KR20210116402A - 파장 변환용 글라스 부재를 제조하는 방법 - Google Patents

파장 변환용 글라스 부재를 제조하는 방법 Download PDF

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Abstract

본 개시는 파장 변환용 글라스 부재를 제조하는 방법에 있어서, 제1 면 및 제1 면에 대향하는 제2 면을 가지며, 1000℃ 이상의 녹는점을 가지는 투광성의 육방정계 결정구조를 갖는 반도체층을 준비하는 단계; 파장 변환재 및 반도체층의 녹는점보다 낮은 유리전이온도를 가지는 유리 매트릭스를 포함하는 혼합물(mixture)을 제1 면에 놓는 단계; 그리고, 혼합물을 열처리하여 반도체층과 고정하는 한편, 유리 막으로 변환하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 파장 변환용 글라스 부재를 제조하는 방법에 관한 것이다.

Description

파장 변환용 글라스 부재를 제조하는 방법{METHOD OF MANUFACTURING GLASS MEMBER FOR LIGHT WAVELENGHTH CONVERSION}
본 개시(Disclosure)는 전체적으로 파장 변환용 글라스 부재 및 이를 제조하는 방법에 관한 것으로, 특히 제조 과정에서 기계 연마에 의한 형광체의 손상을 줄인 파장 변환용 글라스 부재 및 이를 제조하는 방법에 관한 것이다.
여기서는, 본 개시에 관한 배경기술이 제공되며, 이들이 반드시 공지기술을 의미하는 것은 아니다(This section provides background information related to the present disclosure which is not necessarily prior art).
도 1은 국제공개공보 WO/2015/099084호에 제시된 파장 변환용 글라스 부재의 일 예를 나타내는 도면으로서, 파장 변환용 글라스 부재(10)는 기재(12)와 유리 막(14)을 포함하며, 유리 막(14)은 파장 변환재인 형광체(16) 및 실리카 미립자(18)를 함유한다. 유리 막(14)은 파장 변환재(16), 실리카 미립자(18) 및 바인더 등을 혼합한 용액을 기재(12) 위에 도포한 다음, 이를 500~600℃ 정도의 온도에서 가열하여 형성한다.
한편, 논문(Wavelength Conversion Material "Phoshor-Glass Composites" for High Power Solid State Lighting; ISSN-L 1883-2490/20/0775 ⓒ 2013 ITE and SID)에는, 다양한 형광체 글라스가 예시되어 있다. 예를 들어, SiO2-B2O3-RO(R=Mg, Ca, Sr or Ba), B2O3-ZnO-RO and SnO-P2O5를 유리 매트릭스(Glass Matrix)로 이용한 형광체 글라스가 제시되어 있다. 아래 표 1은 이 유리 매트릭스의 유리전이온도를 나타낸다.
글라스 매트릭스 SiO2-B2O3-RO B2O3-ZnO-RO SnO-P2O5
유리전이온도(Tg, ℃) 500-600 400-500 300-350
형광체로는 황색 형광체로서 La3Si6N11:Ce3+, 오렌지색 형광체로서 α-SiAlON:Eu2+이 예시되어 있다. 국제공개공보 WO/2015/099084호에도 다양한 청색 형광체(Sr10(PO4)6Cl2:Eu2+, CaS:Bi, CaSrS:Bi, Ba1-aEuaMgAl10O17), 녹색 형광체(Ba2SiO4:Eu, ZnGe2O4:Eu), 및 적색 형광체(Y2O2S:Eu3+, CaS:Eu, 3.5MgO·0.5MgF2·GeO2:Mn, K5Eu2.5(WO4))가 제시되어 있다.
이에 대하여 '발명의 실시를 위한 구체적인 내용'의 후단에 기술한다.
여기서는, 본 개시의 전체적인 요약(Summary)이 제공되며, 이것이 본 개시의 외연을 제한하는 것으로 이해되어서는 아니된다(This section provides a general summary of the disclosure and is not a comprehensive disclosure of its full scope or all of its features).
본 개시에 따른 일 태양에 의하면(According to one aspect of the present disclosure), 파장 변환용 글라스 부재를 제조하는 방법에 있어서, 제1 면 및 제1 면에 대향하는 제2 면을 가지며, 1000℃ 이상의 녹는점을 가지는 투광성의 육방정계 결정구조를 갖는 반도체층을 준비하는 단계; 파장 변환재 및 반도체층의 녹는점보다 낮은 유리전이온도를 가지는 유리 매트릭스를 포함하는 혼합물(mixture)을 제1 면에 놓는 단계; 그리고, 혼합물을 열처리하여 반도체층과 고정하는 한편, 유리 막으로 변환하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 파장 변환용 글라스 부재를 제조하는 방법이 제공된다.
이에 대하여 '발명의 실시를 위한 구체적인 내용'의 후단에 기술한다.
도 1은 국제공개공보 WO/2015/099084호에 제시된 파장 변환용 글라스 부재의 일 예를 나타내는 도면,
도 2는 본 개시에 따른 파장 변환용 글라스 부재의 일 예를 나타내는 도면,
도 3 내지 도 9는 본 개시에 따라 파장 변환용 글라스 부재를 제조하는 방법의 일 예를 나타내는 도면,
도 10은 반도체층에 형성된 거친 표면의 예를 나타내는 도면,
도 11 내지 도 16은 본 개시에 따라 파장 변환용 글라스 부재를 제조하는 방법의 다른 예를 나타내는 도면,
도 17 내지 도 20은 본 개시에 따른 파장 변환용 글라스 부재의 다양한 예를 나타내는 도면.
이하, 본 개시를 첨부된 도면을 참고로 하여 자세하게 설명한다(The present disclosure will now be described in detail with reference to the accompanying drawing(s)).
도 2는 본 개시에 따른 파장 변환용 글라스 부재의 일 예를 나타내는 도면으로서, 도 2(a)에 도시된 바와 같이, 파장 변환용 글라스 부재(20)는 유리 막(30)과 반도체층(40)을 포함한다. 유리 막(30)은 형광체(31)와 유리 매트릭스(32)를 포함한다. 유리 막(30)에 바인더(Binder), 광 산란재(Diffuser) 등의 물질이 추가될 수 있음은 물론이다. 형광체(31)와 유리 매트릭스(32)는 전술한 것과 같이 종래에 이용되던 물질로 이루어질 수 있다. 이들을 구성하는 물질이 본 개시의 특징을 구성하는 것은 아니다. 반도체층(40)은 유리 막(30)이 안정적으로 형성될 수 있는 베이스로 기능하며, 또한 파장 변환된 빛을 공기중으로 용이하게 추출시키는 기능을 한다(여기서, 용이하게 추출시키는 원리는 굴절률(Refractive Index) 매칭을 통한 전반사(Total Internal Reflection; TIR)를 억제하는 것이다). 일반적으로 유리 매트릭스(32)의 유리전이온도가 600℃를 넘지 않으므로, 1000℃이상의 녹는점을 가지는 투광성의 결정 반도체 물질(예를 들어, 육방정계를 가지는 결정 반도체)로 반도체층(40)을 구성함으로써, 유리 막(30)을 안정적으로 형성하는 한편, 반도체층(40)에 의한 광 흡수를 최소화할 수 있게 된다. 예를 들어, 반도체층(40)은 GaN계 반도체(예: GaN, 녹는점: 2500℃ 이상)나, ZnO계 반도체(예: ZnO, 녹는점: 1975℃)로 이루어질 수 있다.
도 2(b)에 도시된 바와 같이, 바람직하게는 파장 변환용 글라스 부재(20)는 형광체(31)에 의해 파장 변환된 광을 산란시켜 공기중으로 추출을 용이하게 하는 거친 표면(33)을 구비한다. 거친 표면(33)은 요철로 되어 있으며, 섬 형상 및/또는 스트라이프 형상 등으로 될 수 있고, 그 종단면 및 횡단면은 원형, 삼각형, 타원형, 사다리꼴형 등 다양한 형상을 가질 수 있다. 그 각각의 크기는 λ/4 이상의 크기를 가지는 것이 일반적이다(여기서, λ는 형광체(31)에서 파장 변환된 광의 파장 또는 형광체(31)에 입사되는 광의 파장). 종래의 형광체 글라스에서 거친 표면(33)은 에칭과 같은 물리적인 방법 또는 화학적인 방법을 이용하여 형성되었고, 따라서, 거친 표면(33)에 위치하는 형광체(31)가 손상되는 것이 불가피하였지만, 본 개시에서와 같이, 거친 표면(33)이 형성된 반도체층(40)을 이용하는 경우에, 이러한 손상을 방지할 수 있는 추가적인 이점을 가지게 된다.
도 2(c)에 도시된 바와 같이, 거친 표면(33)을 유리 막(30)에 대향하는 측 반도체층(40)에 형성하는 것도 가능하다. 또한 거친 표면(33)에 추가적으로 유리 막(미도시)을 구비하는 것도 가능하다.
도 2(d)에 도시된 바와 같이, 반도체층(40)을 최종적으로 유리 막(30)으로부터 제거하는 것도 가능하다.
도 2(e)에 도시된 바와 같이, 도 2(b)에 도시된 글라스 부재와 도 2(c)에 도시된 글라스 부재를 결합한 형태의 것도 가능하다.
거친 표면(33)을 형성하는 방법 및 반도체층(40)을 제거하는 방법에 대해서는 후술한다.
도 3 내지 도 9는 본 개시에 따라 파장 변환용 글라스 부재를 제조하는 방법의 일 예를 나타내는 도면이다.
먼저, 도 3에 도시된 바와 같이, 제1 임시기판(41; 예: Al2O3)에 희생층(42)을 매개로, 반도체층(40)을 성장시킨다. 제1 임시기판(41)에 반도체층(40)이 성장되는 경우에 이를 성장 기판이라 할 수 있다. 이러한 반도체층(40)의 성장은 이 분야의 통상의 기술자가 잘 알려져 있다. 희생층(42)을 구성하는 물질은 3족 질화물 반도체(Group 3-nitride Compounds), 2-6족 아연산화물 반도체(Group 2-6 Zinc Oxide Compounds), 그라핀(Graphene);으로 400℃ 이상의 온도에서 MOCVD법(Metal Organic Chemical Vapor Deposition) 및 HVPE법 등으로 형성하거나, 스퍼터링법 또는 레이저증착(PLD; Pulsed Laser Deposition) 등의 물리증착(Physical Vapor Deposition)을 통해서 형성할 수 있다. 반도체층(40)을 구성하는 물질은 3족 질화물 반도체(Group 3-nitride Compounds), 2-6족 아연산화물 반도체(Group 2-6 Zinc Oxide Compounds);으로 700℃ 이상의 온도에서 MOCVD법 및 HVPE법 등으로 형성하거나, 스퍼터링법 또는 레이저 증착 등의 물리 증착(Physical Vapor Deposition)을 통해서 형성한다.
다음으로, 도 4에 도시된 바와 같이, 반도체층(40) 측에 플레이트로서 지지 기판(supporting substrate) 또는 제2 임시기판(50)을 형성한다. 제2 임시기판(50)은 종래에 잘 알려진 도금, 열압착(Thermo-compressive) 또는 웨이퍼 본딩(솔더링; Soldering, 브레이징;Brazing) 을 이용하여 형성될 수 있다. 이외에 접착제(Adhesive) 또는 양면 테이프(Tape)를 매개체로 하는 물리적인 방법도 가능하다. 제2 임시기판(50)을 형성하기에 앞서, 반도체층(40)에 금속 막 및/또는 금속 산화막(도시 생략)을 구비하는 것도 가능하다.
다음으로, 도 5에 도시된 바와 같이, 제1 임시기판(41)을 제거한다. 제1 임시기판(41)의 제거에는 종래에 널리 알려진 화학적 리프트오프법(CLO; Chemical Lift-Off), 레이저 리프트오프법(LLO; Laser Lift-Off), 기계적 연마, 및 에칭(건식; Dry Etching, 습식; Wet Etching) 공정 등이 사용될 수 있다. 최근에는 그라핀을 이용하여, 제1 임시기판(41)과 반도체층(40)을 분리하는 방법도 제안되고 있다.
바람직하게는, 도 6에 도시된 바와 같이, 제1 임시기판(41)이 제거된 반도체층(40)에 광 산란을 위한 거친 표면(33)을 형성한다. 거친 표면(33)의 형성에는 습식 식각 및/또는 건식 식각이 이용될 수 있다. 한편, 반도체층(40)이 GaN계 화합물 반도체(즉, AlxGayIn1-x-yN(0≤x≤1,0≤y≤1,0≤x+y≤1)로 표현되는 3족 질화물 반도체) 또는 ZnO계 화합물 반도체(예: ZnO, MgZnO)로 이루어지는 경우에, 도 10에 도시된 바와 같이, 이를 습식 식각하여 매우 규칙적인 돌기들로 이루어져 산란에 매우 유리한 피라미드 형상을 가지는 거친 표면(33)을 형성하는 것이 가능해진다. 필요에 따라, 거친 표면(33)에 AR(Anti-Reflection) 코팅, 접착제 코팅(Adhesive Coating) 등을 도입하는 것도 가능하다. 습식 식각에 사용되는 에천트(Etchant)는, GaN계 화합물 반도체의 경우에 염기성 이온(OH-)을 포함한 용액(KOH, NaOH 등)이 가능하고, ZnO계 화합물 반도체의 경우에 산성 이온(H+) 및 염기성 이온(OH-)을 포함한 용액(HCL, H2SO4, HNO3, HF, NaOH, KOH 등)이 가능하다.
다음으로, 도 7에 도시된 바와 같이, 반도체층(40)의 제1 면(43)에 파장 변환재인 형광체(31)와 유리 매트릭스(32)를 포함하는 혼합물(34; Mixture)을 놓는다. 제1 면(43)에 대향하는 제2 면(44)에는 플레이트로서 제2 임시기판(50)이 구비되어 있다. 혼합물(34)의 두께에 특별한 제한이 있는 것은 아니다. 혼합물(34)을 구성하는 물질 및 비율은 응용제품의 색 품질 파라미터(Color Quality Parameter)를 고려하여 결정될 수 있다. 색 품질 파라미터는 색온도(CCT; Correlated Color Temperature), 연색지수(CRI; Color Rendering Index), 연색지수(Color Gamut) 등이 있다. 혼합물(34)을 형성하는 방법은 노즐(Nozzle)을 통한 스프레이 코팅(Spray Coating), 마스크를 적용한 스크린 프린팅(Screen Printing) 등이 있다.
다음으로, 도 8에 도시된 바와 같이, 혼합물(34)을 유리전이온도 이상의 온도로 열처리 공정(Heat Treatment)을 통해, 고체상(Solid Phase) 유리 막(30)으로 전환한다. 필요에 따라, 유리 막(30)을 형성하기에 앞서, 유리 막(30)의 형상 유지를 위한 제3 임시기판(60)이 추가적으로 구비될 수 있다. 예를 들어, 제3 임시기판(60)은 혼합물(34)을 위쪽에서 누를 수 있는 판으로 형성될 수 있다.
마지막으로, 도 9에 도시된 바와 같이, 제3 임시기판(60) 및 제2 임시기판(50)을 제거함으로써, 유리 막(30), 거친 표면(33) 및 반도체층(40)을 구비하는 파장 변환용 글라스 부재(20)를 완성할 수 있다. 제3 임시기판(60)이 사파이어와 같이 투명성 물질로 이루어진 경우에, 제2 임시기판(50)만을 제거하고 제3 임시기판(60)을 그대로 두는 것도 가능하다.제2 임시기판(50)과 제3 임시기판(60)은 선택적 에칭을 통해 제거 가능하다.
도 11 내지 도 16은 본 개시에 따라 파장 변환용 글라스 부재를 제조하는 방법의 다른 예를 나타내는 도면이다.
먼저, 도 11에 도시된 바와 같이, 플레이트로 기능하는 제1 임시기판(41; 예: Al2O3)에 희생층(42)을 매개로, 반도체층(40)을 성장시킨다. 반도체층(40)을 성장하는 과정에서, 성장 조건을 조절하여, 반도체층(40) 자체의 표면이 거친 표면을 가지도록 할 수 있으며(미국 등록특허공보 제6,441,403호 참조), 이 경우에, 최종적으로 도 2(e)에 도시된 형태의 글라스 부재를 형성하는 것이 가능하다.
다음으로, 도 12에 도시된 바와 같이, 반도체층(40)의 제1 면(43)에 파장 변환재인 형광체(31)와 유리 매트릭스(32)를 포함하는 혼합물(34; Mixture)을 놓는다.
다음으로, 도 13에 도시된 바와 같이, 다음으로, 도 8에 도시된 것과 마찬가지로, 혼합물(34)을 유리전이온도 이상의 온도로 열처리 공정을 통해, 고체상의 유리 막(30)으로 전환한다. 필요에 따라, 유리 막(30)을 형성하기에 앞서, 유리 막(30)의 형상 유지를 위한 제3 임시기판(60)이 추가적으로 구비될 수 있다. 예를 들어, 제3 임시기판(60)은 혼합물(34)을 위쪽에서 누를 수 있는 판으로 형성될 수 있다.
다음으로, 도 14에 도시된 바와 같이, 제3 임시기판(60)이 구비된 경우에 제3 임시기판(60)을 제거하고, 제2 임시기판(50)을 유리 막(30)에 결합한다. 이 때, 제2 임시기판(50)은 딱딱한(rigid or not flexible) 재질이여도 좋고, 접착성 필름과 같이 형태여도 좋다.
다음으로, 도 15에 도시된 바와 같이, 도 5에 도시된 것과 마찬가지로, 제1 임시기판(41)을 제거한다. 이 때, 40㎛이상의 두께를 가지는 유리 막(30)을 이용함으로써, 제1 임시기판(41)의 제거시에 발생할 수 있는 반도체층(40)의 깨짐을 방지할 수 있다.
바람직하게는, 도 16에 도시된 바와 같이, 도 6에 도시된 것과 마찬가지로, 제1 임시기판(41)이 제거된 반도체층(40)에 광 산란을 위한 거친 표면(33)을 형성한다. 한편, 제1 임시기판(41)이 제거되어 노출되는 반도체층(40)의 면(예: C면 사파이어 기판 위에 성장된 GaN)은 N-face GaN은 습식 식각이 용이하며, 따라서, 필요에 따라 반도체층(40) 전체를 제거하는 것도 가능하다. 이 때 습식 식각은 유리 막(30)의 유리전이온도보다 낮은 온도에서 행해진다. 이후, 파장 변환용 글라스 부재(20)를 적절할 크기로 잘라 사용할 수 있다.
도 17 내지 도 20은 본 개시에 따른 파장 변환용 글라스 부재의 다양한 예를 나타내는 도면으로서, 식각의 정도에 따라 도 17에 도시된 예로부터 도 20에 도시된 예까지 다양한 파장 변환용 글라스 부재(20)의 형상이 가능해진다.
이하 본 개시의 다양한 실시 형태에 대하여 설명한다.
(1) 파장 변환용 글라스 부재를 제조하는 방법에 있어서, 제1 면 및 제1 면에 대향하는 제2 면을 가지며, 1000℃ 이상의 녹는점을 가지는 투광성의 육방정계 결정구조를 갖는 반도체층을 준비하는 단계; 파장 변환재 및 반도체층의 녹는점보다 낮은 유리전이온도를 가지는 유리 매트릭스를 포함하는 혼합물을 제1 면에 놓는 단계; 그리고, 혼합물을 열처리하여 반도체층과 고정하는 한편, 유리 막으로 변환하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 파장 변환용 글라스 부재를 제조하는 방법. 파장 변환재로 형광체가 대표적이며, 형광체는 광을 변환하는 것이라면 어떠한 것이라도 좋다. 최근, 적색 형광체(예: K2SiF6:Mn)가 주목되고 있는데, 적색 형광체는 열에 약간 것이 일반적이다. 본 개시는 600℃ 이하의 유리전이온도를 가지는 유리 매트릭스를 이용하여 이를 유리 막으로 전환함으로써, 세라믹을 제조할 때에 비해 낮은 온도에서 가공이 가능하므로, 열에 의한 적색 형광체의 손상을 줄일 수 있는 이점을 가지게 된다.
(2) 반도체층을 준비하는 단계에서, 제2 면에 반도체층과 결합된 플레이트가 구비되어 있는 것을 특징으로 하는 파장 변환용 글라스 부재를 제조하는 방법.
(3) 플레이트는 반도체층을 지지하는 제2 임시기판(지지 기판)인 것을 특징으로 하는 파장 변환용 글라스 부재를 제조하는 방법.
(4) 플레이트는 반도체층이 성장되는 제1 임시기판(성장 기판)인 것을 특징으로 하는 파장 변환용 글라스 부재를 제조하는 방법.
(5) 유리 막으로 변환하는 단계 다음에, 플레이트를 제거하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 파장 변환용 글라스 부재를 제조하는 방법.
(6) 유리 막으로 변환하는 단계 다음에, 반도체층을 제거하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 파장 변환용 글라스 부재를 제조하는 방법.
(7) 유리 막으로 변환하는 단계 다음에, 제2 면에 광 산란을 위한 거친 표면을 형성하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 파장 변환용 글라스 부재를 제조하는 방법.
(8) 거친 표면을 형성하는 단계는 유리 막의 유리전이온도 이하에서 행해지는 것을 특징으로 하는 파장 변환용 글라스 부재를 제조하는 방법.
(9) 반도체층을 준비하는 단계에서, 제2 면에 반도체층과 결합된 플레이트가 구비되어 있으며, 플레이트는 반도체층이 성장되는 제1 임시기판(성장 기판)이고, 유리 막으로 변환하는 단계 다음에, 플레이트를 제거하는 단계; 및, 플레이트가 제거된 반도체층의 적어도 일부를 제거하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 파장 변환용 글라스 부재를 제조하는 방법.
(10) 유리 막으로 변환하는 단계에서, 유리 막 측에 유리 막의 형상 유지를 위한 제3 임시기판(가공판; plate for processing)이 구비되는 것을 특징으로 하는 파장 변환용 글라스 부재를 제조하는 방법.
본 개시에 따른 하나의 파장 변환용 글라스 부재 및 이를 제조하는 방법에 의하면, 제조 과정에서 기계 연마에 의한 형광체의 손상을 줄일 수 있게 된다.
본 개시에 따른 다른 하나의 파장 변환용 글라스 부재 및 이를 제조하는 방법에 의하면, 파장 변환된 빛을 공기중으로 용이하게 추출하기 위한 광추출 구조를 가질 수 있게 된다.
본 개시에 따른 또 다른 하나의 파장 변환용 글라스 부재 및 이를 제조하는 방법에 의하면, 반도체층을 이용하여 유리 막을 형성함으로써, 제조 과정에서 기계 연마에 의한 형광체의 손상을 줄일 수 있게 된다.
본 개시에 따른 또 다른 하나의 파장 변환용 글라스 부재 및 이를 제조하는 방법에 의하면, 반도체층을 이용하여 유리 막을 형성함으로써, 기계적인 방법에 의해 유리 막에 광 산란을 위한 거친 표면을 만들 때 표면 측에 위치하는 형광체가 입는 손상을 방지할 수 있게 된다.
파장 변환용 글라스 부재(20), 유리 막(30), 광 변환재(31), 유리 매트릭스(32), 반도체층(40)

Claims (1)

  1. 파장 변환용 글라스 부재를 제조하는 방법에 있어서,
    제1 면 및 제1 면에 대향하는 제2 면을 가지며, 1000℃ 이상의 녹는점을 가지는 투광성의 육방정계 결정구조를 갖는 반도체층을 준비하는 단계;
    파장 변환재 및 반도체층의 녹는점보다 낮은 유리전이온도를 가지는 유리 매트릭스를 포함하는 혼합물을 제1 면에 놓는 단계; 그리고,
    혼합물을 열처리하여 반도체층과 고정하는 한편, 유리 막으로 변환하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 파장 변환용 글라스 부재를 제조하는 방법.
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