KR20150084175A - 막에 의해 밀봉된 전극을 포함하는 리튬황 전지 - Google Patents

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Abstract

리튬황 이차전지에서 사용되는 분리막을 Li이온 선택적 투과 막으로 대체하고, 막의 양면 모서리 부분에는 점착층을 형성시켜, 이 점착층을 열융착 시킴으로써 전극을 완전히 밀봉시킨 전지 구조에 관한 것이다.

Description

막에 의해 밀봉된 전극을 포함하는 리튬황 전지{A lithium sulfur battery comprising electrode sealed by film}
리튬황 이차전지에서 사용되는 분리막을 Li이온 선택적 투과 막으로 대체하고, 막의 양면 모서리 부분에는 점착층을 형성시켜, 이 점착층을 열융착 시킴으로써 전극을 완전히 밀봉시킨 전지 구조에 관한 것이다.
이차 전지는 산화, 환원의 화학반응을 통해 화학에너지와 전기에너지가 상호 변환되어 충전과 방전을 반복하는 전지이며 일반적으로 양극, 음극, 분리막, 전해질이라는 네 가지 기본 요소를 포함하고 있다. 양극과 음극을 통틀어 전극이라 하며, 전극 재료의 구성요소 중에서도 실제로 반응을 일으키는 재료를 활물질이라고 칭하기도 한다.
이차 전지 중에서 리튬황 전지는 질량 대비 높은 에너지밀도를 가지기 때문에 차세대 배터리 후보로 주목받고 있다. 리튬황 전지는 양극 활물질로 유황을 사용하고 음극 활물질로는 리튬금속을 사용하는 전지 시스템이다. 양극 활물질인 유황의 이론 용량은 1675mAh/g으로 매우 높으나, 실제 발현되는 용량은 여러 문제점으로 인해 이론 용량에 한참 못 미치는 수준이다.
리튬황 전지의 주된 문제점으로는 유황이 충방전 반응 과정에서 리튬폴리설파이드(Li-polysulfide, Li-PS)형태로 전해질에 녹아 나오는 현상에 기인한다. 환원반응에 의해 전해액에 녹아 나온 Li-PS가 분리막을 통과한 뒤 음극 쪽으로 이동하여 음극에서 불필요한 반응을 하게 되면, 충전 지연 현상이 나타나는데 이를 셔틀(Shuttle)현상이라고 칭한다. 이러한 셔틀현상은 전지의 수명을 감소시킨다. 뿐만 아니라 음극 쪽으로 이동한 Li-PS가 음극에서 부도체인 Li2S, Li2S2으로 환원되어 증착되면 활물질의 손실을 초래하여 전지 용량을 감소시킨다.
이차전지에서 사용되는 분리막의 역할은 리튬이온과 전해액은 통과 가능하면서, 절연성을 가져 음극과 양극의 단락을 방지하는 것이다. 일반적으로 polyolefine계 분리막이 사용되며 막에 존재하는 pore로 Li이온이 이동하고 동시에 Li-PS도 이동 가능하다.
종래기술(문헌)에서는, 전해액에 녹아나온 Li-PS 가 음극 쪽으로 이동하는 것을 방지하기 위해, 기존의 분리막을 Li-PS가 통과하지 못하는 막으로 대체(리튬이온은 통과 가능)하여 셀 성능을 향상시키는 연구가 보고되었다(Application of lithiated Nafion ionomer film as functional separatorfor lithium sulfur cells, Zhaoqing Jin et al., Journal of power sources, 218 (2012) 163-167).
이 문헌(도 1 참조)에 의하면, 연료전지시스템에 사용되는 수소이온 이동 막(proton exchange membrane)에서 수소이온을 리튬이온으로 치환하여, Li이온이 polymer chain 내에서 hoping하는 메커니즘으로 Li이온을 이동시키고, Li-PS의 이동을 제한시킬 수 있다.
이러한 반투과성 막을 사용한 코인셀 형태의 리튬 황전지는 일반 폴리올레핀계 분리막을 사용한 리튬황 전지보다 용량 및 수명이 향상되었다.
하지만 종래기술을 대면적 셀로 구현하기 위해 적층할 시, Li-PS가 반투과성 막 자체는 통과하지 못하더라도, 전극이 막에 의해 완전히 밀봉된 형태가 아니기 때문에 전해액으로 녹아 나온 Li-PS가 셀 내부에서 자유롭게 이동이 가능하다.
다시 말해, 위 종래 기술은 양극단면, 음극단면 각각 하나로 이루어진 coin 셀 레벨에서 평가된 결과이나, 이를 적층셀로 확장 시 상당한 문제가 뒤따른다.
대표적인 적층셀은 도 2와 같이 양극, 음극을 분리하기 위해 사용되는 폴리올레핀계 분리막을 zig-zag형태로 하고 그 사이사이에 양극과 음극을 적층시켜 제조한다. 폴리올레핀계 분리막은 Li이온, 전해액 Li-PS 모두 통과 가능하다.
이와 같은 기존의 적층셀 구조에 종래기술의 “Li만 통과하는 막”을 삽입하거나, 치환하게 되면, Li-PS가 막을 통과하지 못하더라도, 전극이 완전히 밀봉된 형태가 아니기 때문에 전해액으로 녹아 나온 Li-PS가 셀 내부에서 자유롭게 이동이 가능하다(도 2 참조).
즉, 종래기술을 기존의 적층셀에 적용 시, Li-PS가 반대편 전극으로 이동하는 것을 피할 수 없다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여 안출된 것으로서, 종래기술에서 사용되는 분리막을 Li이온 선택적 투과 막으로 대체하고, 막의 양면 모서리 부분에는 점착층이 형성되어, 이 점착층을 열융착 시킴으로써 전극을 완전히 밀봉시킨 전지 구조에 관한 것이다.
이를 통해, 충방전 반응 시 양극에서 전해액으로 녹아나온 Li-PS가 음극쪽으로 이동하는 것을 제한시킬 수 있다.
본 발명은, 리튬이온 선택적 투과막, 리튬음극 및 유황양극을 포함하는 리튬황 이차전지에 있어서, 리튬이온 선택적 투과막은 상부 및 하부 모서리에 폭이 0.0cm 초과 1.5 cm 이하인 점착층을 가지는 것인 리튬황 이차전지를 제공한다.
본 발명의 밀봉전극을 포함하는 리튬황 이차전지는 리튬만 선택적으로 투과하는 막으로 양극과 음극을 완전히 분리시킴으로써, 전해액으로 녹아나오는 활물질의 이동을 제한하여 비가역 용량을 낮추므로 전지의 수명이 상승한다.
상세하게는, Li-PS의 셔틀(Li-PS가 음극으로 이동하여 반응하여 전지용량 저하를 유발하는 현상) 문제 해결하고, dead volume(전지반응에 참여하지 못하는 공간)으로 이동하는 Li-PS를 억제하여 전지의 수명을 상승시킨다.
또한, 양극/음극이 막에 의해 완전히 밀폐되어 있기 때문에, 양극/음극의 단락을 방지하여 전지의 안전성을 향상시킨다.
도 1은 참고문헌[Application of lithiated Nafion ionomer film as functional separatorfor lithium sulfur cells]에서 개시하는 리튬황 전지 내 Li-PS 이동을 모식화한 것이다.
도 2는 종래의 적층 셀의 내부 구조를 도식화한 것이다.
도 3은 본 발명의 적층 셀 내 Li-PS의 이동을 모식화한 것이다.
도 4는 본 발명의 막에 의해 밀봉된 전극을 포함하는 리튬황 전지 제조 방법을 모식화한 것이다.
본 기술은, Li이온을 선택적으로 투과하는 막을 포함하는 리튬황 적층셀의 구조에 관한 것이다.
본 발명은, 리튬이온 선택적 투과막, 리튬음극 및 유황양극을 포함하는 리튬황 이차전지에 있어서, 리튬이온 선택적 투과막은 상부 및 하부 모서리에 폭이 0.0cm 초과 1.5 cm 이하인 점착층을 가지는 것인 리튬황 이차전지를 제공한다.
리튬음극-리튬이온 선택적 투과막-유황양극-리튬이온 선택적 투과막이 적층셀을 이루는 한 개의 단위인 것이고, 2개 이상의 적층셀을 포함한다.
점착층은 열융착 점착층이 바람직하며, 선택적 투과막의 상부 및 하부 모서리에 2~10 ㎛ 두께로 코팅되는 것이 바람직하다.
점착층의 면적을 제외한 리튬이온 선택적 투과막의 면적은 음극 또는 양극의 면적보다 큰 것이 좋다.
리튬이온 선택적 투과막은 하기 화학식 1로 표시되는PFSA(Perfluorosulfonic acid)의 SO3H의 수소이온이 Li이온으로 치환된 것이다.
[화학식 1]
Figure pat00001
상기 화학식 1에서, m = 0, 1, n = 0~5, x = 0~15, y= 0~2 범위를 가지며, 전체폴리머의 당량은 400 ~ 2000이다.
점착층은 절연성 및 내전해액성인 것이 바람직하며, 더욱 바람직하게는, 폴리에틸렌(poly ethylene, PE), 무연신 폴리프로필렌(casted polypropylene, cPP), 폴리프로필렌(poly propylene, PP), 및 이들의 공중합체로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상이다.
종래기술에서 사용되는 분리막을 Li이온 선택적 투과 막으로 대체하고, 막의 양면 모서리 부분에는 점착층이 형성되어, 이 점착층을 열융착 시킴으로써 전극을 완전히 밀봉시킨 구조(도 3 참조)이다.
본 발명의 밀봉전극을 포함하는 리튬황 이차전지는 리튬만 선택적으로 투과하는 막으로 양극과 음극을 완전히 분리시킴으로써, 전해액으로 녹아나오는 활물질의 이동을 제한하여 비가역 용량을 낮추므로 전지의 수명이 상승한다.
상세하게는, Li-PS의 셔틀(Li-PS가 음극으로 이동하여 반응하여 전지용량 저하를 유발하는 현상) 문제 해결하고, dead volume(전지반응에 참여하지 못하는 공간)으로 이동하는 Li-PS를 억제(도 4 참조)하여 전지의 수명을 상승시킨다.
또한, 양극/음극이 막에 의해 완전히 밀폐되어 있기 때문에, 양극/음극의 단락을 방지하여 전지의 안전성을 향상시킨다.
구현 방법(도 4의 ①~④ 참조)
① 리튬이온 선택적 투과 막
리튬이온 선택적 투과막은 모서리 부분이 점착층으로 코팅되며, 코팅되지 않은 영역의 크기는 전극 면적의 크기보다 큰 것이 바람직하다. 또한 코팅층을 포함한 막은 양극 탭, 음극 탭을 완전히 뒤덮지 않아야 한다.
리튬이온 선택적 투과막 특성은 다음과 같다.
리튬이온 선택적 투과막은 Li이온으로 치환된 PFSA(Perfluorosulfonic acid) 고분자로 구성될 수 있다.
PFSA는 (CF2CF2)x-(CF2CF)y backbone 과 side chain으로 SO3 - 그룹을 가진 고분자이며, SO3H 기에 H+ 이온 대신 Li+ 이온을 치환하여 리튬이온을 선택적으로 투과시킬 수 있다.
고분자의 중합 구조는 m = 0, 1, n = 0~5, x = 0~15, y= 0~2 범위를 가지며, 당량은 400 ~ 2000 사이의 중합체 막이 바람직하다.
Figure pat00002
<PFSA 고분자 기본 구조>
점착층의 특성은 다음과 같다.
리튬이온 선택적 투과막의 모서리 부분은 열에 의해 접착력을 갖는 점착층으로 코팅된다. 이 접착층은 열에 의해 접착력이 생기며 절연성 및 내전해액성을 가져야한다.
이 접착층은 폴리에틸렌(poly ethylene, PE), 무연신 폴리프로필렌(casted polypropylene, cPP) 또는 폴리프로필렌(poly propylene, PP) 등의 폴리올레핀 또는 이들의 공중합체로 구성될 수 있다.
접착층은 리튬이온 선택적 투과막의 상부 하부에 코팅 되며, 폭은 1cm 이하, 두께는 2~10 ㎛가 바람직하다.
② 전극의 적층은 음극 양극 최소 한 장 이상으로 구성되며, 양극과 음극 사이 사이에 리튬이온 선택적 투과막이 적층된다.
③ 적층 후, 막에 코팅된 점착층이 열융착되어 서로 접착되는데 이때 4모서리 중 3부분만 열융착된다.
④ 열융착되지 않은 한 부분으로는 전해액이 주입된다. 전해액 주입 후, 마지막 모서리 부분이 최종적으로 열융착되어 리튬이온 선택적 투과막에 의해 완전히 밀폐된 전극 적층셀을 제조한다.
실시예
양극: 유황, PVDF, 도전재(VGCF) 6:2:2로 혼합하여 제조하였다.
음극: 리튬메탈을 이용하였다.
분리막: H+ 가 Li+ 치환된 PFSA(Perfluorosulfonic acid) 고분자 막을 이용하였다.
전극 적층: 양극 양면 1장과 음극 단면 2장을 적층하여 실험하였다.
셀구성: 음극단면(1장)/분리막/양극 양면(1장)/분리막/음극 단면(1장)으로 구성하였다.
#1 종래기술: 분리막을 zig-zag로 적층하였다(도면 2).
#2 본기술: 분리막 모서리에 PE 점착층 형성 후, 셀 적층, 전해액 주입한 뒤 열융착(도면3)하였다.
실험 결과 본 기술이 충방전 싸이클에 따른 용량 유지율 높은 것으로 나타났다.
충방전 사이클에 따른 전지의 용량 유지율을 아래 그래프로 나타내었다. 결과적으로 본 발명의 분리막을 가지는 전지의 수명이 더 긴 것으로 평가할 수 있다.
Figure pat00003

Claims (8)

  1. 리튬이온 선택적 투과막, 리튬을 포함하는 음극 및 유황을 포함하는 양극을 포함하는 리튬황 이차전지에 있어서, 리튬이온 선택적 투과막은 상부 및 하부 모서리에 폭이 0.0cm 초과 1.5 cm 이하인 점착층을 가지는 것인 리튬황 이차전지.
  2. 1항에 있어서, 리튬음극-리튬이온 선택적 투과막-유황양극-리튬이온 선택적 투과막이 적층셀을 이루는 한 개의 단위인 것이고, 2개 이상의 적층셀을 포함하는 리튬황 이차전지.
  3. 1항에 있어서, 점착층은 열융착 점착층인 것인 리튬황 이차전지.
  4. 1항에 있어서, 점착층은 선택적 투과막의 상부 및 하부 모서리에 2~10 ㎛ 두께로 코팅되는 것인 리튬황 이차전지.
  5. 1항에 있어서, 점착층의 면적을 제외한 리튬이온 선택적 투과막의 면적은 음극 또는 양극의 면적과 같거나 큰 것인 리튬황 이차전지.
  6. 1항에 있어서, 리튬이온 선택적 투과막은 하기 화학식 1로 표시되는PFSA(Perfluorosulfonic acid)의 SO3H의 수소이온이 Li이온으로 치환된 것인 리튬황 이차전지.
    [화학식 1]
    Figure pat00004

    상기 화학식 1에서, m = 0, 1, n = 0~5, x = 0~15, y= 0~2 범위를 가지며, 전체 폴리머의 당량은 400 ~ 2000이다:
  7. 제1항에 있어서, 점착층은 절연성 및 내전해액성인 것인 리튬황 이차전지.
  8. 제1항에 있어서, 상기 점착층은 폴리에틸렌(poly ethylene, PE), 무연신 폴리프로필렌(casted polypropylene, cPP), 폴리프로필렌(poly propylene, PP), 및 이들의 공중합체로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상인 것인 리튬황 이차전지.
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