KR20230008089A - 열전도성 충전제를 함유하는 조성물 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 적어도 5 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정) 및 적어도 10 Ω·m의 부피 저항률(ASTM D257에 따라 측정)을 갖고 충전제 패키지의 총부피를 기준으로 적어도 50 부피%의 양으로 존재하는 열전도성, 전기절연성 충전제 입자를 포함하는 열전도성 충전제 패키지를 포함하는 조성물에 관한 것이다. 본 발명은 또한 적어도 0.5 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정)를 포함하는 코팅, 및 기재에 관한 것으로, 해당 기재의 적어도 일부분은 이러한 코팅으로 코팅된다.
Description
관련 출원에 대한 상호참조
본 출원은 미국 가출원 제63/010,448호(출원일: 2020년 4월 15일, 발명의 명칭: "Compositions Containing Thermally Conductive Fillers") 및 PCT 출원 제PCT/US2020/042099호(출원일: 2020년 7월 15일, 발명의 명칭: "Compositions Containing Thermally Conductive Fillers")의 유익을 주장하며, 이들 각각은 전문이 본 명세서에 참조에 의해 원용된다.
기술분야
본 발명은 열전도성 충전제 성분을 함유하는 조성물, 예를 들어, 실런트 조성물(sealant composition), 접착제 조성물, 3D-인쇄 가능 조성물, 및 코팅 조성물에 관한 것이다.
다양한 기재(substrate)를 처리하기 위해 또는 2종 이상의 기재 물질을 함께 접착시키기 위해 매우 다양한 적용분야에서 실런트 및 접착제를 포함하는 코팅 조성물이 이용된다.
본 발명은 열가소성 중합체; 및 적어도 5 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정) 및 적어도 10 Ω·m의 부피 저항률(ASTM D257에 따라 측정)을 갖고 충전제 패키지의 총부피를 기준으로 적어도 50 부피%의 양으로 존재하는 열전도성, 전기절연성 충전제 입자를 포함하는 열전도성 충전제 패키지를 포함하는 조성물에 관한 것이다.
본 발명은 또한 열가소성 중합체; 및 적어도 5 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정) 및 적어도 10 Ω·m의 부피 저항률(ASTM D257에 따라 측정)을 갖고 충전제 패키지의 총부피를 기준으로 적어도 50 부피%의 양으로 존재하는 열전도성, 전기절연성 충전제 입자를 포함하는 열전도성 충전제 패키지를 포함하는 조성물에 관한 것으로; 여기서 열전도성, 전기절연성 충전제 입자의 적어도 일부분은 열안정성 충전제 입자를 포함한다.
본 발명은 또한 열가소성 중합체; 및 적어도 5 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정) 및 적어도 10 Ω·m의 부피 저항률(ASTM D257에 따라 측정)을 갖고 충전제 패키지의 총부피를 기준으로 적어도 50 부피%의 양으로 존재하는 열전도성, 전기절연성 충전제 입자를 포함하는 열전도성 충전제 패키지를 포함하는 조성물에 관한 것으로; 여기서 열전도성, 전기절연성 충전제 입자의 적어도 일부분은 열불안정성 충전제 입자를 포함한다.
본 발명은 또한 기재의 표면의 적어도 일부분을 본 발명의 조성물과 접촉시키는 단계를 포함하는, 기재를 처리하는 방법에 관한 것이다.
본 발명은 또한 기재의 표면 상에 형성된 코팅에 관한 것으로, 여기서 코팅은, 적어도 부분적으로 경화된 상태에서, 적어도 0.5 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정)를 갖고, 0.5 ㎃/㎟ 미만의 누설전류(IEC 60243에 따라 측정)를 갖고, 적어도 90초의 시간 동안 1000℃에 노출된 베어 기재(bare substrate)의 표면 온도보다 상기 시간 동안 1000℃에 기재의 표면 상의 코팅의 노출 후에 적어도 100℃ 더 낮은 기재의 온도를 유지하고, 그리고/또는 500초 동안 1000℃에 상기 기재의 노출 시 연기를 내뿜지 않는다.
본 발명은 또한 배터리 셀; 및 본 발명의 조성물로 배터리 셀의 표면 상에 형성된 코팅을 포함하는 배터리 조립체에 관한 것이다.
본 발명은 또한 본 발명의 조성물로 형성된 층으로 적어도 부분적으로 코팅된 표면을 포함하는 기재에 관한 것이다.
본 발명은 또한 본 발명의 조성물을 압출시키는 단계를 포함하는, 물품을 형성하는 방법에 관한 것이다.
본 발명은 또한 적어도 부분적으로 경화된 상태에서, 적어도 0.5 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정)를 갖고, 0.5 ㎃/㎟ 미만의 누설전류(IEC 60243에 따라 측정)를 갖고, 적어도 90초의 시간 동안 1000℃에 노출된 베어 기재의 표면 온도보다 상기 시간 동안 1000℃에 기재의 표면 상의 코팅의 노출 후에 적어도 100℃ 더 낮은 기재의 온도를 유지하고, 그리고/또는 500초 동안 1000℃에 기재의 노출 시 연기를 내뿜지 않는 코팅을 제조하기 위한, 본 발명의 조성물의 용도에 관한 것이다.
본 발명은 또한 기재에 열 보호 및 화재 예방을 제공하기 위한, 본 발명의 조성물로 형성된 코팅의 용도에 관한 것이다.
도 1 및 도 2는 배터리 팩에 사용된 열전도성 부재를 예시하는 개략 사시도이다.
도 3은 실시예의 화재 예방 시험에 사용된 셋업을 도시하는 개략도이다.
도 4는 베어(미코팅) 기재와 비교해서 실시예 3 및 4의 조성물로 형성된 코팅을 갖는 기재의 화재 성능을 예시하는 그래프이다.
도 3은 실시예의 화재 예방 시험에 사용된 셋업을 도시하는 개략도이다.
도 4는 베어(미코팅) 기재와 비교해서 실시예 3 및 4의 조성물로 형성된 코팅을 갖는 기재의 화재 성능을 예시하는 그래프이다.
본 상세한 설명의 목적을 위해, 명백하게 대조적으로 구체화된 경우를 제외하고, 본 발명은 대안의 변형 및 단계 순서를 추정할 수 있다는 것이 이해되어야 한다. 게다가, 임의의 작업예 또는 달리 표시되는 경우 이외에, 예를 들어, 본 명세서 및 청구범위에서 사용되는 성분의 양을 표현하는 모든 숫자는 모든 예에서 용어 "약"으로 수식되는 것으로 이해되어야 한다. 따라서, 달리 대조적으로 표시되지 않는 한, 다음의 명세서 및 첨부하는 청구범위에 제시된 수치적 파라미터는 본 발명에 의해 얻게 될 목적하는 특성에 따라 다를 수 있는 근삿값이다. 최소한으로, 그리고 청구범위의 범주에 대한 균등론의 적용을 제한하기 위한 시도로서가 아니고, 각각의 수치 파라미터는 적어도 보고된 유효한 자릿수의 수에 비추어 그리고 보통의 반올림 기법을 적용하는 것에 의해 해석되어야 한다.
본 발명의 넓은 범주를 제시하는 수치 범위 및 파라미터는 근삿값임에도 불구하고, 구체적 예에 제시되는 수치값은 가능한 정확하게 보고된다. 그러나, 임의의 수치값은 본래 이들의 각각의 검사 측정에서 발견되는 표준 변형으로부터 필연적으로 초래되는 특정 오차를 포함한다.
또한, 본 명세서에 열거된 임의의 수치 범위는 이에 포함되는 모든 하위 범위를 포함하는 것으로 의도된다는 것이 이해되어야 한다. 예를 들어, "1 내지 10"의 범위는 열거된 최소값 1 내지 열거된 최대값 10의 모든 하위 범위(1과 10을 포함)를 포함하고, 즉, 최소값이 1 이상이며, 최대값은 10 이하인 것으로 의도된다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, "포함하는(including)", "함유하는(containing)" 등의 용어는 본 출원과 관련하여 "포함하는(comprising)"과 동의어인 것으로 이해되며, 따라서, 제약을 두지 않고, 추가적인 설명되지 않거나 또는 열거되지 않은 구성요소, 물질, 성분 또는 방법 단계의 존재를 제외하지 않는다. 본 명세서에서 사용되는 바와 같이, "로 이루어진"은 본 출원과 관련하여 임의의 특정되지 않은 구성요소, 성분 또는 방법 단계를 제외하는 것으로 이해된다. 본 명세서에서 사용되는 바와 같이, "로 본질적으로 이루어진"은 본 출원과 관련하여 구체화된 구성요소, 물질, 성분 또는 방법 단계 및 기재되어 있는 것의 "기본적이고 신규한 특징(들)에 실질적으로 영향을 미치지 않는 것"을 포함하는 것으로 이해된다. 본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 개방형 용어는 "본질적으로 이루어진" 및 "로 이루어진"과 같은 폐쇄형 용어를 포함한다.
본 출원에서, 달리 구체적으로 언급되지 않는 한, 단수의 사용은 복수를 포함하고, 복수는 단수를 포함한다. 예를 들어, 본 명세서에서 "하나의" 열가소성 중합체 또는 "하나의" 충전제 물질이 언급된다고 해도, 이들 성분의 조합물(즉, 복수)이 사용될 수 있다.
추가로, 본 출원에서, "및/또는"이 특정 예에서 분명하게 사용될 수는 있지만, 구체적으로 달리 언급되지 않는 한, "또는"의 사용은 "및/또는"을 의미한다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이 용어 "~상에", "~에", "~상에 도포된", "~에 도포된", "~상에 형성된", "~상에 침착된(deposited)", "~에 침착된" 등은 기재 표면 상에 형성되거나, 오버레이되거나, 침착되거나, 또는 제공되지만, 반드시 기재 표면과 접촉되지는 않음을 의미한다. 예를 들어, 기재 표면"에 도포된" 조성물은 조성물과 기재 표면 사이에 위치된 동일 또는 상이한 조성물의 하나 이상의 다른 개재 코팅층 또는 필름의 존재를 제외하지는 않는다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, "코팅 조성물"은 기재 표면의 적어도 일부분 상에 필름, 층 등을 생성할 수 있는 조성물, 예컨대, 혼합물 또는 분산물을 지칭한다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, "실런트 조성물"은 수분 및 온도 구배와 같은 대기 조건, 및 수분 및 온도와 같은 미립자 물질에 저항하고, 물질, 예컨대, 미립자, 물, 연료 및/또는 기타 액체 및 기체의 전달을 적어도 부분적으로 차단하는 능력을 갖는 코팅 조성물, 예컨대, 혼합물 또는 분산물을 지칭한다.
본 명세서에 사용되는 바와 같은 "갭 충전제 조성물"은 공기로 충전된 갭을 갖는 것에 비해 열 전달 효율을 증가시키기 위해 열 전달 표면 사이의 갭을 충전하는 코팅 조성물, 예를 들어, 혼합물 또는 분산물을 지칭한다.
본 명세서에 사용되는 바와 같은 "접착제 조성물"은 압력이 조성물에 적용될 때 기재와 결합을 형성하는 코팅 조성물, 예를 들어, 혼합물 또는 분산물을 지칭한다. 일단 도포되면, 조성물은 유동에 저항한다. 접촉 시 초기 결합 강도는 ASTM D-3121에 따라 점착성으로서 측정될 수 있다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "열가소성"은 가열 시 연화되고 냉각 시 고형화될 수 있으며 작용을 위해 조성물의 다른 성분과 반응할 필요는 없지만 배합 성분으로서 존재하는, 즉, 열경화성 물질을 형성하지 않는 성분을 지칭한다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "열가소성 탄성중합체"는 응력이 해제될 때 대략의 본래 길이로 복귀되는 능력에 의해 실온에서, 예컨대, 23℃에서 본래 길이의 적어도 2배까지 반복적으로 신장될 수 있는 중합체 부류를 지칭한다. 또한, 이들 중합체는 가열될 때 연화 또는 용융될 수 있고, 냉각될 때 경화될 수 있다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "1성분" 또는 "1K"는 성분 모두가 사전혼합되고 저장될 수 있으며 주위 조건 또는 약간의 열적 조건(즉, 대기 초과 내지 70℃)에서 용이하게 반응하지 않고, 혼합 후 적어도 10일 동안 "작업 가능하게" 남아있는 조성물을 지칭한다. 본 명세서에 추가로 정의되는 바와 같이, 주위 조건은 일반적으로 실온 및 습도 조건 또는 및 조성물이 기재에 도포되는 영역에서 전형적으로 발견되는 온도 및 습도 조건, 예를 들어, 20℃ 내지 40℃ 및 20% 내지 80% 상대 습도를 지칭하는 한편, 약간 열적인 조건은 주위 온도를 약간 초과하는 온도이다. 본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "작업 가능한"은 조성물이 수동 압력 하에 변형 및/또는 성형될 수 있는 점성도를 갖고, 이러한 점성도 미만의 점성도를 가질 수 있다는 것을 의미한다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "열전도성 충전제" 또는 "TC 충전제"는 25℃에서 적어도 5 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정)를 갖는 색소, 충전제 또는 무기 분말을 의미한다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "비-열전도성 충전제" 또는 "NTC 충전제"는 25℃에서 5 W/m·K 미만의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정)를 갖는 색소, 충전제 또는 무기 분말을 의미한다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "전기절연성 충전제" 또는 "EI 충전제"는 적어도 1Ω·m의 부피 저항률(ASTM D257에 따라 측정)을 갖는 색소, 충전제 또는 무기 분말을 의미한다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "전기전도성 충전제" 또는 "EC 충전제"는 1Ω·m 미만의 부피 저항률(ASTM D257에 따라 측정)을 갖는 색소, 충전제 또는 무기 분말을 의미한다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "열전도성 충전제 패키지"는 적어도 한 가지 유형의 열전도성, 전기절연성 충전제 입자 및 선택적으로 적어도 한 가지 유형의 열전도성, 전기전도성 충전제 입자 및/또는 적어도 한 가지 유형의 비-열전도성, 전기절연성 충전제 입자를 포함하는 복수의 충전제 입자를 의미한다. 명확을 기하기 위하여, 용어 "충전제 패키지"는 TC/EI 충전제 입자, TC/EC 충전제 입자 및/또는 NTC/EI 충전제 입자가 아닌 임의의 성분을 제외한다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "열안정성"은 공기 중에서 열 중량 분석(TGA) 시험을 사용하여 시험할 때(ASTM E1131에 따름) 600℃ 이전에 일어나는 색소, 충전제 또는 분말의 총중량 중 5% 이하의 중량 손실을 갖는 색소, 충전제 또는 무기 분말을 의미한다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "열불안정성"은 공기 중에서 TGA 시험을 사용하여 시험할 때(ASTM E1131에 따름) 600℃ 이전에 일어나는 색소, 충전제 또는 분말의 총중량 중 5% 초과의 중량 손실을 갖는 색소, 충전제 또는 무기 분말을 의미한다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "연기"란, 물질이 연소될 때 방출되는 육안으로 볼 수 있는 부유 입자 및/또는 가스의 현탁액을 의미한다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "연소"는 열 또는 화염에 대한 노출로 인한 물질의 급속한 산화를 지칭한다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "용매"는 ASTM E1782에 따라 시차주사 열량측정법에 의해 결정된 25℃에서 2㎜Hg 초과와 같은 고증기압을 갖고 수지의 점성도를 낮추는 데 사용되지만, 조성물에서 분자 또는 화합물 상의 작용기(들)와 반응할 수 있는 반응성 작용기를 갖지 않는 분자 또는 화합물을 지칭한다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "가소제"는 ASTM E1782에 따라 시차주사 열량측정법에 의해 결정된 25℃에서 2㎜Hg 이하와 같은 낮은 증기압을 갖고 조성물에서 분자 또는 화합물 상의 작용기(들)와 반응할 수 있는 작용기를 갖지 않으며, 점성도를 감소시키고, 유리 전이 온도(Tg)를 감소시키고, 가요성을 부여하기 위해 조성물에 첨가되는 분자 또는 화합물을 지칭한다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 각 성분의 부피 백분율은 이하의 식을 이용하여 계산된다:
부피%(성분) = (성분의 부피/조성물의 총부피)×100%, 여기서, 성분의 부피 = (성분의 질량/성분의 참밀도).
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 달리 나타내지 않는 한, 용어 "실질적으로 없는"은 특정 물질이 각각 혼합물 또는 조성물에 의도적으로 첨가되지 않고 혼합물 또는 조성물의 총중량을 기준으로 5중량% 미만의 미량으로 불순물로서 오로지 존재하는 것을 의미한다. 본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 달리 나타내지 않는 한, 용어 "본질적으로 없는"은 특정 물질이 혼합물 또는 조성물의 총중량을 기준으로 각각 2중량% 미만의 양으로만 존재하는 것을 의미한다. 본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 달리 나타내지 않는 한, 용어 "완전히 없는"은, 혼합물 또는 조성물이 각각 특정 물질을 포함하지 않고, 즉, 혼합물 또는 조성물이 0 중량%의 이러한 물질을 포함하는 것을 의미한다.
본 발명의 조성물
본 발명은, 열가소성 중합체; 및 적어도 5 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정) 및 적어도 10 Ω·m의 부피 저항률(ASTM D257에 따라 측정)을 갖고 충전제 패키지의 총부피를 기준으로 적어도 50 부피%의 양으로 존재하는 열전도성, 전기절연성 충전제 입자를 포함하는 열전도성 충전제 패키지를 포함하거나, 또는 이로 본질적으로 이루어지거나 또는 이로 이루어지는 1-성분 조성물에 관한 것이다. 하기에 더 상세히 기재되는 바와 같이, 충전제 패키지는 선택적으로 적어도 하나의 열안정성 충전제 물질 및/또는 적어도 하나의 열불안정성 물질을 더 포함할 수 있다. 본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 조성물이 열가소성 중합체 및 열전도성 충전제 패키지로 "본질적으로 이루어진"은 코팅 조성물의 열전도도 및 누설전류가 열가소성 중합체 및 열전도성 충전제 패키지에 의해 달성되며, 조성물에 존재하는 임의의 다른 성분이 이들 특성에 실질적으로 영향을 미치지 않는다는 것을 의미한다.
조성물은 1-성분 코팅 조성물, 예컨대, 실런트 조성물, 접착제 조성물, 갭 충전 조성물, 퍼티(putty), 몰딩 화합물, 포팅 화합물(potting compound) 및/또는 3D-인쇄 가능한 조성물일 수 있거나 또는 필름, 층 등, 또는 부품, 예컨대, 주조, 몰딩, 압출 또는 기계가공된 부품을 형성하는 데 사용될 수 있다.
열가소성 중합체
위에서 기술된 바와 같이, 조성물은 열가소성 중합체를 포함한다. 열가소성 중합체는 동종중합체 또는 공중합체, 예컨대, 블록 공중합체, 무작위 공중합체, 삼중합체 또는 이들의 조합물일 수 있다. 열가소성은 열가소성 탄성중합체일 수 있다. 열가소성 중합체는 선택적으로 합성 또는 천연일 수 있다. 본 발명에 유용한 적합한 열가소성 중합체는 폴리아마이드, 예컨대, 나일론 및 아라미드(aramid); 폴리올레핀, 예컨대, 폴리부타다이엔, 폴리아이소뷰틸렌, 폴리뷰텐, 폴리메틸펜텐, 비결정성 폴리프로필렌, 폴리에틸렌 테레프탈레이트, 폴리에틸렌, 폴리스타이렌, 에틸렌 프로필렌 공중합체, 폴리비닐 클로라이드 및 비닐 클로라이드 공중합체; 폴리우레탄; 스타이렌 블록 공중합체, 예컨대, 스타이렌-뷰타다이엔, 스타이렌-아이소프렌, 스타이렌-뷰타다이엔-스타이렌, 스타이렌-아이소프렌-스타이렌, 스타이렌-에틸렌/뷰틸렌-스타이렌, 스타이렌-에틸렌/프로필렌; 폴리에터, 예컨대, 폴리에틸렌 옥사이드, 폴리프로필렌 옥사이드, 폴리옥시메틸렌, 폴리(p-페닐렌 에터); 에틸렌-비닐아세테이트; 폴리벤즈이미다졸; 폴리페닐렌 설파이드; 폴리에터 설폰; 폴리에터 에터 케톤; 클로로프렌; 아크릴로나이트릴 뷰타다이엔; 폴리카보네이트; 폴리아크릴레이트, 예컨대, 폴리(메트)아크릴레이트; 또는 이들의 조합물을 포함한다. 예에서, 유용한 비-반응성 탄성중합체는 Evonik사로부터 입수 가능한 Polyvest® 폴리뷰타다이엔을 포함한다. 반응성 탄성중합체의 예는 Emerald Performance Materials사로부터 입수 가능한 Hypro® ATBN 아민-작용성 뷰타다이엔 공중합체를 포함한다. 본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "블록 공중합체"는 두 단량체가 함께 클러스터링되고 반복 단위의 블록을 형성할 때 형성되는 공중합체를 지칭한다. 본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "무작위 공중합체"는 반복 단위의 무작위 분포가 있는 1개 초과의 반복 단위로 이루어진 공중합체를 지칭한다. 본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "삼중합체"는 3개의 별개의 단량체의 공중합체화로부터 초래되는 중합체를 지칭한다. 본 명세서에 사용되는 바와 같은 "열가소성 탄성중합체"는 열가소성과 탄성중합체 특성을 둘 다 갖는 공중합체를 지칭한다. 열가소성 탄성중합체의 적합한 예는 올레핀 열가소성 탄성중합체, 폴리에터 블록 아마이드 폴리뷰타다이엔 열가소성 탄성중합체, 폴리에스터 열가소성 탄성중합체, 스타이렌 열가소성 탄성중합체 및 비닐 열가소성 탄성중합체, 및 고무, 예컨대, 뷰타다이엔 고무, 뷰틸 고무, 브로모뷰틸 고무, 클로로뷰틸 고무, 폴리아이소뷰틸렌 고무, 클로로설폰화된 폴리에틸렌 고무, 에피클로로하이드린 고무, 에틸렌-프로필렌 고무, 플루오로탄성중합체(비닐리덴 플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 공중합체), 천연 고무, 네오프렌 고무, 나이트릴 고무, 폴리설파이드 고무, 폴리우레탄 고무, 실리콘 고무, 스타이렌-뷰타다이엔 고무를 포함한다.
선택적으로, 열가소성 중합체는 폴리에스터가 실질적으로 없거나, 본질적으로 없거나, 완전히 없을 수 있다. 열가소성 중합체에서 폴리에스터의 부재에 관해 본 명세서에서 사용되는 바와 같은, "실질적으로 없는"은 폴리에스터가 존재한다고 하더라도 조성물의 총부피를 기준으로 3 부피% 미만의 양으로 존재하는 것을 의미한다. 열가소성 중합체에서 폴리에스터의 부재에 관해 본 명세서에서 사용되는 바와 같은, "본질적으로 없는"은 폴리에스터가 존재한다고 하더라도 조성물의 총부피를 기준으로 1 부피% 미만의 양으로 존재하는 것을 의미한다. 열가소성 중합체에서 폴리에스터의 부재에 관해 본 명세서에서 사용되는 바와 같은, "완전히 없는"은 폴리에스터가 존재한다고 하더라도 조성물의 총부피를 기준으로 0.1 부피% 미만의 양으로 존재하는 것을 의미한다.
선택적으로, 열가소성 중합체에는 실리콘이 실질적으로 없거나, 또는 본질적으로 없거나, 또는 완전히 없을 수 있다. 열가소성 중합체에서 실리콘의 부재에 관해 본 명세서에서 사용되는 바와 같은, "실질적으로 없는"은 실리콘이 존재한다고 하더라도 조성물의 총부피를 기준으로 3부피% 미만의 양으로 존재하는 것을 의미한다. 열가소성 중합체에서 실리콘의 부재에 관해 본 명세서에서 사용되는 바와 같은, "본질적으로 없는"은 실리콘이 존재한다고 하더라도 조성물의 총부피를 기준으로 1 부피% 미만의 양으로 존재하는 것을 의미한다. 열가소성 중합체에서 실리콘의 부재에 관해 본 명세서에서 사용되는 바와 같은, "완전히 없는"은 실리콘이 존재한다고 하더라도 조성물의 총부피를 기준으로 0.1 중량% 미만의 양으로 존재하는 것을 의미한다.
열가소성 중합체에는 조성물 중의 다른 작용기와 반응하는 작용기인 반응성 작용기가 실질적으로 없거나 완전히 없을 수 있다. 열가소성 중합체 상의 반응성 작용기의 존재에 관해 본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "실질적으로 없는"은 1개 미만의 반응성 작용기가 열가소성 중합체에 존재한다는 것을 의미한다. 본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 반응성 작용기의 존재에 관하여 용어 "완전히 없는"은 열가소성 중합체 상에 존재하는 0개의 반응성 작용기가 있다는 것을 의미한다.
열가소성 중합체는 조성물의 총부피를 기준으로 적어도 1 부피%, 예컨대, 적어도 10 부피%, 예컨대, 적어도 20 부피%, 예컨대, 적어도 30 부피%의 양으로 조성물에 존재할 수 있고, 조성물의 총부피를 기준으로 80 부피% 이하, 예컨대, 70 부피% 이하, 예컨대, 60 부피% 이하, 예컨대, 40 부피% 이하의 양으로 조성물 중에 존재할 수 있다. 열가소성 중합체는 조성물의 총부피를 기준으로 1 부피% 내지 80 부피%, 예컨대, 10 부피% 내지 70 부피%, 예컨대, 20 부피% 내지 60 부피%, 예컨대, 30 부피% 내지 40 부피%의 양으로 조성물에 존재할 수 있다.
열전도성 충전제 패키지
본 발명은 또한 열전도성, 전기절연성 충전제 물질(본 명세서에서 "TC/EI 충전제 물질"로서 지칭되고, 이하에 더욱 상세하게 기재됨)의 입자를 포함하는 열전도성 충전제 패키지를 포함할 수 있다. TC/EI 충전제 물질은 유기 또는 무기 물질을 포함할 수 있고, 단일 유형의 충전제 물질의 입자를 포함할 수 있거나 또는 2가지 이상의 유형의 TC/EI 충전제 물질의 입자를 포함할 수 있다. 즉, 열전도성 충전제 패키지는 제1 TC/EI 충전제 물질의 입자를 포함할 수 있고, 제1 TC/EI 충전제 물질과는 상이한 적어도 제2(즉, 제2, 제3, 제4 등) TC/EI 충전제 물질의 입자를 추가로 포함할 수 있다. 예에서, 제1 TC/EI 충전제 물질의 입자는 제2 TC/EI 충전제 물질의 입자의 평균 입자 크기보다 적어도 열배, 예컨대, 적어도 백배 더 크고, 예컨대, 적어도 천배 더 큰 평균 입자 크기를 갖되, 여기서 입자 크기는, 당업자에게 공지된 방법에 의해, 예를 들어, 주사전자현미경(SEM)을 사용하여 측정될 수 있다. 예를 들어, 분말은 알루미늄 스터브(stub)에 부착된 탄소 테이프의 세그먼트에 분산되고 20초 동안 Au/Pd로 코팅될 수 있다. 이어서, 샘플은 고진공(가속 전압 10㎸ 및 스폿 크기 3.0) 하에 Quanta 250 FEG SEM에서 분석되는데, 이때 각 샘플에 대한 평균 입자 크기를 제공하기 위해 3개의 상이한 영역으로부터 30개의 입자를 측정할 수 있다. 당업자라면 현미경 영상화 및 대표적인 크기의 평균화의 필수 요소를 유지하는 이 절차에 변형이 있을 수 있음을 인식할 것이다. 충전제 물질 유형에 관해 본 명세서에서 사용되는 바와 같이, "제1", "제2" 등에 관한 언급은 단지 편의를 위한 것일 뿐, 충전제 패키지 등에 대한 첨가 순서를 지칭하지는 않는다.
선택적으로, 이하에 상세하게 논의되는 바와 같이, 충전제 패키지는 또한 열전도성, 전기전도성 충전제 물질(본 명세서에서 "TC/EC" 충전제 물질로서 지칭됨)의 입자 및/또는 비-열전도성, 전기절연성 충전제 물질(본 명세서에서 "NTC/EI" 충전제 물질로서 지칭됨)의 입자를 포함할 수 있다. 충전제 물질은 유기 또는 무기일 수 있다.
TC/EC 충전제 물질은 단일 유형의 충전제 물질의 입자를 포함할 수 있거나, 또는 2가지 이상 유형의 TC/EC 충전제 물질의 입자를 포함할 수 있다. 즉, 열전도성 충전제 패키지는 제1 TC/EC 충전제 물질의 입자를 포함할 수 있거나, 적어도 제2(즉, 제2, 제3, 제4 등)의 입자를 추가로 포함할 수 있다. TC/EC 충전제 물질은 제1 TC/EC 충전제 물질과 상이하다. 예에서, 제1 TC/EC 충전제 물질의 입자는 제2 TC/EC 충전제 물질 입자의 평균 입자 크기보다 적어도 열배 더 크고, 예컨대, 적어도 백배 더 크고, 예컨대, 적어도 천배 더 큰 평균 입자 크기를 갖되, 입자 크기는, 예를 들어, 위에서 기재된 바와 같은 SEM을 이용하여 측정될 수 있다.
마찬가지로, NTC/EI 충전제 물질은 단일 유형의 충전제 물질의 입자를 포함할 수 있거나, 2가지 이상의 유형의 NTC/EI 충전제 물질 입자를 포함할 수 있다. 즉, 열전도성 충전제 패키지는 제1 NTC/EI 충전제 물질의 입자를 포함할 수 있거나, 적어도 제2(즉, 제2, 제3, 제4 등)의 입자를 추가로 포함할 수 있다. NTC/EI 충전제 물질은 제1 NTC/EI 충전제 물질과 상이하다. 예에서, 제1 NTC/EI 충전제 물질의 입자는 제2 NTC/EI 충전제 물질 입자의 평균 입자 크기보다 적어도 열배 더 크고, 예컨대, 적어도 백배 더 크고, 예컨대, 적어도 천배 더 큰 평균 입자 크기를 갖되, 입자 크기는, 예를 들어, 위에서 기재된 SEM을 이용하여 측정될 수 있다.
열전도성 충전제 패키지에서 사용되는 충전제의 입자는 ASTM D2240에 따라 측정된 적어도 1, 예컨대, 적어도 2, 예컨대, 적어도 3의 보고된 모스 경도(Mohs hardness)(모스 경도 척도에 기반함)를 가질 수 있고, 10 이하, 예컨대, 8 이하, 예컨대, 7 이하의 보고된 모스 경도를 가질 수 있다. 열전도성 충전제 패키지에서 사용되는 충전제의 입자는 1 내지 10, 예컨대, 2 내지 8, 예컨대, 3 내지 7의 보고된 모스 경도를 가질 수 있다.
열전도성 충전제 패키지에서 사용되는 충전제 물질의 입자는 제조사에 의해 보고된 바와 같이 적어도 0.01㎛, 예컨대, 적어도 2㎛, 예컨대, 적어도 10㎛의 적어도 1차원의 보고된 평균 입자 크기를 가질 수 있고, 제조사에 의해 보고된 바와 같이 500㎛ 이하, 예컨대, 400㎛ 이하, 예컨대, 300㎛ 이하, 예컨대, 100㎛ 이하의 적어도 1차원의 보고된 평균 입자 크기를 가질 수 있다. 열전도성 충전제 패키지에서 사용되는 충전제 물질의 입자는 제조사에 의해 보고된 바와 같은 0.01㎛ 내지 500㎛, 예컨대, 0.1㎛ 내지 400㎛, 예컨대, 2㎛ 내지 300㎛, 예컨대, 10㎛ 내지 100㎛의 적어도 1개 치수의 평균 입자 크기가 보고될 수 있다. 평균 입자 크기를 측정하는 적합한 방법은 Quanta 250 FEG SEM과 같은 기기 또는 동등한 기기를 이용하는 측정을 포함한다.
열전도성 충전제 패키지에서 사용되는 충전제 물질의 입자는 복수의 입자를 포함할 수 있되, 각각의 입자는, 예를 들어, 판상형, 구형 또는 바늘 모양, 및 이들의 응집체를 갖는다. 본 명세서에서 사용되는 바와 같이, "판상형"은 실질적으로 평탄한 표면을 갖고 최대 치수의 25% 미만인 일방향의 두께를 갖는 2-차원 물질을 지칭한다.
열전도성 충전제 패키지에서 사용되는 충전제 물질 입자는 열전도성일 수 있다. 열전도성 충전제 물질의 입자는 25℃에서 적어도 5 W/m·K, 예컨대, 적어도 18 W/m·K, 예컨대, 적어도 55 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정)를 가질 수 있고, 25℃에서 3,000 W/m·K 이하, 예컨대, 1,400 W/m·K 이하, 예컨대, 450 W/m·K 이하의 열전도도를 가질 수 있다. 열전도성 충전제 물질의 입자는 25℃에서 5 W/m·K 내지 3,000 W/m·K, 예컨대, 18 W/m·K 내지 1,400 W/m·K, 예컨대, 55 W/m·K 내지 450 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정)를 가질 수 있다.
열전도성 충전제 패키지에서 사용되는 충전제 물질의 입자는 비-열전도성일 수 있다. 비-열전도성 충전제 물질의 입자는 25℃에서 5 W/m·K 미만, 예컨대, 3W/m·K 이하, 예컨대, 1 W/m·K 이하, 예컨대, 0.1 W/m·K 이하, 예컨대, 0.05 W/m·K 이하, 예컨대, 25℃에서 0.02 W/m·K 내지 25℃에서 5 W/m·K(ASTM D7984에 따라 측정)의 열전도도를 가질 수 있다. 열전도도는 위에서 기재된 바와 같이 측정될 수 있다.
열전도성 충전제 패키지에서 사용되는 충전제 물질의 입자는 전기절연성일 수 있다. 전기절연성 충전제 물질의 입자는 적어도 1 Ω·m, 예컨대, 적어도 10 Ω·m, 예컨대, 적어도 100 Ω·m의 부피 저항률(ASTM D257에 따라 측정)을 가질 수 있다.
열전도성 충전제 패키지에서 사용되는 충전제 물질의 입자는 전기전도성일 수 있다. 전기전도성 충전제 물질의 입자는 1Ω·m 미만, 예컨대, 0.1 Ω·m 미만의 부피 저항률(ASTM D257에 따라 측정)을 가질 수 있다.
충전제 패키지는 조성물의 총부피를 기준으로 적어도 20 부피%, 예컨대, 적어도 30 부피%, 예컨대, 적어도 40 부피%, 예컨대, 적어도 50 부피%의 양으로 조성물에 존재할 수 있고, 조성물의 총부피를 기준으로 99 부피% 이하, 예컨대, 90 부피% 이하, 예컨대, 80 부피% 이하, 예컨대, 70 부피% 이하의 양으로 조성물 중에 존재할 수 있다. 열전도성 충전제 패키지는 조성물의 총부피를 기준으로 20 부피% 내지 99 부피%, 예컨대, 30 부피% 내지 90 부피%, 예컨대, 40 부피% 내지 80 부피%, 예컨대, 50 부피% 내지 70 부피%의 양으로 조성물 중에 존재할 수 있다.
위에서 언급된 바와 같이, 열전도성 충전제 패키지는 TC/EI 충전제 물질의 입자를 포함할 수 있다.
적합한 TC/EI 충전제 물질은 질화붕소(예를 들어, Saint-Gobain사로부터의 CarboTherm, Momentive사로부터의 CoolFlow 및 PolarTherm, 및 Panadyne사로부터 입수 가능한 육방정계 질화붕소 분말로서 상업적으로 입수 가능), 질화규소 또는 질화알루미늄(예를 들어, Micron Metals Inc.로부터 입수 가능한 질화알루미늄, 및 Toyal사로부터의 Toyalnite로서 상업적으로 입수 가능), 산화금속, 예컨대, 산화알루미늄(예를 들어, Micro Abrasives사로부터의 Microgrit, Nabaltec사로부터의 Nabalox, Evonik사로부터의 Aeroxide, 및 Imerys사로부터의 Alodur로서 상업적으로 입수 가능), 산화마그네슘, 산화베릴륨, 이산화규소, 산화티타늄, 산화아연, 산화니켈, 산화구리 또는 산화주석, 수산화금속, 예컨대, 알루미늄 삼수화물, 수산화알루미늄 또는 수산화마그네슘, 비소화물, 예컨대, 비소화붕소, 탄화물, 예컨대, 탄화규소, 무기염, 예컨대, 마노 및 금강사, 세라믹, 예컨대, 세라믹 미소구체(예를 들어, Zeeospheres Ceramics사 또는 3M사로부터 상업적으로 입수 가능), 탄화규소 및 다이아몬드를 포함한다. 이들 충전제, 예컨대, Kyowa Chemical Industry Co., Ltd로부터 입수 가능한 PYROKISUMA 5301K는 또한 표면 개질될 수 있다. 이들 열전도성 충전제는 단독으로 또는 둘 이상의 조합물로 사용될 수 있다.
TC/EI 충전제 입자는 충전제 패키지의 총부피를 기준으로 적어도 50 부피%, 예컨대, 적어도 60 부피%, 예컨대, 적어도 70 부피%, 예컨대, 적어도 80 부피%, 예컨대, 적어도 90 부피%의 양으로 존재할 수 있고, 충전제 패키지의 총부피를 기준으로 100 부피% 이하, 예컨대, 90 부피% 이하, 예컨대, 80 부피% 이하의 양으로 존재할 수 있다. TC/EI 충전제 입자는 충전제 패키지의 총부피를 기준으로 50 부피% 내지 100 부피%, 예컨대, 60 부피% 내지 100 부피%, 예컨대, 70 부피% 내지 100 부피%, 예컨대, 80 부피% 내지 100 부피%, 예컨대, 90 부피% 내지 100 부피%, 예컨대, 50 부피% 내지 90 부피%, 예컨대, 60 부피% 내지 90 부피%, 예컨대, 70 부피% 내지 90 부피%, 예컨대, 80 부피% 내지 90 부피%, 예컨대, 50 부피% 내지 80 부피%, 예컨대, 60 부피% 내지 80 부피%, 예컨대, 70 부피% 내지 80 부피%, 예컨대, 50 부피% 내지 70 부피%, 예컨대, 50 부피% 내지 60 부피%, 예컨대, 60 부피% 내지 70 부피%의 양으로 존재할 수 있다.
충전제 패키지는 열안정성 충전제 물질을 포함할 수 있다. 예로서, TC/EI 충전제 입자의 적어도 일부분은 열안정성일 수 있다. 예를 들어, 열전도성 충전제 패키지에 존재하는 TC/EI 충전제의 총부피를 기준으로 적어도 0.1 부피%, 예컨대, 적어도 1 부피%, 예컨대, 적어도 10 부피%, 예컨대, 적어도 15 부피%, 예컨대, 적어도 20 부피%, 예컨대, 적어도 25 부피%, 예컨대, 적어도 30 부피%, 예컨대, 적어도 35 부피%, 예컨대, 적어도 40 부피%, 예컨대, 적어도 45 부피%, 예컨대, 적어도 50 부피%, 예컨대, 적어도 55 부피%, 예컨대, 적어도 60 부피%, 예컨대, 적어도 65 부피%, 예컨대, 적어도 70 부피%, 예컨대, 적어도 75 부피%, 예컨대, 적어도 80 부피%, 예컨대, 적어도 85 부피%, 예컨대, 적어도 90 부피%, 예컨대, 적어도 91 부피%, 예컨대, 적어도 92 부피%, 예컨대, 적어도 93 부피%, 예컨대, 적어도 94 부피%, 예컨대, 적어도 95 부피%, 예컨대, 적어도 96 부피%, 예컨대, 적어도 97 부피%, 예컨대, 적어도 98 부피%, 예컨대, 적어도 99 부피%, 예컨대, 100 부피%의 TC/EI 충전제 입자가 열안정성일 수 있다. 예를 들어, 열전도성 충전제 패키지에 존재하는 TC/EI 충전제의 총부피를 기준으로 0.1 부피% 내지 100 부피%, 예컨대, 1 부피% 내지 90 부피%, 예컨대, 10 부피% 내지 80 부피%, 예컨대, 20 부피% 내지 70 부피%, 예컨대, 30 부피% 내지 60 부피%, 예컨대, 90 부피% 내지 100 부피%, 예컨대, 93 부피% 내지 98 부피%의 TC/EI 충전제 입자가 열안정성일 수 있다.
예로서, 조성물은 열불안정성인 TC/EI 충전제 입자의 적어도 일부분을 포함할 수 있다. 예를 들어, 열전도성 충전제 패키지에 존재하는 TC/EI 충전제의 총부피를 기준으로 적어도 0.1 부피%, 예컨대, 적어도 1 부피%, 예컨대, 적어도 10 부피% 예컨대, 적어도 15 부피%, 예컨대, 적어도 20 부피%, 예컨대, 적어도 25 부피%, 예컨대, 적어도 30 부피%, 예컨대, 적어도 35 부피%, 예컨대, 적어도 40 부피%, 예컨대, 적어도 45 부피%, 예컨대, 적어도 50 부피%, 예컨대, 적어도 55 부피%, 예컨대, 적어도 60 부피%, 예컨대, 적어도 65 부피%, 예컨대, 적어도 70 부피%, 예컨대, 적어도 75 부피%, 예컨대, 적어도 80 부피%, 예컨대, 적어도 85 부피%, 예컨대, 적어도 90 부피%, 예컨대, 적어도 91 부피%, 예컨대, 적어도 92 부피%, 예컨대, 적어도 93 부피%, 예컨대, 적어도 94 부피%, 예컨대, 적어도 95 부피%, 예컨대, 적어도 96 부피%, 예컨대, 적어도 97 부피%, 예컨대, 적어도 98 부피%, 예컨대, 적어도 99 부피%, 예컨대, 100 부피%의 TC/EI 충전제 입자가 열불안정성일 수 있다. 예를 들어, 열전도성 충전제 패키지에 존재하는 TC/EI 충전제의 총부피를 기준으로 0.1 부피% 내지 100 부피%, 예컨대, 1 부피% 내지 90 부피%, 예컨대, 10 부피% 내지 80 부피%, 예컨대, 20 부피% 내지 70 부피%, 예컨대, 30 부피% 내지 60 부피%, 예컨대, 90 부피% 내지 100 부피%, 예컨대, 93 부피% 내지 98 부피%의 TC/EI 충전제 입자가 열안정성일 수 있다. 다른 예로서, 열전도성 충전제 패키지에 존재하는 TC/EI 충전제의 총부피를 기준으로 10 부피% 이하, 예컨대, 9 부피% 이하, 예컨대, 8 부피% 이하, 예컨대, 7 부피% 이하, 예컨대, 6 부피% 이하, 예컨대, 5 부피% 이하, 예컨대, 4 부피% 이하, 예컨대, 3 부피% 이하, 예컨대, 2 부피% 이하, 예컨대, 1 부피% 이하의 TC/EI 충전제 입자가 열불안정성일 수 있다. 예를 들어, 열전도성 충전제 패키지에 존재하는 TC/EI 충전제의 총부피를 기준으로 최대 10 부피%, 예컨대, 2 부피% 내지 7 부피%의 TC/EI 충전제 입자는 열불안정성일 수 있다.
적합한 열안정성 TC/EI 충전제는 질화붕소, 질화규소, 또는 질화알루미늄, 비소화물, 예컨대, 질화붕소, 금속 산화물, 예컨대, 산화알루미늄, 산화마그네슘, 산화베릴륨, 이산화규소, 산화티타늄, 산화아연, 산화니켈, 산화구리, 또는 산화주석, 탄화물, 예컨대, 탄화규소, 무기물, 예컨대, 마노 및 금강사, 세라믹, 예컨대, 세라믹 미소구체 및 다이아몬드를 포함한다. 실리카(SiO2)는 3차원 구조를 형성하기 위해 화염으로 처리된 실리카를 포함하는 흄드 실리카를 포함할 수 있다. 흄드 실리카는 비처리될 수 있거나 또는 실록산, 예를 들어, 폴리다이메틸실록산으로 표면 처리될 수 있다. 예시적인 비제한적 상업적으로 입수 가능한 흄드 실리카는 Evonik Industries사로부터 상업적으로 입수 가능한 상표명 AEROSIL®, 예컨대, AEROSIL® R 104, AEROSIL® R 106, AEROSIL® R 202, AEROSIL® R 208, AEROSIL® R 972 하에 판매되는 제품 및 Wacker Chemie AG사로부터 상업적으로 입수 가능한 상표명 HDK®, 예컨대, HDK® H17 및 HDK® H18 하에 판매되는 제품을 포함한다. 이들 충전제, 예컨대, Kyowa Chemical Industry Co., Ltd로부터 입수 가능한 PYROKISUMA 5301K는 또한 표면 개질될 수 있다. 이들 열안정성, TC/EI 충전제는 단독으로 또는 둘 이상의 조합물로 사용될 수 있다.
적합한 열불안정성 TC/EI 충전제 물질은 수산화금속, 예컨대, 알루미늄 삼수화물, 수산화알루미늄 또는 수산화마그네슘을 포함한다. 이들 충전제, 예컨대, J.M. Huber Corporation사로부터 입수 가능한 Hymod®M9400 SF는 또한 표면 개질될 수 있다. 이들 열전도성 충전제는 단독으로 또는 둘 이상의 조합물로 사용될 수 있다.
위에서 언급된 바와 같이, 열전도성 충전제 패키지는 TC/EC 충전제 물질의 입자를 포함할 수 있다.
적합한 TC/EC 충전제 물질은 금속, 예컨대, 은, 아연, 구리, 금, 또는 금속 코팅된 중공 입자를 포함한다. 탄소 화합물, 예컨대, 흑연(예컨대, Imerys사로부터 상업적으로 입수 가능한 Timrex 또는 Asbury Carbons사로부터 상업적으로 입수 가능한 ThermoCarb), 카본블랙(예를 들어, Cabot Corporation사로부터의 Vulcan으로서 상업적으로 입수 가능), 탄소 섬유(예를 들어, Zoltek사로부터의 분쇄된 탄소 섬유로서 상업적으로 입수 가능), 그래핀 및 그래핀 탄소 입자(예를 들어, XG Sciences사로부터 상업적으로 입수 가능한 xGnP 그래핀 나노플레이트, 및/또는, 예를 들어, 이하에 기재하는 그래핀 입자), 카보닐 철, 구리(예컨대, Sigma Aldrich사로부터 상업적으로 입수 가능한 구형 분말), 아연(예컨대, Purity Zinc Metals사로부터 상업적으로 입수 가능한 Ultrapure 및 US Zinc사로부터 입수 가능한 Zinc Dust XL 및 XLP) 등. "그래핀 탄소 입자"의 예는 벌집 결정 격자에 밀집하게 패킹된 sp2-결합 탄소 원자의 1-원자-두께 평면 시트의 하나 이상의 층을 포함하는 구조를 갖는 탄소 입자를 포함한다. 적층된 층의 평균 수는 100 미만, 예를 들어, 50 미만일 수 있다. 측정된 층의 평균 수는 30 이하, 예컨대, 20 이하, 예컨대, 10 이하, 예컨대, 5 이하일 수 있다. 그래핀 탄소 입자는 실질적으로 편평할 수 있지만; 그러나, 평면 시트의 적어도 일부는 실질적으로 곡선형이거나, 말려 있거나, 주름져 있거나 또는 휘어져 있을 수 있다. 입자는 전형적으로 회전 타원체 또는 등축 형태를 갖지 않는다. 적합한 그래핀 탄소 입자는 미국 특허 공개 제2012/0129980호의 단락 [0059] 내지 [0065]에 기재되어 있으며, 이의 인용 부분은 본 명세서에 참조에 의해 원용된다. 다른 적합한 그래핀 탄소 입자는 미국 특허 제9,562,175호에서 6:6 내지 9:52로 기재되어 있으며, 이의 인용 부분은 본 명세서에 참조에 의해 원용된다. 본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "실질적으로 평탄한"은 평면을 의미하고; "만곡된" 또는 "구부러진" 물질은 비-제로 곡률을 갖는 것에 의해 평탄도로부터 벗어나고; "주름진" 또는 "좌굴된(buckled)"은 면적의 적어도 일부분이 하나의 시트로부터 더 두꺼워서, 평면이 그 자체에 대해서 이중으로 되거나 접혀져 있음을 나타낸다.
TC/EC 충전제 입자는, 만약 존재한다면, 충전제 패키지의 총부피를 기준으로 50 부피% 이하, 예컨대, 40 부피% 이하, 예컨대, 30 부피% 이하, 예컨대, 20 부피% 이하, 예컨대, 10 부피% 이하의 양으로 존재할 수 있고, 충전제 패키지의 총부피를 기준으로 적어도 0.1 부피%, 예컨대, 적어도 0.5 부피%, 예컨대, 적어도 1 부피%, 예컨대, 적어도 5 부피%, 예컨대, 적어도 10 부피%의 양으로 존재할 수 있다. TC/EC 충전제 입자는 충전제 패키지의 총부피를 기준으로 0.1 부피% 내지 50 부피%, 예컨대, 0.1 부피% 내지 40 부피%, 예컨대, 0.1 부피% 내지 30 부피%, 예컨대, 0.1 부피% 내지 20 부피%, 예컨대, 0.1 부피% 내지 10 부피%, 예컨대, 0.5 부피% 내지 50 부피%, 예컨대, 0.5 부피% 내지 40 부피%, 예컨대, 0.5 부피% 내지 30 부피%, 예컨대, 0.5 부피% 내지 20 부피%, 예컨대, 0.5 부피% 내지 10 부피%, 예컨대, 1 부피% 내지 50 부피%, 예컨대, 1 부피% 내지 40 부피%, 예컨대, 1 부피% 내지 30 부피%, 예컨대, 1 부피% 내지 20 부피%, 예컨대, 1 부피% 내지 10 부피%, 예컨대, 5 부피% 내지 50 부피%, 예컨대, 5 부피% 내지 40 부피%, 예컨대, 5 부피% 내지 30 부피%, 예컨대, 5 부피% 내지 20 부피%, 예컨대, 5 부피% 내지 10 부피%, 예컨대, 10 부피% 내지 50 부피%, 예컨대, 10 부피% 내지 40 부피%, 예컨대, 10 부피% 내지 30 부피%, 예컨대, 10 부피% 내지 20 부피%의 양으로 존재할 수 있다.
위에서 언급된 바와 같이, 열전도성 충전제 패키지는 NTC/EI 충전제 물질의 입자를 포함할 수 있다.
적합한 NTC/EI 충전제 물질은 운모, 규회석, 탄산칼슘, 유리 미소구체, 점토, 또는 이들의 조합물을 포함하지만, 이들로 제한되지 않는다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "운모"는 일반적으로 시트 실리케이트(필로실리케이트) 무기염을 지칭한다. 운모는 백운모를 포함할 수 있다. 백운모는 화학식 KAl2(AlSi3O10)(F,OH)2 또는 (KF)2(Al2O3)3(SiO2)6(H2O)를 갖는 알루미늄 및 칼륨의 층상규산염 광물을 포함한다. 예시적인 비제한적 상업적으로 입수 가능한 백운모는 Pacer Minerals사로부터 입수 가능한 상표명 DakotaPURE™, 예컨대, DakotaPURE™ 700, DakotaPURE™ 1500, DakotaPURE™ 2400, DakotaPURE™ 3000, DakotaPURE™ 3500 및 DakotaPURE™ 4000 하에 판매되는 제품을 포함한다.
규회석은 소량의 철, 알루미늄, 마그네슘, 망간, 티타늄 및/또는 칼륨을 함유할 수 있는 이노규산칼슘 무기염(CaSiO3)을 포함한다. 규회석은 B.E.T. 표면적이 1.5 내지 2.1 ㎡/g, 예컨대, 1.8 ㎡/g이고, 중위 입자 크기가 6 마이크론 내지 10 마이크론, 예컨대, 8 마이크론일 수 있다. 상업적으로 입수 가능한 규회석의 비제한적 예는 NYCO Minerals, Inc.로부터 입수 가능한 NYAD 400을 포함한다.
탄산칼슘(CaCO3)은 침전된 탄산칼슘 또는 분쇄된 탄산칼슘을 포함할 수 있다. 탄산칼슘은 스테아르산으로 처리된 표면일 수도 있고, 아닐 수도 있다. 상업적으로 입수 가능한 침전된 탄산칼슘의 비제한적 예는 Specialty Minerals사로부터 입수 가능한 Ultra-Pflex®, Albafil® 및 Albacar HO® 및 Solvay사로부터 입수 가능한 Winnofil® SPT를 포함한다. 상업적으로 입수 가능한 분쇄된 탄산칼슘의 비제한적 예는 IMERYS사로부터 입수 가능한 Duramite™ 및 Specialty Minerals사로부터 입수 가능한 Marblewhite®를 포함한다.
유용한 점토 광물은 비이온성 판상 충전제, 예컨대, 활석, 엽랍석, 녹니석, 질석 또는 이들의 조합물을 포함한다.
유리 미소구체는 중공 붕규산염 유리일 수 있다. 상업적으로 입수 가능한 유리 미소구체의 비제한적 예는 3M으로부터 입수 가능한 3M 유리 버블형 VS, K 계열, 및 S 계열을 포함한다.
NTC/EI 충전제 입자는, 만약 존재한다면, 충전제 패키지의 총부피를 기준으로 10 부피% 이하, 예컨대, 5부피% 이하, 예컨대, 1 부피% 이하의 양으로 존재할 수 있고, 충전제 패키지의 총부피를 기준으로 적어도 0.1 부피%, 예컨대, 적어도 0.5 부피%의 양으로 존재할 수 있다. NTC/EI 충전제 입자는 충전제 패키지의 총부피를 기준으로 0.1 부피% 내지 10 부피%, 예컨대, 0.5부피% 내지 5부피%, 예컨대, 0.5부피% 내지 1 부피%의 양으로 존재할 수 있다.
분산제
조성물은 분산제를 추가로 포함할 수 있다. 본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "분산제"는 입자의 습윤능력을 개선시키고/시키거나, 두 상 사이의 표면 장력을 감소시키고/시키거나 열전도성 충전제 입자의 분리 및/또는 안정화를 개선시키기 위해 조성물에 첨가될 수 있는 물질을 지칭한다.
유용한 분산제는 음이온성, 양이온성, 양쪽성 또는 비이온성일 수 있다. 조성물에서 사용하기 위한 적합한 분산제는 지방산, 인산 에스터, 폴리우레탄, 폴리아민, 폴리아크릴레이트, 폴리알콕실레이트, 설포네이트, 폴리에터 및 폴리에스터 또는 이들의 임의의 조합물을 포함한다. 상업적으로 입수 가능한 분산제의 비제한적 예는 BYK Company사로부터 입수 가능한 ANTI-TERRA-U100, DISPERBYK-102, DISPERBYK-103, DISPERBYK-111, DISPERBYK-171, DISPERBYK-2151, DISPERBYK-2059, DISPERBYK-2000, DISPERBYK-2117 및 DISPERBYK-2118; 및 Lubrizol Corporation사로부터 입수 가능한 SOLSPERSE 24000SC, SOLSPERSE 16000 및 SOLSPERSE 8000 과분산제를 포함한다. 다른 적합한 분산제는 Triton™ X-100, 노녹시놀-9, 폴리솔베이트, span®, 폴록사머, Tergitol™, Antarox®, PENTEX® 99, PFOS, Calsoft®, Texapon®, Darvan®, 세틸트라이메틸암모늄 브로마이드(CTAB) 및 세틸 트라이메틸암모늄 클로라이드(CTAC), 세틸피리디늄 클로라이드(CPC), 벤즈에토늄 클로라이드(BZT)를 포함한다.
분산제는, 만약 존재한다면, 조성물의 총부피를 기준으로 20 부피% 이하, 예컨대, 10 부피% 이하의 양으로 조성물에 존재할 수 있고, 만약에 있다면, 조성물의 총부피를 기준으로 적어도 0.05 부피%, 예컨대, 적어도 0.2 부피%, 예컨대, 적어도 1 부피%의 양으로 조성물 중에 존재할 수 있다. 분산제는, 만약 존재한다면, 조성물의 총부피를 기준으로 0.05 부피% 내지 20 부피%, 예컨대, 0.05 부피% 내지 10 부피%, 예컨대, 1 부피% 내지 10 부피%의 양으로 조성물 중에 존재할 수 있다.
첨가제
조성물은 선택적으로 적어도 하나의 첨가제를 포함할 수 있다. 본 명세서에서 사용되는 바와 같이, "첨가제"는 레올로지 개질제, 점착부여제, 표면 활성제, 난연제, 부식 억제제, UV 안정제, 착색제, 틴트, 용매, 가소제, 접착 촉진제(위에서 기재된 반응성 희석제 이외), 산화방지제, 소포제, 오일, 방청제, 실란, 실란 말단화 중합체, 실릴 말단화 중합체 및/또는 수분 제거제를 지칭한다.
적합한 부식 억제제의 예는, 예를 들어, 인산아연계 부식 억제제, 예를 들어, Halox사로부터 상업적으로 입수 가능한, 미분화된 Halox® SZP-391, Halox® 430 인산칼슘, Halox® ZP 인산아연, Halox® SW-111 스트론튬 포스포실리케이트, Halox® 720 혼합된 금속 인-카보네이트, 및 Halox® 550 및 650 전매 유기 부식 억제제를 포함한다. 기타 적합한 부식 억제제는 Heucotech Ltd.로부터 상업적으로 입수 가능한, Heucophos® ZPA 아연 알루미늄 포스페이트 및 Heucophos® ZMP 아연 몰리브덴 포스페이트를 포함한다.
부식 억제제는 규산리튬, 예컨대, 오쏘규산리튬(Li4SiO4) 및 메타규산리튬(Li2SiO3), MgO, 아졸, 또는 전술한 것들의 임의의 조합물을 포함할 수 있다. 부식 억제 성분은 산화마그네슘(MgO) 및 아졸 중 적어도 1종을 더 포함할 수 있다.
부식 억제제는 단량체 아미노산, 이량체 아미노산 및 올리고머 아미노산, 또는 전술한 것들의 임의의 조합물을 포함할 수 있다. 적합한 아미노 산의 예는 히스티딘, 아르기닌, 라이신, 시스테인, 시스틴, 트립토판, 메티오닌, 페닐알라닌, 티로신 및 전술한 것들의 임의의 조합물을 포함한다.
부식 억제제는 질소-함유 헤테로환식 화합물을 포함할 수 있다. 이러한 화합물의 예는 아졸, 옥사졸, 티아졸, 티아졸린, 이미다졸, 다이아졸, 피리딘, 인돌리진 및 트라이아진, 테트라졸, 톨릴트라이아졸, 및 전술한 것들의 임의의 조합물을 포함한다.
적합한 트라이아졸의 예는 1,2,3-트라이아졸, 1,2,4-트라이아졸, 벤조트라이아졸, 이들의 유도체 및 전술한 것들의 임의의 조합물을 포함한다. 1,2,3-트라이아졸의 유도체는 1-메틸-1,2,3-트라이아졸, 1-페닐-1,2,3-트라이아졸, 4-메틸-2-페닐-1,2,3-트라이아졸, 1-벤질-1,2,3-트라이아졸, 4-하이드록시-1,2,3-트라이아졸, 1-아미노-1,2,3-트라이아졸, 1-벤즈아미도-4-메틸-1,2,3-트라이아졸, 1-아미노-4,5-다이페닐-1,2,3-트라이아졸, 1,2,3-트라이아졸 알데하이드, 2-메틸-1,2,3-트라이아졸-4-카복실산 및 4-사이아노-1,2,3-트라이아졸, 또는 이들의 조합물을 포함한다. 1,2,4-트라이아졸의 유도체는 1-메틸-1,2,4-트라이아졸, 1,3-다이페닐-1,2,4-트라이아졸, 5-아미노-3-메틸-1,2,4-트라이아졸, 3-머캅토-1,2,4-트라이아졸, 1,2,4-트라이아졸-3-카복실산, 1-페닐-1,2,4-트라이아졸-5-온, 1-페닐우라졸, 및 전술한 것들의 임의의 조합물을 포함한다. 다이아졸의 예는 2,5-다이머캅토-1,3,4-티아다이아졸을 포함한다.
부식 억제제는 아졸 또는 아졸의 조합물을 포함할 수 있다. 아졸은, 헤테로환식 고리에 2개의 이중 결합, 1 내지 3개의 탄소 원자 및 선택적으로 황 또는 산소 원자를 함유하는 5-원 헤테로환식 화합물이다. 적합한 아졸의 예는 벤조트라이아졸, 5-메틸 벤조트라이아졸, 톨릴트라이아졸, 2,5-다이머캅토-1,3,4-티아졸, 2-머캅토벤조티아졸, 2-머캅토벤즈이미다졸, 1-페닐-5-머캅토테트라졸, 2-아미노-5-머캅토-1,3,4-티아다이아졸, 2-머캅토-1-메틸이미다졸, 2-아미노-5-에틸-1,3,4-티아다이아졸, 2-아미노-5-에틸티오-1,3,4-티아다이아졸, 5-페닐테트라졸, 7H-이미다조(4,5-d)피리미딘 및 2-아미노 티아졸을 포함한다. 나트륨 및/또는 아연염과 같은 전술한 것들의 임의의 염은 또한 효과적인 부식 억제제로서 사용될 수 있다. 다른 적합한 아졸은 2-하이드록시벤조티아졸, 벤조티아졸, 1-페닐-4-메틸이미다졸, 및 1-(p-톨릴)-4-메틸이미다졸을 포함한다.
첨가제는, 만약 존재한다면, 조성물의 총부피를 기준으로 30% 이하, 예컨대, 20 부피% 이하, 예컨대, 10 부피% 이하의 총량으로 조성물에 존재할 수 있고, 만약에 있다면, 총부피를 기준으로 적어도 0.01 부피%, 예컨대, 적어도 0.02부피%, 예컨대, 적어도 0.03부피%의 양으로 조성물 중에 존재할 수 있다. 첨가제는, 만약 존재한다면, 조성물의 총부피를 기준으로 0.01 부피% 내지 30 부피%, 예컨대, 0.02부피% 내지 20 부피%, 예컨대, 0.03%부피% 내지 10 부피%의 양으로 조성물 중에 존재할 수 있다.
사용될 수 있는 유용한 요변제는 왁스 및 유기점토를 포함한다. 본 명세서에 사용되는 바와 같은 "왁스"는 주위 조건에서 고체이며 가열될 때 액체를 형성하는 유기 물질을 지칭한다. 본 발명에서 유용한 왁스는 특별히 제한되지는 않으며, 단, 왁스는 본 발명의 핫 멜트(hot melt)를 얻는데 적합한 특성을 가진다. 일반적으로, 왁스는 중량-평균 분자량이 10,000 미만일 수 있다. 본 발명에서 유용한 적합한 왁스의 예는 미정질 왁스, 폴리에틸렌 왁스, 피셔-트로프 왁스, 파라핀 왁스, 캐스터(Castor) 왁스, 폴리프로필렌 왁스, 이들의 아마이드 유도체 또는 이들의 조합물을 포함한다.
유용한 착색제 또는 틴트는 프탈로사이아닌 블루 및 울트라마린 블루를 포함할 수 있다.
본 개시내용에 의해 제공되는 조성물은 난연제 또는 난연제의 조합물을 포함할 수 있다. 수산화알루미늄 및 수산화마그네슘과 같은 위에서 기재된 소정의 TC 물질은, 예를 들어, 난연제일 수 있다. 본 명세서에서 사용되는 바와 같이, "난연제"는 화재의 확산을 둔화 또는 정지시키거나 이의 강도를 저감시키는 물질을 지칭한다. 난연제는 조성물, 발포물 또는 겔과 혼합될 수 있는 분말로서 입수 가능할 수 있다. 예로서, 본 발명의 조성물이 난연제를 포함할 경우, 이러한 조성물은 기재 표면 상에 코팅을 형성할 수 있고, 이러한 코팅은 난연제로서 기능할 수 있다.
이하에 더욱 상세히 제시된 바와 같이, 난연제는 무기물, 유기 화합물, 유기할로겐 화합물, 유기인 화합물, 또는 이들의 조합물을 포함할 수 있다.
무기물의 적합한 예는 헌타이트(huntite), 수능고토석(hydromagnesite), 다양한 수화물, 적인(red phosphorous), 붕산염과 같은 붕소 화합물, 탄산칼슘 및 탄산마그네슘과 같은 탄산염, 및 이들의 조합물을 포함한다.
유기할로겐 화합물의 적합한 예는 클로렌드산 유도체 및 염소화 파라핀; 유기 브로민, 예컨대, 데카브로모다이페닐 에터(데카BDE), 데카브로모다이페닐 에탄(데카BDE에 대한 대체물), 중합체성 브로민화 화합물, 예컨대, 브로민화 폴리스타이렌, 브로민화 카보네이트 올리고머(BCO), 브로민화 에폭시 올리고머(BEO), 테트라브로모프탈산 무수물, 테트라브로모비스페놀 A(TBBPA) 및 헥사브로모사이클로데칸(HBCD)을 포함한다. 이러한 할로겐화 난연제는 이의 효율을 증강시키기 위하여 상승작용제와 함께 사용될 수 있다. 기타 적합한 예는 삼산화안티몬, 오산화안티몬 및 안티몬산나트륨을 포함한다.
유기인 화합물의 적합한 예는 트라이페닐 포스페이트(TPP), 레조르시놀 비스(다이페닐포스페이트)(RDP), 비스페놀 A 다이페닐 포스페이트(BADP), 및 트라이크레질 포스페이트(TCP); 포스포네이트, 예컨대, 다이메틸 메틸포스포네이트(DMMP); 및 포스피네이트, 예컨대, 알루미늄 다이에틸 포스피네이트를 포함한다. 난연제의 하나의 중요한 부류에서, 화합물은 인과 할로겐을 둘 다 함유한다. 이러한 화합물은 트리스(2,3-다이브로모프로필) 포스페이트(브로민화 트리스) 및 염소화 유기포스페이트, 예컨대, 트리스(1,3-다이클로로-2-프로필)포스페이트(염소화 트리스 또는 TDCPP) 및 테트라키스(2-클로르에틸)다이클로로아이소펜틸다이포스페이트(V6)를 포함한다.
유기 화합물의 적합한 예는 카복실산, 다이카복실산, 멜라민 및 유기질소 화합물을 포함한다.
기타 적합한 난연제는 폴리인산암모늄 및 황산바륨을 포함한다.
사용될 수 있는 유용한 가소제는 중합체, 트라이멜리테이트, 세브아세테이트, 에스터, 프탈레이트, 시트레이트, 아디페이트, 벤조에이트 등을 포함한다. 이러한 가소제의 비제한적 예는 다이아이소노닐프탈레이트(Exxon Mobil사로부터 입수 가능한 Jayflex™ DINP), 다이옥틸프탈레이트(Valtris사로부터 입수 가능한 Cereplas DOA™), 다이아이소데실프탈레이트(Exxon Mobil사로부터 입수 가능한 Jayflex™ DIDP), 및 알킬 벤질 프탈레이트(Valtris사로부터 입수 가능한 Santicizer 278); 벤조에이트계 가소제, 예컨대, 다이프로필렌 글리콜 다이벤조에이트(Emerald Performance Materials사로부터 입수 가능한 K-Flex®); 및 테레프탈레이트계 다이옥틸 테레프탈레이트를 포함하는 기타 가소제(Eastman Chemical Company사로부터 입수 가능한 DEHT), 페놀의 알킬설폰산 에스터(Borchers사로부터 입수 가능한 Mesamoll), 에폭시화된 대두유(Valtris사로부터의 Plaschek 775), 시트르산 에스터(Morflex사로부터 입수 가능한 Citroflex), 페닐포스페이트(Solutia사로부터의 Santicizer 148) 및 1,2-사이클로헥산 다이카복실산 다이아이소노닐 에스터(BASF사로부터 입수 가능한 Hexamoll DINCH)를 포함한다.
안정제는 핫 멜트 접착제의 안정성을 핫 멜트 접착제의 안정성을 개선시키는 핫 멜트 접착제에서 가열, 겔화, 착색 처리, 겔화에 의해 분자량 감소를 방지하기 위해 배합될 수 있다. 본 발명에서 사용될 수 있는 안정제는 특별히 제한되지 않는다. 본 발명에서 유용한 안정제의 예는 항산화제, 자외선 흡수제 또는 이들의 조합물을 포함한다. 안정제는 선택적으로 락톤계일 수 있다. 항산화제는 본 발명의 조성물의 산화적 분해를 방지하는 데 사용될 수 있다. 항산화제의 예는 페놀계 항산화제, 황계 항산화제 및 인계 항산화제를 포함한다. 자외선 흡수제는 본 발명의 조성물의 내광성을 개선시키는 데 사용될 수 있다. 자외선 흡수제의 예는 벤조트라이아졸계 자외선 흡수제 및 벤조페논계 자외선 흡수제를 포함한다. 적합한 안정제의 구체적 예는 Sumitomo Chemical Co., Ltd.에 의해 제조된 SUMILIZER GM(상표명), SUMILIZER TPD(상표명) 및 SUMILIZER TPS(상표명), Ciba Specialty Chemicals사에 의해 제조된 IRGANOX 1010(상표명), IRGANOX HP2225FF(상표명), IRGAFOS 168(상표명), IRGANOX 1520(상표명) 및 TINUVIN P, Johoku Chemical Co., Ltd.에 의해 제조된 JF77(상표명), API Corporation사에 의해 제조된 TOMINOX TT(상표명) 및 ADEKA CORPORATION사에 의해 제조된 AO-4125(상표명)를 포함한다.
본 발명에서 유용한 오일은 불포화 재생 오일, 예컨대, 해바라기유, 홍화유, 대두유, 아마인유, 피마자유, 오렌지유, 유채씨유, 톨유, 식물성 가공유, 가황 식물성 오일, 고올레산 해바라기유, 면실유, 견과 오일 및 이들의 조합물을 포함할 수 있다. 유용한 오일은 광유, 예컨대, Novadex B111 또는 Catenex T129(Shell사로부터 입수 가능)를 포함할 수 있다.
선택적으로, 조성물은 용매를 포함할 수 있다. 본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "용매"는 25℃에서 2㎜Hg 초과와 같은 고증기압을 갖고 수지의 점성도를 낮추는 데 사용되지만, 조성물에서 분자 또는 화합물 상의 작용기(들)와 반응할 수 있는 반응성 작용기를 갖지 않는 분자 또는 화합물을 지칭한다. 본 발명에서 유용한 적합한 용매는 톨루엔, 아세톤, 에틸 아세테이트, 메틸 에틸 케톤, 자일렌 및 이들의 조합물을 포함한다.
용매는, 만약 존재한다면, 조성물의 총부피를 기준으로 적어도 1 부피%, 예컨대, 적어도 2부피%, 예컨대, 적어도 5부피%의 양으로 조성물에 존재할 수 있고, 조성물의 총부피를 기준으로 60 부피% 이하, 예컨대, 40 부피% 이하, 예컨대, 20 부피% 이하의 양으로 존재할 수 있다. 용매는, 만약 존재한다면, 조성물의 총부피를 기준으로 1 부피% 내지 60 부피%, 예컨대, 2부피% 내지 40 부피%, 예컨대, 5부피% 내지 20 부피%의 양으로 조성물 중에 존재할 수 있다.
조성물
본 발명에 따른 조성물은 20㎜의 직경 및 1o의 각도를 갖는 원추 플레이트를 이용하여 80℃에서 MARS II 유동계에 의해 측정될 때 10 s-1의 전단 속도에서 적어도 1㎩·s의 점성도, 예컨대, 적어도 35㎩·s를 가질 수 있고, 20㎜의 직경 및 1o의 각도를 갖는 원추 플레이트를 이용하여 80℃에서 MARS II 유동계에 의해 측정될 때 10 s-1의 전단 속도에서 750㎩·s 이하, 예컨대, 350㎩·s 이하의 점성도를 가질 수 있다. 본 발명에 따른 조성물은 20㎜의 직경 및 1o의 각도를 갖는 원추 플레이트를 이용하여 80℃에서 MARS II 유동계에 의해 측정될 때 10 s-1의 전단 속도에서 1㎩·s 내지 750㎩·s, 예컨대, 35㎩·s 내지 350㎩·s의 점성도를 가질 수 있다.
본 발명에 따른 조성물은 20㎜의 직경 및 1o의 각도를 갖는 원추 플레이트를 이용하여 35℃에서 MARS II 유동계에 의해 측정될 때 10s-1의 전단 속도에서 적어도 25㎩·s의 점성도, 예컨대, 적어도 50㎩·s를 가질 수 있고, 20㎜의 직경 및 1o의 각도를 갖는 원추 플레이트를 이용하여 35℃에서 MARS II 유동계에 의해 측정될 때 10 s-1의 전단 속도에서 400㎩·s 이하, 예컨대, 115㎩·s 이하의 점성도를 가질 수 있다. 본 발명에 따른 조성물은 20㎜의 직경 및 1o의 각도를 갖는 원추 플레이트를 이용하여 35℃에서 MARS II 유동계에 의해 측정될 때 10 s-1의 전단 속도에서 25㎩·s 내지 400㎩·s, 예컨대, 50㎩·s 내지 115㎩·s의 점성도를 가질 수 있다.
본 발명에 따른 조성물은 C-Therm Technologies Ltd.로부터의 TCi 열전도도 분석기에 의해 적어도 0.5 W/m·K(ASTM D7984에 따라 측정), 예컨대, 적어도 1.0 W/m·K 예컨대, 적어도 1.5 W/m·K의 열전도도를 가질 수 있고, C-Therm Technologies Ltd.로부터의 TCi 열전도도 분석기에 의해 4.0 W/m·K 이하(ASTM D7984에 따라 측정), 예컨대, 3.5 W/m·K 이하의 열전도도를 가질 수 있다. 본 발명에 따른 조성물은 C-Therm Technologies Ltd.로부터의 TCi 열전도도 분석기에 의해 0.5 W/m·K 내지 4.0 W/m·K(ASTM D7984에 따라 측정), 예컨대, 1.0 W/m·K 내지 4.0 W/m·K, 예컨대, 1.5 W/m·K 내지 3.5 W/m·K의 열전도도를 가질 수 있다.
본 발명에 따른 조성물은 0.5 ㎃/㎟ 이하(IEC 60243에 따라 측정), 예컨대, 0.15 ㎃/㎟ 이하의 누설전류를 가질 수 있다. 본 발명에 따른 조성물은 0.03 ㎃/㎟ 내지 0.5 ㎃/㎟, 예컨대, 0.03 ㎃/㎟ 내지 0.15 ㎃/㎟의 누설전류를 가질 수 있다.
본 발명에 따른 조성물은 적어도 20의 쇼어 OO 경도(ASTM D2240에 따라 측정, 즉각적인 0초, 23℃)를 가질 수 있다.
조성물은 조성물의 총부피를 기준으로 적어도 40 부피%, 예컨대, 적어도 65%의 총 고형물 함량(solids content)을 가질 수 있고, 조성물의 총부피를 기준으로 100 부피% 이하, 예컨대, 95부피% 이하의 총 고형물 함량을 가질 수 있다. 조성물은 조성물의 총부피를 기준으로 40% 내지 100 부피%, 예컨대, 40 부피% 내지 95부피%의 총 고형물 함량을 가질 수 있다. 본 명세서에 사용되는 바와 같은 "총 고형분"은 조성물의 비휘발성 함량, 즉, 105℃ 및 표준 대기압(101325㎩)까지 60분 동안 가열될 때 휘발되지 않을 물질을 지칭한다.
조성물에는 촉매가 촉매가 실질적으로 없을 수 있거나, 또는 본질적으로 없을 수 있거나, 또는 완전히 없을 수 있다. 본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "촉매"는 임의의 영구한 화학적 변화를 겪지 않고 화학 반응 속도를 증가시키는 물질을 의미한다. 열가소성 중합체에서 폴리에스터의 부재에 관해 본 명세서에서 사용되는 바와 같은, "실질적으로 없는"은 촉매가 존재한다고 하더라도 조성물의 총부피를 기준으로 0.5부피% 미만의 양으로 존재하는 것을 의미한다. 열가소성 중합체에서 폴리에스터의 부재에 관해 본 명세서에서 사용되는 바와 같은, "본질적으로 없는"은 촉매가 존재한다고 하더라도 조성물의 총부피를 기준으로 0.1 부피% 미만의 양으로 존재하는 것을 의미한다. 열가소성 중합체에서 폴리에스터의 부재에 관해 본 명세서에서 사용되는 바와 같은, "완전히 없는"은 촉매가 조성물 중에 전혀 존재하지 않는 것, 즉, 조성물의 총부피를 기준으로 0.0 부피% 촉매의 양으로 존재하는 것을 의미한다.
조성물은 낮은-VOC 조성물일 수 있다. 본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "낮은-VOC"는 조성물의 총부피를 기준으로 7 부피% 미만, 예컨대, 3 부피% 미만, 예컨대, 2 부피% 미만의 이론적 VOC 부피%를 갖는 조성물을 지칭한다. VOC는 (110℃±5℃에서 1시간 동안 휘발성 성분을 가열한 후) ASTM D3960에 따라서 측정하였다.
방법 및 시스템
본 발명은 또한 열가소성 중합체 및 열전도성 충전제 패키지, 및 사용된다면, 위에서 기재된 임의의 선택적인 추가의 성분을 포함하거나, 또는 일부 경우에 이들로 이루어지거나, 또는 일부 경우에 이들로 본질적으로 이루어진 1-성분 조성물을 제조하는 방법일 수 있으며, 상기 방법은 열가소성 중합체 및 열전도성 충전제 패키지, 및 임의의 선택적인 추가의 성분을 혼합하는 단계를 포함하거나, 일부 경우에 본질적으로 이루어지거나, 또는 일부 경우에 이루어진다. 성분은 임의의 순서로 함께 혼합될 수 있다. 얻어지는 1-성분 조성물은 적어도 0.5 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정) 및/또는 0.5 ㎃/㎟ 이하의 누설전류(IEC 60243에 따라 측정)를 가질 수 있다. 위에서 기재된 조성물은 단독으로 또는 다수의 상이한 기재에 다수의 상이한 방법으로 침착될 수 있는 시스템의 부분으로서 도포될 수 있다. 시스템은 다수의 동일 또는 상이한 필름, 코팅 또는 층을 포함할 수 있다. 필름, 코팅 또는 층은 전형적으로 수동 압력, 기계적 압력 또는 압출을 통해 조성물이 기재 표면의 적어도 일부에 침착될 때 형성된다.
조성물은 다수의 상이한 방식으로 기재 표면에 도포될 수 있으며, 이의 비제한적인 예는 기재 표면의 적어도 일부 상에 코팅을 형성하기 위하여 브러시, 롤러, 필름, 펠릿, 흙손, 스패튤라, 딥(dip), 스프레이 건 및 어플리케이터 건을 포함한다. 대안적으로, 조성물은 주조되거나, 압출되거나, 몰딩되거나, 또는 기계가공되어서 부품 또는 부재를 형성할 수 있다.
본 발명은 또한 기재 표면의 적어도 일부분을 위에서 기재된 본 발명의 조성물 중 하나와 접촉시키는 단계를 포함하거나, 또는 이로 본질적으로 이루어지거나, 또는 이로 이루어진, 기재를 처리하는 방법에 관한 것이다. 코팅, 층 또는 필름은, 예를 들어, 실런트, 갭 충전제 또는 접착제일 수 있다.
본 발명은 또한 기재 사이의 결합이 중첩 전단(lap shear) 또는 박리 강도에 관한 특정 기계적 특성을 제공하는 매우 다양한 잠재적 적용분야에 대해 두 기재 사이에 결합을 형성하는 방법에 관한 것이다. 상기 방법은 제1 기재에 위에서 기재된 조성물을 도포하는 단계; 조성물이 제1 기재와 제2 기재 사이에 위치되도록 조성물에 제2 기재를 접촉시키는 단계; 및 조성물이 기재 둘 다와 직접 접촉되기에 충분한 압력을 적용하는 단계를 포함하거나, 또는 이들 단계로 본질적으로 이루어지거나, 또는 이들 단계로 이루어질 수 있다. 예를 들어, 조성물은 기재 물질 중 하나 또는 둘 다에 도포되어 그 사이에 접착성 결합을 형성하도록 결합될 수 있고, 기재는 정렬될 수 있고, 압력 및/또는 스페이서가 부가되어 결합 두께를 조절할 수 있다. 조성물은 깨끗한 또는 깨끗하지 않은(즉, 기름기가 있는 또는 기름진) 기재 표면에 도포될 수 있다.
위에서 언급된 바와 같이, 본 개시내용의 조성물은 또한 기재 또는 기재 표면 상에 실런트를 형성할 수 있다. 실런트 조성물은, 비제한적 예로서, 운송수단 본체 또는 운송수단 또는 항공기의 부품, 배터리 또는 회로기판을 비롯한, 기재 표면에 도포될 수 있다. 본 발명의 조성물에 의해 형성되는 실런트는 충분한 열전도도를 제공하며, 기재 밖의 원치않는 요소(즉, 먼지, 수분, 공기)를 밀봉한다. 실런트 조성물은 깨끗한 또는 깨끗하지 않은(즉, 기름기가 있는 또는 기름진) 기재 표면에 도포될 수 있다. 이는 또한 전처리되고, 전착 가능한 코팅으로 코팅되고, 추가적인 층, 예컨대, 프라이머, 베이스코트 또는 탑코트로 코팅된 기재에 도포될 수 있다.
기재
본 발명의 조성물에 의해 코팅될 수 있는 기재는 제한되지 않는다. 본 발명에서 유용한 적합한 기재는 물질, 예컨대, 금속 또는 금속 합금, 중합체 물질, 예컨대, 충전 및 비충전 열가소성 물질 또는 열경화성 물질 또는 복합재 물질을 포함하는 경질 플라스틱을 포함하지만, 이들로 제한되지 않는다. 본 발명에서 유용한 다른 적합한 기재는 유리 또는 천연 물질, 예컨대, 목재를 포함하지만, 이들로 제한되지 않는다. 예를 들어, 적합한 기재는 강성의 금속 기재, 예컨대, 제일철 금속, 알루미늄, 알루미늄 합금, 마그네슘 티타늄, 구리 및 기타 금속 및 합금 기재를 포함한다. 본 발명의 실행에서 사용되는 제일철 금속 기재는 철, 강철 및 이들의 합금을 포함할 수 있다. 유용한 강철 물질의 비제한적 예는 냉간압연강재, 아연도금(아연 코팅된) 강, 전기아연도금강, 스테인리스강, 산세강판, 아연-철 합금, 예컨대, GALVANNEAL, 및 이들의 조합물을 포함한다. 제일철 및 비-제일철 금속의 조합물 또는 복합재가 또한 사용될 수 있다. 1XXX, 2XXX, 3XXX, 4XXX, 5XXX, 6XXX, 7XXX 또는 8XXX 계열의 알루미늄 합금뿐만 아니라 A356, 1XX.X, 2XX.X, 3XX.X, 4XX.X, 5XX.X, 6XX.X, 7XX.X 또는 8XX.X 계열의 클래드(clad) 알루미늄 합금 및 주조 알루미늄 합금이 또한 기재로서 사용될 수 있다. AZ31B, AZ91C, AM60B 또는 EV31A 계열의 마그네슘 합금이 또한 기재로서 사용될 수 있다. 본 발명에서 사용되는 기재는 또한 H 등급 변형을 비롯한 1 내지 36 등급의 티타늄 및/또는 티타늄 합금을 포함할 수 있다. 다른 적합한 비철 금속은 구리 및 마그네슘뿐만 아니라 이들 물질의 합금을 포함한다. 예로서, 기재는 다중-금속 물품일 수 있다. 본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "다중-금속 물품"은 (1) 제1 금속으로 구성된 적어도 하나의 표면 및 제1 금속과는 상이한 제2 금속으로 구성된 적어도 하나의 표면을 갖는 물품, (2) 제1 금속으로 구성된 적어도 하나의 표면 및 제1 금속과는 상이한 제2 금속으로 구성된 적어도 하나의 표면을 갖는 제1 물품, 또는 (3) (1)과 (2) 둘 다를 지칭한다. 본 발명에서 사용하기 위한 적합한 기재는 운송수단, 배터리 및 전자기기의 조립체에서 사용되는 것을 포함한다. 예를 들어, 적합한 기재는 차량 배터리, 차량 도어, 본판(body panel), 트렁크 덱 덮개(trunk deck lid), 지붕판, 후드, 지붕 및/또는 세로거더(stringer), 리벳, 랜딩 기어 부품 및/또는 항공기에서 사용되는 스킨), 차량틀, 차량 부품, 모터사이클 및 산업 구조물 및 부품을 포함하지만, 이들로 제한되지 않는다. 본 명세서에서 사용되는 바와 같은 "운송수단" 또는 이의 변형은 민간, 상업용 및 군용 항공기, 및/또는 육상용 운송수단, 예컨대, 자동차, 모터사이클 및/또는 트럭을 포함하지만, 이들로 제한되지 않는다. 금속 기재는 또한, 예를 들어, 금속 시트 또는 제작 부품의일 수 있다. 또한 기재가, 예를 들어, 미국 특허 제4,793,867호 및 미국 특허 제5,588,989호에 기재된 것과 같은 인산아연 전처리 용액 또는, 예를 들어, 미국 특허 제7,749,368호 및 제8,673,091호에 기재된 것과 같은 지르코늄 함유 전처리 용액을 비롯한 전처리 용액으로 전처리될 수 있다는 것이 이해될 것이다. 기재는, 예컨대, 프라이머 또는 도료, 예컨대, 전착된 프라이머 코팅으로 코팅될 수 있다. 기재는 복합 물질, 예컨대, 플라스틱 또는 섬유유리 복합재를 포함할 수 있다. 기재는 유리섬유 및/또는 탄소 섬유 복합재일 수 있다. 본 발명의 조성물은 자동차, 경상용차 및 중상용차, 해양 또는 항공우주를 포함하는 다양한 산업적 또는 수송 적용분야에서 사용하기에 특히 적합하다.
3차원 인쇄
본 발명의 조성물은 또한 3차원 인쇄를 이용하여 물품을 생산하는 데 사용될 수 있다. 3차원 물품은 본 발명의 조성물을 기재에 침착시키는 단계 및 이후에 기저 침착 부분 또는 층 위에 그리고/또는 이전에 침착된 부분 또는 층에 인접하여 조성물의 추가적인 부분 또는 층을 침착시키는 단계에 의해 물품의 연속 부분 또는 층을 형성함으로써 생산될 수 있다. 층은 인쇄 물품을 구성하기 위해 이전에 침착된 층에 인접하여 연속적으로 침착될 수 있다. 조성물은 혼합되고, 이어서 침착될 수 있다. "물품의 부분"은 물품의 서브유닛, 예컨대, 물품의 층을 의미한다. 층은 연속적인 수평 평행 평면 상에 있을 수 있다. 부분은 침착 물질의 평행 평면 또는 별개의 점적으로서 또는 물질의 연속 스트림으로서 생산된 침착 물질의 비드일 수 있다. 조성물의 성분은 각각 있는 그대로 제공될 수 있거나, 또는 본 명세서에 기재된 용매(유기 및/또는) 및/또는 기타 첨가제를 포함할 수 있다. 본 발명의 조성물은 임의의 적합한 장비를 이용하여 침착될 수 있다. 적합한 침착 장비의 선택은 침착 부피, 조성물의 점성도 및 제작 중인 부품의 복잡성을 포함하는 다양한 인자에 좌우된다. 조성물은 압력 하에 밀어낼 수 있거나 또는 노즐을 통해 압출될 수 있다. 조성물은 부품 또는 부재를 형성하기 위해 다이 캐스터 또는 몰드에 사출될 수 있거나 또는 다르게는 배치될 수 있고, 선택적으로 특수한 구성으로 기계 가공될 수 있다.
도 1 및 도 2는 배터리 팩(100)에서 갭 충전제로서 사용되는 열전도성 부재를 예시하는 개략 사시도이다. 도 1에 예시된 바와 같이, (적어도 부분적으로 경화된 상태에서 본 명세서에 기재된 조성물로 형성된)열전도성 물질(10)은 직렬로 또는 상호접속부(도시 생략)에 의해서 병렬로 상호접속된 2개의 배터리 셀/배터리 모듈(50) 사이에 위치된다. 다른 예(도 1)에서, 열전도성 물질은 냉각핀(30) 및/또는 배터리 셀/배터리 모듈(50) 사이에, 배터리 모듈(50) 사이에, 배터리 셀/배터리 모듈(50)과 배터리 박스(20)의 벽의 기재 사이에 위치될 수 있거나 또는 배터리 박스(20)의 벽의 기재의 적어도 일부분 상에 코팅으로서 도포될 수 있다. 도 2에 도시된 바와 같이, 열전도성 물질(10)은 냉각판(40)과 배터리 셀/배터리 모듈(50) 사이에 위치될 수 있다. 배터리 팩은, 액체 기반(예를 들어 글리콜 용액) 또는 직접적인 냉매 기반일 수 있는, 공기 또는 유체 회로를 포함하는 열 자기 시스템(도시 생략)을 더 포함할 수 있다.
코팅 및 이의 용도
본 발명에 따르면, 코팅, 층, 필름 등 및 형성된 부품이 제공되되, 여기서, 적어도 부분적으로 건조되거나 경화된 상태에서, 놀랍게도, 이들은,
(a) 적어도 0.5 W/m·K, 예컨대, 적어도 1 W/m·K, 예컨대, 적어도 2 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정)를 갖고;
(b) 0.5 ㎃/㎟ 미만의 누설전류(IEC 60243에 따라 측정)를 갖고;
(c) 적어도 90초의 시간 동안 1000℃에 노출된 베어 기재의 표면 온도보다 상기 시간 동안 1000℃에 기재의 표면 상의 코팅의 노출 후에 적어도 100℃ 더 낮은 기재의 온도를 유지하고;
(d) 기재에 열 보호 및 화재 예방을 제공하고;
(e) 500초 동안 1000℃에 기재의 노출 시 연기를 내뿜지 않고; 그리고/또는
(f) 500초 동안 1000℃에 기재의 노출 시 가시적인 균열 또는 층간박리(delamination)를 나타내지 않는다.
이러한 코팅 및/또는 형성된 부품은 본 발명의 조성물로 형성될 수 있다.
예로서, 본 발명의 조성물로 형성된 코팅 등 및 부품은 놀랍게도, 적어도 부분적으로 경화된 상태에서, 적어도 0.5 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정)를 가질 수 있고, 적어도 90초의 시간 동안 1000℃에 노출된 베어 기재의 표면 온도보다 상기 시간 동안 1000℃에 기재의 표면 상의 코팅의 노출 후에 적어도 100℃ 더 낮은 기재의 온도를 유지할 수 있고, 기재에 열 보호 및 화재 예방을 제공할 수 있고, 500초 동안 1000℃에 기재의 노출 시 연기를 내뿜지 않을 수 있고, 그리고/또한 가시적인 균열 또는 층간박리를 나타내지 않을 수 있다.
예로서, 본 발명의 조성물은 놀랍게도 적어도 부분적으로 경화된 상태에서, 적어도 0.5 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정)를 갖고, 적어도 90초의 시간 동안 1000℃에 노출된 베어 기재의 표면 온도보다 상기 시간 동안 1000℃에 기재의 표면 상의 코팅의 노출 후에 적어도 100℃ 더 낮은 기재의 온도를 유지하고, provide 기재에 열 보호 및 화재 예방을 제공하고, 500초 동안 1000℃에 기재의 노출 시 연기를 내뿜지 않고, 그리고/또한 가시적인 균열 또는 층간박리를 나타나지 않는 코팅을 제조하는 데 사용될 수 있다.
본 발명의 조성물로부터 형성된 코팅 등은 기재에 열 보호 및 화재 예방을 제공하는 데 사용될 수 있다.
본 발명의 코팅 조성물은, 적어도 부분적으로 경화된 상태에서, 적어도 0.5 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정)을 갖고 적어도 90초의 시간 동안 1000℃에 노출된 베어 기재의 표면 온도보다 상기 시간 동안 1000℃에 기재의 표면 상의 코팅의 노출 후에 적어도 100℃ 더 낮은 기재의 온도를 유지하는 코팅을 제조하는 데 사용될 수 있다.
본 발명의 코팅 조성물은 또한, 적어도 부분적으로 경화된 상태에서, 기재에 열 보호 및 화재 예방을 제공하는 코팅을 제조하는 데 사용될 수 있다.
본 발명의 코팅 조성물은 또한 적어도 부분적으로 경화된 상태에서, 500초 동안 1000℃에 기재의 노출 시 연기를 내뿜지 않을 수 있는 코팅을 제조하는데 사용될 수 있다.
본 발명의 코팅 조성물은 또한, 적어도 부분적으로 경화된 상태에서, 가시적인 균열 또는 층간박리를 보이지 않는 코팅을 만드는데 사용될 수 있다.
또한, 적어도 부분적으로 경화된 상태에서, 적어도 0.5 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정)를 갖고, 적어도 90초의 시간 동안 1000℃에 노출된 베어 기재의 표면 온도보다 상기 시간 동안 1000℃에 상기 기재의 표면 상의 코팅의 노출 후에 적어도 100℃ 더 낮은 기재의 온도를 유지하고, 기재에 열 보호 및 화재 예방을 제공하고, 500초 동안 1000℃에 기재의 노출 시 연기를 내뿜지 않고, 그리고/또한 가시적인 균열 또는 층간박리를 나타내지 않는 코팅이 개시된다.
본 발명의 조성물로 형성된 코팅 등은 기재에 열 보호 및 화재 예방을 제공하는 데 사용될 수 있다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, "소정 시간 동안 상승된 온도, 예컨대, 1000℃에 기재의 표면 상의 코팅의 노출 후의 기재의 온도"는 코팅 조성물을 기재 표면에 도포하고 이러한 조성물을 (예를 들어, 환경 챔버(50% RH, 25℃)에서 2일 후에 140℉(60℃)에서 1일 동안) 경화되게 함으로써 측정될 수 있다. 조성물이 적어도 부분적으로 경화된 경우, 열전쌍은 코팅을 통해 온도를 모니터링하기 위해 코팅 조성물이 도포된 기재의 중심점에 부착될 수 있다. 코팅된 기재의 뒷면의 온도를 결정하기 위하여, 코팅된 기재의 중심은 프로판 토치(직경 3.5㎝, 프로판)로부터 4㎝ 거리에 위치될 수 있고, 코팅은 토치 방향으로 위치될 수 있습니다. 화염의 온도는 화염의 바닥 가까이에 배치된 제2 열전쌍을 통해 모니터링될 수 있다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 기재의 "열 보호"는 적어도 0.5 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정)를 갖는 코팅을 지칭한다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 기재의 "화재 예방"은 기재가 그의 임계 온도에 도달하는 것을 방지하는 코팅을 지칭하고, "임계 온도"는 기재가 실온에서의 항복강도로부터 대략 50%의 항복강도를 손실한 대략의 온도를 의미한다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, "균열 및 층간박리"는 기재 표면의 적어도 일부분이 노출되도록 하는 코팅의 중단을 지칭한다.
양상
앞서 언급된 것에 비추어 따라서 본 발명은 특히 다음의 양상에 관한 것이지만, 이들로 제한되지 않는다:
양상 1. 하기를 포함하는, 조성물
열가소성 중합체; 및
적어도 5 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정) 및 적어도 10 Ω·m의 부피 저항률(ASTM D257에 따라 측정)을 갖고 충전제 패키지의 총부피를 기준으로 적어도 50 부피%의 양으로 존재하는 열전도성, 전기절연성 충전제 입자를 포함하는 열전도성 충전제 패키지.
양상 2. 양상 1에 있어서, 상기 조성물은 20℃에서 측정된 적어도 0.5 W/m·K의 열전도도 및 0.5 ㎃/㎟ 미만의 누설전류(IEC 60243에 따라 측정)를 갖는, 조성물.
양상 3. 양상 1 또는 양상 2에 있어서, 상기 열가소성 중합체는 조성물의 총부피를 기준으로 1 부피% 내지 80 부피%의 양으로 존재하는, 조성물.
양상 4. 선행하는 양상 중 어느 하나에 있어서, 상기 열가소성 중합체는 폴리뷰타다이엔, 폴리아이소뷰틸렌, 폴리뷰텐 또는 이들의 조합물을 포함하는, 조성물.
양상 5. 선행하는 양상 중 어느 하나에 있어서, 상기 열가소성 중합체에는 반응성 작용기가 실질적으로 없는, 조성물.
양상 6. 선행하는 양상 중 어느 하나에 있어서, 상기 열가소성 중합체는 탄성중합체 물질을 포함하는, 조성물.
양상 7. 선행하는 양상 중 어느 하나에 있어서, 상기 열가소성 중합체에는 실리콘이 실질적으로 없는, 조성물.
양상 8. 선행하는 양상 중 어느 하나에 있어서, 상기 충전제 패키지는 조성물의 총부피를 기준으로 20 부피% 내지 99 부피%의 양으로 존재하는, 조성물.
양상 9. 선행하는 양상 중 어느 하나에 있어서, 상기 충전제 패키지는 적어도 5 W/m·K의 열전도도(ASTM 7984에 따라 측정) 및 1Ω·m 미만의 부피 저항률(ASTM D257에 따라 측정)을 갖는 열전도성, 전기전도성의 충전제 입자를 더 포함하는, 조성물.
양상 10. 양상 9에 있어서, 상기 열전도성, 전기전도성 충전제 입자는 충전제 패키지의 총부피를 기준으로 50 부피% 이하의 양으로 존재하는, 조성물.
양상 11. 선행하는 양상 중 어느 하나에 있어서, 상기 충전제 패키지는 5 W/m·K 미만의 열전도도(ASTM 7984에 따라 측정) 및 적어도 1Ω·m의 부피 저항률(ASTM D257에 따라 측정)을 갖는 비-열전도성, 전기절연성 충전제 입자를 더 포함하는, 조성물.
양상 12. 양상 11에 있어서, 상기 비-열전도성, 전기절연성 충전제 입자는 충전제 패키지의 총부피를 기준으로 10 부피% 이하의 양으로 존재하는, 조성물.
양상 13. 선행하는 양상 중 어느 하나에 있어서, 상기 충전제 패키지의 열전도성 충전제 중 적어도 하나는 표면 처리 충전제 입자를 포함하는, 조성물.
양상 14. 선행하는 양상 중 어느 하나에 있어서, 첨가제를 더 포함하는, 조성물.
양상 15. 선행하는 양상 중 어느 하나에 있어서, 상기 조성물은 20㎜의 직경 및 1°의 각도를 갖는 원추 플레이트를 이용하여 80℃에서 MARS II 유동계에 의해 측정될 때 10 s-1의 전단 속도에서 1㎩·s 내지 700㎩·s의 점성도를 갖는, 조성물.
양상 16. 선행하는 양상 중 어느 하나에 있어서, 상기 조성물은 조성물의 총중량을 기준으로 40 부피% 내지 100 부피%의 총 고형물 함량을 포함하는, 조성물.
양상 17. 선행하는 양상 중 어느 하나에 있어서, 분산제를 더 포함하는, 조성물.
양상 18. 양상 17에 있어서, 상기 분산제는 조성물의 총부피를 기준으로 0.05 부피% 내지 20 부피%의 양으로 존재하는, 조성물.
양상 19. 선행하는 양상 중 어느 하나에 있어서, 상기 코팅 조성물은 갭 충전제 조성물, 실런트 조성물, 3D 인쇄 가능 조성물, 퍼티, 몰딩 화합물, 포팅 화합물, 및/또는 접착제 조성물을 포함하는, 조성물.
양상 20. 선행하는 양상 중 어느 하나에 있어서, 상기 조성물은 1-성분 조성물인, 조성물.
양상 21. 적어도 0.5 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정) 및 0.5 ㎃/㎟ 미만의 누설전류(IEC 60243에 따라 측정)를 포함하는, 코팅.
양상 22. 양상 21에 있어서, 양상 1 내지 20 중 어느 하나의 조성물로부터 형성된, 코팅.
양상 23. 양상 1 내지 20 중 어느 하나의 조성물에 의해 형성된 코팅으로 적어도 일부가 코팅된 표면을 포함하는, 코팅된 기재.
양상 24. 양상 23에 있어서, 상기 코팅은,
(a)
적어도 0.5 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정); 및/또는
(b)
0.5 ㎃/㎟ 미만의 누설전류(IEC 60243에 따라 측정)
를 포함하는, 코팅된 기재.
양상 25. 양상 21 또는 양상 22의 코팅 또는 양상 23 또는 양상 24의 코팅된 기재를 포함하는, 배터리 조립체.
양상 26. 양상 21 또는 양상 22의 코팅 또는 양상 23 또는 양상 24의 코팅된 기재를 포함하는, 회로기판.
양상 27. 양상 21 또는 양상 22의 코팅 또는 양상 23 또는 양상 24의 코팅된 기재를 포함하는, 부품.
양상 28.
양상 21 또는 양상 22의 코팅 또는 양상 23 또는 양상 24의 코팅된 기재를 포함하는, 기재.
양상 29. 양상 1 내지 20 중 어느 하나의 조성물을 제1 기재의 표면에 도포하는 단계를 포함하는, 기재 표면 상에 코팅을 형성하는 방법.
양상 30. 양상 29에 있어서, 상기 조성물이 상기 제1 기재와 제2 기재 사이에 위치되도록 제2 기재의 표면을 상기 조성물과 접촉시키는 단계를 더 포함하는, 방법.
양상 31. 양상 1 내지 20 중 어느 하나의 조성물을 압출하는 단계를 포함하는 물품의 형성 방법.
양상 32. 양상 31에 있어서, 상기 압출하는 단계는 3차원 인쇄를 포함하는, 방법.
양상 33. 양상 31 또는 양상 32의 방법에 의해 형성된 물품.
본 발명의 예시는 다음의 실시예이지만, 이는 본 발명을 이들의 상세한 설명으로 제한하는 것으로 해석되어서는 안 된다. 달리 표시되지 않는 한, 다음의 실시예에서뿐만 아니라 명세서 전체를 통해서 모든 부 및 백분율은 부피를 기준으로 한다.
실시예
Z-블레이드 믹서(Marc Guittard)를 이용하여 수행한 모든 비-수동 혼합에 의한 다음의 절차에 따라 표 1에 나타낸 성분을 이용하여 실시예 1 내지 6의 조성물을 제조하였다. 각 실시예에 대해서, 모든 원료를 합하여, 50tr/분의 속도로 20분 동안 혼합하고, 이어서, 추가 20분 동안 혼합하였다.
실시예 1 내지 6의 조성물을 C-Therm Technologies Ltd.로부터의 TCi 열전도도 분석기를 이용하는 Modified Transient Plane Source(MTPS) 방법(ASTM D7984에 따라 측정)을 이용하여 실온에서 열전도도에 대해 시험하였다. 샘플을 주위 조건에서 센서 상에 수동으로 옮겼다. 샘플 크기는 적어도 30㎜×30㎜이고, 두께는 20㎜였다. 데이터를 표 2에 보고한다. 나타낸 바와 같이, 각 실험 샘플은 적어도 1.0 W/mK의 열전도도를 가졌다.
35℃ 또는 80℃에서 MARS II 유동계를 이용하고, 직경 20㎜ 및 각도 1˚를 갖는 모바일(20/1)을 이용하여 점성도를 측정하였다. 샘플을 0.3㎜의 두께로 압축시켰다. 점성도를 측정하기 전에 과량의 물질을 제거하였다. 갭을 0.3㎜이 되도록 설정하였다. 전단속도 프로그램은 다음과 같다: (1) 120초에서 0 내지 10/초로 선형 증가; (2) 120초 동안 10/초 속도를 유지; (3) 120초에서 10 내지 0/초로 선형 감소. 데이터는 표 2에 보고한다. 나타낸 바와 같이, 실험 샘플의 점성도는 80℃에서 40㎩·s 내지 80℃에서 120㎩·s였다.
실온에서 SEFELEC SXS56, Electronical safety tester 50 VA(Eaton) 상에서 IEC 60243 표준에 따라 누설전류를 측정하였다. 강철 커버와 알루미늄 기재 사이에 3g의 샘플을 수동으로 장입시켰다. 샘플을 0.2㎜의 두께로 압축시켰다. 샘플 직경(D)을 스틸 자(steel ruler)로 측정하고, 샘플의 표면적(AR)을 식 π(D/2)2을 이용하여 계산하였다. 인가 전압은 2.5㎸였고, 60초 동안 전압을 안정화시킨 후에 각 샘플의 전류(I)를 기록하였다. I(i) = I/AR에 의해 누설전류를 얻었다. 데이터는 표 2에 보고한다. 샘플의 누설전류는 0.5 ㎃/㎟ 미만이었다.
화재 방지 시험. 각 실시예의 경우, 파트 A와 파트 B는 Speedmixer DAC 600FVZ(FlackTek inc.에서 상업적으로 입수 가능)를 사용하여 별도로 준비되었다. 혼합물이 균질해보일 때까지 Speedmixer DAC 600FVZ를 사용하여 등가 질량의 파트 A와 파트 B를 혼합하였다. 실시예 3 및 4의 혼합물을 대략 7.8㎜ 내지 7.9㎜ 두께의 강철 패널 구조체에 흙손으로 도포하였다. 강철 패널 구조체는 깊이 3/16인치, 길이 7인치, 너비 3인치의 치수를 가졌다.
도포 후, 코팅된 구조체를 환경 챔버(50% RH, 25℃)에서 2일 동안 경화시킨 후 140℉(60℃)에서 1일 동안 경화시키고, 코팅의 최종 필름 두께를 측정하고 화재 시험을 받기 전에 기록하였다.
코팅된 패널의 뒷면에는 샘플을 통해 온도를 모니터링하기 위해 중앙 지점에 열전쌍을 부착하였다. 이어서, 코팅된 패널의 중심을 프로판 토치(직경 3.5㎝, 프로판)로부터 4cm 거리에 위치시키고 코팅은 토치 방향으로 위치시켰다. 화염의 온도는 화염의 바닥 가까이에 배치된 두 번째 열전쌍을 통해 모니터링되었으며 900℃ 내지 1000℃ 사이에서 안정적으로 유지되는 것으로 밝혀졌다. 도 3 참조. 코팅된 기재와 비교용으로 코팅되지 않은 동일한 패널의 뒷면에서의 온도를 장기간 동안 측정하였다. 데이터는 도 4에 기록되어 있다.
본 발명의 특정 양상이 상세하게 설명되었지만, 이러한 상세에 대한 다양한 수정 및 대안이 본 개시내용의 전체 교시에 비추어 개발될 수 있음이 당업자에 의해 인식될 것이다. 따라서, 개시된 특정 배열은 단지 예시를 위한 것이며 첨부된 청구범위의 전체 범위와 이의 임의의 모든 등가물이 제공되는 본 발명의 범위를 제한하지 않아야 한다.
Claims (44)
- 조성물로서,
열가소성 중합체; 및
적어도 5 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정) 및 적어도 10 Ω·m의 부피 저항률(ASTM D257에 따라 측정)을 갖고 충전제 패키지의 총부피를 기준으로 적어도 50 부피%의 양으로 존재하는 열전도성, 전기절연성 충전제 입자를 포함하는 열전도성 충전제 패키지
를 포함하되; 상기 열전도성, 전기절연성 충전제 입자의 적어도 일부분은 열안정성 충전제 입자를 포함하는, 조성물. - 제1항에 있어서, 상기 열안정성 충전제 입자는 상기 열전도성, 전기절연성 충전제 입자의 총부피를 기준으로 적어도 90 부피%의 양으로 존재하는, 조성물.
- 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 열전도성, 전기절연성 충전제 입자는 열불안정성 충전제 입자를 더 포함하는, 조성물.
- 제3항에 있어서, 상기 열불안정성 충전제 입자는 상기 열전도성, 전기절연성 충전제 입자의 총부피를 기준으로 적어도 10 부피%의 양으로 존재하는, 조성물.
- 조성물로서,
열가소성 중합체; 및
적어도 5 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정) 및 적어도 10 Ω·m의 부피 저항률(ASTM D257에 따라 측정)을 갖고 충전제 패키지의 총부피를 기준으로 적어도 50 부피%의 양으로 존재하는 열전도성, 전기절연성 충전제 입자를 포함하는 열전도성 충전제 패키지
를 포함하되; 상기 열전도성, 전기절연성 충전제 입자의 적어도 일부분은 열불안정성 충전제 입자를 포함하는, 조성물. - 제5항에 있어서, 상기 열불안정성 충전제 입자는 상기 열전도성, 전기절연성 충전제 입자의 총부피를 기준으로 적어도 90 부피%의 양으로 존재하는, 조성물.
- 제5항 또는 제6항에 있어서, 상기 열전도성, 전기절연성 충전제 입자는 열안정성 충전제 입자를 더 포함하는, 조성물.
- 제7항에 있어서, 상기 열안정성 충전제 입자는 상기 열전도성, 전기절연성 충전제 입자의 총부피를 기준으로 적어도 10 부피%의 양으로 존재하는, 조성물.
- 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 조성물은 적어도 0.5 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정) 및 0.5 ㎃/㎟ 미만의 누설전류(IEC 60243에 따라 측정)를 갖는, 조성물.
- 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 열가소성 중합체는 상기 조성물의 총부피를 기준으로 1 부피% 내지 70 부피%의 양으로 존재하는, 조성물.
- 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 열가소성 중합체는 탄성중합체 물질을 포함하는, 조성물.
- 제1항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서, 열가소성 중합체에는 실리콘이 실질적으로 없는, 조성물.
- 제1항 내지 제12항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 충전제 패키지는 상기 조성물의 총부피를 기준으로 30 부피% 내지 99 부피%의 양으로 존재하는, 조성물.
- 제1항 내지 제13항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 충전제 패키지는 적어도 5 W/m·K의 열전도도(ASTM 7984에 따라 측정) 및 1Ω·m 미만의 부피 저항률(ASTM D257에 따라 측정)을 갖고 상기 충전제 패키지의 총부피를 기준으로 50 부피% 이하의 양으로 존재하는 열전도성, 전기전도성 충전제 입자를 더 포함하는, 조성물.
- 제1항 내지 제14항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 충전제 패키지는 5 W/m·K 미만의 열전도도(ASTM 7984에 따라 측정) 및 적어도 1 Ω·m의 부피 저항률(ASTM D257에 따라 측정)을 갖고 상기 충전제 패키지의 총부피를 기준으로 10 부피% 이하의 양으로 존재하는 비-열전도성, 전기절연성 충전제 입자를 더 포함하는, 조성물.
- 제1항 내지 제15항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 조성물은 20㎜의 직경 및 각도 1˚의 각도를 갖는 원추 플레이트를 이용하여 80℃에서 유동계에 의해 측정될 때 10 s-1의 전단 속도에서 1㎩·s 내지 700㎩·s의 점성도를 갖는, 조성물.
- 제1항 내지 제16항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 조성물은 상기 조성물의 총부피를 기준으로 40 부피% 내지 100 부피%의 총고형물 함량을 포함하는, 조성물.
- 제1항 내지 제17항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 조성물은 분산제를 더 포함하는, 조성물.
- 제18항에 있어서, 상기 분산제는 상기 조성물의 총부피를 기준으로 0.01 부피% 내지 2 부피%의 양으로 존재하는, 조성물.
- 제1항 내지 제19항 중 어느 한 항에 있어서, 첨가제를 더 포함하는, 조성물.
- 제1항 내지 제20항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 코팅 조성물은 갭 충전제 조성물, 실런트 조성물, 3D 인쇄 가능 조성물, 퍼티(putty), 몰딩 화합물, 포팅 화합물(potting compound) 및/또는 접착제 조성물을 포함하는, 조성물.
- 기재(substrate)를 처리하는 방법으로서,
기재의 표면의 적어도 일부분을 제1항 내지 제21항 중 어느 한 항의 조성물과 접촉시키는 단계를 포함하는, 방법. - 제22항에 있어서, 상기 조성물은, 적어도 부분적으로 경화된 상태에서, 코팅을 형성하는, 방법.
- 제22항 또는 제23항에 있어서, 상기 조성물이 제1 기재와 제2 기재 사이에 있도록 상기 조성물에 제2 기재의 표면을 접촉시키는 단계를 더 포함하는, 방법.
- 기재의 표면 상에 형성된 코팅으로서, 상기 코팅은, 적어도 부분적으로 경화된 상태에서, 적어도 0.5 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정)를 갖고, 0.5 ㎃/㎟ 미만의 누설전류(IEC 60243에 따라 측정)를 갖고, 적어도 90초의 시간 동안 1000℃에 노출된 베어 기재(bare substrate)의 표면 온도보다 상기 시간 동안 1000℃에 상기 기재의 표면 상의 코팅의 노출 후에 적어도 100℃ 더 낮은 기재의 온도를 유지하고, 그리고/또는 500초 동안 1000℃에 상기 기재의 노출 시 연기를 내뿜지 않는, 코팅.
- 제25항에 있어서, 상기 코팅은 500초 동안 1000℃에 상기 기재의 노출 시 연기를 내뿜지 않는, 코팅.
- 제25항 또는 제26항에 있어서, 제1항 내지 제21항 중 어느 한 항의 조성물로 형성된, 코팅.
- 제25항 또는 제26항에 있어서,
열가소성 중합체; 및
적어도 5 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정) 및 적어도 10 Ω·m의 부피 저항률(ASTM D257에 따라 측정)을 갖고 충전제 패키지의 총부피를 기준으로 적어도 50 부피%의 양으로 존재하는 열전도성, 전기절연성 충전제 입자를 포함하는 열전도성 충전제 패키지
를 포함하는 조성물로 형성되는, 코팅. - 제22항 내지 제24항 중 어느 한 항의 방법에 따라서 처리된 제25항 내지 제28항 중 어느 한 항의 기재.
- 제25항 내지 제29항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 기재 표면과 상기 코팅 사이에 위치된 필름, 층 또는 제2 코팅을 더 포함하는, 기재.
- 제25항 내지 제30항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 기재는 운송수단(vehicle), 부품, 물품, 기기, 배터리 셀, 개인용 전자 디바이스, 회로기판, 또는 이들의 조합을 포함하는, 기재.
- 제31항에 있어서, 상기 운송수단은 자동차 또는 항공기를 포함하고/하거나 상기 부품은 열전도성 부품을 포함하는, 기재.
- 배터리 조립체로서,
배터리 셀; 및
배터리 셀의 표면 상에 형성된 코팅으로서, 상기 코팅은, 적어도 부분적으로 경화된 상태에서, 적어도 0.5 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정)를 갖고, 0.5 ㎃/㎟ 미만의 누설전류(IEC 60243에 따라 측정)를 갖고, 적어도 90초의 시간 동안 1000℃에 노출된 베어 기재의 표면 온도보다 상기 시간 동안 1000℃에 상기 기재의 표면 상의 코팅의 노출 후에 적어도 100℃ 더 낮은 기재의 온도를 유지하고, 그리고/또는 500초 동안 1000℃에 상기 기재의 노출 시 연기를 내뿜지 않는, 배터리 조립체. - 제33항에 있어서, 상기 코팅은 500초 동안 1000℃에 상기 기재의 노출 시 연기를 내뿜지 않는, 코팅.
- 제33항 또는 제34항에 있어서, 상기 코팅은 제1항 내지 제21항 중 어느 한 항의 조성물로 형성된, 배터리 조립체.
- 제33항 또는 제34항에 있어서, 상기 코팅은,
열가소성 중합체; 및
적어도 5 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정) 및 적어도 10 Ω·m의 부피 저항률(ASTM D257에 따라 측정)을 갖고 충전제 패키지의 총부피를 기준으로 적어도 50 부피%의 양으로 존재하는 열전도성, 전기절연성 충전제 입자를 포함하는 열전도성 충전제 패키지
를 포함하는 조성물로 형성되는, 배터리 조립체. - 제33항 내지 제36항 중 어느 한 항에 있어서, 적어도 하나의 제2 배터리 셀, 냉각핀(cooling fin), 냉각판(cooling plate) 및/또는 배터리 박스를 더 포함하는, 배터리 조립체.
- 제37항에 있어서, 상기 코팅은 상기 배터리 셀과 상기 적어도 하나의 제2 배터리 셀 및/또는 상기 냉각판 사이에 위치되는, 배터리 조립체.
- 물품을 형성하는 방법으로서, 제1항 내지 제21항 중 어느 한 항의 조성물을 압출시키는 단계를 포함함하는, 방법.
- 제39항에 있어서, 상기 압출은 3차원 인쇄를 포함하는, 방법.
- 제39항 또는 제40항의 방법에 의해 형성된 물품.
- 적어도 부분적으로 경화된 상태에서, 적어도 0.5 W/m·K의 열전도도(ASTM D7984에 따라 측정)를 갖고, 0.5 ㎃/㎟ 미만의 누설전류(IEC 60243에 따라 측정)를 갖고, 적어도 90초의 시간 동안 1000℃에 노출된 베어 기재의 표면 온도보다 상기 시간 동안 1000℃에 상기 기재의 표면 상의 코팅의 노출 후에 적어도 100℃ 더 낮은 기재의 온도를 유지하고, 그리고/또는 500초 동안 1000℃에 상기 기재의 노출 시 연기를 내뿜지 않는 코팅을 제조하기 위한, 제1항 내지 제21항 중 어느 한 항의 조성물의 용도.
- 기재에 열 보호 및 화재 예방을 제공하기 위한, 제1항 내지 제21항 중 어느 한 항의 조성물로 형성된 코팅의 용도.
- 제42항 또는 제43항에 있어서, 상기 코팅은 500초 동안 1000℃에 상기 기재의 노출 시 연기를 내뿜지 않는, 용도.
Applications Claiming Priority (5)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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