KR20110129216A - 난분해성 고할로겐화 유기오염물질 처리 방법 - Google Patents

난분해성 고할로겐화 유기오염물질 처리 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 난분해성 고할로겐화 유기오염물질을 처리하는 방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 나노 영가철을 이용하여 난분해성 고할로겐화 유기오염물질을 처리하는 방법에 관한 것이다.

Description

난분해성 고할로겐화 유기오염물질 처리 방법{Process for recalcitrant highly halogenated organic pollutants remova}
본 발명은 난분해성 고할로겐화 유기오염물질을 처리하는 방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 나노 영가철을 이용하여 난분해성 고할로겐화 유기오염물질을 처리하는 방법에 관한 것이다.
공업지역 또는 산업 폐기물 처리 지역의 토양 및 대수층은 대부분 유기 할로겐 오염물질로 오염되어 있으며, 이러한 오염 물질을 효과적으로 제거하기 위한 연구들이 지속적으로 이루어지고 있다.
물리적인 흡착 그리고 화학적 또는 생물학적 산화/환원 방법을 통한 난분해성 유기할로겐 오염물질 제거 방법은　최근까지 지속적으로 보고되어 왔으나, 각각의 개별적인 처리법들은 난분해성 유기할로겐 오염물질 처리에 여러 가지 한계를 보여 왔다.
흡착의 경우 유기할로겐 오염물질을 완전히 제거할 수 있으나, 흡착제의 지속적 공급 및 폐기가 필요하다. 화학적 또는 생물학적 산화 방법은 난분해성 유기할로겐 물질 분해 제거 속도가 빠르나, 산화 과정의 부산물에 의해 2차 오염을 유발할 가능성이 매우 크며, 화학적 또는 생물학적 환원 반응을 통한 탈할로겐화 반응은 오염물질의 무독화를 가능하게 하나, 반응속도가 느리며 탈할로겐화만 일어날 뿐 오염물질의 완전한 제거는 어렵다.　　　
이러한 각각의 처리방법의 단점을 극복하기 위해서, 기존에 개발된 처리법을 융합 또는 연계하는 방안들이 개발되고 있다. Guiesse and Viklund (2005) Chemosphere 59:369-376에서는 Polyaromatic hydrocarbons 제거를 위한　UV 처리-호기 미생물연계 방법을 개시하고 있다. Oh et al. (2005) Water Research 39:5027-5032에서는 Hexahydro-1,3,5-trinitro-1,3,5-triazine 제거를 위한 영가철-미생물 슬러지 연계에 대해서 기재하고 있다. Pedroza et al. (2007) Chemosphere 67:793-801에서는 제지 폐수 처리를 위한 백색 부후균-TiO2 기반의 광산화 반응 연계 방법을 개시하고 있으며, Plagentz et al. (2006) Environmental Geology 49:684-695에서는 불화 탄화 수소 또는 벤젠 또는 크롬 제거를 위한 영가철-활성탄 연계 방법을 개시하고 있다.
Choi et al. (2007) Chemosphere 67:1551-1557에서는 염화 페놀 제거를 위한 영가철-혐기 미생물 연계 방법이 개시되어 있고, Essam et al. Chemosphere 66:2201-2209에서는 염화페놀 제거를 위한 TiO2 기반의 광산화 반응-미생물 슬러지 연계 방법이 개시되어 있다.
Choi et al. (2007) Chemosphere 67:1551-1557에서는 영가철의 환원 반응과 혐기 미생물의 연계 처리를 통한 염화 페놀을 제거한 사례가 개시되어 있다. 그러나, 혐기 미생물 반응은 느리며 오염물질의 이산화탄소 또는 바이오매스로의 전환이 효율적이지 못한 문제가 있다.
이에 따라, 난분해성 고할로겐화 유기오염물질을 보다 효과적으로 처리할 수 있는 방안에 대한 요구가 계속되고 있다.
본 발명에서 해결하고자 하는 과제는 영가철을 이용하여 난분해성 고할로겐화 유기오염물질을 효과적으로 처리하는 새로운 방법을 제공하는 것이다.
본 발명에서 해결하고자 하는 또 다른 과제는 영가철을 이용하여 난분해성 고할로겐화 유기오염물질을 빠른 속도로 바이오 매스로 전환할 수 있는 새로운 방법을 제공하는 것이다.
본 발명에서 해결하고자 하는 또 다른 과제는 토양 및 대수층에 함유된 고염화다이벤조다이옥신(Highly chlorinated dibenzo-p-dioxin), 고브롬화다이페닐 이더(Highly brominated diphenyl ether), 고염화다이페닐(Highly chlorinated biphenyl), 그리고 트리클로산(Triclosan)과 같은 난분해성 고할로겐화 유기 오염물질을 효율적으로 완전히 제거(Mineralization) 또는 무독화(Detoxification)를 유도할 수 있는 새로운 연계 처리법 제공하는 것이다.
상기와 같은 과제를 해결하기 위해서, 오염원을 영가철을 이용하여 처리하는 단계; 및 처리 부산물을 호기 미생물 또는 산화 효소를 이용하여 처리하는 단계로 이루어진다.
본 발명에 있어서, 상기 오염원은 난분해성 고할로겐화 유기오염물질 또는 항균성 물질이다. 본 발명의 실시에 있어서, 고할로겐화 유기오염물질은 2이상의 할로겐기를 포함하는 유기물질, 예를 들어 고염화다이벤조다이옥신(Highly chlorinated dibenzo-p-dioxin), 고브롬화다이페닐 이더(Highly brominated diphenyl ether), 고염화다이페닐(Highly chlorinated biphenyl)이며, 항균성 물질은 트리클로산(Triclosan)이다. 발명의 바람직한 실시에 있어서, 상기 오염원은 고할로겐화 오염물질을 포함하는 토양 및 대수층이다.
본 발명에 있어서, 상기 영가철은 나노 영가철 또는 Pd를 코팅항 영가철이며, 혐기 조건하에서 오염원을 환원하고, 바람직하게는 유기물질로부터 염소 원자를 적어도 일부, 더욱 바람직하게는 전부를 제거한다.
본 발명에 있어서, 상기 처리 부산물은 적어도 일부, 바람직하게는 염소원자가 분리된 유기 물질이며, 호기 조건에서 호기 미생물 및/또는 산화 효소에 의해서 제거될 수 있다.
본 발명의 실시에 있어서, 영가 나노철을 이용하여 혐기 탈할로겐화 반응이 이루어지며, 그 반응을 통해 생성되는 저할로겐화 부산물 또는 모든 할로겐 물질이 환원되어 생성되는 탄소 구조체(Backbone)를 특이적으로 빠른 속도로 분해할 수 있는 분리된 호기 미생물 또는 분리된 산화 효소를 연계 처리하여 난분해성 고할로겐화 물질의 완전한 제거(Mineralization) 또는 무독화(Detoxification)를 유도하게 된다. 상기 탄소 구조체를 분해할 수 있는 호기 미생물 또는 산화 효소는 상업적으로 이용가능한 제품을 구입하여 사용할 수 있다.
본 발명을 보다 상세하게 설명한다.
팔염화다이벤조다이옥신 또는 십브롬화다이페닐이더 또는 십염화바이페닐과 같은 고할로겐화 유기 오염물질 또는 항균성을 보이는 트리클로산(Triclosan) 또는 이러한 물질이 혼재된 절연제나 난연제 같은 경우 치환된 할로겐 물질로 인해 Sphingomonas sp. PH-07, Sphingomonas wittichii RW1, 또는 Burkhoderia Xenovorans LB400과 같은 다이벤조다이옥신(Dibenzodioxin), 다이페닐이더(Diphenylether) 또는 다이페닐(Biphenyl)과 같은 탄소 구조체(Carbon backbone) 각각을 특이적으로 빠른 속도로 분해할 수 있는 미생물의 산화 효소의 호기 산화 작용을 억제한다.
따라서 습식 환원법으로 합성된 나노 사이즈의 ZVI 또는 Pd로 코팅된 Pd/ZVI를 이용해 혐기 조건에서 고할로겐화 물질을 환원시켜 탈할로겐화 반응을 유도하고, 생성되는 저할로겐화 부산물 또는 완전 탈할로겐화 된 탄소 구조체(Carbon backbone)를 호기조건에서 단일 에너지원 또는 단일 탄소원으로 이용할 수 있는 상기 언급한 Sphingomonas sp. PH-07, Sphingomonas wittichii RW1, 또는 Burkhoderia Xenovorans LB400과 같은 호기 미생물 또는 라카아제(Laccase)와 페옥시아제 (Peroxidase)와 같은 산화 효소를 이용해 추가로 연계 처리하게 된다.
본 발명의 일 측면에 있어서, 팔염화다이벤조다이옥신, 십브롬화 다이페닐이더 또는 십염화바이페닐과 같은 고할로겐화 유기 오염물질 또는 항균성을 보이는 트리클로산(Triclosan) 또는 이러한 물질이 혼합된 난연제 및/또는 절연제와 같은 유기 오염 물질을 효율적으로 완전히 제거(Mineralization) 또는 무독화(Detoxification)를 유도하는 방법이며,
　　　　　　a)　습식 환원법으로 합성된 나노 사이즈의 영가철 또는 Pd를 코팅한 영가철을 혐기 조건에서 탈할로겐화 반응시키는 단계
　　　　　　b) 상기 a) 단계에서 처리된 폐수 또는 토양을 혐기에서 호기 조건으로 변환한 후 미생물 또는 산화 효소로 처리하는 단계로 이루어진다.
본 발명에 있어서, a) 단계에서 사용하는 영가철은 Fe2+ 또는 Fe3+ 금속을 Sodium borohydride로 습식 환원한 나노 사이즈의 영가철 또는 Pd와 같은 금속으로 코팅한 Pd/ZVI를　　 이용할 수 있다.
본 발명에 있어서, b) 단계에서 사용하는 미생물은 다이벤조다이옥신 (Dibenzodioxin), 다이페닐이더(Diphenylether) 또는 다이페닐(Diphenyl)과 같은 탄소 구조체(Carbon backbone) 각각을 특이적으로 빠른 속도로 분해할 수 있는 미생물을 인위적으로 배양해서 얻어낸 Resting cell을 사용한다. 산화 효소의 사용의 경우 백색 부후균이 분비하는 락카아제 (Laccase) 또는 페옥시아제 (Peroxidase)를 사용할 수 있다.　　　　　　　　　　　　　　　　
본 발명에 의해서, 팔염화다이벤조다이옥신, 십브롬화다이페닐이더 또는 십염화바이페닐과 같은 고할로겐화 유기 오염물질 또는 항균성을 보이는 고할로겐화 물질인 트리클로산(Triclosan) 또는 이러한 물질이 혼합된 난연제난 절연제와 같은 유기 오염 물질을 상기 연계 처리를 통해 효율적으로 완전히 제거(Mineralization) 또는 무독화(Detoxification)를 유도할 수 있다.
특히, 단일 처리법으로 완전한 제거 또는 무독화가 어려운 난분해성 고할로겐화 유기 오염 물질 처리에 매우 유용하며, 최근 환경적으로 문제가 되고 있는 전자제품의 난연제에 다량 함유된 고브롬화 다이페닐이더 또는 절연류로 사용되어 온 고염화바이페닐을 효과적으로 처리할 수 있다.
도 1은 Triclosan이 Pd-NZVI에 의해 혐기 조건에서의 탈염화 반응 및 반응의 생성물인 2-HDPE의 HPLC 분석과 탈염화로 방출된 Cl- 이온의 Ion chromatography 분석결과이다.
도 2는 토양 조직이 함유된 대수층 환경에서 Pd-NZVI에 의한 Triclosan의 혐기 탈염화 반응과 이를 Sphingomonas sp. PH-07의 호기 산화반응과 연계했을 때 2-HDPE의 제거 효율을 나타낸다.
도 3은 Triclosan 완전 제거를 위한 Pd-NZVI 혐기 탈염화 반응과 Sphingomonas sp. PH-07 호기 산화 반응 연계 제거 기작을 나타내다.
도 4는 Laccase 또는 Laccase-Mediator System 호기 연계 처리에 의한 Triclosan의 혐기 탈염화 반응의 부산물인 2-HDPE의 제거를 보여준다.
도 5는 Pd-NZVI 혐기 탈염화 반응과 Laccase 또는 Laccase-Mediator System의 호기 산화 반응 연계를 통한 Triclosan의 무독화 (Detoxification)
이하, 실시 예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명하기로 한다. 이들 실시예는 단지 본 발명을 예시하기 위한 것이므로, 본 발명의 범위가 이들 실시예에 의해 제한되는 것으로 해석되지는 않는다.　　　
　　　　　　[실시예]
도 1에서 대표적인 난분해성 고할로겐화 유기오염물질 중에 하나인　 Triclosan (Sigma-Aldrich)이 Sodium borohydride (Sigma-Aldrich)와 FeSO4 (Sigma-Aldrich)를 이용해　 습식 환원한 나노 영가철 (NZVI)에 Pd를 코팅한 Pd-NZVI에 의해 완전한 탈염화 반응이 일어남을 보여준다.
Triclosan을 용존 산소를 질소 기체를 이용해 제거한 증류수에 5 ppm에서 30 ppm까지 처리한 후 100 ppm의 Pd-NZVI와 함께 6시간 혐기 조건에서 반응 시킨 후 High performance liquid chromatography (HPLC) (Agilent 1100, Agilent, Waldbronn, Germany) 와 염화를 통해 방출되는 Cl- 이온을 검출하기 위해 Ion chromatography (IV, Dionex DX-120) 이용해 분석하였다. 매스 밸런스가 맞게 Cl- 이온이 탈염화 되면서 방출되는 것을 관찰할 수 있었으며 HPLC 분석 결과 Triclosan 피크가 완전히 사라지고 2-hydroxyl diphenyl ether (2-HDPE)가 탈염화를 통해 나타남을 관찰할 수 있었다. 이는 Pd-NZVI에 의해 혐기 조건에서 Triclosan이 완전한 탈염화가 가능함을 의미한다.　　　　
　　　　　　도 2에서 도 1과 같은 방식으로 대수층 조건에서 100 ppm의 Pd-NZVI를 처리할 경우 혐기 조건에서 30 ppm의 Triclosan이 완전히 탈염화되어 생성물로 2-HDPE가 나타남을 보여준다. Pd-NZVI를 처리하지 않았을 경우 탈염화 반응이 일어나지 않음을 대조군으로 관찰했다. 이렇게 혐기 처리한 반응물을 Diphenyl ether를 단일 에너지원 또는 탄소원으로 생장할 수 있는 Sphingomonas sp. PH-07 (Kim et al. Appl. Microbiol. Biotechnol. (2007) 77:187-194)을 Minimal salt medium에서 Diphenyl ether (Sigma-Aldrich)를 단일 탄소원 또는 에너지원으로 배양한 Resting cell을 이용해 호기 조건에서 처리한 결과 2-HDPE가 완전히 제거됨을 관찰할 수 있었다. Kim et al. Appl. Microbiol. Biotechnol. (2007) 77:187-194에 의해 증명됐듯이 Sphingomonas sp. PH-07의 경우 할로겐이 3개 이상 붙어 있을 경우 호기 산화 효율이 급격히 낮아진다. 이러한 한계를 극복하고자, 대수층 환경에서 혐기 조건으로 Pd-NZVI를 처리한 결과, Sphingomonas sp. PH-07이 호기 산화하기 매우 유리한 2-HDPE로 Triclosan을 변환시킬 수 있었다.　　
　　　　　　도 3에서는 난분해성 고할로겐화 유기 오염물질인 Triclosan의 완전 제거 (Mineralization)를 위한 Pd-NZVI 혐기 탈염화반응과 Sphingomonas sp. PH-07의 호기 산화 반응 연계처리 기작을 나타낸다. Pd-NZVI에 의해 순차적인 탈염화 반응이 일어나 고효율로 2-HDPE가 생성되며, 이를 Sphingomonas sp. PH-07 Resting cell을 이용해 호기 조건에서 순차적으로 처리하면 Oxygenation을 기반으로 벤젠고리가 깨지면서 TCA Cycle로 산화반응이 일어나게 된다. 이러한 기작을 통해 최종적으로 Triclosan을 이산화탄소나 바이오매스로 효율적인 전환이 가능하게 된다.
　　　　　　도 4에서는 Triclosan의 완전한 무독화 (Detoxification)를 위해 도 1에서와 같이 Pd-NZVI를 이용해 Triclosan을 탈염화한 후 주되게 생성되는 2-HDPE 제거를 위해 산화효소 처리를 연계 할 수 있음을 보여준다. T. versicolor Laccase (Fluka)를 이용해 Pd-NZVI 혐기 처리의 부산물인 2-HDPE를 호기 조건에서 연계 처리한 결과 2-HDPE의 제거가 이루어짐을 알 수 있다. 이러한 제거는 잘 알려진 Syringaldehyde (Sigma-Aldrich)나 1-HBT (Sigma-Aldrich)를 이용한 Laccase-Mediator System (Murugesan et al. Water Research (2010) 44:298-308)에 의해 가속화 될 수 있음 역시 알 수 있다.
　　　　　　도 5에서는 도 4에서 사용한 연계 처리를 통해 Triclosan의 무독화 (Detoxification)가 매우 효율적으로 일어날 수 있음을 보여준다. Triclosan의 독성은 E. coli를 이용해 Visible spectrophotometer를 이용해 Optical density 값을 바탕으로 측정하였다. Laccase 또는 Laccase-Mediator System를 기반한 호기 반응을 Pd-NZVI 혐기 탈염화 반응과 연계할 경우 난분해성 고할로겐화 유기 오염물질 중 하나인 Triclosan이 효과적으로 무독화 (Detoxification)가 이루어짐을 알 수 있다.

Claims (14)

  1. 오염물질을 영가철을 이용하여 처리하고, 그 부산물을 호기조건에서 미생물 및/또는 산화 효소를 이용하여 처리하는 오염물질 처리 방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 오염물질은 난분해성 고할로겐화 유기오염물질 및/또는 항균성 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 오염물질 처리 방법.
  3. 제1항에 있어서, 상기 영가철은 나노 영가철인 것을 특징으로 하는 오염물질 처리방법.
  4. 제1항에 있어서, 상기 영가철은 Pd를 코팅된 영가철인 것을 특징으로 하는 오염물질 처리방법.
  5. 제1항에 있어서, 상기 오염물질은 고할로겐화 유기 물질을 포함하는 난연제나 절연제인 것을 특징으로 하는 오염물질 처리방법.
  6. 제1항에 있어서, 상기 오염물질은 팔염화다이벤조다이옥신, 십브롬화다이페닐이더, 십염화바이페닐, 트리클로산을 적어도 1종 이상 포함하는 것을 특징으로 하는 오염물질 처리방법.
  7. 제1항에 있어서, 상기 영가철은 습식환원된 영가철인 것을 특징으로 하는 오염 물질 처리방법.
  8. 제1항에 있어서, 상기 부산물은 다이벤조다이옥신(Dibenzodioxin), 다이페닐이더(Diphenylether), 다이페닐(Biphenyl)을 1 종 이상 포함하는 것을 특징으로 하는 오염물질 처리 방법.
  9. 제1항에 있어서, 상기 부산물을 Sphingomonas sp. PH-07, Sphingomonas wittichii RW1, Burkhoderia Xenovorans LB400, 라카아제(Laccase), 페옥시아제 (Peroxidase)를 하나 이상 포함하는 것을 특징으로 하는 오염물질 처리방법.
  10. 난연제나 절연제를 포함하는 오염물질을 처리하는 방법에 있어서,
    습식 환원법으로 합성된 나노 사이즈의 영가철 또는 금속 코팅한 영가철을 혐기 조건에서 탈할로겐화 반응시켜 폐수 또는 토양을 처리하는 단계; 및
    　　　　 처리된 폐수 또는 토양을 호기 조건으로 변환하여 미생물 또는 산화 효소로 처리하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 오염물질 처리 방법.
  11. 제10항에 있어서, 상기 영가철은 Fe2+ 또는 Fe3+ 금속을 Sodium borohydride로 습식 환원한 나노 사이즈의 영가철 또는 Pd코팅한 Pd/ZVI인 것을 특징으로 하는 오염물질 처리방법.
  12. 제10항에 있어서, 상기 미생물은 탄소 구조체(Carbon backbone)를 특이적으로 분해하는 미생물을 배양해서 얻어낸 Resting cell인 것을 특징으로 하는 오염물질 처리 방법.
  13. 제10항에 있어서, 상기 산화 효소는 백색 부후균이 분비하는 락카아제 (Laccase) 또는 페옥시아제 (Peroxidase)인 것을 특징으로 하는 오염물질 처리방법.
  14. 나노 영가철 또는 pd 코팅된 영가철을 포함하는 영가철과; 염소가 제거된 오염원을 특이적으로 분해하는 미생물 및/또는 효소;를 포함하는 오염물질 처리제.
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