KR20190137674A - 열전 재료, 및 이를 포함하는 열전 소자 및 전자 소자 - Google Patents
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Abstract
열전 재료, 및 이를 포함하는 열전 소자 및 전자 소자가 제공된다. 열전 재료는 하기 화학식 1로 표현되는 열전 무기물을 포함하는 열전 엘리먼트 (thermoelectric element), 및 열전 엘리먼트 표면과 접촉하는 도전 경로(conduction path)를 포함하되, 도전 경로는 1000 S/㎝ 이상의 전기전도도를 갖는 도전성 재료로 이루어진다.
[화학식 1]
BixSb(2-x)Te(3-y-z)SeySz
(단, 0<x≤2, 0≤y≤3, 0≤z≤3, 및 0≤y+z≤3 이다.)
[화학식 1]
BixSb(2-x)Te(3-y-z)SeySz
(단, 0<x≤2, 0≤y≤3, 0≤z≤3, 및 0≤y+z≤3 이다.)
Description
열전 재료, 및 이를 포함하는 열전 소자 및 전자 소자에 관한 것이다.
열전현상은 열과 전기 사이의 가역적, 직접적인 에너지 변환을 의미하며, 재료 내부에서 발생된 온도구배에 의한 전자(electron) 혹은 정공(hole)의 확산이동으로 인해 전류의 흐름 혹은 전압이 발생하는 현상이다. 외부로부터 인가된 전류에 의해 형성된 양단의 온도차를 이용하여 냉각분야에 응용하는 펠티어 효과(Peltier effect)와 재료 양단의 온도 차로부터 발생하는 기전력을 이용하여 발전분야에 응용하는 제벡효과(Seebeck effect)로 구분된다.
상기 열전 재료는 예를 들어 수동형 냉각 시스템으로 발열문제 해결이 어려운 반도체 장비 및 전자기기의 능동형 냉각 시스템으로 적용되고 있으며, 기존의 냉매가스 압축방식의 시스템으로는 해결 불가능한 냉각 응용 분야에서의 수요가 확대되고 있다. 열전냉각은 환경문제를 유발하는 냉매가스를 사용하지 않는 무진동, 저소음의 친환경 냉각기술이며, 고효율의 열전냉각재료 개발로 열전냉각효율을 향상시키면 냉장고, 에어컨 등 범용냉각 분야에까지 응용의 폭을 확대할 수 있다.
상기 열전 재료는 열전 발전, 구체적으로 에너지 하베스팅 (energy harvesting) 분야에도 적용될 수 있다. 최근 저탄소 친환경 에너지 수요 증가와 모바일 기기 사용 급증, 인공지능, 자율 주행, 사물 인터넷 기술 등이 발전함에 따라 버려지는 열에너지를 전기 에너지로 재활용하고자 하는 여러 시도들이 있다.
따라서, 다양한 열전 발전, 및/또는 열전 냉각 기술 분야에 활용 가능하면서도 우수한 열전 성능을 나타내는 열전 재료의 필요성이 증대되고 있다.
다양한 기술 분야에 활용 가능하면서도 우수한 열전 성능을 나타내는 열전 재료와, 상기 열전 재료를 포함하는 열전 소자 및 전자 소자를 제공하고자 한다.
일 구현예에 따르면, 하기 화학식 1로 표현되는 열전 무기물을 포함하는 열전 엘리먼트(Thermoelectric element), 및 상기 열전 엘리먼트 표면과 접촉하는 도전 경로(conduction path)를 포함하되, 상기 도전 경로는 1000 S/㎝ 이상의 전기전도도를 갖는 도전성 재료로 이루어지는 열전 재료가 제공된다.
[화학식 1]
BixSb(2-x)Te(3-y-z)SeySz
(단, 0<x≤2, 0≤y≤3, 0≤z≤3, 및 0≤y+z≤3 이다.)
상기 열전 엘리먼트는 열전 나노입자, 열전 나노시트, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
상기 열전 엘리먼트는 2 이상 포함되고, 상기 도전 경로는 이웃하는 상기 2 이상의 열전 엘리먼트 사이에 위치할 수 있다.
상기 도전 경로는 이웃하는 상기 2 이상의 열전 엘리먼트 각각과 면접촉을 이루고 있을 수 있다.
상기 도전 경로는 이웃하는 상기 2 이상의 열전 엘리먼트를 이격시키도록 연장되어 있을 수 있다.
상기 도전 경로는 상기 열전 엘리먼트 각각의 표면을 감싸도록 연장되어 있을 수 있다.
상기 도전성 재료는 상기 열전 재료 총 중량을 기준으로 0.01 중량% 내지 30 중량% 포함될 수 있다.
상기 도전성 재료는 상기 열전 무기물보다 큰 전기전도도를 가질 수 있다.
상기 도전성 재료는 금속 산화물, 금속 붕화물, 금속 탄화물, 칼코게나이드, 전이금속, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
상기 금속 산화물은 RuO2, MnO2, ReO2, VO2, OsO2, TaO2, IrO2, NbO2, WO2, GaO2, MoO2, InO2, CrO2, RhO2, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
상기 금속 붕화물은 Ta3B4, Nb3B4, TaB, NbB, V3B4, VB, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
상기 금속 탄화물은 Dy2C를 포함할 수 있다.
상기 칼코게나이드는 AuTe2, PdTe2, PtTe2, YTe3, CuTe2, NiTe2, IrTe2, PrTe3, NdTe3, SmTe3, GdTe3, TbTe3, DyTe3, HoTe3, ErTe3, CeTe3, Bi2Te3, TiSe2, TiTe2, ZrTe2, HfTe2, TaSe2, TaTe2, NbS2, Hf3Te2, VSe2, VTe2, NbTe2, LaTe2, LaTe3, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
상기 전이금속은 Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta, Cr, Mo, W, Mn, Fe, Co, Ni, Zn, 귀금속, 희토류 금속, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
상기 귀금속은 Ru, Rh, Pd, Cu, Ag, Re, Os, Ir, Pt, Au, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
상기 희토류 금속은 Sc, Y, La, Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Lu, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
한편, 다른 구현예에 따르면 제1 전극; 제2 전극; 및 상기 제1 전극 및 제2 전극 사이에 개재되며 상기 열전 재료를 포함하는 열전 소자가 제공된다.
또는, 열 공급원; 상기 열공급원으로부터 열을 흡수하는 상기 열전 재료; 상기 열전 재료와 접촉하도록 배치된 제3 전극; 및 상기 제3 전극과 대향하도록 배치되며, 상기 열전 재료와 접촉하는 제4 전극을 포함하는 열전 소자가 제공된다.
한편, 또다른 구현예에 따르면 상기 열전 재료를 포함하는 전자 소자가 제공된다.
일 구현예에 따른 열전 재료는 우수한 열전 성능을 나타내면서도 저온 소성이 가능하다. 또한, 상기 열전 재료를 포함하는 열전 소자는 열전발전, 및/또는 열전냉각이 필요한 다양한 전자 소자들에 폭넓게 적용될 수 있다.
도 1은 일 구현예에 따른 열전 재료를 개략적으로 나타낸 것이고,
도 2는 도 1의 변형예에 따른 열전 재료를 나타낸 것이고,
도 3은 도 1의 열전 재료에서 도전 경로의 기능을 개략적으로 설명하기 위한 도면이고,
도 4는 열전 재료 내 도전성 재료의 중량 증가에 따른 열전 재료의 전기 전도도-도전 경로의 전기 전도도 변화를 나타내는 그래프이고,
도 5와 도 6은 일 구현예에 따른 열전 재료를 포함하는 열전 소자의 예시들로, 도 5는 펠티어 효과(Peltier effect)를 이용한 열전 소자를, 도 6은 제벡 효과(Seebeck effect)를 이용한 열전 소자를 각각 나타낸 것이고,
도 7은 도 5에 따른 열전 소자를 포함하는 전자 소자의 일 예시를 나타낸 것이고,
도 8은 도 7의 전자 소자를 상부면에서 바라본 개략도이며,
도 9는 도 6에 따른 열전 소자를 포함하는 전자 소자의 예시를 나타낸 것이다.
도 2는 도 1의 변형예에 따른 열전 재료를 나타낸 것이고,
도 3은 도 1의 열전 재료에서 도전 경로의 기능을 개략적으로 설명하기 위한 도면이고,
도 4는 열전 재료 내 도전성 재료의 중량 증가에 따른 열전 재료의 전기 전도도-도전 경로의 전기 전도도 변화를 나타내는 그래프이고,
도 5와 도 6은 일 구현예에 따른 열전 재료를 포함하는 열전 소자의 예시들로, 도 5는 펠티어 효과(Peltier effect)를 이용한 열전 소자를, 도 6은 제벡 효과(Seebeck effect)를 이용한 열전 소자를 각각 나타낸 것이고,
도 7은 도 5에 따른 열전 소자를 포함하는 전자 소자의 일 예시를 나타낸 것이고,
도 8은 도 7의 전자 소자를 상부면에서 바라본 개략도이며,
도 9는 도 6에 따른 열전 소자를 포함하는 전자 소자의 예시를 나타낸 것이다.
이하, 실시예에 대하여 본 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 그러나 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.
도면에서 여러 층 및 영역을 명확하게 표현하기 위하여 두께를 확대하여 나타내었다. 명세서 전체를 통하여 유사한 부분에 대해서는 동일한 도면 부호를 붙였다. 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "위에" 있다고 할 때, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우 뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 반대로 어떤 부분이 다른 부분 "바로 위에" 있다고 할 때에는 중간에 다른 부분이 없는 것을 뜻한다.
열전 재료의 성능 척도를 나타내는 열전 성능 지수(zT)는 제벡 계수 (Seebeck effecienct)에 영향을 받는다. 구체적으로, 상기 열전 성능 지수(zT)는 하기 수학식에 나타난 바와 같이 제백 계수 (α)의 제곱과 전기전도도 (σ)에 비례하며, 열전도도 (κ)에 반비례하는 양상을 나타낸다.
[수학식]
위와 같이 제백 계수와 전기전도도, 및 열전도도는 서로 상관관계가 있는데, 특히 전기전도도와 열전도도는 밀접한 관계를 갖는다. 구체적으로 열전도도는 전자(electron)에 의한 열전도도와 격자 진동(phonon)에 의한 열전도도로 구분되며, 이 중 전자에 의한 열전도도는 전기전도도와 비례한다.
따라서 전기전도도(σ)가 상승하더라도 열전도도(κ)가 함께 상승하게 되므로, 열전 성능 지수(zT)의 상승 효과가 미미하거나, 효과가 없을 수 있다. 따라서 일반적인 열전 재료를 이용할 경우, 열전 성능 지수(zT) 향상에는 한계가 있다.
그러나, 본원의 발명자들은 열전 재료의 전기전도도, 열전도도의 상관관계를 조절하여 열전 성능 지수(zT)를 향상시킬 수 있는 방안을 연구한 결과, 열전 특성을 갖는 재료와 전기전도도가 우수한 재료를 복합화할 경우, 전기전도도가 상승하더라도 열전도도가 상승하는 것을 억제할 수 있는 열전 재료를 개발하게 되어, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
이에, 아래에서는 도 1 내지 도 4를 참고하여 상기 열전 재료에 대해 구체적으로 설명한다.
도 1은 일 구현예에 따른 열전 재료를 개략적으로 나타낸 것이다.
일 구현예에 따른 열전 재료(10)는 열전 무기물을 포함하여 열전 특성을 나타내는 열전 엘리먼트(thermoelectric element, 1)와, 열전 엘리먼트(1) 표면과 접촉하는 도전 경로(conduction path, 2)를 포함한다.
열전 엘리먼트(1)에 포함되는 열전 무기물은 열전 성능을 나타내는 무기물이면 특별히 제한되지 않으나, 예를 들어 하기 화학식 1로 표현되는 것일 수 있다.
[화학식 1]
BixSb(2-x)Te(3-y-z)SeySz
(단, 0<x≤2, 0≤y≤3, 0≤z≤3, 및 0≤y+z≤3 이다.)
즉, 일 구현예에서, 열전 무기물은 Bi와 Te를 주요 구성성분으로 하는 Bi-Te계 무기물일 수 있다. 이 경우, Bi의 위치에 Sb가, Te 위치에 Se 및/또는 S가 선택적으로 도핑(doping)되어 있을 수 있다. Sb, Se, S의 도핑 정도는 열전 무기물에 요구되는 전기적 특성(예컨대 n형 반도체 특성 또는 p형 반도체 특성)에 따라 다양하게 조절할 수 있으며, 예를 들어 Bi2Te3, Bi0.5Sb1.5Te3, Bi2Te2.7Se0.3 등을 들 수 있다.
일 구현예에서, 열전 엘리먼트(1)는 상기 열전 무기물 외에 기타 첨가제 등을 더 포함할 수도 있고, 별도의 첨가제 없이 상기 열전 무기물들로만 이루어진 것일 수도 있다.
한편, 열전 엘리먼트(1)의 형상은 특별히 제한되지 않으나, 예를 들어 단결정 및/또는 다결정 구조를 갖는 열전 나노입자, 및/또는 단결정 및/또는 다결정 구조를 갖는 원형, 타원형 또는 다각 판상형의 열전 나노시트, 및/또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
일 구현예에서, 열전 엘리먼트(1)는 도 1에 도시된 바와 같이 2 이상이 열전 재료(10)에 포함되어 있을 수 있다. 이 경우, 상기 도전 경로(2)는 이웃하는 2 이상의 열전 엘리먼트(1) 사이에 위치하고 있을 수 있다.
일 구현예에서, 열전 재료(10)는 열전 나노시트 형상의 열전 엘리먼트(1)들이 2 이상 포함되어 있을 수 있다. 구체적으로, 열전 재료(10)는 도 1에 도시된 바와 같이 2 이상의 열전 나노시트 형상의 열전 엘리먼트(1)만으로 이루어져 있을 수 있다.
도 2는 도 1의 변형예에 따른 열전 재료를 나타낸 것이다.
열전 재료(10')는 도 2에 도시된 바와 같이 나노 입자 형상을 갖는 열전 엘리먼트(1')들만 포함하고 있을 수도 있다. 일반적인 열전 재료 제조 시 열전 특성을 갖는 열전 무기물 파우더를 소성하여 제조하는 것을 고려할 때, 열전 재료(10')를 나노 입자 형상을 갖는 열전 엘리먼트(1')들만으로 구성할 경우 기존 소성 공정을 활용하기 용이할 수 있다.
한편, 본 발명의 열전 엘리먼트(1)의 형상이 전술한 도 1 및 도 2에 제한되는 것은 아니며, 달리 나노시트 형상과 나노입자 형상을 갖는 열전 엘리먼트들을 함께 포함하고 있을 수도 있다.
도전 경로(2)는 열전 엘리먼트(1)와 접촉함으로써 열전 엘리먼트(1)로부터 이동하는 전자의 이동 경로로 작용한다. 일 구현예에서, 상기 도전 경로(2)는 일 구현예에서, 상기 도전 경로는 1000 S/㎝ 이상의 전기전도도를 갖는 도전성 재료로 이루어진 것일 수 있다.
일반적인 열전 재료는 열전 엘리먼트 파우더를 소결하여 형성하는데, 예를 들어 열전 무기물로 Bi2Te3 파우더를 이용하여 소결체를 형성할 경우, 소결체의 전기 전도도는 일반적으로 600 S/cm 내지 900 S/cm 를 나타낸다.
그러나, 일 구현예에 따른 열전 재료(10)는 열전 엘리먼트(1)와 접촉하는 도전 경로(2)가 적어도 1000 S/cm 이상의 전기전도도를 갖는 도전성 재료로 이루어져 있는 바, 열전 엘리먼트(1) 대비 높은 전기전도도를 나타낼 수 있다. 따라서 도전 경로(2)의 도입을 통해 열전 재료(10) 자체의 전기전도도를 크게 향상시킬 수 있다.
도 3은 도 1의 열전 재료에서 도전 경로의 기능을 개략적으로 설명하기 위한 도면이다.
도 3을 참조하면, 일 구현예에 따른 도전 경로(2)는 전술한 전기전도도 향상 기능에 더하여, 열전 엘리먼트 간의 격자 진동에 의한 열전도를 차단하는 기능을 더 수행할 수 있다.
우선, 도전 경로(2)는 열전 엘리먼트(1)로부터 전달되는 전자의 이동 경로가 될 수 있으므로 전자에 의한 열전도도 상승은 필연적이다.
그러나, 도전 경로(2)는 도 3에 도시된 바와 같이 열전 엘리먼트(1)로부터 전달되는 격자 진동을 차단하여 다른 열전 엘리멘트(1)로 전달되지 못하도록 하는 바, 격자 진동에 의한 열전도도를 억제할 수 있다. 구체적으로, 열전 엘리먼트(1)는 도전 경로(2)에 의해 불연속적인 격자를 가지게 되고, 열전 엘리먼트(1)와 도전 경로(2) 각각을 이루는 재료는 상이하므로, 예컨대 도전 경로(2)와 인접한 부분의 결정 결함 (예컨대 결정립계, 전위 등) 또한 발생할 수 있다. 이러한 열전 엘리먼트(1) 불연속적인 격자 및/또는 결정 결함에 의해 열전 엘리먼트(1)로부터 전달되는 격자 진동이 억제될 수 있고, 그 결과 격자 진동에 의한 열전도도가 억제될 수 있다.
따라서, 일 구현예에 따른 열전 재료(10)는 도전 경로(2)를 통해 전기전도도를 크게 향상시킬 수 있으면서도 열전도도는 기존 열전 재료 대비 오히려 낮출 수 있다. 즉, 일 구현예에 따른 열전 재료(10)는 도전 경로(2)를 이용해 전기전도도와 열전도도의 기존 상관관계를 조절함으로써 열전 성능 지수(zT)를 향상시킬 수 있다.
일 구현예에 따른 열전 재료(10)가 전기전도도와 열전도도의 기존 상관관계를 더욱 용이하게 조절할 수 있도록, 도전 경로(2)는 이웃하는 열전 엘리먼트(1) 사이에 위치한다.
예를 들어, 도전 경로(2)는 이웃하는 2 이상의 열전 엘리먼트(1) 각각과 면접촉을 이루도록 구성될 수 있다. 예를 들어, 도전 경로(2)는 이웃하는 2 이상의 열전 엘리먼트(1)를 각각 이격시키도록 연장되어 있다.
구체적으로, 도전 경로(2)는 도 1에 도시된 바와 같이 열전 나노시트 형상의 열전 엘리먼트(1) 각각의 표면을 둘러싸 복합화를 이룸으로써, 이웃한 다른 열전 엘리먼트(1)들과의 접촉을 차단하고 있을 수 있다. 이 경우 도전 경로(2)는 각 열전 나노시트 형상의 열전 엘리먼트(1) 사이의 빈 공간을 메우고 있을 수 있다.
또는, 도전 경로(2')는 도 2에 도시된 바와 같이 열전 나노입자 형상의 열전 엘리먼트(1') 각각의 표면을 둘러하는 쉘(shell) 형태가 되도록 연장되어 복합화를 이루고 있을 수도 있다. 상기 도전 경로(2')는 특히 열전 나노 입자 형상의 열전 엘리먼트(1')들 사이의 공간을 차지하고 있을 수 있다.
이와 같은 열전 엘리먼트(1')를 이용하면 기존 공정을 크게 바꾸지 않고도 우수한 열전 성능을 갖는 열전 재료(10')를 제조할 수 있다.
한편, 도 1과 도 2의 경우 모두, 열전 엘리먼트(1, 1') 각각을 도전 경로(2, 2')로 컴팩트(compact)하게 둘러쌀 수 있는 바, 열전 성능을 우수하게 유지하면서도 소결성이 우수한 것은 물론, 열전 엘리먼트(1')를 나노 입자(particle) 혹은 나노 시트(sheet) 형태를 갖도록 제조하여 사용할 경우, 예를 들어 100 ㎛ 이하, 예를 들어 50 ㎛ 이하의 입경 및/또는 두께로 소형화/박막화 하는 것이 가능하다.
한편, 일 구현예에서 도전 경로(2)가 우수한 전기전도도 및 열전도도 억제효과를 나타낼 수 있도록, 도전성 재료는 금속 산화물, 금속 붕화물, 금속 탄화물, 칼코게나이드, 전이금속, 또는 이들의 조합을 포함하는 것들 중에서 적절히 선택될 수 있다.
상기 도전성 재료는 금속 산화물, 금속 붕화물, 금속 탄화물, 칼코게나이드, 전이금속 중에서 선택된 1종을 사용하거나, 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
일 구현예에서, 금속 산화물의 예시로는 RuO2, MnO2, ReO2, VO2, OsO2, TaO2, IrO2, NbO2, WO2, GaO2, MoO2, InO2, CrO2, RhO2, 또는 이들의 조합을 들 수 있다.
일 구현예에서, 금속 붕화물의 예시로는 Ta3B4, Nb3B4, TaB, NbB, V3B4, VB, 또는 이들의 조합을 들 수 있다.
일 구현예에서, 금속 탄화물의 예시로는 Dy2C를 들 수 있다.
일 구현예에서, 칼코게나이드의 예시로는 AuTe2, PdTe2, PtTe2, YTe3, CuTe2, NiTe2, IrTe2, PrTe3, NdTe3, SmTe3, GdTe3, TbTe3, DyTe3, HoTe3, ErTe3, CeTe3, Bi2Te3, TiSe2, TiTe2, ZrTe2, HfTe2, TaSe2, TaTe2, NbS2, Hf3Te2, VSe2, VTe2, NbTe2, LaTe2, LaTe3, 또는 이들의 조합을 들 수 있다.
일 구현예에서, 전이금속의 예시로는 Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta, Cr, Mo, W, Mn, Fe, Co, Ni, Zn, 귀금속, 희토류 금속, 또는 이들의 조합을 들 수 있다.
일 구현예에서, 귀금속의 예시로는 Ru, Rh, Pd, Cu, Ag, Re, Os, Ir, Pt, Au, 또는 이들의 조합을 들 수 있다.
일 구현예에서, 희토류 금속의 예시로는 Sc, Y, La, Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Lu, 또는 이들의 조합을 들 수 있다.
한편, 일 구현예에서 도전 경로(2)가 우수한 전기전도도 및 열전도도 억제효과를 나타낼 수 있도록, 상기 도전성 재료는 열전 재료에 대하여 소정의 함량을 갖도록 함유되어 있을 수 있다.
구체적으로, 상기 도전성 재료는 상기 열전 재료 총 중량을 기준으로 예를 들어 0.01 중량% 이상, 예를 들어 0.05 중량% 이상, 예를 들어 0.1 중량% 이상, 예를 들어 0.5 중량% 이상, 예를 들어 1 중량% 이상 함유되어 있을 수 있고, 예를 들어 30 중량% 이하, 예를 들어 25 중량% 이하, 예를 들어 20 중량% 이하, 예를 들어 15 중량% 이하, 예를 들어 10 중량% 이하, 예를 들어 5 중량% 이하 함유되어 있을 수 있으며, 예를 들어 0.01 중량% 내지 30 중량%, 예를 들어 0.1 중량% 내지 30 중량%, 예를 들어 0.1 중량% 내지 20 중량%, 예를 들어 0.1 중량% 내지 10 중량%, 예를 들어 예를 들어 1 중량% 내지 10 중량%, 예를 들어 1 중량% 내지 5 중량% 함유되어 있을 수 있다.
도 4는 열전 재료 내 도전성 재료의 중량 증가에 따른 열전 재료의 전기 전도도-도전 경로의 전기 전도도 변화를 나타내는 그래프이다. 도 4는 열전 엘리먼트로 Bi2Te3 를 사용할 경우를 일 예로 나타낸 것으로 Bi2Te3의 전기전도도를 800 S/cm로 가정하였다.
도 4를 참조하면, 예를 들어 도전성 재료로 전기전도도가 20000 S/cm인 RuO2를 사용한다고 가정할 경우(즉, x축이 20000 S/cm인 경우), 열전 재료(10) 내에 1 중량%만큼의 RuO2가 함유되더라도 열전 재료(10) 전체의 전기전도도가 약 992 S/cm 가 된다. 이는 도전성 재료를 함유하지 않은 경우(즉, x축이 0인 경우) 대비 약 24 % 가량의 전기전도도 향상 효과가 있는 것을 알 수 있다.
또한, 도 4를 참조하면 도전성 재료의 전기전도도가 높을수록, 도전성 재료의 함유량이 증가할수록, 열전 재료(10) 전체의 전기전도도가 향상되는 것을 확인할 수 있다.
따라서, 도 4의 관계로부터, 일 구현예에 따른 열전 재료(10)는 도전 경로(2)를 이용해 전기전도도와 열전도도의 기존 상관관계를 조절함으로써 열전 성능 지수(zT)를 향상시킬 수 있음을 알 수 있다.
한편, 상기 열전 재료(10)는 다음과 같은 제조 방법을 통해 제조할 수 있다.
우선, 나노시트 형상의 열전 엘리먼트(1)를 얻는 방법은, 열전 무기물 원료와 계면활성제를 이용하여 결정의 (001)면에 계면활성제를 흡착시킨 다음, 나노시트 형상을 갖도록 선택적으로 결정 성장을 시키는 과정을 포함할 수 있다.
또는, 층상 구조를 가지는 열전 무기물 원료에 공지된 박리제를 도입하고 박리하는 과정을 포함할 수도 있다.
상기 두 방법 중 어느 한 방법을 이용할 경우, 전술한 나노시트 형상의 열전 엘리먼트(1)를 얻을 수 있다. 단, 구체적인 방법이 전술한 두 방법에만 제한되는 것은 아니며, 열전 무기물 원료의 종류에 따라 다양한 방법을 적용할 수도 있다.
한편, 얻어진 나노시트 형상의 열전 엘리먼트(1) 표면에 도전 경로를 형성하는 방법은 사용되는 도전성 재료에 따라 달라질 수 있으나, 예를 들어 도전성 재료가 금속 산화물일 경우 금속 양이온을 열전 엘리먼트(1) 표면에 흡착시킨 후 산화하는 방법을 이용하거나, 별도로 형성된 금속 산화물 나노층을 열전 엘리먼트(1) 표면에 흡착시키는 방법을 이용할 수 있다.
한편, 나노입자 형상의 열전 엘리먼트(1')는 기존의 열전 무기물 파우더를 그대로 활용할 수도 있고, 이와 별도로 선택적인 결정 성장을 통해 단결정/다결정 나노입자를 얻는 과정을 포함할 수도 있다.
나노 입자 형상의 열전 엘리먼트(1') 표면에 도전 경로를 형성하는 방법은 전술한 나노시트 형상의 열전 엘리먼트(1) 표면의 도전 경로를 형성 방법과 동일하므로, 상세한 설명은 생략한다.
전술한 방법에 의해 얻어지는 열전 엘리먼트는 나노 형상을 갖고 있기 때문에 비교적 얇은 두께(예컨대 1 nm 내지 100 ㎛)로 박막화가 가능하며, 나노 형상에 의해 소결성이 높아져서 기존 벌크(bulk)형 열전 재료에 요구되는 소성 온도 및 압력 (약 450 ℃ 및 약 90 MPa) 보다 낮은 소성 온도 및 압력, 예를 들어 300 ℃ 이하 및 90 MPa 이하의 소성 온도 및 압력에서도 소성 진행이 가능하다. 따라서 이러한 열전 재료(10, 10')는 임베디드 인쇄 회로 기판의 열전 소자용 열전 재료로도 용이하게 활용할 수 있다.
이하에서는 도 5 및 도 6을 참조하여 일 구현예에 따른 열전 재료(10)를 포함하는 열전 소자를 설명한다.
도 5와 도 6은 일 구현예에 따른 열전 재료를 포함하는 열전 소자의 예시들로, 도 5는 펠티어 효과(Peltier effect)를 이용한 열전 소자를, 도 6은 제벡 효과(Seebeck effect)를 이용한 열전 소자를 각각 나타낸 것이다.
도 5를 참조하면, 일 구현예에 따른 열전 소자(100)는 전술한 열전 재료(10)를 포함한다. 열전 재료(10)는 제1 전극(21)과 제2 전극(22) 사이에 개재되어 있을 수 있다.
열전 재료(10)는 p형 열전 재료(11)와 n형 열전 재료(12)를 포함한다. 제1 전극(21)은 p형 열전 재료(11) 및 n형 열전 재료(12)와 일체(一體)로 연결되어 있고, 제2 전극(22)은 p형 열전 재료(11), n형 열전 재료(12) 각각과 이격되어 연결되어 있다. 제2 전극(22)과 연결된 전원의 발열에 의해 p형 열전 재료(11)에서는 정공이, n형 열전 재료(12)에서는 전자가 각각 제2 전극(22) 방향으로 이동하며, 이에 따라 제1 전극(21)에서는 흡열이 진행된다.
한편, 도 6를 참조하면, 일 구현예에 따른 열전 소자(100')는 열 공급원과, 열 공급원으로부터 에너지를 흡수하는 열전 재료(10)를 포함한다. 열전 재료(10)는 제1 전극(21)과 제2 전극(22) 사이에 개재되어 있을 수 있으며, 제1 전극(21)은 열전 재료(10)와 열 공급원 사이에 위치할 수 있다.
일 구현예에 따른 열전 소자(100')는 열전 재료(10)가 열 공급원으로부터 열을 전달받을 경우 p형 열전 재료(11)에서는 정공이, n형 열전 재료(12)에서는 전자가 각각 제2 전극(22) 방향으로 이동하며, 이로 인해 발생한 기전력은 전기 에너지의 형태로 저장될 수 있다.
일 구현예에 따른 열전 소자(100, 100')들은 모두 p형 열전 재료(11)와 n형 열전 재료(12)로서 전술한 열전 재료(10)를 사용하므로 향상된 열전 성능을 나타내는 것은 물론, 우수한 열전 성능을 유지하면서도 소자의 박막화가 가능하다. 따라서 일 구현예에 따른 열전 소자(100, 100')들은 열전발전, 및/또는 열전냉각이 필요한 다양한 전자 소자들에 큰 제약 없이 널리 활용될 수 있다.
이하에서는 도 7 내지 도 9를 참조하여 일 구현예에 따른 열전 재료(10)를 포함하는 전자 소자를 설명한다.
도 7은 도 5에 따른 열전 소자를 포함하는 전자 소자의 일 예시를 나타낸 것이고, 도 8은 도 7의 전자 소자를 상부면에서 바라본 개략도이다.
도 7을 참조하면, 서로 대향하는 제1 기판(110)과 제2 기판(120) 위에 전술한 열전 소자(100)가 개재되어 있다. 제1 전극(21)과 제2 전극(22)은 각각 소정의 패턴을 가지고 있으며, p형 열전 재료(11)와 n형 열전 재료(12) 는 제1 전극(21)과 제2 전극(22) 사이에 개재되어 있다. 제1 전극(21)과 제2 전극(22) 중 적어도 하나는 리드 전극(130)과 전기적으로 연결되어 있다.
상기 제1, 제2 기판(110, 120)으로서는 갈륨비소 (GaAs), 사파이어, 실리콘, 파이렉스, 석영 기판, 보론나이트라이드 (BN) 등을 이용할 수 있다. 상기 제1, 제2 전극(21, 22)의 재질은 구리, 알루미늄, 니켈, 금, 티타늄 등 다양하게 선택될 수 있으며, 그 크기 또한 다양하게 선택될 수 있다. 제1, 제2 전극(21, 22)이 패터닝되는 방법은 종래 알려져 있는 패터닝 방법을 제한 없이 사용할 수 있으며, 예를 들어 리프트 오프 반도체 공정, 증착 방법, 포토리소그래피법, 도금, 스크린 프링팅, 잉크젯 등을 사용할 수 있다.
한편, 제2 기판(120)의 바로 위에는 전자 칩(140)이 위치하고 있다. 전자 칩(140)은 도 8에 도시된 바와 같이 전술한 열전 소자(100)와 중첩되는 위치에 배치되어 있을 수 있다. 이 경우, 열전 소자(100)는 펠티어 효과를 통해 전자 칩(140)에서 발생하는 열을 흡수하여 리드 전극(130)을 통해 전자 소자(1000) 외부로 방출할 수 있다.
일 구현예에서, 상기 전자 소자(1000)는 임베디드 인쇄 회로 기판일 수 있다.
상기 전자 소자(1000)는 전술한 열전 재료(10)에 기인한 우수한 열전 냉각 효율을 나타내는 한편 열전 소자(100)의 박막화가 가능하므로, 임베디드 인쇄 회로 기판과 같은 집적화된 전자 소자의 열전 소자로 활용될 수 있는 것은 물론, 고성능 전자 칩의 사용에 의한 발열량이 큰 인공지능, 자율주행 등의 기술분야에도 용이하게 적용될 수 있다.
도 9는 도 6에 따른 열전 소자를 포함하는 전자 소자의 예시를 나타낸 것이다.
도 9를 참조하면, 전자 소자(1000')는 제벡 효과를 이용한 스마트 링(smart ring)으로서, 링 형상의 프레임과, 상기 프레임 내주면에 교번적으로 부착되어 있는 p형 열전 재료(11)와 n형 열전 재료(12)를 포함할 수 있다. p형 열전 재료(11)와 n형 열전 재료(12)는 신체와 직접 접촉하여 열을 전달받고, 전달받은 열을 전기 에너지로 변환하여 저장할 수 있다.
구체적으로, 도 9에 나타나지는 않았으나, p형 열전 재료(11)와 n형 열전 재료(12)는 전술한 도 6의 열전 소자(100')에 개시된 바와 같이 각각 제3, 제4 전극(31, 32)에 연결되어 있다. 또한 제3, 제4 전극(31, 32)은 에너지 저장부와 연결되어 있을 수 있다.
이와 같이 일 구현예에 따른 전자 소자(1000')는 스마트 링 등과 같은 웨어러블 디바이스(wearable device)에 제벡 효과를 적용하여 체온을 에너지 하베스팅할 수 있으므로, 사물 인터넷 기술 등에도 용이하게 적용 가능하다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예들에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리 범위는 이에 한정되는 것은 아니고 다음의 청구 범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리 범위에 속하는 것이다.
1: 열전 엘리먼트
2: 도전 경로
10: 열전 재료 11: p형 열전 재료
12: n형 열전 재료 21: 제1 전극
22: 제2 전극 100: 열전 소자
110: 제1 기판 120: 제2 기판
130: 리드 전극 140: 전자 칩
1000: 전자 소자
10: 열전 재료 11: p형 열전 재료
12: n형 열전 재료 21: 제1 전극
22: 제2 전극 100: 열전 소자
110: 제1 기판 120: 제2 기판
130: 리드 전극 140: 전자 칩
1000: 전자 소자
Claims (18)
- 하기 화학식 1로 표현되는 열전 무기물을 포함하는 열전 엘리먼트 (thermoelectric element), 및
상기 열전 엘리먼트 표면과 접촉하는 도전 경로(conduction path)를 포함하되,
상기 도전 경로는 1000 S/㎝ 이상의 전기전도도를 갖는 도전성 재료로 이루어지는, 열전 재료:
[화학식 1]
BixSb(2-x)Te(3-y-z)SeySz
(단, 0<x≤2, 0≤y≤3, 0≤z≤3, 및 0≤y+z≤3 이다.) - 제1항에서,
상기 열전 엘리먼트는 열전 나노입자, 열전 나노시트, 또는 이들의 조합을 포함하는, 열전 재료. - 제1항에서,
상기 열전 엘리먼트는 2 이상 포함되고,
상기 도전 경로는 이웃하는 상기 2 이상의 열전 엘리먼트 사이에 위치하는, 열전 재료. - 제3항에서,
상기 도전 경로는 이웃하는 상기 2 이상의 열전 엘리먼트 각각과 면접촉을 이루고 있는, 열전 재료. - 제3항에서,
상기 도전 경로는 이웃하는 상기 2 이상의 열전 엘리먼트를 이격시키도록 연장되어 있는, 열전 재료. - 제5항에서,
상기 도전 경로는 상기 열전 엘리먼트 각각의 표면을 감싸도록 연장되어 있는, 열전 재료. - 제1항에서,
상기 도전성 재료는 상기 열전 재료 총 중량을 기준으로 0.01 중량% 내지 30 중량% 포함되는, 열전 재료. - 제1항에서,
상기 도전성 재료는 상기 열전 무기물보다 큰 전기전도도를 가지는, 열전 재료. - 제1항에서,
상기 도전성 재료는 금속 산화물, 금속 붕화물, 금속 탄화물, 칼코게나이드, 전이금속, 또는 이들의 조합을 포함하는, 열전 재료. - 제9항에서,
상기 금속 산화물은 RuO2, MnO2, ReO2, VO2, OsO2, TaO2, IrO2, NbO2, WO2, GaO2, MoO2, InO2, CrO2, RhO2, 또는 이들의 조합을 포함하는, 열전 재료. - 제9항에서,
상기 금속 붕화물은 Ta3B4, Nb3B4, TaB, NbB, V3B4, VB, 또는 이들의 조합을 포함하는, 열전 재료. - 제9항에서,
상기 금속 탄화물은 Dy2C를 포함하는, 열전 재료. - 제9항에서,
상기 칼코게나이드는 AuTe2, PdTe2, PtTe2, YTe3, CuTe2, NiTe2, IrTe2, PrTe3, NdTe3, SmTe3, GdTe3, TbTe3, DyTe3, HoTe3, ErTe3, CeTe3, Bi2Te3, TiSe2, TiTe2, ZrTe2, HfTe2, TaSe2, TaTe2, NbS2, Hf3Te2, VSe2, VTe2, NbTe2, LaTe2, LaTe3, 또는 이들의 조합을 포함하는, 열전 재료. - 제9항에서,
상기 전이금속은 Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta, Cr, Mo, W, Mn, Fe, Co, Ni, Zn, 귀금속, 희토류 금속, 또는 이들의 조합을 포함하는, 열전 재료. - 제14항에서,
상기 귀금속은 Ru, Rh, Pd, Cu, Ag, Re, Os, Ir, Pt, Au, 또는 이들의 조합을 포함하는, 열전 재료. - 제14항에서,
상기 희토류 금속은 Sc, Y, La, Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Lu, 또는 이들의 조합을 포함하는, 열전 재료. - 제1 전극;
제2 전극; 및
상기 제1 전극 및 제2 전극 사이에 개재되며 제1항 내지 제16항 중 어느 한 항에 따른 열전 재료를 포함하는, 열전 소자. - 제1항 내지 제16항 중 어느 한 항에 따른 열전 재료를 포함하는 전자 소자.
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