KR20200059972A - 산성 광산배수 슬러지 및 알긴산을 포함하는 암모니아 제거용 흡착제, 이의 제조방법, 및 이를 이용한 암모니아 제거 방법 - Google Patents

산성 광산배수 슬러지 및 알긴산을 포함하는 암모니아 제거용 흡착제, 이의 제조방법, 및 이를 이용한 암모니아 제거 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명의 암모니아 제거용 흡착제는, 산성 광산배수 슬러지 및 알긴산(alginate)을 포함하는 제거제를 이용하여 수용액 내에 존재하는 암모니아를 제거함으로써, 폐자원을 유용하게 사용하고, 동시에 경제적이고 효율적으로 수질을 정화할 수 있다.

Description

산성 광산배수 슬러지 및 알긴산을 포함하는 암모니아 제거용 흡착제, 이의 제조방법, 및 이를 이용한 암모니아 제거 방법 {ADSORBENT FOR REMOVING AMMONIA COMPRISING ACID MINE DRAINAGE SLUDGE AND ALGINATE, METHOD FOR PRODUCING THE SAME, AND METHOD FOR REMOVING AMMONIA USING THE SAME}
본 명세서에는 산성 광산배수 슬러지 및 알긴산을 포함하는 암모니아 제거용 흡착제, 이의 제조방법, 및 이를 이용한 암모니아 제거 방법이 개시된다.
최근 발생한 화학사고와 관련하여, 암모니아 누출 후 오염 문제가 주목받았다. 일반적으로 공장 및 플랜트에서 사용하는 암모니아는 기체 상태로 존재하며, 누출 시 순식간에 대기로 확산되어 인근 거주지에 심각한 피해를 입히기도 한다.
뿐만 아니라 상대습도가 높거나 강우량이 높은 여름철에는 토양 내 흡착되어 토양오염뿐만 아니라 지하수 오염으로 이어질 수 있다. 예컨대, 호수나 연못 혹은 취수원, 포화대수층 등과 같이 수자원이 암모니아에 오염된 경우, 직접 수처리하여 정화해야 할 필요가 있다.
구체적으로, 대기에 확산된 암모니아는 시간이 경과함에 따라 저농도화 되지만 물 또는 토양에 흡착된 암모니아는 지속적으로 토양생태계에 변화를 주며 상수도가 들어오지 않는 소규모 단위 거주지의 수질에 심각한 영향을 줄 수 있다. 또한 심미적으로 발생하는 악취로 인해 민원뿐만 아니라 분쟁이 발생할 가능성이 매우 높다.
과거에는 제올라이트(Zeolite)와 같이 인공합성 소재를 통해 암모니아 흡착을 시도하였으며, 제올라이트의 다양한 개질을 통해 흡착률을 높이는 성과가 있었지만, 단가절감에 대한 연구는 상대적으로 미흡해왔다.
따라서, 저비용 대비 고흡착 성능을 가진 암모니아 흡착제에 관한 필요성이 대두되고 있다.
천연 제올라이트와 Fe(Ⅲ) 첨착활성탄을이용한 NH4+ 및 NO3-의 흡착제거, 평가수질화학팀-김영두, 김홍제, 이호찬, 장미희, 이민환, 엄석원, 서울特別市 保健環境硏究院報 第46號 (2010), ReportofS.I.H.E.,46:108~116 (2010)
일 측면에서, 본 발명의 목적은, 산성 광산배수 슬러지와 알긴산을 포함하는 흡착제를 이용하여, 수용액 내에 존재하는 암모니아를 제거함으로써, 폐자원을 유용하게 사용하고, 동시에 경제적이고 효율적으로 수질을 정화하는 것이다.
일 측면에서, 본 발명은 산성 광산배수 슬러지 및 알긴산(alginate)을 포함하는, 암모니아 제거용 흡착제를 제공한다.
다른 측면에서, 본 발명은 전술한 암모니아 제거용 흡착제의 제조방법에 있어서, 산성 광산배수 슬러지를 회수 및 건조하는 단계; 및 상기 건조된 산성 광산배수 슬러지 및 알긴산(alginate)을 포함하는 용액을 제조하는 단계; 상기 건조된 산성 광산배수 슬러지 및 알긴산(alginate)을 포함하는 용액을 2가 이상의 양이온을 포함하는 용액에 적가하여, 고형화된 암모니아 제거용 흡착제를 얻는 단계;를 포함하는, 암모니아 제거용 흡착제 제조방법을 제공한다.
다른 측면에서, 본 발명은 전술한 암모니아 제거용 흡착제를 이용하여 암모니아를 제거하는 것을 특징으로 하는, 암모니아 제거 방법을 제공한다.
일 측면에 있어서, 본 발명의 암모니아 제거용 흡착제는 산성 광산배수 슬러지 및 알긴산(alginate)을 포함하여, 경제적이고 효율적으로 암모니아를 제거할 수 있다.
다른 측면에서, 본 발명의 암모니아 제거용 흡착제는 건조된 산성 광산배수 슬러지 및 알긴산(alginate)을 포함하는 용액을 2가 양이온이 포함된 용액에 적가함으로써 제조되므로, 간단한 공정으로 암모니아 제거용 흡착제를 대량으로 생산할 수 있다.
다른 측면에서, 본 발명의 암모니아 제거방법은 수용액 상에서 유해한 암모니아를 흡착하는 방식으로 제거가 이루어지므로, 수질 정화 분야 등에서 적용될 수 있다.
도 1은 산성 광산배수 슬러지 및 알긴산을 포함하는 암모니아 제거용 흡착제를 촬영한 사진이다.
도 2은 본 발명에 따른 암모니아 제거용 흡착제의 시간별 암모니아 제거율을 나타낸 그래프이다.
용어 정의
본 명세서에서, 어떤 부분이 어떤 구성 요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성 요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성 요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
예시적인 구현예들의 설명
이하, 본 발명을 상세히 설명한다.
암모니아 제거용 흡착제
본 발명의 예시적인 구현예들에서는, 산성 광산배수 슬러지 및 알긴산(alginate)을 포함하는, 암모니아 제거용 흡착제를 제공한다.
암모니아 흡착제에 대한 연구는 지금까지 활발히 진행되어 왔지만, 산성 광산배수 슬러지와 같이 폐기물을 활용하여 단가가 낮은 흡착제에 대한 연구는 상대적으로 주목받지 못하였다.
본 발명에 따른 암모니아 제거용 흡착제는, 산성 광산배수 슬러지 내에 포함된 3가 철(Fe3 +)이 이온교환을 통해 암모니아를 흡착하고, 알긴산(alginate) 표면의 수산화기는 암모니아와 결합함으로써, 시너지 효과에 의하여 암모니아를 효율적으로 제거할 수 있다.
또한, 산성 광산배수 슬러지를 안정적인 비드 형태로 만들어 줄 수 있는 알긴산(alginate), 특히 알긴산 비드(Alginate Bead)를 포함함으로써, 흡착제로서 보관이 용이하고 현장에서 사용이 간편하다.
본 명세서에서 "광산배수 슬러지"는 Fe을 다량 포함하는 광산의 갱내에서 유출되는 물에서 pH를 조절하기 위한 공정 후 발생하는 슬러지이다. 구체적으로 광산배수는, 광산이 폐광되면 갱내로 지하수가 유입되어 갱내에 존재하는 황화광물과 반응하여 Fe을 다량 포함하게 되는데 이를 광산배수라 한다. 광산배수가 Fe를 다량 포함하고 pH가 낮은 경우 이를 산성 광산배수라 한다. 또한, 일 구현예에서, 광산배수 슬러지는 광산배수 내에 철을 제거하기 위해 소석회 등을 이용하여 pH를 상승시키는 공정 혹은 알칼리공급유지시설을 이용하여 pH를 상승시키는 공정을 통해 발생한 슬러지일 수 있다.
본 발명의 일 측면에서, 상기 산성 광산배수 슬러지는 산성 광산배수를 소석회 및 알칼리 공급을 통해 침전하는 침전물을 포함하는, 광산배수 슬러지일 수 있다.
본 발명의 일 측면에서, 상기 산성 광산배수 슬러지의 pH는 pH 7미만일 수 있다. 예컨대, 상기 산성 광산배수 슬러지는 pH 7 미만, pH 6.9 이하, pH 6.7 이하, pH 6.5 이하, pH 6.3 이하, pH 6.1 이하, pH 5.9 이하, pH 5.7 이하, pH 5.5 이하, pH 5.3 이하, pH 5.1 이하, pH 4.9 이하, pH 4.7 이하, pH 4.5 이하, pH 4.3 이하, pH 4.1 이하, pH 3.9 이하 또는 pH 3.5 이하일 수 있다.
본 발명의 일 측면에서, 상기 산성 광산배수 슬러지는 함태 광산에서 발생한 슬러지일 수 있다.
일 구현예에서, 상기 산성 광산배수 슬러지 및 알긴산(alginate)의 중량비는 1: 5 내지 10 일 수 있고, 예컨대, 1: 6.5 내지 9.5, 1: 7 내지 9, 또는 1: 7.5 내지 8.5일 수 있고, 바람직하게는 1: 8일 수 있다.
일 구현예에서, 상기 산성 광산배수 슬러지는 건조된 산성 광산배수 슬러지일 수 있다. 상기 산성 광산배수 슬러지의 건조는 오븐 등을 이용하여 완전 건조 또는 탈수할 수 있다.
또한, 상기 산성 광산배수 슬러지의 크기를 작게하여 반응성을 높이기 위하여 건조 후 분쇄하는 단계;를 더 포함할 수 있다.
일 구현예에서, 상기 건조된 산성 광산배수 슬러지는 2가 이상의 금속 또는 준금속 원소를 포함하고, 상기 건조된 산성 광산배수 슬러지를 X-선 형광 분석법(X-ray flourescence spectrometry, XRF)으로 분석 시, 상기 2가 이상의 금속 또는 준금속 원소 중 철(Fe)의 함량이 70 % 이상일 수 있고, 예컨대, 75% 이상, 80% 이상, 81% 이상, 82% 이상, 또는 82.80% 이상일 수 있다.
일 구현예에서, 상기 암모니아 제거용 흡착제는 고체로서, 구형 비드(bead)일 수 있고, 상기 암모니아 제거용 흡착제의 크기는 1 내지 4 mm일 수 있다. 상기 크기가 작을수록 비표면적(Specific area)이 크므로 더 좋은 성능을 가진다.
암모니아 제거용 흡착제 제조방법
본 발명의 예시적인 구현예들에서는, 전술한 암모니아 제거용 흡착제의 제조방법에 있어서, 산성 광산배수 슬러지를 회수 및 건조하는 단계; 및 상기 건조된 산성 광산배수 슬러지 및 알긴산(alginate)을 포함하는 용액을 제조하는 단계; 상기 건조된 산성 광산배수 슬러지 및 알긴산(alginate)을 포함하는 용액을 2가 이상의 양이온을 포함하는 용액에 적가하여, 고형화된 암모니아 제거용 흡착제를 얻는 단계;를 포함하는, 암모니아 제거용 흡착제 제조방법을 제공한다.
본 발명의 암모니아 제거용 흡착제 제조방법은, 산성 광산배수 슬러지와 알긴산의 혼합용액을 단순히 2가 이상의 양이온을 포함하는 용액에 적가하여 제조되므로, 별도의 장치가 없이 손쉽게 암모니아 제거용 흡착제의 제조가 가능하다.
구체적으로, 상기 건조된 산성 광산배수 슬러지 및 알긴산(alginate)을 포함하는 용액은, 증류수에 알긴산을 먼저 용해시키고, 그 후 산성 광산배수 슬러지를 용해시키는 방법으로 제조될 수 있다.
또한, 상기 혼합 용액을 2가 이상의 양이온을 포함하는 용액에 적가하는 경우, 느린 속도로 적가(dropping)하는 것이 바람직하고, 이후 오븐 등을 이용하여 예컨대 70℃ 정도의 온도에서 완전 건조될 수 있다.
일 구현예에서, 상기 2가 이상의 양이온은 Ca2 +, Mg2 +, 및 Fe3 +로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함할 수 있고, 바람직하게는 Ca2 + 을 포함할 수 있다.
일 구현예에서, 상기 2가 이상의 양이온을 포함하는 용액은, CaCl2, MgCl2 , 및 FeCl3로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하여 제조되고, 상기 용액의 농도는 1 내지 3 M일 수 있다. 예컨대, 상기 용액의 농도는 1.5 M 이상, 1.7 M 이상, 또는 1.9 M 이상일 수 있고, 2.5 M 이하, 2.3 M 이하, 또는 2.1 M 이하일 수 있다.
암모니아 제거 방법
본 발명의 예시적인 구현예들에서는, 전술한 암모니아 제거용 흡착제를 이용하여 암모니아를 제거하는 것을 특징으로 하는, 암모니아 제거 방법을 제공한다.
본 발명의 암모니아 제거 방법은 비커에 암모니아수와 암모니아 제거용 흡착제를 혼합하여, 암모니아 제거율을 확인하는 방법에 의하여 수행될 수 있다.
일 구현예에서, 상기 암모니아 제거는 수용액 상에서 이루어질 수 있다.
일 구현예에서, 상기 암모니아 제거는 24시간 이내, 12시간 이내, 9시간 이내, 6시간 이내, 4시간 이내, 1시간 이내, 또는 30분 이내에 이루어질 수 있으며, 바람직하게는 실험결과 500분 부근에서 최대 흡착능력을 가지고, 500분 이후의 반응 시간에서는 오히려 흡착능력이 감소할 수 있다.
이하, 하기의 실시예를 통하여 본 발명을 보다 구체적으로 설명한다. 그러나 하기의 실시에는 본 발명에 대한 이해를 돕기 위해 예시의 목적으로만 제공된 것일 뿐, 본 발명의 범주 및 범위가 이에 한정되지 않는다.
실시예
암모니아 제거용 흡착제 제조
실시예 1: 산성 광산배수 슬러지 제조
산성 광산배수 슬러지는 함태 광산에 존재하는 슬러지이다. 채취된 산성광산배수 슬러지는 오븐으로 건조시켜 탈수화시켰다. 이후 미세한 입자로 빻아주었다. 상기 건조된 산성 광산배수 슬러지 내의 금속 또는 준금속의 함량을 파악하기 위하여, X-선 형광 분석법(X-ray flourescence spectrometry, XRF)으로 분석 결과, 하기 표 1와 같았다.
Element AMDs(%)
Fe 82.80
S 0.82
Ca 10.20
Si 2.42
Al 1.47
Mn 1.21
Mg 0.24
Other 0.85
Total 100.00
실시예 2 : 산성 광산배수 슬러지 및 알긴산(alginate)를 포함하는 흡착제 제조
상기 실시예 1에서 준비된 산성 광산배수 슬러지와 알긴산(alginate)을 1: 8 중량비로 혼합하여 비드를 제조하였다. 구체적으로, 알긴산염( (C6H7O6Na)n, W201502, Aldrich Sodium Alginate) 20g에 980ml 3차 증류수를 혼합하여 완전히 녹였다. 상기 증류수에 녹여낸 알긴산(alginate)에 산성 광산배수 슬러지 가루 2.5 g를 넣어 녹였다.
그 후, 분액깔때기에 혼합된 산성 광산배수 슬러지와 알긴산(alginate)를 넣고, 느린 속도로 CaCl2 2M 용액에 적가(Dropping) 하였다. 상기 염화칼슘 용액에 적가하여 고형화된 혼합 비드(암모니아 제거용 흡착제)를 오븐에 섭씨 70℃에 하루 동안 건조시켰다. 제조된 최종 흡착제를 촬영하여 도 1에 나타내었다.
시험예
암모니아 제거 실험
상기 실시예 2에서 제조된 0.2g의 혼합비드(암모니아 제거용 흡착제)와 2ppm의 암모니아수 20ml를 혼합하여, 시간 경과별(30분, 1시간, 4시간, 6시간, 9시간, 12시간, 24시간 동안) 암모니아 흡광도(UV/VIS)를 측정하여, 제거율을 도 2에 나타내었다.
흡착제 반응시간에 따른 제거율을 나타낸, 하기 표 2 및 도 2를 참조하면, 500분 부근에서 최대 흡착능력을 가지고, 500분 이후의 반응 시간에서는 오히려 흡착능력이 감소한다는 사실을 확인할 수 있다.
흡착반응시간(hr) 제거율 (%)
0.5 19.5
1 19
4 55
6 85
9 90
12 80

Claims (11)

  1. 산성 광산배수 슬러지 및 알긴산(alginate)을 포함하는, 암모니아 제거용 흡착제.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 산성 광산배수 슬러지 및 알긴산(alginate)의 중량비는 1: 5 내지 10인 것을 특징으로 하는, 암모니아 제거용 흡착제.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 산성 광산배수 슬러지는 건조된 산성 광산배수 슬러지인 것을 특징으로 하는, 암모니아 제거용 흡착제.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 건조된 산성 광산배수 슬러지는 2가 이상의 금속 또는 준금속 원소를 포함하고,
    상기 건조된 산성 광산배수 슬러지를 X-선 형광 분석법(X-ray flourescence spectrometry, XRF)으로 분석 시, 상기 2가 이상의 금속 또는 준금속 원소 중 철(Fe)의 함량이 70 % 이상인 것을 특징으로 하는, 암모니아 제거용 흡착제.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 암모니아 제거용 흡착제는 고체로서, 구형 비드(bead)인 것을 특징으로 하는, 암모니아 제거용 흡착제.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 암모니아 제거용 흡착제의 크기는 1 내지 4 mm인 것을 특징으로 하는, 암모니아 제거용 흡착제.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 따른 암모니아 제거용 흡착제의 제조방법에 있어서,
    산성 광산배수 슬러지를 회수 및 건조하는 단계; 및
    상기 건조된 산성 광산배수 슬러지 및 알긴산(alginate)을 포함하는 용액을 제조하는 단계;
    상기 건조된 산성 광산배수 슬러지 및 알긴산(alginate)을 포함하는 용액을 2가 이상의 양이온을 포함하는 용액에 적가하여, 고형화된 암모니아 제거용 흡착제를 얻는 단계;를 포함하는, 암모니아 제거용 흡착제 제조방법.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 2가 이상의 양이온은 Ca2 +, Mg2 +, 및 Fe3 +로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는, 암모니아 제거용 흡착제 제조방법.
  9. 제7항에 있어서,
    상기 2가 이상의 양이온을 포함하는 용액은, CaCl2, MgCl2, 및 FeCl3로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하여 제조되고,
    상기 용액의 농도는 1 내지 3 M인 것을 특징으로 하는, 암모니아 제거용 흡착제 제조방법.
  10. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 따른 암모니아 제거용 흡착제를 이용하여 암모니아를 제거하는 것을 특징으로 하는, 암모니아 제거 방법.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 제거는 수용액 상에서 이루어지는 것을 특징으로 하는, 암모니아 제거 방법.
KR1020180145375A 2018-11-22 2018-11-22 산성 광산배수 슬러지 및 알긴산을 포함하는 암모니아 제거용 흡착제, 이의 제조방법, 및 이를 이용한 암모니아 제거 방법 KR102268809B1 (ko)

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