KR20220000855A - 동위원소 추출용 핵연료 - Google Patents

동위원소 추출용 핵연료 Download PDF

Info

Publication number
KR20220000855A
KR20220000855A KR1020210083702A KR20210083702A KR20220000855A KR 20220000855 A KR20220000855 A KR 20220000855A KR 1020210083702 A KR1020210083702 A KR 1020210083702A KR 20210083702 A KR20210083702 A KR 20210083702A KR 20220000855 A KR20220000855 A KR 20220000855A
Authority
KR
South Korea
Prior art keywords
grains
ual
grain
nuclear fuel
boundaries
Prior art date
Application number
KR1020210083702A
Other languages
English (en)
Inventor
앤드류 켄 세아
앤 조세핀 조제트 리나에르스
토마스 파르도엔
덴 베르게 스벤 반
발레리 클라우드 리노 쥐. 호스트
크리스토프 와이로크
Original Assignee
벨기에 원자력 연구센터
엥스티튀 나쇼날 데 라디오엘레망
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 벨기에 원자력 연구센터, 엥스티튀 나쇼날 데 라디오엘레망 filed Critical 벨기에 원자력 연구센터
Publication of KR20220000855A publication Critical patent/KR20220000855A/ko

Links

Images

Classifications

    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21C—NUCLEAR REACTORS
    • G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/42—Selection of substances for use as reactor fuel
    • G21C3/58—Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
    • G21C3/60—Metallic fuel; Intermetallic dispersions
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21C—NUCLEAR REACTORS
    • G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/42—Selection of substances for use as reactor fuel
    • G21C3/58—Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D59/00—Separation of different isotopes of the same chemical element
    • B01D59/22—Separation by extracting
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01G—COMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G43/00—Compounds of uranium
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
    • G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
    • G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
    • G21G1/001—Recovery of specific isotopes from irradiated targets
    • G21G2001/0036—Molybdenum
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
    • G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
    • G21G1/001—Recovery of specific isotopes from irradiated targets
    • G21G2001/0042—Technetium
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
    • G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
    • G21G1/001—Recovery of specific isotopes from irradiated targets
    • G21G2001/0063—Iodine
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
    • G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
    • G21G1/001—Recovery of specific isotopes from irradiated targets
    • G21G2001/0094—Other isotopes not provided for in the groups listed above
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30—Nuclear fission reactors

Landscapes

  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • Plasma & Fusion (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Dispersion Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Geology (AREA)
  • General Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Monitoring And Testing Of Nuclear Reactors (AREA)

Abstract

핵연료, 핵연료는 우라늄 알루미나이드 입자를 포함하며, 여기서 우라늄 알루미나이드 입자 특성은 조사 및 화학적 분해 후 우수한 동위원소 추출을 위해 선택된다.

Description

동위원소 추출용 핵연료 {Nuclear fuel for isotope extraction}
본 발명은 핵연료 분야에 관한 것이다. 특히, 본 발명은 우라늄 알루미나이드의 의료용 또는 산업용 동위원소의 추출 및 생산, 그리고 그러한 연료의 설계 및 특징분석 방법에 관한 것이다.
테크네튬-99m은 의료 진단 영상화에 가장 일반적으로 사용되는 의료 방사성 동위원소이다. 이는 고농축 우라늄 표적의 핵분열에 의해 수득되고 연료가 우라늄 정광(yellow cake)으로 변환된 후 추출된다. 우라늄 알루미나이드 합금 UAlx가 일반적으로 표적으로서 사용된다. 그러한 합금은 소량의 UAl2와 함께 대부분의 UAl3 및 UAl4를 포함한다. 예를 들어, WO2013/057533은 알루미늄 및 저농축 우라늄을 포함하는 그러한 비용 효율적인 연료를 생산하는 방법을 개시한다. 이 방법은 개선된 테크네튬-99m 추출로 이어진다.
핵연료로부터 그러한 의료 동위원소를 최대한 추출하는 것이 바람직하다.
본 발명의 목적은 우수한 핵연료뿐만 아니라 핵연료를 설계하고 특징분석하기 위한 우수한 방법 및 시스템 및 의료 또는 핵 동위원소를 얻기 위한 우수한 방법 및 시스템을 제공하는 것이다.
최대 추출을 위한 연료의 결정립 및 결정립계의 설계를 최적화하는 것이 결정립계 엔지니어링에 의해 수행될 수 있다는 것이 본 발명의 구체예의 이점이다.
결정립계, 결정립 크기 및 결정립계의 유형에 의해 연료를 특징분석하기 위해 전자-후방산란 회절을 사용할 수 있다는 것이 본 발명의 구체예의 이점이다.
한 양태에서, 본 발명은 우라늄 알루미나이드 결정립을 포함하는 핵연료에 관한 것이고, 여기서 우라늄 알루미나이드 결정립 특성은 조사 및 화학적 소화 후 우수한 동위원소 추출을 위해 선택된다. 우라늄 알루미나이드 결정립은 임의 경계의 분율에 비해 감소된 부식을 나타내는 경계의 분율이 더 낮다.
감소된 부식을 나타내는 경계의 분율은 하나 이상의 Σ3n (n= 1, 2, 3) 경계의 분율일 수 있다.
우라늄 알루미나이드 결정립은 Σ3 경계를 포함하지 않거나, Σ9 경계를 포함하지 않거나 Σ27 경계를 포함하지 않거나 Σ3n (n= 1, 2, 3) 경계 중 어느 것도 포함하지 않을 수 있다.
개선된 부식 특성이 획득되어 동위원소 생성 효율이 개선된 핵연료가 생성된다는 것이 본 발명의 구체예의 이점이다.
의료용 또는 산업용 동위원소의 추출이 우라늄 알루미나이드 표적의 핵분열 기반 동위원소에 대해 우수하거나 최적일 수 있다는 것이 본 발명의 구체예의 이점이다. 한 상태로부터 이의 우라늄 정광 상태로의 핵연료의 우수한 전환이 획득되는 것이 본 발명의 구체예의 이점이다.
본 발명의 구체예에서 우라늄 정광이 언급되는 경우, UyOz로도 표기되는 우라늄의 임의의 산화된 형태가 언급된다. 우라늄 정광은 예를 들어 수산화우라닐 및 예를 들어 팔산화삼우라늄(U3O8), 이산화우라늄(UO2), 삼산화우라늄(UO3)과 같은 다양한 형태의 산화우라늄을 포함할 수 있다. 일부 구체예에서, 우라늄 정광은 NaUO3, α-Na3UO4, α-Na2UO4, β-Na2UO4, Na3UO4, Na4UO5, 또는 더욱 일반적으로 NaxUyOz를 포함할 수 있다. 유리하게는, 본 발명에 따른 구체예에서, 우라늄 정광은 Na2U2O7일 수 있다. 우라늄 정광은 더욱 유리하게는 α-Na2U2O7, β-Na2U2O7을 포함할 수 있다.
우라늄 알루미나이드 결정립 특성은 사전결정된 범위 내의 결정립계 길이, 사전결정된 범위 내의 삼중 접합의 수 및/또는 사전결정된 범위 내의 평균 결정립 크기 중 하나 이상을 포함할 수 있다.
결정립계 길이에 대해 사전결정된 범위의 한 예는 45 μm 내지 0.1 μm일 수 있고, 예를 들어 45 μm 이하, 예를 들어 40 μm 이하, 예를 들어 10 μm 이하의 상한을 가질 수 있다. 하한은 예를 들어 0.1 μm 이상, 예를 들어 0.5 μm 이상일 수 있다. 대안적으로, 하한은 EBSD 기술의 검출 한계에 의해 정의될 수 있다.
일부 구체예에서, 평균 결정립 크기와 무관하게, 경계 길이는 바람직하게는 20 μm을 초과하지 않는다. 유리하게는, 경계 길이는 20 μm 이하, 더욱 바람직하게는 10 μm 이하이고 0.5 μm 또는 그보다 더 작아질 수 있다.
일부 구체예에서, 결정립계 구조의 삼중 접합의 수는 20 μm의 반경 내에서 하나 이상, 더욱 바람직하게는 10 μm의 반경 내에서 하나 이상, 더욱더 바람직하게는 0.5 μm의 반경 내에서 하나 또는 하나 이상이어야 한다. 따라서 반경은 임의의 원형 영역의 반경을 지칭할 수 있거나 임의의 두 삼중 접합 사이의 거리를 지칭할 수 있다.
우라늄 알루미나이드 결정립은 고각 경계를 갖는 결정립 및 작은 크기를 갖는 결정립일 수 있다.
우라늄 알루미나이드 결정립은 45 μm 내지 0.1 μm 범위의 페렛(Feret) 직경을 갖는 결정립 네트워크에 속할 수 있다.
핵연료는 농도가 10% 이하인 UAl2 입자 또는 UAl2 입자를 포함하지 않을 수 있다.
핵연료는 핵연료에서 사전결정된 UAl2 입자 분포를 포함할 수 있다. 예를 들어, 반응로 연료에 대해, U-Al 합금의 석출물에서 일반적인 반응로 연료 UAl2:UAl3:U0.9Al4의 세 가지 알루미나이드의 몰비는 0.06:0.61:0.31인 것으로 일반적으로 가정된다. 더욱 일반적으로 이러한 석출물에서 UAl2의 농도는 10% 이하, 유리하게는 약 5%wt이다.
UAl2의 유리한 분포와 관련하여, 부식을 갖기 위해 침투 경로, 또는 최대 임의 입계 연결(maximum random boundary connectivity, MRBC)을 가질 필요가 있다. UAl2 입자는 R1 유형 접합을 형성하고, 여기서 삼중 접합의 두 경계는 저-Σ 결정립계와 동등할 것이다. UAl2 입자는 R2 유형 접합을 형성하고, 여기서 삼중 접합의 한 경계는 저-Σ 결정립계와 동등할 것이다. UAl2 입자는 R3 유형 접합을 형성하고, 여기서 삼중 접합의 경계 중 어느 것도 저-Σ 결정립계와 동등하지 않을 것이다. 두 UAl2 상 사이에 경로를 갖기 위해, 유리하게는 UAl2 상 사이에 존재하는 적어도 둘의 R2 또는 R3 유형 접합 또는 이들의 조합이 있다.
우라늄 알루미나이드 결정립은 UAl3-UAl4 합금을 포함할 수 있고, 여기서 UAl3-UAl4 합금은 UAl3 결정립 및 UAl4 결정립을 포함하고, 여기서 복수의 UAl3 결정립은 연속적인 UAl4 결정립 매트릭스에서 섬을 형성한다. UAl3-UAl4 합금에서, UAl3 결정립이 연속적인 UAl4 결정립 매트릭스에서 섬을 형성하는 경우 부식 효율이 증가한다는 것이 본 발명의 구체예의 이점이다.
UAl3 결정립은 6 μm 이하의 반경을 가질 수 있다.
우라늄 알루미나이드 결정립은 가용성 편석된 결정립계를 가질 수 있다.
가용성 편석된 결정립계는 알루미늄을 포함할 수 있다. 잘 발달된 결정립계가 있는 우라늄 알루미나이드 결정립의 부식 시간은 예를 들어 결정립계를 따라 알루미늄 상이 있는 가용성 편석된 결정립계가 있는 우라늄 알루미나이드 결정립보다 더 긴 것으로 밝혀졌기 때문에, 유리하게 본 발명의 구체예에 따른 연료가 개선된 부식 거동을 허용하는 것으로 밝혀졌다. 후자는 잘 발달된 결정립계가 있는 우라늄 알루미나이드 결정립의 부식 효율이, 예를 들어 결정립계를 따라 알루미늄 상이 있는 가용성 편석된 결정립계가 있는 우라늄 알루미나이드 결정립에 대한 부식 효율보다 작기 때문에 야기된다.
핵연료는 의료용 또는 산업용 동위원소의 추출을 위한 것일 수 있다. 핵연료는 테크네튬-99 또는 몰리브데넘-99 또는 제논-133 또는 홀뮴-166 또는 루테튬-177 또는 아이오딘-125 또는 아이오딘-131 또는 이리듐-192 또는 스트론튬-89 또는 이트륨-90 중 임의의 것인 의료용 또는 산업용 동위원소의 추출을 위한 것일 수 있다.
본 발명은 또한 의료용 또는 산업용 동위원소의 추출을 위한 전술한 바와 같은 핵연료의 용도에 관한 것이다.
의료용 또는 산업용 동위원소는 테크네튬-99 또는 몰리브데넘-99 또는 제논-133 또는 홀뮴-166 또는 루테튬-177 또는 아이오딘-125 또는 아이오딘-131 또는 이리듐-192 또는 스트론튬-89 또는 이트륨-90 중 임의의 것일 수 있다.
짧은 반감기를 갖는 의료용 또는 산업용 동위원소가 연료 입자를 포함하는 연료를 신속하게 떠날 수 있고, 따라서 신속하게 정제될 수 있고 신속하게 사용될 수 있다는 점, 예를 들어 병원에 신속하게 보내질 수 있다는 점이 본 발명의 구체예의 이점이다. 본 발명은 예를 들어 예를 들어 여러 상이한 유형의 의료 영상화에서 사용되는 Mo99 동위원소의 생성, 예를 들어 폐 환기 연구에서 사용되는 제논-133의 생성, 예를 들어 간 종양 치료에서 사용되는 홀뮴-166의 생성, 예를 들어 신경내분비 종양 치료에서 사용되는 루테튬-177의 생성, 예를 들어 전립선암 및 갑상선 치료에서 사용되는 아이오딘-125 및 아이오딘-131의 생성, 예를 들어 자궁경부암, 전립선암, 폐암, 유방암 치료에서 사용되는 이리듐-192의 생성, 예를 들어 골암의 통증 관리에서 사용되는 스트론튬-89의 생성, 예를 들어 간암 치료에서 사용되는 이트륨-90의 생성에 특히 유리할 수 있다.
본 발명은 또한 핵연료 설계 방법에 관한 것이고, 상기 방법은 전술한 핵연료를 획득하도록 결정립계 엔지니어링을 수행하는 것을 포함한다.
방법은 연료 입자의 부식 효율 증가를 포함할 수 있다.
본 발명은 또한 의료용 또는 산업용 동위원소 제조 방법에 관한 것이고, 상기 방법은 다음 단계를 포함한다
- 전술한 핵연료를 획득하는 단계,
- 핵연료를 순수한 알루미늄 상에 분산시키고 이를 알루미늄 클래딩에 넣어 표적을 형성하는 단계,
- 동위원소를 형성하도록 표적을 조사하는 단계, 및
- 조사된 표적을 화학적으로 처리하여 동위원소를 추출하는 단계.
화학적 처리는 수산화나트륨을 표적에 첨가하는 것을 포함할 수 있다. 입자에 대한 수산화나트륨의 반응이 60℃에서 자가촉매적이라는 것이 본 발명의 구체예의 이점이다. 화학적 처리는 혼합물을 임계 온도 이상, 예를 들어 60℃ 이상으로 가열하는 것을 포함할 수 있다.
상기 방법은 순수한 UAl3 입자에 대한 표면 부식, 이어서 삼중 접합의 부식, 이어서 경계 부식을 유도하는 것을 포함할 수 있다. 순수한 UAl3 입자에서, 소화 화합물 예를 들어 수산화나트륨이 예를 들어 처음 10 분 동안 표면 부식을 야기하는 것이 본 발명의 일부 구체예의 이점이다. 표면 부식이 6 μm의 두께까지 발생하는 것이 본 발명의 구체예의 이점이다. 순수한 UAl3 입자에서, 소화 화합물 예를 들어 수산화나트륨이 예를 들어 10-30 분에 삼중 접합의 부식을 야기하는 것이 본 발명의 구체예의 이점이다. 삼중 접합의 부식이 모든 삼중 접합에 동시에 발생하는 것이 본 발명의 일부 구체예의 이점이다. 순수한 UAl3 입자에서, 소화 화합물 예를 들어 수산화나트륨이 예를 들어 30 분 후에 경계 부식을 야기하는 것이 본 발명의 일부 구체예의 이점이다. 경계 부식에서, 결정립 코어가 부식되기 시작하기 전에 결정립계를 통해 침투 경로가 만들어지는 것이 본 발명의 구체예의 이점이다.
본 발명은 또한 핵연료 중의 우라늄 알루미나이드 합금 결정립의 특징분석 방법에 관한 것이고, 상기 방법은 다음 단계를 포함한다
우라늄 알루미나이드 합금 함유 물질을 수득하는 단계,
전자 후방산란 회절을 우라늄 알루미나이드 합금 함유 물질에 적용하는 단계, 및
이에 기반하여 하나 이상의 결정립계 특성을 유도하는 단계.
전자 후방산란은, 예를 들어 X-선 회절과 대조적으로, 개별 결정립계의 정보 및 특징분석을 얻을 수 있게 하는 것이 이점이다.
전자 후방산란 회절(electron backscatter diffraction, EBSD)이 우라늄 알루미나이드 결정립의 결정 배향을 찾기 위해 연료 입자 중의 우라늄 알루미나이드 결정립의 특징분석에 사용되는 것이 본 발명의 구체예의 이점이다.
전자 후방산란 회절(EBSD)이 결정립 사이에 예를 들어 각 결정립과 주위의 결정립 사이에 형성된 경계를 찾기 위해 연료 입자 중의 우라늄 알루미나이드 결정립의 특징분석에 사용되는 것이 본 발명의 구체예의 이점이다.
EBSD가 결정립계의 유형을 식별하기 위해 연료 입자 중의 우라늄 알루미나이드 결정립의 특징분석에 사용되는 것이 본 발명의 구체예의 이점이다.
EBSD가 결정립의 크기를 식별하기 위해 연료 입자 중의 우라늄 알루미나이드 결정립의 특징분석에 사용되는 것이 본 발명의 구체예의 이점이다.
EBSD가 결정립계의 유형과 부식 성능을 일치시키기 위해 연료 입자 중의 우라늄 알루미나이드 결정립의 특징분석에 사용되는 것이 본 발명의 구체예의 이점이다.
EBSD가 연료 입자 중의 우라늄 알루미나이드 결정립의 부식의 최적화에 사용되는 것이 본 발명의 구체예의 이점이다.
하나 이상의 결정립계 특성 유도는 하나 이상의 결정립계의 존재 또는 위치 유도, 결정립계의 하나 이상의 결정립계 유형 유도 및/또는 하나 이상의 결정립의 결정립 크기 유도를 포함할 수 있다.
방법은 또한 하나 이상의 유도된 결정립계 특성에 기반하여 우라늄 알루미나이드 합금의 부식 거동을 유도하는 것을 포함할 수 있다.
방법은 또한 결정립계의 유형을 부식 성능과 일치시키는 것을 포함할 수 있다.
방법은 인접 보정을 획득된 전자 후방산란 회절 데이터에 적용하는 것을 포함할 수 있다.
방법은 픽셀 확장을 획득된 전자 후방산란 회절 데이터에 적용하는 것을 포함할 수 있다.
한 양태에서, 본 발명은 또한 순수한 UAl2 입자, 또는 순수한 UAl3 입자, 또는 UAl2-UAl3 합금을 포함하는 우라늄 알루미나이드 입자 검사 방법에 관한 것이고, 여기서 UAl2-UAl3 합금은 순수한 UAl4 입자 또는 UAl3-UAl4 합금을 포함하는 UAl2 결정립 및 UAl3 결정립을 포함하고, 여기서 검사는 소화 화합물과 우라늄 알루미나이드 입자의 혼합의 결과인 반응을 포함하고, 여기서 반응은 소화 과정을 포함하고, 여기서 소화 과정은 여러 상이한 시간에 혼합의 여러 상이한 샘플에 대해 중단된다. 방법은 그 순간에 획득된 혼합물에 전자 후방산란 회절을 적용하고, 이에 기반하여 하나 이상의 결정립계 특성을 유도하는 것을 포함할 수 있다.
본 발명의 구체적이고 바람직한 양태는 첨부된 독립항 및 종속항에 제시되어 있다. 종속항의 특징은 독립항의 특징 및 다른 종속항의 특징과 적절하게 그리고 청구항에서 명시적으로 제시된 것이 아닌 것과 같이 결합될 수 있다.
본 발명의 이들 및 다른 양태는 이하에서 설명되는 구체예(들)를 참조하여 명백해지고 해명될 것이다. 아래 인용된 참조 도면은 첨부된 도면을 지칭한다.
도 1 내지 도 4는 본 발명에 따른 구체예에서 사용될 수 있는 바와 같이, 핵연료에서 부식을 제어하기 위한 결정립계 특징을 도시한다.
도 5는 본 발명의 구체예에 따른 핵연료로부터 동위원소를 추출하는 방법을 도시한다.
도 6은 본 발명에 따른 구체예의 특징을 예시하는 연료 입자의 부식을 도시한다.
도 7은 본 발명의 구체예에 따른 우라늄 알루미나이드 합금의 특징분석 방법을 도시한다.
도 8 내지 10은 본 발명에 따른 구체예에서 사용될 수 있는 바와 같은 핵연료의 전자 후방산란 회절 특징분석의 특징을 도시한다.
도 11은 본 발명의 구체예의 특징을 예시하는 UAl3 입자의 부식에 대한 결정립 크기의 영향을 도시한다.
도 12 내지 도 14는 본 발명의 구체예의 특징을 예시하는 결정립 크기 분석 예를 도시한다.
상이한 도면에서, 동일한 참조 부호는 동일하거나 유사한 요소를 지칭한다.
본 발명은 특정 구체예 및 특정 도면을 참조하여 설명될 것이지만, 본 발명은 이에 제한되지 않고 청구범위에 의해서만 제한된다. 설명된 도면은 개략적이며 비제한적이다. 도면에서, 일부 요소의 크기는 과장될 수 있으며 예시적인 목적을 위해 축척에 맞게 그려지지 않을 수 있다. 치수 및 상대적 치수는 본 발명을 실시하기 위한 실제 축소에 상응하지 않는다.
더욱이, 설명 및 청구범위에서 용어 제1, 제2 등, 예를 들어 제1 방향 및 제2 방향은 유사한 요소를 구별하기 위해 사용되며, 반드시 시간적으로, 공간적으로, 순위로 또는 다른 방식으로 순서를 기재하기 위해 사용되는 것은 아니다. 그렇게 사용된 용어는 적절한 상황에서 상호교환 가능하고, 여기에 설명된 본 발명의 실시양태는 여기에 설명되거나 예시된 것과 다른 순서로 작동할 수 있다는 것을 이해해야 한다.
청구범위에 사용된 용어 "포함하는"은 이후에 나열된 수단으로 제한되는 것으로 해석되어서는 안된다는 것에 주목해야 하며; 이는 다른 요소 또는 단계를 배제하지 않는다.
본 명세서 전체에서 "한 구체예" 또는 "구체예"에 대한 언급은 구체예와 관련하여 기재된 특정한 특성, 구조 또는 특징이 적어도 하나의 본 발명의 구체예에 포함됨을 의미한다. 또한, 특정한 특성, 구조 또는 특징은 하나 이상의 구체예에서, 본 개시로부터 당업자에게 명백한 바와 같이 임의의 적합한 방식으로 조합될 수 있다.
본 명세서에 제공된 설명에서, 많은 특정 세부 사항이 제시된다. 그러나, 본 발명의 실시양태는 이러한 특정 세부 사항 없이도 실시될 수 있음이 이해된다. 다른 예에서, 잘 알려진 방법, 구조 및 기술은 이 설명의 이해를 모호하게 하지 않기 위해 자세히 나타나지 않았다.
제1 양태에서, 본 발명의 구체예는 우라늄 알루미나이드를 포함하는 핵연료에 관한 것이다. 우라늄 알루미나이드는 우라늄 알루미나이드 결정립을 포함한다. 우라늄 알루미나이드 결정립 특성은 조사 및 화학적 소화 후 핵연료 표적(우라늄 알루미나이드 표적 포함)의 우수하거나 최적의 의료용 또는 산업용 동위원소 추출을 위해 선택된다. 또한, 우라늄 알루미나이드 결정립 특성은 한 상태로부터 이의 우라늄 정광 상태로의 우라늄 알루미나이드 표적의 우수한 전환을 위해 선택될 수 있다. 또한, 우라늄 알루미나이드 결정립 특성은 우라늄 알루미나이드 표적의 부식 효율을 개선하기 위해 선택될 수 있다.
결정립계 특성은 특수 경계의 분율이 임의 경계보다 작도록 선택될 수 있고, 여기서 특수 경계는 감소된 부식을 나타내는 경계이다. 따라서 방법은 Σ3n (n= 1, 2, 3) 경계를 감소시키거나 심지어 회피하는 것을 포함할 수 있다. 따라서 방법은 Σ3, Σ9 및/또는 Σ27 경계를 감소시키거나 심지어 회피하는 것을 포함할 수 있다.
우라늄 정광은 UyOz로도 표기되는 우라늄의 임의의 산화된 형태를 지칭할 수 있다. 우라늄 정광은 예를 들어 수산화우라닐 및 예를 들어 팔산화삼우라늄(U3O8), 이산화우라늄(UO2), 삼산화우라늄(UO3)과 같은 다양한 형태의 산화우라늄을 포함할 수 있다. 일부 구체예에서, 우라늄 정광은 NaUO3, α-Na3UO4, α-Na2UO4, β-Na2UO4, Na3UO4, Na4UO5, 또는 더욱 일반적으로 NaxUyOz를 포함할 수 있다. 유리하게는, 본 발명에 따른 구체예에서, 우라늄 정광은 Na2U2O7일 수 있다. 우라늄 정광은 더욱 유리하게는 α-Na2U2O7, β-Na2U2O7을 포함할 수 있다.
하나의 특정 예에서, 우라늄 알루미나이드 표적은 예를 들어 61% 및 31%의 농도를 갖는 UAl3-UAl4 합금을 포함한다. 우라늄 알루미나이드 표적은 UAl2 입자를 추가로 포함하지 않거나, 예를 들어 6% 미만, 또는 10% 미만의 농도를 갖는 UAl2 입자를 추가로 포함한다. UAl2 입자의 존재는 경계 부식을 방지한다. 또한, UAl2 입자의 존재는 삼중 접합 및 UAl3-UAl4 결정립계에서도 부식 저항성을 야기한다. 다시 말해서, UAl2 결정립은 이를 둘러싸는 취약한 부위의 네트워크를 보호한다. 일부 구체예에서, 핵연료는 핵연료에서 사전결정된 분포의 UAl2 입자를 포함한다. 일부 구체예에서, 우라늄 알루미나이드 결정립은 UAl3-UAl4 합금을 포함하고, 여기서 UAl3-UAl4 합금은 UAl3 결정립 및 UAl4 결정립을 포함하고, 여기서 복수의 UAl3 결정립은 연속적인 UAl4 결정립 매트릭스에서 섬을 형성한다.
일부 구체예에서, 우라늄 알루미나이드 결정립 특성은 제1 사전결정된 범위 내의 평균 결정립 크기, 제2 사전결정된 범위 내의 결정립계 길이 및/또는 제3 사전결정된 범위 내의 삼중 접합의 수 중 하나 이상을 포함한다. 이러한 특성은 우라늄 알루미나이드 표적의 개선된 부식 효율이 달성될 수 있도록 선택된다.
일부 구체예에서, 평균 결정립 크기는 0.5 μm 내지 40 μm, 바람직하게는 0.5 μm에 가까운 제1 사전결정된 범위 이내이다. 또한, 결정립계 길이는 0.5 내지 20 μm, 바람직하게는 0.5 μm에 가까운 제2 사전결정된 길이 범위 이내이다. 일부 구체예에서, 우라늄 알루미나이드 결정립은 45 μm 내지 0.1 μm 범위의 페렛 직경을 갖는 결정립 네트워크에 속한다. 평균 결정립 크기에 관계 없이, 결정립계 길이가 20 μm을 초과하는 경우, 부식이 어려워진다. 또한, 일부 구체예에서, 제3 사전결정된 반경 범위 내의 삼중 접합의 수는 20 μm의 반경 내에서 하나 이상의 삼중 접합, 바람직하게는 0.5 μm의 반경 내에서 하나의 삼중 접합이어야 한다. 특성은 결정립계의 유형을 추가로 포함할 수 있다. 우라늄 알루미나이드 결정립은 고각 경계를 갖는 결정립을 추가로 포함할 수 있다. 일부 구체예에서, UAl3 결정립은 6 μm 이하의 반경을 갖는다. 후자는 예를 들어 또한 도 12 내지 도 14에 도시되고, 이에 의해 도 12는 HEU 표적에서 연료의 분석을 도시한다. 도 12 파트 A 및 C는 HEU 표적에서 발견되는 전형적인 UAl3-UAl4 혼합 입자의 BSE 이미지를 도시한다. 도 12 파트 B는 결정립 크기의 EBSD 이미지를 나타내고 파트 D는 결정립 크기 분포를 도시한다. 도 12 파트 E는 Shannon의 정리에 의해 제안된 컷오프 임계값이 있는 내포물 크기의 원시 데이터를 도시한다. 도 12 파트 F는 UAl3 내포물 직경을 백분율로 도시한다. 도 13은 잉곳의 SEM 이미지를 도시하고 이에 기반한 내포물 크기 분석을 나타낸다. 샘플은 UAl3이 내포된 UAl4의 연속상을 갖는다. 도 13 파트 A는 더 어두운 UAl4 연속상에서 더 밝은 내포물로서 보이는 UAl3가 있는 잉곳의 BSE 이미지를 도시한다. 도 13 파트 B는 미세구조의 표면을 도시한다. 도 13 파트 C는 UAl3 내포물을 식별하기 위한 임계화를 보여주는 이미지 분석을 나타낸다. 도 13 파트 D는 컷오프 한계를 포함하는 원시 데이터를 나타낸다. 도 13 파트 E는 잉곳에서 백분율로서 내포물 직경을 나타낸다. 도 14는 혼합된 UAlx 입자의 소화를 나타내는 EDX 이미지를 나타낸다. 소화 시간은 T1 = 20 분, T2 = 60 분 및 T3 = 120 분이다. 산소 및 알루미늄은 빈도의 백분율이 도 14 파트 D에 나타난 바와 같이 T2 및 T3에서 내포물 크기로 표시된다. 이들 이미지는 모두 UAl3 결정립의 작은 결정립 크기를 도시한다.
부식에 대한 결정립 크기의 영향의 도해가 더 작은 결정립 크기가 부식을 보조함을 나타내는 도 11에 또한 나타난다.
일부 구체예에서, 우라늄 알루미나이드는 UAl3 결정립 및 UAl4 결정립을 포함할 수 있고, 여기서 복수의 UAl3 결정립은 연속적인 UAl4 결정립 매트릭스에서 섬을 형성한다. UAl3 결정립은 6 μm 이하의 반경을 가질 수 있다. 이는 UAl4 상이 UAl3 상보다 빨리 부식되기 때문에 부식 효율을 향상시킨다.
우라늄 알루미나이드 결정립은 가용성 편석된 결정립계를 추가로 가질 수 있다. 잘 발달된 결정립계가 있는 우라늄 알루미나이드 결정립의 부식 시간은 가용성 편석된 결정립계가 있는 우라늄 알루미나이드 결정립보다 더 긴 것으로 밝혀졌다. 또한, 가용성 편석된 결정립계는 결정립계를 따라 알루미늄 상을 포함할 수 있다.
부식 측면에서 가용성 편석된 결정립계의 이점을 도시하기 위해, 도 1은 15 분 동안 소화된 연료 입자(10)를 나타낸다. 소화된 입자(10)는 상단 및 하단 절반에 나타난 두 가지 연료 디자인을 갖는다. 상단 절반은 잘 발달된 결정립계(11)가 있는 디자인을 보여주는 한편, 하단 절반은 경계(12)를 따라 알루미늄 상이 있는 결정립계 편석이 있는 디자인을 보여준다. 하단 절반은 상단 부분보다 더 많이 부식되는 것으로 나타난다. 잘 발달된 결정립계가 있는 입자의 영역은 20에 나타나는 바와 같이 표면 부식(21)만이 발생함을 나타낸다. 대조적으로, 부식 전면(22)이 있는 용질 편석된 결정립계가 있는 영역은, 입자에 100μm 깊이 이상까지 부식되었다.
또한 예시로서, 순수한 UAl3 연료에 대한 부식 과정이 도 2에 도시된다. 순수한 UAl3 연료에서, 부식은 도 2에 나타난 바와 같이 세 단계로 일어난다: 표면 부식(110), 이어서 삼중 접합의 부식(120) 및 최종적으로 경계 부식(130). 주어진 예에서, 수산화나트륨은 처음 10 분 동안 표면 부식을 야기한다. 최대 8M의 수산화나트륨 농도에 대해 95℃에서, 표면 부식은 6 μm의 두께를 갖는다. 비록 표면 산화물이 지속적인 발달이 있지만, 내부 부식이 관찰될 수 없는 동안 표면 상태가 부동태화되기 때문에 이 두께에 도달한 후에는 억제된다. 또한, 수산화나트륨은 10-30 분에 삼중 접합의 부식을 야기한다. 삼중 접합의 부식은 UAl3 입자의 내부 깊숙한 곳에서도 모든 삼중 접합에 대해 동시에 발생한다. 또한, 수산화나트륨은 30 분 후에 경계 부식을 일으키고, 여기서 침투 경로가 결정립계를 통해 만들어진 후, 결정립 코어가 부식되기 시작한다.
특히 3 단계 부식의 발달은 강철, 구리 및 철 합금과 같은 다른 금속에서 관찰되는 부식 패턴을 암시하는 경계 부식의 많은 특징을 보여준다. 도 1에서 140은 3 단계 부식을 겪고 있는 모든 입자가 부식 저항성인 경계 141 (1), 부식에 매우 민감성인 경계 141 (3), 또는 그 사이 어딘가의 경계 141 (2)를 가짐을 보여준다. 140의 입자는 순수한 UAl3 입자이므로, 부식 저항성 경계는 부식 저항성 상을 만날 때 부식이 중지되는 상 경계로 인한 것이 아니다.
3 단계 부식 과정의 영향만으로도 소화 가능한 UAl3 연료 입자를 최적화할 수 있다. 삼중 접합에서의 부식 및 경계 부식이 대부분의 부식 과정을 지배하므로, 결정립계 길이, 삼중 접합의 수 및 결정립 크기가 소화율을 더 잘 나타낼 것이다.
상 및 결정립계 민감화가 부식 저항성에 미치는 영향을 고려하여, 부식 저항성 및 부식 민감성 물질 모두에 대해 최적화된 연료 조성을 입증하기 위해 두 가지 설계가 선택된다. 이러한 설계를 생각하기 위해, 부식 특징 및 침투 경로에 대한 기여에 따라 삼중 접합이 분류되는 위치 침투 이론에 기반한 분류 시스템(도 3)이 사용된다. 분류는 도 3에 있고 두 가지 범주: 1) 부식 저항성 설계(210), 및 2) 부식 민감성 설계(220)로 나뉠 수 있다. 부식 저항성 설계(210)는 R0 보호 유형(211), 또는 R1 말단 유형(212)이다. 부식 민감성 설계(220)는 R2 경로 유형(221) 또는 R3 방해받지 않는 유형(222)이다.
R0 보호 유형은 삼중 접합에서 또는 이에 기여하는 결정립/상 경계에서 부식을 허용하지 않는다. R0 유형은 저-CSL 경계 단독 또는 둘 이상의 UAl2 상을 가질 수 있다.
R1 말단 유형은 삼중 접합이 부식되도록 허용한다. 이 유형은 둘의 임의 경계 및 하나의 저 CSL 경계, 또는 하나의 UAl2 상 및 둘의 임의 경계를 가질 수 있다.
R2 경로 유형은 삼중 접합이 부식되고 부식 경로가 접합을 통과하도록 허용한다. 이 유형은 UAl2 상을 가질 수 없다. 이는 저-CSL 경계인 하나의 경계만을 가질 수 있는 한편, 다른 경계는 임의 또는 용질 편석된 경계여야 한다.
R3 방해받지 않는 유형은 삼중 접합이 부식되고 이의 모든 경로가 부식 민감성이도록 한다.
일부 구체예에서, 부식 저항성 설계(210)는 R0 유형 접합(211) 또는 R1 유형 접합(212)만을 포함할 것이다. 유사하게, 의료용 동위원소의 회수에 최적인 설계인 부식 민감성 설계(220)는 R2 접합(221) 또는 R3 유형 접합(222)을 가질 것이다.
이 원리를 입증하기 위해, UAl2 상(411)이 제1 입자(410)에서 UAl3 상(412) 내에 균일하게 분산된 UAl2-UAl3 합금이 제2 입자(420)에서 용질 편석된 결정립계(421)가 있는 UAl3 연료와 비교된다. 두 입자 모두 동일한 조건에서 두 시간 동안 소화되었지만, 상이한 부식 특성을 나타낸다. 이는 도 4에 나타난다. 예를 들어, 제1 입자(410)의 부식 저항성 설계는 표면 산화층(413)만을 갖는다. 다시 말해서, 이 입자는 표면 산화가 표면을 부동태화하므로 1 단계 소화 단계에서 저지되고, 삼중 접합에서의 부식은 R0 및 R1 접합 유형에 의해 보호된다.
부식 민감성 설계(420)는 90μm까지 부식된 결정립계가 있는 표면층(422)을 훨씬 넘어 부식을 갖는다.
우라늄 알루미나이드는 임의 경계에 대하여 더 낮은 특수 경계 분율을 가질 수 있고, 여기서 특수 경계의 존재는 부식을 감소시키는 것으로 나타난다.
제2 양태에서, 본 발명의 구체예는 의료용 및 산업용 동위원소의 추출을 위한 핵연료의 용도에 관한 것이다. 동위원소는 테크네튬-99m 또는 Mo-99 중 임의의 것일 수 있다. 의료용 동위원소는 대안적으로 제논-133, 홀뮴-166, 루테튬-177, 아이오딘-125, 이리듐 192, 스트론튬-89, 또는 이트륨-90일 수 있다. 본 발명의 구체예에 따르면, 사용된 핵연료는 제1 양태에서 설명된 핵연료이다.
제3 양태에서, 본 발명의 구체예는 연료 입자의 부식 효율이 개선된 핵연료 설계 방법에 관한 것이다. 방법은 본 발명의 제1 양태의 구체예에 따른 핵연료를 수득하도록 결정립계 엔지니어링을 수행하는 것을 포함한다.
방법은 임의 경계에 대해 특수 경계의 분율을 감소시키는 것을 포함할 수 있고, 여기서 특수 경계의 존재는 부식을 감소시키는 것으로 나타난다. 따라서 방법은 Σ3n (n= 1, 2, 3) 경계를 감소시키거나 심지어 회피하는 것을 포함할 수 있다. 따라서 방법은 Σ3, Σ9 및/또는 Σ27 경계를 감소시키거나 심지어 회피하는 것 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
특수 결정립계만큼 중요한 것은 결정립계 삼중 접합(grain boundary triple junction, GBTJ)이다. 삼중 접합은 셋의 저-Σ 일치 위치 격자(Coincident site lattice, CSL) 경계, 또는 둘의 저 Σ CSL 경계 및 단일 임의 고각 결정립계로 완전히 구성된다. 이들 경계는 일반적으로 입계 분해에 대해 향상된 저항성을 또한 보유한다.
방법은 알루미늄, 탄화물, 철 또는 아연을 추가하여 일부 합금이 더 빠르게 부식되도록 민감화하는 것을 추가로 포함한다. 이는 경계를 따라 알루미늄 상이 있는 결정립계 편석을 생성한다. 순수한 알루미늄이 수산화나트륨과 신속하게 발열적으로 반응하므로, 여기서 알루미늄이 선택된다.
방법은 UAl3-UAl4 합금에서, 연속적인 UAl4 결정립 매트릭스에서 복수의 UAl3 결정립을 섬으로서 구성하는 것을 추가로 포함할 수 있다.
제4 양태에서, 본 발명의 구체예는 의료용 동위원소 제조 방법에 관한 것이다. 구체예가 제한되지 않는 예시로서, 상이한 표준 및 선택적 특징이 도 5를 참조하여 나타날 것이다. 방법(500)은 핵연료, 예를 들어 제1 양태에 설명된 핵연료를 수득하는 단계(501), 및 핵연료를 순수한 알루미늄 상에 분산시키고 이를 알루미늄 클래딩에 넣어 표적을 형성하는 단계(502)를 포함한다. 방법(500)은 동위원소를 형성하도록 표적을 조사하는 단계(503) 및 조사된 표적을 화학적으로 처리하여 동위원소를 추출하는 단계(504)를 추가로 포함한다.
화학적 처리(504)는 소화 화합물을 표적에 첨가하는 것을 포함할 수 있다. 소화 화합물은 예를 들어 수산화나트륨일 수 있다. 수산화나트륨의 반응이 60℃에서 자가촉매적임이 알려져 있다. 따라서, 화학적 처리(504)는 혼합물을 임계 온도 이상, 예를 들어 60℃ 이상으로 가열하는 것을 추가로 포함할 수 있다. 소화는 분취 샘플을 4℃ 빙조에 넣어 중단된다. 또한, 분취물에서 수산화나트륨의 농도는 초기 샘플링에서 1M NaOH 아래로 고갈되고, 10 분 이내에 추가로 희석된다. 이 과정은 세 단계 중 하나에서 연료 입자의 부식을 만족스럽게 저지하는 것으로 입증되었다.
방법(500)은 순수한 UAl3 연료에서 세 가지 상이한 부식 단계를 유도하는 것을 추가로 포함할 수 있다.
UAl2가 존재하는 경우, 연료 입자의 부식은 완전히 변화한다. 도 6은 120 분에서 UAl2-UAl3의 합금(610)으로서 연료 입자의 부식의 예를 나타낸다. 표면 산화는 UAl3(611)을 선택적으로 부식하고 표면 부식 깊이(612)를 갖는다. 부식층은 UAl2 상에 도달하면 멈추고, 소화 용액과 접촉한 UAl2 상의 표면에서 눈에 띄게 성장하지 않는다. 45 분의 소화(620) 후 혼합된 UAl2-UAl3은 UAl2(622)의 존재로 인해 소화 용액에 노출된 UAl3 상의 표면에 제한된 부식(621)을 나타낸다. 결정립계(623) 및 삼중 접합(624)이 나타난다.
혼합된 연료 입자는 UAl2 상뿐만 아니라, 입자 내부의 삼중 접합(623) 및 결정립계(623)에서 부식 저항성을 나타낸다. 보존된 결정립계(624) 및 삼중 접합(623)은 UAL2 상에 접촉하는 것으로 제한되지 않지만, UAl2 상은 이를 둘러싸는 취약한 자리의 네트워크를 보호한다. 부식이 수축 코어를 통해 진행되거나 반경 방향으로 의존성인 경우, 부식이 UAl2 상 주위에서 작용할 것으로 예상할 수 있다. 그러나 경계 부식이 지배적인 소화 양식이므로, 결정립계의 네트워크가 저항성 상에 의해 보호되면 혼합상 입자의 부식이 멈춘다. 이는 UAL2 분율이 연료의 소화 특징뿐만 아니라, 입자 내 분포에도 영향을 미친다는 것을 나타낸다.
순수한 UAl2 연료 입자(630)는 고농도에서 장기간 노출에도 소화 용액에 의해 거의 영향을 받지 않는다.
제5 양태에서, 본 발명의 구체예는 도 7에 도시된 바와 같은 핵연료 중의 우라늄 알루미나이드 합금 결정립의 특징분석 방법(700)에 관한 것이다. 방법(700)은 우라늄 알루미나이드 합금 함유 물질을 수득하는 단계(701) 및 전자 후방산란 회절을 우라늄 알루미나이드 합금 함유 물질에 적용하는 단계(702)를 포함한다.
방법(700)은 이에 기반하여 하나 이상의 결정립계 특성을 유도하는 단계를 추가로 포함한다. 특성은 하나 이상의 결정립계의 존재 또는 위치, 결정립의 결정 배향, 하나 이상의 결정립의 결정립 크기, 결정립 사이에 예를 들어 각 결정립과 주위의 결정립 사이에 형성된 경계, 및 결정립계의 하나 이상의 결정립계 유형을 포함할 수 있다. 유도(703)는 하나 이상의 결정립계의 존재 또는 위치 유도를 추가로 포함할 수 있다.
방법(700)은 하나 이상의 유도된 결정립계 특성에 기반하여 우라늄 알루미나이드 합금의 부식 거동을 유도하고, 이에 기반하여 결정립계의 유형을 부식 성능과 일치시키고, 이에 기반하여 우라늄 알루미나이드 결정립의 부식을 최적화하는 것을 추가로 포함할 수 있다. 도 8은 상이한 결정립계 대 각각의 부식 성능, 즉 각 결정립계를 따른 부식 백분율의 예를 나타낸다. 임의 고각 결정립계(random high angle grain boundary, RHGB)는 고각 결정립계에 비해 높은 부식 성능(즉 낮은 부식 저항성)을 나타내고, 고각 결정립계는 저각 결정립계에 비해 높은 부식 성능(즉 낮은 부식 저항성)을 나타낸다.
도 8은 상이한 결정립계 대 부식 길이 및 결정립계의 총 길이를 추가로 나타낸다. 임의 고각 결정립계(RHGB)는 고각 결정립계에 비해 긴 부식 길이를 나타내고, 고각 결정립계는 저각 결정립계에 비해 긴 부식 길이를 나타낸다.
또한, 결정립의 결정립계의 부식 성능은 결정립의 크기에 영향을 받는다. 40 μm 이상의 페렛 직경을 갖는 결정립은 40 μm 미만의 페렛 직경을 갖는 결정립보다 덜 효율적으로 부식된다 (즉 더 큰 부식 저항성을 갖는다). 예를 들어, 40 μm 이상의 페렛 직경을 갖는 결정립의 고각 경계는 40 μm 미만의 페렛 직경을 갖는 결정립의 고각 경계보다 덜 효율적으로 부식된다. 유사하게, 40 μm 이상의 페렛 직경을 갖는 저각 결정립은 40 μm 미만의 페렛 직경을 갖는 저각 결정립보다 덜 효율적으로 부식된다.
또한, 전자 후방산란 회절(EBSD) 측정이 샘플 중의 결정립계 유형을 부식 성능과 일치시키기 위해 수행된다. 예를 들어, 도 2에서, 결정립계의 유형에 대한 정보를 추출할 수 없다. 그러나, 이들 결정립계의 특성을 추가로 조사하기 위해, 전자 후방산란 회절(EBSD)이 결정립계 유형을 부식 성능과 일치시키기 위해 수행될 수 있다.
샘플은 SEM 또는 EDX 측정의 준비와 유사하게 준비된다. 샘플은 표적이 없는 소화된 연료 입자이거나, 대안적으로 전체 표적 조각이다. 측정의 예가 도 9에 나타난다.
샘플이 소화된 연료 입자(921)인 경우, 평면도(920)에 나타난 바와 같이 입자는 먼저 1% wt 부피 혼합물로 은 입자(922)와 먼저 혼합된다. 이후 입자는 예를 들어 8.6 mm의 직경을 갖는 작은 실린더(911)를 제조하기 위해 예를 들어 10 톤의 압력으로 압축된다. 이후 실린더는 측면도(910)에 나타난 바와 같이 에폭시 수지(912)에 내장된다. 대안적으로, 샘플이 전체 표적 조각(923)인 경우, 평면도(920)에 나타난 바와 같이, 퍽을 제조하기 위해 에폭시 수지에 직접 내장된다. 이 예에서, 마그네슘 및 규소를 주요 합금화 원소로서 함유하는 석출 경화 합금인 Al6061을 사용한다. 이의 질량% 조성은 Al - 95.85-98.56, Mg - 0.8 - 1.2, Si - 0.4-0.8이다. Fe, Cu, Cr, Zn, Ti, 및 Mn가 또한 소량으로 포함된다. 퍽은 건식 및 습식 방법으로 연삭되고 연마된다. 퍽은 예를 들어, 그릿 크기(평균 입자 직경)로 표현하여 예를 들어 320 (35 μm), 600 (15 μm), 800 (13 μm), 또는 1200 (8 μm)의 그릿 크기를 갖는 SiC 페이퍼를 사용하여 연삭된다. 각 연삭 단계 기간은 예를 들어 5 분이다. 퍽은 액체 다이아몬드로 0.25 마이크론 등급까지 연마된다. SEM 품질 이미지의 경우, 다이아몬드 입자 현탁액을 사용하는 3 단계(3 μm, 1μm, 0.25 μm)가 사용된다. 샘플을 물로 헹구고 연마 단계 사이에 에탄올로 세정한다.
집속 이온빔(focused ion-beam, FIB)을 사용하여 진공 챔버에서 샘플 표면을 추가로 원위치 연마하여, 양호한 신뢰도 인덱싱을 얻을 수 있다. 그러한 연마는 예를 들어 금속 샘플과 같이 빠르게 산화하는 샘플에서 요구될 수 있다. 예를 들어, Ga 이온원은 (930)에 나타나는 바와 같이 20 kV의 이온 가속 전압에서 사용되어 입사 이온빔(931)을 사용하는 추가 원위치 연마 단계를 수행한다. 샘플은 이온빔이 예를 들어 1o 스침각으로 표면에 충돌하도록 진공 챔버에서 배향된다. 사용된 작동 거리는 예를 들어 10 mm이다. 이후 (940)에 나타나는 바와 같이, EBSD 측정이 입사 빔(941)으로 수행된다.
실험에서, EBSD 맵은 Hikari XP EBSD 검출기가 있는 EDAX TEAM Pegasus 시스템을 사용하여 기록되었다. EDAX 시스템은 쇼트키형 전계 방출 총(field emission gun, FEG)이 있는 ThermoFischer SCIOS 집속 이온빔 및 주사 전자 현미경(FIB/SEM)에 설치된다. 스펙트럼은 6.4nA의 빔 전류로 20kV에서 기록되었다. EBSD 결과는 TSL OIM Analysis 8 소프트웨어 패키지를 사용하여 분석되었다. 실험에서, 4x4 또는 8x8 픽셀은 14 메가픽셀 EBSD 카메라에 대해 비닝(binning)되었다. EBSD 측정 동안 사용된 래스터 단계 크기는 육각형 래스터 패턴으로 초당 약 100 패턴의 속도에서 50 nm였다.
방법(700)은 인접 보정을 획득된 전자 후방산란 회절 데이터에 적용하는 것을 추가로 포함할 수 있다. 이 과정은 "데이터 정리"로도 지칭되고, 도 10의 샘플(1010)과 같은 샘플의 부식 진행을 평가하기 위해 필요하다. 이 과정은 부식으로 인해 누락된 영역을 수정하기 위해, 또는 결정립계 또는 산화에 근접함으로 인해 예를 들어 0.1보다 낮은 저 신뢰도 지수를 갖기 위해 수행된다. 예를 들어, 산화된 표면 및 경계는 상이한 결정 구조를 가져, 원래의 결정 방향이 모호해질 것이다.
데이터 정리는 이웃과의 연합에 의해 부식된 경계 예를 들어 부식 구멍을 수정하는 것을 포함한다. 이는 이웃 배향 연관(1020)으로 지칭된다. 이웃 배향 연관(1020)을 수행하기 전에 참이어야 하는 몇 가지 조건이 있다. 첫 번째로, 이웃 배향 연관은 예를 들어 0.1 내지 0.2의 신뢰도 지수를 갖는 데이터 점에서만 수행된다. 두 번재로, 그러한 데이터 점에 있어서, 배향은 바로 옆의 이웃과 상이한지 확인되어야 한다. 정리는 바로 옆의 이웃을 테스트하여 시작되고 수준 차이를 결정하는데, 예를 들어 수준 0은 공차 각도보다 더 큰 차이로 모든 가장 가까운 이웃이 상이해야 하고, 예를 들어 수준 1은 공차 각도보다 더 큰 차이로 가장 가까운 이웃을 제외하고 모두 상이해야 하고, 수준 3, 4에 대해서, 수준 5까지 유사하다.
세 번째로, 주어진 공차 각도 내에서 유사한 배향을 나타내는 이웃의 수가 테스트되는데, 예를 들어 수준 0은 공차 각도보다 더 큰 차이로 모든 가장 가까운 이웃이 유사해야 하고, 예를 들어 수준 1은 공차 각도보다 더 큰 차이로 가장 가까운 이웃을 제외하고 모두 유사해야 하고, 수준 3, 4에 대해서, 수준 5까지 유사하다. 앞의 내용이 모두 참일 경우, 낮은 신뢰도 지수를 갖는 데이터 점의 배향은 무작위로 두 번째 및 세 번째 조건을 충족하는 것과 관련된 이웃 중 하나로 변경된다. 다중 상을 포함하는 샘플의 경우, 상 보정을 위해 유사한 정리 방법이 적용된다.
방법(700)은 픽셀 확장(1030)을 적용하는 것을 추가로 포함할 수 있다. 이는 어떤 결정립에도 속하지 않지만, 인덱싱된 이웃 점을 갖는 점에 작용하는 반복적인 수정 방법이다 이 경우에, 인접 점의 대부분이 동일한 결정립에 속하는 경우, 결정립에 속하지 않는 점의 배향은 주위의 인접 점의 대부분에 일치하도록 변화된다. 그렇지 않으면, 점의 배향은 결정립에 속하는 임의의 인접 점과 일치한다. 방법은 모든 부식된 경계가 수정될 때까지 계속되고, 결정립계 길이는 수정을 기반으로 계산된다.

Claims (15)

  1. 우라늄 알루미나이드 결정립을 포함하는 핵연료로서, 우라늄 알루미나이드 결정립 특성은 조사 및 화학적 소화 후 우수한 동위원소 추출을 위해 선택되고, 우라늄 알루미나이드 결정립은 임의 경계의 분율에 비해 감소된 부식을 나타내는 경계의 분율이 더 낮은 핵연료.
  2. 제1항에 있어서, 감소된 부식을 나타내는 경계의 분율은 하나 이상의 Σ3n (n= 1, 2, 3) 경계의 분율인 핵연료.
  3. 제1항 또는 제2항 중 어느 한 항에 있어서, 우라늄 알루미나이드 결정립은 Σ3 입를 포함하지 않거나, Σ9 경계를 포함하지 않거나 Σ27 경계를 포함하지 않거나 Σ3n (n= 1, 2, 3) 경계 중 어느 것도 포함하지 않는 핵연료.
  4. 제1항 또는 제2항 중 어느 한 항에 있어서, 우라늄 알루미나이드 결정립 특성은 사전결정된 범위 내의 결정립계 길이, 사전결정된 범위 내의 삼중 접합의 수 및/또는 사전결정된 범위 내의 평균 결정립 크기 중 하나 이상을 포함하는 핵연료.
  5. 제1항 또는 제2항 중 어느 한 항에 있어서, 우라늄 알루미나이드 결정립은 고각 경계를 갖는 결정립 및 작은 크기를 갖는 결정립이고 및/또는 우라늄 알루미나이드 결정립은 45 μm 내지 0.1 μm 범위의 페렛 직경을 갖는 결정립 네트워크에 속하는 핵연료.
  6. 제1항 또는 제2항 중 어느 한 항에 있어서, 핵연료는 UAl2 입자를 포함하지 않거나 10% 이하의 농도를 갖는 UAl2 입자를 포함하고 및/또는 핵연료는 핵연료에서 사전결정된 분포의 UAl2 입자를 포함하는 핵연료.
  7. 제1항 또는 제2항 중 어느 한 항에 있어서, 우라늄 알루미나이드 결정립은 UAl3-UAl4 합금을 포함하고, 여기서 UAl3-UAl4 합금은 UAl3 결정립 및 UAl4 결정립을 포함하고, 여기서 복수의 UAl3 결정립은 연속적인 UAl4 결정립 매트릭스에서 섬을 형성하는 핵연료.
  8. 제1항 또는 제2항 중 어느 한 항에 있어서, UAl3 결정립은 6 μm 이하의 반경을 갖고 및/또는 우라늄 알루미나이드 결정립은 가용성 편석된 결정립계를 갖는 핵연료.
  9. 제8항에 있어서, 가용성 편석된 결정립계는 알루미늄을 포함하는 핵연료.
  10. 제1항 또는 제2항 중 어느 한 항에 있어서, 테크네튬-99 또는 몰리브데넘-99 또는 제논-133 또는 홀뮴-166 또는 루테튬-177 또는 아이오딘-125 또는 아이오딘-131 또는 이리듐-192 또는 스트론튬-89 또는 이트륨-90 중 임의의 것인 의료용 또는 산업용 동위원소의 추출을 위한 핵연료.
  11. 다음 단계를 포함하는, 핵연료의 우라늄 알루미나이드 합금 결정립의 특징분석 방법
    - 우라늄 알루미나이드 합금 함유 물질을 수득하는 단계,
    - 전자 후방산란 회절을 우라늄 알루미나이드 합금 함유 물질에 적용하는 단계, 및
    - 이에 기반하여 하나 이상의 결정립계 특성을 유도하는 단계.
  12. 제11항에 있어서, 하나 이상의 결정립계 특성 유도는 하나 이상의 결정립계의 존재 또는 위치 유도, 결정립계의 하나 이상의 결정립계 유형 유도 및/또는 하나 이상의 결정립의 결정립 크기 유도를 포함하고 및/또는 방법은 또한 하나 이상의 유도된 결정립계 특성에 기반한 우라늄 알루미나이드 합금의 부식 거동 유도를 포함하는 방법.
  13. 제11항 또는 제12항 중 어느 한 항에 있어서, 방법은 결정립계의 유형을 부식 성능과 일치시키는 것을 추가로 포함하고 및/또는 방법은 인접 보정을 획득된 전자 후방산란 회절 데이터에 적용하는 것을 포함하는 방법.
  14. 제11항 또는 제12항 중 어느 한 항에 있어서, 방법은 픽셀 확장을 획득된 전자 후방산란 회절 데이터에 적용하는 것을 포함하는 방법.
  15. 다음 단계를 포함하는, 의료용 또는 산업용 동위원소 제조 방법
    - 제1항 또는 제2항 중 어느 한 항에 따른 핵연료를 수득하는 단계,
    - 핵연료를 순수한 알루미늄 상에 분산시키고 이를 알루미늄 클래딩에 넣어 표적을 형성하는 단계,
    - 동위원소를 형성하도록 표적을 조사하는 단계, 및
    - 조사된 표적을 화학적으로 처리하여 동위원소를 추출하는 단계.
KR1020210083702A 2020-06-26 2021-06-28 동위원소 추출용 핵연료 KR20220000855A (ko)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
EP20182530.4A EP3929941A1 (en) 2020-06-26 2020-06-26 Nuclear fuel for isotope extraction
EP20182530.4 2020-06-26

Publications (1)

Publication Number Publication Date
KR20220000855A true KR20220000855A (ko) 2022-01-04

Family

ID=71266275

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
KR1020210083702A KR20220000855A (ko) 2020-06-26 2021-06-28 동위원소 추출용 핵연료

Country Status (3)

Country Link
US (1) US20210407696A1 (ko)
EP (2) EP3929941A1 (ko)
KR (1) KR20220000855A (ko)

Family Cites Families (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1809924A1 (de) * 1968-11-20 1970-06-04 Kernforschung Gmbh Ges Fuer Uranaluminid-Aluminium-Dispersionskernbrennstoff und Verfahren zu seiner Herstellung
US6397682B2 (en) * 2000-02-10 2002-06-04 The United States Of America As Represented By The Department Of Energy Intergranular degradation assessment via random grain boundary network analysis
US9941025B2 (en) * 2011-04-08 2018-04-10 Terrapower, Llc Nuclear fuel and method of fabricating the same
IN2014DN03008A (ko) 2011-10-21 2015-05-08 Cie Pour Letude Et La Realisation De Combustibles Atomiques
US10141079B2 (en) * 2014-12-29 2018-11-27 Terrapower, Llc Targetry coupled separations
KR102229519B1 (ko) * 2019-05-22 2021-03-18 한국원자력연구원 염기성 용액에 용해 가능한 우라늄 표적의 제조방법 및 이를 이용한 방사성 Mo-99의 추출방법

Also Published As

Publication number Publication date
EP3929941A1 (en) 2021-12-29
EP3929942A1 (en) 2021-12-29
US20210407696A1 (en) 2021-12-30

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Yardley et al. An investigation of the oxidation behaviour of zirconium alloys using isotopic tracers and high resolution SIMS
Zhang et al. Characterization of MnS particles in heavy rail steels using different methods
Trail et al. Thermal events documented in Hadean zircons by ion microprobe depth profiles
Bairi et al. Microstructural analysis and corrosion behaviour of D9 stainless steel–Zirconium metal waste form alloys
Fujii et al. Irradiation-induced microchemical changes in highly irradiated 316 stainless steel
Hoggan et al. Grain size and phase purity characterization of U3Si2 fuel pellets
Zimber et al. Investigation of a high-dose irradiated beryllium microstructure
Jiao et al. Oxidation of a proton-irradiated 316 stainless steel in simulated BWR NWC environment
Yu et al. (S) TEM/EDS study of native precipitates and irradiation induced Nb-rich platelets in high-burnup M5®
KR20220000855A (ko) 동위원소 추출용 핵연료
Estuningsih et al. Development and application of a fecal antigen diagnostic sandwich ELISA for estimating prevalence of Fasciola gigantica in cattle in central Java, Indonesia
Martinez et al. Analysis of nuclei in a heavy-section nodular iron casting
Ladna et al. Surface and grain boundary segregation of sulfur and boron in nickel
Fujii et al. Concomitant formation of different nature clusters and hardening in reactor pressure vessel steels irradiated by heavy ions
O’Connell et al. Palladium and ruthenium supported silver migration in 3C–silicon carbide
Olszta et al. A comparison of carbon impurities in pre-and post-melt uranium Part 1: Scanning electron microscopy analysis
Lozano-Perez et al. Comparison of the number densities of nanosized Cu-rich precipitates in ferritic alloys measured using EELS and EDX mapping, HREM and 3DAP
Takamizawa et al. The role of silicon on solute clustering and embrittlement in highly neutron-irradiated pressurized water reactor surveillance test specimens
CN104882184B (zh) 向ads反应堆铅铋共晶合金中加锌的装置及方法
Brodusch et al. About the contrast of δ’precipitates in bulk Al–Cu–Li alloys in reflection mode with a field‐emission scanning electron microscope at low accelerating voltage
Clark et al. The effect of sodium hydroxide on niobium carbide precipitates in thermally sensitised 20Cr-25Ni-Nb austenitic stainless steel
Yu et al. STEM/EDS and APT study on the microstructure and microchemistry of neutron irradiated ZIRLOTM
Li et al. An examination of the precipitation behavior of proton irradiated dual phase 308L weldment filler materials
Chen et al. Positron annihilation study of Fe-ion irradiated reactor pressure vessel model alloys
Perminov et al. Positron annihilation spectroscopy of the accumulation of vacancy defects in an aging Fe–Ni–Al alloy irradiated at 573 K