KR20090097339A - Liquid-gas phases plasma reactor - Google Patents

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KR20090097339A
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박선순
박형진
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주식회사 다원시스
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Abstract

A liquid-gas plasma reactor making gas into reactive radical by the inside of the liquid plasma reaction is provided to reduce liquid by reflecting DBD plasma is provided to react liquid by generating DBD plasma on a two generation space. A polyhex housing comprises an upper side, a lower side, a first side, a second side, a third side, and a fourth side. The top dielectric layer is adhered under the upper electrode. The bottom dielectric layer is adhered on the bottom electrode. A reaction space is formed in the housing between the top dielectric layer and bottom dielectric layer. A liquid supply pipe(305) supplies the first side surface by connecting to a first connector. A liquid drainage pipe(307) ejects the liquid. A gas supplying pipe(309) supplies reaction gas to reaction space by connecting to a second side and fourth side. A power supply unit supplies voltage between the upper electrode and the bottom electrode.

Description

액상-기상 플라즈마 반응기 {LIQUID-GAS PHASES PLASMA REACTOR}Liquid-gas plasma reactor {LIQUID-GAS PHASES PLASMA REACTOR}

본 발명은 액상-기상 플라즈마 반응기에 관련된 것이다. 특히, 본 발명은 액체 내와 기체를 혼합하여 형성된 기체-액체 2상 공간에 DBD (DBD: Dielectric Barrier Discharge) 플라즈마를 발생시켜, 기체를 활성 라디칼로 만들어, 활성 라디칼과 액체를 반응시키는 액상-기상 플라즈마 반응기에 관련된 것이다.The present invention relates to a liquid-phase plasma reactor. In particular, the present invention generates a DBD (Dielectric Barrier Discharge) plasma in a gas-liquid two-phase space formed by mixing a gas in a liquid to form a gas as an active radical, thereby reacting an active radical with a liquid in a liquid-gas phase. It relates to a plasma reactor.

저온 플라즈마 발생기술은, 플라즈마를 이용한 활성입자로 수행하는 건식 에칭(dry etching), 반도체 분야에서 박막 형성에 이용하는 화학기상증착법, 불화탄소(PFC) 가스를 이용한 반도체용 증착 챔버 세정, 활성화된 이온 혹은 전자를 이용한 고체 표면 개질, 이온을 전기장으로 가속시켜 증착하는 스퍼터링 공법 등 다양한 분야에 응용되고 있다. 이와 같은 저온 플라즈마 발생기술은 주로 진공 중에서 이루어졌으나, 최근에는 대기압에서 플라즈마를 발생시키는 여러 가지 방법들이 개발되고 있다. 코로나 방전, 유전체장벽방전(DBD: Dielectric Barrier Discharge), 마이크로파 방전, 그리고 플라즈마 제트 등이 그것이다. 이 중에서 종래 기술에 의한 유전체장벽방전 방식의 대기압 플라즈마 발생장치를 도 1에 나타내었다.Low temperature plasma generation techniques include dry etching performed with active particles using plasma, chemical vapor deposition method for thin film formation in semiconductor field, semiconductor deposition chamber cleaning using carbon fluoride (PFC) gas, activated ions or It is applied to various fields such as solid surface modification using electrons and sputtering method for accelerating and depositing ions by electric field. The low temperature plasma generation technology is mainly made in a vacuum, but recently, various methods for generating plasma at atmospheric pressure have been developed. Corona discharge, Dielectric Barrier Discharge (DBD), microwave discharge, and plasma jet. Among these, the atmospheric pressure plasma generator of the dielectric barrier discharge method according to the prior art is shown in FIG.

유전체장벽방전 방식은 마주 보는 두 전극 (3a, 3b) 중 어느 하나 혹은 모두 에 유전체 박막(1a, 1b)를 설치하고, 전원(5)에서 교류 혹은 펄스형 전압을 인가하여, 전극 전체 면적에서 플라즈마(7)를 발생하는 장치이다. 플라즈마 발생 면적이 넓고, 사용하는 전원의 특성에 따라 다양한 가스에서 방전이 일어나도록 할 수 있다. 또한, 1-10eV의 에너지를 가져 표면에서의 화학결합을 파괴하기에 적당하기 때문에, 표면 개질이나 표면 세정 등에 많이 사용되고 있다.In the dielectric barrier discharge method, the dielectric thin films 1a and 1b are provided on one or both of the two electrodes 3a and 3b facing each other, and an alternating current or pulsed voltage is applied from the power supply 5, whereby the plasma is discharged in the entire electrode area. (7) is a device for generating. The plasma generation area is large, and discharge can be caused in various gases depending on the characteristics of the power source to be used. In addition, since it has an energy of 1-10 eV and is suitable for breaking chemical bonds on the surface, it is widely used for surface modification and surface cleaning.

이와 같은 종래의 유전체장벽방전 방식은 상압의 기체 공간 혹은 진공공간에서 반응 가스를 플라즈마로 활성화 시켜 고체상태의 대상물에 처리를 가하는 구조를 가지고 있다. 즉, 고체 대상물에 대한 반응에만 사용할 수 있을 뿐 다양한 분야에 적용하는 데에는 한계가 있다. 따라서, 본 발명은 액체 상태의 물질에도 플라즈마 방전을 이용하여, 액체와 기체를 반응시키기 위한 장치를 제공하고자 한다. 본 발명은 액체-기체의 2상 공간에서 플라즈마를 발생하여, 액체를 기체와 반응시켜 액체를 환원시키는 액상-기상 플라즈마 반응기를 제공하고자 한다.The conventional dielectric barrier discharge method has a structure in which the reaction gas is activated by plasma in a gas space or a vacuum space at atmospheric pressure to apply a treatment to a solid object. That is, it can be used only for the reaction to a solid object, and there are limitations in applying it to various fields. Accordingly, the present invention seeks to provide an apparatus for reacting liquid and gas by using plasma discharge even in a liquid material. The present invention seeks to provide a liquid-phase plasma reactor which generates a plasma in a two-phase space of a liquid-gas and reacts the liquid with a gas to reduce the liquid.

이상 종래 기술의 문제점을 극복하고, 본 발명의 목적을 달성하기 위해 본 발명은 서로 마주보는 상면 및 하면, 그리고 서로 마주보는 제1 측면 및 제2 측면을 구비한 하우징과, 상기 상면에 부착된 상부전극 및 상기 상부전극 아래에 부착된 상부 유전막과, 상기 하면에 부착된 하부전극 및 상기 하부전극 위에 부착된 하부 유전막과, 상기 하우징 내에서 상기 상부 유전막과 상기 하부 유전막 사이에 형성된 반응공간과, 상기 제1 측면에 연결되어 상기 반응 공간 내로 반응 액체를 투입하는 액체 투입관과, 상기 제2 측면에 연결되어 상기 반응 공간에서 반응을 마친 액체를 배출하는 액체 배출관과, 상기 제1 측면 및 상기 제2 측면에 각각 연결되어 상기 반응 공간 내로 반응 기체를 투입하는 기체 투입관과, 상기 상부전극과 상기 하부전극 사이에 전압을 공급하는 전원 수단을 포함하는 것을 특징으로 하는 액상- 기상 플라즈마 반응기를 제공한다. 또한 본 발명에 의한 액상-기상 플라즈마 반응기는 상기 제1 측면 및 상기 제2 측면에는, 상기 반응공간 내로 투입되는 상기 반응 기체를 작은 기포로 형성하기 위한 산기부를 더 포함하는 것을 특징으로 한다.In order to overcome the problems of the prior art and to achieve the object of the present invention, the present invention provides a housing having an upper surface and a lower surface facing each other, and a first side and a second side facing each other, and an upper portion attached to the upper surface. An upper dielectric layer attached below the electrode and the upper electrode, a lower electrode attached to the lower surface and a lower dielectric layer attached to the lower electrode, a reaction space formed between the upper dielectric layer and the lower dielectric layer in the housing, A liquid inlet tube connected to a first side for injecting a reaction liquid into the reaction space, a liquid discharge tube connected to the second side for discharging the finished liquid in the reaction space, the first side and the second side; A gas inlet tube connected to each of the side surfaces to inject a reaction gas into the reaction space, and a voltage between the upper electrode and the lower electrode; It provides a plasma gas phase reactor comprises a means for liquid-level power which is characterized. In addition, the liquid-phase plasma reactor according to the present invention is characterized in that the first side and the second side, characterized in that it further comprises an acid base for forming a small bubble of the reaction gas introduced into the reaction space.

본 발명은 액체 내 균일한 분포도를 갖는 플라즈마 방전을 발생하는 장치로서, 액체 내 플라즈마 반응에 의해 활성 라디칼을 얻을 수 있다. 또한, 이렇게 얻어진 라디칼을 액체가 포함하고 있는 물질과 반응하여 새로운 물질을 만들 수 있는 반응기를 제공한다. The present invention is a device for generating a plasma discharge having a uniform distribution in the liquid, it is possible to obtain active radicals by the plasma reaction in the liquid. In addition, there is provided a reactor in which the radicals thus obtained can be reacted with a material contained in a liquid to make a new material.

이하, 본 발명의 구체적인 실시 예를 도면을 참조하여 설명한다. 본 발명의 제1 실시 예에 의한 DBD 플라즈마 반응기는 도 2에 도시한 것과 같은 구조를 가진다. 제1 실시 예에 의한 플라즈마 반응기(101)는 두께가 비교적 얇고, 상면과 하면이 다른 네 면보다 비교적 넓은 면적을 갖는 육각면체 구조로 형성한다. 즉, 도 2에 나타낸 좌표계를 참조하면, 상기 육각면체 구조를 갖는 플라즈마 반응기(101)는 X-Y평면에 놓이는 상면(201)과 하면(203), 그리고 상기 상면(201)과 하면(203)을 Z축 위에서 일정 간격으로 이격시키며, X-Z평면에 놓이는 제1측면(205)과 제3측면(207) 및 Y-Z평면에 놓이는 제2측면(209) 및 제4측면(211)으로 이루어진 하우징(103)을 포함한다.Hereinafter, specific embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings. The DBD plasma reactor according to the first embodiment of the present invention has a structure as shown in FIG. Plasma reactor 101 according to the first embodiment is formed in a hexagonal structure having a relatively thin thickness, the upper surface and the lower surface has a relatively larger area than the other four surfaces. That is, referring to the coordinate system shown in FIG. 2, the plasma reactor 101 having the hexagonal structure has a top surface 201 and a bottom surface 203 and an upper surface 201 and a bottom surface 203 which are placed on the XY plane. A housing 103 having a first side 205 and a third side 207 lying on the XZ plane and a second side 209 and a fourth side 211 lying on the YZ plane are spaced apart at regular intervals on the axis. Include.

상기 상면(201)과 하면(203)에는 얇은 판 모양으로 만든 두 개의 전극을 각각 배치한다. 상기 두 전극은 그 마주보는 내부 공간에서 플라즈마 방전을 일으키 는 고전압 전극(111)과 접지단 전극(113)이다. 고전압 전극(111)과 접지단 전극(113)의 안쪽면에는 넓은 면적에 걸쳐 고르게 면 방전을 발생하도록 일정 두께를 갖는 제1유전박막(115)과 제2유전박막(117)을 각각 부착한다. 그러면, 상기 두 마주보는 제1유전박막(115)과 제2유전박막(117)들 사이는 Z축 위에서 일정한 간격을 유지하며, 플라즈마 방전을 일으키는 플라즈마 반응 공간(119)을 형성한다.Two electrodes made of a thin plate shape are disposed on the upper surface 201 and the lower surface 203, respectively. The two electrodes are a high voltage electrode 111 and a ground terminal electrode 113 which cause plasma discharge in opposite inner spaces. The first dielectric thin film 115 and the second dielectric thin film 117 having a predetermined thickness are attached to inner surfaces of the high voltage electrode 111 and the ground terminal electrode 113 to generate surface discharge evenly over a large area. Then, the two dielectric dielectric films 115 and the second dielectric thin film 117 are maintained at a constant interval on the Z-axis, thereby forming a plasma reaction space 119 for causing plasma discharge.

상기 육각면체 구조를 갖는 플라즈마 반응기(101)의 네 개 측면들(205, 207, 209, 211) 중 X-Z 평면에서 서로 마주보는 제1측면(205)과 제3측면(207)에 반응 액체를 투입하고 배출하는 배관을 각각 설치한다. 즉, 제1측면(205)으로 액체를 투입할 경우, 액체 공급관(305)이 제1측면(205)에 연결된다. 상기 제1측면(205)과 마주보는 제3측면(207)에는 액체 배수관(307)이 연결된다.The reaction liquid is introduced into the first side 205 and the third side 207 of the four sides 205, 207, 209, and 211 of the plasma reactor 101 having the hexagonal structure facing each other in the XZ plane. And install the discharge pipes respectively. That is, when the liquid is introduced into the first side surface 205, the liquid supply pipe 305 is connected to the first side surface 205. The liquid drain pipe 307 is connected to the third side surface 207 facing the first side surface 205.

그리고, 액체를 투입하고 배출하는 배관의 방향과 직각을 이루는 Y-Z 평면에 놓인 제2측면(209) 및 제4측면(211)에는 반응 기체를 투입하는 기체 공급관(309)을 연결한다. 여기서 사용하는 반응 기체는 실제 반응 공간에서 상기 액체와 섞여, 액체-기체 2상 공존 공간을 만든다. 따라서, 액체 투입 및 배출의 경우와 다르게, 기체는 공급관(309)만 형성된다. 반응 기체는 반응 액체와 섞여서 반응을 하고 난 후, 반응 결과 기체로 바뀌어 역시 반응 결과 액체와 함께 액체 배수관(307)을 통해 배출된다. 또한, 반응 기체가 반응 액체와 잘 섞이도록 하기 위해, 반응 기체를 미세한 기포 형상으로 만들기 위해 산기부(311)를 상기 제2측면(209) 및 제4측면(211) 내부에 설치하는 것이 바람직하다.In addition, a gas supply pipe 309 for introducing a reaction gas is connected to the second side surface 209 and the fourth side surface 211 on the Y-Z plane perpendicular to the direction of the pipe for introducing and discharging the liquid. The reaction gas used here is mixed with the liquid in the actual reaction space, creating a liquid-gas two-phase coexistence space. Thus, unlike in the case of liquid input and discharge, only gas is formed in the supply pipe 309. After the reaction gas is mixed with the reaction liquid to react, the reaction gas is converted into the reaction gas and discharged through the liquid drain pipe 307 together with the reaction liquid. In addition, in order for the reaction gas to mix well with the reaction liquid, it is preferable to provide an acid base 311 inside the second side 209 and the fourth side 211 in order to make the reaction gas into a fine bubble shape. .

상기와 같은 구조를 갖는 플라즈마 반응기(101)에서 플라즈마 방전이 발생하 고, 이로 인해 반응물이 어떻게 진행되는지에 대하여 살펴보도록 한다. 도 3은 본 발명에 의한 플라즈마 반응기에서 반응하기 위한 액체물질과 기체물질의 유동을 나타내는 분해 사시도이다. 1측면(205)에 설치된 액체 공급관(305)을 통해 반응 액체(501)가 서로 마주보는 두 개의 유전박막(115, 117)에 의해 형성된 실제 반응 공간(119) 안으로 투입된다. 이와 동시에 제2측면(209) 및 제4측면(211)에 설치된 기체 공급관(309)을 통해 반응 기체(503)가 실제 반응 공간(119) 안으로 투입된다. 이때, 반응 기체(503)가 반응 액체(501)와 잘 섞이도록 하기 위해, 미세한 기포형태로 존재하는 것이 바람직하다. 이렇게 하기 위한 방법이 여러 가지가 있는데, 본 실시 예에서는 산기부(311)를 이용하여, 일정한 압력으로 공급된 공기가 반응액체와 만나면서 미세한 기포를 형성하도록 하였다. 그러면, 투입된 반응 액체와 반응 기체가 서로 잘 섞여서, 액체-기체 2상 공간이 실제 반응 공간(119)과 같은 위치에 같은 크기로 형성된다.Plasma discharge occurs in the plasma reactor 101 having the structure as described above, and thus look at how the reactant proceeds. Figure 3 is an exploded perspective view showing the flow of the liquid material and gaseous material for reaction in the plasma reactor according to the present invention. The reaction liquid 501 is introduced into the actual reaction space 119 formed by the two dielectric thin films 115 and 117 facing each other through the liquid supply pipe 305 installed on one side 205. At the same time, the reaction gas 503 is introduced into the actual reaction space 119 through the gas supply pipe 309 provided on the second side 209 and the fourth side 211. At this time, in order to mix the reaction gas 503 with the reaction liquid 501, it is preferable to exist in the form of fine bubbles. There are several methods for doing this. In the present embodiment, the air supplied at a constant pressure is used to form fine bubbles while the air supplied at a constant pressure meets the reaction liquid. Then, the injected reaction liquid and the reaction gas are well mixed with each other, so that the liquid-gas two-phase space is formed in the same position as the actual reaction space 119.

이 상태에서, 상기 반응기의 상면(201)과 하면(203)에 배치된 고전압 전극 (111)과 접지 전극(113) 사이에 고접압 전원을 인가한다. 본 실시 예에서는, 비교적 넓은 면적을 갖는 상면(201)과 하면(203) 전체에 걸쳐 고르게 분포하는 플라즈마 방전을 만들기 위해, 네거티브 (negative) 펄스 형태의 주파수 특성을 지닌 전원을 사용하였다. 이렇게 인가된 고전압은 제1유전박막(115), 액체-기체 2상공간, 제2유전박막(117)을 거쳐 접지 전극(113)으로 이동한다. 그러면서, 제1유전박막 (115)과 제2유전박막(117) 사이에서 플라즈마 방전이 발생한다. 이때, 상면과 하면의 넓은 면적에 걸쳐 균일한 분포로 플라즈마 방전이 지속적으로 발생하도록 하 기 위해, 반응 기체(501)와 반응 액체(503)를 연속적으로 계속 투입하는 것이 바람직하다. 플라즈마 방전에 의해 상기 반응공간(119) 내에서 반응을 마친 반응 기체 (503)와 반응 액체(501)는 반응 결과물(505)로 바뀌어 함께 섞여서 제3 측면(207)에 연결된 액체 배수관(307)을 통해 배출된다.In this state, a high contact voltage power is applied between the high voltage electrode 111 and the ground electrode 113 disposed on the upper surface 201 and the lower surface 203 of the reactor. In this embodiment, a power source having a frequency characteristic in the form of a negative pulse is used to make a plasma discharge evenly distributed over the upper surface 201 and the lower surface 203 having a relatively large area. The applied high voltage moves to the ground electrode 113 via the first dielectric thin film 115, the liquid-gas two-phase space, and the second dielectric thin film 117. In the meantime, plasma discharge occurs between the first dielectric thin film 115 and the second dielectric thin film 117. At this time, in order to continuously generate a plasma discharge in a uniform distribution over a large area of the upper surface and the lower surface, it is preferable to continuously continue to add the reaction gas 501 and the reaction liquid 503. The reaction gas 503 and the reaction liquid 501 which have completed the reaction in the reaction space 119 by the plasma discharge are converted into the reaction product 505 and mixed together to form the liquid drain pipe 307 connected to the third side 207. Is discharged through.

이상과 같은 구조를 갖는 본 발명의 액상-기상 플라즈마 반응기를 이용하여, 본 실시 예에서 수행한 실험의 예를 설명하기로 한다. 본 실시 예에서는 반응 액체(501)로 메틸오렌지를 순수와 희석한 액체를 사용하였다. 즉, 메틸오렌지 0.02g과 순수 2L를 혼합한 용액을 반응 액체(501)로 사용하였다. 본 실시 예에서 메틸오렌지를 사용한 이유는 강력한 환원제에 의해 완전 분해되는 화학적 특성이 있으며, 염료 중 분해하기가 가장 어렵기 때문에 본 실험의 처리 대상으로 선택한 것이다. 따라서, 메틸오렌지를 본 발명에 의한 액상-기상 플라즈마 반응기로 반응을 시킬 수 있다면, 다른 거의 모든 액상 화학물질들도 쉽게 반응을 시킬 수 있다고 판단하기 때문이다.Using the liquid-phase plasma reactor of the present invention having the structure as described above, an example of the experiment performed in this embodiment will be described. In this embodiment, a liquid obtained by diluting methyl orange with pure water is used as the reaction liquid 501. That is, a solution in which 0.02 g of methyl orange and 2 L of pure water was mixed was used as the reaction liquid 501. The reason why the methyl orange is used in this embodiment is that it has a chemical property of being completely decomposed by a strong reducing agent, and is selected as the treatment target of this experiment because it is the most difficult to decompose in a dye. Therefore, if the methyl orange can be reacted with the liquid-phase plasma reactor according to the present invention, it is determined that almost all other liquid chemicals can be easily reacted.

그리고, 반응 기체(503)로는 공기를 사용하였다. 반응 기체(503)는 처리 대상에 따라 처리 조건을 만족하는 기체를 사용한다. 본 실시 예에서 사용한 반응액체(501)가 메틸오렌지이고, 메틸오렌지는 라디칼 OH-에 의해 환원이 이루어지므로, 산소를 공급하는 것이 필요하다. 산소를 사용하면 다량의 활성 라디칼을 얻을 수는 있으나, 플라즈마 밀도가 떨어질 수 있다. 이럴 경우, 질소를 같이 공급하는 것이 바람직한데, 이는 밀도가 높은 플라즈마를 얻을 수 있도록 해준다. 가장 값 싸고 손쉽게 질소와 산소가 혼합된 기체로는 우리 주변에 널려있는 공기이다. 하여, 본 실험에서 가장 적합한 반응 기체(503)로 질소 78%, 공기 21%, 및 기타 1%를 포함하는 공기를 선택하였다. 이외 플라즈마의 반응성을 높이는 목적으로 아르곤 (Ar), 헬륨(He), 아세틸렌(acetylene)과 같은 반응성 기체를 공급할 수도 있다.In addition, air was used as the reaction gas 503. The reaction gas 503 uses a gas that satisfies the treatment conditions depending on the treatment target. Since the reaction liquid 501 used in this embodiment is methyl orange and methyl orange is reduced by the radical OH − , it is necessary to supply oxygen. The use of oxygen yields large amounts of active radicals, but can degrade the plasma density. In this case, it is preferable to supply nitrogen together, which allows to obtain a dense plasma. The cheapest and most easily mixed gas of nitrogen and oxygen is the air around us. Thus, the air containing 78% nitrogen, 21% air, and 1% other air was selected as the most suitable reaction gas 503 in this experiment. In addition, a reactive gas such as argon (Ar), helium (He), and acetylene may be supplied to increase the reactivity of the plasma.

앞에서도 언급하였지만, 반응 기체(503)를 반응기 내로 투입함에 있어 액체 안에서 균일한 기체 분포를 갖도록 하는 것이 중요하다. 이렇게 하기 위해서는 반응 기체(503)를 반드시 미세한 형태의 기포(나노 기포 - nano bubble)로 만들어야 한다. 반응 기체(503)를 나노 기포로 만들기 위해 산기부(311)를 구비하는 것이 바람직하다. 상기 산기부(311)는 내화학성 및 기계적 강도가 우수한 작은 공 모양의 수지에 열과 압력을 가하여 형성한 미세 기공을 만들 수도 있다. 산기부(311)는 판상 모양 혹은 원통 모양으로 만들 수 있으며, 재질로는 폴리프로필렌 (PP: PolyProphylene) 및 폴리에틸렌 (PE: PolyEthylene), 세라믹이나 발포알루미늄을 포함할 수 있다. 산기부(311)를 사용할 수 없는 경우에는, 반응 기체를 직접 나노 기포 형태로 공급하여야 한다. 이럴 경우, 액체의 공급 압력차를 이용한 캐비테이션(에너지가 증가하면 유체의 분자간의 응집력이 파괴되고 수 만개 이상의 미세한 기포가 발생하는 현상)을 이용할 수도 있다.As mentioned earlier, it is important to have a uniform gas distribution in the liquid when introducing the reaction gas 503 into the reactor. In order to do this, the reaction gas 503 must be made into a fine bubble (nano bubble-nano bubble). It is preferable to provide the acidic part 311 in order to make the reaction gas 503 into a nano bubble. The diffuser 311 may make micropores formed by applying heat and pressure to a small ball-shaped resin having excellent chemical resistance and mechanical strength. The diffuser 311 may be formed in a plate shape or a cylindrical shape, and the material may include polypropylene (PP: PolyProphylene) and polyethylene (PE: PolyEthylene), ceramic or foamed aluminum. When the acidic portion 311 is not available, the reaction gas must be directly supplied in the form of nano bubbles. In this case, cavitation using the supply pressure difference of the liquid may be used (a phenomenon in which the cohesion between molecules of the fluid is destroyed when the energy is increased, and tens of thousands of fine bubbles are generated).

이와 같이, 반응 액체(501)를 액체 공급관(305)을 통해 그리고, 반응 기체 (503)를 기체 공급관(309) 및 산기부(311)를 통해 플라즈마 반응기(101) 내의 반응 공간(119)으로 투입함과 동시에 플라즈마 반응기(101)의 고전압 전극(111)과 접지 전극(113) 사이에 네거티브 펄스 형태의 전원을 인가한다. 본 실시 예의 실험에서 는 -20kV의 전압, 1kHz의 주기 및 3㎲의 펄스 폭을 갖는 네가티브 펄스 전원을 인가하였다. 반응 효과는 플라즈마 밀도에 비례하는데, 플라즈마의 밀도는 펄스 전압의 크기가 클수록, 주파수가 클수록 커진다. 따라서, 목적하는 반응의 종류에 따라서, 적절한 펄스 전원의 주파수와 전압을 선택하여 사용하는 것이 바람직하다.As such, the reaction liquid 501 is introduced into the reaction space 119 in the plasma reactor 101 through the liquid supply pipe 305 and the reaction gas 503 through the gas supply pipe 309 and the acid generator 311. At the same time, a negative pulse power is applied between the high voltage electrode 111 and the ground electrode 113 of the plasma reactor 101. In the experiment of the present embodiment, a negative pulse power supply having a voltage of −20 kV, a period of 1 kHz, and a pulse width of 3 μs was applied. The reaction effect is proportional to the plasma density. The plasma density increases as the pulse voltage increases and the frequency increases. Therefore, it is preferable to select and use the frequency and voltage of an appropriate pulse power supply according to the kind of reaction desired.

그 결과, 반응 공간(119)에서, 반응 기체(503)의 성분들인 N2 + O2와 반응 액체(501)의 한 성분인 H2O가 플라즈마에 의해 O, O3, OH-와 같은 라디칼들을 발생시킨다. 그리고, 이들 라디칼은 메틸오렌지와 반응하여, 메틸오렌지를 환원시킵니다. 즉, 본 실시 예에 의한 실험 결과, 황색을 가진 메틸오렌지 용액이 본 발명에 의한 액상-기상 플라즈마 반응기를 통과하면서 유기물질인 메틸오렌지의 탄소성분이 O- 및/혹은 OH- 라디칼과 반응하여 기체인 CO2로 화학변화됨으로써 완전분해된 결과를 얻을 수 있었다.As a result, in the reaction space 119, N 2 + O 2 , which is a component of the reaction gas 503, and H 2 O, which is one component of the reaction liquid 501, are radicals such as O, O 3 , and OH − by the plasma. Raise them. And these radicals react with methyl orange to reduce methyl orange. That is, the experiment according to the present embodiment will result, methyl orange solution of the liquid according to the present invention with the yellow - while passing through the gas phase plasma reactor the organic material is methyl the carbon component of the orange is O - and / or OH-reacts with the radical gas The chemical change to phosphorus CO 2 gave a complete decomposition result.

본 발명의 제1 실시 예에서는 가장 효율적인 구조를 위해, 액체 공급관과 기체 공급관이 서로 직교하는 흐름을 갖도록 구성한, 플라즈마 반응기에 대하여 설명하였다. 그러나, 공간적 제약이나 크기 및 구성의 한정으로 인해서, 다른 설계도 가능하다. 도 4는 본 발명의 제2 실시 예에 의한 액상-기상 플라즈마 반응기의 구조를 나타낸 분해 사시도이다.In the first embodiment of the present invention, for the most efficient structure, the plasma reactor is configured such that the liquid supply pipe and the gas supply pipe have flows orthogonal to each other. However, due to space constraints or limitations in size and configuration, other designs are possible. 4 is an exploded perspective view showing the structure of a liquid-phase plasma reactor according to a second embodiment of the present invention.

제2 실시 예에 의한 액상-기상 플라즈마 반응기(101)는 제1 실시 예의 경우와 마찬가지로 육각면체 외형을 갖는다. 즉, 도 4에 나타낸 좌표계를 참조하면, 상기 육각면체 구조를 갖는 플라즈마 반응기(101)는 X-Y평면에 놓이는 상면(201)과 하면(203), 그리고 상기 상면(도시하지 않음)과 하면(203)을 Z축 위에서 일정 간격으로 이격시키며, X-Z평면에 놓이는 제1측면(205)과 제3측면(207) 및 Y-Z평면에 놓이는 제2측면(209) 및 제4측면(211)으로 이루어진 하우징(103)을 포함한다.The liquid-phase plasma reactor 101 according to the second embodiment has a hexagonal body shape as in the case of the first embodiment. That is, referring to the coordinate system shown in FIG. 4, the plasma reactor 101 having the hexagonal structure has an upper surface 201 and a lower surface 203, and the upper surface (not shown) and the lower surface 203 placed on the XY plane. Spaced at regular intervals on the Z-axis, the housing 103 comprising a first side 205 and a third side 207 lying on the XZ plane and a second side 209 and a fourth side 211 lying on the YZ plane. ).

상기 상면과 하면(203)에는 얇은 판 모양으로 만든 두 개의 전극을 각각 배치한다. 상기 두 전극은 그 마주보는 내부 공간에서 플라즈마 방전을 일으키는 고전압 전극(도시하지 않음)과 접지단 전극(도시하지 않음)이다. 고전압 전극과 접지단 전극의 안쪽면에는 넓은 면적에 걸쳐 고르게 면 방전을 발생하도록 일정 두께를 갖는 제1유전박막(도시하지 않음)과 제2유전박막(도시하지 않음)을 각각 부착한다. 그러면, 상기 두 마주보는 제1유전박막과 제2유전박막들 사이는 Z축 위에서 일정한 간격을 유지하며, 플라즈마 방전을 일으키는 플라즈마 반응 공간(119)을 형성한다. 여기서 도 4는 윗면을 개방한 사시도로서, 상면, 고전압전극, 제1유전박막 및 제2유전박막을 도면 부호로 표시하지 못하였으나, 기본적인 구조는 실시 예1과 동일하므로, 도 2 및 도 3의 도면 부호와 일치한다.Two electrodes made of a thin plate shape are disposed on the upper and lower surfaces 203, respectively. The two electrodes are a high voltage electrode (not shown) and a ground end electrode (not shown) which cause plasma discharge in opposite inner spaces. A first dielectric thin film (not shown) and a second dielectric thin film (not shown) each having a predetermined thickness are attached to the inner surfaces of the high voltage electrode and the ground terminal electrode to generate surface discharge evenly over a large area. Then, the first dielectric thin film and the second dielectric thin film facing each other to maintain a constant interval on the Z-axis, and forms a plasma reaction space 119 for causing a plasma discharge. Here, FIG. 4 is a perspective view of the upper surface, in which the upper surface, the high voltage electrode, the first dielectric thin film and the second dielectric thin film are not indicated by the reference numerals, but since the basic structure is the same as that of the first embodiment, FIGS. Matches the reference numerals.

상기 육각면체 구조를 갖는 플라즈마 반응기(101)의 네 개 측면들(205, 207, 209, 211) 중 X-Z 평면에서 서로 마주보는 제1측면(205)과 제3측면(207)에 반응액체(501)를 투입하고 배출하는 배관을 각각 설치한다. 즉, 제1측면(205)으로 반응액체(501)를 투입할 경우, 액체 공급관(305)이 제1측면(205)에 연결된다. 상기 제1측면(205)과 마주보는 제3측면(207)에는 반응을 마친 결과액체(505)를 배출하는 액체배수관(307)이 연결된다. 반응액체(501)를 투입하고 결과액체(505) 배출하는 배관들(305, 307) 옆에 나란히 반응기체(503)를 투입하는 기체 공급관(309)을 연결한다. 여기서, 반응기체(503)는 투입되어 반응액체(501)속에 용존되어 처리되므로, 기체 공급관(309)만 존재한다. 그리고, 가급적 반응기체(503)가 반응액체(501)와 잘 섞이도록 하기 위해 도 4와 같이 기체 공급관(503)은 서로 대각 방향에서 마주보도록 구성하는 것이 바람직하다.The reaction liquid 501 on the first side 205 and the third side 207 of the four sides 205, 207, 209, and 211 of the plasma reactor 101 having the hexagonal structure facing each other in the XZ plane. Install pipes to input and discharge). That is, when the reaction liquid 501 is introduced into the first side 205, the liquid supply pipe 305 is connected to the first side 205. A liquid drain pipe 307 for discharging the liquid 505 as a result of the reaction is connected to the third side 207 facing the first side 205. Inject the reaction liquid 501 and connect the gas supply pipe 309 for introducing the reactor 503 side by side to the pipes 305 and 307 for discharging the resultant liquid 505. Here, since the reactor 503 is introduced and dissolved and treated in the reaction liquid 501, only the gas supply pipe 309 exists. In addition, the gas supply pipes 503 are preferably configured to face each other in a diagonal direction as shown in FIG. 4 in order to make the reactor 503 mix well with the reaction liquid 501.

제2 실시 예에 의한 액상-기상 플라즈마 반응기에서 반응이 일어나는 과정을 살펴보면 다음과 같다. 액체 배수관(307)을 통해 반응액체(501)를 투입하고, 동시에 기체 공급관(309)를 통해 반응기체(503)를 투입한다. 그러면, 이들은 실제 반응 공간(119)에서 상기 액체와 기체가 섞여, 액체-기체 2상 공존 공간을 만든다. 반응기체(503)는 반응액체(501)와 섞여서 반응을 하고 난 후, 반응 결과액체(505)와 함께 액체 배수관(307)을 통해 배출된다. 또한, 반응기체(503)가 반응액체(501)와 잘 섞이도록 하기 위해, 반응기체(503)를 미세한 기포 형상으로 만들기 위한 산기부(311)를 상기 기체 공급관(305)의 상기 하우징(103) 쪽 단부에 설치하는 것이 바람직하다.Looking at the reaction occurs in the liquid-phase plasma reactor according to the second embodiment as follows. The reaction liquid 501 is introduced through the liquid drain pipe 307, and at the same time, the reactor body 503 is introduced through the gas supply pipe 309. These then mix the liquid and gas in the actual reaction space 119, creating a liquid-gas two-phase coexistence space. After the reaction mixture 503 reacts with the reaction liquid 501, the reaction liquid 503 is discharged through the liquid drain pipe 307 together with the reaction liquid 505. In addition, in order for the reactor body 503 to mix well with the reaction liquid 501, an acid base 311 for making the reactor body 503 into a fine bubble shape is provided in the housing 103 of the gas supply pipe 305. It is preferable to provide at the side end.

제2 실시 예의 경우에는 제1 실시 예와 달리 제2 측면(209)과 제4측면(211)에 아무런 배관이 설치되지 않았다. 이런 경우, 액상-기상 플라즈마 반응기(101)의 제조상의 구조를 간단하게 하기 위해 Z-X 평면상의 단면이 타원형인 구조를 갖도록 설계할 수 있다. 도 5는 제2 실시 예에서, 하우징(103)의 구조를 단순화 하기 위해 타원형 단면 형상을 갖는 액상-기상 플라즈마 반응기의 구조를 나타낸 사시도이다. 도 5를 참조하면, 하우징(103)의 상면(201)과 제2 및 제4 측면의 절반 정도가 한 몸체로 이루어져 있고, 하면(203)과 제2 및 제4 측면의 나머지 절반이 한 몸체로 이루어져 있다. 즉, 상면(201)과 하면(203)으로만 구성하여 제조 및 조립이 간편하다. 더욱이 본 발명은 액체를 주 구성 성분으로 다루는 것이므로 밀봉이 중요한데, 이와 같이 면의 개수를 줄임으로서 밀봉을 더 용이하고 확실하게 할 수 있다는 장점이 있다.In the case of the second embodiment, unlike the first embodiment, no pipe is installed on the second side surface 209 and the fourth side surface 211. In this case, in order to simplify the manufacturing structure of the liquid-phase plasma reactor 101, it can be designed to have an elliptical structure in the cross section on the Z-X plane. 5 is a perspective view showing the structure of a liquid-phase plasma reactor having an elliptical cross-sectional shape in order to simplify the structure of the housing 103 in the second embodiment. Referring to FIG. 5, about one half of the upper surface 201 and the second and fourth side surfaces of the housing 103 are formed of one body, and the lower surface 203 and the other half of the second and fourth sides are one body. consist of. That is, the upper surface 201 and the lower surface 203 is composed of only easy to manufacture and assembly. Moreover, since the present invention deals with liquids as the main constituents, sealing is important, and thus, there is an advantage that sealing can be more easily and surely by reducing the number of faces.

지금까지는 본 발명에 의한 플라즈마 반응기 1대의 구조 및 그 작동 방법에 대해서 살펴보았다. 플라즈마 반응기는 비교적 협소한 간격에서 방전을 일으키기 때문에, 반응기의 부피를 키우는 데는 한계가 있다. 따라서, 대량의 반응 기체와 반응 액체를 사용하고자 하는 경우에는, 여러 대의 플라즈마 반응기를 연결하여 사용하여야 한다. 사용 목적, 효율, 처리하는 용량 및 시간, 결과물의 원하는 정도 등에 따라 복수개의 플라즈마 반응기를 병렬, 직렬 또는 다수개의 병렬 연결그룹을 직렬로 연결하는 등의 다양한 연결 방법을 사용할 수 있다. 이러한 연결은, 단일 배터리를 병렬, 직렬 또는 병-직렬을 혼재한 연결을 사용하여 원하는 전지 형태를 구성하는 전지 연결방법과 유사한 것이다.So far, the structure and operation method of one plasma reactor according to the present invention have been described. Since plasma reactors generate discharges at relatively narrow intervals, there is a limit to increasing the volume of the reactor. Therefore, when using a large amount of reaction gas and the reaction liquid, several plasma reactors must be connected and used. Various connection methods may be used, such as connecting a plurality of plasma reactors in parallel, in series, or in parallel with a plurality of parallel connection groups, depending on the purpose of use, efficiency, processing capacity and time, and the desired degree of the result. This connection is similar to the cell connection method of forming a desired cell type using a single battery in parallel, series or bottle-series connection.

앞에서 설명하고 도면에 나타낸 본 발명의 실시 예들은, 본 발명의 기술적 사상을 한정하는 것으로 해석되어서는 안 된다. 본 발명의 보호범위는 청구범위에 기재된 사항에 의하여만 제한되고, 본 발명의 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상을 다양한 형태로 개량 변경하는 것이 가능하다. 따라서 이러한 개량 및 변경은 통상의 지식을 가진 자에게 자명한 것인 한 본 발명의 보호범위에 속하게 될 것이다.Embodiments of the present invention described above and shown in the drawings should not be construed as limiting the technical spirit of the present invention. The protection scope of the present invention is limited only by the matters described in the claims, and those skilled in the art can change and change the technical idea of the present invention in various forms. Therefore, such improvements and modifications will fall within the protection scope of the present invention, as will be apparent to those skilled in the art.

도 1은 종래의 유전장벽방전(DBD) 플라즈마 발생을 설명하는 개략도.1 is a schematic diagram illustrating conventional dielectric barrier discharge (DBD) plasma generation.

도 2는 본 발명의 제1 실시 예에 의한 액상-기상 플라즈마 발생기의 구조를 나타내는 부분 단면 사시도.2 is a partial cross-sectional perspective view showing the structure of a liquid-phase plasma generator according to a first embodiment of the present invention.

도 3은 본 발명의 제1 실시 예에 의한 액상-기상 플라즈마 발생기에서 반응액체와 반응기체의 유입 및 배출을 나타내는 구조 사시도.3 is a perspective view showing the inflow and outflow of the reaction liquid and the reactor in the liquid-gas plasma generator according to a first embodiment of the present invention.

도 4는 본 발명의 제2 실시 예에 의한 액상-기상 플라즈마 발생기에서 반응 액체와 반응기체의 유입 및 배출을 나타내는 구조 사시도.4 is a perspective view showing the inflow and outflow of the reaction liquid and the reactant in the liquid-phase plasma generator according to a second embodiment of the present invention.

도 5는 본 발명의 제2 실시 예에서 상면 및 하면이 측면부와 일체로 구성된 간단한 구조를 갖는 액상-기상 플라즈마 발생기를 나타내는 부분 단면 사시도.FIG. 5 is a partial cross-sectional perspective view showing a liquid-phase plasma generator having a simple structure in which a top surface and a bottom surface are integrally formed with a side portion in a second embodiment of the present invention; FIG.

<도면 주요 부분에 대한 부호의 설명><Explanation of symbols for the main parts of the drawings>

1a, 1b: 유전체박막 3a, 3b: (플라즈마 방전)전극1a, 1b: dielectric thin films 3a, 3b: (plasma discharge) electrodes

101: 액상-기상 플라즈마 반응기 103: 하우징101: liquid-phase plasma reactor 103: housing

111: 고전압 전극 113: 접지단 전극111: high voltage electrode 113: ground terminal electrode

115: 제1유전박막 117: 제2유전박막115: first dielectric thin film 117: second dielectric thin film

119: 반응 공간 201: 상면119: reaction space 201: top surface

203: 하면 205: 제1측면203: lower surface 205: first side

207: 제3측면 209: 제2측면 211: 제4측면207: third side 209: second side 211: fourth side

305: 액체 공급관 307: 액체 배수관 309: 기체 공급관305: liquid supply pipe 307: liquid drain pipe 309: gas supply pipe

311: 산기부 501: 반응 액체 503: 반응 기체311: acid base 501: reaction liquid 503: reaction gas

Claims (6)

상면, 하면, 제1 측면, 제2 측면, 제3 측면, 제4 측면을 구비한 6면체 하우징과;A six-sided housing having an upper surface, a lower surface, a first side surface, a second side surface, a third side surface and a fourth side surface; 상기 상면에 부착된 상부전극 및 상기 상부전극 아래에 부착된 상부 유전막과;An upper electrode attached to the upper surface and an upper dielectric layer attached to the upper electrode; 상기 하면에 부착된 하부전극 및 상기 하부전극 위에 부착된 하부 유전막과;A lower electrode attached to the lower surface and a lower dielectric layer attached to the lower electrode; 상기 하우징 내에서 상기 상부 유전막과 상기 하부 유전막 사이에 형성된 반응공간과;A reaction space formed between the upper dielectric layer and the lower dielectric layer in the housing; 상기 제1측면에 연결되어 상기 반응공간 내로 반응 액체를 투입하는 액체 투입관과;A liquid inlet tube connected to the first side to inject a reaction liquid into the reaction space; 상기 제1측면과 마주보는 상기 제3측면에 연결되어 상기 반응공간에서 반응을 마친 결과 액체를 배출하는 액체 배출관과;A liquid discharge pipe connected to the third side facing the first side to discharge the liquid as a result of the reaction in the reaction space; 상기 제2 측면과 상기 제4 측면에 연결되어 상기 반응공간에 반응 기체를 투입하는 기체 투입관과;A gas inlet tube connected to the second side and the fourth side to inject a reaction gas into the reaction space; 상기 상부전극과 상기 하부전극 사이에 전압을 공급하는 전원 수단을 포함하는 것을 특징으로 하는 액상-기상 플라즈마 반응기.And a power supply means for supplying a voltage between the upper electrode and the lower electrode. 제1항에 있어서,The method of claim 1, 상기 반응 액체는 메틸오렌지 용액을 포함하는 것을 특징으로 하는 액상-기상 플라즈마 반응기.And said reaction liquid comprises a methyl orange solution. 제1항에 있어서,The method of claim 1, 상기 반응 기체는 공기, 아르곤, 헬륨, 아세틸렌 중 적어도 어느 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 액상-기상 플라즈마 반응기.The reaction gas comprises at least one of air, argon, helium, acetylene. 제1항에 있어서,The method of claim 1, 상기 제2 및 제4 측면에는, 상기 반응공간 내로 투입되는 상기 반응 기체를 작은 기포로 형성하기 위한 산기부를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 액상-기상 플라즈마 반응기.The second and the fourth side, the liquid-phase plasma reactor further comprises an acid base for forming a small bubble of the reaction gas introduced into the reaction space. 서로 마주보는 상면 및 하면, 그리고 서로 마주보는 제1 측면 및 제2 측면을 구비한 하우징과;A housing having an upper surface and a lower surface facing each other and a first side surface and a second side surface facing each other; 상기 상면에 부착된 상부전극 및 상기 상부전극 아래에 부착된 상부 유전막과;An upper electrode attached to the upper surface and an upper dielectric layer attached to the upper electrode; 상기 하면에 부착된 하부전극 및 상기 하부전극 위에 부착된 하부 유전막과;A lower electrode attached to the lower surface and a lower dielectric layer attached to the lower electrode; 상기 하우징 내에서 상기 상부 유전막과 상기 하부 유전막 사이에 형성된 반응공간과;A reaction space formed between the upper dielectric layer and the lower dielectric layer in the housing; 상기 제1 측면에 연결되어 상기 반응 공간 내로 반응 액체를 투입하는 액체 투입관과;A liquid inlet tube connected to the first side to inject a reaction liquid into the reaction space; 상기 제2 측면에 연결되어 상기 반응 공간에서 반응을 마친 액체를 배출하는 액체 배출관과;A liquid discharge pipe connected to the second side to discharge the liquid after the reaction in the reaction space; 상기 제1 측면 및 상기 제2 측면에 각각 연결되어 상기 반응 공간 내로 반응 기체를 투입하는 기체 투입관과;A gas inlet tube connected to the first side and the second side, respectively, to inject a reaction gas into the reaction space; 상기 상부전극과 상기 하부전극 사이에 전압을 공급하는 전원 수단을 포함하는 것을 특징으로 하는 액상-기상 플라즈마 반응기.And a power supply means for supplying a voltage between the upper electrode and the lower electrode. 제5항에 있어서,The method of claim 5, 상기 제1 측면 및 상기 제2 측면에는, 상기 반응공간 내로 투입되는 상기 반응 기체를 작은 기포로 형성하기 위한 산기부를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 액상-기상 플라즈마 반응기.The first side and the second side, the liquid-phase plasma reactor further comprises an acid base for forming a small bubble of the reaction gas introduced into the reaction space.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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CN103392383A (en) * 2011-03-28 2013-11-13 松下电器产业株式会社 Plasma generator and cleaning/purification apparatus using same

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