KR20070039112A - 고체 산화물 연료 전지 프레임 및 그 제조방법 - Google Patents

Abstract

분리판을 스탬핑(stamping)하고, 프레임을 스탬핑하고, PEN 셀을 프레임에 부착하고, 그 프레임을 분리판에 부착하여 형성된 고체 산화물 연료전지(SOFC) 스택(stack)용 카세트. 바람직하게는 유리로 된, 절연용 밀봉재가 PEN 셀과 프레임 사이에 제공되어 상기 프레임과 상기 분리판 사이에 전기절연성을 부여한다. 프레임과 분리판 사이에, 바람직하게는 유리로 된, 절연용 밀봉재를 형성시킴에 의해 전기절연성이 더욱 제공된다. 형성된 다수의 카세트는 SOFC 스택 내부로 형성되는데, 이는 연속하는 카세트를 하나의 위에 다른 하나를 밀봉하여 각 카세트의 음극 부분이 인접하는 카세트의 양극 부분과 전기적으로 연결되도록 하고, 각 카세트의 프레임과 각 인접 카세트의 분리판 사이에 전기적으로 절연되고 가스 밀봉(gas tight seal)을 형성함으로서 이루어진다. PEN 셀을 가지고 있는 일련의 분리판과 프레임이 스택(stack)을 이룬 경우(그로 인해 분리판과 프레임이 교차하는 다발을 형성함; 분리판/프레임/분리판/프레임/등..), 기체 흐름을 위한 두 개의 별개의 경로가 형성될 수 있도록, 분리판과 프레임이 형성된다.

연료 전지, 산화물, 프레임, 스택, 카세트

Description

고체 산화물 연료 전지 프레임 및 그 제조방법{SOLID OXIDE FUEL CELL FRAMES AND METHOD OF MANUFACTURE}

본 발명은 고체 산화물 연료 전지 프레임 및 그 제조방법에 관한 것이다.

유럽, 일본, 북미에서는 과거 10년 동안, 자동차 회사와 전력 회사에 대해 발전(發電)용 연료 이용을 향상시키고자 하는 공공 및 정치적인 압력이 증가해 왔는데, 이는 상기 구성 국가들의 해외의 산유국들에 대한 의존도를 감소시키고 오염 방출을 감소시키기 위함이다. 이러한 요인들은, 전 세계적인 전력수요의 폭발적인 성장과 함께, 군사적 이용을 위한 휴대용 발전, 오프-더-파워-그리드(off-the-power-grid) 주거 발전, 보조적인 세미-트럭 전력(semi-truck power), 및 전기자동차를 포함하는 다양한 이동수단과 고정식 장비를 위한, 연료전지와 같은, 대체적인 발전(發電) 방법 개발에의 관심을 증가시켰다. 연료전지의 중요한 특징은 주입되는 연료의 화학에너지를 전기화학적 반응을 통해 전기에너지로 직접 변환한다는 점이다. 중간적인 열변환 단계가 없어서 수반되는 카르노 싸이클의 제한이 없기 때문에, 연료전지는 고효율의 에너지 변환 수단을 제공한다. 게다가, 고체 산화물 연료 전지(SOFCs)로 알려진 연료전지의 고온 변형(high temperature variety)은, 흔히 채택되는 다른 종류의 연료전지보다 높은 유연성을 제공하는데, 천연가스, 메탄올, 석탄가스 및 액체탄화수소와 같은 다양한 상업적 연료를 곧바로 이용할 수 있는 잠재력을 가지고 있고, 현재의 화력발전설비에 비해 오염 배출을 현저히 감소시킨다.

도1에서 도시된 것과 같이, 고체 산화물 연료전지는 양극(+)과 음극(-) 사이에 끼인 고상의 전해 물질로 구성되어, 일반적으로 PEN(양-전해질-음; positive-electrolyte-negative)으로 불리는, 3층 구조를 형성한다. 기체상 연료 및 산화제 흐름이 분리된 상태로 셀(cell)에 유입된다. 연료는 음극으로 주입되는데, 여기서 연료는 산화되고 전자를 외부 회로로 방출한다. 외부 회로로부터 양극으로 돌아온 전자는 상기 장치의 이 챔버(chamber)로 흘러들어가는 산화제를 환원시킨다. 음극과 양극을 물리적으로 분리하여 각각으로부터 두 개의 기체 흐름을 분리하는 전해질은, 이온을 하나의 전극으로부터 다른 전극으로 전도하여 상기 회로를 완성하는 데에 기여한다. 예를 들면, 전형적인 SOFC에서 환원된 산소 이온은 양극에서부터 전해질을 통해 음극으로 흐르는데, 여기서 이들은 수소와 결합하여 물을 형성하고, 그 물은 배기 수증기로서 연료전지를 빠져나간다. 일반적으로, 실제적으로 연료전지는 단일 유니트(unit)로 작동되는 것이 아니라, 직렬로 연결되어 있으며, 배터리처럼, 전압을 형성한다. 셀(cell)의 직렬 어레이(array)는 스택(stack)이라고 불리며, 여기서 한 셀의 음극이 이웃 셀의 양극과 카세트 콤포넌트(cassette component)에 의하여 연결된다. 이것은 카세트, 음극, 전해질, 및 양극의 반복 가능한 유니트를 형성한다.

일반적으로 이트리아-안정화 지르코니아(yttria-stabilized zirconia, YSZ)인 고체상태의 전해질을 통과하는 충분한 이온전달율을 발생시키기 위해서는 상기 SOFC는 고온에서 작동되어야 한다. 최근까지, 대부분의 SOFC 디자인의 명목상 작동 온도는 1000 ℃였다. 높은 작동 온도는 몇몇 장점을 가지는데, 즉, 내부 연료 개질을 허용하고, 고가의 금속 촉매에 의존하지 않고도 빠른 전기화학적 반응 동역학을 증진시키며, 열병합발전을 위한 고품질의 부산물 열을 생산하는 반면에, 이것은 또한, 상기 SOFC 내에서 사용되는 재료에 대한 엄격한 요구사항을 필요로 한다. 실제로, 적합한 낮은 원가의 재료와 낮은 원가의 제작 기술의 개발은 미래의 SOFC 개발이 직면한 과거 및 현재의 핵심적인 기술적 난제이다. 셀 성분에 사용되는 재료들은, 산화나 환원되는 환경에서의 재료의 안정성과, 그 재료가 이웃하는 상이한 재료들과 접촉할 경우의 상 안정성(phase stability), 열기계적 호환성, 장기적 전기 전도성, 및 화학적 호환성에 의해 제한을 받는다.

지금까지는, 수천 시간을 넘는 작동에도 견딜 수 있는 것으로 증명된 단 하나의 SOFC 구성은 시멘스-웨스팅하우스 실-리스 터뷸라 디자인(Siemens-Westinghouse seal-less, tubular design)으로, S.E.Veyo and C.A.Forbes, "Proceedings of the 3rd European Solid Oxide Fuel Cell Forum", P. Stevens, ed., Switzerland: European Fuel Cell Forum, 1998, p.79, 및 N.F.Bassette and J.F.Pierre, "Abstracts of the 2000 Fuel Cell Seminar", J.B.O'Sullivan, Chairman, 2000, p.519 에 기술되어 있고, 이는 세라믹 카세트를 이용하고 약 1000 ℃에서 작동한다. 비록 신뢰할 수 있지만, 이동식 적용에의 고려를 위해 이 디자인은 열 순환 성능이 떨어지고, 지금까지는 매우 고가이기 때문에 전통적인 고정식 발전 수단과 경쟁할 수 없고, 부적절한 동력 밀도(power density)를 나타내는 것으 로 증명되었다. 그러나, 두께가 얇고, 음극이 지원되는(anode-supported) YSZ 전해질 셀의 최근 개발과, YSZ 보다 낮은 온도에서 더 높은 이온 전도성을 보이는 란타늄 갈레이트(lanthanum gallate)와 같은 새로운 전해질 물질의 출현은, 낮은 온도(T_oper ≤ 800 ℃)에서 작동하면서도 여전히 더 높은 온도의 셀에서 도달하는 것과 동일한 전류 밀도(current density)를 달성하는 새로운 SOFC 개념을 고려할 기회를 제공한다.

SOFC에서 이들 및 다른 진보들은 현저한 수준의 정부와 사설 연구소가 이러한 SOFC의 발전에 전념함으로써 추진되어왔다. 이 연구를 수행하면서, 과학자들은 전해질 물질을 수용하고 수소와 산소를 전해질 물질의 반대편으로 향하도록 하는 데에 맞춤 기계가공된 금속제 카세트를 전통적으로 이용하여 왔다. 상기 기계가공된 카세트는 일반적으로 4조각의 평평한 금속으로 형성되는데, 먼저 기체 흐름을 위한 적절한 통로를 형성하도록 기계가공한 후 소결로써 서로 접합한다. PEN 셀(cell)은 그 후에, 일반적으로 유리와 같은 저항성 재료와 함께, 완성된 카세트(resulting cassette)에 부착된다. 불행히도, 이 제작된 카세트의 사용과 그로부터 형성된 완성된 SOFC 스택(stack)으로부터 여러 단점들이 나타난다. 주요한 단점의 하나는 상기 카세트와 상기 PEN 셀 사이에 결합을 형성하는 데 사용되는 유리가 그 결합 형성 과정에서 수축되는 경향에 의해 발생한다. 상기 스택 내에서 연속적인 PEN 셀 사이에 전기적 접촉이 발생하기 위해서는, 수축량은 정확하게 산정되어야 하고, 이 수축을 고려하기 위해서는 상기 카세트는 정밀하게 기계가공되어야 한 다. 만약 허용범위(tolerance)가 너무 크면, 연속하는 PEN 셀은 전기 전도성의 통로를 형성하지 못할 것이다. 만약 허용범위가 너무 작으면, 상기 PEN 셀은 고압 하에서 압축 하중을 받거나, 기체 흐름을 적절히 유도하는 데 필요한 밀봉(seal)이 파손하거나, 상기 카세트들 사이를 가로질러 전기 합선(short)을 일으킬 것이다. 상기 카세트의 기계가공에 있어서 이러한 고수준의 정밀도는 시간이 들고 고가이다. 두 번째 단점은 정상상태의 작동에 앞서 적당한 온도까지 상기 셀이 가열되어야 한다는 요구로부터 비롯된다. 기계가공된 카세트는 일반적으로 두꺼운 금속으로 형성되는데, 이것은 이번에는 가열되어야 하는 현저한 열 덩어리를 나타낸다. 추가적인 단점은 상기 기계가공된 카세트의 무게로 인해 나타난다. 특히 운송수단 응용에 관하여는, 여기서 SOFC는 자동차나 트럭을 위해 에너지를 공급할 의도인데, 이러한 추가적인 무게는 차량에 동력을 공급하는데 추가적인 에너지의 필요성을 발생시킨다. 따라서, SOFC에 의해 발생되는 전기가 현존하는 연소 기술과 경쟁 가능한 지점까지 이 SOFC의 비용이 낮아진다면, 또는 빠른 시동이나 가벼운 무게가 요구되는 응용분야에 있어서는, 그러한 기계가공된 카세트의 사용은 비실용적이다. 그러므로, 빠르게 가열될 수 있는, SOFC에 사용되기에 적당한 덜 비싸고 가벼운 카세트에 대한 요구가 남아있다.

상기 카세트를 위한 구성성분은 발전(發電) 부품의 추정되는 30,000 시간 수명 이상 동안 여러 가지 기능을 수행해야 한다: (1) 혼합 및 내부 연소를 방지하기 위해 연료와 산화제 스트림 사이의 물리적 장벽으로서 작용한다; (2) 외부 하중(external load)으로 및 그로부터 이동하는 전기화학적 반응에 의해 생성된 전자 를 위해 저항이 낮은 도관(conduit)으로서 행동한다; 그리고 (3) 스택을 위한 구조적인 지지의 몇몇 수단을 제공한다. 최근까지, 상기 카세트를 위한 선도적인 후보 재료는 도핑된 란타늄 크로마이트(LaCrO₃)인데, 상기의 전해질이 지지된(electrolyte-supported) SOFC 디자인의 작동온도인 1000 ℃를 쉽게 견딜 수 있는 세라믹이다. 그러나, 합리적인 소결 온도에서 고밀도의 크로마이트 부분을 얻는 데 난점이 있다; 상기 크로마이트 카세트가 연료기체/카세트 계면에서 부분적으로 환원되는 경향은, 그 부분의 두께를 통과하여 화학적으로 유발된 뒤틀림 변화도(strain gradient)에 의해 상기 구성요소가 뒤틀리고 그 주변의 밀봉(seal)이 파괴되는 원인이 된다; 그리고 더 낮은 온도와 더 효과적인 가격의, 음극이 지원되고 마이크로 단위의 얇은(micron-thin) 전해질을 사용하는, 셀(cell)을 개발하는 최근의 경향은 란타늄 크로마이트가 카세트 소재의 하나에서 밀려나는 원인이 되어왔다.

더 자세히는, 더 낮은 작동온도는 카세트 재료 후보들로서 산화 방지 합금(oxydation-resistant alloys)에 대한 요구를 창출하였다. 상기와 같이 제작된 카세트 성분의 가격은 어떠한 SOFC 시스템의 상업적 성공을 결정하는 첫 번째 요소 중의 하나가 될 것이다. 상기 SOFC 스택과 플랜트의 균형은 다른 전력원과 킬로와트시 당 달러(dollar per kilowatt-hour) 기준으로 경쟁이 가능하거나, 또는 소비자가 기꺼이 고가를 지불할만한 어떤 다른 기능상 특징에서 압도적인 장점을 가져야 한다.

따라서, 본 발명의 하나의 목적은 대량생산 기술을 적용할 수 있는 SOFC에 사용되기 위한 저가의 카세트를 제공하는 것이다. 본 발명의 또 하나의 목적은 장시간이 소요되고 고가인 맞춤 기계가공의 필요를 제거하는, SOFC 스택에 사용하기 위한 저가의 카세트를 제작하는 방법을 제공하는 것이다. 본 발명의 또 하나의 목적은, 낮은 비용과 높은 스탬핑 작업 처리량, 금속 부품(part)의 대량생산을 위해 일반적으로 사용되는 단조 및 주조(coining) 기술의 장점을 가진 SOFC 스택에 사용하기 위한 저가의 카세트를 기계가공하는 방법을 제공하는 것이다. 본 발명의 또 하나의 목적은 최소 수의 부품을 사용하여 카세트를 형성하는 것인데, 이는, 하나의 상부에 다른 하나를 스택킹(stack)할 때, 두 개의 별개의 기체 흐름을 위한 통로를 제공하고, 이들을 상기 카세트 내에 밀봉(seal)된 PEN 셀의 음극 및 양극 면(side)을 (각각) 지나가도록 유도한다.

이들과 본 발명의 다른 목적은, 적어도 각각이 금속의 스탬핑, 단조, 주조 또는 어떤 유사하거나 동등한 기술로 형성된 분리판과 프레임으로 구성된 카세트를 형성함으로써 이루어진다. 본 발명이 상기 금속 부품의 기계가공 비용이 들어가지 않기 때문에 본 발명은 카세트를 형성하는 선행 기술의 방법과 비교할 때 현저한 경제적 이익을 이끌어낸다. 상기 분리판과 프레임을 형성하는 임의의 특정 방법은, 그것이 스탬핑, 단조, 주조 또는 어떤 다른 상응하는 방법이든 간에, 상기 방법이 이들 부품들을 기계가공 없이 형성하도록 허용한다면, 본 발명의 이익을 달성할 것이다. 그러므로, 여기서 사용된 바와 같이, "스탬핑(stamping)"이라는 용어는, 부품이 SOFC 스택 안에서 서로 쌓여있을 때 가스 밀봉(gas tight seals)을 형성하기 위한 용인할만한 허용범위(tolerance)가 있고, 상기 부품이 정확한 모양 및/또는 허용범위를 획득하기 위해 기계가공될 필요가 없는, 단조, 주조, 그리고 3차원의 복잡한 형상을 가진 금속 부품의 생산을 하게 하는 임의의 다른 상응하는 기술을 포함하는 것으로 해석되고 이해되어야 한다.

상기 프레임은 각 프레임의 중앙부에 있는 구멍(hole)을 포함하는데, 각 프레임의 내측 치수는 PEN 셀의 외측 치수보다 다소 작게 설계된다. 상기 PEN 셀의 외측 모서리는 가스 밀봉(gas tight seal)으로 부착되고, 그럼으로써 상기 프레임의 중앙부의 구멍이 상기 PEN 셀로 채워진다. 상기 프레임은 두 세트의 구멍(이하 '매니폴드(manifolds)'로 명명한다)을 더욱 포함하는데, 일반적으로 상기 프레임의 외측 모서리와 상기 중앙부 구멍 사이에 위치한다. 매니폴드는 채워지지 않는다. 매니폴드는 산소와 수소 같은 기체의 흐름을 순차적으로 쌓여있는 프레임의 한쪽 면을 통해, PEN 셀의 표면을 가로질러, 순차적으로 쌓여있는 프레임의 다른쪽 면으로 빠져나가게 하고, 그에 따라 전기를 생산하는 PEN 셀의 작동을 용이하게 한다. 전형적인 SOFC는 일련의 PEN 셀의 표면을 가로질러 수소를 통과시키고 이와 동시에 산소를 일련의 PEN 셀의 반대쪽 표면 방향으로 통과시킴으로써 작동하기 때문에, 여기서 한 세트의 매니폴드를 "산소 매니폴드(oxygen manifolds)"라 명하고 또 다른 세트의 매니폴드를 "수소 매니폴드(hydrogen manifolds)"라고 명한다. 각각의 기체를 위해 입구와 출구가 각각 1개인 매니폴드가 사용될 수도 있지만, 실제로는, 상기 PEN 셀의 면(face) 전역에 기체가 규칙적으로 분포(even distribution)되도록 하는 것을 돕기 위해, 제공되는 각각의 기체를 위해 수 개의 입구와 수 개의 출구가 제공되는 것이 바람직하다. 더욱이, 반드시 필요한 것은 아니지만, 상기 PEN 셀의 표면 전역에 압력 강하 창출 및 카세트의 스택을 통해 균질한 흐름 분포 창출에 조력하기 위해, 상기 출구 매니폴드가 상기 입구 매니폴드 보다 넓은 것이 바람직하다. 카세트의 스택을 통해 균질한 흐름 분포를 만들기 위해, 상기 출구 매니폴드는 입구 매니폴드의 크기의 π/2 +/- 10%인 것이 바람직하다. 마지막으로, 본 발명이 SOFC 스택을 형성하기 위한 저렴한 방법을 제공하는 시도로 착상되고 실현되었으나, 본 발명은 일반적으로 일련의 물건의 양쪽 표면(opposite surfaces)에 두 개의 별개의 기체를 가로질러 통과시키기를 원하는 임의의 유사한 문제에도 적용할 수 있음을 주의하여야 한다. 따라서, 본 발명이 하나의 SOFC에 관하여 기술되어 있지만, 본 발명은 이 특정한 적용에 제한되지 않고, 일련의 플레이트(plates)의 반대편 면들(opposite sides)에 두 개의 별개의 기체가 가로질러 유도되는 그러한 임의의 유사한 문제에도 일반적으로 적용할 수 있다.

한 세트의 분리판(separator plates)이 상기 프레임들과 함께 작동한다. 상기 분리판은, 프레임의 매니폴드로서 상기 두 개가 하나 위에 다른 하나가 쌓인(stacked) 경우의, 프레임의 매니폴드와 일반적으로 함께 정렬하는 매니폴드들을 포함한다. 따라서, 상기 분리판의 흐름 구멍(flow holes)은 두 개의 별개의 기체 흐름을 유도하는 방법으로 프레임의 흐름 구멍과 함께 작동하도록 형성되었으며, 별개의 기체 흐름 중 하나는 일련의 PEN 셀의 음극 표면을 가로지르고, 다른 하나는 일련의 PEN 셀의 양극 표면을 가로지르는데, 이때 일련의 분리판, PEN 셀, 그리고 프레임은 스택 내에서 서로 부착되어 있다.

따라서, 일반적으로 말하면, 본 발명은 분리판을 스탬핑하고, 프레임을 스탬핑하고, 프레임에 PEN 셀을 부착시키고, 분리판에 프레임을 부착시킴으로써 SOFC 스택을 위한 카세트를 제작하는 방법이다. 상기 프레임을 상기 분리판에 부착하는 것 이전에 상기 프레임에 상기 PEN 셀을 부착하는 것이 일반적으로 더 편리하지만, 본 발명은 상기 단계들이 수행되는 순서에 관계없이 앞의 단계들을 완수하는 것으로 이해되어야 한다. 상기 PEN 셀, 프레임 및 분리판은 서로 부착되어 있고, 연속하는 카세트는 전도성 및 비전도성 밀봉(seal)의 조합으로 서로 부착되어 있다. 전도성 밀봉은 용접 및 납땜을 포함하는 방법을 사용하지만 이에 한정되지는 않는다. 비전도성 밀봉은 유리 밀봉재(glass sealing materials) 또는 비전도성 개스킷(gasket)을 이용하는 것을 포함하는 방법으로 형성될 수 있으나, 이에 한정되지는 않는다. 비전도성 개스킷은 알루미나와 같은 세라믹을 포함하나, 이에 한정되지는 않는다. 비전도성 개스킷은 유리 또는 납땜재(braze materials)를 이용하여 용접 밀폐(hermetic seals)로 부착된다.

작동될 때, 상기 PEN 셀 내에 형성되는 전류는 인접한 분리판을 통해 흐르기때문에 카세트의 스택은 직렬로 작동하는 배터리의 스택과 같이 행동한다. 상기 프레임이 상기 분리판과 접촉되어 있기 때문에, 합선의 형성을 방지하기 위해서 적어도 하나의 비전도성 밀봉(seal)이 존재해야 한다. 바람직하게는, 비전도성 밀봉은 하나의 카세트의 프레임과 연속되는 카세트의 분리판 사이의 계면에 형성된다.

따라서 분리판과 상기 프레임은, PEN 셀을 가지는 일련의 분리판과 프레임이 서로 쌓여(stack) 있을 때, (그에 의해 그 둘 사이에 교차되는 스택을 형성한다; 분리판/프레임/분리판/프레임/등...), 기체 흐름을 위한 두 개의 별개의 통로가 형성되는 것과 같은 방법으로, 제조된다. 상기 문제의 속성은 일련의 분리판의 측단면을 도해한 도2에 도해되어 있는데, PEN 셀과 프레임은 하나 위에 다른 하나가 쌓여있다. 생성되어야 하는 상기 두 개의 별개의 기체 통로는 각각 1 및 2로 표시되어 있다. 상기 분리판(3)은 상기 프레임들(4) 사이에 끼워 넣어져 있는데, 각 프레임은 프레임(4) 내부에 위치한 PEN 셀(5)에 부착되어 있다. 도1에서 프레임(4)과 PEN 셀(5) 사이에 설명을 목적으로 약간의 간격이 보이지만, 실제로는, 상기 기체의 혼합을 막기 위해 가스 밀봉(gas tight seal)이 프레임(4)과 PEN 셀(5) 사이에 형성된다. 도1에 나타난 기체 통로(1, 2)는 "코-플로우(Co-flow)" 디자인을 나타내는데, 이는 상기 기체가 상기 PEN 셀을 가로질러 같은 방향으로 흐르도록 만들어졌음을 의미한다. 주의할 점은 본 발명은 상기 기체가 임의의 각으로(일반적으로 90도) 흐르도록 만들어진 "크로스-플로우(Cross-flow)" 디자인 및 상기 기체가 반대 방향으로 흐르도록 만들어진 "카운터-플로우(Counter-flow)" 디자인도 고안하고 있다는 점이다. 임의의 디자인이 선택되더라도, 본 발명의 문제는 동일하다; 상기 분리판과 프레임이 서로 밀봉될 수 있고, 두 개의 별개의 기체 통로가 형성되는 것과 같은 방식으로 상기 분리판과 프레임을 스탬핑하는 것이다.

상기 분리판과 상기 프레임을 위한 만족할만한 스탬프 디자인에 대한 문제의 이해는, 가장 단순한 스탬핑 작업을 위해 이들 각 부품의 상부 표면의 형상이 그 부분의 하부 표면의 거울상(mirror image)이 될 것임을 고려할 때 얻어질 수 있다. 따라서, 이에 한정되는 것은 아니지만 예를 들어, 상기 분리판이 평평하게 디자인된다면, 상기 프레임은 상기 산소 매니폴드가 상기 분리판의 표면에 대해 한쪽 면에는 가스 밀봉(gas tight seal)을 형성하는 방향으로 형성하나, 다른 면에는 그렇지 않도록 디자인되어야 하고, 또한 그 반대편의 다른 분리판에 대해 상기 수소 매니폴드를 위한 가스 밀봉(gas tight seal)도 역시 형성된다. 이러한 문제를 극복하기 위한 방법과 기술은 다음에서 기술한다.

도1은, 고체 산화물 연료전지(SOFC) 스택의 일반적인 작동 원리를 도해한 평면 SOFC 스택 디자인의 개략도이다.

도2는, 하나가 다른 하나의 위에 쌓여있는(stacked), 일련의 분리판, PEN 셀 및 프레임 단면도이며, 기체를 위한 하나의 가능한 흐름 경로를 보여준다.

도3은, 본 발명의 바람직한 실시 형태 중 상기 분리판의 투시도이다.

도4는, 본 발명의 바람직한 실시 형태 중 상기 프레임의 투시도이다.

도5는, 상기 분리판 또는 상기 프레임 내에 형성될 수 있는 써포트 범 프(support bump)의 상세도이다.

하나의 만족할만한 디자인이 도3 및 도4에 나타나며, 각각 분리판(3) 및 프레임(4)을 보여준다. 분리판(3)이 아래쪽(below)으로부터 프레임(4)에 부착되면, 스탬핑 공정 중에 상기 분리판(3)의 표면으로부터 위쪽으로(upwardly) 옮겨진, 그리고 여기에서 분리판(3)의 산소 매니폴드 칼라(oxygen manifold collar)(8)라 명명된, 높은부분(raised portion)이 산소 매니폴드(9)를 완전히 에워싸고, 또한 분리판(3)의 가장 높은 표면을 형성한다. (여기에 사용된, "위쪽(upward)""아래쪽(downward)""높은(raised)""낮은(lowered)" 및 그러한 다른 용어는 분리판(3)과 프레임(4)이 도3 및 도4에 나타난 것과 같이 배향되었다고 가정하고 설명된 것이다. 이러한 용어의 사용은, 마치 상기 부품(part)의 특정 방향이 본 기재의 설명으로부터 벗어나지 않고 명백하게 바뀔 수 있는 것처럼, 본 발명을 한정하는 것으로 해석되어서는 안된다.) 이런 방법으로, 분리판(3)이 프레임(4)의 아래쪽(below)으로부터 부착되면, 분리판(3)의 산소 매니폴드 칼라(8)는 프레임(4)과 가스 밀봉을 형성한다. 따라서 기체가 산소 매니폴드(9)를 통과하여 분리판(3) 및 프레임(4) 사이의 영역(region)으로 진입하는 것이 허용되지 않는다. 반대로, 수소 매니폴드(9)의 모서리(이하 수소 매니폴드 칼라로 지칭됨)에 직접 이웃한 분리판(3)의 영역(region)(11)은 스탬핑 공정 중에 아래쪽(downward)으로 옮겨지고, 이로 인해 상기 수소 매니폴드를 통과하여 지나가는 기체가 상기 분리판(3) 및 상기 프레임(4) 사이의 이 틈으로 들어가는 통로를 형성하고, 프레임(4)의 바닥(bottom)에 부착된 분리판(3)과 마주보는 프레임(4)에 부착된 PEN 셀(도2에 나타난)의 표면을 가로지른다.

프레임(4)은 일반적으로 평평하나, 단, 분리판(3)이 프레임(4)의 위쪽으로부터 부착될 때 프레임(4)의 상부 모서리(6)(upper edge)는 분리판(3)의 하부 모서리(7)(lower edge)(이는 상기 스탬핑 공정 중에 아래쪽(downward) 방향에서 곡선(curve)으로 옮겨짐)와 가스 밀봉을 형성할 수 있는 것처럼, 상기 상부 모서리(6)가 일반적으로 위쪽(upward) 방향에서 곡선으로 옮겨지는 경우는 제외한다. 분리판(3)이 프레임(4)의 위쪽으로부터 부착될 때, 수소 매니폴드 칼라(11)(이는 상기 스탬핑 공정 중에 아래쪽 방향으로 옮겨짐) 역시 수소 매니폴드 칼라(11)와 상기 프레임(4)의 평평한 표면 사이에 가스 밀봉을 형성한다. 상부 모서리(6)와 하부 모서리(7)에 의해 형성된 상기 밀봉, 수소 매니폴드 칼라(11) 및 프레임(4)의 평평한 표면의 조합은 기체가 분리판(3)과 프레임(4) 사이의 이 영역으로 들어가는 수소 매니폴드를 통과하여 지나가는 것을 저지한다. 반대로, 상기 스탬핑 공정 중에 위쪽(upward) 방향으로 옮겨지는 상기 분리판(3)의 산소 매니폴드 칼라(8)는, 따라서, 분리판(3)이 프레임(4)의 위쪽으로부터 부착될 때 상기 분리판(3)의 산소 매니폴드(9)와 프레임(4)의 상응하는 산소 매니폴드(9) 사이에 틈을 형성한다. 이 틈은 상기 산소 매니폴드를 가로질러 통과하여 지나가는 기체를 위한 통로를 형성하여, 상기 분리판(3) 및 상기 프레임(4) 사이로 들어가고, 프레임(4)의 꼭대 기(top)에 부착된 분리판(3)을 마주보는 프레임(4)에 부착된 PEN 셀(도2에 나타난)의 표면을 가로지른다.

도3 및 도4에 나타나고 설명된 예는, 임의의 수소 및 산소 매니폴드(9, 10)가 상기 스택으로 기체를 도입하는 데 사용될지를 단순히 선택함에 의해 코-플로우(co-flow), 크로스-플로우(cross-flow) 또는 카운터-플로우(counter-flow) 중 하나로 작동될 수 있다. 도3 및 도4에 나타난 상기 수소 및 산소 매니폴드(9, 10)는 상기 PEN 셀의 표면을 가로질러 하나 및 다른 하나를 대향하고 있지만, 상기 PEN 셀의 표면 주위에 유사한 매니폴드의 임의 배치도 가능하며, 본 발명은 설명 목적으로 선택되고 도3 및 도4에서 나타낸 특정한 예에 결코 한정되어 간주되는 것은 아니다.

본 발명에 대한 추가적인 향상이 본 발명을 실행하는 과정에서 발명자들의 연구에 의해 고안되었다. 이에 한정되는 것을 의미하지는 않지만, 본 발명은 상기 프레임(4) 및 분리판(3)을 제작하는 데 두께가 약 0.5 mm인 400 시리즈 스텐레스 스틸 시트(sheet)를 사용하여 실행되었다. 이 재료를 사용할 때, 예를 들면, 수소 매니폴드 칼라(10)는, 그 위에 상기 프레임(4)이 밀봉(seal)될 수 있는 임의의 구조를 제공하는 반면에, 이 금속의 유연성은 밀봉 과정에서 문제를 일으킬 수 있다. 구조적 지지(structural support)를 향상시키기 위해서는, 도4에서 나타난 바와 같이, 산소 매니폴드 칼라(8)의 일부가 아래쪽 방향으로 바뀌어서, 여기서 "서포트 범프(support bumps)"(14)라고 불리는 것을 형성한다. 산소 매니폴드 칼라(8)의 계속적인 구역(section)이 상기 각각의 산소 매니폴드(9)를 여전히 감싸도록 제공되 고, 그에 의해 분리판(3)이 아래로부터 프레임(4)에 부착될 때 프레임(4)과 함께 분리판(3)의 산소 매니폴드 칼라(8) 사이에 계속적인 가스 밀봉이 보증되면, 수직 컷(vertical cut)(15)이 서포트 범프(14)에 만들어지고, 이에 따라 수평 방향으로 기체 통로가 제공될 것이다. 기체가 흐르도록 허용하는 별개의 스페이서(spacer)는 서포트 범프(14)를 대체할 수 있고, 상기 서포트 범프(14)라는 용어는 그러한 스페이서(spacer)를 포함하는 것으로 이해되어야 한다.

또한 상기 프레임과 분리판을 형성하기 위해 일반적으로 사용되는 금속의 유연성의 결과로서, 본 발명의 방법에 의해 형성된 SOFC 스택의 작동시에 별도의 문제가 발생한다. 상기 기술분야에서 기술을 가지고 있는 자에게는 명백한 것 처럼, 하나 위에 다른 하나가 스택된 상기 PEN 셀은 작동 중에 전력을 발생한다. 본 발명의 카세트에 포함되어 있을 때, 각각의 PEN 셀의 각각의 면은 각각의 PEN 셀에 의해 발생하는 전류를 직렬로 접속(link)시키기 위해 상기 분리판과 전기적으로 접촉(contact)할 필요가 있다. 본 발명자들은 상기 분리판을 형성하는 데에 사용되는 재료의 유연성이 이 전지적 접촉을 지속하는데 어려움을 줄 수 있다는 것을 발견하였다. 이 문제에 대한 해결책은 유연하고, 전기적 전도성 있는 재료로 만들어진 집전기(current collector)를 제공하는 것이다. 유연한 전기 전도성 재료 중 하나의 바람직한 예는 스크린(screen)이다. 상기 PEN 셀의 산소 면(side)과 상기 PEN 셀의 수소 면(side)에서 형성되는 상기 다른 화학적 환경 때문에, 상기 분리판의 양극, 즉 산화 면에 제공되는 스크린은 400 시리즈 스텐레스 스틸로 제작되고, 상기 분리판의 음극 즉, 환원 면에 제공되는 스크린은 니켈로부터 제작되는 것이 바람직하 다.

결론

본 발명의 바람직한 형태는 제시되고 설명되었으나, 상기 기술 분야의 숙련된 자들은, 본 발명의 광범위한 관점에서, 그로부터 벗어남이 없이 많은 변경과 개량을 할 것이 명백하다. 예를 들어, 발명의 상세한 설명은, 상기 산소 매니폴드 및 상기 수소 매니폴드 모두에 대한 디스로케이션(dislocation)이 상기 분리판 위에서 제작되는, 하나의 형태에 대해 설명하고 있지만, 상기 기술 분야의 기술을 가진 자들은, 여기에 포함된 명세서와 함께 준비하면, 상기 디스로케이션의 일부 또는 모두가 상기 프레임에서 제작되므로 동등한 카세트를 곧 디자인할 수 있을 것이다. 따라서, 부가된 청구범위는 본 발명의 진정한 의미와 범위에 일치하는 그러한 모든 변화와 변경을 포함하는 것을 의도한다.

Claims (21)

1. a. 분리판을 스탬핑(stamping)하는 단계,

   b. 프레임을 스탬핑하는 단계,

   c. 상기 프레임에 PEN 셀을 부착하는 단계, 및

   d. 상기 분리판에 상기 프레임을 부착하는 단계,

   를 포함하는 SOFC 스택(stack)용 카세트의 제조방법.
2. 청구항 1에 있어서, 상기 분리판과 상기 프레임은 400 시리즈 스텐레스 스틸로 형성되는 것인 제조방법.
3. 청구항 1에 있어서, 상기 분리판의 각 면과 연결된 집전장치(current collectors)를 제공하는 단계를 더 포함하는 제조방법.
4. 청구항 3에 있어서, 상기 집전장치는 유연한(flexible) 전기 전도성 재료로써 제공되는 것인, 제조방법.
5. 청구항 4에 있어서, 상기 유연한 전기 전도성 재료는 스크린(screen)인 것인, 제조방법.
6. 청구항 5에 있어서, 상기 분리판의 양극, 즉 산화 면(oxidizing side)에 제공되는 상기 스크린은 400 시리즈 스텐레스 스틸로 제작된 것인, 제조방법.
7. 청구항 5에 있어서, 상기 분리판의 음극, 즉 환원 면(reducing side)에 제공되는 상기 스크린은 니켈로 제작된 것인, 제조방법.
8. a. 청구항 1의 방법에 따른 다수의 카세트를 제작하는 단계,

   b. 각 카세트의 상기 음극 면(anode side)이 각 인접하는 카세트의 양극 면(cathod side)과 전기적으로 연결(communication)이 되도록 하기 위해 상기 다수의 카세트를 하나 위에 하나를 쌓는(stacking) 단계,

   c. 각 카세트의 프레임과 각 인접하는 카세트의 분리판 사이에 전기적으로 절연된 가스 밀봉(gas tight seal)을 형성하는 단계,

   를 포함하는 SOFC 스택의 제조방법.
9. 청구항 8에 있어서, 상기 전기적으로 절연된 가스 밀봉은 유리 및 절연 개스킷(gasket)으로 이루어지는 집단으로부터 선택되는 것인, 제조방법.
10. 청구항 9에 있어서, 상기 절연 개스킷은 알루미나인 것인, 제조방법.
11. 청구항 10에 있어서, 상기 절연 개스킷은 납땜(braze)을 사용하여 밀봉 결합 되는 것인, 제조방법.
12. 청구항 10에 있어서, 상기 절연 개스킷은 유리(glass)를 사용하여 밀봉 결합되는 것인, 제조방법.
13. 다수의 카세트로 형성된 고체 산화물 연료 전지로서, 각각의 카세트는,

    a. 스탬핑된 분리판,

    b. 스탬핑된 프레임, 및

    c. 상기 프레임에 부착된 PEN 셀로서, 각 카세트의 프레임이 각 PEN 셀의 상기 음극 면과 상기 양극 면 사이에 전기적 절연을 유지하는 비전도성 가스 밀봉(gas tight, non-conducting seal) 내에 각각 연속하는 카세트의 분리판에 부착된 것인, 상기 프레임에 부착된 PEN 셀,

    을 포함하는, 다수의 카세트로 형성된 고체 산화물 연료 전지.
14. 청구항 13에 있어서, 전기적으로 절연된 가스 밀봉은 유리 및 절연 개스킷으로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 것인, 제조 방법.
15. 청구항 14에 있어서, 상기 절연 개스킷은 알루미나인 것인, 제조 방법.
16. 청구항 11에 있어서, 상기 분리판과 상기 프레임은 400 시리즈 스텐레스 스 틸로 형성된 것인, 고체 산화물 연료 전지.
17. 청구항 13에 있어서, 각각의 PEN 셀의 각각의 면과 각각의 인접하는 분리판 사이에 전기적인 연결을 유지하는 집전장치를 더욱 포함하는, 고체 산화물 연료 전지.
18. 청구항 17에 있어서, 상기 집전장치는 유연한 전기 전도성 재료인 것인, 고체 산화물 연료 전지.
19. 청구항 18에 있어서, 상기 유연한 전기 전도성 재료는 스크린인 것인, 고체 산화물 연료 전지.
20. 청구항 19에 있어서, 상기 PEN 셀의 양극, 즉 산화 면에서의 상기 스크린은 400 시리즈 스텐레스 스틸로 제작된 것인, 고체 산화물 연료 전지.
21. 청구항 19에 있어서, 상기 PEN 셀의 음극, 즉 환원 면에 제공되는 상기 스크린은 니켈로 제작된 것인, 고체 산화물 연료 전지.

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