KR20170034147A - 막 전극 접합체, 연료 전지 및 전지 모듈 - Google Patents

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Abstract

본 명세서는 막 전극 접합체, 연료 전지 및 전지 모듈에 관한 것이다.

Description

막 전극 접합체, 연료 전지 및 전지 모듈{MEMBRANE ELECTRODE ASSEMBLY, FUEL CELL AND CELL MODULE}
본 명세서는 막 전극 접합체, 연료 전지 및 전지 모듈에 관한 것이다.
최근 석유나 석탄과 같은 기존 에너지 자원의 고갈이 예측되면서 이들을 대체할 수 있는 에너지에 대한 관심이 높아지고 있다. 이러한 대체에너지의 하나로서 연료 전지는 고효율이고, NOx 및 SOx 등의 공해 물질을 배출하지 않으며, 사용되는 연료가 풍부하다는 등의 장점으로 인해 특히 주목받고 있다.
연료 전지는 연료와 산화제의 화학 반응 에너지를 전기 에너지로 변환시키는 발전 시스템으로서, 연료로는 수소와 메탄올, 부탄 등과 같은 탄화수소가, 산화제로는 산소가 대표적으로 사용된다.
연료 전지에는 고분자 전해질형 연료 전지(PEMFC), 직접메탄올형 연료 전지(DMFC), 인산형 연료 전지(PAFC), 알칼리형 연료 전지(AFC), 용융탄산염형 연료 전지(MCFC), 고체산화물형 연료 전지(SOFC) 등이 있다. 그 중에서 고분자전해질형 연료 전지는 에너지 밀도가 크고 출력이 높아 가장 활발하게 연구되고 있다. 이러한 고분자 전해질형 연료 전지는 전해질로서 액체가 아닌 고체 고분자 전해질막을 사용한다는 점에서 다른 연료 전지와 차이가 있다.
한국공개특허 제 2003-0076057 호
본 명세서는 막 전극 접합체, 연료 전지 및 전지 모듈을 제공하고자 한다.
본 명세서는 애노드; 캐소드; 및 상기 애노드 및 캐소드 사이에 구비되고 초흡수성 고분자(Super Absorbent Polymer) 및 탄화수소계 이온전도성 고분자를 포함하는 전해질막을 포함하는 막 전극 접합체를 제공한다.
또한, 본 명세서는 상기 막 전극 접합체 포함하는 연료 전지를 제공한다.
또한, 본 명세서는 상기 연료 전지를 단위 전지로 포함하는 전지 모듈을 제공한다.
본 명세서의 일 실시상태는 저가습 상태에서도 막 전극 접합체의 성능이 좋은 장점이 있다.
본 명세서의 일 실시상태는 막 전극 접합체의 함수량을 높임으로써, 주변 환경의 습도 변화에 따른 영향을 줄일 수 있다.
도 1은 연료 전지의 전기 발생 원리를 나타내는 개략적인 도면이다.
도 2는 본 발명의 일 실시상태의 막 전극 접합체의 구조를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 3은 연료 전지의 일 실시예를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 4는 실험예 1의 전지 성능 비교 그래프이다.
이하에서 본 명세서에 대하여 상세히 설명한다.
도 1은 연료 전지의 전기 발생 원리를 개략적으로 도시한 것으로, 연료 전지에 있어서, 전기를 발생시키는 가장 기본적인 단위는 막 전극 접합체(MEA)인데, 이는 전해질막(M)과 이 전해질막(M)의 양면에 형성되는 애노드(A) 및 캐소드(C)로 구성된다. 연료 전지의 전기 발생 원리를 나타낸 도 1을 참조하면, 애노드(A)에서는 수소 또는 메탄올, 부탄과 같은 탄화수소 등의 연료(F)의 산화 반응이 일어나 수소 이온(H+) 및 전자(e-)가 발생하고, 수소 이온은 전해질막(M)을 통해 캐소드(C)으로 이동한다. 캐소드(C)에서는 전해질막(M)을 통해 전달된 수소 이온과, 산소와 같은 산화제(O) 및 전자가 반응하여 물(W)이 생성된다. 이러한 반응에 의해 외부회로에 전자의 이동이 발생하게 된다.
본 명세서는 애노드; 캐소드; 및 상기 애노드 및 캐소드 사이에 구비되고 초흡수성 고분자(Super Absorbent Polymer) 및 탄화수소계 이온전도성 고분자를 포함하는 전해질막을 포함하는 막 전극 접합체를 제공한다.
도 2에 도시된 바와 같이, 막 전극 접합체는 전해질막(10)과, 이 전해질막(10)을 사이에 두고 서로 대향하여 위치하는 캐소드(50) 및 애노드(51)를 구비할 수 있다. 구체적으로, 캐소드에는 전해질막(10)으로부터 순차적으로 구비된 캐소드 촉매층(20)과 캐소드 기체확산층(30)을 포함하고, 애노드에는 전해질막(10)으로부터 순차적으로 구비된 애노드 촉매층(21)과 애노드 기체확산층 (31)을 포함할 수 있다.
상기 애노드 촉매층과 캐소드 촉매층은 각각 촉매 및 이오노머(ionomer)를 포함할 수 있다.
상기 촉매는 연료 전지에서 촉매의 역할을 할 수 있다면 그 종류를 한정하지 않으나, 백금, 전이금속 및 백금-전이금속 합금 중 하나를 포함할 수 있다.
여기서, 전이금속은 주기율표에서 3 내지 11족 원소이며, 예를 들면, 루테늄, 오스뮴, 팔라듐, 몰리브덴 및 로듐 중 어느 하나일 수 있다.
구체적으로, 상기 촉매는 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금, 백금-몰리브덴 합금 및 백금-로듐 합금으로 이루어진 군에서 선택되는 것을 사용될 수 있으나, 이에 한정되지는 않는다.
상기 촉매들은 그 자체로 사용될 수 있을 뿐만 아니라 탄소계 담체에 담지되어 사용될 수 있다.
상기 탄소계 담체로는 흑연(그라파이트), 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 덴카 블랙, 캐천 블랙, 활성 카본, 중다공성 카본, 탄소나노튜브, 탄소나노섬유, 탄소나노혼, 탄소나노링, 탄소나노와이어, 플러렌(C60) 및 수퍼P블랙(Super P black)으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 2종 이상의 혼합물이 바람직한 예가 될 수 있다.
상기 이오노머는 수소나 메탄올과 같은 연료와 촉매간의 반응에 의하여 생성된 이온이 전해질막으로 이동하기 위한 통로를 제공하여 주는 역할을 한다. 상기 이오노머는 구체적으로 나피온 이오노머 또는 술포네이티드 폴리트리플루오로스티렌과 같은 술폰화된 폴리머가 사용될 수 있다.
상기 애노드 촉매층과 캐소드 촉매층을 형성하는 각각의 촉매 잉크는 독립적으로 촉매, 이오노머 및 용매를 포함할 수 있다.
상기 촉매 잉크에 포함되는 용매로는 물, 부탄올, 이소프로판올(iso propanol), 메탄올, 에탄올, n-프로판올, n-부틸 아세테이트 및 에틸렌 글리콜로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 2종 이상의 혼합물이 바람직하게 사용될 수 있다.
촉매층을 도입하는 과정은 당해 기술 분야에 알려져 있는 통상적인 방법으로 수행할 수 있는데, 예를 들면 촉매 잉크를 전해질막에 직접적으로 코팅하거나, 이형성 기재에 촉매층을 형성한 후 전해질막에 열압착하고 이형성 기재를 제거하여 형성하거나, 기체확산층에 코팅하여 촉매층을 형성할 수 있다. 이때 촉매 잉크의 코팅 방법은 특별하게 제한되는 것은 아니지만, 스프레이 코팅, 테이프 캐스팅, 스크린 프린팅, 블레이드 코팅, 잉크젯 코팅, 다이 코팅 또는 스핀 코팅 방법 등을 사용할 수 있다.
상기 애노드 기체확산층 및 캐소드 기체확산층은 촉매층의 일면에 각각 구비되며, 전류전도체로서의 역할과 함께 반응 가스와 물의 이동 통로가 되는 것으로, 다공성의 구조를 가진다. 따라서, 상기 기체확산층은 도전성 기재를 포함하여 이루어질 수 있다.
상기 도전성 기재로는 당해 기술 분야에 알려져 있는 통상적인 재료를 사용할 수 있으나, 예를 들면 탄소 페이퍼(Carbon paper), 탄소 천(Carbon cloth) 또는 탄소 펠트(Carbon felt)가 바람직하게 사용될 수 있으며 이에 한정되지 않는다.
상기 기체확산층의 두께는 200㎛ 이상 500㎛ 이하일 수 있다. 이 경우 가스확산층을 통한 반응물가스 전달 저항 최소화와 가스확산층 내 적정수분 함유 관점에서 최적의 상태가 되는 장점이 있다.
본 명세서에서, 상기 전해질막은 캐소드 촉매층과 애노드 촉매층 사이에 구비되며, 양성자가 통하는 매개체이자 공기와 수소 가스의 분리막의 역할을 한다. 전해질막의 양성자 이동도가 높을수록 막 전극 접합체의 성능을 높아진다.
이때, 전해질막의 양성자 이동도는 습도에 영향을 받으며, 습도가 높을수록 양성자의 이동이 용이하기 때문에, 연료 전지 시스템에서는 외부가습기를 통해 습도를 조절한다.
연료 전지에서 보조 설비(Balance of plant)를 간소화하는 추세에 따라, 외부가습기를 없애거나 간소화할 필요성이 있다.
상기 전해질막의 두께는 5㎛ 이상 50㎛ 이하일 수 있다. 이 경우 전해질막 가스 크로스오버(gas cross over)의 최소화와 양성자이온 저항 최소화의 관점에서 최적의 상태가 되는 장점이 있다.
본 명세서의 전해질막은 초흡수성 고분자(Super Absorbent Polymer)를 포함하며, 상기 초흡수성 고분자는 물을 흡수하여 막 전극 접합체가 충분한 습윤 상태에 있도록할 수 있다.
상기 초흡수성 고분자의 가교도는 1×10-6 mole/cm3 이상일 수 있다.
상기 초흡수성 고분자의 중량평균분자량은 2000 이상 1,000,000 이하일 수 있다.
상기 초흡수성 고분자는 -SO3H, -COOH, -OH, -NH3 및 -SH 중 적어도 하나 이상의 친수성기를 가질 수 있다.
상기 초흡수성 고분자는 탄화수소계 고분자, 불소계 고분자 및 부분불소계 고분자 고분자 중 어느 하나로 구성된 단일 고분자이거나, 이들 중 2 이상으로 구성된 공중합체이거나, 이들 중 2 이상을 포함하는 혼합물일 수 있다.
상기 초흡수성 고분자가 최대로 흡수할 수 있는 물의 중량은 초흡수성 고분자의 중량의 2 배 이상 500 배 이하일 수 있다.
상기 탄화수소계 이온전도성 고분자의 중량을 기준으로, 상기 초흡수성 고분자의 함량은 1중량% 이상 30중량% 이하일 수 있다. 이 경우 전해질막 내의 함수량과 전해질막의 내구성을 유지할 수 있는 장점이 있다.
본 명세서에서, 상기 전해질막은 고체 전해질을 이용한 전해질막일 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에서, 상기 전해질막은 전해질로서 고체 고분자 전해질을 사용하는 고분자 전해질막일 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에서, 상기 전해질막은 탄화수소계 고분자 전해질막 또는 불소계 고분자 전해질막일 수 있으며, 바람직하게는 상기 전해질막은 탄화수소계 이온전도성 고분자를 포함하는 탄화수소계 고분자 전해질막일 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에서, 상기 고분자 전해질막을 형성하는 고분자 전해질 조성물은 용매 및 이온전도성 고분자를 포함할 수 있다.
상기 이온전도성 고분자는 이온 전도도가 있는 고분자를 의미하며, 구체적으로 수소 양이온이 전달될 수 있는 양이온 전도도가 있는 고분자일 수 있다.
상기 이온전도성 고분자는 1 이상의 탄화수소계 중합체일 수 있으며, 당해 기술 분야에 알려져 있는 통상적인 재료를 사용할 수 있다. 예를 들면, 상기 이온전도성 고분자는 술포네이티드 폴리 에테르에테르키톤, 술포네이티드 폴리키톤, 술포네이티드 폴리(페닐렌 옥사이드), 술포네이티드 폴리(페닐렌 술파이드), 술포네이티드 폴리술폰, 술포네이티드 폴리카보네이트, 술포네이티드 폴리스티렌, 술포네이티드 폴리이미드, 술포네이티드 폴리퀴녹살린, 술포네이티드 (포스포네이티드) 폴리포스파젠 및 술포네이티드 폴리벤즈이미다졸 중에서 선택되는 1종 이상으로 이루어질 수 있다.
이온전도성 고분자의 함량은 적용하고자 하는 연료 전지용 전해질막에 요구되는 적정한 IEC (ion exchange capacity) 값에 따라 조절될 수 있다. 연료 전지용 전해질막 제조를 위한 이온전도성 고분자 합성의 경우, IEC (ion exchange capacity) meq./g = mmol/g의 값을 계산하여 이온전도성 고분자를 디자인할 수 있다. 필요에 따라 다르지만, 0.5 ≤ IEC ≤ 3 의 범위 내가 되도록 고분자 함량을 선택할 수 있다.
상기 이온전도성 고분자의 중량평균분자량은 수만에서 수백만일 수 있다. 구체적으로, 상기 이온전도성 고분자의 중량평균분자량은 1만이상 100만이하에서 선택될 수 있다.
상기 고분자 전해질막용 용매는 고분자와 반응하여 고분자를 용해시킬 수 있는 물질이면 크게 제한되지 않으며, 당해 기술 분야에 알려져 있는 통상적인 재료를 사용할 수 있다.
상기 고분자 전해질 조성물을 이용하여 전해질막을 형성하는 방법은 당해 기술 분야에 알려져 있는 통상적인 방법을 사용할 수 있으며, 예를 들면, 상기 고분자 전해질 조성물을 이용하여 캐스팅법으로 전해질막을 형성될 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태는 기체확산층 밖으로 빠져나가는 물의 양을 적게 하여 막 전극 접합체가 충분한 습윤 상태에 있도록 함으로써, 외부가습기를 없애거나 간소화할 수 있는 장점이 있다.
본 명세서의 일 실시상태는 막 전극 접합체의 함수량을 높일 수 있는 장점이 있다.
본 명세서의 일 실시상태는 저가습 조건에서의 연료 전지의 성능을 향상시킬 수 있는 장점이 있다. 더 나아가, 본 명세서의 일 실시상태는 극저가습 조건에서의 연료 전지의 성능을 향상시킬 수 있는 장점이 있다.
연료 전지의 반응물 가스는 물이 담긴 금속용기를 가열한 가습기(bubbler)를 통과하여 전지셀까지 가스라인에서 응축되지 않도록 가습기(bubbler)의 세팅온도 보다 가스라인의 온도를 약 10℃ 내지 30℃정도 높게 조절한다. 이때, 전지셀의 상대습도는 반응물 가스가 경유하게 되는 가습기내 물의 온도, 즉 이슬점 온도를 측정한 후 이를 전지셀의 온도를 기준으로 상대습도 환산 관계식에 따라 계산된다.
전해질막의 양성자 이온 전도도가 막 전극 접합체의 성능에 중요한 요소이고 이는 상대습도에 영향을 크게 받으므로, 상대습도는 상대습도에 따라 전해질막 양성자 이온전도도를 측정할 때, 전해질막 양성자 이온전도도의 변화폭이 큰 구간을 기준으로 구분했다.
구체적으로, 저가습 조건에서 습도 조건은 셀온도 70℃에서 측정된 상대습도를 의미하며, 본 명세서에서, 저가습 조건은 상대습도가 40% 초과 65% 이하인 경우이며, 극저가습 조건은 상대습도가 0% 이상 40% 이하인 경우를 의미한다.
본 명세서의 일 실시상태는 막 전극 접합체의 함수량을 높임으로써, 주변 환경의 습도 변화에 따른 영향을 줄일 수 있다.
본 명세서는 상기 막 전극 접합체 포함하는 연료 전지를 제공한다. 구체적으로, 상기 연료 전지는 2 이상의 막 전극 접합체를 포함할 수 있다.
상기 연료 전지는 본 명세서에 따른 2 이상의 막 전극 접합체와 막 전극 접합체들 사이에 구비된 세퍼레이터를 포함하는 스택; 연료를 스택으로 공급하는 연료 공급부; 및 산화제를 스택으로 공급하는 산화제 공급부를 포함하는 연료 전지를 제공한다.
도 3은 연료 전지의 구조를 개략적으로 도시한 것으로, 연료 전지는 스택(60), 산화제 공급부(70) 및 연료 공급부(80)를 포함하여 이루어진다.
스택(60)은 상술한 막 전극 접합체를 하나 또는 둘 이상 포함하며, 막 전극 접합체가 둘 이상 포함되는 경우에는 이들 사이에 개재되는 세퍼레이터를 포함한다. 세퍼레이터는 막 전극 접합체들이 전기적으로 연결되는 것을 막고 외부에서 공급된 연료 및 산화제를 막 전극 접합체로 전달하는 역할을 한다.
산화제 공급부(70)는 산화제를 스택(60)으로 공급하는 역할을 한다. 산화제로는 산소가 대표적으로 사용되며, 산소 또는 공기를 펌프(70)로 주입하여 사용할 수 있다.
연료 공급부(80)는 연료를 스택(60)으로 공급하는 역할을 하며, 연료를 저장하는 연료탱크(81) 및 연료 탱크(81)에 저장된 연료를 스택(60)으로 공급하는 펌프(82)로 구성될 수 있다. 연료로는 기체 또는 액체 상태의 수소 또는 탄화수소 연료가 사용될 수 있다. 탄화수소 연료의 예로는 메탄올, 에탄올, 프로판올, 부탄올 또는 천연가스를 들 수 있다.
이하에서, 실시예를 통하여 본 명세서를 더욱 상세하게 설명한다. 그러나, 이하의 실시예는 본 명세서를 예시하기 위한 것일 뿐, 본 명세서를 한정하기 위한 것은 아니다.
[실시예]
[실시예 1]
고분자 전해질막용 조성물의 총 중량을 기준으로, 이온전도성 고분자로서 술폰화된 폴리에테르술폰 3g, 메타크릴레이티드 폴리알킬렌 글라이콜(methacrylated polyalkylene glycol)이 단량체로 사용되어 중합된 초흡수성 고분자 (중량평균분자량: 50,000, 친수성기:-COOH) 0.15g(이온전도성 고분자의 중량을 기준으로, 5중량%), 용매로서 디메틸아세트아마이드(N,N-dimethyl sulfoxide, DMSO) 57g를 사용하여 용액을 제조했다.
상기 고분자 전해질막용 조성물을 50℃에서 마그네틱 바로 교반한 후 300㎛ 닥터블레이드를 이용하여 캐스팅법으로 전해질막을 제조 했다.
제조된 전해질막은 50℃에서 1차로 2시간 동안 건조하고, 2차로 100℃에서 12시간 동안 건조했다. 건조된 전해질막의 산처리를 위해 80℃의 1몰농도 황산 용액에 12시간 동안 담가 두었으며, 물로 여러 번 세척한 후 최종 고분자 전해질 막으로 사용했다.
단위 전지 셀 조립을 위한 막전극 접합체의 제조 방법은 다음과 같다.
우선 애노드와 캐소드 촉매층은 각각 Pt/C(TEC10V50E)촉매와 나피온 이오노머(D2021, 듀퐁), 프로판올, 글리세롤을 이용하여 제조하였으며, 이오노머와 카본의 비율(이오노머/카본)이 0.62인 촉매 슬러리를 제조했다. 상기 촉매 슬러리에 15분 동안 초음파처리하고, 6시간 동안 기계적 혼합한 후 120㎛ 닥터블레이드를 사용하여 캐스팅법으로 전극을 제조했다. 이렇게 제조된 애노드 촉매층과 캐소드 촉매층 사이에 제조된 고분자 전해질막을 두고 140℃, 2.7metric ton의 열압착을 통해 촉매층이 전사된 막을 제조했다.
상기 애노드 촉매층과 캐소드 촉매층의 외측에 가스확산층을 구비하고, 45kgf·cm의 토크로 단위 전지 셀을 조립했다.
[비교예 1]
실시예 1에서 초흡수성 고분자없이 전해질막을 제조한 것을 제외하고 실시예 1과 동일하게 막 전극 접합체를 제조했다.
[실험예 1]
성능 평가 조건은 셀온도 70℃, 상압이고, 유량의 화학양론(stoichiometry)은 애노드(수소)와 캐소드(공기)에서 각각 1.5, 2.0 이었다. 측정 절차는 100 mA/cm2까지는 처음 전류밀도를 0 mA/cm2(Open circuit voltage, OCV)에서 시작하여 10 mA/cm2 간격으로 증가하면서 측정했고, 100 mA/cm2 이상에서는 100 mA/cm2 간격으로 측정했으며 최대 1100 mA/cm2까지 측정했다.
셀온도 70℃를 기준하여 상대습도 32%에서 측정하였다. 그 결과를 도4에 도시하였다.
도 4를 통해 0.6V에서 실시예의 성능이(990 mA/cm2) 비교예의 성능(874 A/cm2)보다 높은 것을 알 수 있다. 이는 32%의 저습 상황에서도 고분자 전해질막 내의 초흡수성 고분자가 수분을 유지하여 고분자 전해질막 내의 ohmic저항을 낮추어 주었기 때문이다.
10: 전해질막
20, 21: 촉매층
30, 31: 기체확산층
50: 캐소드
51: 애노드
60: 스택
70: 산화제 공급부
80: 연료 공급부
81: 연료 탱크
82: 펌프

Claims (8)

  1. 애노드; 캐소드; 및
    상기 애노드 및 캐소드 사이에 구비되고 초흡수성 고분자(Super Absorbent Polymer) 및 탄화수소계 이온전도성 고분자를 포함하는 전해질막을 포함하는 막 전극 접합체.
  2. 청구항 1에 있어서, 상기 탄화수소계 이온전도성 고분자의 중량을 기준으로, 상기 초흡수성 고분자의 함량은 1중량% 이상 30중량% 이하인 것인 막 전극 접합체.
  3. 청구항 1에 있어서, 상기 초흡수성 고분자가 최대로 흡수할 수 있는 물의 중량은 초흡수성 고분자의 중량의 2 배 이상 500 배 이하인 것인 막 전극 접합체.
  4. 청구항 1에 있어서, 상기 초흡수성 고분자의 가교도는 1×10-6 mole/cm3 이상인 것인 막 전극 접합체.
  5. 청구항 1에 있어서, 상기 초흡수성 고분자는 -SO3H, -COOH, -OH, -NH3 및 -SH 중 적어도 하나 이상의 친수성기를 갖는 것인 막 전극 접합체.
  6. 청구항 1에 있어서, 상기 초흡수성 고분자는 탄화수소계 고분자, 불소계 고분자 및 부분불소계 고분자 고분자 중 적어도 하나를 포함하는 것인 막 전극 접합체.
  7. 청구항 1에 있어서, 상기 초흡수성 고분자의 중량평균분자량은 2000 이상 1,000,000 이하인 것인 막 전극 접합체.
  8. 청구항 1 내지 7 중 어느 한 항의 막 전극 접합체를 포함하는 연료 전지.
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