KR20180035725A - Preparation method of fuel cladding tubes for reduction of crud deposition and reduction method of crud deposition on fuel cladding tubes - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 크러드 부착 저감을 위한 핵연료 피복관의 제조방법 및 핵연료 피복관의 크러드 부착 저감방법에 관한 것이다.The present invention relates to a method for manufacturing a nuclear fuel cladding tube for reducing the adhesion of a crud and a method for reducing the adhesion of a nuclear fuel cladding to the nuclear fuel cladding.
가압경수로형 원전(Pressurized Water Reactor, PWR)의 경제성 제고를 위하여, 장주기, 고출력, 고연소도 운전 전략이 요구되면서, 핵연료 피복관 표면의 부식량 및 부식생성물인 크러드(Chalk River Unidentified Deposit, crud)의 부착량이 증가하고 있으며, 이로 인해 핵연료 피복관의 건전성이 저하되는 문제가 발생하고 있다. The Chalk River Unidentified Deposit (crud), which is the corrosive product of the surface of the nuclear fuel cladding, is required for long-term, high-power, and high-burning operation strategies in order to improve the economical efficiency of the pressurized water reactor (PWR) And the deterioration of the integrity of the fuel cladding tube has been a problem.
대표적인 예로, 축방향 출력불균일(AOA, Axial Offset Anomaly)는 원전 핵연료 피복관 상하부의 출력분포차 즉, 축방향 출력(Axial offset)이 예상 출력분포차와 3% 이상의 편차가 나타날 때 정의되는 현상으로, 원전 핵연료 피복관 표면에 국부적으로 부착된 다공성 크러드가 원인으로 작용한다.For example, Axial Offset Anomaly (AOA) is a phenomenon defined when the output distribution difference between the upper and lower parts of a nuclear fuel cladding tube, ie, the axial offset, is more than 3% This is due to the porous crud that is locally attached to the surface of the nuclear fuel cladding.
또한, 원전 핵연료 피복관 표면으로의 크러드 부착은 과도한 부식생성물 부착에 기인한 피복관 부식손상(Crud-induced localized corrosion, CILC)을 야기하며, 피복관 표면에 부착된 크러드는 방사화된 후 냉각수로 용출되고 다시 1차측 배관에 부착되어 방사선량을 증가시켜 정지 작업시 작업자의 피폭량을 증가시키는 원인이 되기도 한다.In addition, the attachment of the crud to the surface of the nuclear fuel cladding causes crack-induced localized corrosion (CILC) due to excessive corrosion product adherence, and the crud attached to the cladding surface is released after cooling And it is attached to the primary side pipe again to increase the radiation dose, thereby increasing the worker's exposure dose during the stationary work.
이러한 축방향 출력불균일(AOA)은 냉각수 중에 부식생성물 농도가 충분한 조건에서 핵연료 피복관 표면에 미포화비등(Sub-cooled nucleate boiling; SNB) 현상에 의해 다공성 크러드의 발생이 가속화되고, 이러한 다공성의 크러드 내부에 보론이 침적되며, 결국 침적된 보론이 열중성자를 흡수함으로써 길이방향의 출력 편차를 일으키는 것으로 알려져 있다. This axial unevenness of output (AOA) accelerates the generation of porous crud due to the phenomenon of sub-cooled nucleate boiling (SNB) on the surface of the fuel cladding tube in a condition where the corrosion product concentration in the cooling water is sufficient, Boron is deposited in the lud, and it is known that the deposited boron absorbs the thermal neutrons and causes the output deviation in the longitudinal direction.
미포화비등(SNB)은 냉각수 온도가 시스템 압력조건에서의 비등점(boiling temperature), 즉, 포화온도(saturation temperature)보다는 낮지만, 피복관 표면의 온도가 포화온도보다 높아서 피복관 표면의 국부적인 부분에서 기포가 발생하고, 이탈된 기포가 과냉상태의 냉각수로 이동해 열전달과 함께 소멸되는 현상을 의미하며, 핵연료 피복관 표면에 발생하는 기포와 냉각수 경계에 부식생성물 또는 금속이온 콜로이달의 농도가 상대적으로 증가하게 되고, 기포가 표면에서 이탈하면서 기포와 표면과의 접점 사이로 부식생성물(또는 금속이온 콜로이달)이 농축 되었다가 크러드층을 형성하게 된다. (SNB) is such that the cooling water temperature is lower than the boiling temperature at the system pressure condition, that is, the saturation temperature, but the temperature of the cladding surface is higher than the saturation temperature, And the disappearance of bubbles in the supercooled cooling water and disappearing with heat transfer. The concentration of corrosion products or metal ion colloidal materials on the surface of the bubbles and cooling water generated on the surface of the fuel cladding pipe is relatively increased , The bubbles move away from the surface and the corrosion product (or metal ion colloidal) is concentrated between the bubbles and the contacts between the surface and the surface to form a crud layer.
따라서, 이러한 축방향 출력불균일(AOA) 및 부식생성물 부착에 기인한 피복관 부식손상(CILC)으로 인한 문제를 해결하기 위해서는 핵연료 피복관 표면에 부착되는 크러드의 양을 저감하거나, 이미 부착된 크러드를 제거하는 것이 중요하다.Therefore, in order to solve the problem caused by the CILC due to the axial unevenness of output (AOA) and the adherence of corrosion products, it is necessary to reduce the amount of the crud adhering to the surface of the fuel cladding tube, It is important to remove it.
본 발명의 목적은SUMMARY OF THE INVENTION
크러드 부착 저감을 위한 핵연료 피복관의 제조방법 및 핵연료 피복관의 크러드 부착 저감방법을 제공하는 데 있다.A method of manufacturing a fuel cladding tube for reducing crud adhesion, and a method for reducing a crud adhesion of a nuclear fuel cladding tube.
상기 목적을 달성하기 위하여,In order to achieve the above object,
본 발명은The present invention
핵연료 피복관용 튜브형 관을 형성하는 단계(단계 1);Forming a tubular tube for nuclear fuel cladding (step 1);
상기 관의 내면 및 외면을 연마하는 단계(단계 2); 및Polishing the inner and outer surfaces of the tube (step 2); And
연마된 관의 외면을 산으로 에칭하는 단계(단계 3);를 포함하는 크러드 부착 저감을 위한 핵연료 피복관의 제조방법을 제공한다.(Step 3) of etching the outer surface of the polished tube with an acid. The present invention also provides a method of manufacturing a nuclear fuel cladding tube for reducing a crud adhesion.
또한, 본 발명은In addition,
핵연료 피복관의 외면을 산으로 에칭하는 단계;를 포함하는 핵연료 피복관의 크러드 부착 저감방법을 제공한다.And etching the outer surface of the fuel cladding tube with an acid to provide a method for reducing the crud adhesion of the fuel cladding tube.
본 발명의 크러드 부착 저감을 위한 핵연료 피복관의 제조방법으로 제조된 핵연료 피복관은 표면의 크러드 부착율을 감소시킬 수 있으며, 원전의 장주기 및 고출력 운전에도 축방향 출력불균일(AOA) 문제를 현저히 줄일 수 있다.The nuclear fuel cladding manufactured by the method of manufacturing a nuclear fuel cladding for reduction of crud adhesion according to the present invention can reduce the crust adherence rate of the surface and significantly reduce the problem of axial output unevenness (AOA) even during long period and high power operation of the nuclear power plant. .
또한, 본 발명의 핵연료 피복관의 크러드 부착 저감방법은 에칭을 통해 핵연료 표면의 표면 조도를 감소시키고, 응력을 제거하며 전기적 열적 특성을 개선시킬 수 있다. In addition, the method of reducing the adhesion of the fuel clad to the fuel cladding of the present invention can reduce the surface roughness of the surface of the fuel through the etching, remove the stress, and improve the electrical and thermal characteristics.
도 1은 실시예 및 비교예에 의해 제조된 핵연료 피복관의 표면에 부착된 크러드를 관찰한 주사전자현미경(SEM) 사진이고,
도 2는 실시예 및 비교예에 의해 제조된 핵연료 피복관에 부착된 크러드 양을 비교하여 나타낸 그래프이고,
도 3은 실시예 및 비교예에 의해 제조된 핵연료 피복관의 표면 형상을 표면조도분석기(surface profiler)를 이용하여 관찰한 사진이고,
도 4는 실시예 및 비교예에 의해 제조된 핵연료 피복관의 표면 조도를 표면조도분석기(surface profiler)를 이용하여 측정하고, 경도를 비커스 경도측정기를 이용하여 측정한 결과를 나타낸 그래프이고,
도 5는 실시예 및 비교예에 의해 제조된 핵연료 피복관에 부착된 물의 접촉각을 비교한 결과 그래프이고,
도 6은 실시예 및 비교예에 의해 제조된 핵연료 피복관의 일함수 및 제타전위를 비교한 결과 그래프이고,
도 7은 실시예 및 비교예에 의해 제조된 핵연료 피복관의 크러드 부착실험을 수행하기 위한 시험장치이고,
도 8은 연마정도 및 표면 에칭 여부에 따른 표면조도를 나타낸 결과 그래프이고,
도 9는 연마정도 및 표면 에칭 여부에 따른 물의 피복관 표면에 부착된 물의 접촉각을 나타낸 결과 그래프이고,
도 10은 연마정도 및 표면 에칭 여부에 따른 크러드 부착량을 나타낸 결과 그래프이고,
도 11은 종래의 핵연료 피복관의 제조과정 및 본 발명의 일 실시예에 따른 핵연료 피복관의 제조과정을 나타낸 공정도이다. FIG. 1 is a scanning electron microscope (SEM) image of a crud attached to the surface of a nuclear fuel cladding tube manufactured by Examples and Comparative Examples,
FIG. 2 is a graph comparing the amounts of crads attached to the fuel cladding tube manufactured by the examples and the comparative examples,
FIG. 3 is a photograph of the surface morphology of the nuclear fuel cladding tube manufactured by the examples and the comparative examples using a surface profiler. FIG.
FIG. 4 is a graph showing the results of measurement of surface roughness of a nuclear fuel cladding tube manufactured by Examples and Comparative Examples using a surface profiler and measuring hardness using a Vickers hardness tester.
FIG. 5 is a graph showing the contact angles of water adhering to the nuclear fuel cladding tube manufactured by the examples and the comparative examples,
FIG. 6 is a graph showing a comparison between the work function and the zeta potential of the fuel cladding tube manufactured by the examples and the comparative examples,
Fig. 7 is a test apparatus for carrying out an experiment for attaching a fuel clad tube manufactured by Examples and Comparative Examples to a crud,
8 is a graph showing the surface roughness according to the degree of polishing and surface etching,
9 is a graph showing the contact angle of water adhering to the surface of the cladding of water depending on the degree of polishing and surface etching,
10 is a graph showing a result of showing the degree of abrasion and the amount of adhesion of the crud depending on whether or not the surface is etched.
11 is a process diagram showing a manufacturing process of a conventional nuclear fuel cladding tube and a manufacturing process of a nuclear fuel cladding tube according to an embodiment of the present invention.
본 명세서상의 "크러드(crud)"는 원자로의 냉각수 중에 구조재의 부식에 의하여 용출되는 부식생성물이 핵연료 피복관 표면에 부착되어 있는 금속산화물을 의미한다.The term " crud " in this specification refers to a metal oxide having corrosion products attached to the surface of a nuclear fuel cladding tube by the corrosion of the structural material in the cooling water of the nuclear reactor.
상기 크러드는 니켈, 철, 크롬, 보론 및 지르코늄으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 산화물 또는 이들의 복합산화물일 수 있으나 이에 제한된 것은 아니다. 더욱 상세하게, 상기 크러드는 니켈철산화물(NiFe2O4), 니켈산화물(NiO), 철산화물(Fe3O4), 보나코다이트(Ni2FeBO5) 및 지르코늄 산화물(ZrO2)로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 산화물일 수 있으나, 이에 제한된 것은 아니다. The crud may be at least one oxide selected from the group consisting of nickel, iron, chromium, boron, and zirconium, or a composite oxide thereof, but is not limited thereto. In more detail, the greater Rudd nickel iron oxide (NiFe 2 O 4), nickel oxide (NiO), iron oxides (Fe 3 O 4), Bona Kodai agent (Ni 2 FeBO 5) and zirconium oxide (ZrO 2) But is not limited to, at least one oxide selected from the group consisting of
본 발명의 실시예를 따르는 크러드 부착 저감을 위한 핵연료 피복관의 제조방법은 A method of manufacturing a nuclear fuel cladding tube for reducing cradle adhesion according to an embodiment of the present invention
핵연료 피복관용 튜브형 관을 형성하는 단계(단계 1);Forming a tubular tube for nuclear fuel cladding (step 1);
상기 관의 내면 및 외면을 연마하는 단계(단계 2); 및Polishing the inner and outer surfaces of the tube (step 2); And
연마된 관의 외면을 산으로 에칭하는 단계(단계 3);를 포함한다.Etching the outer surface of the polished tube with an acid (step 3).
이하, 본 발명의 실시예에 따르는 크러드 부착 저감을 위한 핵연료 피복관의 제조방법을 도면을 참고하여 각 단계별로 상세히 설명한다.Hereinafter, a method of manufacturing a fuel cladding tube for reducing the adhesion of a crud according to an embodiment of the present invention will be described in detail with reference to the drawings.
도 11은 종래의 핵연료 피복관의 제조과정 및 본 발명의 일 실시예에 따른 핵연료 피복관의 제조과정을 나타낸 공정도이다.11 is a process diagram showing a manufacturing process of a conventional nuclear fuel cladding tube and a manufacturing process of a nuclear fuel cladding tube according to an embodiment of the present invention.
종래의 경우, 핵연료 피복관을 제조하기 위한 공정의 마지막 단계로 내면 및 외면 연마를 수행하여 마무리하는 반면, 본 발명의 일 실시예에 따른 핵연료 피복관을 제조하는 공정은 연마된 관의 외면을 에칭하는 단계를 더 추가하여 표면의 물리적, 전기적 및 열적 특성을 개선하여 크러드 부착 저감을 위한 핵연료 피복관의 제조방법이다.In the conventional case, the final step of the process for manufacturing the fuel cladding tube is to finish by performing the inner and outer grinding, while the process for manufacturing the fuel cladding tube according to one embodiment of the present invention includes etching the outer surface of the ground tube To improve the physical, electrical, and thermal properties of the surface, thereby reducing the adhesion of the fired cladding.
본 발명의 실시예에 따르는 핵연료 피복관의 제조방법은 표면 조도를 감소시키고, 표면 응력이 제거된 핵연료 피복관을 제조하는 방법일 수 있다.A method of manufacturing a fuel cladding tube according to an embodiment of the present invention may be a method of reducing the surface roughness and manufacturing a fuel cladding tube having a surface stress removed.
본 발명의 실시예에 따르는 핵연료 피복관의 제조방법은 원전 가동시, 크러드 부착 저항성이 우수한 핵연료 피복관을 제조하기 위한 방법일 수 있다. The method for manufacturing a nuclear fuel cladding tube according to an embodiment of the present invention may be a method for manufacturing a nuclear fuel cladding tube having excellent resistance to crud adhesion when the nuclear power plant is operated.
본 발명의 실시예에 따르는 핵연료 피복관의 제조방법은 건전성이 향상된 핵연료 피복관을 제공하기 위한 방법일 수 있다. The method for manufacturing a fuel cladding tube according to an embodiment of the present invention may be a method for providing a fuel cladding with improved health.
본 발명의 실시예에 따르는 핵연료 피복관의 제조방법은 특히, 장주기 및 고출력의 원전 운전시 축방향 출력불균일(AOA) 문제를 완화하는 핵연료 피복관을 제조할 수 있다.The method of manufacturing a nuclear fuel cladding tube according to an embodiment of the present invention can produce a nuclear fuel cladding tube that mitigates the problem of axial output unevenness (AOA) during long-term and high-power nuclear power operation.
본 발명의 실시예에 따르는 크러드 부착 저감을 위한 핵연료 피복관의 제조방법에 있어, 상기 단계 1은 핵연료 피복관용 관을 형성하는 단계이다.In the method of manufacturing a fuel clad tube for reducing the adhesion of a crud according to an embodiment of the present invention, the step 1 is a step of forming a tube for a nuclear fuel clad tube.
상기 단계 1은 목표 규격에 맞는 내경 및 외경을 갖는 핵연료 피복관용 튜브형의 관을 제조하는 단계이다.Step 1 is a step of manufacturing a tubular tube for a nuclear fuel cladding tube having an inner diameter and an outer diameter according to a target standard.
상기 단계 1은 소관(trex)을 가공, 세척 및 열처리하는 과정을 포함할 수 있다.Step 1 may include processing, cleaning and heat treating the trex.
상기 단계 1은 소관을 가공, 세척 및 열처리를 반복적으로 수행한 후 최종 가공, 세척, 최종 열처리 및 직관(straightening)화를 통해 핵연료 피복관용 관이 형성될 수 있다.In the step 1, a tube for nuclear fuel cladding can be formed through the final processing, washing, final heat treatment, and straightening after repeating the processing, washing and heat treatment of the tube.
이때, 상기 가공은 냉간 가공이 수행될 수 있으나 이에 제한된 것은 아니다.At this time, the machining can be performed by cold working, but is not limited thereto.
상기 세척은 상기 가공과정에서 생성된 표면 오염물을 제거하기 위한 산세척이 수행될 수 있으나 이에 제한된 것은 아니다.The cleaning may be performed by, but not limited to, acid cleaning to remove surface contaminants generated in the processing.
상기 열처리는 400 내지 600 ℃의 온도 및 진공분위기에서 수행될 수 있으나 이에 제한된 것은 아니다.The heat treatment may be performed at a temperature of 400 to 600 ° C and a vacuum atmosphere, but is not limited thereto.
상기 단계 1은 예를 들어, 도 11에서 나타낸 바와 같이, 냉간가공, 산세척 및 열처리하는 단계를 반복적으로 수행하여 핵연료 피복관용 튜브형의 관이 목표 규격에 맞는 크기로 내경 및 외경의 크기 및 길이를 갖도록 조절하고, 최종 열처리 단계에서 응력 풀림에 의한 변형을 직관화 과정을 통해 조절하여 목표 규격에 맞는 내경 및 외경을 갖는 핵연료 피복관용 튜브형의 관을 제조할 수 있으나, 상기 단계 1이 이에 제한된 것은 아니다. The step 1 may be repeatedly performed, for example, as shown in FIG. 11 by performing cold working, pickling, and heat treatment repeatedly to measure the size and length of the inner and outer diameters of the tube- And the deformation due to the stress relaxation in the final heat treatment step can be controlled through an introductory process to produce a tubular tube for a nuclear fuel cladding tube having an inner diameter and an outer diameter according to a target standard, .
상기 단계 1의 핵연료 피복관용 관은 지르코늄 합금 소재로 구성될 수 있으며, 바람직하게는 주석(Sn), 철(Fe), 크롬(Cr), 니켈(Ni) 및 니오븀(Nb)를 포함하는 지르코늄 합금 소재로 구성될 수 있다.The tube for the fuel cladding tube of the step 1 may be made of a zirconium alloy material and is preferably made of a zirconium alloy containing tin (Sn), iron (Fe), chromium (Cr), nickel (Ni) and niobium Material.
이는 방사성 물질이 핵 연료봉의 외부로 누출되는 것을 차단하면서 발생된 열을 냉각수로 전달하는 역할을 수행하기 위한 것이다. This is to prevent the leakage of the radioactive material to the outside of the nuclear fuel rods, and to transmit the generated heat to the cooling water.
하지만, 상기 핵연료 피복관용 관의 소재가 이에 제한된 것은 아니며, 냉각수에 의한 부식과 고온에서 발생하는 크리프 변형에 대한 저항성이 우수하며, 중성자 조사에 의한 재료의 변화가 작고, 튜브 형태로 가공하기 쉬운 다른 소재가 사용될 수도 있다.However, the material of the tube for the nuclear fuel cladding tube is not limited thereto. The tube is excellent in resistance to corrosion caused by cooling water and creep strain generated at a high temperature, has a small material change due to neutron irradiation, Material may also be used.
한편, 상기 소관은 잉곳을 가공하여 제조될 수 있다.On the other hand, the base pipe can be manufactured by processing an ingot.
본 발명의 실시예에 따르는 크러드 부착 저감을 위한 핵연료 피복관의 제조방법은 상기 단계 1을 수행하기 전, 상기 소관을 제조하는 단계가 더 포함될 수 있다.The manufacturing method of the fuel clad tube for reduction of the cradle adhesion according to the embodiment of the present invention may further include the step of manufacturing the base tube before the step 1 is performed.
상기 소관은 잉곳을 가공하여 제조될 수 있다.The base pipe can be manufactured by processing an ingot.
상기 잉곳은 지르코늄 합금으로부터 얻어질 수 있으나 이에 제한된 것은 아니다.The ingot may be obtained from a zirconium alloy but is not limited thereto.
상기 잉곳은 진공용해, 예를 들어 소모전극 진공아크로(consumable electrode vacuum arc furnace)에서 제조될 수 있으나, 이에 제한된 것은 아니다.The ingot may be manufactured in a vacuum dissolution, for example, a consumable electrode vacuum arc furnace, but is not limited thereto.
상기 소관은 상기 잉곳을 단조 또는 냉간압연한 후 압출하여 제조될 수 있으나 이에 제한된 것은 아니다.The base tube may be manufactured by forging or cold-rolling the ingot and then extruding the ingot, but the present invention is not limited thereto.
상기 소관은 상기 잉곳을 열간 단조하여 적절한 직경의 빌렛(billet)으로 가공한 후, 미세조직의 균질화를 위한 용체화 처리(solution treatment)하고, 상기 용체화 처리된 빌렛을 중앙에 구멍을 뚫은 후 열간압출하여 튜브형태의 소관을 제조할 수 있으나 이에 제한된 것은 아니다. The ingot is hot forged and processed into a billet having an appropriate diameter, followed by a solution treatment for homogenizing the microstructure, a hole is drilled in the center of the solution-treated billet, But it is not limited thereto.
본 발명의 실시예에 따르는 크러드 부착 저감을 위한 핵연료 피복관의 제조방법에 있어, 상기 단계 2는 상기 관의 내면 및 외면을 연마하는 단계이다.In the method of manufacturing a fuel clad tube for reducing the adhesion of a crud according to an embodiment of the present invention,
상기 단계 2는 상기 단계 1의 과정에서 형성된 잔여물들을 표면으로부터 제거하기 위한 단계이다.
이때 상기 단계 2에서의 내면연마는 상기단계 1의 과정에서 형성된 데브리(debris)와 같은 잔여물을 제거하기 위한 과정이며, 외면연마는 외면의 칫수, 튜브의 두께를 정밀하게 맞추기 위한 과정이다.The inner surface polishing in the
이때 상기 내면연마 및 외면연마는 기계적 연마일 수 있으나 이에 제한된 것은 아니다.At this time, the inner surface polishing and the outer surface polishing may be mechanical polishing, but the present invention is not limited thereto.
상기 연마는 예를 들어, 내면은 숏트피닝 또는 샌드블러스팅의 방법으로, 외면은 밸트 그라인딩의 방법으로 수행될 수 있으나 이에 제한된 것은 아니다.The abrasion can be performed, for example, by a method of shot peening or sand blasting on the inner surface, and by a method of belt grinding on the outer surface, but is not limited thereto.
본 발명의 실시예에 따르는 크러드 부착 저감을 위한 핵연료 피복관의 제조방법에 있어, 상기 단계 3은 연마된 관의 외면을 산으로 에칭하는 단계이다.In the method of manufacturing a fuel cladding tube for reducing the adhesion of a crud according to an embodiment of the present invention, step 3 is a step of etching the outer surface of the polished tube with an acid.
상기 단계 3은 핵연료 피복관에 크러드 부착을 저감시키는 표면 특성을 부여하기 위한 단계이다.Step 3 is a step for imparting surface characteristics to reduce the adhesion of the crud to the nuclear fuel cladding tube.
즉, 연마된 표면을 산으로 에칭하는 경우, 그렇지 않은 경우보다 핵연료 피복관의 크러드 부착 저감을 위한 현저히 우수한 표면 특성을 얻을 수 있다.That is, when the polished surface is etched with an acid, remarkably good surface characteristics can be obtained for the reduction of the crud adhesion of the fuel cladding than otherwise.
상기 표면 특성은 표면조도, 접촉각, 부식 저항성 등이 포함될 수 있으나 이에 제한된 것은 아니다.The surface properties may include, but are not limited to, surface roughness, contact angle, corrosion resistance, and the like.
상기 단계 3은 표면 조도를 감소시키고 표면 응력을 제거하는 단계이다.Step 3 is a step of reducing surface roughness and eliminating surface stress.
또한, 상기 단계 3은 표면의 물리적, 전기적 및 열적 특성을 개선하는 단계이다.Also, step 3 is a step of improving the physical, electrical and thermal properties of the surface.
또한, 상기 단계 3은 크러드 부착량을 저감할 수 있는 핵연료 피복관의 표면을 형성하는 단계이다.Step 3 is a step of forming the surface of the fuel cladding tube capable of reducing the amount of the crad deposited thereon.
상기 단계 3을 통해 연마된 관의 표면 조도를 감소시킬 수 있고, 크러드 부착량을 저감할 수 있다.The surface roughness of the polished pipe can be reduced through step 3, and the amount of adhesion of the crud can be reduced.
또한, 상기 단계 3을 통해 연마된 관의 표면 친수성을 강화시킬 수 있고, 크러드 부착량을 저감할 수 있다.In addition, the surface hydrophilicity of the polished tube can be enhanced through step 3, and the amount of adhesion of the crud can be reduced.
즉, 친수성 표면을 통해 냉각수가 빠르게 흐를 수 있어 열전달이 빠르게 진행되어 피복관 표면에서의 미포화비등 현상을 줄일 수 있고, 표면의 부식생성물이 반응할 수 있는 시간을 줄일 수 있어 이를 통해 크러드 부착량을 저감할 수 있다.That is, since the cooling water can flow quickly through the hydrophilic surface, the heat transfer can be rapidly promoted and the boiling phenomenon on the surface of the cladding pipe can be reduced, and the time for the corrosion products on the surface can be reduced, Can be reduced.
또한, 상기 단계 3을 통해 연마된 관의 일함수를 높일 수 있으며, 이를 통해, 표면에서의 재료 부식 저항성을 높임과 동시에 핵연료 피복관 표면과 냉각수 내 부식생성물과의 반응성을 감소시켜 크러드 부착량을 저감할 수 있다.In addition, through the above step 3, the work function of the polished tube can be increased, thereby increasing the corrosion resistance of the material on the surface and reducing the reactivity between the surface of the fuel cladding tube and the corrosion product in the cooling water, can do.
이때, 상기 에칭을 위해 사용되는 산은 질산 및 불산을 사용되는 것이 바람직하고, 상기 질산의 양 대비 불산을 10 내지 20 % 사용하는 것이 더욱 바람직할 수 있다. At this time, it is preferable to use nitric acid and hydrofluoric acid as the acid used for the etching, and it is more preferable to use 10-20% as the amount of the nitric acid.
예를 들어, 상기 단계 3에서 산으로 질산(HNO3) 45 %, 불산(HF) 5 % 및 증류수 50 %를 포함하는 산성 용액이 사용될 수 있으나 이에 제한된 것은 아니다.For example, with an acid in the step 3 of nitric acid (HNO 3) 45%, hydrofluoric acid (HF) it can be used an acid solution but is not limited thereto is containing 5% and 50% distilled water.
또한, 상기 단계 3의 에칭은 3 내지 5분간 수행될 수 있으나 이에 제한된 것은 아니다. In addition, the etching of step 3 may be performed for 3 to 5 minutes, but is not limited thereto.
이는 상기 연마된 관의 표면 특성을 제어하기 위한 것이다.This is to control the surface characteristics of the polished tube.
만약, 상기 에칭을 3분 미만의 시간 동안 수행할 경우, 표면이 제대로 에칭되지 않아, 표면조도, 접촉각 또는 부식 저항성의 변화가 작아, 크러드 부착의 저감 정도가 작을 수 있고, 상기 에칭 과정이 5분을 초과하는 시간 동안 수행할 경우, 과에칭에 의해, 표면조도가 커져 이로 인해 크러드 부착이 더욱 심화되는 문제가 발생될 수 있다.If the etching is performed for less than 3 minutes, the surface is not properly etched, the change in the surface roughness, the contact angle or the corrosion resistance is small, the degree of reduction in the adhesion of the crud can be small, Min, the surface roughness becomes large due to the etching and the etching, thereby causing a problem that the adhesion of the crud is further increased.
또한, 상기 단계 3의 에칭은 15 내지 40℃에서 수행될 수 있으나 이에 제한된 것은 아니다.In addition, the etching of step 3 may be performed at 15 to 40 캜, but is not limited thereto.
본 발명의 실시예에 따르는 크러드 부착 저감을 위한 핵연료 피복관의 제조방법은 0.02 내지 0.05 μm의 표면조도를 갖는 핵연료 피복관을 제조할 수 있다. A method of manufacturing a fuel cladding tube for reducing cradle adhesion according to an embodiment of the present invention can produce a fuel cladding tube having a surface roughness of 0.02 to 0.05 μm.
표면조도는 피복관 표면 및 부식생성물 입자간의 인력, 기포형성 메커니즘, 표면 및 냉각수 사이의 마찰계수, 및 표면 친수도 등에 영향을 미치는 요소로, 피복관의 크러드 부착정도를 결정하는 중요한 요소이다. 이에, 종래의 경우, 상용 피복관재의 품질규격에 표면 조도가 1.2 μm 이하로 할 것을 규정하고 있다.The surface roughness is an important factor that determines the degree of attachment of the cladding to the cladding tube, which influences the attraction between the cladding surface and the corrosion product particles, the bubbling mechanism, the friction coefficient between the surface and the cooling water, and the surface hydrophilicity. Thus, in the conventional case, the quality standard of the commercial clad pipe material is required to have a surface roughness of 1.2 μm or less.
본 발명의 실시예에 따르는 제조방법으로 제조되는 핵연료 피복관은 종래의 핵연료 피복관에 비해 현저히 낮은 표면조도를 나타내며, 이를 통해 크러드 부착을 보다 저감시킬 수 있다.The fuel cladding fabricated according to the manufacturing method according to the embodiment of the present invention exhibits a significantly lower surface roughness than the conventional fuel cladding tube, thereby further reducing the crud adhesion.
또한, 본 발명의 실시예에 따르는 크러드 부착 저감을 위한 핵연료 피복관의 제조방법은 30 내지 55 °의 접촉각을 갖는 핵연료 피복관을 제조할 수 있다.In addition, the method for manufacturing a fuel cladding tube for reduction of a crud adhesion according to an embodiment of the present invention can produce a fuel cladding tube having a contact angle of 30 to 55 degrees.
접촉각은 그 값이 작을수록 친수성이 강하다는 것을 의미하며, 친수성이 강할수록 냉각수가 빠르게 흐를 수 있어, 냉각속도가 빠르기 때문에 표면의 미포화비등 현상을 줄일 수 있어, 크러드 부착을 저감할 수 있다. The smaller the value of the contact angle, the stronger the hydrophilicity. The higher the hydrophilicity, the faster the cooling water can flow and the cooling rate is faster, so that the boiling phenomenon on the surface can be reduced and the adhesion of the crud can be reduced .
본 발명의 실시예에 따르는 제조방법으로 제조되는 핵연료 피복관은 종래의 핵연료 피복관에 비해 친수성이 높은 표면 특성을 나타내며, 이를 통해 크러드 부착을 보다 저감시킬 수 있다.The nuclear fuel cladding fabricated by the manufacturing method according to the embodiment of the present invention exhibits high hydrophilic surface characteristics compared to the conventional nuclear fuel cladding tube, and thus the adhesion of the fuel cladding can be further reduced.
나아가, 본 발명의 실시예에 따르는 크러드 부착 저감을 위한 핵연료 피복관의 제조방법은 -50 내지 -60 mV의 표면 제타전위(surface zeta potential)를 갖는 핵연료 피복관을 제조할 수 있다. Further, the method for manufacturing a fuel cladding tube for reducing the cradle adhesion according to an embodiment of the present invention can produce a fuel cladding tube having a surface zeta potential of -50 to -60 mV.
제타전위는 입자가 가지는 표면인력 또는 반발력을 나타내는 것으로 입자가 분포되어 있는 매질의 pH, 입자의 종류 및 크기에 따라 다른 값을 갖는다. 표면 제타전위는 일정 크기 및 일정 제타전위를 갖는 입자를 용액에 분산시켜 재료 표면에서의 이동현상을 측정하여 재료 표면이 갖는 전기화학적 인력 또는 반발력을 전위로 나타낸 것으로 재료 표면이 냉각수 내의 부식생성물과의 인력의 크기를 측정함으로써 크러드의 부착 정도를 알 수 있다 The zeta potential represents the surface attraction or repulsion of the particles and has different values depending on the pH of the medium in which the particles are distributed, the kind and size of the particles. Surface zeta potential refers to the electrochemical attraction or repulsive force of the material surface by measuring the movement phenomenon on the material surface by dispersing particles having a certain size and constant zeta potential in the solution. By measuring the size of the force, the degree of attachment of the crud can be known
본 발명의 실시예에 따르는 제조방법으로 제조되는 핵연료 피복관의 표면은 종래의 핵연료 피복관의 표면에 비해 크러드와의 인력이 현저히 작으며 이를 통해 크러드 부착을 보다 저감시킬 수 있다.The surface of the fuel cladding fabricated in accordance with the method of the present invention has significantly less attractive force with the crud than the surface of the conventional fuel cladding tube, thereby further reducing the crud adhesion.
한편, 본 발명의 실시예에 따르는 제조방법으로 제조된 핵연료 피복관은 종래의 핵연료 피복관에 비해 높은 일함수를 나타낸다. 즉, 부식 저항성이 높다.Meanwhile, the fuel cladding fabricated by the manufacturing method according to the embodiment of the present invention exhibits a higher work function than the conventional fuel cladding. That is, the corrosion resistance is high.
본 발명은 또한, The present invention also relates to
핵연료 피복관의 외면을 산으로 에칭하는 단계;를 포함하는 핵연료 피복관의 크러드 부착 저감방법을 제공한다.And etching the outer surface of the fuel cladding tube with an acid to provide a method for reducing the crud adhesion of the fuel cladding tube.
본 발명의 실시예에 따르는 핵연료 피복관의 크러드 부착 저감방법은 핵연료 피복관의 표면조도를 감소시키고, 표면 응력을 제거하는 방법일 수 있으며, 또한, 표면의 물리적, 전기적 및 열적 특성을 개선하여 크러드 부착량을 저감하기 위한 방법일 수 있다.The method of reducing the fume adhesion of the fuel cladding according to the embodiment of the present invention can be a method of reducing the surface roughness of the fuel cladding and removing the surface stress and also improving the physical, electrical and thermal properties of the surface, It may be a method for reducing the deposition amount.
본 발명의 실시예에 따르는 핵연료 피복관의 크러드 부착 저감방법은 원전 운전 과정에서 부식생성물인 크러드가 핵연료 피복관 표면에 부착되는 것을 억제하기 위한 방법으로, 상세하게는 핵연료 피복관의 표면을 산으로 에칭하여, 표면조도, 접촉각 및 제타전위를 변화시킴으로써, 크러드 부착을 억제하는 방법이다.The method of reducing the adhesion of the fuel cladding to the nuclear fuel cladding tube according to the embodiment of the present invention is a method for suppressing the adhesion of the corrosion product crud to the surface of the nuclear fuel cladding tube during operation of the nuclear power plant, , Thereby changing the surface roughness, the contact angle and the zeta potential, thereby suppressing the adhesion of the crud.
또한, 본 발명의 실시예에 따르는 핵연료 피복관의 크러드 부착 저감방법은 지르코늄 합금으로 구성된 핵연료 피복의 크러드 부착 저감방법이며, 특히, 주석(Sn), 철(Fe), 크롬(Cr), 니켈(Ni) 및 니오븀(Nb)를 포함하는 지르코늄 합금으로 구성된 핵연료 피복관의 크러드 부착 저감방법일 수 있으나, 이에 제한된 것은 아니다.In addition, the method of reducing the adhesion of the fuel cladding of the fuel cladding tube according to the embodiment of the present invention is a method of reducing the adhesion of a nuclear fuel coating composed of a zirconium alloy to a crud, and more particularly, But is not limited to, a method of reducing the adhesion of a nuclear fuel cladding composed of a zirconium alloy containing niobium (Ni) and niobium (Nb).
또한, 본 발명의 실시예에 따르는 핵연료 피복관의 크러드 부착 저감방법은 표면을 산으로 에칭하는 방법으로, 표면조도를 낮추며, 이를 통해 크러드 부착량을 저감할 수 있다.In addition, according to the embodiment of the present invention, the method of reducing the adhesion of the nuclear fuel cladding to the crud can reduce the surface roughness and reduce the amount of the crud adhesion by etching the surface with an acid.
또한, 본 발명의 실시예에 따르는 핵연료 피복관의 크러드 부착 저감방법은 표면을 산으로 에칭하는 방법으로, 핵연료 피복관에 부착된 물의 접촉각을 작게 할 수 있고 표면의 친수성을 강화시킬 수 있으며, 이를 통해, 냉각수가 표면을 통해 빠르게 흐를 수 있어 표면 미포화비등 현상을 줄일 수 있어, 크러드 부착량을 저감할 수 있다.In addition, according to the embodiment of the present invention, a method of reducing the adhesion of a nuclear fuel cladding to a crud is a method of etching the surface with an acid, thereby reducing the contact angle of water attached to the nuclear fuel cladding tube and enhancing the hydrophilic property of the surface. , The cooling water can flow rapidly through the surface, thereby reducing the surface boiling boiling phenomenon and reducing the amount of the crud deposition.
또한, 본 발명의 실시예에 따르는 핵연료 피복관의 크러드 부착 저감방법은 표면을 산으로 에칭하는 방법으로, 핵연료 피복관의 표면에서의 재료 부식 저항성을 높여 크러드 부착량을 저감할 수 있다.In addition, according to the embodiment of the present invention, the method of reducing the adhesion of the fuel cladding to the crud can increase the corrosion resistance of the material on the surface of the fuel cladding tube by etching the surface with an acid, thereby reducing the amount of adhesion of the fuel.
이때, 상기 산으로 질산 및 불산을 사용하는 것이 바람직하며, 상기 질산의 양 대비 불산을 10 내지 20 % 사용하는 것이 더욱 바람직하다. At this time, it is preferable to use nitric acid and hydrofluoric acid as the acid, and it is more preferable to use 10-20% of hydrofluoric acid as the amount of the nitric acid.
예를 들어, 상기 산으로 질산(HNO3) 45 %, 불산(HF) 5 % 및 증류수 50 %를 포함하는 산성 용액이 사용될 수 있으나, 이에 제한된 것은 아니다.For example, the acid solution containing nitric acid (HNO 3) 45%, hydrofluoric acid (HF) and 5% distilled
또한, 상기 에칭은 3 내지 5분간 수행하는 것이 바람직하다. Further, the etching is preferably performed for 3 to 5 minutes.
이는 핵연료 피복관의 표면 특성을 제어하기 위한 것이다.This is to control the surface properties of the fuel cladding.
만약, 상기 에칭을 3분 미만의 시간 동안 수행할 경우, 표면이 제대로 에칭되지 않아, 표면조도, 접촉각 또는 부식 저항성의 변화가 작아, 크러드 부착의 저감 정도가 작을 수 있고, 상기 에칭을 5분을 초과하는 시간 동안 수행할 경우, 과에칭에 의해, 표면조도가 커져 이로 인해 크러드 부착이 더욱 심화되는 문제가 발생될 수 있다.If the etching is performed for less than 3 minutes, the surface is not properly etched, the change in the surface roughness, the contact angle or the corrosion resistance is small, the degree of reduction in the adhesion of the crud can be small, The surface roughness may become large due to overetching, thereby causing a problem that the adhesion of the crud is further intensified.
또한, 상기 단계 3의 에칭은 15 내지 40℃에서 수행될 수 있으나 이에 제한된 것은 아니다.In addition, the etching of step 3 may be performed at 15 to 40 캜, but is not limited thereto.
본 발명의 실시예에 따르는 핵연료 피복관의 크러드 부착 저감방법은 0.02 내지 0.05 μm의 표면조도를 갖는 핵연료 피복관을 제조할 수 있으며, 이는 종래의 연마 후 에칭처리를 하지 않은 피복관에 비해 현저히 낮은 표면조도로, 크러드 부착량을 보다 저감시킬 수 있다.The method of reducing the fouling of a nuclear fuel cladding according to an embodiment of the present invention can produce a nuclear fuel cladding having a surface roughness of 0.02 to 0.05 mu m which is significantly lower than that of a cladding without the conventional post- , It is possible to further reduce the amount of crading.
또한, 본 발명의 실시예에 따르는 핵연료 피복관의 크러드 부착 저감방법은 30 내지 55 °의 접촉각을 갖는 핵연료 피복관을 제조할 수 있다,In addition, the method of reducing the fouling of a nuclear fuel cladding according to an embodiment of the present invention can produce a fuel cladding having a contact angle of 30 to 55 degrees.
상기 접촉각은 그 값이 작을수록 친수성이 강하다는 것을 의미하며, 친수성이 강할수록 냉각수가 빠르게 흐를 수 있어, 냉각속도가 빠르기 때문에 표면의 미포화비등 현상을 줄일 수 있어, 크러드 부착을 저감할 수 있다. The smaller the value of the contact angle, the stronger the hydrophilic property. The stronger the hydrophilic property, the faster the cooling water can flow, and the faster the cooling rate, the less boiling phenomenon on the surface can be reduced, have.
나아가, 본 발명의 실시예에 따르는 핵연료 피복관의 크러드 부착 저감방법은 -50 내지 -60 mV의 표면 제타전위(surface zeta potential)를 갖는 핵연료 피복관을 제조할 수 있다.Furthermore, the method of reducing the cradle attachment of a fuel cladding according to an embodiment of the present invention can produce a fuel cladding having a surface zeta potential of -50 to -60 mV.
즉, 상기 방법으로 -50 내지 -60 mV의 표면 제타전위(surface zeta potential)를 갖는 표면은 크러드와의 인력이 현저히 작은 표면으로 크러드 부착을 보다 저감시킬 수 있다.That is, a surface having a surface zeta potential of -50 to -60 mV according to the above method can further reduce the adhesion of the crud to a surface having a significantly small attractive force with the crud.
이하, 실시예 및 실험예를 통하여 본 발명을 상세하게 설명한다. Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to Examples and Experimental Examples.
단, 하기 실시예 및 실험예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기의 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.However, the following Examples and Experimental Examples are merely illustrative of the present invention, and the contents of the present invention are not limited by the following Examples.
<실시예 1>≪ Example 1 >
이하의 단계를 수행하여 크러드 부착 저감을 위한 핵연료 피복관의 제조하였다.The following steps were performed to fabricate a nuclear fuel cladding for reducing cadm adhesion.
단계 1: 냉간압연, 산세척 및 열처리하는 과정을 반복하여 제조된 상용 지르코늄 합금 핵연료 피복관용 튜브형 관(Westinghouse, ZirloTM)을 준비하였다.Step 1: A commercially available tubular tube for commercial zirconium alloy fuel cladding (Westinghouse, Zirlo TM ) prepared by repeating the steps of cold rolling, pickling and heat treatment was prepared.
단계 2: 상기 튜브형 관의 내면을 쇼트피닝하고 외면을 1000 grit으로 그라인딩하여 내면 및 외면을 연마한 후 연마된 관의 한쪽 끝을 막고, 아세톤, 메탄올, 에탄올 및 증류수 순서로 각각 10분씩 초음파 세척한 후 질소 가스로 건조하고, 70 ℃로 오븐에서 약 15분 동안 수분을 제거하였다.Step 2: The inner surface of the tubular tube was subjected to shot peening, the outer surface was ground to 1000 grit, the inner and outer surfaces were polished, one end of the polished tube was closed, and ultrasonically washed with acetone, methanol, ethanol and distilled water After drying with nitrogen gas, moisture was removed from the oven at 70 캜 for about 15 minutes.
단계 3: 수분이 제거된 상기 단계 2의 연마된 관을 질산(HNO3) 45 %, 불산(HF) 5 % 및 증류수 50 %를 교반하여 제조된 500 mL의 에칭 용액에 삽입하여 약 3분간 에칭을 수행하였다. 이후, 상기 에칭된 핵연료 피복관을 아세톤, 메탄올, 에탄올 및 증류수 순서로 각각 10분씩 초음파 세척한 후 질소 가스로 건조하고, 70 ℃로 오븐에서 약 15분 동안 수분을 제거하여, 크러드 부착 저감을 위한 핵연료 피복관을 제조하였다.Step 3: The polished tube of
<비교예 1>≪ Comparative Example 1 &
상기 실시예 1에서, 상기 단계 2에서, 외면을 2000 grit으로 그라인딩하고, 상기 단계 3을 수행하지 않는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 수행하여 핵연료 피복관을 제조하였다.In Example 1, the nuclear fuel cladding tube was prepared in the same manner as in Example 1, except that in the
<비교예 2>≪ Comparative Example 2 &
상기 실시예 1에서, 상기 단계 3을 수행하지 않는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 수행하여 핵연료 피복관을 제조하였다.In Example 1, a fuel cladding tube was produced in the same manner as in Example 1, except that the step 3 was not performed.
<비교예 3>≪ Comparative Example 3 &
상기 실시예 1에서, 상기 단계 2에서, 외면을 220 grit으로 그라인딩하고, 상기 단계 3을 수행하지 않는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 수행하여 핵연료 피복관을 제조하였다.In Example 1, the fuel cladding tube was produced in the same manner as in Example 1, except that in the
<실험예 1> 크러드 부착량 비교≪ Experimental Example 1 >
본 발명의 실시예에 따르는 제조방법에 따라 제조된 핵연료 피복관 및 연마 후 에칭을 수행하지 않은 핵연료 피복관의 크러드 부착량을 비교하기 위하여, 이하와 같은 실험을 수행하였다.In order to compare the amounts of crades of the fuel cladding tube manufactured according to the manufacturing method of the present invention and the fuel cladding tube not subjected to the post-polishing etching, the following experiment was conducted.
실시예 1 및 비교예 1에 의하여 제조된 핵연료 피복관을 도 7의 시험장치를 이용하여 시험하였다. The nuclear fuel cladding tube produced by Example 1 and Comparative Example 1 was tested using the test apparatus of FIG.
피복관의 크러드 부착 시험을 위해, 냉각수(2)는 Li 3.5 ppm, B 1500 ppm을 증류수에 녹여, 200 L 용액을 준비하고, 질소 탈기를 수행하여 용액내 용존산소를 원전 운전조건인 5 ppb 이하가 되도록 조절하였고, 이때 용존수소 농도도 원전 운전 조건 범위인 35 cc/kg으로 조절하였다. For the test of the cladding of the cladding, the cooling water (2) was prepared by dissolving 3.5 ppm of Li and 1500 ppm of B in distilled water and preparing a 200 L solution and performing nitrogen deaeration to dissolve the dissolved oxygen in the solution to 5 ppb And the dissolved hydrogen concentration was adjusted to 35 cc / kg, which is the operating range of the nuclear power plant.
또한, 테스트 섹션(3)의 유속은 5 m/s가 되도록 조절하고, 예열히터(4)를 통해 입구온도가 325 ℃가 되도록 조절하였으며, 이때, 공급라인(5)을 이용하여 발전소 크러드를 고려하여, Fe, Ni 콜로이드를 테스트 섹션으로 삽입하였다. 이때 피복관 내부에 설치된 내부히터(6)의 온도를 380 ℃로 조절하여, 피복관 표면에 미포화비등(sub-cooled nucleate boiling)이 지속적으로 일어나도록 하였다. 이러한 환경에서 5일간 크러드 부착시험을 수행하였다.The flow rate of the test section 3 was adjusted to 5 m / s and the inlet temperature was adjusted to 325 ° C. through the preheater 4, at which time the power line crud , The Fe, Ni colloid was inserted into the test section. At this time, the temperature of the internal heater (6) installed inside the cladding tube was adjusted to 380 ° C so that sub-cooled nucleate boiling was continuously generated on the cladding tube surface. In this environment, a test for the attachment of cords was carried out for 5 days.
이후, 시험을 완료한 시편을 가로 1 cm, 세로 0.5 cm 크기로 절단한 후 주사전자현미경으로 관찰한 결과를 도 1에 나타내고, 왕수를 이용해 피복관 표면에 형성된 크러드를 제거하여 유도결합플라즈마(Inductively coupled plasma, ICP)를 이용하여, 크러드 양을 도 2에 나타내었다.1, the specimen was cut to a width of 1 cm and a length of 0.5 cm, and then observed with a scanning electron microscope. The results are shown in FIG. 1, and the surface of the cladding tube was removed using a water- coupled plasma (ICP), the amount of cradle is shown in Fig.
도 1에 나타난 바와 같이, 비교예 1에 의해 제조된 핵연료 피복관의 표면의 경우, 다양한 크기의 부식생성물이 보다 많이 형성된 반면, 실시예 1에 의해 제조된 핵연료 피복관의 표면에서는 비슷한 크기의 다각형 부식생성물 즉, 크러드가 보다 적게 형성되어 있는 것을 알 수 있다.As shown in Fig. 1, the surface of the fuel cladding produced by Comparative Example 1 formed more corrosion products of various sizes, whereas on the surface of the fuel cladding fabricated by Example 1, polygonal corrosion products of similar size That is, it can be seen that the crud is formed to be less.
또한, 도 2에 나타난 바와 같이, 실시예 1 및 비교예 1에 의해 제조된 핵연료 피복관의 크러드 부착량은 각각 20 μg/cm2 및 70 및 μg/cm2 로, 크러드가 비교예 1에 의해 제조된 핵연료 피복관이 실시예 1에 의해 제조된 핵연료 피복관에 비해 3.5배 더 많이 형성된 것을 알 수 있다.In addition, as shown in Fig. 2, the amounts of adhesion of the fur cladding of the fuel cladding fabricated in Example 1 and Comparative Example 1 were 20 μg / cm 2 and 70 μg / cm 2 , respectively, It can be seen that the manufactured nuclear fuel cladding tube is formed 3.5 times more than the nuclear fuel cladding tube manufactured by Example 1.
이를 통해, 본 발명의 실시예에 따르는 제조방법에 따라 제조된 핵연료 피복관의 경우, 연마 후 에칭을 수행하지 않은 핵연료 피복관보다 크러드 부착량이 현저히 줄어들었음을 알 수 있다.It can be seen from this that, in the case of the fuel cladding fabricated according to the manufacturing method according to the embodiment of the present invention, the amount of the crud adhesion is significantly reduced compared to the fuel cladding without performing the post-polishing etching.
<실험예 2> 표면조도 및 경도 특성 비교<Experimental Example 2> Comparison of surface roughness and hardness characteristics
본 발명의 실시예에 따르는 제조방법에 따라 제조된 핵연료 피복관 및 연마 후 에칭을 수행하지 않은 핵연료 피복관의 표면조도를 비교하기 위하여, 이하와 같은 실험을 수행하였다.In order to compare the surface roughnesses of the fuel cladding tube manufactured according to the manufacturing method of the present invention and the fuel cladding tube not subjected to the post-polishing etching, the following experiment was conducted.
실시예 1 및 비교예 1에 의하여 제조된 핵연료 피복관을 각각 가로 1 cm, 세로 0.5 cm 크기로 절단하여, 아세톤, 메탄올, 에탄올 및 증류수 순서로 각각 10분씩 초음파 세척한 후 질소 가스로 건조하고, 70 ℃로 오븐에서 약 15분 동안 수분을 제거한 후 표면조도 분석기(surface profiler)를 이용하여 관찰한 표면조도 형상을 도 3에 나타내고, 비커스 경도측정기를 이용하여 경도를 측정한 결과 및 표면조도 결과를 도 4에 함께 나타내었다.The nuclear fuel cladding tubes prepared in Example 1 and Comparative Example 1 were cut to a size of 1 cm in width and 0.5 cm in length and ultrasonically cleaned for 10 minutes each in the order of acetone, methanol, ethanol and distilled water, dried with nitrogen gas, The surface roughness profile observed using a surface profiler after removing water for about 15 minutes in an oven at a temperature of 100 ° C was shown in FIG. 3, and the hardness was measured using a Vickers hardness tester. 4 together.
도 3에 나타난 바와 같이, 실시예 1에 의해 제조된 핵연료 피복관의 표면이 비교예 1에 의해 제조된 핵연료 피복관의 표면에 비해 매끄러운 표면을 갖는 것을 알 수 있다.As shown in Fig. 3, it can be seen that the surface of the fuel cladding tube produced by Example 1 has a smoother surface than the surface of the fuel cladding tube produced by Comparative Example 1.
또한, 도 4에 나타난 바와 같이, 실시예 1 및 비교예 1에 의해 제조된 핵연료 피복관의 경도는 각각 580 Hv 및 600 Hv로 서로 거의 비슷한 값을 유지한 반면, 표면조도는 각각 0.03 μm 및 0.15 μm로, 실시예 1에 의해 제조된 핵연료 피복관의 표면조도가 비교예 1에 의해 제조된 핵연료 피복관에 비해 1/5로 감소된 것을 알 수 있다.As shown in FIG. 4, the hardnesses of the fuel cladding pipes prepared in Example 1 and Comparative Example 1 were maintained at approximately 580 Hv and 600 Hv, respectively, while the surface roughnesses were 0.03 μm and 0.15 μm , It can be seen that the surface roughness of the fuel cladding tube manufactured in Example 1 was reduced to 1/5 of that of the fuel cladding tube manufactured in Comparative Example 1. [
이를 통해, 본 발명의 실시예에 따르는 제조방법에 따라 제조된 핵연료 피복관의 경우, 연마 후 에칭을 수행하지 않은 핵연료 피복관보다 낮은 표면 조도값을 나타내는 것을 알 수 있다.As a result, it can be seen that the fuel cladding tube manufactured according to the manufacturing method according to the embodiment of the present invention exhibits a surface roughness value lower than that of the fuel cladding tube without performing the post-polishing etching.
<실험예 3> 접촉각 비교<Experimental Example 3> Contact angle comparison
본 발명의 실시예에 따르는 제조방법에 따라 제조된 핵연료 피복관 및 연마 후 에칭을 수행하지 않은 핵연료 피복관 표면에 부착된 물의 접촉각을 비교하기 위하여, 이하와 같은 실험을 수행하였다.In order to compare the contact angles of the water deposited on the surface of the fuel cladding tube manufactured according to the manufacturing method of the present invention and the surface of the fuel cladding tube not subjected to the post-polishing etching, the following experiment was conducted.
실시예 1 및 비교예 1에 의하여 제조된 핵연료 피복관을 각각 가로 1 cm, 세로 0.5 cm 크기로 절단하여, 아세톤, 메탄올, 에탄올 및 증류수 순서로 각각 10분씩 초음파 세척한 후 질소 가스로 건조하고, 70 ℃로 오븐에서 약 15분 동안 수분을 제거한 후 접촉각 측정기(contact angle analyzer)를 이용하여 물의 접촉각을 측정한 결과를 하기 표 1 및 도 5에 나타내었다.The nuclear fuel cladding tubes prepared in Example 1 and Comparative Example 1 were cut to a size of 1 cm in width and 0.5 cm in length and ultrasonically cleaned for 10 minutes each in the order of acetone, methanol, ethanol and distilled water, dried with nitrogen gas, And the contact angle of water was measured using a contact angle analyzer after removing water for about 15 minutes in an oven. The results are shown in Table 1 and FIG. 5, respectively.
상기 표 1 및 도 5에 나타난 바와 같이, 비교예 1 및 실시예 1에 의해 제조된 핵연료 피복관의 접촉각은 각각 77±3 °및 48±2 °로 실시예 1에 의해 제조된 핵연료 피복관의 접촉각이 비교예 1에 의해 제조된 핵연료 피복관에 비해 감소된 것을 알 수 있다.As shown in Table 1 and FIG. 5, the contact angles of the fuel cladding pipes prepared in Comparative Example 1 and Example 1 were 77 ± 3 ° and 48 ± 2 °, respectively, and the contact angles of the fuel cladding pipes prepared in Example 1 Compared with the fuel cladding tube manufactured by the comparative example 1.
이를 통해, 본 발명의 실시예에 따르는 제조방법에 따라 제조된 핵연료 피복관의 경우, 연마 후 에칭을 수행하지 않은 핵연료 피복관보다 낮은 접촉각을 나타내는 것을 알 수 있으며, 친수성이 보다 강하다는 것을 알 수 있다.As a result, it can be seen that the fuel cladding tube manufactured according to the manufacturing method according to the embodiment of the present invention exhibits a lower contact angle than the fuel cladding tube not subjected to the post-polishing etching, and that the hydrophilic property is stronger.
<실험예 4> 일함수 및 제타전위 비교≪ Experimental Example 4 > Work function and zeta potential comparison
본 발명의 실시예에 따르는 제조방법에 따라 제조된 핵연료 피복관 및 연마 후 에칭을 수행하지 않은 핵연료 피복관의 일함수 및 제타전위를 비교하기 위하여, 이하와 같은 실험을 수행하였다.In order to compare the work function and zeta potential of the fuel cladding tube manufactured according to the manufacturing method of the present invention and the fuel cladding tube not subjected to the post-polishing etching, the following experiment was conducted.
실시예 1 및 비교예 1에 의하여 제조된 핵연료 피복관을 각각 가로 1 cm, 세로 0.5 cm 크기로 절단하여, 아세톤, 메탄올, 에탄올 및 증류수 순서로 각각 10분씩 초음파 세척한 후 질소 가스로 건조하고, 70 ℃로 오븐에서 약 15분 동안 수분을 제거한 후 일함수 측정기(electron work function analyzer)를 이용하여 일함수를 측정하고, 제타전위 측정기(zeta potential analyzer)를 이용하여 제타전위를 측정한 후 그 결과를 도 6에 함께 나타내었다. 이때 표면 제타 전위는 pH 7에서 -36 mV의 제타전위를 갖는 평균 크기 90 nm의 마그네타이트(magnetite, Fe3O4) 입자를 분석용 증류수에 0.05 mg/ml 농도로 분산하여 측정하였으며, 125 μm 거리마다 입자의 제타전위를 측정하여 재료표면이 갖는 제타전위를 얻었다.The nuclear fuel cladding tubes prepared in Example 1 and Comparative Example 1 were cut to a size of 1 cm in width and 0.5 cm in length and ultrasonically cleaned for 10 minutes each in the order of acetone, methanol, ethanol and distilled water, dried with nitrogen gas, After removing moisture from the oven for about 15 minutes, the work function was measured using an electron work function analyzer, and the zeta potential was measured using a zeta potential analyzer. Are shown together in FIG. At this time, the surface zeta potential was measured by dispersing magnetite (Fe 3 O 4 ) particles having an average size of 90 nm with a zeta potential of -36 mV at
도 6에 나타난 바와 같이, 실시예 1 및 비교예 1에 의해 제조된 핵연료 피복관의 일함수는 각각 3.62 eV 및 3.58 eV 로 실시예 1이 더 큰 일함수 값을 나타냈으며, 표면제타전위는 각각 -55 mV 및 -78 mV로, 실시 예 1에 의해 제조된 핵연료 피복관의 제타전위가 비교예 1에 의해 제조된 핵연료 피복관의 제타전위에 비해 음의 값에 있어서 더 작은 것을 알 수 있다. 일반적으로 고온, 고압에서 형성되는 냉각수 내의 부식생성물들의 제타전위가 양의 값임을 감안할 때, 음의 값이 큰 표면제타전위를 갖는 피복관이 냉각수 내의 부식생성물 입자와의 인력이 더 크게 작용하게 된다.As shown in FIG. 6, the work function of the fuel cladding fabricated by Example 1 and Comparative Example 1 was 3.62 eV and 3.58 eV, respectively, and Example 1 exhibited a larger work function value, and the surface zeta potentials were - 55 mV and -78 mV, it can be seen that the zeta potential of the fuel cladding manufactured by Example 1 is smaller in negative value than the zeta potential of the fuel cladding manufactured by Comparative Example 1. In general, considering that the zeta potential of corrosion products in cooling water formed at high temperature and high pressure is positive value, the cladding having a surface zeta potential having a large negative value has greater attraction with the corrosion product particles in the cooling water.
상기 음의 제타전위는 핵연료 피복관 및 크러드의 인력을 평가하는 기준으로, 상기 결과를 통해, 본 발명의 실시예에 따르는 제조방법에 따라 제조된 핵연료 피복관의 경우, 연마 후 에칭을 수행하지 않은 핵연료 피복관보다 낮은 크러드 부착량이 작을 것으로 예상해 볼 수 있다.The negative zeta potential is a criterion for evaluating the attraction of the fuel cladding and the crud. From the results, it can be seen that, in the case of the fuel cladding fabricated according to the manufacturing method according to the embodiment of the present invention, It can be expected that the amount of crud adhesion is smaller than that of the cladding.
< 실험예 5> 표면특성 및 크러드 부착량 비교<Experimental Example 5> Comparison of surface characteristics and crud adhesion amount
본 발명의 실시예에 따르는 제조방법에 따라 제조된 핵연료 피복관 및 연마정도에 따른 다른 표면특성을 갖는 핵연료 피복관의 크러드 부착량을 비교하기 위하여, 이하와 같은 실험을 수행하였다. The following experiments were conducted to compare the nuclear fuel cladding produced according to the manufacturing method of the present invention and the nuclear fuel cladding having different surface characteristics depending on the degree of abrasion.
실시예 1 및 비교예 1 내지 3에 의하여 제조된 핵연료 피복관을 실험예 2와 같은 방법으로 표면조도를 측정한 결과를 도 8에 나타내고, 실험예 3과 같은 방법으로 접촉각을 측정한 결과를 도 9에 나타내었으며, 실험예 1과 같이 도 7의 시험장치를 이용하여 크러드 부착 실험을 수행한 후 유도결합플라즈마(Inductively coupled plasma, ICP)를 이용하여, 크러드 양을 측정한 결과를 도 10에 나타내었다.The surface roughness of the nuclear fuel cladding tube manufactured in Example 1 and Comparative Examples 1 to 3 was measured in the same manner as in Experimental Example 2, and the contact angle was measured in the same manner as in Experimental Example 3, As shown in FIG. 10, the results of measurement of the amount of cradle using an inductively coupled plasma (ICP) after carrying out a test for attaching a crud using the test apparatus of FIG. 7 as in Experimental Example 1 are shown in FIG. 10 Respectively.
도 8 및 도 9에서와 같이, 표면 조도, 접촉각이 실시예 1< 비교예 1< 비교예 2< 비교예 3의 순으로 커진 것을 알 수 있다. 또한, 도 10에서 나타난 바와 같이, 크러드 부착량 또한, 실시예 1< 비교예 1< 비교예 2< 비교예 3의 순으로 커진 것을 알 수 있다.As shown in Figs. 8 and 9, it can be seen that the surface roughness and the contact angle increase in the order of Example 1 <Comparative Example 1 <Comparative Example 2 <Comparative Example 3. Also, as shown in Fig. 10, it can be seen that the amount of cury deposits also increased in the order of Example 1 <Comparative Example 1 <Comparative Example 2 <Comparative Example 3.
이를 통해, 표면의 표면조도 및 물의 접촉각이 작을수록 표면에 부착되는 크러드량이 작은 것을 알 수 있으며, 특히, 연마 후 에칭을 수행한 실시예 1에 의해 제조된 핵연료 피복관의 경우, 가장 낮은 표면조도 및 접촉각 및 크러드 부착량을 나타내는 것을 알 수 있다.As a result, it can be seen that the smaller the surface roughness of the surface and the smaller the contact angle of water, the smaller the amount of crud adhered to the surface. Particularly, in the case of the fuel cladding fabricated by Example 1 in which post- And the contact angle and the amount of adhesion of the crud.
1: 핵연료 피복관
2: 냉각수
3: 테스트 섹션
4: 예열 히터
5: 크러드 소스 공급라인
6: 내부히터
7: 크러드 소스 공급탱크
8: 펌프
9: 열교환기
10: 압력 게이지
11: 완화밸브(relif valve)
12: AE 센서
13: 전치 증폭기(Preamplifier)
14: 열 조절기1: nuclear fuel cladding tube
2: Cooling water
3: Test section
4: Preheating heater
5: Crude source supply line
6: Internal heater
7: Crud source supply tank
8: Pump
9: Heat exchanger
10: Pressure gauge
11: Relative valve
12: AE sensor
13: Preamplifier
14: Heat regulator
Claims (9)
상기 관의 내면 및 외면을 연마하는 단계(단계 2); 및
연마된 관의 외면을 산으로 에칭하는 단계(단계 3);를 포함하고,
상기 단계 1은, 상기 핵연료 피복관용 튜브형 관을 형성하는 과정에서 형성된 생성물 및 냉간가공 과정에서 형성된 표면 오염물을 제거하기 위한 산세 처리하는 단계를 포함하고,
상기 단계 3에서, 상기 산은 질산 및 불산을 포함하고, 상기 불산은 상기 질산의 양 대비 10 내지 20 % 포함하는 크러드 부착 저감을 위한 핵연료 피복관의 제조방법.
Forming a tubular tube for nuclear fuel cladding (step 1);
Polishing the inner and outer surfaces of the tube (step 2); And
Etching the outer surface of the polished tube with an acid (step 3)
The step (1) includes a pickling treatment for removing the product formed in the process of forming the tubular pipe for the fuel jacket tube and the surface contaminants formed in the cold working process,
Wherein in step 3, the acid comprises nitric acid and hydrofluoric acid, and the hydrofluoric acid comprises 10 to 20% of the amount of the nitric acid.
상기 관은 지르코늄 합금인 것을 특징으로 하는 크러드 부착 저감을 위한 핵연료 피복관의 제조방법.
The method according to claim 1,
Wherein the tube is a zirconium alloy. ≪ RTI ID = 0.0 > 11. < / RTI >
상기 관은 주석(Sn), 철(Fe), 크롬(Cr), 니켈(Ni) 및 니오븀(Nb)를 포함하는 지르코늄 합금인 것을 특징으로 하는 크러드 부착 저감을 위한 핵연료 피복관의 제조방법.
The method according to claim 1,
Wherein the tube is a zirconium alloy containing tin (Sn), iron (Fe), chromium (Cr), nickel (Ni) and niobium (Nb).
상기 단계 3의 에칭은 15 내지 40℃에서 수행하는 것을 특징으로 하는 크러드 부착 저감을 위한 핵연료 피복관의 제조방법.
The method according to claim 1,
Wherein the etching of step 3 is performed at 15 to 40 ° C.
상기 단계 3의 에칭은 3 내지 5분간 수행하는 것을 특징으로 하는 크러드 부착 저감을 위한 핵연료 피복관의 제조방법.
The method according to claim 1,
Wherein the etching of step 3 is performed for 3 to 5 minutes.
상기 제조방법은 0.02 내지 0.05 μm의 표면조도를 갖는 핵연료 피복관을 제조하는 것을 특징으로 하는 크러드 부착 저감을 위한 핵연료 피복관의 제조방법.
The method according to claim 1,
Wherein the method comprises fabricating a fuel cladding tube having a surface roughness of 0.02 to 0.05 占 퐉.
상기 제조방법은 30 내지 55 °의 접촉각을 갖는 핵연료 피복관을 제조하는 것을 특징으로 하는 크러드 부착 저감을 위한 핵연료 피복관의 제조방법.
The method according to claim 1,
Wherein the method comprises producing a fuel cladding tube having a contact angle of 30 to 55 degrees.
상기 제조방법은 50 내지 -60 mV의 표면제타전위(surface zeta potential)를 갖는 핵연료 피복관을 제조하는 것을 특징으로 하는 크러드 부착 저감을 위한 핵연료 피복관의 제조방법.
The method according to claim 1,
Wherein the method comprises producing a fuel cladding tube having a surface zeta potential of 50 to -60 mV.
(Step 1) of forming a tubular tube for a nuclear fuel cladding tube and a step (step 2) of polishing the inner and outer surfaces of the tubular tube for the nuclear fuel cladding tube to have predetermined values, (Step 3), wherein the acid comprises nitric acid and hydrofluoric acid, and the hydrofluoric acid comprises 10 to 20% of the amount of the nitric acid. .
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|---|---|---|---|---|
| KR20200011277A (en) | 2018-07-24 | 2020-02-03 | 울산과학기술원 | Apparatus and method for analyzing crud in a nuclear reator |
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2017
- 2017-10-30 KR KR1020170142632A patent/KR20180035725A/en not_active Application Discontinuation
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