KR20190035266A - P2vp 를 포함하는 유기 태양 전지 및 그 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 유기 태양 전지 및 그 제조방법에 관한 것으로, 본 발명의 P2VP 를 포함하는 유기 태양 전지는, 기판 상에 형성되는 제1 전극층, 상기 제1 전극층 상에 형성되는 P2VP 를 포함하는 유기물층; 및 상기 유기물층 상에 형성되는 제2 전극층;을 포함한다.

Description

P2VP 를 포함하는 유기 태양 전지 및 그 제조방법{POLYMER SOLAR CELL COMPRISING P2VP AND MANUFACTURING METHOD THE SAME}
본 발명은 유기 태양 전지 및 그 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 효율 및 안정성을 개선하기 위한 유기 태양 전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.
태양 전지는 태양광 에너지를 직접 전기로 변환시키는 광전 변환 소자로, 크게 무기 태양 전지와 유기 태양 전지로 구분된다. 실리콘을 중심으로 한 무기 태양 전지는 높은 변환효율을 갖지만, 고가이며, 매장량에 제한이 있고, 제작 과정에 높은 비용이 들며, 무게 및 유연성에 한계를 지닌다.
이에 반해, 유기 태양 전지는 특별한 진공 설비가 필요로 하지 않고 롤투롤 제조 방식으로도 제조 가능한 공정상의 용이성으로 인해 제조 단가가 낮고, 유연성, 경량성 등으로 인해 주목 받고 있었다.
그러나, 유기 태양 전지는 상용화시키기에 효율 및 안정성이 떨어지는 문제점이 있어서, 유기 태양 전지의 효율을 높이기 위한 다양한 연구로서, 중간층 도입에 대한 기술의 개발, 새로운 집광물질의 개발, 발전된 소자 제작 공정의 개발, 및 새로운 소자 시스템의 구현 방법 개발 등에 관하여 집중적인 연구가 수행되고 있었다.
그 중 유기물층의 유기 물질을 적절하게 조성함으로써 전극 물질과의 에너지 밴드 갭을 조절하고 에너지 효율을 향상시키는 방법을 이용한 유기 태양 전지의 효율 및 안정성을 향상시키는 방법이 새로운 돌파구로서 주목 받고 있었다.
본 발명은 유기 태양 전지의 효율을 향상시키기 위한 연구 끝에 고안해낸 것으로, 본 발명의 목적은 P2VP 소재를 전극 층 소재와 유기물 층 사이에 박막 형태로 위치시킴으로써 효과적으로 전하가 추출될 수 있도록 전자 수송 통로 역할을 하게 하고, 궁극적으로 에너지 전환 효율(PCE)이 향상된 유기 태양 전지를 구현하기 위함이다. 또한, 대기 중에 안정한 P2VP 소재를 전극-유기물 층 사이에 위치시킴으로써 산소, 수분의 침투 및 화학적 흡착을 막고 이를 통해 대기 안정성이 향상된 유기 태양전지를 구현하는 것이 목적이다.
또 다른 본 발명의 목적은, 원스텝의 쉬운 공정으로 새로운 공정 장비 없이도 P2VP 밀집층을 유기 태양 전지의 유기물 층 내에 형성할 수 있는 유기 태양 전지의 제조방법을 제공함으로써, 유기 태양 전지의 성능을 향상시키는 동시에 제조 공정 상의 생산성을 향상시키기 위함이다.
본 발명의 P2VP 를 포함하는 유기 태양 전지는, 기판 상에 형성되는 제1 전극층, 상기 제1 전극층 상에 형성되는 P2VP 를 포함하는 유기물층; 및 상기 유기물층 상에 형성되는 제2 전극층;을 포함한다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 P2VP는 상기 유기물층 중 0.1 중량% 내지 20 중량% 인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 P2VP는 상기 유기물층 중 1 중량% 내지 20 중량% 인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 유기물층은 상기 제1 전극층에 인접한 면으로부터 P2VP 가 적층되어 형성된 P2VP 밀집층을 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 유기물층의 두께는 50 nm 내지 500 nm 이고, 상기 P2VP 밀집층의 두께는 1 nm 내지 10 nm 인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 P2VP 밀집층은 상기 제1 전극층과 상기 유기물층 사이의 전자 수송 통로 역할을 수행하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 유기물층은 전자 공여체 및 전자 수용체를 포함하고, 상기 전자 공여체는, PTB7 또는 PTB7-Th를 포함하고, 상기 전자 수용체는, PC71BM 또는 P(NDI2HD-T)를 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 제1 전극층은, ZnO 또는 TiO2를 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 제1 전극층은, 상기 유기물층과 인접한 부분에 상기 P2VP 가 결합하여 형성된 개질된 표면층을 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 P2VP 는, 상기 제1 전극층 표면에 형성되는 H2O, O2 또는 둘 다의 화학적 흡착을 차단하는 것일 수 있다.
본 발명의 P2VP 를 포함하는 유기 태양 전지의 제조방법은, 기판을 준비하는 단계; 상기 기판 상에 제1 전극층을 형성하는 단계; 상기 제1 전극층 상에 P2VP를 포함하는 혼합 용액으로 유기물층을 형성하는 단계; 및 상기 유기물층 상에 제2 전극층을 형성하는 단계;를 포함한다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 혼합 용액은, 전자 공여체 및 전자 수용체를 더 포함하고, 상기 전자 공여체는, PTB7 또는 PTB7-Th를 포함하고, 상기 전자 수용체는, PC71BM 또는 P(NDI2HD-T)를 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 혼합 용액 내의 상기 P2VP는, 상기 혼합 용액에 포함된 전체 유기 분자의 중량 기준 0.1 중량부 내지 20 중량부인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 혼합 용액의 용매는, 친수성 유기 용매인 알코올계 용매와 소수성 유기 용매인 클로로포름(CF), 클로로벤젠(CB)으로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 유기물층을 형성하는 단계는, 스핀 코팅, 롤-투-롤 공정, 바 코팅 및 스프레이 코팅으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 방법으로 수행되는 것일 수 있다.
본 발명의 일 측면에서 제공하는 P2VP를 포함하는 유기 태양 전지는, 유기물 층에 포함된 P2VP가 제1 전극층 표면에의 O2 나 H2O 등의 흡착을 방지하여 유기 태양 전지의 효율을 향상시키는 효과가 있다. 또한, 본 발명의 P2VP를 포함하는 유기 태양 전지는 제1 전극층의 표면을 개질시켜 제1 전극층의 밴드 갭 에너지를 변화시키고 유기물층으로 향하는 전자 수송 통로를 형성함으로써 에너지 전달 효율을 향상시키는 효과가 있다.
또한, 본 발명의 다른 일 측면에서 제공하는 유기 태양 전지의 제조방법에 따르면, 별도의 분리된 공정 없이 P2VP를 포함하는 혼합 용액을 이용한 동일한 공정으로 새로운 공정 장비 없이도 P2VP 밀집층을 유기 태양 전지의 유기물 층 내에 형성할 수 있다. 이로써 유기 태양 전지의 성능을 향상시키는 동시에 제조 공정 상의 생산성을 향상시키는 효과를 기대할 수 있다.
도 1은, 본 발명의 일 실시예에 따라서 유기물층 내 P2VP 밀집층이 형성되는 과정을 도시한 개략도이다.
도 2는, 본 발명의 일 실시예로서, P2VP 밀집층이 유기물층 내에 형성되면서 제1 전극층의 밴드갭 에너지가 변화되고 P2VP 밀집층이 전자 수송 통로 역할을 수행하는 과정을 도시하고 있다.
도 3은, 본 발명의 일 실시예에 따르는 전자 공여체 및 전자 수용체의 화학식을 나타내는 그림이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따르는 유기 태양 전지의 제조방법의 각 단계공정을 순차적으로 나타낸 순서도이다.
도 5는, 비교예 및 실시예로서 PTB7:PC71BM에 P2VP를 포함하지 않도록(도 4(a)), 또는 5 중량% 포함하도록(도 4(b)) 제조된 각각의 유기물층의 모폴로지를 비교할 수 있는 AFM 이미지이다.
도 6은, 실시예 및 비교예로서 PTB7:PC71BM을 포함하도록 제조한 유기물층의 모폴로지를 비교할 수 있는 GIXS 이미지(In plane(도 5(a)) 및 Out of plane(도 5(b))이다.
도 7은, 다양한 조성의 전자 공여체 및 전자 수용체를 포함하도록 제조된 본 발명의 비교예(P2VP 불포함) 및 실시예(P2VP 5 중량% 포함)에 해당하는 유기 태양 전지에 있어서, 에너지 전환 효율을 측정한 결과를 나타내는 그래프이다.
도 8은, PTB7:PC71BM을 전자 공여체 및 전자 수용체로 하여 유기물층을 구성하고, 다양한 농도의 P2VP를 포함하도록 유기물층을 구성한 본 발명의 실시예들에 있어서, J-V 특징을 측정한 그래프이다.
도 9는, PTB7:PC71BM을 전자 공여체 및 전자 수용체로 하여 유기물층을 구성한 경우, P2VP 의 함량에 따라서 변화되는 FF(Fill Factor) 및 PCE(Power Conversion Efficiency, 에너지 전환 효율) 값을 나타낸 그래프이다.
도 10은, PTB7:PC71BM을 전자 공여체 및 전자 수용체로 하여 유기물층을 구성한, 본 발명의 비교예(P2VP 불포함) 및 실시예(P2VP 5 중량% 포함)에 해당하는 유기 태양 전지에 있어서, 시간에 따른 에너지 전환 효율(PCE) 변화를 측정한 결과를 나타내는 그래프이다.
도 11은, PTB7:PC71BM을 전자 공여체 및 전자 수용체로 하여 유기물층을 구성한, 본 발명의 비교예(P2VP 0 중량% 포함) 및 실시예(P2VP 5 중량% 포함)에 해당하는 유기 태양 전지에 있어서, 시간에 따른 Voc, Jsc, FF 값을 측정한 결과를 나타내는 그래프이다.
도 12는, 상기 실시예와 비교예의 PTB7:PC71BM을 유기물층 내 포함하도록 제조된 유기 태양 전지의 DSIMS(dynamic secondary ion mass spectroscopy) 깊이 프로파일 분석 결과를 나타내는 그래프이다.
이하에서, 첨부된 도면을 참조하여 실시예들을 상세하게 설명한다. 각 도면에 제시된 동일한 참조 부호는 동일한 부재를 나타낸다.
아래 설명하는 실시예들에는 다양한 변경이 가해질 수 있다. 아래 설명하는 실시예들은 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 이들에 대한 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
실시예에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 실시예를 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 명세서에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성 요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성 요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
다르게 정의되지 않는 한, 기술적이거나 과학적인 용어를 포함해서 여기서 사용되는 모든 용어들은 실시예가 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가지고 있다. 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 것과 같은 용어들은 관련 기술의 문맥 상 가지는 의미와 일치하는 의미를 가지는 것으로 해석되어야 하며, 본 출원에서 명백하게 정의하지 않는 한, 이상적이거나 과도하게 형식적인 의미로 해석되지 않는다.
또한, 첨부 도면을 참조하여 설명함에 있어, 도면 부호에 관계없이 동일한 구성 요소는 동일한 참조 부호를 부여하고 이에 대한 중복되는 설명은 생략하기로 한다. 실시예를 설명함에 있어서 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 실시예의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우 그 상세한 설명을 생략한다.
본 발명의 일 측면에서는 P2VP(poly(2-vinylpyridine)) 를 포함하는 유기 태양 전지를 제공한다.
본 발명의 P2VP 를 포함하는 유기 태양 전지는, 기판 상에 형성되는 제1 전극층, 상기 제1 전극층 상에 형성되는 P2VP 를 포함하는 유기물층; 및 상기 유기물층 상에 형성되는 제2 전극층;을 포함한다.
본 발명은 유기물층 내에 P2VP를 포함하는 것을 중요한 특징으로 한다. 본 발명에서 P2VP는 비공유결합 고분자 첨가제(nPA, nonconjugated polymer additive)로서 기능한다.
상기 P2VP는 유기물층 내에서 제1 전극층에 인접한 부근에서 제1 전극층의 소재와 상호작용하는 것일 수 있다. 일 예로서, P2VP는 제1 전극층 표면을 개질시킬 수 있고, 상기 P2VP는 유기 태양 전지의 작동 과정에서, 제1 전극층 표면에서의 에너지 전달 효율을 떨어뜨리는 H2O, O2등의 화학적 흡착을 차단할 수 있다. 또한, 상기 P2VP는 상기 제1 전극층과 상기 유기물 층 사이의 밴드 갭 에너지 격차를 완화하고 전자 수송 통로 역할을 수행하는 것일 수 있다.
본 발명에서 유기물층 내에 포함되는 P2VP 성분은 유기 태양 전지의 에너지 전환 효율(PCE)을 큰 폭으로 증가시킬 수 있으며, 다양한 타입의 유기 태양 전지의 유기물층 분자들에 적용되어 안정적으로 구동될 수 있다.
상기 P2VP는 유기물층에 포함되는 유기 분자들에 비해 높은 계면 에너지를 가지고 있으며, 제1 전극층의 표면과 강한 상호작용을 형성할 수 있다. 상기 P2VP는 제1 전극층의 일함수(work function) 및 표면 결함 밀도(surface defect density)를 감소시키는 역할을 수행할 수 있고, 나아가 제1 전극층 및 유기물층의 밴드갭 에너지와 관련하여 전하 추출 배리어(charge extraction barrier)가 최소되도록 유기 태양 전지를 설계(engineering)할 수 있도록 하여 유기 태양 전지의 에너지 전환 효율을 증가시킬 수 있는 효과가 있다.
또한, 본 발명에서 선택한 nPA인 P2VP는 다양한 유기 용매에 용해되어 적용될 수 있는 것을 특징으로 한다. 본 발명의 P2VP는 소수성인 클로로 포름(CF) 및 클로로 벤젠(CB)로부터 친수성인, 알코올계 용매에 이르기까지 다양한 유기 용매에 용해될 수 있어, 본 발명의 혼합 용액을 형성하는데 다양한 용매를 적용할 수 있다. 이는 궁극적으로, 전자 수용체 및 전자 공여체로 포함될 유기 분자의 선택 가능성이 높아짐을 의미한다.
또한, 뒤의 실시예에서 보다 구체적으로 설명하겠지만, 상기 nPA로서의 P2VP는 다양한 조합의 전자 공여체 및 전자 수용체 유기 분자들과 함께 유기물층에 포함되더라도 모든 경우에 에너지 전환 효율을 향상시킬 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 P2VP는 상기 유기물층 중 0.1 중량% 내지 20 중량% 인 것일 수 있다.
상기 P2VP가 유기물층 중 0.1 중량% 미만 포함될 경우, P2VP의 양이 너무 적어서 상술했던 P2VP를 유기물 층 내에 포함시킴으로써 의도했던 효과들이 구현되지 않을 수 있고, 20 중량% 초과의 경우, 부도체 특성을 지니는 P2VP의 유기물 층 내 분포가 많아져 효과적인 전자 이동 및 추출에 문제가 생길 수 있다.
상기 P2VP의 함량은 바람직하게는 상기 유기물 층 중 1 중량% 내지 20 중량% 포함되는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 P2VP는 상기 유기물층 중 1 중량% 내지 20 중량% 인 것일 수 있다.
상기 유기물층에 함유된 P2VP 값이 1 중량% 미만 및 20 중량% 초과일 경우 FF(Fill Factor) 및 PCE(Power Conversion Efficiency, 에너지 전환 효율)이 급격하게 저하되는 문제가 생길 수 있다. 상기 유기물층에 함유된 P2VP 값은 보다 바람직하게는 1 중량% 내지 17 중량% 포함되는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 유기물층은 상기 제1 전극층에 인접한 면으로부터 P2VP 가 적층되어 형성된 P2VP 밀집층을 포함하는 것일 수 있다.
상기 P2VP 밀집층은 상기 유기물층의 제1 전극층에 인접한 부분 쪽에 유기물층의 그 외 부분과 수직적으로 분리되어 형성되는 것일 수 있다. 일 예로서, 스핀 코팅 기법 등으로 유기물층을 제1 전극층 상에 형성할 경우, 높은 표면에너지를 지니는 P2VP 성분이 아래로 침전되어 제1 전극층에 인접한 P2VP 밀집층을 형성하는 것일 수 있다. 즉, 본 발명에서 P2VP 밀집층은 유기물층의 다른 부분과 구분되도록 자가조립을 형성하게 되는 것이다.
도 1은, 본 발명의 일 실시예에 따라서 유기물층 내 P2VP 밀집층이 형성되는 과정을 도시한 개략도이다.
본 발명의 유기 태양 전지의 제조방법을 설명하는 부분에서 후술하겠지만, 도 1을 참조하여 P2VP를 포함하는 밀집층의 형성과정을 확인할 수 있다.
본 발명의 일 예에 따르면, 상기 기판은 ITO를 포함하는 소재로 형성될 수 있고, 상기 제1 전극층은 ZnO를 포함하는 소재로 형성될 수 있으며, 상기 유기물층은 P2VP를 포함하는 혼합 용액을 이용하여 제1 전극층 상에 코팅하는 방법에 의해 형성하는 것일 수 있다.
상기 유기물층을 코팅하고 건조하여 용매가 증발되는 과정에서 P2VP 성분은 유기물층의 하부로 침전되어 제1 전극층과 인접한 부분에 P2VP가 농축된 층을 형성하게 된다. 이로써 P2VP 밀집층이 형성될 수 있다.
유기물층 내에서 P2VP 성분은 거의 전부가 P2VP 밀집층에 군집하게 된다. P2VP 밀집층을 제외한 유기물층의 나머지 부분은 P2VP를 포함하지 않은 나머지 유기물층의 성분들로 형성된다.
즉, 제조 과정에서 P2VP 성분을 포함하는 혼합 용액을 코팅하여 유기물층을 제조하더라도, P2VP 성분은 밀집층에 군집되기 때문에, 종래의 유기 태양 전지의 유기물층에 비교할 때 거의 유사한 조성과 물성을 가지는 대등한 유기물층이 상기 P2VP 밀집층 상에 형성될 수 있다.
이는 후술할 실시예에서 구체적으로 설명하게 되겠지만, 본 발명의 실시예로서 제조한 유기 태양 전지의 유기물층에 대해 다양한 분석을 수행한 결과로 확인된 내용이다.
이러한 결과는 유기 태양 전지의 제조방법에 있어서 중요한 의미를 가질 수 있다. 이는 P2VP 층을 형성하기 위한 별개의 공정을, 제1 전극층과 유기물층을 형성하는 단계 사이에 추가할 필요가 없어진다는 의미이다. 즉, 본 발명의 일 예에 따르면, P2VP와 유기물층의 타 유기 분자 간의 혼합 용액을 이용하는 간단한 원스텝 공정으로도 P2VP가 군집된 층과 그 상부의 기타 유기물층(전자 공여체, 전자 수용체 등을 포함하는)을 제조할 수 있음을 의미하는 것이다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 유기물층의 두께는 50 nm 내지 500 nm 이고, 상기 P2VP 밀집층의 두께는 1 nm 내지 10 nm 인 것일 수 있다. 상기 유기물층의 두께는 바람직하게는 80 nm 내지 120 nm 인 것일 수 있다.
상기 P2VP 밀집층은 상기 유기물층의 두께 중 일부를 차지하는 얇은 층으로 형성될 수 있다. 이 때, 상기 P2VP 밀집층의 두께가 1 nm 미만일 경우, P2VP를 포함하는 층이 너무얇아서 상술했던 P2VP를 유기물 층 내에 포함시킴으로써 의도했던 효과들이 구현되지 않을 수 있고, 10 nm 초과일 경우 P2VP의 부도체 특성으로 인해 효과적인 전자 이동 및 추출이 어려워지는 문제가 생길 수 있다. 상기 유기물층의 두께는 바람직하게는 70 nm 내지 120 nm 인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 P2VP 밀집층은 상기 제1 전극층과 상기 유기물층 사이의 전자 수송 통로 역할을 수행하는 것일 수 있다.
도 2는, 본 발명의 일 실시예로서, P2VP 밀집층이 유기물층 내에 형성되면서 제1 전극층의 밴드갭 에너지가 변화되고 P2VP 밀집층이 전자 수송 통로 역할을 수행하는 과정을 도시하고 있다.
도 2의 왼쪽 그림에는, 본 발명의 비교예로서 제1 전극층으로 사용된 ZnO와, 유기물층 내 PC71BM(전자 수용체), PTB7(전자 공여체)의 유기 분자 각각의 밴드갭 에너지가 도시되어 있다. 도 2의 오른쪽 그림에서는 P2VP 밀집층이 형성되어, 제1 전극층의 밴드갭 에너지의 값이 변화한 것을 확인할 수 있으며, 이를 통해 전자 수용체 유기 분자인 PC71BM 으로의 에너지 전달이 용이해지고, 결과적으로 P2VP 밀집층은 전자 수송 통로의 역할을 수행하게 되는 것을 확인할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 유기물층은 전자 공여체 및 전자 수용체를 포함하고, 상기 전자 공여체는, PTB7 또는 PTB7-Th를 포함하고, 상기 전자 수용체는, PC71BM 또는 P(NDI2HD-T)를 포함하는 것일 수 있다.
도 3은, 본 발명의 일 실시예에 따르는 전자 공여체 및 전자 수용체의 화학식을 나타내는 그림이다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 제1 전극층은, ZnO 또는 TiO2를 포함하는 것일 수 있다. 다만, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니고, electron transporting layer 로 쓰이는 metal oxide 계열 물질을 포함할 수 있다.
일 예로서, 상기 제1 전극층은 ITO 기판 위에 증착 형성되는 것일 수 있다. 본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 제1 전극층은, 상기 유기물층과 인접한 부분에 상기 P2VP가 결합하여 형성된 개질된 표면층을 포함하는 것일 수 있다. 본 발명에서는 상기 제1 전극층의 소재로서 ZnO, TiO2를 이용할 수 있지만, 반드시 이에 한정되는 것은 아니며 제1 전극층은 다양한 금속 산화물을 포함하도록 형성될 수 있다.
상기 P2VP 는 상기 제1 전극층에 포함될 수 있는 수산화기 또는 카르복실 그룹과 결합을 형성하는 것일 수 있다. 상기 P2VP는 N 원자 위에 전자쌍을 가지고 있어서 수소 결합을 통해 제1 전극층 표면에 흡착될 수 있다.
이로써, P2VP는 제1 전극층 표면에 인접하여 제1 전극층 표면의 제1 전극층 소재와 결합하여 개질된 표면층을 형성할 수 있다. 이는 결국 제1 전극층의 밴드갭 에너지를 변화시키게 되고, 유기 태양 전지의 에너지 전달 효율을 향상시킬 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 P2VP 는, 상기 제1 전극층 표면에 형성되는 H2O, O2 또는 둘 다의 화학적 흡착을 차단하는 것일 수 있다.
통상적인 유기 태양 전지에서 제1 전극층으로 많이 쓰이는 ZnO 소재 등의 표면에는 H2O, O2 등의 물질이 인접하여 화학적 흡착을 형성할 수 있다. 이는 유기 태양 전지의 장기적인 사용시 에너지 전달 효율을 열화시키는 원인이 되었다. 본 발명에서는 P2VP를 유기물층 내 포함함으로써, 유기 태양 전지의 성능을 열화시키는 원인이 되는 상기 화학적 흡착을 차단할 수 있다.
본 발명의 다른 일 측면에서는 유기 태양 전지의 제조방법을 제공한다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따르는 유기 태양 전지의 제조방법의 각 단계공정을 순차적으로 나타낸 순서도이다. 아래에서는 도 3을 참조하여 본 발명의 유기 태양 전지의 제조방법 각 단계에 대해서 상세히 설명한다.
본 발명의 P2VP 를 포함하는 유기 태양 전지의 제조방법은, 기판을 준비하는 단계(S10); 상기 기판 상에 제1 전극층을 형성하는 단계(S20); 상기 제1 전극층 상에 P2VP를 포함하는 혼합 용액으로 유기물층을 형성하는 단계(S30); 및 상기 유기물층 상에 제2 전극층을 형성하는 단계(S40);를 포함한다.
본 발명의 유기 태양 전지의 제조방법의 중요한 특징 중의 하나는 P2VP를 포함하는 혼합 용액으로 유기물층을 형성하는 단계가 단일의 공정으로 수행될 수 있다는 점이다. 그리고, 이러한 단일의 공정으로 유기물층을 형성함에도 불구하고 P2VP 는 유기물 층 내에서 유기 태양 전지의 에너지 전달 효율을 향상시키는 P2VP 밀집층을 형성할 수 있다는 점이다. 본 발명의 유기 태양 전지의 제조방법에 따르면, 별개의 P2VP 코팅층 형성하는 공정을 포함하는 것과 유사한 결과를 가져옴으로써, 추가적인 설계 변경 없이도 종래의 공정 설비를 그대로 이용하면서 제품의 생산성을 증가시키는 효과를 기대할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 혼합 용액은, 전자 공여체 및 전자 수용체를 더 포함하고, 상기 전자 공여체는, PTB7 또는 PTB7-Th를 포함하고, 상기 전자 수용체는, PC71BM 또는 P(NDI2HD-T)를 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 혼합 용액 내의 상기 P2VP는, 상기 혼합 용액에 포함된 전체 유기 분자의 중량 기준 0.1 중량부 내지 20 중량부인 것일 수 있다.
상기 P2VP가 유기물층 중 0.1 중량부 미만 포함될 경우, P2VP의 양이 너무 적어서 상술했던 P2VP를 유기물 층 내에 포함시킴으로써 의도했던 효과들이 구현되지 않을 수 있고, 20 중량부 초과의 경우, 부도체 특성을 지니는 P2VP의 유기물 층 내 분포가 많아져 효과적인 전자 이동 및 추출에 문제가 생길 수 있다. 상기 P2VP의 함량은 바람직하게는 상기 유기물 층 중 1 중량% 내지 20 중량% 포함되는 것일 수 있다. 상기 P2VP의 함량은 더욱 바람직하게는 상기 유기물 층 중 1 중량% 내지 17 중량% 포함되는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 혼합 용액의 용매는, 친수성 유기 용매인 알코올계 용매와 소수성 유기 용매인 클로로포름(CF), 클로로벤젠(CB)으로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 핵심적 구성인 nPA로서 첨가되는 P2VP는 친수성 유기 용매뿐 아니라 소수성 유기 용매에도 친화성이 있어, 혼합 용액을 형성하는 과정에서 전자 공여체 및 전자 수용체 분자를 선택함에 소수성 분자 또는 친수성 분자 중에 선택해야 하는 특별한 제약이 없어지는 효과가 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 유기물층을 형성하는 단계는, 스핀 코팅, 롤-투-롤 공정, 바 코팅, 및 스프레이 코팅으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 방법으로 수행되는 것일 수 있다.
본 발명에서 상기 유기물층을 형성하는 단계는, 혼합 용액을 이용하여 제1 전극층 상에 혼합 용액으로 형성된 층을 형성하고 혼합 용액에 포함된 유기 분자들이 변질되지 않을 정도의 적당한 온도에서 건조하여 유기 용매를 증발시키는 단계를 포함할 수 있다. 이 때, 이용되는 장비를 본 발명에서는 특별히 한정하지는 아니한다.
실시예
ITO 기판 상에 일반적으로 통용되는 방법을 이용하여 제1 전극층으로 ZnO 전극을 약 40 nm 두께로 증착 형성하였다. 상기 제1 전극층은 그 후 215 ℃ 에서 10분간 열처리하였다.
그 다음, 유기물층에 포함될 전자 공여체 및 전자 수용체를 포함하는 혼합 용액을 형성하였다. 그리고 PTB7 또는 PTB7-Th 를 전자 공여체로, PC71BM, PC71BM과 VCPT 또는 P(NDI2HD-T)를 전자 수용체로 하여 다양하게 포함시켰다.
이렇게 다양하게 형성된 유기물 층의 조성은, 본 발명의 P2VP가 다양한 유기 분자들(전자 공여체 및 전자 수용체)과 함께 적용되어 각각의 경우에서 에너지 전달 효율을 높일 수 있는지를 구체적으로 확인하기 위해 의도적으로 설계한 것이다.
이 때, 전자 공여체 및 전자 수용체의 농도를 PTB7:PC71BM 및 PTB7-Th:PC71BM 조합의 경우 1.5 : 1 로 하고, 전자 공여체 및 전자 수용체의 총 농도가 10 mg/ML 가 되도록 혼합 용액을 형성하였다. 용매로는 3.0 부피%의 1,8-디아이오도옥테인(DIO, diiodooctane)을 포함하는 클로로 벤젠(CB)을 사용하였다.
그리고, PTB7-Th:P(NDI2HD-T) 조합의 경우 농도를 1.3 : 1 로 하여 혼합 용액을 형성하였고, 전자 공여체 및 전자 수용체의 총 농도가 역시 10 mg/ML 가 되도록 형성하였다. 용매로는 1 부피%의 DIO를 포함하는 클로로포름(CF)을 사용하였다.
그 다음 상기 용액 내에 P2VP 의 농도를 1.0 중량%, 5.0 중량%, 15 중량% 및 25 중량% 에 이르도록 다양하게 조성하였다. 각각의 혼합 용액은 85 ℃ 또는 45 ℃에서 1시간씩 교반기를 이용하여 균질하게 혼합되었다.
상기 혼합 용액을 스핀 코팅 기법을 이용하여 제1 전극층 상에 도포하고, 젖은 필름층을 형성하였으며, 건조하여 본 발명의 실시예에 해당하는 유기물층을 형성하였다. 건조 후의 상기 유기물층은 90 nm 내지 100 nm 정도의 두께를 가졌다.
한편, P2VP를 포함하지 않은 것을 제외하면 모두 동일한 방법을 이용하여, 상기 실시예와 대조를 위한 기판 및 제1 전극층 상의 유기물층(비교예)을 제조하였다.
상기 실시예로서 제조한 유기물층의 모폴로지를 비교예의 유기물층의 모폴로지와 비교해 보기 위하여 AFM(atomic force microscopy) 및 GIXS(grazing incidence X-ray scattering)로 분석하였다.
도 5는, 비교예 및 실시예로서 PTB7:PC71BM에 P2VP를 포함하지 않도록(도 4(a)), 또는 5 중량% 포함하도록(도 4(b)) 제조된 각각의 유기물층의 모폴로지를 비교할 수 있는 AFM 이미지이다.
도 5에 나타난 AFM 이미지를 분석해 보면, PV2P를 포함하도록 제조한 본 발명의 실시예의 경우 P2VP를 포함하지 않도록 제조한 비교예의 경우와 거의 동일한 모폴로지가 관찰되었으며, 큰 차이를 나타내지 않는 것이 확인되었다.
이는 유기물층 내 다른 첨가제를 넣을 경우 유기물층 내부의 모폴로지가 변화를 유도하고 전극-유기물 층 계면에 선택적으로 위치시키기가 어려워 유기 태양 전지의 성능을 저하시킬 수 있는 가능성이 있는 반면, 본 발명의 P2VP의 경우 유기물층에 포함되어 제조되더라도 전자 공여체 및 전자 수용체 유기 분자가 형성하는 유기물층의 모폴로지에 영향을 주지 않는 것이 확인되었다.
도 6은, 실시예 및 비교예로서 PTB7:PC71BM을 포함하도록 제조한 유기물층의 모폴로지를 비교할 수 있는 GIXS 이미지(In plane(도 5(a)) 및 Out of plane(도 5(b))이다.
도 6을 통해 분석한 결과 또한 P2VP가 유기물층 내 고분자의 결정 패킹 구조를 특별히 변화시키지 않는다는 위의 결과를 동일하게 뒷받침하고 있다.
그 다음, 위에서 형성된 실시예 및 비교예의 유기물층 위에 MoO3 및 Ag를 이용하여 진공 환경의 열 증착기(thermal evaporator)를 이용하여 제2 전극을 증착 형성하고 본 발명의 실시예에 해당하는 유기 태양 전지를 확보하였다.
상기 실시예와 비교예의 유기 태양 전지의 성능을 측정하기 위한 다양한 실험을 수행하였다.
도 7은, 다양한 조성의 전자 공여체 및 전자 수용체를 포함하도록 제조된 본 발명의 비교예(P2VP 불포함) 및 실시예(P2VP 5 중량% 포함)에 해당하는 유기 태양 전지에 있어서, 에너지 전환 효율을 측정한 결과를 나타내는 그래프이다.
도 7에 나타난 결과를 통해 다양한 조성으로 유기물층의 전자 공여체 및 전자 수용체를 구성하더라도, P2VP 를 nPA로 유기물층에 일정량 포함하는 본 발명의 유기 태양 전지의 에너지 전환 효율이 더 높게 구현됨을 확인할 수 있다.
도 8은, PTB7:PC71BM을 전자 공여체 및 전자 수용체로 하여 유기물층을 구성하고, 다양한 농도의 P2VP를 포함하도록 유기물층을 구성한 본 발명의 실시예들에 있어서, J-V 특징을 측정한 그래프이다.
도 9는, PTB7:PC71BM을 전자 공여체 및 전자 수용체로 하여 유기물층을 구성한 경우, P2VP 의 함량에 따라서 변화되는 FF(Fill Factor) 및 PCE(Power Conversion Efficiency, 에너지 전환 효율) 값을 나타낸 그래프이다.
이러한 분석들을 통해 P2VP가 유기물층 내에 일정량 함유될 경우 유기 태양 전지의 효율을 향상시킬 수 있음이 확인되었다.
도 10은, PTB7:PC71BM 을 전자 공여체 및 전자 수용체로 하여 유기물층을 구성한, 본 발명의 비교예(P2VP 불포함) 및 실시예(P2VP 5 중량% 포함)에 해당하는 유기 태양 전지에 있어서, 시간에 따른 에너지 전환 효율(PCE) 변화를 측정한 결과를 나타내는 그래프이다.
도 11은, PTB7:PC71BM 을 전자 공여체 및 전자 수용체로 하여 유기물층을 구성한, 본 발명의 비교예(P2VP 불포함) 및 실시예(P2VP 5 중량% 포함)에 해당하는 유기 태양 전지에 있어서, 시간에 따른 Voc, Jsc, FF 값을 측정한 결과를 나타내는 그래프이다.
이를 통해 본 발명의 실시예에 따른 유기 태양 전지의 경우, 비교예로서 제조한 유기 태양 전지에 비해, 높은 내구성을 확보할 수 있고 장기간 안정적인 구동이 가능할 수 있음을 확인할 수 있었다.
이 후, 상기 실시예와 비교예의 유기 태양 전지의 유기물층 내 P2VP 밀집층의 생성을 확인하고 수직 층 높이에 따른 P2VP의 영향을 확인하기 위하여 DSIMS(dynamic secondary ion mass spectroscopy) 깊이 프로파일 분석을 수행하였다.
도 12는, 상기 실시예와 비교예의 PTB7:PC71BM을 유기물층 내 포함하도록 제조된 유기 태양 전지의 DSIMS(dynamic secondary ion mass spectroscopy) 깊이 프로파일 분석 결과를 나타내는 그래프이다.
도 12(a)는 유기물층 내 P2VP를 포함하지 않은 비교예의 결과를 나타내는 그래프이며, 도 12(b)는 유기물층 내 P2VP를 5 중량% 포함한 실시예이고, 도 12(c)는 유기물층 내 P2VP를 25 중량% 포함하여 제조한 실시예의 분석 결과를 나타내는 그래프이다.
상기 실험에는 CsN+의 질량 스펙트럼(m/z=147)을 추적함으로써 유기물층 내의 P2VP 의 분포를 확인하였다. 상기 분석 결과를 통해 본 발명의 실시예에 따르면, 유기물 층 내 제1 전극층에 인접한 영역에서 P2VP 밀집층이 생성되는 것을 확인할 수 있었다.
이상과 같이 실시예들이 비록 한정된 실시예와 도면에 의해 설명되었으나, 해당 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기의 기재로부터 다양한 수정 및 변형이 가능하다. 예를 들어, 설명된 기술들이 설명된 방법과 다른 순서로 수행되거나, 및/또는 설명된 구성요소들이 설명된 방법과 다른 형태로 결합 또는 조합되거나, 다른 구성요소 또는 균등물에 의하여 대치되거나 치환되더라도 적절한 결과가 달성될 수 있다.
그러므로, 다른 구현들, 다른 실시예들 및 특허청구범위와 균등한 것들도 후술하는 특허청구범위의 범위에 속한다.

Claims (14)

  1. 기판 상에 형성되는 제1 전극층,
    상기 제1 전극층 상에 형성되는 P2VP 를 포함하는 유기물층; 및
    상기 유기물층 상에 형성되는 제2 전극층;을 포함하는,
    P2VP 를 포함하는 유기 태양 전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 P2VP는 상기 유기물층 중 0.1 중량% 내지 20 중량% 인 것인,
    P2VP 를 포함하는 유기 태양 전지.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 유기물층은 상기 제1 전극층에 인접한 면으로부터 P2VP 가 적층되어 형성된 P2VP 밀집층을 포함하는 것인,
    P2VP 를 포함하는 유기 태양 전지.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 유기물층의 두께는 50 nm 내지 500 nm 이고,
    상기 P2VP 밀집층의 두께는 1 nm 내지 10 nm 인 것인,
    P2VP 를 포함하는 유기 태양 전지.
  5. 제3항에 있어서,
    상기 P2VP 밀집층은 상기 제1 전극층과 상기 유기물층 사이의 전자 수송 통로 역할을 수행하는 것인,
    P2VP 를 포함하는 유기 태양 전지.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 유기물층은 전자 공여체 및 전자 수용체를 포함하고,
    상기 전자 공여체는, PTB7 또는 PTB7-Th를 포함하고,
    상기 전자 수용체는, PC71BM 또는 P(NDI2HD-T)를 포함하는 것인,
    P2VP 를 포함하는 유기 태양 전지.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 제1 전극층은, ZnO 또는 TiO2를 포함하는 것인,
    P2VP 를 포함하는 유기 태양 전지.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 제1 전극층은, 상기 유기물층과 인접한 부분에 상기 P2VP 가 결합하여 형성된 개질된 표면층을 포함하는 것인,
    P2VP 를 포함하는 유기 태양 전지.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 P2VP 는, 상기 제1 전극층 표면에 형성되는 H2O, O2 또는 둘 다의 화학적 흡착을 차단하는 것인,
    P2VP 를 포함하는 유기 태양 전지.
  10. 기판을 준비하는 단계;
    상기 기판 상에 제1 전극층을 형성하는 단계;
    상기 제1 전극층 상에 P2VP를 포함하는 혼합 용액으로 유기물층을 형성하는 단계; 및
    상기 유기물층 상에 제2 전극층을 형성하는 단계;를 포함하는,
    P2VP 를 포함하는 유기 태양 전지의 제조방법.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 혼합 용액은, 전자 공여체 및 전자 수용체를 더 포함하고,
    상기 전자 공여체는, PTB7 또는 PTB7-Th를 포함하고,
    상기 전자 수용체는, PC71BM 또는 P(NDI2HD-T)를 포함하는 것인,
    P2VP 를 포함하는 유기 태양 전지의 제조방법.
  12. 제10항에 있어서,
    상기 혼합 용액 내의 상기 P2VP는, 상기 혼합 용액에 포함된 전체 유기 분자의 중량 기준 0.1 중량부 내지 20 중량부인 것인,
    P2VP 를 포함하는 유기 태양 전지의 제조방법.
  13. 제10항에 있어서,
    상기 혼합 용액의 용매는, 친수성 유기 용매인 알코올계 용매와 소수성 유기 용매인 클로로포름(CF), 클로로벤젠(CB)으로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 것인,
    P2VP 를 포함하는 유기 태양 전지의 제조방법.
  14. 제10항에 있어서,
    상기 유기물층을 형성하는 단계는, 스핀 코팅, 롤-투-롤 공정, 바 코팅 및 스프레이 코팅으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 방법으로 수행되는 것인,
    P2VP 를 포함하는 유기 태양 전지의 제조방법.

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