KR20180037601A - 열 안전성이 개선된 전극조립체 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 전극 탭에 인접한 분리막의 수축을 방지하여, 전지의 열 안전성을 향상시키기 위한 것으로, 일 단부에 양극 탭이 구비된 양극판, 일 단부에 음극 탭이 구비된 음극판 및 상기 양극판과 음극판 사이에 개재되는 분리막을 포함하는 전극조립체에 있어서, 상기 양극판과 음극판은 각각의 탭이 동일한 방향에 위치하도록 적층되며, 상기 분리막의 두께는, 전극 탭이 구비되는 측의 두께가 타측의 두께보다 두껍도록, 두께구배를 갖는 전극조립체가 제공된다.

Description

열 안전성이 개선된 전극조립체{Electrode assembly with improved thermal safety}
본 발명은 열 안전성이 개선된 전극조립체에 관한 것이다.
최근 에너지 저장 기술에 대한 관심이 갈수록 높아지고 있다. 휴대폰, 캠코더 및 노트북 PC, 나아가서는 전기 자동차의 에너지까지 적용분야가 확대되면서 전기화학소자의 연구와 개발에 대한 노력이 점점 구체화되고 있다. 전기화학소자는 이러한 측면에서 가장 주목받고 있는 분야이고 그 중에서도 충방전이 가능한 이차전지의 개발은 관심의 초점이 되고 있다.
대표적으로 전지의 형상 면에서는 얇은 두께로 휴대폰 등과 같은 제품들에 적용될 수 있는 각형 이차전지와 파우치형 이차전지에 대한 수요가 높고, 재료 면에서는 높은 에너지 밀도, 방전 전압, 출력 안정성 등의 장점을 가진 리튬이온 전지, 리튬이온 폴리머 전지 등과 같은 리튬 이차전지에 대한 수요가 높다.
한편, 최근에는, 스택형 또는 스택/폴딩형 전극조립체를 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 전지케이스에 내장한 구조의 파우치형 전지가, 낮은 제조비, 적은 중량, 용이한 형태 변형 등을 이유로, 많은 관심을 모으고 있고 또한 그것의 사용량이 점차적으로 증가하고 있다.
일반적으로 파우치형 이차전지는, 하나 이상의 전극 탭들이 돌출되어 있는 전극조립체, 전극 탭들에 각각 연결되어 있는 전극 리드, 및 전극 리드의 일부가 외부로 노출되도록 전극조립체를 수납 및 밀봉하는 구조의 전지케이스를 포함하는 것으로 구성되어 있다.
전지케이스는 전극조립체가 안착될 수 있는 오목한 형상의 수납부를 포함하는 하부 케이스와 그러한 하부 케이스의 덮개로서 전극조립체를 밀봉하는 상부 케이스로 이루어져 있다. 상부 케이스와 하부 케이스는 전극조립체를 내장한 상태에서 열융착되어 전지케이스 외주면을 따라 실링부를 형성한다.
또한, 전극조립체의 양극 집전체로부터 연장되어 돌출되어 있는 다수의 양극 탭들은, 예를 들어, 용접에 의해 일체로 결합된 융착부의 형태로 양극리드에 연결된다. 그러한 양극리드는 양극 탭 융 착부가 연결되어 있는 대향 단부가 노출된 상태로 전지케이스에 의해 밀봉된다. 다수의 양극 탭들이 일체로 결합되어 융착부를 형성하고 있다.
이러한 전극조립체의 경우, 충방전이 반복되는 동안 전극 탭의 주변의 전류밀도가 가장 높기 때문에, 온도가 매우 크게 상승할 수 있다. 이로 인하여, 전극 탭 주변의 분리막이 수축하게 되어 전극 간의 단락이 발생하는 문제가 있었다.
따라서, 이러한 문제점을 근본적으로 해결할 수 있는 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.
따라서, 본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로서, 열 안전성이 개선된 전극조립체를 제공하는 것을 목적으로 한다. 본 발명의 다른 목적 및 장점들은 하기 설명에 의해서 이해될 수 있을 것이다. 한편, 본 발명의 목적 및 장점들은 특허청구범위에서 기재되는 수단 또는 방법, 및 이의 조합에 의해 실현될 수 있음을 쉽게 알 수 있을 것이다.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명의 일 측면에 따르면, 일 단부에 양극 탭이 구비된 양극판, 일 단부에 음극 탭이 구비된 음극판 및 상기 양극판과 음극판 사이에 개재되는 분리막을 포함하는 전극조립체에 있어서, 상기 양극판과 음극판은 각각의 탭이 동일한 방향에 위치하도록 적층되며, 상기 분리막의 두께는, 전극 탭이 구비되는 측의 두께가 타측의 두께보다 두껍도록, 두께구배를 갖는 전극조립체가 제공된다.
또한, 본 발명의 제2 측면은 상기 제1 측면에 있어서, 상기 분리막의 전극 탭이 구비되는 측의 두께는 타측의 두께보다 1.1배 내지 2배 두꺼운 것이다. 본 발명의 제3 측면은, 상기 제1 또는 제2 측면에 있어서, 상기 분리막의 적어도 일면에, 다수의 무기물 입자와 상기 무기물 입자들 사이를 연결 및 고정시키는 바인더 고분자를 포함하는 다공성 코팅층을 구비한 것이다. 본 발명의 제4 측면은, 상기 제1 내지 제3 측면 중 어느 하나에 있어서, 상기 다공성 코팅층은 상기 다공성 코팅층을 구비하는 분리막의 두께가 동일하도록 두께구배를 가지는 것이다. 본 발명의 제5 측면은, 상기 제1 내지 제4 측면 중 어느 하나에 있어서, 상기 다공성 코팅층을 구비하는 분리막은 10 ㎛ 내지 80 ㎛의 두께를 가지는 것이다.
본 발명의 제6 측면은, 상기 제1 내지 제5 측면 중 어느 하나에 있어서, 상기 분리막의 수직단면이 등변사다리꼴 형상을 가지는 것이다.
본 발명의 제7 측면은, 상기 제1 내지 제6 측면 중 어느 하나에 있어서, 상기 분리막의 수직단면이 2개의 내각이 90°인 사다리꼴 형상을 가지는 것이다.
본 발명에 따르면, 전극 탭의 발열에 의한 분리막의 수축을 방지하여 전극 간의 단락을 방지함으로써, 전지의 열 안전성을 향상시킬 수 있다.
본 명세서에 첨부되는 다음의 도면은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 전술한 발명의 내용과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 아니 된다.
도 1은 본 발명의 일 측면에 따른 전극조립체의 분해 사시도이다.
도 2a 내지 3b는 본 발명의 일 측면에 따른 전극조립체의 단면도이다.
도 4a 및 도 4b는 본 발명의 실시예에 따른 분리막의 SEM 이미지를 도시한 것이다.
이하, 본 발명을 도면을 참조하여 상세히 설명하기로 한다. 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.따라서, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 기재된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과할 뿐이고, 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
한편, 본원 명세서 전체에서, 어떤 부분이 다른 부분과 「연결」되어 있다고 할 때, 이는 「직접적으로 연결되어 있는 경우」뿐만 아니라 그 중간에 다른 소자를 사이에 두고 「전기적으로 연결」되어 있는 경우도 포함한다.
본원 명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성 요소를 「포함한다」고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성 요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
본원 명세서 전체에서 사용되는 용어 「약」, 「실질적으로」 등은 언급된 의미에 고유한 제조 및 물질 허용 오차가 제시될 때 그 수치에서 또는 그 수치에 근접한 의미로서 사용되고 본원의 이해를 돕기 위해 정확하거나 절대적인 수치가 언급된 개시 내용을 비양심적인 침해자가 부당하게 이용하는 것을 방지하기 위해 사용된다.
본원 명세서 전체에서, 마쿠시 형식의 표면에 포함된 「이들의 조합(들)」의 용어는 마쿠시 형식의 표현에 기재된 구성 요소들로 이루어지는 군에서 선택되는 하나 이상의 혼합 또는 조합을 의미하는 것으로서, 상기 구성 요소들로 이루어지는 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 것을 의미한다.
본원 명세서 전체에서, 「A 및/또는 B」의 기재는 「A 또는 B 또는 이들 모두」를 의미한다.
본 발명은 이차 전지용 분리막 및 상기 분리막을 포함하는 전극 조립체에 대한 것이다. 본 발명에 있어서, 상기 분리막은 이의 일측단이 이와 마주보는 타측단에 비해 두껍게 형성된다. 또한 본 발명에 따르면 전극 조립체는 양극판과 음극판이 상기 분리막을 개재하여 적층되는데 상기 음극판과 양극판의 탭이 동일한 방향에 위치하며, 전극 탭이 구비되는 측의 분리막의 두께가 타측단의 두께보다 두꺼운 것을 특징으로 한다.
도 1은 본 발명의 일 측면에 따른 전극조립체의 분해 사시도이다. 도 1을 참조하면, 본 발명의 전극조립체(10)는 종래의 전극조립체와 마찬가지로, 일 단부에 양극 탭(210)이 구비된 양극판(200), 일 단부에 음극 탭(310)이 구비된 음극판(300) 및 상기 양극판(200)과 음극판(300) 사이에 개재되는 분리막(100)을 포함하는 구조를 가진다.
종래의 전극조립체에 있어서, 전극 탭의 주변의 발열로 인한 분리막의 수축으로, 전극 간의 단락이 발생하는 문제가 있었다. 본 발명은 전극 탭 주변의 분리막의 두께를 두껍게 함으로써, 발열로 인한 분리막의 수축을 방지할 수 있다.
도 2a 및 2b는 본 발명의 일 측면에 따른 전극조립체의 단면도이다. 도 2a 및 2b를 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 전극조립체는 양극판(200)과 음극판(300)은 각각의 탭(210, 310)이 동일한 방향에 위치하도록 적층되며, 분리막(100)의 두께는, 전극 탭(210, 310)이 구비되는 측의 두께가 타측의 두께보다 두껍다. 본 발명의 구체적인 일 실시양태에 있어서, 분리막의 두께는 일측단으로부터 타측단에 이르기까지 선형적으로 또는 단계적으로 증가하는 방식으로 두께 구배를 갖는다. 열이 집중되어 온도 증가가 심하게 발생하는 전극 탭이 위치한 곳의 분리막의 두께를 두껍게 함으로써, 분리막의 수축을 방지하여, 열 안전성을 향상시킬 수 있다.
상기 분리막의 전극 탭이 구비되는 측의 두께는 타측의 두께보다 1.1 내지 2.0 배 두꺼운 것일 수 있다. 본 발명의 일 실시양태에 있어서 상기 분리막은 얇은 쪽의 두께가 5 내지 30 ㎛의 두께를 가질 수 있다.
본 발명의 구체적인 일 실시양태에 있어서 상기 분리막으로는 고분자 필름과 같은 고분자 기재를 사용할 수 있으며, 이러한 고분자 기재는 복수의 기공을 포함하는 다공성 구조인 것이 바람직하다. 상기 고분자 기재에 존재하는 기공 크기 및 기공도는 특별히 제한되지 않으나 각각 약 0.01 내지 약 50㎛, 및 약 10 내지 약 95%일 수 있다. 상기 고분자 기재는 고분자 재료를 포함하며, 이러한 고분자 재료는 통상적으로 본 기술분야에서 분리막 소재로 사용되는 것이면 특별히 제한되는 것은 아니다. 상기 고분자 재료로는 폴리에틸렌(polyethylene), 폴리프로필렌(polypropylene), 폴리에틸렌테레프탈레이트(polyethyleneterephthalate), 폴리부틸렌테레프탈레이트(polybutyleneterephthalate), 폴리에스테르(polyester), 폴리아세탈(polyacetal), 폴리아미드(polyamide), 폴리카보네이트(polycarbonate), 폴리이미드(polyimide), 폴리에테르에테르케톤(polyetheretherketone), 폴리아릴에테르케톤(polyaryletherketone), 폴리에테르이미드(polyetherimide), 폴리아미드이미드(polyamideimide), 폴리벤지미다졸(polybenzimidazole), 폴리에테르설폰(polyethersulfone), 폴리페닐렌옥사이드(polyphenyleneoxide), 사이클릭 올레핀 코폴리머(cyclic olefin copolymer), 폴리페닐렌설파이드(polyphenylenesulfide), 폴리에틸렌나프탈렌(polyethylenenaphthalene) 및 이들 중 2종 이상의 혼합물이 포함될 수 있으나 특별히 여기에 한정되는 것은 아니다.
또한, 본 발명에 있어서, 전술한 특징을 갖는 분리막의 일측면 또는 양측면에 무기물 입자를 포함하는 다공성 코팅층이 형성될 수 있다. 본 발명에서 다공성 코팅층이 형성된 분리막을, 전술한 분리막과 구별하기 위해, 이하 복합 분리막으로 지칭한다.
본 발명에 있어서, 상기 다공성 코팅층이 형성된 복합 분리막은 분리막으로 사용된 고분자 기재의 내열 안정성 및 분리막의 전해액 함침성을 개선하는 목적으로 구비될 수 있다.
본 발명의 일 실시양태에 있어서, 상기 다공성 코팅층은 일정한 두께를 가질 수 있다. 즉, 다공성 코팅층이 구비된 복합 분리막은 분리막으로 사용된 고분자 기재와 동일한 두께 구배를 가질 수 있다.
한편, 본 발명의 일 실시양태에 있어서, 다공성 코팅층은 최종적으로 복합 분리막의 양측 두께가 일정하게 되도록 하는 방식으로 고분자 기재를 피복할 수 있다. 즉, 다공성 코팅층을 형성함으로써 분리막의 두께 단차를 보완할 수 있다. 일예로 고분자 기재의 두께가 두꺼운 부분에는 다공성 코팅층을 얇게 형성시키고 고분자 기재의 두께가 얇은 부분에는 다공성 코팅층이 두껍게 형성된다.
이하 도면을 통해 더욱 구체적으로 설명한다. 도 3a 및 3b는 본 발명의 일 측면에 따른 전극조립체의 단면도이다. 도 3a 및 3b를 참조하면, 본 발명의 다른 일 측면에 따른 전극조립체에 있어서, 분리막(100)의 적어도 일면에, 다수의 무기물 입자와 상기 무기물 입자들 사이를 연결 및 고정시키는 바인더 고분자를 포함하는 다공성 코팅층(110)을 구비할 수 있다. 상기 다공성 코팅층을 구비함으로써, 분리막의 열 안전성을 향상시킬 수 있다.
또한, 상기 다공성 코팅층은 다공성 코팅층을 구비하는 분리막의 두께가 동일하도록 두께구배를 가질 수 있다. 상기 다공성 코팅층이 두께구배를 가짐으로써, 분리막의 두께구배로 인해 형성된 단차를 보완할 수 있다.
한편, 본 발명의 구체적인 일 실시양태에 있어서, 상기 다공성 코팅층을 구비하는 분리막은 10 내지 80㎛ 의 두께를 가질 수 있다.
도 2a 및 2b를 참조하면, 분리막(100)의 수직단면이 등변사다리꼴 형상을 갖거나, 2개의 내각이 90°인 사다리꼴 형상을 가질 수 있으며, 분리막이 두께구배를 가질 수 있는 형상이면 제한되지 않는다.
본 발명의 일 실시양태에 있어서, 다공성 코팅층은 무기물 입자 및 고분자 바인더 수지의 혼합물을 포함한다.
본 발명에 있어서, 상기 다공성 코팅층 형성에 사용되는 무기물 입자는 전기화학적으로 안정하기만 하면 특별히 제한되지 않는다. 즉, 본 발명에서 사용할 수 있는 무기물 입자는 적용되는 전기화학소자의 작동 전압 범위(예컨대, Li/Li+ 기준으로 0~5V)에서 산화 및/또는 환원 반응이 일어나지 않는 것이면 특별히 제한되지 않는다. 특히, 이온 전달 능력이 있는 무기물 입자를 사용하는 경우 전기화학소자 내의 이온 전도도를 높여 성능 향상을 도모할 수 있다.
또한, 무기물 입자로서 유전율이 높은 무기물 입자를 사용하는 경우, 액체 전해질 내 전해질 염, 예컨대 리튬염의 해리도 증가에 기여하여 전해액의 이온 전도도를 향상시킬 수 있다.
전술한 이유들로 인해, 상기 무기물 입자는 유전율 상수가 5 이상, 바람직하게는 10 이상인 고유전율 무기물 입자, 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자 또는 이들의 혼합체를 포함하는 것이 바람직하다. 유전율 상수가 5 이상인 무기물 입자의 비제한적인 예로는 BaTiO3, Pb(Zr,Ti)O3 (PZT), Pb1 - xLaxZr1 - yTiyO3 (PLZT, 여기서, 0 < x < 1, 0 < y < 1임), Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3 (PMN-PT), 하프니아(HfO2), SrTiO3, SnO2, CeO2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO2, Y2O3, Al2O3, SiC, TiO2 등을 각각 단독으로 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
특히, 전술한 BaTiO3, Pb(Zr,Ti)O3 (PZT), Pb1 - xLaxZr1 - yTiyO3 (PLZT, 여기서, 0 < x < 1, 0 < y < 1임), Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3 (PMN-PT), 하프니아(HfO2)와 같은 무기물 입자들은 유전율 상수 100 이상인 고유전율 특성을 나타낼 뿐만 아니라, 일정 압력을 인가하여 인장 또는 압축되는 경우 전하가 발생하여 양쪽 면 간에 전위차가 발생하는 압전성(piezoelectricity)을 가짐으로써, 외부 충격에 의한 양(兩) 전극의 내부 단락 발생을 방지하여 전기화학소자의 안전성 향상을 도모할 수 있다. 또한, 전술한 고유전율 무기물 입자와 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자들을 혼용할 경우 이들의 상승 효과는 배가될 수 있다.
본 발명의 일 측면에서 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자는 리튬 원소를 함유하되 리튬을 저장하지 아니하고 리튬 이온을 이동시키는 기능을 갖는 무기물 입자를 지칭하는 것으로서, 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자는 입자 구조 내부에 존재하는 일종의 결함(defect)으로 인해 리튬 이온을 전달 및 이동시킬 수 있기 때문에, 전지 내 리튬 이온 전도도가 향상되고, 이로 인해 전지 성능 향상을 도모할 수 있다. 상기 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자의 비제한적인 예로는 리튬포스페이트(Li3PO4), 리튬티타늄포스페이트(LixTiy(PO4)3, 0 < x < 2, 0 < y < 3), 리튬알루미늄티타늄포스페이트(LixAlyTiz(PO4)3, 0 < x < 2, 0 < y < 1, 0 < z < 3), 14Li2O-9Al2O3-38TiO2-39P2O5 등과 같은 (LiAlTiP)xOy 계열 glass (0 < x < 4, 0 < y < 13), 리튬란탄티타네이트(LixLayTiO3, 0 < x < 2, 0 < y < 3), Li3.25Ge0.25P0.75S4 등과 같은 리튬게르마니움티오포스페이트(LixGeyPzSw, 0 < x < 4, 0 < y < 1, 0 < z < 1, 0 < w < 5), Li3N 등과 같은 리튬나이트라이드(LixNy, 0 < x < 4, 0 < y < 2), Li3PO4-Li2S-SiS2 등과 같은 SiS2 계열 glass(LixSiySz, 0 < x < 3, 0 < y < 2, 0 < z < 4), LiI-Li2S-P2S5 등과 같은 P2S5 계열 glass(LixPySz, 0 < x < 3, 0 < y < 3, 0 < z < 7) 또는 이들 중 1종 이상의 혼합물 등이 있다.
도 1을 참조하면, 양극판(200)은 양극 집전체와, 양극 집전체의 적어도 일면에 형성된 양극 활물질층(220)을 포함하고, 음극판(300)은 음극 집전체와, 음극 집전체의 적어도 일면에 형성된 음극 활물질층(320)을 포함한다. 상기 전극판의 가장자리에는 활물질층이 형성되지 않은 무지부가 형성될 수 있다.
상기 전극판은 전극 무지부에 전극 탭을 구비하여, 이러한 전극 탭은 전도성이 우수한 금속소재를 저항 용접, 초음파 용접, 레이저 용접 등에 의해 구비되거나, 전극 집전체에 전극 활물질을 스트라이프(stripe) 형태로 형성한 후, 전극 무지부에 전극 탭이 형성되도록 타발 또는 노칭하여 형성될 수 있다.
또한, 본 발명은 상기 분리막 및/또는 복합 분리막을 포함하는 전극 조립체를 제공한다. 상기 전극조립체는 하나 이상의 양극판 및 하나 이상의 음극판이 상기 분리막 및/또는 복합 분리막을 개재하여 적층된 것이다. 상기 양극판 및 음극판은 각각 전극 탭이 돌출되는데 양극 탭과 음극 탭은 전극 조립체에서 동일한 방향으로 돌출되도록 배치되며, 상기 각 전극탭이 돌출되는 방향의 분리막의 두께는 타측면에 비해 두꺼운 것이다.
본 발명에 있어서, 상기 음극판은 음극 집전체 및 상기 음극 집전체의 적어도 일측 표면에 형성된 음극층을 포함한다. 상기 음극층은 음극 활물질, 도전재 및 바인더가 포함된다.
본원 발명의 구체적인 일 실시양태에 따르면 상기 음극 활물질은 천연 흑연, 인조 흑연, 팽창 흑연, 탄소섬유, 난흑연화성 탄소, 카본블랙, 카본나노튜브, 플러렌, 활성탄 등의 탄소계 물질; 리튬과 합금이 가능한 Al, Si, Sn, Ag, Bi, Mg, Zn, In, Ge, Pb, Pd, Pt, Ti 등의 금속 및 이러한 원소를 포함하는 화합물; 금속 및 그 화합물과 탄소 및 흑연재료의 복합물; 리튬 함유 질화물 등을 사용할 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니다. 그 중에서도 탄소계 물질이 더욱 바람직하다.
상기 양극판은 양극 집전체 및 상기 양극 집전체의 적어도 일측 표면에 형성된 양극층을 포함한다. 상기 양극층은 양극 활물질, 도전재 및 바인더가 포함된다. 상기 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1 + xMn2 -xO4(여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2(여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x =0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2 - xMxO2(여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1임) 또는 Li2Mn3MO8(여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
본 발명에 있어서 집전체는 전도성이 높은 금속으로, 전극 합제가 용이하게 접착할 수 있고, 전기화학소자의 전압 범위에서 반응성이 없는 것이면 어느 것이라도 사용할 수 있다. 상기 집전체는 그 종류를 특별히 한정하는 것은 아니지만, 예를 들어, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것 등이 사용될 수 있다. 상기 집전체는 일반적으로 3 내지 500 ㎛의 두께로 형성될 수 있다.
본 발명에 있어서 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 전극층 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더로서 상기 고분자량 폴리아크릴로니트릴-아크릴산 공중합체를 이용할 수 있으나, 이것만으로 한정되는 것은 아니다. 다른 예로는, 폴리비닐리덴 플로라이드, 폴리비닐알콜, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
또한, 본 발명의 이차전지는 상기 양극, 음극을 분리막과 교호적층한 전극조립체를 전지케이스 등의 외장재에 전해액과 함께 수납·밀봉함으로써 제조할 수 있다. 이차전지의 제조방법은 통상적인 방법을 제한없이 사용할 수 있다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 실시예를 들어 상세하게 설명하기로 한다. 그러나, 본 발명에 따른 실시예들은 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 하기 실시예에 한정되는 것으로 해석되어서는 안 된다. 본 발명의 실시예들은 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 보다 완전하게 설명하기 위해 제공되는 것이다.
실시예
1) 분리막의 제조
폴리에틸렌 다공성 필름(투과도 300초/100cc)을 준비하고 필름의 일부분을 가열 및 연신하여 두께를 조절하였다. 상기 필름을 10cm x 20cm의 크기로 잘라 준비하였으며 이때 짧은 대변 중 일측의 두께는 15㎛으로 하였으며, 이와 마주보는 타측의 두께는 12㎛ 였다.
2) 복합 분리막의 제조
폴리에틸렌 다공성 필름(투과도 300초/100cc)을 준비하고 필름의 일부분을 가열 및 연신하여 두께를 조절하였다. 상기 필름을 10cm x 20cm의 크기로 잘라 준비하였으며 이때 짧은 대변 중 일측의 두께는 10.1㎛으로 하였으며, 이와 마주보는 타측의 두께는 9.44㎛ 였다.
제조예 1과 같이 다공성 필름을 준비하였다. 다음으로 35℃에서 아세톤에 대하여 20 중량%의 용해도를 갖는 폴리비닐리덴 플루오라이드-헥사플루오로프로필렌(헥사플 루오로프로필렌 20몰% 함유), 35℃에서 아세톤에 대하여 5 중량%의 용해도를 갖는 폴리비닐리덴플루오라이드-클로로트리플루오로에틸렌(클로로트리플루오로에틸렌 8몰% 함유) 및 시아노에틸플루란을 각각 8:2:2의 중량비로 아세톤에 첨가하여 50℃에서 약 12시간이상 용해시켜 바인더 고분자 용액을 제조하였다. 제조한 바인더 고분자 용액에 중량비가 9:1로 혼합한 Al2O3 및 BaTiO3 분말을 바인더 고분자/ 무기물 입자 =20/80 중량비가 되도록 첨가하고 12시간 이상 볼밀법(ball mill)을 이용하여 무기물 분말 파쇄 및 분산하여 슬러리를 제조하였다. 이와 같이 제조된 슬러리를 닥터 블레이드를 사용하여 상기 다공성 필름의 일면에 코팅 및 건조하여 복합 분리막을 수득하였다. 이때 다공성 코팅층의 코팅 두께는 다공성 필름의 단차를 해소하고 복합 분리막의 두께가 15㎛로 동일하게 되도록 조절하였다.
3) 분리막 두께 확인
도 4a 및 도 4b는 제조예 2를 통해 수득한 복합 분리막의 단면을 나타낸 SEM 이미지이다. 도 4a는 다공성 기재의 짧은 대변 중 두께가 얇은 곳을 나타낸 것이며, 도 4b는 다공성 기재의 짧은 대변 중 두께가 두꺼운 곳을 나타낸 것이다. 이에 따르면 다공성 코팅층을 구비한 복합 분리막에서 두께 구배가 완화된 것을 확인할 수 있다.
4) 내열 실험
제조예 1의 다공성 기재의 짧은 대변에서 각 모서리에서 약 1cm 떨어진 부분에 1cm x 1cm 크기로 사각형 모양을 표시하였다. 이를 오븐에 배치하고 120℃ 온도에서 1시간동안 유지하였다. 이후 각 부분의 수축율을 확인하였다. 두께가 12㎛인 대변의 사각형의 면적은 약 50%의 수축율을 나타내었으며, 두께가 15㎛인 대변의 사각형의 면적은 약 37%의 수축율을 나타내었다. 따라서, 분리막 중 두께가 두꺼운 부분으로 전극탭이 돌출되도록 전극 조립체를 적층하는 경우 전극 탭 주변부의 분리막 수축이 억제되므로 분리막의 내열 안정성이 개선될 수 있다.
100: 분리막
110: 다공성 코팅층
200: 양극판
210: 양극 탭
220: 양극 활물질층
300: 음극판
310: 음극 탭
320: 음극 활물질층

Claims (7)

  1. 일 단부에 양극 탭이 구비된 양극판, 일 단부에 음극 탭이 구비된 음극판 및 상기 양극판과 음극판 사이에 개재되는 분리막을 포함하는 전극조립체에 있어서,
    상기 양극판과 음극판은 각각의 탭이 동일한 방향에 위치하도록 적층되며,
    상기 분리막의 두께는, 전극 탭이 구비되는 측의 두께가 타측의 두께보다 두껍도록, 두께구배를 갖는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 분리막의 전극 탭이 구비되는 측의 두께는 타측의 두께보다 1.1 내지 2 배 두꺼운 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 분리막의 적어도 일면에, 다수의 무기물 입자와 상기 무기물 입자들 사이를 연결 및 고정시키는 바인더 고분자를 포함하는 다공성 코팅층을 구비하는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 다공성 코팅층은 상기 다공성 코팅층을 구비하는 분리막의 두께가 동일하도록 두께구배를 갖는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  5. 제3항에 있어서,
    상기 다공성 코팅층을 구비하는 분리막은 10 ㎛ 내지 80 ㎛의 두께를 갖는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 분리막의 수직단면이 등변사다리꼴 형상을 갖는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 분리막의 수직단면이 2개의 내각이 90°인 사다리꼴 형상을 갖는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
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