KR20200113961A - Transparent thin film for solarcell and method of fabricating thereof - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 태양 전지용 투명 박막을 제조하는 방법에 관한 것이고, 이렇게 제조된 투명 박막을 이용해 태양 전지에서 투명 전극 및 전자 수송층 역할을 동시에 수행하도록 하는 음극으로서의 적용에 관한 것이다.The present invention relates to a method of manufacturing a transparent thin film for a solar cell, and to an application as a negative electrode to simultaneously perform the role of a transparent electrode and an electron transport layer in a solar cell using the thus prepared transparent thin film.
최근 5년간 저비용, 간단한 제작방법, 고효율 등으로 많은 연구자들은 페로브스카이트 태양전지에 관심을 가져왔고 태양전지 분야에서 엄청난 발전을 보였다. 그러나 주로 사용되는 ITO(Indium Tin Oxide) 투명전극이 소재원가 경쟁력에서 한계점을 드러내고 있고, 특히 자원매장량이 적어 상대적으로 고가소재인 인듐(Indium)을 대체 하려는 소재연구가 많이 진행되고 있지만, 여전히 상용화되기엔 부족한 부분이 많다. 또한, 본래 태양전지 구동에서 전자수송층과 정공수송층(Hole Transport Layer, HTL)의 존재가 전제 조건이 아님에도 불구하고, 적층 단계가 많아짐으로써 높아지는 공정단가와 공정시간, 그리고 점점 복잡해지는 공정과정 등 산업적 측면에서 문제점들을 보여주고 있다.In the last 5 years, due to low cost, simple manufacturing method, and high efficiency, many researchers have been interested in perovskite solar cells and showed tremendous progress in the solar cell field. However, ITO (Indium Tin Oxide) transparent electrodes, which are mainly used, are showing limitations in material cost competitiveness.In particular, material research to replace indium, which is a relatively expensive material, is underway due to small resource reserves, but still commercialized. There is a lot of lack of yen. In addition, although the existence of the electron transport layer and the hole transport layer (HTL) is not a prerequisite for the original solar cell operation, the process cost and process time increased due to the increase of the stacking steps, and the process process becoming increasingly complex. It shows problems from the side.
최근 짧은 기간동안 페로브스카이트 태양전지는 저비용과 고효율로 주목을 받으며 급격히 발전해왔다. 특히, 주로 태양전지에 사용되었던 ITO 투명전극은 매우 우수한 비저항(1×10-4 Ohm-cm) 및 높은 광학적 투과도(83 % 이상)를 보유하고 있어 독보적으로 투명전극 시장을 점유해왔다. 하지만, ITO 투명전극은 현재 인듐(Indium)의 한정된 자원매장량으로 인한 상대적으로 높은 소재가격과 높은 제조단가 등과 같은 한계점을 드러내고 있다.In recent short periods, perovskite solar cells have developed rapidly, attracting attention for their low cost and high efficiency. In particular, ITO transparent electrodes, which were mainly used for solar cells, have a very good specific resistance (1×10 -4 Ohm-cm) and high optical transmittance (83% or more), and thus have dominated the transparent electrode market. However, ITO transparent electrodes are currently exhibiting limitations such as relatively high material prices and high manufacturing costs due to limited resource reserves of indium.
또한, 태양전지 구조적 측면에서 전자수송층과 정공수송층의 존재가 소자 기능의 전제 조건이 아니기 때문에, 적층이 많아질수록 공정단가 증가 및 복잡한 공정과정으로 인한 문제점을 야기한다. 반면에 전자수송층 또는 정공수송층을 생략한 단순화 된 태양전지는 감소된 표면 재결합, 유연한 고분자 기판에 적합한 저온 제조공정, 단순 공정법, 그리고 저렴한 공정단가 등과 같은 기회를 제공한다. In addition, since the existence of the electron transport layer and the hole transport layer is not a prerequisite for the function of the device in terms of the solar cell structure, the more stacking is, the higher the process cost and the more complicated the process. On the other hand, the simplified solar cell omitting the electron transport layer or the hole transport layer provides opportunities such as reduced surface recombination, a low-temperature manufacturing process suitable for flexible polymer substrates, a simple process method, and an inexpensive process cost.
본 발명은 소재 단가가 매우 저렴하면서 전자 수송층으로써 강한 장점을 보유하고 있는 TiO2 절연체에 Nb을 도핑시켜 전기전도성을 부여한 NTO 박막을 O2 가스 조절을 통한 스퍼터링 공법과 급속열처리 공법을 이용한 제조방법을 제공하고자 한다. The present invention provides a manufacturing method using a sputtering method and a rapid heat treatment method through O 2 gas control of an NTO thin film that is doped with Nb and imparts electrical conductivity to a TiO 2 insulator that has a strong advantage as an electron transport layer while the material cost is very low. I want to provide.
이를 통해서 박막의 결정화와 산소 공석의 확산을 제어함으로써 전기적 특성을 더욱 향상시키는 데에 목적이 있으며, NTO 투명전극을 전자수송층이 생략된 n-i-p 구조의 페로브스카이트 태양전지에 음극으로써 적용하는데 목적이 있다.Through this, the purpose is to further improve the electrical properties by controlling the crystallization of the thin film and diffusion of oxygen vacancies, and the purpose of applying the NTO transparent electrode as a cathode to a nip-structured perovskite solar cell in which the electron transport layer is omitted. have.
본 발명의 일 실시예에 따른 태양 전지용 투명 박막의 제조 방법은, 기판을 준비하는 단계; Ar 가스 분위기 하에서 Nb:TiO2 -x 금속 산화물 타겟을 마그네트론 스퍼터링(magnetron sputtering) 공정을 이용하여 스퍼터링하여 기판 상에 제 1 박막층을 형성하는 단계; Ar 가스 및 O2 가스 분위기 하에서 Nb:TiO2 -x 금속 산화물 타겟을 마그네트론 스퍼터링 공정을 이용하여 스퍼터링하여 상기 제 1 박막층 상에 제 2 박막층을 형성하는 단계; Ar 가스 분위기 하에서 Nb:TiO2 -x 금속 산화물 타겟을 마그네트론 스퍼터링 공정을 이용하여 스퍼터링하여 상기 제 2 박막층 상에 제 3 박막층을 형성하는 단계; 및 후열처리(post annealing)를 수행하는 단계를 포함한다.A method of manufacturing a transparent thin film for a solar cell according to an embodiment of the present invention includes: preparing a substrate; Forming a first thin film layer on the substrate by sputtering the Nb:TiO 2 -x metal oxide target in an Ar gas atmosphere using a magnetron sputtering process; Forming a second thin film layer on the first thin film layer by sputtering an Nb:TiO 2 -x metal oxide target using a magnetron sputtering process in an Ar gas and O 2 gas atmosphere; Forming a third thin film layer on the second thin film layer by sputtering an Nb:TiO 2 -x metal oxide target using a magnetron sputtering process in an Ar gas atmosphere; And performing post annealing.
상기 제 2 박막층의 두께는, 상기 제 1 박막층 내지 상기 제 3 박막층의 전체 두께의 20 내지 40% 두께로, 더욱 바람직하게는 25 내지 35% 두께로 제어되는 것이 바람직하다.The thickness of the second thin film layer is preferably controlled to a thickness of 20 to 40% of the total thickness of the first to the third thin film layer, and more preferably to a thickness of 25 to 35%.
상기 제 1 박막층 내지 상기 제 3 박막층의 전체 두께는 200 내지 500nm이고, 더욱 바람직하게는 250 내지 300nm이다.The total thickness of the first to third thin film layers is 200 to 500 nm, more preferably 250 to 300 nm.
상기 태양 전지는 페로브스카이트 태양 전지이다.The solar cell is a perovskite solar cell.
상기 후열처리는 급속 열처리 공법(rapid thermal annealing)으로 수행된다.The post-heat treatment is performed by a rapid thermal annealing method.
본 발명에 의하면, 전기전도도를 크게 향상시킨 NTO 박막이 태양전지 분야에서 다양한 응용성을 가질 수 있고 높은 소재원가 경쟁력도 가질 것으로 기대된다. 또한, 투명전극과 전자 수송층이 함께 존재한 이중층을 NTO 단일층으로 대체함으로써 페로브스카이트 태양전지에서 공정단순화 및 공정비용절감 등의 효과로 높은 산업적 경쟁력을 가질 것으로 기대된다.According to the present invention, an NTO thin film with greatly improved electrical conductivity can have various applications in the solar cell field and is expected to have high material cost competitiveness. In addition, by replacing the double layer with the transparent electrode and the electron transport layer with a single layer of NTO, the perovskite solar cell is expected to have high industrial competitiveness due to the effects of process simplification and process cost reduction.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 태양 전지용 투명 박막의 제조 방법의 순서도를 도시한다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 태양 전지용 투명 박막의 제조 방법의 모식도를 도시한다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따라 형성된 태양 전지용 투명 박막의 측면 사시도이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따라 형성된 태양 전지용 투명 박막의 제 2 박막층의 두께의 비율을 설명하는 도면이다.
도 5는 기존 태양 전지와 본 발명의 일 실시예에 따라 형성된 태양 전지용 투명 박막이 이용된 태양 전지의 구성 변화를 도시한다.
도 6a 내지 6c는 본 발명의 방법에 따라 제작된 투명 박막과 그렇지 아니한 방법에 따라 제작된 투명 박막의 전기적 광학적 특성변화를 비교하는 그래프이다.
도 7a 및 7b는 본 발명의 방법에 따라 제작된 샌드위치 형태의 투명 박막에서 제 2 박막층의 두께에 따른 전기적 특성을 비교한 그래프이다.
도 8a 내지 8c는 본 발명의 방법에 따라 제작된 샌드위치 형태의 투명 박막이 적용된 태양 전지에서 이러한 투명 박막의 전체 두께에 따른 태양 전지의 전기적 및 광학적 특성의 변화를 관찰한 그래프이다.
도 9는 본 발명의 방법에 따라 제작된 샌드위치 형태의 투명 박막이 적용된 태양 전지의 투명 박막의 두께에 따른 전압-전류 밀도 그래프를 도시한다.
다양한 실시예들이 이제 도면을 참조하여 설명되며, 전체 도면에서 걸쳐 유사한 도면번호는 유사한 엘리먼트를 나타내기 위해서 사용된다. 설명을 위해 본 명세서에서, 다양한 설명들이 본 발명의 이해를 제공하기 위해서 제시된다. 그러나 이러한 실시예들은 이러한 특정 설명 없이도 실행될 수 있음이 명백하다. 다른 예들에서, 공지된 구조 및 장치들은 실시예들의 설명을 용이하게 하기 위해서 블록 다이아그램 형태로 제시된다. 1 shows a flow chart of a method of manufacturing a transparent thin film for a solar cell according to an embodiment of the present invention.
2 is a schematic diagram of a method of manufacturing a transparent thin film for a solar cell according to an embodiment of the present invention.
3 is a side perspective view of a transparent thin film for a solar cell formed according to an embodiment of the present invention.
4 is a diagram illustrating a ratio of a thickness of a second thin film layer of a transparent thin film for a solar cell formed according to an embodiment of the present invention.
5 shows a configuration change of a solar cell using an existing solar cell and a transparent thin film for a solar cell formed according to an embodiment of the present invention.
6A to 6C are graphs comparing changes in electrical and optical properties of a transparent thin film manufactured according to the method of the present invention and a transparent thin film manufactured according to a method other than the method of the present invention.
7A and 7B are graphs comparing electrical characteristics according to the thickness of a second thin film layer in a sandwich-type transparent thin film fabricated according to the method of the present invention.
8A to 8C are graphs observing changes in electrical and optical properties of the solar cell according to the total thickness of the transparent thin film in the solar cell to which the sandwich-type transparent thin film manufactured according to the method of the present invention is applied.
9 shows a voltage-current density graph according to the thickness of a transparent thin film of a solar cell to which a sandwich-type transparent thin film manufactured according to the method of the present invention is applied.
Various embodiments are now described with reference to the drawings, in which like reference numbers are used to indicate like elements throughout the drawings. In this specification for purposes of explanation, various descriptions are presented to provide an understanding of the invention. However, it is clear that these embodiments may be implemented without this specific description. In other instances, well-known structures and devices are presented in block diagram form to facilitate description of the embodiments.
이하, 첨부한 도면을 참조하여 본 발명의 실시예에 대해 상세히 설명한다. 본 발명은 다양한 변경을 가할 수 있고 여러 가지 형태를 가질 수 있는 바, 특정 실시예들을 도면에 예시하고 본문에 상세하게 설명하고자 한다. 그러나 이는 본 발명을 특정한 개시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다. 각 도면을 설명하면서 유사한 참조부호를 유사한 구성요소에 대해 사용하였다. Hereinafter, exemplary embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings. In the present invention, various modifications may be made and various forms may be applied, and specific embodiments will be illustrated in the drawings and described in detail in the text. However, this is not intended to limit the present invention to a specific form of disclosure, it is to be understood as including all changes, equivalents, or substitutes included in the spirit and scope of the present invention. In describing each drawing, similar reference numerals have been used for similar elements.
본 출원에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시 예를 설명하기 위해 사용된 것으로서 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 출원에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.The terms used in the present application are only used to describe specific embodiments and are not intended to limit the present invention. Singular expressions include plural expressions unless the context clearly indicates otherwise. In the present application, terms such as "comprise" or "have" are intended to designate the existence of features, steps, actions, components, parts, or a combination thereof described in the specification, but one or more other features or steps It is to be understood that it does not preclude the possibility of addition or presence of, operations, components, parts, or combinations thereof.
본 발명은 마그네트론 스퍼터링 공법과 급속열처리 공법을 이용하여 금속산화물 Nb:TiO2 -X(NTO)를 박막성장 중간층의 O2 가스 주입과 후열처리를 통하여 박막의 결정화 및 산소 공석의 확산을 제어함으로써 전기적 특성을 향상시키는 제조방법에 관한 것이다. 또한, 이렇게 제조된 NTO 투명전극을 전자수송층이 생략된 페로브스카이트 태양전지(ETL-Free Perovskite Solar Cells)로 적용 및 평가에 관한 것이다. 이를 통해 기존 태양전지 분야에서 주로 전자수송층으로 많이 사용되고 있는 TiO2의 장점은 보존하면서, 상기 제조방법으로 전기전도도를 향상시킨 NTO 투명전극을 전자수송층이 생략된 페로브스카이트 태양전지 적용에 관한 것이다.The present invention uses a magnetron sputtering method and a rapid heat treatment method to transfer metal oxide Nb:TiO 2 -X (NTO) to the thin film growth intermediate layer by injecting O 2 gas and controlling the diffusion of oxygen vacancies through It relates to a manufacturing method for improving properties. In addition, it relates to the application and evaluation of the thus prepared NTO transparent electrode as ETL-Free Perovskite Solar Cells in which the electron transport layer is omitted. Through this, it relates to the application of a perovskite solar cell in which the electron transport layer is omitted from the NTO transparent electrode, which has improved electrical conductivity by the above manufacturing method, while preserving the advantages of TiO 2 , which is mainly used as an electron transport layer in the conventional solar cell field. .
본 발명에서는 마그네트론 스퍼터링 공법을 이용하여 전자수송층이 생략된 n-i-p 구조의 페로브스카이트 태양전지에 음극으로써 적용하기 위한 박막을 O2 가스가 주입된 층과 주입되지 않은 층으로 샌드위치 형태로 쌓아 후열처리에 따른 결정화와 산소 공석의 확산이 제어됨을 알아내고, 우수한 NTO 박막의 제조를 위한 최적 조건을 밝혔다.In the present invention, a thin film for application as a cathode to a nip-structured perovskite solar cell in which the electron transport layer is omitted by using a magnetron sputtering method is stacked in a sandwich form with a layer injected with O 2 gas and a layer without injection, followed by post-heat treatment. It was found that crystallization and diffusion of oxygen vacancies were controlled, and the optimum conditions for the production of excellent NTO thin films were revealed.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 태양 전지용 투명 박막의 제조 방법의 순서도를 도시한다. 도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 태양 전지용 투명 박막의 제조 방법의 모식도를 도시한다. 도 3은 본 발명의 일 실시예에 따라 형성된 태양 전지용 투명 박막의 측면 사시도이다.1 shows a flow chart of a method of manufacturing a transparent thin film for a solar cell according to an embodiment of the present invention. 2 is a schematic diagram of a method of manufacturing a transparent thin film for a solar cell according to an embodiment of the present invention. 3 is a side perspective view of a transparent thin film for a solar cell formed according to an embodiment of the present invention.
도 1에서 도시된 것처럼, 본 발명의 일 실시예에 따른 태양 전지용 투명 박막의 제조 방법은, 기판을 준비하는 단계(S 110); 기판 상에 제 1 박막층을 형성하는 단계(S 120); 제 1 박막층 상에 제 2 박막층을 형성하는 단계(S 130); 제 2 박막층 상에 제 3 박막층을 형성하는 단계(S 140); 및 후열처리를 수행하는 단계(S 150)를 포함한다.As shown in Figure 1, the method of manufacturing a transparent thin film for a solar cell according to an embodiment of the present invention, the step of preparing a substrate (S 110); Forming a first thin film layer on the substrate (S 120); Forming a second thin film layer on the first thin film layer (S 130); Forming a third thin film layer on the second thin film layer (S 140); And performing post-heat treatment (S 150).
S 110 단계에서는 기판을 준비한다. 본 발명의 투명 박막을 올리기 위한 기판을 준비하는 단계로서, 기판은 예시적으로 유리 기판이 이용될 수 있으며 이에 제한되는 것은 아니다.In step S110, a substrate is prepared. As a step of preparing a substrate for raising the transparent thin film of the present invention, a glass substrate may be used as an exemplary substrate, but is not limited thereto.
S 120 단계에서 기판 상에 제 1 박막층을 형성한다. 도 3에서 보는 것처럼, 제 1 박막층은 유리 기판 상에 형성되며, 제 1 박막층은 Ar 가스 분위기 하에서 Nb:TiO2-x 금속 산화물 타겟을 마그네트론 스퍼터링(magnetron sputtering) 공정을 이용하여 형성된다.In step S120, a first thin film layer is formed on the substrate. As shown in FIG. 3, the first thin film layer is formed on a glass substrate, and the first thin film layer is formed using a magnetron sputtering process on an Nb:TiO 2-x metal oxide target in an Ar gas atmosphere.
S 130 단계에서는 Ar 가스 및 O2 가스 분위기 하에서 Nb:TiO2 -x 금속 산화물 타겟을 마그네트론 스퍼터링 공정을 이용하여 스퍼터링하여 제 1 박막층 상에 제 2 박막층을 형성한다. In step S130, a second thin film layer is formed on the first thin film layer by sputtering the Nb:TiO 2 -x metal oxide target using a magnetron sputtering process in an Ar gas and O 2 gas atmosphere.
S 140 단계에서는 Ar 가스 분위기 하에서 Nb:TiO2 -x 금속 산화물 타겟을 마그네트론 스퍼터링 공정을 이용하여 스퍼터링하여 제 2 박막층 상에 제 3 박막층을 형성한다. In
S 150 단계에서는 3개의 박막층을 형성한 이후 후열처리 공정을 거친다. 후열처리는 급속 열처리 공법(rapid thermal annealing)으로 수행되는 것이 바람직하다. In step S150, after forming three thin film layers, a post-heat treatment process is performed. The post-heat treatment is preferably performed by rapid thermal annealing.
본 발명에서는 마그네트론 스퍼터링을 통해 Nb:TiO2 -x 금속 산화물 타겟(NTO 타겟)을 이용해 다층 박막을 형성한다. 이 경우 O2 가스 주입층 조절(중간층인 제 2 박막층을 형성할 때 O2 가스 및 Ar 가스를 주입하면서 형성함)을 통한 투명전극을 제조한다. 제조된 NTO 투명전극을 급속열처리 공법을 이용하여 진공상태에서 후열처리를 진행함으로서 투명전극의 결정화와 산소 공석의 확산을 제어하여 향상된 전기적 특성을 얻을 수 있었다.In the present invention, a multilayer thin film is formed using an Nb:TiO 2 -x metal oxide target (NTO target) through magnetron sputtering. In this case, a transparent electrode is manufactured by controlling the O 2 gas injection layer (formed while injecting O 2 gas and Ar gas when forming the second thin film layer as an intermediate layer). The prepared NTO transparent electrode was subjected to post-heat treatment in a vacuum using a rapid heat treatment method, thereby controlling crystallization of the transparent electrode and diffusion of oxygen vacancies, thereby obtaining improved electrical properties.
또한, 본 발명에서는 기존 전자수송층으로 정공의 이동을 방해하여 전자와 정공의 재결합을 억제하는 큰 장점을 가진 TiO2(Titanium dioxide)는 투명전극으로써 이용하기에는 절연체 특성을 보유하고 있으므로 Nb(Niobium)을 도핑시켜 제작한 NTO 타겟을 스퍼터링에 적용하고 박막 성장 중간에 O2 가스를 주입시켜 후열처리를 진행하여 결정화를 제어할 수 있는 공정을 개발하였다.In addition, in the present invention, TiO 2 (Titanium dioxide), which has a great advantage of inhibiting recombination of electrons and holes by interfering with the movement of holes to the existing electron transport layer, has an insulator characteristic to be used as a transparent electrode, so that Nb (Niobium) is used. An NTO target prepared by doping was applied to sputtering, and a post-heat treatment was performed by injecting O 2 gas during the growth of the thin film to control crystallization.
본 발명에서는 NTO 타겟을 이용해 3층의 박막층이 형성되며, 이러한 모습은 도 3에서 도시되어 있다. 또한, 도 4에서 보는 것처럼, 제 1 박막층 내지 제 3 박막층이 형성되었을 때, 제 2 박막층의 두께(X)는 제 1 박막층 내지 상기 제 3 박막층의 전체 두께(Y)의 20 내지 40%의 두께로 제어되는 것이 바람직하다. 왜냐하면 20% 미만의 두께일 경우 산소의 함량이 너무 작아서 투명 전극이 되지 못하고 검은색의 전극을 띠게 되는 문제점이 있어 태양전지의 전극으로 사용하기에 부적합하고, 40% 초과의 두께일 경우 산소의 함량이 너무 많아져서 반도체 성질을 띠게 되어 전극으로서 사용하기에 부적합한 문제점이 있기 때문이다. 더욱 바람직하게는 25 내지 35% 두께로 제어되는 것이 바람직하며, 가장 바람직하게는 약 30%의 두께로 제어되는 것이 바람직하다. 이 부분은 실시예 부분에서 추가적으로 설명하도록 하겠다. 한편, 본 발명의 박막층들의 구조는 제 1 박막층과 제 3 박막층이 제 2 박막층을 샌드 위치 형태로 감싸고 있는 형태로 일컬어질 수 있다.In the present invention, a three-layer thin film layer is formed by using an NTO target, and this aspect is shown in FIG. 3. In addition, as shown in FIG. 4, when the first to third thin film layers are formed, the thickness (X) of the second thin film layer is 20 to 40% of the total thickness (Y) of the first to third thin film layers. It is preferable to be controlled by. Because if the thickness is less than 20%, the content of oxygen is too small to become a transparent electrode and has a problem in that it has a black electrode, so it is unsuitable for use as an electrode of a solar cell, and if the thickness is more than 40%, the content of oxygen This is because there is a problem that is unsuitable for use as an electrode due to the too large amount of this material to have semiconductor properties. More preferably, it is preferably controlled to a thickness of 25 to 35%, most preferably controlled to a thickness of about 30%. This part will be further described in the embodiment part. Meanwhile, the structure of the thin film layers of the present invention may be referred to as a form in which the first thin film layer and the third thin film layer surround the second thin film layer in the form of a sand position.
한편, 제 1 박막층 내지 제 3 박막층의 전체 두께는 200 내지 500nm의 두께인 것이 바람직하다. 왜냐하면 두께가 500nm를 넘으면 투과도가 떨어져서 태양 전지의 효율이 낮아지는 문제점이 있고, 두께가 200nm보다 얇으면 NTO 박막이 고르게 형성되지 않는 문제점(아일랜드(island) 형태로 형성되는 문제점)이 발생될 수 있기 때문이다. 더욱 바람직하게는 250 내지 300nm인 것이 바람직하다.On the other hand, it is preferable that the total thickness of the first thin film layer to the third thin film layer is 200 to 500 nm. Because if the thickness exceeds 500 nm, the transmittance decreases and the efficiency of the solar cell decreases, and if the thickness is thinner than 200 nm, the problem that the NTO thin film is not formed evenly (a problem that is formed in the form of an island) may occur. Because. More preferably, it is preferably 250 to 300 nm.
본 발명의 방법에 따라 제조된 태양 전지용 투명 박막은, 태양 전지의 투명 전극 및 전자 수송층 역할을 동시에 수행할 수 있다. 도 5에서 보는 것처럼, 기존의 좌측의 태양 전지의 경우 투명전극 및 전자 수송층이 함께 존재하였으나, 본 발명에서는 우측의 경우와 같이 전자 수송층이 생략된 형태로 태양 전지가 구성될 수 있다.The transparent thin film for a solar cell manufactured according to the method of the present invention can simultaneously serve as a transparent electrode and an electron transport layer of a solar cell. As shown in FIG. 5, in the case of the conventional solar cell on the left, a transparent electrode and an electron transport layer exist together, but in the present invention, as in the case on the right, a solar cell may be configured in a form in which the electron transport layer is omitted.
이하에서는 구체적인 실시예와 함께 본 발명의 내용을 추가적으로 설명하도록 하겠다.Hereinafter, the contents of the present invention will be additionally described along with specific embodiments.
금속산화물 NTO 타겟을 준비하고, 마그네트론 스퍼터링 공법을 이용하여 금속산화물 NTO 타겟에 DC 전력 160 W를 인가하여 유리 기판에 증착하기 시작한다. 앞서, 초기 압력은 rotary pump와 TMP를 이용하여 3.010-6 Torr로 충분히 낮추어진 상태이다. 박막 증착 과정에서 공정 압력(working pressure)은 1.0mTorr, Ar(Argon) 가스 유량은 20 sccm, 기판의 회전 속도는 30 rpm의 공정 조건으로 수행하였다. 실시 조건을 아래의 표 1에 정리하였다.A metal oxide NTO target is prepared, and DC power of 160 W is applied to the metal oxide NTO target using a magnetron sputtering method to start depositing on a glass substrate. Previously, the initial pressure was sufficiently lowered to 3.010 -6 Torr using a rotary pump and TMP. In the thin film deposition process, the working pressure was 1.0 mTorr, the Ar (Argon) gas flow rate was 20 sccm, and the substrate rotation speed was 30 rpm. The implementation conditions are summarized in Table 1 below.
상기의 공정 조건으로 진행하여 각각 순수 Ar 가스로만 성장시킨 박막, 중간에 O2 가스를 주입한 박막, Ar과 O2 가스를 처음부터 주입한 박막으로 분류하여 아래의 도 6a 내지 6c를 참조하여 전기적 광학적 특성변화를 비교하였다. 확실히 중간에 O2 가스를 주입하고 후열처리로 결정화와 산소 공석의 확산 제어를 진행한 박막이 다른 박막에 비해 전기적 특성이 더 향상된 것을 확인할 수 있다. 특히, 상대적으로 낮은 비저항과 높은 캐리어 농도를 보여준다.Conducted under the above process conditions and classified into thin films grown only with pure Ar gas, thin films with O 2 gas injected in the middle, and thin films with Ar and O 2 gas injected from the beginning, respectively, referring to Figs. 6A to 6C below. The changes in optical properties were compared. Certainly, it can be seen that the thin film in which O 2 gas was injected in the middle and crystallization and diffusion control of oxygen vacancies were carried out by post heat treatment improved electrical properties compared to other thin films. In particular, it shows relatively low specific resistance and high carrier concentration.
박막 성장을 샌드위치 구조로 순수 Ar 가스로 박막성장을 시작하다가 중간에 O2 가스 유량을 0.2 sccm으로 흘려주어 O2 가스가 주입된 중간층을 성장시킨 뒤 다시 순수 Ar 가스로 성장시켜 덮은 제조방법으로 상기 특성변화 결과에서 향상된 특성변화를 확인하였고, 상기 제조방법을 기반으로 본 발명에서는 O2 가스 중간 주입층 두께 비율을 달리하여 전기적 특성변화를 비교하여 아래의 도 7a 및 7b를 참조하여 더욱 상세히 설명한다. 확연히 적정한 O2 가스를 주입한 중간층 두께에서 더 향상된 전기적 특성을 확인하였다. 도 7a 및 7b는 본 발명의 방법에 따라 제작된 샌드위치 형태의 투명 박막에서 제 2 박막층의 두께에 따른 전기적 특성을 비교한 그래프로서, 전체 두께를 100nm로 보았을 때 중간층인 제 2 박막층의 두께의 비율에 따른 전기적 특성을 나타낸 것이다.After starting the thin film growth with pure Ar gas in a sandwich structure, the intermediate layer was grown with the O 2 gas injected by flowing the O 2 gas flow rate at 0.2 sccm, and then grown with pure Ar gas and covered. The improved characteristic change was confirmed from the characteristic change result, and in the present invention based on the above manufacturing method, the electrical characteristic change by varying the thickness ratio of the O 2 gas intermediate injection layer will be compared in more detail with reference to FIGS. 7A and 7B below. . It was confirmed that more improved electrical properties were observed at the thickness of the intermediate layer injected with the appropriate O 2 gas. 7A and 7B are graphs comparing electrical properties according to the thickness of the second thin film layer in the sandwich-type transparent thin film fabricated according to the method of the present invention. When the total thickness is 100 nm, the ratio of the thickness of the second thin film layer as an intermediate layer It shows the electrical characteristics according to.
상기의 특성변화 결과를 통해 O2가 주입된 중간층이 전체 박막 두께의 30% 비율에서 최적의 전기적 특성을 확인할 수 있었고, 확실히 상기 제조방법을 통해 기존보다 크게 전기적 특성이 향상된 것을 확인할 수 있었다.Through the above characteristic change result, it was confirmed that the intermediate layer injected with O 2 was able to confirm the optimum electrical characteristics at 30% of the total thickness of the thin film, and it was certainly confirmed that the electrical characteristics were significantly improved than before through the above manufacturing method.
실시예 2에서는 실시예 1의 제조방법으로 제작한 NTO 박막을 페로브스카이트 태양전지의 투명전극으로 적용하는 경우에 있어서 전체 박막의 두께에 따른 전기적 특성을 관찰하였다. 도 8a 내지 8c는 본 발명의 방법에 따라 제작된 샌드위치 형태의 투명 박막의 전체 두께에 따른 전기적 광학적 특성의 변화를 관찰한 그래프이다.In Example 2, when the NTO thin film produced by the manufacturing method of Example 1 was applied as a transparent electrode of a perovskite solar cell, electrical characteristics according to the thickness of the entire thin film were observed. 8A to 8C are graphs observing changes in electrical and optical properties according to the total thickness of a sandwich-type transparent thin film manufactured according to the method of the present invention.
본 발명의 제조 방법을 이용하여 최종적으로 제작한 NTO 투명전극을 페로브스카이트 태양전지에 적용하여 평가하였다. 더 자세히 설명하자면, 기존 페로브스카이트 태양전지는 소자의 고효율을 위해 전자수송층과 정공수송층이 존재하지만, 본 발명에서는 상기 제조방법으로 투명전극과 전자수송층의 역할을 동시에 수행할 수 있는 NTO 투명전극을 제작하여 전자수송층이 생략된 페로브스카이트 태양전지에 음극으로써 적용하여 NTO 투명전극을 평가하였다.The NTO transparent electrode finally fabricated using the manufacturing method of the present invention was evaluated by applying it to a perovskite solar cell. In more detail, the existing perovskite solar cell has an electron transport layer and a hole transport layer for high efficiency of the device, but in the present invention, an NTO transparent electrode that can simultaneously serve as a transparent electrode and an electron transport layer by the above manufacturing method. Was fabricated and applied as a negative electrode to a perovskite solar cell in which the electron transport layer was omitted to evaluate the NTO transparent electrode.
본 발명은 아래의 표 2를 참조하여 상세히 설명한다. NTO 투명전극이 적용된 전자수송층 없는 페로브스카이트 태양전지 결과를 보면, 확연히 투명전극의 두께와 면저항에 따라 소자 효율 결과에 경향성 있게 기인하는 것으로 확인하였고, 12.50 %로 높은 효율도 확인하였다. 상기 제조방법을 통해 향상된 전기전도성을 가지는 NTO 박막을 300 nm 두께까지 늘려 32.59 Ohm/square의 낮은 면저항을 가지고 기존 TiO2의 장점을 보유함으로써, 이에 본 발명자들은 본 제조방법으로 제작한 NTO 투명전극을 전자수송층이 생략된 페로브스카이트 태양전지에 적용하여 평가를 통해 기대한 효과를 얻었다.The present invention will be described in detail with reference to Table 2 below. Looking at the results of the perovskite solar cell without the electron transport layer to which the NTO transparent electrode was applied, it was clearly confirmed that the thickness of the transparent electrode and the sheet resistance tended to be attributed to the device efficiency result, and a high efficiency of 12.50% was also confirmed. By extending the NTO thin film having improved electrical conductivity through the above manufacturing method to a thickness of 300 nm, it has a low sheet resistance of 32.59 Ohm/square and has the advantages of the existing TiO 2. Accordingly, the present inventors have prepared the NTO transparent electrode manufactured by the present manufacturing method. It was applied to a perovskite solar cell in which the electron transport layer was omitted, and the expected effect was obtained through evaluation.
(mA/cm2)Jsc
(mA/cm 2 )
(V)Voc
(V)
(%)PCE
(%)
도 8a 내지 8c, 그리고 위의 표 2에서 보는 것처럼, 전체 NTO 박막의 두께는 200 내지 500nm, 더욱 바람직하게는 250 내지 300nm인 것이 바람직하다.8A to 8C, and as shown in Table 2 above, the thickness of the entire NTO thin film is preferably 200 to 500 nm, more preferably 250 to 300 nm.
본 발명의 실시예에 의하면, 기존에 전기전도성을 가진 NTO를 스퍼터링 공법을 이용하여 O2 가스 주입층 조절과 급속열처리 공법으로 후열처리를 진행하여 더 우수한 전기적 특성을 가진 박막을 제조할 수 있었다. 그 결과, 태양전지에서 전자 수송층 없이 오로지 NTO 투명전극만 적용하여 12.50 %의 높은 소자 효율을 확인하였다. 앞으로 공정가격 경쟁력을 갖춘 단순한 구조의 태양전지에 적용될 투명전극으로써 발전이 기대된다.According to an embodiment of the present invention, a thin film having better electrical properties could be manufactured by performing post-heat treatment by controlling the O 2 gas injection layer and rapid heat treatment method using the conventional sputtering method of NTO having electrical conductivity. As a result, a high device efficiency of 12.50% was confirmed by applying only the NTO transparent electrode without an electron transport layer in the solar cell. In the future, development is expected as a transparent electrode to be applied to a solar cell with a simple structure with fair price competitiveness.
제시된 실시예들에 대한 설명은 임의의 본 발명의 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 본 발명을 이용하거나 또는 실시할 수 있도록 제공된다. 이러한 실시예들에 대한 다양한 변형들은 본 발명의 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명백할 것이며, 여기에 정의된 일반적인 원리들은 본 발명의 범위를 벗어남이 없이 다른 실시예들에 적용될 수 있다. 그리하여, 본 발명은 여기에 제시된 실시예들로 한정되는 것이 아니라, 여기에 제시된 원리들 및 신규한 특징들과 일관되는 최광의의 범위에서 해석되어야 할 것이다. The description of the presented embodiments is provided to enable any person skilled in the art to use or implement the present invention. Various modifications to these embodiments will be apparent to those of ordinary skill in the art, and the general principles defined herein can be applied to other embodiments without departing from the scope of the present invention. Thus, the present invention is not to be limited to the embodiments presented herein, but is to be construed in the widest scope consistent with the principles and novel features presented herein.
Claims (9)
Ar 가스 분위기 하에서 Nb:TiO2 -x 금속 산화물 타겟을 마그네트론 스퍼터링(magnetron sputtering) 공정을 이용하여 스퍼터링하여 기판 상에 제 1 박막층을 형성하는 단계;
Ar 가스 및 O2 가스 분위기 하에서 Nb:TiO2 -x 금속 산화물 타겟을 마그네트론 스퍼터링 공정을 이용하여 스퍼터링하여 상기 제 1 박막층 상에 제 2 박막층을 형성하는 단계;
Ar 가스 분위기 하에서 Nb:TiO2 -x 금속 산화물 타겟을 마그네트론 스퍼터링 공정을 이용하여 스퍼터링하여 상기 제 2 박막층 상에 제 3 박막층을 형성하는 단계; 및
후열처리(post annealing)를 수행하는 단계를 포함하는,
태양 전지용 투명 박막의 제조 방법.
Preparing a substrate;
Forming a first thin film layer on the substrate by sputtering the Nb:TiO 2 -x metal oxide target in an Ar gas atmosphere using a magnetron sputtering process;
Forming a second thin film layer on the first thin film layer by sputtering an Nb:TiO 2 -x metal oxide target using a magnetron sputtering process in an Ar gas and O 2 gas atmosphere;
Forming a third thin film layer on the second thin film layer by sputtering an Nb:TiO 2 -x metal oxide target using a magnetron sputtering process in an Ar gas atmosphere; And
Including the step of performing post annealing,
Method for producing a transparent thin film for solar cells.
상기 제 2 박막층의 두께는, 상기 제 1 박막층 내지 상기 제 3 박막층의 전체 두께의 20 내지 40% 두께로 제어되는,
태양 전지용 투명 박막의 제조 방법.
The method of claim 1,
The thickness of the second thin film layer is controlled to a thickness of 20 to 40% of the total thickness of the first thin film layer to the third thin film layer,
Method for producing a transparent thin film for solar cells.
상기 제 2 박막층의 두께는, 상기 제 1 박막층 내지 상기 제 3 박막층의 전체 두께의 25 내지 35% 두께로 제어되는,
태양 전지용 투명 박막의 제조 방법.
The method of claim 1,
The thickness of the second thin film layer is controlled to a thickness of 25 to 35% of the total thickness of the first thin film layer to the third thin film layer,
Method for producing a transparent thin film for solar cells.
상기 제 1 박막층 내지 상기 제 3 박막층의 전체 두께는 200 내지 500nm인,
태양 전지용 투명 박막의 제조 방법.
The method of claim 1,
The total thickness of the first thin film layer to the third thin film layer is 200 to 500 nm,
Method for producing a transparent thin film for solar cells.
상기 제 1 박막층 내지 상기 제 3 박막층의 전체 두께는 250 내지 300nm인,
태양 전지용 투명 박막의 제조 방법.
The method of claim 1,
The total thickness of the first thin film layer to the third thin film layer is 250 to 300 nm,
Method for producing a transparent thin film for solar cells.
상기 태양 전지는 페로브스카이트 태양 전지인,
태양 전지용 투명 박막의 제조 방법.
The method of claim 1,
The solar cell is a perovskite solar cell,
Method for producing a transparent thin film for solar cells.
상기 후열처리는 급속 열처리 공법(rapid thermal annealing)으로 수행되는,
태양 전지용 투명 박막의 제조 방법.
The method of claim 1,
The post heat treatment is performed by a rapid thermal annealing method,
Method for producing a transparent thin film for solar cells.
태양 전지의 투명 전극 및 전자 수송층 역할을 동시에 수행하는,
태양 전지용 투명 박막.
As a transparent thin film for a solar cell manufactured according to the method of any one of claims 1 to 7,
Simultaneously serving as a transparent electrode and an electron transport layer of a solar cell,
Transparent thin film for solar cells.
상기 태양 전지용 투명 박막이 투명 전극 및 전자 수송층 역할을 동시에 수행하는,
태양 전지.Including a transparent thin film for a solar cell manufactured according to the method of any one of claims 1 to 7,
The transparent thin film for solar cells simultaneously serves as a transparent electrode and an electron transport layer,
Solar cells.
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|---|---|---|---|---|
| CN113314672A (en) * | 2021-06-25 | 2021-08-27 | 江苏科技大学 | Perovskite solar cell and preparation method thereof |
| KR20230094485A (en) * | 2021-12-21 | 2023-06-28 | 포항공과대학교 산학협력단 | Method of manipulating photoconductivity of perovskites and optoelectronic devices using the same |
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| JP2019021599A (en) * | 2017-07-21 | 2019-02-07 | 株式会社東芝 | Transparent electrode and method for producing the same, and electronic device using the transparent electrode |
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2019
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| E902 | Notification of reason for refusal | ||
| E701 | Decision to grant or registration of patent right | ||
| GRNT | Written decision to grant |