KR20180022603A - 자석 재료, 영구 자석, 회전 전기 기기, 및 차량 - Google Patents

자석 재료, 영구 자석, 회전 전기 기기, 및 차량 Download PDF

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Abstract

자석 재료의 포화 자화를 높이는 것이다.
자석 재료는, 조성식: (R1- xYx)aMbTcAd에 의해 표시되는 자석 재료이며, ThMn12형 결정상을 포함하는 주상을 구비한다. 조성식의 M 원소의 30원자% 이상은, Fe이다.

Description

자석 재료, 영구 자석, 회전 전기 기기, 및 차량{MAGNET MATERIAL, PERMANENT MAGNET, ROTATING ELECTRIC MACHINE, AND VEHICLE}
실시 형태의 발명은 자석 재료, 영구 자석, 회전 전기 기기 및 차량에 관한 것이다.
영구 자석은, 예를 들어 모터, 발전기 등의 회전 전기 기기, 스피커, 계측 기기 등의 전기 기기, 자동차, 철도 차량 등의 차량을 포함하는 광범위한 분야의 제품에 사용되고 있다. 최근, 상기 제품의 소형화가 요구되고 있으며, 고자화 및 고보자력을 갖는 고성능의 영구 자석이 요구되고 있다.
고성능의 영구 자석의 예로서는, 예를 들어 Sm-Co계 자석이나 Nd-Fe-B계 자석 등의 희토류 자석을 들 수 있다. 이들 자석에서는, Fe나 Co가 포화 자화의 증대에 기여하고 있다. 또한, 이들의 자석에는 Nd나 Sm 등의 희토류 원소가 포함되어 있고, 결정장 중에 있어서의 희토류 원소의 4f 전자의 거동에 유래해서 큰 자기 이방성을 초래한다. 이에 의해, 큰 보자력을 얻을 수 있다.
일본특허공개 제2016-058707호 공보 미국특허공개 제2016/0071635호 일본특허공개 평6-283316호 공보 일본특허 제3741597호 미국특허 제6419759호 일본특허공개 평 4-308062호 공보 미국특허공개 제2016/0148734호
T. Kuno et al., AIP ADVANCES 6, 025221, 2016 S. Suzuki et al., J. Magn. Magn. Mater. 401, 259, 2016 E. P. Yelsukov et al., J. Magn. Magn. Mater. 115, 271, 1992 G. Pourroy et al., J. Alloys Compd. 244, 90, 1996
본 발명에서 해결하고자 하는 과제는, 자석 재료의 포화 자화를 높이는 것이다.
실시 형태의 자석 재료는, 조성식 1: (R1- xYx)aMbTc(식 중, R은 1종류 이상의 희토류 원소이고, T는 Ti, V, Nb, Ta, Mo 및 W에서 선택되는 적어도 하나의 원소이고, M은 Fe 또는 Fe 및 Co이고, x는 0.01≤x≤0.8을 만족하는 수이고, a는 4≤a≤20원자%를 만족하는 수이고, b는 b=100-a-c원자%를 만족하는 수이고, c는 0＜c＜7원자%를 만족하는 수이다)에 의해 표시된다. 자석 재료는 ThMn12형 결정상을 포함하는 주상을 구비한다. 조성식 1의 M 원소의 30원자% 이상은 Fe이다.
도 1은 조성식:(Sm0 . 82Y0 . 18)7.7(Fe0.70Co0.30)88 . 4Ti3 .9로 표현되는 자석 재료의 X선 회절 패턴의 예를 나타내는 도면이다.
도 2는 조성식:(Sm0 . 68Zr0 . 32)7.8(Fe0.70Co0.30)88 . 2Ti4 .0으로 표현되는 자석 재료의 X선 회절 패턴의 예를 나타내는 도면이다.
도 3은 Nd3(Fe, Ti)29형 결정상의 피크를 갖는 X선 회절 패턴의 예를 나타내는 도면이다.
도 4는 영구 자석 모터를 도시하는 도면이다.
도 5는 가변 자속 모터를 도시하는 도면이다.
도 6은 발전기를 도시하는 도면이다.
도 7은 철도 차량의 구성예를 도시하는 모식도이다.
도 8은 자동차의 구성예를 도시하는 모식도이다.
이하, 실시 형태에 대해서, 도면을 참조하여 설명한다. 또한, 도면은 모식적인 것이며, 예를 들어 두께와 평면 치수의 관계, 각 층의 두께의 비율 등은 현실의 것과는 다른 경우가 있다. 또한, 실시 형태에 있어서, 실질적으로 동일한 구성 요소에는 동일한 부호를 부여하고 설명을 생략한다.
(제1 실시 형태)
본 실시 형태의 자석 재료는, 희토류 원소와, M 원소(M은 Fe 또는 Fe 및 Co)를 포함한다. 상기 자석 재료는, 결정상을 주상으로 하는 금속 조직을 구비하고, 주상 중의 M 원소 농도를 높임으로써 포화 자화를 향상시킬 수 있다. 주상은 자석 재료 중의 각 결정상 및 비정질상 중, 가장 체적 점유율이 높은 상이다.
고농도의 M 원소를 포함하는 결정상으로서는, 예를 들어 ThMn12형 결정상을 들 수 있다. ThMn12형 결정상은, 정방정계의 결정 구조를 갖는다. ThMn12형 결정상을 주상으로 하는 자석 재료에서는, M 원소 농도가 높기 때문에, α-(Fe, Co)상이 석출되기 쉽다. α-(Fe, Co)상 등의 이상이 석출되면 주상 중의 M 원소 농도가 저하되어, 주상의 포화 자화 저하를 초래한다. 또한, α-(Fe, Co)상의 석출은 영구 자석의 보자력의 저하를 초래한다. 그래서, 본 실시 형태의 자석 재료에서는, 주상 중에 포함되는 각 원소 농도를 제어하여, 안정된 ThMn12형 결정상을 형성하면서, α-(Fe, Co)상을 저감시켜서 주상 중의 M 원소 농도를 향상시킴으로써, 포화 자화의 저하를 억제한다.
본 실시 형태의 자석 재료는, 조성식 1: (R1- xYx)aMbTc(식 중, R은 1종류 이상의 희토류 원소이고, T는 Ti, V, Nb, Ta, Mo 및 W에서 선택되는 적어도 하나의 원소이고, M은 Fe 또는 Fe 및 Co이고, x는 0.01≤x≤0.8을 만족하는 수이고, a는 4≤a≤20원자%를 만족하는 수이고, b는 b=100-a-c원자%를 만족하는 수이고, c는 0＜c＜7원자%를 만족하는 수이다)에 의해 표시되는 조성을 갖는다. 또한, 자석 재료는 불가피 불순물을 포함하고 있어도 된다.
이트륨(Y)은, ThMn12형 결정상의 안정화에 유효한 원소이다. 즉, Y 원소는 주로 주상 중의 R 원소와 치환하여, 결정격자를 축소시키는 것 등에 의해 ThMn12형 결정상의 안정성을 높일 수 있다. Y 원소의 첨가량이 너무 적으면, ThMn12형 결정상의 안정성을 높이는 효과를 충분히 얻을 수 없다. Y의 첨가량이 너무 많으면, 자석 재료의 이방성 자계가 현저하게 저하되어 버린다. x는 0.01≤x≤0.8을 만족하는 수인 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 0.05≤x＜0.5를 만족하는 수이고, 더욱 바람직하게는 0.1≤x≤0.4를 만족하는 수이다.
Y 원소의 50원자% 이하는, 지르코늄(Zr) 및 하프늄(Hf)에서 선택되는 적어도 하나의 원소로 치환되어도 된다. Zr 원소 및 Hf 원소는 높은 Fe 농도의 조성으로 큰 보자력을 발현시킬 수 있는 원소이다. Zr 원소 및 Hf 원소로 치환함으로써, 보자력을 높일 수 있다.
R 원소는 희토류 원소이고, 자석 재료에 큰 자기 이방성을 초래하여, 영구 자석에 높은 보자력을 부여할 수 있는 원소이다. R 원소는 구체적으로는, 란탄(La), 세륨(Ce), 프라세오디뮴(Pr), 네오디뮴(Nd), 프로메튬(Pr), 사마륨(Sm), 유로퓸(Eu), 가돌리늄(Gd), 테르븀(Tb), 디스프로슘(Dy), 홀뮴(Ho), 에르븀(Er), 툴륨(Tm), 이테르븀(Yb) 및 루테튬(Lu)에서 선택되는 적어도 하나의 원소이고, 특히 Sm을 사용하는 것이 바람직하다. 예를 들어, R 원소로서 Sm을 포함하는 복수의 원소를 사용하는 경우, Sm 농도를 R 원소로서 적용 가능한 원소 전체의 50원자% 이상으로 함으로써, 자석 재료의 성능, 예를 들어 보자력을 높일 수 있다.
R 원소 및 Y 원소의 농도 a는, 예를 들어 4≤a≤20원자%를 만족하는 수인 것이 바람직하다. 4원자% 미만인 경우, 다량의 α-(Fe, Co)상이 석출되어 보자력이 저하된다. 20원자%를 초과하는 경우, 입계상이 증가하여 포화 자화가 저하된다. R 원소 및 Y 원소의 농도 a는 5≤a≤18원자%를 만족하는 수, 나아가 7≤a≤15원자%를 만족하는 수인 것이 보다 바람직하다.
M 원소는 Fe 또는 Fe 및 Co이고, 자석 재료의 높은 포화 자화를 담당하는 원소이다. Fe와 Co에서는 Fe 쪽이 보다 자화가 높은 점에서 Fe는 필수 원소이고, 본 실시 형태의 자석에서는 M 원소의 30원자% 이상이 Fe이다. M 원소에 Co를 넣음으로써 자석 재료의 퀴리 온도가 상승하여 고온 영역에서의 포화 자화의 저하를 억제할 수 있다. 또한, Co를 소량 넣음으로써 Fe 단독인 경우보다 포화 자화를 높일 수 있다. 한편, Co 비율을 높이면 이방성 자계의 저하를 초래한다. 또한, Co 비율이 너무 높으면 포화 자화의 저하도 초래한다. 그로 인해, Fe와 Co의 비율을 적절하게 제어함으로써, 높은 포화 자화, 높은 이방성 자계, 높은 퀴리 온도를 동시에 실현할 수 있다. 조성식 1의 M을 (Fe1 - yCoy)로 표기하면, 바람직한 y의 값은 0.01≤y＜0.7이고, 보다 바람직하게는 0.01≤y＜0.5이고, 더욱 바람직하게는 0.01≤y≤0.3이다. M 원소의 20원자% 이하는, 알루미늄(Al), 실리콘(Si), 크롬(Cr), 망간(Mn), 니켈(Ni), 구리(Cu) 및 갈륨(Ga)에서 선택되는 적어도 하나의 원소로 치환되어도 된다. 상기 원소는, 예를 들어 주상을 구성하는 결정립의 성장에 기여한다.
T 원소는, 예를 들어 티타늄(Ti), 바나듐(V), 니오븀(Nb), 탄탈륨(Ta), 몰리브덴(Mo) 및 텅스텐(W)에서 선택되는 적어도 하나의 원소이다. T 원소를 첨가함으로써, ThMn12형 결정상을 안정시킬 수 있다. 그러나, T 원소의 도입에 의해 M 원소 농도가 저하되고, 그 결과로서 자석 재료의 포화 자화가 저하되기 쉬워진다. M 원소 농도를 높이기 위해서는 T 첨가량을 저감시키면 되지만, 그 경우, ThMn12형 결정상의 안정성이 상실되어, α-(Fe, Co)상이 석출됨으로써 자석 재료의 보자력이 저하되어 버린다. T 원소의 첨가량 c는 0＜c＜7원자%를 만족하는 수인 것이 바람직하다. 이에 의해, α-(Fe, Co)상의 석출을 억제하면서, ThMn12형 결정상을 안정시킬 수 있다. T 원소의 50원자% 이상은, Ti 또는 Nb인 것이 보다 바람직하다. Ti 또는 Nb를 사용함으로써, T 원소의 함유량을 적게 해도 ThMn12형 결정상을 안정시키면서, α-(Fe, Co)상의 석출량을 대폭으로 저감할 수 있다.
자석 재료의 포화 자화를 보다 향상시키기 위해서 T 원소의 첨가량은 적은 것이 바람직하지만, T 원소의 첨가량이 적은 경우, Nd3(Fe, Ti)29형 결정상이 석출되기 쉽기 때문에, 오히려 포화 자화가 저하되는 경우가 있다. T 원소의 첨가량이 적은 경우에도 Nd3(Fe, Ti)29형 결정상의 석출을 억제하기 위해서는, Y의 첨가량을 늘리는 것이 효과적이고, 이에 의해 높은 포화 자화를 실현할 수 있다. 조성식 1 또는 조성식 2에 있어서, 예를 들어 T 원소의 첨가량 c가 0＜c＜4.5원자%를 만족하는 수인 경우, x는 0.1＜x＜0.6을 만족하는 수인 것이 바람직하고, c가 1.5＜c＜4원자%를 만족하는 수인 경우, x는 0.15＜x≤0.55를 만족하는 수인 것이 바람직하고, c가 3＜c≤3.8원자%를 만족하는 수인 경우, x는 0.3＜x≤0.5를 만족하는 수인 것이 바람직하다.
본 실시 형태의 자석 재료는, A 원소를 더 포함하고 있어도 된다. 이때, 자석 재료의 조성은, 조성식 2: (R1- xYx)aMbTcAd(식 중, R은 1종류 이상의 희토류 원소이고, T는 Ti, V, Nb, Ta, Mo 및 W에서 선택되는 적어도 하나의 원소이고, M은 Fe 또는 Fe 및 Co이고, A는 N, C, B, H 및 P에서 선택되는 적어도 하나의 원소이고, x는 0.01≤x≤0.8을 만족하는 수, a는 4≤a≤20원자%를 만족하는 수, c는 0＜c＜7원자%를 만족하는 수, b는 b=100-a-c-d원자%를 만족하는 수, d는 0＜d≤18원자%를 만족하는 수이다)에 의해 표시된다.
A 원소는 질소(N), 탄소(C), 붕소(B), 수소(H) 및 인(P)에서 선택되는 적어도 하나의 원소이다. A 원소는 ThMn12형 결정상의 결정격자 안으로 침입하고, 예를 들어 결정격자를 확대시키는 것 및 전자 구조를 변화시키는 것 중 적어도 하나를 발생시키는 기능을 갖는다. 이에 의해, 퀴리 온도, 자기 이방성, 포화 자화를 변화시킬 수 있다. A 원소는, 불가피 불순물을 제외하고 반드시 첨가되지는 않아도 된다.
R 원소의 50원자% 이상이 Sm인 경우(R 원소의 주성분이 Sm인 경우), A 원소의 침입에 의해 ThMn12형 결정상의 자기 이방성이 c축 방향으로부터 c축에 수직인 면 내로 변화하여, 보자력을 감소시킨다. 이 때문에, 불가피 불순물을 제외하고 A 원소는 첨가되지 않는 것이 바람직하다. 이에 반해, R 원소의 50원자% 이상이 Ce, Pr, Nd, Tb 및 Dy에서 선택되는 적어도 하나의 원소인 경우(R 원소의 주성분이 Ce, Pr, Nd, Tb 및 Dy에서 선택되는 적어도 하나의 원소인 경우), A 원소의 침입에 의해 ThMn12형 결정상의 자기 이방성이 c축에 수직인 면 내로부터 c축 방향으로 변화하여, 보자력을 증가시킬 수 있다. 이 때문에, A 원소는 첨가되는 것이 바람직하다. A 원소를 첨가하는 경우, A 원소 농도 d는 0＜d≤18원자%를 만족하는 수인 것이 바람직하다. 18원자%를 초과하면 ThMn12형 결정상의 안정성이 저하된다. A 원소 농도 d는 0＜d≤14원자%를 만족하는 수인 것이 보다 바람직하다.
도 1은 조성식: (Sm0 . 82Y0 . 18)7.7(Fe0.70Co0.30)88 . 4Ti3 .9로 표현되는 자석 재료의 X선 회절 패턴의 예를 나타내는 도면이고, 도 2는 조성식: (Sm0.68Zr0.32)7.8(Fe0.70Co0.30)88.2Ti4.0으로 표현되는 자석 재료의 X선 회절 패턴의 예를 나타내는 도면이다. 도 1, 2에 나타내는 X선 회절 패턴은, 자석 재료에 대하여 X선 회절(X-ray Diffraction: XRD) 측정을 행함으로써 얻어진다. 도 1, 2에 나타내는 X선 회절 패턴으로부터 자석 재료가 ThMn12형 결정상을 주상으로 하는 금속 조직을 구비함을 알 수 있다.
도 1에 도시하는 X선 회절 패턴의 α-(Fe, Co)상에 기인하는 피크 강도의 최댓값 Iα -(Fe, Co)는, 도 2에 도시하는 X선 회절 패턴의 α-(Fe, Co)상에 기인하는 피크 강도의 최댓값 Iα -(Fe, Co)보다 작다. 이것은, 본 실시 형태의 자석 재료는, α-(Fe, Co)상의 석출량이 적은 것을 나타내고 있다. 본 실시 형태의 자석 재료의 X선 회절 패턴에 있어서, ThMn12형 결정상에 기인하는 피크 강도의 최댓값 IThMn12와 α-(Fe, Co)상에 기인하는 피크 강도의 최댓값 Iα -(Fe, Co)와의 합에 대한 α-(Fe, Co)상에 기인하는 피크 강도의 최댓값의 비(Iα -(Fe, Co)/(Iα -(Fe, Co)+IThMn12)는, 0.20 미만, 나아가 0.15 미만, 나아가 0.10 미만인 것이 바람직하다.
도 3은 Nd3(Fe, Ti)29형 결정상의 피크를 갖는 X선 회절 패턴의 예를 나타내는 도면이다. 도 3에 도시한 바와 같이 Nd3(Fe, Ti)29형 결정상의 석출은, X선 회절 패턴의 2θ가 39도 이상 40도 이하로 나타나는 피크로부터 판정할 수 있다. 본 실시 형태의 자석 재료의 X선 회절 패턴에 있어서, ThMn12형 결정상에 기인하는 피크 강도의 최댓값 IThMn12와 Nd3(Fe, Ti)29형 결정상에 기인하는 피크 강도의 최댓값 I3-29와의 합에 대한 Nd3(Fe, Ti)29 결정상에 기인하는 피크 강도의 최댓값 I3-29의 비(I3-29/(I3-29+IThMn12))로부터 Nd3(Fe, Ti)29형 결정상의 석출량을 평가할 수 있다. I3-29/(I3-29+IThMn12)는 0.070 이하, 나아가 0.050 미만, 나아가 0.040 미만인 것이 바람직하다.
본 실시 형태의 자석 재료는, 주상 중의 M 원소 농도가 높을수록, 자석 재료의 포화 자화를 높일 수 있다. 자석 재료의 주상 중의 M 원소 농도는, 주상 중의 A 원소를 제외한 원소(R 원소, Y 원소, M 원소 및 T 원소)의 총량의 85원자% 이상인 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 87.4원자% 이상이고, 더욱 바람직하게는 87.6원자% 이상, 나아가 88.0원자% 이상인 것이 보다 바람직하다.
본 실시 형태의 자석 재료에서는, 주상 중의 M 원소 농도를 주상 중의 A 원소를 제외한 원소(R 원소, Y 원소, M 원소 및 T 원소)의 총량의 87.4원자% 이상으로 함으로써, 종래보다 높은 포화 자화를 갖는 자석 재료를 제공할 수 있다. 자석 재료 전체의 포화 자화는, 예를 들어 1.48T보다 높은, 나아가 1.52T 이상인 것이 바람직하다. 또한, α-(Fe, Co)상의 포화 자화의 기여를 제외한 주상의 포화 자화는, 예를 들어 1.41T보다 높은, 나아가 1.50T 이상인 것이 바람직하다. 포화 자화 등의 자기 물성은, 예를 들어 진동 시료형 자력계(Vibrating Sample Magnetometer: VSM)를 사용해서 산출된다.
자석 재료의 조성은, 예를 들어 ICP-AES(고주파 유도 결합 플라즈마-발광 분광 분석법: Inductively Coupled Plasma-Atomic Emission Spectroscopy), SEM-EDX(주사 전자 현미경-에너지 분산형 X선 분광법: Scanning Electron Microscope-Energy Dispersive X-ray Spectroscopy), TEM-EDX(투과 전자 현미경-에너지 분산형 X선 분광법: Transmission Electron Microscope-Energy Dispersive X-ray Spectroscopy) 등에 의해 측정된다. 각 상의 체적 비율은, 전자 현미경이나 광학 현미경에 의한 관찰과 X선 회절 등을 병용해서 종합적으로 판단된다.
주상의 각 원소의 농도는, 예를 들어 SEM-EDX를 사용하여 측정된다. 예를 들어, SEM에 의한 관찰상과 SEM-EDX에 의한 자석 재료의 측정 샘플의 각 원소의 맵핑상으로부터 주상을 특정할 수 있다.
이어서, 본 실시 형태의 자석 재료의 제조 방법예에 대해서 설명한다. 먼저, 자석 재료에 필요한 소정의 원소를 포함하는 합금을 제조한다. 예를 들어, 아크 용해법, 고주파 용해법, 금형 주조법, 메커니컬 알로잉법, 메커니컬 그라인딩법, 가스 아토마이즈법, 환원 확산법 등을 사용해서 합금을 제조할 수 있다. 제조된 합금 중에 α-(Fe, Co)상이 생성되면, 이 합금으로 제조한 영구 자석의 보자력의 저하를 초래해버린다.
또한, 상기 합금을 용해해서 급냉한다. 이에 의해, α-(Fe, Co)상의 석출량을 저감할 수 있다. 용해된 합금은, 예를 들어 스트립 캐스트법을 사용하여 급냉된다. 스트립 캐스트법에서는, 냉각 롤에 합금 용탕을 경주(傾注)함으로써, 합금 박대를 제조할 수 있다. 이때, 롤의 회전 속도를 제어함으로써, 용탕의 냉각 속도를 제어할 수 있다. 롤은 단롤형이나 쌍롤형이나 상관없다.
상기 합금 박대에 대하여 열처리를 실시해도 된다. 이에 의해, 해당 재료를 균질화하는 것이 가능하다. 예를 들어, 800 내지 1300℃에서 2 내지 120시간 가열한다. 이에 의해, ThMn12형 결정상의 안정성을 높여서, 포화 자화, 이방성 자계의 양 특성을 더욱 향상시킬 수 있다.
상기 합금 박대에 A 원소를 침입시켜도 된다. A 원소를 합금에 침입시키는 공정 전에, 합금을 분쇄해서 분말로 해 두는 것이 바람직하다. A 원소가 질소인 경우, 약 0.1 내지 100기압의 질소 가스나 암모니아 가스 등의 분위기 중에서, 200 내지 700℃의 온도 범위에서 합금 박대를 1 내지 100시간 가열함으로써, 합금 박대를 질화시켜서, N 원소를 합금 박대에 침입시킬 수 있다. A 원소가 탄소인 경우, 약 0.1 내지 100 기압의 C2H2, CH4, C3H8, 또는 CO 가스 혹은 메탄올의 가열 분해 가스의 분위기 중에서, 300 내지 900℃의 온도 범위에서 합금 박대를 1 내지 100시간 가열함으로써, 합금 박대를 탄화시켜서, C 원소를 합금 박대에 침입시킬 수 있다. A 원소가 수소인 경우, 약 0.1 내지 100 기압의 수소 가스나 암모니아 가스 등의 분위기 중에서, 200 내지 700℃의 온도 범위에서 합금 박대를 1 내지 100시간 가열함으로써, 합금 박대를 수소화시켜서, H 원소를 합금 박대에 침입시킬 수 있다. A 원소가 붕소인 경우, 합금을 제조할 때 원료에 붕소를 포함함으로써, 합금 박대중에 붕소를 함유시킬 수 있다. A 원소가 인인 경우, 합금 박대를 인화시켜서, P 원소를 합금 박대에 침입시킬 수 있다.
상기 공정에 의해 자석 재료가 제조된다. 또한, 상기 자석 재료를 사용해서 영구 자석이 제조된다. 예를 들어, 상기 자석 재료를 분쇄하고, 그 후 소결 등의 열처리를 행함으로써 상기 자석 재료의 소결체를 포함하는 소결 자석이 제조된다. 또한, 상기 자석 재료를 분쇄하여, 수지 등으로 고화함으로써 상기 자성 재료를 포함하는 본드 자석이 제조된다.
(제2 실시 형태)
제1 실시 형태의 자석 재료의 소결체를 구비하는 영구 자석은, 각종 모터나 발전기에 사용할 수 있다. 또한, 가변 자속 모터나 가변 자속 발전기의 고정 자석이나 가변 자석으로서 사용하는 것도 가능하다. 제1 실시 형태의 영구 자석을 사용함으로써, 각종 모터나 발전기가 구성된다. 제1 실시 형태의 영구 자석을 가변 자속 모터에 적용하는 경우, 가변 자속 모터의 구성이나 드라이브 시스템에는, 예를 들어 일본특허공개 제2008-29148호 공보나 일본특허공개 제2008-43172호 공보에 개시되어 있는 기술을 적용할 수 있다.
이어서, 상기 영구 자석을 구비하는 모터와 발전기에 대해서, 도면을 참조하여 설명한다. 도 4는 영구 자석 모터를 도시하는 도면이다. 도 4에 도시하는 영구 자석 모터(1)에서는, 스테이터(고정자)(2) 내에 로터(회전자)(3)가 배치되어 있다. 로터(3)의 철심(4) 안에는, 제1 실시 형태의 영구 자석인 영구 자석(5)이 배치되어 있다. 제1 실시 형태의 영구 자석을 사용함으로써, 각 영구 자석의 특성 등에 기초하여, 영구 자석 모터(1)의 고효율화, 소형화, 저비용화 등을 도모할 수 있다.
도 5는 가변 자속 모터를 도시하는 도면이다. 도 5에 도시하는 가변 자속 모터(11)에 있어서, 스테이터(고정자)(12) 내에는 로터(회전자)(13)가 배치되어 있다. 로터(13)의 철심(14) 안에는, 제1 실시 형태의 영구 자석이 고정 자석(15) 및 가변 자석(16)으로서 배치되어 있다. 가변 자석(16)의 자속 밀도(자속량)는 가변하는 것이 가능하게 되어 있다. 가변 자석(16)은 그 자화 방향이 Q축 방향과 직교하기 때문에, Q축 전류의 영향을 받지 않고, D축 전류에 의해 자화할 수 있다. 로터(13)에는 자화 권선(도시하지 않음)이 설치되어 있다. 이 자화 권선에 자화 회로로부터 전류를 흘림으로써, 그 자계가 직접적으로 가변 자석(16)에 작용하는 구조로 되어 있다.
제1 실시 형태의 영구 자석에 따르면, 고정 자석(15)에 적합한 보자력을 얻을 수 있다. 제1 실시 형태의 영구 자석을 가변 자석(16)에 적용하는 경우에는, 제조 조건을 변경함으로써, 예를 들어 보자력을 100㎄/m 이상 500㎄/m 이하의 범위로 제어하면 된다. 또한, 도 5에 도시하는 가변 자속 모터(11)에 있어서는, 고정 자석(15) 및 가변 자석(16)의 어느 쪽에도 제1 실시 형태의 영구 자석을 사용할 수 있지만, 어느 한쪽의 자석에 제1 실시 형태의 영구 자석을 사용해도 된다. 가변 자속 모터(11)는, 큰 토크를 작은 장치 사이즈로 출력 가능하기 때문에, 모터의 고출력·소형화가 요구되는 하이브리드차나 전기 자동차 등의 모터에 적합하다.
도 6은 발전기를 나타내고 있다. 도 6에 도시하는 발전기(21)는 상기 영구 자석을 사용한 스테이터(고정자)(22)를 구비하고 있다. 스테이터(고정자)(22)의 내측에 배치된 로터(회전자)(23)는 발전기(21)의 일단부에 설치된 터빈(24)과 샤프트(25)를 통해서 접속되어 있다. 터빈(24)은, 예를 들어 외부로부터 공급되는 유체에 의해 회전한다. 또한, 유체에 의해 회전하는 터빈(24) 대신에, 자동차의 회생 에너지 등의 동적인 회전을 전달함으로써, 샤프트(25)를 회전시키는 것도 가능하다. 스테이터(22)와 로터(23)에는 각종 공지된 구성을 채용할 수 있다.
샤프트(25)는 로터(23)에 대하여 터빈(24)과는 반대측에 배치된 정류자(도시하지 않음)와 접촉하고 있고, 로터(23)의 회전에 의해 발생한 기전력이 발전기(21)의 출력으로서 상분리 모선 및 주변압기(도시하지 않음)를 통해서, 계통 전압으로 승압되어 송전된다. 발전기(21)는 통상의 발전기 및 가변 자속 발전기 중 어느 것이어도 된다. 또한, 로터(23)에는 터빈(2)으로부터의 정전기나 발전에 수반하는 축 전류에 의한 대전이 발생한다. 이 때문에, 발전기(21)는 로터(23)의 대전을 방전시키기 위한 브러시(26)를 구비하고 있다.
이상과 같이, 상기 영구 자석을 발전기에 적용함으로써, 고효율화, 소형화, 저비용화 등의 효과가 얻어진다.
상기 회전 전기 기기는, 예를 들어 철도교통에 이용되는 철도 차량(차량의 일례)에 탑재되어도 된다. 도 7은 회전 전기 기기(101)를 구비하는 철도 차량(100)의 일례를 도시하는 도면이다. 회전 전기 기기(101)로서는, 상기 도 4, 5의 모터, 도 6의 발전기 등을 사용할 수 있다. 회전 전기 기기(101)로서 상기 회전 전기 기기가 탑재된 경우, 회전 전기 기기(101)는, 예를 들어 가선으로부터 공급되는 전력이나, 철도 차량(100)에 탑재된 이차 전지로부터 공급되는 전력을 이용함으로써 구동력을 출력하는 전동기(모터)로서 이용되어도 되고, 운동 에너지를 전력으로 변환하여, 철도 차량(100) 내의 각종 부하에 전력을 공급하는 발전기(제네레이터)로서 이용되어도 된다. 실시 형태의 회전 전기 기기와 같은 고효율의 회전 전기 기기를 이용함으로써, 에너지 절약으로 철도 차량을 주행시킬 수 있다.
상기 회전 전기 기기는, 하이브리드 자동차나 전기 자동차 등의 자동차(차량의 다른 예)에 탑재되어도 된다. 도 8은 회전 전기 기기(201)를 구비하는 자동차(200)의 일례를 도시하는 도면이다. 회전 전기 기기(201)로서는, 상기 도 4, 5의 모터, 도 6의 발전기 등을 사용할 수 있다. 회전 전기 기기(201)로서 상기 회전 전기 기기가 탑재된 경우, 회전 전기 기기(201)는, 자동차(200)의 구동력을 출력하는 전동기, 또는 자동차(200)의 주행 시의 운동 에너지를 전력으로 변환하는 발전기로서도 이용되어도 된다.
실시예
(실시예 1-38)
원료를 적량 칭량하여, 아크 용해법을 사용해서 합금을 제작했다. 이어서, 합금을 용해하고, 얻어진 용탕을 스트립 캐스트법에 의해 급냉하여, 합금 박대를 제작했다. 상기 합금 박대를 Ar 분위기 하에서 1100℃, 4시간 가열했다. 그 후, ICP-AES를 사용해서 가열 후의 합금 박대의 조성을 분석했다. ICP-AES를 사용해서 구해진 자석 재료의 조성을 표 1에 나타낸다.
이어서, 합금 박대를 유발로 분쇄해서 합금 분말을 제작했다. 그 후, CuKα를 선원으로 하는 XRD 측정에 의해 상기 합금 분말의 결정 구조를 해석했다. 도 1은 실시예 1의 자석 재료의 X선 회절 패턴이다. XRD 측정의 결과, 합금 분말은, ThMn12형 결정상을 주상으로 하는 금속 조직을 구비하는 것이 확인되었다. 또한, Iα-(Fe, Co)/(Iα -(Fe, Co)+IThMn12)를 산출함으로써 α-(Fe, Co)상의 석출량을 평가했다. 또한, I3-29/(I3-29+IThMn12)를 산출함으로써 Nd3(Fe, Ti)29형 결정상의 석출량을 평가했다.
또한, VSM 장치를 사용해서 자석 재료의 자기 물성을 평가했다. 합금 박대의 면 내 방향으로 자계를 5.0T 인가한 후, 자계를 -5.0T까지 소인하여, 자계 H와 자화 M을 측정했다. 인가 자계를 5.0T로부터 4.5T까지 낮추는 동안의 자화 M과 자석장의 강도 H의 관계에 정방정에 대한 하기 식 (1)로 표시되는 포화 점근 법칙을 적용함으로써, 자석 재료 전체의 포화 자화 Ms와 이방성 자계 HA를 산출했다.
M=Ms(1-HA 2/15H2)(Ms는 포화 자화, HA는 이방성 자계를 나타낸다) (1)
X선 회절 패턴에 있어서의 α-(Fe, Co)상에 기인하는 피크 강도를 바탕으로, α-(Fe, Co)상의 포화 자화에 대한 기여를 평가하고, 이것을 자석 재료 전체의 포화 자화로부터 뺌으로써, 주상의 포화 자화를 구하였다. 구체적으로는, X선 회절 패턴으로 α-(Fe, Co)상에 기인하는 피크 강도를 갖지 않는 분말 시료를 제작하고, 여기에 α-(Fe, Co)상을 갖는 분말 시료를 첨가해서 충분히 혼합해서 복수의 시료를 제작했다. 복수의 시료 중의α-Fe상을 갖는 분말 시료의 질량 비율은, 각각 0질량% 이상 21질량% 이하의 범위에서 다르다. 상기 시료의 결정 구조를 XRD 측정에 의해 해석한바, α-(Fe, Co)상을 갖는 분말 시료의 질량 비율과 피크 강도의 최댓값의 비 Iα -(Fe, Co)/(Iα -(Fe, Co)+IThMn12)의 관계가 선형이 되는 것을 확인했다. 이것을 바탕으로 X선 회절 패턴의 α-(Fe, Co)상의 피크 강도로부터 α-(Fe, Co)상의 질량 비율을 구하고, 이것을 α-(Fe, Co)상의 포화 자화에 대한 기여로 환산했다.
이어서, SEM-EDX 측정에 의해 3개의 관찰 시야로 주상의 원소 농도를 각각 5점씩 측정하고, 이들 15점의 단순 평균을 산출함으로써 주상 중의 M 원소 농도를 산출했다. 측정점으로서, SEM상으로 반경 5㎛ 이내에 α-(Fe, Co)상이 존재하지 않는 점을 선택했다. SEM 관찰에서는, 히타치 하이테크놀러지즈사 제조 SU8020을 사용해서 가속 전압 30㎸로 관찰했다. 또한, SEM-EDX 측정에서는, 에닥스사 제조 Octan-super(반도체 소자 사이즈 60㎟)를 사용하여, 워킹 디스턴스를 15㎜로 하고, 라이브 타임을 100초로 하여 측정했다. 원소 농도의 산출에서는, 각 시료의 구성 원소만을 산출 대상으로 하고, Sm, Zr, Y에 대해서는 Lα선, Fe, Co, Ti에 대해서는 Kα선을 사용했다.
(실시예 39-41)
원료를 적량 칭량하여, 아크 용해법을 사용해서 합금을 제작했다. 이어서, 합금을 용해하고, 얻어진 용탕을 스트립 캐스트법에 의해 급냉하여, 합금 박대를 제작했다. 상기 합금 박대를 Ar 분위기 하에서 1100℃, 4시간 가열했다. 그 후 합금 박대를 유발로 분쇄하고, 얻어진 분말을 질소 가스 분위기에 있어서, 450℃에서 4시간 가열했다. 그 후, ICP-AES를 사용해서 합금 분말의 조성을 분석했다. ICP-AES를 사용해서 구해진 자석 재료의 조성을 표 1에 나타낸다.
이어서, CuKα를 선원으로 하는 XRD 측정에 의해 상기 합금 분말의 결정 구조를 해석했다. XRD 측정의 결과, 합금 분말은, ThMn12형 결정상을 주상으로 하는 금속 조직을 구비하는 것이 확인되었다. 또한, Iα -(Fe, Co)/(Iα -(Fe, Co)+IThMn12)를 산출함으로써α-(Fe, Co)상의 석출량을 평가했다. 또한, I3-29/(I3-29+IThMn12)를 산출함으로써 Nd3(Fe, Ti)29형 결정상의 석출량을 평가했다.
또한, 아크릴제 각형 셀 중에 파라핀을 사용해서 합금 분말을 굳히고, VSM을 사용해서 자석 재료의 자기 물성을 평가했다. 측정 조건 및 포화 자화 및 이방성 자계의 산출 방법은, 실시예 1 내지 30의 경우와 마찬가지이다.
이어서, SEM-EDX 측정에 의해 3개의 관찰 시야로 주상의 각 원소 농도를 각각 5점씩 측정하고, 이들 15점의 단순 평균을 산출함으로써 주상 중의 M 원소 농도를 산출했다.
(실시예 42, 43)
원료를 적량 칭량하여, 아크 용해법을 사용해서 합금을 제작했다. 이어서, 합금을 용해 및 급냉하지 않고, Ar 분위기 하에서 1100℃, 4시간 가열했다. 그 후, ICP-AES를 사용해서 가열 후의 합금 조성을 분석했다. ICP-AES를 사용해서 구해진 자석 재료의 조성을 표 1에 나타낸다.
이어서, 합금 박대를 유발로 분쇄해서 합금 분말을 제작했다. 그 후, CuKα를 선원으로 하는 X선 회절 측정에 의해 상기 합금 분말의 결정 구조를 해석했다. XRD 측정의 결과, 합금 분말은, ThMn12형 결정상을 주상으로 하는 금속 조직을 구비하는 것이 확인되었다. 또한, Iα -(Fe, Co)/(Iα -(Fe, Co)+IThMn12)를 산출함으로써 α-(Fe, Co)상의 석출량을 평가했다. 또한, I3-29/(I3-29+IThMn12)을 산출함으로써 Nd3(Fe, Ti)29형 결정상의 석출량을 평가했다.
또한, VSM을 사용해서 자석 재료의 자기 물성을 평가했다. 측정 조건 및 포화 자화 및 이방성 자계의 산출 방법은, 실시예 1 내지 43의 경우와 마찬가지이다.
이어서, SEM-EDX 측정에 의해 3개의 관찰 시야로 주상의 각 원소 농도를 각각 5점씩 측정하고, 이들 15점의 단순 평균을 산출함으로써 주상 중의 M 원소 농도를 산출했다.
(비교예 1 내지 5)
원료를 적량 칭량하여, 아크 용해법을 사용해서 합금을 제작했다. 이어서, 합금을 용해하고, 얻어진 용탕을 스트립 캐스트법에 의해 급냉하여, 합금 박대를 제작했다. 상기 합금 박대를 Ar 분위기 하에서 1100℃, 4시간 가열했다. 그 후, ICP-AES를 사용해서 가열 후의 합금 박대의 조성을 분석했다. ICP-AES를 사용해서 구해진 자석 재료의 조성을 표 1에 나타낸다.
이어서, 합금 박대를 유발로 분쇄해서 합금 분말을 제작했다. 그 후, CuKα를 선원으로 하는 X선 회절 측정에 의해 상기 합금 분말의 결정 구조를 해석했다. 도 2는 비교예 1의 자석 재료의 X선 회절 패턴이다. XRD 측정의 결과, 합금 분말은, ThMn12형 결정상을 주상으로 하는 금속 조직을 구비하는 것이 확인되었다. 또한, Iα -(Fe, Co)/(Iα -(Fe, Co)+IThMn12)를 산출함으로써 α-(Fe, Co)상의 석출량을 평가했다. 또한, I3-29/(I3-29+IThMn12)를 산출함으로써 Nd3(Fe, Ti)29형 결정상의 석출량을 평가했다.
또한, VSM을 사용해서 자석 재료의 자기 물성을 평가했다. 측정 조건 및 포화 자화 및 이방성 자계의 산출 방법은, 실시예 1 내지 35의 경우와 마찬가지이다.
이어서, SEM-EDX 측정에 의해 3개의 관찰 시야로 주상의 각 원소 농도를 각각 5점씩 측정하고, 이들 15점의 단순 평균을 산출함으로써 주상 중의 M 원소 농도를 산출했다.
Figure pat00001
표 1에서 알 수 있듯이, 실시예 1 내지 43의 자석 재료는 M 원소의 30원자% 이상이 Fe이고, 높은 포화 자화를 갖는다. 또한, 실시예 1 내지 27, 31 내지 37 및 39 내지 41의 자석 재료의 주상 중의 M 원소 농도는, R 원소, Y 원소, M 원소 및 T 원소의 총량의 87.4원자% 이상이고, 특히 높은 포화 자화를 갖는다. 실시예 21 내지 26 및 28, 29, 31 내지 38, 41의 자석 재료는 (Fe1 - yCoy)라 했을 때, y의 값은 0.01 이상 0.3 미만이고, 특히 높은 이방성 자계를 갖는다. 또한, 실시예 1 내지 27, 31 내지 37 및 39 내지 41의 자석 재료의 Iα -(Fe, Co)/(Iα -(Fe, Co)+IThMn12)은 0.15 미만이다. 또한, 실시예 31 내지 37의 자석 재료의 I3-29/(I3-29+IThMn12)는 0.020 미만이고, 주상의 포화 자화가 1.52T 이상이다. 또한, 실시예 1 내지 27, 31 내지 37 및 39 내지 41의 자석 재료의 주상 포화 자화는 1.48T 이상이고, 실시예 1 내지 35의 이방성 자계는 모두 3MA/m 이상이다.
이에 반해, 비교예 5의 자석 재료는 Fe가 M 원소의 30원자% 미만이고, 포화 자화 및 이방성 자계가 낮음을 알 수 있다. 또한, 비교예 1 내지 4는 Y의 첨가량이 본 발명의 범위 밖이며, α-(Fe, Co)상의 석출량이 많다.
상기 실시예 1 내지 43 및 비교예 1 내지 5의 포화 자화와 이방성 자계의 값은 모두 평가에 사용한 인가 자계의 값에 의존한다.
또한, 상기 실시 형태는 예로서 제시한 것이며, 발명의 범위를 한정하는 것을 의도하고 있지 않다. 이들 신규의 실시 형태는, 그 밖의 다양한 형태로 실시할 수 있는 것이며, 발명의 요지를 일탈하지 않는 범위에서, 다양한 생략, 치환, 변경을 행할 수 있다. 이들 실시 형태나 그 변형은, 발명의 범위나 요지에 포함됨과 함께, 특허 청구 범위에 기재된 발명과 그 균등의 범위에 포함된다.
1 : 영구 자석 모터
2 : 터빈
3 : 로터
4 : 철심
5 : 영구 자석
11 : 가변 자속 모터
13 : 로터
14 : 철심
15 : 고정 자석
16 : 가변 자석
21 : 발전기
22 : 스테이터
23 : 로터
24 : 터빈
25 : 샤프트
26 : 브러시
100 : 철도 차량
101 : 회전 전기 기기
200 : 자동차
201 : 회전 전기 기기

Claims (17)

  1. 조성식: (R1- xYx)aMbTcAd
    (식 중, R은 1종류 이상의 희토류 원소이고, T는 Ti, V, Nb, Ta, Mo 및 W에서 선택되는 적어도 하나의 원소이고, M은 Fe 또는 Fe 및 Co이고, A는 N, C, B, H 및 P에서 선택되는 적어도 하나의 원소이고, x는 0.01≤x≤0.8을 만족하는 수, a는 4≤a≤20원자%를 만족하는 수, c는 0＜c＜7원자%를 만족하는 수, b는 b=100-a-c-d원자%를 만족하는 수, d는 0≤d≤18원자%를 만족하는 수이다)에 의해 표시되는 자석 재료이며,
    ThMn12형 결정상을 포함하는 주상을 구비하고,
    상기 조성식의 M 원소의 30원자% 이상은 Fe인 자석 재료.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 d는 d=0원자%를 만족하는 수이고,
    상기 조성식의 R 원소의 50원자% 이상은 Sm인 자석 재료.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 d는 0＜d≤18원자%를 만족하는 수이고,
    상기 조성식의 R 원소의 50원자% 이상은 Ce, Pr, Nd, Tb 및 Dy에서 선택되는 적어도 하나의 원소인 자석 재료.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 자석 재료의 X선 회절 패턴에 있어서, 상기 ThMn12형 결정상에 기인하는 피크 강도의 최댓값과 α-(Fe, Co)상에 기인하는 피크 강도의 최댓값의 합에 대한 상기 α-(Fe, Co)상에 기인하는 피크 강도의 최댓값의 비는, 0.20 미만인 자석 재료.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 조성식의 Y 원소의 50원자% 이하는, Zr 및 Hf에서 선택되는 적어도 하나의 원소로 치환되고 있는 자석 재료.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 조성식의 T 원소의 50원자% 이상은 Ti 또는 Nb인 자석 재료.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 조성식의 M 원소의 20원자% 이하는 Al, Si, Cr, Mn, Ni, Cu 및 Ga에서 선택되는 적어도 하나의 원소로 치환되고 있는 자석 재료.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 주상 중의 M 원소의 농도는 상기 주상 중의 R 원소, Y 원소, M 원소 및T 원소의 총량 87.4원자% 이상인 자석 재료.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 조성식의 상기 M은 Fe1 - yCoy로 표현되고,
    상기 y는, 0.01≤y≤0.3을 만족하는 수인 자석 재료.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 조성식에 있어서 상기 x는 0.3＜x≤0.6을 만족하는 수이고, 상기 c는 3＜c≤3.8원자%를 만족하는 수인 자석 재료.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 자석 재료의 X선 회절 패턴에 있어서, 상기 ThMn12형 결정상에 기인하는 피크 강도의 최댓값과 Nd3(Fe, Ti)29형 결정상에 기인하는 피크 강도의 최댓값의 합에 대한 상기 Nd3(Fe, Ti)29형 결정상에 기인하는 피크 강도의 최댓값의 비는, 0.040 미만인 자석 재료.
  12. 제1항에 기재된 자석 재료를 포함하는 영구 자석.
  13. 제1항에 기재된 자석 재료의 소결체를 구비하는 영구 자석.
  14. 스테이터와,
    로터를 구비하고,
    상기 스테이터 또는 상기 로터는 제13항에 기재된 영구 자석을 갖는 회전 전기 기기.
  15. 제14항에 있어서,
    상기 로터는, 샤프트를 개재해서 터빈에 접속되어 있는 회전 전기 기기.
  16. 제14항에 기재된 회전 전기 기기를 구비하는 차량.
  17. 제16항에 있어서,
    상기 로터는 샤프트에 접속되어 있고,
    상기 샤프트에 회전이 전달되는 차량.
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