을 포함하는 디바이스가 제공된다. 디바이스는 아웃커플링층 상부에 배치된 1/4 파장판 및/또는 선형 편광판; 및/또는 아웃커플링층 상부에 배치된 컬러 필터를 포함할 수 있다. 디바이스는 디스플레이 패널일 수 있으며, 이 경우 1/4 파장판, 선형 편광판, 및/또는 컬러 필터는 디스플레이 패널의 전체 활성 영역 상부에 배치될 수 있다. 디바이스는 강화층과 아웃커플링층 사이에 배치된 유전체 재료의 층을 포함할 수 있다. 금속 나노구조의 배열은 무작위일 수 있으며, 이 경우 디바이스로부터의 발광은 편광되지 않을 수 있다. 아웃커플링층의 금속 나노구조는 적어도 하나의 평평한 면을 가질 수 있다. 금속 나노구조는 직사각형, 별 형상 판, 육각형 형상 판, 삼각 쌍뿔, 삼각뿔, 사각뿔 및 무작위 형상의 구조와 같은 형상을 가질 수 있다. 유전체 재료의 층은 5-30 nm, 30 nm 미만, 20 nm 미만, 10 nm 미만, 또는 5 nm 미만의 두께를 가질 수 있다. 유전체 재료는 3 미만, 2 미만, 1.5 미만, 또는 1.2 미만의 굴절률을 가질 수 있다. 금속 나노구조는 강화층에 커플링되어 광학 나노패치 안테나를 형성할 수 있다. 금속 나노구조는 캐비티 유사 갭 모드의 여기에 의해 주변 광을 흡수할 수 있다. 금속 나노구조로 인한 주변 광 흡수 파장 영역은 EL 발광 파장과 일치하도록 조정될 수 있다. 금속 나노구조는 20-250 nm의 평면 내 치수 및/또는 20-250 nm의 평면 외 치수를 가질 수 있다. 400-700 nm 파장 영역에서 디바이스에 의한 전체 주변 광 반사는 10% 미만, 7% 미만, 또는 5% 미만일 수 있다. 나노구조에 의한 주변광 흡수는 발광층의 발광 파장 근처에 있는 파장 영역으로 제한될 수 있다. 디바이스는 발광층의 발광과 일치하는 투과 대역을 갖는 흡수 대역 통과 필터를 포함할 수 있다. 디바이스는 자외(UV) 광을 흡수하는 흡수 필터를 포함할 수 있다. 디바이스는 반사 방지 코팅을 포함할 수 있다. 디바이스는 아웃커플링층의 발광 스펙트럼을 변형하도록 배열 및 구성된 컬러 필터 또는 하향 변환층을 포함할 수 있다. 유전체 재료는 형광 염료 및/또는 반도체 양자점을 포함할 수 있다. 유전체 재료는 페릴렌, 붕소 디피로메텐, 로다민, 플루오레세인, 플루오레세인 이소티오시아네이트, 칼세인, 에티듐브로마이드, 피코에리트린, 카르복시나프토플루오레세인, 헥사클로로플루오레세인, 테트라메틸로다민, 페닐에티닐피렌, 및 카드뮴 셀레나이드, 카드뮬 설파이드, 카드뮴 텔루라이드, 코어 쉘 카드뮴 셀레나이드-아연 설파이드, 코어 쉘 카드뮴 셀레나이드-아연 셀레나이드, 납 설파이드 및 아연 셀레나이드의 양자 구속 나노 결정을 포함하는 하나 이상의 재료를 포함할 수 있다. 유전체 재료는 5% 미만, 10% 미만, 또는 25% 미만의 광 흡수를 가질 수 있다. 유전체 재료의 광 흡수는 아웃커플링층 및/또는 강화층의 금속 나노구조에 의해 강화될 수 있다. 디바이스는 발광층의 발광과 일치하는 투과 대역을 갖는 흡수 대역 통과 필터를 포함할 수 있다.
도 1은 유기 발광 디바이스를 도시한다.
도 2는 별도의 전자 수송층을 갖지 않는 역구조 유기 발광 디바이스를 도시한다.
도 3a는 본원에 개시된 바와 같은 은 막의 강화층을 갖는 OLED에서 발광 물질의 실시양태에 대한 은 막의 표면으로부터의 거리에 대한 속도 상수의 묘사를 도시한다. 거리는 발광층에 가장 가까운 금속 막 표면에서 발광 물질까지의 거리이다. 점선은 방사성 속도가 비방사성 속도와 동일하고 본원에서 정의된 바의 임계 거리 1인 거리를 표시한다.
도 3b는 본원에 개시된 바와 같은 식 3에서 입증된 바와 같이 속도 상수가 예시적인 구성요소로 분할되는 은 막의 강화층을 갖는 OLED에서 발광 물질의 실시양태에 대한 은 막의 표면으로부터의 거리에 대한 속도 상수를 도시한다. 거리는 발광층에 가장 가까운 금속 막 표면으로부터 발광 물질까지의 거리이다.
도 4a는 도 3a 및 3b의 속도 상수에 대해 플롯팅된 은 막의 강화층을 갖는 OLED의 발광 물질의 실시양태에 대한 은 막의 표면으로부터의 거리에 대한 광자 수율을 도시한다. 이 실시양태에서 어떠한 아웃커플링 구조도 강화층의 일부 또는 근처에 없으므로 모든 비방사성 커플링은 열로서 소산된다.
도 4b는 본원에 개시된 바의 도 7a 및 7b의 속도 상수에 대해 플롯팅된 은 막의 강화층을 갖는 OLED에서 발광 물질의 실시양태에 대한 은 막의 표면으로부터의 거리의 함수로서 OLED의 온도를 도시한다. 이 실시양태에서 어떠한 아웃커플링 구조도 강화층의 일부 또는 근처에 없으므로 모든 비방사성 커플링은 열로서 소산되고 이는 그 후 OLED의 온도를 증가시킨다.
도 5a, 5b, 5c, 5d 및 5e는 본원에 개시된 바의 금속 나노구조를 갖는 아웃커플링층을 포함하는 플라즈몬 OLED의 다양한 도면을 도시한다. 도 5a는 이러한 디바이스에 의해 방출된 광의 편광 제어의 예를 도시한다. 도 5b는 디바이스의 일반적인 배열의 측면도를 도시한다. 도 5c 및 도 5d는 중간에 더 얇은 금속 영역이 있는 3차원 금속 나노 구조를 갖는 디바이스의 예를 도시한다. 도 5e는 금속 나노구조가 MIM(metal-insulator-metal structure)을 갖는 이러한 디바이스의 예를 도시한다.
도 6a 및 도 6b는 아웃커플링층이 비키랄 금속 나노구조를 사용하여 원형으로 편광된 발광을 제공하는 본원에 개시된 바의 디바이스의 상면도 및 측면 개략도를 도시한다. 도 6c는 본원에 개시된 바의 비키랄 나노구조로부터 원형으로 편광된 광을 생성하기 위한 작동 원리를 도시한다.
도 7은 본원에 개시된 바의 OLED 디바이스의 스토크스 파라미터를 측정하기 위해 사용된 편광판 및 1/4 파장판의 배향을 나타내는 실험 설정의 예를 도시한다.
도 8a-8e는 플라즈몬 OLED 구조로부터의 EL 발광의 편광 제어를 허용하는 직사각형 어레이 설계의 예를 도시한다. 도 8a는 예시적인 디바이스의 투시도를 도시하며; 도 8b는 2개의 직교 방향에서 상이한 주기성을 갖는 격자의 예를 도시하고; 도 8c는 격자의 불균일한 나노구조의 예를 도시하며; 도 8d 및 8e는 나노구조 사이 및/또는 나노구조 하부에 유전체 재료를 포함하는 배열을 도시한다.
도 9a-9c는 "불스아이" 플라즈몬 구조를 사용하는 배열을 도시한다. 도 9a는 종래의 원 구조를 도시하며; 도 9b는 본원에 개시된 실시양태에 따른 타원형 구조를 도시하고; 도 9c는 아웃커플링층에 포함된 타원형 불스아이 플라즈몬 구조를 갖는 본원에서 이전에 개시된 바의 디바이스를 도시한다.
도 10은 OLED 디바이스에서 원 편광된 발광을 달성하는 키랄 금속 나노구조의 예를 도시한다. 도 10a는 본원에 개시된 바의 스플릿 링 공진기(SRR: split ring resonator)에 의해 형성된 3D 키랄 플라즈몬 구조를 도시한다. 도 10b-10d는 도 10b의 SRR로 이루어진 유닛 셀의 어레이, 도 10c의 키랄 슈리켄 플라즈몬 구조, 및 도 10d의 감마디온 키랄 플라즈몬 구조를 포함하는 본원에 개시된 바의 아웃커플링을 위한 키랄 플라즈몬 구조를 사용하는 OLED 디바이스의 예를 도시한다.
도 11a는 셀룰로오스 나노결정에 의해 형성된 키랄 매질에서 막대형 금속 나노구조의 키랄 배열을 포함하는 본원에 개시된 바의 디바이스를 도시한다. 도 11b는 평면 외 방향을 따른 나노입자 정렬의 개략도를 도시한다.
도 12a는 본원에 개시된 바의 아웃커플링층으로서 금속 나노구조가 도핑된 액정을 갖는 OLED 구조의 예를 도시한다. 도 12b는 아웃커플링층의 상단부와 하단부 사이에 인가된 전압을 갖는 스토크스 파라미터 S3의 예상되는 변화를 개략적으로 예시한다.
도 13는 도 13a의 직사각형 형상 입자의 어레이, 도 13b의 강화층의 직사각형 정공 또는 오목부의 어레이 및 도 13c의 아웃커플링층의 직사각형 정공 또는 오목부의 어레이를 포함하는 본원에 개시된 실시예에 따라 선형 편광된 발광을 생성하는 디바이스 구조를 도시한다.
도 14는 도 14a의 나노입자의 유닛 셀을 포함하는 아웃커플링층, 도 14b의 강화층의 타원형 나노 정공 또는 오목부, 및 도 14c의 아웃커플링 금속층의 정공 또는 오목부를 포함하는 본원에 개시된 실시양태에 따른 임의의 편광을 생성하기 위한 디바이스의 예를 도시한다.
도 15는 도 15a의 나노큐브, 도 15b의 나노 반구, 도 15c의 사각 나노 뿔, 및 도 15d의 삼각 나노뿔을 포함하는 본원에 개시된 바의 OLED로부터 주변 반사를 감소시키기 위해 다양한 형상을 갖는 금속 나노입자를 사용하는 상이한 아웃커플링 구조의 예를 도시한다. 도 15e는 강화층의 정공 또는 오목부를 사용한 광 아웃커플링의 예를 도시한다. 도 15f는 강화층 위의 추가의 금속층에서 정공 또는 오목부를 사용한 광 아웃커플링의 예를 도시한다. 이러한 배열은 OLED 디바이스로부터 비편광된 발광을 달성하기 위해 사용될 수 있다.
도 16은 본원에 개시된 실시양태에 따른 입사각 45°(실선 곡선) 및 60°(점선 곡선)에 대한 아웃커플링층으로서 지수(index) 1.4의 10nm 유전체 재료를 갖는 무작위로 분포된 은 나노큐브를 이용하는 플라즈몬 OLED 디바이스로부터의 시뮬레이션된 광 반사율을 도시한다.
도 17a는 종래의 플라즈몬 디바이스를 도시한다. 도 17b는 아웃커플링층 및 유전체층이 주변 광을 감소시키기 위해 사용되는, 본원에 개시된 바의 플라즈몬 디바이스를 도시한다. 도 17c는 유전체층이 하나 이상의 흡수 염료로 도핑된 유사한 디바이스를 도시한다.
도 18a는 본원에 개시된 바와 같은 상이한 치수의 2개의 직교 배열된 은 직사각형 나노 구조의 사각형 어레이가 있는 아웃커플링층을 갖는 디바이스에 대한 쌍극자 이미터의 수직(실선 곡선) 및 수평(점선 곡선) 정렬에 대하여 추정된 스토크스 파라미터 S 1, S 2 및 S 3을 도시한다. 도 18b는 동일한 디바이스에 대해 시뮬레이션된 쌍극자 이미터의 수직(실선 곡선) 및 수평(점선 곡선) 정렬에 대한 가시 영역에서 모델링된 EQE 변화를 도시한다. 도 18c는 표 2에 요약된 유효 EQE 값의 추정에 사용된 적색 쌍극자 이미터에 대한 EL 스펙트럼을 도시한다.
도 19a는 아웃커플링층으로서 은의 원 나노 기둥의 직사각형 어레이를 포함하는 본원에 개시된 바의 디바이스의 개략도를 도시한다. 은 기둥의 반경 및 높이는 두 개의 상호 직교하는 대칭 방향을 따라 300 nm 및 400 nm의 어레이 주기성으로 각기 50 nm 및 100 nm이다. 도 19b는 도 19a에 도시된 디바이스에 대한 이미터의 수직(실선 곡선) 및 수평(점선 곡선) 정렬에 대한 추정된 스토크스 파라미터 S 1, S 2 및 S 3를 도시한다. 도 19c는 아웃커플링층으로서 은의 나노 크기 직사각형 구조의 직사각형 어레이를 포함하는 본원에 개시된 바의 OLED 설계의 개략도를 도시한다. 은 나노 구조의 평면 내 치수는 200 x 100 nm이며 높이는 100 nm이다. 은 나노 구조의 가장 긴 치수와 가장 짧은 치수를 따른 어레이의 격자 주기성은 각각 250nm 및 400nm이다. 도 19d는 도 19c에 도시된 OLED 설계에 대한 이미터의 수직(실선 곡선) 및 수평(점선 곡선) 정렬에 대해 추정된 스토크스 파라미터 S 1, S 2 및 S 3를 도시한다.
도 20a 내지 도 20d는 본원에 개시된 강화층 또는 아웃커플링 금속층에서 정공 또는 오목부를 사용하여 원 편광된 발광을 생성하는 디바이스 구조의 예를 도시한다. 도 20a 및 20b는 각기 강화층 및 아웃커플링 금속층에서 직교로 배향된 직사각형 정공 또는 오목부의 쌍으로부터 형성된 유닛 셀의 어레이를 갖는 OLED 구조를 도시한다. 도 20c 및 20d는 직교 방향으로 상이한 격자 주기성이 있는 주기적인 격자로 배열된 각기 강화층 및 아웃커플링 금속 층에 직사각형 정공 또는 오목부의 어레이를 갖는 OLED 구조의 예를 도시한다.
도 2는 별도의 전자 수송층을 갖지 않는 역구조 유기 발광 디바이스를 도시한다.
도 3a는 본원에 개시된 바와 같은 은 막의 강화층을 갖는 OLED에서 발광 물질의 실시양태에 대한 은 막의 표면으로부터의 거리에 대한 속도 상수의 묘사를 도시한다. 거리는 발광층에 가장 가까운 금속 막 표면에서 발광 물질까지의 거리이다. 점선은 방사성 속도가 비방사성 속도와 동일하고 본원에서 정의된 바의 임계 거리 1인 거리를 표시한다.
도 3b는 본원에 개시된 바와 같은 식 3에서 입증된 바와 같이 속도 상수가 예시적인 구성요소로 분할되는 은 막의 강화층을 갖는 OLED에서 발광 물질의 실시양태에 대한 은 막의 표면으로부터의 거리에 대한 속도 상수를 도시한다. 거리는 발광층에 가장 가까운 금속 막 표면으로부터 발광 물질까지의 거리이다.
도 4a는 도 3a 및 3b의 속도 상수에 대해 플롯팅된 은 막의 강화층을 갖는 OLED의 발광 물질의 실시양태에 대한 은 막의 표면으로부터의 거리에 대한 광자 수율을 도시한다. 이 실시양태에서 어떠한 아웃커플링 구조도 강화층의 일부 또는 근처에 없으므로 모든 비방사성 커플링은 열로서 소산된다.
도 4b는 본원에 개시된 바의 도 7a 및 7b의 속도 상수에 대해 플롯팅된 은 막의 강화층을 갖는 OLED에서 발광 물질의 실시양태에 대한 은 막의 표면으로부터의 거리의 함수로서 OLED의 온도를 도시한다. 이 실시양태에서 어떠한 아웃커플링 구조도 강화층의 일부 또는 근처에 없으므로 모든 비방사성 커플링은 열로서 소산되고 이는 그 후 OLED의 온도를 증가시킨다.
도 5a, 5b, 5c, 5d 및 5e는 본원에 개시된 바의 금속 나노구조를 갖는 아웃커플링층을 포함하는 플라즈몬 OLED의 다양한 도면을 도시한다. 도 5a는 이러한 디바이스에 의해 방출된 광의 편광 제어의 예를 도시한다. 도 5b는 디바이스의 일반적인 배열의 측면도를 도시한다. 도 5c 및 도 5d는 중간에 더 얇은 금속 영역이 있는 3차원 금속 나노 구조를 갖는 디바이스의 예를 도시한다. 도 5e는 금속 나노구조가 MIM(metal-insulator-metal structure)을 갖는 이러한 디바이스의 예를 도시한다.
도 6a 및 도 6b는 아웃커플링층이 비키랄 금속 나노구조를 사용하여 원형으로 편광된 발광을 제공하는 본원에 개시된 바의 디바이스의 상면도 및 측면 개략도를 도시한다. 도 6c는 본원에 개시된 바의 비키랄 나노구조로부터 원형으로 편광된 광을 생성하기 위한 작동 원리를 도시한다.
도 7은 본원에 개시된 바의 OLED 디바이스의 스토크스 파라미터를 측정하기 위해 사용된 편광판 및 1/4 파장판의 배향을 나타내는 실험 설정의 예를 도시한다.
도 8a-8e는 플라즈몬 OLED 구조로부터의 EL 발광의 편광 제어를 허용하는 직사각형 어레이 설계의 예를 도시한다. 도 8a는 예시적인 디바이스의 투시도를 도시하며; 도 8b는 2개의 직교 방향에서 상이한 주기성을 갖는 격자의 예를 도시하고; 도 8c는 격자의 불균일한 나노구조의 예를 도시하며; 도 8d 및 8e는 나노구조 사이 및/또는 나노구조 하부에 유전체 재료를 포함하는 배열을 도시한다.
도 9a-9c는 "불스아이" 플라즈몬 구조를 사용하는 배열을 도시한다. 도 9a는 종래의 원 구조를 도시하며; 도 9b는 본원에 개시된 실시양태에 따른 타원형 구조를 도시하고; 도 9c는 아웃커플링층에 포함된 타원형 불스아이 플라즈몬 구조를 갖는 본원에서 이전에 개시된 바의 디바이스를 도시한다.
도 10은 OLED 디바이스에서 원 편광된 발광을 달성하는 키랄 금속 나노구조의 예를 도시한다. 도 10a는 본원에 개시된 바의 스플릿 링 공진기(SRR: split ring resonator)에 의해 형성된 3D 키랄 플라즈몬 구조를 도시한다. 도 10b-10d는 도 10b의 SRR로 이루어진 유닛 셀의 어레이, 도 10c의 키랄 슈리켄 플라즈몬 구조, 및 도 10d의 감마디온 키랄 플라즈몬 구조를 포함하는 본원에 개시된 바의 아웃커플링을 위한 키랄 플라즈몬 구조를 사용하는 OLED 디바이스의 예를 도시한다.
도 11a는 셀룰로오스 나노결정에 의해 형성된 키랄 매질에서 막대형 금속 나노구조의 키랄 배열을 포함하는 본원에 개시된 바의 디바이스를 도시한다. 도 11b는 평면 외 방향을 따른 나노입자 정렬의 개략도를 도시한다.
도 12a는 본원에 개시된 바의 아웃커플링층으로서 금속 나노구조가 도핑된 액정을 갖는 OLED 구조의 예를 도시한다. 도 12b는 아웃커플링층의 상단부와 하단부 사이에 인가된 전압을 갖는 스토크스 파라미터 S3의 예상되는 변화를 개략적으로 예시한다.
도 13는 도 13a의 직사각형 형상 입자의 어레이, 도 13b의 강화층의 직사각형 정공 또는 오목부의 어레이 및 도 13c의 아웃커플링층의 직사각형 정공 또는 오목부의 어레이를 포함하는 본원에 개시된 실시예에 따라 선형 편광된 발광을 생성하는 디바이스 구조를 도시한다.
도 14는 도 14a의 나노입자의 유닛 셀을 포함하는 아웃커플링층, 도 14b의 강화층의 타원형 나노 정공 또는 오목부, 및 도 14c의 아웃커플링 금속층의 정공 또는 오목부를 포함하는 본원에 개시된 실시양태에 따른 임의의 편광을 생성하기 위한 디바이스의 예를 도시한다.
도 15는 도 15a의 나노큐브, 도 15b의 나노 반구, 도 15c의 사각 나노 뿔, 및 도 15d의 삼각 나노뿔을 포함하는 본원에 개시된 바의 OLED로부터 주변 반사를 감소시키기 위해 다양한 형상을 갖는 금속 나노입자를 사용하는 상이한 아웃커플링 구조의 예를 도시한다. 도 15e는 강화층의 정공 또는 오목부를 사용한 광 아웃커플링의 예를 도시한다. 도 15f는 강화층 위의 추가의 금속층에서 정공 또는 오목부를 사용한 광 아웃커플링의 예를 도시한다. 이러한 배열은 OLED 디바이스로부터 비편광된 발광을 달성하기 위해 사용될 수 있다.
도 16은 본원에 개시된 실시양태에 따른 입사각 45°(실선 곡선) 및 60°(점선 곡선)에 대한 아웃커플링층으로서 지수(index) 1.4의 10nm 유전체 재료를 갖는 무작위로 분포된 은 나노큐브를 이용하는 플라즈몬 OLED 디바이스로부터의 시뮬레이션된 광 반사율을 도시한다.
도 17a는 종래의 플라즈몬 디바이스를 도시한다. 도 17b는 아웃커플링층 및 유전체층이 주변 광을 감소시키기 위해 사용되는, 본원에 개시된 바의 플라즈몬 디바이스를 도시한다. 도 17c는 유전체층이 하나 이상의 흡수 염료로 도핑된 유사한 디바이스를 도시한다.
도 18a는 본원에 개시된 바와 같은 상이한 치수의 2개의 직교 배열된 은 직사각형 나노 구조의 사각형 어레이가 있는 아웃커플링층을 갖는 디바이스에 대한 쌍극자 이미터의 수직(실선 곡선) 및 수평(점선 곡선) 정렬에 대하여 추정된 스토크스 파라미터 S 1, S 2 및 S 3을 도시한다. 도 18b는 동일한 디바이스에 대해 시뮬레이션된 쌍극자 이미터의 수직(실선 곡선) 및 수평(점선 곡선) 정렬에 대한 가시 영역에서 모델링된 EQE 변화를 도시한다. 도 18c는 표 2에 요약된 유효 EQE 값의 추정에 사용된 적색 쌍극자 이미터에 대한 EL 스펙트럼을 도시한다.
도 19a는 아웃커플링층으로서 은의 원 나노 기둥의 직사각형 어레이를 포함하는 본원에 개시된 바의 디바이스의 개략도를 도시한다. 은 기둥의 반경 및 높이는 두 개의 상호 직교하는 대칭 방향을 따라 300 nm 및 400 nm의 어레이 주기성으로 각기 50 nm 및 100 nm이다. 도 19b는 도 19a에 도시된 디바이스에 대한 이미터의 수직(실선 곡선) 및 수평(점선 곡선) 정렬에 대한 추정된 스토크스 파라미터 S 1, S 2 및 S 3를 도시한다. 도 19c는 아웃커플링층으로서 은의 나노 크기 직사각형 구조의 직사각형 어레이를 포함하는 본원에 개시된 바의 OLED 설계의 개략도를 도시한다. 은 나노 구조의 평면 내 치수는 200 x 100 nm이며 높이는 100 nm이다. 은 나노 구조의 가장 긴 치수와 가장 짧은 치수를 따른 어레이의 격자 주기성은 각각 250nm 및 400nm이다. 도 19d는 도 19c에 도시된 OLED 설계에 대한 이미터의 수직(실선 곡선) 및 수평(점선 곡선) 정렬에 대해 추정된 스토크스 파라미터 S 1, S 2 및 S 3를 도시한다.
도 20a 내지 도 20d는 본원에 개시된 강화층 또는 아웃커플링 금속층에서 정공 또는 오목부를 사용하여 원 편광된 발광을 생성하는 디바이스 구조의 예를 도시한다. 도 20a 및 20b는 각기 강화층 및 아웃커플링 금속층에서 직교로 배향된 직사각형 정공 또는 오목부의 쌍으로부터 형성된 유닛 셀의 어레이를 갖는 OLED 구조를 도시한다. 도 20c 및 20d는 직교 방향으로 상이한 격자 주기성이 있는 주기적인 격자로 배열된 각기 강화층 및 아웃커플링 금속 층에 직사각형 정공 또는 오목부의 어레이를 갖는 OLED 구조의 예를 도시한다.
일반적으로, OLED는 애노드와 캐소드 사이에 배치되어 이에 전기 접속되는 하나 이상의 유기층을 포함한다. 전류가 인가되면, 애노드는 유기층(들)에 정공을 주입하고, 캐소드는 전자를 주입한다. 주입된 정공 및 전자는 각각 반대로 하전된 전극을 향하여 이동한다. 전자와 정공이 동일한 분자 상에 편재화될 경우, 여기된 에너지 상태를 갖는 편재화된 전자-정공 쌍인 "엑시톤"이 생성된다. 엑시톤이 광방출 메커니즘을 통해 이완될 경우 광이 방출된다. 일부 경우에서, 엑시톤은 엑시머 또는 엑시플렉스 상에 편재화될 수 있다. 비-방사 메커니즘, 예컨대 열 이완이 또한 발생할 수 있으나, 일반적으로 바람직하지 않은 것으로 간주된다.
초기 OLED는 예를 들면 미국 특허 제4,769,292호에 개시된 단일항 상태로부터 광("형광")을 방출하는 발광 분자를 사용하였으며, 상기 특허 문헌은 그 전문이 인용에 의해 포함된다. 형광 방출은 일반적으로 10 나노초 미만의 시간 프레임으로 발생한다.
보다 최근에는, 삼중항 상태로부터의 광("인광")을 방출하는 발광 물질을 갖는 OLED가 제시되었다. 문헌 [Baldo et al., "Highly Efficient Phosphorescent Emission from 유기 Electroluminescent Devices," Nature, vol. 395, 151-154, 1998; ("Baldo-I")] 및 문헌 [Baldo et al., "Very high-efficiency green 유기 light-emitting devices based on electrophosphorescence," Appl. Phys. Lett., vol. 75, No. 3, 4-6 (1999) ("Baldo-II")]은 그 전문이 인용에 의해 포함된다. 인광은 인용에 의해 포함되는 미국 특허 제7,279,704호의 컬럼 5-6에 보다 구체적으로 기재되어 있다.
도 1은 유기 발광 디바이스(100)를 나타낸다. 도면은 반드시 축척에 의하여 도시하지는 않았다. 디바이스(100)는 기판(110), 애노드(115), 정공 주입층(120), 정공 수송층(125), 전자 차단층(130), 발광층(135), 정공 차단층(140), 전자 수송층(145), 전자 주입층(150), 보호층(155), 캐소드(160) 및 배리어층(170)을 포함할 수 있다. 캐소드(160)는 제1 전도층(162) 및 제2 전도층(164)을 갖는 화합물 캐소드이다. 디바이스(100)는 기재된 순서로 층을 증착시켜 제작될 수 있다. 이러한 다양한 층 뿐만 아니라, 예시 물질의 특성 및 기능은 인용에 의해 포함되는 미국 특허 제7,279,704호의 컬럼 6-10에 보다 구체적으로 기재되어 있다.
이들 층 각각에 대한 더 많은 예도 이용 가능하다. 예를 들면 가요성이고 투명한 기판-애노드 조합이 미국 특허 제5,844,363호에 개시되어 있으며, 이 특허 문헌은 그 전문이 인용에 의해 포함된다. p-도핑된 정공 수송층의 한 예는 미국 특허출원 공개공보 제2003/0230980호에 개시된 바와 같이, 50:1의 몰비로 m-MTDATA가 F4-TCNQ로 도핑된 것이 있으며, 이 특허 문헌은 그 전문이 인용에 의해 포함된다. 발광 및 호스트 물질의 예는 미국 특허 제6,303,238호(Thompson 등)에 개시되어 있으며, 이 특허 문헌은 그 전문이 인용에 의해 포함된다. n-도핑된 전자 수송층의 예는 미국 특허 출원 공개공보 제2003/0230980호에 개시된 바와 같이, 1:1의 몰비로 Li로 도핑된 BPhen이고, 이 특허 문헌은 그 전문이 인용에 의해 포함된다. 그 전문이 인용에 의해 포함되는 미국 특허 제5,703,436호 및 제5,707,745호에는, 적층된 투명, 전기전도성 스퍼터 증착된 ITO 층을 갖는 Mg:Ag와 같은 금속의 박층을 갖는 화합물 캐소드를 비롯한 캐소드의 예가 개시되어 있다. 차단층의 이론 및 용도는 미국 특허 제6,097,147호 및 미국 특허 출원 공개공보 제2003/0230980호에 보다 구체적으로 기재되어 있으며, 이들 특허 문헌은 그 전문이 인용에 의해 포함된다. 주입층의 예는 미국 특허 출원 공개공보 제2004/0174116호에 제공되어 있으며, 이 특허 문헌은 그 전문이 인용에 의해 포함된다. 배리어층(170)은 단층 또는 다층 배리어일 수 있으며 디바이스의 다른 층을 덮거나 둘러쌀 수 있다. 배리어층(170)은 기판(110)을 둘러쌀 수도 있고/있거나 기판과 디바이스의 다른 층 사이에 배열될 수 있다. 배리어는 캡슐화제, 캡슐화층, 보호층, 또는 침투 배리어로 지칭될 수도 있으며, 통상적으로 디바이스의 다른 층을 통한 수분, 주위 공기, 및 다른 유사한 물질에 의한 침투에 대한 보호를 제공한다. 배리어층 물질 및 구조의 예는 미국 특허 제6,537,688호, 제6,597,111호, 제6,664,137호, 제6,835,950호, 제6,888,305호, 제6,888,307호, 제6,897,474호, 제7,187,119호, 및 제7,683,534호에 제공되어 있으며, 각각의 상기 특허는 그 전문이 인용에 의해 포함된다.
도 2는 역구조 OLED(200)를 나타낸다. 디바이스는 기판(210), 캐소드(215), 발광층(220), 정공 수송층(225) 및 애노드(230)를 포함한다. 디바이스(200)는 기재된 순서로 층을 증착시켜 제작될 수 있다. 가장 흔한 OLED 구성이 애노드의 위에 캐소드가 배치되어 있는 것이고, 디바이스(200)는 애노드(230)의 아래에 배치된 캐소드(215)를 갖고 있으므로, 디바이스(200)는 "역구조" OLED로 지칭될 수 있다. 디바이스(100)에 관하여 기재된 것과 유사한 물질이 디바이스(200)의 해당 층에 사용될 수 있다. 도 2는 디바이스(100)의 구조로부터 일부 층이 어떻게 생략될 수 있는지의 일례를 제공한다.
도 1 및 도 2에 도시된 단순 적층된 구조는 비제한적인 예로서 제공되며, 본 발명의 실시양태는 다양한 다른 구조와 관련하여 사용될 수 있는 것으로 이해된다. 기재된 특정한 물질 및 구조는 사실상 예시를 위한 것이며, 다른 물질 및 구조가 사용될 수 있다. 기능성 OLED는 기재된 다양한 층을 상이한 방식으로 조합하여 달성될 수 있거나, 또는 층은 디자인, 성능 및 비용 요인에 기초하여 전적으로 생략될 수 있다. 구체적으로 기재되지 않은 기타의 층도 또한 포함될 수 있다. 구체적으로 기재된 물질과 다른 물질을 사용할 수 있다. 본원에 제공된 다수의 예가 단일 물질을 포함하는 것으로 다양한 층을 기재하기는 하나, 물질의 조합, 예컨대 호스트와 도펀트의 혼합물, 또는 보다 일반적으로 혼합물을 사용할 수 있는 것으로 이해된다. 또한, 층은 다양한 하부층을 가질 수 있다. 본원에서 다양한 층에 제시된 명칭은 엄격하게 제한하고자 하는 것은 아니다. 예를 들면, 디바이스(200)에서, 정공 수송층(225)은 정공을 수송하고 정공을 발광층(220)에 주입하며, 정공 수송층 또는 정공 주입층으로 기재될 수 있다. 한 실시양태에서, OLED는 캐소드와 애노드 사이에 배치된 "유기층"을 갖는 것으로 기재될 수 있다. 이러한 유기층은 단일 층을 포함할 수 있거나, 또는 예를 들면 도 1 및 도 2와 관련하여 기재된 바와 같은 상이한 유기 물질들의 복수의 층을 더 포함할 수 있다.
구체적으로 기재하지 않은 구조 및 물질, 예컨대 미국 특허 제5,247,190호(Friend 등)에 개시된 중합체 물질로 구성된 OLED(PLED)를 또한 사용할 수 있으며, 이 특허 문헌은 그 전문이 인용에 의해 포함된다. 추가의 예로서, 단일 유기층을 갖는 OLED를 사용할 수 있다. OLED는 예를 들면 미국 특허 제5,707,745호(Forrest 등)에 기재된 바와 같이 적층될 수 있으며, 이 특허 문헌은 그 전문이 인용에 의해 본원에 포함된다. OLED 구조는 도 1 및 도 2에 도시된 단순 적층된 구조로부터 벗어날 수 있다. 예를 들면, 기판은 미국 특허 제6,091,195호(Forrest 등)에 기재된 메사형(mesa) 구조 및/또는 미국 특허 제5,834,893호(Bulovic 등)에 기재된 피트형(pit) 구조와 같은 아웃-커플링(out-coupling)을 개선시키기 위한 각진 반사면을 포함할 수 있으며, 이들 특허 문헌은 그 전문이 인용에 의해 본원에 포함된다.
본원에 개시된 일부 실시양태에서, 도 1-2에 도시된 발광층(135) 및 발광층(220)과 같은 발광층 또는 물질은 각각 양자점을 포함할 수 있다. 본원에 개시된 "발광층" 또는 "발광 물질"은, 당업자의 이해에 따라 달리 명시적으로 또는 문맥으로 나타내지 않는 한, 유기 발광 물질 및/또는 양자점 또는 등가 구조를 포함하는 발광 물질을 포함할 수 있다. 이러한 발광층은 별도의 발광 물질 또는 다른 이미터에 의해 방출된 광을 변환하는 양자점 물질만을 포함할 수 있거나, 또는 별도의 발광 물질 또는 다른 이미터를 또한 포함할 수 있거나, 또는 전류 인가로부터 직접 발광할 수 있다. 마찬가지로, 색 변경층, 컬러 필터, 상향 변환 또는 하향 변환 층 또는 구조는 양자점을 함유하는 물질을 포함할 수 있지만, 그러한 층은 본원에 개시된 바와 같이 "발광층"으로 간주되지 않을 수 있다. 일반적으로, "발광층" 또는 물질은 초기 광을 방출하는 것이며, 이는 컬러 필터 또는 디바이스 내에서 초기 광을 스스로 방출하지 않는 다른 색 변경층과 같은 다른 층에 의해 변경될 수 있지만 발광층에 의해 방출된 초기 광에 기초하여 상이한 스펙트럼 함량의 변경된 광을 재방출할 수 있다.
반대의 의미로 명시하지 않는 한, 다양한 실시양태의 임의의 층은 임의의 적합한 방법에 의하여 증착될 수 있다. 유기층의 경우, 바람직한 방법으로는 미국 특허 제6,013,982호 및 제6,087,196호(이 특허 문헌들은 그 전문이 참고로 포함됨)에 기재된 바와 같은 열 증발, 잉크-제트, 미국 특허 제6,337,102호(Forrest 등)(이 특허 문헌은 그 전문이 참고로 포함됨)에 기재된 바와 같은 유기 기상 증착(OVPD) 및 미국 특허 제7,431,968호(이 특허 문헌은 그 전문이 참고로 포함됨)에 기재된 바와 같은 유기 증기 제트 프린팅(OVJP)에 의한 증착을 들 수 있다. 기타의 적합한 증착 방법은 스핀 코팅 및 기타의 용액계 공정을 포함한다. 용액계 공정은 질소 또는 불활성 분위기 중에서 실시되는 것이 바람직하다. 기타의 층의 경우, 바람직한 방법은 열 증발을 포함한다. 바람직한 패턴 형성 방법은 마스크를 통한 증착, 미국 특허 제6,294,398호 및 제6,468,819호(이 특허 문헌들은 그 전문이 참고로 포함됨)에 기재된 바와 같은 냉간 용접 및 잉크-제트 및 OVJD와 같은 일부 증착 방법과 관련된 패턴 형성을 포함한다. 다른 방법들도 사용될 수 있다. 증착시키고자 하는 물질은 특정한 증착 방법과 상용성을 갖도록 변형될 수 있다. 예를 들면, 분지형 또는 비분지형, 바람직하게는 3개 이상의 탄소를 포함하는 알킬기 및 아릴기와 같은 치환기는 소분자에 사용되어 이의 용액 가공 처리 능력을 향상시킬 수 있다. 20개 이상의 탄소를 갖는 치환기를 사용할 수 있으며, 3개 내지 20개의 탄소가 바람직한 범위이다. 비대칭 물질은 더 낮은 재결정화 경향성을 가질 수 있기 때문에, 비대칭 구조를 갖는 물질은 대칭 구조를 갖는 물질보다 더 우수한 용액 가공성을 가질 수 있다. 덴드리머 치환기를 사용하여 소분자의 용액 가공 처리 능력을 향상시킬 수 있다.
본 발명의 실시양태에 따라 제작된 디바이스는 배리어층을 임의로 더 포함할 수 있다. 배리어층의 한 목적은 전극 및 유기층이 수분, 증기 및/또는 기체 등을 포함하는 환경에서 유해한 종에 대한 노출로 인하여 손상되지 않도록 보호하는 것이다. 배리어층은 엣지를 포함하는 디바이스의 임의의 기타 부분의 위에서, 또는 전극 또는 기판의 위에서, 아래에서 또는 옆에서 증착될 수 있다. 배리어층은 단일층 또는 다중층을 포함할 수 있다. 배리어층은 다양한 공지의 화학 기상 증착 기법에 의하여 형성될 수 있으며 복수의 상을 갖는 조성물 뿐만 아니라 단일 상을 갖는 조성물을 포함할 수 있다. 임의의 적합한 물질 또는 물질의 조합을 배리어층에 사용할 수 있다. 배리어층은 무기 또는 유기 화합물 또는 둘 다를 포함할 수 있다. 바람직한 배리어층은 미국 특허 제7,968,146호, PCT 특허 출원 PCT/US2007/023098 및 PCT/US2009/042829에 기재된 중합체 물질과 비중합체 물질의 혼합물을 포함하며, 이들 문헌은 본원에 그 전문이 참고로 포함된다. "혼합물"로 간주되기 위해, 배리어층을 포함하는 전술한 중합체 및 비중합체 물질은 동일한 반응 조건 하에서 및/또는 동시에 증착되어야 한다. 중합체 대 비중합체 물질의 중량비는 95:5 내지 5:95 범위일 수 있다. 중합체 및 비중합체 물질은 동일한 전구체 물질로부터 생성될 수 있다. 한 예에서, 중합체 물질과 비중합체 물질의 혼합물은 실질적으로 중합체 규소 및 무기 규소로 이루어진다.
일부 실시양태에서, 애노드, 캐소드, 또는 유기 발광층 위에 배치된 새로운 층 중 적어도 하나는 강화층으로서 기능한다. 강화층은, 이미터 물질에 비방사적으로 결합하고 여기 상태 에너지를 이미터 물질로부터 비방사 모드의 표면 플라즈몬 폴라리톤으로 전달하는 표면 플라즈몬 공명을 나타내는 플라즈몬 물질을 포함한다. 강화층은 유기 발광층으로부터 임계 거리 이내에 제공되며, 여기서 이미터 물질은 강화층의 존재로 인해 총 비방사성 붕괴 속도 상수와 총 방사성 붕괴 속도 상수를 가지며 임계 거리는 총 비방사성 붕괴 속도 상수가 총 방사성 붕괴 속도 상수와 동일한 곳이다. 일부 실시양태에서, OLED는 아웃커플링층을 더 포함한다. 일부 실시양태에서, 아웃커플링층은 유기 발광층의 반대측의 강화층 위에 배치된다. 일부 실시양태에서, 아웃커플링층은 강화층으로부터 발광층의 반대측에 배치되지만 여전히 강화층의 표면 플라즈몬 모드로부터 에너지를 아웃커플링한다. 아웃커플링층은 표면 플라즈몬 폴라리톤으로부터의 에너지를 산란시킨다. 일부 실시양태에서 이 에너지는 광자로서 자유 공간에 산란된다. 다른 실시양태에서, 에너지는 표면 플라즈몬 모드로부터 비제한적으로 유기 도파 모드, 기판 모드, 또는 다른 도파 모드와 같은 디바이스의 다른 모드로 산란된다. 에너지가 OLED의 비자유 공간 모드로 산란되는 경우, 다른 아웃커플링 스킴을 통합하여 해당 에너지를 자유 공간으로 추출할 수 있다. 일부 실시양태에서, 강화층과 아웃커플링층 사이에 하나 이상의 개재층이 배치될 수 있다. 개재층(들)의 예는 유기, 무기, 페로브스카이트, 산화물을 포함한 유전체 재료일 수 있고, 이들 재료의 스택 및/또는 혼합물을 포함할 수 있다.
강화층은 이미터 물질이 존재하는 매체의 유효 특성을 변경하여, 하기 중 어느 것 또는 모두를 유도한다: 발광 속도 저하, 발광 라인 형상의 변경, 각도에 따른 발광 강도 변화, 이미터 물질의 안정성 변화, OLED의 효율 변화, 및 OLED 디바이스의 감소된 효율 롤-오프. 캐소드측, 애노드측, 또는 양측 모두에 강화층을 배치하면 앞서 언급한 효과 중 어느 것을 이용하는 OLED 디바이스가 생성된다. 본원에서 언급되고 도면에 도시된 각종 OLED 예에서 설명된 특정 기능성 층 외에도, 본 개시내용에 따른 OLED는 OLED에서 흔히 마련되는 임의의 다른 기능성 층을 포함할 수 있다.
강화층은 플라즈몬 물질, 광학 활성 메타물질, 또는 하이퍼볼릭 메타물질로 구성될 수 있다. 본원에서 사용되는 플라즈몬 물질은 전자기 스펙트럼의 가시 광선 또는 자외선 영역에서 유전 상수의 실수부가 0과 교차하는 물질이다. 일부 실시양태에서, 플라즈몬 물질은 적어도 하나의 금속을 포함한다. 이러한 실시양태에서 금속은 Ag, Al, Au, Ir, Pt, Ni, Cu, W, Ta, Fe, Cr, Mg, Ga, Rh, Ti, Ru, Pd, In, Bi, Ca, 이들 재료의 합금 또는 혼합물, 및 이들 재료의 스택 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 일반적으로, 메타물질은, 상이한 물질로 구성된 매체로서, 매체 전체가 그 물질 부분의 합과는 상이하게 작용하는 매체이다. 특히, 본 출원인은 광학 활성 메타물질을 음의 유전율과 음의 투과율을 모두 가진 물질로서 정의한다. 한편, 하이퍼볼릭 메타물질은 유전율 또는 투과율이 다른 공간 방향에 대해 다른 부호를 갖는 이방성 매체이다. 광학 활성 메타물질 및 하이퍼볼릭 메타물질은 매체가 빛의 파장 길이 규모에서 전파 방향으로 균일하게 나타나야 한다는 점에서 분산 브래그 반사경(Distributed Bragg Reflector, "DBR")과 같은 다른 많은 포토닉 구조와 엄격하게 구분된다. 당업자가 이해할 수 있는 용어를 사용하여: 전파 방향에서 메타물질의 유전 상수는 유효 매체 근사치로 설명될 수 있다. 플라즈몬 물질과 메타물질은 다양한 방식으로 OLED 성능을 향상시킬 수 있는 빛의 전파를 제어하는 방법을 제공한다.
일부 실시양태에서, 강화층은 평면층으로서 제공된다. 다른 실시양태에서, 강화층은, 주기적으로, 준주기적으로, 또는 무작위로 배열되는 파장 사이즈의 피처, 또는 주기적으로, 준주기적으로, 또는 무작위로 배열되는 서브파장 사이즈의 피처를 갖는다. 일부 실시양태에서, 파장 사이즈의 피처 및 서브파장 사이즈의 피처는 샤프한 엣지를 갖는다.
일부 실시양태에서, 아웃커플링층은, 주기적으로, 준주기적으로, 또는 무작위로 배열되는 파장 사이즈의 피처, 또는 주기적으로, 준주기적으로, 또는 무작위로 배열되는 서브파장 사이즈의 피처를 갖는다. 일부 실시양태에서, 아웃커플링층은 복수의 나노입자로 구성될 수 있으며 다른 실시양태에서 아웃커플링층은 재료 위에 배치된 복수의 나노입자로 구성된다. 이들 실시양태에서 아웃커플링은 복수의 나노입자의 사이즈를 변화시키는 것, 복수의 나노입자의 형상을 변화시키는 것, 복수의 나노입자의 재료를 변화시키는 것, 상기 재료의 두께를 조정하는 것, 복수의 나노입자 상에 배치된 상기 재료 또는 추가 층의 굴절률을 변화시키는 것, 강화층의 두께를 변화시키는 것, 및/또는 강화층의 재료를 변화시키는 것 중 적어도 하나에 의해 조정 가능할 수 있다. 디바이스의 복수의 나노입자는 금속, 유전체 재료, 반도체 재료, 금속의 합금, 유전체 재료의 혼합물, 하나 이상의 재료의 스택 또는 층, 및/또는 1종의 재료의 코어로서, 상이한 종류의 재료의 쉘로 코팅된 코어 중 적어도 하나로 형성될 수 있다. 일부 실시양태에서, 아웃커플링층은, 금속이 Ag, Al, Au, Ir, Pt, Ni, Cu, W, Ta, Fe, Cr, Mg, Ga, Rh, Ti, Ru, Pd, In, Bi, Ca, 이들 재료의 합금 또는 혼합물, 및 이들 재료의 스택으로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나의 금속 나노입자로 구성된다. 복수의 나노입자는 그 위에 배치되는 추가 층을 가질 수 있다. 일부 실시양태에서, 발광의 편광은 아웃커플링층을 사용하여 조정될 수 있다. 아웃커플링층의 차원수 및 주기성을 변화시킴으로써 공기에 우선적으로 아웃커플링되는 편광의 유형을 선택할 수 있다. 일부 실시양태에서 아웃커플링층은 또한 디바이스의 전극으로서 작용한다.
형광 OLED의 내부 양자 효율(IQE)은 지연 형광을 통해 25% 스핀 통계 한계를 초과할 수 있다고 여겨진다. 본원에 사용된 바와 같이, 두 가지 유형의 지연 형광, 즉 P형 지연 형광 및 E형 지연 형광이 존재한다. P형 지연 형광은 삼중항-삼중항 소멸(TTA)로부터 생성된다.
반면, E형 지연 형광은 두 삼중항의 충돌에 의존하지 않지만, 삼중항 상태와 단일항 여기 상태 사이의 열 집단(thermal population)에 의존한다. E형 지연 형광을 생성할 수 있는 화합물은 매우 작은 단일항-삼중항 갭을 가져야 한다. 열에너지는 삼중항 상태에서 단일항 상태로의 전이를 활성화시킬 수 있다. 이러한 유형의 지연 형광은 열 활성화 지연 형광(TADF)으로도 알려져 있다. TADF의 뚜렷한 특징은 온도가 상승하면 열에너지의 증가로 인해 지연 성분이 증가한다는 것이다. 역 시스템간 교차 속도가 삼중항 상태에서 비방사 붕괴를 최소화할 만큼 충분히 빠른 경우, 다시 채워진(back populated) 단일항 여기 상태의 분율은 잠재적으로 75%에 도달할 수 있다. 총 단일항 분율은 100%일 수 있으며, 이는 전기적으로 생성된 엑시톤에 대한 스핀 통계 한계를 훨씬 초과하는 것이다.
E형 지연 형광 특성은 엑시플렉스 시스템 또는 단일 화합물에서 찾을 수 있다. 이론에 얽매이지 않고, E형 지연 형광은 발광 물질이 작은 단일항-삼중항 에너지 갭(ΔES-T)을 가지는 것을 필요로 한다고 여겨진다. 유기, 비금속 함유 도너-억셉터 발광 물질은 이를 달성할 수 있다. 이러한 물질에서의 발광은 보통 도너-억셉터 전하 이동(CT) 유형 발광으로 특징지어진다. 이러한 도너-억셉터 유형 화합물에서 HOMO 및 LUMO의 공간적 분리는 보통 작은 ΔES-T를 유도한다. 이러한 상태는 CT 상태를 포함할 수 있다. 많은 경우에, 도너-억셉터 발광 물질은 아미노 또는 카르바졸 유도체와 같은 전자 도너 모이어티와 N 함유 6원 방향족 고리와 같은 전자 억셉터 모이어티를 연결함으로써 구성된다.
본 발명의 실시양태에 따라 제작된 디바이스는 다양한 전자 제품 또는 중간 부품 내에 포함될 수 있는 광범위하게 다양한 전자 부품 모듈(또는 유닛) 내에 포함될 수 있다. 이러한 전자 제품 또는 중간 부품의 예는 최종 소비자 제품 생산자에 의해 사용될 수 있는 디스플레이 스크린, 발광 디바이스, 예컨대 개별 광원 디바이스 또는 조명 패널 등을 포함한다. 이러한 전자 부품 모듈은 임의로 구동 전자 장치 및/또는 동력원(들)을 포함할 수 있다. 본 발명의 실시양태에 따라 제작된 디바이스는 하나 이상의 전자 부품 모듈(또는 유닛)을 그 안에 포함하는 광범위하게 다양한 소비자 제품 내에 포함될 수 있다. OLED 내 유기층에 본 개시내용의 화합물을 포함하는 OLED를 포함하는 소비자 제품이 개시된다. 이러한 소비자 제품은 하나 이상의 광원(들) 및/또는 하나 이상의 어떤 종류의 영상 디스플레이를 포함하는 임의 종류의 제품을 포함할 것이다. 이러한 소비자 제품의 몇몇 예로는 평면 패널 디스플레이, 곡면 디스플레이, 컴퓨터 모니터, 의료용 모니터, 텔레비젼, 광고판, 실내 또는 실외 조명 및/또는 신호용 라이트, 헤드업 디스플레이, 완전 또는 부분 투명 디스플레이, 플렉시블 디스플레이, 롤러블 디스플레이, 폴더블 디스플레이, 스트레처블 디스플레이, 레이저 프린터, 전화기, 휴대폰, 태블릿, 패블릿, 개인용 정보 단말기(PDA), 웨어러블 디바이스, 랩톱 컴퓨터, 디지털 카메라, 캠코더, 뷰파인더, 대각선이 2인치 미만인 마이크로 디스플레이, 3D 디스플레이, 가상 현실 또는 증강 현실 디스플레이, 차량, 함께 타일링된 다중 디스플레이를 포함하는 비디오 월, 극장 또는 스타디움 스크린, 및 간판이 있다. 패시브 매트릭스 및 액티브 매트릭스를 비롯한 다양한 조절 메커니즘을 사용하여 본 발명에 따라 제작된 디바이스를 조절할 수 있다. 다수의 디바이스는 사람에게 안락감을 주는 온도 범위, 예컨대 18℃ 내지 30℃, 더욱 바람직하게는 실온(20℃ 내지 25℃)에서 사용하고자 하지만, 상기 온도 범위 밖의 온도, 예컨대 -40℃ 내지 +80℃에서도 사용될 수 있다.
본원에 기재된 물질 및 구조는 OLED 이외의 디바이스에서의 적용예를 가질 수 있다. 예를 들면, 기타의 광전자 디바이스, 예컨대 유기 태양 전지 및 유기 광검출기는 상기 물질 및 구조를 사용할 수 있다. 보다 일반적으로, 유기 디바이스, 예컨대 유기 트랜지스터는 상기 물질 및 구조를 사용할 수 있다.
일부 실시양태에서, OLED는 가요성, 롤러블, 폴더블, 스트레처블 및 곡면 특성으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 특성을 갖는다. 일부 실시양태에서, OLED는 투명 또는 반투명하다. 일부 실시양태에서, OLED는 탄소 나노튜브를 포함하는 층을 더 포함한다.
일부 실시양태에서, OLED는 지연 형광 이미터를 포함하는 층을 더 포함한다. 일부 실시양태에서, OLED는 RGB 픽셀 배열, 또는 화이트 플러스 컬러 필터 픽셀 배열을 포함한다. 일부 실시양태에서, OLED는 모바일 디바이스, 핸드 헬드 디바이스, 또는 웨어러블 디바이스이다. 일부 실시양태에서, OLED는 대각선이 10 인치 미만이거나 면적이 50 제곱인치 미만인 디스플레이 패널이다. 일부 실시양태에서, OLED는 대각선이 10 인치 이상이거나 면적이 50 제곱인치 이상인 디스플레이 패널이다. 일부 실시양태에서, OLED는 조명 패널이다.
발광 영역의 일부 실시양태에서, 발광 영역은 호스트를 추가로 포함한다.
일부 실시양태에서, 상기 화합물은 발광 도펀트일 수 있다. 일부 실시양태에서, 상기 화합물은 인광, 형광, 열 활성화 지연 형광, 즉, TADF(E형 지연 형광으로도 지칭됨), 삼중항-삼중항 소멸 또는 이들 과정의 조합을 통해 발광을 생성할 수 있다.
본원에 개시된 OLED는 소비자 제품, 전자 부품 모듈 및 조명 패널 중 하나 이상에 포함될 수 있다. 유기층은 발광층일 수 있고, 상기 화합물은 일부 실시양태에서 발광 도펀트일 수 있고, 한편 상기 화합물은 다른 실시양태에서 비발광 도펀트일 수 있다.
유기층은 호스트를 포함할 수도 있다. 일부 실시양태에서, 2개 이상의 호스트가 바람직하다. 일부 실시양태에서, 사용되는 호스트는 전하 수송에서 거의 역할을 하지 않는 a) 양극성, b) 전자 수송, c) 정공 수송 또는 d) 넓은 밴드 갭 물질일 수 있다. 일부 실시양태에서, 호스트는 금속 착물을 포함할 수 있다. 호스트는 무기 화합물일 수 있다.
기타 물질과의 조합
유기 발광 디바이스에서 특정 층에 대하여 유용한 것으로 본원에 기재된 물질은 디바이스에 존재하는 매우 다양한 기타 물질과의 조합으로 사용될 수 있다. 예를 들면, 본원에 개시된 발광 도펀트는 매우 다양한 호스트, 수송층, 차단층, 주입층, 전극 및 존재할 수 있는 기타 층과 결합되어 사용될 수 있다. 이하에 기재되거나 언급된 물질은 본원에 개시된 화합물과의 조합에 유용할 수 있는 물질의 비제한적인 예시이며, 당업자는 조합에 유용할 수 있는 기타 물질을 식별하기 위해 문헌을 용이하게 참조할 수 있다.
본원에 개시된 다양한 발광층 및 비발광층 및 배열을 위해 다양한 물질이 사용될 수 있다. 적합한 물질의 예는 미국 특허 출원 공개공보 제2017/0229663호에 개시되어 있으며, 이의 전체 내용은 참고로 포함된다.
전도성 도펀트:
전하 수송층은 전도성 도펀트로 도핑되어 이의 전하 캐리어 밀도를 실질적으로 변화시킬 수 있고, 이는 결과적으로 이의 전도성을 변화시킬 것이다. 전도성은 매트릭스 물질에서 전하 캐리어를 생성시킴으로써 증가되며, 도펀트의 유형에 따라, 반도체의 페르미 준위에서의 변화가 달성될 수도 있다. 정공 수송층은 p형 전도성 도펀트로 도핑될 수 있고 n형 전도성 도펀트는 전자 수송층에 사용된다.
HIL/HTL:
본 발명에서 사용하고자 하는 정공 주입/수송 물질은 특정하게 제한되지 않으며, 화합물이 통상적으로 정공 주입/수송 물질로 사용되는 한 임의의 화합물을 사용할 수 있다.
EBL:
전자 차단층(EBL)은 발광층을 떠나는 전자 및/또는 엑시톤의 수를 감소시키기 위해 사용될 수 있다. 디바이스 내의 이러한 차단층의 존재는 차단층이 없는 유사한 디바이스와 비교했을 때 상당히 더 높은 효율 및/또는 더 긴 수명을 유도할 수 있다. 또한, 차단층은 OLED의 원하는 영역에 발광을 국한시키기 위해 사용될 수 있다. 일부 실시양태에서, EBL 물질은 EBL 계면에 가장 가까운 이미터보다 더 높은 LUMO(진공 수준에 보다 가까움) 및/또는 더 높은 삼중항 에너지를 갖는다. 일부 실시양태에서, EBL 물질은 EBL 계면에 가장 가까운 호스트들 중 하나 이상보다 더 높은 LUMO(진공 수준에 보다 가까움) 및/또는 보다 더 높은 삼중항 에너지를 갖는다. 한 양태에서, EBL에 사용되는 화합물은 이하에 기재된 호스트들 중 하나와 동일한 사용 분자 또는 작용기를 함유한다.
호스트:
본 발명의 유기 EL 디바이스의 발광층은 바람직하게는 발광 물질로서 적어도 금속 착물을 포함하며, 도펀트 물질로서 금속 착물을 사용하는 호스트 물질을 포함할 수 있다. 호스트 물질의 예는 특별히 제한되지 않으며, 임의의 금속 착물 또는 유기 화합물은 호스트의 삼중항 에너지가 도펀트의 삼중항 에너지보다 더 크기만 하다면 사용될 수 있다. 삼중항 기준을 충족하는 한, 임의의 호스트 물질은 임의의 도펀트와 함께 사용될 수 있다.
HBL:
정공 차단층(HBL)은 발광층을 떠나는 정공 및/또는 엑시톤의 수를 감소시키기 위해 사용될 수 있다. 디바이스 내의 이러한 차단층의 존재는 차단층이 없는 유사한 디바이스와 비교했을 때 상당히 더 높은 효율 및/또는 더 긴 수명을 유도할 수 있다. 또한, 차단층은 OLED의 원하는 영역에 발광을 국한시키기 위해 사용될 수 있다. 일부 실시양태에서, HBL 물질은 HBL 계면에 가장 가까운 이미터보다 더 낮은 HOMO(진공 수준으로부터 보다 먼) 및/또는 더 높은 삼중항 에너지를 갖는다. 일부 실시양태에서, HBL 물질은 HBL 계면에 가장 가까운 호스트들 중 하나 이상보다 더 낮은 HOMO(진공 수준으로부터 보다 먼) 및/또는 더 높은 삼중항 에너지를 갖는다.
ETL:
전자 수송층(ETL)은 전자를 수송할 수 있는 물질을 포함할 수 있다. 전자 수송층은 고유하거나(도핑되지 않음) 또는 도핑될 수 있다. 도핑은 전도성을 향상시키는데 사용될 수 있다. ETL 물질의 예는 특별히 제한되지는 않으며, 임의의 금속 착물 또는 유기 화합물은 이들이 통상적으로 전자를 수송하는 데 사용되는 한 사용될 수 있다.
전하 생성층(CGL)
탠덤형(tandem) 또는 적층형 OLED에서, CGL은 성능 면에서 필수적인 역할을 수행하며, 이는 각각 전자와 정공을 주입하기 위한 n-도핑된 층 및 p-도핑된 층으로 구성된다. 전자와 정공은 CGL 및 전극으로부터 공급된다. CGL에서 소모된 전자와 정공은 각각 캐소드와 애노드로부터 주입된 전자와 정공에 의해 다시 채워지며; 그 후, 바이폴라 전류는 점차적으로 정상 상태에 도달한다. 통상의 CGL 물질은 수송층에서 사용되는 n 및 p 전도성 도펀트를 포함한다.
상술한 바와 같은 현재의 OLED 디스플레이 패널 및 유사한 디바이스는 종종 디스플레이로부터 주변 광 반사를 제거하기 위해 편광판 및 1/4 파장판 둘 모두를 사용한다. 그러나 이 조합은 또한 방출된 광의 밝기를 전형적으로 약 50 %까지 감소시킨다. 본원에 개시된 실시양태는 편광판을 통과하는 픽셀에 의해 방출된 광의 분율을 증가시키고/시키거나 반사된 주변 광의 양을 감소시키기 위해 강화층을 사용하는 아웃커플링 구조의 능력을 활용한다. 이는 추가의 편광 제어 소자가 거의 필요하지 않거나 전혀 필요하지 않은 이들 디바이스를 이용하는 디스플레이 패널을 허용한다. 보다 구체적으로, 본원에 개시된 실시양태는 종래의 디스플레이 패널에 존재하는 일부 단점을 극복하기 위해 플라즈몬 디바이스의 설계를 사용함으로써 고효율 플라즈몬 OLED 기반 디스플레이를 제공한다. 다양한 실시양태는 사용자가 OLED 디스플레이로부터 볼 수 있는 광의 양을 최대화하기 위해, 방출된 광의 스토크스 파라미터의 제어, 및/또는 방출된 광에 대해 디바이스 상의 주변 입사 광의 변경을 제공하는 배열을 포함한다.
본원에 개시된 실시양태는 각각의 개시 내용이 참조로 그 전체가 포함된 미국 특허 제9,960,386호, 제11,139,442호 및 제11,217,762호, 및 각각의 개시 내용이 참조로 그 전체가 포함된 미국 특허 출원 공보 제2021/0265584호 및 제2021/0249633호에 개시된 바와 같은 강화층을 이용하고 이를 포함할 수 있다. 이들 공보에 기술된 바와 같이, "강화층"은 유기 발광층 또는 영역에서 유기 발광 물질에 비방사적으로 커플링하고 유기 발광 물질로부터 여기 상태 에너지를 강화층의 표면 플라즈몬 폴라리톤의 비방사 모드로 전달하는 표면 플라즈몬 공명을 나타내는 플라즈몬 물질을 포함하는 층을 지칭한다. 이들 관련 공보 및 본원에 개시된 실시양태와 관련하여 기술된 바와 같이, 강화층은 디바이스의 전극일 수 있거나 별도의 층일 수 있다. 강화층은 연관된 발광층으로부터 "임계 거리" 내에 배치될 수 있으며, 여기서 하나의 임계 거리는 총 비방사성 붕괴 속도 상수가 총 방사성 붕괴 속도 상수와 동일한 거리로 정의된다. 본원 및 이들 관련 공보에서 정의된 바와 같은 강화층을 사용하는 OLED 또는 유사한 디바이스는 "플라즈몬" OLED 또는 디바이스로 지칭될 수 있다. 유사하게, 이러한 강화층을 포함하는 디스플레이 패널은 "플라즈몬 디스플레이"로 지칭될 수 있다.
본 개시는 플라즈몬 디스플레이의 효율을 개선하기 위한 2가지 주요 접근법을 제공한다. 접근법은 개별적으로 또는 서로 조합하여 사용될 수 있지만, 일부 선택적 구성은 개시된 바와 같이 하나의 접근법에서만 사용하기에 적합할 수 있다. 첫 번째 접근법은 주변 광에 대한 임의의 편광 제어 구조가 OLED로부터의 발광을 너무 많이 감소시키지 않도록 OLED 자체로부터의 발광의 파면을 제어하는 디바이스 및 기술을 제공한다. 발광의 방향성은 예컨대 선택된 방향에서 발광 밝기를 증가시키거나 최대화하는 것이 바람직한 적용을 위해서도 제어될 수 있다. 두 번째 접근 법은 추가의 편광 제어 소자를 이용하는 대신 주변 반사를 감소시키는 플라즈몬 OLED의 아웃커플링 구조를 사용한다. 이는 또한 그렇지 않으면 디스플레이에 통합될 필요가 있는 추가의 소자를 제거함으로써 디스플레이의 제조를 단순화할 수 있다.
OLED 서브 픽셀의 편광 및 방향 제어를 다루는 첫 번째 접근법은 강화층을 갖는 OLED에서 아웃커플링 구조를 엔지니어링함으로써 임의의 원하는 편광(원형, 선형 또는 타원형)의 발광을 허용한다. 일반적으로, SPR(surface plasmon resonance) 모드로부터의 광 형태의 아웃커플링 에너지는 발광층이 이전에 개시된 바와 같이 강화층으로 작용하는 금속 캐소드 및/또는 애노드(예컨대, 전극층)와 같은 플라즈몬적으로 활성인 물질의 임계 거리 내에 있는 경우 디스플레이 밝기에서 수명이 더 긴 OLED를 제공하는 데 사용될 수 있다.
본원에 개시된 실시양태는 이전에 개시된 바와 같이 강화층과 함께 사용될 수 있고, 나노입자 배열은 이러한 강화층과 관련하여 기술될 수 있다. 금속 물질 또는 다른 플라즈몬 활성 물질을 포함할 수 있는 강화층 부근에 발광 물질의 배치는 강화층 유전체 계면에서 표면 플라즈몬 폴라리톤과의 상호작용을 증가시킨다. 이 디바이스는 강화층의 비방사 모드가 발광체를 켄칭하도록 설계되었다. 광은 후속적으로 아웃커플링층의 사용을 통해 강화층의 플라즈몬 모드로부터 에너지를 산란시킴으로써 자유 공간에서 생성된다. 강화층은 형광, 지연 형광 및 인광 발광 물질에 비방사적으로 커플링할 수 있지만 이들의 작은 방사성 붕괴 속도 상수로 인해 인광 발광체에 특히 유용하다. 강화층 표면 플라즈몬 폴라리톤으로의 공명 에너지 전달을 통한 발광 물질의 신속한 탈여기는 OLED의 안정성을 증가시킬 것으로 기대된다.
강화층이 은(Ag)의 박막인 예시적인 실시양태가 고려될 수 있다. 이러한 은 박막은 표면 플라즈몬 모드를 갖는다. 발광 물질은 또한 은 막에 근접할 수 있다. 단순화를 위해, 발광 물질은 단일 방출 물질로 간주될 수 있지만, 다양한 실시양태에서, 발광 물질은 이것으로 제한되는 것은 아니지만 발광 물질의 높은 부피 분율에서 도핑된 물질의 층, 발광 물질의 순수 층, 호스트에 도핑된 발광 물질, 복수의 방출 물질을 갖는 발광층, 엑시플렉스나 엑시머와 같은 두 물질 간에 형성된 상태로부터 발광이 발생하는 발광층일 수 있다.
OLED에서, 발광 물질의 중요한 측면은 광 발광 양자 수율(PLQY: photo luminescent quantum yield)로도 알려진 광자 수율이다. 광자 수율은 하기와 같이 기술할 수 있다:
식 중 
는 모든 방사 과정의 합이고 
는 모든 비방사 과정의 합이다. 진공에서 단리된 이미터의 경우, 분자 방사성 및 비방사성 속도, 
및 
를 유일한 방사 및 비방사 과정으로 정의할 수 있다. 단리된 분자의 경우 광자의 수율은 그러면 하기이다:
발광 물질이 은 막에 접근함에 따라, 방사 및 비방사성 속도 둘 모두는 이미터가 위치하는 금속과 유전체 매질 사이의 계면으로부터 이미터의 거리에 강하게 의존하기 때문에 변경될 수 있다. 그런 다음 
및 
의 항을 추가하여 식 (1)을 식 (3)으로 재구성할 수 있으며, 여기서 
는 Ag 막의 존재로 인한 방사성 속도이고 
는 Ag 막의 존재로 인한 비방사성 속도이다.
이것은 도 3a에 도시되어 있으며, 이는 Ag 막의 표면으로부터 거리의 함수로서 이미터에 대한 총 방사성 및 비 방사성 속도를 개략적으로 묘사한 것이다. 거리는 발광층에 가장 가까운 금속 막 표면에서 발광 물질까지의 거리이다. 점선은 방사성 속도가 비방사성 속도와 동일하고 임계 거리인 거리를 표시한다. 이러한 임계 거리에서 광자 수율은 50%이다. 또한, 이러한 속도의 기본적인 붕괴는 전형적인 OLED 디바이스에서 발광층이 임의의 플라즈몬 활성 물질로부터 멀리 떨어진 거리에 위치하는 이유를 나타낸다. 발광층이 금속층에 너무 가까우면, 에너지가 비방사적으로 접점(들)의 플라즈몬 모드에 커플링되고 디바이스의 효율은 감소한다. 본 발명에서는, Ag 박막의 비방사 모드에서 그렇지 않았다면 손실될 수 있는 에너지를 아웃커플링층을 이용하여 디바이스 외부의 광자로서 추출한다. 따라서, 본 발명에서 강화층의 표면 플라즈몬 모드에 커플링된 에너지를 회수하며, 이것은 유해한 대신 유익하여 Ag 막의 표면 플라즈몬 모드에 대한 비방사 커플링의 양을 강화시킨다.
본 발명의 강화층 디바이스의 효율을 극대화하는 방법을 이해하기 위해, 플라즈몬 방사성 속도 및 비방사성 속도의 거리에 대한 상대적 의존성에 대하여 몇 가지 가정을 아용하고, 도 3a의 속도 상수를 도 3b에 도시되고 식 3에 기술된 바의 구성요소로 분해한다.
도 3b에서, 이미터의 고유 방사성 속도(실선)는 물론, 식 3에서 
인 Ag 박막에 이미터의 근접으로 인한 방사성 속도 상수(이중선)를 플롯한다. 이미터의 고유 방사성 붕괴 속도는 Ag 막으로부터의 거리, d에 의존하지 않는다. 그러나, 
은 Ag 막으로부터의 거리에 의존하며, 여기서 1/d 3 의존성을 갖는 것으로 가정된다. 이것은 예시적인 예일 뿐이며 거리에 대한 실제 의존성은 더 복잡한 함수일 수 있다, 예를 들어 d가 7 nm 미만이거나 d가 굴절률의 2배로 나눈 발광 파장의 차수일 때이다. 방사성 속도와 마찬가지로 이미터의 진공에서 비방사성 속도는 Ag 막으로부터의 거리의 함수가 아니다. 그러나 Ag 막의 존재로 인한 비방사성 속도 
는 Ag 막으로부터의 거리에 의존하며, 
보다 거리에 대한 의존성이 더 강하다, 즉 1/d 6이다.
금속 막으로부터의 거리에 대한 상이한 의존성은 표면 플라즈몬과의 상호작용으로 인한 방사성 속도 상수가 가장 큰 속도 상수인 거리 초과 범위를 초래한다. 이들 거리에 대해 광자 수율은 도 4a에 도시된 바와 같이 금속 표면에서 멀리 떨어진 단리된 분자의 광자 수율보다 증가한다. 이들 거리에서 발광 물질의 발광 속도도 또한 가속된다. 이 지점에서 d가 감소함에 따라, 이미터는 Ag 막의 표면 플라즈몬 모드로 비방사 모드에 켄칭되고, 광자의 수율은 단리된 분자의 한계 미만으로 감소한다. 표면 플라즈몬 모드로의 켄칭으로 인한 수율이 감소되는 지점은 임계 거리 2이다. 이것은 광자 수율이 강화층이 없는 이미터와 동일하게 되는 최소 거리이다. 이 임계 거리 미만의 거리에서는, 이들 거리에서 비방사성 속도가 방사성 속도를 초과하므로, 에너지가 발광체를 떠나는 속도가 심지어 더욱 가속된다. 중요하게는, 도 4a에서, 발광층을 Ag 박막에 더 가깝게 이동시킴으로써 광자 수율은 더 낮아지기 때문에 엑시톤이 강화층으로 전달되는 에너지원이라는 것은 명백하다. 도 4a와 유사한 형상의 곡선을 얻는 것은 OLED 내의 엑시톤이 강화층의 첨가에 의해 켄칭되는 종임을 명확하게 나타낸다. 또한, 도 4a는 곡선 형상의 일 실시양태에 불과하다. 
의 거리 의존성이 
와 더 유사한 일부 경우에 d가 감소함에 따라 광자 수율이 지속적인 저하에 불과할 수 있다.
상기로부터의 속도 상수를 사용하여, 임계 거리 2를 하기 부등식이 충족되는 거리로서 구체적으로 정의할 수 있다:
분명히, 식 4a는 강화층이 존재할 때 PLQY가 강화층이 없을 때의 광자 수율 미만이거나 같은 조건이다. 당업자는 광자 수율이 감소하면 전형적으로 디바이스 효율이 감소하기 때문에 작동을 권장하지 않을 것이다. 식 4는 다른 속도 상수에 대해 
에 대한 식 4a를 푼다. 플라즈몬 속도의 거리 의존성을 식 5와 같이 명시적으로 이용하여 식 4를 재구성할 수 있다:
식 중 d는 이미터에 가장 가까운 금속 막의 표면으로부터 이미터까지의 거리이다.
또한, 임계 거리 1은 이미터의 광자 수율이 50%로 감소하는 거리로서 정의될 수 있다. 이 임계 거리는 이미터로부터의 총 비방사 속도가 이미터의 총 방사 속도와 동일한 거리이다. 또는 분명히, 이미터의 방사성 속도는 비방사성 속도와 동일하다. 거리 의존 플라즈몬 속도와 식 3을 사용하여, 임계 거리 1이 하기일 때 유도한다:
임계 거리 1을 결정하기 위해, 강화층이 광을 방출하지 않는 경우, 강화층으로부터의 가변 거리의 발광 물질을 사용하여 OLED, 또는 필적하는 박막의 대표적인 예를 간단히 증가시키고, PLQY가 50%로 저하되는 거리를 결정할 수 있다. 강화층이 표면 플라즈몬 모드로부터 광의 아웃커플링할 수 있는 소자를 갖는 경우, 임계 거리를 결정하기 위해 이들 소자를 제거할 필요가 있다. Ag 박막에 대한 이미터의 위치가 변경됨에 따라 이미터의 발광 방사 패턴과 흡수가 변할 수 있기 때문에 광 출력의 상대적인 증가 또는 감소를 측정하는 것이 아니라 실제 PLQY를 측정하는 것이 중요하다.
식 4에서 기술된 바와 같이 임계 거리 2를 결정하기 위해서는, OLED의 온도를 측정해야 한다. 엑시톤의 비방사 켄칭은 광자 대신 열을 생성하기 때문에 OLED는 가열될 것이다. 매우 간단하게, OLED에서 생성된 열은 비방사적으로 재조합된 엑시톤의 수율에 비례할 것이다:
발광체와 금속막 사이의 거리가 변화함에 따라, OLED의 총 열전도는 본질적으로 일정하게 유지될 것이지만 열 수율은 크게 달라질 것이다.
도 4b는 고정된 작동 전류 밀도에 대해 발광체와 금속 막 사이의 거리가 변할 때 OLED의 정상 상태 온도를 개략적으로 스케치한 것이다. 금속 표면에서 방출층의 먼 거리에 있는 경우 방사 또는 비방사 켄칭은 강화되지 않는다. OLED의 온도는 작동의 총 전류 밀도와 발광 물질의 효율에만 의존한다. 이미터가 금속층에 더 가깝게 됨에 따라, 방사성 속도가 증가하고 광자 수율이 증가하여 OLED에서 생성되는 열과 OLED의 온도를 감소시킨다. 임계 거리 2보다 더 짧은 거리의 경우, 발광체 상의 엑시톤은 열로서 켄칭되고 OLED의 정규화된 온도는 증가한다. OLED의 온도에 대한 이러한 묘사는 강화층이 표면 플라즈몬 모드에서 에너지의 미리 결정된 유의한 분율을 광으로 아웃커플링하지 않을 때 사실이다. 강화층의 일부로 아웃커플링이 있거나 또는 디바이스에서 아웃커플링층이 사용되는 경우, 이러한 층은 임계 거리 측정을 수행하기 위해 제거된다.
발광체가 온도를 사용하여 방사성 또는 비방사성 표면 플라즈몬 속도 상수가 지배적인 위치에 있는지 여부를 결정하는 두 가지 가능한 시험이 있다. 첫 번째는 금속 막으로부터 발광 물질의 거리를 가변시켜 OLED 디바이스의 온도를 측정함으로써 도 4b의 개략적인 곡선을 재현하는 것이다. 두 번째는 디바이스의 금속 막을 강한 표면 플라즈몬 공명이 없는 투명한 전도성 산화물로 대체하는 것이다. 물질의 예는 인듐 주석 산화물(ITO: indium tin oxide)이다. ITO와 금속 막이 있는 디바이스의 온도를 측정할 때, 금속막이 있는 OLED의 온도가 ITO 제어 이상으로 증가하면 비방사성 속도가 우세하고 이미터는 강화층의 임계 거리 2 내에 있게 된다.
플라즈몬 모드로의 비방사성 에너지 전달은 엑시톤이 발광 물질로부터 표면 플라즈몬 폴라리톤(SPP), 국부적인 표면 플라즈몬 폴라리톤(LSPP)으로 전달되는 과정, 또는 광자의 방출 없이 당업자가 플라즈몬으로 이해할 수 있는 기타 용어들로 정의된다. 이러한 과정은 금속막 또는 금속 나노입자의 차원에 따라 포스터(Forster) 에너지 전달, 포스터 공명 에너지 전달, 표면 공명 에너지 전달, 공명 에너지 전달, 비방사성 에너지 전달, 또는 당업자에게 통용되는 기타 용어로 지칭될 수 있다. 이들 용어는 동일한 기본 과정을 기술한다. 약한 발광 상태의 경우, SPP 또는 LSPP로의 에너지 전달은 두 전자의 동시 교환을 포함하는 덱스터(Dexter) 에너지 전달을 통해서도 또한 발생할 수도 있다. 이것은 또한 단일 전자 전달 사례의 2단계 과정으로 발생할 수도 있다. 비방사성 에너지 절달은 광대역이며, 이는 일부 실시양태에서 강화층이 특정 발광 물질에 대해 조정되지 않음을 의미한다.
본원에 개시되는 실시양태는 표면 플라즈몬 폴라리톤의 방사성 속도 강화를 이용하는 것이 아니라 오히려 비방사 속도 강화를 이용하는 것이다. OLED 및 플라즈몬의 당업자는 에너지가 전형적으로 열로 손실되기 때문에 표면 플라즈몬 폴라리톤의 비방사 모드로의 에너지 전달에 대해 교시한다. 여기에서 의도적으로 가능한 한 많은 에너지를 비방사성에 넣은 다음 에너지가 열로 손실되기 전에 아웃커플링층을 사용하여 광으로서 자유 공간에서 그 에너지를 추출한다. 이는 독특한 2단계 과정이며 표면 플라즈몬 폴라리톤의 비방사성 모드에 대해 당업자가 교시할 수 있는 것과 반대되기 때문에 새로운 아이디어이다.
일 실시양태에서, 플라즈몬 OLED 디바이스는 패턴화된 아웃커플링층을 포함한다. 아웃커플링층은 금속 나노구조를 포함할 수 있으며, 이는 본원에 더 상세히 기술된 바와 같이 특정 유형의 편광 증가를 얻을 수 있도록 무작위, 준주기적, 또는 주기적 어레이로 배열될 수 있다. 일부 실시양태에서, 편광 제어의 사용은 파면에 대한 제어의 사용과 조합되어 편광 및 방향 빔이 파 필드(far field)를 향하게 할 수 있다.
미국 특허 제11,139,442호는 Ag 강화층과 함께 사용되는 무작위로 분산된 Ag 나노큐브 구조를 포함하는 아웃커플층을 기술한다. 그러나 결과의 발광은 임의의 바람직한 편광을 갖지 않으며 방향성이 높지 않다. 여기에 개시된 실시양태는 아웃커플링의 역할을 동시에 수행하면서 발광의 편광을 제어하기 위해 아웃커플링층을 패터닝하는 것을 포함할 수 있는 유사한 시스템을 사용한다.
도 5a는 본원에 개시된 실시양태에 따른 편광된 파 필드 발광을 생성하는데 사용될 수 있는 금속 나노구조의 다양한 배열의 예를 도시한다. 도시된 바와 같이, 나노구조의 상이한 배열 및 유형은 전형적으로 발광의 상이한 편광을 초래한다. 도 5b-5e는 유사한 디바이스의 측면도를 도시한다. 도 5b는 이러한 디바이스의 일반적인 구조를 도시한다. 도 5c-5e는 도 5e에 도시된 바와 같이 중앙에 더 얇은 금속 영역을 갖는 구조, 또는 5e에 도시된 바와 같은 금속-절연체-금속 구조(MIM)를 포함하는 3차원 금속 나노구조의 예를 도시한다. 도시된 바와 같이, 디바이스는 이전에 개시된 바와 같은 기판(110) 및 OLED(100)를 포함할 수 있으며, 여기서 OLED는 전극 상부에 배치된 하나 이상의 유기 발광 물질을 포함한다. 강화층(530)은 OLED(100) 상부에 배치될 수 있거나, OLED(100)의 전극이 또한 강화층으로서 작용하는 경우와 같이 OLED 내에 통합될 수 있다. 본원에 개시된 바와 같은 아웃커플링층(510)은 OLED 상부에 배치될 수 있다. 아웃커플링층은 본원에 더 상세하게 개시된 바와 같은 금속 나노구조의 배열을 포함할 수 있고, 이는 아웃커플링층을 형성하기 위해 유전체 물질 또는 기타 물질에 내장될 수 있다. 아웃커플링층 내의 유전체 물질은 1.4 이하, 1.6 이하, 또는 2 이하의 굴절률을 가질 수 있다. 일부 실시양태에서, 아웃커플링층은 층 전체에 걸쳐 가변적이거나 불균일한 유효 굴절률을 가질 수 있거나, 또는 예를 들어, 층의 외측 에지에 평행한 2개의 직교 방향을 따라 상이한 유효 굴절률을 가질 수 있다.
유전체층(520)은 아웃커플링층(510)과 강화층(530) 및/또는 OLED(100) 사이에 배치될 수 있다. 유전체 층은 기판에 수직으로 측정된 두께가 150 nm 이하, 100 nm 이하, 50 nm 이하, 30 nm 이하, 20 nm 이하, 또는 10 nm 이하일 수 있다. 유전체층은 강화층과 아웃커플링층 사이의 커플링을 변경하기 위해 이용될 수 있으며, 이는 효율을 변경시킨다. 또한, 유전체층은 아웃커플링층에 의해 방출된 광의 편광을 변경하는 데 필요한 위상 변이를 보조하도록 선택될 수 있다. 일반적으로 편광 조정에는 30 nm 초과의 유전체층 두께가 바람직하며, 디바이스로부터의 주변광 반사를 감소시키기 위해서는 20 nm 미만이 바람직하다. 굴절률은 유전체층의 두께 외에도 아웃커플링층의 효율, 스펙트럼 반응, 및 편광 제어에도 역할을 한다. 유전층 내의 재료의 굴절률은 2 미만, 1.8 미만, 1.6 미만, 또는 1.4 미만일 수 있다. 일반적으로 말해, 굴절률이 높을수록 디바이스의 모든 다른 측면이 일정하게 유지될 때 아웃커플링 구조의 스펙트럼 반응은 더 낮은 에너지가 될 것이다. 따라서, 굴절률이 1.5 미만인 유전체 재료는 청색 및 녹색 방출 OLED 디바이스에 대해 바람직하다.
본원에 개시된 바와 같은 아웃커플링층에 사용되는 금속 나노구조는 임의의 적합한 금속 또는 합금으로부터 형성될 수 있으며 본원에 개시된 바와 같은 다양한 기하학적 구조를 가질 수 있다. 본원에 개시된 바와 같은 금속 나노구조에 특히 적합할 수 있는 예시적인 물질은 은, 금, 알루미늄, 팔리듐, 백금, 및 이의 조합을 포함한다. 은은 광학 주파수에 대한 손실이 가장 적은 금속 중 하나이며 강화층은 바람직하게는 은이다. 그러나 상이한 광학 주파수에서 편광 제어 또는 효율을 최대화하기 위해, 아웃커플링 구조는 상이한 물질로 선택될 수 있다. 예를 들어, 금 나노 입자는 적색 및 근적외선에서 광학 반응을 가지며 이들 주파수에서 편광 제어를 위해 설계하는 경우 강화층은 은이 될 수 있지만 아웃커플링 구조의 금속 구성요소는 부분적으로 또는 완전히 금을 포함한다.
디바이스는 또한 예를 들어 본원에 더 상세히 개시된 바와 같이, 디바이스의 다양한 층으로부터 반사된 주변 광을 감소시키기 위해 아웃커플링층 상부에 배치된 1/4 파장판, 선형 편광판, 및/또는 컬러 필터를 포함할 수 있다. 예를 들어, OLED 배열이 디스플레이 패널에서 서브픽셀 및/또는 픽셀을 제공하는 데 사용되는 경우, 1/4 파장판, 선형 편광판, 및/또는 컬러 필터는 디스플레이 패널의 전체 활성 영역 또는 활성 영역의 선택된 부분의 상부에 배치된 균일한 층일 수 있다.
강화층은 관련 공보에 기술된 바와 같은 임의의 적합한 플라즈몬 물질을 포함할 수 있다. 일부 실시양태에서, 은, 금, 알루미늄, 팔라듐 및/또는 백금이 바람직할 수 있다.
일부 실시양태에서, 우선적으로 원형으로 편광된 광을 생성하는 것이 바람직하다. 원형으로 편광된 광은 아키랄(achiral) 및 키랄 금속 나노구조 둘 모두를 사용하여 생성할 수 있다. 도 6a는 본원에 개시된 바와 같은 유닛 셀에 배열된 아키랄 금속 나노구조를 사용하는 이러한 디바이스의 일부의 확대도를 도시한다. 도 6b는 아키랄 금속 나노구조를 포함하는 일반적인 디바이스 구조를 나타낸다.
원 편광을 생성하기 위해, 직사각형 금속 나노구조는 도 6a에 도시된 바와 같이 주축이 서로 직교하도록 배열된 2개의 나노구조를 포함하는 유닛 셀에 배열될 수 있다. 즉, 나노구조는 직각 프리즘과 같은 규칙적인 고체 프리즘의 일반적인 형상을 가질 수 있으며, 본원에 개시된 바와 같은 다양한 유형의 편광의 원하는 정도(들)에 따라, 각 유닛 셀 내의 나노구조 쌍의 주축이 수직 또는 비평행이 되도록 배열될 수 있다. 일부 실시양태에서, 나노구조 쌍의 가까운 단부 사이에서 측정될 때 나노구조 쌍 사이의 에지-투-에지 분리가 최단인 것이 바람직할 수 있다. 원하는 편광 정도 및 유형에 따라, 유닛 셀 내의 나노구조 쌍은 주축이 75-90°, 30-60°, 30°미만, 또는 60°이상의 내각을 갖도록 배열되는 것이 바람직할 수 있다.
일부 실시양태에서, 금속 나노구조는 불균일한 형상 및/또는 조성을 가질 수 있다. 예를 들어, 나노구조는 기판에 수직인 방향을 따라 불균일한 횡단면을 가질 수 있다. 이러한 구조의 예는 도 5c 및 도 5d에 도시되어 있지만 보다 일반적으로 임의의 불균일한 규칙적 또는 비규칙적 구조가 사용될 수 있으며, 여기서 "규칙적" 구조는 구조의 중심축과 같은 선 주위로 잘 정의된 곡선의 회전을 통해 형성될 수 있는 형상을 지칭한다. 나노구조는 또한 기판에 평행한 방향으로 불균일한 조성을 가질 수 있으며, 예를 들어 나노구조에서 하나 이상의 물질의 상대적 비율이 구배에 있는 경우이다. 또 다른 예로서, 나노구조는 하나 이상의 유전체 재료를 포함하는 조성을 가질 수 있고 물질의 상대적 비율은 기판에 수직인 방향을 따라 불균일하다.
금속 나노구조는 구형, 원통형, 직사각형, 큐빅형, 반구형, 별 형상, 육각형 등을 포함하는 규칙적이거나 불규칙한 임의의 원하는 형상, 또는 불규칙 및/또는 무작위 형상 및 치수의 모음을 가질 수 있다. 나노구조는 50-500 nm, 또는 적어도 100 nm, 적어도 150 nm, 또는 적어도 250 nm의 평면 내 치수를 가질 수 있다. 본원에 사용된 바와 같이, 평면 내 치수는 기판의 평면에 평행한 임의의 방향에서 측정된, 아웃커플링층 내에서 측정된 나노구조의 가장 큰 치수를 지칭한다. 역으로, 나노구조는 적어도 100 nm, 적어도 150 nm, 또는 적어도 250 nm의 평면 외 치수를 가질 수 있다. 본 원에 사용된 바와 같이, 평면 외 치수는 나노구조의 "높이", 즉 기판에 수직인 방향에서 측정된 그의 가장 큰 치수를 지칭한다.
2개의 금속 나노구조는 도 6c에 도시된 바와 같이 스펙트럼적으로 변이된 공명을 갖는다. 나노구조는 각 유닛 셀의 금속 나노구조 사이에서 생성된 계 사이에 π/2 위상 변이를 생성하도록 배열되어, 도시된 바와 같은 2개의 나노구조 사이의 영역에서 원 편광 영역을 생성한다. 한 쌍의 나노구조는 정렬된 어레이, 즉 유닛 셀의 행 및 열로 배열될 수 있거나, 또는 전형적으로 유전체층에 바로 인접한 상부에 배치되는 아웃커플링층에서 비정렬 또는 무작위로 배치될 수 있다. 이러한 배열에서 자유 공간으로 아웃커플링되는 광은 우선적으로 원 편광될 것이다. 아웃커플링 구조에 의해 아웃커플링될 다른 광은 π/2 위상을 경험하지 않기 때문에 원 편광되지 않을 수 있다. 그러나 측정된 총 발광은 일부 비 원 편광과 함께 일부 원 편광의 아웃커플링으로 인해 순 원 편광(net circular polarization)을 갖게 될 것이다. 본원에서 더욱 상세히 기술되는 바와 같이, 이것은 절대값이 0.1 이상, 더 바람직하게는 0.1 내지 0.5, 더 바람직하게는 0.5 내지 0.75, 또는 더 바람직하게는 0.75 내지 1인 스토크스 파라미터 S3로 원 편광될 수 있으며, 여기서 원 편광의 더 큰 부분이 바람직하다.
보다 일반적으로, 디바이스의 국부 영역에서 전계의 직교 편광 구성요소 사이에 π/2 위상 변이를 생성하도록 배열될 수 있는 금속 또는 다른 물질을 포함하는 임의의 2개의 나노구조는 부분적으로 또는 우선적으로 원 편광된 광을 생성할 것이다. 또한, 완전한 π/2 위상 변이를 수득할 수 없더라도 더 작은 위상 변이는 편광 제어 광학을 통과한 후 픽셀의 밝기를 증가시키는 광의 우선적인 편광을 초래할 수 있다. 일부 실시양태에서, 디바이스로부터의 주변 광 반사를 최소화하기 위해 1/4 파장판과 편광판의 고속 축 사이에 45°상대 배향을 유지하는 동안 디스플레이 패널에서 1/4 파장판과 편광판의 배향을 조정하여 패널에서 출력되는 EL 광을 증가 또는 최대화할 수 있다. 따라서, 나노구조 사이의 각도가 직교하지 않으면, 나노구조는 여전히 OLED에 의해 방출되는 광의 순 편광을 초래할 것이다.
광의 편광은 스토크스 파라미터를 사용하여 정량화될 수 있다. 본원에서 개시된 바의 플라즈몬 디바이스의 경우, 스토크스 파라미터 값은 OLED 디바이스로부터 방출된 광의 편광측정법 분석으로부터 추정될 수 있다. 도 7은 본원에 개시된 바의 OLED 디바이스의 스토크스 파라미터를 측정하기 위한 실험 설정의 예를 도시한다. 이 배열에서는 1/4 파장판, 편광판, 및 포토다이오드를 이용하여 광 강도를 분석한다. 1/4 파장판의 배향은 x축에 평행하게 정렬된 고속 축으로 고정되고 선형 편광판은 각도 θ만큼 회전한다. 파장판과 편광판을 통과한 광의 빔에 대한 광 강도의 변화는 스토크스 파라미터로 하기와 같이 표시할 수 있다:
식 중 
은 파장판에 의해 도입된 편광판 배향 
및 위상 지연 
에 대한 광 강도이고, S 0, S 1, S 2 및 S 3은 편광에 대한 기존 스토크스 파라미터이다. 1/4 파장판은 광의 직교 편광 구성요소 사이에 위상 변이 φ =π/2를 도입한다.
스토크스 파라미터를 측정하기 위해, 빔 경로에서 1/4 파장판을 포함하거나 포함하지 않는 θ = 45°및 90°의 편광판 배향에 대해 전계발광(EL) 강도를 측정한다. 강도 변화는 하기와 같이 나타낼 수 있다:
이들 식을 풀면 스토크스 파라미터가 산출된다:
식 중 S 0 는 총 EL 강도를 의미하고, S 1 , 및 S 2 는 선형 편광된 구성요소를 나타내며, S3은 EL 발광의 원 편광된 구성요소를 나타낸다. 총 광 강도로 정규화하면, S 1 , S 2 및 S 3 의 값이 -1과 1 사이에서 변하므로 
이 되며, 여기서, S 1 , S 2 및 S 3 은 선 편광된 수직 구성요소, 45° 배열을 갖는 선 편광된 구성요소, 및 OLED 디바이스로부터의 EL 발광의 원 편광된 구성요소의 광 강도 분율을 의미한다. 따라서, S3의 절대값은 방출된 광의 원 편광 정도를 나타내며, 이는 결국 표 1에서 나타낸 바와같이 디바이스에 의해 방출된 광의 밝기의 차이를 초래한다.
표 1. OLED EL 발광이 1/4 파장판과 선형 편광판을 통과한다고 가정할 때 다양한 범위의 S3 값에 대해 OLED 패널 밝기의 개선이 예상된다.
완전한 원 편광된 발광의 경우 S 3 = ±1이며, 여기서 +1은 오른쪽 원 편광을 나타내고 -1은 왼쪽 원 편광을 나타낸다. S 3 = ±1은 EL이 1/4 파장판과 선형 편광판을 통과하는 경우 디바이스 성능에 대하여 이상적이다. 표 1에 나타낸 바와 같이, 본원에 개시된 실시양태는 0.1 이상의 절대값을 갖는 스토크스 파라미터 S3을 갖는 발광을 달성할 수 있으며, 이는 디바이스가 1/4 파장판 및/또는 선형 편광판을 포함하는 경우에도 디바이스의 밝기 증가로 이어진다. 중요하게는, 일부 실시양태에서 ±1의 S 3 값은 1/4 파장판과 선형 편광판을 갖는 OLED 패널에 대하여 이상적이지만, 편광 제어 광학이 상이한 경우 기타 OLED 패널에 대하여는 이상적이지 않을 수 있다. 그 경우, OLED 디바이스의 아웃커플링 구조는 본원에 개시된 바와 같은 상이한 스토크스 파라미터를 갖는 광을 생성하도록 설계될 수 있다.
일 실시양태에서, 비키랄 금속 나노구조는 원 편광 발광을 생성하기 위해 사용될 수 있다. 대칭 또는 비대칭 형상의 금속 나노구조의 주기적 어레이는 도 8a-8e에 도시된 바와 같이 2개의 직교 방향에서 상이한 주기성을 갖는 아웃커플링층에 배열된다. 이러한 파면 제어 방법은 금속 나노구조 어레이의 집합적 모드를 이용하여 원하는 파장 범위에서 편광 제어를 달성한다. 도 8a-8e는 편광 제어가 달성되는 방법을 개략적으로 예시한다. 도 8a는 도 5-6에서 이전에 도시된 배열과 동일한 기본 구조를 갖는 기본 디바이스 구조의 사시도를 도시한다. 도 8a는 금속 나노구조를 포함하는 아웃커플링층(510), 유전체층(520), 및 OLED(100)의 전극으로서 기능할 수도 있는 강화층(530)을 포함하는 디바이스의 사시도를 도시한다. OLED(100)는 하나 이상의 발광층(135)을 포함하는, 이전에 개시된 바와 같은 임의의 통상적인 OLED 구조를 포함할 수 있다.
또 다른 실시양태에서, 아웃커플링 구조에서 나노 입자 어레이의 집합적 플라즈몬 공명은 편광 발광을 생성하는데 이용된다. 나노입자 어레이의 집합적 공명은 아웃커플링층에 있는 금속 나노구조의 어레이 주기성에 의존하며, 직교 방향(예컨대, 수평 및 수직 정렬 방향)의 공명은 상이할 것이다. 도 8b는 2개의 직교 방향(810, 820)에서 인접한 나노구조 사이에 상이한 주기성을 갖는 나노구조 어레이의 예를 도시한다. 보다 일반적으로, 아웃커플링층 내의 나노구조가 2개의 직교 방향에서 상이한 주기성(즉, 인접한 나노구조 사이의 거리)을 갖는 주기적 격자로 배열되는 것이 바람직할 수 있다. 이러한 배열에서, 나노구조는 다수의 행의 나노구조 또는 유닛 셀을 갖는 것으로 기술될 수 있는 그리드형 구조로 배열되어 있으며, 각각의 행은 동일한 수의 나노구조 또는 열로 배열된 유닛 셀을 갖는다. π/2의 위상 차가 이들 두 모드 사이의 파장 영역에 도입된다. 또한, 도 8c에 도시된 바와 같이 금속 나노구조의 치수를 보다 비대칭적인 형상으로 변화시킴으로써 공명 파장을 조정할 수 있다. 금속 나노구조 아래 또는 금속 나노구조 사이의 갭에 높은 지수의 유전체 블록을 추가하면 금속 나노구조 사이의 영역에 존재하는 강력한 갭 플라즈몬 모드를 통해 추가의 조정성을 제공한다. 또한, 높은 지수의 유전체 블록이 금속 나노구조 사이에 추가되면, 나노입자 사이의 유전 상수의 변화에 의해 위상 변이가 도입될 것이기 때문에 나노입자 자체의 주기성은 두 직교 방향에서 일정할 수 있다. 다른 실시양태에서, 아웃커플링층의 나노입자 어레이에 대한 직교 방향의 상이한 주기성에 더하여 높은 지수의 유전체 물질이 이용된다. 도 8d는 유전체 물질(830)이 직교 방향 중 하나를 따라 인접한 금속 나노구조 사이에, 즉 나노구조 어레이의 각 행 또는 열 내에 배치된 배열을 도시한다. 유전체층(520)은 이전에 개시된 바와 같이 나노구조 및 유전체 물질의 어레이 아래에 배치될 수 있거나, 생략될 수 있다. 도 8e는 유전체층(520)이 금속 나노구조 아래에만 배치된 배열을 도시한다.
일 실시양태에서, 나노구조의 격자는 서로 상이한 조성 및/또는 물리적 치수를 갖는 행 및/또는 열을 가질 수 있다. 예를 들어, 격자는 다수의 행 또는 열을 포함할 수 있으며, 그 안에서 각각의 나노구조는 동일하거나 본질적으로 동일한 조성 및/또는 물리적 치수를 갖지만, 격자 내의 하나 이상의 다른 행 또는 열과는 상이한 것이다.
일 실시양태에서, 정렬된 금속 나노구조 어레이의 비대칭 유효 유전 상수는 편광 제어를 달성하기 위해 사용될 수 있다. 이 경우 입자 크기와 어레이 주기성은 입자의 산란 효율이 유의적으로 낮은 광의 파장보다 약 10배 낮아야 한다. 일부 실시양태에서, 나노구조는 10 nm 이하, 25 nm 이하, 또는 50 nm 이하의 최대 축을 갖는 것이 바람직할 수 있다. 구형, 원통형, 별 형상 판, 육각형 형상 판 및 무작위 형상 구조의 은, 금, 알루미늄 또는 팔라듐의 나노 입자를 사용할 수 있다. 이러한 배열에서 주기적 어레이의 광학 반응은 효과적인 매질 접근법에 의해 근사화될 수 있다. 유효 굴절률이 입자의 부피 분율에 의존하기 때문에 어레이는 이제 두 개의 직교 정렬 방향(810, 820)에서 상이한 유효 굴절률로 인한 광학 복굴절을 나타낼 수 있다. 금속 나노구조의 주기성과 물질 특성의 최적화는 또한 EL 발광의 두 직교 편광 구성요소 사이의 위상 차를 제어할 수 있게 하고 1/4 파장 판과 유사한 방식으로 투과 특성을 실현한다. 예를 들어, 아웃커플링층의 나노입자는 행과 열을 갖는 정렬된 어레이로 배열될 수 있으며, 각 행을 따른 입자간 간격은 열을 따른 간격보다 10배 더 낮을 수 있어 아웃커플링층에 대한 강한 광학 복굴절을 초래할 수 있다. 복굴절의 크기는 나노입자 형상, 크기 및 물질에 의존한다. 추가적으로, 나노입자 어레이는 아웃커플링층의 평균 굴절률을 조정하기 위해 유전체 물질에 내장될 수 있다. 유전체 물질의 굴절률은 1.4 미만, 1.6 미만 또는 2 미만일 수 있다. 중합체 물질 예컨대 폴리스티렌, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리비닐피롤리돈, 폴리락트산, 폴리에틸렌 테레프탈레이트, 폴리카보네이트, 금속 산화물 예컨대 플루오르화 마그네슘, 산화알루미늄, 및/또는 이산화규소가 유전체 매질로서 사용될 수 있다. 기타 광학 소자와 함께 아웃커플 층에서 이러한 금속 나노구조 어레이의 사용은 OLED 설계를 상당히 단순화할 수 있다.
일 실시양태에서, 불스아이 플라즈몬 구조는 편광 제어를 위해 사용될 수 있다. 기존의 플라즈몬 불스아이 구조는 중앙에 애퍼처가 있는 금속 또는 유전체 구조의 원형 격자이다. 불스아이 구조를 통해 투과된 광에 대한 위상 이방성은 도 9에 도시된 바와 같이 격자 및 애퍼처를 원형이 아닌 타원형으로 만들어 도입될 수 있다. 도 9a는 종래의 원형 구조를 도시한다; 도 9b는 본원에 개시된 실시양태에 따른 타원형 구조를 도시한다; 도 9c는 아웃커플링층 내에 포함된 타원형 불스아이 플라즈몬 구조를 갖는 본원에 이전에 개시된 바의 디바이스를 도시한다. 투과된 광의 두 직교 구성요소 사이의 π/2 위상 차는 불스아이 구조의 타원율뿐만 아니라 그로브와 링의 치수를 조정함으로써 달성될 수 있다. 디바이스 설계는 도 9c에 도시된 바와 같이 유전체층 위의 아웃커플링층으로서 또는 그 내부에 다수의 타원형 불스아이 구조를 포함할 수 있다. 전체 디바이스 구조는 이전에 개시된 것과 동일하며, 즉, 발광층(135)을 포함하는 OLED에 커플링되는 강화층(530)과 아웃커플링층(510) 사이에 배치된 유전체층(520)이다. 디바이스는 도 9b에 도시된 타원형 불스아이 구조(910)를 갖는 미세 구조를 포함하거나 이것으로 구성되는 아웃커플링층(510)을 포함한다.
일 실시양태에서, 키랄 금속 구조는 도 10에 도시된 바와 같이 아웃커플링을 위해 사용될 수 있다. 이들 실시양태에서, 원 편광계는 키랄 금속 나노구조 자체에 의해 생성된다. 이는 나노입자의 고유한 전계 구성이 나노입자가 강화층에서 광을 아웃커플링함에 따라 위상 변이를 채택한다는 것을 의미한다. 도 10a-10d는 아웃커플링층에 사용될 수 있는 키랄 플라즈몬 구조의 예를 도시한다. 표면 플라즈몬 공명을 갖는 금속 나노입자는 나노스케일에서 카이로 광학 특성을 조작하는 능력을 나타내는 것으로 입증되었다. 도 10에 도시된 몇 가지 예가 있는 키랄 플라즈몬 구조는 집합적 플라즈몬 공명을 통해 강력한 원 이색성을 유도할 수 있다. 단일 나노입자 내의 금속 구조는 특정 핸드니스에 대해 강화된 수집 공명을 갖도록 기하학적 및 공간적으로 배열되어 디바이스로부터 아웃커플링된 광의 헬리시티를 제어할 수 있게한다. 광은 상호적이기 때문에, 입사 광 또는 방출 광에 대해 한 쪽의 핸드니스를 억제하는 것도 또한 가능하다. 생성된 키랄 평면 파의 핸드니스는 전파축 주위의 EM 계의 회전 방향에 의해 결정된다. 도 10a는 스플릿 링 공진기(SRR)를 이용하는 3차원 키랄 플라즈몬 구조의 개략도를 도시한다. 구조는 각각 디바이스로부터의 오른쪽 원 편광 또는 원쪽 원 편광된 발광을 강화하기 위해 시계 방향 또는 반시계 방향으로 각기 90°회전하는 4개의 SRR이 있는 유닛 셀에 배열할 수 있다. SRR의 유닛 셀은 도 10b에 도시된 바와 같이, 아웃커플링층에서 위치 정렬 또는 무작위 위치 정렬로 어레이에 동일한 배향으로 배열될 수 있다. 대안적으로, 각각의 SRR 또는 SRR의 유닛 셀은 도 10a에 도시된 바와 같이 하단부층에 대해 90° 회전된 각 층과 평면 외 방향, 즉 표면에 수직으로 적층될 수 있다. 도 10c 및 10d는 키랄 슈리켄 및 감마디온 키랄 플라즈몬 구조를 이용하는 OLED 디바이스의 개략도를 도시한다.
대안적으로, 금속 나노구조의 키랄 배열은 이전에 개시된 바와 같이 아웃커플링층 내에 또는 아웃커플링층으로서 사용될 수 있다. 이 경우, 각각의 입자 자체가 키랄일 필요는 없으나 금속 나노구조가 키랄 구조로 조립된다. 이러한 디바이스의 일례는 도 11a에 도시되어 있으며, 여기서 키랄 구조는 콜로이드 금속 나노구조를 셀룰로오스 나노결정 매질에 포함시킴으로써 달성된다. 도 11b는 셀룰로오스 나노결정체가 용매로부터 증발할 때 자가 조립되어 키랄 네마틱 상을 형성하는 이러한 층을 생성하는 과정을 도시한다. 매질 내에 분산된 막대 형상의 금속 나노구조는 도시된 바와 같이 매질에 존재하는 고유의 키랄 정렬에 따라 셀룰로오스 나노결정체로 자발적으로 정렬된다. 복합물질의 박막은 매질 중에 금속 나노구조의 존재로 인해 강화된 원 이색성 특성을 나타낸다. OLED용 아웃커플링층으로 사용될 때, 강화층으로부터의 에너지는 금속 나노구조에 커플링되어 디바이스로부터의 광 아웃커플링을 강화시키면서 원 편광된 EL 발광을 생성할 것이다. EL 발광의 헬리시티는 금속 나노구조 정렬의 핸드니스에 의존한다.
일 실시양태에서, 금속 나노구조의 키랄 배열은 본원에 개시된 바의 플라즈몬 OLED에서 아웃커플링층으로 사용될 수 있는 막대 형상의 금속 나노구조로 키랄 네마틱 서모트로픽 액정을 도핑함으로써 제조된다. 화학적으로 합성된 막대 형상의 금속 나노구조는 적합한 표면 리간드로 작용화되어 응집을 감소시키고 액정 분자 정렬 방향에 대해 균일한 정렬을 촉진할 수 있다. 액정 매질에 분산된 금속 나노구조는 도 12a의 분해도(1210)에 도시된 바와 같이 분자 호스트의 키랄 정렬을 따르는데, 이는 외부 전계에 의해 영향을 받을 수 있다. 예를 들어, 10V 이하의 1 kHz AC 전압은 발광의 편광을 제어하기 위해 예컨대 본원에 개시된 바와 같은 아웃커플링층을 가로질러 디바이스에 인가될 수 있다. 1 KHz 내지 10 KHz 범위의 주파수는 편광의 연속적인 반복 스위칭을 필요로 하는 적용에서 바람직할 수 있다.
복합 물질의 집합적 광학 특성은 전계로 제어될 수 있으며, 도 12b에 도시된 바와 같이 광 아웃커플링 및 편광 제어에 전기적 조정가능성을 제공한다. 임계 전압 VT 초과의 전계 값의 경우, 외부 전계에 의해 유도된 토크(torque)는 액정의 키랄 정렬을 교란시키며, 이는 차례로 나노 입자 정렬에 영향을 미치고 전계 방향과 평행하게 정렬되는 경향이 있다. 전압이 증가함에 따라 더 많은 나노 입자가 전계에 평행하게 정렬될 것이며, 이는 아웃커플링된 광의 원 편광 구성요소를 효과적으로 감소시킨다. Vf 초과의 전압에 대해 매질 중의 모든 나노 입자는 전계와 평행한 배향을 가질것이며, 발광은 완전하게 비편광될 것이다. 전압과 VT 및 Vf의 값에 따른 편광의 변화는 액정 셀 치수, 액정 물질, 나노 입자 크기 및 나노 입자 물질에 의존한다. 셀룰로오스계 플라즈몬 복합체와 달리 액정 복합체는 액체이며 도 12a에 도시된 바와 같이 OLED의 강화층위에 국한되도록 설계 변경이 필요하다.
일 실시양태에서, 원형으로 편광된 광은 강화층의 정공을 이용함으로써 생성된다. 또 다른 실시양태에서, 아웃커플링층은 정공을 있는 금속 박막 및 임의로 이들 사이에 배치된 유전체층이며, 이는 도 20a-20d에 도시된 바와 같이 아웃커플링층으로서의 역할을 한다. 금속층의 정공은 금속 나노입자와 동일한 플라즈몬 공명 특성을 나타내므로, 정공 어레이는 나노입자 어레이와 유사한 편광 조정 특성을 나타낼 수 있다. 예를 들어, 어레이는 적어도 부분적으로 원형으로 편광된 광을 생성하는 위상 변이를 생성할 수 있고 금속층 내의 정공은 직교 방향으로 상이한 주기성을 갖는 주기적 격자로 배열될 수 있다. 대안적으로 또는 추가로, 강화층 및/또는 추가의 금속층은 하나 이상의 오목부, 즉 강화층의 물질은 더 얇지만 오목부가 강화층을 통해 완전히 연장되어 정공을 형성하지 않는 영역을 포함할 수 있다. 강화층의 정공 및/또는 오목부는 타원형, 직사각형, 원형, 육각형 및 불규칙한 형상을 포함하는 다양한 형상 및 치수를 가질 수 있다. 일부 실시양태에서, 원 편광 발광을 유도하기 위해, 도 20a-20d에 도시된 바와 같이 직사각형 정공 또는 오목부가 장축이 서로 수직이며, 한 쌍의 정공 또는 오목부 사이에 에지-투-에지 분리가 그 쌍의 가장 가까운 단부 사이에서 최단으로 배열된 한 쌍의 정공 또는 오목부를 포함하는 각각의 유닛 셀로 유닛 셀에 배열된다. 정공 또는 오목부는 50-500 nm, 또는 적어도 100 nm, 적어도 150 nm, 또는 적어도 250 nm의 평면 내 치수를 가질 수 있다. 오목부의 깊이는 아웃커플링층을 형성하는 유전체층 위에 배치된 강화층 또는 금속층의 두께에 따라 10-50 nm, 또는 적어도 10 nm, 적어도 2 nm, 또는 적어도 40 nm 일 수 있다.
일 실시양태에서, 선형으로 편광된 광은 편광 제어를 위해 생성된다. 선형으로 편광된 발광을 생성하기 위해 사용될 수 있는 구조의 예는 도 13a-13c에 도시된 바와 같이 금속 나노구조, 정공을 포함하는 패턴화된 강화층, 또는 유전체층 위에 또는 정공을 갖는 추가의 금속층의 어레이를 포함한다. 직사각형 형상을 갖는 나노입자 또는 정공은 도 13a-13c에 도시된 바와 같이 서로 평행한 장축을 갖는 정렬된 어레이로 배열될 수 있다. 어레이의 격자 주기성은 입자 사이의 입자간 간격이 입자 또는 정공의 장축 길이의 적어도 2배가 되도록 조정될 수 있다. 일부 실시양태에서, 나노입자 또는 정공의 위치는 나노입자 또는 정공의 평행 배향 및 평균 입자간 간격을 입자 또는 정공의 장축 길이의 적어도 2배로 유지하면서 무작위 분포를 가질 수 있다. 대안적으로 또는 추가로, 강화층은 직사각형 형상의 오목부, 즉 강화층의 물질이 더 얇지만 오목부가 강화층을 통해 완전히 연장되어 정공 또는 슬릿을 형성하지 않는 영역을 포함할 수 있다. 이러한 디바이스에서, 금속 나노구조 또는 정공은 그 배향에 따라 선형 편광 중 하나를 우선적으로 강화시킨다. 예를 들어, 강화층 내에 나노 정공을 포함하는 배열에서 선형 편광된 우선적인 퍼셀(Purcell) 강화도 또한 발광층 내에서 예상된다. 이는 층 내 쌍극자 중 일부는 다른 쌍극자보다 더 큰 속도 붕괴 강화(퍼셀 값)을 가질 것임을 의미한다. OLED로부터의 선형 편광된 발광은 각각 수직 편광 상태와 수직 방향으로 45°기울어진 것을 나타내는 스토크스 파라미터 S1 및 S2를 사용하는 것을 특징으로 할 수 있다. 완전한 선형 편광된 발광의 경우 S1 또는 S2 = ±1이다. 주로 선형 편광된 발광을 방출하는 OLED 디바이스의 경우, S1 또는 S2의 절대값은 적어도 0.5일 것이다.
보다 일반적으로, 방출된 광의 임의의 편광을 얻기 위해서는, 2개의 금속 나노구조가 유닛 셀을 형성하는 도 6a에 도시된 구조와 유사한 구조를 사용할 수 있다. 대안적으로 또는 추가로, 강화층은 타원형 기하구조의 나노 크기 정공을 포함할 수 있고/있거나 타원형 정공을 갖는 금속층이 유전체층 위에 배치되어 편광 제어기를 형성할 수 있다. 임의 편광을 생성하기에 적합한 유닛 셀 배열 및 타원형 나노 크기 정공의 예는 도 14에 도시되어 있다. 나노구조의 유닛 셀을 사용하는 배열에서, 두 금속 나노구조 사이의 각도는 생성된 광의 타원율을 나타낸다. 대안적으로 또는 추가로, 강화층은 하나 이상의 오목부, 즉 강화층의 물질이 더 얇지만 오목부가 강화층을 통해 완전히 연장되어 정공 또는 슬릿을 형성하지 않는 영역을 포함할 수 있다. 강화층의 정공 및/또는 오목부는 타원형, 직사각형, 원형, 육각형 및 불규칙한 형상을 포함하는 다양한 형상 및 치수를 가질 수 있으며, 균일하거나 불균일한 주기성을 가질 수 있는 주기적 격자로 또는 무작위로 배열될 수 있다.
편광 제어를 달성하는 것 외에도, 강화층을 갖는 OLED에서 아웃커플링 구조의 정확한 설계는 고 방향성의 발광을 초래할 수 있다. 이들 실시양태에서, 아웃커플링층은 파면 형상화 및 빔의 지향성 제어를 증가시키기 위한 빔 조향(steering)을 달성하기 위한 금속 구조의 주기적 어레이를 포함한다. 아웃커플링층의 주기적 나노 구조는 2차원 격자 역할을 하며, 이는 어레이 주기성과 발광 파장에 따라 OLED 디바이스로부터의 발광을 상이한 각도로 회절시킬 수 있다. 이를 통해 원하는 입체각 내에서 밝기를 증가시킬 수 있는 디스플레이를 제조할 수 있다. 일부 실시양태에서, 어레이 주기성은 일광에서 자주 작동하는 AR/VR 또는 OLED 패널과 같은 높은 밝기를 필요로 하는 적용에 유익할 수 있는 법선 방향을 따라 밝기를 증가시키기 위한 발광 파수 벡터와 일치하도록 조정될 수 있다. 어레이 주기성은 수직 입사에서와 같이 원하는 각도에서 광의 특정 스펙트럼 영역을 아웃커플링하도록 일치시킬 수 있다. 예시적인 예로서, 기판과 비교하여 수직 입사에서 우선적으로 적색 광을 아웃커플링하는 것이 300 nm의 주기성을 갖는 어레이가 필요하다면, 수직 입사에서 우선적으로 녹색 광을 아웃커플링하는 것은 250 nm 이하의 어레이가 필요할 수 있다.
이전에 개시된 바와 같이, 플라즈몬 디스플레이의 효율을 개선하기 위한 또 다른 접근법은 임의의 추가적인 편광 제어 소자를 사용하지 않고 아웃커플링 구조를 사용하여 OLED 서브픽셀로부터 반사된 주변 광을 감소시키는 것이다. 이러한 배열은 디스플레이의 OLED 픽셀로부터 거의 100% 광 투과를 허용하면서 OLED 디스플레이의 제조를 상당히 단순화한다.
일 실시양태에서, 플라즈몬 OLED는 도 15a-d에서 도시된 바와 같이 유전체 재료 층에 의해 강화층으로부터 분리된 금속 나노구조의 무작위 어레이를 포함한다. 이 실시양태에서, 아웃커플링층에서 금속 나노구조의 목적은 두 가지이다. 첫 번째는, 하나의 특정 색상에 대한 강화층의 표면 플라즈몬 모드에서 에너지를 아웃커플링한다. 두 번째 목적은 다른 색상 영역의 입사 방사선을 흡수하는 것이다. 일부 실시양태에서, 광을 아웃커플링하지 않는 색상에서 아웃커플링층의 흡수를 증가시키기 위해, 유전체층은 5-30 nm, 30 nm 미만, 20 nm 미만, 10 nm 미만, 또는 5 nm 미만의 두께, 및 3 미만, 2 미만, 1.5 미만 또는 1.2 미만의 굴절률을 가질 수 있다. 금속 나노입자의 무작위 배열로 인해, OLED로부터 아웃커플링된 광은 주로 비편광될 것이다. 이러한 배열은 특히 비편광된 발광이 요구되는 경우에 선택될 수 있다. 무작위로 배열된 나노입자는 20-250 nm 범위의 평면 내 치수 및/또는 평면 외 치수를 가질 수 있다. 대안적으로, 비편광된 발광은 강화층 내에서 무작위로 배열된 정공 또는 오목부 또는 이들 사이에 유전체층을 갖는 아웃커플링층으로서의 역할을하는 강화층 위의 무작위로 배열된 정공 또는 오목부가 있는 아웃커플링층을 사용하여 달성할 수 있다. 비편광된 발광의 경우 스토크스 파라미터 S1,S2 및 S3 의 절대값은 
이다.
이전에 개시된 바의 아웃커플링층의 금속 나노구조는 도 15a-d에 도시된 바와 같이, 은, 금, 알루미늄, 또는 이의 조합을 포함할 수 있고 나노큐브(15a), 반구(15b), 사각뿔(15c), 삼각뿔(15d) 등과 같은 평면 밑넓이를 갖는 형상을 가질 수 있다. 강화층에 커플링된 나노입자는 금속 나노입자의 평평한 면과 강화층 사이에 캐비티 유사 모드를 형성하여 커플링 조건이 만족되는 파장 영역에 대해 입사광의 강한 흡수를 초래한다. 일부 실시양태에서, 강한 흡수가 일어나는 광의 파장은 아웃커플링층에 대해 강한 발광이 일어나는 광의 파장이 아니다. 일부 실시양태에서, 가시 범위(즉, 대략 400-700 nm)에서 디바이스에 의해 반사된 전체 주변 광은 10% 미만, 더 바람직하게는 7% 미만, 더 바람직하게는 5% 미만일 수 있다.
아웃커플링 구조에 의해 흡수된 입사광은 강화층에서 표면 플라즈몬의 생성 및 붕괴에 의해 소산될 것이다. 도 16은 은 캐소드 위의 10 nm 두께의 유전체 재료 상에 무작위로 분포된 은 나노큐브를 이용하는 플라즈몬 OLED 디바이스로부터의 시뮬레이션된 반사율을 도시한다. 입사각 45° 및 60°에 대한 대략 550 nm의 반사율에서 딥은 파장 영역에서 광을 흡수하고 주변 광의 반사를 감소시키는 갭 모드의 여기를 나타낸다. 동시에, 강화층에 커플링된 금속 나노입자는 디바이스로부터의 EL 발광을 위한 광학 나노 패치 안테나로서 작용 하여 OLED로부터 나오는 광의 아웃커플링을 가능하게 한다. 일부 실시양태에서, 광 흡수는 EL 발광 파장과 상당히 중첩되도록 조정될 것이며, 이는 갭층의 두께, 입자 크기 및 치수를 제어함으로써 달성될 수 있다.
아웃커플링 구조에 의한 주변 광 흡수가 EL 발광 파장 근처의 더 작은 파장 영역으로 제한되는 일부 실시양태에서, EL 발광과 일치하는 투과 대역을 갖는 흡수 대역 통과 필터를 OLED 디바이스 위에서 사용하여 도 17b에 도시된 바와 같이 전체 가시 영역에서의 주변 광 흡수를 달성할 수 있다. 다른 실시양태에서, 나노입자 기재 아웃커플링층은 캐소드 및 유전체층의 상단부에 배치될 때 넓은 스펙트럼 범위에 걸쳐 모든 주변 발광을 상당한 분율 또는 심지어 거의 모두 흡수할 수 있다. 일부 실시양태에서, OLED 디바이스로부터의 반사는 400 nm 내지 700 nm 스펙트럼 범위에 걸쳐 평균적으로 10% 미만이다. 더 바람직하게는, 디바이스로부터의 반사는 7% 미만이고, 더욱더 바람직하게는 주변 반사는 5% 미만이다. 일부 실시양태에서 자외선(UV) 파장을 흡수하는 흡수 필터가 OLED 디스플레이에 추가된다. 일부 실시양태에서 반사 방지층이 OLED 디스플레이에 추가된다. 이러한 반사 방지층은 캡슐화층에 추가될 수 있다. 일부 실시양태에서, 필터 또는 하향 변환층은 아웃커플링층으로부터 EL 스펙트럼을 변경하기 위해 사용될 수 있다. 예를 들어, 색상 필터링 층은 디바이스로부터의 색 포화도를 증가시키기 위해 추가될 수 있다.
일 실시양태에서, 형광 염료 또는 반도체 양자점과 같은 광 흡수 물질은 광 흡수를 강화시키기 위해 유전체층에 포함될 수 있다. 이러한 배열의 예가 도 17c에 도시되어 있다. 이 배열에서 물질의 더 강한 흡광 계수가 바람직하다. 그러나 아웃커플링층과 캐소드 사이의 영역에서 강화된 전계로 인해 더욱 더 약한 흡수 물질이 허용될 수 있다. 흡수 물질로서 페릴렌, 붕소 디피로메텐, 로다민, 플루오레세인, 플루오레세인 이소티오시아네이트, 칼세인, 에티듐브로마이드, 피코에리트린, 카르복시나프토플루오레세인, 헥사클로로플루오레세인, 테트라메틸로다민, 페닐에티닐피렌, 또는 카드뮴 셀레나이드, 카드뮬 설파이드, 카드뮴 텔루라이드, 코어 쉘 카드뮴 셀레나이드-아연 설파이드, 코어 쉘 카드뮴 셀레나이드-아연 셀레나이드, 납 설파이드 아연 셀레나이드 등의 양자 구속 나노 결정과 같은 염료가 사용될 수 있다. 흡수체는 도 17c에 도시된 바와 같이 플라즈몬 OLED의 유전체층에서 분산될 수 있다. 유전체층 내에 분산된 물질 또는 물질들은 EL 발광 파장 근처에서 최소 흡수를 갖도록 설계될 수 있다. 흡수 물질에 의한 주변 광 흡수는 금속 나노입자와 강화층 사이의 영역에서 강력한 계의 강화에 의해 강화될 것이다. 일부 실시양태에서, EL 발광 파장과 일치하는 투과 대역을 갖는 대역 통과 흡수 필터는 전체 가시 영역에서 광 흡수를 가능하게 하기 위해 OLED 디바이스 위에서 사용될 수 있다. 일부 실시양태에서, 필터 또는 하향 변환층은 아웃커플링층으로부터 EL 스펙트럼을 변경하기 위해 사용될 수 있다. 예를 들어, 색상 필터링층을 추가하여 디바이스로부터의 색 포화도를 증가시킬 수 있다.
실험
플라즈몬 OLED에서 OLED 발광의 편광 제어를 입증하기 위해, OLED 디바이스의 발광 프로파일을 시뮬레이션하고, 연관된 스토크스 파라미터를 시뮬레이션된 발광으로부터 계산하였다. 시뮬레이션은 앤시스 루메리컬 FDTD(Ansys Lumerical FDTD) 용액을 사용하는 시간 영역 유한 차분법(FDTD: finite difference time domain) 방법으로 수행하였다. OLED 디바이스의 상이한 층은 이들의 굴절률 값에 의해 4 μm Х 4 μm Х 1.5 μm의 계산 부피로 제시되었으며 개방 경계 조건과 일치하도록 모든 방향에서 완벽하게 일치하는 층(PML)으로 둘러싸여 있었다. 전체 가시 영역(450 - 750 nm)을 커버하는 넓은 발광 스펙트럼을 갖는 수직 또는 수평 배향의 단일 쌍극자 이미터는 발광층으로서의 작용을 하는 30 nm 두께의 은 전극에서 20 nm 떨어져 배치하였다. OLED의 굴절률을 모델링하기 위해 1.7의 굴절률을 갖는 75 nm 두께의 비흡수 유전체층을 사용하였다. EL의 원하는 편광 변화를 달성하기 위해 최적의 치수를 갖는 아웃커플링층을 포함하고 정렬된 금속 구조를 OLED의 캐소드이기도 한 강화층 위에 배치하였다. 굴절률이 1.38이고 두께가 20 nm인 유전체층을 아웃커플링층과 캐소드로 분리한다. 실험적으로 결정된 굴절률 값을 사용하여 은 캐소드를 모델링하고 산업 표준 굴절값을 아웃커플링층의 금속 구조 모델링에 사용하였다. 계산 부피는 파장당 34 메쉬 셀의 해상도를 가진 불균일 지수 조정된 직사각형 메쉬로 이산화하였다. 또한 계산 오류를 최소화하기 위해 은 캐소드 및 금속 구조를 포괄하는 시뮬레이션 영역에서 2 nm 해상도의 메쉬 오버라이드 영역을 적용하였다. 퍼셀 강화는 자유 공간 발광 전력으로 정규화된 이미터를 둘러싼 모니터 상자를 사용하여 쌍극자에 의한 전력 이미터를 계산하여 추정하였다. 파 필드에서의 발광은 아웃커플링층 위 500 nm에 위치한 주파수 영역계와 전력 모니터를 사용하여 기록되었으며, 이는 디바이스의 외부 양자 효율(EQE)을 추정하는 데 사용되었다. 또한 모니터는 전계 및 자계 구성요소도 기록한다. OLED로부터의 주변 광 반사율은 OLED 위 400 nm에 위치한 평면파 광원을 사용하여 시뮬레이션하였고, 디바이스로부터의 반사광은 동일한 주파수 영역계 및 전력 모니터를 사용하여 기록하였다. 스토크스 파라미터를 계산하기 위해, 이 모니터의 파 필드 투영은 반경 1 m의 반구에 투영된 전계의 s 및 p 편광 구성요소를 제공하는 200 x 200 픽셀의 해상도로 내장 시뮬레이션 도구를 사용하여 시뮬레이션하였다. 각각의 픽셀에서 파장 분해된 스토크스 파라미터는 하기식을 사용하여 추정하였다.
식 중 E s, 및 E p는 복소 전계의 s 및 p 편광 구성요소이며, 이들의 켤레복소수는 별표 기호로 나타낸다. 특정 파장에 대한 유효 스토크스 파라미터는 모든 픽셀에 대한 평균으로 계산하였다. 계산은 루메리컬 스크립트를 사용하여 수행하였다.
도 18a-c는 상이한 치수의 2개의 직교로 배열된 직사각형 금속 나노 구조의 사각형 어레이를 이용하는 아웃커플링 구조에 대해 시뮬레이션된 EQE 및 스토크스 파라미터를 도시한다. 금속 구조의 평면 내 치수는 도 6b에 도시된 바와 같이 2개의 직교로 배열된 상이한 치수의 은 직사각형 나노 구조의 사각형 어레이를 아웃커플링층으로 하여, 높이 200 nm의 240 x 100nm 및 100 x 150 nm인 일반적인 디바이스 구조를 사용한다.
도 18a에 도시된 플롯은 쌍극자 이미터의 수직(실선 곡선) 및 수평(점선 곡선) 배향에 대해 추정된 스토크스 파라미터 S 1,S 2 및 S 3 을 나타낸다. 도 18b는 FDTD 방법을 사용하여 시뮬레이션된 쌍극자 이미터의 수직(실선 곡선) 및 수평(점선 곡선) 배향에 대한 상이한 발광 파장에 대한 편광 소자와의 EQE 변화를 도시한다. 표 2는 파면 조정 OLED 디바이스의 디스플레이 패널 내의 편광 소자를 통한 EL 투과율을 무작위로 분포된 은 나노 큐브를 이용하는 표준 플라즈몬 디바이스와 비교한 것이다. 표 2는 또한 도 18c에서 도시된 이미터의 스펙트럼 형상에 대하여 시뮬레이션된 EQE 곡선을 스펙트럼 통합으로 계산된, 편광 소자가 있거나 없는 적색 인광 이미터의 스펙트럼에 대해 추정된 유효 S3 및 EQE 값을 요약한다. 추정은 EL의 거의 75%가 파면 조정된 OLED 디바이스를 이용함으로써 1/4 파장판 및 선형 편광판의 디스플레이 패널 편광 소자를 투과할 수 있는 것으로 나타났으며, 한편 기존의 플라즈몬 디바이스의 추정 EL 투과율은 
50%이다. 기존의 플라즈몬 OLED 디바이스로부터의 발광은 유효 S3 
O으로 편광되지 않는다. 파면 조정된 OLED로부터의 EL 발광의 원 편광된 구성요소는 0.48의 유효 S3를 초래한다. 파면 조정된 OLED 디바이스 시뮬레이션에서 사용된 금속 구조의 총 부피 분율은 기존의 플라즈몬 OLED보다 10배 더 낮으며, 이는 편광 소자 이전의 파면 조정된 디바이스에 대해 더 낮은 EQE 값을 초래한다. 그러나 편광 소자 이후의 OLED의 유효 EQE 값은 파면 조정된 OLED에 대해 광 투과율이 50% 더 강화되기 때문에 비슷하다.
2개의 추가 아웃커플링 구조에 대해 추정된 스토크스 파라미터가 도 19a-d에 도시되어있다. 도 19a는 은 원통형 기둥의 직사각형 어레이를 아웃커플링층으로서 이용하는 OLED 디바이스의 개략도를 도시한다. 은 기둥의 반경 및 높이는 각각 50 nm 및 100 nm이며 두 개의 서로 직교하는 대칭 방향을 따라 300 nm 및 400 nm의 배열 주기성이 있다. 도시된 OLED 설계에 대한 쌍극자 이미터의 수직 및 수평 배향의 추정 스토크스 파라미터가 도 19b에 도시되어 있다. 도 19c 및 19d는 평면 내 치수 200 x 100 nm 및 높이 100 nm를 갖는 직사각형의 은 나노 구조의 직사각형 어레이를 아웃커플링층으로 이용한 시뮬레이션 결과를 요약한 것이다. 은 나노 구조의 최장 및 최단 치수에 따른 어레이의 격자 주기성은 각각 250 nm 및 400 nm이다. 도 19d는 쌍극자 이미터의 수직 및 수평 배향에 대해 추정된 스토크스 파라미터를 도시한다. 도 16에서 제시된 시뮬레이션 결과는 1.4 - 1.5배의 디바이스 밝기의 강화를 초래할 수 있는 EL 발광에서의 강력한 원 편광된 구성요소를 나타내는 0.5에 가깝거나 0.5를 초과하는 S 3 값을 나타낸다.
표 2. 디스플레이 패널에서 편광 소자가 있거나 없는 적색 방출 OLED 디바이스에 대해 추정된 EQE, 비편광된 발광 및 파면 조정된 플라즈몬 OLED가 있는 은 나노 큐브의 무작위 어레이를 사용하는 플라즈몬 OLED 디바이스에 대한 디스플레이 패널에서 편광 소자를 통해 투과된 EL의 분율 및 유효 S3.
이전에 개시된 바와 같이, 일부 실시양태에서 디바이스 발광이 선형으로 편광되거나 선형 및 원 편광의 원하는 조합인 것이 바람직할 수 있다. 이러한 실시양태에서, 본원에 개시된 바의 배열은 0.1 이상, 0.1 내지 0.5, 0.5 내지 0.75, 또는 0.75-1의 절대값을 갖는 스토크스 파라미터 S1 및/또는 S2를 갖는 방출된 광을 제공할 수 있다. 동시에, 이전에 개시된 바와 같이, 디바이스는 0.1 이상, 0.1-0.5, 0.5-0.75, 또는 0.75-1의 절대값을 갖는 스토크스 파라미터 S3를 가질 수 있다.
본 개시는 OLED 디바이스에 의한 원하는 발광을 달성하기 위해 사용될 수 있는 다양한 실시양태를 제공한다. 이러한 실시양태는 반대로 명시적으로 기술되지 않는 한, 또는 본 개시의 맥락에서 이러한 사용이 불가능하거나, 비실용적이거나, 바람직하지 않은 경우를 제외하고, 임의의 조합으로 사용될 수 있다. 예를 들어, 주변 문맥과 반대되거나 즉시 명백해지지 않는 한, 임의의 이러한 특징이 특정의 예시적인 실시양태를 참조하여 기술되는 경우에도 임의의 배열의 아웃커플링층 물질, 나노구조 조성, 크기 및 형상, 및 강화층 조성 및 배열이 사용될 수 있다. 더욱이, 나노구조의 특정 배열 또는 조성으로 인한 효과는 이러한 배열이 단일 실시양태에서 기술되고 도시되든지 또는 별도의 예시적인 실시양태 및 배열에서 기술되고 도시되든지에 상관없이, 본원에 개시된 바와 같은 디바이스의 다른 특징과 함께 결합하여 사용될 때 달성 가능한 것으로 여겨진다.
본원에 기술된 다양한 실시양태는 단지 예시이며, 본 발명의 범위를 한정하려는 것이 아님을 이해해야 한다. 예를 들어, 본원에 기술된 다수의 물질 및 구조는 본 발명의 사상으로부터 벗어나지 않으면서 다른 물질 및 구조로 대체될 수 있다. 따라서, 특허 청구된 본 발명은 당업자에게 명백한 바와 같이, 본원에 기술된 특정 실시예 및 바람직한 실시양태로부터 유래하는 변형예를 포함할 수 있다. 본 발명이 왜 효과가 있는지에 관한 다양한 이론을 한정하려는 의도는 없음을 이해하여야 한다.
Claims (15)
- 하기를 포함하는 디바이스:
기판;
기판 상부에 배치된 제1 전극;
제1 전극 상부에 배치된 유기 발광 물질;
유기 발광 물질 상부에 배치된 표면 플라즈몬 공명을 나타내는 플라즈몬 물질을 포함하는 강화층; 및
디바이스에 의해 방출된 광이 0.1 이상의 절대값을 갖는 스토크스 파라미터(Stokes parameter) S3을 갖는 원 편광을 갖도록 야기하는 강화층 상부에 배치된 금속 나노구조를 포함하는 아웃커플링층. - 제1항에 있어서, 강화층이 디바이스를 위한 제2 전극을 제공하는 것인 디바이스.
- 제1항에 있어서, 아웃커플링층 상부에 배치된 1/4 파장판 및/또는 선형 편광판을 더 포함하는 것인 디바이스.
- 제1항에 있어서, 강화층과 아웃커플링층 사이에 배치된 유전체 재료의 층을 더 포함하는 것인 디바이스.
- 제1항에 있어서, 아웃커플링층이 복수의 유닛 셀을 포함하며, 각각의 유닛 셀은 주축을 갖는 한 쌍의 직사각형 금속 나노구조를 포함하며, 여기서 상기 쌍의 직사각형 금속 나노구조는 장축이 평행하지 않고 상기 쌍의 직사각형 나노구조 사이의 에지-투-에지 분리(edge-to-edge separation)가 상기 쌍의 가장 가까운 단부 사이에서 최단이 되도록 배열된 것인 디바이스.
- 제5항에 있어서, 각각의 유닛 셀에서 각 쌍의 직사각형 금속 나노구조의 주축이 60°이상의 상대 각도로 배열되는 것인 디바이스.
- 제1항에 있어서, 금속 나노구조의 적어도 일부가 기판에 수직인 방향으로 불균일한 조성을 갖는 것인 디바이스.
- 제4항에 있어서, 금속 나노구조가 직교 방향으로 상이한 주기성을 갖는 주기적 격자로 배열된 것인 디바이스.
- 제1항에 있어서, 아웃커플링층이 금속 나노구조를 포함하는 유전체 재료를 포함하는 것인 디바이스.
- 제9항에 있어서, 아웃커플링층이 2개의 직교 방향을 따라 상이한 유효 굴절률을 갖는 것인 디바이스.
- 제8항에 있어서, 직교 방향 중 하나에 따른 금속 나노구조의 에지-투-에지 간격이 동일한 방향에 따른 금속 나노구조의 평균 평면 내 치수보다 작은 것인 디바이스.
- 제1항에 있어서, 금속 나노구조 하부에 배치된 유전체 재료를 더 포함하는 것인 디바이스.
- 제8항에 있어서, 격자가 금속 나노구조의 복수의 행(row)을 포함하고, 복수의 행 중 첫 번째의 금속 나노구조는 복수의 행 중 두 번째의 금속 나노입자와 상이한 조성 및/또는 물리적 치수를 갖는 것인 디바이스.
- 제1항에 있어서, 금속 나노구조가 다중 키랄 플라즈몬 나노구조를 포함하는 것인 디바이스.
- 제3항에 있어서, 디바이스가 디스플레이 패널이고, 1/4 파장판, 선형 편광판 및/또는 컬러 필터가 디스플레이 패널의 전체 활성 영역의 상부에 배치된 것인 디바이스.
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