KR20130114583A - 방사선 차폐를 위한 질화붕소 및 질화붕소 나노튜브 물질 - Google Patents

방사선 차폐를 위한 질화붕소 및 질화붕소 나노튜브 물질 Download PDF

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KR20130114583A
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재-우 김
조이셀린 에스. 해리슨
마이클 더블유. 스미스
케빈 조단
샤론 이. 로우더
피터 티. 릴레헤이
세일라 에이. 티볼트
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유나이티드 스테이츠 오프 아메리카 에즈 리프리젠티드 바이 더 애드미니스트레이터 오프 더 내셔널 에어로너틱스 앤드 스페이스 애드미니스트레이션
제퍼슨 사이언스 어소시에이츠, 엘엘씨
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Abstract

항공우주, 방어 시설, 의학 및 발전소를 포함한 다양한 분야에서의 승무원과 장비를 보호하기 위하여 효과적인 방사선 차폐이 요구된다. 가벼운 원소 그리고, 특히 수소는 은하우주선, 태양 에너지 입자 및 고속 중성자를 포함하는 고-에너지 입자에 대한 차폐에서 가장 효과적이다. 그러나 순수한 수소는 매우 가연성이 높고, 좁은 중성자 흡수 단면적을 가지며, 구성요소로 제조될 수 없다. 가벼운 원소, 즉, 붕소, 질소, 탄소 및 수소를 함유할 뿐만 아니라 매트릭스 내에서 분산된 붕소 나노-입자, 질화붕소 나노튜브(BNNT) 및 질화붕소 나노-소평판 나노합성물을 함유하는 나노합성물은 다양한 기능적 형태로 효과적인 방사선 차폐 물질을 제공한다. 붕소와 질소는 넓은 중성자 흡수 단면적과 넓은 흡수 스펙트럼을 가진다. 붕소 함유 나노물질과 질소 함유 나노물질을 수소 함유 매트릭스 내로 포함시키는 것은 파편과 유해한 이차입자의 생성 없이 중성자 및 모든 에너지의 넓은 범위의 방사선 종에 대해 효과적으로 차폐할 수 있는 합성물을 제공한다.

Description

방사선 차폐를 위한 질화붕소 및 질화붕소 나노튜브 물질{BORON NITRIDE AND BORON NITRIDE NANOTUBE MATERIALS FOR RADIATION SHIELDING}
관련 출원의 상호 참조
이 출원은 "질화붕소 나노튜브 및 질화붕소 나노튜브 중합체 합성물을 이용하여 제작된 중성자 및 자외선 차폐 필름(Neutron and Ultraviolet Shielding Films Fabricated Using Boron Nitride Nanotubes and Boron Nitride Nanotube Polymer Composites)에 대하여, 2010년 5월 7일에 출원된 미국 특허 가출원 일련 번호 제61/395,113호의 이익을 주장한다.
연방 후원 연구 또는 개발과 관련된 선언
미국 정부는 본 발명에서 완납된 라이센스를 가지고, 미국 항공 우주국(National Aeronautics and Space Administration)에 의해 수여된 계약 제NCC-1-02043호의 조건에 의해 제공된 바와 같이, 합리적인 조건에서 제3 자에게 라이센스를 주는 것을 특허 소유자에게 요구할 수 있는 권리를 제한된 상황에서 갖는다.
1. 발명의 분야
본 발명은 방사선 차폐 물질에 관한 것으로, 좀 더 구체적으로는 붕소 함유 물질로 제작된 방사선 차폐 물질에 관한 것이다.
2. 관련 기술의 설명
방사선, 특히 중성자, 은하우주선(galactic cosmic ray, GCR) 및 에너지 양자(energetic proton)(가령, 태양으로부터 온 것들)는 항공우주 산업과 다른 산업에서 승무원, 승객 및 장비에 대해 끊임없이 위험요소를 제기한다. 예를 들어, 상업적 고도 범위 내의 비행기에 대하여, 연구 결과는, 항공승무원과 비행기를 자주 타는 승객들이 법정 권고하에서 '일반' 사람들에게 허용된 수준보다 현저하게 높은 방사선량 수준에 처할 수 있다는 것을 지적한다[B. Mukherjee and P. Cross; "Analysis of neutron and gamma ray doses accumulated during commercial Trans-Pacific flights between Australia and USA", Radiation Measurements 32 (2000) 43-48]. 중성자 방사선의 한 위험요소는 중성자 활성화인데, 이는 작업종사자 자신의 신체 조직을 포함하여 중성자 방사선이 부딪치는 거의 모든 물질에서 방사능을 유도하는 중성자 방사선의 능력이다. 비행로의 전부 또는 일부로서, 저지구 궤도(low earth orbit) 내 또는 그 위로 진입해야 하는 우주선 상의 장비와 승무원은, 훨씬 더 높은 방사선 위험에 처하게 된다. 방사선에 의해 제기된 위험은 빈번하고 장기간의 우주비행에 있어, 주요 문제점 중의 하나로 오랫동안 인식되어 왔다. 현재의 스페이스 미션(space mission)의 기간은 무엇보다도, 태양으로부터의 양자 및 다른 고에너지 입자뿐만 아니라 매우 강한 GCR에 대한 승무원과 장비의 노출에 의해 제한된다. 대기에서, 산소 및 질소와 우주선(cosmic ray)의 상호 작용은, 고에너지 중성자, 양자, 파이온(pion), 중간자(meson), 전자, 광자 및 핵 파편(nuclear fragment)을 포함하는 이차입자를 생성한다. 방사선의 최고 선속(peak flux)은 60,000 피트에서 발생하고, 이후 해수면까지 점차 줄어든다. 일반 항공기 순항 고도에서 방사선은 기저 준위(ground level) 강도의 수백배이고, 60,000 피트에서 이것보다 다시 3배 더 높다. 항공기에서, 고에너지의 대기 중성자는 높은 열중성자 선속을 생성하는 수소 함유 물질에 의해 감속 또는 느려진다. 이들 물질은 연료, 수화물 및 사람들뿐만 아니라 주로 중합 물질을 포함한다. 마이크로칩 크기 및 작동 전압이 줄어듬에 따라, 열중성자는 항공 전자 시스템에서 단일 사건 효과(Single Event Effect, SEE)의 점점 더 중요한 원인이 된다[IEC TECHNICAL SPECIFICATION TS 62396-1 "Process management for avionics - Atmospheric radiation effects"]. 마찬가지로 방사선은 승객 전자 장치에 영향을 미칠 것이다.
방사선 차폐를 위한 물질은 중성자 차폐를 위해 사용되는 수소, 붕소 및 리튬 함유 물질의 다양한 제제로 광범위하게 연구되어 왔다. 물, 폴리에틸렌, 파라핀 왁스 또는 상당량의 물분자가 시멘트에 화학적으로 결합된 콘크리트가 중성자 감쇠를 위해 사용되어 왔다. 또한, 납도 다양한 유형의 방사선, 주로 알파 입자, 감마선 및 X-선의 차폐를 위해 사용되어 왔다.
몇몇 요인이 항공우주 응용분야에서의 방사선 차폐용으로 적합한 재료에 영향을 미친다.
1. 상기 방사선 차폐용으로 적합한 재료의 구성 요소는 작은 원자질량을 가져서, 파편이 고에너지 입자와 충돌하는 것을 방지하여야 한다.
2. 상기 방사선 차폐용으로 적합한 재료는 가벼워야한다(큰 원자량 물질에 대한 문제).
3. 상기 방사선 차폐용으로 적합한 재료는 작은 부피를 가져서, 론치 페이로드 페어링(launch payload fairing)내에 맞아야 한다(물(H2O)과 저농도 폴리에틸렌(LDPE)와 같이 수소가 포함된 물질(hydrgen filled material)에 대한 문제)
4. 상기 방사선 차폐용으로 적합한 재료는 기계적으로 강하고 단단할 뿐만 아니라 높은 온도에서 안정해야 한다.
5. 상기 방사선 차폐용으로 적합한 재료는 낮은 가연성(flammability)를 가져야 한다(일부 높은 수소 함유 물질의 단점).
6. 방사선 차폐 필러를 첨가할 때, 재료가 광학 투명성과 기계적 강건성과 같은 특성을 보유하는 것이 종종 바람직하다.
우주공간에서 내구성이 있는 중합체(가령, 폴리아미드)는 차세대 항공우주 운송수단에 있어서 그 무게를 줄이기 위하여 이미 개발되었다. 표 1에 도시된 바와 같이, BNNT는 항공우주 응용분야에서 방사선 차폐 물질로서의 상기 기술된 적합한 특징을 모두 가진다.
표 1. 질화붕소 나노튜브의 물리적 특성.
특성 질화붕소 나노튜브
전기적 특성 항상 반도체성 (약 5.5eV 밴드갭)
기계적 특성 (영률) 1.18 TPa
열 전도율 ~3000 W/mK
열 산화 저항성 공기중에서 800℃까지 안정함
중성자 흡수 단면적 B=767(B 10 ~ 3800), N=1.9
붕소와 질소의 낮은 원자질량이외에도 , 높은 단면적은 광범위한 입자종( particle species ) 및 에너지를 커버하는 우수한 방사선 차폐를 야기한다.
극성 영구적인 쌍극자 압전현상(0.25-0.4 C/㎡)
표면 형상 물결 모양
색깔 백색
열 팽창 계수 -1x10-6
매트릭스 내로 BNNT의 첨가는 최소 중량 불이익(minimal weight penalty)을 갖는 구조적이고 방사선 차폐적인 특성을 제공할 수 있는 합성물로 이어진다. 항공우주 구조 응용분야에서 사용되는 물질의 비교가 아래의 중성자 흡수 단면적(반(barn)으로)으로 나타난다(표 2).
표 2. 물리적 특성, 다양한 물질의 2200 m/s 중성자에 대한 중성자 산란 단면적 및 중성자 흡수 단면적, (http://www.ncnr.nist.gov/resources/n-lengths/).
물질 원자질량 밀도(g/㎤) 중성자 산란 단면적 중성자 흡수 단면적(반(barn))
수소 1.01 기체 82.02 0.33
붕소 10.81 질화붕소
("BN")(2.27); BNNT(1.37)		 5.24 710(10B: 3835)
탄소 12.01 1.8-3.5 5.55 0.0035
질소 14.01 기체 11.51 1.9
산소 16.00 기체 4.23 0.00019
알루미늄 26.98 2.7 1.50 0.231
티타늄 47.87 4.54 4.35 5.0
납 207.2 11.34 11.12 0.17
수소 함유 물질은 방사선 차폐 물질로의 사용을 위해 광범위하게 조사되었다. Hall 등의 ["Non-Combustible Nuclear Radiation Shields with High Hydrogen Content," 미국 특허 제4,123,392호 (1978)]는 높은 수소 함량을 가진 불연소 핵 방사선으로부터의 차폐를 기술한다. 그들은 내화성 매트릭스 내에 수소 함유 물질을 분산하는 것을 제안한다. Ohuchi 등의 ["Neutron-Shielding Fabric And Composite Fiber and Method of Manufacture Thereof," 미국 특허 제4,522,868호 (1985)]는 중심-성분(core-component)과 결합 가능한 섬유-형성 중합체(fiber-forming polymer)로 제조된 피복성분(sheath component)과 함께, 중성자-차폐 물질을 함유하는 중심-성분으로서의 섬유-형성 중합체로 구성된 중성자-차폐 물질을 기술한다. Hamby 등의 ["Composite Thermal Insulation and Radioactive Radiation Shielding," 미국 특허 제5,814,824호 (1998)]는 다수의 레이어(적어도 하나의 내부 레이어, 적어도 하나의 외부 레이어 및 방사성 복사를 감소시키는 차폐 레이어)로 구성된 합성 단열물과 방사능성 복사 차폐 장치를 기술한다. Cummins의 ["Radiation Shielding for Space Craft Components," 미국 특허 제5,324,952호 (1994)]는 1차 방사선 감쇠를 제공하기 위한 제1 레이어와 1차 및 2차 방사선 감쇠를 제공하기 위한 제2 레이어로 구성된 기기를 기술한다. 마이크로미터 규모의 질화붕소 분말을 함유한 합성물이 중성자 차폐를 위하여 제시되었다[Harrison 등의 "Polyethylene/Boron Nitride Composites for Space Radiation Shielding", Journal of Applied Polymer Science, 109, 2529 (2008)]. 또한, 납도 다양한 유형의 방사선, 주로 알파 입자, 감마선 및 X-선의 차폐를 위해 사용되어 왔다.
관련 기술에서 다수의 단점이 있는데, 특히, 차폐 물질의 매우 높은 유효단면적(effective cross section)을 달성할 수 없다는 것이다. 이는 효과적인 차폐를 달성할 수 있도록 하기 위하여 비교적 많은 양의 필러 물질 사용을 필요로 한다. 높은 수소 함량에 의존하는 것은 일부 중합체에 대하여, 낮은 물질 밀도(효과적인 차폐를 위해 요구되는 큰 부피)와 가연성을 포함한 문제점을 가져온다. 문헌에 현재 기술된바와 같이, 마이크론 크기의 분말의 사용은 효과적인 방사선 감쇠를 위한 높은 필러 부피율 한계점(threshold)으로 이어진다. 이는 증가된 무게(필러는 일반적으로 매트릭스보다 더욱 밀도 높음), 중성자 감쇠 필러의 더 많은 양이 요구됨에 따른 증가된 비용, 필러 부피가 증가함에 따른 매우 불량한 가공성 및 결과 물질의 다른 바람직한 특성의 급격한 감소의 문제점을 가져온다. 납 차폐물은 납의 높은 밀도로 인해 매우 무겁고, 중성자에 대한 차폐에 효과적이지 않다. 게다가, 납에 입사하는 높은 에너지 전자(베타 방사선 포함)는 제동 복사(bremsstrahlung)를 생성할 수 있는데, 이는 원 방사선(original radiation) 보다 조직에 잠재적으로 더욱 위험하다. 또한, 납은 인간 건강에 매우 유독하여, 이는 취급의 어려움을 야기한다.
BNNT의 넓은 중성자 흡수 단면, 가벼운 중량과 함께 구성 요소의 작은 원자질량 및 넓은 표면적은 차폐물질이 수소, 납 또는 거시적인 BN 입자 함유 물질에 비해 매우 적은 부피와 무게를 가지고, 매우 효과적으로 대상 물질을 차폐하도록 한다.
추가적인 열 안정성 및 기계적 강건성은 방사선 차폐 BNNT 물질을 종래의 응용분야(자동차, 태양 에너지 주택 및 빌딩, 화장품, 옷, 이불, 헬멧 등)를 위한 일반적인 방사선 차폐뿐만 아니라, 높은 고도의 항공우주선, 우주 탐사선 및 군사적 용도(갑옷)와 같은 거친 환경에서의 다양한 용도를 위해 더욱 가치있도록 한다.
게다가, BNNT 물질은 BNNT가 UV 범위의 빛을 매우 효율적으로 흡수하고 산란시키므로, 자외선(UV) 방사선도 매우 효과적으로 차폐할 수 있다.
붕소 10을 함유한 임의의 나노-사이즈의 함유물(0D(나노-입자), 1D(나노튜브) 및 2D(나노-소평판(platelet))을 포함)은 질화붕소 나노튜브(BNNT), 붕소 도핑된 탄소 나노튜브, 질화붕소 나노-소평판(나노미터 두께의 h-BN 시트)를 포함하지만 이에 제한되지 않는 효과적인 방사선 차폐 물질에 대한 좋은 후보가 될 것이다.
본 발명은 질화붕소 나노튜브(BNNT)와 나노 규모의 질화붕소 물질로 제작된 방사선 차폐 물질을 제공하는 것이 주 목표이다. 다른 차폐 물질과 비교하여, 관심 대상을 차폐하기 위하여 BNNT 및/또는 BN 함유 물질의 훨씬 얇은 레이어 또는 코팅이 요구된다.
본 발명의 목적은 매트릭스(중합체 또는 세라믹) 내에 BN과 BNNT 함유 물질의 제어된 첨가 및 분산에 의하여 방사선 차폐를 향상시키는 것이다. 나노 규모의 BN과 BNNT는, 거시적인 벌크 물질과 비교할 때, 차폐 물질 전반에 걸쳐 붕소 원자와 질소 원자를 균일하게 분산시키는데 매우 효과적이다.
본 발명의 목적은 수소 함유 중합체, 수소 함유 단량체 또는 이들의 조합으로부터 합성된 매트릭스 내에, 붕소 함유 물질(즉, 붕소 원자, 붕소 나노-입자(0D), 질화붕소 나노튜브(BNNT)(1D), 질화붕소 나노-소평판(2D) 또는 이들의 중합체 합성물)을 균일하게 분산시킴으로써 효과적인 방사선 차폐를 달성하는 것이다.
본 발명의 목적은 붕소 함유 중합체, 붕소 함유 단량체 또는 이들의 조합으로부터 합성된 매트릭스 내에, 붕소 함유 물질(즉, 붕소 원자, 붕소 나노-입자(0D), 질화붕소 나노튜브(BNNT)(1D), 질화붕소 나노-소평판(2D) 또는 이들의 중합체 합성물)을 균일하게 분산시킴으로써 효과적인 방사선 차폐를 달성하는 것이다.
본 발명의 목적은 질소 함유 중합체, 질소 함유 단량체 또는 이들의 조합으로부터 합성된 매트릭스 내에, 붕소 함유 물질(즉, 붕소 원자, 붕소 나노-입자(0D), 질화붕소 나노튜브(BNNT)(1D), 질화붕소 나노-소평판(2D) 또는 이들의 중합체 합성물)을 균일하게 분산시킴으로써 효과적인 방사선 차폐를 달성하는 것이다.
본 발명의 목적은 투명한 중합체 매트릭스와 충분히 분산된 질화붕소 나노튜브로 구성된 광학적으로 투명한 중성자 및 다른 방사선 차폐 물질을 제공하는 것이다. BNNT는 가시 광선 범위에서 백색이고 광학적으로 투명하다.
본 발명의 추가 목적은 중합체 또는 세라믹 매트릭스 내에 질화붕소 나노튜브를 분산시킴으로써 광학적으로 투명한 방사선 차폐 창을 생성하는 것이다.
마지막으로, 본 발명의 목적은 상기 목적들을 간단하면서도 비용 효율적인 방식으로 달성하는 것이다.
본 발명의 상기 목적 및 추가 목적, 설명 그리고 장점은 첨부된 도면과 함께 읽을 때, 후술하는 상세한 설명으로부터 명백하게 될 것이다.
본 발명은 방사선으로부터의 차폐를 제공하기 위한 물질을 제조하기 위한 방법을 제공함으로써 이들 요구를 해결한다. 붕소 함유 나노물질/중합체 물질은 매트릭스 내에 붕소 함유 나노물질의 제어된 분산에 의하여 붕소 함유 나노물질과 매트릭스로부터 합성된다. 합성된 필름은 방사선으로부터 보호되어야할 대상물에 도포된다. 바람직하게는, 붕소 함유 나노물질은 붕소 원자, 붕소 나노-입자(0D), 질화붕소 나노튜브(BNNT)(1D), 질화붕소 나노-소평판(2D) 또는 이들의 중합체 합성물이다. 붕소 함유 나노물질은 매트릭스 내에 균일하게 분산되는 것이 바람직하다. 붕소 함유 나노물질/중합체 물질은 동시 전단과 초음파분해하에서 인-시튜 중합(in-situ polymerization)에 의해 합성되는 것이 바람직하다. 매트릭스는 수소, 붕소 또는 질소 함유 중합체; 수소, 붕소 또는 질소 함유 단량체 또는 이들의 조합으로부터 합성되는 것이 바람직하다. 매트릭스는 2.6-비스(3-아미노페녹시) 벤조니트릴((β-CN)APB)인 디아민 및 피로멜리틱 이무수물(PMDA)인 이무수물로부터 합성되는 것이 바람직하다. 매트릭스 내의 질화붕소의 농도는 중량으로 0% 내지 5%인 것이 바람직하며, 구체적으로 중량으로 5%이다. 붕소 함유 나노물질은 붕소, 질소, 탄소 또는 수소인 것이 바람직하다. 합성된 물질은 필름, 섬유, 페이스트 또는 폼(foam)의 형태인 것이 바람직하다. 합성된 섬유는 직물에 포함되는 것이 바람직하다. 합성된 페이스트는 대상물의 표면에 도포되거나 대상물 내에 레이어를 형성하여, 방사선 보호막을 제공하는 것이 바람직하다. 매트릭스는 중합체 또는 세라믹 매트릭스인 것이 바람직하다.
본 발명의 주제 물질의 더욱 완벽한 설명 및 이의 장점은 첨부된 도면과 함께, 후술하는 상세한 설명을 참조하여 달성될 수 있다.
도 1은 종래기술의 높은 필러 부피 분율 h-BN 분말 합성물과 LDPE의 차폐와 비교한, 적은 로딩(loading) BNNT/폴리이미드 합성물을 사용한 중성자 차폐의 유효성을 나타낸다;
도 2는 순수한 폴리이미드와 5 중량%의 BNNT/폴리이미드 합성물의 광학 특성과 더불어 30 중량% h-BN/분말 및 LDPE의 광학 특성을 나타내고, 이들의 중성자 차폐 효과는 도 1에 도시된다;
도 3A-3C는 본 발명이 실현될 수 있는 형태가 필름, 섬유 및 페이스트/폼을 포함하고, 이들 각각은 중합체 또는 세라믹 매트릭스 및 붕소 함유 나노-함유물을 함유함을 나타낸다;
도 4A-4D는 본 발명이 핵 잠수함 승무원과 의학 방사선 전문의를 포함하여 높은 방사선 환경에 있는 작업종사자를 위한, 옷 또는 옷 안감/속옷(가령, 우주비행사와 조종사 수트를 위함), 앞치마, 이불, 침낭 또는 이들의 안감을 생산하는데 사용될 수 있다는 것을 나타낸다; 및
도 5는 본 발명의 실시예를가 우주비행사와 조종사 얼굴 가리개를 위한 레이어를 형성하는데 사용될 수 있음을 나타낸다;
도 6A 및 6B는 비행기 창을 위한 레이어와 승객의 객실을 위한 안감에서의 본 발명의 사용을 나타낸다. 붕소 나노-함유물이 함유된 '페인트'는 표면 위에 도포되고, 이후 경화되어서 방사선 차폐 레이어를 형성한다. 중합체 또는 세라믹 매트릭스 선택과 구조적 조건에 따라, 붕소 함유 나노합성물은 적절한 창 기재의 사이에 끼워진 창 기재(window base material)의 한 쪽 면 상의 코팅물로서 또는 프리 스탠딩 윈도우(free standing window)로서 사용된다;
도 7은 붕소 함유 나노합성물이 전자 부품을 위한 '방사선-경화(radiation-hardended)' 패키징으로 사용되는 것을 나타낸다; 및
도 8은 붕소 함유 나노합성물이 중성자 생성 반응의 장소를 제공하는 용기(vessel)를 위한 광학적으로 투명한 창/창 코팅물을 제조하는데 사용될 수 있다는 것을 나타낸다.
후술하는 상세한 설명은 본 발명을 수행하는 가장 최선이라고 현재 고려되는 방식이다. 이 설명은 제한하는 의미로 간주되지 않고, 단지 본 발명의 구체예의 일반 원리를 나타내기 위한 목적으로 만들어진다. 본 발명의 구체예와 다양한 특징 및 이들의 유리한 설명은 첨부된 도면과 함께 기술 및/또는 설명되고 후술하는 설명에서 제시된 비-제한적인 구체예와 실시예와 관련하여 좀 더 충분히 설명된다. 도면에 도시된 특징은 꼭 비율대로 도시되지는 않으며, 숙련자가 인식하는 바와 같이, 하나의 구체예의 특징은 본 명세서에 명시적으로 기재되지 않아도, 다른 구체예와 함께 이용될 수 있다는 점을 주목해야 한다. 잘-알려진 구성요소와 기술의 설명은 본 발명이 모호하게 되는 것을 방지하기 위하여 생략될 수 있다. 본 명세서에서 사용된 실시예는 단지, 본 발명을 실시하고 더 나아가 당업자가 본 발명을 실시할 수 있도록 하는 방법을 이해하기 쉽게 하려는 것이다. 따라서, 본 명세서에 제시된 실시예와 구체예는 본 발명의 범위를 제한하는 것으로 해석되어서는 안되고, 본 발명은 첨부된 청구범위에 의해 정의된다. 게다가, 도면의 여러 면에 걸쳐서, 같은 도면 부호는 유사한 부분을 나타낸다는 것이 주목된다.
방사선으로부터의 효과적인 차폐는 방어 시설 및 항공우주 분야, 의학 및 원전설비를 포함한 다양한 분야에서 중요한 도전과제로 남아있다. 승무원과 장비를 보호하기 위하여 차폐가 필요하다. 수소는 가장 작은 원자질량을 가진 원자이므로, 높은 수소 함량을 가진 물질은 에너지 입자를 차폐하기 위하여 가장 바람직하다. 그러나, 수소 그 자체 또는 수소 함유 물질은 효과적으로 차폐하기 위하여 큰 부피를 요한다. 이 발명에서 기술된 나노합성물은 고에너지 입자의 충돌로부터 생성된 중성자를 포함한 에너지 입자를 감속(느리게)시키고, 그 결과로 생긴 열중성자와 다른 저에너지 종(species)이 전자 시스템과 상호작용을 할 수 있기 전에 포획한다. 나노합성물을 비행기의 구조 및 내부의 의장, 가령 의자, 바닥 패널 등에 포함시킴으로써, 방사선 차폐는 추가적인 중량 불이익(weight penalty) 없이 달성될 수 있다.
일반적으로, 본 발명은 중성자 차폐 물질로서, 붕소 나노-입자(0D), 질화붕소 나노튜브(BNNT)(1D), 질화붕소 나노-소평판(2D)뿐만 아니라 이들의 중합체 합성물을 포함하는 붕소 함유 나노물질의 사용에 관한 것이다. 붕소, 특히 붕소 10은 열중성자(에너지
Figure pct00001
0.025 eV)를 위한 넓은 흡수 단면적과 넓은 흡수 스펙트럼을 가진다. BNNT와 같은 붕소 함유 나노물질을 수소의 넓은 중성자 산란 단면적 때문에 우수한 중성자 감속제인 수소 함유 중합체에 포함시키는 것은, 무거운 원소에서 종종 관측되는 캐스케이딩(cascading)(또는 파편화) 없이 중성자에 대해 매우 효과적으로 차폐하는 합성물을 제공한다.
BNNT계 중성자 및 다른 이온성 방사선 흡수재에 대한 잠재적 시장은 높은 차폐 효과를 가진 가벼운 물질이 요구되는 항공우주 산업을 포함한다. 저지구 궤도로 발사되는 비용은 1킬로그램당 약($10,000-$25,000)이면서, 효과적이고, 가벼우며, 작은 부피의 차폐물이 바람직하다. 또한, 상업적 비행 승무원은 비행 중에 높은 방사선량에 노출된다. 본 발명은 항공기 객실을 커버하기 위한 얇은 레이어로서 도포되는 차폐 물질을 제공한다. BNNT 합성물의 높은 광학 투과도가 높은 방사선 환경에서 사용을 위한 창을 제조하는데 사용된다. 추가적인 열 안정성 및 기계적 강건성은 방사선 차폐 BNNT 물질을 종래의 응용분야(자동차, 태양 에너지 주택 및 빌딩, 화장품, 옷, 이불, 헬멧 등)를 위한 일반적인 방사선 차폐뿐만 아니라, 높은 고도의 항공우주선, 우주 탐사선 및 군대에서의 응용분야(갑옷)와 같은 거친 환경에서의 다양한 용도를 위해 더욱 가치있도록 한다. BNNT 나노합성물 물질은 잠수함 및 미래 우주선과 같은 원자력으로 구동되는 베슬뿐만 아니라 의학 분야에서, 그리고 원자력 발전소에서 방사선 차폐를 제공하는데 사용된다. 또한, 나노합성물 물질로 구성된 안감은 방사능 물질을 다루는 비상사태 긴급구조원이 입은 의류의 일부로서 사용된다. 붕소, 질소 및 수소 그리고 탄소와 같은 적은 원자질량의 원소를 함유하는 합성물은 우주 여행에서 마주하게 되는 태양 입자 발생(solar particle event)로부터의 은하우주선 및 고에너지 양자를 포함하는 이온성 방사선으로부터의 효과적인 차폐를 제공한다.
1994년에 질화붕소 나노튜브(BNNT)의 첫 이론적인 예측[A. Rubio et al, Phys. Rev . Lett . 49, 5081 (1994)]과 1995년에 Zettl's group에 의해 실험적으로 처음 합성된 BNNT 보고 [N. G Chopra et al, Science, 269, 966 (1995)]이래로, 다양한 유형의 BNNT 합성 방법이 보고되어 있다[D. Golberg et al, Adv . Mater ., 19, 2413, (2007)]. 최근에는 이례적으로 길고, 고도로 결정질인 BNNT를 생성하는 새롭고 개념적으로 간단한 방법이 증명되고 있으며, 본 명세서에 참조로서 그 전체가 포함된다[2008년 5월 14일에 "Boron Nitride Nanotubes"의 명칭으로 출원된 M. W. Smith 등의 미국 특허 출원 일련 번호 제 12/152,414호, M. W. Smith 등의 Nanotechnology, 20, 505604 (2009)]. BNNT는 높은 강도-무게 비율(strength-to-weight ratio), 높은 온도저항성(공기 중 약 800℃), 피에조전기(piezoelectricity) 및 방사선 차폐 능력을 가진 것으로 여겨지고 있다[D. Golberg ibid]. 질화붕소 나노튜브는 낮은 밀도(1.37 g/㎤)를 가지고, 붕소는 넓은 중성자 흡수 단면적 710 반(10B:3835 반)(표 2)을 가진다. 또한, 질소는 0.0035인 탄소에 비해 1.9의 상당히 넓은 중성자 흡수 단면적을 가지는데, 이는 효과적인 차폐를 위한 또 다른 이점이다(표 2). 그들의 적은 원자질량 때문에, BN 및 BNNT 합성물내의 붕소, 질소 ,탄소 및 수소는 다른 방사선 종을 위한 효과적인 차폐물로서의 역활도 한다. 더구나, BN/BNNT 함유 합성물 내의 붕소, 질소 및 수소 그리고 탄소의 적은 원자질량은 파편없는 고에너지 입자의 효과적인 차폐와 이차입자의 생성을 야기한다. 현재의 발명은 수소 함유된 우주에서 내구성 있는 중합체 또는 세라믹 매트릭스내에, 크고, 거시적인 단면적 중성자 흡수를 갖는 나노 규모의 필러를 형성하기 위한 질화붕소 나노튜브의 사용에 관한 것이다.
우선, BNNT/폴리이미드 나노합성물 필름은 동시 전단과 초음파분해하에서 인-시튜 중합(in-situ polymerization)에 의해 합성된다. 2.6-비스(3-아미노페녹시) 벤조니트릴((β-CN)APB)인 디아민 및 피로멜리틱 이무수물(PMDA)인 이무수물로부터 합성된 새로운 고온 폴리이미드는 이 발명을 위한 매트릭스로 사용된다. 폴리이미드 내의 BNNT 농도는 0 내지 5 중량%이다. 30 중량% 마이크로미터 규모의 육방정계 질화붕소(h-BN) 입자와 폴리이미드 합성물은 비교를 위해 만들어졌다.
중성자 흡수재로서의 BNNT/폴리이미드 합성물의 효과를 확인하기 위하여, 1 퀴리(Ci) AM/Be 혼합물이 중성자원으로 사용되고, 1" 지름의 인듐 호일이 검출자로 사용된다. 표 1에 도시된 결과는 매우 낮은 농도의 BNNT의 효과뿐만 아니라 높은 BN 분말 로딩의 효과를 나타낸다. 불순한 BNNT의 낮은 농도를 고려하면, 차폐 효과는 시험된 샘플 중에 가장 우수하고, 6배 높은 농도의 BN 분말뿐만 아니라 고수소 함유 LDPE(저밀도 폴리에틸렌) 보다도 더 우수하게 실행된다. h-BN 분말 함유 합성물이 불투명하고 매우 부서지기 쉽지만, BNNT 함유 합성물은 투명하고 유연하다. h-BN 입자의 평균 표면적은 약 3.6 ㎡/g이지만, BNNT의 평균 표면적은 500 ㎡/g 초과이고, 이는 h-BN 보다 10의 두 자리수배 이상이다. 거시적인 h-BN 입자와 비교할 때, 이 넓은 표면적은 BNNT가 관심 대상물을 매우 적은 양으로도 매우 효과적으로 차폐할 수 있게 한다. 또한, 순수한 BNNT 물질은 다른 차폐 물질과 비교하여 더 적은 양으로 승무원과 장비를 매우 효과적으로 차폐하기 위한 얇은 필름 또는 코팅물로서 사용될 수 있다. 도 2는 순수한 폴리이미드와 5 중량% BNNT/폴리이미드 합성물의 자외선/가시광선/근적외선(UV/Vis/NIR) 스펙트럼을 나타낸다. 가시광선/근적외선 영역에서의 투과율은 BNNT를 첨가함에 따라 감소되나, 650 nm-파장에서 약 43% 투명도를 여전히 나타낸다. 400 nm 파장 아래에서, 샘플들은 불투명한데, 이는 UV 방사선을 차폐하기 위해 우수하다는 의미이다. 그러므로, BNNT 또한 UV 차폐 물질로 사용될 수 있다.
높은 거시적인 흡수 단면적과 BNNT의 형태 인자의 조합은 매우 높은 효과의 거시적인 흡수를 야기한다. BNNT의 매우 적은 로딩은 물질이 다른 바람직한 특성을 여전히 유지하면서도, 중성자 선속(neutron flux)을 크게 감소시킬 수 있다.
도 3A - 3C는 본 발명의 가능한 형태를 나타내는 반면, 도 4 내지 8은 본 발명의 사용의 가능한 영역을 나타낸다. 일정하게 또는 불규칙적으로 분산된 BNNT 및/또는 다른 붕소 함유 나노-함유물을 사용한 방사선 차폐를 위한 합성물은 적절한 중합체 또는 세라믹 매트릭스의 선택에 의해 필름, 섬유, 페이스트 또는 폼의 형태로 제조되고(도 3), 상기 매트릭스 선택은 바람직한 최종용도(end application)에 의해 결정된다. 항공우주의 내구성 중합체(예를 들어, 폴리이미드)는 무게를 감소시키기 위한 차세대 항공우주 비행선을 위하여 이미 개발되었고, 이러한 중합체가 필요한 내구성을 제공하기 위한 항공우주 환경을 위해 선택된다. 유연한 방사선 차폐 물질을 위하여, 탄성중합체가 매트릭스로 사용될 수 있다. 높은 광학 투명도가 요구되는 경우에, 폴리카보네이트와 같은 중합체가 사용될 수 있다. 다른 응용분야보다도,본 발명은 항공기 승무원과 우주비행사와 같은 높은 방사선 환경에 있는 작업종사자가 사용하는 의류 또는 의류 레이어의 제조에 사용된다. 붕소 나노-함유물이 함유된 섬유가 직조되어 적절한 옷을 형성하거나 붕소 나노-함유물이 함유된 필름은 이러한 옷의 레이어로 사용된다. 이러한 섬유를 생성하기 위한 하나의 방법이 2009년 5월 6일에 "Boron nitride nanotube fibrils and yarns,"의 명칭으로 출원되고 함께 계류중이고 공개된 미국 특허 출원 일련 번호 제12/387,703호에 나타나고, 본 명세서에 참조로서 그 전체가 포함된다. 핵의학에서, 붕소 나노-함유물이 함유된 합성물은 과다노출 또는 의도치 않은 노출에 대한 환자와 장비업자를 보호하기 위해 사용된다. 중성자는 건강한 세포에 영향을 주지 않는 것이 중요한 다양한 방사선 치료 절차에서 현재 사용되거나 생성된다. 또한, 나노합성물은 방사능 물질 누출 또는 '방사능이 많은' 핵 폭탄에 대한 긴급구조원을 위한 의류의 구성요소를 형성한다. 선원이 제한된 공간에서 한 번에 수 개월 지내는 원자력으로 구동되는 잠수함, 미래의 원자력으로 구동되는 우주선과 우주 비행선에서, 붕소 나노-함유물이 함유된 물질은 승무원의 장기간 건강과 장치를 보호하는데 사용된다.
광학 투명도를 유지하면서 효과적인 방사선 차폐가 달성되기 때문에, 본 발명은 또한 헬멧 얼굴 가리개(도 5) 또는 항공기 창(도 6A)을 위한 얇은 레이어의 형태로 사용된다. 직물 섬유 매트, 넓은 필름 또는 붕소 나노-함유물이 함유된 '페인트'는 전체 객실 섹션에 안감을 대기 위한 가벼운 커버 형태를 형성하기 위해 사용된다. 개시된 방법은, 페인트-유사 페이스트 또는 폼의 형태일 때에, 방사선 보호를 개선시키기 위하여 대상물의 외부 표면에 도포될 수 있다. 붕소 나노-함유물이 함유된 중합체 합성물은 전자 부품을 위한 '방사선-경화' 패키징을 생성하는데 사용되는데, 이들 패키징은 이차입자가 회로망을 간섭하는 것을 방지하기 위하여, 칩 기판으로부터 약간의 거리를 두게 된다. 낮은 전기 전도성과 높은 열 전도성을 가진 BNNT(표 1 참조)를 사용하는 것은 전자장치가 전기적으로 고립되도록 유지하면서, 열을 방출하는 패키징 능력을 향상시킴으로써, 이 응용분야에서 추가적인 장점이 된다. 또한, 붕소 함유 나노합성물은 적절한 에너지의 열중성자를 생성하는 반응물을 포함하기 위한 용기의 투명한 창으로 사용된다(도 8). 붕소 함유 나노합성물은 원자력으로 구동되는 잠수함과 원자력으로 구동되는 우주선에서 원자로로부터 나온 중성자로부터 승무원과 장비를 보호하는데 사용된다. 본 발명에 따라 형성된 붕소 함유 나노합성물은 우주선에서 방사성 동위원소 열전기 발전기(radioisotope thermoelectric generator, RTG)에 의하여 구동되는 장비를 보호하는데 사용된다. 또한, RTG를 위한 강력한 연료인 242Cm 과 241AM은 높은 중성자 선속을 생성하기 때문에 강력한 차폐가 요구된다. 붕소, 질소, 수소 및 탄소 함유 합성물은, 양자, 알파 입자, 광이온, 중간 이온, 중이온, 은하 우주 방사선 입자 및 태양 에너지 입자를 포함하는 모든 에너지의 양성으로 하전된 입자에 대해 차폐물로 작용한다.
명백하게, 본 발명의 기본적 사상을 벗어남 없이, 많은 수정사항이 만들어질 수 있다. 따라서, 본 명세서에 구체적으로 기술된 것 이외에도 상기 첨부된 청구항의 범위내에서, 본 발명이 실시될 수 있음은 당업자에게 자명할 것이다. 많은 개선사항, 수정사항 및 부가사항은, 본 명세서에서 기술되고 다음 청구항에서 정의된 본 발명의 사상과 범위를 벗어남 없이, 당업자에게 자명할 것이다.

Claims (17)

  1. 매트릭스 내에 붕소 함유 나노물질을 제어 분산하여, 상기 붕소 함유 나노물질과 상기 매트릭스로부터 붕소 함유 나노물질/중합체 물질을 합성하는 단계; 및
    상기 합성된 물질을 방사선으로부터 보호되어야할 대상물에 도포하는 단계를 포함하는 방사선으로부터의 차폐를 제공하기 위한 물질을 제조하는 방법.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 붕소 함유 나노물질은 붕소 원자, 붕소 나노-입자(0D), 질화붕소 나노튜브(BNNT)(1D), 질화붕소 나노-소평판(nano-platelet)(2D) 및 이들의 중합체 합성물로 구성된 그룹에서 선택되는 방법.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 붕소 함유 나노물질는 상기 매트릭스 내에 균일하게 분산되는 방법.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 붕소 함유 나노물질/중합체 물질은 동시 전단과 초음파분해하에서 인-시튜 중합(in-situ polymerization)에 의해 합성되는 방법.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 매트릭스는 수소 함유 중합체, 수소 함유 단량체 및 이들의 조합으로 구성된 그룹에서 선택된 물질로부터 합성되는 방법.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 매트릭스는 붕소 함유 중합체, 붕소 함유 단량체 및 이들의 조합으로 구성된 그룹에서 선택된 물질로부터 합성되는 방법.
  7. 제 1 항에 있어서, 상기 매트릭스는 질소 함유 중합체, 질소 함유 단량체 및 이들의 조합으로 구성된 그룹에서 선택된 물질로부터 합성되는 방법.
  8. 제 1 항에 있어서, 상기 매트릭스는 2.6-비스(3-아미노페녹시) 벤조니트릴((β-CN)APB)인 디아민 및 피로멜리틱 이무수물(PMDA)인 이무수물로부터 합성되는 방법.
  9. 제 1 항에 있어서, 상기 매트릭스 내의 질화붕소 농도는 중량으로 0% 내지 5%인 방법.
  10. 제 1 항에 있어서, 상기 매트릭스 내의 질화붕소 농도는 중량으로 5%인 방법.
  11. 제 1 항에 있어서, 상기 붕소 함유 나노물질은 붕소, 질소, 탄소 및 수소를 포함하는 방법.
  12. 제 1 항에 있어서, 상기 합성된 물질은 필름, 섬유, 페이스트 및 폼으로 구성된 그룹에서 선택된 형태인 방법.
  13. 제 12 항에 있어서, 상기 합성된 섬유는 직물에 포함되는 방법.
  14. 제 12 항에 있어서, 상기 합성된 페이스트는 대상물의 표면에 도포되어 방사선으로부터의 보호를 제공하는 방법.
  15. 제 12 항에 있어서, 상기 합성된 페이스트는 대상물 내에 레이어를 형성하여, 방사선으로부터의 보호를 제공하는 방법.
  16. 제 1 항에 있어서, 상기 매트릭스는 중합체 매트릭스인 방법.
  17. 제 1 항에 있어서, 상기 매트릭스는 세라믹 매트릭스인 방법.
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