KR20120115880A - Hydrogen production system for pemfc - Google Patents

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Abstract

PURPOSE: A hydrogen production system for a polymer electrolyte fuel cell is provided to provide hydrogen of high purity in which carbon monoxide is removed, and to naturally derive heat flow according to respective reaction temperature of reaction processes. CONSTITUTION: A hydrogen production system(100) for a polymer electrolyte fuel cell: comprises: a vapor reformation part(10) generating synthetic gas by reacting methane gas and vapor; a water gas shift reaction part(20) consisting of a high-temperature conversion reactor(21) and a low-temperature conversion reactor(26); a selective oxidation part(30) oxidizing carbon monoxide in synthetic gas discharged through the water gas shift reaction part; a cooling part(40) cooling the selective oxidation part; and a main body part accepting the vapor reformation part, the water gas shift reaction part, the cooling part, and the selective oxidation reaction part. [Reference numerals] (10) Vapor reformation part; (11) Burner; (20) Water gas shift reaction part; (21) High-temperature conversion reactor; (26) Low-temperature conversion reactor; (30) Selective oxidation part; (40) Cooling part; (60) Mixed gas-pre-heating part; (61) Steam generator; (62) Gas pre-heater; (70) Air-pre-heating part; (AA) Heat; (BB) Combustible fuel; (CC) Vapor; (DD) Water

Description

고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템{HYDROGEN PRODUCTION SYSTEM FOR PEMFC}Hydrogen Production System for Polymer Electrolyte Fuel Cell {HYDROGEN PRODUCTION SYSTEM FOR PEMFC}

본 발명은 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 각 반응공정별 반응온도에 따라 열 흐름을 자연스럽게 유도할 수 있을 뿐만 아니라 개질 반응기의 폐열을 효과적으로 이용하여 열효율을 크게 향상시킬 수 있는 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템에 관한 것이다.
The present invention relates to a hydrogen production system for a polymer electrolyte fuel cell, and more particularly, it is possible not only to naturally induce heat flow according to the reaction temperature of each reaction process, but also to effectively improve the thermal efficiency by effectively using the waste heat of the reforming reactor. The present invention relates to a hydrogen production system for a polymer electrolyte fuel cell.

최근 환경 문제와 화석에너지 자원 수급 문제 등으로 인해 친환경적이며 지속가능한 새로운 에너지원 개발에 대한 관심이 증가하고 있다. 이 가운데 수소는 에너지 운반자로써 다양한 방법으로 생산이 가능할 뿐만 아니라 연소 시에 물 이외의 배기가스를 거의 배출시키지 않으므로 환경오염을 줄이며 현재의 에너지 문제를 해결할 수 있는 새로운 에너지 공급원으로 주목 받고 있다.Recently, due to environmental problems and the supply and demand of fossil energy resources, interest in the development of environmentally friendly and sustainable new energy sources is increasing. Hydrogen is attracting attention as a new energy source that can be produced in a variety of ways as an energy carrier and reduces the environmental pollution and solves the current energy problem because it generates little exhaust gas other than water during combustion.

연료전지는 이러한 수소를 가장 효과적으로 사용할 수 있는 방법으로서, 수소를 연료로 해서 직접 전기를 생산할 수 있는 에너지 변환장치다. 이는 출력 범위가 넓고 효율이 높아 다양한 분야에서 사용이 가능하며 전해질 종류에 따라 작동온도와 촉매 및 특징 등이 달라진다.A fuel cell is the most efficient way to use hydrogen, an energy converter that can produce electricity directly from hydrogen. It has a wide output range and high efficiency, so it can be used in various fields. Depending on the type of electrolyte, the operating temperature, catalyst, and characteristics are different.

이처럼 수소생산기술은 연료전지의 상용화에 필수적인 요소로서, 화석연료를 수소로 전환하는 개질공정(Fuel process)이 근시일에 이용가능한 방법으로 현재 활발히 연구 중이다. 일례로 PEMFC(Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell - 고분자 전해질 연료전지)를 동력원으로 사용하는 연료전지 자동차에 수소를 충전하기 위한 수소스테이션의 건설이 세계 각국에서 이루어지고 있는데, 가솔린, LPG, 천연가스 등을 개질공정을 통해 수소로 전환하는 방법을 주로 사용하고 있다. As such, hydrogen production technology is an essential element for commercialization of fuel cells. The fuel process for converting fossil fuels into hydrogen is currently being actively studied as a method that can be used in the near future. For example, fuel cells using PEMFCs (Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cells) as a power source are being constructed in various countries around the world to recharge hydrogen in automobiles, including gasoline, LPG, and natural gas. The main method is to convert hydrogen into hydrogen through the process.

탄화수소 연료를 개질하는 방법으로는 수증기개질법과 부분산화개질법 및 자열개질법 등이 있으나, 가스 제조공정으로서 이미 보편화되어 있으며 다른 개질 반응에 비해 수소의 생산량이 많고 안정적인 수소공급이 가능하여 경제성이 가장 우수한 수증기 개질방식이 널리 이용되고 있다.Reforming hydrocarbon fuels include steam reforming, partial oxidation reforming, and autothermal reforming, but they are already widely used as gas production processes, producing more hydrogen than other reforming reactions, and providing stable hydrogen supply. The reforming method is widely used.

한편, 고분자 전해질 연료전지(PEMFC)는 일산화탄소가 연료전지 내로 유입되면 연료전지 내부의 Pt전극에 흡착되어 전극활성을 저하시키는 촉매의 피독현상이 발생하여 성능을 저하시키는 문제가 있으므로 개질가스 중의 CO의 농도는 10ppm 이하로 낮추는 추가 공정이 필요하다. 따라서 고분자 전해질 연료전지용 개질기 시스템의 일반적인 구성은 통상적으로 5가지(탈황/개질/고온전환/저온전환/선택적 산화)의 촉매 단위공정이 포함되며, 수증기개질로 고농도의 수소를 생산하여, 여기서 배출되는 CO를 수성가스전환반응과 선택적산화반응을 통해 제거하는 과정으로 진행된다. 개질반응을 제외한 나머지 반응공정은 모두 발열반응이다.
On the other hand, the polymer electrolyte fuel cell (PEMFC) has a problem in that when carbon monoxide is introduced into the fuel cell, the catalyst is adsorbed on the Pt electrode inside the fuel cell, which causes the poisoning of the catalyst to lower the electrode activity, thereby degrading the performance. An additional process is needed to lower the concentration to 10 ppm or less. Therefore, the general configuration of a reformer system for a polymer electrolyte fuel cell generally includes five catalytic unit processes (desulfurization / reformation / high temperature conversion / low temperature conversion / selective oxidation), which produce high concentrations of hydrogen by steam reforming, and CO is removed through the water gas shift reaction and the selective oxidation reaction. Except for the reforming reaction, all reaction processes are exothermic.

도 1은 고분자 전해질 연료전지를 위한 메탄개질기의 일반적인 구조를 개략적으로 도시한 구성도이다.1 is a schematic view showing a general structure of a methane reformer for a polymer electrolyte fuel cell.

도면을 참조하여 메탄으로부터 수소를 생산하는 메탄개질기의 원리를 설명하면, 먼저 수증기개질반응기(STR)에서는 메탄가스가 수증기와 반응하여 수소와 일산화탄소의 합성가스가 생산되고, 그 후에 고온전환반응기(HTS)와 저온전환반응기(LTS)를 통과하면서 촉매 작용에 의해 일산화탄소를 이산화탄소로 변환시킨다. 마지막으로 선택적산화반응기(PROX)에서 합성가스 내의 일산화탄소를 제거한 후에 압력순환식흡착공정(PSA) 등을 통해 이산화탄소를 분리하여 최종적으로 순수한 수소를 얻게 된다.Referring to the drawings, the principle of methane reformer for producing hydrogen from methane is described first. In the steam reforming reactor (STR), methane gas is reacted with steam to produce a synthesis gas of hydrogen and carbon monoxide, and then a high temperature conversion reactor (HTS). ), And converts carbon monoxide to carbon dioxide by catalysis while passing through a low temperature conversion reactor (LTS). Finally, after removing the carbon monoxide in the syngas from the selective oxidation reactor (PROX), carbon dioxide is separated through a pressure swing adsorption process (PSA) to finally obtain pure hydrogen.

이와 관련하여, 대한민국 등록특허공보 제0572061호에서는 증기개질반응기와, 고온일산화탄소변환기, 저온일산화탄소변환기, 혼합기 및, 선택산화반응기로 이루어진 연료전지용 개질기가 개시되어 있다.In this regard, Korean Patent Publication No. 0572061 discloses a reformer for a fuel cell including a steam reforming reactor, a high temperature carbon monoxide converter, a low temperature carbon monoxide converter, a mixer, and a selective oxidation reactor.

그러나 상기 선행기술은 수소생산시스템을 소형으로 구현하기는 어려운 구조이고, 다단의 버너를 통해 개질기 내부의 변환기와 반응기의 각 모듈들을 독립적으로 가열함으로써 열손실이 큰 문제점이 있었다.
However, the prior art has a structure that is difficult to implement a hydrogen production system in a small, there is a problem that heat loss is large by independently heating each module of the converter and the reactor inside the reformer through a multi-stage burner.

본 발명은 상술한 바와 같은 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로서, 고분자 전해질 연료전지(PEMFC)에 일산화탄소가 제거된 고순도의 수소를 제공할 수 있는 소형 수소생산시스템을 구현할 수 있는 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템을 제공하는 것을 목적으로 한다.
The present invention has been made to solve the problems described above, hydrogen production for a polymer electrolyte fuel cell that can implement a small hydrogen production system capable of providing a high-purity hydrogen with carbon monoxide removed to the polymer electrolyte fuel cell (PEMFC) It is an object to provide a system.

또한, 각 반응공정별 반응온도에 따라 열흐름을 자연스럽게 유도할 수 있을 뿐만 아니라 개질반응기의 폐열을 효과적으로 이용하여 열효율을 크게 향상시킬 수 있는 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템을 제공하는 것을 다른 목적으로 한다.
In addition, it is another object of the present invention to provide a hydrogen production system for a polymer electrolyte fuel cell that can not only induce heat flow naturally according to the reaction temperature of each reaction process but also effectively use the waste heat of the reforming reactor to greatly improve the thermal efficiency. .

또한, 수증기개질반응과 수성가스전환반응 및 선택적산화반응의 각 반응효율을 크게 향상시킬 수 있는 구조로 이루어진 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템을 제공하는 것을 또 다른 목적으로 한다.
In addition, another object of the present invention is to provide a hydrogen production system for a polymer electrolyte fuel cell having a structure capable of greatly improving the reaction efficiency of the steam reforming reaction, the water gas shift reaction, and the selective oxidation reaction.

이와 같은 목적을 달성하기 위해 본 발명에 따른 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템은, 메탄가스와 수증기를 반응시켜 합성가스를 생성하는 수증기개질반응부;와 상기 수증기개질반응부를 통해 생성된 합성가스 내의 일산화탄소를 수증기와 반응시켜 이산화탄소 및 수소로 전환시키며, 고온전환반응기와 저온전환반응기로 이루어지는 수성가스전환반응부; 상기 수성가스전환반응부를 통해 배출되는 합성가스 내의 일산화탄소를 산화시키는 선택적산화반응부; 상기 선택적산화반응부를 냉각시키는 쿨링부; 및 상기 수증기개질반응부와, 수성가스전환반응부, 쿨링부 및, 선택적산화반응부가 순서대로 수납되는 본체부;를 포함하여 이루어지며, 상기 수성가스전환반응부는 상기 수증기개질반응부의 폐열을 이용하는 것을 특징으로 한다.
In order to achieve the above object, the hydrogen production system for a polymer electrolyte fuel cell according to the present invention includes a steam reforming reaction unit for generating a synthesis gas by reacting methane gas with steam; and carbon monoxide in the syngas generated through the steam reforming reaction unit. Reacts with steam to convert to carbon dioxide and hydrogen, water gas conversion reaction unit consisting of a high temperature conversion reactor and a low temperature conversion reactor; A selective oxidation reaction unit for oxidizing carbon monoxide in the synthesis gas discharged through the water gas conversion reaction unit; A cooling unit cooling the selective oxidation reaction unit; And a body part accommodating the steam reforming reaction part, the water gas conversion reaction part, the cooling part, and the selective oxidation reaction part in order, wherein the water gas conversion reaction part uses waste heat of the steam reforming reaction part. It features.

또한, 상기 수증기개질반응부의 일측 하단부에는 연소용 연료와 공기가 분출되는 다수의 염공이 형성된 버너가 설치되고, 상기 본체부의 내부에는 일단이 개방된 복수의 격벽이 구비되어, 상기 버너를 통해 공급되는 열이 상기 수증기개질반응부와 고온전환반응기 및 저온전환반응기의 외주면으로 순차적으로 공급되도록 하는 것이 바람직하다.
In addition, a burner having a plurality of salt holes through which combustion fuel and air are ejected is installed at one lower end of the steam reforming reaction unit, and a plurality of partition walls having one end opened are provided in the main body, and are supplied through the burner. It is preferable that the heat is sequentially supplied to the steam reforming unit, the outer circumferential surfaces of the high temperature conversion reactor and the low temperature conversion reactor.

또한, 상기 저온전환반응기의 전단에는, 수증기를 생성하는 스팀발생기와, 상기 스팀발생기로부터 배출되는 수증기에 메탄가스가 도입된 혼합가스를 예열시킨 후에 상기 수증기개질반응부로 공급하는 가스예열기로 이루어지는 혼합가스예열부;가 더 구비되고, 상기 혼합가스예열부는 상기 수증기개질반응부의 폐열을 이용하는 것이 바람직하다.
In addition, the front end of the low-temperature conversion reactor, a mixed gas consisting of a steam generator for generating steam and a gas preheater for preheating the mixed gas introduced with methane gas into the steam discharged from the steam generator, and then supplied to the steam reforming reaction unit. A preheating unit is further provided, and the mixed gas preheating unit preferably uses waste heat of the steam reforming reaction unit.

이때, 상기 스팀발생기 및 가스예열기는, 상기 본체부의 단면 전체에 걸쳐 절곡형성된 유로관을 포함하여 이루어지는 것이 바람직하다.
In this case, it is preferable that the steam generator and the gas preheater include a flow path tube bent over the entire cross section of the main body.

또한, 상기 선택적산화반응부의 후단에는 공기예열부;가 더 구비되고, 상기 공기예열부를 통해 가열된 공기는 상기 버너로 공급되도록 하는 것이 바람직하다.
In addition, the rear end of the selective oxidation reaction unit; an air preheating unit is further provided, it is preferable that the air heated through the air preheating unit is supplied to the burner.

이때, 상기 공기예열부는, 공기의 이동통로가 되는 유입구 및 배출구가 구비되는 예열챔버와, 상기 유입구 및 배출구가 구비된 예열챔버의 양 단부에 상하방향으로 설치되는 격벽, 상기 격벽을 관통하면서 상하방향으로 배열되는 복수의 공기유도관 및, 상기 예열챔버 및 격벽 사이에 설치되는 복수의 유로변경판을 포함하여 이루어지며, 상기 유로변경판은 상기 예열챔버의 양 단부에서 서로 설치높이를 달리함으로써, 다층의 유로가 형성되도록 하는 것이 바람직하다.
At this time, the air preheating unit, the preheating chamber is provided with the inlet and outlet openings to be the movement passage of the air, partitions installed in the vertical direction at both ends of the preheating chamber provided with the inlet and outlet, the vertical wall while passing through the partition wall And a plurality of flow path changing plates provided between the preheating chamber and the partition wall, wherein the flow path changing plates are different from each other at different end heights of the preheating chamber. It is preferable that the flow path of is formed.

또한, 상기 수증기개질반응부는, 메탄가스 및 수증기의 통로가 되는 유입구와 반응에 의해 생성된 합성가스의 통로가 되는 배출구가 구비된 반응챔버와, 상기 반응챔버의 내부에서 좌우방향으로 설치되고 일단이 개방된 복수의 격판을 포함하여 이루어지고, 상기 메탄가스 및 수증기는 상기 복수의 격판의 외주면을 따라 이동함으로써 상기 격판에 의해 다층의 유로가 형성되도록 하는 것이 바람직하다.
In addition, the steam reforming reaction unit, the reaction chamber is provided with an inlet port for the passage of methane gas and steam and a discharge port for the passage of the synthesis gas generated by the reaction, and is installed in the left and right in the reaction chamber and one end It is preferable to include a plurality of open diaphragm, wherein the methane gas and water vapor is moved along the outer circumferential surface of the plurality of diaphragm to form a multi-layer flow path by the diaphragm.

또한, 상기 고온전환반응기 및 저온전환반응기는, 상기 합성가스의 이동통로가 되는 유입구와 배출구가 구비된 반응챔버와, 상기 반응챔버의 내부에서 좌우방향으로 설치되고 일단이 개방된 복수의 격판을 포함하여 이루어지고, 상기 합성가스는 상기 복수의 격판의 외주면을 따라 이동함으로써 상기 격판에 의해 다층의 유로가 형성되도록 하는 것이 바람직하다.
In addition, the high temperature conversion reactor and the low temperature conversion reactor, the reaction chamber is provided with an inlet and an outlet for the movement passage of the synthesis gas, and a plurality of diaphragm installed in the left and right in the reaction chamber and open at one end; And the syngas moves along the outer circumferential surfaces of the plurality of diaphragms to form a multi-layer flow path by the diaphragms.

또한, 상기 쿨링부는, 상기 선택적산화반응부의 전단에 설치되며, 상기 본체부의 단면 전체에 걸쳐 절곡형성된 냉각수의 이동통로인 냉각튜브를 포함하여 이루어지는 것이 바람직하다.
The cooling unit may include a cooling tube installed at the front end of the selective oxidation reaction unit, the cooling tube being a moving passage of the cooling water bent over the entire cross section of the main body unit.

또한, 상기 선택적산화반응부는, 상기 합성가스의 이동통로가 되는 유입구 및 배출구가 구비된 반응챔버와, 상기 유입구와 연통하여 상기 반응챔버 내부의 하단에 좌우방향으로 설치되는 가스유도관 및, 상기 가스유도관과 연통하여 상하방향으로 설치되는 복수의 가스분사관을 포함하여 이루어지며, 상기 가스유도관 및 가스분사관은 말단부가 마감처리되고, 상기 가스분사관에는 방향을 달리하여 천공된 다수의 분사공이 구비되는 것이 바람직하다.
In addition, the selective oxidation reaction unit, the reaction chamber is provided with an inlet and outlet which is a moving passage of the synthesis gas, the gas induction pipe which is installed in the left and right directions in the lower end of the reaction chamber in communication with the inlet, the gas It comprises a plurality of gas injection pipe is installed in the vertical direction in communication with the induction pipe, the gas induction pipe and the gas injection pipe is a terminal end is finished, a plurality of injection perforated in different directions to the gas injection pipe It is preferable that a ball is provided.

상술한 바와 같은 본 발명의 일 실시예에 따르면 첫째, 본체부 내에 수증기개질반응부와, 수성가스전환반응부, 쿨링부 및, 선택적산화반응부가 일체로 구비됨으로써 고분자 전해질 연료전지(PEMFC)에 일산화탄소가 제거된 고순도의 수소를 제공할 수 있는 소형 수소생산시스템을 구현할 수 있는 유리한 효과가 있다.
According to one embodiment of the present invention as described above, first, the carbon monoxide in the polymer electrolyte fuel cell (PEMFC) by being integrally provided with the steam reforming reaction unit, the water gas conversion reaction unit, the cooling unit, and the selective oxidation reaction unit in the body portion There is an advantageous effect to implement a small hydrogen production system that can provide a high purity of hydrogen removed.

둘째, 본체부의 내부에 일단이 개방된 복수의 격벽을 구비하여 수증기개질반응부와 고온전환반응기 및 저온전환반응기를 구획함으로써, 각 반응공정별 적정 반응온도에 따라 열흐름을 자연스럽게 유도할 수 있을 뿐만 아니라 수증기개질반응부의 폐열을 효과적으로 이용하여 열효율을 크게 향상시킬 수 있는 장점이 있다.
Second, by partitioning the steam reforming reaction unit, the high temperature conversion reactor and the low temperature conversion reactor by having a plurality of partitions having one end open inside the main body, the heat flow can be naturally induced according to the appropriate reaction temperature for each reaction process. In addition, there is an advantage that can greatly improve the thermal efficiency by using the waste heat of the steam reforming reaction unit effectively.

셋째, 저온전환반응기의 전단에는 혼합가스예열부를 구비함으로써, 수증기개질반응부의 폐열을 이용하여 개질반응에 필요한 수증기를 생성함과 동시에 메탄가스 및 수증기의 혼합가스를 개질반응 이전에 미리 가열하여 개질반응의 효율을 크게 향상시킬 수 있는 장점이 있다.
Third, the front end of the low-temperature conversion reactor is equipped with a mixed gas preheating unit, using the waste heat of the steam reforming reaction unit to generate the steam required for the reforming reaction, and at the same time to heat the mixed gas of methane gas and steam before reforming reaction There is an advantage that can greatly improve the efficiency of the.

넷째, 선택적산화반응부의 후단에는 다층의 유로가 형성된 공기예열부가 구비됨으로써, 선택적산화반응부의 발열반응 후에 배출되는 열을 통해 버너에 공급되는 공기를 가열하여 착화를 용이하게 할 수 있는 장점이 있다.
Fourth, the rear end of the selective oxidation reaction unit is provided with an air preheating unit in which a multi-layer flow path is formed, thereby heating the air supplied to the burner through the heat discharged after the exothermic reaction of the selective oxidation reaction unit to facilitate the ignition.

다섯째, 수증기개질반응부와 고온전환반응기 및 저온전환반응기에는 격판을 구비하여 다층의 유로를 형성함으로써, 반응기 내에서의 혼합가스 또는 합성가스의 체류시간을 증가시켜 반응효율을 크게 높일 수 있는 장점이 있다.
Fifth, the steam reforming reactor, the high temperature conversion reactor and the low temperature conversion reactor are provided with a diaphragm to form a multi-layer flow path, thereby increasing the residence time of the mixed gas or the synthesis gas in the reactor, thereby greatly improving the reaction efficiency. have.

여섯째, 선택적산화반응부는 반응챔버 내에 가스유도관과 다방향의 분사공이 구비된 복수의 가스분사관이 구비됨으로써, 합성가스를 반응챔버 내의 촉매층에 고르게 분배 공급할 수 있어서 충분한 산화반응에 의해 고순도의 수소가스를 얻을 수 있는 장점이 있다.
Sixth, the selective oxidation reaction unit is provided with a gas induction tube and a plurality of gas injection tubes having multi-directional injection holes in the reaction chamber, so that the synthesis gas can be evenly distributed and supplied to the catalyst layer in the reaction chamber. There is an advantage to get gas.

도 1은 고분자 전해질 연료전지를 위한 메탄개질기의 일반적인 구조를 개략적으로 도시한 구성도,
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템의 블록구성도,
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템의 시선방향을 달리한 결합사시도,
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템의 결합단면도,
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템의 시선방향을 달리한 분해사시도,
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 버너의 체결상태도,
도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 수증기개질반응부(STR)의 작동상태도,
도 8은 본 발명의 일 실시예에 따른 혼합가스예열부의 체결상태도,
도 9는 본 발명의 일 실시예에 따른 공기예열부의 작동상태도,
도 10은 본 발명의 일 실시예에 따른 고온전환반응기(HTS)의 작동상태도,
도 11은 본 발명의 일 실시예에 따른 저온전환반응기(LTS)의 작동상태도,
도 12는 본 발명의 일 실시예에 따른 쿨링부의 정면도 및 사시도,
도 13은 본 발명의 일 실시예에 따른 선택적산화반응부의 내부구성도이다.1 is a schematic view showing a general structure of a methane reformer for a polymer electrolyte fuel cell,
2 is a block diagram of a hydrogen production system for a polymer electrolyte fuel cell according to an embodiment of the present invention;
3 is a perspective view showing a different perspective line of the hydrogen production system for a polymer electrolyte fuel cell according to an embodiment of the present invention;
4 is a cross-sectional view of the hydrogen production system for a polymer electrolyte fuel cell according to an embodiment of the present invention;
5 is an exploded perspective view showing different views in a hydrogen production system for a polymer electrolyte fuel cell according to an embodiment of the present invention;
Figure 6 is a fastening state of the burner according to an embodiment of the present invention,
7 is an operational state diagram of the steam reforming reaction unit (STR) according to an embodiment of the present invention,
8 is a fastening state diagram of the mixed gas preheating unit according to an embodiment of the present invention;
9 is an operating state diagram of the air preheating unit according to an embodiment of the present invention;
10 is an operating state of the high temperature conversion reactor (HTS) according to an embodiment of the present invention,
11 is an operating state of the low-temperature conversion reactor (LTS) according to an embodiment of the present invention,
12 is a front view and a perspective view of a cooling unit according to an embodiment of the present invention;
13 is an internal configuration diagram of a selective oxidation reaction unit according to an embodiment of the present invention.

이하에서는, 본 발명의 바람직한 실시예를 첨부도면을 참조하여 상세하게 설명하되, 이는 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 발명을 용이하게 실시할 수 있을 정도로 상세하게 설명하기 위한 것이지, 이로 인해 본 발명의 기술적인 사상 및 범주가 한정되는 것을 의미하지는 않는다.
Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings, which are intended to describe in detail enough to be able to easily carry out the invention by those skilled in the art to which the present invention belongs, This does not mean that the technical spirit and scope of the present invention is limited.

도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템(100)의 블록구성도이고, 도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템(100)의 시선방향을 달리한 결합사시도이며, 도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템(100)의 결합단면도이고, 도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템(100)의 시선방향을 달리한 분해사시도이다.2 is a block diagram of a hydrogen production system 100 for a polymer electrolyte fuel cell according to an embodiment of the present invention, Figure 3 is a view of the hydrogen production system 100 for a polymer electrolyte fuel cell according to an embodiment of the present invention. 4 is a combined cross-sectional view of the hydrogen production system 100 for a polymer electrolyte fuel cell according to an embodiment of the present invention, and FIG. 5 is a hydrogen for a polymer electrolyte fuel cell according to an embodiment of the present invention. It is an exploded perspective view of the production system 100 with different line directions.

본 발명의 일 실시예에 따른 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템(100)은, 수증기개질반응부(10)와, 수성가스전환반응부(20), 선택적산화반응부(30), 쿨링부(40) 및, 본체부(50)를 포함하여 이루어진다.Hydrogen production system 100 for a polymer electrolyte fuel cell according to an embodiment of the present invention, steam reforming reaction unit 10, water gas conversion reaction unit 20, selective oxidation reaction unit 30, cooling unit 40 And the main body 50.

상기 수증기개질반응부(10)는 Ni을 첨가한 촉매가 충전되고 메탄가스와 수증기를 반응시켜 합성가스를 생성한다. 수증기 개질(steam reforming, SR) 반응은 메탄가스와 물이 반응하여 수소와 일산화탄소를 만들어내는 반응으로서 흡열반응이다. The steam reforming reaction unit 10 is filled with a catalyst to which Ni is added, and reacts methane gas and steam to generate synthesis gas. Steam reforming (SR) is an endothermic reaction in which methane and water react to produce hydrogen and carbon monoxide.

CH4 + H2O → 3H2 + CO △H=+206 KJ/molCH 4 + H 2 O → 3H 2 + CO ΔH = + 206 KJ / mol

이처럼 개질반응은 강한 흡열반응으로서 고온조건에서 정반응의 진행이 유리하게 되며, 적정한 반응온도(약 700-800℃)의 유지를 위해 필요한 열은 버너 등의 기공지된 수단을 통해 공급될 수 있다. As such, the reforming reaction is a strong endothermic reaction, and the progress of the forward reaction is advantageous at high temperature conditions, and heat necessary for maintaining an appropriate reaction temperature (about 700-800 ° C.) may be supplied through a pore-known means such as a burner.

이때 수증기개질반응부(10)로 공급되는 메탄가스는 순수한 메탄가스를 직접 공급할 수도 있으나 천연가스를 연료로 사용할 수도 있다. 천연가스는 타 화석연료에 비해 수소/탄소 비가 가장 높은 청정 수소 제조 연료로서 메탄가스의 함유량이 높고 기존의 천연가스 파이프 라인 공급망이 일반가정까지 널리 보급되어 있는 장점이 있으므로, 본 발명처럼 소형의 개질시스템에 사용되기 적합한 연료로 볼 수 있다.In this case, the methane gas supplied to the steam reforming reaction unit 10 may directly supply pure methane gas, but may use natural gas as a fuel. Natural gas is a clean hydrogen fuel having the highest hydrogen / carbon ratio compared to other fossil fuels, and has a high content of methane gas, and the existing natural gas pipeline supply chain is widely distributed to general households. It can be seen as a suitable fuel for use in the system.

또한 개질에 필요한 수증기의 양은 수증기/탄소 비(Steam/Carbon Ratio)에 의해 결정되며, 수증기/탄소 비(S/C ratio)는 양론적으로는 1이 필요하지만 반응이 진행될 경우에 Boudouard 반응(2CO=CO2+C)에 의한 코우크 생성이 촉진되므로 이를 방지함과 동시에 후술되는 수성가스 전환반응의 평형을 정반응 방향으로 유도하기 위해 최소한 1.7이상이 요구되고, 3으로 하는 것이 바람직하다.In addition, the amount of steam required for reforming is determined by the Steam / Carbon Ratio, and the Steam / Carbon Ratio (S / C ratio) needs to be quantitatively 1, but the Boudouard reaction (2CO Since coke generation by = CO 2 + C) is promoted, at least 1.7 or more is required, and preferably 3, in order to prevent this and at the same time to induce the equilibrium direction of the water gas shift reaction described later.

상기 수성가스전환반응부(20)는 수증기개질반응부(10)를 통해 생성된 합성가스 내의 일산화탄소를 수증기와 반응시켜 이산화탄소 및 수소로 전환시킨다. 이는 고온전환반응기(21)와 저온전환반응기(26)를 직렬로 연결하여 구성된다. The water gas shift reaction unit 20 converts carbon monoxide in the syngas generated through the steam reforming reaction unit 10 into water vapor and converts it to carbon dioxide and hydrogen. This is configured by connecting the high temperature conversion reactor 21 and the low temperature conversion reactor 26 in series.

고분자전해질연료전지(PEMFC)와 같이 일산화탄소에 의해 피독되는 연료전지에 공급되는 수소는 일산화탄소의 농도가 10ppm 이하이어야 하므로, 연료 개질과정에서 일산화탄소를 제거하는 공정이 반드시 포함되어야 한다. 즉 수증기 개질기(STR)에서 배출되는 CO의 농도는 일반적으로 약 7-12%로서 상당히 높은 수준이므로 이를 낮추기 위한 반응공정으로서 수성가스 전환(water gas shift) 반응이 필요하다. 이 반응은 일차로 생성된 일산화탄소가 수증기와 반응함으로써 이산화탄소로 전환됨과 동시에 수소농도를 증가시키게 되며 반응식은 다음과 같다.Since hydrogen supplied to a fuel cell poisoned by carbon monoxide, such as a polymer electrolyte fuel cell (PEMFC), should have a carbon monoxide concentration of 10 ppm or less, a process of removing carbon monoxide must be included in the fuel reforming process. That is, the concentration of CO discharged from the steam reformer (STR) is generally about 7-12%, which is a very high level, so a water gas shift reaction is required as a reaction step to lower it. In this reaction, the carbon monoxide produced by the primary reacts with water vapor to be converted into carbon dioxide and at the same time increases the hydrogen concentration.

CO + H20 ↔ CO2 + H2 △H = -41 KJ/molCO + H 2 0 ↔ CO 2 + H 2 △ H = -41 KJ / mol

위 반응은 온화한 발열반응으로서 평형상수가 온도증가에 따라 감소하게 되므로, 높은 전환율을 위해서는 저온반응이 유리하며 압력에는 영향을 받지 않는다. 이러한 열역학적 제한을 줄이기 위한 보편적인 방법으로 반응기를 2단(고온전환공정-저온전환공정)으로 운영하게 되는데 전자는 반응속도를 높이는 것이 주목적이며 후자는 높은 전환율을 얻기 위함이다.The above reaction is a mild exothermic reaction, so that the equilibrium constant decreases with increasing temperature, so low temperature reaction is advantageous for high conversion and is not affected by pressure. As a general method for reducing such thermodynamic limitations, the reactor is operated in two stages (high temperature conversion process-low temperature conversion process). The former mainly aims to increase the reaction rate, and the latter is to obtain high conversion rate.

상기 고온전환반응기(21)와 저온전환반응기(26)의 온도는 각각 400℃와 200℃로 유지되는 것이 바람직한데, 이에 필요한 열은 별도의 버너 등의 가열수단으로 공급되는 것보다 수증기개질반응부(10)의 폐열을 활용하는 것이 열효율 측면에서 바람직하다. 이는 수증기개질반응부(10)와 수성가스전환반응부(20)를 연이어 인접하게 배치하거나 수증기개질반응부(10)에 공급된 열이 수성가스전환반응부(20)로도 원활하게 유도될 수 있도록 당업자수준에서 다양하게 설계변경이 이루어질 수 있다. 또한 고온전환반응기(21)에는 반응온도 570~770K 범위에서 사용되는 Fe를 첨가한 촉매를 충전하는 한편, 저온전환반응기(26)에는 470~500K 범위에서 사용하는 Cu-Zn를 첨가한 촉매를 충전하는 것이 바람직하다.The temperature of the high-temperature conversion reactor 21 and the low-temperature conversion reactor 26 is preferably maintained at 400 ℃ and 200 ℃, respectively, the heat required for this is steam reforming reaction unit than is supplied to a heating means such as a separate burner Utilizing the waste heat of (10) is preferable in terms of thermal efficiency. This is arranged so that the steam reforming reaction unit 10 and the water gas shift reaction unit 20 are adjacent to each other or the heat supplied to the steam reforming reaction unit 10 can be smoothly induced to the water gas shift reaction unit 20. Various design changes can be made at the level of those skilled in the art. In addition, the high-temperature conversion reactor 21 is filled with a catalyst containing Fe used in the reaction temperature range of 570 to 770 K, while the low-temperature conversion reactor 26 is filled with a catalyst added with Cu-Zn used in the range of 470 to 500 K. It is desirable to.

상기 선택적산화반응부(30)는 수성가스전환반응부(20)를 통해 배출된 합성가스 내의 일산화탄소를 산소유입포트(34)를 통해 도입된 산소로 산화시키며, 2단 직렬(1단은 Pt촉매, 2단은 Ru촉매)로 구성됨이 바람직하다. 또한 상기 쿨링부(40)는 발열반응을 하는 선택적산화반응부(30)를 냉각시키는 역할을 한다.The selective oxidation reaction unit 30 oxidizes carbon monoxide in the synthesis gas discharged through the water gas conversion reaction unit 20 to oxygen introduced through the oxygen inlet port 34, and the second stage (the first stage is a Pt catalyst). , Two stages are preferably Ru catalyst). In addition, the cooling unit 40 serves to cool the selective oxidation reaction unit 30 that exothermic.

수성가스전환반응부(20)를 거쳐서 배출되는 합성가스에는 일반적으로 일산화탄소가 약 0.5-1% 정도 포함되어 있다. 그런데 이는 연료전지 음극(Pt)에 강하게 흡착하여 피독시킴으로써 스택성능을 저하시키는 요인이 된다. 따라서 사전에 수소소모량을 최소한으로 유지하면서 일산화탄소를 선택적으로 제거하여, 고분자연료전지에서 요구되는 CO 허용농도(10ppm이하)로 유지시키는 것이 중요하다. 이때 진행 가능한 산화반응은 다음의 두 가지이다.Synthetic gas discharged through the water gas shift reaction unit 20 generally contains about 0.5-1% of carbon monoxide. However, this becomes a factor of lowering stack performance by strongly adsorbing and poisoning the fuel cell cathode Pt. Therefore, it is important to selectively remove carbon monoxide while maintaining a minimum amount of hydrogen consumption, and to maintain a CO allowable concentration (less than 10 ppm) required in a polymer fuel cell. At this time, there are two possible oxidation reactions.

CO + ½O2 ↔ CO2 △H = -280 KJ/molCO + ½O 2 ↔ CO 2 △ H = -280 KJ / mol

H2 + ½O2 ↔ H2O △H = -240 KJ/mol H 2 + ½O 2 ↔ H 2 O △ H = -240 KJ / mol

위의 두 반응은 경쟁적인 비가역 반응으로서 촉매의 특성 및 반응온도에 의하여 선택도와 필요 산소량이 결정된다. 실제로 저온영역에서는 CO의 활성화에너지가 수소에 비하여 낮기 때문에 CO 산화가 선택적으로 진행될 수 있다. 그러나 반응에 따른 온도상승이 일어나게 되면 CO의 활성화에너지가 H2에 비하여 상대적으로 낮지만 수소의 빈도인자(frequency factor)가 상대적으로 커서 수소가 쉽게 경쟁적으로 반응하게 되어 선택도가 낮아진다. 따라서 전환율 및 선택도를 높게 유지하기 위하여 적절한 반응기 온도제어가 중요하며, 쿨링부(40)에 의해 수증기개질반응부(10)의 폐열이 선택적산화반응부(30)로 전달되는 것을 방지하는 한편 선택적산화반응부(30)를 저온상태로 유지될 수 있게 한다. 상기 쿨링부(40)는 기 공지된 다양한 냉각장치가 채용될 수 있다.The above two reactions are competitive irreversible reactions, and the selectivity and required oxygen amount are determined by the characteristics of the catalyst and the reaction temperature. In fact, in the low temperature region, CO oxidation may be selectively performed since the activation energy of CO is lower than that of hydrogen. However, when the temperature rise occurs due to the reaction, the activation energy of CO is relatively lower than that of H 2 , but the frequency factor of hydrogen is relatively large, so that hydrogen reacts easily and competitively, thereby lowering the selectivity. Therefore, proper reactor temperature control is important to maintain high conversion and selectivity, while preventing the waste heat of the steam reforming reaction unit 10 from being transferred to the selective oxidation reaction unit 30 by the cooling unit 40. It is possible to maintain the oxidation reaction unit 30 at a low temperature. The cooling unit 40 may employ a variety of known cooling devices.

상기 본체부(50)는 수증기개질반응부(10)와, 수성가스전환반응부(20), 쿨링부(40) 및, 선택적산화반응부(30)를 순서대로 수납하며, 장치의 소형화와 넓은 열교환면적을 확보할 수 있도록 각 반응부 및 본체부는 패널형태로 구성하는 한편, 각 반응부에는 합성가스 등의 유출입구를 구비하여 본체부(50)의 외측으로 유로가 형성되도록 구성하는 것이 바람직하다. 아울러 각 반응부에는 반응온도를 측정할 수 있는 열전대(15,25,36)와, 유출입구 인근에는 불필요한 불순물을 걸러주는 필터(14,24,29,35)가 추가설치될 수 있다.
The main body 50 accommodates the steam reforming reaction unit 10, the water gas shift reaction unit 20, the cooling unit 40, and the selective oxidation reaction unit 30 in order, and the apparatus is compact and wide. It is preferable that each reaction part and the main body part are configured in a panel form so as to secure a heat exchange area, and each reaction part is provided with an outlet inlet such as syngas, so that a flow path is formed outside the main body part 50. . In addition, thermocouples 15, 25 and 36 capable of measuring a reaction temperature, and filters 14, 24, 29 and 35 for filtering unnecessary impurities may be additionally installed in each reaction unit.

도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 버너(11)의 체결상태도이다.6 is a fastening state diagram of the burner 11 according to an embodiment of the present invention.

본 발명의 일 실시예에 따른 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템(100)은, 수증기개질반응부(10)의 일측 하단부에 연소용 연료와 공기가 분출되는 다수의 염공(111)이 형성된 버너(11)가 설치되고, 본체부(50)의 내부에는 일단이 개방된 복수의 격벽(51)이 구비된다.In the hydrogen production system 100 for a polymer electrolyte fuel cell according to an embodiment of the present invention, a burner 11 having a plurality of flame holes 111 in which combustion fuel and air are ejected at one lower end of the steam reforming reaction unit 10 is formed. ) Is provided, and a plurality of partition walls 51 whose one end is opened are provided in the main body 50.

수증기 개질 반응은 강력한 흡열반응으로서 수증기개질반응부(10) 내부의 촉매로의 효과적인 열전달이 필요하다. 이를 위해 수증기개질반응부(10)의 일측 하단부에 버너(11)가 설치되고, 이러한 버너(11)에 의해 공급된 열이 수증기개질반응부(10)의 외주면을 거쳐 고온전환반응기(21)와 저온전환반응기(26)로 이루어진 수성가스전환반응부(20)로 순차적으로 공급될 수 있도록 각 반응기 사이에 격벽(51)을 구비한다. 상기 격벽(51)은 일단이 개방됨으로써, 이러한 개방된 격벽(51)사이로 열이 후단으로 공급될 수 있게 된다. 격벽(51)의 배치와 규격은 수성가스전환반응부(20)가 적정한 반응 온도를 유지할 수 있도록 당업자 수준에서 자유롭게 변경하여 구성될 수 있다.The steam reforming reaction is a powerful endothermic reaction and requires effective heat transfer to the catalyst inside the steam reforming reaction section 10. To this end, the burner 11 is installed at one lower end of the steam reforming reaction unit 10, and the heat supplied by the burner 11 passes through the outer circumferential surface of the steam reforming reaction unit 10 and the high temperature conversion reactor 21. The partition wall 51 is provided between each reactor so as to be sequentially supplied to the water gas conversion reaction unit 20 including the low temperature conversion reactor 26. One end of the partition wall 51 is opened, so that heat can be supplied to the rear end between the open partition walls 51. The arrangement and specification of the partition wall 51 may be freely changed at the level of those skilled in the art so that the water gas conversion reaction unit 20 maintains an appropriate reaction temperature.

따라서, 본체부(50)의 내부에 일단이 개방된 복수의 격벽(51)을 구비하여 수증기개질반응부(10)와 고온전환반응기(21) 및 저온전환반응기(26)를 구획함으로써, 각 반응공정별 적정 반응온도에 따라 열흐름을 자연스럽게 유도할 수 있을 뿐만 아니라 수증기개질반응부(10)의 폐열을 효과적으로 이용하여 열효율을 크게 향상시킬 수 있는 장점이 있다.
Therefore, the plurality of partitions 51 having one end open in the main body portion 50 are provided to partition the steam reforming reaction unit 10, the high temperature conversion reactor 21, and the low temperature conversion reactor 26 to react each reaction. Not only can the heat flow be naturally induced according to the appropriate reaction temperature for each process, but there is an advantage that the thermal efficiency can be greatly improved by effectively using the waste heat of the steam reforming reaction unit 10.

도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 수증기개질반응부(STR)(10)의 작동상태도이다.7 is an operational state diagram of the steam reforming reaction unit (STR) 10 according to an embodiment of the present invention.

본 발명의 일 실시예에 따른 수증기개질반응부(10)는 복수의 격판(13)이 구비된 반응챔버(12)를 포함하여 이루어진다.The steam reforming reaction unit 10 according to an embodiment of the present invention includes a reaction chamber 12 provided with a plurality of diaphragms 13.

상기 반응챔버(12)는 메탄가스 및 수증기의 통로가 되는 유입구(121)와 반응에 의해 생성된 합성가스의 통로가 되는 배출구(122)가 구비된다.The reaction chamber 12 is provided with an inlet 121 serving as a passage of methane gas and water vapor and an outlet 122 serving as a passage of the syngas generated by the reaction.

상기 격판(13)은 반응챔버(12)의 내부에서 좌우방향으로 복수 개 설치되고 일단이 개방됨으로써, 유입구(121)를 통해 공급된 메탄가스 및 수증기는 복수의 격판(13)에 의해 형성되는 다층의 유로를 따라 이동하면서 합성가스화 된 후에 배출구(122)로 이동하게 된다. 따라서 메탄가스 및 수증기가 수증기개질반응부(10) 내에서 충분한 체류시간을 가질 수 있어 개질반응의 효율이 향상되는 효과가 생긴다.
The diaphragm 13 is provided in plural in the left and right direction inside the reaction chamber 12 and one end is opened, so that the methane gas and water vapor supplied through the inlet 121 are formed by a plurality of diaphragms 13. While moving along the flow path of the syngas is moved to the outlet 122. Therefore, methane gas and steam can have a sufficient residence time in the steam reforming reaction unit 10, thereby improving the efficiency of the reforming reaction.

도 8은 본 발명의 일 실시예에 따른 혼합가스예열부(60)의 체결상태도이다.8 is a fastening state diagram of the mixed gas preheating unit 60 according to an embodiment of the present invention.

본 발명의 일 실시예에 따른 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템(100)은, 저온전환반응기(26)의 전단에 스팀발생기(61)와 가스예열기(62)로 이루어진 혼합가스예열부(60)가 더 구비된다.Hydrogen production system 100 for a polymer electrolyte fuel cell according to an embodiment of the present invention, the mixed gas preheating unit 60 consisting of a steam generator 61 and a gas preheater 62 in front of the low-temperature conversion reactor (26) It is further provided.

상기 스팀발생기(61)는 물을 공급받아 수증기개질반응부(10)의 폐열을 이용하여 수증기를 생성한다.The steam generator 61 receives water to generate steam using waste heat from the steam reforming reaction unit 10.

상기 가스예열기(62)는 스팀발생기(61)로부터 배출되는 수증기와 메탄가스유입포트(63)를 통해 도입된 메탄가스로 구성된 혼합가스를 수증기개질반응부(10)의 폐열을 통해 예열한 후에 수증기개질반응부(10)로 공급한다.The gas preheater 62 preheats the mixed gas composed of steam discharged from the steam generator 61 and methane gas introduced through the methane gas inlet port 63 through the waste heat of the steam reforming reaction unit 10, and then steam. Supply to the reforming reaction unit (10).

일반적으로 수성가스전환반응은 운전온도가 620~720K이고 일산화탄소 농도를 3~4%로 저감하는 고온전환(High Temperature Shift, HTS)반응과 470~520K에서 운전하고 일산화탄소 농도를 0.5%이하까지 낮추는 저온전환(Low Temperature Shift, LTS)반응의 두 단계로 이루어지게 되며, 두 단계를 통과한 일산화탄소의 농도는 1%이하로 감소하게 된다. 이때 고온 및 저온전환반응의 온도제어를 위해 고온전환반응기와 저온전환반응기 사이에 별도의 열교환기를 설치할 필요가 있는데, 본 발명의 수소생산시스템(100)은 개질반응에 사용되는 메탄가스와 수증기의 혼합가스를 고온전환반응기(21)와 저온전환반응기(26) 사이에 유도함으로써 저온전환반응기(26)의 온도를 적정 반응온도로 조절할 수 있을 뿐만 아니라 수증기개질반응의 전 단계에서 혼합가스를 예열하여 개질반응의 반응효율도 상승시킬 수 있게 된다.In general, the water gas shift reaction has a high temperature shift (HTS) reaction with an operating temperature of 620-720K and a carbon monoxide concentration of 3-4%, and a low temperature that operates at 470-520K and lowers the carbon monoxide concentration below 0.5%. It is composed of two stages of low temperature shift (LTS) reaction, and the concentration of carbon monoxide passed through the two stages is reduced to less than 1%. At this time, it is necessary to install a separate heat exchanger between the high temperature conversion reactor and the low temperature conversion reactor for temperature control of the high temperature and low temperature conversion reaction, the hydrogen production system 100 of the present invention is a mixture of methane gas and steam used for reforming reaction By introducing a gas between the high temperature conversion reactor 21 and the low temperature conversion reactor 26, the temperature of the low temperature conversion reactor 26 can be adjusted to an appropriate reaction temperature, and the mixed gas is preheated and reformed at the previous stage of the steam reforming reaction. The reaction efficiency of the reaction can also be increased.

특히 상기 스팀발생기(61) 및 가스예열기(62)는, 본체부(50)의 단면 전체에 걸쳐 절곡형성된 유로관(611,621)을 포함하여 구성하는 것이 바람직하고, 또한 저온전환반응기(26)의 냉각이 효과적으로 이루어지도록 스팀발생기(61)를 저온전환반응기(26)와 인접하게 배치하는 것이 바람직하다.
Particularly, the steam generator 61 and the gas preheater 62 preferably include flow path tubes 611 and 621 that are bent over the entire cross section of the main body portion 50, and the low temperature conversion reactor 26 is cooled. It is preferable to arrange the steam generator 61 adjacent to the low temperature conversion reactor 26 so as to achieve this effect effectively.

도 9는 본 발명의 일 실시예에 따른 공기예열부(70)의 작동상태도이다.9 is an operating state diagram of the air preheating unit 70 according to an embodiment of the present invention.

본 발명의 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템(100)은 선택적산화반응부(30)의 후단에 공기예열부(70)가 더 구비된다.Hydrogen production system 100 for a polymer electrolyte fuel cell of the present invention is further provided with an air preheating unit 70 at the rear end of the selective oxidation reaction unit (30).

상기 공기예열부(70)는 격벽(72)과 공기유도관(73) 및 유로변경판(74)이 구비된 예열챔버(71)를 포함하여 이루어진다.The air preheating unit 70 includes a preheating chamber 71 provided with a partition wall 72, an air induction pipe 73, and a flow path changing plate 74.

상기 예열챔버(71)는 공기의 이동통로가 되는 유입구(711)와 배출구(712)가 구비되며, 발열반응인 선택적산화반응부(30)로부터 배출되는 열을 이용하여 예열챔버(71) 내에서 공기를 가열한 후에 배출구(712)를 통해 배출하며, 이렇게 예열된 공기는 연소용연료유입포트(75)로 도입된 연소용 연료와 함께 버너(11)로 공급된다.The preheating chamber 71 is provided with an inlet 711 and an outlet 712 which serve as a moving passage of air, and uses the heat discharged from the selective oxidation reaction unit 30 which is an exothermic reaction in the preheating chamber 71. The air is heated and then discharged through the outlet 712, and the preheated air is supplied to the burner 11 together with the combustion fuel introduced into the combustion fuel inlet port 75.

상기 격벽(72)은 유입구(711) 및 배출구(712)가 구비된 예열챔버(71)의 양 단부에 상하방향으로 설치되고, 상기 공기유도관(73)은 이러한 격벽(72)을 관통하면서 상하방향으로 복수 개로 배열된다. 또한 상기 유로변경판(74)은 예열챔버(71)와 격벽(72) 사이에 복수 개로 설치된다. 이때 유로변경판(74)은 예열챔버(71)의 양 단부에서 서로 설치높이를 달리함으로써 다층의 유로가 형성되도록 구성하여 예열챔버(71) 내에서 공기가 충분히 예열될 수 있도록 한다.The partition wall 72 is installed at both ends of the preheating chamber 71 provided with the inlet 711 and the outlet 712 in the up and down direction, and the air induction pipe 73 penetrates the partition wall 72 in the vertical direction. In a plurality of directions. In addition, a plurality of flow path changing plates 74 are provided between the preheating chamber 71 and the partition wall 72. At this time, the flow path changing plate 74 is configured to form a multi-layer flow path by varying the installation height at both ends of the preheating chamber 71 so that the air is sufficiently preheated in the preheating chamber 71.

따라서, 선택적산화반응부(30)의 후단에 다층의 유로가 형성된 공기예열부(70)가 구비됨으로써, 선택적산화반응부(30)에서 발열반응 후에 배출되는 열을 통해 버너(11)에 공급되는 공기를 가열하여 착화를 용이하게 할 수 있는 장점이 있다.
Therefore, the air preheating unit 70 having a multi-layer flow path formed at the rear end of the selective oxidation reaction unit 30 is provided, so that the selective oxidation reaction unit 30 is supplied to the burner 11 through the heat discharged after the exothermic reaction. There is an advantage that can easily ignite by heating the air.

도 10과 도 11은 본 발명의 일 실시예에 따른 고온전환반응기(HTS)(21) 및 저온전환반응기(LTS)(26)의 작동상태도이다.10 and 11 are operation state diagrams of the high temperature conversion reactor (HTS) 21 and the low temperature conversion reactor (LTS) 26 according to an embodiment of the present invention.

본 발명의 일 실시예에 따른 고온전환반응기(21)와 저온전환반응기(26)는, 복수의 격판(23,28)이 구비된 반응챔버(22,27)를 포함하여 이루어진다.The high temperature conversion reactor 21 and the low temperature conversion reactor 26 according to an embodiment of the present invention include a reaction chamber 22 and 27 having a plurality of diaphragms 23 and 28.

상기 반응챔버(22,27)는 합성가스의 이동통로가 되는 유입구(221,271) 및 배출구(222,272)가 구비된다.The reaction chambers 22 and 27 are provided with inlets 221 and 271 and outlets 222 and 272 which serve as moving passages of the synthesis gas.

상기 격판(23,28)은 반응챔버(22,27)의 내부에서 좌우방향으로 설치되고 일단이 개방된 복수 개로 이루어지며, 합성가스는 이러한 격판(23,28)의 외주면을 따라 순차적으로 이동가능하게 되어 다층의 유로가 형성된다.The diaphragms 23 and 28 are installed in the left and right directions in the reaction chambers 22 and 27 and have a plurality of ends, and the synthesis gas is sequentially movable along the outer circumferential surfaces of the diaphragms 23 and 28. As a result, a multilayer flow path is formed.

따라서 반응기 내에서의 합성가스의 체류시간을 증가시켜 반응효율을 높일 수 있게 된다.
Therefore, the reaction time can be increased by increasing the residence time of the synthesis gas in the reactor.

도 12는 본 발명의 일 실시예에 따른 쿨링부(40)의 정면도 및 사시도이다.12 is a front view and a perspective view of the cooling unit 40 according to an embodiment of the present invention.

본 발명의 일 실시예에 따른 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템(100)은 선택적산화반응부(30)의 전단에 쿨링부(40)가 설치된다.In the hydrogen production system 100 for a polymer electrolyte fuel cell according to an embodiment of the present invention, a cooling unit 40 is installed at a front end of the selective oxidation reaction unit 30.

상기 쿨링부(40)는 발열반응을 하는 선택적산화반응부(30)의 온도를 적정한 반응온도로 유지될 수 있도록 냉각시키는 역할을 하며, 냉각효율을 크게 하기 위해 본체부(50)의 단면 전체에 걸쳐 절곡형성된 냉각튜브(41)가 포함되도록 구성함이 바람직하다.
The cooling unit 40 serves to cool the temperature of the selective oxidation reaction unit 30 to generate an exothermic reaction to be maintained at an appropriate reaction temperature, and to increase the cooling efficiency in the entire cross section of the main body unit 50. It is preferred that the cooling tube 41 bent over.

도 13은 본 발명의 일 실시예에 따른 선택적산화반응부(30)의 내부구성도이다.13 is an internal configuration diagram of a selective oxidation reaction unit 30 according to an embodiment of the present invention.

본 발명의 일 실시예에 따른 선택적산화반응부(30)는 가스유도관(32)과 가스분사관(33)이 구비된 반응챔버(31)를 포함하여 이루어진다.The selective oxidation reaction unit 30 according to an embodiment of the present invention includes a reaction chamber 31 having a gas induction pipe 32 and a gas injection pipe 33.

상기 반응챔버(31)는 합성가스의 이동통로가 되는 유입구(311) 및 배출구(312)가 구비된다.The reaction chamber 31 is provided with an inlet port 311 and an outlet port 312 serving as a moving passage of the synthesis gas.

상기 가스유도관(32)은 유입구(311)와 연통하여 반응챔버(31) 내부의 하단에 좌우방향으로 설치되며 말단부는 마감처리된다.The gas induction pipe 32 communicates with the inlet port 311 is installed in the left and right directions at the lower end of the reaction chamber 31 and the end is finished.

상기 가스분사관(33)은 가스유도관(32)과 연통하여 상하방향으로 복수 개로 설치되며 말단부는 마감처리된다. 이때 가스분사관(33)에는 방향을 달리하여 천공된 다수의 분사공(331)이 구비되어 합성가스를 반응챔버(31) 내의 촉매층에 고르게 분배 공급할 수 있게 한다. 따라서 충분한 산화반응이 이루어질 수 있어서 고순도의 수소가스를 얻을 수 있는 장점이 있다.
The gas injection pipe 33 is installed in plurality in the vertical direction in communication with the gas induction pipe 32 and the end is finished. In this case, the gas injection pipe 33 is provided with a plurality of injection holes 331 which are punctured in different directions so as to evenly distribute and supply the synthesis gas to the catalyst layer in the reaction chamber 31. Therefore, a sufficient oxidation reaction can be made there is an advantage to obtain a high purity hydrogen gas.

이상에서 살펴본 바와 같이, 본 발명인 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템(100)은 고분자 전해질 연료전지(PEMFC)에 일산화탄소가 제거된 고순도의 수소를 제공할 수 있는 소형 수소생산시스템을 구현할 수 있으며, 각 반응공정별 반응온도에 따라 열흐름을 자연스럽게 유도할 수 있고 수증기개질반응부(10)의 폐열을 효과적으로 이용하여 열효율을 향상시키는 한편 수증기개질반응과 수성가스전환반응 및 선택적산화반응의 각 반응효율도 크게 향상시킬 수 있는 유리한 효과가 있다.
As described above, the hydrogen production system 100 for a polymer electrolyte fuel cell of the present invention may implement a small hydrogen production system capable of providing high purity hydrogen in which carbon monoxide is removed from a polymer electrolyte fuel cell (PEMFC), and each reaction. The heat flow can be induced naturally according to the reaction temperature for each process, and the thermal efficiency can be improved by effectively utilizing the waste heat of the steam reforming reaction unit 10, and the reaction efficiency of the steam reforming reaction, the water gas shift reaction, and the selective oxidation reaction is also greatly increased. There is an advantageous effect that can be improved.

100 : 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템
10 : 수증기개질반응부 11 : 버너
111 : 염공 12 : 반응챔버
121 : 유입구 122 : 배출구
13 : 격판 20 : 수성가스전환반응부
21 : 고온전환반응기 22 : 반응챔버
221 : 유입구 222 : 배출구
23 : 격판 26 : 저온전환반응기
27 : 반응챔버 271 : 유입구
272 : 배출구 28 : 격판
30 : 선택적산화반응부 31 : 반응챔버
311 : 유입구 312 : 배출구
32 : 가스유도관 33 : 가스분사관
331 : 분사공 40 : 쿨링부
41 : 냉각튜브 50 : 본체부
51 : 격벽 60 : 혼합가스예열부
61 : 스팀발생기 611 : 유로관
62 : 가스예열기 621 : 유로관
70 : 공기예열부 71 : 예열챔버
711 : 유입구 712 : 배출구
72 : 격벽 73 : 공기유도관
74 : 유로변경판 100: hydrogen production system for polymer electrolyte fuel cell
10: steam reforming unit 11: burner
111: flame attack 12: reaction chamber
121: inlet 122: outlet
13: plate 20: water gas shift reaction unit
21: high temperature conversion reactor 22: reaction chamber
221: inlet 222: outlet
23: plate 26: low temperature conversion reactor
27: reaction chamber 271: inlet
272: outlet 28: diaphragm
30: selective oxidation reaction unit 31: reaction chamber
311: inlet 312: outlet
32 gas induction pipe 33 gas injection pipe
331: injection hole 40: cooling part
41: cooling tube 50: main body
51: bulkhead 60: mixed gas preheating unit
61: steam generator 611: flow path tube
62: gas preheater 621: flow path tube
70: air preheating unit 71: preheating chamber
711: inlet 712: outlet
72: bulkhead 73: air induction pipe
74: Euro change version

Claims (10)

메탄가스와 수증기를 반응시켜 합성가스를 생성하는 수증기개질반응부;와
상기 수증기개질반응부를 통해 생성된 합성가스 내의 일산화탄소를 수증기와 반응시켜 이산화탄소 및 수소로 전환시키며, 고온전환반응기와 저온전환반응기로 이루어지는 수성가스전환반응부;
상기 수성가스전환반응부를 통해 배출되는 합성가스 내의 일산화탄소를 산화시키는 선택적산화반응부;
상기 선택적산화반응부를 냉각시키는 쿨링부; 및
상기 수증기개질반응부와, 수성가스전환반응부, 쿨링부 및, 선택적산화반응부가 순서대로 수납되는 본체부;를 포함하여 이루어지며,
상기 수성가스전환반응부는 상기 수증기개질반응부의 폐열을 이용하는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템.
Steam reforming reaction unit for generating a synthesis gas by reacting methane gas and steam; and
A water gas shift reaction unit which converts carbon monoxide in the syngas generated through the steam reforming unit into steam and converts carbon dioxide and hydrogen into a high temperature shift reactor and a low temperature shift reactor;
A selective oxidation reaction unit for oxidizing carbon monoxide in the synthesis gas discharged through the water gas conversion reaction unit;
A cooling unit cooling the selective oxidation reaction unit; And
The steam reforming reaction unit, the water gas conversion reaction unit, the cooling unit, and the main body unit that receives the selective oxidation reaction unit in order;
The water gas shift reaction unit is a hydrogen production system for a polymer electrolyte fuel cell, characterized in that using the waste heat of the steam reforming reaction unit.
제1항에 있어서,
상기 수증기개질반응부의 일측 하단부에는 연소용 연료와 공기가 분출되는 다수의 염공이 형성된 버너가 설치되고, 상기 본체부의 내부에는 일단이 개방된 복수의 격벽이 구비되어,
상기 버너를 통해 공급되는 열이 상기 수증기개질반응부와 고온전환반응기 및 저온전환반응기의 외주면으로 순차적으로 공급되는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템.
The method of claim 1,
At one lower end of the steam reforming reaction unit, a burner having a plurality of salt holes through which combustion fuel and air are ejected is installed, and a plurality of partition walls of which one end is opened is provided in the main body.
Heat supplied through the burner is a hydrogen production system for a polymer electrolyte fuel cell, characterized in that sequentially supplied to the steam reforming reaction unit, the outer peripheral surface of the high temperature conversion reactor and low temperature conversion reactor.
제1항 또는 제2항에 있어서,
상기 저온전환반응기의 전단에는,
수증기를 생성하는 스팀발생기와, 상기 스팀발생기로부터 배출되는 수증기에 메탄가스가 도입된 혼합가스를 예열시킨 후에 상기 수증기개질반응부로 공급하는 가스예열기로 이루어지는 혼합가스예열부;가 더 구비되고,
상기 혼합가스예열부는 상기 수증기개질반응부의 폐열을 이용하는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템.
The method according to claim 1 or 2,
In front of the low temperature conversion reactor,
And a mixed gas preheater including a steam generator for generating steam and a gas preheater for preheating the mixed gas into which the methane gas is introduced into the steam discharged from the steam generator, and then supplying the steam to the steam reforming reaction unit.
The mixed gas preheating unit is a hydrogen production system for a polymer electrolyte fuel cell, characterized in that using the waste heat of the steam reforming reaction unit.
제3항에 있어서,
상기 스팀발생기 및 가스예열기는,
상기 본체부의 단면 전체에 걸쳐 절곡형성된 유로관을 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템.
The method of claim 3,
The steam generator and the gas preheater,
Hydrogen production system for a polymer electrolyte fuel cell, characterized in that it comprises a flow path tube bent over the entire cross-section of the body portion.
제2항에 있어서,
상기 선택적산화반응부의 후단에는 공기예열부;가 더 구비되고,
상기 공기예열부를 통해 가열된 공기는 상기 버너로 공급되는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템.
The method of claim 2,
An air preheating unit is further provided at the rear end of the selective oxidation reaction unit.
Hydrogen production system for a polymer electrolyte fuel cell, wherein the air heated through the air preheater is supplied to the burner.
제5항에 있어서,
상기 공기예열부는,
공기의 이동통로가 되는 유입구 및 배출구가 구비되는 예열챔버와, 상기 유입구 및 배출구가 구비된 예열챔버의 양 단부에 상하방향으로 설치되는 격벽, 상기 격벽을 관통하면서 상하방향으로 배열되는 복수의 공기유도관 및, 상기 예열챔버 및 격벽 사이에 설치되는 복수의 유로변경판을 포함하여 이루어지며,
상기 유로변경판은 상기 예열챔버의 양 단부에서 서로 설치높이를 달리함으로써, 다층의 유로가 형성됨을 특징으로 하는 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템.
The method of claim 5,
The air preheating unit,
A preheating chamber provided with an inlet port and an outlet port for moving passages of air, a partition wall disposed up and down at both ends of the preheating chamber provided with the inlet port and the outlet port, and a plurality of air inductions arranged vertically while passing through the partition wall It comprises a pipe, and a plurality of flow path changing plate installed between the preheat chamber and the partition wall,
The flow path changing plate is a hydrogen production system for a polymer electrolyte fuel cell, characterized in that the multi-channel flow path is formed by varying the installation height at both ends of the preheating chamber.
제1항에 있어서,
상기 수증기개질반응부는,
메탄가스 및 수증기의 통로가 되는 유입구와 반응에 의해 생성된 합성가스의 통로가 되는 배출구가 구비된 반응챔버와, 상기 반응챔버의 내부에서 좌우방향으로 설치되고 일단이 개방된 복수의 격판을 포함하여 이루어지고,
상기 메탄가스 및 수증기는 상기 복수의 격판의 외주면을 따라 이동함으로써 상기 격판에 의해 다층의 유로가 형성됨을 특징으로 하는 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템.
The method of claim 1,
The steam reforming reaction unit,
A reaction chamber having an inlet port for passage of methane gas and water vapor and an outlet port for passage of syngas generated by the reaction, and a plurality of diaphragms installed in the reaction chamber in left and right directions and having one end open; Done,
The methane gas and water vapor is moved along the outer circumferential surface of the plurality of diaphragm to form a multi-channel flow path by the diaphragm, characterized in that the hydrogen production system for a polymer electrolyte fuel cell.
제1항에 있어서,
상기 고온전환반응기 및 저온전환반응기는,
상기 합성가스의 이동통로가 되는 유입구와 배출구가 구비된 반응챔버와, 상기 반응챔버의 내부에서 좌우방향으로 설치되고 일단이 개방된 복수의 격판을 포함하여 이루어지고,
상기 합성가스는 상기 복수의 격판의 외주면을 따라 이동함으로써 상기 격판에 의해 다층의 유로가 형성됨을 특징으로 하는 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템.
The method of claim 1,
The high temperature conversion reactor and low temperature conversion reactor,
It comprises a reaction chamber provided with an inlet and an outlet which is the movement passage of the synthesis gas, and a plurality of diaphragm is installed in the left and right in the reaction chamber, one end is opened,
The syngas moves along the outer circumferential surfaces of the plurality of diaphragms to form a multi-layer flow path by the diaphragm.
제1항에 있어서,
상기 쿨링부는,
상기 선택적산화반응부의 전단에 설치되며, 상기 본체부의 단면 전체에 걸쳐 절곡형성된 냉각수의 이동통로인 냉각튜브를 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템.
The method of claim 1,
The cooling unit,
The hydrogen production system for a polymer electrolyte fuel cell, characterized in that it is provided at the front end of the selective oxidation reaction unit, and comprises a cooling tube which is a moving passage of the cooling water bent over the entire cross-section of the body portion.
제1항에 있어서,
상기 선택적산화반응부는,
상기 합성가스의 이동통로가 되는 유입구 및 배출구가 구비된 반응챔버와, 상기 유입구와 연통하여 상기 반응챔버 내부의 하단에 좌우방향으로 설치되는 가스유도관 및, 상기 가스유도관과 연통하여 상하방향으로 설치되는 복수의 가스분사관을 포함하여 이루어지며,
상기 가스유도관 및 가스분사관은 말단부가 마감처리되고, 상기 가스분사관에는 방향을 달리하여 천공된 다수의 분사공이 구비되는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템.
The method of claim 1,
The selective oxidation reaction unit,
A reaction chamber having an inlet and an outlet being a moving passage of the syngas, a gas induction pipe installed in a left and right direction at a lower end of the reaction chamber in communication with the inlet, and in a vertical direction in communication with the gas induction pipe It consists of a plurality of gas injection pipe is installed,
The gas induction pipe and the gas injection pipe is the end is finished, the hydrogen injection system for a polymer electrolyte fuel cell, characterized in that the gas injection pipe is provided with a plurality of injection holes punched in different directions.
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