KR20220107266A - 광학 메타표면 필름 - Google Patents
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Abstract
광학 메타표면 필름은 제1 주면을 갖는 가요성 중합성 필름, 가요성 중합성 필름의 제1 주면에 근접한 제1 표면을 갖고 제1 표면과 반대편에 제2 나노구조화된 표면을 갖는 패터닝된 중합체 층, 및 나노구조화된 계면을 갖는 나노구조화된 이중층을 형성하는 패터닝된 중합체 층의 나노구조화된 표면에 인접한 굴절률 차이 층을 포함한다. 나노구조화된 이중층은 광의 진폭, 위상 또는 편광, 또는 이들의 조합에 국부적으로 작용하고, 나노구조화된 이중층의 위치에 따라 변하는 광 위상 시프트를 가요성 중합성 필름에 부여한다. 나노구조화된 이중층의 광 위상 시프트는 광학 메타표면 필름의 미리 결정된 작동 위상 프로파일을 정의한다.
Description
메타물질은 적어도 한 표면에 나노 크기의 피처를 갖는 합성 복합 물질이다. 나노 크기의 피처가 표면에 충돌하는 광의 파장보다 적어도 한 치수 더 적은 치수를 갖도록 선택될 때, 메타물질은 기존의 물질 및 기술을 사용해서는 쉽게 얻을 수 없는 특성을 나타낼 수 있다. 메타물질은 단일의 또는 소수의 패터닝된 층들과 같은 단순한 표면 구조를 가질 수 있거나, 또는 설계에 따라 개별 나노 스케일 피처들이 충돌하는 방사선과 전자기적으로 상호 작용할 수 있도록, 패터닝된 층들이 종종 서로 정합되게 적층되어 있는 바와 같은 더 복잡한 표면 구조를 가질 수 있다. 단일의 또는 소수의 패터닝된 층들이 있는 메타물질을 메타표면이라고 한다. 나노 크기의 표면 피처를 갖는 메타표면은 최근 광학, 바이오 센싱, 반도체 및 기타 전자 장치에서 응용되고 있다.
예를 들어, 전자빔 리소그래피 및 원자층 증착을 사용하여 단단한 표면에 메타표면이 형성되었다. 이러한 물질은 제한된 표면적을 갖는 기판에 형성되었다. 이러한 물질은 직경이 300 ㎜ 이하인 웨이퍼 기판 상에 형성되었다.
두 가지의 주된 메타표면 유형, 즉 기하학적 위상 메타표면 및 전파(propagation) 위상 메타표면이 있다. 기하학적 위상 메타표면은, 각각의 개별 나노구조가 반파장판으로 작용하는, 공간적으로 회전된 동일한 나노구조들을 통해 광 위상 시프트를 유발한다. 전파 위상 메타표면은 각 공간 위치에서 측방향 치수가 서로 상이한 선형 복굴절 나노구조들을 사용하여 광 위상 시프트를 유발한다. 두 가지 접근 방식을 조합하여 사용할 수도 있다.
광학 메타표면 중합성 필름에 대하여 설명한다. 이러한 광학 메타표면 중합성 필름은 가요성 기판에 형성될 수 있다. 가요성 기판은, 예를 들어 300 ㎜보다 큰 측방향 치수를 갖는 대형 기판일 수 있다. 이러한 광학 메타표면 중합성 필름은 높은 충실도의 롤-투-롤 공정을 이용해서 형성될 수 있다.
광학 메타표면 필름은 제1 주면을 갖는 가요성 중합성 필름, 가요성 중합성 필름의 제1 주면에 근접한 제1 표면을 갖고 제1 표면과 반대편에 제2 나노구조화된 표면을 갖는 패터닝된 중합체 층, 및 나노구조화된 계면을 갖는 나노구조화된 이중층을 형성하는 패터닝된 중합체 층의 나노구조화된 표면에 인접한 굴절률 차이 물질을 포함하는 굴절률 차이 층을 포함한다. 나노구조화된 이중층은 광의 진폭, 위상 또는 편광, 또는 이들의 조합에 국부적으로 작용하고, 나노구조화된 이중층의 위치에 따라 변하는 광 위상 시프트를 가요성 중합성 필름에 부여한다. 나노구조화된 이중층의 광 위상 시프트는 광학 메타표면 필름의 미리 결정된 작동 위상 프로파일을 정의한다.
나노구조화된 이중층은 광의 진폭에 국부적으로 작용할 수 있다. 나노구조화된 이중층은 광의 위상에 국부적으로 작용할 수 있다. 나노구조화된 이중층은 광의 편광에 국부적으로 작용할 수 있다.
나노구조화된 이중층은 고체 물질에 의해 정의될 수 있다. 나노구조화된 이중층은 고체 물질로 형성될 수 있다. 나노구조화된 이중층은 중합성 물질로 형성될 수 있다.
나노구조화된 이중층은 가요성 중합성 필름의 제1 주면으로부터 패터닝된 중합체 층을 분리하는 에칭 정지층을 더 포함할 수 있다.
굴절률 차이 물질은 제1 굴절률 값을 가질 수 있고, 패터닝된 중합체 층은 제1 굴절률 값과는 적어도 0.25 상이한, 또는 0.5 상이한, 또는 0.75 상이한, 또는 1.0 상이한, 또는 1.4 상이한 제2 굴절률 값을 갖는다.
나노구조화된 이중층은 굴절률 차이 층에 임베드되는 복수의 나노구조에 의해 정의될 수 있다. 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 적어도 약 1:1, 2:1, 5:1, 10:1 또는 15:1의 애스펙트비를 가질 수 있다. 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 바람직하게는 약 2:1 내지 약 20:1, 또는 약 4:1 내지 약 15:1 범위의 애스펙트비를 가질 수 있다.
나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 약 1 내지 10 도, 2 내지 10 도, 3 내지 10 도, 4 내지 10 도, 1 내지 6 도, 2 내지 6 도, 또는 3 내지 6 도, 또는 2 내지 4 도 범위의 각도를 갖는 테이퍼진 측벽을 정의할 수 있다. 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 약 0 내지 10 도, 0 내지 6 도, 0 내지 3 도, 0 내지 2 도, 또는 0 내지 1 도 범위의 각도, 또는 0 도의 각도를 갖는 테이퍼진 측벽을 정의할 수 있다.
굴절률 차이 물질은 금속 산화물 또는 금속 질화물을 포함할 수 있다. 굴절률 차이 물질은 티타늄, 지르코늄, 탄탈륨, 하프늄, 니오븀, 아연 또는 세륨; 티타늄, 지르코늄, 탄탈륨, 하프늄, 니오븀, 아연 또는 세륨의 산화물; 티타늄, 지르코늄, 탄탈륨, 하프늄, 니오븀, 아연 또는 세륨의 질화물; 티타늄, 지르코늄, 탄탈륨, 하프늄, 니오븀, 아연 또는 세륨의 황화물; 또는 이들의 조합 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
패터닝된 중합체 층은 플루오로중합체, (메트)아크릴레이트 (공)중합체, 또는 실리카 함유 중합체를 포함할 수 있다. 패터닝된 중합체 층은 플루오로아크릴레이트를 포함할 수 있고, 굴절률 차이 물질은 이산화티탄을 포함할 수 있다. 패터닝된 중합체 층은 (메트)아크릴레이트를 포함할 수 있고, 굴절률 차이 물질은 이산화티탄을 포함할 수 있다.
가요성 중합성 필름은 약 5 마이크로미터 내지 약 300 마이크로미터 범위의 평균 두께를 가질 수 있다. 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 5 마이크로미터 이하, 또는 약 100 나노미터 내지 약 3000 나노미터, 또는 약 500 나노미터 내지 약 1500 나노미터 범위의 높이를 가질 수 있다.
나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 조사된 전자기 방사선에 포함되는 가장 짧은 파장에 대한 서브파장인 평균 피치(인접한 나노구조들 사이의 중심간 거리)를 갖는다. 가시 스펙트럼 범위에서 작동하는 광학 메타표면의 경우, 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 600 나노미터 이하, 또는 500 나노미터 이하, 또는 400 나노미터 이하의 평균 피치를 가질 수 있다. 가시 스펙트럼 범위에서 작동하는 광학 메타표면의 경우, 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 바람직하게는 50 나노미터 내지 600 나노미터, 또는 100 나노미터 내지 500 나노미터, 또는 200 나노미터 내지 400 나노미터의 평균 피치를 가질 수 있다.
나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조들은 각각 서브파장 측방향 거리만큼 서로 분리되어 있다. 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조들은 각각 약 400 나노미터 이하, 또는 약 20 나노미터 내지 약 400 나노미터 범위, 또는 약 50 나노미터 내지 약 300 나노미터 범위만큼 서로 분리될 수 있다.
나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 서브파장인 나노구조 피처 높이에 직교하는 측방향 치수를 갖는다. 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 약 600 나노미터 이하, 또는 약 10 나노미터 내지 약 400 나노미터 범위, 또는 약 50 나노미터 내지 약 350 나노미터 범위의 나노구조 피처 높이에 직교하는 측방향 치수를 가질 수 있다.
광 위상 시프트는 가시광 파장 범위에서 발생할 수 있다. 광 위상 시프트는 근적외선 파장 범위에서 발생할 수 있다. 광학 메타표면 필름은 가시광 또는 근적외광을 투과할 수 있다.
가요성 중합성 필름 상의 개별 나노구조의 위치에 의존하는 기하학적 위상 메타표면의 경우에는, 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조가 가변적인 방위를 가질 수 있다. 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 가요성 중합성 필름 상의 개별 나노구조의 위치에 의존하는 가변적인 공간 배치를 가질 수 있다. 가요성 중합성 필름 상의 개별 나노구조의 위치에 의존하는 전파 위상 메타표면의 경우에는, 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조가 가변적인 형상을 가질 수 있다. 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 가요성 중합성 필름 상의 개별 나노구조의 위치에 의존하는 가변적인 애스펙트비를 가질 수 있다.
나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 평면 방향에 있어서 기하학적으로 이방성일 수 있다. 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 평면 방향에 있어서 기하학적으로 등방성일 수 있다.
도 1은 예시적인 광학 메타표면 필름의 개략적인 단면도이다.
도 2는 4 가지의 전형적인 광학 메타표면 필름의 개략적인 상부 입면도를 예시한다.
도 3은 예시적인 광학 메타표면 필름을 형성하는 예시적인 방법의 개략적인 단면도를 예시한다.
도 4 내지 도 14는 예들에 대한 이미지이다.
도 2는 4 가지의 전형적인 광학 메타표면 필름의 개략적인 상부 입면도를 예시한다.
도 3은 예시적인 광학 메타표면 필름을 형성하는 예시적인 방법의 개략적인 단면도를 예시한다.
도 4 내지 도 14는 예들에 대한 이미지이다.
광학 메타표면 중합성 필름에 대하여 설명한다. 이러한 광학 메타표면 중합성 필름은 가요성 기판에 형성될 수 있다. 가요성 기판은, 예를 들어 300 ㎜보다 큰 측방향 치수를 갖는 대형 기판일 수 있다. 이러한 광학 메타표면 중합성 필름은 높은 충실도의 롤-투-롤 공정을 이용해서 형성될 수 있다.
"메타표면(metasurface)"이라는 용어는 하나 이상의 광학 기능을 수행하는 2차원 서브파장 공간, 또는 포토닉 공진기 또는 절두형 도파관의 어레이를 의미한다. 각 어레이는 광의 하나 이상의 물리적 특성, 특히 진폭, 위상 또는 편광에 국부적으로 작용한다.
포토닉 공진기 또는 절두형 도파관의 전형적인 나노-피처 형상은 직사각형, 삼각형 및 사다리꼴 프리즘; 핀(fin), 원통형 및 절두원추형 기둥 등을 포함하지만, 이들로 제한되는 것은 아니다. 피처는 응용 기능 및 결정된 제품 설계에 따라 규칙적인 또는 무작위적인 피치, 방위 및 형상으로 배치될 수 있다.
"나노구조(nanostructure)"라는 용어는 1 마이크로미터보다 작은 적어도 하나의 치수를 갖는 피처를 의미한다.
"애스펙트비(aspect ratio)"라는 용어는 피처 높이 대 피처 폭의 비를 의미한다.
"굴절률(refractive index)"이라는 용어는 자유 공간에서의 전자기 방사선의 속도 대 해당 물질에서의 방사선의 속도의 비율로 이해되는 물질의 절대 굴절률을 의미하며, 여기서의 방사선은 약 532 나노미터(㎚) 파장의 녹색광이다. 굴절률은 공지된 방법을 사용하여 측정될 수 있으며 일반적으로 Abbe Refractometer(압베 굴절계)를 사용하여 측정된다.
"가요성 중합성 필름(flexible polymeric film)"이라는 용어는 52 ㎜ 이하의 곡률 반경으로 탄성적으로 만곡될 수 있는 중합성 필름을 의미한다.
"작동 위상 프로파일(operative phase profile)"이라는 용어는 입사 전자기 방사선에 대하여 메타표면에 의해 부여된 위상 프로파일을 의미한다. 이는 특정한 광학 기능을 수행하도록 설계된다.
"랜드 영역 두께(land region thickness)"라는 문구는 그 바닥 표면과 표면 피처의 바닥에 의해 정의되는 평면 사이의 구조화된 표면 층의 높이를 의미한다. 이를 잔류층 또는 잔류 영역이라고도 한다.
"정밀 랜드(precision land)"라는 용어는 결정론적인 제어된 랜드 두께를 가진 구조화된 표면 층을 의미한다. 두 가지 예는 후속 에칭 단계들을 가능하게 하는 최소화된 랜드 및 최종 필름에서의 피처 높이를 정의하게 될 랜드이다. 이상적으로, 구조화된 표면이 후속 에칭 단계들을 가능하게 할 때 잔류층 두께의 두께는 피처 높이보다 작을 것이다. 랜드 두께가 최종 필름에서의 피처 높이를 정의할 때, 랜드 층 두께는 이상적으로 층 두께의 25% 미만(< 25%), 보다 바람직하게는 10% 미만(< 10%), 가장 바람직하게는 5% 미만(< 5%)의 가변성을 갖는다.
"제어되지 않은 랜드(uncontrolled land)"라는 용어는 임의적인 랜드 두께를 가진 구조화된 표면 층을 의미한다. 층 두께 가변성은 25%를 초과(> 25%)할 수 있다.
메타표면 중합성 필름은 임의의 유용한 나노 복제 기술에 의해 형성될 수 있다. 나노 복제는 원통형 도구와 열가소성(열) 또는 UV-경화성 수지(광화학) 층이 있는 중합성 지지 필름의 롤을 사용하여 나노구조화된 표면 층을 생성하기 위한 연속적인 열 또는 광화학 프로세스를 의미한다. 한 가지 예시적인 나노 복제 기술은 나노임프린트 리소그래피(NIL)이다.
나노임프린트 리소그래피(NIL)는 중합체 나노구조를 매우 정밀하고 저렴한 비용으로 패터닝하기 위한 고-처리량 기술이다. 레지스트의 화학적 및 물리적 특성을 수정하기 위해 레지스트 층의 광자 또는 전자 빔 노출에 의해 패턴 정의를 달성한 종래의 리소그래피 접근 방식과 달리, NIL은 레지스트 재료의 직접적인 기계적 변형에 있어서 스탬프의 사용에 의존한다. 스탬프는 마스터 웨이퍼로 만들어지며 원본 패턴의 많은 복사본을 생성하기 위해 신속한 프로세스로 재사용될 수 있다.
직시형 전자 디스플레이의 광학 용례(특히 고해상도 풀 컬러 디스플레이용 디스플레이 광 제어 필름)는, 예를 들어 기판 투명도, 낮은 지연, 높은 광학 효율 및 낮은 단위 면적당 비용을 이용한다. 표준 웨이퍼 기판(일반적으로 NIL과 함께 사용됨)은 제한된 사이즈와 높은 단가로 인해 일반적으로 직시형 소비자 디스플레이에서 광 증강 요소, 산광기, 편광자로 사용하기에는 부적합하다. 웨이퍼 레벨 광학계는 일반적으로 마이크로렌즈 어레이, 회절 격자 및 도파관 광학계와 같이 치수가 제한된 마이크로 광학 부품으로 분류된다.
큰 치수(> 1m × 1m)의 디스플레이 글래스 패널이 디스플레이 백플레인을 제작하는 데 사용되는 반면, 패터닝 기술 및 장비(일반적으로 광학 리소그래피 스테퍼)는 해상도가 제한적이며 나노구조화된 피처를 생성하는 데 사용할 수 없다. 공학적으로 나노구조화된 표면을 가진 중합체 필름 기판을 사용하면, 직경이 실질적으로 300 ㎜ 이하로 제한된 반도체 웨이퍼의 치수를 넘어서는 나노패턴 부품이 가능해진다. 나노패턴 중합체 필름은 너비가 1 m이고 길이가 1 ㎞ 정도이거나 또는 무한정한 길이의 치수를 가질 수 있다. 중합체 필름은 많은 응용 분야에 필요한 가시 및 NIR 스펙트럼 전반에 걸쳐 투명도를 제공할 수 있다.
광학 메타표면 중합성 필름은 서브파장 구조와 주변 매체의 계면에서 급격한 위상 시프트를 부여하는 서브파장 구조 또는 피처의 설계를 이용한다. 중합성 필름에 이러한 서브파장 구조 또는 피처를 배열하면, 광학 메타표면 필름의 작동 위상 프로파일이 제공된다. 따라서, 광학 메타표면 필름의 미리 결정된 작동 위상 프로파일은 중합성 필름 상의 이들 서브파장 구조 또는 피처의 배열을 결정하도록 모델링될 수 있다.
광학 메타표면 중합성 필름에 대하여 설명한다. 이러한 광학 메타표면 중합성 필름은 가요성 기판에 형성될 수 있다. 가요성 기판은, 예를 들어 300 ㎜ 초과, 또는 약 400 ㎜ 초과, 또는 약 500 ㎜ 초과의 측방향 치수를 갖는 대형 기판일 수 있다. 가요성 기판은 무한정한 길이의 웹을 형성할 수 있다. 이러한 광학 메타표면 중합성 필름은 높은 충실도의 롤-투-롤 공정을 이용해서 형성될 수 있다.
메타표면은 계면에서 급격한 위상 시프트를 부여할 수 있는 서브파장 구조의 설계를 이용할 수 있다. 특히, 계면의 경로(x→)를 따르는 위상 구배(dΦ/dx)는 일반화된 Snell(스넬)의 굴절 법칙으로 된다:
ntsin(θt) - nisin(θi) = (λ0/2π)(dΦ/dx),
여기서, 제각기 ni 및 nt는 입사광 및 투과광이 겪는 굴절률이고, θi 및 θt는 입사각 및 굴절각이고, λ0은 진공에서의 입사 파장이다. 따라서, 계면에서 이와 같은 위상 불연속성을 구현하면, 변칙 굴절이 생성된다.
기능적 메타표면에 대하여 위상 불연속성을 부여할 수 있는 요소를 설계하는 방법은 여러 가지가 있지만, 여기서는 Pancharatnam-Berry(판차라트남-베리) 위상(또는 기하학적 위상) 접근 방식을 메타표면을 설계하기 위한 예로서 이용한다. 이를 통해 상이한 방위 각도를 가진 단일 요소를 사용할 수 있게 되고, 이로써 최적화 파라미터의 수가 현저하게 감소된다. 또한, 생성된 위상은 기본 나노구조의 회전 각도에만 의존하기 때문에, 회전 각도는 통상적으로 구조 치수에 비해 제작시에 잘 제어되는 파라미터이므로, 이 접근 방식은 제조 오차에 대하여 매우 강력하다.
Pancharatnam-Berry 위상 메타표면을 실현하기 위해, 폭(W), 길이(L) 및 높이(H)가 서로 다른 직사각형 TiO2 나노핀(nanofin)들이 모델링된다. 통상적으로, H는 전체 메타표면에 걸쳐 일정하므로, 제작이 용이해진다. 그러나, 이것이 필요 조건은 아니다.
광이 +z 방향으로 나노핀을 통해 전파됨에 따라, W 방향 및 L 방향을 따라 제각기 다른 유효 굴절률을 경험한다. 나노핀은 특정 W 및 L 사이즈에 대하여 반파장판(HWP)으로 작용하며, 즉, 하나의 주축을 따라 전파되는 선형 편광은 다른 주축을 따라 전파되는 선형 편광에 비해 π 위상 시프트를 겪게 된다.
따라서, 나노핀은 우원 편광(RCP)된 광(상대적인 +π/2 위상차를 갖는 두 개의 직교 선형 편광 상태로 분해될 수 있음)을 좌원 편광(LCP)된 광(상대적인 -π/2 위상차를 갖는 두 개의 직교 선형 편광 상태로 분해될 수 있음)으로 변환하고, 그 반대로도 변환한다. 나노핀 치수가 나노핀을 반파장판으로 만드는 이상적인 파라미터에서 벗어나면, 원형 편광은 부분적으로만 반대 방향으로 변환된다.
이 메타표면을 실현하기 위해, 효율적인 HWP에 대한 구조 치수를 찾기 위해 TiO2 나노핀 치수의 파라미터 스윕(parameter sweep)이 수행될 수 있다. 스윕은 나노핀이 공기 또는 다양한 임베딩 중합체 또는 재료로 둘러싸여 있는 상이한 유전 환경들에 대하여 수행될 수 있다. 수직 측벽이 있는 나노핀 외에도, 가변적인 측벽 드래프트 각도(테이퍼 각도)를 갖는 나노핀을 이용하여 직접 복제 제작 경로에 의해 결정되는 제작 제약을 반영할 수 있다.
상업적으로 이용 가능한 Lumerical Inc.에 의한 유한 차이 시간 영역(FDTD) 솔버를 이용해서, 나노핀의 특성을 시뮬레이션 및 분석하고, 제작 제약을 충족하며 HWP로 작용하는 최적의 나노핀 형상을 결정할 수 있다. FDTD 솔버는 사용자가 지정한 경계 조건으로 Maxwell(맥스웰) 방정식에 대한 시간 단계 해를 제공한다. 결과는 시간 영역 해의 푸리에 변환 이후 주파수 영역에서 분석될 수 있다.
널리 이용되는 녹색 레이저를 사용하여 후속 측정을 용이하게 하는 대략 가시 스펙트럼의 중앙인 532 ㎚의 파장에서 측정을 수행할 수 있다.
시뮬레이션 메시의 사이즈― 각 시간 단계에 대하여 Maxwell 방정식을 푸는 이산 위치들 간의 간격 ―를 10 ㎚의 x, y 및 z 치수로 설정하여, FDTD 방법에서 사용되는 데카르트 격자에 의해 도입된 계단 효과를 최소화할 수 있다. 전술한 시뮬레이션 설정은 가시 스펙트럼에서 작동하는 Pancharatnam-Berry 위상 TiO2 나노핀 메타표면을 설명할 수 있다.
상이한 임베딩 재료들에서 최적의 나노핀 치수를 찾기 위해, 상이한 나노핀 치수들 및 측벽 테이퍼 각도들에 대한 파라미터 스윕이 수행될 수 있다. 나노핀은 광학 수지에 임베드되어 있는 것으로 가정한다. 입사광은 RCP 편광으로 기판 측에서 나와 나노핀을 향해 전파되도록 설정될 수 있다. 투과광의 전기장 및 자기장 데이터는 나노핀의 상부로부터 멀어지는 파장에 대하여 수집될 수 있다. 이후, 원거리장 변환을 통해 투과광의 진폭 및 편광 정보를 얻는다. 원거리장에서 투과광의 x 편광 및 y 편광의 상대적 위상 및 진폭을 나노핀 없이 석영 기판만을 포함하는 참조 형상과 비교함으로써, 각 나노핀의 RCP에서 LCP로의 변환 효율 및 그 투과 진폭을 측정할 수 있다. 임베딩 재료들 및 측벽 테이퍼 각도들의 각 조합에 대하여, HWP 거동을 가장 밀접하게 생성하고 그에 따라 원형 편광에 대하여 가장 높은 변환 효율을 산출하는 나노핀 치수가 결정될 수 있다.
도 1은 예시적인 광학 메타표면 필름(100)의 개략적인 단면도이다. 도 2는 4 가지의 전형적인 광학 메타표면 필름의 개략적인 상부 입면도를 예시한다. 광학 메타표면 필름은 도 2에 예시된 전형적인 광학 메타표면 필름들의 하나 이상의 양태를 포함할 수 있다. 도 2에 예시된 광학 메타표면 필름은 비제한적인 예시적인 나노구조 토포그래피이다.
광학 메타표면 필름(100)은 제1 주면을 갖는 가요성 중합성 필름(101), 가요성 중합성 필름(101)의 제1 주면에 근접한 제1 표면을 갖고 제1 표면과 반대편에 제2 나노구조화된 표면을 갖는 패터닝된 중합체 층(103), 및 나노구조화된 계면(106)을 갖는 나노구조화된 이중층(105)을 형성하는 패터닝된 중합체 층(103)의 나노구조화된 표면에 인접한 굴절률 차이 물질을 포함하는 굴절률 차이 층(104)을 포함한다. 나노구조화된 이중층(105)은 광의 진폭, 위상 또는 편광, 또는 이들의 조합에 국부적으로 작용하고, 나노구조화된 이중층(105)의 위치에 따라 변하는 광 위상 시프트를 가요성 중합성 필름(101)에 부여한다. 나노구조화된 이중층(105)의 광 위상 시프트는 광학 메타표면 필름(100)의 미리 결정된 작동 위상 프로파일을 정의한다.
나노구조화된 이중층은 가요성 중합성 필름(101)의 제1 주면으로부터 패터닝된 중합체 층(103)을 분리하는 에칭 정지층(102)을 더 포함할 수 있다. 에칭 정지층은 습식 또는 건식 에칭 프로세스 동안 공통 에칭 깊이를 정의하는 데 사용된 에칭 방지층일 수 있다. 에칭 정지층(102)은 2 ㎚를 초과하는 약 25 ㎚까지의 두께를 가질 수 있다. 에칭 정지층은 Si, Al, Ti, Zr, Ta, Hf, Nb, Ce 및 이들의 혼합물의 산화물 또는 질화물을 포함하는 금속 및 그 산화물 및 질화물로 형성될 수 있다.
나노구조화된 이중층은 광의 진폭에 국부적으로 작용할 수 있다. 나노구조화된 이중층은 광의 위상에 국부적으로 작용할 수 있다. 나노구조화된 이중층은 광의 편광에 국부적으로 작용할 수 있다. 나노구조화된 이중층은 광의 진폭 및 광의 위상 모두에 국부적으로 작용할 수 있다. 나노구조화된 이중층은 광의 진폭 및 광의 편광 모두에 국부적으로 작용할 수 있다. 나노구조화된 이중층은 광의 위상 및 광의 편광 모두에 국부적으로 작용할 수 있다.
가요성 중합성 필름은 열가소성 물질로 형성될 수 있다. 가요성 중합성 필름은 폴리에스테르, 코-폴리에스테르, 폴리카보네이트, 폴리우레탄, 폴리(메틸 메타크릴레이트), 폴리스티렌, 폴리이미드, 폴리에틸렌 나프탈레이트, 폴리프로필렌, 폴리시클로-올레핀, 바람직한 폴리에스테르 및 폴리카보네이트로 형성될 수 있다. 가요성 중합성 필름은 균일한 두께를 가질 수 있다. 가요성 중합성 필름은 약 5 마이크로미터 내지 약 300 마이크로미터 범위의 평균 두께를 가질 수 있다. 가요성 중합성 필름은 10 마이크로미터 내지 250 마이크로미터, 또는 25 마이크로미터 내지 125 마이크로미터 범위에서 균일한 두께를 가질 수 있다. 가요성 필름은 광학 지연을 나타낼 수 있다.
나노구조화된 이중층은 고체 물질에 의해 정의될 수 있다. 나노구조화된 이중층은 고체 물질로 형성될 수 있다. 나노구조화된 이중층은 중합성 물질로 형성될 수 있다.
패터닝된 중합체 층은 열가소성 물질로 형성될 수 있다. 패터닝된 중합체 층은 폴리(메틸 메타크릴레이트), 폴리카보네이트, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 폴리스티렌, 폴리에스테르, 폴리아미드로 형성될 수 있다. 패터닝된 중합체 층은 아크릴레이트 또는 메타크릴레이트 성분을 포함하는 중합 가능한 조성물로 형성될 수 있다. 패터닝된 중합체 층은 플루오로중합체, (메트)아크릴레이트 (공)중합체, 또는 실리카 함유 중합체를 포함할 수 있다.
굴절률 차이 물질은 제1 굴절률 값을 가질 수 있고, 패터닝된 중합체 층은 제1 굴절률 값과는 적어도 0.25 상이한, 또는 0.5 상이한, 또는 0.75 상이한, 또는 1.0 상이한, 또는 1.4 상이한 제2 굴절률 값을 갖는다.
굴절률 차이 물질은 1.7 내지 2.5 범위의 제1 굴절률 값을 가질 수 있다. 패터닝된 중합체 층은 1.2 내지 1.6 범위의 제2 굴절률 값을 갖는다.
굴절률 차이 물질은 금속 산화물 또는 금속 질화물을 포함할 수 있다. 굴절률 차이 물질은 티타늄, 지르코늄, 탄탈륨, 하프늄, 니오븀, 아연 또는 세륨; 티타늄, 지르코늄, 탄탈륨, 하프늄, 니오븀, 아연 또는 세륨의 산화물; 티타늄, 지르코늄, 탄탈륨, 하프늄, 니오븀, 아연 또는 세륨의 질화물; 티타늄, 지르코늄, 탄탈륨, 하프늄, 니오븀, 아연 또는 세륨의 황화물; 또는 이들의 조합 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
패터닝된 중합체 층은 플루오로아크릴레이트를 포함할 수 있고, 굴절률 차이 물질은 이산화티탄을 포함할 수 있다. 패터닝된 중합체 층은 (메트)아크릴레이트를 포함할 수 있고, 굴절률 차이 물질은 이산화티탄을 포함할 수 있다.
나노구조화된 이중층은 굴절률 차이 층에 임베드되는 복수의 나노구조에 의해 정의될 수 있다. 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 적어도 약 1:1, 2:1, 5:1, 10:1 또는 15:1의 애스펙트비를 가질 수 있다. 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 바람직하게는 약 2:1 내지 약 20:1, 또는 약 4:1 내지 약 15:1 범위의 애스펙트비를 가질 수 있다.
나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 약 1 내지 10 도, 2 내지 10 도, 3 내지 10 도, 4 내지 10 도, 1 내지 6 도, 2 내지 6 도, 또는 3 내지 6 도, 또는 2 내지 4 도 범위의 각도를 갖는 테이퍼진 측벽을 정의할 수 있다. 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 약 0 내지 10 도, 0 내지 6 도, 0 내지 3 도, 0 내지 2 도, 또는 0 내지 1 도 범위의 각도, 또는 0 도의 각도를 갖는 테이퍼진 측벽을 정의할 수 있다.
나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 5 마이크로미터 이하, 또는 약 100 나노미터 내지 약 3000 나노미터, 또는 약 500 나노미터 내지 약 1500 나노미터 범위의 높이를 가질 수 있다.
나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 조사된 전자기 방사선에 포함되는 가장 짧은 파장에 대한 서브파장인 평균 피치(인접한 나노구조들 사이의 중심간 거리)를 갖는다.
가시 스펙트럼 범위에서 작동하는 광학 메타표면의 경우, 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 600 나노미터 이하, 또는 500 나노미터 이하, 또는 400 나노미터 이하의 평균 피치를 가질 수 있다. 가시 스펙트럼 범위에서 작동하는 광학 메타표면의 경우, 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 바람직하게는 50 나노미터 내지 600 나노미터, 또는 100 나노미터 내지 500 나노미터, 또는 200 나노미터 내지 400 나노미터의 평균 피치를 가질 수 있다.
나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조들은 각각 서브파장 측방향 거리만큼 서로 분리되어 있다. 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조들은 각각 약 400 나노미터 이하, 또는 약 20 나노미터 내지 약 400 나노미터 범위, 또는 약 50 나노미터 내지 약 300 나노미터 범위로 서로 분리된다.
나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 서브파장인 나노구조 피처 높이에 직교하는 측방향 치수를 갖는다. 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 약 600 나노미터 이하, 또는 약 10 나노미터 내지 약 400 나노미터 범위, 또는 약 50 나노미터 내지 약 350 나노미터 범위의 나노구조 피처 높이에 직교하는 측방향 치수를 가질 수 있다.
광 위상 시프트는 가시광 파장 범위에서 발생할 수 있다. 광 위상 시프트는 근적외선 파장 범위에서 발생할 수 있다. 광학 메타표면 필름은 가시광 또는 근적외광을 투과할 수 있다.
나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 가요성 중합성 필름 상의 개별 나노구조의 위치에 의존하는 가변적인 방위를 가질 수 있다. 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 가요성 중합성 필름 상의 개별 나노구조의 위치에 의존하는 가변적인 공간 배치를 가질 수 있다. 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 가요성 중합성 필름 상의 개별 나노구조의 위치에 의존하는 가변적인 형상을 가질 수 있다. 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 가요성 중합성 필름 상의 개별 나노구조의 위치에 의존하는 가변적인 애스펙트비를 가질 수 있다.
나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 평면 방향에 있어서 기하학적으로 이방성일 수 있다. 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 평면 방향에 있어서 기하학적으로 등방성일 수 있다.
도 3은 예시적인 광학 메타표면 필름을 형성하는 예시적인 방법의 개략적인 단면도를 예시한다.
이 제작 경로는 제2 에칭 정지층으로도 기능하는 하드 마스크 층을 이용한다. 하드 마스크 층을 포함하면 4 가지 유익한 효과가 있다. 첫째로, 박형의 하드 마스크 층의 에칭은 높은 애스펙트비의 레지스트 피처를 필요로 하지 않기 때문에, 거의 제로에 가까운 랜드 레지스트 복제 프로세스에 대한 요건이 감소 또는 배제된다. 둘째로, 나노복제된 레지스트 재료는 실리콘 과잉 하이브리드 물질보다는 아크릴레이트 수지 제형일 수 있다. 셋째로, 하드 마스크 에칭 프로세스는 수직 측벽이 있는 깊은 비아의 형성을 가능하게 한다(광학 메타표면 응용 분야에 중요함). 마지막으로, 하드 마스크 층에 대한 기상 증착 단계가 나노복제된 수지 층에 대하여 양호한 습윤성을 갖는 잘 접착된 층 무기층을 형성하기 때문에, 이 구조는 저굴절률 패턴 전사층(예컨대, 플루오로아크릴레이트)의 사용을 허용한다.
이는 중합성 지지 필름과, 에칭 정지층, 정밀 패턴 전사층 및 하드 마스크 층을 포함하는 나노복제 프로세스를 위해 입력 롤을 이용한다. 제1 프로세스 단계에서 거의 제로에 가까운 랜드 구조의 에칭 레지스트 층을 형성하기 위해 롤-투-롤 나노임프린트 리소그래피(R2R NIL)와 같은 프로세스가 필요하지만, 랜드 제어는 경감될 수 있다. 전체 패턴 전사층 두께를 통해 이 구성을 에칭하기 때문에, 궁극적으로 층 두께가 최종 제품의 피처 높이를 정의한다. 이 프로세스는 최종 제품에서 표면 피처의 피처 높이 균일성과 절대 피처 높이가 모두 중요하고(예컨대, 광학 메타표면 응용 분야의 경우) 저굴절률 유기층 및 고굴절률 금속 산화물 백필 층이 있는 임베드된 광학 요소인 경우에 유용하다.
패턴 전사층에 사용되는 재료는 임베드된 광학 요소에서 저굴절률 또는 고굴절률 재료로 이용될 수 있다.
중합체 지지 필름, 에칭 정지층, 정밀 패턴 전사층, 및 하드 마스크 층을 포함하는 필름(410)은 R2R NIL 또는 연속 캐스팅 및 경화를 위한 입력 롤로서 이용된다(프로세스 4A, "R2R NIL"). 나노복제된 필름(420)은 하드 마스크 층의 상부 표면이 노출될 때까지 반응성 이온 에칭(RIE) 프로세스에서 에칭되어(프로세스 4B, "브레이크스루 에칭(breakthrough etch)") 중간체(430)를 생성한다. 이 단계 이후에 일부 수지 잔류물이 남을 수 있으며 선택적인 추가 RIE 단계에서 제거될 수 있다(프로세스 4C). 패턴 전사층이 에칭 정지층까지 에칭될 때까지 제2 에칭 화학적 성질을 사용하는 제2 RIE 프로세스에서 하드 마스크 패터닝된 중간체(440)가 추가로 에칭된다(프로세스 4D). 하드 마스크 잔류물이 있는 에칭된 나노패턴 필름(450)은 고굴절률 백필로 평탄화되어 임베드된 나노패턴 광학 필름(460)을 형성할 수 있거나(프로세스 4E) 또는 하드 마스크 잔류물을 제거하기 위한 상이한 에칭 조건들을 거쳐 채워지지 않은 나노패턴 광학 필름(470)을 형성할 수 있다(프로세스 4F). 마지막으로, 채워지지 않은 나노패턴 광학 필름(470)은 고굴절률 백필로 평탄화되어 임베드된 나노패턴 광학 필름(370)을 형성할 수 있다.
예
물질
모든 농도는 중량%임
예 1. PETg 상의 잔류물 전사가 적은 4층 방법으로 제작된 기능성 블레이즈 격자
모든 농도는 중량%임
단계 a: 나노-피처 템플릿 필름의 복제
0.5% AEBP를 갖는 Compound 01을 연동 펌프를 통해 다이 및 5 mil 폴리카보네이트 필름에 공급하였다. 수지 코팅된 필름은 나노-스케일 패턴이 용접된 140 ℉로 제어된 원형 니켈 슬리브에 물려 있었다. 피처는 측면이 100 ㎚ 내지 350 ㎚ 범위였고 높이가 200 ㎚였다. 명목상 제로가 수직 드래프트이다. 니켈 슬리브와 접촉해 있는 동안 수지 코팅된 필름은 142 W/cm에서 작동하는 2 개의 퓨전(Fusion) 램프의 방사선에 노출된다. 이후, 나노구조화된 필름을 원형 니켈 슬리브에서 박리했다. 이 프로세스는 1000 피트 이상에 대하여 25 fpm으로 계속 실행된다. 도 4는 나노복제된 레지스트 전사 필름 상의 복제된 피처의 50kX 평면도 이미지이며 샘플 영역을 보여준다.
단계 b: 나노-피처 템플릿 필름의 이형 처리
단계 (a)로부터의 가공 필름을 PECVD를 사용하여 이형 처리했다. 먼저, 30 fpm으로 2000 W 플라즈마 전력에서 500 cfpm으로 O2를 챔버에 흐르게 하여 필름을 초벌 처리했다.
이후, 필름을 30 fpm으로 1000 와트에서 HMDSO로 처리했다. 도 5는 이형 처리된 복제 피처의 50kX 사시도 이미지이다.
단계 c: 템플릿 필름에의 아크릴레이트 코팅
이형 처리된 가공 필름(b)은 10 fpm에서 13% Compound 03, 1% Compound 05, 43% MEK 및 43% Dowanol PM의 용액으로 다이 코팅되었다. 코팅은 30 초의 코팅 이내에 0.2 A에서 실행되는 UV-LED 시스템으로 사전 경화된다. 초박형의 잔류층이 바람직했기 때문에, 미리 측정된 코팅 방법을 사용하여 잔류층의 두께를 지그 정밀도로 0 내지 500 ㎚로 제어할 수 있다. 이 코팅 방법은 용매가 적어도 50%인 용액을 사용한다.
단계 d: 가공 필름에의 아크릴레이트 건조
용매는 40 피트 자유-경간에서 필름(c)으로부터 증발되도록 하였다. 젖은 필름이 흐트러지는 것을 방지하기 위해, 용매를 건조시키기 위해 열이나 대류를 사용하지 않았다.
단계 e: 3층 필름의 생성(아크릴레이트 코팅된 템플릿 필름에 라미네이트됨)
이 필름은 최종 구성의 일부이므로, 광학 설계에 따라 면내 지연이 낮다는 이유로 PET-g 필름이 선택된다. 이 PET-g 필름은 WO2019032635A1 출원의 도 2에 기술되어 있다. 도 2는 ADBC 층 구성을 갖는 4층 필름의 측면도이다. 필름은 도시된 바와 같이 하기의 층들, 즉, 배향층 A; 결합층 D; 박리층 B; 및 등방성 층 C를 구성에 포함한다. 여기서 배향층 A는 폴리에스테르(PET)이고; 결합층 D는 스티렌 및 에틸렌/부틸렌 기반의 선형 삼원 블록 공중합체(Kraton Corp.의 G1645)이며; 박리층 B는 폴리프로필렌(ExxonMobil의 PP9074MED)과 스티렌 및 에틸렌/부틸렌 기반의 선형 삼원 블록 공중합체(Kraton Corp.의 G1645)의 혼합물이고; 등방성 층 C는 PETg(Eastman Corp.의 Eastar GN071)이다. 이 필름 구성은, 이 경우에는 층 B와 층 C 사이에서, 첫 번째 층 분리가 발생하는 위치를 제어하는 추가적인 능력을 제공한다.
1.5 mtorr 및 16 kW의 플라즈마 전력으로 O2/Ar 분위기에서 90% Si/10% Al 타겟으로부터 이중-음극 AC 반응성 스퍼터링에 의해 SiAlOx가 증착되었다. 코팅 속도는 25 ㎚ 두께의 코팅을 달성하기 위해 16 fpm이었다. 아크릴레이트는 미국 특허 제9,302,291호에 개시된 바와 같이 기상 증착 프로세스에 의해 증착되었다. 88% SR833, 4% Compound 02, 및 4% Dynasilan 1189의 혼합물과 광개시제로서의 4% Irgacure 184를 증발기에 공급하고, 안정적인 증기의 흐름을 코팅 다이를 통해 24 fpm으로 이동하는 냉각된 기판에 통과시켰고, 여기서 혼합물이 응축되고 UV 또는 저전압 전자빔에 의해 즉시 경화되었다. Compound 02 및 Dynasilan은 SiAlOx와 아크릴레이트 사이의 접착을 촉진하는 데 사용되었다. 아크릴레이트 층의 최종 두께는 1100 ㎚였다. SiAlOx의 또 다른 25 ㎚ 층이 제1 층과 동일한 방식으로 아크릴레이트 층 위에 증착되었다.
단계 f: SiAlOx 상부의 접착 촉진제(저-랜드 패터닝된 아크릴레이트에 대한 3층 샌드위치의 접착을 용이하게 하기 위함)
7.5 ㎚의 Compound 02를 20 fpm으로 SiAlOx 상의 MEK로부터 다이 코팅했다. 용매를 증발시키고 필름을 200 ℉에서 1.5 분 동안 어닐링했다. 이후, Compound 02를 퓨전 E 전구를 사용하여 경화했다.
단계 g: 라미네이션
코팅된 가공 필름을 90 경도계 닙(durometer nip) 및 10 fpm에서 170 ℉로 설정된 수열식 롤을 사용하여 SiAlOx + Compound 02 필름에 라미네이트했다. 이후, 필름을 600 W 퓨전 H 전구로 경화했다.
단계 h: 박리
구조화된 아크릴레이트는 수열식 롤 직후에 구조화된 HMDSO 필름에서 SiAlOx 필름 상으로 박리되었다(웹 비틀림을 최소화해서 변형을 줄임). 모든 필름은 대략 1 pli로 장력이 부여되었고, 여전히 10 fpm으로 실행된다. 도 6은 PETG(저-랜드 필름) 상의 SiAlOx/Acrylate/SiAlOx 상에 박리된 구조화된 아크릴레이트의 50kX 사시도 이미지이다. 도 7은 사전-에칭 또는 사전-브레이크스루의 50kX 단면도 이미지이다. 비아에서 상부 마스크 층을 노출한 잔류층 두께가 매우 얇다는 점에 주목한다.
단계 i 및 j: 잔류층 및 브레이크스루 SiAlOx 마스크 에칭
이들 단계는 산소 에칭에 이은 불소 에칭으로 개별적으로 수행되거나, 또는 후속적으로 단일의 불소 에칭 동안 수행될 수 있다. 여기서는 후자를 선택했다. 이 경우, 3 mTorr의 압력에서 12.5 ft/min의 속도로 실행되는 반응성 이온 에칭을 7500 와트에서 100 sccm의 NF3를 사용하여 수행했다.
단계 k: 브레이크스루 에칭
5.2 mTorr의 압력에서 15 ft/min으로 실행되는 제2 반응성 이온 에칭을 7500 와트에서 0.3 mTorr 기본 압력에서 700 sccm의 O2를 사용해서 수행하여 마스크를 제거한 부분의 전사층을 제거했다. 도 8은 브레이크스루 에칭 이후의 나노리스-패터닝된 필름의 50kX 평면도 이미지이다. 도 9는 O2 에칭 후 샘플의 50kX 단면도 이미지이다.
단계 l: 고굴절률 백필
에칭된 고-애스펙트비 피처를 공간 회전식 ALD 기계에서 처리했다. 65 ℃로 가열된 티타늄 테트라이소프로폭사이드(TTIP)(수동 전달)와 1 torr N2 및 0.3 torr O2 환경의 DC 플라즈마 방전(350 mA)을 사용하여 TiO2를 증착했다. 챔버 및 기판을 80 ℃로 가열했다. 총 4688 ALD 사이클 동안 회전당 하나의 전구체 및 플라즈마 노출로 30 RPM으로 회전하는 플래튼에 기판을 고정하여, 632 ㎚의 파장에서 측정된 2.33의 굴절률을 갖는 217 ㎚ 두께의 TiO2층을 생성했다. 도 10은 TiO2 백필된 샘플의 50Kx의 SEM 단면도 이미지이다. 이 이미지에서, 밝은 영역은 TiO2이고, 어두운 영역은 아크릴레이트 수지이다.
광학 이미지의 분석(도 11 및 도 12)
두 개의 직교 선형 편광기 사이에 샘플을 두고, 레이저를 사용해서 블레이즈 격자를 분석했다. PET 필름 1(DuPont ST504) 상의 블레이즈 격자 광학 메타물질 샘플은 |델타 n = 0.048의 면내 광학 지연으로 인해 다중 피크를 나타냈다. 낮은 광학 지연 PETg 샘플에서 의사 지점들을 제거했다(도 12). 도 12에서 관찰되는 "흐릿한" 스폿들은 100 ℃에서 ALD 코팅 동안 PETg의 열적 열화에 기인한 것이라는 점에 유의한다.
예 2: 저굴절률 화합물을 전사층으로 사용
저굴절률 재료의 목적은 TiO2와 임베드된 수지 사이의 굴절률 변화를 증가시켜 광학 성능을 높이는 것이다. 단계 E에 있어서 3층 필름의 생성: 1100 ㎚ 아크릴레이트 대신에 불화 저굴절률 재료인 Compound 04를 사용했다. PETg 대신 PET 필름 2를 사용했지만, 이는 처리 목적상 중요하지 않다. 25 ㎚의 SiAlOx 기반의 에칭 정지층을 PET(ST505) 필름에 스퍼터링했다. 이어서, 에칭 정지층을 대략 15 ㎚ 두께의 96% Compound 02 및 4% Darocur 1173의 층으로 기상 코팅했다. 필름의 후면을 0 ℃로 냉각된 코팅 드럼과의 접촉을 유지하면서 65 fpm의 라인 속도를 유지했다. 후면이 드럼과 접촉해 있는 상태에서, SiAlOx 표면을 100 W 및 150 mTorr의 질소 압력에서 dc 질소 플라즈마로 처리했다. 질소 플라즈마 처리 직후, 미국 특허 제8,658,248호에 기재된 유기 기상 증착 시스템 및 방법을 사용하여 SiAlOx 표면을 Compound 02/Darocur 1173으로 코팅했다. 코팅 전에 단량체를 진공 하에서 20 mTorr의 압력까지 탈기했다. 이 액체를 주사기 펌프를 사용하여 0.1 ml/min의 액체 유량으로 초음파 분무기에 주입하고, 10 sccm의 질소 가스 유량을 분무기에 넣었다. 액체를 250 ℃에서 순간 증발시켜 SiAlOx 표면으로 전달했다. 증기 스트림은 필름 표면에 응축되고 저압 수은 아크 램프를 사용한 UV 조사에 의해 경화되었다.
진공 상태를 유지한 채, COMPOUND 02/Darocur 1173 층을 대략 1100 ㎚ 두께의 97.5% Compound 04 및 2.5% Darocur 1173의 아크릴레이트 층으로 기상 코팅했다. 필름의 후면을 0 ℃로 냉각된 코팅 드럼과의 접촉을 유지하면서 12.5 fpm의 라인 속도를 유지했다. 후면이 드럼과 접촉해 있는 상태에서, 미국 특허 제8,658,248호에 기재된 유기 기상 증착 시스템 및 방법을 사용하여 COMPOUND 02 표면을 Compound 04/Darocur 1173 혼합물로 코팅했다. 코팅 전에 단량체를 진공 하에서 20 mTorr의 압력까지 탈기했다. 이 액체를 주사기 펌프를 사용하여 2.05 ml/min의 액체 유량으로 초음파 분무기에 주입하고, 10 sccm의 질소 가스 유량을 분무기에 넣었다. 액체를 250 ℃에서 순간 증발시켜 COMPOUND 02 표면으로 전달했다. 증기 스트림은 필름 표면에 응축되고 저압 수은 아크 램프를 사용한 UV 조사에 의해 경화되었다.
"Method of Vapor Coating Etch Stop and Transfer Layers(에칭 정지층 및 전사층을 기상 코팅하는 방법)"에 기재된 바와 같이 25 ㎚ 두께의 SiAlOx의 상부 에칭 정지층을 Compound 04/SiAlOx 코팅된 필름에 증착했다.
임의의 랜드 및 SiAlOx 마스크를 통한 에칭을 한 단계로 수행했다: 6.3 mTorr의 압력 및 0.5 mTorr의 기본 압력에서 4 ft/min으로 7500 와트에서 실행되는 반응성 이온 에칭을 0.5 mTorr 기본 압력에서 100 sccm의 C6F14로 수행했다. 브레이크스루 에칭: 4.7 mTorr의 압력에서 6 ft/min으로 실행되는 제2 반응성 이온 에칭을 7500 와트에서 0.4 mTorr 기본 압력에서 275 sccm의 O2를 사용해서 수행하여 마스크를 제거한 부분의 전사층을 제거했다. 도 13은 Compound 04 층에서 에칭된 피처 어레이의 단면 사시도 이미지이다. 도 14는 Compound 04 층에서 에칭된 비아의 확대 단면도 이미지이다.
예 3 - 결과
굴절률 데이터를 이용하여 복제 수지에 나노핀을 임베딩하는 효과를 조사했다. 먼저, 수직 측벽이 있는 나노핀의 광학 성능에 대한 임베딩 매체의 효과를 연구했다. TiO2 나노핀과 주변 유전 환경 사이의 굴절률 차이가 감소함에 따라, 절두형 유전체 도파관이라고 생각할 수 있는 나노핀의 주축을 따르는 유효 굴절률이 감소된다. 따라서, 독립적인 나노구조에 대하여 결정되는 이상적인 나노핀 높이는 더 이상 반파장판 거동으로 이어지지 않는다. 나노핀을 통과한 후 빠른 축선을 따라 선형 편광된 광(φfast)과 느린 축선을 따라 선형 편광된 광(φslow) 사이의 위상차(Δφ)는 다음과 같다:
Δφ = φslow - φfast = (2π/λ)ΔneffH
여기서, Δneff는 빠른 축선과 느린 축선 사이의 유효 굴절률 차이이고, H는 나노핀의 높이이다. 공기중의 나노핀 및 임베딩 레지스트에서의 나노핀에 대한 유효 굴절률 차이는 제각기 Δneff,air 
0.44 및 Δneff,embedded 
0.2이다. 임베드된 나노핀에 대한 반파장 플레이트 거동을 복원하려면, 유효 굴절률 차이의 손실을 상쇄하기 위해 높이 증가가 필요하다. 임베드된 나노핀들의 높이는 제각기 n = 1.35 및 n = 1.5 임베딩 매체에 대하여, 바람직하게는 각각 약 1100 ㎚ 및 약 1500 ㎚일 수 있다.
적절한 나노핀 높이가 선택되면 다양한 임베딩 매체에서 양호한 RCP에서 LCP로의 변환 효율을 달성할 수 있다. 그러나, 굴절률이 높은 환경일수록 더 많은 도파 모드 공진을 지원하므로, 변환 효율 스펙트럼이 더 급격하게 감소하게 된다. 나노핀들이 서로에 대해 완벽하게 정렬되지 않고 회전되는 실제 메타표면에서는 이 효과가 억제될 것으로 예상된다.
다음으로, 임베드된 나노핀의 성능에 대한 테이퍼 각도의 영향을 연구했다. 측벽 테이퍼 각도를 증가시키면 최대 기본 치수를 제한할 경우에 나노핀의 높이가 잘릴 수 있다. 테이퍼 각도는 제각기 1100 ㎚ 및 1500 ㎚의 바람직한 높이를 유지하기 위해 3 도 및 2 도로 제한될 수 있다. 공기중의 테이퍼진 나노핀에 대해 관찰했던 것과 유사하게, 테이퍼 각도를 증가시키기 위한 더 작은 대역폭에서만 높은 RCP에서 LCP로의 변환 효율이 달성될 수 있음을 알고 있다. 임베드된 구조의 경우, 2 도의 측벽 테이퍼 각도는 가시 스펙트럼 범위에서 50% 초과의 변환 효율을 유지한다.
기능적 광학 메타표면에서 최적화된 나노핀의 성능을 평가하기 위해, Pancharatnam-Berry 위상 구배 메타표면을 구성하는 데 사용될 경우의 나노핀의 거동을 연구했다. 구체적으로, 각 나노핀이 좌측에 있는 이웃에 대하여 반시계 방향으로 30° 회전된 상태로 6 개의 요소를 초주기 L에 걸쳐 배치한다. 이러한 메타표면은 편향 각도가 다음과 같이 주어진 블레이즈 격자 역할을 한다:
θ = arcsin(λ/Λ),
여기서, 설계 파장은 λ = 532 ㎚이고 초주기는 Λ = 1950 ㎚이며, 이를 통해 수직 입사로부터 15.8°의 편향 각도를 얻는다.
기본 치수가 120 ㎚ × 300 ㎚인 나노핀들로 구성된 구배 메타표면의 전자기장 전체 시뮬레이션을 수행했다. 나노핀은 공기로 둘러싸여 있으며 수직 측벽을 갖거나 또는 4° 및 8°의 테이퍼 각도를 갖고 있다. 결과적인 회절 효율은 수직, 4° 및 8° 테이퍼에 대하여 제각기 97%, 90% 및 63%이다. 측벽 테이퍼 각도의 증가에 따른 효율 저하는 개별 나노핀에 대한 이전의 연구 결과와 일치한다.
이전의 연구에서 얻은 결과에 기초하여, 광학 메타표면은 직접 나노복제를 탐색하는 조사 웨이퍼(H1이라고 함) 및 나노임프린트 리소그래피를 탐색하는 조사 웨이퍼(H2라고 함)용으로 설계되었다.
조사 웨이퍼(H1)에는 H1A 설계 및 H1B 설계가 있으며(표 1), 이들은 모두 4° 각도로 테이퍼진 측벽이 있는 n = 1.52 수지에 임베드된 600 ㎚ 높이의 나노핀으로 구성된다. 개별 나노핀은 제작 방법에 따라 부과되는 높이 제한으로 인해 대략 사분할 파장판으로 작동한다. 이를 통해 이상적인 반파장판 나노핀의 경우에 비해 원형 편광 변환 효율이 감소된다. H1A의 경우, 편향 각도가 4.7°인 구배 메타표면이 설계되었다. H1B는 제작 변화를 연구하기 위해 완벽하게 정렬된 나노핀들로 구성된다.
표 1: 메타표면 H1A 및 H1B로 구성된 조사 웨이퍼(H1)에 사용되는 설계 파라미터.
조사 웨이퍼(H2)에는 H2A 설계, H2B 설계 및 H2C 설계가 있다(표 2). 모든 설계는 굴절률 n = 1.36인 수지에 임베드된 1100 ㎚ 높이의 직선 벽이 있는 나노핀을 사용한다. H2A는 반파장판으로 작용하는 120 ㎚ × 300 ㎚ 기본 치수의 나노핀들로 구성된다. 편향 각도가 4.8°인 블레이즈 격자를 설계했다.
H2B 및 H2C는 선형 편광의 직교 상태에 대하여 상이한 이미지들이 나타나는 전환 가능한 홀로그램(제각기, 고양이/개 및 3M/Harvard 로고)으로 구성된다. H1A 및 H2A에 사용되는 주기적인 패턴과 달리, H2B 및 H2C는 전파 위상 접근 방식을 통해 광범위한 국부적 위상을 생성하기 위해 가변적인 기본 치수를 갖는 비-반복적인 나노핀 패턴을 포함한다. 이미지들은 Gerchberg-Saxton(게르히버그-색스턴) 알고리즘을 통해 컴퓨터 생성 홀로그램으로 인코딩된다.
표 2: 메타표면 H2A, H2B 및 H2C로 구성된 조사 웨이퍼(H2)에 사용되는 설계 파라미터.
표 3A 및 표 3B는 굴절률 1.36의 임베딩 매체에서 최적의 반파장판 나노핀에 가까운 기본 치수를 갖는 나노핀들의 상대적인 성능을 보여준다. 80 ㎚의 최소 피처 사이즈를 필요로 하는 제작상의 제한을 충족하기 위해, 140 ㎚ × 280 ㎚ 기본 치수의 나노핀에 대해 절충하여, 420 ㎚ 격자에 배치했다. 표 3A 및 표 3B의 수치들은, 140 ㎚ × 280 ㎚가 100%로 설정되어 있는, 532 ㎚에서의 상대적인 RCP에서 LCP로의 변환 효율 백분율을 나타낸다. 적색 칸의 자리에는 더 양호한 성능 파라미터들이 포함되어 있다. 그러나, 80 ㎚ 피처 사이즈 제한으로 인해 이들 파라미터에는 액세스할 수 없다. W(단축)에서 ±20 ㎚, H(장축)에서 ±10 ㎚, 높이에서 ±20 ㎚의 오차는 설계된 구조보다 15% 미만 열악하게 수행한다.
표 3A
표 3B
표 3A 및 표 3B: 감도 분석, 굴절률이 1.5인 광학 수지에 임베드된 TiO2 나노핀. 수치들은 140 ㎚ × 280 ㎚ × 600 ㎚ 나노핀이 100%로 설정되어 있는, 상대적인 RCP에서 LCP로의 변환 효율 백분율을 나타낸다. W(단축)에서 ±20 ㎚, L(장축)에서 ±10 ㎚, H(높이)에서 ±20 ㎚의 오차는 설계된 구조보다 15% 미만 열악하게 수행한다.
Claims (31)
- 광학 메타표면 필름이며,
제1 주면을 갖는 가요성 중합성 필름;
상기 가요성 중합성 필름의 제1 주면에 근접한 제1 표면을 갖고 상기 제1 표면과 반대편에 제2 나노구조화된 표면을 갖는 패터닝된 중합체 층; 및
나노구조화된 계면을 갖는 나노구조화된 이중층을 형성하는 상기 패터닝된 중합체 층의 상기 나노구조화된 표면에 인접한 굴절률 차이 물질을 포함하는 굴절률 차이 층을 포함하고, 상기 나노구조화된 이중층은 상기 가요성 중합성 필름 상에 배치되는 복수의 나노구조를 포함하고, 상기 나노구조화된 이중층은 광의 진폭, 위상 또는 편광, 또는 이들의 조합에 국부적으로 작용하며 상기 나노구조화된 이중층의 위치에 따라 변하는 광 위상 시프트를 상기 가요성 중합성 필름에 부여하고, 상기 나노구조화된 이중층의 상기 광 위상 시프트는 상기 광학 메타표면 필름의 미리 결정된 작동 위상 프로파일을 정의하는, 광학 메타표면 필름. - 제1항에 있어서, 상기 나노구조화된 이중층은 상기 광의 진폭에 국부적으로 작용하는, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 나노구조화된 이중층은 상기 광의 위상에 국부적으로 작용하는, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 나노구조화된 이중층은 상기 광의 편광에 국부적으로 작용하는, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 나노구조화된 이중층은 고체 물질에 의해 정의되는, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 가요성 중합성 필름의 제1 주면으로부터 상기 패터닝된 중합체 층을 분리하는 에칭 정지층을 더 포함하는, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 굴절률 차이 물질은 제1 굴절률 값을 갖고, 상기 패터닝된 중합체 층은 상기 제1 굴절률 값과는 적어도 0.25 상이한, 또는 0.5 상이한, 또는 0.75 상이한, 또는 1.0 상이한, 또는 1.4 상이한 제2 굴절률 값을 갖는, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 나노구조화된 이중층은 상기 굴절률 차이 층에 임베드되는 복수의 나노구조에 의해 정의되는, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 굴절률 차이 물질은 금속 산화물 또는 금속 질화물을 포함하는, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 굴절률 차이 물질은 티타늄, 지르코늄, 탄탈륨, 하프늄, 니오븀, 아연 또는 세륨; 티타늄, 지르코늄, 탄탈륨, 하프늄, 니오븀, 아연 또는 세륨의 산화물; 티타늄, 지르코늄, 탄탈륨, 하프늄, 니오븀, 아연 또는 세륨의 질화물; 티타늄, 지르코늄, 탄탈륨, 하프늄, 니오븀, 아연 또는 세륨의 황화물; 또는 이들의 조합 중 적어도 하나를 포함하는, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 패터닝된 중합체 층은 플루오로중합체, (메트)아크릴레이트 (공)중합체, 또는 실리카 함유 중합체를 포함하는, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 패터닝된 중합체 층은 플루오로아크릴레이트를 포함하고 상기 굴절률 차이 물질은 이산화티탄을 포함하는, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 내지 제12항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 패터닝된 중합체 층은 (메트)아크릴레이트를 포함하고 상기 굴절률 차이 물질은 이산화티탄을 포함하는, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 내지 제13항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 적어도 약 1:1, 2:1, 5:1, 10:1 또는 15:1의 애스펙트비를 갖는, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 내지 제14항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 약 1 내지 10 도, 2 내지 10 도, 3 내지 10 도, 4 내지 10 도, 1 내지 6 도, 2 내지 6 도, 또는 3 내지 6 도 범위의 각도를 갖는 테이퍼진 측벽을 정의하는, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 내지 제15항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 약 0 내지 10 도, 0 내지 6 도, 0 내지 3 도, 0 내지 2 도, 또는 0 내지 1 도 범위의 각도, 또는 0 도의 각도를 갖는 테이퍼진 측벽을 정의하는, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 내지 제16항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 가요성 중합성 필름은 약 5 마이크로미터 내지 약 300 마이크로미터 범위의 평균 두께를 갖는, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 내지 제17항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 5 마이크로미터 이하, 또는 약 100 나노미터 내지 약 3000 나노미터 범위, 또는 약 500 나노미터 내지 약 1500 나노미터 범위의 높이를 갖는, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 내지 제18항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 600 나노미터 이하, 또는 500 나노미터 이하, 또는 400 나노미터 이하의 평균 피치를 갖는, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 내지 제19항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조들은 각각 약 400 나노미터 이하, 또는 약 20 나노미터 내지 약 400 나노미터 범위, 또는 약 50 나노미터 내지 약 300 나노미터 범위만큼 서로 분리되는, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 내지 제20항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 약 600 나노미터 이하, 또는 약 10 나노미터 내지 약 400 나노미터 범위, 또는 약 50 나노미터 내지 약 350 나노미터 범위의 나노구조 피처 높이에 직교하는 측방향 치수를 갖는, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 내지 제21항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 광 위상 시프트는 가시광 파장 범위에서 발생하는, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 내지 제22항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 광 위상 시프트는 근적외선 파장 범위에서 발생하는, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 내지 제23항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 상기 가요성 중합성 필름 상의 개별 나노구조의 위치에 의존하는 가변적인 방위를 갖는, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 내지 제24항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 상기 가요성 중합성 필름 상의 개별 나노구조의 위치에 의존하는 가변적인 공간 배치를 갖는, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 내지 제25항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 상기 가요성 중합성 필름 상의 개별 나노구조의 위치에 의존하는 가변적인 형상을 갖는, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 내지 제26항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 상기 가요성 중합성 필름 상의 개별 나노구조의 위치에 의존하는 가변적인 애스펙트비를 갖는, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 내지 제27항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 광학 메타표면 필름은 가시광 또는 근적외광을 투과하는, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 내지 제28항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 평면 방향에 있어서 기하학적으로 이방성인, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 내지 제29항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 나노구조화된 표면을 형성하는 나노구조는 평면 방향에 있어서 기하학적으로 등방성인, 광학 메타표면 필름.
- 제1항 내지 제30항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 광학 메타표면 필름은 약 300 ㎜ 초과, 또는 약 400 ㎜ 초과, 또는 약 500 ㎜ 초과의 적어도 하나의 측방향 치수를 갖는, 광학 메타표면 필름.
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