KR20120092744A - 이산화질소 제거방법 및 장치 - Google Patents

이산화질소 제거방법 및 장치 Download PDF

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Abstract

본 발명은 이산화질소를 포함하는 가스 중의 NO2을 선택적으로 제거하는 방법에 관한 것이다. 본 발명의 일 견지에 의하면, 이산화질소를 포함하는 가스에 농도가 0.1wt% 내지 20wt%인 아황산나트륨(Na2SO3) 수용액을 주입하는 이산화질소 제거방법 및 이산화질소를 포함하는 가스가 유입되는 가스 유입부; 농도가 0.1wt% 내지 20wt%인 아황산나트륨(Sodium Sulfite, Na2SO3) 수용액 투입부; 및 상기 유입된 이산화질소를 포함하는 가스와 아황산나트륨 수용액이 접촉되는 기액접촉부를 포함하는 이산화질소를 포함하는 가스 중의 이산화질소 제거장치가 제공된다. 상기 방법에 의해 저온 가스, 구체적으로는 예를들어, 100℃이하의 배가스 중에 포함되어 있는 NO2가 효과적으로 제거된다. 또한, 본 발명에 의한 방법으로 NOx중에서 NO2만을 선택적으로 효과적으로 제거할 수 있다.

Description

이산화질소 제거방법 및 장치{Method and Apparatus for Removing ＮＯ2 Gas}
본 발명은 NO2를 포함하는 가스에서 NO2을 선택적으로 제거하는 방법 및 장치에 관한 것이다. 보다 상세하게는 연소과정에서 발생하는 NO2를 포함하는 배가스 및/또는 NOx 중에서 NO2를 선택적으로 제거하는 방법 및 장치에 관한 것이다.
화석연료의 연소 과정에서 발생되는 NOx의 95vol% 이상은 NO이며 나머지 5vol% 정도는 NO2이다. NO는 무색인 반면에 NO2는 가시 영역의 파장을 흡수하므로 갈색으로 보인다. 배가스가 배출되는 굴뚝의 직경에 따라 다르지만 배가스 중에 NO2가 30ppm이상 포함되면 갈색으로 보이기 시작한다. 이러한 문제로 인해 NOx가스를 포함하고 있는 배가스를 배출하는 사업장 주변의 주민으로부터 민원이 제기되고 있다.
일반적으로 공기로 연소하는 경우보다 순산소로 연소하는 경우에 약간의 N2가 연소 화염으로 주입되면 고온의 화염으로 인해 NOx 발생량 자체가 증가할 뿐 만 아니라 순산소 분위기로 인해 NO가 NO2로 더 산화되어 일반적인 연소와 다르게 NOx중 NO2 조성이 40 vol% 이상을 차지한다. 또한 온도가 낮을수록 NO에서 NO2로의 전환이 쉬워져 NO2로 인한 가시매연 문제가 증대된다.
한편, 금속 표면을 고온의 화염으로 절삭하는 공정에서 발생되는 배가스는 온도가 100℃ 이하이며, NOx중 NO2 조성이 일반 연소 설비에 비해 높다. 따라서, 특히 가시 매연인 NO2가스의 제거가 요구된다.
NOx를 제거하는 일반적인 기술로 선택적 촉매 환원공정(SCR, Selective Catalytic Reduction)이 적용되고 있지만 배가스 온도가 최소 200℃이상이 되어야 한다. 또한 고가의 촉매와 NH3 또는 (NH2)2CO와 같은 환원제를 필요로 한다. 배가스 온도가 100℃이하인 경우에는 가스를 승온시키는데 많은 연료비를 필요로 하므로 SCR을 적용하기가 어렵다.
한편, 한국공개특허 2004-0092497은 연소공정에서 발생되는 배가스가 통과하는 경로에 산화제 또는 환원제를 주입하여 NO2를 더 산화시키거나 NO로 환원시키는 기술을 개시하고 있다. 그러나, 상기 특허문헌에서 사용되는 탄화수소 환원제는 환원제가 완전히 연소되지 못하고 굴뚝을 통해 대기로 배출될 가능성이 있으므로 또 다른 환경 문제를 일으킬 가능성이 있다. 또한, 상기 특허문헌의 기술은 배가스 중의 NO2를 단지 NO로 전환시키는 방법에 관한 것으로 배가스 중의 총 NOx 양은 변화가 없다. 또한 SCR과 마찬가지로 배가스가 200℃ 이상의 고온에서만 적용 가능하다.
본 발명은 상술한 문제점을 해결하기 위하여 제안된 것으로서, 본 발명의 일 구현은 이산화질소(NO2)를 포함하는 가스 중에 포함되어 있는 이산화질소(NO2)를 제거하는 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 구현은 산화질소(NOx) 중에서 가시 매연의 발생원인인 이산화질소(NO2)를 선택적으로 제거하는 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 구현은 이산화질소(NO2)를 포함하는 가스 중에 포함되어 있는 이산화질소(NO2)를 제거하는 장치를 제공하는 것이다.
본 발명의 일 견지에 의하면,
이산화질소를 포함하는 가스에 농도가 0.1wt% 내지 20wt%인 아황산나트륨(Sodium Sulfite, Na2SO3) 수용액을 주입하는 이산화질소를 포함하는 가스 중의 이산화질소 제거방법이 제공된다.
본 발명의 다른 견지에 의하면,
이산화질소를 포함하는 가스가 유입되는 가스 유입부; 농도가 0.1wt% 내지 20wt%인 아황산나트륨(Sodium Sulfite, Na2SO3) 수용액 투입부; 및 상기 유입된 이산화질소를 포함하는 가스와 아황산나트륨 수용액이 접촉되는 기액접촉부를 포함하는 이산화질소를 포함하는 가스 중의 이산화질소 제거장치가 제공된다.
본 발명의 일 구현에 의한 방법에 의해 기존 방법으로 제거하기 어려운 NO2를 포함하는 가스, 구체적으로는, 배가스, 특히 저온 배가스, 구체적으로는 예를들어, 100℃이하의 배가스 중에 포함되어 있는 NO2가 효과적으로 제거된다. 또한, 본 발명에 의한 방법으로 NOx중에서 NO2만을 선택적으로 효과적으로 제거할 수 있다. 또한, 본 발명에 의한 방법으로 저렴한 운전비용으로 NO2를 포함하는 가스, 배가스, 특히 저온 배가스 중에서 NO2를 효과적으로 제거할 수 있다. 상기 본 발명의 일 구현에 의한 방법은 본 발명에 의한 장치에서 구현될 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 구현에 의한 NO2를 제거하는 스크러버의 개략도이다.
도 2는 본 발명의 다른 구현에 의한 NO2를 제거하는 배관의 개략도이다
도 3는 실시예 1의 Na2SO3 주입에 의한 배가스 중의 NO 및 NO2 농도 변화를 나타내는 그래프이다.
도 4는 실시예 2의 배가스 중의 NO2 농도변화에 따른 NO2 제거효율을 나타내는 그래프이다.
도 5는 실시예 3의 기액비 변화에 따른 NO2 제거효율을 나타내는 그래프이다.
본 발명은 상기한 바와 같이 종래 일반적인 건식방법으로 NO2를 포함하는 가스, 구체적으로는 배가스, 특히 온도가 낮은 배가스에서 제거하기 어려운 이산화질소를 제거하기 위해 제안된 것으로, 본 발명의 일 구현에 의한 방법은 이산화질소를 포함하는 가스에 아황산나트륨(Sodium Sulfite, Na2SO3) 수용액을 주입하여 이산화질소를 제거하는 것이다.
본 발명에 의한 방법은 이산화질소를 포함하는 가스, 특히 100℃이하의 가스에서 이산화질소를 제거하는데 효과적이다. 상기 이산화질소를 포함하는 가스는 구체적으로 이산화질소를 포함하는 배가스일 수 있다. 종래의 이산화질소 제거방법은 고온, 예를들어 200℃이상의 배가스에서의 이산화질소 제거에는 효과적이지만, 저온 배가스 중의 이산화질소 제거에는 효과적이지 않았다. 그러나, 본 발명에 의한 방법에 의하면 저온, 구체적으로는 100℃이하, 보다 구체적으로는 상온 내지 100℃의 이산화질소를 포함하는 가스, 구체적으로는 배가스에서 이산화질소가 효과적으로 제거된다. 이는 액체에 대한 기체의 용해도는 온도가 낮을수록 증가하는 원리에 기초한 것으로, 이산화질소를 포함하는 처리하고자 하는 가스의 온도가 낮을수록 아황산나트륨 수용액에 대한 이산화질소의 용해도가 증가하기 때문이다.
이산화질소를 포함하는 가스에 아황산나트륨(Sodium Sulfite, Na2SO3) 수용액이 주입된다. 구체적으로 아황산나트륨 수용액은 이로써 한정하는 것은 아니지만, 이산화질소를 포함하는 가스의 이동경로, 보다 구체적으로는 이산화질소를 포함하는 가스가 통과하는 배관(duct), 스크러버(scrubber) 등에 주입될 수 있다. 구체적으로 아황산나트륨 수용액은 미스트(mist)로 분사될 수 있다.
이산화질소를 포함하는 가스에 아황산나트륨(Sodium Sulfite, Na2SO3) 수용액을 주입하면, 이산화질소와 아황산나트륨이 하기 화학식 (1)과 같이 반응하여 NO2가 NO2 - 로 전환된다. 하기 반응식 (1)로부터 1 mole의 Na2SO3는 2 mole의 NO2을 NO2 -로 전환시킴을 알 수 있다. 따라서, 이산화질소를 포함하는 가스 중에 아황산나트륨은 하기 반응식 (1)에 의해 NO2가 NO2 - 로 전환되도록 이산화질소를 포함하는 가스 중에 포함되어 있는 이산화질소 1몰에 대하여 0.5몰 이상이 되도록 주입하는 것이 바람직하다. 그러나, 가스중의 이산화질소의 농도는 가변적인 것으로 계속하여 바뀌므로 이산화질소와 아황산나트륨의 화학량론적 반응비로 나타내기 보다는 아황산나트륨의 농도로 나타내는 것이 바람직하다. 따라서, 본 발명에 의한 방법에서는 농도가 0.1 내지 20중량%인 아황산나트륨 수용액이 사용될 수 있다. 상기 농도의 아황산나트륨 수용액을 사용하므로써 본 발명에서 의도하는 NO2 제거 효율이 달성되며 또한, Na2SO3의 용해도 측면에서 바람직하다. 아황산나트륨 수용액의 농도가 0.1 중량% 미만이면 NO2 제거 효율이 불충분할 수 있으며 20중량%를 초과하는 경우에는 온도가 낮아지면, Na2SO3가 고체로 석출될 수 있다.
2NO2 + SO3 2- → 2NO2 - + SO3 (1)
NO2 - + H2O → HONO + HO- (2)
SO3 + H2O → H2SO4 (3)
상기 반응식 (1)에 의하여 형성되는 NO2 -는 상기 반응식 (2)에 나타낸 바와 같이, 물에 쉽게 용해된다. 따라서, 아황산나트륨 수용액을 이산화질소를 포함하는 가스에 분사하면 SO3 2-에서 NO2로의 전자 전달 반응으로 NO2 -가 생성되며, 생성된 NO2 -는 물에 잘 녹으므로 가스 중의 이산화질소가 제거된다.
한편, 상기 이산화질소를 포함하는 가스 유량에 대하여 아황산나트륨 수용액은 이산화질소 함유 가스 유량 대 아황산나트륨 수용액이 1:1 내지 1,000:1의 주입유량비(부피비), 즉, 기액비(gas-to-liquid ratio)가 되도록 주입된다. 상기 기액비 범위에서 이산화질소 함유 가스 중의 이산화질소가 효율적으로 제거된다.
한편, 본 발명에 의한 방법에서 사용된 가스에 분사되고 남은 아황산나트륨 수용액은 재순환시켜서 다시 이산화질소의 제거에 사용될 수 있다.
본 발명은 이산화질소를 포함하는 가스에 아황산나트륨을 주입하여 가스 중의 이산화질소를 제거함을 기술적 특징으로 하며, 이러한 방법의 구현에는 이 기술분야에 일반적으로 알려져 있는 어떠한 가스 처리 장치에서 구현될 수 있다.
구체적으로 본 발명의 일 구현에 의하면 이산화질소를 포함하는 가스가 유입되는 가스 유입부; 농도가 0.1wt% 내지 20wt%인 아황산나트륨(Sodium Sulfite, Na2SO3) 수용액 투입부; 및 상기 유입된 이산화질소를 포함하는 가스와 아황산나트륨 수용액이 접촉되는 기액접촉부를 포함하는 이산화질소를 포함하는 가스 중의 이산화질소 제거장치가 제공된다. 또한, 본 발명에 의한 방법은 가스가 통과하는 관에 아황산나트륨 수용액 분사수단, 예를들어, 노즐 등의 분사수단이 구비된 장치를 사용하여 행할 수 있다. 상기 장치는 이로써 한정하는 것은 아니지만, 스크러버 혹은 수용액 분사수단이 구비된 가스가 통과하는 배관일 수 있다. 도 1에 스크러버의 구조를 개략적으로 나타내었다. 도 1에 도시한 바와 같이, 스크러버에 이산화질소를 포함하는 가스가 유입되고, 한편, Na2SO3 수용액은 Na2SO3 수용액 분사 펌프(10)에 의해 Na2SO3 수용액 공급 배관(12)로 이송되고 노즐에서 Na2SO3 수용액 미스트로 분사(14)되어 산화질소를 포함하는 가스와 Na2SO3 수용액은 충전물이 충진된 스크러버의 기액접촉부(16)에 반응하여 가스중의 이산화질소가 제거된다. 도 2에 수용액 분사수단(24)이 구비된 가스가 통과하는 배관을 나타내었다. 이산화질소를 포함하는 가스가 배관에 유입되고 배관내로 수용액 분사 수단, 구체적으로 노즐(24)가 구비되며, 가스와 수용액은 배관(26)에서 기액접촉되어 이산화질소가 제거된다. 노즐(24)는 수용액이 통과되는 관에 형성되어 있다.
본 발명은 이산화질소를 포함하는 가스에 아황산나트륨을 주입하여 가스 중의 이산화질소를 제거함을 기술적 특징으로 하며, 이러한 방법의 구현에는 이 기술분야에 일반적으로 알려져 있는 어떠한 가스 처리 장치, 이로써 한정하는 것은 아니지만 예를들어, 스크러버가 사용될 수 있다. 또한, 상기한 사항 이외의 처리하고자 하는 가스 및 아황산나트륨의 유속, 가스 중의 이산화질소의 농도, 분사압 등을 제한하는 것은 아니다.
본 발명에 의한 방법으로 이산화질소를 제거하고자 하는 이산화질소를 포함하는 가스, 이로서 한정하는 것은 아니지만, 예를들어, 이산화질소를 포함하는 배가스 및/또는 산화질소(NOx)중에서 이산화질소를 선택적으로 효과적으로 제거할 수 있다.
본 발명에 의한 방법은 특히, NOx가 배출농도 법규제치 이하로 배출되는 경우에도 NO2로 인한 가시매연이 발생하는 경우에 NOx중 NO2만을 선택적으로 제거하는데 바람직하게 사용될 수 있다.
본 발명에 의한 방법은 고온의 화염으로 금속(혹은 슬라브) 표면을 절삭하는 공정에서 발생되는 NO2 로 인한 가시매연의 제거에 효과적으로 사용될 수 있다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명에 대하여 보다 상세히 설명한다. 하기 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것으로 이로써 본 발명을 한정하는 것은 아니다.
<실시예 1>
하기 표 1의 조성으로 된 25℃의 배가스가 40ℓ/min의 가스유량으로 도 1에 나타낸 것과 같은 스크러버에 유입시키고 5 wt% Na2SO3 수용액을 1ℓ/min로 분사(배가스: Na2SO3 수용액 기액비: 40:1 부피비)하여 배가스중의 NO2만을 선택적으로 제거됨을 확인하였다. 도 1의 스크러버에서 이산화질소를 포함하는 처리하고자 하는 배가스가 스크러버에 주입되고, Na2SO3 수용액(18)은 Na2SO3 수용액 분사 펌프(10)에 의해 Na2SO3 수용액 공급 배관(12)로 이송되고 노즐에서 Na2SO3 수용액 미스트(14)로 Tellerette가 충진된 스크러버 충전물(16)에 분사하였다.
아황산나트륨에 의한 이산화질소의 선택적인 제거효과를 확인하기 위해 배가스의 주입과 중단을 반복하였으며, 결과를 도 3에 나타내었다. 도 3에 나타낸 바와 같이, 배가스의 주입을 개시하고 약 5분 경과시에 NO 및 NO2의 농도가 각각 약 100ppm 및 약 60ppm으로 떨어졌다. 이는 스크러버를 준비 과정에서 스크러버에 주입해 놓았던 분사해 놓았던 Na2SO3로 인한 것이며, NO는 배가스 중 산소에 의해 NO2로 전환된 후 Na2SO3에 의해 되어 제거된 것이다.
그러나, 이후 NO의 농도는 약 300ppm 그리고 NO2의 농도는 약 120ppm으로 증가하였으며, 이때 Na2SO3 수용액의 주입을 시작하였다. Na2SO3 수용액의 주입에 의해 NO2의 농도는 약 20ppm 수준으로 감소되지만, NO의 농도는 약 300ppm을 나타냈으며, 이로부터 NO2만이 선택적으로 제거됨을 확인할 수 있었다.
또한, 배가스의 주입과 중단의 반복에 의해, 배가스가 주입되더라도 NO2는 아황산나트륨에 의해 즉시 제거됨에 반하여, NO는 주입시의 농도로 유지됨을 확인할 수 있었다. 본 실시예에 의해서 최종적으로 360ppm의 NO는 300ppm으로 감소한 반면에 240ppm의 NO2는 20ppm으로 감소함을 알 수 있다.
배가스의 조성
성상 NO NO2 O2 N2 H2O CO2
농도 360 ppm 240 ppm 3-5vol% 잔부 5-15vol% 10-20vol%
<실시예 2>
배가스 중 NO2의 농도를 100 내지 500ppm으로 변화시킨 것을 제외하고는 상기 실시예 1의 방법과 동일한 방법으로 배가스 중의 NO2 제거효율을 측정하였다.
결과를 도 4에 도시하였다. 도 4에서 알 수 있듯이, 배가스에 NO2가 500ppm로 포함되어 있는 경우에도 95%이상의 NO2 제거효율로 NO2가 제거되었다.
<실시예 3>
배가스 중 NO와 NO2의 농도를 각각 400ppm 및 240ppm로 하고 기액비를 120:1 내지 720:1 범위로 변화시킨 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 배가스 중의 NO2를 제거하였으며, NO 및 NO2 제거효율을 나타내는 그래프를 도 5에 나타내었다. 도 5에서 알 수 있듯이, 상기 범위의 기액비에서 약 75%이상의 우수한 NO2 제거효율로 NO2가 제거되었다.
10: Na2SO3 수용액 분사 펌프
12: Na2SO3 수용액 공급 배관
14, 24: 노즐에서 분사되는 Na2SO3 수용액 미스트 (수용액 투입부)
16, 26: 스크러버 충진물 (기액접촉부)
18: Na2SO3 수용액

Claims (6)

  1. 이산화질소를 포함하는 가스에 농도가 0.1wt% 내지 20wt%인 아황산나트륨(Sodium Sulfite, Na2SO3) 수용액을 주입하는 이산화질소를 포함하는 가스 중의 이산화질소 제거방법.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 가스는 온도가 100℃이하인 이산화질소 제거방법.
  3. 제 1항에 있어서, 상기 이산화질소를 포함하는 가스에 대하여 아황산나트륨은 이산화질소를 포함하는 가스 대 아황산나트륨이 1:1 내지 1,000:1 부피비의 주입유량비로 주입되는 이산화질소 제거방법.
  4. 제 1항에 있어서, 상기 가스는 배가스인 이산화질소 제거방법.
  5. 이산화질소를 포함하는 가스가 유입되는 가스 유입부; 농도가 0.1wt% 내지 20wt%인 아황산나트륨(Sodium Sulfite, Na2SO3) 수용액 투입부; 및 상기 유입된 이산화질소를 포함하는 가스와 아황산나트륨 수용액이 접촉되는 기액접촉부를 포함하는 이산화질소를 포함하는 가스 중의 이산화질소 제거장치.
  6. 제 5항에 있어서, 상기 이산화질소 제거장치는 스크러버 혹은 수용액 분사노즐이 구비된 가스 배관인 이산화질소 제거장치.

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