KR20220108236A - Flexible biosensor and manufacturing method thereof - Google Patents

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KR20220108236A KR1020210009965A KR20210009965A KR20220108236A KR 20220108236 A KR20220108236 A KR 20220108236A KR 1020210009965 A KR1020210009965 A KR 1020210009965A KR 20210009965 A KR20210009965 A KR 20210009965A KR 20220108236 A KR20220108236 A KR 20220108236A
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Abstract

The present invention relates to a flexible biosensor and a manufacturing method thereof. The purpose of the present invention is to provide a flexible biosensor capable of remarkably reducing costs and time consumed for manufacturing a sensor and guaranteeing uniform quality. The manufacturing method thereof includes: a step of exposing one side of a conductive both-sided tape and attaching the conductive both-sided tape to a flexible film; a step of selectively exposing the other side of the conductive both-sided tape according to a reference electrode area and applying and drying Ag/AgCl paste, thereby forming a reference electrode; a step of removing all the conductive both-sided tape attached to the outside of a sensor layout; a step of forming a relative electrode by cutting a nickel sheet or a carbon nanotube-chitosan composite material and attaching the nickel sheet or the carbon nanotube-chitosan composite material to the other side of the conductive both-sided tape positioned in a relative electrode area; a step of forming an operating electrode by cutting the carbon nanotube-chitosan composite material and attaching the carbon nanotube-chitosan composite material to the other side of the conductive both-sided tape positioned in an operating electrode area; and a step of attaching a flexible film for insulation to the flexible film and the other side of the conductive both-sided tape positioned in a non-electrode area and compressing and baking the flexible film for insulation to the flexible film under a high temperature environment.

Description

플렉서블 바이오센서 및 이의 제작 방법{Flexible biosensor and manufacturing method thereof}Flexible biosensor and manufacturing method thereof

본 발명은 플렉서블 형태로 구현 가능하며, 센서 성능은 보장하면서 센서 제작 비용과 시간을 획기적으로 단축시킬 수 있도록 하는 플렉서블 바이오센서에 관한 것이다.The present invention relates to a flexible biosensor that can be implemented in a flexible form and can dramatically reduce sensor manufacturing cost and time while ensuring sensor performance.

바이오센서는 기질(substrate)을 감지할 수 있는 생체감지물질(bioreceptor)과 기질을 인식 가능한 신호로 변화시켜주는 신호변환기(transducer)로 구성되어 분석하고자 하는 타겟 물질을 선택적으로 감지하는 장치이다. A biosensor is a device that selectively detects a target material to be analyzed, composed of a bioreceptor that can detect a substrate and a signal transducer that converts the substrate into a recognizable signal.

전기화학적 방법을 이용한 바이오센서는 신호변환이 가장 간단하며, 다루기 편리하고, 값싼 가격으로 측정 가능한 방법으로, 대표적으로 체내혈당을 확인할 수 있는 혈당센서와 체내 마뇨산과 같은 독성물질을 검출하는 면역센서가 있다.Biosensors using electrochemical methods have the simplest signal conversion, are convenient to handle, and can be measured at a low price. Typically, a blood glucose sensor that can check the blood sugar in the body and an immune sensor that detects toxic substances such as hemanuria in the body have.

바이오센서 중 가장 대표적인 혈당센서에 관한 연구로, 현재에는 전자전달매개체(mediator)를 이용하는 2세대 바이오센서를 넘어, 전자전달매개체 없이 체내 혈당을 측정할 수 있는 3세대 방법인 직접전자전달(direct electron transfer)방법을 이용하는 기술이 제안된 바 있다. This is a study on the most representative blood glucose sensor among biosensors. Currently, direct electron transfer, a third-generation method that can measure blood glucose in the body without an electron transfer medium, goes beyond the second-generation biosensor using an electron mediator. A technique using the transfer) method has been proposed.

3세대 방법은 글루코오스(Glucose)를 산화시키는 효소인 Glucose Oxidase(GOx)의 전자전달을 돕기 위해 카본나노튜브(CNT; Carbon Nano Tube) 를 ITO 전극에 고정한 카본나노튜브는 높은 전도성을 가지고 있으며, 전극의 표면적을 넓혀 신호를 증폭시키는 효과를 가지고 있다. In the third generation method, carbon nanotubes (CNTs) fixed to ITO electrodes to help electron transfer of Glucose Oxidase (GOx), an enzyme that oxidizes glucose, have high conductivity, and the electrode It has the effect of amplifying the signal by increasing the surface area of

하지만, 카본나노튜브는 소수성의 성질을 가지고 있어 물에 분산되지 않으므로 실험을 진행하는데 어려움이 있다. 이에 카본나노튜브에 생체적합성이 좋은 키토산을 접목시켜 물에 잘 분산되는 카본나노튜브-키토산 복합 재료가 제안 및 활용되고 있다. However, since carbon nanotubes have hydrophobic properties and are not dispersed in water, it is difficult to conduct experiments. Accordingly, carbon nanotube-chitosan composite materials that are well dispersed in water by grafting chitosan with good biocompatibility to carbon nanotubes have been proposed and utilized.

한편, 국내 등록특허 제10-0969671호 등에서와 같이 종래의 바이오센서는 강성 재질의 실리콘 기판 또는 유리 기판과, 센싱 금속 전극을 통해 구현되는 데, 이러한 경우, 다음의 문제점을 추가적으로 가지게 된다, On the other hand, as in Korean Patent Registration No. 10-0969671, the conventional biosensor is implemented through a rigid silicon substrate or a glass substrate and a sensing metal electrode.

첫째, 기판이 강성 재질의 실리콘 기판 또는 유리 기판으로 구현되므로, 접거나 휠 수 있는 형태 변형이 불가능하여 공간 활용성이 낮은 단점을 가진다. First, since the substrate is implemented as a silicon substrate or a glass substrate made of a rigid material, it is impossible to deform the shape that can be folded or bent, so space utilization is low.

둘째, 실리콘 기판과 센싱 금속 전극(예를 들어, 금 재질로 구현된 전극)의 제작 단가가 매우 높고, 제작 과정이 복잡한 단점을 가진다. Second, the manufacturing cost of the silicon substrate and the sensing metal electrode (eg, an electrode made of a gold material) is very high, and the manufacturing process is complicated.

셋째, 기존의 전기화학센서는 복잡한 제작 과정 때문에 한번 디자인된 센서의 모양, 크기 또는 형태를 변경하기가 어렵다는 단점을 가진다.Third, the conventional electrochemical sensor has a disadvantage in that it is difficult to change the shape, size, or shape of the sensor once designed because of the complicated manufacturing process.

이에 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 본 발명은 플렉서블 필름을 활용하여 스티커형으로 구현 가능한 플렉서블 바이오센서를 제공하고자 한다. Accordingly, in order to solve the above problems, the present invention is to provide a flexible biosensor that can be implemented in a sticker type by using a flexible film.

또한 전도성 양면 테이프를 이용하여 센서 전극을 구현하고, 카본나노튜브-키토산 복합 재료를 종이 형태로 사전 제작한 후 이를 이용할 수 있도록 함으로써, 센서 제작에 소요되는 비용과 시간을 획기적으로 단축시키고, 이와 동시에 균일 품질도 보장할 수 있도록 하는 플렉서블 바이오센서를 제공하고자 한다. In addition, by implementing the sensor electrode using a conductive double-sided tape and making the carbon nanotube-chitosan composite material in the form of paper in advance and using it, the cost and time required for sensor manufacturing are dramatically reduced, and at the same time It is intended to provide a flexible biosensor that can ensure uniform quality.

본 발명의 목적은 이상에서 언급한 목적으로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 목적들은 아래의 기재로부터 본 발명이 속하는 통상의 지식을 가진 자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.The object of the present invention is not limited to the object mentioned above, and other objects not mentioned will be clearly understood by those of ordinary skill in the art from the following description.

상기 과제를 해결하기 위한 수단으로서, 본 발명의 일 실시 형태에 따르면 전도성 양면 테이프의 일면을 노출한 후, 플렉서블 필름에 부착시키는 단계; 상기 전도성 양면 테이프의 타면을 기준 전극 영역에 따라 선택적으로 노출한 후, Ag/AgCl 페이스트를 도포하고 건조시켜 기준 전극을 형성하는 단계; 센서 레이아웃의 외부에 부착된 상기 전도성 양면 테이프를 모두 제거하는 단계; 상대 전극 영역에 위치하는 상기 전도성 양면 테이프의 타면에 니켈 시트 또는 카본나노튜브-키토산 복합 재료를 컷팅하여 부착하여 상대 전극을 형성하는 단계; 작동 전극 영역에 위치하는 상기 전도성 양면 테이프의 타면에 카본나노튜브-키토산 복합 재료를 컷팅하여 부착하여 작동 전극을 형성하는 단계; 및 전극 미 형성 영역에 위치하는 상기 전도성 양면 테이프의 타면과 상기 플렉서블 필름에 절연용 플렉서블 필름을 부착한 후 고온 환경하에서 압착 베이킹하는 단계를 포함하는 플렉서블 바이오센서 제작 방법을 제공한다. As a means for solving the above problems, according to an embodiment of the present invention, after exposing one side of the conductive double-sided tape, attaching to the flexible film; forming a reference electrode by selectively exposing the other side of the conductive double-sided tape according to a reference electrode area, applying Ag/AgCl paste and drying; removing all of the conductive double-sided tape attached to the outside of the sensor layout; forming a counter electrode by cutting and attaching a nickel sheet or a carbon nanotube-chitosan composite material to the other surface of the conductive double-sided tape located in the counter electrode region; forming a working electrode by cutting and attaching a carbon nanotube-chitosan composite material to the other surface of the conductive double-sided tape located in the working electrode region; and attaching a flexible insulating film to the other surface of the conductive double-sided tape positioned in the electrode non-formation region and the flexible film, and then compression-baking in a high-temperature environment.

상기 플렉서블 필름은 폴리이미드(PI), 폴리프로필렌(PP), 폴리에스터(PET), 폴리에틸렌(PE), 폴리염화비닐(PVC), 폴리아미드(PA), 연신 폴리프로필렌(OPP), 에틸렌 초산비닐 공중합체(EVA), 폴리우레탄(PU), 폴리다이메틸실록세인(PDMS), 실리콘, 라텍스 중 적어도 하나를 기판 소재로 활용하여 구현된 플렉서블 필름인 것을 특징으로 한다. The flexible film is polyimide (PI), polypropylene (PP), polyester (PET), polyethylene (PE), polyvinyl chloride (PVC), polyamide (PA), stretched polypropylene (OPP), ethylene vinyl acetate It is characterized in that it is a flexible film implemented by using at least one of copolymer (EVA), polyurethane (PU), polydimethylsiloxane (PDMS), silicone, and latex as a substrate material.

상기 전도성 양면 테이프는 전기 전도성을 갖는 필름 형태로 구현된 필름층, 상기 필름층의 일면에 형성되는 제1 전도성 점착층, 상기 필름층의 타면에 형성되는 제2 전도성 점착층, 상기 제1 전도성 점착층의 일면에 부착된 제1 보호지, 및 상기 제2 전도성 점착층의 타면에 부착된 제2 보호지로 구현되며, 차후 컷팅 및 제거될 수 있는 것을 특징으로 한다. The conductive double-sided tape includes a film layer implemented in the form of a film having electrical conductivity, a first conductive adhesive layer formed on one surface of the film layer, a second conductive adhesive layer formed on the other surface of the film layer, and the first conductive adhesive It is implemented with a first protective paper attached to one side of the layer, and a second protective paper attached to the other surface of the second conductive adhesive layer, and is characterized in that it can be cut and removed later.

상기 필름층은 전기 전도성 금속, 카본블랙, 카본나노튜브, 그래핀, 전도성 폴리머 중 어느 하나로 구현되는 것을 특징으로 한다. The film layer is characterized in that it is implemented with any one of an electrically conductive metal, carbon black, carbon nanotube, graphene, and a conductive polymer.

상기 카본나노튜브-키토산 복합 재료는 종이 시트 형태로 구현되며, 카본나노튜브의 표면을 키토산 분자가 물리적으로 둘러싸면서 카본나노튜브 간의 반데르발스 인력을 약하게 하여 복합재료가 수분산이 가능하도록 기능화되고, 카본나노튜브를 둘러싼 키토산 분자가 서로 수소결합을 통해 연결되어 응집체 형태로 이루어진 것을 특징으로 한다. The carbon nanotube-chitosan composite material is implemented in the form of a paper sheet, and chitosan molecules physically surround the surface of the carbon nanotube, weakening the van der Waals attraction between the carbon nanotubes, so that the composite material can be dispersed in water. , characterized in that the chitosan molecules surrounding the carbon nanotubes are connected to each other through hydrogen bonds to form an aggregate.

상기 과제를 해결하기 위한 수단으로서, 본 발명의 다른 실시 형태에 따르면 플렉서블 필름; 상기 플렉서블 필름에 부착되는 전도성 양면 테이프; 기준 전극 영역에 따라 상기 전도성 양면 테이프 상에 Ag/AgCl 페이스트를 도포한 후 건조함으로써, 형성되는 기준 전극; 상대 전극 영역에 따라 상기 전도성 양면 테이프 상에 니켈 시트 또는 카본나노튜브-키토산 복합 재료를 컷팅하여 부착함으로써, 형성되는 상대 전극; 작동 전극 영역에 따라 상기 전도성 양면 테이프 상에 카본나노튜브-키토산 복합 재료를 컷팅하여 부착함으로써, 형성되는 작동 전극; 및 전극 미 형성 영역에 위치하는 상기 전도성 양면 테이프의 타면과 상기 플렉서블 필름에 부착되는 절연용 플렉서블 필름을 포함하는 플렉서블 바이오센서를 제공한다. As a means for solving the above problems, according to another embodiment of the present invention a flexible film; a conductive double-sided tape attached to the flexible film; a reference electrode formed by applying Ag/AgCl paste on the conductive double-sided tape according to the reference electrode area and then drying; a counter electrode formed by cutting and attaching a nickel sheet or a carbon nanotube-chitosan composite material on the conductive double-sided tape according to the counter electrode area; a working electrode formed by cutting and attaching a carbon nanotube-chitosan composite material on the conductive double-sided tape according to the region of the working electrode; And it provides a flexible biosensor comprising a flexible film for insulation attached to the other surface of the conductive double-sided tape and the flexible film located in the electrode non-formation region.

본 발명은 플렉서블 필름을 이용하여 접거나 휠 수 있도록 하여 공간 활용성을 극대화할 수 있도록 하며, 더 나가서는 스티커 또는 패치 형태로도 구현될 수 있도록 한다. The present invention allows to maximize space utilization by folding or bending using a flexible film, and furthermore, to be implemented in the form of a sticker or patch.

또한 사전 제작된 전도성 양면 테이프 및 종이 형태의 카본나노튜브-키토산 복합 재료를 컷팅하여 플렉서블 필름에 순차적으로 부착시키는 방식으로 바이오센서를 제작할 수 있도록 함으로써, 센서의 모양, 크기 또는 형태를 손쉽게 변경 가능하며, 센서 제작을 위한 별도의 증착 및 건조 과정을 필요로 하지 않아 바이오센서 제작에 소용되는 비용과 시간이 획기적으로 감소시킬 수 있도록 한다. In addition, the shape, size or shape of the sensor can be easily changed by cutting a pre-fabricated conductive double-sided tape and paper-type carbon nanotube-chitosan composite material and attaching it sequentially to a flexible film. , it does not require a separate deposition and drying process for manufacturing the sensor, so that the cost and time required for manufacturing the biosensor can be dramatically reduced.

향후, 플렉서블 바이오센서는 소프트 스마트 수트에 적용하여 생물학적 유해물질 검출용 스마트 바이오센서로의 응용 또는 나노물질에 의해 야기되는 여러 질환과 관련된 기전 및 환경 모니터링을 위한 U-헬스케어 바이오 의료기기로의 응용이 가능할 것이다. In the future, flexible biosensors will be applied to soft smart suits to be applied as smart biosensors for detecting biohazardous substances or U-healthcare biomedical devices for monitoring mechanisms and environments related to various diseases caused by nanomaterials. It will be possible.

도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 플렉서블 바이오센서를 도시한 도면이다.
도 2은 본 발명의 일 실시예에 따른 플렉서블 바이오센서의 유연성을 나타낸 도면이다.
도 3 및 도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 종이 형태의 카본나노튜브-키토산 복합 재료의 제작 방법을 설명하기 위한 도면이다.
도 5 및 도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 플렉서블 바이오센서의 제작 방법을 설명하기 위한 도면이다.
도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 플렉서블 바이오센서의 전기 화학적 특성을 나타낸 도면이다. 1 is a diagram illustrating a flexible biosensor according to an embodiment of the present invention.
2 is a diagram illustrating flexibility of a flexible biosensor according to an embodiment of the present invention.
3 and 4 are views for explaining a method of manufacturing a paper-type carbon nanotube-chitosan composite material according to an embodiment of the present invention.
5 and 6 are diagrams for explaining a method of manufacturing a flexible biosensor according to an embodiment of the present invention.
7 is a diagram illustrating electrochemical characteristics of a flexible biosensor according to an embodiment of the present invention.

이하의 내용은 단지 본 발명의 원리를 예시한다. 그러므로 당업자는 비록 본 명세서에 명확히 설명되거나 도시되지 않았지만 본 발명의 원리를 구현하고 본 발명의 개념과 범위에 포함된 다양한 장치를 발명할 수 있는 것이다. 또한, 본 명세서에 열거된 모든 조건부 용어 및 실시예들은 원칙적으로, 본 발명의 개념이 이해되도록 하기 위한 목적으로만 명백히 의도되고, 이와 같이 특별히 열거된 실시예들 및 상태들에 제한적이지 않는 것으로 이해되어야 한다.The following is merely illustrative of the principles of the invention. Therefore, those skilled in the art will be able to devise various devices that, although not explicitly described or shown herein, embody the principles of the present invention and are included within the spirit and scope of the present invention. Further, it is to be understood that all conditional terms and examples listed herein are, in principle, expressly intended solely for the purpose of enabling the concept of the present invention to be understood, and not limited to such specifically enumerated embodiments and states. should be

또한, 본 발명의 원리, 관점 및 실시예들 뿐만 아니라 특정 실시예를 열거하는 모든 상세한 설명은 이러한 사항의 구조적 및 기능적 균등물을 포함하도록 의도되는 것으로 이해되어야 한다. 또한 이러한 균등물들은 현재 공지된 균등물뿐만 아니라 장래에 개발될 균등물 즉 구조와 무관하게 동일한 기능을 수행하도록 발명된 모든 소자를 포함하는 것으로 이해되어야 한다. Moreover, it is to be understood that all detailed description reciting the principles, aspects, and embodiments of the invention, as well as specific embodiments, are intended to cover structural and functional equivalents of such matters. It is also to be understood that such equivalents include not only currently known equivalents, but also equivalents developed in the future, i.e., all devices invented to perform the same function, regardless of structure.

도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 플렉서블 바이오센서를 도시한 도면이다. 1 is a diagram illustrating a flexible biosensor according to an embodiment of the present invention.

도 1을 참고하면, 본 발명의 플렉서블 바이오센서(100)는 플렉서블 필름(110), 플렉서블 필름에 부착된 후, 센서 레이아웃에 따라 컷팅 및 제거되는 전도성 양면 테이프(120), 기준 전극 영역(RE)에 따라 전도성 양면 테이프(120) 상에 Ag/AgCl 페이스트(paste)를 도포한 후 건조함으로써, 형성되는 기준 전극(130), 상대 전극 영역(CE)에 따라 전도성 양면 테이프(120)상에 니켈 시트 또는 카본나노튜브-키토산 복합 재료를 컷팅하여 부착함으로써, 형성되는 상대 전극(140), 및 작동 전극 영역(WE)에 따라 전도성 양면 테이프(120)상에 카본나노튜브-키토산 복합 재료를 컷팅하여 부착함으로써, 형성되는 작동 전극(150), 및 전도성 양면 테이프(120)의 전극 미 형성 영역에 부착된 절연용 플렉서블 필름(160)을 포함하여 구성된다.Referring to FIG. 1 , the flexible biosensor 100 of the present invention includes a flexible film 110, a conductive double-sided tape 120 that is cut and removed according to the sensor layout after being attached to the flexible film, and a reference electrode area (RE). A nickel sheet on the conductive double-sided tape 120 according to the reference electrode 130 and the counter electrode area CE, which is formed by applying Ag/AgCl paste on the conductive double-sided tape 120 according to the Alternatively, by cutting and attaching the carbon nanotube-chitosan composite material, the carbon nanotube-chitosan composite material is cut and attached on the conductive double-sided tape 120 according to the formed counter electrode 140 and the working electrode area WE. By doing so, the working electrode 150 is formed, and the conductive double-sided tape 120 is configured to include an insulating flexible film 160 attached to the non-electrode region.

플렉서블 필름(110)은 플렉서블 바이오센서의 기판으로 이용되며, 이는 유연한 소재인 폴리이미드(PI), 폴리프로필렌(PP), 폴리에스터(PET), 폴리에틸렌(PE), 폴리염화비닐(PVC), 폴리아미드(PA), 연신 폴리프로필렌(OPP), 에틸렌 초산비닐 공중합체(EVA), 폴리우레탄(PU), 폴리다이메틸실록세인(PDMS), 실리콘, 라텍스 중 적어도 하나를 기판 소재로 활용하여 구현된 필름으로, 접거나 휠 수 있는 유연성을 가진다. The flexible film 110 is used as a substrate for the flexible biosensor, which is a flexible material such as polyimide (PI), polypropylene (PP), polyester (PET), polyethylene (PE), polyvinyl chloride (PVC), poly At least one of amide (PA), stretched polypropylene (OPP), ethylene vinyl acetate copolymer (EVA), polyurethane (PU), polydimethylsiloxane (PDMS), silicone, and latex is used as a substrate material. As a film, it has the flexibility to be folded or bent.

전도성 양면 테이프(120)는 플렉서블 바이오센서의 신호라인으로 이용된다. 이는 전기 전도성을 갖는 필름 형태로 구현된 필름층(121), 필름층(121)의 일면에 형성된 제1 전도성 점착층(122), 필름층(121)의 타면에 형성되는 제2 전도성 점착층(123), 제1 전도성 점착층(122)의 일면에 부착된 제1 보호지(124), 및 제2 전도성 점착층(123)의 타면에 부착된 제2 보호지(125)로 구현될 수 있으며, 이는 실루엣(siluouette) 카메오'라는 프로그래밍 종이커팅기, 레이저 커팅기 등에 의해 손쉽게 컷팅 및 제거될 수 있도록 한다. The conductive double-sided tape 120 is used as a signal line of the flexible biosensor. This is a film layer 121 implemented in the form of a film having electrical conductivity, a first conductive adhesive layer 122 formed on one surface of the film layer 121, and a second conductive adhesive layer formed on the other surface of the film layer 121 ( 123), a first protective paper 124 attached to one surface of the first conductive adhesive layer 122, and a second protective paper 125 attached to the other surface of the second conductive adhesive layer 123, which may be implemented. It can be easily cut and removed by a programming paper cutter or laser cutter called 'siluouette cameo'.

그리고 필름층(121)은 전기 전도성이 우수한 전기 전도성 금속(Ni, Cu, Ag, Pt, Au 등), 카본블랙(Carbon Black), 카본나노튜브(CNT; Carbon Nano Tube), 그래핀(Graphene), 전도성 폴리머 중 어느 하나로 구현될 수 있으며, 제1 및 제2 전도성 점착층(122, 123)은 전기 전도성 금속, 카본블랙, 카본나노튜브, 그래핀, 전도성 폴리머 중 어느 하나와, 점착제와 용매를 혼합한 전도성 점착물질로 구현될 수 있다. And the film layer 121 is an electrically conductive metal (Ni, Cu, Ag, Pt, Au, etc.) excellent in electrical conductivity, carbon black (Carbon Black), carbon nanotube (CNT; Carbon Nano Tube), graphene (Graphene) , may be implemented with any one of a conductive polymer, and the first and second conductive adhesive layers 122 and 123 may include any one of an electrically conductive metal, carbon black, carbon nanotube, graphene, and a conductive polymer, an adhesive and a solvent. It can be implemented with a mixed conductive adhesive material.

즉, 본 발명에서는 전도성 양면 테이프(120)를 컷팅 및 부착하는 단순 과정을 통해 센서의 각종 신호 라인을 형성할 수 있어, 센서 생성을 위한 별도의 증착 및 건조 과정 등을 수행할 필요가 없도록 한다. That is, in the present invention, various signal lines of the sensor can be formed through a simple process of cutting and attaching the conductive double-sided tape 120 , so that there is no need to perform a separate deposition and drying process for generating the sensor.

작동 전극 영역(WE)에 부착되는 카본나노튜브-키토산 복합 재료(150)는 카본나노튜브의 표면을 키토산(Chitosan) 분자가 물리적으로 둘러싸면서 카본나노튜브 간의 반데르발스 인력을 약하게 하여 복합재료가 수분산이 가능하도록 기능화되고, 카본나노튜브를 둘러싼 키토산 분자가 서로 수소결합을 통해 연결되어 응집체 형태로 이루어진 것으로, 이는 종이 형태로 사전 제작되도록 한다. 카본나노튜브를 둘러싼 키토산 복합 재료는 전자교환성 및 전자흐름성을 향상시켜서 센서의 작동전극으로 사용될 수 있게 된다.The carbon nanotube-chitosan composite material 150 attached to the working electrode area WE weakens the van der Waals attraction between the carbon nanotubes while physically surrounding the surface of the carbon nanotube with chitosan molecules, thereby forming the composite material. It is functionalized to be water-dispersible, and the chitosan molecules surrounding the carbon nanotubes are connected to each other through hydrogen bonds to form an aggregate, which is pre-fabricated in the form of paper. The chitosan composite material surrounding the carbon nanotube improves electron exchange and electron flow, so that it can be used as a working electrode of a sensor.

그리고 절연용 플렉서블 필름(160)은 플렉서블 바이오센서의 보호 및 절연을 위한 것으로, 이 또한 플렉서블 필름(110)과 유사하게 폴리이미드(PI), 폴리프로필렌(PP), 폴리에스터(PET), 폴리에틸렌(PE), 폴리염화비닐(PVC), 폴리아미드(PA), 연신 폴리프로필렌(OPP), 에틸렌 초산비닐 공중합체(EVA), 폴리우레탄(PU), 폴리다이메틸실록세인(PDMS), 실리콘, 라텍스 중 적어도 하나를 활용하여 구현될 수 있으나, 이에 한정될 필요는 없다. And the flexible film 160 for insulation is for protection and insulation of the flexible biosensor, which is also similar to the flexible film 110, polyimide (PI), polypropylene (PP), polyester (PET), polyethylene ( PE), polyvinyl chloride (PVC), polyamide (PA), stretched polypropylene (OPP), ethylene vinyl acetate copolymer (EVA), polyurethane (PU), polydimethylsiloxane (PDMS), silicone, latex It may be implemented using at least one of, but is not limited thereto.

이와 같이, 본 발명에서는 페이스트, 필름, 종이 형태로 기 제작된 전극 물질을 단순 컷팅 및 부착하는 과정만을 거쳐 앞서 설명된 본 발명의 3세대 바이오센서를 제작할 수 있도록 한다. As described above, in the present invention, the third-generation biosensor of the present invention described above can be manufactured through only a process of simply cutting and attaching a pre-fabricated electrode material in the form of a paste, a film, or a paper.

또한 본 발명에서는 도 2에서와 같이 센서가 플렉서블 필름 기반으로 구현되도록 함으로써 접거나 휠 수 있는 유연성을 가질 수 있도록 하며, 컷팅의 용이성을 통해 스티커, 패치 등과 같은 센서 외관의 다양화을 손쉽게 보장할 수 있도록 한다. In addition, in the present invention, as shown in FIG. 2 , the sensor is implemented based on a flexible film so that it can have the flexibility to be folded or bent, and it is possible to easily ensure the diversification of the sensor appearance such as stickers and patches through the ease of cutting. do.

도 3 및 도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 종이 형태의 카본나노튜브-키토산 복합 재료의 제작 방법을 설명하기 위한 도면이다. 3 and 4 are views for explaining a method of manufacturing a paper-type carbon nanotube-chitosan composite material according to an embodiment of the present invention.

먼저, 카본나노튜브(CNT)를 사용하기에 앞서, 5N 염산에 하루 동안 환류시켜 가능한 모든 불순물을 제거한다(S1).First, before using the carbon nanotubes (CNTs), all possible impurities are removed by refluxing in 5N hydrochloric acid for one day (S1).

그리고 150mg의 키토산을 빙초산 용액 50mL(pH < 2)에 24시간 동안 녹인다(S2). And 150 mg of chitosan is dissolved in 50 mL of glacial acetic acid solution (pH < 2) for 24 hours (S2).

그리고 150mg의 카본나노튜브를 키토산 용액에 넣고 고압 균질화기(Nano DeBEE 45-3, BEE International, South Easton MA)로 균질화한다(S3). Then, 150 mg of carbon nanotubes are placed in a chitosan solution and homogenized with a high-pressure homogenizer (Nano DeBEE 45-3, BEE International, South Easton MA) (S3).

그리고 산성의 카본나노튜브-키토산 용액에 2N의 수산화나트륨을 가해 천천히 중화하였고(S4), 분자량 12000 내지 14000의 분절을 갖는 투석 멤브레인(Spectrum Laboratories, Savannah, GA) 및 증류수로 3일간 투석하여 12000 이하의 크기를 가지는 각종 무기 부산물들을 제거한다(S5). Then, 2N sodium hydroxide was added to the acidic carbon nanotube-chitosan solution to slowly neutralize (S4), and a dialysis membrane having a molecular weight of 12000 to 14000 (Spectrum Laboratories, Savannah, GA) and dialysis with distilled water for 3 days to 12000 or less Various inorganic by-products having a size of are removed (S5).

그리고 카본나노튜브-키토산 용액을 기 설정된 레이아웃을 가지는 건조 트레이에 넣은 후, 항온 건조기를 통해 건조한다(S6). And after putting the carbon nanotube-chitosan solution in a drying tray having a preset layout, it is dried through a constant temperature dryer (S6).

그리고 건조된 카본나노튜브-키토산 용액에 약간의 물을 스프레이로 도포하면서 프레스기로 눌려 평편한 종이 시트 형태의 카본나노튜브-키토산 복합 재료를 제작 완료한다(S7). Then, while applying a little water to the dried carbon nanotube-chitosan solution by spraying, the carbon nanotube-chitosan composite material in the form of a flat paper sheet is produced by pressing with a press (S7).

도 5 및 도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 플렉서블 바이오센서의 제작 방법을 설명하기 위한 도면이다. 5 and 6 are diagrams for explaining a method of manufacturing a flexible biosensor according to an embodiment of the present invention.

먼저, 플렉서블 필름(110)을 마련한다(S10).First, the flexible film 110 is prepared (S10).

그리고 전도성 양면 테이프(120)에 일면에 부착된 제1 보호지(124)를 모두 제거하여 제1 전도성 점착층(122)을 노출한 후, 제1 전도성 점착층(122)을 통해 전도성 양면 테이프(120)의 일면이 플렉서블 필름(110)의 상부면에 부착시킨다(S20).And after removing all of the first protective paper 124 attached to one side of the conductive double-sided tape 120 to expose the first conductive adhesive layer 122, the conductive double-sided tape 120 through the first conductive adhesive layer 122 ) is attached to the upper surface of the flexible film 110 (S20).

그리고 전도성 양면 테이프(120)의 타면에 부착된 제2 보호지(125)상에 기 설정된 센서 레이아웃을 드로잉하고 컷팅한다(S30). Then, a preset sensor layout is drawn and cut on the second protective paper 125 attached to the other surface of the conductive double-sided tape 120 (S30).

그리고 기준 전극 영역(RE)에 위치하는 전도성 양면 테이프(120)의 제2 보호지(125)만을 선택적으로 제거한 후, 기준 전극 영역(RE)에 위치하는 전도성 양면 테이프(120)의 제2 전도성 점착층(123)에 Ag/AgCl 페이스트(paste)를 도포한 후 건조시켜 기준 전극(130)을 형성한다(S40). And after selectively removing only the second protective paper 125 of the conductive double-sided tape 120 positioned in the reference electrode region RE, the second conductive adhesive layer of the conductive double-sided tape 120 positioned in the reference electrode region RE Ag/AgCl paste is applied to 123 and dried to form the reference electrode 130 (S40).

그리고 센서 레이아웃의 외부에 위치하는 전도성 양면 테이프(120) 모두를 제거한다(S50). 특히, 본 발명에서는 기준 전극 형성 이후에 전도성 양면 테이프를 제거하도록 하는 데, 그러면 전도성 양면 테이프에 침범된 Ag/AgCl 페이스트(paste)가 전도성 양면 테이프와 함께 제거됨으로써 별도의 전극 패턴 정리 작업을 수행할 필요가 없게 된다. Then, all of the conductive double-sided tape 120 positioned outside the sensor layout is removed (S50). In particular, in the present invention, the conductive double-sided tape is removed after the formation of the reference electrode. Then, Ag/AgCl paste invaded by the conductive double-sided tape is removed together with the conductive double-sided tape to perform a separate electrode pattern cleaning operation. there will be no need

그리고 상대 전극 영역(CE)에 위치하는 전도성 양면 테이프(120)의 제2 전도성 점착층(123)에 니켈 시트(또는 카본나노튜브-키토산 복합 재료)를 컷팅하여 부착함으로써, 상대 전극(140)을 형성한다(S60). And by cutting and attaching a nickel sheet (or carbon nanotube-chitosan composite material) to the second conductive adhesive layer 123 of the conductive double-sided tape 120 located in the counter electrode region CE, the counter electrode 140 is attached to form (S60).

그리고 작동 전극 영역(WE)에 위치하는 전도성 양면 테이프(120)의 제2 전도성 점착층(123)에 카본나노튜브-키토산 복합 재료를 컷팅하여 부착함으로써, 작동 전극(150)을 형성한다(S70). Then, the carbon nanotube-chitosan composite material is cut and attached to the second conductive adhesive layer 123 of the conductive double-sided tape 120 positioned in the working electrode region WE, thereby forming the working electrode 150 (S70). .

마지막으로 전극 미 형성 영역에 위치하는 전도성 양면 테이프(120)의 제2 전도성 점착층(123)와 플렉서블 필름(110) 모두에 절연용 플렉서블 필름(160)을 부착함으로써, 플렉서블 바이오센서를 제작 완료한다(S80). Finally, the flexible biosensor is manufactured by attaching the insulating flexible film 160 to both the second conductive adhesive layer 123 and the flexible film 110 of the conductive double-sided tape 120 positioned in the electrode non-formed region. (S80).

이에 더하여, 본 발명에서는 제작 완료된 플렉서블 바이오센서를 라미네이팅 기기로 160도 이상의 고온에서 적어도 한 번 이상 압착 베이킹하는 동작을 추가적으로 수행할 수 있는 데, 이러한 경우 플렉서블 필름과 절연용 플렉서블 필름이 보다 완전히 합착됨으로써 센서 절연성이 향상되며, 또한 센서의 동작 특성이 향상되는 효과를 보장할 수 있게 된다. In addition, in the present invention, it is possible to additionally perform an operation of compression-baking the manufactured flexible biosensor at least once at a high temperature of 160 degrees or more with a laminating device. The sensor insulation is improved, and the effect of improving the operating characteristics of the sensor can be ensured.

도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 플렉서블 바이오센서의 전기 화학적 특성을 나타낸 도면이다.7 is a diagram illustrating electrochemical characteristics of a flexible biosensor according to an embodiment of the present invention.

도 7의 전압-전류 곡선을 참고하면, 본 발명의 플렉서블 바이오센서는 센서으로의 전압 인가 패턴에 따라 전류가 유의미하게 변화됨을 알 수 있다. Referring to the voltage-current curve of FIG. 7 , it can be seen that in the flexible biosensor of the present invention, the current is significantly changed according to the voltage application pattern to the sensor.

즉, 본 발명의 방법으로 제작된 플렉서블 바이오센서를 또한 종래의 바이오 센서와 동일한 센서 동작 특성을 제공할 수 있음을 알 수 있다.That is, it can be seen that the flexible biosensor manufactured by the method of the present invention can also provide the same sensor operation characteristics as those of the conventional biosensor.

이상에서는 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 도시하고 설명하였지만, 본 발명은 상술한 특정의 실시예에 한정되지 아니하며, 청구범위에서 청구하는 본 발명의 요지를 벗어남이 없이 당해 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 다양한 변형 실시가 가능한 것은 물론이고, 이러한 변형 실시들은 본 발명의 기술적 사상이나 전망으로부터 개별적으로 이해되어서는 안될 것이다.In the above, preferred embodiments of the present invention have been illustrated and described, but the present invention is not limited to the specific embodiments described above, and it is common in the technical field to which the present invention pertains without departing from the gist of the present invention as claimed in the claims. Various modifications may be made by those having the knowledge of, of course, and these modifications should not be individually understood from the technical spirit or perspective of the present invention.

Claims (6)

전도성 양면 테이프의 일면을 노출한 후, 플렉서블 필름에 부착시키는 단계;
상기 전도성 양면 테이프의 타면을 기준 전극 영역에 따라 선택적으로 노출한 후, Ag/AgCl 페이스트를 도포하고 건조시켜 기준 전극을 형성하는 단계;
센서 레이아웃의 외부에 부착된 상기 전도성 양면 테이프를 모두 제거하는 단계;
상대 전극 영역에 위치하는 상기 전도성 양면 테이프의 타면에 니켈 시트 또는 카본나노튜브-키토산 복합 재료를 컷팅하여 부착하여 상대 전극을 형성하는 단계;
작동 전극 영역에 위치하는 상기 전도성 양면 테이프의 타면에 카본나노튜브-키토산 복합 재료를 컷팅하여 부착하여 작동 전극을 형성하는 단계; 및
전극 미 형성 영역에 위치하는 상기 전도성 양면 테이프의 타면과 상기 플렉서블 필름에 절연용 플렉서블 필름을 부착한 후 고온 환경하에서 압착 베이킹하는 단계를 포함하는 플렉서블 바이오센서 제작 방법. After exposing one side of the conductive double-sided tape, attaching to the flexible film;
forming a reference electrode by selectively exposing the other side of the conductive double-sided tape according to the reference electrode area, applying Ag/AgCl paste and drying;
removing all of the conductive double-sided tape attached to the outside of the sensor layout;
forming a counter electrode by cutting and attaching a nickel sheet or a carbon nanotube-chitosan composite material to the other surface of the conductive double-sided tape located in the counter electrode region;
forming a working electrode by cutting and attaching a carbon nanotube-chitosan composite material to the other surface of the conductive double-sided tape positioned in the working electrode area; and
A method for fabricating a flexible biosensor, comprising attaching a flexible insulating film to the other surface of the conductive double-sided tape positioned in an electrode non-formation region and the flexible film, and then compression-baking in a high-temperature environment. 제1항에 있어서, 상기 플렉서블 필름은
폴리이미드(PI), 폴리프로필렌(PP), 폴리에스터(PET), 폴리에틸렌(PE), 폴리염화비닐(PVC), 폴리아미드(PA), 연신 폴리프로필렌(OPP), 에틸렌 초산비닐 공중합체(EVA), 폴리우레탄(PU), 폴리다이메틸실록세인(PDMS), 실리콘, 라텍스 중 적어도 하나를 기판 소재로 활용하여 구현된 플렉서블 필름인 것을 특징으로 하는 플렉서블 바이오센서 제작 방법. According to claim 1, wherein the flexible film
Polyimide (PI), polypropylene (PP), polyester (PET), polyethylene (PE), polyvinyl chloride (PVC), polyamide (PA), stretched polypropylene (OPP), ethylene vinyl acetate copolymer (EVA) ), polyurethane (PU), polydimethylsiloxane (PDMS), silicone, and a flexible biosensor manufacturing method, characterized in that it is a flexible film implemented by using at least one of latex as a substrate material. 제1항에 있어서, 상기 전도성 양면 테이프는
전기 전도성을 갖는 필름 형태로 구현된 필름층, 상기 필름층의 일면에 형성되는 제1 전도성 점착층, 상기 필름층의 타면에 형성되는 제2 전도성 점착층, 상기 제1 전도성 점착층의 일면에 부착된 제1 보호지, 및 상기 제2 전도성 점착층의 타면에 부착된 제2 보호지로 구현되며, 차후 컷팅 및 제거될 수 있는 것을 특징으로 하는 플렉서블 바이오센서 제작 방법. According to claim 1, wherein the conductive double-sided tape is
A film layer implemented in the form of a film having electrical conductivity, a first conductive adhesive layer formed on one surface of the film layer, a second conductive adhesive layer formed on the other surface of the film layer, and attached to one surface of the first conductive adhesive layer A flexible biosensor manufacturing method, characterized in that it is implemented with a first protective paper and a second protective paper attached to the other surface of the second conductive adhesive layer, and can be cut and removed later. 제3항에 있어서, 상기 필름층은
전기 전도성 금속, 카본블랙, 카본나노튜브, 그래핀, 전도성 폴리머 중 어느 하나로 구현되는 것을 특징으로 하는 플렉서블 바이오센서 제작 방법. According to claim 3, wherein the film layer
A method for fabricating a flexible biosensor, characterized in that it is implemented with any one of an electrically conductive metal, carbon black, carbon nanotube, graphene, and a conductive polymer. 제3항에 있어서, 상기 카본나노튜브-키토산 복합 재료는
종이 시트 형태로 구현되며, 카본나노튜브의 표면을 키토산 분자가 물리적으로 둘러싸면서 카본나노튜브 간의 반데르발스 인력을 약하게 하여 복합재료가 수분산이 가능하도록 기능화되고, 카본나노튜브를 둘러싼 키토산 분자가 서로 수소결합을 통해 연결되어 응집체 형태로 이루어진 것을 특징으로 하는 플렉서블 바이오센서 제작 방법. The method of claim 3, wherein the carbon nanotube-chitosan composite material is
It is implemented in the form of a paper sheet, and the chitosan molecules surrounding the carbon nanotubes physically surround the surface of the carbon nanotubes, weakening the van der Waals attraction between the carbon nanotubes, so that the composite material can be dispersed in water, and the chitosan molecules surrounding the carbon nanotubes are A method for manufacturing a flexible biosensor, characterized in that it is connected to each other through hydrogen bonds and formed in the form of an aggregate. 플렉서블 필름;
상기 플렉서블 필름에 부착되는 전도성 양면 테이프;
기준 전극 영역에 따라 상기 전도성 양면 테이프 상에 Ag/AgCl 페이스트를 도포한 후 건조함으로써, 형성되는 기준 전극;
상대 전극 영역에 따라 상기 전도성 양면 테이프 상에 니켈 시트 또는 카본나노튜브-키토산 복합 재료를 컷팅하여 부착함으로써, 형성되는 상대 전극;
작동 전극 영역에 따라 상기 전도성 양면 테이프 상에 카본나노튜브-키토산 복합 재료를 컷팅하여 부착함으로써, 형성되는 작동 전극; 및
전극 미 형성 영역에 위치하는 상기 전도성 양면 테이프의 타면과 상기 플렉서블 필름에 부착되는 절연용 플렉서블 필름을 포함하는 플렉서블 바이오센서. flexible film;
a conductive double-sided tape attached to the flexible film;
a reference electrode formed by applying Ag/AgCl paste on the conductive double-sided tape according to the reference electrode area and then drying;
a counter electrode formed by cutting and attaching a nickel sheet or a carbon nanotube-chitosan composite material on the conductive double-sided tape according to the counter electrode area;
a working electrode formed by cutting and attaching a carbon nanotube-chitosan composite material on the conductive double-sided tape according to the region of the working electrode; and
A flexible biosensor comprising a flexible film for insulation attached to the other surface of the conductive double-sided tape positioned in an electrode non-formation region and the flexible film.
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CN116399924A (en) * 2023-04-12 2023-07-07 澳门科技大学 Photoelectrochemical working electrode, preparation method thereof and photoelectrochemical device

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