KR20130137889A - 태양 전지 및 그 제조 방법 - Google Patents

태양 전지 및 그 제조 방법 Download PDF

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KR20130137889A
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자비에
임윤희
장재준
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삼성전자주식회사
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Abstract

캐소드, 상기 캐소드와 마주하는 애노드, 상기 캐소드와 상기 애노드 사이에 위치하는 활성층, 그리고 상기 캐소드와 상기 활성층 사이에 위치하고 친양쪽성 플러렌 유도체(amphiphilic fullerene derivative)를 포함하는 중간층을 포함하는 태양 전지 및 그 제조 방법에 관한 것이다.

Description

태양 전지 및 그 제조 방법{SOLAR CELL AND METHOD OF MANUFACTURING THE SAME}
태양 전지 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
태양 전지는 태양 에너지를 전기 에너지로 변환하는 광전 변환 소자로서, 무한정 무공해의 차세대 에너지 자원으로 각광받고 있다.
태양 전지는 p형 반도체 및 n형 반도체를 포함하며, 광 활성층에서 태양 에너지를 흡수하면 반도체 내부에서 전자-정공 쌍(electron-hole pair, EHP)이 생성되고, 여기서 생성된 전자 및 정공이 n형 반도체 및 p형 반도체로 각각 이동하고 이들이 전극에 수집됨으로써 외부에서 전기 에너지로 이용할 수 있다.
태양 전지는 태양 에너지로부터 가능한 많은 전기 에너지를 출력할 수 있도록 효율을 높이는 것이 중요하다. 이러한 태양 전지의 효율을 높이기 위해서는 반도체 내부에서 가능한 많은 전자-정공 쌍을 생성하는 것도 중요하지만 생성된 전하를 손실됨 없이 외부로 끌어내는 것 또한 중요하다.
전하가 손실되는 것을 줄이기 위하여 광 활성층과 전극 사이에 중간층(interlayer)을 둘 수 있다.
일 구현예는 효율을 높일 수 있는 태양 전지를 제공한다.
다른 구현예는 상기 태양 전지의 제조 방법을 제공한다.
일 구현예에 따르면, 캐소드, 상기 캐소드와 마주하는 애노드, 상기 캐소드와 상기 애노드 사이에 위치하는 활성층, 그리고 상기 캐소드와 상기 활성층 사이에 위치하고 친양쪽성 플러렌 유도체(amphiphilic fullerene derivative)를 포함하는 중간층을 포함하는 태양 전지를 제공한다.
상기 친양쪽성 플러렌 유도체는 하기 화학식 1로 표현될 수 있다.
[화학식 1]
Figure pat00001
상기 화학식 1에서,
A는 플러렌(fullerene)이고,
Z1은 소수성 작용기를 가지는 측쇄이고,
Z2는 친수성 작용기를 가지는 측쇄이다.
상기 플러렌은 C2n (n≥10) 또는 CmHp (10≤m≤100, 10≤p≤100)로 표현될 수 있다.
상기 Z1과 상기 Z2는 상기 플러렌의 하나의 축에 대하여 서로 반대쪽에 위치할 수 있다.
상기 소수성 작용기는 약 0 mN/m 이상 약 5 mN/m 이하의 극성을 가질 수 있고, 상기 친수성 작용기는 약 5 mN/m 초과 약 50 mN/m 이하의 극성을 가질 수 있다.
상기 소수성 작용기는 치환 또는 비치환된 C1 내지 C30 알킬기, 치환 또는 비치환된 C3 내지 C30 사이클로알킬기, 치환 또는 비치환된 C6 내지 C30 아릴기, 치환 또는 비치환된 C2 내지 C30 헤테로아릴기, 할로겐 기, C1 내지 C30 에스테르기, 할로겐 함유기 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
상기 친수성 작용기는 히드록실기, 산 작용기(acid group), 아미노기, 설폰기, 인산기, 암모늄기, 치환 또는 비치환된 C1 내지 C30 알콕시기, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
상기 친양쪽성 플러렌 유도체는 하기 화학식 1a로 표현될 수 있다.
[화학식 1a]
Figure pat00002
상기 화학식 1a에서,
A는 플러렌이고,
Z1a 및 Z2a는 각각 독립적으로 치환 또는 비치환된 C1 내지 C30 알킬기, 치환 또는 비치환된 C3 내지 C30 사이클로알킬기, 치환 또는 비치환된 C6 내지 C30 아릴기, 치환 또는 비치환된 C2 내지 C30 헤테로아릴기이고,
Z1b는 소수성 작용기를 가지는 측쇄이고,
Z2b는 친수성 작용기를 가지는 측쇄이다.
상기 친양쪽성 플러렌 유도체는 하기 화학식 1aa로 표현될 수 있다.
[화학식 1aa]
Figure pat00003
상기 화학식 1aa에서,
A는 플러렌이고,
R1 및 R2는 각각 독립적으로 수소, 치환 또는 비치환된 C1 내지 C30 알킬기, 치환 또는 비치환된 C3 내지 C30 사이클로알킬기, 치환 또는 비치환된 C6 내지 C30 아릴기, 치환 또는 비치환된 C2 내지 C30 헤테로아릴기 또는 이들의 조합이고,
L1 및 L2는 각각 독립적으로 단일결합, 치환 또는 비치환된 C1 내지 C20 알킬렌기, 치환 또는 비치환된 C3 내지 C20 사이클로알킬렌기, 치환 또는 비치환된 C6 내지 C30 아릴렌기, 치환 또는 비치환된 C2 내지 C30 헤테로아릴렌기 또는 이들의 조합이고,
Z1c는 소수성 작용기를 가지는 측쇄이고,
Z2c는 친수성 작용기를 가지는 측쇄이다.
상기 친양쪽성 플러렌 유도체는 상기 캐소드와 상기 활성층 사이에서 자기 정렬(self-aligned)될 수 있다.
상기 친양쪽성 플러렌 유도체의 Z1은 상기 활성층 측에 자기 정렬될 수 있고, 상기 친양쪽성 플러렌 유도체의 Z2는 상기 캐소드 측에 자기 정렬될 수 있다.
상기 태양 전지는 상기 캐소드와 상기 중간층 사이에 위치하는 버퍼층을 더 포함할 수 있다.
상기 버퍼층은 금속 산화물을 포함할 수 있다.
상기 친양쪽성 플러렌 유도체의 Z2는 상기 금속 산화물과 화학 결합되어 있을 수 있다.
다른 구현예에 따르면, 캐소드를 형성하는 단계, 활성층을 형성하는 단계, 애노드를 형성하는 단계, 그리고 상기 캐소드를 형성하는 단계와 상기 활성층을 형성하는 단계 사이에 친양쪽성 플러렌 유도체를 포함하는 중간층을 형성하는 단계를 포함하는 태양 전지의 제조 방법을 제공한다.
상기 친양쪽성 플러렌 유도체는 상기 화학식 1로 표현될 수 있다.
상기 중간층을 형성하는 단계는 상기 캐소드 또는 상기 활성층 위에 상기 친양쪽성 플러렌 유도체를 포함하는 용액을 적용하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 용액은 클로로포름, 디클로로메탄, 크실렌, 톨루엔, 벤젠, 클로로벤젠, 디클로로벤젠, 테트라하이드로퓨란 또는 이들의 조합에서 선택된 용매를 포함할 수 있다.
상기 제조 방법은 상기 용액을 적용하는 단계 후에 약 20℃ 내지 150℃에서 열처리하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 제조 방법은 상기 캐소드를 형성하는 단계와 상기 중간층을 형성하는 단계 사이에 금속 산화물을 포함하는 버퍼층을 형성하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 중간층을 형성하는 단계는 상기 버퍼층 위에 상기 친양쪽성 플러렌 유도체를 포함하는 용액을 적용하는 단계, 그리고 약 20℃ 내지 150℃에서 열처리하는 단계를 포함할 수 있고, 상기 열처리하는 단계에서 상기 친양쪽성 플러렌 유도체의 Z2와 상기 금속 산화물의 축합 반응을 유도할 수 있다.
태양 전지의 효율을 개선할 수 있다.
도 1은 일 구현예에 따른 태양 전지를 개략적으로 도시한 단면도이고,
도 2는 일 구현예에 따른 태양 전지에서 자기 정렬된 친양쪽성 플러렌 유도체를 도시한 개략도이고,
도 3은 다른 구현예에 따른 태양 전지를 개략적으로 도시한 단면도이고,
도 4는 또 다른 구현예에 따른 태양 전지를 개략적으로 도시한 단면도이고,
도 5a는 합성예에서 분리 전의 플러렌 유도체 생성물의 MALDI-ToF 분석 그래프이고,
도 5b는 합성예에서 분리 후의 플러렌 유도체 생성물의 MALDI-ToF 분석 그래프이고,
도 6은 실시예에 따른 태양 전지의 개략도이다.
이하, 첨부한 도면을 참조하여 본 발명의 구현예에 대하여 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 그러나 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 구현예에 한정되지 않는다.
도면에서 여러 층 및 영역을 명확하게 표현하기 위하여 두께를 확대하여 나타내었다. 명세서 전체를 통하여 유사한 부분에 대해서는 동일한 도면 부호를 붙였다. 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "위에" 있다고 할 때, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우 뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 반대로 어떤 부분이 다른 부분 "바로 위에" 있다고 할 때에는 중간에 다른 부분이 없는 것을 뜻한다.
이하 일 구현예에 따른 태양 전지에 대하여 도면을 참고하여 설명한다.
도 1은 일 구현예에 따른 태양 전지를 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 1을 참고하면, 일 구현예에 따른 태양 전지는 기판(도시하지 않음), 캐소드(10), 캐소드(10)와 마주하는 애노드(20), 캐소드(10)와 애노드(20) 사이에 위치하는 활성층(30), 그리고 캐소드(10)와 활성층(30) 사이에 위치하는 중간층(40)을 포함한다.
기판은 캐소드(10) 또는 애노드(20) 측에 위치할 수 있으며, 투광성 물질로 만들어질 수 있다. 상기 투광성 물질은 예컨대 유리와 같은 무기 물질 또는 폴리카보네이트, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리에틸렌나프탈레이트, 폴리아미드, 폴리에테르술폰 또는 이들의 조합과 같은 유기 물질을 포함할 수 있다.
캐소드(10)와 애노드(20) 중 어느 하나는 인듐 틴 옥사이드(ITO), 인듐 도핑된 산화아연 (indium doped ZnO, IZO), 산화주석(SnO2), 알루미늄 도핑된 산화아연(aluminum doped ZnO, AZO), 갈륨 도핑된 산화아연(gallium doped ZnO, GZO) 따위의 투명 도전체로 만들어질 수 있고, 다른 하나는 알루미늄(Al), 은(Ag), 금(Au), 리튬(Li) 등의 불투명 도전체로 만들어질 수 있다.
활성층(30)은 n형 반도체 물질로 만들어진 전자 수용체와 p형 반도체 물질로 만들어진 전자 공여체를 포함하는 광 활성물질로 만들어질 수 있다.
상기 전자 수용체와 상기 전자 공여체는 예컨대 벌크 이종접합(bulk heterojunction) 구조를 이룰 수 있다. 상기 벌크 이종접합 구조인 경우, 활성층(30)에 흡수된 빛에 의해 여기된 전자-정공 쌍(electron-hole pair)이 확산을 통해 전자 수용체와 전자 공여체의 계면에 도달하면 그 계면을 이루는 두 물질의 전자 친화도 차이에 의하여 전자와 정공으로 분리되고, 전자는 전자 수용체를 통해 캐소드로 이동하고 정공은 전자 공여체를 통해 애노드로 이동하여 광 전류(photocurrent)를 발생시킨다.
상기 광 활성물질은 예컨대 폴리아닐린; 폴리피롤; 폴리티오펜; 폴리(p-페닐렌비닐렌); 벤조디티오펜(benzodithiophene); 티에노티오펜(thienothiophene); MEH-PPV(poly[2-methoxy-5-(2'-ethyl-hexyloxy)-1,4-phenylene vinylene); MDMO-PPV(poly(2-methoxy-5-(3,7-dimethyloctyloxy)-1,4-phenylene-vinylene); 펜타센; 페릴렌(perylene); 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)(PEDOT), 폴리(3-알킬티오펜); 폴리((4,8-비스(옥틸옥시)벤조[1,2-b:4,5-b']디티오펜)-2,6-디일-알트-(2-((도데실옥시)카르보닐)티에노[3,4-b]티오펜)-3,6-디일)(poly((4,8-bis(octyloxy)benzo(1,2-b:4,5-b')dithiophene)-2,6-diyl-alt-(2-((dodecyloxy)carbonyl)thieno(3,4-b)thiophenediyl)-3,6-diyl), PTB1); 폴리((4,8-비스(2-에틸헥실옥시)벤조[1,2-b:4,5-b']디티오펜)-2,6-디일-알트-(2-((2-에틸헥실옥시)카르보닐)-3-플루오로티에노[3,4-b]티오펜)-3,6-디일)(poly((4,8-bis(2-ethylhexyloxy)benzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene)-2,6-diyl-alt-(2-((2-ethylhexyloxy)carbonyl)-3-fluorothieno[3,4-b]thiophenediyl)-3,6-diyl)), PTB7); 프탈로시아닌(phthalocyanine); 틴(Ⅱ) 프탈로시아닌(tin (Ⅱ) phthalocyanine, SnPc); 구리 프탈로시아닌(copper phthalocyanine); 트리아릴아민(triarylamine); 벤지딘(bezidine); 피라졸린(pyrazoline); 스티릴아민(styrylamine); 하이드라존(hydrazone); 카바졸(carbazole); 티오펜(thiophene); 3,4-에틸렌디옥시티오펜(3,4-ethylenedioxythiophene, EDOT); 피롤(pyrrole); 페난트렌(phenanthrene); 테트라센(tetracence); 나프탈렌(naphthalene); 루브렌(rubrene); 1,4,5,8-나프탈렌-테트라카르복실릭 디안하이드라이드(1,4,5,8-naphthalene-tetracarboxylic dianhydride, NTCDA); Alq3; 플러렌(C60, C70, C74, C76, C78, C82, C84, C720, C860 등); 1-(3-메톡시-카르보닐)프로필-1-페닐(6,6)C61(1-(3-methoxy-carbonyl)propyl-1-phenyl(6,6)C61: PCBM), C71-PCBM, C84-PCBM, bis-PCBM과 같은 플러렌 유도체들; CdS, CdTe, CdSe, ZnO 등과 같은 무기 반도체; 이들의 유도체 및 이들의 공중합체에서 선택되는 적어도 2종을 포함할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
여기서 에너지 레벨이 상이한 2종 이상의 광 활성물질이 벌크 이종접합을 형성할 때, LUMO(lowest unoccupied molecular orbital) 레벨이 상대적으로 낮은 물질이 전자 수용체로 사용되고, LUMO 레벨이 상대적으로 높은 물질이 전자 공여체로 사용될 수 있다.
중간층(40)은 친양쪽성 플러렌 유도체(amphiphilic fullerene derivative)를 포함한다. 상기 친양쪽성 플러렌 유도체는 친수성과 소수성을 모두 가지는 플러렌 또는 플러렌 유도체이다.
상기 친양쪽성 플러렌 유도체는 하기 화학식 1로 표현될 수 있다.
[화학식 1]
Figure pat00004
상기 화학식 1에서,
A는 플러렌이고,
Z1은 소수성 작용기를 가지는 측쇄이고,
Z2는 친수성 작용기를 가지는 측쇄이다.
상기 플러렌은 새장(cage) 모양 또는 개방 구조(open structure)를 가진 구형(sphere)의 탄소체로, 예컨대 C2n (n≥10, 예컨대 10≤n≤500) 또는 CmHp (10≤m≤100, 10≤p≤100)로 표현될 수 있다.
상기 플러렌은 두 개의 측쇄(Z1, Z2)를 포함하며, 두 개의 측쇄(Z1, Z2)는 상기 플러렌의 하나의 축(axis)에 대하여 서로 반대쪽에 위치할 수 있다. 즉 하나의 측쇄는 상기 플러렌의 반구(hemisphere)에 위치하고 다른 측쇄는 상기 플러렌의 다른 반구에 위치할 수 있다.
두 개의 측쇄(Z1, Z2)는 다른 표면 특성을 가질 수 있다. 즉 Z1은 소수성 작용기를 가지는 측쇄일 수 있고, Z2는 친수성 작용기를 가지는 측쇄일 수 있다.
상기 소수성 작용기는 비교적 낮은 극성을 가질 수 있고, 상기 친수성 작용기는 비교적 높은 극성을 가질 수 있다.
상기 소수성 작용기는 예컨대 약 0 mN/m 이상 약 5 mN/m 이하의 극성을 가질 수 있고, 상기 친수성 작용기는 예컨대 약 5 mN/m 초과 약 50 mN/m 이하의 극성을 가질 수 있다. 상기 소수성 작용기는 예컨대 치환 또는 비치환된 C1 내지 C30 알킬기, 치환 또는 비치환된 C3 내지 C30 사이클로알킬기, 치환 또는 비치환된 C6 내지 C30 아릴기, 치환 또는 비치환된 C2 내지 C30 헤테로아릴기, 할로겐 기, C1 내지 C30 에스테르기, 할로겐 함유기 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
상기 친수성 작용기는 예컨대 히드록실기, 카르복실산과 같은 산 작용기(acid group), 아미노기, 설폰기, 인산기, 암모늄기, 치환 또는 비치환된 C1 내지 C30 알콕시기, 이들의 유도체 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
상기 친수성 작용기는 예컨대 알킬기, 사이클로알킬기, 아릴기, 헤테로아릴기와 같은 지방족 및/또는 방향족 기와 결합되어 있을 수 있다.
상기 친양쪽성 플러렌 유도체는 예컨대 하기 화학식 1a로 표현될 수 있다.
[화학식 1a]
Figure pat00005
상기 화학식 1a에서,
A는 플러렌이고,
Z1a 및 Z2a는 각각 독립적으로 치환 또는 비치환된 C1 내지 C30 알킬기, 치환 또는 비치환된 C3 내지 C30 사이클로알킬기, 치환 또는 비치환된 C6 내지 C30 아릴기, 치환 또는 비치환된 C2 내지 C30 헤테로아릴기이고,
Z1b는 소수성 작용기를 가지는 측쇄이고,
Z2b는 친수성 작용기를 가지는 측쇄이다.
상기 친양쪽성 플러렌 유도체는 예컨대 하기 화학식 1aa로 표현될 수 있다.
[화학식 1aa]
Figure pat00006
상기 화학식 1aa에서,
A는 플러렌이고,
R1 및 R2는 각각 독립적으로 수소, 치환 또는 비치환된 C1 내지 C30 알킬기, 치환 또는 비치환된 C3 내지 C30 사이클로알킬기, 치환 또는 비치환된 C6 내지 C30 아릴기, 치환 또는 비치환된 C2 내지 C30 헤테로아릴기 또는 이들의 조합이고,
L1 및 L2는 각각 독립적으로 단일결합, 치환 또는 비치환된 C1 내지 C20 알킬렌기, 치환 또는 비치환된 C3 내지 C20 사이클로알킬렌기, 치환 또는 비치환된 C6 내지 C30 아릴렌기, 치환 또는 비치환된 C2 내지 C30 헤테로아릴렌기 또는 이들의 조합이고,
Z1c는 소수성 작용기를 가지는 측쇄이고,
Z2c는 친수성 작용기를 가지는 측쇄이다.
상기 화학식 1aa로 표현되는 친양쪽성 플러렌 유도체는 예컨대 하기 화학식 1aa-1로 표현되는 화합물일 수 있다.
[화학식 1aa-1]
Figure pat00007
상기 화학식 1aa-1로 표현되는 친양쪽성 플러렌 유도체에서, 상기 플러렌은 C60이고 하나의 측쇄의 말단은 메틸에스테르 기(methyl ester group)이고 다른 측쇄의 말단은 카르복실기이다.
상기 친양쪽성 플러렌 유도체는 상기 표면 특성의 차이에 의해 캐소드(10)와 활성층(30) 사이에서 자기정렬(self-aligned)될 수 있다. 상기 친양쪽성 플러렌 유도체의 Z1은 활성층(30) 측에 자기 정렬될 수 있고, 상기 친양쪽성 플러렌 유도체의 Z2는 금속 또는 금속 산화물의 표면 특성에 의해 캐소드(10) 측에 자기 정렬될 수 있다.
이에 대하여 도 2를 참고하여 설명한다.
도 2는 일 구현예에 따른 태양 전지에서 자기 정렬된 친양쪽성 플러렌 유도체를 도시한 개략도이다.
도 2를 참고하면, 상기 친양쪽성 플러렌 유도체는 캐소드(10) 위에 일렬로 정렬되어 중간층(40)을 형성할 수 있다. 이 때 중간층(40)은 상기 플러렌이 일렬로 정렬되어 있는 코어 영역(core area, 40a), 활성층(30) 측에 위치하며 상기 소수성 작용기를 가지는 측쇄가 일렬로 정렬되어 있는 커플링 영역(coupling area, 40b), 그리고 캐소드(10) 측에 위치하며 상기 친수성 작용기를 가지는 측쇄가 일렬로 정렬되어 있는 앵커 영역(anchor area, 40c)를 가질 수 있다.
상기 코어 영역(40a)은 플러렌을 포함함으로써 활성층(30)에서 생성된 전자(electron)가 캐소드(10)로 이동할 때 에너지 장벽을 줄여 전자 이동성을 높일 수 있다. 다른 한편으로, 활성층(30)에서 생성된 정공(hole)이 캐소드(10)로 이동하는 것을 차단함으로써 재결합(recombination)에 의해 정공이 소실되는 것을 방지할 수 있다. 따라서 태양 전지의 효율을 높일 수 있다.
상기 커플링 영역(40b)은 활성층(30)의 n형 반도체 물질과 유사한 소수성 작용기가 정렬됨으로써 활성층(30)과 중간층(40) 사이의 친화성(compatibility)을 높일 수 있을 뿐만 아니라 중간층(40)의 표면 에너지와 활성층(30)의 n형 반도체 물질과의 전기적 커플링(electronic coupling)을 조절할 수 있다.
상기 앵커 영역(40c)은 하부 층에 위치하는 금속 또는 금속 산화물의 표면에 자연적으로 존재하는 히드록시기(-OH)와의 축합 반응에 의해 화학 결합을 형성함으로써 캐소드(10) 측에 단단하게 고정되어 기계적 안정성(mechanical stability)을 제공할 수 있다.
이와 같이 캐소드(10)와 활성층(30) 사이에 중간층(40)을 포함함으로써, 플러렌의 선택적 전하 전달 특성에 의한 효율 개선 효과 외에 활성층(30)과의 친화성 및 캐소드(10)와의 기계적 안정성 개선에 의한 전하 전달성 개선의 효과를 동시에 가질 수 있다. 따라서 태양 전지의 효율을 개선할 수 있다.
상술한 태양 전지의 제조 방법에 대하여 도 1을 참고하여 설명한다.
일 구현예에 따른 태양 전지의 제조 방법은 캐소드(10)를 형성하는 단계, 활성층(30)을 형성하는 단계, 애노드(20)를 형성하는 단계, 그리고 상기 캐소드(10)를 형성하는 단계와 상기 활성층(30)을 형성하는 단계 사이에 상기 친양쪽성 플러렌 유도체를 포함하는 중간층(40)을 형성하는 단계를 포함한다.
캐소드(10)를 형성하는 단계와 애노드(20)를 형성하는 단계는 태양 전지의 구조에 따라 순서가 바뀔 수 있다. 예컨대 캐소드(10)가 상부에 위치하는 구조의 태양 전지의 경우 애노드(20)가 캐소드(10)보다 먼저 형성될 수 있고, 캐소드(10)가 하부에 위치하는 구조의 태양 전지의 경우 캐소드(10)가 애노드(20)보다 먼저 형성될 수 있다.
상기 캐소드(10)를 형성하는 단계 및 상기 애노드(20)를 형성하는 단계는 각각 예컨대 인듐 틴 옥사이드(ITO), 인듐 도핑된 산화아연 (IZO), 산화주석(SnO2), 알루미늄 도핑된 산화아연(AZO), 갈륨 도핑된 산화아연(GZO) 따위의 투명 도전체 또는 알루미늄(Al), 은(Ag), 금(Au), 리튬(Li) 등의 불투명 도전체를 예컨대 스퍼터링 또는 증착 방법으로 단일층 또는 복수층으로 형성할 수 있다.
상기 활성층(30)을 형성하는 단계는 예컨대 전자 공여체 고분자와 전자 수용체 고분자의 혼합 용액을 예컨대 스핀 코팅, 잉크젯 인쇄 등과 같은 용액 공정으로 도포하고 건조할 수 있다.
상기 중간층(40)을 형성하는 단계는 캐소드(10) 또는 활성층(30) 위에 상술한 친양쪽성 플러렌 유도체를 포함하는 용액을 적용하는 단계 및 건조하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 친양쪽성 플러렌 유도체를 포함하는 용액은 용매에 상기 친양쪽성 플러렌 유도체를 용해하여 제조할 수 있다. 이 때 상기 친양쪽성 플러렌 유도체는 전술한 바와 같이 소수성 작용기 및 친수성 작용기를 모두 가짐으로써 다양한 용매를 용해될 수 있다. 따라서 사용될 수 있는 용매의 범위를 넓혀 다양한 용매의 사용이 가능하다. 상기 용매는 예컨대 클로로포름, 디클로로메탄, 크실렌, 톨루엔, 벤젠, 클로로벤젠, 디클로로벤젠, 테트라하이드로퓨란 또는 이들의 조합을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 친양쪽성 플러렌 유도체를 포함하는 용액을 적용하는 단계는 예컨대 스핀코팅, 딥 코팅, 슬릿 코팅, 잉크젯 인쇄 등의 방법으로 수행할 수 있으며, 상기 건조하는 단계는 예컨대 상온 건조하거나 용매의 비점보다 높은 온도로 열처리할 수 있다.
상기 친양쪽성 플러렌 유도체를 포함하는 용액을 적용하는 단계에서 상기 친양쪽성 플러렌 유도체는 표면 에너지 차이에 의해 자기 정렬될 수 있다. 따라서 상기 친양쪽성 플러렌 유도체 용액을 캐소드(10) 위에 적용한 경우, 상기 친양쪽성 플러렌 유도체의 측쇄들 중 낮은 극성을 가지는 측쇄 부분이 표면 에너지를 최소화하기 위하여 공기(air) 측으로 정렬될 수 있고 높은 극성을 가지는 측쇄 부분이 캐소드(10) 측으로 정렬될 수 있다.
상기 중간층(40)을 형성하는 단계는 열처리하는 단계를 더 포함할 수 있다. 열처리 온도는 예컨대 약 20℃ 내지 150℃일 수 있다. 상기 열처리에 의해 캐소드(10)를 이루는 금속 또는 금속 산화물의 표면에 위치하는 히드록시기(-OH)와 상기 친양쪽성 플러렌 유도체의 친수성 작용기가 축합 반응(condensation reaction)을 일으켜 중간층(40)을 더욱 안정화시킬 수 있다.
이하 다른 구현예에 따른 태양 전지에 대하여 도 3을 참고하여 설명한다.
도 3은 다른 구현예에 따른 태양 전지를 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 3을 참고하면, 전술한 구현예와 마찬가지로 기판(도시하지 않음), 캐소드(10), 캐소드(10)와 마주하는 애노드(20), 캐소드(10)와 애노드(20) 사이에 위치하는 활성층(30), 그리고 캐소드(10)와 활성층(30) 사이에 위치하는 중간층(40)을 포함한다.
그러나 본 구현예에 따른 태양 전지는 전술한 구현예와 달리, 캐소드(10)와 중간층(40) 사이에 위치하는 버퍼층(buffer layer)(50)을 더 포함한다.
버퍼층(50)은 예컨대 금속 산화물로 만들어질 수 있으며, 상기 금속 산화물은 예컨대 산화아연(ZnO), 산화티탄(TiO2), 이들의 합금 또는 이들의 조합 등을 포함할 수 있다.
버퍼층(50)은 캐소드(10)와 활성층(30) 사이에서 중간층(40)과 함께 전자의 이동성을 높이는 역할을 할 수 있다.
이에 따라 전자의 이동성을 더욱 개선하여 태양 전지의 효율을 개선할 수 있다.
본 구현예에 따른 태양 전지는 전술한 구현예에 따른 태양 전지의 제조 방법에서, 상기 캐소드(10)를 형성하는 단계와 상기 중간층(30)을 형성하는 단계 사이에 버퍼층(50)을 형성하는 단계를 더 포함한다.
버퍼층(50)은 예컨대 금속 산화물을 증착하거나 용액 공정으로 형성할 수 있으며, 상기 용액 공정은 예컨대 졸-겔(sol-gel) 방법일 수 있다.
중간층(40)은 버퍼층(50) 또는 활성층(30) 위에 형성될 수 있다. 중간층(40)이 버퍼층(50) 위에 형성되는 경우, 버퍼층(50) 위에 상기 친양쪽성 플러렌 유도체를 포함하는 용액을 적용하는 단계, 그리고 열처리하는 단계를 포함할 수 있다. 이 때 열처리는 약 20℃ 내지 150℃에서 수행할 수 있다.
상기 열처리에 의해 버퍼층(50)를 이루는 금속 산화물의 표면에 위치하는 히드록시기(-OH)와 상기 친양쪽성 플러렌 유도체의 친수성 작용기가 축합 반응을 일으켜 중간층(40)을 더욱 안정화시킬 수 있다.
또 다른 구현예에 따른 태양 전지에 대하여 도 4를 참고하여 설명한다.
도 4는 또 다른 구현예에 따른 태양 전지를 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 4를 참고하면, 전술한 구현예와 마찬가지로 기판(도시하지 않음), 캐소드(10), 캐소드(10)와 마주하는 애노드(20), 캐소드(10)와 애노드(20) 사이에 위치하는 활성층(30), 캐소드(10)와 활성층(30) 사이에 위치하는 중간층(40), 그리고 캐소드(10)와 중간층(40) 사이에 위치하는 버퍼층(50)을 포함한다.
그러나 본 구현예에 따른 태양 전지는 전술한 구현예와 달리, 애노드(20)와 활성층(30) 사이에 또 다른 버퍼층(60)을 포함한다.
버퍼층(60)은 예컨대 금속 산화물로 만들어질 수 있으며, 상기 금속 산화물은 예컨대 산화니켈(NiO), 산화텅스텐(WO3), 산화몰리브덴(MoO3), 오산화바나듐(Va2O5), 산화이리듐(IrO2), 산화루테늄(RuO2), 이들의 합금 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
버퍼층(60)은 애노드(20)와 활성층(30) 사이에서 정공의 이동성을 높이는 역할을 할 수 있다. 이에 따라 태양 전지의 효율을 개선할 수 있다.
이하 본 기재의 실시예 및 비교예를 기재한다. 그러나 하기 실시예는 본 기재의 일 실시예일뿐이며, 본 기재가 하기 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
양쪽성 플러렌 유도체
합성예
[화학식 A]
Figure pat00008
상기 화학식 A로 표현되는 디페닐-C62-비스(부티르산 메틸에스테르)(diphenyl-C62-bis(butyric acid methylester))(Aldrich 사) 1g을 톨루엔 100ml에 녹인 후, 여기에 진한 HCl (concentrated HCl) 30ml와 아세트산 70ml을 첨가한다. 상기 혼합물을 3시간 동안 환류한다. 용매를 제거한 후 잔여물을 메탄올에서 침전시킨 후 여과한다. 이어서 메탄올로 세정한 후, 에틸아세테이트와 헥산 혼합액을 용리제(eluent)로 사용한 컬럼 크로마토그래피로 분리하여 하기 화학식 1aa-1로 표현되는 친양쪽성 플러렌 유도체를 얻었다.
[화학식 1aa-1]
Figure pat00009

분석
상기 합성예에서 컬럼 크로마토그래피의 분리(separation) 전 후의 플러렌 유도체의 생성물을 matrix-assisted laser desorption ionization time of flight mass spectroscopy (MALDI-ToF)를 사용하여 확인하였다.
도 5a는 합성예에서 분리 전의 플러렌 유도체 생성물의 MALDI-ToF 분석 그래프이고, 도 5b는 합성예에서 분리 후의 플러렌 유도체 생성물의 MALDI-ToF 분석 그래프이다.
도 5a 및 도 5b를 참고하면, 분리 전에는 상기 화학식 1aa-1로 표현되는 친양쪽성 플러렌 유도체 외에 미반응물인 상기 화학식 A로 표현되는 소수성 플러렌 유도체와 하기 화학식 B로 표현되는 친수성 플러렌 유도체가 함께 포함되나, 분리 후에는 상기 화학식 1aa-1로 표현되는 친양쪽성 플러렌 유도체 만을 선택적으로 얻을 수 있음을 확인할 수 있다.
[화학식 B]
Figure pat00010

태양 전지의 제조
실시예
도 6을 참고하여 합성예에서 얻은 친양쪽성 플러렌 유도체를 중간층으로 사용한 태양 전지를 실시예를 설명한다.
도 6은 실시예에 따른 태양 전지의 개략도이다.
투명 유리기판 위에 인듐 틴 옥사이드(indium tin oxide, ITO)를 스퍼터링 방법으로 적층하여 캐소드를 형성한다. 이어서 상기 캐소드 위에 아연 전구체인 아연 아세테이트 이수화물(zinc acetate dehydrate)과 촉매인 에탄올아민을 메톡시에탄올에서 용해한 아연 전구체 용액을 스핀 코팅으로 도포하고 300℃에서 열처리하여 산화아연(ZnO) 버퍼층을 형성한다.
이어서 상기 ZnO 버퍼층 위에 상기 합성예에서 얻은 친양쪽성 플러렌 유도체를 톨루엔에 녹인 용액을 딥 코팅(dip coating)하고 건조한다. 이어서 120℃에서 열처리하여 상기 친양쪽성 플러렌 유도체의 친수성 부분과 상기 ZnO 버퍼층 표면의 히드록시기(-OH) 사이의 축합 반응에 의한 화학 결합을 형성하여 중간층(C60-SAM)을 형성한다.
이어서 상기 중간층(C60-SAM) 위에 폴리[(4,8-비스(5-(2-에틸헥실)티오페-2-일)벤조디티오펜-2,6-디일-알트-4-(에톡시카르보닐)부틸-3-플루오로티에노티오펜)-2-카르복실레이트-2,6-디일](poly[(4,8-bis(5-(2-ethylhexyl)thiophen-2-yl)benzodithiophene-2,6-diyl-alt-4-(ethoxycarbonyl)butyl-3-fluorothienothiophene-2-carboxylate-2,6-diyl])
의 p형 고분자와 페닐-C71-부티르산메틸에스테르(phenyl-C71-butyric acid methyl ester, PCBM)의 n형 고분자를 포함하는 혼합물을 스핀 코팅으로 도포하여 활성층(BHJ-Active layer)을 형성한다. 이어서 상기 활성층(BHJ-Active layer) 위에 은(Ag) 애노드를 형성하여 태양 전지를 제조한다.
비교예
상기 중간층을 형성하지 않은 것을 제외하고는 실시예와 동일한 방법으로 태양 전지를 제조한다.
평가
실시예와 비교예에 따른 태양 전지의 광 전류 전압을 측정하고, 측정된 광 전류 곡선으로부터 전류 밀도(short-circuit current, Jsc) 및 충진계수(fill factor, FF)를 계산한다. 또한 이로부터 태양 전지의 효율(η)을 평가한다.
그 결과는 표 1과 같다.
Jsc(㎃/㎠) FF(%) η (%)
실시예 16 62 7.4
비교예 15 61 6.6
표 1을 참고하면, 실시예에 따른 태양 전지는 비교예에 따른 태양 전지와 비교하여 효율이 개선되는 것을 알 수 있다.
이상을 통해 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 설명하였지만, 본 발명은 이에 한정되는 것이 아니고 특허청구범위와 발명의 상세한 설명 및 첨부한 도면의 범위 안에서 여러 가지로 변형하여 실시하는 것이 가능하고 이 또한 본 발명의 범위에 속하는 것은 당연하다.
10: 캐소드 20: 애노드
30: 활성층 40: 중간층
50, 60: 버퍼층

Claims (21)

  1. 캐소드,
    상기 캐소드와 마주하는 애노드,
    상기 캐소드와 상기 애노드 사이에 위치하는 활성층, 그리고
    상기 캐소드와 상기 활성층 사이에 위치하고 친양쪽성 플러렌 유도체(amphiphilic fullerene derivative)를 포함하는 중간층
    을 포함하는 태양 전지.
  2. 제1항에서,
    상기 친양쪽성 플러렌 유도체는 하기 화학식 1로 표현되는 태양 전지:
    [화학식 1]
    Figure pat00011

    상기 화학식 1에서,
    A는 플러렌이고,
    Z1은 소수성 작용기를 가지는 측쇄이고,
    Z2는 친수성 작용기를 가지는 측쇄이다.
  3. 제2항에서,
    상기 플러렌은 C2n (n≥10) 또는 CmHp (10≤m≤100, 10≤p≤100)로 표현되는 태양 전지.
  4. 제2항에서,
    상기 Z1과 상기 Z2는 상기 플러렌의 하나의 축에 대하여 서로 반대쪽에 위치하는 태양 전지.
  5. 제2항에서,
    상기 소수성 작용기는 0 mN/m 이상 5 mN/m 이하의 극성을 가지고,
    상기 친수성 작용기는 5 mN/m 초과 50 mN/m 이하의 극성을 가지는
    태양 전지.
  6. 제2항에서,
    상기 소수성 작용기는 치환 또는 비치환된 C1 내지 C30 알킬기, 치환 또는 비치환된 C3 내지 C30 사이클로알킬기, 치환 또는 비치환된 C6 내지 C30 아릴기, 치환 또는 비치환된 C2 내지 C30 헤테로아릴기, 할로겐 기, C1 내지 C30 에스테르기, 할로겐 함유기 또는 이들의 조합을 포함하는 태양 전지.
  7. 제2항에서,
    상기 친수성 작용기는 히드록실기, 산 작용기(acid group), 아미노기, 설폰기, 인산기, 암모늄기, 치환 또는 비치환된 C1 내지 C30 알콕시기, 또는 이들의 조합을 포함하는 태양 전지.
  8. 제2항에서,
    상기 친양쪽성 플러렌 유도체는 하기 화학식 1a로 표현되는 태양 전지:
    [화학식 1a]
    Figure pat00012

    상기 화학식 1a에서,
    A는 플러렌이고,
    Z1a 및 Z2a는 각각 독립적으로 치환 또는 비치환된 C1 내지 C30 알킬기, 치환 또는 비치환된 C3 내지 C30 사이클로알킬기, 치환 또는 비치환된 C6 내지 C30 아릴기, 치환 또는 비치환된 C2 내지 C30 헤테로아릴기이고,
    Z1b는 소수성 작용기를 가지는 측쇄이고,
    Z2b는 친수성 작용기를 가지는 측쇄이다.
  9. 제8항에서,
    상기 친양쪽성 플러렌 유도체는 하기 화학식 1aa로 표현되는 태양 전지:
    [화학식 1aa]
    Figure pat00013

    상기 화학식 1aa에서,
    A는 플러렌이고,
    R1 및 R2는 각각 독립적으로 수소, 치환 또는 비치환된 C1 내지 C30 알킬기, 치환 또는 비치환된 C3 내지 C30 사이클로알킬기, 치환 또는 비치환된 C6 내지 C30 아릴기, 치환 또는 비치환된 C2 내지 C30 헤테로아릴기 또는 이들의 조합이고,
    L1 및 L2는 각각 독립적으로 단일결합, 치환 또는 비치환된 C1 내지 C20 알킬렌기, 치환 또는 비치환된 C3 내지 C20 사이클로알킬렌기, 치환 또는 비치환된 C6 내지 C30 아릴렌기, 치환 또는 비치환된 C2 내지 C30 헤테로아릴렌기 또는 이들의 조합이고,
    Z1c는 소수성 작용기를 가지는 측쇄이고,
    Z2c는 친수성 작용기를 가지는 측쇄이다.
  10. 제2항에서,
    상기 친양쪽성 플러렌 유도체는 상기 캐소드와 상기 활성층 사이에서 자기 정렬되는(self-aligned) 태양 전지.
  11. 제10항에서,
    상기 친양쪽성 플러렌 유도체의 Z1은 상기 활성층 측에 자기 정렬되고,
    상기 친양쪽성 플러렌 유도체의 Z2는 상기 캐소드 측에 자기 정렬되는
    태양 전지.
  12. 제2항에서,
    상기 캐소드와 상기 중간층 사이에 위치하는 버퍼층을 더 포함하는 태양 전지.
  13. 제12항에서,
    상기 버퍼층은 금속 산화물을 포함하는 태양 전지.
  14. 제13항에서,
    상기 친양쪽성 플러렌 유도체의 Z2는 상기 금속 산화물과 화학 결합되어 있는 태양 전지.
  15. 캐소드를 형성하는 단계,
    활성층을 형성하는 단계,
    애노드를 형성하는 단계, 그리고
    상기 캐소드를 형성하는 단계와 상기 활성층을 형성하는 단계 사이에 친양쪽성 플러렌 유도체를 포함하는 중간층을 형성하는 단계
    를 포함하는 태양 전지의 제조 방법.
  16. 제15항에서,
    상기 친양쪽성 플러렌 유도체는 하기 화학식 1로 표현되는 태양 전지의 제조 방법:
    [화학식 1]
    Figure pat00014

    상기 화학식 1에서,
    A는 플러렌이고,
    Z1은 소수성 작용기를 가지는 측쇄이고,
    Z2는 친수성 작용기를 가지는 측쇄이다.
  17. 제16항에서,
    상기 중간층을 형성하는 단계는 상기 캐소드 또는 상기 활성층 위에 상기 친양쪽성 플러렌 유도체를 포함하는 용액을 적용하는 단계를 포함하는 태양 전지의 제조 방법.
  18. 제17항에서,
    상기 용액은 클로로포름, 디클로로메탄, 크실렌, 톨루엔, 벤젠, 클로로벤젠, 디클로로벤젠, 테트라하이드로퓨란 또는 이들의 조합에서 선택된 용매를 포함하는 태양 전지의 제조 방법.
  19. 제17항에서,
    상기 용액을 적용하는 단계 후에 20℃ 내지 150℃에서 열처리하는 단계를 더 포함하는 태양 전지의 제조 방법.
  20. 제16항에서,
    상기 캐소드를 형성하는 단계와 상기 중간층을 형성하는 단계 사이에 금속 산화물을 포함하는 버퍼층을 형성하는 단계를 더 포함하는 태양 전지의 제조 방법.
  21. 제20항에서,
    상기 중간층을 형성하는 단계는
    상기 버퍼층 위에 상기 친양쪽성 플러렌 유도체를 포함하는 용액을 적용하는 단계, 그리고
    20℃ 내지 150℃에서 열처리하는 단계
    를 포함하고,
    상기 열처리하는 단계에서 상기 친양쪽성 플러렌 유도체의 Z2와 상기 금속 산화물의 축합 반응을 유도하는 태양 전지의 제조 방법.
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