KR20190027507A - 접착성 단백질을 포함하는 다공층으로 적층된 멤브레인 필터 및 이의 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 명세서는 카테콜기를 가지는 단백질이 결합된 나노 카본 구조체를 포함하는 다공층이 적층된 멤브레인 필터, 이를 포함하는 정화 장치, 이의 제조방법, 상기 필터를 이용한 정화 방법에 관한 것으로서, 본 명세서에 따르면, 간단한 제조공정으로도 효과적으로 멤브레인 필터의 제조 및 기능화가 가능하고, 중금속 이온 등의 오염물질을 효과적으로 흡착 또는 제거하는 바이오 기반의 멤브레인 필터를 제조할 수 있으므로, 본 명세서는 여과 및 정화 분야 등에 널리 활용될 수 있다.
Description
본 명세서는 카테콜기를 가지는 단백질이 결합된 나노 카본 구조체를 포함하는 다공층이 적층된 멤브레인 필터, 이를 포함하는 정화 장치, 이의 제조방법, 상기 필터를 이용한 정화 방법에 관한 것이다.
해가 갈수록 심해지는 대기 중 미세먼지, 세계적인 물 부족 현상, 첨단기술 분야에 대한 물 수요 증가 등으로 공기정화 및 수처리 시장은 새로운 미래 산업으로 떠오르고 있다. 이와 관련된 멤브레인(분리막) 필터 시장도 빠르게 성장하고 있는 편이다. 2015년 기준으로 세계의 역삼투 분리막(RO) 시장은 약 1조6천억원, 나노분리막(NF) 시장은 약 3천억원, 한외여과막(UF) 시장은 약 1조원, 정밀여과막(MF) 시장은 약 1천억원 규모에 육박한다.
최근 10여년간 기술발전에 의해 필터 가격이 상당히 하락한 가운데, 현재 분리막 시장은 미국, 일본, 유럽 국가들이 주도하고 있으나, 한국기업들도 기술개발에 박차를 가하고 있다.
한편, 홍합은 수중 환경에서 거의 모든 표면에 강하게 붙어서 자라는 수중 생물 중 하나로서, 홍합에서 유래하는 단백질은 자연에서 쉽게 얻을 수 있고, 효과적인 접착력을 발휘하는 친환경적인 접착 소재 중 하나로 꼽히고 있다.
그러나, 필터 및 정화 관련 분야에서 카테콜기를 가지고 있는 단백질 등을 접목시키는 연구에 대해서는 미흡한 실정이다.
본 명세서는 생체적합성이 높으면서도 오염물질을 효과적으로 여과 또는 제거하는 필터 및 이의 제조방법을 제공하기 위한 것이다.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 명세서는 카테콜기를 가지는 단백질이 결합된 나노 카본 구조체를 포함하는 다공층이 적층된 멤브레인 필터 및 이를 포함하는 유체 정화 장치를 제공한다.
또한, 본 명세서는 (1) 용매 내에서 카테콜기를 가지는 단백질과 나노 카본 구조체를 분산시키는 단계; (2) 상기 분산액을 원심분리하여 상등액과 하등액으로 구분시키는 단계; 및 (3) 상기 상등액, 하등액 또는 이들의 혼합물을 멤브레인 필터에 부착, 코팅 또는 적층시키는 단계를 포함하는, 상기 적층된 멤브레인 필터를 제조하는 방법을 제공한다.
아울러, 본 명세서는 상기 적층된 멤브레인 필터를 이용한 유체 정화 방법을 제공한다.
본 명세서에 따른 멤브레인 필터 제조방법에 따르면, 간단한 제조공정으로도 멤브레인 필터의 제조 및 기능화가 가능하고, 중금속 이온 등의 오염물질을 효과적으로 흡착 또는 제거하는 바이오 기반의 멤브레인 필터를 제조할 수 있으므로, 상기 방법에 의해 제조된 필터는 여과 및 정화 분야 등에 널리 활용될 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 측면에 따른 홍합단백질/탄소나노튜브가 적층된 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE) 멤브레인 필터를 개략적으로 나타낸 것이다.
도 2는 각 적층 단계에 따라 멤브레인 필터로 여과시킨 산성염료 용액의 UV-Vis-NIR 분석(Ultraviolet(UV) - visible - near infrared (NIR) spectroscopy)에 의한 분광곡선이다.
도 3은 각 적층 단계 및 FeCl3 첨가에 따른 라만 (785nm) 분광곡선이다.
도 4는 각 적층 단계 및 FeCl3 첨가에 따른 라만 (785nm) 분광곡선에서 RBM(radial breathing mode)의 부분이다.
도 5는 각기 다른 탄소나노튜브 적층량의 멤브레인 필터로 여과시킨 산성염료의 UV-Vis-NIR 분광곡선이다.
도 2는 각 적층 단계에 따라 멤브레인 필터로 여과시킨 산성염료 용액의 UV-Vis-NIR 분석(Ultraviolet(UV) - visible - near infrared (NIR) spectroscopy)에 의한 분광곡선이다.
도 3은 각 적층 단계 및 FeCl3 첨가에 따른 라만 (785nm) 분광곡선이다.
도 4는 각 적층 단계 및 FeCl3 첨가에 따른 라만 (785nm) 분광곡선에서 RBM(radial breathing mode)의 부분이다.
도 5는 각기 다른 탄소나노튜브 적층량의 멤브레인 필터로 여과시킨 산성염료의 UV-Vis-NIR 분광곡선이다.
본 명세서에서 “멤브레인 필터(membrane fiter)”는 막상(膜狀)의 필터를 의미하고, 분리막 필터라고도 하며, 막에 균일한 미세 구멍(pore)이 있어서 이 구멍의 지름보다 큰 입자는 포집시킬 수 있는 필터를 포함한다.
본 명세서에서 “나노 카본 구조체”는 탄소 기반의 나노 단위의 구조물 내지 소재로서, 탄소 양자점, 플러렌, 탄소 나노 리본, 탄소나노튜브(carbon nano tube, CNT), 그래핀 등을 포함한다.
본 명세서에서 “탄소나노튜브”란, 6개의 탄소로 이루어진 육각형들이 서로 연결되어 관 모양을 이루고 있는 나노 단위의 소재를 의미한다.
본 명세서에서 “탄소나노튜브 복합체”란, 적어도 1 이상의 탄소나노튜브와 금속 이온 등이 결합한 화합물을 의미하며, 모노-카테콜-금속 이온 탄소나노튜브 복합체, 비스-카테콜-금속 이온 탄소나노튜브 복합체 및/또는 트리스-카테콜-금속 이온 탄소나노튜브 복합체를 포함할 수 있다.
본 명세서에서 “홍합 접착 단백질”은 홍합에서 유래한 접착성 단백질로, 바람직하게는 미틸러스 에둘리스(Mytilus edulis), 미틸러스 갈로프로빈시얼리스(Mytilus galloprovincialis) 또는 미틸러스 코루스커스(Mytilus coruscus) 에서 유래한 홍합 접착 단백질 또는 이의 변이체를 포함할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
본 명세서에서 “습식초지법”이란, 다양한 재료를 용매에 분산시켜 여과 작용을 이용하여 특정한 형태로 재료를 성형하거나 제조하는 방법을 통칭하는 것이며, 습식침지법 또는 필터링법이라고도 하며, 통상의 기술자에게 알려진 방법과 설비를 이용하여 실시할 수 있는 것이다.
멤브레인 필터는 직경이 작은 다수의 기공(pore)이 형성되어 있어, 유해물질이나 이물질을 제거하는 기능을 할 수 있다. 수계의 불순물 및 중금속의 제거, 또는 해수의 담수화 등에 사용할 수 있는 다양한 멤브레인 필터를 개발하기 위한 연구가 진행되고 있다.
나노 카본 구조체는 초경량/고강도 복합소재 분야와 전기적 특징을 활용한 고전도성 복합소재 분야에 활용되고 있다. 나노 카본 구조체 중 탄소나노튜브(Carbon Nano Tube, CNT)는 그래핀 층이 기둥으로 말린 형태로, 그 우수한 물리화학적, 전기적, 기계적 특성으로 다양한 분야로의 응용 가능한 1차원 나노 재료이며, 복합소재의 충진제 또는 에너지저장 소재 등으로 이용되고 있다. 그러나, 탄소나노튜브의 경우 나노 소재의 특성상 강한 응집력을 가지므로, 응용에 제한이 있다.
탄소나노튜브는 높은 강도와 유연성을 가지므로 멤브레인 필터에 응용될 가능성이 없지는 않으나, 강한 다발(bundle)형태를 유지하고 있어 보다 작은 기공형성을 위해서는 탄소나노튜브의 균일한 분산이 필수적이다. 또한, 탄소나노튜브 자체가 갖는 이온 선택성은 비교적 낮기 때문에, 이온화 되어 있는 수용액 상의 물질을 효과적으로 제거하기 위해서는 중금속 흡착성 물질과의 복합화가 필요하다. 또한, 상기 탄소나노튜브의 분산과 중금속 흡착성 물질의 복합화를 수행하기 위한 첨가제가 필요한데, 최종적으로 흡입 가능한 공기 또는 음용 가능한 정수를 위해서는 필히 인체 친화성 물질을 사용하여야 한다.
한편, 홍합 접착 단백질은 카테콜기를 포함하고 있어서 표면의 성질에 관계없이 거의 모든 표면에 우수한 접착특성을 나타낸다.
이에, 본 발명자들은 유전자 재조합 기술로 합성된 접착 단백질과 탄소나노튜브를 분산제나 바인더 등을 이용하여 효과적으로 분산시킴과 동시에, 이들을 포함하는 다공층이 적층된 멤브레인 필터를 제조하고, 이를 이용하여 효과적으로 오염물질을 제고할 수 있다는 점을 확인하였다.
본 발명은 일 측면에서, 카테콜기를 가지는 단백질이 결합된 나노 카본 구조체를 포함하는 다공층이 적층된 멤브레인 필터이다.
일 구현예로서, 상기 다공층은 상기 멤브레인 필터에 결합, 부착, 또는 코팅된 것일 수 있다.
다른 구현예로서, 상기 다공층은 두 개 이상의 층을 포함하는 것일 수 있다.
본 발명은 일측면에서, 나노 카본 구조체와 카테콜기를 가지는 단백질을 이용하여 멤브레인 필터막의 상부에 적층 구조를 형성시킨 것이다. 그러한 바이오 멤브레인 필터를 통해, 오염물질이나 중금속 이온, 이온화된 미세물질, 음이온성 산성염료 등을 효과적으로 제거 및 여과할 수 있다. 본 발명의 일 구현예에 따른 멤브레인 필터는 카테콜기를 가지는 단백질로서 접착 단백질을 포함하는 바, 접착 단백질의 분산성 및 접착성 등과 같은 특성이 발현되고, 이에 따라 중금속 이온 등의 오염물질 등을 흡착 등으로 걸러낼 수 있는 것이다. 이러한 특성을 이용해 미세먼지 저감 공기필터, 냉온수 정수기 여과필터 등에 본 명세서가 널리 응용될 수 있다.
또 다른 구현예로서, 상기 멤브레인 필터에 적층된 상기 다공층의 두께는 1μm 내지 500μm일 수 있다. 일 측면에서 상기 두께는 1μm 이상, 10μm 이상, 25μm 이상, 50μm 이상, 75μm 이상, 100μm 이상, 125μm 이상, 200μm 이상, 250μm 이상, 300μm 이상, 350μm 이상, 400μm 이상, 또는 450μm 이상일 수 있다. 다른 측면에서 상기 두께는 500μm 이하, 450μm 이하, 400μm 이하, 350μm 이하, 300μm 이하, 250μm 이하, 200μm 이하, 125μm 이하, 100μm 이하, 75μm 이하, 50μm 이하, 25μm 이하, 10μm 이하, 또는 5μm 이하일 수 있다.
다른 구현예로서, 상기 두 개 이상의 층 중 상기 멤브레인 필터와 접하는 1층 내의 나노 카본 구조체 중량 : 상기 1층의 상부에 있는 2층 이상의 층 내의 나노 카본 구조체 중량은 1:1 내지 30:1일 수 있다. 일 측면에서 상기 비율은 1:1 이상, 1.5:1 이상, 1.9:1 이상, 2:1 이상, 4:1 이상, 6:1 이상, 8:1 이상, 10:1 이상, 12:1 이상, 14:1 이상, 16:1 이상, 18:1 이상, 19:1 이상, 20:1 이상, 22:1 이상, 24:1 이상, 26:1 이상, 28:1 이상, 또는 29:1 이상일 수 있다. 30:1 이하, 29:1 이하, 28:1 이하, 26:1 이하, 24:1 이하, 22:1 이하, 20:1 이하, 19:1 이하, 18:1 이하, 16:1 이하, 14:1 이하, 12:1 이하, 10:1 이하, 8:1 이하, 6:1 이하, 4:1 이하, 2:1 이하, 1.9:1 이하, 또는 1.5:1 이하일 수 있다.
일 구현예로서, 상기 1층은 상기 카테콜기를 가지는 단백질과 나노 카본 구조체를 분산시켜 원심분리한 후 부피 기준으로 하부 15% 이상, 18% 이상, 20% 이상, 22% 이상, 24% 이상, 28% 이상, 30% 이상, 32% 이상, 34% 이상, 36% 이상, 38% 이상, 40% 이상, 42% 이상, 또는 44% 이상에 해당하거나, 45% 이하, 42% 이하, 40% 이하, 38% 이하, 36% 이하, 34% 이하, 32% 이하, 30% 이하, 28% 이하, 24% 이하, 22% 이하, 20% 이하, 또는 18% 이하에 해당하는 하등액에 의해 상기 멤브레인 필터의 외면에 부착, 코팅 또는 적층된 것일 수 있다.
다른 구현 예로서, 상기 2층 이상의 층은 상기 원심분리한 후 부피 기준으로 상부 55% 이상, 60% 이상, 65% 이상, 70% 이상, 75% 이상, 80% 이상, 85% 이상, 또는 90% 이상이거나, 95% 이하, 90% 이하, 85% 이하, 80% 이하, 75% 이하, 70% 이하, 65% 이하, 또는 60% 이하에 해당하는 상등액에 의해 상기 1층의 상부에 부착, 코팅 또는 적층된 것일 수 있다. 즉, 본 발명의 일 측면에 의한 필터는, 표면 기공의 크기를 최소화시키기 위해, 원심분리 후의 하등액을 추출한 후 멤브레인 필터 위에 1차적으로 층을 형성하고, 그 상부에 상등액을 이용하여 층을 형성시킨, 다중 적층 구조를 갖는 멤브레인 필터를 포함한다.
다른 구현예로서, 상기 나노 카본 구조체는 단일벽 탄소나노튜브, 이중벽 탄소나노튜브, 다중벽 탄소나노튜브, 그래핀, 산화그래핀, 및 질화붕소나노튜브(Boron nitride Nanotube, BNNT)로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상일 수 있다.
다른 구현예로서, 상기 카테콜기를 가지는 단백질은 접착 단백질 또는 홍합 접착 단백질일 수 있다. 상기 접착 단백질은 본질적으로 접착성을 보유하거나 혹은 화학적 개질을 통해 접착성이 부가된 임의의 단백질을 포함한다. 화학적 개질을 통해 접착성이 부가된 접착 단백질의 예로는 아크릴레이트로 개질된 단백질을 들 수 있다. 예를 들면, 아크릴레이트화된 콜라겐 혹은 홍합 접착 단백질을 들 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 시판되는 접착 단백질의 예로는 미국 사우스캐롤리나주 노스 오구스타 소재 콜로디스 바이오사이언스사에 의해 시판되고 있는 홍합 유래 재조합 접착 단백질인 MAPTrix™ 이 있지만 이에 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 일 측면에서 사용되는 홍합 접착 단백질은 그 자체로 사용하거나, 서열번호 10, 11, 12 또는 13으로 표시되는 아미노산 서열의 족사 단백질(foot protein, FP) 5(FP-5), 또는 서열번호 5, 6, 7 또는 8로 표시되는 아미노산 서열의 FP-3, 서열번호 14로 표시되는 아미노산 서열의 FP-6일 수 있다.
다른 구현 예로서, 상기 카테콜기를 가지고 있는 단백질의 분자량은 6 kDa 내지 40 kDa 범위에 있을 수 있다. 일 측면에서 상기 카테콜기를 가지고 있는 단백질의 분자량은 6 kDa이상, 8 kDa이상, 10 kDa이상, 12 kDa이상, 15 kDa이상, 18 kDa이상, 20 kDa이상, 21 kDa이상, 23 kDa이상, 24 kDa이상, 26 kDa이상, 28 kDa이상, 30 kDa이상, 33 kDa이상, 또는 38 kDa이상일 수 있다. 다른 측면에서 상기 카테콜기를 가지고 있는 단백질의 분자량은 40 kDa 이하, 38 kDa 이하, 36 kDa 이하, 34 kDa 이하, 32 kDa 이하, 30 kDa 이하, 28 kDa 이하, 26 kDa 이하, 24 kDa 이하, 23 kDa 이하, 21 kDa 이하, 20 kDa 이하, 18 kDa 이하, 15 kDa 이하, 12 kDa 이하, 10 kDa 이하, 또는 8 kDa 이하일 수 있다. 바람직하게는 12 kDa 내지 40 kDa 범위 내에 있을 수 있다. 가장 바람직하게는 21 내지 24 kDa일 수 있다.
또 다른 구현예로서, 상기 카테콜기를 가지는 단백질은 서열번호 1 내지 서열번호 19로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상의 아미노산 서열로 이루어진 단백질일 수 있다.
또 다른 구현예로서, 상기 나노 카본 구조체를 100중량부로 할 때 상기 카테콜기를 가지는 단백질은 0.01중량부 이상, 0.05중량부 이상, 0.1중량부 이상, 1중량부 이상, 5중량부 이상, 10중량부 이상, 20중량부 이상, 50중량부 이상, 80중량부 이상, 100중량부 이상, 150중량부 이상, 200중량부 이상, 250중량부 이상, 300중량부 이상, 350중량부 이상, 400중량부 이상, 450중량부 이상, 또는 480중량부 이상이거나, 500중량부 이하, 480중량부 이하, 450중량부 이하, 400중량부 이하, 350중량부 이하, 300중량부 이하, 250중량부 이하, 200중량부 이하, 150중량부 이하, 100중량부 이하, 80중량부 이하, 50중량부 이하, 20중량부 이하, 10중량부 이하, 5중량부 이하, 1중량부 이하, 0.1중량부 이하, 또는 0.05중량부 이하일 수 있다.
또 다른 구현예로서, 상기 결합, 부착, 또는 코팅된 다공층의 포어 직경(pore diameter)는 10 nm 내지 1.0 μm 일 수 있다. 일 측면에서, 상기 포어 직경은 10 nm 이상, 50 nm 이상, 100 nm 이상, 200 nm 이상, 300 nm 이상, 400 nm 이상, 500 nm 이상, 600 nm 이상, 700 nm 이상, 800 nm 이상, 900 nm 이상, 또는 950 nm 이상일 수 있다. 다른 측면에서, 상기 포어 직경은 1.0 μm 이하, 950 nm 이하, 900 nm 이하, 800 nm 이하, 700 nm 이하, 600 nm 이하, 500 nm 이하, 400 nm 이하, 300 nm 이하, 200 nm 이하, 100 nm 이하, 50 nm 이하, 또는 30 nm 이하일 수 있다.
또 다른 구현예로서, 상기 다공층은 금속이온을 더 포함하는 것일 수 있다.
또 다른 구현예로서, 상기 금속 이온은 Fe3+일 수 있다.
또 다른 구현예로서, 상기 금속 이온은 카테콜기를 가지는 단백질과 결합된 것일 수 있다.
또 다른 구현예로서, 상기 결합은 배위결합일 수 있다.
또 다른 구현예로서, 상기 멤브레인 필터의 재질은 홍합 접착 단백질이 사용될 수 있는 필터용 재질이라면 어떠한 것이라도 사용가능하며, 구체적인 예로는, 폴리에스테르(Polyester), 폴리설폰(polysulfone), 폴리에테르설폰(Polyethersulfone), 폴리페닐렌설파이드(Polyphenylenesulfide, PPS), PAN(polyacrylonitrile), 셀룰로오스 에스테르(cellulose ester), 셀룰로오스아세테이트(Cellulose acetate), 폴리프로필렌(Polypropylene), 나일론(Nylon), 폴리에테르아미드(Polyetheramide), 폴리아미드(Polyamide), 카본 화이버(Carbone fiber), 글래스 화이버(Glass fiber), 폴리에테르설폰(Polyethersulfone), 폴리아크릴로나이트릴(Polyacrylonitrile), 폴리이미드(Polyimide), 폴리아미드이미드 (Polyamideimide), 폴리우레탄(Polyurethane), 폴리스타이렌(Polystyrene), 폴리아릴설폰(Polyarylsulfone), 에틸렌 클로로-트리플루오로에틸렌(Ethylene chloro-trifluoroethylene, ECTFE), 폴리비닐리덴플루오라이드(PVDF), 및 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE)으로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나 이상일 수 있다.
본 발명은 다른 측면에서, 상기 적층된 멤브레인 필터를 포함하는 유체 정화 장치일 수 있다.
본 발명자들은 접착단백질을 응용한 탄소나노튜브의 효과적 분산을 위해 초음파 처리와 원심 분리의 최적 조건을 찾았다.
본 발명은 일 측면에서, (1) 용매 내에서 카테콜기를 가지는 단백질과 나노 카본 구조체를 분산시키는 단계; (2) 상기 분산액을 원심분리하여 상등액과 하등액으로 구분시키는 단계; 및 (3) 상기 상등액, 하등액 또는 이들의 혼합물을 멤브레인 필터에 결합, 부착, 코팅 또는 적층시키는 단계를 포함하는, 제1항 내지 제16항 중 어느 한 항의 적층된 멤브레인 필터를 제조하는 방법일 수 있다.
일 구현 예로서, 상기 (3) 단계 이후에 (4) 상기 상등액, 하등액 또는 이들의 혼합물로 상기 멤브레인 필터를 추가적으로 결합, 부착, 코팅 또는 적층시키는 단계를 더 포함할 수 있다.
다른 구현 예로서, 상기 (1), (2), (3), 및 (4) 단계 중 어느 한 단계 이상에서 중금속 또는 금속 이온과 카테콜기를 가지는 단백질을 결합시키는 과정이 포함될 수 있다. 일 측면에서 상기 중금속은 FeCl3일 수 있고, 상기 금속 이온은 Fe3 +일 수 있다. 다른 측면에서, 상기 중금속은 1mM 내지 20mM로서 5μL 내지 600μL를 사용하는 것일 수 있다. 일 측면에서 상기 중금속은 1mM 이상, 3mM 이상, 5mM 이상, 7mM 이상, 10mM 이상, 12mM 이상, 14mM 이상, 16mM 이상, 또는 18mM 이상의 것을 사용할 수 있다. 다른 측면에서 상기 중금속은 20mM 이하, 18mM 이하, 16mM 이하, 14mM 이하, 12mM 이하, 10mM 이하, 8mM 이하, 6mM 이하, 4mM 이하, 또는 2mM 이하인 것을 사용할 수 있다. 일 측면에서, 상기 중금속은 5μL 이상, 10μL 이상, 50μL 이상, 100μL 이상, 150μL 이상, 200μL 이상, 300μL 이상, 400μL 이상, 500μL 이상, 또는 550μL 이상 사용하는 것일 수 있다. 다른 측면에서 상기 중금속은 600μL 이하, 500μL 이하, 400μL 이하, 300μL 이하, 200μL 이하, 100μL 이하, 50μL 이하, 30μL 이하, 20μL 이하, 또는 10μL 이하 사용하는 것일 수 있다.
다른 구현 예로서, 상기 (1) 단계의 분산은 초음파 처리와 함께 실시하는 것일 수 있다. 일 측면에서 상기 초음파 처리 시간은 30분 이상, 40분 이상, 50분 이상, 1시간 이상, 1시간 20분 이상, 1시간 30분 이상, 1시간 40분 이상, 2시간 이상, 2시간 30분 이상, 3시간 이상, 3시간 30분 이상, 4시간 이상, 또는 4시간 30분 이상일 수 있다. 다른 측면에서 상기 초음파 처리 시간은 5시간 이하, 4시간 30분 이하, 4시간 이하, 3시간 30분 이하, 3시간 이하, 2시간 30분 이하, 2시간 이하, 1시간30분 이하, 1시간 이하, 50분 이하, 또는 40분 이하일 수 있다.
다른 구현예로서, 상기 원심분리는 120,000 X g 내지 360,000 X g으로 30분 내지 2시간 동안 실시하는 것일 수 있다. 일 측면에서 상기 원심분리는 120,000 X g 이상, 150,000 X g 이상, 180,000 X g 이상, 200,000 X g 이상, 240,000 X g 이상, 280,000 X g 이상, 300,000 X g 이상, 320,000 X g 이상, 또는 340,000 X g 이상으로 실시하는 것일 수 있다. 다른 측면에서 360,000 X g 이하, 340,000 X g 이하, 320,000 X g 이하, 300,000 X g 이하, 280,000 X g 이하, 260,000 X g 이하, 240,000 X g 이하, 220,000 X g 이하, 200,000 X g 이하, 180,000 X g 이하, 또는 150,000 X g 이하으로 실시하는 것일 수 있다. 일 측면에서 상기 원심분리 시간은 30분 이상, 40분 이상, 50분 이상, 60분 이상, 80분 이상, 90분 이상, 100분 이상, 또는 110분 이상일 수 있다. 다른 측면에서 상기 시간은 120분 이하, 110분 이하, 100분 이하, 90분 이하, 80분 이하, 70분 이하, 60분 이하, 50분 이하, 또는 40분 이하일 수 있다.
또 다른 구현예로서, 상기 하등액은 원심분리한 후의 부피 기준으로 하부 15% 내지 45%에 해당하는 하등액일 수 있다. 일 측면에서, 상기 하등액은 원심분리한 후의 부피 기준으로 하부 15% 이상, 18% 이상, 20% 이상, 22% 이상, 24% 이상, 28% 이상, 30% 이상, 32% 이상, 34% 이상, 36% 이상, 38% 이상, 40% 이상, 42% 이상, 또는 44% 이상에 해당하는 하등액일 수 있다. 다른 측면에서 상기 하등액은 원심분리한 후의 부피 기준으로 하부 45% 이하, 42% 이하, 40% 이하, 38% 이하, 36% 이하, 34% 이하, 32% 이하, 30% 이하, 28% 이하, 24% 이하, 22% 이하, 20% 이하, 또는 18% 이하에 해당하는 하등액일 수 있다.
또 다른 구현예로서, 상기 상등액은 원심분리한 후의 부피 기준으로 상부 55% 내지 95%에 해당하는 상등액일 수 있다. 일 측면에서 상기 상등액은 원심분리한 후의 부피 기준으로 상부 55% 이상, 60% 이상, 65% 이상, 70% 이상, 75% 이상, 80% 이상, 85% 이상, 또는 90% 이상에 해당하는 상등액일 수 있다. 다른 측면에서, 상기 상등액은 원심분리한 후의 부피 기준으로 상부 95% 이하, 90% 이하, 85% 이하, 80% 이하, 75% 이하, 70% 이하, 65% 이하, 또는 60% 이하에 해당하는 상등액일 수 있다.
다른 구현예로서, 상기 결합, 부착, 코팅 또는 적층은 습식침지법을 통해 실행하는 것일 수 있다.
본 발명은 다른 측면에서, 상기 멤브레인 필터를 이용한 유체 정화 방법일 수 있다. 상기 유체는 공기와 같은 기체이거나, 특정용액, 물, 바닷물 등과 같은 액체일 수 있다.
일 구현예로서, 상기 방법은 오염물질 제거율이 60% 이상일 수 있다. 일 측면에서 상기 제거율은 60% 이상, 70% 이상, 80% 이상, 90% 이상, 95% 이상, 또는 98% 이상일 수 있다. 다른 측면에서 상기 제거율은 100% 이하, 98% 이하, 95% 이하, 90% 이하, 80% 이하, 70% 이하, 또는 65% 이하일 수 있다.
다른 구현예로서, 상기 오염물질은 중금속 이온, 음이온성 산성염료, 이온화된 미세물질 및 미세먼지으로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상일 수 있다. 예를 들어, 상기 오염물질은 이온성분(Cl-, NO3 -, SO4 2-, Na+, NH4 +, K+, Mg2 +, 및 Ca2 + 등), 무기이온성 물질(황산염, 질산염, 암모늄 등), NaCl, Na2SO4, MgCl2, MgSO4, 미세먼지(지름이 10㎛ 이하인 미세먼지(PM 10), 지름이 2.5㎛ 이하(PM 2.5)인 초미세먼지)일 수 있다.
이하, 제조예, 실시예, 실험예 등을 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명하고자 한다. 이들 실시예는 오로지 본 발명의 일 측면을 예시하기 위한 것으로, 본 발명의 범위가 이들 실시예들에 의해 제한되는 것으로 해석되지 않는 것은 당업계에서 통상의 지식을 가진 자에 있어서 자명할 것이다.
[제조예 1]
증류수 30ml에 홍합 접착 단백질(pretreated mussel adhesive protein, 22.6KDa, Kollodis & Biosciences) 30mg과 단일층 탄소나노튜브 3mg(HipCo SWNT, Nano Integris)을 넣은 후, 혼-타입 소니케이터(horn-ytpe strong sonicator, VCX 750, Sonics & Materials, 750W)로 1시간 처리하여 분산시켰다. 상기 홍합 접착 단백질은 서열번호 1 내지 19 중 어느 하나 이상의 아미노산 서열을 가지는 단백질이면 사용이 가능함을 확인하였다.
상기 분산액을 초원심 분리기(Optima Max-XP, Beckman Coulter)로 상온에서 240,000g로 1시간 처리한 후, 상등액 70%와 하등액 30%를 분리하였다.
도 1에서 보이는 바와 같이, PTFE 멤브레인 필터(PTFE는 예시적인 재질일 뿐이며, 홍합 접착 단백질이 사용될 수 있는 필터용 재질이면 어떠한 것이라도 사용가능함)에 하등액을 여과시켜 1차막을 형성시켰다(‘Supernatant’는 상등액, ‘Remnant’는 하등액, ).
또한, 1차막을 형성시킨 것에, 상등액을 여과시켜 상기 형성된 1차막의 상부에 2차막을 형성시켰다.
상기 과정의 각 단계 및 하기 실험예에 대하여 라만 분광(Raman spectroscopy) 분석, UV-Vis-NIR분석(Ultraviolet(UV) - visible - near infrared (NIR) spectroscopy) 등을 실시하였다. 상기 장비 및 방법들은 당 업계에서 일반적으로 사용할 수 있는 것이면 어느 것이든 활용이 가능하다.
[실험예 1] 산성염료 제거율 확인
상기 제조예 1에 따라 각 적층 단계별 멤브레인 필터를 제조한 후, 그러한 필터로 여과시킨 산성염료 용액의 제거율을 확인하였다. 상기 산성염료는 음이온성을 띄는 염료이면서 한 개 또는 그 이상의 술폰기를 포함하는 염료이면 유사한 효율로 제거된다. 상기 산성염료의 대표적인 예는 C. I. Acid Red 361가 있다.
산성염료 용액의 제거율은, UV-Vis-NIR 분광기(Ultraviolet(UV) - visible - near infrared (NIR) spectroscopy)를 이용하여 아래의 식과 같이 계산하였다.
제거율(Retention ratio) = (1 - C/C0) X 100
C0 : 산성염료의 최대흡수파장인 563nm에서의 흡광도
C : 여과(필터링)시킨 후 563nm에서의 흡광도
표 1에서 비교예 1은 산성염료 용액 자체이고, 실시예 1은 그러한 산성염료 용액을 PTFE 멤브레인 필터 단독으로 여과시킨 경우이며, 실시예 2는 PTFE 멤브레인 필터에 상기 하등액으로 1차막을 형성시킨 것(PTFE/R)으로 상기 산성염료 용액을 여과시킨 경우이고, 실시예 3은 PTFE 멤브레인 필터에 상기 하등액으로 1차막을 형성시킨 다음 상기 상등액으로 2차막을 형성시킨 것(PTFE/R/S)으로 상기 산성염료 용액을 여과시킨 경우이다.
| 제조단계 | 하등액 (CNT: mg) |
상등액 (CNT: mg) |
염료제거율 (%) | |
| 비교예 1 | 산성염료 원액 | - | - | 0 |
| 실시예 1 | PTFE 여과 후 | - | - | 9.2 |
| 실시예 2 | PTFE/R 여과 후 | 1.000 | - | 64.1 |
| 실시예 3 | PTFE/R/S 여과 후 | 0.95 | 0.5 | 99.2 |
(R은 “remnant”로서 하등액이고, S는 “supernatant”로서 상등액임.)
도 2와 상기 표 1에서 알 수 있듯이, 수용액 상태의 산성염료를 PTFE 필터로 여과 시키면, 9.2%의 산성염료가 제거되었다. PTFE 필터막에 하등액만 적층된 멤브레인 필터에서는 64.1%가 제거되어, PTFE 필터막 단독으로 사용했을 경우보다 제거율이 현저하게 향상되었다. 또한, PTFE 필터막에 하등액과 상등액이 적층된 멤브레인 필터의 경우, 99.2%의 월등히 증가된 제거율을 보여, 하등액 층 위에 상등액이 적층될 경우, 표면 기공이 작아진 것으로 여겨진다.
[실험예 2] 분산도 확인
본 명세서의 일 측면에 따른 적층 정도에 따른 분산도를 확인하였다.
도 3은 라만 분광(Raman spectroscopy) 분석을 실시한 도면으로서, 하등액만 적층된 경우 관찰되지 않는 탄소나노튜브의 형광곡선이 상등액까지 적층된 표면에서 나타남을 알 수 있다.
또한, 상등액까지 적층된 것(PTFE/R/S)에 중금속인 FeCl3(10mM, 10 내지 400μL)를 여과시킨 후에는, 홍합 접착 단백질과 FeCl3가 배위결합을 형성함으로써, 탄소나노튜브의 형광능을 저하시켜 형광곡선이 관찰되지 않는다. 이는 도 4에서 RBM(radial breathing mode)의 변화에도 보여지는데, 상등액 층에서 강하게 보이는 234cm-1 곡선이 FeCl3가 첨가 된 후에는 크게 감소되었다. 즉, FeCl3를 첨가함에 따라 배위결합에 의해 단백질 간의 가교 결합이 증가하여 형광곡선의 강도가 감소하고 이를 통해 분산도가 감소된 것으로 해석할 수 있었다.
또한, 금속성 탄소나노튜브에 해당하는 *표시된 BWF(Breit-Wigner-Fano) 곡선이, FeCl3 첨가 후에는 완전히 사라졌다(도 3). 이는 160cm-1에서 보이는 금속성 탄소나노튜브의 신호가 홍합 접착 단백질과 FeCl3의 결합으로 인해 사라진 것과 같은 원리의 현상임을 알 수 있었다(도 4).
[실험예 3] 분산액 양에 따른 변화 여부
PTFE (직경 47 mm, Pore size 1.0 μm) 위에 적층된 탄소나노튜브 분산액의 양이 증가함에 따라 산성염료의 제거율에 변화가 있는지 확인하였다.
제조예 1과 같이 제조하되, 하기 표 2와 같이 분산액의 양을 조절하고 적층량을 변화시켜 실험하였다.
| 분산 용액 총량(ml) | 하등액 | 상등액 | CNT (mg) | |||
| 용액량 (ml) | CNT (mg) | 용액량 (ml) | CNT (mg) | |||
| 비교예 2 | 30 | 9.00 | 2.84 | 21.00 | 0.16 | 3 |
| 실시예 4 | 2.0 | 0.60 | 0.19 | 1.40 | 0.01 | 0.2 |
| 실시예 5 | 5.0 | 1.50 | 0.47 | 3.50 | 0.03 | 0.5 |
| 실시예 6 | 8.0 | 2.40 | 0.76 | 5.60 | 0.04 | 0.8 |
| 실시예 7 | 10 | 3.00 | 0.95 | 7.00 | 0.05 | 1 |
(CNT: 탄소나노튜브의 약자)
| CNT (mg) | 흡광도 (λmax at 565nm) | 염료제거율 (%) | |
| 비교예 3 | AR-Raw | 0.9356 | 0 |
| 실시예 8 | Membrane only | 0.8568 | 9.2 |
| 실시예 4 | 0.2 | 0.2271 | 75.7 |
| 실시예 5 | 0.5 | 0.0671 | 92.8 |
| 실시예 6 | 0.8 | 0.0146 | 98.4 |
| 실시예 7 | 1.0 | 0.0073 | 99.2 |
(CNT: 탄소나노튜브의 약자,
AR-Raw: 멤브레인 필터로 여과하지 않은 산성 염료 자체,
Membrane only: 산성 염료를 탄소나노튜브로 적층되지 않은 멤브레인 필터로 여과)
그 결과, PTFE 위에 적층된 탄소나노튜브 분산액의 양이 증가함에 따라 산성염료의 제거율이 높아짐을 알 수 있었다(표 2 및 3, 도 5).
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<223> model peptide of the tandem repeat decapeptide derived from foot
protein 1 (FP-1, Mytilus edulis)
<400> 1
Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys
1 5 10
<210> 2
<211> 20
<212> PRT
<213> Artificial Sequence
<220>
<223> 2 times repeated sequence derived from foot protein 1 (FP-1,
Mytilus edulis)
<400> 2
Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro
1 5 10 15
Pro Thr Tyr Lys
20
<210> 3
<211> 60
<212> PRT
<213> Artificial Sequence
<220>
<223> 6 times repeated sequence derived from foot protein 1 (FP-1,
Mytilus edulis)
<400> 3
Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro
1 5 10 15
Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys
20 25 30
Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr
35 40 45
Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys
50 55 60
<210> 4
<211> 39
<212> PRT
<213> Artificial Sequence
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<223> partial sequence of foot protein type 2 (FP-2, Mytilus
californianus)
<400> 4
Glu Val His Ala Cys Lys Pro Asn Pro Cys Lys Asn Asn Gly Arg Cys
1 5 10 15
Tyr Pro Asp Gly Lys Thr Gly Tyr Lys Cys Lys Cys Val Gly Gly Tyr
20 25 30
Ser Gly Pro Thr Cys Ala Cys
35
<210> 5
<211> 52
<212> PRT
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<400> 5
Ala Asp Tyr Tyr Gly Pro Lys Tyr Gly Pro Pro Arg Arg Tyr Gly Gly
1 5 10 15
Gly Asn Tyr Asn Arg Tyr Gly Gly Ser Arg Arg Tyr Gly Gly Tyr Lys
20 25 30
Gly Trp Asn Asn Gly Trp Lys Arg Gly Arg Trp Gly Arg Lys Tyr Tyr
35 40 45
Glu Phe Glu Phe
50
<210> 6
<211> 46
<212> PRT
<213> Artificial Sequence
<220>
<223> Foot protein type 3 (FP-3, Mytilus galloprovincialis : mgfp-3A)
<400> 6
Ala Asp Tyr Tyr Gly Pro Lys Tyr Gly Pro Pro Arg Arg Tyr Gly Gly
1 5 10 15
Gly Asn Tyr Asn Arg Tyr Gly Arg Arg Tyr Gly Gly Tyr Lys Gly Trp
20 25 30
Asn Asn Gly Trp Lys Arg Gly Arg Trp Gly Arg Lys Tyr Tyr
35 40 45
<210> 7
<211> 50
<212> PRT
<213> Artificial Sequence
<220>
<223> Foot protein type 3 (FP-3, Mytilus edulis: mefp-3F)
<400> 7
Ala Asp Tyr Tyr Gly Pro Asn Tyr Gly Pro Pro Arg Arg Tyr Gly Gly
1 5 10 15
Gly Asn Tyr Asn Arg Tyr Asn Gly Tyr Gly Gly Gly Arg Arg Tyr Gly
20 25 30
Gly Tyr Lys Gly Trp Asn Asn Gly Trp Asn Arg Gly Arg Arg Gly Lys
35 40 45
Tyr Trp
50
<210> 8
<211> 44
<212> PRT
<213> Artificial Sequence
<220>
<223> Foot protein type 3 (FP-3, Mytilus californianus)
<400> 8
Gly Ala Tyr Lys Gly Pro Asn Tyr Asn Tyr Pro Trp Arg Tyr Gly Gly
1 5 10 15
Lys Tyr Asn Gly Tyr Lys Gly Tyr Pro Arg Gly Tyr Gly Trp Asn Lys
20 25 30
Gly Trp Asn Lys Gly Arg Trp Gly Arg Lys Tyr Tyr
35 40
<210> 9
<211> 60
<212> PRT
<213> Artificial Sequence
<220>
<223> partial sequence from foot protein type 4 (Mytilus californianus)
<400> 9
Gly His Val His Arg His Arg Val Leu His Lys His Val His Asn His
1 5 10 15
Arg Val Leu His Lys His Leu His Lys His Gln Val Leu His Gly His
20 25 30
Val His Arg His Gln Val Leu His Lys His Val His Asn His Arg Val
35 40 45
Leu His Lys His Leu His Lys His Gln Val Leu His
50 55 60
<210> 10
<211> 75
<212> PRT
<213> Artificial Sequence
<220>
<223> Foot protein type5 (FP-5, Mytilus edulis)
<400> 10
Ser Ser Glu Glu Tyr Lys Gly Gly Tyr Tyr Pro Gly Asn Ala Tyr His
1 5 10 15
Tyr His Ser Gly Gly Ser Tyr His Gly Ser Gly Tyr His Gly Gly Tyr
20 25 30
Lys Gly Lys Tyr Tyr Gly Lys Ala Lys Lys Tyr Tyr Tyr Lys Tyr Lys
35 40 45
Asn Ser Gly Lys Tyr Lys Tyr Leu Lys Lys Ala Arg Lys Tyr His Arg
50 55 60
Lys Gly Tyr Lys Lys Tyr Tyr Gly Gly Ser Ser
65 70 75
<210> 11
<211> 76
<212> PRT
<213> Artificial Sequence
<220>
<223> Foot protein 5 (FP-5, Mytilus edulis)
<400> 11
Ser Ser Glu Glu Tyr Lys Gly Gly Tyr Tyr Pro Gly Asn Thr Tyr His
1 5 10 15
Tyr His Ser Gly Gly Ser Tyr His Gly Ser Gly Tyr His Gly Gly Tyr
20 25 30
Lys Gly Lys Tyr Tyr Gly Lys Ala Lys Lys Tyr Tyr Tyr Lys Tyr Lys
35 40 45
Asn Ser Gly Lys Tyr Lys Tyr Leu Lys Lys Ala Arg Lys Tyr His Arg
50 55 60
Lys Gly Tyr Lys Lys Tyr Tyr Gly Gly Gly Ser Ser
65 70 75
<210> 12
<211> 71
<212> PRT
<213> Artificial Sequence
<220>
<223> Foot protein 5 (FP-5, Mytilus coruscus)
<400> 12
Tyr Asp Asp Tyr Ser Asp Gly Tyr Tyr Pro Gly Ser Ala Tyr Asn Tyr
1 5 10 15
Pro Ser Gly Ser His Trp His Gly His Gly Tyr Lys Gly Lys Tyr Tyr
20 25 30
Gly Lys Gly Lys Lys Tyr Tyr Tyr Lys Phe Lys Arg Thr Gly Lys Tyr
35 40 45
Lys Tyr Leu Lys Lys Ala Arg Lys Tyr His Arg Lys Gly Tyr Lys Lys
50 55 60
His Tyr Gly Gly Ser Ser Ser
65 70
<210> 13
<211> 76
<212> PRT
<213> Artificial Sequence
<220>
<223> mussel adhesive protein foot protein type5 from (Mytilus
galloprovincialis)
<400> 13
Ser Ser Glu Glu Tyr Lys Gly Gly Tyr Tyr Pro Gly Asn Thr Tyr His
1 5 10 15
Tyr His Ser Gly Gly Ser Tyr His Gly Ser Gly Tyr His Gly Gly Tyr
20 25 30
Lys Gly Lys Tyr Tyr Gly Lys Ala Lys Lys Tyr Tyr Tyr Lys Tyr Lys
35 40 45
Asn Ser Gly Lys Tyr Lys Tyr Leu Lys Lys Ala Arg Lys Tyr His Arg
50 55 60
Lys Gly Tyr Lys Lys Tyr Tyr Gly Gly Gly Ser Ser
65 70 75
<210> 14
<211> 99
<212> PRT
<213> Artificial Sequence
<220>
<223> mussel adhesive protein foot protein type 6
<400> 14
Gly Gly Gly Asn Tyr Arg Gly Tyr Cys Ser Asn Lys Gly Cys Arg Ser
1 5 10 15
Gly Tyr Ile Phe Tyr Asp Asn Arg Gly Phe Cys Lys Tyr Gly Ser Ser
20 25 30
Ser Tyr Lys Tyr Asp Cys Gly Asn Tyr Ala Gly Cys Cys Leu Pro Arg
35 40 45
Asn Pro Tyr Gly Arg Val Lys Tyr Tyr Cys Thr Lys Lys Tyr Ser Cys
50 55 60
Pro Asp Asp Phe Tyr Tyr Tyr Asn Asn Lys Gly Tyr Tyr Tyr Tyr Asn
65 70 75 80
Asp Lys Asp Tyr Phe Asn Cys Gly Ser Tyr Asn Gly Cys Cys Leu Arg
85 90 95
Ser Gly Tyr
<210> 15
<211> 194
<212> PRT
<213> Artificial Sequence
<220>
<223> hybrid mussel adhesive protein (FP-151, MEFP-5 based)
<400> 15
Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro
1 5 10 15
Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys
20 25 30
Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr
35 40 45
Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ser Ser Glu Glu
50 55 60
Tyr Lys Gly Gly Tyr Tyr Pro Gly Asn Ala Tyr His Tyr His Ser Gly
65 70 75 80
Gly Ser Tyr His Gly Ser Gly Tyr His Gly Gly Tyr Lys Gly Lys Tyr
85 90 95
Tyr Gly Lys Ala Lys Lys Tyr Tyr Tyr Lys Tyr Lys Asn Ser Gly Lys
100 105 110
Tyr Lys Tyr Leu Lys Lys Ala Arg Lys Tyr His Arg Lys Gly Tyr Lys
115 120 125
Tyr Tyr Gly Gly Ser Ser Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys
130 135 140
Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro
145 150 155 160
Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys
165 170 175
Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr
180 185 190
Tyr Lys
<210> 16
<211> 196
<212> PRT
<213> Artificial Sequence
<220>
<223> hybrid mussel adhesive protein (FP-151, MGFP-5 based)
<400> 16
Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro
1 5 10 15
Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys
20 25 30
Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr
35 40 45
Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ser Ser Glu Glu
50 55 60
Tyr Lys Gly Gly Tyr Tyr Pro Gly Asn Thr Tyr His Tyr His Ser Gly
65 70 75 80
Gly Ser Tyr His Gly Ser Gly Tyr His Gly Gly Tyr Lys Gly Lys Tyr
85 90 95
Tyr Gly Lys Ala Lys Lys Tyr Tyr Tyr Lys Tyr Lys Asn Ser Gly Lys
100 105 110
Tyr Lys Tyr Leu Lys Lys Ala Arg Lys Tyr His Arg Lys Gly Tyr Lys
115 120 125
Lys Tyr Tyr Gly Gly Gly Ser Ser Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr
130 135 140
Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser
145 150 155 160
Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys
165 170 175
Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro
180 185 190
Pro Thr Tyr Lys
195
<210> 17
<211> 192
<212> PRT
<213> Artificial Sequence
<220>
<223> hybrid mussel adhesive protein (FP-151, MCFP-5 based)
<400> 17
Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro
1 5 10 15
Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys
20 25 30
Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr
35 40 45
Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Tyr Asp Gly Tyr
50 55 60
Ser Asp Gly Tyr Tyr Pro Gly Ser Ala Tyr Asn Tyr Pro Ser Gly Ser
65 70 75 80
His Gly Tyr His Gly His Gly Tyr Lys Gly Lys Tyr Tyr Gly Lys Gly
85 90 95
Lys Lys Tyr Tyr Tyr Lys Tyr Lys Arg Thr Gly Lys Tyr Lys Tyr Leu
100 105 110
Lys Lys Ala Arg Lys Tyr His Arg Lys Gly Tyr Lys Lys Tyr Tyr Gly
115 120 125
Gly Gly Ser Ser Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys
130 135 140
Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr
145 150 155 160
Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser
165 170 175
Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys
180 185 190
<210> 18
<211> 177
<212> PRT
<213> Artificial Sequence
<220>
<223> hybrid mussel adhesive protein (FP-131)
<400> 18
Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro
1 5 10 15
Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys
20 25 30
Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr
35 40 45
Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Gly Cys Arg Ala
50 55 60
Asp Tyr Tyr Gly Pro Lys Tyr Gly Pro Pro Arg Arg Tyr Gly Gly Gly
65 70 75 80
Asn Tyr Asn Arg Tyr Gly Gly Ser Arg Arg Tyr Gly Gly Tyr Lys Gly
85 90 95
Trp Asn Asn Gly Trp Lys Arg Gly Arg Trp Gly Arg Lys Tyr Tyr Glu
100 105 110
Phe Glu Phe Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro
115 120 125
Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr
130 135 140
Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr
145 150 155 160
Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Lys
165 170 175
Leu
<210> 19
<211> 180
<212> PRT
<213> Artificial Sequence
<220>
<223> hybrid mussel adhesive protein (FP-251)
<400> 19
Met Glu Val His Ala Cys Lys Pro Asn Pro Cys Lys Asn Asn Gly Arg
1 5 10 15
Cys Tyr Pro Asp Gly Lys Thr Gly Tyr Lys Cys Lys Cys Val Gly Gly
20 25 30
Tyr Ser Gly Pro Thr Cys Ala Cys Ser Ser Glu Glu Tyr Lys Gly Gly
35 40 45
Tyr Tyr Pro Gly Asn Ser Asn His Tyr His Ser Gly Gly Ser Tyr His
50 55 60
Gly Ser Gly Tyr His Gly Gly Tyr Lys Gly Lys Tyr Tyr Gly Lys Ala
65 70 75 80
Lys Lys Tyr Tyr Tyr Lys Tyr Lys Asn Ser Gly Lys Tyr Lys Tyr Leu
85 90 95
Lys Lys Ala Arg Lys Tyr His Arg Lys Gly Tyr Lys Lys Tyr Tyr Gly
100 105 110
Gly Ser Ser Glu Phe Glu Phe Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr
115 120 125
Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr
130 135 140
Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala
145 150 155 160
Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro
165 170 175
Thr Tyr Lys Lys
180
Claims (26)
- 카테콜기를 가지는 단백질이 결합된 나노 카본 구조체를 포함하는 다공층이 적층된 멤브레인 필터.
- 제1항에 있어서, 상기 다공층은 상기 멤브레인 필터에 결합, 부착 또는 코팅된 것인, 적층된 멤브레인 필터.
- 제1항에 있어서, 상기 다공층은 두 개 이상의 층을 포함하는 것인, 적층된 멤브레인 필터.
- 제1항에 있어서, 상기 다공층의 두께는 1μm 내지 500μm인, 적층된 멤브레인 필터.
- 제3항에 있어서, 상기 두 개 이상의 층 중 상기 멤브레인 필터와 접하는 1층의 나노 카본 구조체 중량 : 상기 1층의 상부에 있는 2층 이상의 층의 나노 카본 구조체 중량은 1:1 내지 30:1인, 적층된 멤브레인 필터.
- 제1항에 있어서, 상기 나노 카본 구조체는 단일벽 탄소나노튜브, 이중벽 탄소나노튜브, 다중벽 탄소나노튜브, 그래핀, 산화그래핀, 및 질화붕소나노튜브(Boron nitride Nanotube, BNNT)로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상인, 적층된 멤브레인 필터.
- 제1항에 있어서, 상기 카테콜기를 가지는 단백질은 홍합 접착 단백질인, 적층된 멤브레인 필터.
- 제1항에 있어서, 상기 카테콜기를 가지는 단백질은 서열번호 1 내지 서열번호 19로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상의 아미노산 서열로 이루어진 단백질인, 적층된 멤브레인 필터.
- 제1항에 있어서, 상기 카테콜기를 가지는 단백질은 상기 나노 카본 구조체를 100중량부로 할 때 0.01 내지 500중량부인, 적층된 멤브레인 필터.
- 제2항에 있어서, 상기 결합, 부착, 또는 코팅된 다공층의 포어 직경(pore diameter)는 10 nm 내지 1.0 μm 인, 적층된 멤브레인 필터.
- 제1항에 있어서, 상기 다공층은 금속이온을 더 포함하는 것인, 적층된 멤브레인 필터.
- 제11항에 있어서, 상기 금속 이온은 Fe3+인, 적층된 멤브레인 필터.
- 제11항에 있어서, 상기 금속 이온은 카테콜기를 가지는 단백질과 결합된 것인, 적층된 멤브레인 필터.
- 제13항에 있어서, 상기 결합은 배위결합인, 적층된 멤브레인 필터.
- 제1항에 있어서, 상기 멤브레인 필터의 재질은 폴리에스테르(Polyester), 폴리설폰(polysulfone), 폴리에테르설폰(Polyethersulfone), 폴리페닐렌설파이드(Polyphenylenesulfide, PPS), PAN(polyacrylonitrile), 셀룰로오스 에스테르(cellulose ester), 셀룰로오스아세테이트(Cellulose acetate), 폴리프로필렌(Polypropylene), 나일론(Nylon), 폴리에테르아미드(Polyetheramide), 폴리아미드(Polyamide), 카본 화이버(Carbone fiber), 글래스 화이버(Glass fiber), 폴리에테르설폰(Polyethersulfone), 폴리아크릴로나이트릴(Polyacrylonitrile), 폴리이미드(Polyimide), 폴리아미드이미드 (Polyamideimide), 폴리우레탄(Polyurethane), 폴리스타이렌(Polystyrene), 폴리아릴설폰(Polyarylsulfone), 에틸렌 클로로-트리플루오로에틸렌(Ethylene chloro-trifluoroethylene, ECTFE), 폴리비닐리덴플루오라이드(PVDF), 및 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE)으로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나 이상인, 적층된 멤브레인 필터.
- 제1항 내지 제15항 중 어느 한 항의 상기 적층된 멤브레인 필터를 포함하는 유체 정화 장치.
- (1) 용매 내에서 카테콜기를 가지는 단백질과 나노 카본 구조체를 분산시키는 단계;
(2) 상기 분산액을 원심분리하여 상등액과 하등액으로 구분시키는 단계; 및
(3) 상기 상등액, 하등액 또는 이들의 혼합물을 멤브레인 필터에 결합, 부착, 코팅 또는 적층시키는 단계를 포함하는, 제1항 내지 제16항 중 어느 한 항의 적층된 멤브레인 필터를 제조하는 방법. - 제17항에 있어서, 상기 (3) 단계 이후에, (4) 상기 상등액, 하등액 또는 이들의 혼합물로 상기 멤브레인 필터를 추가적으로 결합, 부착, 코팅 또는 적층시키는 단계를 더 포함하는 방법.
- 제17항에 있어서, 상기 (1) 단계의 분산은 초음파 처리와 함께 실시하는 것인, 방법.
- 제17항에 있어서, 상기 원심분리는 120,000 X g 내지 360,000 X g으로 30분 내지 2시간 동안 실시하는 것인, 방법.
- 제17항에 있어서, 상기 하등액은 원심분리한 후의 부피 기준으로 하부 15% 내지 45%에 해당하는 하등액인, 방법.
- 제17항에 있어서, 상기 상등액은 원심분리한 후의 부피 기준으로 상부 55% 내지 95%에 해당하는 상등액인, 방법.
- 제17항에 있어서, 상기 결합, 부착, 코팅 또는 적층은 습식침지법을 통해 실행하는 것인, 방법.
- 제1항 내지 제15항 중 어느 한 항의 적층된 멤브레인 필터를 이용한 유체 정화 방법.
- 제24항에 있어서, 상기 방법은 오염물질 제거율이 60% 이상인, 유체 정화 방법.
- 제24항에 있어서, 상기 오염물질은 중금속 이온, 음이온성 산성염료, 이온화된 미세물질 및 미세먼지으로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상인, 유체 정화 방법.
Priority Applications (1)
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|---|---|---|---|
| KR1020170114355A KR20190027507A (ko) | 2017-09-07 | 2017-09-07 | 접착성 단백질을 포함하는 다공층으로 적층된 멤브레인 필터 및 이의 제조방법 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| KR1020170114355A KR20190027507A (ko) | 2017-09-07 | 2017-09-07 | 접착성 단백질을 포함하는 다공층으로 적층된 멤브레인 필터 및 이의 제조방법 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| KR20190027507A true KR20190027507A (ko) | 2019-03-15 |
Family
ID=65762746
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| KR1020170114355A KR20190027507A (ko) | 2017-09-07 | 2017-09-07 | 접착성 단백질을 포함하는 다공층으로 적층된 멤브레인 필터 및 이의 제조방법 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| KR (1) | KR20190027507A (ko) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN112094652A (zh) * | 2020-09-27 | 2020-12-18 | 冯家胜 | 一种长效型重金属污染土壤修复剂及其制备方法 |
| KR20210060278A (ko) * | 2019-11-15 | 2021-05-26 | 문선영 | 공기청정 필터 및 그 제조방법 |
| WO2024005225A1 (ko) * | 2022-06-29 | 2024-01-04 | 주식회사 바이오빛 | 기능성 폴리펩티드가 코팅된 필터 |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR20170015718A (ko) | 2015-07-30 | 2017-02-09 | 주식회사 휴비스 | 역삼투 분리막 필터용 트리코트 여과수로 |
-
2017
- 2017-09-07 KR KR1020170114355A patent/KR20190027507A/ko active Search and Examination
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR20170015718A (ko) | 2015-07-30 | 2017-02-09 | 주식회사 휴비스 | 역삼투 분리막 필터용 트리코트 여과수로 |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| KR20210060278A (ko) * | 2019-11-15 | 2021-05-26 | 문선영 | 공기청정 필터 및 그 제조방법 |
| CN112094652A (zh) * | 2020-09-27 | 2020-12-18 | 冯家胜 | 一种长效型重金属污染土壤修复剂及其制备方法 |
| CN112094652B (zh) * | 2020-09-27 | 2021-10-26 | 华龄五洲科技有限公司 | 一种长效型重金属污染土壤修复剂及其制备方法 |
| WO2024005225A1 (ko) * | 2022-06-29 | 2024-01-04 | 주식회사 바이오빛 | 기능성 폴리펩티드가 코팅된 필터 |
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