KR20220070803A - 석시노나이트릴을 포함하는 하이브리드 구조가 적용된 이차전지 - Google Patents

석시노나이트릴을 포함하는 하이브리드 구조가 적용된 이차전지 Download PDF

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KR20220070803A
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정범영
류지훈
이정훈
이재원
강용희
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Abstract

본 실시예에 따른 이차전지는, 양극, 음극, 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막을 포함하는 이차전지용 전극조립체가 적어도 하나 적층되어 전해액과 함께 전지케이스에 내장되어 있는 이차전지로서,
상기 양극은 제1 양극과 제2 양극을 포함하고,
상기 제1 양극은, 제1 양극 집전체; 상기 제1 양극 집전체 상에 형성되고, 제1 양극 활물질, 제1 바인더 및 제1 도전재를 포함하는 제1 양극 합제층; 및 상기 제1 양극 집전체와 제1 양극 합제층 사이에 개재되는 석시노나이트릴(succinonitrile)층을 포함하고,
상기 제2 양극은, 제2 양극 집전체; 및 상기 제2 양극 집전체 상에 형성되고, 제2 양극 활물질, 제2 바인더 및 제2 도전재를 포함하는 제2 양극 합제층을 포함하며,
상기 제1 양극은 석시노나이트릴층의 질소와 상기 제1 양극 집전체의 금속이 화학적 결합되어 있다.

Description

석시노나이트릴을 포함하는 하이브리드 구조가 적용된 이차전지 {SECONDARY BATTERY WITH HYBRID STRUCTURE INCLUDING SUCCINONITRILE}
본 발명은 석시노나이트릴을 포함하는 하이브리드 구조가 적용된 이차전지에 관한 것이다.
화석연료 사용의 급격한 증가로 인하여 대체 에너지나 청정에너지의 사용에 대한 요구가 증가하고 있으며, 그 일환으로 가장 활발하게 연구되고 있는 분야가 전기화학을 이용한 발전, 축전 분야이다.
현재 이러한 전기화학적 에너지를 이용하는 전기화학 소자의 대표적인 예로 이차전지를 들 수 있으며, 점점 더 그 사용 영역이 확대되고 있는 추세이다.
최근에는 휴대용 컴퓨터, 휴대용 전화기, 카메라 등의 휴대용 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그러한 이차전지 중에서, 높은 충방전 특성과 수명특성을 나타내고 친환경적인 리튬 이차전지에 대해 많은 연구가 행해져 왔고, 또한 상용화되어 널리 사용되고 있다.
일반적으로 리튬 이차전지는 양극과 음극 및 다공성 분리막으로 이루어진 전극조립체에 리튬 비수계 전해질을 함침시켜 제조한다.
최근 이러한 리튬 이차전지는 고출력, 고용량화됨에 따라 내부 단락을 유발할 수 있는 침상 관통, 과충전, 고온 노출 등의 여러항목에서 안전성이 강조되고 있으며, 특히 내부 단락에서 가장 위험하다고 알려진 양극과 음극의 집전체 접촉에 의한 단락에 따른 폭발 문제가 화두로 떠오르고 있다.
이에, 화재 및 폭발 사고를 방지하고, 전지의 안전성을 향상시키기 위해 전류를 차단하는 보호 회로 적용이나, 전기화학적 방법 등 다양한 방법이 제시되어 왔다.
그러나, 이러한 방법은 전지 내부에 추가적인 공간이 필요해 높은 에너지 밀도의 요구에 반하며, 공정상, 비용상의 문제 등 여러가지 한계가 있다.
한편, 또 다른 전지의 안전성을 향상시키는 방법으로서, 석시노나이트릴을 전해액 첨가제로 사용하는 방법이 제시되어있다. 이러한 석시노나이트릴의 주기능은 양극 활물질의 표면에서 전해액의 부반을을 억제하여 가스 생성을 저감하는 용도로 사용되나, 과량 사용시 저항 증가 및 상온 수명을 저하시키는 단점이 있으며, 환원 반응이 있기 때문에 음극에 존재하는 경우에는 불필요한 부반응이 발생하는 문제가 있다.
따라서, 이러한 문제를 해결하여 보다 간단한 방법으로, 안전성을 확보할 수 있는 기술 개발이 절실한 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
구체적으로, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는, 보다 간단한 방법으로, 부반응 또는 저항 증가 등의 문제 없이 안전성을 향상시킬 수 있으면서, 동시에 용량의 보완이 가능한 이차전지를 제공하는 것이다.
이러한 목적을 달성하기 위한 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지는,
양극, 음극, 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막을 포함하는 이차전지용 전극조립체가 적어도 하나 적층되어 전해액과 함께 전지케이스에 내장되어 있는 이차전지로서,
상기 양극은 제1 양극과 제2 양극을 포함하고,
상기 제1 양극은, 제1 양극 집전체; 상기 제1 양극 집전체 상에 형성되고, 제1 양극 활물질, 제1 바인더 및 제1 도전재를 포함하는 제1 양극 합제층; 및 상기 제1 양극 집전체와 제1 양극 합제층 사이에 개재되는 석시노나이트릴(succinonitrile)층을 포함하고,
상기 제2 양극은 제2 양극 집전체; 및 상기 제2 양극 집전체 상에 형성되고, 제2 양극 활물질, 제2 바인더 및 제2 도전재를 포함하는 제2 양극 합제층을 포함하며,
상기 제1 양극은 석시노나이트릴층의 질소와 상기 제1 양극 집전체의 금속이 화학적 결합되어 있는 것을 특징으로 한다.
이때, 상기 석시노나이트릴층은 0.01 내지 200㎛ 두께로 형성될 수 있다.
또한, 상기 제1 양극 합제층은, 액상의 석시노나이트릴을 더 포함할 수 있다.
여기서 상기 제1 양극 합제층에 포함되는 액상의 석시노나이트릴은 상기 제1 양극 합제층 전체 중량을 기준으로 3중량% 이하로 포함될 수 있다.
한편, 상기 석시노나이트릴층이 형성되는 제1 양극의 제1 양극 집전체는 알루미늄(Al)으로 이루어질 수 있다. 따라서, 상기 석시노나이트릴층의 질소와 제1 양극 집전체의 Al이 화학적 결합되어 있을 수 있다.
한편, 하나의 구체적인 예에서, 상기 제1 양극은 상기 제2 양극의 개수보다 적을 수 있다.
또한, 하나의 구체적인 예에서, 상기 제1 양극 및 상기 제2 양극은 각각 복수개 포함되며, 상기 제1 양극들 중 적어도 하나는, 전극조립체의 적층방향을 기준으로 적어도 일측의 최외곽에 위치할 수 있다.
더욱 구체적으로, 상기 전극조립체의 적층방향을 기준으로 양측의 최외각에는 상기 제1 양극이 위치하고, 내측에는 상기 제2 양극이 위치할 수 있다.
또는, 상기 전극조립체의 적층방향을 기준으로 일측의 최외곽에는 상기 제1 양극이 위치하고, 내측 및 타측의 최외곽에는 상기 제2 양극이 위치하는 형식으로 상기 제1 양극은 1개, 상기 제2 양극은 복수개 포함될 수도 있다.
또 하나의 구체적인 예에서, 상기 전극조립체의 적어도 일부에서 상기 제1 양극 및 상기 제2 양극은 교변 배열되어 있을 수도 있다.
한편, 하나의 구체적인 예에서, 상기 제1 양극의 상기 제1 양극 합제층의 로딩량이 중량을 기준으로 상기 제2 양극의 상기 제2 양극 합제층의 로딩량보다 높을 수 있다.
구체적으로, 상기 제2 양극 합제층의 로딩량은 중량을 기준으로 상기 제1 양극 합제층의 로딩량 대비 50% 내지 95%일 수 있다.
더 나아가, 하나의 구체적인 예에서, 상기 전극조립체는 스택형, 스택/폴딩형, 또는 젤리롤형의 유닛셀이 스택되어 있는 구조일 수 있다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지는 일부 양극에만 석시노나이트릴을 적용함으로써, 음극과의 접촉을 방지할 수 있으므로, 부반응을 최소화하고 전지성능의 저하가 감소되는 문제 없이 이차전지의 내부 단락 문제를 해결할 수 있다.
또한, 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지는 석시노나이트릴이 적용된 양극과 적용이 없는 양극을 함께 포함하고 이들의 로딩량을 조절함으로써, 석시노나이트릴을 포함시킴으로써 나타날 수 있는 성능 및 용량 저하를 방지할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지의 제1 양극의 모식도이다.
도 2는 본 발명의 다른 일 실시예에 따른 이차전지의 전극조립체의 개략도이다.
이하, 본 발명에 대한 이해를 돕기 위해 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
본 명세서에서 사용되는 용어는 단지 예시적인 실시예들을 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도는 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다.
본 명세서에서, "포함하다", "구비하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 실시된 특징, 숫자, 단계, 구성 요소 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 구성 요소, 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
본 발명의 일 실시예에 따르면,
양극, 음극, 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막을 포함하는 이차전지용 전극조립체가 적어도 하나 적층되어 전해액과 함께 전지케이스에 내장되어 있는 이차전지로서,
상기 양극은 제1 양극과 제2 양극을 포함하고,
상기 제1 양극은, 제1 양극 집전체; 상기 제1 양극 집전체 상에 형성되고, 제1 양극 활물질, 제1 바인더 및 제1 도전재를 포함하는 제1 양극 합제층; 및 상기 제1 양극 집전체와 제1 양극 합제층 사이에 개재되는 석시노나이트릴(succinonitrile)층을 포함하고,
상기 제2 양극은, 제2 양극 집전체; 및 상기 제2 양극 집전체 상에 형성되고, 제2 양극 활물질, 제2 바인더 및 제2 도전재를 포함하는 제2 양극 합제층을 포함하며,
상기 제1 양극은 석시노나이트릴층의 질소와 상기 제1 양극 집전체의 금속이 화학적 결합되어 있는 이차전지가 제공된다.
상기 석시노나이트릴은 일반적으로 이차전지에서 전해액 첨가제로서 사용되어 왔다. 이러한 석시노나이트릴은 양극 활물질의 표면에서 전해액의 부반응을 억제하여 가스 생성을 억제하지만, 과량 사용시에는 저항의 증가 또는 상온 수명을 저하시키는 단점이 있으며, 음극과 접촉하는 경우 환원 반응에 의해 불필요한 부반응을 발생시키는 문제가 있었다.
따라서, 상기 석시노나이트릴은 양극에만 존재하는 경우 성능적으로 가장 바람직하므로, 본 발명에서는 양극에만 석시노나이트릴을 포함시킴으로써, 상기 문제들을 해결할 수 있었다.
이때, 상기 석시노나이트릴층은 0.01 내지 200㎛ 두께로 형성될 수 있다.
이러한 석시노나이트릴층의 두께는 제조 과정 중에 포함되는 석시노나이트릴의 함량에 의해 정해진다.
구체적으로, 상기 석시노나이트릴을 제1 양극 합제층 형성을 위한 슬러리 제조 과정에서 상기 제1 양극 활물질과 함께 투입하고, 이를 상기 제1 양극 집전체 상에 코팅 후 건조시키는 경우, 상기 석시노나이트릴은 고상으로 양극 합제층 내에 균일하게 분산되는 형태로 존재한다. 그러나, 이러한 상기 양극이 이차전지의 조립 과정 중 전해액과 만나면 수초 내 액상으로 변하고, 액상으로 변한 석시노나이트릴은 양극 활물질 뿐 아니라, 상기 제1 양극 전극 내에서 상기 제1 양극 집전체의 금속과 결합하면서 상기 석시노나이트릴층을 형성할 수 있다.
따라서, 상기 석시노나이트릴층의 두께는 이와 같은 슬러리의 제조 과정 중에서 포함되는 함량에 의해 정해질 수 있다.
이러한 구조를 도 1에 모식적으로 도시하였다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 일 실시예 따른 이차전지의 제1 양극은 제1 양극 집전체(101) 및 상기 제1 양극 집전체(101) 상에 형성되고, 제1 양극 활물질, 제1 바인더 및 제1 도전재를 포함하는 제1 양극 합제층(102); 및 상기 제1 양극 집전체(101)와 제1 양극 합제층(102) 사이에 개재되는 석시노나이트릴(succinonitrile)층(103)을 포함한다.
이와 같이 형성된 석시노나이트릴층(103)은 과충전, 침상 관통 등의 안전성에서 양극과 음극의 직접적인 접촉을 방지함으로써 안전성을 향상시킬 수 있다.
한편, 슬러리의 제조 과정 중에 포함되는 석시노나이트릴의 함량에 따라, 상기 제1 양극 합제층은 액상의 석시노나이트릴을 더 포함할 수 있다.
즉, 제1 양극 집전체의 금속과 석시노나이트릴이 결합하면서 석시노나이트릴층을 충분히 형성하면, 남아있는 석시노나이트릴은 금속과 결합하지 못하므로, 제1 양극 합제층에 액상으로 남게 된다.
이때, 상기 제1 양극 합제층에 포함되는 액상의 석시노나이트릴은 상기 제1 양극 합제층 전체 중량을 기준으로 3중량% 이하로 포함될 수 있다.
상기에서 설명한 바와 같이, 석시노나이트릴은 전해액 부반응 방지, 안전성 확보 등의 측면에서는 유리하나, 과량으로 포함되는 경우에는 저항 증가 및 상온 수명 저하, 용량 저하 등을 유발할 수 있으므로, 본원의 목적에 따라 전지의 안전성을 향상시키기 위해 필요한 최소한의 함량으로 포함되는 것이 바람직하며, 따라서, 상기 석시노나이트릴층을 제1 양극 집전체 상에 전체적으로 형성한 후 제1 양극 합제층에는 포함되지 않거나 소량으로만 포함되는 것이 바람직하다.
또한, 하나의 구체적인 예에서, 상기 석시노나이트릴층이 형성되는 제1 양극의 제1 양극 집전체는 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소 또는 알루미늄이나 스테인레스 스틸 표면에 탄소, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것 등이 사용될 수 있다. 또, 상기 제1 양극 집전체는 통상적으로 3 내지 500 ㎛의 두께를 가질 수 있으며, 상기 집전체 표면 상에 미세한 요철을 형성하여 제1 양극 합제층의 접착력을 높일 수도 있다. 예를 들어 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
다만, 상기 석시노나이트릴층과 더욱 반응성이 좋고, 견고하게 결합하도록 상기 제1 양극 집전체는 알루미늄(Al)으로 이루어질 수 있다.
상기 제2 양극 집전체도 상기 제1 양극 집전체의 설명과 같다.
한편, 상기 석시노나이트릴은 이차전지 내부에서 저항체로 작용하게 되며,석시노나이트릴을 포함하는 만큼 이차전지의 용량은 떨어지므로, 석시노나이트릴은 이차전지의 성능 저하의 원인이 될 수 있다. 따라서, 전체적으로 석시노나이트릴을 포함하는 경우, 그만큼 이차전지의 출력특성과 용량이 저하되는 문제가 있다.
따라서, 본 발명에서는, 이러한 문제를 해결하기 위해, 일부 양극에서만 석시노나이트릴을 포함하게 함으로써, 안전성을 확보하면서도, 이차전지의 성능 저하를 최소화하였다.
구체적으로, 석시노나이트릴을 포함하는 양극인 제1 양극과 석시노나이트릴을 포함하지 않는 양극인 제2 양극을 혼합하여 이차전지를 조립하게 된다.
이때, 상기 이차전지 성능의 저하를 최소화하기 위해, 상기 제1 양극은 제2 양극의 개수보다 적게 포함될 수 있다. 구체적으로는, 상기 제1 양극의 개수가 제2 양극의 개수 대비 5% 내지 80%일 수 있고, 더욱 구체적으로는 10% 내지 30%일 수 있다.
상기 범위를 벗어나, 제1 양극을 많이 포함하는 경우, 안전성의 향상 효과 대비 이차전지 성능의 저하가 급격히 일어날 수 있어 바람직하지 않다.
상기 제1 양극은 전극조립체 내부에서 그 위치에 한정 없이 선택적으로 적용할 수 있으나, 하나의 구체적인 예에서, 상기 제1 양극 및 제2 양극은 각각 복수개 포함되며, 상기 제1 양극들 중 적어도 하나는, 전극조립체의 적층방향을 기준으로 적어도 일측의 최외곽에 위치할 수 있다.
즉, 상기 제1 양극과 상기 제2 양극이 각각 복수개 포함되면서, 제1 양극 중 하나가 일측의 최외곽에 위치하고, 제2 양극 중 하나가 타측의 최외곽에는 위치할 수 있고, 내측에는 제1 양극과 제2 양극이 섞여서 포함될 수 있다.
또는, 상기 제1 양극과 상기 제2 양극이 각각 복수개 포함되면서, 일측의 최외곽과 타측의 최외곽 모두에 상기 제1 양극 중 두 개가 위치할 수 있고, 내측에는 상기 제2 양극만 위치하거나, 상기 제1 양극과 상기 제2 양극이 함께 섞여서 포함될 수 있다.
구체적으로는, 상기 전극조립체의 적층방향을 기준으로 양측의 최외곽에는 상기 제1 양극이 위치하고, 내측에는 상기 제2 양극만 위치할 수 있다.
또는, 상기 제1 양극은 하나만 포함되고, 나머지는 상기 제2 양극일 수 있고, 이때, 상기 제1 양극은 상기 전극조립체의 적층방향을 기준으로 일측의 최외곽에 위치할 수 있다.
즉, 본 발명에 따르면, 침상 관통 등의 외부 충격에 의한 이차전지의 안전성을 충분히 확보하기 위해, 상기 전극조립체의 적층방향을 기준으로 적어도 일측의 최외곽에는 상기 제1 양극이 위치하는 것이 바람직하다.
또한, 하나의 구체적인 예에서, 상기 전극조립체의 적어도 일부에서 상기 제1 양극 및 상기 제2 양극은 교번 배열되어 있을 수 있다.
한편, 이러한 구조에서 본 발명의 목적에 따라, 전체적으로 석시노나이트릴을 포함하는 경우와 비교하여 용량 확보와 함께 저항의 최소화를 통한 출력 특성을 향상시키기 위해서, 상기 제1 양극의 제1 양극 합제층의 로딩량을 상기 제2 양극의 제2 양극 합제층의 로딩량보다 높게 설정할 수 있다.
구체적으로, 상대적으로 적은 로딩량으로 형성된 전극의 경우, 전기 저항이 작고, 이로 인해 더 빠른 방전이 일어나게 되면서 열이 발생하고, 이렇게 발생한 열이 상대적으로 많은 로딩량으로 형성된 전극에 전달되면서, 많은 로딩량으로 형성된 전극의 전기화학적 반응을 촉진함으로써 전극조립체 전체 출력 특성과 용량을 향상시키는 효과를 발휘하게 된다.
따라서, 본원발명에 따를 때, 석시노나이트릴의 포함에 따라 저항의 증가와 용량의 감소에 의해 나타나는 이차전지 성능의 저하를 방지하기 위해, 더 많은 개수로 포함되는 제2 양극의 로딩량을 적게하고, 싱기 제1 양극의 로딩량을 많게 하여, 상기 제2 양극의 빠른 방전을 통한 열 전달로 저항이 큰 상기 제1 양극의 전기화학적 반응을 촉진할 수 있는 바, 상기 문제를 해결할 수 있다.
이때, 상기 제2 양극 합제층의 로딩량은 중량을 기준으로 상기 제1 양극 합제층의 로딩량 대비 50% 내지 95%일 수 있고, 더욱 구체적으로, 60% 내지 80%일 수 있다.
상기 범위를 벗어나, 상기 제2 양극 합제층의 로딩량이 상기 제1 양극 합제층의 로딩량에 비해 지나치게 작은 경우, 일정한 부피에 동일한 전지 용량을 얻기 위해 상기 제1 양극 합제층의 로딩량이 지나치게 많아지므로, 상기 제1 양극에 걸리는 저항이 너무 커져 레이트 특성이 저하될 수 있으므로 바람직하지 않고, 너무 많은 경우, 상기 제1 양극 합제층의 로딩량과 상기 제2 양극 합제층의 로딩량이 유사하게 되므로, 석시노나이트릴의 포함에 따른 본 발명이 의도한 출력 특성 및 용량 저하를 효과적으로 방지할 수 없어 바람직하지 않다.
이를 바탕으로, 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지 내부에 포함되는 전극조립체(200)의 일 예를 도 2에 모식적으로 도시하였다.
도 2를 참조하면, 본 발명에 따른 이차전지 내부에 포함되는 전극조립체(200)는 일측의 최외곽(201)에만 상기 제1 양극이 포함되고, 나머지 부위(202)에는 상기 제2 양극이 포함될 수 있으며, 상기 제1 양극의 제1 양극 합제층의 로딩량을 상기 제2 양극의 제2 양극 합제층의 로딩량보다 높게 설정함으로써, 이들의 평균 로딩량으로 양극 전체를 동일하게 한 경우와 유사한 용량을 가지면서도 출력 특성을 향상시키거나, 또는 전체적으로 석시노나이트릴을 포함하게 하는 경우보다 동일한 함량의 석시노나이트릴을 상기 제1 양극에만 포함하게 함으로써 용량을 증가시킬 수 있다
한편, 상기 제1 양극 및 제2 양극에 포함되는 제1 양극 활물질, 제2 양극 활물질은, 각각, 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임)또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; LiNixMn2-xO4로 표현되는 스피넬 구조의 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; LiFePO4로 표현되는 리튬 철인산화물; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 포함할 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
이때, 상기 제1 양극 활물질 및 제2 양극 활물질의 종류는 서로 동일, 또는 상이할 수 있으며, 2 이상의 물질이 혼합된 형태일 수도 있다.
한편, 상기 제1 도전재와 제2 도전재는 각각, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
시판되고 있는 도전재의 구체적인 예로는 아세틸렌 블랙 계열인 쉐브론 케미칼 컴퍼니(Chevron Chemical Company)나 덴카 블랙(Denka Singapore Private Limited), 걸프 오일 컴퍼니(Gulf Oil Company) 제품 등), 케트젠블랙(Ketjenblack), EC 계열(아르막 컴퍼니(Armak Company) 제품), 불칸(Vulcan) XC-72(캐보트 컴퍼니(Cabot Company) 제품) 및 수퍼(Super) P(Timcal 사 제품) 등이 있다.
이때, 상기 도전재의 함량은, 각각의 양극 합제층 내에서 각각의 양극 합제층 전체 중량을 기준으로, 1 내지 30중량%, 상세하게는 1 내지 10중량%, 더욱 상세하게는 1 내지 5중량%로 포함될 수 있다.
상기 제1 바인더와 제2 바인더는 각각, 종래 당업계에 알려진 종류의 바인더로서, 전극 성분들의 접착력 향상이 가능한 종류라면 한정되지 아니하며, 예를 들어, 폴리불화비닐리덴, 폴리불화비닐리덴-헥사플루오로프로필렌, 폴리비닐 알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌-부타디엔 고무, 및 불소 고무로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상일 수 있다.
이때, 상기 제1 바인더 및 제2 바인더는, 상기 각각의 양극 합제층 전체 중량을 기준으로 1 내지 20중량%, 상세하게는 1 내지 10중량%, 더욱 상세하게는 1 내지 5중량%로 포함될 수 있다.
상기 범위를 벗어나, 함량이 너무 낮은 경우에는, 집전체와 활물질 사이 또는 활물질간의 접착력이 낮아져 접착력 저하에 의해 수명 특성 또한 저하될 수 있으며, 반면에 함량이 너무 높은 경우에는, 전극 내의 저항증가를 초래하여 이차전지의 특성이 저하되고, 활물질 등 기타 전극재의 함량이 상대적으로 낮아짐에 따라 전극의 용량 및 전도성이 낮아지는 문제가 있는 바, 바람직하지 않다.
경우에 따라서는, 각각의 양극 합제층에는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 충진제가 선택적으로 첨가될 수 있다. 이러한 충진제는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
또한, 점도 조절제, 접착 촉진제 등의 기타의 성분들이 선택적으로 또는 둘 이상의 조합으로서 더 포함될 수 있다.
상기 점도 조절제는 전극 합제의 혼합 공정과 그것의 집전체 상의 도포 공정이 용이할 수 있도록 전극 합제의 점도를 조절하는 성분으로서, 이러한 점도 조절제의 예로는, 카르복시메틸셀룰로우즈, 폴리비닐리덴 플로라이드 등이 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 접착 촉진제는 집전체에 대한 활물질의 접착력을 향상시키기 위해 첨가되는 보조성분으로서, 예를 들어 옥살산(oxalic acid), 아디프산(adipic acid), 포름산(formic acid), 아크릴산(acrylic acid) 유도체, 이타콘산(itaconic acid) 유도체 등을 들 수 있다.
이하에서는, 본 발명의 이차전지의 기타 구성 요소에 대해 설명한다.
상기 음극은, 음극 집전체 상에 음극 활물질, 바인더 및 도전재를 포함하는 음극 합제층이 형성된 구조이며, 상기 음극 합제층 내에는 상기에서 설명한 바와 같은 충전제, 점도 조절제, 접착 촉진제 등의 성분이 포함될 수 있다.
상기 음극 집전체는 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 한정되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 상기 집전체의 두께는 특별히 제한되지는 않으나, 통상적으로 적용되는 3 내지 500 ㎛의 두께를 가질 수 있다. 상기 집전체 표면 상에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 접착력을 높일 수도 있다. 예를 들어 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
상기 음극 활물질은, 예를 들어 결정질 인조 흑연, 결정질 천연 흑연, 비정질 하드카본, 저결정질 소프트카본, 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 수퍼 P, 그래핀 (graphene), 및 섬유상 탄소로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상의 탄소계 물질, Si계 물질, LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe'yOz(Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, 및 Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료; 티타늄 산화물; 리튬 티타늄 산화물 등을 포함할 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 도전재 및 바인더는 양극에서 설명한 바와 같다.
상기 분리막은, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용된다. 분리막의 기공 직경은 일반적으로 0.01 ~ 10 ㎛이고, 두께는 일반적으로 5 ~ 300 ㎛이다. 이러한 분리막으로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다.
한편, 상기 전극조립체는 스택형, 스택/폴딩형, 또는 젤리롤형의 유닛셀이 스택되어 있는 구조일 수 있다.
상기 스택형은, 양극, 음극, 분리막이 적층되어 있는 구조라면 한정되지 아니하나, 예를 들어, 양극, 분리막, 음극이 하나씩 양극과 음극 사이에 분리막이 개재되도록 적층된 구조이거나, 또는 양측 최외곽이 동일한 극성을 가지도록 제조되는 바이셀, 다른 극성을 가지도록 제조되는 풀셀, 또는 하나의 전극과 분리막으로 구성되는 단위셀들이 양극과 음극이 교번 배열되는 형태로 적층되는 스택/라미네이션된 구조를 의미한다.
상기 스택/폴딩형은 상기 바이셀, 풀셀 또는 단위셀들이 양극과 음극이 교번 배열되도록 분리필름에 의해 폴딩된 구조를 의미한다.
상기 젤리롤형의 유닛셀이 스택되어 있는 구조는, 시트형의 양극, 시트형의 음극 사이에 시트형의 분리필름이 개재되고 이들이 권취된 형태의 젤리롤형의 유닛셀들 다수가 양극과 음극이 교번 배열되도록 적층된 형태를 의미한다.
즉, 본 발명에 따르면, 2종류의 양극을 포함할 수 있는 구조를 모두 포함한다.
상기 전지케이스는, 전극조립체를 내장할 수 있는 구조라면 한정되지 아니한다, 종래 당업계에 알려진, 파우치형 전지케이스, 금속 캔으로 이루어진 각형 또는 원통형의 전지케이스일 수 있으며, 상세하게는 파우치형 전지케이스일 수 있다.
상기 리튬 비수계 전해질은, 일반적으로 리튬염, 및 비수계 용매를 포함한다. 비수계 용매로는 비수계 유기용매, 유기 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용되지만 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 비수계 유기용매로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시푸란, 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리불화비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드계 염 등이 사용될 수 있다.
또한, 비수 전해액에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있으며, FEC(Fluoro-Ethylene Carbonate), PRS(Propene sultone) 등을 더 포함시킬 수 있다.
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.

Claims (13)

  1. 양극, 음극, 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막을 포함하는 이차전지용 전극조립체가 적어도 하나 적층되어 전해액과 함께 전지케이스에 내장되어 있는 이차전지로서,
    상기 양극은 제1 양극과 제2 양극을 포함하고,
    상기 제1 양극은, 제1 양극 집전체; 상기 제1 양극 집전체 상에 형성되고, 제1 양극 활물질, 제1 바인더 및 제1 도전재를 포함하는 제1 양극 합제층; 및 상기 제1 양극 집전체와 제1 양극 합제층 사이에 개재되는 석시노나이트릴(succinonitrile)층을 포함하고,
    상기 제2 양극은, 제2 양극 집전체; 및 상기 제2 양극 집전체 상에 형성되고, 제2 양극 활물질, 제2 바인더 및 제2 도전재를 포함하는 제2 양극 합제층을 포함하며,
    상기 제1 양극은 석시노나이트릴층의 질소와 상기 제1 양극 집전체의 금속이 화학적 결합되어 있는 이차전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 석시노나이트릴층은 0.01 내지 200㎛ 두께로 형성되는 이차전지.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 제1 양극 합제층은, 액상의 석시노나이트릴을 더 포함하는 이차전지.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 제1 양극 합제층에 포함되는 액상의 석시노나이트릴은 상기 제1 양극 합제층 전체 중량을 기준으로 3중량% 이하로 포함되는 이차전지.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 제1 양극 집전체는 알루미늄(Al)으로 이루어진 이차전지.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 제1 양극은 상기 제2 양극의 개수보다 적은 이차전지.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 제1 양극 및 상기 제2 양극은 각각 복수개 포함되며, 상기 제1 양극은, 상기 전극조립체의 적층방향을 기준으로 적어도 일측의 최외곽에 위치하는 이차전지.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 전극조립체의 적층방향을 기준으로 양측의 최외곽에는 상기 제1 양극이 위치하고, 내측에는 상기 제2 양극이 위치하는 이차전지.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 전극조립체의 적층방향을 기준으로 일측의 최외곽에는 상기 제1 양극이 위치하고, 내측 및 타측의 최외곽에는 상기 제2 양극이 위치하는 이차전지.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 전극조립체의 적어도 일부에서 상기 제1 양극 및 상기 제2 양극은 교변 배열되어 있는 이차전지.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 제1 양극 합제층의 로딩량이 중량을 기준으로 상기 제2 양극 합제층의 로딩량보다 높은 이차전지.
  12. 제11항에 있어서,
    상기 제2 양극 합제층의 로딩량은 중량을 기준으로 상기 제1 양극 합제층의 로딩량 대비 50% 내지 95%인 이차전지.
  13. 제1항에 있어서,
    상기 전극조립체는 스택형, 스택/폴딩형, 또는 젤리롤형의 유닛셀이 스택되어 있는 구조인 이차전지.
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