KR20150014668A - 가스 스캐빈저를 포함하는 이차전지 - Google Patents

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KR20150014668A
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김경호
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Abstract

본 발명은 양극, 음극, 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막을 포함하는 전극조립체, 및 가스 스캐빈져(scavenger)를 함유하는 다공성 기재가 전지케이스의 내부에 내장되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지를 제공한다.

Description

가스 스캐빈저를 포함하는 이차전지 {Secondary Battery Having Scavenger for Gas}
본 발명은 가스 스캐빈저를 포함하는 이차전지에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그러한 이차전지 중 높은 에너지 밀도와 전압을 가지고, 사이클 수명이 길며, 자기방전율이 낮은 리튬 이차전지가 상용화되어 널리 사용되고 있다.
상기 리튬 이차전지는 초기 충전시 양극으로 사용되는 리튬 금속 산화물로부터 리튬 이온이 음극으로 사용되는 흑연으로 이동하여, 흑연 전극의 층간에 삽입된다. 이 때 리튬은 반응성이 강하므로 흑연 음극 표면에서 전해액과 음극을 구성하는 탄소가 반응하여 Li2CO3, Li2O, LiOH 등의 화합물을 생성한다. 이들 화합물은 흑연 음극의 표면에 일종의 부동태 피막(passivation layer)을 형성하게 되는데, 이러한 피막을 고체 전해질 계면(solid electrolyte interface: SEI) 막이라고 한다.
상기 SEI 막은 일단 형성되면 이온 터널(Ion Tunnel)의 역할을 수행하여 리튬 이온만을 통과시키게 된다. 이러한 이온 터널의 효과로 리튬 이온을 용매화(solvation)시켜, 전해액 중에서 리튬 이온과 함께 이동하 는 분자량이 큰 유기용매 분자, 예를 들어, 리튬염, EC, DMC 또는 DEC 등이 흑연 음극에 함께 삽입되어 음극의 구조를 붕괴시키는 것을 방지할 수 있다. 일단 SEI 막이 형성되면, 리튬 이온은 다시는 흑연 음극 또는 다른 물질과 부반응을 하지 않게 되고, 상기 SEI 필름 형성에 소모된 전하량은 비가역 용량으로 방전시 가역적으로 반응하지 않는 특성을 갖는다. 따라서, 더 이상의 전해액의 분해가 발생하지 않고 전해액 중의 리튬 이온의 양이 가역적으로 유지되어 안정적인 충방전이 유지될 수 있다. 결론적으로, SEI 막이 일단 형성되면 리튬 이온의 양이 가역적으로 유지되며 전지의 수명 특성 또한 개선된다.
이러한 SEI 막은 전해액이 안정성을 유지하는 통상의 조건, 즉 -20 내지 60℃의 온도 범위 및 4V 이하의 전압 조건하에서는 비교적 견고하여 음극과 전해액간의 부반응을 방지하는 역할을 충분히 수행할 수 있다.
그러나, 만충전 상태에서 고온 저장(예를 들어, 4.2V에서 100% 충전 후 85℃에서 4일간 방치)하게 되면 시간이 경과함에 따라 SEI 필름이 서서히 붕괴하면서 음극이 노출되고, 이렇게 노출된 음극의 표면이 주위의 전해액과 반응하여 부반응을 지속적으로 일으키면서 CO, CO2, CH4, C3H6 등의 가스 들이 발생하여 전지 내압의 상승을 초래하게 되고, 전지의 스웰링 현상으로 인해 안전성이 저하되는 바, 전지의 보관 특성 및 수명 특성을 저하시키는 문제점이 있다.
따라서, 이러한 문제점을 해결할 수 있는 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
본 출원의 발명자들은 심도 있는 연구와 다양한 실험을 거듭한 끝에, 이후 설명하는 바와 같이, 전지의 스웰링에 따른 보관 특성 및 수명 특성 저하를 방지할 수 있는 이차전지를 완성하기에 이르렀다.
따라서, 본 발명에 따른 이차전지는 양극, 음극, 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막을 포함하는 전극조립체, 및 가스 스캐빈져(scavenger)를 함유하는 다공성 기재가 전지케이스의 내부에 내장되어 있는 것을 특징으로 한다.
상기 다공성 기재는 가스 스캐빈져를 함유하여 가스 발생시 발생되는 가스를 흡착시킬 수 있다.
상기 가스 스캐빈져는 산소(O2) 스캐빈져 및/또는 이산화탄소(CO2) 스캐빈져일 수 있다.
상기 산소 스캐빈져는 아스코르빈산, 아이소코르빈산, 갈릭산 및 그들의 염, 토코페놀, 하이드로퀴논 카테콜, 레소르신, 디부틸하이드록시톨루엔, 디부틸하이드록시아니솔, 피로갈롤, 롱갈리트, 소르보스, 글루코스, 리그닌, 철 기반 물질, 티오설페이트, 디싸이어나이트, 하이드로겐설파이트, 산화환원 수지, 수지 금속 복합체, 및 제올라이트로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상일 수 있다.
상기 이산화탄소 스캐빈져는 소다석회, 아민-grafted 제올라이트, 리튬-실리카 모노에탄올아민(MEA), 디에탄올아민(DEA), 트리에탄올아민(TEA), N-메틸디에탄올아민 (MDEA), 2-(2-아미노에톡시)에탄올(DGA), 2-아미노-2-메틸-1,3-프로판올(AMP), 에폭시 화합물, 아민 화합물, CuR1(PH3)2(단 R1은, 수소 원자 또는 알킬기), Na[CrH(CO)5], K[CrH(CO)5], Li[CrH(CO)], Ni(PH3), Ca(OH)2, Mg(OH)2, Ba(OH)2 및 Sr(OH)2로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있다.
상기 다공성 기재의 기공의 크기는 0.01마이크로미터 이상 내지 5000마이크로미터 이하일 수 있다.
상기 다공성 기재의 기공율은 20% 이상 내지 95% 이하일 수 있다.
상기 다공성 기재는 발포성 고무 또는 발포성 합성수지일 수 있다.
상기 발포성 고무는 천연고무 또는 합성고무로 이루어질 수 있다.
상기 합성고무는 스티렌부타디엔고무, 폴리클로로프렌고무, 니트릴고무, 부틸고무, 부타디엔고무, 이소프렌고무, 에틸렌프리필렌고무, 다황화물계 고무, 실리콘고무, 플루오로고무, 우레탄고무, 및 아크릴고무로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상일 수 있다.
상기 발포성 합성수지는 폴리올레핀, 폴리에스테르, 폴리아미드, 폴리아세탈, 폴리카보네이트, 폴리이미드, 폴리에테르케톤, 폴리에테르설폰, 폴리페닐렌옥사이드, 폴리페닐렌설파이드, 폴리에틸렌나프탈렌, 폴리테트라 플루오로에틸렌, 폴리플루오린화비닐리덴, 폴리에틸렌 테레프타레이트, 폴리염화비닐, 폴리아크릴로나이트릴, 나일론, 폴리파라페닐렌벤조비스옥사졸, 폴리아릴레트, 및 폴리우레탄으로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상의 물질로 이루어질 수 있다.
상기 다공성 기재는 전극조립체에 부착되어 있는 구조일 수 있다.
상기 다공성 기재는 전극조립체의 양극 탭들과 음극 탭들을 간섭하지 않는 곳에 부착되어 있는 구조일 수 있다.
상기 다공성 기재는 전극조립체의 부피 팽창이 큰 적층 방향에 부착되어 있는 구조일 수 있다.
상기 기재는 전극조립체의 적층 방향을 기준으로 전극조립체의 상단 및/또는 하단에 부착되어 있는 구조일 수 있다.
상기 다공성 기재는 전극조립체의 중간 부분에 삽입되어 있는 구조일 수 있다.
상기 다공성 기재는 전지케이스에 부착되어 있는 구조일 수 있다.
상기 다공성 기재는 전극조립체가 수용되는 전지케이스의 수납부 바닥면 및/또는 이에 대향되는 전지케이스의 덮개면에 부착되어 있는 구조일 수 있다.
상기 다공성 기재의 두께는 전극조립체의 두께보다 얇을 수 있다.
상기 다공성 기재의 크기는 전극조립체의 면적 대비 80% 이상 내지 120% 이하일 수 있다.
상기 양극은 양극 활물질로서, 하기 화학식 1 또는 2로 표현되는 리튬 전이금속 산화물을 포함할 수 있다.
LixMyMn2-yO4-zAz (1)
상기 식에서,
M은 Al, Mg, Ni, Co, Fe, Cr, V, Ti, Cu, B, Ca, Zn, Zr, Nb, Mo, Sr, Sb, W, Ti 및 Bi로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 원소이며;
A는 -1 또는 -2가의 하나 이상의 음이온이고;
0.9≤x≤1.2, 0<y<2, 0≤z<0.2이다.
(1-x)LiM’O2-yAy -xLi2MnO3-y’Ay’ (2)
상기 식에서,
M’은 MnaMb이고;
M은 Ni, Ti, Co, Al, Cu, Fe, Mg, B, Cr, Zr, Zn 및 2주기 전이금속들로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상이며;
A는 PO4, BO3, CO3, F 및 NO3의 음이온으로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상이고;
0<x<1, 0<y≤0.02, 0<y’≤0.02, 0.5≤a≤1.0, 0≤b≤0.5, a + b = 1이다.
상기 음극은 음극 활물질로서, 탄소계 물질, 및/또는 Si을 포함할 수 있다.
상기 이차전지는 리튬 이온 전지, 리튬 이온 폴리머 전지, 또는 리튬 폴리머 전지일 수 있다.
본 발명은, 상기 이차전지를 단위전지로 포함하는 전지모듈, 상기 전지모듈을 포함하는 전지팩, 상기 전지팩을 전원으로 포함하는 디바이스를 제공한다.
이러한 경우에, 상기 디바이스는 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차, 또는 전력저장용 시스템일 수 있다.
상기에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 이차전지는, 전지케이스의 내부에 전극조립체, 및 가스 스캐빈져(scavenger)를 함유하는 다공성 기재를 포함함으로써, 상기 이차전지에서 발생하는 가스에 의한 스웰링에 따른 전지의 보관 특성 및 수명 특성 저하를 방지할 수 있는 효과를 발휘한다.
도 1은 본 발명의 하나의 실시예에 따른 이차전지의 구조를 개략적으로 나타내는 모식도이다;
앞서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 이차전지는 양극, 음극, 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막을 포함하는 전극조립체, 및 가스 스캐빈져(scavenger)를 함유하는 다공성 기재가 전지케이스의 내부에 내장되어 있는 것을 특징으로 한다.
하나의 구체적인 예에서, 가스 스캐빈져를 함유하여 가스 발생시 발생되는 가스를 흡착시킴으로써, 전지의 운영간 발생하는 가스에 의한 스웰링을 방지할 수 있으며, 이에 따른 전지의 보관 특성 및 수명 특성 저하를 방지힐 수 있다.
이러한 경우에 상기 가스 스캐빈져는 산소(O2) 스캐빈져 및/또는 이산화탄소(CO2) 스캐빈져일 수 있는 바, 상기 산소 스캐빈져는 아스코르빈산, 아이소코르빈산, 갈릭산 및 그들의 염, 토코페놀, 하이드로퀴논 카테콜, 레소르신, 디부틸하이드록시톨루엔, 디부틸하이드록시아니솔, 피로갈롤, 롱갈리트, 소르보스, 글루코스, 리그닌, 철 기반 물질, 티오설페이트, 디싸이어나이트, 하이드로겐설파이트, 산화환원 수지, 수지 금속 복합체, 및 제올라이트로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상일 수 있으며, 상기 이산화탄소 스캐빈져는 소다석회, 아민-grafted 제올라이트, 리튬-실리카 모노에탄올아민(MEA), 디에탄올아민(DEA), 트리에탄올아민(TEA), N-메틸디에탄올아민 (MDEA), 2-(2-아미노에톡시)에탄올(DGA), 2-아미노-2-메틸-1,3-프로판올(AMP), 에폭시 화합물, 아민 화합물, CuR1(PH3)2(단 R1은, 수소 원자 또는 알킬기), Na[CrH(CO)5], K[CrH(CO)5], Li[CrH(CO)], Ni(PH3), Ca(OH)2, Mg(OH)2, Ba(OH)2 및 Sr(OH)2로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있다.
한편, 상기 다공성 기재의 기공의 크기는 0.01 마이크로미터 이상 내지 5000 마이크로미터 이하이고, 기공율은 20% 이상 내지 95% 이하일 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 다공성 기재는 가스 스캐빈져를 함유할 수 있는 것이라면, 특별히 제한되는 것은 아니며, 구체적으로, 발포성 고무 또는 발포성 합성수지일 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 발포성 고무는 천연고무 또는 합성고무로 이루어질 수 있으며, 이러한 경우에, 상기 합성고무는 스티렌부타디엔고무, 폴리클로로프렌고무, 니트릴고무, 부틸고무, 부타디엔고무, 이소프렌고무, 에틸렌프리필렌고무, 다황화물계 고무, 실리콘고무, 플루오로고무, 우레탄고무, 및 아크릴고무로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상일 수 있다.
또한, 상기 발포성 합성수지는 폴리올레핀, 폴리에스테르, 폴리아미드, 폴리아세탈, 폴리카보네이트, 폴리이미드, 폴리에테르케톤, 폴리에테르설폰, 폴리페닐렌옥사이드, 폴리페닐렌설파이드, 폴리에틸렌나프탈렌, 폴리테트라 플루오로에틸렌, 폴리플루오린화비닐리덴, 폴리에틸렌 테레프타레이트, 폴리염화비닐, 폴리아크릴로나이트릴, 나일론, 폴리파라페닐렌벤조비스옥사졸, 폴리아릴레트, 및 폴리우레탄으로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상의 물질로 이루어질 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 다공성 기재는 전극조립체에 부착되어 있는 구조일 수 있으며, 이러한 경우에, 상기 다공성 기재는 전극조립체의 양극 탭들과 음극 탭들을 간섭하지 않는 곳에 부착되어 있는 구조일 수 있다.
따라서, 상기 다공성 기재가 양극 탭 또는 음극 탭과 접촉됨에 따라 발생할 수 있는 단전 및 저항 증가에 따른 열화와 같은 문제점을 예방할 수 있다.
또한, 상기 다공성 기재는 전극조립체의 부피 팽창이 큰 적층 방향에서 상기 전극조립체에 부착되어 있는 구조일 수 있는 바, 상기 다공성 기재는 전극조립체의 적층 방향을 기준으로 전극조립체의 상단 및/또는 하단에 부착되어 있는 구조이거나, 전극조립체의 중간 부분에 삽입되어 있는 구조일 수 있다.
또 다른 구체적인 예에서, 상기 다공성 기재는 전지케이스에 부착되어 있는 구조일 수 있다.
이러한 경우에, 상기 다공성 기재는 전극조립체가 수용되는 전지케이스의 수납부 바닥면 및/또는 이에 대향되는 전지케이스의 덮개면에 부착되어 있는 구조일 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 다공성 기재의 두께는 전극조립체의 두께보다 얇은 구조일 수 있으며, 크기는 전극조립체의 면적 대비 80% 이상 내지 120% 이하일 수 있다.
상기 두께는 전극조립체의 적층 방향을 기준으로 다공성 탄성체 및 전극조립체의 상단면과 하단면 사이의 거리를 의미하며, 상기 크기는 두께를 제외한 나머지 두 변의 길이의 곱을 의미한다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 양극은 양극 활물질로서, 하기 화학식 1 또는 2로 표현되는 리튬 전이금속 산화물을 포함할 수 있다.
LixMyMn2-yO4-zAz (1)
상기 식에서,
M은 Al, Mg, Ni, Co, Fe, Cr, V, Ti, Cu, B, Ca, Zn, Zr, Nb, Mo, Sr, Sb, W, Ti 및 Bi로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 원소이며;
A는 -1 또는 -2가의 하나 이상의 음이온이고;
0.9≤x≤1.2, 0<y<2, 0≤z<0.2이다.
(1-x)LiM’O2-yAy -xLi2MnO3-y’Ay’ (2)
상기 식에서,
M’은 MnaMb이고;
M은 Ni, Ti, Co, Al, Cu, Fe, Mg, B, Cr, Zr, Zn 및 2주기 전이금속들로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상이며;
A는 PO4, BO3, CO3, F 및 NO3의 음이온으로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상이고;
0<x<1, 0<y≤0.02, 0<y’≤0.02, 0.5≤a≤1.0, 0≤b≤0.5, a + b = 1이다.
일반적으로, 상기 양극은 양극 집전체 상에 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물인 전극 합제를 도포한 후 건조하여 제조되며, 필요에 따라서는, 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다.
상기 양극 활물질은, 상기 화학식 1 또는 2로 표현되는 리튬 전이금속 산화물 외에, 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; LiNixMn2-xO4로 표현되는 스피넬 구조의 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 포함할 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 양극 집전체는 일반적으로 3 ~ 500 ㎛의 두께로 만든다. 이러한 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테리인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
한편, 상기 탄성을 갖는 흑연계 물질이 도전재로 사용될 수 있고, 상기 물질들과 함께 사용될 수도 있다.
상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
한편, 상기 이차전지는 리튬 이온 전지, 리튬 이온 폴리머 전지, 또는 리튬 폴리머 전지일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 리튬 전이금속 산화물을 포함하는 이차전지들은 일반적으로 양극, 음극, 및 상기 양극과 음극에 개재되는 분리막 및 리튬염 함유 비수 전해질로 구성되어 있으며, 리튬 이차전지의 기타 성분들에 대해 이하에서 설명한다.
상기 음극은 음극 집전체 상에 음극 활물질을 도포, 건조 및 프레싱하여 제조되며, 필요에 따라 상기에서와 같은 도전재, 바인더, 충진제 등이 선택적으로 더 포함될 수 있다.
상기 음극 활물질은, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe’yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me’: Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, and Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료; 티타늄 산화물; 리튬 티타늄 산화물 등을 사용할 수 있고, 상세하게는 탄소계 물질 및/또는 Si을 포함할 수 있다.
상기 음극 집전체는 일반적으로 3 ~ 500 ㎛의 두께로 만들어진다. 이러한 음극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
상기 분리막은 양극과 음극 사이에 개재되며, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용된다. 분리막의 기공 직경은 일반적으로 0.01 ~ 10 ㎛이고, 두께는 일반적으로 5 ~ 300 ㎛이다. 이러한 분리막으로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다.
상기 리튬염 함유 비수 전해질은, 비수 전해질과 리튬으로 이루어져 있고, 비수 전해질로는 비수계 유기용매, 유기 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용되지만 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 비수계 유기용매로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합제 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
또한, 상기 리튬염 함유 비수 전해질에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있으며, FEC(Fluoro-Ethylene Carbonate), PRS(Propene sultone) 등을 더 포함시킬 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, LiPF6, LiClO4, LiBF4, LiN(SO2CF3)2 등의 리튬염을, 고유전성 용매인 EC 또는 PC의 환형 카보네이트와 저점도 용매인 DEC, DMC 또는 EMC의 선형 카보네이트의 혼합 용매에 첨가하여 리튬염 함유 비수계 전해질을 제조할 수 있다.
본 발명은, 상기 이차전지를 단위전지로 포함하는 전지모듈, 상기 전지모듈을 포함하는 전지팩, 및 상기 전지팩을 전원으로 포함하는 디바이스를 제공한다.
이 때, 상기 디바이스의 구체적인 예로는, 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차, 또는 전력저장용 시스템일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
이하에서는, 본 발명의 실시예에 따른 도면을 참조하여 설명하지만, 이는 본 발명의 더욱 용이한 이해를 위한 것으로, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
도 1에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 이차전지의 구조를 개략적으로 나타내는 모식도가 도시되어 있다.
도 1을 참조하면, 본 발명에 따른 이차전지(100)는 양극(121), 음극(122), 및 상기 양극(121)과 음극(122) 사이에 개재되는 분리막(123)을 포함하는 전극조립체(160), 및 가스 스캐빈져를 함유할 수 있는 다공성 기재(140)가 전지케이스(110)의 내부에 내장되어 있는 구조로 이루어져 있다.
상기 다공성 기재(140)는 0.01 마이크로미터 이상 내지 5000 마이크로미터 이하의 크기를 갖는 기공(150)을 포함하고 있으며, 상기 기공(150)에는 가스 스캐빈져가 함유되어 있는 바, 상기 가스 스캐빈져(170)는 산소(O2) 스캐빈져는 산소 스캐빈저(170)이지만, 이에 한정되는 것은 아니며, 이산화탄소 스캐빈져일 수 있다.
따라서, 상기 이차전지(100)는 작동 간 발생하는 산소 및/또는 이산화탄소 등의 가스를 상기 다공성 기재(140)에 함유되어 있는 가스 스캐빈저(170)에 의해 흡착시킴으로써, 상기 가스에 의한 전지의 스웰링을 방지할 수 있으며, 이에 따라, 전지의 보관 특성 및 수명 특성 저하를 방지할 수 있다.
상기 다공성 기재(140)는 전극조립체(160)에 부착되어 있으며, 전극조립체(160)의 적층 방향으로 전극조립체(160)의 상단에 양극 탭(131)들과 음극 탭(132)들을 간섭하지 않는 상태로 부착되어 있으나, 이에 한정되는 것은 아니며, 상기 다공성 기재(140)는 전극조립체(160)의 하단에 부착되거나 전극조립체(160)의 중간 부분에 삽입되어 있는 구조일 수도 있다.
또한, 상기 다공성 기재(140)는 전지케이스(110)에 부착될 수도 있는 바, 이러한 경우에, 상기 다공성 기재(140)는 전극조립체(160)가 수용되는 전지케이스(110)의 수납부 바닥면 및/또는 이에 대향되는 전지케이스(110)의 덮개면에 부착되어 있는 구조일 수 있다.
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면, 상기 내용을 바탕을 본 발명의 범주 내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.

Claims (27)

  1. 양극, 음극, 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막을 포함하는 전극조립체, 및 가스 스캐빈져(scavenger)를 함유하는 다공성 기재가 전지케이스의 내부에 내장되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 다공성 기재는 가스 스캐빈져를 함유하여 가스 발생시 발생되는 가스를 흡착시키는 것을 특징으로 하는 이차전지.
  3. 제 2 항에 있어서, 상기 가스 스캐빈져는 산소(O2) 스캐빈져 및/또는 이산화탄소(CO2) 스캐빈져인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  4. 제 3 항에 있어서, 상기 산소 스캐빈져는 아스코르빈산, 아이소코르빈산, 갈릭산 및 그들의 염, 토코페놀, 하이드로퀴논 카테콜, 레소르신, 디부틸하이드록시톨루엔, 디부틸하이드록시아니솔, 피로갈롤, 롱갈리트, 소르보스, 글루코스, 리그닌, 철 기반 물질, 티오설페이트, 디싸이어나이트, 하이드로겐설파이트, 산화환원 수지, 수지 금속 복합체, 및 제올라이트로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  5. 제 3 항에 있어서, 상기 이산화탄소 스캐빈져는 소다석회, 아민-grafted 제올라이트, 리튬-실리카 모노에탄올아민(MEA), 디에탄올아민(DEA), 트리에탄올아민(TEA), N-메틸디에탄올아민 (MDEA), 2-(2-아미노에톡시)에탄올(DGA), 2-아미노-2-메틸-1,3-프로판올(AMP), 에폭시 화합물, 아민 화합물, CuR1(PH3)2(단 R1은, 수소 원자 또는 알킬기), Na[CrH(CO)5], K[CrH(CO)5], Li[CrH(CO)], Ni(PH3), Ca(OH)2, Mg(OH)2, Ba(OH)2 및 Sr(OH)2로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 다공성 기재의 기공의 크기는 0.01 마이크로미터 이상 내지 5000 마이크로미터 이하인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  7. 제 1 항에 있어서, 상기 다공성 기재의 기공율은 20% 이상 내지 95% 이하인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  8. 제 1 항에 있어서, 상기 다공성 기재는 발포성 고무 또는 발포성 합성수지인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  9. 제 8 항에 있어서, 상기 발포성 고무는 천연고무 또는 합성고무로 이루어진 것을 특징으로 하는 이차전지.
  10. 제 9 항에 있어서, 상기 합성고무는 스티렌부타디엔고무, 폴리클로로프렌고무, 니트릴고무, 부틸고무, 부타디엔고무, 이소프렌고무, 에틸렌프리필렌고무, 다황화물계 고무, 실리콘고무, 플루오로고무, 우레탄고무, 및 아크릴고무로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  11. 제 8 항에 있어서, 상기 발포성 합성수지는 폴리올레핀, 폴리에스테르, 폴리아미드, 폴리아세탈, 폴리카보네이트, 폴리이미드, 폴리에테르케톤, 폴리에테르설폰, 폴리페닐렌옥사이드, 폴리페닐렌설파이드, 폴리에틸렌나프탈렌, 폴리테트라 플루오로에틸렌, 폴리플루오린화비닐리덴, 폴리에틸렌 테레프타레이트, 폴리염화비닐, 폴리아크릴로나이트릴, 나일론, 폴리파라페닐렌벤조비스옥사졸, 폴리아릴레트, 및 폴리우레탄으로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상의 물질로 이루어진 것을 특징으로 하는 이차전지.
  12. 제 1 항에 있어서, 상기 다공성 기재는 전극조립체에 부착되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지.
  13. 제 12 항에 있어서, 상기 다공성 기재는 전극조립체의 양극 탭들과 음극 탭들을 간섭하지 않는 곳에 부착되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지.
  14. 제 12 항에 있어서, 상기 다공성 기재는 전극조립체의 부피 팽창이 큰 적층 방향에 부착되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지.
  15. 제 14 항에 있어서, 상기 기재는 전극조립체의 적층 방향을 기준으로 전극조립체의 상단 및/또는 하단에 부착되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지.
  16. 제 14 항에 있어서, 상기 다공성 기재는 전극조립체의 중간 부분에 삽입되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지.
  17. 제 1 항에 있어서, 상기 다공성 기재는 전지케이스에 부착되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지.
  18. 제 17 항에 있어서, 상기 다공성 기재는 전극조립체가 수용되는 전지케이스의 수납부 바닥면 및/또는 이에 대향되는 전지케이스의 덮개면에 부착되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지.
  19. 제 1 항에 있어서, 상기 다공성 기재의 두께는 전극조립체의 두께보다 얇은 것을 특징으로 하는 이차전지.
  20. 제 1 항에 있어서, 상기 다공성 기재의 크기는 전극조립체의 면적 대비 80% 이상 내지 120% 이하인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  21. 제 1 항에 있어서, 상기 양극은 양극 활물질로서, 하기 화학식 1 또는 2로 표현되는 리튬 전이금속 산화물을 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지:
    LixMyMn2-yO4-zAz (1)
    상기 식에서,
    M은 Al, Mg, Ni, Co, Fe, Cr, V, Ti, Cu, B, Ca, Zn, Zr, Nb, Mo, Sr, Sb, W, Ti 및 Bi로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 원소이며;
    A는 -1 또는 -2가의 하나 이상의 음이온이고;
    0.9≤x≤1.2, 0<y<2, 0≤z<0.2이다.


    (1-x)LiM’O2-yAy -xLi2MnO3-y’Ay’ (2)
    상기 식에서,
    M’은 MnaMb이고;
    M은 Ni, Ti, Co, Al, Cu, Fe, Mg, B, Cr, Zr, Zn 및 2주기 전이금속들로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상이며;
    A는 PO4, BO3, CO3, F 및 NO3의 음이온으로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상이고;
    0<x<1, 0<y≤0.02, 0<y’≤0.02, 0.5≤a≤1.0, 0≤b≤0.5, a + b = 1이다.
  22. 제 1 항에 있어서, 상기 음극은 음극 활물질로서, 탄소계 물질, 및/또는 Si을 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지.
  23. 제 1 항에 있어서, 상기 이차전지는 리튬 이온 전지, 리튬 이온 폴리머 전지, 또는 리튬 폴리머 전지인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  24. 제 1 항 내지 제 23 항 중 어느 한 항에 따른 이차전지를 단위전지로 포함하는 것을 특징으로 하는 전지모듈.
  25. 제 24 항에 따른 전지모듈을 포함하는 것을 특징으로 하는 전지팩.
  26. 제 25 항에 따른 전지팩을 전원으로 포함하는 것을 특징으로 하는 디바이스.
  27. 제 26 항에 있어서, 상기 디바이스는 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차, 또는 전력저장용 시스템인 것을 특징으로 하는 디바이스.
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