KR20190002535A - 핵연료 염 - Google Patents

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Abstract

본 개시는 소정의 용융 염 원자로 설계와, 관련 시스템 및 방법에 사용 가능한 핵연료 염의 실시예를 설명한다. 우라늄뿐만 아니라, 다른 핵분열성 원소의 2원, 3원 및 4원 염화물 연료 염이 설명된다. 또한, UClxFy의 연료 염뿐만 아니라, 브롬화물 연료 염이 개시되어 있다. 또한, 본 개시는, 그러한 연료 염을 제조하고, 원자로 구성요소의 부식을 감소시키는 염을 생성하며, 무기 적용에 적합하지 않은 연료 염을 생성하기 위한 방법 및 시스템을 제공한다.

Description

핵연료 염
본 출원은 PCT 국제 특허 출원으로서 2017년 5월 2일자로 출원되고, 2016년 5월 2일자로 출원된 미국 가출원 제62/330,695호의 우선권의 이익을 주장하며, 이 출원은 본 명세서에 참조로 포함된다.
[도입]
전력을 생산하기 위한 핵 원자로에서의 용융 연료의 이용은 고체 연료에 비하여 상당한 이점을 제공한다. 예를 들면, 용융 연료 원자로는 일반적으로 고체 연료 원자로에 비하여 보다 높은 전력 밀도를 제공하면서, 고체 연료의 구성에서 필수적인 연료 제조 프로세스를 제한한다. 용융 연료 원자로는 또한, 심지어 염 정화(salt cleanup)가 결핍된 시스템에서도, 주어진 원자로에서 보다 높은 레벨의 연소(burn-up)를 제공할 수 있다.
핵 원자로에 사용하기에 적합한 용융 불화물 연료 염은 다른 불화물 염과 혼합된 사불화우라늄(UF4)을 사용하여 개발되었다. 예를 들면, UF4계 연료 염은 LiF, BeF2, ThF4 및 UF4의 혼합물을 포함할 수 있다. 그러한 UF4계 연료 염 조성물의 계열에서, 중금속 함량은 약 40 내지 45 중량%의 범위일 수 있고, 약 500℃의 용융 온도를 가질 수 있다는 것이 주목된다.
본 개시는 소정의 용융 염 원자로 설계에서 핵연료로서 사용 가능한 염화물의 우라늄 염의 특정 3원 실시예를 설명한다. 본 출원이 우라늄의 광범위한 2원, 3원 및 4원 염화물 연료 염뿐만 아니라, 다른 관련 기술을 설명하는 경우, 본 개시는 소정의 원자로 설계에 특히 적합하도록 결정된 연료 염 실시예에 초점을 두고 있다.
하나의 양태에서, 본 개시의 연료 염은 600℃ 미만의 융점, 1 내지 50 mol%의 UCl4, 1.5 g/cc 초과의 우라늄 밀도, 및 600 J/kg-C 초과의 비열을 갖는 UCl3, UCl4 및 NaCl의 3원 연료 염을 포함한다. 연료 염의 실시는 600℃, 550℃, 500℃, 450℃, 400℃, 또는 심지어 350℃ 미만의 융점을 가질 수 있다. 연료 염의 실시예는 1.5 g/cc, 1.6 g/cc, 1.7 g/cc, 1.8 g/cc, 1.9 g/cc, 2 g/cc, 또는 심지어 2.1 g/cc 초과의 우라늄 밀도를 가질 수 있다. 연료 염의 실시예는 600 J/kg-C, 700 J/kg-C, 800 J/kg-C, 또는 심지어 900 J/kg-C 초과의 비열을 가질 수 있다.
연료 염의 실시예는 또한 (17UCl3-71UCl4-12NaCl에 비해) 감소된 양의 UCl4를 가질 수 있다. 전술한 특성에 부가하여, 연료 염의 그러한 실시예는 50 mol% 미만의 UCl4, 40 mol%, 30 mol%, 20 mol%, 15 mol% 미만, 또는 심지어 10 mol% 미만의 UCl4를 가질 수 있다. 우라늄 연료 염의 실시예는 1 mol% 내지 50 mol% UCl4인 UCl4의 몰분율을 갖는다. 연료 염의 실시예는 1 mol% 내지 33 mol% UCl3인 UCl3의 몰분율을 갖는다. 연료 염의 실시예는 NaCl의 몰분율을 가지며, 여기서 핵분열성 연료 염은 40 mol% 내지 66 mol% NaCl을 갖는다.
본 명세서에 설명된 시스템 및 방법을 특징으로 하는 이러한 특징 및 이점과 다양한 다른 특징 및 이점은 하기의 상세한 설명을 읽고 연관된 도면을 검토하는 것으로부터 명백해질 것이다. 추가적인 특징이 하기의 설명에 기재되며, 부분적으로는 그 설명으로부터 명백해지거나, 기술의 실시에 의해 학습될 수 있다. 기술의 이익 및 특징은 첨부된 도면뿐만 아니라 기재된 설명 및 본원의 청구범위에서 특별히 지적된 구조에 의해 실현되고 달성될 것이다.
전술한 일반적인 설명 및 하기의 상세한 설명 모두가 설명적인 것이며, 청구된 바와 같은 본 발명의 추가 설명을 제공하도록 의도된 것이라는 것이 이해되어야 한다.
본 출원의 일부를 형성하는 하기의 도면은 설명된 기술의 예시이며, 어떠한 방식으로도 본 명세서에 첨부된 청구범위에 기초하여야 하는 본 발명의 범위를 제한하려는 것은 아니다.
도 1a 내지 도 1g는 일반적으로 고속 스펙트럼 증식-연소 모드로 작동하기 위한 용융 염 핵 원자로의 신규한 실시예를 설명한다.
도 2는 용융 염 핵 원자로의 상이한 구성을 설명한다.
도 3은 특정 원자로에 맞춰진 연료를 생성하기 위한 방법의 일 실시예를 도시한다.
도 4는 UCl3-UCl4-NaCl 연료 염에 대해 계산된 3원 상태도를 도시한다.
도 5는 66NaCl-34UCl3 조성물을 이용하여 도 1a 내지 도 1f에 도시된 원자로의 보다 큰 원자로 노심 섹션에 대해 시간의 함수로서 모델링된 keff를 도시한다.
도 6은 본 개시의 하나 이상의 실시예에 따라, 고속 스펙트럼 용융 염 핵 원자로에 연료를 공급하는 것과 관련된 예시적인 동작을 나타내는 프로세스 흐름을 도시한다.
도 7은 주요 Cl 및 Br 동위 원소에 대한 (η, γ) 포획 단면을 도시한다.
도 8은 17Br3-71UBr4-12NaBr 및 19.99% 235U 농축의 브롬화물 연료 염 실시예의 증식-연소 곡선에 대한 모델링 결과를 도시한다.
도 9는 UCl4를 함유하는 연료 염을 제조하는 방법의 일 실시예를 도시한다.
도 10은 도 9의 방법에 기초하여 UCl4를 함유하는 연료 염을 제조하는 협조적인 방법의 일 실시예를 도시한다.
도 11은 도 10의 방법을 수행하는데 사용하기에 적합한 접촉 용기 및 그것의 연결부의 개략도를 도시한다.
도 12는 용융 핵연료를 사용하여 원자로에서 부식을 감소시키는 방법의 일 실시예를 도시한다.
도 13은 용융 염 핵 원자로에서 연료 염 대면 재료로서 잠재적으로 적용 가능한 일부 합금을 열거한다.
도 14는 용융 염 핵 원자로를 동작시키는 방법을 도시한다.
도 15는 하나 이상의 방사성 동위 원소의 첨가에 의해 무기로의 적용을 감소시킨 연료 염을 생성하기 위한 방법의 일 실시예를 도시한다.
도 16은 염화암모늄을 사용하는 UCl4의 제조를 위한 방법의 일 실시예를 도시한다. 도시된 방법(1600)의 실시예에서, 고체 UO2와 NH4Cl의 혼합물이 우라늄 준비 동작에서 형성된다.
도 17은 UCl3F를 제조하기 위한 방법의 일 실시예를 도시한다.
도 18은 UCl3F를 제조하기 위한 다른 방법의 일 실시예를 도시한다.
도 19는 드레인 탱크를 이용하는 연료 폴리싱을 위한 폴리싱 시스템의 일 실시예를 도시한다.
도 20은, 예를 들어 도 19에서의 오프 가스 처리 시스템으로서, 용융 염 원자로에 의해 생성된 기체 핵분열 생성물을 처리하는데 사용하기에 적합한 오프 가스 처리 시스템의 일 실시예를 도시한다.
도 21은 도 19 및 도 20에서 설명된 시스템에 기초하여 연료 염을 폴리싱하기 위한 방법의 일 실시예를 도시한다.
도 22는 제조된 연료 염 실시예의 3원 상태도 상의 위치를 나타내는 UCl3-UCl4-NaCl 연료 염에 대한 3원 상태도를 도시한다.
본 개시는 소정의 용융 염 원자로 설계와, 관련 시스템 및 방법에 사용 가능한 핵연료 염의 실시예를 설명한다. 우라늄뿐만 아니라, 다른 핵분열성 원소의 2원, 3원 및 4원 염화물 연료 염이 설명된다. 또한, UClxFy의 연료 염뿐만 아니라, 브롬화물 연료 염이 개시되어 있다. 또한, 본 개시는, 그러한 연료 염을 제조하고, 원자로 구성요소의 부식을 감소시키는 염을 생성하며, 무기 적용에 적합하지 않은 연료 염을 생성하기 위한 방법 및 시스템을 제공한다.
본 개시는 고속 스펙트럼 용융 염 증식-연소(breed-and-burn) 핵 원자로 연료, 연료 제조, 관리 및 사용의 방법에 관한 것이다.
용융 염 핵분열 원자로에 관련된 과거 및 현재의 연구의 대부분은 우라늄 및 토륨 계열의 불소 염에 초점을 두었다. 용융 염화물은 몇 개의 주요 양태 때문에 불화물 계열의 염과 상당히 상이하다. 첫째, 염화물은, 특히 염화물이 37Cl 동위 원소로 농축되는 경우, 불화물보다 다소 덜 감속될 수 있다. 둘째, 염화물은 적당한 융점을 갖는 혼합물에 있어서 매우 높은 중금속 농도의 가능성을 제공한다. 이것은 고속 중성자 스펙트럼에서 우라늄 염소 염 혼합물의 이용을 허용하는 양태이다. 불화물 염은 통상적으로 10 내지 12 mol% 이하의 중금속을 함유한다. 역사적으로 제안된 불소 염 혼합물은 통상적으로, 몰 농도로, 63 내지 72 mol% LiF(99.997% 7Li로 농축됨), 16 내지 25 mol% BeF2, 6.7 내지 11.7 mol% ThF4, 및 단지 0.3 mol% UF4(중금속은 40 내지 45 중량%)를 함유하였다. 그러한 염은 500℃에서 용융되었다. 대조적으로, 본 명세서에 제안되는 염화물 염의 일 실시예는, 하기에서 보다 상세하게 논의되는 바와 같이, 17UCl3-71UCl4-12NaCl(62 중량%의 중금속)의 조성을 가지며, 이는 또한 500℃에서 용융된다.
본 개시의 일부 연료 실시예는 평형 또는 준평형(quasi-equilibrium) 증식-연소 거동을 제공할 수 있는 한편, 다른 실시예는 연료 염의 재처리가 없는 비평형 증식-연소 거동을 제공한다. 이것은, 종래의 용융 염 원자로 설계가 연료 염의 지속적인 화학적 재처리를 반드시 필요로 하는 원자로에서 연료 염의 화학적 분리 없이 평형 증식-연소 거동을 성취할 수 없기 때문에 주목할 만하다. 예를 들어, 본 개시는 평형, 준평형 및/또는 비평형 증식-연소 거동을 나타내는 고속 스펙트럼 원자로에서의 사용에 적합한 용융 염화물 연료 염을 개시하지만 이에 한정되지 않는다. 실시예들에서, 재처리가 거의 또는 전혀 필요하지 않을 수 있으며, 사용될 수 있는 얼마 안 되는 재처리는 단지 물리적 재처리(예를 들면, 예컨대 기체 스파징(sparging) 및/또는 필터링에 의한, 부산물의 물리적 분리)뿐일 수 있다. 본 개시의 용융 연료 염의 다양한 실시예들은 제1 우라늄 염화물 염, 제2 우라늄 염화물 염 및/또는 추가적인 금속 염화물 염의 혼합물을 포함할 수 있다. 본 개시의 일부 실시예들은 5 mol% 초과의 사염화유라늄(UCl4) 함량 레벨을 갖는 용융 연료 염을 제공하며, 이는 동작 가능한 용융 온도를 유지하면서 용융 연료 염에서의 높은 중금속 함량(예를 들어, 61 중량% 초과)에 도달하는 것을 돕는다. UCl4를 포함하는 실시예들은 바람직한 중금속 함량 레벨과 용융 온도(예를 들어, 330℃ 내지 800℃)가 달성되도록 UCl4와 삼염화우라늄(UCl3) 및/또는 추가적인 금속 염화물(예를 들어, NaCl)의 혼합물을 통해 형성될 수 있다.
본 개시의 용융 연료 염을 통해 달성 가능한 높은 레벨의 핵분열성 함량과 용융 연료 염에 대한 접근의 용이성 때문에, 본 개시의 연료(들)에 대한 확산 방지(non-proliferation) 조치를 제공하는 것이 바람직하다. 본 개시의 일부 실시예들은 초기 염의 활성(activity)을 증가시키기 위해 하나 이상의 선택된 란타나이드(lanthanide)로 사전 로딩된(즉, 시동 전에 로딩된) 용융 연료 염을 제공한다. 또한, 그 후에 분리되지 않는 한, 란타나이드는 연료 내에서 중성자 흡수 물질(neutron poison)로서 작용하고, 그에 따라 무기 수준의(weapon-grade) 목적을 위한 란타나이드-로딩 연료의 바람직성을 감소시킬 것이다.
용융 염 원자로
연료 염 실시예를 보다 상세하게 논의하기 전에, 연료 염 실시예를 사용하기에 적합한 용융 염 원자로의 일반적인 구성요소에 대한 간단한 논의가 유용할 것이다. 도 1a 내지 도 1f는 일반적으로 고속 스펙트럼 증식-연소 모드에서 동작하기 위한 용융 염 핵 원자로(100)의 신규한 실시예를 설명한다. 도 2는 용융 염 핵 원자로(200)의 상이한 구성을 설명한다. 이들은 본 명세서에서 설명된 연료 실시예의 논의를 위한 상황을 제공하기 위한 예일 뿐이며, 독자는 잠재적으로 임의의 용융 연료 핵 원자로가 하기에 설명되는 연료 실시예를 사용하는데 적합화될 수 있다는 것을 이해하여야 한다. 다양한 불화물 염이 하기에 설명되는 바와 같은 용융 염 핵 원자로에서 이용될 수 있지만, 불화물 계열의 연료 염은 통상적으로 본 개시에서 설명되는 염화물 계열 및 염화물-불화물 계열의 연료 염으로 달성될 수 있는 것보다 상당히 낮은 중금속 농도를 나타낸다.
도 1a는, 본 개시의 하나 이상의 실시예에 따른, 용융 염 고속 스펙트럼 원자로(100)의 단순화된 개략도를 도시한다. 일 실시예에서, 원자로(100)는 원자로 노심 섹션(102)을 포함한다. 원자로 노심 섹션(102)(또한, "원자로 용기(reactor vessel)"라고도 지칭될 수 있음)은 연료 입력부(104) 및 연료 출력부(106)를 포함한다. 연료 입력부(104)와 연료 출력부(106)는 동작 동안 용융 연료 염(108)의 유동이 원자로 노심 섹션(102)을 통해 확립되도록 배열된다. 예를 들어, 연료 입력부(104) 및/또는 연료 출력부(106)는 각각 수렴 및 발산 노즐로서 작용하는 원추형 섹션으로 이루어질 수 있다. 이와 관련하여, 용융 염(108)은 원자로 노심 섹션(102)의 입력부(104)로부터 출력부(106)까지 원자로 노심 섹션(102)의 용적부를 통해 유체적으로 운반된다. 도 1a가 화살표로 유체 연료 유동을 나타내고 있지만, 유동의 방향이 상이한 원자로 및 플랜트 구성에 대해 적절하게 변경될 수 있다는 것이 이해되어야 한다. 구체적으로는, 도 1a는 유체 연료(108)가 중앙 노심 영역에서 '하부'로부터 '상부'로 유동하는 것을 나타내고 있으며, 대안적인 장치는 중앙 노심 영역에서 상부로부터 하부를 향하는 유체 연료(108) 유동을 생성 및/또는 유지할 수 있다.
원자로 노심 섹션(102)은 원자로 노심 섹션(102) 내의 용융 염 연료(108) 내에 임계성(criticality)을 확립하기에 적합한 임의의 형상을 취할 수 있다. 비한정적인 예로서, 원자로(100)는, 도 1a에 도시된 바와 같이, 기다란 노심 섹션을 포함할 수 있지만, 이에 한정되지 않는다. 또한, 원자로 노심 섹션(102)은 임의의 단면 형상을 취할 수 있다. 비한정적인 예로서, 원자로 노심 섹션(102)은 원형 단면, 타원형 단면 또는 다각형 단면을 가질 수 있지만, 가질 필요는 없다.
원자로 노심 섹션(102)의 치수는 원자로 노심 섹션(102)을 통해 유동할 때 용융 연료 염(108) 내에서 임계성이 달성되도록 선택될 수 있다. 임계성은 핵연료가 핵분열 연쇄 반응을 유지하는 동작 상태, 즉, 연료 내의 중성자의 생성 속도가 중성자가 소비되는(또는 손실되는) 속도와 적어도 동일한 동작 상태를 지칭한다. 예를 들어, 기다란 노심 섹션의 경우에, 기다란 노심 섹션의 길이 및 단면적은 원자로 노심 섹션(102) 내에서 임계성을 확립하도록 선택될 수 있다. 임계성을 확립하는데 필요한 특정 치수는 적어도 원자로(100) 내에 수용된 핵분열성 재료, 핵연료 원료 재료(fertile material) 및/또는 캐리어 염(carrier salt)의 종류의 함수인 것이 주목된다. 용융 연료 핵 원자로의 원리는 2008년 5월 9일자로 출원된 르블랑(Leblanc)의 미국 특허 출원 제12/118,118호에 개시되며, 이 문헌은 그 전체가 본 명세서에 포함된다.
원자로 노심 섹션(102)은 용융 염 핵 원자로에 사용하기에 적합한 임의의 재료로 형성될 수 있다. 예를 들어, 원자로 노심 섹션(102)의 벌크 부분은 하나 이상의 몰리브덴 합금, 하나 이상의 지르코늄 합금(예를 들어, ZIRCALOY™), 하나 이상의 니오븀 합금, 하나 이상의 니켈 합금(예를 들어, HASTELLOY™ N), 또는 고온 페라이트계, 마르텐사이트 또는 스테인리스강 등으로 형성될 수 있지만, 그것으로 형성될 필요는 없다. 본 명세서에서 추가로 상세하게 논의되는 바와 같이, 부식 및/또는 방사선 손상에 대한 저항성을 제공하기 위해 내부 표면이 하나 이상의 추가적인 재료로 코팅, 도금 또는 라이닝될 수 있다는 것이 또한 주목된다.
도시된 실시예에서, 원자로(100)는 원자로 노심(102)으로부터 열을 취하여 그러한 열을 열 교환기(119)를 통해 2차 냉각재 시스템(120) 내의 2차 냉각재(126)에 전달하는 1차 냉각재 시스템(110)을 포함한다. 도 1a에 도시된 실시예에서, 용융 연료 염(108)은 1차 냉각재(118)로서 사용된다. 원자로 노심(102)의 온도를 그것의 동작 범위 내에서 유지하는데 필요한 속도로, 원자로 노심(102)으로부터 지속적인 연쇄 반응에 의해 가열된 용융 연료 염(108)을 유동시키고, 보다 저온인 용융 연료 염(108)을 원자로 노심(102) 내로 유동시킴으로써, 냉각이 달성된다. 본 실시예에서, 1차 냉각재 시스템(110)은 용융 연료 염(108)을 원자로 노심(102) 외부에 있을 때 임계 미만의 상태(sub-critical condition)로 유지하도록 적합화된다.
1차 냉각재 시스템(110)은 배관(114)으로 형성된 하나 이상의 1차 냉각재 루프(112)를 포함할 수 있다. 1차 냉각재 시스템(110)은 용융 연료 염 상황에서의 구현에 적합한, 당업계에 알려진 임의의 1차 냉각재 시스템 구성을 포함할 수 있다. 1차 냉각재 시스템(110)은 원자로 노심 섹션(102)에 의해 생성된 열을 열적으로 구동되는 발전 장치 및 시스템의 하류로 전달하기 위해 하나 이상의 배관(114) 및/또는 하나 이상의 1차 냉각재 루프의 유체 전달 어셈블리를 통해 연료(108)를 순환시킬 수 있다. 간략화를 위해, 단일의 1차 냉각재 루프(112)가 도 1a에 도시되어 있다. 그러나, 본 명세서에서는, 1차 냉각재 시스템(110)이, 1차 냉각재 회로를 통해 용융 연료 염 인벤토리(inventory)의 선택된 부분을 각각 운반하는, 다수의 병렬 1차 냉각재 루프(예를 들어, 2개 내지 5개의 병렬 루프)를 포함할 수 있는 것으로 인식된다.
대안적인 실시예(도 1g 및 도 2에 도시된 예)에서, 1차 냉각재 시스템(110)은 1차 냉각재(118)(용융 연료 염(108)과는 상이함)가 원자로 노심 섹션(102)(예를 들어, 메인 용기)에 진입하도록 구성될 수 있다. 이러한 실시예에서, 연료 염(108)은 원자로 노심 섹션 또는 메인 용기를 떠나지 않고, 오히려 원하는 범위 내에서 노심의 온도를 유지하기 위해 1차 냉각재(118)가 원자로 노심(102) 내로 유동하게 된다. 이러한 실시예에서, 원자로(100)가 원자로 노심 섹션(102) 또는 메인 용기 내에 추가적인 열 교환기(도시되지 않음)를 포함할 수 있다는 것이 주목된다. 이러한 실시예에서, 2차 냉각재 시스템(120)은 선택 사항일 수 있고, 사용 가능한 열 동력은 1차 냉각재 시스템(110)으로부터 직접 유도될 수 있다. 이러한 실시예에서, 1차 냉각재는 적합한 융점을 갖는 염화물 염일 수 있다. 예를 들어, 염은 염화나트륨 및 염화마그네슘의 혼합물일 수 있다.
도 1a에 도시된 실시예에서, 1차 냉각재 시스템(110)은 하나 이상의 펌프(116)를 포함한다. 예를 들어, 하나 이상의 펌프(116)는, 하나 이상의 펌프(116)가 본 경우에는 용융 연료 염(108)인 1차 냉각재(118)를 1차 냉각재/원자로 노심 섹션 회로를 통해 구동하도록 1차 냉각재 시스템(110)에 유체적으로 결합될 수 있다. 하나 이상의 펌프(116)는 당업계에 알려진 임의의 냉각재/연료 펌프를 포함할 수 있다. 예를 들어, 하나 이상의 유체 펌프(116)는, 1차 냉각재 루프(112)에 유체적으로 결합된 하나 이상의 기계적 펌프를 포함할 수 있지만, 이에 한정되지 않는다. 다른 예로서, 하나 이상의 유체 펌프(116)는 1차 냉각재 루프(112)에 유체적으로 결합된 하나 이상의 전자기(electromagnetic; EM) 펌프를 포함할 수 있지만, 이에 한정되지 않는다.
도 1a는 원자로(100)가 하나 이상의 열 교환기(119)를 통해 1차 냉각재 시스템(110)에 열적으로 결합된 2차 냉각재 시스템(120)을 포함하는 것을 또한 도시하고 있다. 2차 냉각재 시스템(120)은 배관(124)으로 형성된 하나 이상의 2차 냉각재 루프(122)를 포함할 수 있다. 2차 냉각재 시스템(120)은 용융 연료 염 상황에서의 구현에 적합한 당업계에 알려진 임의의 2차 냉각재 시스템 구성을 포함할 수 있다. 2차 냉각재 시스템(120)은 원자로 노심 섹션(102)에 의해 생성되고 1차 열 교환기(119)를 통해 수취된 열을 열적으로 구동되는 발전 장치 및 시스템의 하류로 전달하기 위해 하나 이상의 배관(124) 및/또는 하나 이상의 2차 냉각재 루프의 유체 전달 어셈블리를 통해 2차 냉각재(126)를 순환시킬 수 있다. 간략화를 위해, 단일의 2차 냉각재 루프(124)가 도 1a에 도시되어 있다. 그러나, 본 명세서에서는, 2차 냉각재 시스템(120)이, 2차 냉각재 회로를 통해 2차 냉각재의 선택된 부분을 운반하는, 다수의 병렬 2차 냉각재 루프(예를 들어, 2개 내지 5개의 병렬 루프)를 포함할 수 있는 것으로 인식된다. 2차 냉각재가 당업계에 알려진 임의의 2차 냉각재를 포함할 수 있다는 것이 주목된다. 예로서, 2차 냉각재는 액체 나트륨을 포함할 수 있지만 이에 한정되지 않는다.
도 1a에는 도시되지 않지만, 원자로(100)가 임의의 개수의 추가 또는 중간 가열/냉각 시스템 및/또는 열 전달 회로를 포함할 수 있다는 것이 또한 주목된다. 그러한 추가 가열/냉각 시스템은 원자로 노심(102)을 그것의 동작 온도 범위 내에 유지하는 것에 부가하여 다양한 목적을 위해 제공될 수 있다. 예를 들어, 고화된 연료 염을 수용하는 저온 원자로를 이러한 염이 용융되어 유동할 수 있는 동작 온도로 가열될 수 있게 하도록 3차 가열 시스템이 원자로 노심(102) 및 1차 냉각재 시스템(110)에 제공될 수 있다.
또한, 1차 냉각재 루프(112)에는, 도시된 바와 같이, 다른 보조 구성요소(127)가 이용될 수 있다. 그러한 보조 구성요소(127)는 동작 동안 1차 냉각재(118)로부터 침전되는 입자를 제거하기 위한 하나 이상의 필터 또는 드롭-아웃 박스(drop-out box)를 포함할 수 있다. 1차 냉각재(118)로부터 원하지 않는 액체를 제거하기 위해, 보조 구성요소(127)는 하나 이상의 병류(co-current) 또는 역류(counter-current) 혼합기(mixer)/침강기(settler) 스테이지, 이온 교환 기술, 또는 기체 흡수 시스템과 같은 임의의 적합한 액체-액체 추출 시스템을 포함할 수 있다. 기체 제거를 위해, 보조 구성요소(127)는 플래시 증발 챔버(flash vaporization chamber), 증류 시스템 또는 기체 스트리퍼(gas stripper)와 같은 임의의 적합한 액체-기체 추출 기술을 포함할 수 있다. 보조 구성요소(127)의 일부 추가적인 실시예가 하기에서 보다 상세하게 논의된다.
본 명세서에서는, 원자로(100)에서 금속 염화물 염과 같은 다양한 금속 염의 이용이 시간의 경과에 따라 부식 및/또는 방사선 열화를 초래할 수 있다는 것이 주목된다. 연료 염 또는 그것의 방사선과 직접적으로 또는 간접적으로 접촉하는 원자로(100)의 다양한 염 대면 구성요소(예를 들어, 원자로 노심 섹션(102), 1차 냉각재 배관(114), 열 교환기(119) 등)의 완전성(integrity)에 대한 부식 및/또는 방사선 열화의 영향을 완화하기 위해 다양한 조치가 취해질 수 있다.
일 실시예에서, 원자로(100)의 하나 이상의 구성요소를 통한 연료 유동의 속도는 선택된 연료 염 속도로 제한된다. 예를 들어, 하나 이상의 펌프(116)가 선택된 연료 염 속도로 원자로(100)의 1차 냉각재 루프(112)를 통해 용융 연료(108)를 구동할 수 있다. 일부 경우에, 소정의 레벨 미만의 유동 속도가 증식 프로세스 및 원자로 제어를 포함하는 원자로 성능에 해로운 영향을 미칠 수 있다는 것이 주목된다. 비한정적인 예로서, 1차 루프(112)(및 1차 냉각재 시스템(110)의 다른 부분) 내의 전체 연료 염 인벤토리는 보다 낮은 속도 한계의 경우에 바람직한 레벨을 초과할 수 있는데, 이는 1차 루프(112)를 통한 적절한 용적 유동을 유지하기 위해 유동 속도가 감소됨에 따라 1차 루프(112)의 대응하는 배관의 단면적이 확대되기 때문이다. 이와 같이, 매우 낮은 속도 한계(예를 들어, 1 m/s)는 연료 염의 큰 노심 외부 용적부를 초래하며, 원자로(100)의 증식 프로세스 및 원자로 제어에 부정적인 영향을 미칠 수 있다. 또한, 소정의 레벨 초과의 유동 속도는 1차 루프(112) 및/또는 원자로 노심 섹션(102)의 내부 표면의 침식 및/또는 부식으로 인해 원자로 성능 및 수명에 해로운 영향을 미칠 수 있다. 이와 같이, 적합한 동작 연료 염 속도는 침식/부식을 최소화하는데 필요한 속도 한계와 노심 외부 연료 염 인벤토리를 관리하는데 필요한 속도 한계 사이의 균형을 제공할 수 있다. 예를 들어, 용융 염화물 연료 염의 경우에, 연료 염 속도는, 2 내지 20 m/s, 예를 들지만 이에 한정되지 않는 7 m/s로 제어될 수 있다.
도 1b 및 도 1c는, 본 개시의 하나 이상의 실시예에 따른, 원자로(100)의 하나 이상의 내부 표면 상에 배치된 보호층(128)을 갖는 용융 염 고속 스펙트럼 핵 원자로(100)의 단순화된 개략도를 도시하고 있다.
일 실시예에서, 보호층(128)은 원자로(100)의 연료 염(108)에 대면하는 원자로(100)의 하나 이상의 표면 상에 배치된다. 보호층(128)은 원자로(100)의 하나 이상의 원자로 염 대면 표면의 부식 및/또는 방사선 열화에 대한 저항성을 제공할 수 있다. 본 개시의 목적을 위해, 부식 및/또는 방사선 열화에 대한 저항성을 갖는 재료는 원자로(100)의 기저 베어 표면(underlying bare surface)에 비하여 우수한 부식 및/또는 방사선 열화에 대한 저항성을 나타내는 임의의 재료로서 해석된다.
보호층(128)은 대응하는 핵연료 염에 대한 부식 및/또는 방사선 저항성을 원자로의 내부 표면에 제공하기에 적합한 당업계에 알려진 임의의 재료를 포함할 수 있다. 따라서, 보호층(128)의 재료는 사용되는 염(108)에 따라 변할 수 있다. 일 실시예에서, 보호층(128)은 하나 이상의 내화 금속(refractory metal)을 포함한다. 예를 들어, 보호층(128)은 니오븀, 몰리브덴, 탄탈룸, 텅스텐 또는 레늄 중 하나 이상을 포함할 수 있지만, 이에 한정되지 않는다. 다른 실시예에서, 보호층(128)은 하나 이상의 내화 합금을 포함한다. 예를 들어, 보호층(128)은 몰리브덴 합금(예를 들어, 티타늄-지르코늄-몰리브덴(TZM) 합금), 텅스텐 합금, 탄탈룸, 니오븀 또는 레늄 중 하나 이상을 포함할 수 있지만 이에 한정되지 않는다. 다른 실시예에서, 보호층(128)은 니켈 및/또는 하나 이상의 니켈 합금을 포함할 수 있다. 다른 실시예에서, 보호층(128)은 탄화물, 예를 들지만 이에 한정되지 않는 탄화실리콘을 포함한다.
일 실시예에서, 보호층(128)은 원자로(100)의 하나 이상의 부분(예를 들어, 배관(114) 또는 1차 루프(112))의 내부 표면을 선택된 보호 재료로 도금함으로써 형성된다. 다른 실시예에서, 보호층(128)은 원자로(100)의 하나 이상의 부분의 내부 표면 상에 배치된 선택된 보호 재료의 하나 이상의 코팅을 포함한다. 또 다른 실시예에서, 다양한 성분의 벌크 재료가 전술한 보호 재료 중 하나 이상으로 형성될 수 있다. 예를 들어, 1차 냉각재 루프(112)의 배관(114)은 TMZ 배관을 포함할 수 있지만 이에 한정되지 않는다.
일 실시예에서, 도 1b에 도시된 바와 같이, 원자로 노심 섹션(102)의 내부 염 대면 표면은 보호층(128)을 포함한다. 예를 들어, 원자로 노심 섹션(102)의 용기는 강철 또는 지르코늄 합금으로 형성되고, 내화 합금, 니켈 또는 니켈 합금 도금이 원자로 노심 섹션(102)의 내부 염 대면 표면 상에 배치되어 보호층(128)을 형성할 수 있다. 예를 들어, 원자로 노심 섹션(102)은 약 5 내지 7 mm의 두께를 갖는 몰리브덴계 보호층(128)을 포함할 수 있지만 이에 한정되지 않으며, 원자로 노심 섹션(102)의 용기가 약 9 내지 11 cm의 벽 두께를 갖는다.
유사하게, 도 1c에 도시된 바와 같이, 1차 냉각재 루프(112)의 배관(114)의 염 대면 표면(배관 또는 다른 구성요소의 내부 및/또는 외부 표면일 수 있음)은 보호층(128)을 포함한다. 예를 들어, 내화 합금 또는 니켈 합금 도금이 1차 냉각재 루프(112)의 배관(114)의 염 대면 표면 상에 배치되어 보호층(128)을 형성할 수 있다.
도 1d는 원자로(100)의 반사기 어셈블리(130)의 개략도를 도시하고 있다. 반사기 어셈블리(130)는 원자로 노심 섹션(102)으로부터 나오는 중성자를 연료 염(108)으로 다시 반사하기에 적합하다. 일 실시예에서, 반사기 어셈블리(130)는, 반사기 어셈블리(130)가 원자로 노심(102)의 적어도 일부를 둘러싸도록 원자로 노심 섹션(102)의 외부 표면에 배치된다. 도시된 실시예에서, 반사기 어셈블리(130)에 의해 원자로 노심 섹션(102)으로 다시 반사된 중성자는 원자로 노심 섹션(102) 내에서의 임계성의 유지 및/또는 핵연료 원료 공급 재료로부터 핵분열성 연료의 증식에 기여할 수 있다. 중성자의 그러한 손실을 감소시킴으로써, 임계성에 필요한 연료 염의 양과, 그에 따른 원자로 노심(102)의 크기가 감소될 수 있다. 반사기 어셈블리(130)는 중성자 반사에 적합한 당업계에 알려진 임의의 재료로 형성될 수 있다. 예를 들어, 반사기 어셈블리는 지르코늄, 강철, 철, 흑연, 베릴륨, 탄화텅스텐, 납, 납-비스무트 등의 재료 중 하나 이상을 포함할 수 있지만, 이에 한정되지 않는다.
도 1e 및 도 1f는 본 개시의 하나 이상의 실시예에 따른, 다수의 반사기 모듈(132)로 구성된 반사기 어셈블리(130)를 도시하고 있다. 본 개시의 원자로(100)의 일부 동작 온도에서, 다양한 중성자 반사 재료가 액화될 것이라는 것이 주목된다. 예를 들어, 납 및 납-비스무트는 모두 양호한 중성자 반사 특성을 제공하는 재료이다. 그러나, 납은 약 327℃에서 용융되는 한편, 납-비스무트 합금은 통상적으로 200℃ 미만의 용융 온도를 갖는다. 본 출원의 다른 곳에서 언급되는 바와 같이, 원자로(100)는 납 및 납-비스무트 합금과 연관된 융점 초과의 약 330℃ 내지 800℃의 온도 범위에서 동작할 수 있다. 일 실시예에서, 원자로 모듈(132)은, 도 1e 및 도 1f에 도시된 바와 같이, 선택된 중성자 반사 재료(133)의 액체상을 수용하기 위한 반사기 컨테이너를 포함한다. 원자로 모듈(132)은 당업계에 알려진 임의의 재료로 형성될 수 있고, 내열성, 내부식성, 다른 구성요소 및/또는 연료와의 비반응성, 내방사선성, 구조적 지지, 중량 등을 포함하는 임의의 하나 이상의 설계 기능에 대한 고려에 기초하여 선택될 수 있다. 일부 경우에, 하나 이상의 반사기 컨테이너는 컨테이너 내부의 반사기 재료와 실질적으로 중성자적으로 반투명한 재료로 형성될 수 있고, 그리고/또는 하나 이상의 반사기 재료는 내화성인 재료로 형성될 수 있다. 예를 들어, 반사기 모듈(132)(예컨대, 반사기 컨테이너)은 하나 이상의 내화 합금, 하나 이상의 니켈 합금 또는 하나 이상의 탄화물, 또는 흑연 화합물로 형성될 수 있다. 예를 들어, 반사기 모듈(132) 및/또는 반사기 컨테이너를 형성하는데 사용되는 재료는 하나 이상의 몰리브덴 합금(예를 들어, TZM 합금), 하나 이상의 텅스텐 합금, 하나 이상의 탄탈룸 합금, 하나 이상의 니오븀 합금, 하나 이상의 레늄 합금, 하나 이상의 니켈 합금, 탄화실리콘 또는 흑연 화합물 등의 임의의 하나 이상의 성분 또는 조합을 포함할 수 있지만 이에 한정되지 않는다. 반사기 모듈은 동작 온도에서 존재할 수 있는 하나 이상의 감속 화합물(moderating compound)(예를 들어, 흑연 및/또는 납)을 포함할(함유하거나 그것으로 형성될) 수 있고, 보다 강한 감속재(예를 들어, 흑연) 및 보다 약한 감속 재료(예를 들어, 납)의 균형을 잡는 것을 고려할 수 있으며, 전체적인 반사기 중성자 스펙트럼을 결정하는데 사용될 수 있다.
일 실시예에서, 반사기 모듈(132)은 원자로 노심 섹션(102)의 외부 표면에 위치되고, 원자로 노심 섹션(102)의 외부 표면에 걸쳐 분포된다. 도 1e 및 도 1f의 예에서 도시된 바와 같이, 반사기 모듈(132)은 원자로 노심 섹션(102)의 외부 표면에 걸쳐 방위각으로 배열된다. 각각의 반사기 모듈(132)은 소정 용적의 중성자 반사 액체(예를 들어, 납, 납-비스무트 등)를 수용한다. 이와 관련하여, 별개의 반사기 모듈(132)은 원자로 노심 섹션(102)에 있어서 연속하는 용적의 중성자 반사 액체(133)를 형성하도록 배열될 수 있다. 도 1e 및 도 1f는 반사기 모듈(132)의 방위각 배열을 도시하고 있지만, 그러한 구성은 한정적인 것으로 해석되어서는 안 된다. 본 명세서에서는, 반사기 모듈(132)의 임의의 기하학적 배열 및 개수가 본 개시의 원자로(100)의 상황 내에서의 구현에 적합하다는 것이 주목된다. 예를 들어, 도시되어 있지 않지만, 반사기 모듈(132)의 세트는 적층된 링 구성을 취할 수 있고, 각각의 모듈은 선택된 중성자 반사 액체로 충전된 링일 수 있다. 이와 관련하여, 모듈(132)의 세트는 노심 섹션(102) 주위로 중성자 반사 용적부를 형성하도록 적층될 수 있다. 용적부는 구형 형상 또는 원통형 형상일 수 있거나, 직사각형, 육각형, 팔각형, 삼각형, 오각형 또는 다른 프리즘 형상을 가질 수 있거나, 그렇지 않으면 임의의 단면 형상의 용적부일 수 있다. 일 실시예에서, 반사기는 모든 외부 표면 상의 12.7 mm 두께(1/2" 두께)의 HASTELLOY™-N 또는 SiC 도금을 이용할 것이며, 내부 용기는 2 cm 두께의 동일한 도금 재료를 가질 것이다. 반사기 모듈의 형상은 노심 설계에 대해 적절하게 형성될 수 있고, 사다리꼴, 사각형, 육각형, 원형, 타원형을 포함하는 임의의 적절한 형상을 포함할 수 있으며, 심지어 불규칙한 형상을 포함할 수 있다는 것이 이해되어야 한다.
도 1g는 용융 염화물 고속 원자로(molten chloride fast reactor; MCFR)를 사용하여 핵 반응으로부터 전력을 생성하기 위한 원자력 발전소의 일 실시예를 도시하고 있다. 발전소 응용의 경우, MCFR에 의해 생성된 열은 전력 변환 하드웨어에 의해 전력으로 변환될 것이다. 도시된 실시예에서, 랭킨 사이클(Rankine cycle) 전력 변환 하드웨어가 작동 유체(working fluid)로서 물(증기)과 함께 사용되었다. 랭킨 사이클 플랜트의 변환 효율은 터빈에 진입하는 증기의 온도(및 압력)에 의해 대부분 결정되고, 여기서 보다 높은 온도가 보다 높은 효율에 연관성이 있다. 성능은 온도뿐만 아니라 증기 압력에 결합되고, 가장 높은 효율의 랭킨 사이클 플랜트는 초임계(supercritical) 및 초초임계(ultra-supercritical) 증기를 사용한다.
전력 변환 시스템은 전력 변환 시스템 작동 유체와 접촉하는 모든 시스템을 포함한다. 도시된 바와 같은 증기 랭킨 사이클 플랜트의 경우에, 이것은 증기 발생기(152), 터빈 시스템(154), 하나 이상의 물 순환 펌프(156) 및 냉각탑(158)을 포함하는 물 순환 루프(162), 발전 설비(160) 및 제어 시스템(162)을 포함한다. 또한, 새로운 연료 염을 저장하기 위한 연료 저장 시스템(166)과, 사용된 연료를 수취하여 안전하게 수용하는 반응 생성물 저장 시스템(168)이 도시되어 있다. 도 1g에 도시된 바와 같이, 전력 변환 시스템은 1차 냉각재가 열을 열 교환기(예를 들어, 증기 발생기(152))를 통해 전력 사이클 작동 유체로 전달하는 것으로 시작한다. 시스템의 모델링은 랭킨 사이클 시스템 구성요소의 보다 상세한 처리와 함께, 1차 냉각재 염 루프(114) 및 증기 발생기(152)의 단순화된 모델을 포함하였다. 랭킨 사이클 증기 터빈이 모델링 목적으로 사용되었지만, 브레이튼 사이클(Brayton cycle)에 기초한 폐쇄 사이클 가스 터빈(예를 들어, 공기, 헬륨 또는 CO2)과 같은 다른 사이클에 기초한 열 엔진이 또한 실현 가능하다.
모델링에 사용된 전력 변환 시스템에 대한 입력은 1차 냉각재 열 전달 유체 질량 유량, 공급 및 복귀 온도, 및 압력으로부터 나온다. 전력 사이클 비용 및 성능은 600 MW, 1200 MW, 1800 MW, 2400 MW 및 3000 MW의 상이한 정격의 열 동력 출력 레벨에 대해 평가된다. 기준 원자로 설계 조건에서, 1차 냉각재 염 온도는 612℃로 증기 발생기(152)로 전달되고, 증기 발생기(152)로부터 498℃로 복귀된다. 분석은 580℃, 300 bar의 메인 증기 조건과, 600℃, 70 bar의 재가열 증기 조건을 갖는 모델링 동작을 포함하였지만, 보다 높거나 보다 낮은 온도 및 압력 동작이 비용 및 성능에 영향을 미칠 수 있다.
정상 상태 동작을 위한 전력 사이클에 대한 비용 및 성능 데이터를 제공하기 위해, 분석에는 Thermoflow, Inc.의 소프트웨어 패키지 STEAMPRO™ 및 THERMOFLEX™이 사용되었다. 분석에는, 전력 사이클에서 특정 구성요소에 대한 전매 모델과 결합된, 터빈 시스템(154) 구성요소에 대한 표준 열역학 모델이 사용되었다. 강이나 호수와 같은 대형 수원이 열 방출을 위해 이용 가능한 것으로 상정되지만(즉, 냉각탑이 모델링되지 않음), 도 1g에 도시된 바와 같이 냉각탑(158)이 열 방출에 이용될 수 있다. 열역학 효율 및 구성요소 파라미터는 STEAMPRO™ 및 THERMOFLEX™ 하위 모델에 의해 결정된 디폴트 값으로 유지된다. 모델링에서, 17% UCl3-71% UCl4-12% NaCl의 연료 염, 및 58% NaCl-42% MgCl2의 1차 냉각재가 사용되었다. 연료 염 특성은 데이터 곡선 피팅에 기초한 룩업 테이블로서 THERMOFLEX™에 추가되었다. 사용된 데이터는 하기에서 연료 염에 대해 표 1에 나타나고, 1차 냉각재 염에 대해 표 2에 나타나 있다.
온도 밀도 비열 열전도율 동적 점성 증기압
℃ kg/㎥ kJ/kg-C W/m-C kg/m-s bar
1 400 4189 0.5732 0.972 0.0171 0
2 450 4077 0.5515 1.081 0.0117 0
3 500 3965 0.5297 1.19 0.00817 0
4 550 3853 0.5079 1.299 0.00585 0
5 600 3741 0.4861 1.409 0.00427 0
6 650 3629 0.4644 1.518 0.00317 0
7 700 3517 0.4426 1.627 0.00239 0
8 750 3406 0.4208 1.736 0.00183 0
9 800 3294 0.399 1.845 0.00142 0
10 850 3182 0.3773 1.954 0.00111 0
11 900 3070 0.3555 2.064 8.83E-04 0
12 950 2958.3 0.3337 2.173 7.07E-04 0
13 1000 2846.5 0.3119 2.282 5.71E-04 0
14 1050 2734.6 0.2902 2.391 4.65E-04 0
15 1100 2622.8 0.2684 2.5 3.81E-04 0
16 1150 2511 0.2466 2.609 3.15E-04 0
17 1200 2399.1 0.2248 2.719 2.62E-04 0
18 1250 2287.3 0.2031 2.828 2.19E-04 0
19 1300 2175.5 0.1813 2.937 1.85E-04 0
20 1350 2063.6 0.1595 3.046 1.56E-04 0
21 1400 1951.8 0.1377 3.155 1.33E-04 0
22 1450 1840 0.116 3.264 1.14E-04 0
23 1500 1728.1 0.0942 3.374 9.74E-05 0
24 1550 1616.3 0.0724 3.483 8.40E-05 0
25 1600 1504.5 0.0506 3.592 7.27E-05 0
26 1650 1392.6 0.0289 3.701 6.32E-05 0
27 1700 1280.8 0.00709 3.81 5.51E-05 0
*[표 1] THERMOFLEX™ 계산에 사용된 연료 염 특성
온도 밀도 비열 열전도율 동적 점성 증기압
℃ kg/㎥ kJ/kg-C W/m-C kg/m-s bar
1 444.8 1785 1.128 1.555 0.023 0
2 498.6 1759 1.114 1.672 0.00201 0
3 552.2 1734 1.1 1.789 0.00176 0
4 606 1708 1.086 1.906 0.00154 0
5 659.6 1683 1.072 2.022 0.00134 0
6 713.2 1658 1.058 2.139 0.00118 0
7 766.8 1632 1.044 2.255 0.00103 0
8 820.8 1607 1.03 2.372 8.98E-04 0
9 873.8 1581 1.016 2.487 7.87E-04 0
10 927.8 1556 1.002 2.604 6.87E-04 0
11 981.8 1530 0.9874 2.721 6.01E-04 0
12 1035.8 1505 0.9732 2.838 5.25E-04 0
13 1088.8 1479 0.9593 2.952 4.60E-04 0
14 1142.8 1454 0.9452 3.069 4.02E-04 0
15 1196.8 1428 0.931 3.186 3.51E-04 0
16 1249.8 1403 0.9171 3.3 3.07E-04 0
17 1303.8 1378 0.9029 3.416 2.69E-04 0
18 1357.8 1352 0.8887 3.532 2.35E-04 0
19 1410.8 1327 0.8748 3.647 2.06E-04 0
20 1464.8 1301 0.8607 3.763 1.80E-04 0
*[표 2] THERMOFLEX™ 계산에 사용된 1차 냉각재 염 특성
전력 변환 시스템은 원자로(100)로부터 열 동력을 수취하고 그러한 열을 기계적 동력, 그리고 전력으로 변환한다. 분석은 구체적으로 전력 변환을 위해 종래의 증기 랭킨 사이클 하드웨어를 이용하는 것에 초점을 두었다. 분석된 구성은 터빈 시스템(154)으로서 간단히 도시된, 고압 터빈(high pressure turbine; HPT), 중압 터빈(intermediate pressure turbine; IPT) 및 저압 터빈(low pressure turbine; LPT)인 3개의 터빈을 갖는다. 도 1g는 2400 MWth 랭킨 사이클 분석을 위한 단순화된 사이클 다이어그램을 도시하고 있다. 도 1g에서의 모델은 발전소의 주요 구성요소만을 나타내고 있다는 점에서 단순화된 것이다. 사용된 모델에서, HPT는 원자로로부터의 열 에너지를 운반하는 1차 냉각 유체에 의해 가열되는 "메인 증기(main steam)" 발생 시스템으로부터 증기를 수취한다. HPT의 배출물은 재가열 증기 발생 시스템으로 보내지고, 여기에서 1차 냉각 유체는 열을 HPT로부터의 배출물에 전달하고, 그러한 가열된 증기는 IPT로 공급된다. IPT로부터의 배출물은 추가적인 엔탈피를 추출하기 위해 LPT로 직접 공급된다. 특히 LPT에 대해서는, 종종 병렬의 다수의 터빈이 있다. 사용된 모델에서, 최종 팽창 단계에 사용되는 한 쌍의 LPT가 있다. 모델에서, 모든 터빈은 공통 샤프트 상에 있으며, 발전기(160)에 직접 결합되어 있다. LPT의 유출구는 증기를 환경 온도 근처까지 냉각하는 응축기로 유동한다. 이러한 분석을 위해, LPT는 큰 호수나 강과 같은 대형 수원으로부터 열을 수취하는 관류식 응축기(once-through condenser)로 상정된다. 응축기 이후에, 물은 펌핑되어, 몇 개의 급수 가열기(feedwater heater)를 통해 보내진다. 급수 가열기는 터빈 상의 다양한 지점으로부터 추출된 증기와 혼합함으로써 급수를 예열한다. 다음에, 급수 가열기로부터의 예열된 유체는 증기 발생기로 공급되고, 여기서 메인 터빈을 위한 온도까지 가열된다.
분석 프로세스는 랭킨 사이클 시스템의 특성을 특정하기 위해 STEAMPRO™를 이용하는 것과, 다음에 그러한 모델을 용융 염 루프와의 상호 작용을 조사하기 위해 Thermoflex로 내보내는 것을 포함한다. STEAMPRO™는 증기 터빈 구성요소를 구성하기 위한 전용 도구인 한편, Thermoflex는 보다 많은 특징 및 옵션을 갖는 "완전히 유연한(fully-flexible)" 설계 도구로서 고려된다. STEAMPRO™에서, 플랜트는 "블랙박스 증기 발생기" 및 "관류식 개방 루프 수냉"을 갖는 것으로 정의된다. 증기 사이클은 전기 모터 구동식 보일러 급수 펌프를 갖는 단일 재가열 응축 초임계 사이클로서 정의된다. 모든 터빈은 3600 RPM에서 동작하도록 특정된다. 터빈 그룹 특성, 급수 가열기 및 펌프는 STEAMPRO의 디폴트 파라미터 및 선택 방법에 의해 결정된다. 다음에, 사이클이 계산되어 THERMOFLEX™로 내보내진다. STEAMPRO™는 정격 조건에서 효율적인 동작을 위해 선택된 랭킨 사이클 플랜트의 상세한 구성요소 레이아웃을 제공한다.
THERMOFLEX™에서, 블랙박스 증기 발생기는 메인 및 재가열 증기 발생기를 위한 용융 염-증기 열 교환기로 대체된다. 단순화된 연료 염 및 1차 냉각재 염 루프가 모델에 포함된다. 연료 및 1차 냉각재 염 루프는 에너지원을 제공하기 위해 포함되고, 상세하게 모델링되지 않는다. THERMOFLEX™에서의 모델링 접근법은 염 및 증기 루프에서 열 교환기의 출구 조건을 특정하고, 다음에 연료 염 내로 입력된 열이 정격 조건과 일치하도록 증기 유량을 조정하는 것이다. 플랜트의 구성요소 레이아웃 및 성능 특성이 STEAMPRO™에 의해 결정되었지만, THERMOFLEX™가 작동 유체 상태를 위한 양호한 성능을 달성하도록 구성요소(예를 들어, 터빈, 펌프 및 열 교환기)를 또한 조정(크기 재설정)할 것이다. 연료 염 루프 내로 입력된 열은 원자로의 열 동력을 나타낸다. 총 효율은 열 동력 입력에 대한 터빈 샤프트 전력 출력이다. 순 전력은 열 동력 입력에 대한, 펌핑 및 보조 손실을 뺀 발전기 출력 전력이다.
하기의 표 3은 600 MW, 1200 MW, 1800 MW, 2400 MW 및 3000 MW의 열 동력 입력으로 동작되는 초임계 랭킨 사이클에 대한 성능 및 비용 결과를 보여준다.
열 입력 MW 600.0 1200.0 1800.0 2400.0 3000.1
순 전력 MW 276.1 560.9 845.5 1130.3 1415.2
순 전기 효율 % 46.0 46.7 47.0 47.1 47.2
연료 염 질량 유동 kg/s 14625 29251 43876 58501 73130
1차 냉각재 염 전체
질량 유동		 kg/s 4774 9487 14231 18975 23719
1차 냉각재 염 메인 증기
발생기 질량 유동		 kg/s 3800 7520 11244 14968 18691
1차 냉각재 염 재가열기
질량 유동		 kg/s 943.7 1967 2986.4 4006 5029
메인 증기 질량 유량 kg/s 224.5 452.8 677.1 901.3 1025
재가열기 증기 질량 유량 kg/s 195.2 403.7 610.9 818 1125.4
연료 염 열원 유출구 ℃ 737 737 737 737 737
연료 염 1차 열 교환기
유출구		 ℃ 645 645 645 645 645
1차 냉각재 1차 열
교환기 유출구		 ℃ 612 612 612 612 612
1차 냉각재 메인 증기
발생기 유출구		 ℃ 498 498 498 498 498
1차 냉각재 재가열
증기 발생기 유출구		 ℃ 498 498 498 498 498
메인 증기 발생기
증기 유출구		 ℃ 580 580 580 580 580
재가열 증기 발생기
유출구		 ℃ 600 600 600 600 600
*[표 3] 600 MW 내지 3000 MW의 열 동력 레벨에서의 초임계 랭킨 동작에 대한 성능 및 전체적인 THERMOFLEX™ 비용 결과
도 2는 용융 염 핵 원자로(200)의 단순화된 개략도의 다른 실시예를 도시하고 있다. 원자로(200)는, 일부 예에서 연료 염(108)이 풀(pool)을 통해 유동/순환할 수 있거나, 다른 경우에서 예컨대 배관을 통해 수용 또는 안내되는 풀-타입 원자로이다. 도 2에 도시된 예에서, 연료 염은 폐쇄된 원자로 용기(206)에서 냉각재(202)의 풀(210)의 중심에 위치되는 튜브(204) 내에 수용된다. 원자로 용기(206)의 상부 부분은 아르곤과 같은 약간의 불활성 기체(218)로 충전될 수 있다. 연료 튜브(204)는 경수형 원자로에서의 종래의 고체 연료 어레이와 유사한 어레이로 배열된다. 냉각재(202)는 열을 풀(210)의 중심으로부터 풀(210)의 주변부에 위치된 열 교환기(208)로 전달한다. 도시된 실시예에서, 자연적이거나 임펠러(impeller) 또는 다른 메커니즘(도시되지 않음)에 의해 유도될 수 있는, 풀(210) 내에서의 냉각재(202)의 순환(파선 화살표(212)로 도시됨)은 열 교환기(208)에 의해 제거되도록 연료 튜브(204)로부터 멀리 열을 대류시킨다.
열 교환기(208)는 풀(210)로부터의 열을 2차 냉각재 시스템(214)으로 전달한다. 일 실시예에서, 2차 냉각재는 열 교환기에서 비등되는 물이며, 결과적인 증기(216)는 전력의 생성을 위해 터빈(도시되지 않음)을 구동하는데 사용된다.
원자로의 효율을 증가시키기 위해, 도 1e 및 도 1f를 참조하여 논의된 반사기 모듈(132)과 같은 선택적인 반사기 모듈(232) 세트가 도 2에 도시된 바와 같은 원자로 용기 내에 및/또는 도 1e 및 도 1f의 원자로 용기와 유사한 원자로 용기 외부에 연료 튜브 어레이 주위로 제공될 수 있다. 선택적인 정지봉(shutdown rod)이 필요시에 원자로를 임계 미만으로 유지하도록 제공될 수 있다.
농축된(~12% 235U) 연료로의 초기 시동에 이어서, MCFR은 농축된 핵분열성 재료의 지속적인 공급을 필요로 하지 않는다. 대신에, MCFR은 다른 핵연료 원료 재료 중에서 열화 우라늄(depleted uranium) 또는 천연 우라늄을 공급받을 수 있다. 정상 동작 동안, 모델링은 원자로가 반응성이 천천히 증식한다는 것을 보여준다. 반응성에서의 이러한 증가를 상쇄시키기 위해, 소량의 완전 혼합된 연료 염이 제거되고 핵연료 원료 공급 염으로 대체될 수 있다. 핵연료 원료 재료의 추가는, 사실상, 반응성을 감소시키는 제어봉(control rod)이다.
폐기되기보다는, 사용된 MCFR 연료는 충분한 양이 새로운 원자로를 시동시키는데 이용 가능할 때까지 수집될 수 있다. 그러한 자원자로(daughter reactor)는 화학적으로 동일한 연료 염을 수용하고, 그에 따라 임의의 새로운 농축 없이 시동될 수 있다. 사용된 연료를, 전체적으로, 자플랜트를 위한 초기 연료로서의 사용을 위해 그러한 플랜트로 전달함으로써, 일군의 MCFR의 생성은 악티니드(actinide)의 사용을 상당히 감소시키고, 일군의 구축의 종료시까지 대부분의 방사성 폐기물을 연기한다. 악티니드를 지닌 연료 염의 궁극적인 폐기를 위해, 이전의 연구는, 염 자체가 화학적 변환 없이, 적합한 폐기물 형태로 패키징될 수 있다는 것을 알아냈다.
[염화물 계열의 연료 염]
핵연료 염은 일반적으로 E. H. Ottewitte의 "Configuration of a Molten Chloride Fast Reactor on a Thorium Fuel Cycle to Current Nuclear Fuel Cycle Concerns"(박사학위 논문, University of California at Los Angeles, 1982)에 의해 개시되며, 이 문헌은 전체가 본 명세서에 참조로 포함된다. 또한, 우라늄 염화물 화합물은 일반적으로 B. R. Harder, G. Long 및 W. P. Stanaway의 "Compatibility and Processing Problems in the Use of Molten Uranium Chloride-Alkali Chloride Mixtures as Reactor Fuels"(Symposium on Reprocessing of Nuclear Fuels, Iowa State University, 405-432, Aug. 1969)에 의해 논의되고, 이 문헌은 전체가 본 명세서에 참조로 포함된다. 하기에서 설명되는 신규한 연료 염 실시예는 이러한 연구를 개선하며, 모델링 및 다른 이론적 연구를 통해 개발되었다.
본 개시의 용융 염 염화물 연료 염은 적당한 온도에서 연료 염(108)에 높은 중금속 농도의 도입을 제공한다는 것이 주목된다. 비한정적인 예로서, 본 개시의 염화물 연료 염 중 하나 이상은 약 500℃의 용융 온도를 갖는 61 중량% 초과의 중금속 농도를 제공한다. 하기에서 설명되는 연료 염을 사용하여 동작되는 경우, 용융 연료 염 원자로의 실시예는 200℃ 내지 800℃의 가능한 공칭 동작 온도를 가질 수 있다. 각각의 상이한 연료가 약간 상이한 최적 동작 온도를 갖지만, 원자로는 330℃ 내지 550℃, 350℃ 내지 520℃, 400℃ 내지 510℃ 및 450℃ 내지 450℃의 동작 온도 범위를 갖는다. 높은 우라늄 함량 레벨을 달성하는 능력은 본 개시의 고속 중성자 스펙트럼 증식-연소 원자로에서 우라늄 염화물 계열의 연료 염 혼합물의 이용을 허용한다. 또한, 핵분열성 재료는 12.5% 235U 또는 19.99% 235U와 같은 임의의 원하는 레벨 또는 임의의 다른 적합한 농축 레벨로 농축될 수 있다.
또한, 본 개시의 용융 염화물 연료 염이 본 명세서에서 설명된 동작 온도로 가열될 때 상대적으로 낮은 증기 압력을 가진다는 것이 주목된다. 각각의 상이한 연료가 연료 염의 기화량을 감소시키기 위해 약간 상이한 최적 동작 압력을 갖지만, 1 내지 10 atm 및 2 내지 5 atm의 동작 압력 범위를 갖는 원자로가 고려된다.
하기의 논의는 금속 염화물 연료 염과 하나 이상의 추가적인 금속 염화물 염의 혼합물을 갖는 용융 염화물 핵연료 염의 다양한 실시예들을 제시한다. 예를 들어, 용융 염화물 핵연료 염은 제1 우라늄 염화물 염, 제2 우라늄 염화물 염 및/또는 추가적인 금속 염화물 염을 포함할 수 있지만, 이에 한정되지 않는다. 연료 염(108)의 다양한 성분의 상대적인 양은 융점, 열 전도율, 부식성, 악티니드 함량 레벨, 반응성, 평형 상태에서의 유효 중성자 증배율(keff) 등을 포함하지만 이에 한정되지 않는 연료 염의 하나 이상의 열적, 화학적 또는 중성자적 파라미터를 제어하도록 조작될 수 있다는 것이 주목된다. 예를 들어, 주어진 연료 염 혼합물에서의 핵분열성 우라늄(예를 들어, 235U)의 상대적인 양은 주어진 전력 밀도를 제공하는데 필요한 원자로 노심 섹션(102)의 크기를 좌우할 수 있다. 비한정적인 예로서, 10 mol%의 235U 함량을 갖는 연료 염(구체적으로 달리 언급되는 경우를 제외하고는, 화학적 화합물에 대한 모든 % 값은 mol%가 될 것임)은 약 67 입방미터(㎥)의 원자로 노심 섹션 용적을 가지고 200 MW/㎥의 전력 밀도를 생성할 수 있는 한편, 16%의 235U 함량을 갖는 연료 염은 약 11 ㎥의 원자로 노심 섹션 용적만을 필요로 할 수 있다. 그러한 관계는 이용된 연료 염(108)의 조성에 대한 원자로 노심 섹션(102)의 크기(또는 연료 튜브(204)의 개수)에 강한 의존성을 나타낸다.
일 실시예에서, 본 개시의 염 혼합물은 핵 반응 동안 원자로에서 생성된 새로운 핵분열성 재료 대 그러한 반응에 의해 소비된 핵분열성 재료의 비인 연료 염(108)의 연관된 증식비(breeding ratio)가 1보다 크도록(예를 들어, 증식비 = 1.000001, 1.001 등) 선택될 수 있어, 원자로 수명을 길게 하지만, 증식 성능이 잠재적으로 성취 가능한 것보다 낮다. 다른 실시예에서, 본 개시의 염 혼합물은 연료 염(108)의 연관된 증식비가 1보다 작도록 선택될 수 있어, 주어진 기간 동안 농축이 소비되게 한다. 특정 연료 조성의 선택은 원자로 설계, 공칭 동작 파라미터(예를 들어, 온도 및 압력), 및 특히, 전체적인 동작 목표(예를 들어, 농축의 감소, 원자로 수명, 추가 핵분열 재료의 증식)를 포함하는 많은 상이한 경쟁 인자에 의존한다는 것이 이해되어야 한다.
[염소-37 수정된 염화물 연료 염]
연료 염을 생성하는데 사용되는 핵분열성 원소(들)(예컨대, 우라늄 또는 토륨)를 농축하는 것에 부가하여, 본원에서 설명된 연료 염의 실시예는 염화물 화합물 중 임의의 하나 이상에서 일부 양의 염화물 이온이 특정 백분율의 37Cl을 함유하도록 농축될 수 있다. 염소는 다양한 질량수를 갖는 많은 동위 원소를 가질 수 있다. 물론, 2개의 안정적인 동위 원소, 즉 35Cl(자연 발생 염소의 76%를 형성함) 및 37Cl(자연 발생 염소의 24%를 형성함)이 있다. 가장 일반적인 동위 원소인 35Cl은 중성자 감속재이고, 즉, 35Cl은 고속 중성자의 속도를 감소시키고, 이에 의해 중성자를 열 중성자로 변환한다. 또한, 동위 원소 35Cl은 강력한 중성자 흡수제이고, 부식성 황의 형성 및 긴 수명의 방사성 36Cl을 초래한다. 한편, 동위 원소 37Cl은 고속 중성자에 대해 비교적 투과성이다.
본 기술의 일 양태는 용융 연료 염(108)으로서 사용되는 임의의 염화물 함유 화합물의 37Cl 함량을 조정하는 것이다. 상기에서 논의된 바와 같이, 염화물 화합물을 형성하기 위한 자연 발생 염화물 이온의 사용은 대략 염화물 이온의 76%가 35Cl이 되고 24%가 37Cl이 되게 할 것이다. 그러나, 본 명세서에서 설명되는 실시예에서, 전체 Cl에 대한 37Cl의 임의의 비율이 임의의 특정 염화물 연료 염 실시예에서 사용될 수 있고, 일부 경우에, 전체 Cl에 대한 37Cl의 선택된 비율을 만족하거나 초과할 수 있다. 원심 분리기, 이온 교환 컬럼 등을 포함하지만 이에 한정되지 않는 임의의 알려지거나 개발될 농축 기술이 원하고 그리고/또는 선택된 37Cl 비율의 농도를 보장하는데 사용될 수 있다는 것이 이해되어야 한다.
일 실시예에서, 모든 염화물 함유 화합물은 가능한 한 순수한 37Cl의 공급으로부터 생성될 수 있다. 예를 들어, 염화물 계열 연료 염 화합물은 연료 염에서 염화물 이온의 90%, 95%, 98%, 99% 또는 심지어 99.9% 초과가 37Cl이 되도록 생성될 수 있다. 대안적으로, 염화물 계열 핵연료는 연료에서 또는 연료의 상이한 성분에서 다른 염화물 이온에 대한 임의의 목표 또는 선택된 백분율의 양의 37Cl을 달성하도록 개발될 수 있다. 예를 들어, 열 반응을 위해 설계된 연료에 대해서, 염화물 계열의 연료 염 화합물은 연료 염에서 염화물 이온의 10%, 5%, 2%, 1% 또는 심지어 0.1% 미만이 35Cl이 되도록 생성될 수 있다. 고속 반응에 맞춰진 연료에 대해서, 염화물 계열의 연료 염 화합물은 전술한 바와 같이, 연료 염에서 염화물 이온의 10%, 25%, 30%, 35%, 40%, 45%, 50%, 55%, 60%, 65%, 70%, 75%, 80%, 85%, 90% 초과, 또는 100%까지도 37Cl이 되도록 생성될 수 있다. 모델링은 MCFR 성능이 적어도 75%의 37Cl로 농축되는 염소로 상당히 향상된다는 것을 나타내고 있다. 농축된 염소의 사용은 긴 수명의 활성 생성물인 36Cl의 생성 및 중성자 기생 흡수 모두를 감소시킨다.
도 3은 특정 원자로에 맞춰진 연료를 생성하기 위한 방법의 일 실시예를 도시하고 있다. 37Cl에 대한 35Cl의 상대적인 양의 이러한 조정은 고속 또는 열 반응에서 연료 염의 반응성을 제어하기 위한 추가적인 방법을 제공한다. 방법(300)은 식별 동작(302)으로 시작한다. 식별 동작(302)에서, 전체 Cl에 대한 37Cl의 원하는 비율이 결정된다. 적절한 비율을 결정하기 위해, 원자로 설계, 원자로의 원하는 동작 파라미터(예를 들어, 온도, 압력 등) 및 연료 내에 사용될 염화물 계열의 화합물과 같은 인자가 고려될 수 있다.
연료 식별 동작(302)은, 예를 들어, 연료에서 전체 Cl에 대한 37Cl의 제2 비율을 갖는 초기 Cl 염을 선택하고 초기의 용융 염화물 연료 염을 사용하여 원자로에 대한 초기 유효 중성자 증배율(keff)을 결정하는 것과, 초기 유효 중성자 증배율을 목표 유효 중성자 증배율과 비교하는 것과, 비교 동작의 결과에 기초하여 전체 Cl에 대한 37Cl의 다음 또는 최종 비율을 계산하는 것을 포함할 수 있다. 목표 유효 중성자 증배율(keff)은 핵 원자로의 제조업자 또는 조작자의 소망에 기초하여 식별될 수 있다. 이러한 기술은 전체 Cl에 대한 37Cl의 선택된 비율을 결정하기 위해(302) 적절하게 반복 및/또는 조정될 수 있다.
다음에, 연료 생성 동작(304)이 수행된다. 연료 생성 동작(304)에서, 연료는 최종 연료에서 전체 Cl에 대한 37Cl의 비율을 수정함으로써 생성된다.
일 실시예에서, 수정된 용융 염화물 연료 염은 제1 핵분열성 염화물 염 화합물 및 제1 비핵분열성(non-fissile) 염화물 염 화합물을 포함하는 상이한 염화물 화합물의 혼합물을 포함한다. 이러한 실시예에서, 연료 생성 동작(304)은 제1 핵분열성 염화물 염 화합물 및 제1 비핵분열성 염화물 염 화합물이 각각 제1 핵분열성 염화물 염 화합물 또는 제1 비핵분열성 염화물 염 화합물의 전체 Cl에 대한 상이한 비율의 37Cl을 갖도록 제1 핵분열성 염화물 염 화합물 및 제1 비핵분열성 염화물 염 화합물을 생성하는 것을 포함한다. 각각의 화합물의 전체 Cl에 대한 37Cl의 비율은, 최종 수정된 연료 염 혼합물을 형성하기 위해 2개(또는 그 초과)의 화합물의 조합시에, 화합물의 질량 균형 및 각자의 전체 Cl에 대한 37Cl의 비율에 기초하여 수정된 용융 염화물 연료 염이 전체 Cl에 대한 37Cl의 원하는 비율을 갖도록 조정된다.
연료 생성 동작(304)의 결과는, 원자로에서 사용될 때 목표 유효 중성자 증배율을 달성하는 수정된 용융 염화물 연료 염에서 전체 Cl에 대한 37Cl의 제1 비율을 갖는 수정된 용융 염화물 연료 염이다. 연료 염은 최종 비율이 전체 Cl에 대한 37Cl의 자연 발생 비율과는 상이하다는 것을 인식하도록 '수정된(modified)'으로 지칭된다. 예를 들어, 연료 염은 33% UCl4, 33% UCl3 및 33% NaCl의 혼합물일 수 있으며, 전체 Cl에 대한 40% 37Cl의 최종 수정된 연료 염 비율을 성취하기 위해, NaCl은 전체 Cl에 대한 75% 37Cl의 비율을 갖도록 농축될 수 있는 한편, 자연 발생 비율은 다른 2개의 성분에 대해 사용될 수 있다. 이것은 최종 수정된 UCl4-UCl3-NaCl 연료 염이 전체 Cl에 대한 40% 37Cl의 비율을 갖게 한다.
또한, 이전의 예는, 효율을 위해, 다중 화합물 연료 염 혼합물 중 단지 하나의 화합물을 농축하는 것이 결정될 수 있다는 것을 보여준다. 예를 들어, 비핵분열성 염화물 염이 최종 연료 염에 포함된다면, 전체 Cl에 대한 높은(또는 낮은) 37Cl의 비율의 다량의 염이 생성되어 혼합 연료에의 나중 사용을 위해 유지될 수 있다. 자연 발생 염소로부터의 37Cl의 정제(refining)는 당업계에 알려져 있으며, 임의의 적합한 방법이 사용될 수 있다. 예를 들어, 농축에 대한 원심 분리기 또는 이온 교환 컬럼(IXC) 방법이 실행 가능하며 필요한 양까지 확장 가능한 것으로 보인다. 또한, 다른 방법도 가능하다.
수정된 연료가 생성된 후에, 원자로는 수정된 연료로 채워지고, 원자로는 원자로 동작(306)시에 수정된 연료를 사용하여 동작된다. 동작 동안, 반응성이 최적이 아니라고 결정되면, 후속 연료 생성 및 혼합 동작(도시되지 않음)에서 원하는 반응성이 성취될 때까지 기존의 연료와 혼합되거나, 기존의 연료를 대체하기 위해 방법(300)을 사용하여 새로운 연료가 생성될 수 있다. 또 다른 실시예에서, 방법(300)은 원자로에서 시간의 경과에 따라 반응성을 변경하거나 유지하는데 사용될 수 있다.
하기에서 보다 상세하게 논의되는 바와 같이, 염화물 함유 연료 염은 UCl4, UCl3, UCl3F, UCl2F2 및 UClF3 중 하나 이상을 포함할 수 있고, 그리고/또는 본 명세서에서 설명되는 임의의 특정 연료 염 실시예는 전술한 바와 같이 수정될 수 있다. 비핵분열성 염화물 화합물이 사용되면, 이러한 추가적인 금속 염화물 염은 NaCl, MgCl2, CaCl2, BaCl2, KCl, SrCl2, VCl3, CrCl3, TiCl4, ZrCl4, ThCl4, AcCl3, NpCl4, AmCl3, LaCl3, CeCl3, PrCl3 및/또는 NdCl3으로부터 선택될 수 있다.
[UCl3-UCl4-[X]Cln 연료 염]
핵연료로서 사용하기에 적합한 우라늄 염의 실시예는 0 내지 100% UCl3, 0 내지 100% UCl4 및 0 내지 95%의 금속 염화물 염의 혼합물인 염을 포함한다. 따라서, 이들 염은 100% UCl3 연료 염, 100% UCl4 연료 염뿐만 아니라, 추가적인 금속 염화물 염을 갖거나 갖지 않는 UCl3 및/또는 UCl4의 혼합물인 연료 염을 포함한다. 추가적인 금속 염화물 염으로서의 NaCl에 대한 결과에 기초하여, 68 mol% 미만의 NaCl 함량을 갖는 연료 염은 모델링 결과에 기초하여 적합한 것으로 고려된다. 다른 실시예에서, 핵연료로서 사용하기에 적합한 우라늄 염의 실시예는 800, 700℃, 600℃, 500℃, 400℃ 또는 350℃ 미만의 융점을 갖는 0 내지 100% UCl3, 0 내지 100% UCl4 및 0 내지 95%의 금속 염화물 염의 혼합물인 염을 포함한다. NaCl 실시예에 대해서, 핵연료로서 사용하기에 적합한 우라늄 염의 실시예는 각각의 구성 성분 염의 융점이 800℃, 700℃, 600℃, 500℃, 400℃ 또는 350℃ 미만인 0 내지 100% UCl3, 0 내지 100% UCl4 및 0 내지 68%의 NaCl의 혼합물인 염을 포함한다. 또 다른 실시예에서, 연료 염의 NaCl 함량은 12% 내지 68%의 NaCl에서 변할 수 있다.
용융 염화물은 2가지 주목할만한 양태에서 과거에 사용된 불화물과는 상당히 상이하다. 첫째로, 염화물은 불화물보다 중성자를 감속하는데 덜 효과적이다. 이것은 증식-연소 동작에 필수적인 고속 중성자 스펙트럼을 보장한다. 둘째로, 그리고 보다 중요하게는, 염화물은, 콤팩트한 고속 증식 원자로 설계를 얻는데 중요한, 적당한 융점을 갖는 혼합물에서 매우 높은 중금속 농도의 가능성을 제공한다. 불화물 염은 전형적으로 10 내지 12 mol% 이하의 중금속을 함유하고, 제안된 염 혼합물은 전형적으로 63 내지 72 mol% LiF(99.997% 7Li로 농축됨), 16 내지 25 mol% BeF2, 6.7 내지 11.7 mol% ThF4, 및 단지 0.3 mol% UF4(중금속은 40 내지 45 중량%임)를 함유한다.
도 4는 UCl3-UCl4-NaCl 연료 염 계열의 열역학 모델에 대해 계산된 3원 상태도(ternary phase diagram)를 도시하고 있다. 상태도(400)는 UCl3-UCl4-NaCl의 임의의 혼합물에 대한 기대 용융 온도를 도시한다. 혼합물이 상태도(400)의 음영 영역(402)에 도시된 500℃ 미만의 용융 온도를 갖는 혼합물에 특히 관심이 있다. 공융점(eutectic point)(404)은 338℃의 용융 온도 및 17UCl3-40.5UCl4-42.5NaCl(즉, 17 mol% UCl3, 40.5 mol% UCl4, 42.5 mol% NaCl)의 조성을 갖는다. 음영 영역(402)은 500℃의 융점 포락면(envelope)을 나타낸다. 이러한 포락면(402)의 가장 우측으로의 이동은 17UCl3-71UCl4-12NaCl 실시예를 제공하지만, 500℃ 미만의 융점을 갖는 연료 염 혼합물의 실시예로서 많은 가능한 조성이 포락면(402) 내에 존재한다는 것에 주목하자. 또한, 용융 온도 한계가 508℃까지 약간 확장되면, 34UCl3-66NaCl의 조성은 UCl4가 없는 옵션을 제공한다. 마찬가지로, 3원 상태도(400)는 다양한 특정 UCl3-UCl4-NaCl 연료 염 실시예가 800℃ 내지 338℃의 임의의 주어진 융점 한계에 대하여 식별될 수 있게 한다. 예를 들어, 300℃ 내지 550℃, 338℃ 내지 500℃ 및 338℃ 내지 450℃의 융점을 갖는 3원 염이 용이하게 식별될 수 있다.
혼합물의 특정 조성은, 결과적인 우라늄 함량 레벨 및 용융 온도가 원하는 레벨을 달성하도록, UCl3, UCl4 또는 NaCl 중 2개 이상을 포함하는 임의의 배합을 포함할 수 있다. 비한정적인 예로서, 특정 조성은 대응하는 용융 온도가 330℃ 내지 800℃에 있도록 선택될 수 있다. 다른 비한정적인 예로서, 특정 조성은 전체적인 우라늄 함량 레벨이 61 중량% 이상이 되도록 선택될 수 있다. 전체적인 우라늄 함량 레벨을 선택하는 것에 부가하여, 연료 조성은 또한 선택된 양의 핵분열성 우라늄(핵연료 원료와는 대조적임)을 충족하도록 결정될 수 있다. 예를 들어, 연료 염(108)의 특정 조성은 연료 염(108)의 235U 함량이 20% 미만이도록 선택될 수 있다.
초기 개념 개발의 일부로서, 일련의 중성자 운반 및 연소 계산이 다양한 연료 염, 핵분열성 농축, 크기 및 전력에 대해 완료되었다. 기대되는 바와 같이, 보다 높은 농축은 보다 작은 노심 크기를 가능하게 하지만, 증식 잠재력의 감소를 겪는다. 일부 형태의 핵분열 생성물 제거를 갖는 시스템은 평형 거동에 도달할 수 있는 한편, 다른 것들은 증식하여 결국 핵분열 생성물의 축적에 의해 압도된다. 이점과 위험성을 각각 갖는, 연료 염 선택에 대한 다수의 옵션이 존재한다. 하기의 논의는 관심있는 특정 실시예를 식별하지만, 하기의 논의는 청구되는 본 발명의 범위를 하기에서 설명되는 실시예들에만 한정하지 않으며, 오히려 NaCl이 아닌 다른 금속 염화물을 갖는 임의의 실시예뿐만 아니라, 도 4로부터 식별 가능한 임의의 실시예가 고려된다. 추가적인 비핵분열성 금속 염화물의 예는 NaCl, MgCl2, CaCl2, BaCl2, KCl, SrCl2, VCl3, CrCl3, TiCl4, ZrCl4, ThCl4, AcCl3, NpCl4, AmCl3, LaCl3, CeCl3, PrCl3 및/또는 NdCl3을 포함한다.
[UCl4 연료 염 실시예]
일 실시예에서, 연료 염(108)은 UCl4를 포함한다. 예를 들어, 연료 염(108)은 5 mol% 이상의 UCl4 함량을 가질 수 있다. 다른 실시예에서, 원자로(100)의 연료 염(108)은 혼합물의 UCl4 함량이 5 mol% 이상이 되도록, UCl4, 추가적인 우라늄 염화물 염 및/또는 추가적인 금속 염화물 염(예를 들어, 캐리어 염)의 혼합물을 포함할 수 있다. 다른 실시예에서, 혼합물의 UCl4 함량은 0.01 mol%, 0.1 mol%, 0.5 mol%, 1 mol%, 2 mol%, 3 mol%, 또는 4 mol% 이상의 UCl4일 수 있다. 5 mol% 이상의 UCl4 함량을 갖는 연료 염(108)은 증가된 부식 노출 레벨을 경험할 수 있다는 것이 주목된다. 하기에서 논의되는 바와 같이, 증가된 염화물 함량에 의해 유발되는 부식을 완화하기 위해 다양한 접근법이 구현될 수 있다.
다른 실시예에서, 원자로의 연료 염(108)은 혼합물의 우라늄 농도가 61 중량% 이상이 되도록, UCl4, 추가적인 우라늄 염화물 염 및/또는 추가적인 금속 염화물 염의 혼합물을 포함할 수 있다.
일 실시예에서, 추가적인 우라늄 염화물 염은, 하기에서 보다 상세하게 설명되는 바와 같이, UCl3을 포함한다. 다른 실시예에서, 추가적인 금속 염화물 염은 캐리어 염, 핵분열 생성물 염화물 염, 악티니드 염화물 염 및/또는 란타나이드 염화물 염을 포함할 수 있다. 비한정적인 예로서, 추가적인 금속 염화물 염은 NaCl, MgCl2, CaCl2, BaCl2, KCl, SrCl2, VCl3, CrCl3, TiCl4, ZrCl4, ThCl4, AcCl3, NpCl4, AmCl3, LaCl3, CeCl3, PrCl3 및/또는 NdCl3을 포함할 수 있지만 이에 한정되지 않는다.
비한정적인 예로서, 원자로(100)의 연료 염(108)은 혼합물의 조성이 82UCl4-18UCl3(mol% 단위)에 대응하도록, UCl4 및 UCl3의 혼합물(NaCl을 갖지 않음)을 포함할 수 있다. 그러한 연료 염 조성물이 약 65 중량%의 우라늄 함량 및 545℃의 용융 온도를 갖는다는 것이 주목된다.
다른 비한정적인 예로서, 원자로(100)의 연료 염(108)은 혼합물의 조성이 17UCl4-71UCl3-12NaCl(mol% 단위)에 대응하도록 UCl4, UCl3 및 NaCl의 혼합물을 포함할 수 있다. 그러한 연료 염 조성물이 약 61 중량%의 우라늄 함량 및 약 500℃의 용융 온도를 갖는다는 것이 주목된다.
다른 비한정적인 예로서, 원자로(100)의 연료 염(108)은 혼합물의 조성이 50UCl4-50NaCl(mol% 단위)에 대응하도록 UCl4 및 NaCl의 혼합물(UCl3을 갖지 않음)을 포함할 수 있다. 그러한 연료 염 조성물이 약 368℃의 용융 온도를 갖는다는 것이 주목된다. 본 명세서에서는, 란타나이드 및/또는 플루토늄이 연료 염(108) 내에서 축적됨에 따라, 란타나이드와 플루토늄은 (상기에서 논의된 바와 같이) 삼염화물 화합물을 형성하기 때문에, UCl3과 유사하게 작용할 수 있다는 것이 주목된다. 이러한 경우에, 조성의 변화는 연료 염(108)의 거동이 (상기에서 논의된 바와 같이) 공융물의 거동을 향하여 이동하게 할 수 있고, 이에 의해 조성물의 융점을 감소시킨다.
또 다른 비한정적인 예로서, 순수한 UCl4가 연료 염으로서 사용될 수 있다. 순수한 UCl4는 590℃의 용융 온도를 갖는다(도 4에 도시됨).
66NaCl-34UCl3 조성물의 보다 낮은 우라늄 함량으로 인해, 2원 염은 초기 임계성을 달성하기 위해 UCl4 함유 조성물보다 큰 노심을 필요로 한다. 예를 들어, 원자로 노심 섹션(102)은 초기 임계성을 달성하기 위해 연료 염(108)의 UCl4 함유 버전에 요구되는 것보다 3배 내지 4배 더 큰 용적을 필요로 할 수 있다.
도 5는 66NaCl-34UCl3 조성물을 이용하여 도 1a 내지 도 1f에 도시된 원자로의 보다 큰 원자로 노심에 대해 시간의 함수로서 모델링된 keff를 도시하고 있다. 곡선(502)은 5800 MW의 전력 레벨에 대한 모델링된 keff 곡선을 도시하고, 곡선(504)은 3420 MW의 전력 레벨에 대한 모델링된 keff 곡선을 도시한다. 양쪽 곡선(502, 504)은 열화 우라늄(DU)이 공급되고 특정의 란타나이드가 제거되지 않고서 동작하도록 모델링된다는 것이 주목된다. 도 5에 도시된 바와 같이, 3420 MW의 경우(곡선(504))는 임계 미만으로 되기 전에 거의 70년 동안 동작할 수 있고, 5800 MW의 경우(곡선(502))는 임계 미만이 되기 이전에 약 41년 동안 동작할 수 있다. 또한, 도 5에 도시된 모델은 동작 연수 동안 어떠한 란타나이드 제거도 없이 43%의 연료 연소를 예측하였다. 따라서, 모델링은 염소 계열의 우라늄 연료 염이 임계성을 유지하기 위해 농축된 우라늄에 대한 종래의 용융 염 원자로의 의존성을 감소시키는데 효과적일 수 있다는 것을 보여준다.
도 6은, 본 개시의 하나 이상의 실시예에 따른, 고속 스펙트럼 용융 염 핵 원자로에 연료를 공급하는 것과 관련된 예시적인 동작을 나타내는 프로세스 흐름(600)을 도시하고 있다. 도 6의 동작이 도시된 시퀀스(들)로 제공되지만, 다양한 동작이 도시된 것과는 다른 순서로 수행될 수 있거나, 동시에 수행될 수 있다는 것이 이해되어야 한다.
흐름도(600)의 동작(602)은 소정 용적의 UCl4를 제공하는 것을 포함한다. 비한정적인 예로서, 선택된 용적의 UCl4는 실질적으로 순수한 형태로 제공될 수 있다. 다른 비한정적인 예로서, 선택된 용적의 UCl4는 다른 염, 예를 들지만 이에 한정되지 않는 캐리어 염(예를 들어, NaCl)과 UCl4의 혼합물의 형태로 제공될 수 있다.
흐름도(600)의 동작(604)은 소정 용적의 추가적인 우라늄 염화물 염 또는 추가적인 금속 염화물 염 중 적어도 하나를 제공하는 것을 포함한다. 비한정적인 예로서, 추가적인 우라늄 염화물 염은 UCl3을 포함할 수 있지만 이에 한정되지 않는다. 일 실시예에서, 선택된 용적의 실질적으로 순수한 UCl3이 제공될 수 있다. 다른 실시예에서, 선택된 용적의 UCl3은 다른 염, 예를 들지만 이에 한정되지 않는 캐리어 염(예를 들어, NaCl)과 UCl3의 혼합물의 형태로 제공될 수 있다. 다른 비한정적인 예로서, 추가적인 금속 염화물은 NaCl, MgCl2, CaCl2, BaCl2, KCl, SrCl2, VCl3, CrCl3, TiCl4, ZrCl4, ThCl4, AcCl3, NpCl4, AmCl3, LaCl3, CeCl3, PrCl3 및/또는 NdC3 중 하나 이상을 포함하지만 이에 한정되지 않는다. 일 실시예에서, 선택된 용적의 추가적인 금속 염화물이 제공될 수 있다. 다른 실시예에서, 선택된 용적의 추가적인 금속 염화물은 다른 염, 예를 들지만 이에 한정되지 않는 캐리어 염과 금속 염화물의 혼합물의 형태로 제공될 수 있다.
흐름도(600)의 동작(606)은 5 mol% 초과의 UCl4 함량을 갖는 용융 염화물 핵연료 염을 형성하기 위해 소정 용적의 UCl4를 소정 용적의 추가적인 우라늄 염화물 염 또는 추가적인 금속 염화물 염 중 적어도 하나와 혼합하는 것을 포함한다. 비한정적인 예로서, 동작(602)에서 제공된 소정 용적의 UCl4는, 결과적인 용융 염화물 염 혼합물이 5 mol% 초과의 UCl4 함량을 갖도록, 동작(604)의 소정 용적과 혼합될 수 있다. 이와 관련하여, 동작(602)의 UCl4의 용적, 및 추가적인 우라늄 염화물 및/또는 추가적인 금속 염화물의 용적은 결과적인 용융 염화물 염 혼합물이 5 mol% 초과의 UCl4 함량을 갖도록 선택될 수 있다. 추가적으로 또는 대안적으로, 동작(606)은 330℃ 내지 800℃의 용융 온도를 갖는 용융 염화물 염 혼합물을 형성하기 위해 소정 용적의 UCl4를 소정 용적의 추가적인 우라늄 염화물 염 및/또는 추가적인 금속 염화물 염과 혼합하는 것을 포함한다.
일 실시예에서, 동작(602, 604)의 용적은, 결과적인 용융 염화물 염 혼합물이 (약) 82UCl4-18UCl3의 화학적 조성을 갖도록 선택 및 혼합될 수 있다. 다른 실시예에서, 동작(602, 604)의 용적은, 결과적인 용융 염화물 염 혼합물이 (약) 17UCl4-71UCl3-12NaCl의 조성을 갖도록 선택 및 혼합될 수 있다. 다른 실시예에서, 동작(602, 604)의 용적은, 결과적인 용융 염화물 염 혼합물이 (약) 50UCl4-50NaCl의 조성을 갖도록 선택 및 혼합될 수 있다.
흐름도(600)의 동작(608)은 적어도 고속 스펙트럼 용융 염 핵 원자로의 원자로 노심 섹션에 전술한 바와 같은 일부 양의 UCl4를 갖는 용융 염화물 핵연료 염을 공급하는 것을 포함한다(예를 들어, 혼합물의 UCl4 함량은 0.01 mol%, 0.1 mol%, 0.5 mol%, 1 mol%, 2 mol%, 3 mol%, 4 mol%, 또는 5 mol% 이상일 수 있음). 일 실시예에서, 동작(606)의 혼합물은 고속 스펙트럼 용융 염 핵 원자로 내부에서 소정 용적의 UCl4를 소정 용적의 추가적인 우라늄 염화물 염 또는 추가적인 금속 염화물 염 중 적어도 하나와 혼합함으로써 형성될 수 있다. 일 실시예에서, 동작(606)의 혼합물은, 고속 스펙트럼 용융 염 핵 원자로의 외부 위치, 예를 들지만 이에 한정되지 않는 혼합 용기에서 소정 용적의 UCl4를 소정 용적의 추가적인 우라늄 염화물 염 또는 추가적인 금속 염화물 염 중 적어도 하나와 혼합함으로써 형성될 수 있다. 이와 관련하여, 소정 용적의 추가적인 우라늄 염화물 염 또는 추가적인 금속 염화물 염 중 적어도 하나와 UCl4의 혼합에 이어서, 용융 염화물 염 혼합물은 원자로(100) 내로 로딩될 수 있다. 다음에, 원자로는, 예를 들어, 연료 염 내에서 핵분열을 개시하고 다음에 소정 기간 동안 원자로 노심 내에서 증식-연소 거동을 유지함으로써, 본 명세서에서 설명되는 바와 같이 동작될 수 있다.
일 실시예에서, 추가적인 금속 염(상기에서 논의됨) 중 하나 이상의 농도는 핵연료 혼합물 내에서의 추가적인 금속 염화물의 침전을 위한 침전 농도 이하가 되도록 선택된다. 예를 들어, 핵분열 생성물 농도는 연료 염(108)의 Pu와 같은 다른 구성 성분이 연료 용액으로부터 침전되게 하는 그러한 핵분열 생성물과 연관된 농도 미만으로 유지될 수 있다.
상기에서 제공된 용융 염화물 염 조성물이 본 개시의 원자로(100) 또는 관련 방법에 대한 제한이 아니라는 것이 다시 주목된다. 오히려, 특정 조성물은 단지 예시적인 목적으로만 제공된다. 임의의 용융 염화물 연료 염이 본 개시의 원자로(100) 내에서 구현될 수 있다는 것이 인식된다.
[UCl3 연료 염 실시예]
UCl4와 조합하여 UCl3을 함유한 전술한 실시예에 부가하여, 연료 염의 추가적인 실시예는 UCl3을 포함하고, 어떠한 UCl4 함량도 없다. 또한, 이들 실시예 및 그와 연관된 융점은 도 4에서 좌측 축을 따라 식별된다. UCl4가 없는 연료 혼합물은 UCl4 부식 관심사가 중요해지는 경우에 특히 관심이 있을 수 있고, (하기에서 설명되는 바와 같은) 부식 완화 기술에 대한 요구를 줄일 수 있다는 것이 주목된다. 비한정적인 예로서, 원자로(100)의 연료 염(108)은 혼합물의 조성이 66NaCl-34UCl3(mol% 단위)이 되도록 UCl3 및 NaCl의 혼합물을 포함할 수 있다. 그러한 연료 염 조성물이 약 508℃의 용융 온도를 갖지만, UCl4 함유 조성물(상기에서 설명됨)에 비하여 감소된 우라늄 함량 레벨을 갖는다는 것이 주목된다.
또한, UCl3 연료 염 실시예는 순수한 UCl3을 포함하지만, 융점은 800℃ 약간 위에 있고, 그에 따라 이러한 실시예는 소정의 원자로 설계에 적합하지 않을 수 있다.
[혼합된 염화물-불화물 연료 염 실시예]
악티니드와, 특히 우라늄의 혼합된 염화물-불화물 염은 또한 용융 염 원자로에 사용하기에 적합한 핵분열성 염일 수 있다. UCl3F는 잠재적으로 유용한 염화물-불화물 염의 일 실시예이다. UCl3F는 590℃인 순수한 UCl4의 융점보다 낮은 410℃ 내지 440℃의 융점을 갖는다. UCl3F 염의 분자 대칭성 및 화학적 조성 때문에, UCl3F가 UCl4보다 낮은 휘발성을 가져서, 저온(예를 들어, 800℃ 미만, 또는 심지어 550℃ 미만) 용융 염 원자로에서의 연료 염으로서 훨씬 더 매력적이게 된다는 것이 또한 예상된다.
상기의 정보, 도 4에 도시된 UCl4에 대한 계산된 3원 상태도, 및 UCl3F와 UCl4 사이의 유사성에 기초하여, UCl3F는 실질적으로 동일한 반응성을 가지면서 훨씬 더 양호한 특성(예를 들어, 보다 낮은 융점 및 보다 낮은 휘발성)을 갖는 연료 염 실시예를 얻도록 연료 염 혼합물에서 UCl4의 일부 또는 전부를 대체하는데 사용될 수 있는 것으로 기대된다. UCl3F, UCl3 및 NaCl의 3원 상태도가 계산되지 않았지만, UCl3F, UCl3 및 NaCl에 대한 3원 상태도는 17UCl3-40.5UCl4-42.5NaCl 염에 대한 도 4에서의 대응하는 공융점(404) 근처의 위치에 최소 융점을 나타내는 것으로 예상된다. 즉, UCl3F, UCl3 및 NaCl의 그러한 상태도는 15 내지 20 mol% UCl3과, 35 내지 45 mol% NaCl 및 35 내지 45 mol% UCl3F인 잔부를 갖는 영역에서 융점이 감소되는 유사한 추세를 보여줄 것으로 예상된다. UCl3F가 통상 UCl4보다 실질적으로 낮은 융점을 갖는다는 점을 고려하면, 연료 염 실시예에서 UCl4를 UCl3F로 대체하는 것은 도 4에서 관찰된 것보다 훨씬 더 낮은 융점을 갖는 연료 염을 야기하는 것으로 예상된다.
이러한 정보를 고려하면, Cl3F 연료 염의 우라늄 실시예는 1 내지 100 mol% UCl3F를 갖는 염을 포함한다. 예를 들어, 혼합된 염화물-불화물 연료 염의 실시예는 적어도 5%, 10%, 15%, 20%, 25%, 30%, 35%, 40%, 45%, 50%, 55%, 60%, 65%, 70%, 75%, 80%, 85%, 90%, 95% 및 99% UCl3F를 갖는 염을 포함한다. 또한, 융점이 본 명세서에서 설명된 원자로의 동작 범위 내에 있기 때문에, 순수하거나 실질적으로 순수한 UCl3F의 연료 염도 가능하다. 대안적인 실시예에서, UCl3F 연료 염은 단지 검출 가능한 양의 UCl3F만을 가질 수 있다. 기술이 향상됨에 따라 검출 한계가 변경될 수 있다는 점이 인식되지만, 일 실시예에서, 검출 가능한 양은 0.01 mol% 이상을 의미한다.
연료 염 실시예를 형성하도록 UCl3F와 조합될 수 있는 다른 염은 UCl3, NaCl 및 UCl4를 포함한다. 상기에서 논의된 바와 같이, 15 내지 20 mol% UCl3과, 35 내지 45 mol% NaCl 및 35 내지 45 mol% UCl3F인 잔부를 갖는 실시예를 포함하는 UCl3F-UCl3-NaCl의 염이 특히 고려된다. 또한, ThCl4, 우라늄 불화물 염, 비핵분열성 염 및 우라늄 브롬화물 염과 같은, 본 명세서에서 논의되는 임의의 다른 염이 포함될 수 있다.
UCl3F에 부가하여, UCl2F2 및 UClF3과 같은 다른 혼합된 악티니드 염이 용융 원자로에서 연료 염 또는 연료 염의 구성 성분으로서 사용하기에 적합할 수 있다. 또한, 플루토늄 또는 토륨의 혼합된 염화물-불화물 염도 용융 연료 염으로서 사용하기에 적합할 수 있다.
UCl3F가 생성된 실험을 포함하여, UCl3F, UCl2F2 및 UClF3을 생성하기 위한 방법의 실시예가 하기에서 설명된다.
또한, 전체 Cl에 대한 37Cl의 변경된 비율을 갖는 수정된 염화물 연료 염 실시예도 가능하며, 용융 연료 염에 대해 사용될 수 있다. 또한, 혼합된 염화물 불화물 연료 염 실시예는 NaCl에 부가하여 또는 그 대신에, MgCl2, CaCl2, BaCl2, KCl, SrCl2, VCl3, CrCl3, TiCl4, ZrCl4, ThCl4, AcCl3, NpCl4, AmCl3, LaCl3, CeCl3, PrCl3 및/또는 NdCl3과 같은 비핵분열성 염화물 화합물을 포함할 수 있다.
사용시에, 혼합된 우라늄 염화물-불화물 염 실시예는 염화물 염 실시예에 대하여 상기에서 설명된 것과 유사한 방식으로 사용될 것이다. 예를 들어, 15 내지 20 mol% UCl3과, 35 내지 45 mol% NaCl 및 35 내지 45 mol% UCl3F인 잔부와 같은 원하는 염 조성물이 생성된다. 이것은 원격으로 또는 원자로 노심 내로 직접 구성 성분을 추가함으로써 실행될 수 있다. 구성 성분은 고체 또는 액체 형태로 추가될 수 있다. 연료 염으로 원자로 노심을 채운 후에, 원자로는, 상기에서 설명된 바와 같이, 연쇄 반응을 개시하기 위한 동작 상태로 된다.
[토륨 염화물 연료 염]
일 실시예에서, 연료 염(108)은 선택된 양의 토륨을 포함할 수 있다. 예로서, 염화물 계열의 핵연료 염의 경우에, 토륨은 토륨 염화물(예를 들어, ThCl4)의 형태로 연료 염(108)에 제공될 수 있다. ThCl4를 제조하는 방법은 당업계에 알려져 있으며, 임의의 적합한 방법이 사용될 수 있다.
염화물 염 시스템 내로의 ThCl4의 도입은 시스템의 용융 온도를 약 50℃만큼 감소시키는 것으로 나타났다. 따라서, 도 4의 염의 3원 상태도로부터의 정보에 기초하여, ThCl4 실시예는 3원 시스템에서 발견된 것 이하의 융점을 가져야 하고, 용융 상태로 있는 동안 증식-연소 반응을 지원할 수 있어야 한다. 예를 들어, 800℃, 심지어 550℃ 미만의 융점이 3원 상태도로부터의 정보에 기초하여 달성 가능하여야 한다.
ThCl4를 이용하는 실시예는 UCl3F-UCl4-UCl3-ThCl4-[X]Cl이며, 여기에서, 전술한 바와 같이, [X]Cl은 임의의 추가적인 비핵분열성 염이다. 이들 실시예에서, 임의의 다양한 염화물 염의 몰비(mol ratio)는 필요에 따라 원하는 융점을 얻도록 결정될 수 있다. 일 실시예에서, ThCl4의 양은 ThCl4의 검출 가능한 양 내지 80 mol%에서 변하며, 다른 성분(즉, UCl3F, UCl4, UCl3 및 [X]Cl)은 0 내지 80%에서 독립적으로 변한다. 따라서, UCl3F-ThCl4-[X]Cl 및 UCl3-ThCl4-[X]Cl과 같은 실시예는 UCl4-UCl3-ThCl4-NaCl과 같이 고려된다.
[우라늄 브롬화물 연료 염 실시예]
본 명세서에서 설명된 염화물 연료 염 실시예에 부가하여, 브롬화물 연료 염도 또한 염화물 연료 염에 대한 대안물 또는 예비물로서 가능하다. 용융 염화물 연료 염 원자로의 특징은 매우 고속 중성자 스펙트럼 때문에 핵연료 원료 연료로부터 자신의 핵분열 연료를 증식-연소하는 능력이다. 이것은 악티니드 원자를 결합시키기 위한 농축된 염화물 염의 사용에 의해 가능하게 된다. 염소는 일반적으로 물, 흑연 또는 불소와 같은 다른 재료에 비하여 열악한 중성자 감속재이다. 또한, 염소는 기생 포획(parasitic capture)(낭비된 중성자)을 위한 상대적으로 낮은 중성자 포획 단면을 갖는다. 잘 수행되는 염 구성 성분은 악티니드와 강한 화학적 결합을 생성하고, 낮은 증기압으로 존재하고, 높은 Z 수가 고속 스펙트럼을 가능하게 하며, 낮은 (n, γ) 포획 단면을 가질 것이다. 37Cl은 상기에서 논의된 바와 같이 우수한 선택이다. 그러나, 이러한 분석에 기초하여, 브롬화물도 적합할 수 있다.
브롬화물 염(UBr3, UBr4)은 동일한 족에 속하고, 염화물 염과 유사한 화학적 특성을 가질 것이다. 브롬은 Cl보다 높은 Z 재료이고, 따라서 중성자를 덜 감속시키고 더 고속 스펙트럼을 제공하여야 한다. 브롬의 화학적 결합은 Cl의 화학적 결합과 유사하여야 한다. 이들 특징은 Cl 염에 대한 매력적인 대안이 되게 한다. UBr4는 UCl4의 용융 온도보다 낮은 519℃의 보고된 용융 온도를 가지며, 따라서 본 명세서에서 설명된 시스템 및 방법에 사용하기에 적합하여야 한다. UBr4의 비등점은 791℃로 보고되고, 따라서 고온에서의 동작이 가능하지 않을 가능성이 있지만, 이것은, 본 명세서에서 식별된 일부 보다 낮은 범위, 예를 들어 330℃ 내지 550℃, 338℃ 내지 500℃ 및 338℃ 내지 450℃에서 동작하도록 설계된 핵 원자로에 대해서는 제한사항이 아니다.
도 7은 주요 Cl 및 Br 동위 원소에 대한 (n, γ) 포획 단면을 도시하며, 이는 Br의 (n, γ) 포획 단면이 대부분의 에너지 스펙트럼에서 Cl보다 높다는 것을 나타낸다. 사실상, 37Cl(도 7의 곡선(708))은 79Br(도 7의 곡선(706)) 및 81Br(도 7의 곡선(704))과 비교될 때 거의 전체 스펙트럼에 걸쳐 보다 낮은 포획 단면을 갖는다. 또한, 35Cl(도 7의 곡선(702))은 대체로 1x10-4 MeV 초과에서 Br보다 낮다.
또한, 증식-연소 반응을 실제로 지원하기 위한 브롬화물의 적합성이 연구되었다. 이러한 연구는 염의 동일한 화학적 구성과 기준 염화물 염의 농축으로 시작하였다. 이것은 7UBr3-71UBr4-12NaBr 및 12.6% 235U 농축이었다. 이러한 연료 염은 표준 1 GWth 용융 염화물 고속 원자로에서 다른 변화 없이 모델링되었다. 결과적인 시스템은 임계 미만이었고, 원자로 노심 크기를 증가시키거나 농축을 증가시키는 것을 필요로 하였다. 모델에서 농축을 19.99%(저농축된 연료로 고려되도록 허용된 최대값)로 증가시키는 것은 도 8에 도시된 증식-연소 곡선을 야기하였다. 원자로는 인위적으로 높은 keff로 시작하고, 몇십 년 동안 연소하지만, 결국 keff를 다시 증가시키기에 충분한 Pu와 소량의 악티니드를 증식시킨다. 브롬화물 염 시스템에 대해 최적화되지 않더라도, 도 8에서의 모델링 결과는 브롬화물 연료 염 실시예가 증식-연소하며 용융 브롬화물 염 원자로가 동작할 수 있다는 것을 나타낸다. 따라서, 연료 염이 19%보다 높은 레벨로 235U로 농축되는 연료 염을 함유하는 UBr3 및/또는 UBr4가 적합하다.
증식-연소 반응을 지원하는데 필요한 용적을 최소화하면서 성능을 최대화하는 다수의 최적화 가능성이 존재한다. 첫째, 임계 미만으로 떨어지지 않고 증식-연소 성능을 보장하는 최소 농축이 발견될 수 있다. 둘째, 반사기 크기 설정 및 재료 구성은 증식을 최대화하는 영역에 스펙트럼을 맞추는데 사용될 수 있다. 셋째, 전술한 염화물 실시예와 일치하여, 상이한 연료 염 조합(XXUBr3-YYUBr4-ZZNaBr)이 최적 실시예를 찾기 위해 조사될 수 있다.
또한, 염의 하나 이상의 성분에 사용되는 브롬화물 음이온이 염화물 염이 37Cl을 이용하는 것으로 설명된 것과 유사하게 수정될 수 있다. 도 7에 도시된 바와 같이, 브롬화물의 2개의 안정적인 동위 원소인 79Br 및 81Br은 상이한 중성자 포획 단면을 갖는다. 따라서, 염의 포획 특성은 브롬화물 염에 사용되는 이러한 동위 원소의 비율을 수정함으로써 맞추어질 수 있다. 일 실시예에서, 모든 브롬화물 함유 화합물은 79Br 또는 81Br의 가능한 한 순수한 공급물로부터 생성될 수 있다. 예를 들어, 브롬화물 계열의 연료 염 화합물은 연료 염에서 브롬화물 이온의 90%, 95%, 98%, 99% 또는 심지어 99.9% 초과가 79Br 또는 81Br이 되도록 생성될 수 있다. 대안적으로, 브롬화물 계열의 핵연료는, 연료, 또는 연료의 상이한 성분에서 임의의 목표 또는 선택된 백분율 양의 79Br 또는 81Br, 또는 이러한 2개 또는 다른 브롬화물 이온의 조합을 달성하도록 개발될 수 있다. 예를 들어, 일 실시예에서, 브롬화물 계열의 연료 염 화합물은 연료 염에서 브롬화물 이온의 10%, 5%, 2%, 1% 또는 심지어 0.1% 미만이 81Br이고 잔부가 79Br이 되도록 생성될 수 있다. 대안적으로, 브롬화물 계열의 연료 염 화합물은, 연료 염에서 브롬화물 이온의 전술한 바와 같은 10%, 25%, 30%, 35%, 40%, 45%, 50%, 55%, 60%, 65%, 70%, 75%, 80%, 85%, 90% 초과, 또는 100%까지도 81Br이 되도록 생성될 수 있다.
[우라늄 염화물 연료 제조 프로세스]
UCl4 및 UCl3을 제조하는 다양한 방법이 당업계에 알려져 있으며, 임의의 적합한 방법이 사용될 수 있다. 예를 들어, UCl4는 하기의 화학 반응에 의해 제조될 수 있다:
U03 + Cl3CCCl = CCl2 → UCl4 + 부산물
마찬가지로, UCl3이 하기의 반응 중 어느 하나를 사용하여 제조될 수 있다:
U + 3/2H2 → UH3 및 UH3 + 3HCl → UCl3 + 3H2
UCl4 + Cs → UCl3 + CsCl
상기 방법을 사용하여, 임의의 양의 UCl4 및 UCl3이 형성되고, 다음에 전술한 임의의 우라늄 염화물 연료 염 실시예를 형성하도록 혼합될 수 있다. 상기 방법에 부가하여, 하기는 UCl4-UCl3-NaCl 실시예를 효율적이고 간단하게 생성할 수 있는 다른 방법을 설명한다.
합성된 염은 핵 물질의 부식 및 침전을 최소화하기 위해 엄격한 화학적 제어를 받을 것이다. 이러한 화학적 제어는 모두가 염화물 대응물보다 더 안정적인, 특히 우라늄 양이온과 연관되는 산화물 및 수산화물의 형성을 제거하는 것을 중심으로 한다. 따라서, 성분 염이 제조되면, 이들 염은 그것의 수명의 지속기간 동안에 산화물층, 산소 또는 물과 접촉하지 않아야 한다. 이러한 엄격한 요건을 만족하기 위해, 폐쇄된 컨테이너 내에서 불활성 분위기 하에서 염을 정제하고 처리할 수 있다. 성분 염이 혼합될 필요가 있는 경우, 동작은 공기, 물 또는 산소에 대한 노출 없이 수행되어야 한다. 저장은 불활성 기체의 양의 부분 압력을 갖는 누설 밀봉되고 산화물이 없는 캐니스터(canister) 내에서 행해져야 한다. 동위 원소 농축 및 높은 온도와 결합된 이러한 엄격한 순도 조치는 특유한 과제로 이어진다.
많은 보다 간단한 실험실 규모의 프로세스가 있지만, 4-단계 프로세스가 농축된 고순도의 염소-37 및 염화물 염 혼합물을 생성하는데 사용되는 것이 제안된다. 첫째, 이산화우라늄 및 탄산나트륨이 직렬로 결합된 용기에서 액상선 온도(liquidus temperature) 아래에서 염소 및 일산화탄소 기체의 제어된 혼합물과 반응되어 사염화우라늄, 염화나트륨 및 이산화탄소 기체를 산출하여야 한다. 둘째, 사염화우라늄은 그것의 액상선 온도 아래로 가열되고, 건조 아르곤이 그 위로 느리게 통과되어, 그것의 승화, 및 그 후의, 가열된 라인을 통해 보다 저온의 신선한 염화나트륨 베드(bed)로의 이송을 용이하게 한다. 셋째, 실리콘 충전물이 UCl4-NaCl 혼합물에 첨가되어, 액체 상태에서 반응하도록 허용되어, 염으로부터 스파징될 수 있는 사염화실리콘을 생성한다. 다른 환원제가 Si 대신에 사용될 수 있고, 필요하다면 검사될 것이다. 넷째, 염이 저장 컨테이너 내로 이송되어 아르곤 하에서 저온 저장된다.
도 9는 상술한 프로세스에 기초하여 UCl4를 함유하는 연료 염을 제조하는 방법의 일 실시예를 도시하고 있다. 도시된 실시예에서, 방법은 이산화우라늄 접촉 동작(902)으로 시작한다. 이산화우라늄 접촉 동작(902)에서, 소정 용적의 UO2가 UCl4의 형성을 허용하는 온도에서 기체 염소 및 일산화탄소와 접촉하게 된다. 일 실시예에서, 이러한 동작은 소정 양의 고체 UO2를 제공함으로써 수행될 수 있다. 분말, 미립자 또는 다공성 매트릭스와 같은 기체와의 용이한 접촉을 허용하는 높은 표면적 형태로 고체 UO2를 제공함으로써, 반응은 보다 효율적으로 이루어질 수 있다. 접촉 동작(902)의 결과는 기체와 접촉하는 UO2의 적어도 일부가 하기의 탄소염소화(carbochlorination) 반응을 통해 UCl4로 변환된다는 것이다:
U02(s) + 2CO(g) + 2Cl2(g) = UCl4(s) + 2C02(g)
이러한 반응은, 환원제인 일산화탄소와 산화제인 염화물을 모두 포함하고 있으므로 특유하다. 이들 2개의 성분은 훨씬 더 안정적인 산화물로부터 사염화유라늄을 생성하는 열역학을 만족시키기 위해 우라늄의 산화 상태를 IV로부터 VI로 변동시킨다. 반응은 부분 반응의 면에서 매우 복잡하다. 그것은 하기의 순서로 고려될 수 있다:
U02(s) + l/2Cl2(g) → U02Cl; 산화,
U02Cl + l/2Cl2(g) → U02Cl2(S); 산화,
U02Cl2(S) + CO(g) → UOCl2 + C02(g); 환원,
UOCl2(s) + l/2Cl2(g) → UOCl3(s); 산화,
UOCl3(s) + l/2Cl2(g) → UOCl4; 산화,
UOCl4 + CO(g) → UCl4 + C02(g); 환원.
사염화물 이후에 2개의 반응이 예측된다는 것에 주목하는 것이 중요하다:
UCl4 + l/2Cl2(g) → UCl5; 산화,
UCl5 + l/2Cl2(g) → UCl6; 산화.
2개의 산화 반응은 오염화유라늄과 육염화유라늄을 생성하는 것으로 알려져 있지만, 이들 생성물은 250℃에서 사염화유라늄으로 분해되는 것으로 예측된다. 오염화유라늄 및 육염화유라늄의 생성과, 사염화유라늄의 용융 또는 승화도 회피하기 위해, 반응은 250℃ 내지 400℃의 온도로 유지될 수 있다.
전술한 바와 같이, 염소의 일부 또는 전부는, 상기에서 논의된 바와 같이, 연료 전체에서의 결과적인 UCl4 또는 Cl에서 전체 Cl에 대한 목표 37Cl을 달성하기 위해 37Cl일 수 있다. 원하는 비율에 따라, Cl의 상이한 동위 원소의 다수의 소스, 예를 들어 순수한 37Cl 소스, 자연 Cl 소스, 순수한 35Cl 소스 및/또는 35Cl과 37Cl의 일부 다른 혼합물은 전체 Cl에 대한 37Cl의 원하는 비율을 달성하는데 사용될 수 있다.
또한, 방법(900)은 탄산나트륨(Na2CO3) 접촉 동작(904)을 포함한다. UO2 접촉 동작(902)과 유사하게, Na2CO3 접촉 동작(904)은 UCl4의 형성을 허용하는 온도에서 소정 용적의 Na2CO3을 기체 염소 및 일산화탄소와 접촉시키는 것을 포함한다. 일 실시예에서, 이러한 동작은 소정 양의 고체 Na2CO3을 제공함으로써 수행될 수 있다. 분말, 미립자 또는 다공성 매트릭스와 같은 기체와의 용이한 접촉을 허용하는 높은 표면적 형태로 고체 Na2CO3을 제공함으로써, 반응은 보다 효율적으로 이루어질 수 있다. 탄산나트륨 접촉 동작(904)의 결과는 기체와 접촉하는 Na2CO3의 적어도 일부가 NaCl로 변환된다는 것이다. 또, 전술한 바와 같이, 최종 NaCl에서의 Cl 농축(예를 들어, 37Cl 농축)의 양은 사용된 염소 기체에서의 농축을 제어함으로써 제어될 수 있다. 이러한 반응을 위한 식은 하기와 같다:
Na2C03(s) + CO(g) + Cl2(g) = 2NaCl(s) + 2C02(g)
방법(900)은 또한, 액체 또는 기체 UCl4가 실리콘 재료와 접촉되는 실리콘 접촉 동작(906)을 포함한다. 일 실시예에서, 실리콘 접촉 동작(906)은 특정 UCl4-Si 반응 또는 반응들이 발생하게 하도록 반응 상태를 제어할 수 있고, 이에 의해 생성된 UCl3의 양은 사용된 Si의 양에 의해 제어되고, UCl4는 과잉으로 제공된다. 이러한 동작(906)은 과잉 양의 액체 UCl4를 제공하고 모든 또는 실질적으로 모든 Si가 반응할 때까지 알려진 양의 실리콘을 액체 내에 침지시킴으로써 수행될 수 있다. 실리콘 접촉 동작(906)의 결과는 기체와 접촉하는 UCl4의 적어도 일부가 UCl3으로 변환된다는 것이다. UCl3으로 변환되는 UCl4의 양은, Si가 UCl4와는 반응성이 높고 UCl3과는 반응하지 않으므로, 사용된 Si의 양과 화학량론적이다. 따라서, UCl4의 시작 양이 알려지는 경우, UCl4-UCl3의 임의의 원하는 혼합물이 UCl4 기체와 접촉하도록 배치되는 Si의 양과 UCl4의 양을 제어함으로써 간단히 얻어질 수 있다. 동작(906)의 이러한 실시예에서 사용될 수 있는 적합한 반응에 대한 식은 하기와 같다:
4UCl4(g 또는 l) + Si(s) = 4UCl3(g) + SiCl4(g)
사염화실리콘은 57℃에서 비등하고, 이는 용융 염 온도에서 쉽게 기화하여 아르곤과 함께 운반될 것이다. 제거되면, 이는 중화조(neutralization bath)에서 수집되거나 반응될 것이다. 자연적으로 존재하는 산화물층인 이산화실리콘은 염에 대해 불활성이고, 현탁액으로서 존재하거나 또는 침전물로서 침전될 것이다. 그것의 존재는 염의 품질에 영향을 미치지 않을 것이다.
또한, 다른 반응도 가능하다. 예를 들어, 실리콘 접촉 동작(906)은 UCl4로부터 UCl3 및 SiCl4의 형성을 허용하는 온도 및 압력 상태 하에서 실란(SiH4), 또는 이염화실리콘(SiCl2)과 같은 다른 실리콘 함유 기체를 사용하는 것을 포함할 수 있다. UCl4는, 온도 및 압력 상태에 따라, 이러한 반응 동안 기체나 고체 형태로 있을 수 있다.
대안적인 실시예에서, 과잉의 UCl4를 사용하기보다는, 대신에 실리콘 접촉 동작(906)은 과잉의 Si에서 알려진 양의 UCl4를 동일한 화학량론적인 양의 UCl3으로 변환할 수 있다. 목표는 알려진 양의 UCl3을 생성하는 것이고 결과적인 염화실리콘 종은 중요하지 않기 때문에, 과잉의 Si에서 실리콘 접촉 동작(906)을 수행하는 것은 반응 상태를 제어하는 것보다 간단할 수 있다.
접촉 동작(902, 904, 906)은 현재 알려져 있거나 나중에 개발되는 임의의 적합한 접촉 용기 또는 설비를 사용하여 수행될 수 있다. 예를 들어, 일 실시예에서, 접촉될 고체 재료는 누스(loose) 미립자 또는 분말이고, 기체 재료는, 용기가 일시적으로 충전층 원자로(packed bed reactor)가 되거나 컨테이너를 통한 유량이 충분하다면 유동층 원자로(fluidized bed reactor)가 되도록, 접촉 용기를 통해 압력 하에서 유동 또는 순환된다(예를 들어, 용기의 일단부에서 밸브 내로 유입되고 용기의 타단부에서 밸브로부터 제거됨). 이들 실시예에서, 고체 재료와 기체의 접촉은 용기 컨테이너로부터 고체 재료를 제거하지 않고 수행된다.
방법(900)은 원하는 연료 염 실시예를 얻기 위해 생성된 UCl3, UCl4 및 NaCl를 혼합하는 것을 더 포함한다. 혼합은 UCl3, UCl4 및 NaCl가 독립적으로 기체, 액체 또는 고체상으로 있는 동안 수행될 수 있다. 예를 들어, 적절한 양의 각각의 화합물이 개별적으로 생성되고, 다음에 개별 화합물이 용융 상태로 가열되어, 혼합 및 응고하도록 허용되는 단일 컨테이너 내로 이송될 수 있다. 이것은 용이하게 운반되는 고체 연료 염 실시예를 생성한다. 이전에 언급된 바와 같이, 화합물은 원자로 용기 내에서 또는 그 외부에서 혼합 및/또는 용융될 수 있다.
방법(900)은 독립적인 동작들로서 수행될 수 있거나, 동작들의 실행이 협조되는 방식으로 수행될 수 있다. 예를 들어, 접촉 용기를 연결함으로써 UO2 접촉 동작(902)과 Na2CO3 접촉 동작(904)에서 동일한 염소 기체가 사용될 수 있다.
도 10은 도 9의 방법에 기초하여 UCl4를 함유하는 연료 염을 제조하는 협조적인 방법의 일 실시예를 도시하고 있다. 협조적인 방법(1000)에서, 고체 UO2를 수용하는 제1 접촉 용기, 고체 Na2CO3을 수용하는 제2 접촉 용기 및 원소 Si 고체를 수용하는 수집 용기가 시스템 준비 동작(1002)에서 제공된다. 또한, 이러한 동작(1002)은 Cl2 및 CO를 제공할 뿐만 아니라, 시스템의 모든 구성요소를 적절한 동작 상태로, 예를 들어 200℃ 내지 550℃ 및 1 내지 5 atm로 가져가는 것을 포함한다. 일 실시예에서, 용기에는, 고체 내용물 주위의 기체 공간을 충전하는 아르곤과 같은 불활성 기체가 준비될 수 있다.
전술한 바와 같이, Cl2 기체는 최종 연료 염에서 Cl 성분의 중성자 감속 및 흡수를 변경하기 위해 수정된 양의 37Cl(즉, 24% 37Cl의 자연 발생 양과는 상이한 양)을 가질 수 있다. 예를 들어, 일 실시예에서, 수정된 Cl2는 23% 미만의 37Cl을 가질 수 있다. 다른 실시예에서, Cl2 기체는 25% 초과의 37Cl을 가질 수 있다.
도 11은 도 10의 방법을 수행하는데 사용하기에 적합한 접촉 용기 및 그것의 연결부의 개략도를 도시하고 있다. 도 11은 고체 UO2를 유지하는 제1 접촉 용기(1102), 고체 Na2CO3을 갖는 제2 접촉 용기(1104) 및 실리콘(Si) 금속 고체를 수용하는 수집 용기(1106)를 도시한다. 용기들(1102, 1104, 1106)은 기체가 제1 용기(1102)를 통해 그리고 그 후에 제2 용기(1104)를 통해 유동될 수 있도록 연결된다. 수집 용기(1106)는, 예컨대 중력, 또는 용기들(1104, 1106) 사이의 유도된 압력 차이를 통해, 제2 용기(1104)로부터 기체 또는 액체 중 하나 또는 모두를 수취할 수 있도록 제2 용기(1104)에 추가로 연결된다. 대안적인 실시예에서, Si는 제2 용기(1104)에 추가되거나 중간 접촉 용기(도시되지 않음)에 제공될 수 있다.
Cl2 소스(1108), CO 소스(1110) 및 불활성 기체 소스(1112)가 기체 실린더로서 도시되지만, 임의의 소스가 사용될 수 있다. 도시된 실시예에서, CO 및 Cl2는 제1 용기(1102)에만 연결되는 한편, 각각의 용기 내의 환경이 독립적으로 제어될 수 있도록, 불활성 기체(아르곤으로서 도시되어 있지만 임의의 불활성 기체가 사용될 수 있음)가 모든 3개의 용기에 연결된다.
밸브, 필터, 체크 밸브, 압력 및 온도 센서, 유동 모니터 및 유동 제어기, 가열 및 냉각 설비, 펌프, 및 압축기와 같은 보조 구성요소는 도시되지 않지만, 당업자는 본 명세서에 설명된 결과를 달성하기 위해 이들 구성요소를 구현하는 방법을 인식할 것이다. 유사하게, 피팅류(fittings) 및 접근 포트, 내부 확산 구성요소 및 다른 요소가 필요한 경우에 사용될 수 있고, 도 11에서는 구체적으로 식별되어 있지 않다.
도 10을 다시 참조하면, 시스템이 준비 동작(1002)에서 준비된 후에, Cl2 및 CO는 반응물 기체 유동 동작(1004)에서 도 11의 제1 용기(1102) 및 제2 용기(1104)를 통해 유동된다. 이것은 각각의 용기에서 UCl4 및 NaCl이 각각 생성되도록 UO2 및 Na2CO3을 Cl2 및 CO와 접촉시키는 역할을 한다. 기체는 각각의 용기(1102, 1104)를 통해 한 번(단일 패스) 유동될 수 있거나, 일부 시간 동안 재순환될 수 있다. 예를 들어, 일 실시예에서, 반응물 기체 유동 동작(1004)은 모든 UO2가 UCl4로 변환될 때까지, 모든 Na2CO3이 변환될 때까지, 또는 양자 모두가 변환될 때까지 수행될 수 있다. 대안적으로, 반응물 기체 유동 동작(1004)은 최종 연료 염을 생성하는데 현재 필요한 만큼 또는 그보다 많이 UCl4 및 NaCl을 생성하기에 충분한 고정된 기간 동안에만 수행될 수 있다.
2개의 용기(1102, 1104)를 통해 기체를 유동시킨 후에, 기체는 재처리 및 재사용을 위해 수집될 수 있다. 특히, 농축된 Cl2 기체가 사용되면, 가능한 한 많은 Cl 기체를 회수하는 것이 비용 효율적일 수 있다. 대안적으로, 예를 들어 CO를 감소시키는 산화구리 스크러버(scrubber)를 통해 기체를 통과시킴으로써, 기체는 처리되어 환경으로 방출될 수 있다.
생성된 UCl4와 NaCl의 양은 동작 상태와, 기체가 얼마나 오랫동안 용기(1102, 1104)를 통해 유동되는지에 따라 달라질 것이다. 따라서, 조작자는 원하는 양의 각각의 재료를 얻도록 시스템(1100)을 용이하게 제어할 수 있다. 또한, 용기(1102, 1104)의 상대적인 크기 및 형상은 단일 동작으로부터 주어진 양의 UCl4에 대해 특정의 상대적인 양의 NaCl이 생성되도록 조정될 수 있다. 이것은 임의의 원하는 UCl4-NaCl 연료 염과, 동작(1012)을 참조하여 하기에서 보다 상세하게 논의되는 바와 같은 확장에 의해, 임의의 UCl3-UCl4-NaCl 연료 염을 생성하도록 시스템이 구성될 수 있게 한다.
도 11에 도시된 시스템 실시예에서, 용기는 직렬로 연결되고, 기체는 먼저 제1 용기를 통해 그리고 그 후에 제2 용기를 통해 유동한다. 대안적인 실시예에서, 기체는 각각의 용기를 통해 독립적으로 유동될 수 있다. 이러한 대안적인 실시예는 상이한 Cl2 소스(및 그에 따른 농축)가 사용될 수 있게 한다.
2개의 용기(1102, 1104)를 통해 기체를 유동시켜 적어도 일부의 제1 용기(1102) 내의 UCl4 및 제2 용기(1104) 내의 NaCl을 생성한 후에, UCl4가 고체상으로부터 기체상으로 변환하도록 제1 용기(1102)의 온도 및/또는 압력이 조정되는 UCl4 기화 동작(1006)이 수행된다. 일 실시예에서, 변환은 승화를 통해 행해지며, UCl4는 액체상으로 되지 않는다. 대안적인 실시예에서, UCl4가 기체로 비등되기 전에 먼저 액체로 변환되도록 온도 및 압력 상태가 조정된다. 일 실시예에서, 기화 동작(1006)은 대부분 또는 모든 UCl4가 기체상으로 변환되도록 선택된 소정의 기간 동안 승화 상태를 유지할 수 있다.
일 실시예에서, 이산화우라늄의 탄소염소화가 완료되게 된다. 그러나, 반응의 정도는 효율 목적을 제외하고는 중요하지 않다. 분말형 이산화우라늄과 사염화유라늄의 임의의 혼합물이 사염화유라늄의 높은 증기압을 통해 편리하게 분리될 수 있다. 사염화유라늄은 520℃만큼 낮은 온도에서 승화하는 것으로 밝혀졌다. 사염화유라늄을, 예를 들어 일 실시예에서 520℃(융점보다 70℃ 낮음)까지 가열함으로써, UCl4는 느리게 기화되어야 하고 임의의 반응되지 않은 UO2로부터 용이하게 제거되어야 한다. UCl4 기화 동작(1006)은 제1 용기(1102)로부터의 대부분 또는 모든 반응물 Cl2 및 CO 기체를 플러싱(flushing)한 후에 수행될 수 있다.
다음에, UCl4 이송 동작(1008)에서 UCl4가 제2 용기(1104)로 이송된다. 이것은 임의의 종래 수단을 통해 달성될 수 있다. UO2가 UCl4의 비등점(791℃)보다 높은 융점(1 atm에서 2,865℃)을 갖기 때문에, 어떠한 UO2도 제1 용기에 고체로 유지된다. 그러나, 기체 이송 동안 임의의 미립자가 제1 용기(1102)로부터 의도하지 않게 제거되는 것을 방지하기 위해, 필터 또는 드롭아웃(dropout)이 제공될 수 있다. 일 실시예에서, 이러한 동작(1008) 동안에 모든 또는 실질적으로 모든 UCl4가 이송될 수 있다. 대안적으로, 원하는 최종 연료 염의 원하는 양 및 비율에 기초하여 알려진 양의 UCl4가 이송될 수 있다. 당업계에 알려진 바와 같이, 실시간 유량계 및 기체 분석기가 이송량을 검증 및 제어하는데 사용될 수 있다.
선택된 양의 UCl4 기체가 제2 용기(1104)로 이송된 후에, 연료 염 용융 동작(1010)에 있어서, 제2 용기(1104)의 환경은 UCl4 기체가 응축되고 NaCl 고체가 용융되어, 모두 액체 상태로 되도록 조정될 수 있다. 제2 용기가 1 atm의 기압으로 유지되는 일 실시예에서, 이러한 환경은 NaCl에 대한 UCl4의 상대적인 양에 따라 368℃ 내지 800℃의 온도 범위에 대응한다(도 4의 3원 상태도의 하부 축에 도시된 바와 같음). Na2CO3의 융점이 1 atm에서 851℃이기 때문에, Na2CO3이 고체 상태로 유지되는 동안에 UCl4-NaCl 혼합물이 액체가 되는 점으로 용이하게 조정될 수 있다. 일 실시예에서, 예를 들어, 염화나트륨은 350℃, 또는 UCl4-NaCl의 공융점보다 20℃ 낮게 유지될 것이다.
연료 염 용융 동작(1010) 후에, 다음에 UCl4-NaCl 이송 동작(1012)에서 액체 UCl4-NaCl의 일부 또는 전부가 수집 용기(1106) 내로 이송된다. 이것은 아르곤으로 제2 용기(1104)를 가압하여 용융된 UCl4-NaCl 혼합물을 변위시켜 수집 용기(1106) 내로 구동시키는 수단과 같은 임의의 종래의 수단에 의해 달성될 수 있다. 대안적으로, 액체는 간단히 중력을 사용하여 수집 용기(1106) 내로 옮겨질 수 있다. 또, 임의의 잔류하는 Na2CO3이 제2 용기(1104)로부터 제거되는 것을 방지하기 위해 보호(care) 및 특수 설비가 이용될 수 있다.
시스템(1110)은, 수집 용기(1106)에 진입할 때, 액체 내의 UCl4가 수집 용기(1106) 내에서 Si와 접촉하도록 또한 설계될 수 있다. 일 실시예에서, Si 반응이 SiCl4 및 UCl3을 형성하도록 UCl4와 화학량론적으로 반응하는 전술한 효과를 갖도록 상태가 제어될 것이다. 수집 용기는, UCl3이 액체로 유지되는 한편 SiCl4가 쉽게 제거될 수 있는 기체로 비등되도록 하는 동작 상태로 유지될 수 있다. 따라서, 수집 용기(1106) 내의 Si의 양을 제어함으로써, 결과적인 UCl3의 양이 제어될 수 있다.
시스템(1100)이 궁극적으로 수집 용기(1106) 내로 이송되는 UCl4 및 NaCl의 상대적인 양의 용이한 제어를 허용하고, UCl3으로 변환되는 UCl4의 양이 또한 용이하게 제어될 수 있기 때문에, 임의의 원하는 UCl3-UCl4-NaCl 혼합물이 시스템(1100) 및 방법(1000)을 사용하여 제조될 수 있다.
UCl4-NaCl 이송 동작(1112) 후에, 최종 수집 동작(1012)이 수행될 수 있다. 이러한 동작(1012)에서, SiCl4가 제거되어 불활성 기체로 대체될 수 있다. 연료 염은 수집 용기(1106) 내에서의 용이한 운반을 위해 고화될 수 있거나, 저장 또는 운반을 위해 (액체, 고체 또는 기체 상태로) 다른 컨테이너로 이송될 수 있다.
용기(1102, 1104, 1106)에서의 반응의 동역학은, 사용된 고체 UO2 및 고체 Na2CO3의 형태, 예를 들어 분말, 미립자, 다공성 매트릭스, 블록 등과, 기체의 유동, 온도 및 압력 상태와, 예를 들어, 내부 배플(baffle), 확산기 또는 다른 구성요소의 사용을 통한 유동하는 기체와의 접촉을 향상시키도록 구성되는 접촉 용기의 내부 구성에 따라 달라질 것이다. 임의의 고체 형태의 UO2 및 Na2CO3이 사용될 수 있지만, 보다 큰 표면적 형태가 반응의 동역학을 향상시키고, 일반적으로 보다 효율적일 것이다. 마찬가지로, 현재 알려져 있거나 나중에 개발되는 임의의 유형의 용기가 사용될 수 있지만, 고체-기체 및 액체-기체 접촉을 향상시키도록 구체적으로 적합화된 접촉 용기 설계는 더 간단한 디자인에 비하여 보다 효율적일 것이다. 또한, 혼합기 또는 교반기와 같은 능동 구성요소가 도 9 또는 도 10의 임의의 동작 동안 접촉, 기화 또는 혼합을 향상시키기 위해 임의의 또는 모든 용기에서 사용될 수 있다.
UCl3-UCl4-NaCl 연료 염 생성 시스템(1100) 및 방법(900, 1000)의 다양한 실시예들이 본 개시의 목적을 위해 설명되었지만, 본 명세서에 설명된 기술의 범위 내에 완전히 있는 다양한 변경 및 수정이 이루어질 수 있다. 예를 들어, 당업자는 시스템(1100) 또는 방법(900, 1000)에 대한 많은 사소한 변경이 최종 연료 염 혼합물 및 최종 생성물에 대하여 동일한 제어를 여전히 달성하면서 이루어질 수 있다는 것을 인식할 것이다. 예를 들어, 고체 실리콘이 제2 용기(1104) 내로 도입될 수 있거나, 고체 실리콘이 제2 용기(1104)와 수집 용기(1106) 사이의 관류식 챔버에 유지될 수 있다. 마찬가지로, 제1 및 제2 용기는 직렬적인 것 대신에 독립적으로 동작될 수 있고, UCl4 기체 및 NaCl 액체는 수집 용기(1106) 내로 개별적으로 이송될 수 있다. 당업자에게 그 자체로 쉽게 제안되고, 본 개시의 사상 내에 포함되고 첨부된 청구범위에서 규정된 것에 포함되는 다양한 다른 변경이 이루어질 수 있다.
또한, 도 9 또는 도 10의 방법은, UCl3-NaCl 2원 혼합물이 소망되는 경우에 추가로 적합화될 수 있다. 이러한 실시예에서, 전체 UCl4-NaCl 혼합물은 하기의 반응을 개시하는 연장된 기간 동안 수소로 스파징될 수 있다:
2UCl4 + H2(g) = 2UCl3 + 2HCl(g)
과잉의 H2를 제공함으로써, 모든 UCl4가 UCl3으로 변환될 수 있다.
[염화암모늄을 사용한 UO2로부터의 UCl4의 합성]
도 16은 염화암모늄을 사용한 UCl4의 제조를 위한 방법의 일 실시예를 도시하고 있다. 도시된 방법(1600)의 실시예에서, 고체 UO2와 NH4Cl의 혼합물이 우라늄 준비 동작(1602)에서 형성된다. 고체 혼합물은 볼 밀(ball mill), 로드 밀(rod mill), 자생 밀(autogenous mill), SAG 밀, 페블 밀(pebble mill), 롤 그라인더(roll grinder), 스탬프 밀(stamp mill) 등과 같은 임의의 적합한 설비를 사용하는 분쇄(grinding), 파쇄(crushing) 또는 절단(cutting)과 같은 임의의 종래 수단을 사용하여 형성될 수 있다.
다음에, 하기의 반응에 의해 (NH4)2UCl6을 생성하기에 적절한 상태 하에서 고체 혼합물이 HCl에 노출되는 제1 변환 동작(1604)이 수행된다:
UO2(s) + 2NH4Cl(s) + 4HCl(g) = (NH4)2UCl6·2H2O
일 실시예에서, 변환 동작(1604)은 밀봉된 환경에서 고체 혼합물을 HCl 기체에 노출시키면서 고체 혼합물을 1 atm에서 100℃까지 가열하고, 충분한 변환이 얻어질 때까지 온도를 유지하는 것을 포함한다. 실시예에 따라서, 온도는 적어도 1시간 동안 유지될 수 있다. 그러나, 완전한 변환을 위해, 추가 시간이 바람직할 수 있으며, 예컨대 2시간, 3시간, 4시간 또는 그 이상 동안 온도를 유지할 수 있다. 사용된 HCl의 농도에 따라, 온도는 수성 HCl의 비등점 바로 아래로 유지될 수 있고, 밀봉된 환경에서 수성 HCl의 풀을 제공함으로써 HCl 기체 환경이 유지될 수 있게 한다.
또한, (NH4)2UCl6으로의 변환을 달성하기 위한 대안적인 방법, 예컨대 가마(kiln), 이동층(moving bed), 사이클론(cyclone), 유동층 원자로를 통해, 또는 임의의 다른 기체-고체 접촉 기술을 통해 보다 높은 온도의 HCl 기체를 통과시키는 것이 가능하다. 또한, HCl(40% 초과의 농도의 수성 HCl)을 훈증하는(fuming) 것이 HCl 기체를 생성하는데 사용될 수 있다. 또 다른 실시예에서, 혼합물은 (NH4)2UCl6을 야기하는 상태 하에서 기체가 아닌 액체 형태로 수성 HCl과 접촉될 수 있다.
또 다른 실시예는 염화칼슘(CaCl2)과 수성 HCl을 사용함으로써 제1 변환 동작(1604) 동안 HCl 기체를 생성하는 것을 포함한다. 이러한 실시예에서, HCl 기체는 하기의 반응을 통해 생성된다:
CaCl2(s, 무수) + HCl(aq) = CalCl2·2H20(s) + HCl(g)
이러한 실시예에서, 제1 변환 동작(1604)은 반응 환경에서 무수(anhydrous) CaCl2 펠릿을 제공하고, 무수 CaCl2를 수성 HCl과 접촉시키는 것을 포함한다. 일 실시예에서, 접촉은 CaCl2 펠릿을 HCl의 풀 내에 배치함으로써 실행될 수 있다. 제1 변환 동작(1604)에서, HCl 기체만이 혼합물과 접촉할 수 있도록, 혼합물과 CaCl2 펠릿을 갖는 HCl의 풀 모두를 개별적으로 유지할 수 있는 원자로 용기가 제공될 수 있다. 대안적인 실시예에서, 액체 HCl이 고체 형태의 CaCl2 위로 순환 또는 유동될 수 있다. 접촉이 어떻게 수행되는지와는 관계없이, CaCl2를 수화시키기 위해 물이 수성 HCl로부터 제거됨에 따라, 액체 내의 HCl의 농도는 HCl 기체가 환경으로 배출될 때까지 증가한다. HCl 기체를 생성하기 위한 이러한 방법은 입력으로서 보다 안전하고 보다 용이하게 핸들링되는 수성 HCl을 사용할 수 있고, HCl 기체의 다른 소스를 사용하는 것에 비해 선호될 수 있다. HCl를 제조하는 이러한 방법은 본 명세서에서 설명된 임의의 방법과 함께 사용하도록 적합화될 수 있다.
또한, 음이온으로서 수정된 양의 37Cl 동위 원소를 갖는 NH4Cl 및 수성 HCl은 방법(1600)으로부터 염화물 연료 염을 생성하는데 사용될 수 있다. 상기에 언급된 바와 같이, 37Cl 동위 원소의 분리 및 수집은 몇 가지 방법에 의해 가능하다. 그리고, 이러한 37Cl은 물과 결합될 때 수정된 수성 HCl을 생성하는 염화수소를 생성하는데 사용될 수 있다. 염화수소를 제조하기 위한 많은 방법이 알려져 있으며, Cl2 기체를 H2 기체와 결합시키는 것과, NaCl을 H2SO4와 반응시키는 것을 포함하는 임의의 적합한 방법이 사용될 수 있다. 마찬가지로, 수정된 NH4Cl은 또한 임의의 알려진 방법으로부터 37Cl의 소스를 사용하여 생성될 수 있다. HCl 및 NH4Cl 양자 중 어느 하나의 수정의 양은 최종 연료 염에서의 전체 Cl에 대한 37Cl의 임의의 원하는 비율을 달성하도록 제어될 수 있으며, 예컨대 최종 염은 연료 염에서의 전체 Cl에 대한 37Cl의 비율이 25% 초과이다.
제1 변환 동작(1604) 후에, 하기의 반응에 의해 (NH4)2UCl6을 UCl4로 변환시키기 위한 적절한 상태 하에서 (NH4)2UCl6이 유지되는 제2 변환 동작(1606)이 수행된다:
(NH4)2UCl6 = UCl4 + 2NH4Cl
일 실시예에서, 제2 변환(1606)은 HCl 환경으로부터 (NH4)2UCl6·2H2O를 제거하는 것과, 원하는 양의 (NH4)2UCl6이 UCl4로 변환될 때까지 변환에 충분한 온도로 (NH4)2UCl6·2H2O를 가열하는 것을 포함한다. 변환은 200℃ 초과에서 기대되지만, 보다 높은 온도가 반응을 가속시킬 수 있다. 일 실시예에서, (NH4)2UCl6·2H2O는 200℃보다 높지만 (NH4)2UCl6 또는 UCl4를 용융하는 온도보다 낮은 임의의 온도, 예컨대 200℃ 내지 500℃, 250℃ 내지 350℃, 또는 400℃로 가열될 수 있다. 생성된 UCl4가 변환 동작(1606) 동안 용융되게 하는 온도까지 (NH4)2UCl6을 가열하는 실시예를 포함하는 대안적인 실시예가 또한 가능하다.
도시된 방법(1600)의 실시예는 UCl4 생성물을 벌크로 생성하기에 적합하다. 또한, 전술한 바와 같이, UCl3이 환원을 통해 UCl4로부터 용이하게 얻어질 수 있기 때문에, 방법(1600)은, 도 16에 도시된 바와 같이, 또한 간단히 선택적인 환원 동작(1608)을 추가함으로써, 벌크 양의 UCl3을 생성하는데 용이하게 사용될 수 있다.
방법(1600)의 일 실시예가 방법을 검증하기 위해 수행되었다. 실험에서, 2 그램의 UO2 및 0.44 그램의 NH4Cl(즉, 10%의 과잉 NH4Cl)은 함께 분쇄되고, 환경이 과잉의 HCl 기체를 갖도록 수성 HCl과 함께 원자로 내에 배치되었다. 원자로는 100℃로 가열되고, 그러한 온도로 4시간 동안 유지되었다. 다음에, 결과적인 생성물이 제거되고, 진공 하의 분해 튜브 내에 배치되어, 80℃ 내지 400℃로 가열되었다. UCl4의 생성은 x-선 회절을 통해 검증되었다.
실험에서, HCl 기체는 CaCl2 방법을 사용하여 생산되었다. UO2와 NH4Cl의 혼합물은 상부가 개방된 유리 용기 및 원자로 내에 배치된 용기 내에 배치되었다. 수성 HCl의 풀이 원자로의 하부에 제공되었고, CaCl2의 펠릿이 수성 HCl과 접촉하도록 배치되었다. 과잉의 HCl 기체가 CaCl2의 수화에 의해 생성되었고, 이러한 기체는 용기 내의 고체 혼합물과 반응하였다.
[우라늄 염화물-불화물 연료 제조 프로세스]
도 17은 UCl3F를 제조하기 위한 방법의 일 실시예를 도시하고 있다. 방법(1700)은 하기의 반응에 기초한다:
3UCl4 + UF4 = 4UCl3F
도시된 실시예에서, 방법(1700)은 전구체 준비 동작(1702)에서 소정 양의 UCl4 및 UF4를 준비하는 것으로 시작한다. UCl4 및 UF4는 본 명세서에서 설명되거나 당업계에 알려진 임의의 방법에 의해 준비될 수 있다.
다음에, 고체 UCl4 및 UF4가 결합 동작(1704)에서 화학량론적인 양으로 결합된다. 도시된 실시예에서, 3부(part)의 UCl4 및 1부의 UF4가 결합된다. 결합 동작(1704)은 다음에 논의되는 혼합 동작(1706)을 예상하여 혼합기(즉, 볼 밀)에서 실행될 수 있거나, 혼합기로 이송되기 전에 중간 용기에서 실행될 수 있다.
다음에, 결합된 UCl4 및 UF4는 혼합 동작(1706)에서 고체 UCl3F를 얻기 위해 소정의 기간 동안 혼합된다. 혼합 동작(1706)은 볼 밀, 로드 밀, 자생 밀, SAG 밀, 페블 밀, 롤 그라인더, 스탬프 밀 등과 같은 임의의 적합한 설비를 이용하는 분쇄, 파쇄 또는 절단과 같은 임의의 종래 고체 혼합 수단을 사용할 수 있다. 혼합은 상승된 온도 또는 압력에서 수행될 수 있거나 수행되지 않을 수 있다. 혼합 기간은, 예를 들어 15분, 30분, 45분, 1시간, 2시간, 4시간, 6시간, 8시간, 12시간 또는 24시간과 같은, 15분 내지 5일에서 선택된, 혼합 상태(예를 들어, 고온)에 기초하는 고정된 시간일 수 있다. 대안적으로, 혼합은 반응 완료에 충분한 기간 동안 수행될 수 있고, 그러한 기간은 실시간 또는 사전 시험에 기초하여 결정된다.
대안적인 실시예에서, 혼합 동작(1706)은 고체 상태 대신에 용융 상태의 하나 또는 2개의 우라늄 염으로 수행될 수 있다. 또 다른 실시예에서, 혼합 동작은 원자로의 원자로 노심에서 수행될 수 있어, UCl3F 염이 원자로 노심 내에서 생성된다.
예컨대 아르곤 또는 일부의 다른 불활성 기체 하에서 혼합함으로써, 임의의 또는 모든 동작들(1702 내지 1706)이 산소가 없는 환경에서 또한 수행될 수 있다.
실험이 방법(1700)을 확인하기 위해 수행되었다. 수행될 때, 700 mg의 UCl4가 아르곤 하에서 1시간 동안 볼 밀 내에서 193 mg의 UF4와 혼합되었다. 1시간의 혼합 시간 후, 혼합 전의 전구체와 실험의 생성물의 x-선 회절 분석은 UCl4 또는 UF4의 어떠한 전구체도 최종 생성물에 존재하지 않는다는 것을 나타내고 있다. 이것에 기초하여, 반응이 완료되었고, 최종 생성물이 UCl3F인 것이 추정된다.
방법(1700)이 전구체 염의 화학량론적 양을 변화시킴으로써 UCl2F2 및 UClF3을 생성하도록 적합화될 수 있다는 것에 주목하자. 상기에서 논의된 바와 같이, 이러한 염들은 또한, 용융 염 원자로에 있어서 핵연료로서, 또는 핵연료 염의 구성 성분으로서의 사용에 적합한 특성을 가질 수 있다.
도 18은 UCl3F를 제조하기 위한 다른 방법의 일 실시예를 도시하고 있다. 이러한 방법(1800)은 하기의 반응에 기초하여 UO2로부터 UCl3F를 생성한다:
2U02(s) + 3NH4Cl(s) + NH4HF2(s) + 7HCl(g) = 2[NH4]2UCl5F·2H20(s)
[NH4]2UCl5F·2H20(s) = 2NH4Cl + UCl3F + 2H2O
이러한 반응은 도 16을 참조하여 설명된 것과 유사하다.
도시된 방법(1800)의 실시예에서, 전구체 준비 동작(1802)에서 고체 UO2, NH4Cl 및 NH4HF2의 혼합물이 생성된다. 고체 혼합물은 볼 밀, 로드 밀, 자생 밀, SAG 밀, 페블 밀, 롤 그라인더, 스탬프 밀 등과 같은 임의의 적합한 설비를 이용하는 분쇄, 파쇄 또는 절단과 같은 임의의 종래 수단을 사용하여 생성될 수 있다.
다음에, 고체 혼합물이 하기의 반응에 의해 (NH4)2UCl5F를 생성하기에 적절한 상태 하에서 HCl에 노출되는 제1 변환 동작(1804)이 수행된다:
2U02(s) + 3NH4Cl(s) + NH4HF2(s) + 7HCl(g) = 2[NH4]2UCl5F·2H20(s)
일 실시예에서, 제1 변환 동작(1804)은 밀봉된 환경에서 고체 혼합물을 과잉의 HCl 기체에 노출시키면서 고체 혼합물을 1 atm에서 100℃까지 가열하고, 충분한 변환이 얻어질 때까지 온도를 유지하는 것을 포함한다. 실시예에 따라서, 온도는 적어도 1시간 동안 유지될 수 있다. 그러나, 완전한 변환을 위해, 추가 시간이 바람직할 수 있으며, 예컨대 2시간, 3시간, 4시간 또는 그 이상 동안 온도를 유지할 수 있다. 사용된 HCl의 농도에 따라, 온도는 수성 HCl의 비등점 바로 아래로 유지될 수 있고, 밀봉된 환경에서 수성 HCl의 풀을 제공함으로써 HCl 기체 환경이 유지될 수 있게 한다.
또한, (NH4)2UCl5F로의 변환을 달성하기 위한 대안적인 방법, 예컨대 가마, 이동층, 사이클론, 유동층 원자로를 통해, 또는 임의의 다른 기체-고체 접촉 기술을 통해 보다 높은 온도의 HCl 기체를 통과시키는 것이 가능하다. 또한, HCl(40% 초과의 농도의 수성 HCl)을 훈증하는 것이 HCl 기체를 생성하는데 사용될 수 있다. 또 다른 실시예에서, 제1 변환 동작(1804)을 위한 HCl 기체는 도 16을 참조하여 이전에 설명된 바와 같이 염화칼슘(CaCO2)과 수성 HCl을 사용하여 생성될 수 있다.
제1 변환 동작(1804) 후에, 하기의 반응에 의해 (NH4)2UCl5F를 UCl3F로 변환시키기 위한 적절한 상태 하에서 (NH4)2UCl5F가 유지되는 제2 변환 동작(1806)이 수행된다:
[NH4]2UCl5F·2H20(s) = 2NH4Cl + UCl3F + 2H2O
일 실시예에서, 제2 변환(1806)은 HCl 환경으로부터 (NH4)2UCl5F·2H2O를 제거하는 것과, 원하는 양의 (NH4)2UCl5F가 UCl3F로 변환될 때까지 변환에 충분한 온도로 (NH4)2UCl5F·2H2O를 가열하는 것을 포함한다. 변화는 200℃ 초과에서 기대되지만, 보다 높은 온도가 반응을 가속시킬 수 있다. 일 실시예에서, (NH4)2UCl5F·2H2O는 200℃보다 높지만 (NH4)2UCl5F 또는 UCl3F를 용융하는 온도보다 낮은 임의의 온도, 예컨대 200℃ 내지 500℃, 250℃ 내지 350℃, 또는 400℃로 가열될 수 있다. 생성된 UCl3F가 제2 변환 동작(1806) 동안 용융되게 하는 온도까지 (NH4)2UCl5F를 가열하는 실시예를 포함하는 대안적인 실시예가 또한 가능하다.
또한, 방법(1800)은, 다른 곳에서 논의된 바와 같이, 음이온으로서 수정된 양의 37Cl 동위 원소를 갖는 NH4Cl 및 수성 HCl을 사용함으로써 수정된 37Cl 염을 생성하는데 사용될 수 있다. HCl 및 NH4Cl 양자 중 어느 하나의 수정 양은 최종 연료 염에서의 전체 Cl에 대한 37Cl의 임의의 원하는 비율을 달성하도록 제어될 수 있으며, 예컨대 최종 염은 연료 염에서의 전체 Cl에 대한 37Cl의 비율이 25% 초과이다.
[연료 염의 예]
다양한 연료 염 실시예가 도 4의 3원 상태도를 확인하기 위해 실험실에서 제조되어 시험되었다.
다수의 UCl3 배치(batch)가 준비되었다. 준비의 전형이었던 하나의 배치가 하기와 같이 준비되었다. 1.895 g의 우라늄 금속 샘플이 헥산으로 세척되고, 산화물을 제거하기 위해 질산으로 처리되었다. 우라늄 금속은 석영 도가니(quartz crucible)에 배치되고, 튜브로(tube furnace) 내에 로딩되며, 유동하는 H2 하에서 30분 동안 250℃로 유지되어, UH3을 생성하였다. UH3은 우라늄 금속 시작 재료와는 형태학적으로 상이한 보다 큰 표면적의 생성물로서 관찰되었다. 노 온도는 350℃로 증가되었고, 유동하는 기체는 HCl로 전환되고, 90분 동안 그 온도로 유지되어, UCl3을 생성하였다. 분위기는 H2로 변화되고, 노는 실온으로 되었다. 튜브로는 H2 분위기 하에서 유지되고, Ar 글러브박스(glovebox)로 이송되었다. UCl3은 x-선 회절에 의해 특징지어지며, 전체 회수된 질량이 2.47 g이었다.
또한, 다수의 UCl4 배치가 준비되었다. 준비의 전형이었던 하나의 배치가 하기와 같이 준비되었다. 1.50 g의 UO3 샘플이 쉬링크 플라스크(Schlenk flask)에 첨가되고, Ar로 채워졌다. 헥사클로로프로펜(hexachloropropene)이 10배의 몰 과잉의 불활성 상태 하에서 추가되었다. 플라스크 온도는 75℃까지 증가되어, 30분 동안 유지되었다. 온도는 약 165℃로 환류시키도록 증가되어, 3시간 동안 유지되었다. 생성물은 실온으로 되고, 사염화탄소, 톨루엔 및 헥산으로 세척되었다. 헥산 세척 후에, 생성물은 건조되고, x-선 회절에 의해 UCl4로서 식별되었다. 이 절차는 1.9 g의 UCl4를 산출하였다.
Ar 분위기 하에서 2시간 동안 650℃로 Mo 도가니 내에 적절한 양의 구성 화합물을 용융함으로써 2원 및 3원 혼합물이 생성되었다. 66NaCl-34UCl3 샘플이 준비되고, 3.761 g의 UCl3 및 1.239 g의 NaCl을 사용하여 동일한 방식으로 특징지어졌다. 71UCl4-17UCl3-12NaCl을 위한 전형적인 배치는 0.6188 g의 UCl4, 0.1331 g의 UCl3 및 0.0158 g의 NaCl을 함유하였다. 3개의 성분이 Mo 도가니에 첨가되고, 전술한 바와 같이 처리되었다. 혼합된 염 생성물은 시차 주사 열량계(differential scanning calorimetry)에 의해 분석되었다.
UCl3F의 실시예는 전술한 바와 같이 UCl4와 UF4 사이의 합성 반응을 사용하여 생성되었다. 그러한 실험에서, 700 mg의 UCl4가 아르곤 하에서 1시간 동안 볼 밀 내에서 193 mg의 UF4와 혼합되었다. 1시간의 혼합 시간 후에, 혼합 전의 전구체와 실험의 생성물의 x-선 회절 분석은 UCl4 또는 UF4의 어떠한 전구체도 최종 생성물에 존재하지 않는다는 것을 나타내고 있다. 이것에 기초하여, 반응이 완료되었고, 최종 생성물이 UCl3F인 것이 추정된다.
하기의 연료 염이 형성되었고, 그것의 융점이 표 4에 나타낸 바와 같이 결정되었다.
연료 염 융점(℃)
71UCl4-17UCl3-12NaCl 491-512
66NaCl-34UCl3 508
17UCl3-40.5UCl4-42.5NaCl 351
47UCl4-53NaCl 343
UCl3F NA
*[표 4] 연료 염 실시예
[부식을 감소시키기 위한 연료 수정]
용융 염 부식의 관리는, 반사기, PHX 및 용기와 같은 연료 염 대면 구성요소에 대해, 니켈 및 몰리브덴 합금과 같은 고급 재료를 사용하게 할 수 있다. 일부 실시예에서, 적합한 원자로의 설계 및 동작 상태 때문에, 구성요소는 단지 이러한 고급 재료를 사용하여 클래딩되거나 코팅될 필요가 있을 수 있지만, 그러한 구성요소의 벌크는 스테인리스강과 같은 보다 전통적인 재료 및 기존의 ASME 코드 케이스를 갖는 다른 재료로 구성될 수 있다. 추가적으로, 구성요소가 정기적으로 교체된다면, 우수한 클래드 성능을 제공하거나 완벽한 코팅을 실증할 필요는 없다.
일 실시예에서, 양립 가능한 내식성 클래딩(corrosion resistant cladding; CRC)은 모든 연료 염 대면 표면 상에 ASME 코드 준수 기본 재료와 함께 이용될 것이다. ASME Section III, Division V "High Temperature Reactors"는 CRC의 사용을 허용한다. 재료, 접합 프로세스(joining process) 및 비파괴 검사의 신중한 선택은 부식, 방사선 손상 및 고온 서비스에 대한 다수의 방어층을 갖는 견고한 복합 금속 원자로 인클로저의 구성을 허용한다. 실시예에서, CRC는 방사성 핵종의 제어되지 않은 방출에 대한 제1 배리어이다. 이것은 압력 용기 플레이트, 배관, 1차 열 교환기 튜브 및 튜브 시트에 대한 내식 클래딩으로 구성되며, 양의 압력에 대해 설계된다.
일 실시예에서, 연료 염은 부식을 통해 생성된 염에 대응하는 하나 이상의 염화물 염을 제공함으로써 부식을 방지하거나 감소시키도록 적합화된다. 그러한 염을 하나의(또는 유일한) 추가적인 비핵분열성 염화물 염으로서 제공함으로써, 이것은 염 대면 기계적 구성요소의 부식을 감소시키거나 방지할 것이다.
도 12는 용융 핵연료를 사용하여 핵 원자로에서 부식을 감소시키는 방법의 일 실시예를 도시하고 있다. 방법(1200)은 Cl, F, 또는 Cl3F, Cl2F, Cl2F2 등과 같은 조합물을 포함하는 임의의 연료 염 음이온에 적합하다. 도시된 실시예에서, 방법(1200)은 어떤 재료 또는 재료들이 원자로에서 염에 대면할 것인지를 결정하는 식별 동작(1202)으로 시작한다. 예를 들어, 상기에서 논의된 바와 같이, 니켈 및 몰리브덴 합금이 다양한 염 대면 구성요소에 대해 사용될 수 있는 것으로 예상된다.
다음에, 식별 동작(1202)은 분석 동작(1204)에서 부식할 가능성이 가장 높은 식별된 재료에서의 양이온 또는 음이온의 결정으로 이어진다. 분석 동작(1204)은, 예를 들어 재료에서의 각각의 원소에 대한 염 형성의 상대적인 자유 에너지의 비교에 기초하는 순수 이론적 분석일 수 있다. 대안적으로 또는 추가적으로, 분석 동작(1204)은 부식 가능성이 있는 화학물질을 실험적으로 식별하기 위해 상이한 대표 염을 사용하여 부식 시험을 하는 것을 포함할 수 있다.
염 부식의 영향을 받는 양이온 또는 양이온들이 결정된 후에, 염 음이온(예를 들어, MCFR에서의 염소) 및 재료 양이온(예를 들어, 분석 동작(1204)에서, Mo 부식이 그러한 특정 합금에서 문제인 것으로 결정되는 경우, Mo)으로 이루어지는 부식 억제 염을 핵연료 염 내에 포함하는 그러한 원자로에 대해 연료 염이 특별히 생성될 수 있다. 부식 억제 염의 양은 실험적으로 결정될 수 있거나, 연료 염 내의 부식 억제 염의 양을 원자로의 동작 상태(압력, 온도 등) 하에서 평형을 달성하는데 필요한 양으로 되게 함으로써 부식 반응을 제거하는데 필요한 염의 양에 기초하여 선택될 수 있다. 대안적으로, 핵연료에 가용화될 수 있는 핵연료에서의 부식 억제 염의 최대 양이다.
예를 들어, 방법(1200)의 일 실시예에 있어서, 분석 동작(1204)에서 Cr 부식이 발생할 가능성이 있다고 결정될 수 있다. 이에 응답하여, 적어도 일부의 CrCl2를 포함하는 내식성 연료가 생성될 수 있다.
도 13은 잠재적으로 적용 가능한 일부 합금을 열거한다. 도면은 합금과, 각각의 합금의 주 원소 또는 원소들(1 질량% 초과)과, 각각의 합금의 부 원소들(1 질량% 미만)을 열거한다,
도 13에서의 합금의 일부에 대해서, 대표적인 조건 하에서 71UCl4-17UCl3-12NaCl 및 66NaCl-34UCl3 연료 염 실시예 모두를 사용하여 실험이 수행되었다. 시험된 합금은 316SS 스테인리스 합금을 포함하였다. 이들 실험에서, 합금 쿠폰(coupon)이 소정 용적의 연료 염 내로 삽입되었고, 상태는 100 시간 동안 650℃로 유지되었다. 다음에, 쿠폰은 에너지 분산형 분광법(energy dispersive spectroscopy)을 사용하여 검사되었다. 스테인리스강의 검사는 합금 쿠폰으로부터의 크롬의 현저한 고갈 및 Fe의 측정 가능한 고갈을 보여주었다. 이것은 Cr이 Cl 염에 의해 보다 많이 부식되고, Fe가 상대적으로 덜 부식되고, Ni 및 Mo가 훨씬 덜 부식된다는 것을 나타내는 합금에서의 양이온의 상대적인 자유 에너지에 기초한 이론적 분석의 결과를 확인하였다.
ΔHCrCl2 < ΔHCrCl3 < ΔHFeCl2 < ΔHNiCl2 < ΔHMoCl2
이러한 분석에 응답하여, 부식 억제 염은 316SS 합금에 대해 CrCl2, CrCl3 및 FeCl3 중 하나 이상을 포함할 수 있다. 이들 부식 억제 염의 일부 또는 전부는 이러한 합금의 부식을 감소시키거나 제거하기 위해 염화물 연료 염에 참가될 수 있다.
[연료 모니터링]
동작 동안, 용융 염 원자로 내의 연료 염이 모니터링될 수 있다. 이러한 모니터링은 반응성을 낮게 유지하기 위해 연료의 일부가 제거되거나 새로운 연료로 교체될 수 있도록 충분한 증식이 언제 발생했는지를 결정하도록 수행될 수 있다. 그러한 모니터링은 많은 형태를 취할 수 있지만, 염의 전체적인 품질을 나타내는 용융 염 내의 분자의 적어도 하나의 농도를 모니터링하는 것을 포함한다. 모니터링의 결과, 예를 들어 충분한 증식이 발생하였다는 것을 나타내는 결과에 응답하여, 동작 파라미터를 변경하거나 일부 연료 염을 새로운 연료 염으로 교체하는 것과 같은 일부 동작이 취해질 수 있다.
모니터링은, 현재 알려져 있거나 나중에 개발되는, 분광 방법 및 도구를 포함하는 임의의 유형의 적합한 종 분화(speciation) 방법 또는 설비를 사용하여 수행될 수 있다. 예를 들어, 일 실시예에서, 모니터링은 라만 분광법(Raman spectroscopy) 또는 레이저 애블레이션(laser ablation) 방법을 사용하여 실시간으로 수행된다. 라만 분광법은 샘플 식별과 양의 측정에 사용될 수 있는 분자 진동으로부터의 정보를 제공한다. 이 기술은 샘플 상에 단색 광원(즉, 레이저)을 조사하고 산란된 광을 검출하는 것을 포함한다. 일부 양의 연료는, 예컨대 측류(side stream)로 원자로 노심으로부터 제거되고, 분광법이 수행될 수 있는 '윈도우(window)'를 포함하는 모니터링 셀을 통해 통과될 수 있다. 라만 윈도우 재료의 예는 용융 석영, 용융 실리카, 사파이어, 다이아몬드 및 일부 유리이다. 레이저 애블레이션 방법은 화합물을 고에너지 상태로 여기시켰다. 여기된 재료는 원소 조성 및 가능하게는 분자 종을 결정하기 위해 질량 분광계로 또는 광학적으로 평가될 수 있다. 원자로 및 모니터링 시스템의 동작 파라미터를 충족할 수 있는 한, 임의의 재료가 사용될 수 있다. 일부 실시예에서, 모니터링을 위해 노심으로부터 제거된 연료는, 하기에서 더 설명되는 바와 같은 연료 폴리싱/처리를 위해 제거된 연료의 측류, 핵연료 원료 연료로 교체될 제어 목적을 위한 측류, 및/또는 도 1a에 대하여 전술한 1차 냉각재 루프(110)로부터의 측류의 전부 또는 일부일 수 있다.
또한, 측류 샘플링 구성과는 다른 샘플링 구성이 사용될 수도 있다. 예를 들어, 일 실시예에서, 종 분화 설비(예를 들면, 라만 분광기 또는 애블레이션 시스템)가 연료, 또는 존재한다면 연료 위의 헤드스페이스(headspace)로 광을 전송할 수 있는 윈도우가 원자로 노심 내의 어딘가에 제공될 수 있다. 대안적으로, 종 분화 설비는 원자로 외부의 모니터링 시스템에 무선 또는 유선으로 연결되고, 예컨대 원자로 노심의 벽 또는 배관을 통해, 연료 염 또는 연료 염 스트림 내로 삽입될 수 있는 원격 기구일 수 있다. 다른 실시예에서, 분광기는 연료 염을 직접 샘플링하기 위해 원자로 노심 내의 열 교환기 장치 또는 다른 구성요소 내에 물리적으로 포함될 수 있다. 또 다른 실시예에서, 분광기 또는 애블레이션 시스템은 도 1a를 참조하여 설명된 바와 같은 보조 구성요소(127)일 수 있다.
실시간이 아닌 또 다른 실시예에서, 샘플은 원자로 노심으로부터 주기적으로 제거되어 분석될 수 있다. 다음에, 그러한 샘플은 복귀되거나, 추후 사용을 위해 수집될 수 있다. 예를 들어, 일 실시예에서, 일부 양의 연료 염이 동작하는 MCFR에서 소정 스케쥴에 따라 교체되고, 제거된 연료 염은 레이저 애블레이션, 광학적 방법에 의해, 또는 라만 프로브로 분석된다. 다음에, 이러한 분석 결과는, 하나 이상의 파라미터를 수정하기 위해, 예컨대 연료 염을 교체하기 위한 스케쥴을 수정하기 위해 사용된다. 조정될 수 있는 다른 동작 파라미터의 예는 원자로 노심 온도, 연료 염 교체량, 변위 요소의 위치, 연료 염의 반응성, 및 원자로 노심에 대한 첨가제의 공급 속도를 포함한다.
도 14는 용융 염 핵 원자로를 동작시키는 방법을 도시하고 있다. 도시된 실시예에서, 방법(1400)은 동작(1402)에서 핵 원자로의 원자로 노심에 있어서 용융 염에서의 증식-연소 거동을 유지하는 것으로 시작한다.
동작 동안, 용융 염의 적어도 일부가 실시간 분석 동작(1402)에서 분석된다. 일 실시예에서, 용융 염 내의 분자 중 적어도 하나의 농도를 결정하기 위해 분석은 라만 분광법 또는 레이저 애블레이션 방법과 같은 종 분화 방법을 사용하여 실행된다. 대안적으로, 종 분화는, 연료 내의 모든 분자가 아니더라도 대부분의 분자, 및 그것의 상대적인 양을 결정하여, 그러한 위치에서의 연료 염의 완전하거나 거의 완전한 화학적 구성이 알려질 수 있게 하도록 실행된다. 또 다른 실시예에서, 감마 검출기와 같은 방사선 검출기가 용융 염의 에너지 및 활성을 모니터링하는데 사용될 수 있고, 그러한 위치에서의 연료 염의 부분적이거나 완전한 화학적 구성의 결정이 염 구성 및 측정값에 기초하여 이루어질 수 있다.
연료 염의 화학적 구성에 대한 결과적인 지식에 기초하여, 화학적 구성 또는 특정 농도가 일부의 사전결정된 임계값을 초과하는 경우, 조정 동작(1406)이 수행될 수 있다. 조정은 핵 원자로의 하나 이상의 동작 파라미터를 조정하거나, 연료 교체와 같은 특정 작업을 수행하는 것을 포함할 수 있다.
라만 분광법은 연료 염 품질, 및/또는 다른 안전 또는 설계 고려사항, 예를 들어 핵분열 생성물의 축적, 점도 등을 모니터링하는데 사용될 수 있는 종 분화 기술 중 단지 하나일 뿐이다. 다른 기술은, 상이한 염 구성 성분(예를 들어, UCl3, UCl4 및 NaCl)의 상대적 농도를 결정하기 위해 흡수 분광법, 레이저 애블레이션 분광법, 레이저 유도 파열 분광법(laser induced breakdown spectroscopy), 적외선(IR) 분광법 및 전기화학법을 포함한다. 상기에서 논의된 바와 같이, 현재 알려져 있거나 나중에 개발되는 임의의 기술이 모니터링에 사용될 수 있다.
[프리즈 플러그]
용융 연료 염 원자로의 다른 양태는 상이한 목적을 위한 동결된 재료 플러그(frozen material plug)의 가능한 사용을 포함한다. 본 명세서에서 프리즈 플러그(freeze plug)라고 지칭되는 동결된 재료 플러그는 의도된 동작 상태에서 연료 염과 반응하지 않는 고체이고, 원자로 내의 연료 염의 이동을 방지하는데 사용될 수 있기에 충분히 강한 고체 구조를 갖지만, 또한 원하는 활성 온도에 도달할 때 연료 염과의 혼합 및 연료 염의 이동을 가능하게 하도록 용융되는 소정 용적의 재료이다.
프리즈 플러그는 많은 상이한 목적을 위해, 그리고 일부 실시예에서는 한 번에 다수의 목적을 위해 사용될 수 있다. 예를 들어, 간단한 일 실시예에서, 프리즈 플러그는, 동작 온도에 있을 때 연료 염이 원자로 노심으로부터 폐기 탱크(dump tank)로 유동하는 것을 방지하지만, 원자로 노심 온도가 플러그의 활성 온도를 초과하는 경우에 용융되어, 연료 염이 폐기 탱크 내로 빠져나갈 수 있게 하는데 사용될 수 있다. 이것은 연료 염이 중력에 의해 유동할 수 있도록 원자로 노심 아래에 폐기 탱크를 위치시킴으로써, 또는 프리즈 플러그의 용융시에 용융 연료 염이 압력 하에서 폐기 탱크 내로 유동하도록 원자로 노심과 폐기 탱크를 상이한 압력으로 유지함으로써 달성될 수 있다.
일부 경우에, 프리즈 플러그는 용융시에 연료 내에서 검출 가능할 수 있다. 예를 들어, 프리즈 플러그는 중성자 흡수 물질인 일부 재료로 제조될 수 있고, 그에 따라 원자로 노심이 활성 온도를 초과하면 흡수 물질이 용융되고, 이어서 원자로 노심 전체에 걸쳐 분산되어 반응성을 감소시킨다. 이러한 실시예에서, 프리즈 플러그는 중성자 흡수 물질이다. 유사한 기능을 달성함으로써, 다른 실시예에서, 프리즈 플러그는 원자로 노심과는 별개인 용기 내에 유지된 소정 양의 중성자 흡수 물질이 연료 염과 혼합하는 것을 방지하는데 사용된다. 활성 온도에 도달할 때, 프리즈 플러그는 용융되어 흡수 물질을 원자로 내로 방출한다. 폐기 탱크 실시예에서와 같이, 흡수 물질의 용기는, 흡수 물질이 중력 하에서 원자로 노심 내로 유동하도록 원자로 노심 위에 위치될 수 있거나, 대안적으로 흡수 물질이 원자로 노심 내로 강제되도록 압력 하에서 유지될 수 있다. 이러한 방식으로, 프리즈 플러그의 활성화 또는 용융은 원자로 노심의 중성자 반응에서 매우 검출 가능하다. 추가적인 또는 대안적인 실시예에서, 프리즈 플러그는, 다른 적합한 방식으로, 예컨대 연료 모니터링 시스템(예를 들어, 라만 분광법), 원자로 내의 다른 센서 등에 의해 검출 가능한 하나 이상의 원소를 함유하거나 분리시킬 수 있다. 안전에 관련된 프리즈 플러그의 많은 다른 구성이 가능하다.
프리즈 플러그는 원하는 활성 온도에 맞춰진 적절한 융점을 갖는 프리즈 플러그 재료를 제공함으로써 수동적으로 유지될 수 있다. 대안적인 실시예에서, 프리즈 플러그는 프리즈 플러그의 위치 주위에 냉각 재킷(cooling jacket)과 같은 능동적으로 냉각된 구성요소를 제공함으로써 능동적으로 유지될 수 있다. 능동적으로 유지된 프리즈 플러그는, 예를 들어 (냉각 제어를 통한) 활성의 조작자 제어를 허용하도록 사용될 수 있거나, 외부 전력 또는 제어의 상실시에 활성화하는 안전 조치로서 사용될 수 있다. 또한, 능동 제어는 프리즈 플러그로서 연료 염의 사용을 허용하여, 원자로의 동작시의 프리즈 플러그의 사용을 단순화한다.
적합한 프리즈 플러그 재료는 연료 염에 혼화성이 있고, 원자로의 동작 온도보다 높은 적절한 용융 온도를 갖는 염을 포함한다. 일부 경우에, 플러그의 의도하지 않은 용해의 발생을 감소시키도록 프리즈 플러그와 연료 염 사이에 화학적 배리어를 포함하는 것이 적절할 수 있다. 예를 들어, 전술한 것과 같은 3원 연료 염을 사용하는 MCFR의 실시예에서, 적합한 프리즈 플러그는 3원 염 실시예의 융점보다 높은 융점을 갖는 임의의 염화물 염일 수 있다.
감속 목적을 위해, 중성자 흡수 물질로서 작용하는 프리즈 플러그의 일 실시예는 35Cl로 제조된 프리즈 플러그를 포함한다. 상기에서 논의된 바와 같이, 35Cl은 중성자 감속재 및 흡수제이며, 35Cl의 염은 연료 염 내로 용해될 때 염의 반응성을 감소시킬 것이다. MCFR에서 사용하기에 적합한 다른 잠재적인 프리즈 플러그는 133Cs, 101Ru, 103Rh, 99Tc 및 105Pd와 같은 넓은 흡수 단면을 갖는 핵분열 생성물의 염화물 염을 포함한다.
일부 실시예에서, 프리즈 플러그 재료는 연료 염, 또는 심지어 연료 염과 동일한 음이온을 갖는 염도 아닐 수 있다. 적합한 프리즈 플러그 재료는 작용이 일어나고 연료 염과 부정적으로 반응하지 않을 수 있는 안전한 융점을 목표로 하는 용융 온도를 갖는 프리즈 플러그 재료를 포함한다. 보다 높은 용융 온도를 갖는 수정된 연료 염은 이것의 일례일 뿐이다. 따라서, 프리즈 플러그는 잠재적으로 임의의 재료로 제조될 수 있다.
또 다른 실시예에서, 프리즈 플러그 재료는 중성자 반사성 재료일 수 있고, 그에 따라 활성 온도에 도달할 때 반사성 프리즈 플러그가 용융되어 보다 적은 중성자 반사를 제공하고, 이에 의해 원자로의 전체 반응성을 변화시킨다. 이러한 실시예에서, 프리즈 플러그는 용융시에 중성자 흡수 물질을 노출, 방출 또는 해제시킬 수 있다. 예를 들어, 반사성 프리즈 플러그는 중성자 흡수제를 덮을 수 있고, 그에 따라 활성 온도에 도달할 때 자기 파괴하는 반사기 구성요소로서 동작한다.
[지속적인 연료 폴리싱]
일 실시예에서, 정상적인 동작 동안, MCFR 연료 염은 새로운 연료 염으로의 소정 양의 핵연료 염의 주기적인 교체 것 이외에는 사소한 처리만을 받는다. 일부 경우에, 제거된 핵분열성 연료는 핵연료 원료 연료 염으로 교체될 것이다. 연료 폴리싱을 위한 일부 가능한 사소한 처리는 귀금속과 같은 핵분열 생성물의 기계적 필터링 및 비활성 기체의 최소 제거를 포함한다. 일 실시예에서, 처리는 지속적인 핵 반응 동안 생성된 비활성 기체의 제거를 포함한다. 그러한 기체는 Kr, Xe 및 Ar의 다양한 동위 원소를 포함할 것이다. 이들 기체는 연료 염의 스파징에 의해 제거될 수 있다. 또한, 스파징은 생성될 수 있는 임의의 다른 기체상 휘발성 핵분열 생성물을 제거하는 효과도 가질 것이다.
일 실시예에서, 핵분열성 재료는 MCFR 연료 사이클의 어떠한 부분에서도 분리되지 않는다. 오히려, 증식된 플루토늄이 동작시에 핵연료 원료 우라늄과 혼합되어, 화학적으로 유사하고 연료 염 실시예에서 용해될 것으로 기대되는 란타나이드를 포함하는 핵분열 생성물을 형성한다. 이러한 방식으로, MCFR에서 란타나이드가 제거될 필요가 없기 때문에, 연료 폴리싱은 종래의 불화물 용융 염 원자로의 전형적인 연료 처리에 비해 MCFR에서 단순화될 수 있다.
연료 폴리싱은 지속적인 핵 반응 및/또는 유체 유동과 이동 구성요소의 동작에 의해 생성될 수 있는 임의의 침전물을 제거하기 위한 기계적 필터링을 더 포함할 수 있다. 필터링과 스파징 모두는 도 1a를 참조하여 상기에서 제시된 것을 포함하는 종래 수단에 의해 수행될 수 있다.
연료 폴리싱은 지속적인 핵 반응 및/또는 유체 유동과 이동 구성요소의 동작에 의해 생성될 수 있는 임의의 침전물을 제거하기 위한 기계적 필터링을 더 포함할 수 있다. 필터링 및 스파징 모두는 도 1a를 참조하여 상기에서 제시된 것을 포함하는 종래 수단에 의해 수행될 수 있다.
도 19는 드레인 탱크(drain tank)(1904)를 이용하는 연료 폴리싱을 위한 폴리싱 시스템의 일 실시예를 도시하고 있다. 일 실시예에서, 시스템(1900)은 설계 사양을 넘어서 연료 염 화학량론을 변경시킬 가능성을 갖는 불용성 핵분열 생성물, 부식 생성물 및 다른 화합물을 전부는 아니더라도 대부분을 제거하도록 설계된다. 또한, 시스템(1900)은 정상 및 오프-설계(off-design) 동작 하에서 허용 가능한 사양으로 연료 염을 클리닝할 수 있다. 도시된 시스템(1900)에서, 기체상 오염물이 원자로 노심 위의 빈 공간(void space)으로 발전될 수 있다. 이들 오염물은 핵분열 생성물, 비활성 기체, UCl4 등을 포함할 수 있다. 오프 가스(off-gas) 시스템은 이러한 오프 가스 스트림을 안전하게 핸들링하고 UCl4를 회수하기 위한 설비를 포함할 수 있다. 시스템(1900)은 열을 소산하고, 안정적이고 장수명인 기체를 수집 및 저장/폐기하고, UCl4를 회수하며, 불활성 기체를 재압축/재활용하기 위한 설비를 포함한다. 시스템(1900)은 산소 및 황과 같은 부식성 원소의 농도를 감소시키는 능력을 또한 가질 수 있다. 또한, 시스템(1900)은 135Xe와 같은 용해된 비활성 기체를 제거할 수 있다.
도시된 실시예에서, 시스템은 연료 염의 정화를 용이하게 하기 위해 몇 개의 상이한 유닛 동작으로 구성된다. 이들은, 불용성 핵분열 생성물의 필터링; 원자로 노심 내의 재삽입 이전에 연료 염으로부터 비활성 기체 핵분열 생성물의 제거를 돕기 위한 헬륨 기포 발생; 원자로 노심 내의 재삽입 이전에 용융 염으로부터 헬륨 기포/비활성 기체의 탈기(degassing); 동위 원소가 무의미한 레벨까지 감쇠하는 장기 지연(long delay) 화학적 트랩 시스템을 통해 탈기된 헬륨 기포/비활성 기체를 통과시키는 것; 및 헬륨의 재활용을 포함한다. 일 실시예에서, 원자로 시스템으로부터의 임의의 배출 기체는 이러한 시스템(1900)으로 배출될 것이다. 이들 가스는 기체 스트림 내의 임의의 UCl4를 제거하기 위해 냉각된 연료 염과 접촉되는 스크러버(scrubber)를 통과할 것이다.
도시된 실시예에서, 드레인 탱크(1904)는 원자로 노심(1902)에서 연료 염 레벨(1912)보다 낮은 레벨에 위치되어, 원자로 노심(1902)으로부터의 용융 연료 염이 폴리싱을 위해 드레인 탱크(1904) 내로 중력 하에서 유동할 수 있게 한다. 연료(1906)는 중력 유동 또는 사이폰(siphon)에 의해 원자로 노심에서 하나 이상의 위치로부터 제거될 수 있다. 원자로 노심 헤드스페이스(1920)와 드레인 탱크 헤드스페이스(1921) 사이에서의 기체의 이송은 드레인 탱크(1904) 내의 연료 염의 원하는 레벨(1916)을 유지하도록 제어될 수 있다. 일 실시예에서, 원자로 노심의 완전성을 보존하기 위해, 침지 튜브(dip tube)(1910)가 원자로 노심(1902)의 상부로부터 제거가 소망되는 연료 염(1906) 내의 깊이까지 제공된다. 유량은 밸브에 의해, 또는 방출 파이프 직경 및 원자로 노심(1902)과 드레인 탱크(1904) 사이의 압력 차이의 선택에 의해 제어될 수 있다.
처리 시스템(1900)은 연속 또는 배치 방식으로 동작될 수 있다. 시스템은, 예를 들어 시스템 내의 전체 연료 염(1906)의 분당 1% 또는 분당 0.1%와 같은 임의의 원하는 스루풋(throughput)을 처리하도록 크기 설정될 수 있다. 일 실시예에서, 드레인 탱크(1904)는 원자로 노심과 동일한 동작 온도 및 압력으로 유지될 수 있다. 대안적인 실시예에서, 드레인 탱크 및 연료 염의 처리된 측류는 연료 염의 처리 또는 핸들링 특성을 향상시키도록 선택된 상이한 조건 하에서 유지될 수 있다. 예를 들어, 일 실시예에서, 드레인 탱크(1904) 내의 연료 염(1906)은 850℃와 같은 800℃ 내지 900℃의 온도로 유지될 수 있다. 열 교환기(1908)가 온도 제어를 위해 드레인 탱크(1904) 내에 도시되어 있지만, 드레인 탱크 주위의 가열된 재킷과 같은 임의의 적합한 기술이 사용될 수 있다. 또 다른 실시예에서, 원자로 노심(1902) 및 드레인 탱크(1904)의 상대적인 동작 조건은 드레인 탱크(1904)를 능동적으로 가열하지 않고 처리가 이루어질 수 있게 하며, 이러한 경우에 탱크(1904)는 능동 가열되기보다는 단지 단열될 수 있다.
일부 실시예에서, 필요한 유지 양을 감소시키기 위해, 밸브의 개수는 감소되거나 제거될 수 있다. 예를 들어, 일 실시예에서, 시스템은 배치 방식으로 동작되고, 밸브는 제거된다. 드레인 탱크(1904)는, 원자로 노심(1902)에 대한 드레인 탱크(1904) 내의 압력을 조정함으로써, 예를 들어 드레인 탱크(1904) 내로 기체를 펌핑하거나, 원자로 노심(1902) 내의 연료 염 레벨(1912)에 대해 드레인 탱크(1904)를 물리적으로 상승/하강시킴으로써, 원자로 노심(1902)으로부터 충전되거나 원자로 노심(1902) 내로 다시 방출될 수 있다. 대안적인 실시예에서, Flowserve Corporation의 VTP™ 가변 속도 용융 염 펌프와 같은 하나 이상의 펌프(1914)가 처리된 연료 염(1906)을 원자로 노심(1902)으로 다시 이송하도록 제공될 수 있다. 일 실시예에서, 복귀 라인 내의 레벨 제어 밸브를 갖는 것이 바람직하지 않을 수 있고, 따라서 드레인 탱크(1904) 내의 염(1906)의 레벨(1916)은 펌프(1914)의 속도에 의해 제어될 수 있다. 레벨(1916)은 비침입형(non-intrusive) 핵 레벨 검출기에 의해, 드레인 탱크 내의 열전쌍(thermocouple)에 의해, 또는 임의의 적합한 레벨 감지 기술에 의해 측정될 수 있다.
시스템(1900)은 드레인 탱크(1904)로부터 연료 염을 수취할 수 있는 3개의 상이한 연료 염 처리 구성요소를 포함한다: 헬륨 접촉자(1926) 및 분리 용기(1928)를 포함하는 탈기 시스템(1924); 필터(1930)로서 도시된 필터링 시스템; 및 UCl4 응축기(1932). 도시된 실시예에서, 탈기 시스템(1924) 및 필터링 시스템(1930)은 탈기 시스템을 빠져나온 연료 염이 필터링 시스템을 통해 유동하도록 직렬로 연결되고, UCl4 응축기(1932)는 병렬 처리 구성요소이다. 그러나, 대안적인 실시예에서, 3개의 구성요소는 임의의 구성에서 직렬 또는 병렬로 연결될 수 있다. 각각의 구성요소(1924, 1930, 1932)는 하기에서 보다 상세하게 논의될 것이다.
도시된 탈기 시스템(1924)에서, 드레인 탱크(1904)로부터의 연료 염(1906)은 헬륨이 강한 교반의 존재 하에서 추가될 수 있는 헬륨 접촉자(1926)로서 작용하는 탈기 용기 내로 이송된다. 일 실시예에서, 로터리 탈기장치가 헬륨 접촉자(1926)로서 사용될 수 있다. 접촉의 결과로서, 135Xe 및 다른 비활성 기체가 연료 염(1906)으로부터 헬륨 기체로 확산한다. 헬륨 기체, 이제 135Xe 및 다른 비활성 기체와의 He 혼합물은 연료 염(1906)으로부터 분리되어, 먼저 드레인 탱크(1904) 내의 헤드스페이스(1921)를 통해 보내짐으로써 직접 또는 간접적으로 오프 가스 처리 시스템(1922)으로 배출된다. 헬륨 접촉자(1926)로부터의 연료 염(1906)은, 헬륨이 연료 염(1906)으로부터 분리되도록 보다 많은 체류 시간을 제공하기 위해, 예를 들어 중력 또는 펌핑에 의한 오버플로우(overflow)를 통해, 분리 용기(1928)로 이송된다. 일 실시예에서, 헬륨 접촉자(1926)와 분리 용기(1928)는, 제2 펌프 없이 헬륨 접촉자로부터 분리 탱크를 통해 필터(1930)로 연료 염이 "오버플로우"하는데 필요한 압력 강하를 제공하기 위해 드레인 탱크보다 높은 높이에 위치된다. 또한, 펌핑 또는 차압 이송이 사용될 수 있는 대안적인 실시예가 사용될 수 있다. 또 다른 실시예에서, 분리 용기(1928)는, 충분한 헬륨 접촉 및 분리 시간을 제공하기 위해 배치 모드로 독립적으로 또는 교대로 동작되는 일련의 병렬 접촉자(1926), 또는 보다 큰 헬륨 접촉자(1926)를 위해 생략될 수 있다.
도시된 실시예에서, 탈기 시스템(1924)은 양쪽 용기(1926, 1928)를 통한 그리고 각 용기(1926, 1928)의 하부로부터의 연료 염의 일정한 유동이 유지되도록 연속으로 동작될 수 있다. 중력 유동과, 각각의 용기를 하부로부터 배출하는 것의 하나의 이점은 각 용기의 하부에서의 고형물의 축적을 회피하는 것이다. 축적된 고형물은 제거 및 폐기되어야 하는 방사성 폐기물일 것이다. 분리 용기(1928)는 연료 염(1906)을 드레인 탱크(1904)로 복귀시기 전에 임의의 미립자를 제거하는 필터 시스템(1930) 내로 배출한다.
일 실시예에서, 탈기 시스템(1924) 또는 필터 시스템(1930), 또는 이들 양자 내로의 연료 염의 도입 이전에 일부의 처리 화학물질이 연료 염에 첨가될 수 있다. 그러한 처리 화학물질의 목적은 탈기 시스템(1924) 또는 필터 시스템(1930)에 의해 오염물을 보다 효율적으로 제거하기 위해 연료 염 내의 오염물을 화학적으로 수정하는 것이다. 예를 들어, 액체 NaAlCl4를 주입하는 것은 산화물 제거를 도울 수 있다.
대안적인 실시예에서, 탈기 시스템(1924)은 원자로 노심(1902)에 합체될 수 있다. 이러한 실시예에서, 헬륨 기체는 원자로 노심(1902) 내로 전달된다. 일부 기체는 연료 염을 빠져나와, (드레인 탱크(1904)를 통과하거나 통과하지 않고) 전술한 바와 같은 오프 가스 시스템(1922)에 의해 제거 및 처리될 수 있는 헤드스페이스(1920)에 수집되지만, 일부 헬륨은 순환 펌프에서 캐비테이션(cavitation)을 유발할 것이다. 이러한 실시예에서, 헬륨은 펌프로부터 수집될 수 있고, 마찬가지로 전술한 바와 같은 오프 가스 시스템(1922)에 의해 제거 및 처리될 수 있다.
일 실시예에서, 필터 시스템(1930)은 드레인 탱크(1904)의 상부에 직접적으로 연결될 수 있다. 임의의 적합한 유형의 필터가 사용될 수 있다. 예를 들어, 일 실시예에서, 필터링 시스템은 필터 용기(1930) 내부에 다수의 개별 튜브 필터 요소를 지지하는 튜브 시트를 포함할 수 있다. 일 실시예에서, 필터 요소는 사용 중에 세척되지 않을 것이다. 고형물은 필터 용기(1930)가 사용 상태로부터 제거되고 필터 요소가 폐기물로 폐기되거나 재생될 때까지 시간 경과에 따라 필터 재료 표면 상에 축적될 것이다. 필터 용기(1930)는 시스템(1900)의 설계 스루풋에 기초하여 임의의 원하는 공칭 수명을 위한 크기로 설정될 수 있다.
일 실시예에서, 필터 요소는 부식을 감소시키기 위해 소결된 몰리브덴 분말 또는 섬유로 제조된다. 필터 시스템의 초기 압력 강하는 매우 낮을 것이다. 필터 요소는 "거꾸로(upside down)", 즉 튜브 시트가 용기(1930)의 하부에 있고 필터 요소가 튜브 시트 위에서 수직 상향으로 연장된 상태로 설치될 수 있어, 용기가 탱크(1904) 내로 연속적으로 배출할 것이다. 필터 유입구는 가능한 한 튜브 시트에 근접하게 위치되어 필터 용기 내의 용융 염의 정체를 최소화할 수 있다. 미립자가 필터 표면 상에 축적되고 압력 강하가 증가함에 따라, 액체 레벨이 필터 용기에서 상승할 것이다.
UCl4 응축기(1932)는 기체 UCl4를 응축시켜서 드레인 탱크(1906)로 북귀시키도록 설계된다. 도시된 실시예에서, UCl4 응축기(1932)는 필터 시스템(1930) 및 드레인 탱크(1904)로부터의 기체를 수취하여 처리하도록 연결된다. 대안적인 실시예에서, UCl4 응축기(1932)는 원자로 노심(1902)과 같은 다른 구성요소로부터의 다른 기체 스트림에 연결될 수 있다.
일 실시예에서, 응축기(1932)는 냉각재로서 드레인 탱크(1904)로부터의 냉각된 연료 염(1906)을 사용하는 역류 접촉식 열 교환기이다. 순수한 UCl4의 융점은 590℃이고 비등점은 791℃이며, 따라서 드레인 탱크(1904)로부터의 연료 염(1906)의 일부분은 도시된 쉘 및 튜브 열 교환기(1934)와 같은 임의의 종래의 열 교환기를 사용하여 700℃와 같은 UCl4의 비등점 이래로 냉각되고, 니켈 또는 몰리브덴 구성의 패킹(packing)을 통해 배출 기체와 역류로 유동될 수 있다. 응축기(1932)는 랜덤한 니켈 및/또는 몰리브덴 패킹 요소를 수용하는 패킹된 칼럼일 수 있다. 이것은 배출 기체에서 임의의 UCl4를 응축시킬 것이다. 열 교환기가 접촉 용기이기 때문에, 응축된 UCl4는 냉각된 연료 염과 결합하여 드레인 탱크(1904)로 복귀될 것이다. 응축기(1932)의 기체상 배출물은 오프 가스 처리 시스템(1922)으로 전달되기 전에 냉각될 수 있다.
도 19에 도시된 바와 같이, 드레인 탱크(1904)로부터의 방출 유동은 냉각재로서 원자로 노심(1902), 탈기 시스템(1926) 또는 UCl4 응축기(1932)로 이송될 수 있다. 이들 유동은 밸브(도시되지 않음)에 의해 능동적으로 제어될 수 있거나, 연료 염 유동의 균형을 맞추고 밸브에 대한 필요성을 회피하기 위해 제한 오리피스가 다양한 라인 내에 배치될 수 있다. 이들 제한 오리피스의 크기 설정은 배관의 실제 경로 설정 및 그에 따른 유압 계산에 따라 달라질 것이다.
오프 가스 처리 시스템(1922)은 핵분열 생성물 기체를 수취하고, 일부 방사성 동위 원소가 붕괴될 수 있게 하기에 충분한 시간 동안 핵분열 생성물 기체를 유지한다. 도시된 실시예에서, 배출 기체(1918)는 원자로 노심(1902) 내의 연료 염 레벨(1912) 위의 빈 공간(1920)으로부터 제거되어, 드레인 탱크(1904) 내로 유동한다. 드레인 탱크(1904)로부터 빠져나가는 기체 유동은, 직접적으로, 또는 도 19에 도시된 바와 같이 UCl4 응축기(1928)를 거쳐서 간접적으로, 오프 가스 처리 시스템(1922)을 통해 유동할 것이다. 또한, 도시된 실시예에서, 오프 가스 처리 시스템(1922)은 탈기 시스템(1924)으로부터 직접 기체를 수취한다. 일 실시예에서, 원자로 노심(1902), 드레인 탱크(1904) 및 오프 가스 처리 시스템(1922)을 포함하는 전체 시스템을 통한 기체의 유량은 온도가 저온이고 방사선이 거의 없는 오프 가스 처리 시스템(1922)의 출구에 위치된 밸브 및 계측 장비(instrumentation)에 의해 제어된다. 이러한 실시예는 원자로와 드레인 탱크 사이에 압축기/송풍기(blower)에 대한 필요성을 회피한다. 전체 산출된 삼중수소(tritium)가 오프 가스 처리 시스템(1922)을 통해 유출될 것으로 예상된다.
도 20은, 예를 들어 도 19에서의 오프 가스 처리 시스템(1922)으로서, 용융 염 원자로에 의해 생성된 기체 핵분열 생성물을 처리하는데 사용하기에 적합한 오프 가스 처리 시스템(2000)의 일 실시예를 도시하고 있다. 시스템은 헬륨과 같은 캐리어 가스에서 기체 핵분열 생성물을 수취하도록 설계되지만, 다른 기체도 가능하다. 도시된 실시예에서, 오프 가스 처리 시스템(2000)을 통한 유동은 단기 지연 정체 루프(short delay holdup loop)(2002) 및 장기 지연 정체 루프(2004)인 2개의 재순환 루프로 주로 이루어진다.
처리될 유입구 기체는 먼저 도 20에 도시된 바와 같은 재순환 루프에 진입하기 전에 냉각기(2006) 및 필터(2008)에 의해 냉각 및 필터링될 수 있다. 일 실시예에서, 필터(2008)는 기체 내에 있을 수 있는 임의의 기체 함유 미립자, 금속, 염 또는 핵분열 생성물을 제거하도록 설계된다. 용융 염의 화학적 성질에 기초하여, 필터링된 유입구 기체의 주요 구성 성분은 Kr, Xe 및 삼중수소일 것이다.
단기 지연 정체 루프(2002)는 활성탄을 수용하는 하나 이상의 용기를 포함한다. 도시된 실시예에서, 단기 지연 정체 루프(2002)는 예상 Xe 부하의 50%를 핸들링하는 공칭 크기로 각각 설정된 3개의 병렬 활성탄 용기(2006)를 갖는다. 일 실시예에서, 단기 지연 정체 루프(2002)는 135Xe가 유입구 농도의 5% 미만으로 붕괴할 수 있게 하기에 충분한 기간 동안 수취된 기체를 보유하도록 설계된 정체 루프이다. 이러한 기간은 135Xe의 유입구 및 유출구 농도를 모니터링함으로써 능동적으로 제어 및 결정될 수 있거나, 루프(2002)는, 예를 들어 45 내지 49 시간 또는 40 내지 60 시간과 같은 135Xe의 반감기에 기초한 고정된 체류 시간을 갖도록 설계될 수 있다.
활성탄 용기(2006)는 차폐된 인클로저(enclosure) 내에 유지될 수 있거나, 시스템(2000)을 벗어나는 방사선을 감쇠시키기 위해 개별적으로 차폐된 용기일 수 있다. 또한, 붕괴열을 완화하기 위해, 용기(2006)가 침지되는 물 또는 다른 열 전달 유체의 열욕조(thermal bath)와 같은 용기 냉각 시스템(2008)이 제공될 수 있다. 일 실시예에서, 용기(2006)로부터의 폐열은 저압 증기를 생성하는데 사용될 수 있으며, 그에 따라 냉각 시스템(2008)으로부터 에너지를 회수할 수 있다.
단기 지연 정체 루프(2002)를 빠져나가는 기체는 장기 지연 정체 루프(2004)로 이송될 수 있거나, 캐리어 가스 회수 시스템으로 이송될 수 있거나, 또는 양쪽 모두로 이송될 수 있다. 도시된 실시예에서, 단기 지연 정체 루프(2002)를 빠져나가는 기체는 2개의 스트림, 즉 장기 지연 정체 루프(2004)로 가는 하나의 스트림, 및 헬륨 기체 회수 시스템(2010)으로 가는 다른 스트림으로 분할된다. 일 실시예에서, 단기 지연 정체 루프(2002)의 전체 유출량의 50% 초과(예를 들어, 70% 내지 90%)의 일부 기체 유동은 캐리어 가스 압축기(2018)의 유입구에서 서지 탱크(surge tank)(2016)에 진입하기 전에 하나 이상의 화학적 트랩(2012) 및 방사선 경보기(alarm)(2014)를 통해 통과된다. 헬륨은 압축된 후에 어큐뮬레이터 탱크(accumulator tank)(2020)에 저장된다. 일 실시예에서, 이러한 어큐뮬레이터 탱크(2020)로부터의 헬륨은, 예컨대 탈기 시스템(1924)에 공급됨으로써, 새로운 캐리어 가스로서 사용되도록 계량 및 재순환된다.
캐리어 가스 회수 시스템(2010)에 의해 처리되지 않은 단기 지연 정체 루프(2002)로부터의 임의의 유출구 기체는 장기 지연 정체 루프(2004)로 이송될 것이다. 장기 지연 정체 루프(2004)는 방사성 동위 원소 농도가 허용 가능한 방출 임계값까지 하강하기에 충분히 길게 Kr 및 Xe를 보유하도록 설계된다. 일 실시예에서, 단기 지연 정체 루프(2002)와 유사하게, 장기 지연 정체 루프(2004)는 활성탄을 수용하는 하나 이상의 용기를 포함한다. 도시된 실시예에서, 장기 지연 정체 루프(2004)는, 본 경우에는 90일이지만 원하는 방출 임계값에 따라 50 내지 150일일 수 있는 특정 기간 동안 예상 Xe 부하의 5%를 처리하는 공칭 크기로 각각 설정되는 3개의 병렬 활성탄 용기(2006)를 갖는다. 활성탄 용기(2006)는 차폐된 인클로저 내에 유지될 수 있거나, 시스템(2000)을 벗어나는 방사선을 감쇠시키기 위해 개별적으로 차폐된 용기일 수 있다. 전술한 바와 같이 용기 냉각 시스템(2008)이 또한 제공될 수 있다.
장기 Xe 정체 시스템을 빠져나간 기체는 기체 온도를 800℃ 이상까지 상승시키는 예열기(2022)를 통해 이송될 수 있다. 다음에, 기체는 삼중수소가 공기에 의해 산화되는 촉매 용기(2024)를 통해 통과된다. 다음에, 기체는, 도시된 바와 같이, 최종 차콜 패킹 흡수기(charcoal packing absorber)(2028) 상의 열 부하를 감소시키도록 온도를 감소시키는 수냉식 애프터쿨러(2026) 또는 애프터쿨러(2026) 세트를 통해 유동한다. 일 실시예에서, 흡수기(2028)는 -20℃에서 동작되도록 설계된다. 헬륨 기체가 층을 통과하는 동안 삼중수소, Kr 및 Xe는 차콜 상에 보유된다. 냉각 흡수기를 빠져나온 후에, 헬륨은 압축되어 펌프 시일(seal)을 위한 반응기 퍼지 시스템 등으로 재순환될 수 있다. 도시된 실시예에서, 예상 부하의 50%에 대해 크기 설정된 3개 냉각 흡수기(2028)가 있으며, 3개 중 2개가 항상 사용되고 있다. 임의의 주어진 시간에, 비사용 흡수기(2028)는 흡수기를 전기적으로 가열하고 소량의 가열된 헬륨 스트림을 흡수기를 통해 역방향으로 유동시킴으로써 재생될 것이다. Kr, Xe 및 3H20을 함유하는 이러한 재생된 기체 스트림은 영구적인 저장을 위해 액체 질소 냉각식 리시버 실린더(receiver cylinder)(2030) 내로 유동할 것이다.
도 21은 도 19 및 도 20에서 설명된 시스템에 기초하여 연료 염을 폴리싱하기 위한 방법의 일 실시예를 도시하고 있다. 도시된 실시예에서, 방법(2100)은 이송 동작(2102)에서 동작하는 원자로 노심(1902)으로부터 드레인 탱크(1904)로 조사된 연료 염을 이송하는 것으로 시작한다.
다음에, 연료 염은 헬륨과 같은 캐리어 가스가 조사된 연료 염과 접촉하여 연료 염으로부터 기체상 핵분열 생성물을 제거하는 탈기 동작(2104)에서 탈기된다. 일 실시예에서, 탈기 동작(2104)은 접촉 용기에서 연료 염을 캐리어 가스와 접촉시킨 후에, 분리를 위한 추가 시간이 발생할 수 있게 하는 일부 체류 시간 동안 연료 염을 제2 용기로 이송하는 것을 포함할 수 있다. 이러한 동작(2014)은 캐리어/핵분열 생성물 기체 혼합물 및 조사된 연료 염에 비해 감소된 양의 기체상 핵분열 생성물을 갖는 탈기된 연료 염을 생성한다.
탈기 동작(2104) 후에, 탈기된 연료 염은 필터링 작업(2106)에서 필터링될 수 있다. 필터링 동작(2106)의 일 실시예에서, 탈기된 연료 염은 중력 하에서 필터(1930)를 통과하고, 필터링된 연료 염 유출물은 드레인 탱크(1904) 내로 배출된다. 아마도 동작 온도에서 연료 염 내의 임의의 고형물이 일부 형태의 오염물(핵분열 생성물 고형물, 부식 생성물 또는 일부 다른 오염물)이기 때문에, 임의의 필터링된 고형물은 원하지 않는 것이며, 이러한 동작(2106)에서 제거 및 폐기된다.
폴리싱 방법(2100)은 캐리어 가스 처리 및 회수 동작(2108)에서 탈기 동작(2104)에 의해 생성된 캐리어/핵분열 생성물 기체 혼합물을 처리하는 것을 더 포함한다. 이러한 동작(2108)은 시스템으로부터 캐리어 가스/핵분열 생성물 혼합물을 수집하고, 이것을 전술한 시스템(1922)과 같은 오프 가스 처리 시스템으로 이송하는 것을 포함한다. 캐리어 가스 처리 및 회수 동작(2108)은 제1 기간 동안 캐리어 가스/핵분열 생성물 혼합물을 저장하고, 다음에 분리기, 탄소 필터, 이온 교환기, 또는 캐리어 가스로부터 Kr 및 Xe을 제거하거나 그렇지 않으면 캐리어 가스를 재사용될 수 있게 하기에 충분히 클리닝하는 다른 화학적 트랩을 통해 캐리어 가스를 통과시킴으로써 혼합물로부터 캐리어 가스를 회수하는 것을 포함할 수 있다.
폴리싱 방법(2100)은 UCl4 응축 단계(2110)에서 연료 염으로부터 증발하는 기체 UCl4를 수집하고, 그것을 재응축하는 것을 더 포함할 수 있다. 회수된 UCl4 응축물은 이 응축물을 연료 염 스트림 내에 용해시키고, 고농도의 UCl4 연료 염으로 고려될 수 있는 스트림을 드레인 탱크 또는 원자로 노심으로 복귀시킴으로써 연료 염으로 복귀된다.
방법(2100)은 필터링되고 탈기된 연료 염을 원자로 노심으로 복귀시키는 것을 포함한다. 도 19의 시스템(1900)에 대한 일 실시예에서, 방법(2100)은 원자로 노심(1902)으로부터 취해진 측류에 대해 연속으로 동작된다. 이러한 실시예에서, 드레인 탱크(1904)는 원자로 노심(1902)으로부터의 조사된 연료 염 및 필터링 시스템(1930)으로부터의 필터링된 연료 염 모두를 연속적으로 수취하고 있다. 또한, 응축된 UCl4를 갖는 연료 염도 UCl4 응축기로부터 수취된다. 동시에, 드레인 탱크로부터의 폴리싱된 연료 염이 원자로 노심으로 이송되고 있다. 대안적인 실시예에서, 전술한 방법(2100)의 동작은 연속 또는 배치 프로세스로서 동시에 수행될 수 있다. 또한, 다양한 동작은 연속 또는 배치 프로세스로서 연속적으로 수행될 수 있다.
[연료 염의 후처리]
동작중의 원자로에서 제거된 연료 염은 본 명세서에 설명된 연료 염 구성 성분에 부가하여 핵분열 생성물을 포함할 것이다. 일부의 핵분열 생성물은 스파징, 침강 또는 차동 침전에 의해 용이하게 제거될 수 있지만, 다른 것들, 특히 전술한 바와 같은 란타나이드는 제거하기 어려울 수 있다. 사용된 연료 염이 다른 용융 염 원자로를 위한 시동 재료로서 '그대로' 사용하기에 적합할 수 있기 때문에, 그러한 사용된 연료 염의 정제는 염화물 연료 염의 고속 스펙트럼에서 필요하지 않을 수 있다는 것에 주목하자. 그러나, 정제가 소망되는 경우, 핵분열 생성물 제거 시스템이 이용될 수 있다.
제거 시스템은 핵연료 염으로부터 하나 이상의 란타나이드를 제거하도록 구성될 수 있다. 핵분열 생성물 제거 시스템은 하나 이상의 플라즈마 질량 필터를 포함할 수 있다. 비한정적인 예로서, 하나 이상의 플라즈마 질량 필터는 아르키메데스형(Archimedes-type) 플라즈마 질량 필터를 포함할 수 있다. 아르키메데스형 플라즈마 질량 필터의 사용은, R. Freeman 등의 "Archimedes Plasma Mass Filter"(AIP Conf. Proc. 694, 403(2003))에 개시되어 있으며, 이 문헌은 전체가 본 명세서에 참조로 포함된다.
다른 실시예에서, 아르키메데스 필터 플랜트(Archimedes filter plant; AFP)는 하나 이상의 원자로로부터의 연료 염으로부터 하나 이상의 란타나이드를 제거하도록 작용할 수 있다. 일 실시예에서, AFP는 2개의 플라즈마 질량 필터를 포함할 수 있다. 비한정적인 예로서, 2개의 플라즈마 질량 필터 각각은 일당 약 1톤의 연료 염을 처리할 수 있다. 다른 실시예에서, 제1 플라즈마 필터는 연료 염으로부터 무거운 원소를 분리하도록 조정되고, 제2 필터는 핵분열 생성물로부터 염 구성 성분을 분리하도록 조정된다. 이러한 구성에서, AFP는 약 100개 내지 200개의 용융 염 핵 원자로(예를 들어, 용융 염화물 염 고속 원자로) 군을 지원할 수 있다. 다른 실시예에서, 이러한 원자로 군은 배치형 프로세스에서 아르키메데스형 필터링을 이용할 수 있다. 비한정적인 예로서, 배치형 프로세스에서, 각각의 원자로는 1년 내지 3년마다 그 염의 일부(예를 들어, 10% 내지 20%)를 AFP로 보낼 수 있다. 또한, 염은 원래의 원자로로 복귀되거나, 다른 원자로로부터의 염과 교환되거나, 또는 원래의 원자로 내의 고갈된 우라늄 로딩 염으로 대체될 수 있다. 란타나이드가 세정된 염은, 상기에서 논의된 바와 같이, 지속적인 농축을 필요로 하지 않고 추가적인 용융 염 핵 원자로를 시동시키는데 사용될 수 있다.
본 개시의 원자로(100)는 단지 예시적인 목적을 위해 제공된 전술한 아르키메데스형 필터에 한정되지 않는다는 것이 주목된다. 본 명세서에서는, 본 개시의 원자로(100)의 분리 요건은 아르키메데스형 시스템의 상황에서 전형적으로 사용되는 시스템보다 현저히 적을 수 있다고 인식된다. 예를 들어, 본 개시의 원자로(100)는 약 0.99 또는 0.9로 요구되는 분리 효율만을 요구할 수 있다. 이와 같이, 현정하게 단순화된 플라즈마 질량 필터 설계가 본 개시의 원자로(100)의 상황에서 사용될 수 있다.
다른 실시예에서, 핵분열 생성물 제거 시스템은 매일 30 내지 50 kg의 염을 세척할 수 있는 현저하게 작은 플라즈마 질량 필터를 포함한다. 비한정적인 예로서, 작은 바이패스 유동(유동의 ~10 내지 8)은 세정을 위해 필터로 보내지고, 기기 외부로 운반할 필요없이 즉시 노심으로 다시 보내질 수 있다. 본 명세서에서는, 소형 플라즈마 질량 필터는 일부 규모의 경제를 상실할 수 있지만, 적당한 가격으로 입수 가능하고 핵분열성 재료에 농축된 신선한 연료의 조달보다 상당히 저렴하다는 것이 주목된다.
[확산 방지 기술]
용융 핵연료 염이 원자로(100)로부터 제거될 수 있기 때문에, 본 개시의 용융 연료 염(108)에 확산 방지(Anti-Proliferation) 안전장치를 제공하는 것이 바람직하다. 일 실시예에서, 용융 연료 염(108)은 연료 염으로부터 분리하기 어려울 수 있지만 확산 저항성을 향상시킬 수 있고 용융 연료 염(108)에서 중성자 흡수제로서 역할을 하는 란타나이드 또는 다른 원소와 같은 하나 이상의 재료로 사전 로딩되거나 초기에 생성된다. 이것은 용융 염 반응기에서 핵연료로서 사용되기 전에 가로채진 경우에 무기 적용에 사용하기 위한 연료 염의 능력을 약화시키지만, 그것의 고속 스펙트럼으로 인한 MCFR의 임계성에 실질적으로 영향을 미치지 않는다. 또한, 란타나이드의 첨가는 연료 염의 취급을 보다 위험하게 하고, 이에 의해 또한 무기 적용에의 사용에 대한 매력을 감소시킨다.
무기 사용에 대한 재료의 매력을 결정하는 하나의 방법은 성능 지수(Figure of Merit; FOM)라고 지칭된다. FOM은 재료(또는 재료들)의 질량, 그 선량(dose) 및 그 붕괴열을 고려하는 계산이다. FOM에 대한 하나의 식은 하기와 같다:
Figure pct00001
여기에서, M은 화합물의 금속 성분의 kg 단위의 베어(bare) 임계 질량이고(즉, 산화물, 염화물, 다른 음이온 등의 중량 기여분을 포함하지 않음), h는 W/kg 단위의 열 함량 또는 붕괴열이며, D는 표면으로부터 1m에서의 0.2*M의 rad/hr 단위의 선량이다. 확산 방지 목적을 위해, 1.0 미만의 FOM은 무기 용도에 대해 매력적이지 않은 것으로 여겨진다. 따라서, 일 실시예에서, 란타나이드는 0.1 미만의 FOM을 얻는데 필요한 정도로 연료 염에 추가된다.
일 실시예에서, 용융 염화물 계열의 연료에 사전 로딩될 때, 하나 이상의 사전 로딩된 란타나이드는 하나 이상의 란타나이드 삼염화물을 형성하도록 작용한다. 이들 화합물이 용융된 연료에 존재하는 PuCl3(예를 들어, Pu-239가 농축 동안에 형성되고 PuCl3을 형성할 수 있음)과, 적어도 화학적 의미에서, 유사하다는 것이 주목된다. 하나 이상의 란타나이드 삼염화물의 존재는 PuCl3이 무기 적용에 덜 유용하게 한다.
용융 연료 염(108) 내의 란타나이드 삼염화물의 존재는 Pu를 용융 연료 염의 나머지로부터 분리하기 위한 화학적 프로세스를 적용하고자 하는 경우에 용융 연료 염(108)에 존재하는 Pu의 유용성을 감소시킨다. 이러한 의미에서, 란타나이드는 일부 형태의 화학적 분리 동안 Pu와 "함께 한다(ride along)". 이러한 특징은 적어도 세 가지 이점을 제공한다. 첫째, 란타나이드는 궁극적인 Pu 샘플이 보다 많은 방사성을 갖게 하여 Pu를 핸들링, 차폐 등을 하는 것을 보다 어렵게 한다. 둘째, 란타나이드는 Pu 샘플 내에서 열 발생을 증가시켜, Pu 융점 초과의 온도에 도달할 수 있기 때문에, 역시 Pu를 핸들링, 차폐 등을 하는 것을 보다 어렵게 한다. 셋째, 란타나이드의 존재는 주어진 Pu 샘플 내의 반응 프로세스가 란타나이드가 없는 샘플보다 훨씬 덜 효율적이 되도록 재료의 임계 질량을 변화시킨다. 이와 같이, 란타나이드-로딩된 Pu 샘플의 경우에, 무기 장치 목적에는 보다 많은 Pu 물질이 필요하게 되어, 무기 용도가 보다 어렵고 다루기 힘들게 된다.
또한, 혼합물로부터 화학적으로 분리된 우라늄은 저농축 우라늄(low enrichment uranium; LEU)이기 때문에 무기 적용에 적합하지 않다.
핵 원자로(100)의 동작 동안 핵분열 생성물로서 연료 염(108)에서 일부 란타나이드가 형성될 수 있지만, 본 실시예의 란타나이드는 원자로(100)의 시동 이전에, 그리고 따라서 임의의 상당량의 플루토늄의 생성 이전에, 핵연료 염(108) 내에 사전 로딩되는 것으로 본 명세서에서 고려된다는 것이 주목된다. 동작이 시작된 후에, 연쇄 반응으로 인해 란타나이드 핵분열 생성물이 생성되고 축적되기 때문에 연료 염은 자연적으로 무기 적용에 덜 적합하게 될 것이다.
일 실시예에서, 하나 이상의 란타나이드는 원자로(100)의 시동 전에 용융 연료 염(108) 내에 사전 로딩된다. 일 실시예에서, 하나 이상의 란타나이드는 원자로(100)가 선택된 반응성 임계값에 도달하기 전에 용융 연료 염(108) 내에 사전 로딩된다. 비한정적인 예로서, 하나 이상의 란타나이드는 원자로(100)가 임계성 또는 임계 미만의 임계값에 도달하기 전에 용융 연료 염(108) 내에 사전 로딩된다.
다른 실시예에서, 하나 이상의 란타나이드는 원자로 내에서 선택된 임계값의 플루토늄(예를 들어, Pu-239)의 생성(예를 들어, 우라늄-플루토늄 증식-연소 동작에서 우라늄의 농축에 의해 생성됨) 이전에 용융 연료 염(108) 내에 사전 로딩된다. 비한정적인 예로서, 하나 이상의 란타나이드는 원자로 내에서 선택된 양의 플루토늄의 생성 이전에 용융 연료 염(108) 내에 사전 로딩된다. 예를 들어, 하나 이상의 란타나이드는 원자로(100) 내에서 8 kg의 플루토늄의 생성 이전에 용융 연료 염(108) 내에 사전 로딩된다. 다른 예에서, 하나 이상의 란타나이드는 용융 연료 염(100) 내에서 4 kg의 플루토늄의 생성 이전에 용융 연료 염(108) 내에 사전 로딩된다. 또 다른 예에서, 하나 이상의 란타나이드는 용융 연료 염(100) 내에서 2 kg(그리고 기타 등등)의 플루토늄 생성 이전에 용융 연료 염(108) 내에 사전 로딩된다. 임의의 플루토늄 임계값이 본 실시예의 상황에서 구현될 수 있기 때문에, 상기의 플루토늄 질량은 본 실시예에 대한 제한사항이 아니며, 단지 예시적인 목적으로만 제공된다는 것이 주목된다.
다른 실시예에서, 하나 이상의 란타나이드는 결과적인 란타나이드 로딩된 연료 염이 0.1 내지 10 중량%의 란타나이드 농도를 갖도록 용융 연료 염(108)과 혼합될 수 있다. 또 다른 실시예에서, 하나 이상의 란타나이드는 결과적인 란타나이드-로딩된 연료 염이 4 내지 8 중량%의 란타나이드 농도를 갖도록 용융 연료 염(108)과 혼합될 수 있다. 또 다른 실시예에서, 선택된 란타나이드 또는 란타나이드들은 예를 들어 0.99, 0.98, 0.97, 0.96 또는 0.95 미만의 FOM 임계값과 같은 1.0 미만인 임계 FOM을 달성하도록 하는 비율로 용융 연료 염(108)과 혼합될 수 있다. 일부 실시예에서, 0.9 또는 0.8 미만과 같은 0.95 미만의 FOM 임계값이 바람직할 수 있다.
일 실시예에서, 하나 이상의 란타나이드는 La, Ce, Pr 또는 Nd 중 하나 이상을 포함할 수 있다. 다른 실시예에서, 염화물 계열의 용융 핵연료 염(108)의 경우에, 하나 이상의 란타나이드는 용융 연료 염(108)을 하나 이상의 란타나이드 염화물과 혼합함으로써 용융 핵연료 염(108) 내에 혼합될 수 있다. 예로서, 하나 이상의 란타나이드 염화물은 LaCl3, CeCl3, PrCl3 또는 NdCl3 중 하나 이상을 포함할 수 있다. 또 다른 실시예에서, 염화물 계열의 용융 핵연료 염(108)의 경우에, 하나 이상의 란타나이드(또는 하나 이상의 란타나이드 염화물)는 용융 핵연료 염(108)을 하나 이상의 란타나이드 또는 란타나이드 염화물로 로딩된 하나 이상이 캐리어 염(예를 들어, NaCl)과 혼합함으로써 용융 핵연료 염(108) 내에 혼합될 수 있다.
다른 실시예에서, 용융 핵연료 염과 적어도 하나의 란타나이드의 혼합물은 고속 스펙트럼 용융 염 핵 원자로 외부에서 형성된다. 비한정적인 예로서, 용융 핵연료 염(108)과 하나 이상의 란타나이드의 혼합물은 소정 용적의 용융 핵연료 염(108)(원자로(100) 내로 로딩하기 이전)과 하나 이상의 란타나이드(또는 란타나이드 염화물)를, 원자로(100)의 원자로 노심 섹션(102) 외부의 별도의 혼합 스테이션에서, 또는 기대 양의 Pu가 노심에서 증식되도록 모델링될 때 시동 후의 사전결정된 기간 후에 혼합함으로써 생성될 수 있다.
다른 실시예에서, 용융 핵연료 염과 적어도 하나의 란타나이드의 혼합물은 고속 스펙트럼 용융 염 핵원자로 내부에서 형성된다. 비한정적인 예로서, 용융 핵연료 염(108)과 하나 이상의 란타나이드의 혼합물은 원자로(100)의 시동 이전에 소정 용적의 하나 이상의 란타나이드(또는 란타나이드 염화물)를 1차 회로(예를 들어, 원자로 노심 섹션(102), 1차 냉각재 시스템(110) 등) 내에 수용된 용융 핵연료 염(108) 내에 혼합함으로써 생성될 수 있다.
도 15는, 본 개시의 하나 이상의 실시예에 따른, 하나 이상의 란타나이드로 사전 로딩된 핵연료를 고속 스펙트럼 용융 염 핵 원자로에 공급하는 것과 관련된 예시적인 동작을 나타내는 프로세스 흐름(1500)의 일 실시예를 도시하고 있다. 도 15에서, 도 1a 내지 도 1f의 전술한 예에 대하여, 및/또는 다른 예 및 상황에 대하여 논의와 설명이 제공될 수 있다. 동작 흐름이 다수의 다른 환경 및 상황, 및/또는 도 1a 내지 도 1f의 수정된 버전에서 실행될 수 있다는 것이 이해되어야 한다. 또한, 도 15의 동작이 도시된 시퀀스(들)로 제공되지만, 다양한 동작이 도시된 것과는 다른 순서로 수행될 수 있거나, 동시에 수행될 수 있다는 것이 이해되어야 한다.
동작(1502)에서, 프로세스(1500)는 용융 핵연료 염을 제공하는 것을 포함한다. 비한정적인 예로서, 선택된 용적의 용융 핵연료 염이 제공될 수 있다. 예를 들어, 용융 핵연료 염은 본 개시 전체에 걸쳐 설명된 임의의 염화물 계열의 연료 염을 포함할 수 있지만, 이에 한정되지 않는다. 다른 예에서, 용융 핵연료 염은 본 개시 전체에 걸쳐 설명된 임의의 불화물 계열의 연료 염을 포함할 수 있지만, 이에 한정되지 않는다.
동작(1504)에서, 프로세스(1500)는 적어도 하나의 란타나이드를 제공하는 것을 포함한다. 비한정적인 예로서, La, Ce, Pr 또는 Nd 중 하나 이상과 같지만 이에 한정되지 않는 하나 이상의 란타나이드가 제공된다. 일 실시예에서, 하나 이상의 란타나이드가 란타나이드 염의 형태로 제공된다. 예를 들어, 하나 이상의 란타나이드는 동작(1502)의 용융 핵연료 염과 화학적으로 양립 가능한 란타나이드 염의 형태로 제공될 수 있다. 예를 들어, 염화물 계열의 용융 핵연료 염의 경우에, 하나 이상의 란타나이드는 LaCl3, CeCl3, PrCl3 또는 NdCl3과 같지만 이에 한정되지 않는 하나 이상의 란타나이드 염의 형태로 제공될 수 있다. 다른 예에서, 선택된 용적의 하나 이상의 란타나이드(또는 하나 이상의 란타나이드 염)는 동작(1502)의 용융 핵연료 염과 양립 가능한 캐리어 염과 같지만 이에 한정되지 않는 추가적인 염과의 하나 이상의 란타나이드(또는 하나 이상의 란타나이드 염)의 혼합물의 형태로 제공될 수 있다.
동작(1506)에서, 프로세스(1500)는 고속 스펙트럼 용융 염 핵 원자로의 시동 이전에, 또는 사전결정된 양의 Pu가 증식된 후에 란타나이드-로딩된 용융 핵연료 염을 형성하기 위해 용융 핵연료 염을 적어도 하나의 란타나이드와 혼합하는 것을 포함한다. 일 실시예에서, 동작(1502)에서 제공된 소정 용적의 용융 연료 염은, 결과적인 용융 염 혼합물이 0.1 내지 10 중량%의 란타나이드 함량 레벨을 갖도록, 동작(1504)의 하나 이상의 란타나이드(또는 하나 이상의 란타나이드 염)와 혼합된다. 비한정적인 예로서, 동작(1502)에서 제공된 소정 용적의 용융 연료 염은, 결과적인 용융 염 혼합물이 4 내지 8 중량%의 란타나이드 함량 레벨을 갖도록, 동작(1504)의 하나 이상의 란타나이드(또는 하나 이상의 란타나이드 염)와 혼합될 수 있지만, 혼합될 필요는 없다.
동작(1508)에서, 프로세스(1500)는 란타나이드-로딩된 용융 핵연료 염을 적어도 고속 스펙트럼 용융 염 핵 원자로의 원자로 노심 섹션에 공급하는 것을 포함한다. 일 실시예에서, 동작(1506)의 혼합물은 고속 스펙트럼 용융 염 핵 원자로(100) 내부에서 소정 용적의 용융 연료 염을 하나 이상의 란타나이드(또는 하나 이상의 란타나이드 염)와 혼합함으로써 형성될 수 있다. 일 예에서, 란타나이드는 원자로 노심 내의 용융 연료 염에 첨가될 수 있다. 다른 실시예에서, 동작(1506)의 혼합물은 혼합 용기와 같지만 이에 한정되지 않는 고속 스펙트럼 용융 염 핵 원자로(100) 외부에서 소정 용적의 용융 연료 염을 하나 이상의 란타나이드(또는 하나 이상의 란타나이드 염)와 혼합함으로써 형성될 수 있다. 이와 관련하여, 용융 연료 염과 하나 이상의 란타나이드(또는 하나 이상의 란타나이드 염)의 혼합물에 이어서, 란타나이드-로딩된 염 혼합물이 원자로(100) 내에 로딩될 수 있다.
상기에서 논의된 바와 같이, 방법(1500)의 목적은 연료 염이 무기 개발을 위한 공급원료(feedstock)로서 덜 매력적게 하는 것이다. 방법(1500)의 실시예의 일 양태는 선량, 즉 란타나이드-로딩된 연료 염으로부터의 방사선 노출이 증가된다는 것이다. 첨가되는 란타나이드의 양은 목표 선량에 기초하여 결정될 수 있다. 예를 들어, 에너지국(Department of Energy) 및 기타 규제 기관은 그 이상에서는 무기 용도에 더 이상 매력이 없다고 여겨지는 "자기 방호 한계(self-protecting limit)"라고 지칭되는 것에 대한 권장 임계값을 발행하고 있다. 하나의 그러한 매력 척도(attractiveness measure)는, 피폭자가 노출에 의해 야기되는 손상에 의해 의도된 작업을 완료하는 것을 방해받는 정도로 많은 방사선에 피폭자가 노출될 정도로 높게 이루어질 수 있는 선량일 수 있다. 하나의 그러한 선량 한계는 100 시간당 라드(rad/hr)이고, 다른 하나의 선량 한계는 500 rad/hr이고, 제3 선량 한계는 1,000 rad/hr이며, 이 모두는 1 미터의 거리에서 측정된다. 그러나, 10,000 rad/hr만큼 높은 한계가 제안되고 있으며, 사용될 수 있다. 방법(1500)의 실시예는 임의의 원하는 선량을 갖는 연료 염을 제공하도록 적합화될 수 있다.
다른 그러한 매력 척도는, 전술한 바와 같이, FOM이다. 설명된 바와 같이, 그러한 척동에 기초하여, 1.0 미만의 FOM을 갖도록 인위적으로 수정된 초기 연료 염은 무기 용도에는 매력적이지 않은 것으로 간주된다. 일 실시예에서, 선택된 란타나이드 또는 란타나이드들은 1.0 미만인 임계 FOM을 달성하도록 하는 비율로 용융 연료 염(108)과 혼합될 수 있다. 대안적인 실시예에서, 0.99, 0.98, 0.97, 0.96 또는 0.95 미만의 보다 엄격한 FOM 임계값이 선택될 수 있으며, 란타나이드, 또는 원하는 임계값을 달성하기 위한 FOM 방정식의 베어 임계 질량(M), 열 함량(h) 및 선량(D) 인자를 변경하는 다른 성분이 첨가될 수 있다. 일부 실시예에서, 0.9 또는 0.8 미만과 같은 0.95 미만의 FOM 임계값이 바람직할 수 있다.
사용된 란타나이드는 임의의 란타나이드일 수 있지만, 특히 높은 선량 및 긴 수명의 란타나이드 동위 원소가 가장 적합하다. 란타나이드에 부가하여, 다른 원소의 방사성 동위 원소가 연료 염의 선량을 증가시키는데 사용될 수 있다. 이들은 세슘-137 및 요오드-121을 포함한다.
[플루토늄 염화물 연료 염]
일 실시예에서, 연료 염(108)은 선택된 양의 플루토늄을 포함할 수 있다. 예로서, 염화물 계열의 핵연료 염의 경우에, 플루토늄은 플루토늄 삼염화물(예를 들어, PuCl3)의 형태로 연료 염(108)에 제공될 수 있다. PuCl3을 제조하기 위한 방법은 당업계에 알려져 있으며, 임의의 적합한 방법이 사용될 수 있다.
PuCl3은 우라늄 염화물 염과 양립 가능한 것으로 나타나 있다. PuCl3을 이용하는 실시예는 UCl4-UCl3-PuCl3-[X]Cl이며, 여기에서, 상기와 같이, [X]C1은 임의의 추가적인 비핵분열성 염이다. 이들 실시예에서, 임의의 다양한 염화물 염의 몰비는 원하는 융점을 얻기 위해 필요에 따라 결정될 수 있다. 일 실시예에서, PuCl3의 양은 PuCl3의 검출 가능한 양으로부터 80 mol%까지 변하고, 다른 성분(즉, UCl4, UCl3 및 [X]C1)은 0% 내지 80%에서 독립적으로 변한다. 따라서, UCl3-PuCl3- [X]C1 및 UCl4-PuCl3-[X]Cl과 같은 실시예는 UCl4-UCl3-PuCl3-NaCl과 같이 고려된다.
[우라늄 연료 염 실시예]
상기에 개시된 연료 염의 17UCl3-71UCl4-12NaCl 실시예는 500℃ 이하의 융점을 갖는 연료 염에 대해 가장 높은 우라늄 밀도를 갖는 3원 우라늄 염의 실시예를 나타낸다. 따라서, 이러한 염 실시예는 연료 내의 우라늄의 양을 최대화하여, 전체 임계 염 용적을 최소화하는 것이 유일한 목표인 그러한 상황 및 반응기에 적절하다.
그러나, 임계 염 용적의 크기는 용융 염 원자로에서의 유일한 비용 요인은 아니다. 연료의 다른 특성은 또한, 용적 열용량 및 열 전도성(열 교환기 및 필요한 배관의 크기, 시스템을 통한 냉각재 및 연료 염의 속도, 및 임의의 주어진 시간에, 냉각되는 원자로 노심의 외부에 있는 연료 염의 용적에 영향을 미침), 연료 염의 부식성(원자로의 염 대면 구성요소에 요구되는 재료의 비용에 영향을 미침), 및 염 내의 UCl4의 양(비교적 높은 증기압 때문에, 보다 높은 UCl4 연료 염은 염 위의 헤드스페이스에서 UCl4의 보다 큰 농도를 가져서, 오프 가스를 핸들링하기 위한 보다 고가의 설비 및 재료를 필요로 한다는 것을 의미함)과 같은 연료 염의 열적 특성을 포함하여, 전체 원자로 비용에 영향을 미친다.
비교적 낮은 우라늄 밀도를 갖지만, 보다 높은 열 전도성 및 보다 높은 비열을 갖는 연료 염의 실시예는 소정의 용융 염 원자로 설계에서 높은 우라늄 함량 연료 염보다 비용 효과적일 수 있는 것으로 결정되었다. 17UCl3-71UCl4-12NaCl 실시예보다 잠재적으로 보다 비용 효과적인 연료 염 실시예는 600℃ 미만의 융점; 1.5 g/cc 초과의 우라늄 밀도; 및 600 J/kg-C 초과의 비열을 갖는 UCl3-UCl4-NaCl의 3원 실시예이다. 연료 염의 실시예는 600℃, 550℃, 500℃, 450℃, 400℃, 또는 심지어 350℃ 미만의 융점을 가질 수 있다. 연료 염의 실시예는 1.5 g/cc, 1.6 g/cc, 1.7 g/cc, 1.8 g/cc, 1.9 g/cc, 2 g/cc, 또는 심지어 2.1 g/cc 초과의 우라늄 밀도를 가질 수 있다. 연료 염의 실시예는 600 J/kg-C, 700 J/kg-C, 800 J/kg-C, 또는 심지어 900 J/kg-C 초과의 비열을 가질 수 있다.
또한, 연료 염의 실시예는 17UCl3-71UCl4-12NaCl보다 감소되고 덜 부식되도록 (17UCl3-71UCl4-12NaCl에 비해) 감소된 양의 UCl4를 가질 수 있다. 부식성이 감소된 연료 염은 잠재적으로 덜 비싼 구성요소를 허용하며, 이는 이 구성요소가 제작하기 보다 용이하고 염 대면 재료(예컨대, 몰리브덴 클래딩 대신에 니켈 클래딩)가 덜 비싸기 때문이다. 우라늄 연료 염의 실시예는 1 mol% 내지 50 mol% UCl4인 UCl4의 몰분율을 갖는다. 연료 염의 덜 부식성인 실시예는 50 mol% 미만의 UCl4, 40 mol%, 30 mol%, 20 mol%, 15 mol% 미만, 또는 심지어 10 mol% 미만의 UCl4를 가질 수 있다. 예를 들어, 2 mol% 내지 30 mol%의 UCl4, 5 mol% 내지 20 mol%의 UCl4, 및 8 mol% 내지 12 mol%의 UCl4를 갖는 연료 염이 고려된다. 일부 실시예에서, 덜 부식성인 우라늄 연료 염의 실시예는 미량(1% 미만)이지만 측정 가능한 양의 UCl4만을 가질 수 있다.
연료 염의 실시예는 1 mol% 내지 33 mol%의 UCl3인 UCl3의 몰분율을 갖는다. 연료 염의 실시예는 NaCl의 몰분율을 가지며, 여기서 핵분열성 연료 염은 40 mol% 내지 66 mol%의 NaCl을 갖는다.
열적 계산에 기초하여, 전술한 바와 같은 연료 염 실시예의 예는 30UCl3-10UCl4-60NaCl이다. 하기의 표 5는 30UCl3-10UCl4-60NaCl 연료 염과 17UCl3-71UCl4-12NaCl의 높은 우라늄 밀도 실시예 사이의 650℃에서 계산된 재료 특성의 차이를 나타낸다. 하기의 표 6은 30UCl3-10UCl4-60NaCl 실시예의 연료 염이 17UCl3-71UCl4-12NaCl 연료 염에 비해 공칭 크기(2500W)의 대표적인 용융 염 원자로의 성능을 어떻게 향상시키는지를 나타낸다.
연료 염 17UCl3-71UCl4-12NaCl 30UCl3-10UCl4-60NaCl
융점(℃) 491-512 508 추정
(505.6 측정, 하기 참조)
밀도(g/cc) 3.68 3.44
우라늄 밀도(g/cc) 2.27 1.83
비열(J/kg-C) 544 937
용적 열 용량(J/㎥) 2.01e6 3.22e6
*[표 5] 연료 염 실시예의 열 특성의 비교
연료 염 17UCl3-71UCl4-12NaCl 30UCl3-10UCl4-60NaCl
공칭 원자로 출력(W) 2500 2500
1차 열 교환기를 가로지르는 온도 차이(ΔT) 78 85
열 교환기를 통한
연료 염 유량(m/s)		 7 7
질량 유량(kg/s) 60,000 31,400
열 교환기를 통한
용적 유량(㎥/s)		 16.3 9.1
최소 열 교환기 단면적(㎡) 2.33 1.30
*[표 6] 연료 염 실시예의 열 특성의 비교
상기 표에 의해 나타낸 바와 같이, 연료 염의 실시예를 이용하는 용융 염 원자로는 열 전달 특성의 향상 때문에 보다 낮은 연료 염 유량에서 동작될 수 있고, 그에 따라 소형 펌프 모두가 사용될 수 있게 한다. 40 mol% 내지 66 mol%의 NaCl을 갖는 연료 염의 실시예를 이용하는 용융 염 원자로는 우라늄이 보다 치밀한 실시예와 대조적으로 우라늄에 필적하는 질량 및/또는 발전 능력을 갖는 비교적 큰 노심을 필요로 할 것이다. 그러나, 40 mol% 내지 66 mol%의 NaCl을 갖는 연료 염의 일부 실시예를 이용하는 용융 염 원자로는, 연료 염이 냉각 목적을 위해 원자로 외부에서 덜 필요하기 때문에, 전체 연료 염의 보다 작은 용적이 동작에 필요하도록 계산된다 . 이것은 비록 연료 염의 실시예가 우라늄이 덜 치밀하더라도 그렇다. 연료 염이 매우 고가이기 때문에, 원자로를 동작시키기 위한 연료의 전체 양의 이러한 감소는 상당한 비용을 절감시킨다. 연료 염의 실시예의 추가적인 이점은 노심에서의 보다 강한 자연 순환, 용적 유량의 감소로 인한 펌프의 크기 감소, 제조의 용이성 및 보다 저렴한 재료로 인한 구성요소의 덜 비쌈, 및 방사선 손상의 감소로 인한 유지보수 비용의 저감이다.
연료 염의 예가 실험실에서 제조되었다. 실험에서, 0.12272 g의 UCl3, 0.04792 g의 UCl4 및 0.04089 g의 NaCl이 결합되어 0.21153 g의 30.143 mol%의 UCl3-10.671 mol% UCl4-59.186 mol% NaCl을 형성하였다. 이러한 화합물의 31.31 mg 샘플이 Netzch STA 449 F3 Jupiter 동시 열 분석기를 사용하는 열 중량 측정 분석 및 시차 주사 열량계 분석(TGA-DSC)을 이용하여 분석되었다. TGA-DSC 분석은 샘플의 용융 온도가 505.6℃이라고 결정했다.
도 22는 도 4의 3원 상태도 상에 제조된 연료 염의 위치를 도시하고 있다. 제조된 실시예에 대한 도 4의 계산은 융점을 508℃로서 식별한다. 상기에서 언급된 바와 같이, 실험실 분석은 측정된 융점이 505.6℃임을 나타낸다.
[결론]
본 명세서에 설명된 본 발명의 주제의 특정 양태가 도시되고 설명되어 있지만, 당업자에게는, 본 명세서의 교시에 기초하여 본 명세서에 설명된 주제 및 그것의 보다 넓은 양태로부터 벗어남 없이 변경 및 수정이 이루어질 수 있고, 따라서 첨부된 청구범위가 본 명세서에 설명된 주제의 진정한 사상 및 범위 내에 있는 그러한 모든 변경 및 수정을 그 범위 내에 포함하는 것이라는 것이 명백할 것이다. 당업자는, 포괄적으로, 본 명세서에서, 그리고 특히 첨부된 청구범위(예를 들어, 첨부된 청구범위의 본문)에서 사용된 용어는 일반적으로 "개방형" 용어로서 의도된 것(예를 들면, "포함하는"이라는 용어는 "포함하지만 그에 한정되지 않는"으로 해석되어야 하고, "갖는"이라는 용어는 "적어도 갖는"으로 해석되어야 하며, "포함한다"는 용어는 "포함하지만 한정되지 않는다"로 해석되어야 하는 등등)이라는 것이 이해될 것이다. 또한, 당업자는, 특정 개수의 도입된 청구항 기재(recitation)가 의도된다면, 그러한 의도는 청구항에서 명시적으로 기재될 것이고, 그러한 기재의 부재시에는 그러한 의도가 존재하지 않는다는 것이 이해될 것이다.
예를 들어, 이해를 돕기 위해, 하기의 첨부된 청구범위는 청구항 기재를 도입하기 위해서 "적어도 하나" 및 "하나 이상"이라는 도입 문구의 사용을 포함할 수 있다. 그러나, 그러한 문구의 사용은, 심지어 동일한 청구항이 도입 문구 "하나 이상" 또는 "적어도 하나" 및 부정관사(예컨대, "a" 또는 "an")를 포함하는 경우에도(예를 들어, "a" 및/또는 "an"은 전형적으로 "적어도 하나" 또는 "하나 이상"을 의미하는 것으로 해석되어야 함), 부정관사("a" 또는 "an")에 의한 청구항 기재의 도입이 그러한 도입된 청구항 기재를 포함하는 임의의 특정 청구항이 단지 하나의 그러한 기재를 포함하는 청구항에 한정된다는 것을 의미하는 것으로 해석되지 않아야 하며; 이러한 것은 청구항 기재를 도입하는데 사용된 정관사의 사용의 경우에도 마찬가지이다. 또한, 도입되는 청구항 기재의 특정 수가 명시적으로 기재된 경우에도, 당업자는, 그러한 기재가, 적어도 기재된 수를 의미하는 것(예를 들어, 다른 수식어 없이, "2개의 기재"의 베어 기재는 전형적으로 적어도 2개의 기재, 또는 2개 이상의 기재를 의미함)으로 해석되어야 한다는 것을 이해할 것이다.
달리 지시되지 않으면, 본 명세서 및 청구범위에 사용된 성분의 양, 분자량과 같은 특성, 반응 조건 등을 표현하는 모든 수치는 모든 경우에 "약"이란 용어로 수식되는 것으로 이해되어야 한다. "약"이란 용어는, 그렇지 않으면 특정 값으로 제공될 수 있는 균등물의 정도를 확장 또는 한정하고자 의도된 것이 아니다. 또한, 달리 언급되지 않으면, "약"이란 용어는 범위 및 수치 데이터에 관한 논의와 일치하게, "정확하게"를 명시적으로 포함할 것이다. 본 개시의 맥락에서 "약"이란 용어는 "약"이란 용어 바로 다음에 인용되는 수치의 15%(±15 %) 이내의 값을 의미하는데, 범위 내의 임의의 수치 값과 범위의 상한 값(+15%) 및 하한 값(-15%)을 포함한다. 예를 들어, "100"이라는 값은 85 및 115를 포함하여 85와 115 사이의 임의의 수치 값을 포괄한다(항상 100%의 상한을 갖는 "100%"의 경우는 제외).
농도, 양 및 다른 수치 데이터는 본 명세서에서 범위 형식으로 제공될 수 있다. 이러한 범위 형식은 단지 편의성과 간결성을 위해 사용되며, 따라서 범위의 한계로서 명시적으로 언급된 수치뿐만 아니라 각각의 수치 및 하부 범위가 명시적으로 언급된 것과 같이 그 범위 내에 포함되는 개별 수치 또는 하위 범위를 모두 포함하도록 유연하게 해석되어야 한다. 예시로서, "4% 내지 7%"의 수치 범위는 약 4 퍼센트 내지 약 7 퍼센트의 명시적으로 언급된 값을 포함할 뿐만 아니라 표시된 범위 내의 개별 값 및 하위 범위를 포함하도록 해석되어야 한다. 따라서, 4.5, 5.25 및 6과 같은 개별 값과, 4 내지 5, 5 내지 7 및 5.5 내지 6.5 등과 같은 하위 범위가 이러한 수치 범위 내에 포함된다. 이러한 동일한 원리가 하나의 수치 값만을 언급하는 범위에 적용된다. 또한, 그러한 해석은 범위의 폭 또는 설명되는 특성에 관계없이 적용되어야 한다.
본 발명의 넓은 범위를 기술하는 수치 범위 및 파라미터가 근사값임에도 불구하고, 특정 예에서 기술된 수치들은 가능한 한 정밀하게 기록된다. 그러나, 임의의 수치는 본질적으로 그 각각의 시험 측정에서 발견된 표준 편차로부터 필연적으로 발생하는 소정의 오차를 포함한다.
또한, "A, B 및 C 중 적어도 하나 등"과 유사한 관습 표현(convention)이 사용되는 경우에서, 일반적으로, 당업자가 그러한 관습 표현을 이해하는 것과 같은 의미로 그러한 구성이 의도된다(예를 들어, "A, B 및 C 중 적어도 하나를 갖는 시스템"은 A만을, B만을, C만을, A 및 B를 함께, A 및 C를 함께, B 및 C를 함께, 및/또는 A, B 및 C를 함께 등을 갖는 시스템을 포함하지만 이에 한정되지 않음). "A, B 또는 C 중 적어도 하나 등"과 유사한 관습 표현이 사용되는 다른 경우에서, 일반적으로, 당업자가 그러한 관습 표현을 이해하는 것과 같은 의미로 그러한 구성이 의도된다(예를 들어, "A, B 또는 C 중 적어도 하나를 갖는 시스템"은 A만을, B만을, C만을, A 및 B를 함께, A 및 C를 함께, B 및 C를 함께, 및/또는 A, B 및 C를 함께 등을 갖는 시스템을 포함하지만 이에 한정되지 않음). 또한, 당업자는, 문맥상 다른 기재가 없다면, 상세한 설명, 청구범위, 또는 도면 중 어디든지 간에, 2 이상의 선택적인 용어를 제시하는 전형적으로 모든 이접적인(disjunctive) 단어 및/또는 문구가 용어들 중 하나, 용어들 중 어느 하나, 또는 용어들 양자 모두를 포함할 가능성을 고려하는 것으로 이해할 수 있을 것이다. 예를 들어, "A 또는 B"라는 문구는 전형적으로 "A" 또는 "B" 또는 "A 및 B"의 가능성들을 포함하는 것으로 이해될 것이다.
일부 경우에서, 하나 이상의 구성요소가 본 명세서에서 "~ 하도록 구성되는", "~ 하도록 구성 가능한", "~ 하도록 동작 가능한/동작되는", "적합화되는/적합화 가능한", "~ 가능한", "~ 하도록 순응 가능한/순응되는" 등이라고 지칭될 수 있다. 당업자는, 문맥이 달리 요구하지 않는 한, 그러한 용어(예를 들어, "~ 하도록 구성되는")가 일반적으로 활성-상태 구성요소 및/또는 비활성-상태 구성요소 및/또는 대기-상태 구성요소를 포함할 수 있다는 것을 인식할 것이다.
첨부된 청구범위와 관련하여, 당업자는 거기에서 언급된 동작이 일반적으로 임의의 순서로 수행될 수 있다는 것을 이해할 것이다. 또한, 다양한 동작 흐름이 소정의 시퀀스(들)로 제시되었지만, 다양한 동작이 예시된 순서와는 다른 순서로 수행될 수 있거나, 동시에 수행될 수도 있다는 것이 이해되어야 한다. 그러한 대안적인 순서화의 예는, 문맥에서 달리 지시하지 않는 한, 중복, 개재, 중단, 재정렬, 증가, 예비, 보완, 동시, 반대 또는 기타 변형 순서를 포함할 수 있다. 또한, "~ 에 응답하는", "~ 에 관련된", 또는 다른 과거 시제형 형용사와 같은 용어는, 문맥에서 달리 지시하지 않는 한, 일반적으로 그러한 변형을 배제하는 것으로 의도되지 않는다.
본 명세서에서 설명된 시스템 및 방법이 언급된 목적 및 이점뿐만 아니라 그 안에 내재된 목적 및 이점을 얻기에 잘 적합화된다는 것이 명백할 것이다. 당업자는 본 명세서 내의 방법 및 시스템이 많은 방식으로 구현될 수 있고 전술한 예시적인 실시예 및 예에 의해 한정되지 않는다는 것을 인식할 것이다. 이와 관련하여, 본 명세서에서 설명된 상이한 실시예의 임의의 개수의 특징은 하나의 단일 실시예로 조합될 수 있으며, 본 명세서에서 설명된 특징의 전부보다 적거나 많은 특징을 갖는 대안적인 실시예가 가능하다.
본 개시의 목적을 위해 다양한 실시예가 설명되었지만, 본 명세서에서 설명된 기술의 범위 내에 있는 다양한 변경 및 수정이 이루어질 수 있다. 예를 들어, 명시적으로 언급되지 않았지만, 라만 분광법은 용융 염 원자로의 동작 동안 연료 염 품질을 모니터링하는데 사용되는 많은 기술 중 단지 하나일 수 있으며, 마찬가지로, 다수의 라만 프로브가 원자로 내의 상이한 위치에서 연료 염 품질에서의 변동에 대한 이해를 얻기 위해 사용될 수 있다. 당업자에게 자체로 쉽게 제안되고 첨부된 청구범위에 규정된 바와 같이 본 개시의 사상 내에 포함되는 많은 다른 변경이 이루어질 수 있다.

Claims (16)

  1. 핵 반응으로부터 전력을 생성하기 위한 핵 원자로 시설로서,
    핵분열성 우라늄 염화물 연료 염을 포함하는 원자로 노심으로서, 핵분열성 우라늄 염화물 연료 염은 1 mol% 내지 50 mol%의 UCl4를 함유하고 600℃ 미만의 융점을 갖는 것인 원자로 노심;
    상기 연료 염으로부터 냉각재로 열을 전달하도록 구성되는 열 교환기
    를 포함하는 것인 핵 원자로 시설.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 핵분열성 우라늄 염화물 연료 염에서의 UCl3의 몰분율은 1 mol% 내지 33 mol%의 UCl3인 것인 핵 원자로 시설.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 핵분열성 우라늄 염화물 연료 염은 40 mol% 내지 66 mol%의 NaCl을 갖는 것인 핵 원자로 시설.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 핵분열성 우라늄 염화물 연료 염은 30% UCl3, 10% UCl4, 60% NaCl인 것인 핵 원자로 시설.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 핵분열성 우라늄 염화물 연료 염은 30% UCl3, 11% UCl4, 59% NaCl인 것인 핵 원자로 시설.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 핵분열성 우라늄 염화물 연료 염은 600 J/kg-C 초과의 열 용량을 갖는 것인 핵 원자로 시설.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 핵분열성 우라늄 염화물 연료 염의 융점은 338℃ 내지 550℃인 것인 핵 원자로 시설.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 핵분열성 우라늄 염화물 연료 염은 염화물 염 내의 염화물 이온이 전체 Cl에 대한 37C1의 제 1 비율을 갖는 염화물 염의 혼합물이며, 상기 제 1 비율은 전체 Cl에 대한 37Cl의 자연 발생 비율과는 상이한 것인 핵 원자로 시설.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 염화물 염의 혼합물 내의 염화물 이온의 25% 이상은 37Cl인 것인 핵 원자로 시설.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 핵분열성 우라늄 염화물 연료 염은 UCl3, UCl3F, UCl2F2, UClF3, PuCl3, ThCl4, NaCl, MgCl2, CaCl2, BaCl2, KCl, SrCl2, VCl3, CrCl3 , TiCl4, ZrCl4, ThCl4, AcCl3, NpCl4, AmCl3, LaCl3, CeCl3, PrCl3 및/또는 NdCl3 중 하나 이상과, UCl4의 혼합물인 것인 핵 원자로 시설.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 핵분열성 우라늄 염화물 연료 염은 UCl4와 적어도 하나의 란타나이드의 혼합물이며, 상기 핵분열성 우라늄 염화물 연료 염은 1.0 미만인 성능 지수(Figure of Merit)를 갖는 것인 핵 원자로 시설.
  12. 제1항에 있어서,
    상기 원자로의 연료 염 대면 구성요소에는, 니켈 또는 니켈 합금의 클래딩(cladding)이 제공되는 것인 핵 원자로 시설.
  13. 제1항에 있어서,
    상기 핵분열성 우라늄 염화물 연료 염에서의 UCl4의 몰분율은 2 mol% 내지 30 mol%의 UCl4인 것인 핵 원자로 시설.
  14. 제1항에 있어서,
    상기 핵분열성 우라늄 염화물 연료 염에서의 UCl4의 몰분율은 5 mol% 내지 20 mol%의 UCl4인 것인 핵 원자로 시설.
  15. 제1항에 있어서,
    상기 핵분열성 우라늄 염화물 연료 염에서의 UCl4의 몰분율은 8 mol% 내지 12 mol%의 UCl4인 것인 핵 원자로 시설.
  16. 핵분열성 우라늄 연료 염으로서,
    적어도 1 mol%의 UCl4를 포함하며,
    상기 핵분열성 우라늄 연료 염은 600℃ 미만의 융점을 갖는 것인 핵분열성 우라늄 연료 염.
KR1020187033404A 2016-05-02 2017-05-02 핵연료 염 KR102404610B1 (ko)

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