KR20060121684A - Monopolar membrane-electrode assembly - Google Patents
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Abstract
Description
도 1은 본 발명의 제1 실시예에 따른 전류집전체가 삽입된 모노폴라형 막-전극 어셈블리의 개략적 단면도이다. 1 is a schematic cross-sectional view of a monopolar membrane-electrode assembly in which a current collector is inserted according to a first embodiment of the present invention.
도 2는 도 1의 연료전지의 전해질막을 보여주는 평면도이다. FIG. 2 is a plan view illustrating an electrolyte membrane of the fuel cell of FIG. 1.
도 3 및 도 4는 각각 도 1의 막-전극 어셈블리에 삽입된 전류집전체를 보여주는 평면도이다. 3 and 4 are plan views showing current collectors inserted into the membrane electrode assembly of FIG. 1, respectively.
도 5는 본 발명의 제2 실시예에 따른 모노폴라형 막-전극 어셈블리의 개략적 단면도이다. 5 is a schematic cross-sectional view of a monopolar membrane-electrode assembly according to a second embodiment of the present invention.
도 6 및 도 7은 도 5의 막-전극 어셈블리에 삽입된 전류집전체를 보여주는 평면도이다. 6 and 7 are plan views illustrating current collectors inserted into the membrane electrode assembly of FIG. 5.
도 8은 본 발명의 제3 실시예에 따른 전류집전체가 통합된 모노폴라형 막-전극 어셈블리의 개략적 단면도이다. 8 is a schematic cross-sectional view of a monopolar membrane-electrode assembly incorporating a current collector according to a third embodiment of the present invention.
도 9는 도 8의 지지체(supporting body)의 평면도이다. FIG. 9 is a plan view of the supporting body of FIG. 8. FIG.
도 10 및 도 11은 각각 도 8의 지지체 상에 형성된 전류집전부, 도전부 및 단자를 보여주는 평면도이다. 10 and 11 are plan views illustrating a current collector, a conductive part, and a terminal formed on the support of FIG. 8, respectively.
도 12는 본 발명의 제4 실시예에 따른 전류집전체가 삽입된 막-전극 어셈블리의 개략적 분리사시도이다.12 is a schematic exploded perspective view of a membrane-electrode assembly in which a current collector is inserted according to a fourth embodiment of the present invention.
도 13은 본 발명의 실시예에 따라 전해질막과 촉매층 사이에 전류집전체를 삽입한 막-전극 어셈블리를 구비한 연료전지 단위 셀의 성능과 종래기술에 따라 전극 외부에 Ni-mesh 전류집전체를 사용한 단위 셀의 성능을 비교한 그래프이다. FIG. 13 illustrates the performance of a fuel cell unit cell including a membrane-electrode assembly in which a current collector is inserted between an electrolyte membrane and a catalyst layer according to an embodiment of the present invention, and a Ni-mesh current collector outside the electrode according to the prior art. It is a graph comparing the performance of the unit cell used.
도 14는 본 발명의 실시예에 따라 제작한 촉매층과 연료확산부 사이에 전류집전체를 삽입한 막-전극 어셈블리 연료전지 단위 셀의 성능을 나타낸 그래프이다.14 is a graph showing the performance of a membrane-electrode assembly fuel cell unit cell in which a current collector is inserted between a catalyst layer and a fuel diffusion unit manufactured according to an embodiment of the present invention.
도 15는 본 발명의 실시예에 전류집전체가 삽입된 12셀 막-전극 어셈블리를 구비한 연료전지의 성능을 보여주는 그래프이다.FIG. 15 is a graph showing the performance of a fuel cell having a 12-cell membrane-electrode assembly in which a current collector is inserted in an embodiment of the present invention.
도 16은 도 15의 연료전지의 시간경과에 따른 파워밀도를 도시한 그래프이다.FIG. 16 is a graph illustrating power density over time of the fuel cell of FIG. 15.
본 발명은 휴대용 전자기기의 전원으로 사용하기 위한 모노폴라형 직접액체 연료전지의 구조에 관한 것으로, 보다 상세하게는 전류집전체가 촉매의 상부 또는 하부에 배치된 모노폴라형 막-전극 어셈블리에 관한 것이다. The present invention relates to a structure of a monopolar direct liquid fuel cell for use as a power source for portable electronic devices, and more particularly, to a monopolar membrane-electrode assembly in which a current collector is disposed above or below a catalyst. will be.
직접메탄올연료전지(Direct Methanol Fuel Cell: DMFC)는 연료인 메탄올과 산화제인 산소와의 반응에 의해 전기를 생성하는 발전장치로서 에너지밀도 및 전력밀도가 매우 높으며, 메탄올을 연료로 직접 사용하기 때문에 연료개질기 등 주변장치가 필요치 않으며 연료의 저장 및 공급이 쉽다는 장점을 가지고 있다. Direct Methanol Fuel Cell (DMFC) is a power generating device that generates electricity by the reaction of methanol as fuel and oxygen as oxidant. It has very high energy density and power density, and it uses methanol directly as fuel. It does not require peripherals such as reformers and has the advantage of easy storage and supply of fuel.
모노폴라형 DMFC는 한 장의 전해질막에 복수의 셀을 배열한 후 각 셀을 직 렬로 연결하는 방식으로 두께와 부피를 크게 줄일 수 있어서 박형의 소형 DMFC 제작이 가능한 방식이다. Monopolar DMFC is a method of manufacturing a thin DMFC by reducing the thickness and volume by arranging a plurality of cells in one electrolyte membrane and connecting each cell in series.
미국특허 제6,410,180호에는 각 전극 위에 메쉬 타입 전류집전부들과, 전류집전부들을 연결하는 도전부를 개시하고 있다. 그러나, 전극 위에 전류집전부가 위치함으로써 전극과 전류집전부 사이의 단차가 생겨서 연료의 유출가능성이 있으며, 또한 액체연료가 도전부를 타고 리크될 수 있다. 또한, 전류집전부와 전극 사이의 접촉저항 증가와, 촉매층에서 생성된 전자가 전극의 연료확산부 및 전극지지체를 통과하여 전류집전부로 이동시 생기는 저항 증가가 연료전지의 효율을 저하시킬 수 있다. U.S. Patent No. 6,410,180 discloses a mesh type current collector and a conductive part connecting the current collectors to each electrode. However, the position of the current collector on the electrode causes a step between the electrode and the current collector, so that fuel may leak, and liquid fuel may leak through the conductive portion. In addition, an increase in contact resistance between the current collector and the electrode and an increase in resistance generated when electrons generated in the catalyst layer move through the fuel diffusion part and the electrode support of the electrode to the current collector may reduce the efficiency of the fuel cell.
본 발명의 목적은 전극과 멤브레인 사이에 전류집전체를 형성함으로써 저항을 최소화한 모노폴라형 막-전극 어셈블리를 제공하는 것이다. It is an object of the present invention to provide a monopolar membrane-electrode assembly with minimal resistance by forming a current collector between the electrode and the membrane.
본 발명의 목적은 전극과 멤브레인 사이에 전류집전체를 형성함으로써 저항을 최소화한 모노폴라형 막-전극 어셈블리를 제공하는 것이다. It is an object of the present invention to provide a monopolar membrane-electrode assembly with minimal resistance by forming a current collector between the electrode and the membrane.
본 발명의 다른 목적은 전극내 촉매층과 연료확산부 사이에 전류집전체를 형성함으로써 저항을 최소화한 모노폴라형 막-전극 어셈블리를 제공하는 것이다.It is another object of the present invention to provide a monopolar membrane-electrode assembly which minimizes resistance by forming a current collector between a catalyst layer and a fuel diffusion part in an electrode.
상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명의 일 실시예에 따른 모노폴라형 막-전극 어셈블리는: In order to achieve the above object, a monopolar membrane-electrode assembly according to an embodiment of the present invention is:
복수의 셀영역이 형성되는 전해질막;An electrolyte membrane in which a plurality of cell regions are formed;
상기 전해질막의 양면에서 상기 셀영역에 각각 설치된 애노드 전류집전체와 캐소드 전류집전체;An anode current collector and a cathode current collector respectively installed in the cell region on both sides of the electrolyte membrane;
상기 애노드 전류집전체 및 캐소드 전류집전체 상에 각각 설치된 애노드 전극 및 캐소드 전극;을 구비하는 것을 특징으로 한다. And an anode electrode and a cathode electrode provided on the anode current collector and the cathode current collector, respectively.
본 발명에 따르면, 상기 전류집전체는 상기 셀영역에서 전류를 집전하는 전류집전부; 및According to the present invention, the current collector includes a current collector for collecting current in the cell region; And
상기 전류집전체의 일측에 연결된 도전부;를 구비한다. And a conductive part connected to one side of the current collector.
본 발명의 일 국면에 따르면, 상기 전해질막에는 복수의 개구부가 형성되어 있으며, 상기 캐소드 전류집전체의 도전부의 단은 상기 개구부를 통해서 인접한 상기 애노드 전류집전체의 도전부의 단과 전기적으로 직렬연결된다. According to one aspect of the invention, a plurality of openings are formed in the electrolyte membrane, the ends of the conductive portion of the cathode current collector is electrically connected in series with the ends of the conductive portion of the anode current collector adjacent through the opening.
본 발명에 따르면, 상기 캐소드 전류집전체의 도전부의 단이 상기 애노드 전류집전체의 도전부의 단과 상기 개구부에 위치하며, 상기 개구부는 도전성 금속으로 채워질 수 있다.According to the present invention, an end of the conductive portion of the cathode current collector is positioned at the end of the conductive portion of the anode current collector and the opening, and the opening may be filled with a conductive metal.
본 발명의 다른 국면에 따르면, 상기 캐소드 전류집전체의 도전부의 단 및 상기 애노드 전류집전체의 도전부의 단은 각각 상기 전해질막의 외부로 노출되게 설치되어서 상기 캐소드 전류집전체의 단과 상기 애노드 전류집전체의 도전부의 단이 전기적으로 직렬연결된다. According to another aspect of the present invention, the stage of the conductive portion of the cathode current collector and the stage of the conductive portion of the anode current collector are respectively exposed to the outside of the electrolyte membrane, so that the stage of the cathode current collector and the anode current collector The ends of the conductive portions of are electrically connected in series.
본 발명에 따르면, 상기 전류집전체는 전기전도도가 1 S/cm 이상인 제1금속 또는 도전성 고분자로 형성된다. According to the present invention, the current collector is formed of a first metal or a conductive polymer having an electrical conductivity of 1 S / cm or more.
상기 제1금속은 Ag, Au, Al, Ni, Cu, Pt, Ti, Mn, Zn, Fe, Sn 및 이들의 합 금으로 이루어진 그룹 중 선택될 수 있다. The first metal may be selected from the group consisting of Ag, Au, Al, Ni, Cu, Pt, Ti, Mn, Zn, Fe, Sn, and alloys thereof.
또한 상기 제1금속상에는 제2금속이 코팅될 수 있다. In addition, a second metal may be coated on the first metal.
상기 제2금속은 Ag, Au, Al, Ni, Cu, Pt, Ti, Mn, Zn, Fe, Sn 및 이들의 합금으로 이루어진 그룹 중 선택될 수 있다. The second metal may be selected from the group consisting of Ag, Au, Al, Ni, Cu, Pt, Ti, Mn, Zn, Fe, Sn, and alloys thereof.
본 발명에 따르면, 상기 도전성 고분자는 폴리아니린(Polyaniline), 폴리피롤 (polypyrrole), 폴리티오펜(polythiophene)로 이루어진 그룹 중 선택된 어느 하나로 형성될 수 있다. According to the present invention, the conductive polymer may be formed of any one selected from the group consisting of polyaniline, polypyrrole, and polythiophene.
상기 전류집전체는 스퍼터링법, CVD 증착법, 전기적 증착법, 패터닝 공정, 금속에칭 중 어느 하나의 방법으로 형성될 수 있다. The current collector may be formed by any one of sputtering, CVD deposition, electrical deposition, patterning, and metal etching.
본 발명에 따르면, 상기 전류집전부는 금속 메쉬이다. According to the invention, the current collector is a metal mesh.
본 발명에 따르면, 상기 막-전극 어셈블리는 상기 전해질막의 양면에서 상기 셀영역에 해당되는 복수의 제1개구부가 형성되며, 상기 애노드 전류집전체 및 상기 캐소드 전류집전체가 각각 상기 제1개구부상에 배치되는 애노드 지지체 및 캐소드 지지체;를 더 구비할 수 있다. According to the present invention, the membrane-electrode assembly has a plurality of first openings corresponding to the cell region formed on both sides of the electrolyte membrane, and the anode current collector and the cathode current collector are respectively formed on the first opening. An anode support and a cathode support are disposed; may be further provided.
상기 전해질막 및 상기 지지체에는 각각 복수의 제2개구부가 형성되며, 상기 캐소드 전류집전체의 도전부의 단은 상기 제2개구부를 통해서 인접한 상기 애노드 전류집전체의 도전부의 단과 전기적으로 직렬연결될 수 있다. A plurality of second openings may be formed in the electrolyte membrane and the support, respectively, and ends of the conductive portion of the cathode current collector may be electrically connected in series with ends of the conductive portion of the anode current collector adjacent to each other through the second opening.
한편, 상기 캐소드 전류집전체의 도전부의 단이 상기 애노드 전류집전체의 도전부의 단과 상기 제2개구부에 위치하며, 상기 제2개구부는 도전성 금속으로 채워질 수 있다. Meanwhile, an end of the conductive portion of the cathode current collector may be positioned at an end of the conductive portion of the anode current collector and the second opening, and the second opening may be filled with a conductive metal.
또한, 상기 캐소드 전류집전체의 도전부의 단 및 상기 애노드 전류집전체의 도전부의 단은 각각 상기 전해질막의 외부로 노출되게 설치되어서 상기 캐소드 전류집전체의 단과 상기 애노드 전류집전체의 도전부의 단이 전기적으로 직렬연결될 수도 있다. In addition, the stage of the conductive portion of the cathode current collector and the stage of the conductive portion of the anode current collector are respectively exposed to the outside of the electrolyte membrane so that the stage of the cathode current collector and the conductive portion of the anode current collector are electrically It can also be connected in series.
본 발명에 따르면, 상기 지지체는 비도전성 고분자로 제조된다. According to the invention, the support is made of a non-conductive polymer.
상기 지지체는 폴리이미드, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, PVC 로 이루어진 그룹 중 선택된 물질로 제조되는 것이 바람직하다The support is preferably made of a material selected from the group consisting of polyimide, polyethylene, polypropylene, PVC.
본 발명에 따르면, 상기 지지체 및 상기 전류집전체는 일체형으로 형성된 플렉서블 인쇄회로기판일 수 있다. According to the invention, the support and the current collector may be a flexible printed circuit board formed integrally.
본 발명의 다른 실시예에 따른 막-전극 어셈블리는:According to another embodiment of the present invention, a membrane-electrode assembly includes:
복수의 셀영역이 형성되는 전해질막;An electrolyte membrane in which a plurality of cell regions are formed;
상기 전해질막의 양면에서 상기 셀영역에 각각 형성된 촉매층;A catalyst layer formed in each of the cell regions on both sides of the electrolyte membrane;
상기 촉매층 상에 각각 설치된 애노드 전류집전체와 캐소드 전류집전체; 및 An anode current collector and a cathode current collector respectively provided on the catalyst layer; And
상기 애노드 전류집전체 및 캐소드 전류집전체 상에 각각 설치된 애노드 확산부 및 캐소드 확산부;를 구비하는 것을 특징으로 한다.And an anode diffusion unit and a cathode diffusion unit respectively provided on the anode current collector and the cathode current collector.
이하 도면을 참조하면서 본 발명에 따른 모노폴라형 막-전극 어셈블리의 바람직한 실시예들을 상세히 설명한다.Hereinafter, exemplary embodiments of the monopolar membrane-electrode assembly according to the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.
도 1은 본 발명의 제1 실시예에 따른 모노폴라형 막-전극 어셈블리의 개략적 단면도이며, 도 2는 본 발명의 연료전지의 전해질막을 보여주는 평면도이며, 도 3 및 도 4는 각각 도 1의 막-전극 어셈블리에 삽입된 전류집전체를 보여주는 평면 도이다.1 is a schematic cross-sectional view of a monopolar membrane-electrode assembly according to a first embodiment of the present invention, FIG. 2 is a plan view showing an electrolyte membrane of a fuel cell of the present invention, and FIGS. 3 and 4 are each a membrane of FIG. A plan view showing the current collector inserted in the electrode assembly.
도 1 내지 도 4를 함께 참조하면, 본 발명의 전류집전체가 삽입된 모노폴라형 막-전극 어셈블리(100)는 복수의 셀영역, 예컨대 8개의 셀영역(제1~8셀)이 형성되는 전해질막(110)을 구비한다. 전해질막(110)의 제1면(111)에서 각 셀영역 상에는 메쉬 형상의 애노드 전류집전부(120)(A1~A8)가 형성되어 있다. 애노드 전류집전부(120)의 일측에는 도전부(122)가 형성되어 있다. 애노드 전류집전부(120) 상에는 애노드 전극(130)이 설치되어 있다. 1 to 4 together, the monopolar membrane-
전해질막(110)의 제2면(112)에서 각 셀영역 상에는 메쉬 형상의 캐소드 전류집전부(160)(C1~C8)가 형성되어 있다. 캐소드 전류집전부(160)의 일측에는 도전부(162)가 형성되어 있다. 캐소드 전류집전부(160) 상에는 캐소드 전극(170)이 설치되어 있다. Mesh-type cathode current collectors 160 (C1 to C8) are formed on each cell region of the
상기 전류집전부와 상기 전류집전부에 연결된 도전부는 전류집전체를 형성한다. The current collector and the conductive part connected to the current collector form a current collector.
도 3은 애노드 전류집전부(A1~A8)의 평면도이며, 도 4는 캐소드 전류집전부(C1~C8)의 평면도로서 전해질막과 함께 도시하였다. 애노드 전류집전부(A1)의 도전부(122)와 캐소드 전류집전부(C8)의 도전부(162)는 각각 외부로의 전기적 연결을 위한 단자(124, 164)가 연결된다. 상기 단자(124, 164)는 각각 애노드 전류집전부(A1)의 도전부(122)와 캐소드 전류집전부(C8)의 도전부(162)로부터 연장되어 형성되는 것이 바람직하다. FIG. 3 is a plan view of the anode current collectors A1 to A8, and FIG. 4 is a plan view of the cathode current collectors C1 to C8 together with the electrolyte membrane. The
캐소드 전류집전부(C1)의 도전부(162)의 단(162a)은 전해질막(110)에 형성 된 개구부(도 2의 110a)을 통해서 제2셀의 애노드 전류집전체(A2)의 연결부재(122)의 단(122a)와 전기적으로 연결된다. 즉, 개구부(110a) 내에는 도전성 금속(115)으로 채워져 있다. 이와 같이 각 셀의 애노드 전류집전부(A2~A8)는 개구부(110a)을 통해서 인근 셀의 캐소드 전류집전체(C1~C7)과 전기적으로 연결된다. 따라서, 제1~8셀은 직렬연결된다. The
상기 전류집전부(120,160), 도전부(122,162), 도전성금속(115), 터미널(124, 164)은 전기전도도가 1 S/cm 이상인 전이금속인 제1금속이 사용될 수 있다. 제1금속 위에 부식을 방지하기 위한 제2금속으로 코팅될 수 있다. As the
상기 제1금속 및 제2금속으로 각각 Ag, Au, Al, Ni, Cu, Pt, Ti, Mn, Zn, Fe, Sn 및 이들의 합금이 사용될 수 있다. 제1금속 대용으로 폴리아니린(Polyaniline), 폴리피롤 (polypyrrole), 폴리티오펜(polythiophene) 등 도전성 고분자를 사용할 수 있다. Ag, Au, Al, Ni, Cu, Pt, Ti, Mn, Zn, Fe, Sn and their alloys may be used as the first metal and the second metal, respectively. As the first metal substitute, a conductive polymer such as polyaniline, polypyrrole, polythiophene, or the like may be used.
상기 전류집전체의 형성방법은 전해질막 위에 제1금속 및 제2금속을 직접 형성하는 방법과 전류집전체를 별도로 만든 후 전해질막과 접합시키는 방법으로 나눌 수 있다. 전자의 방법으로는 스퍼터링 방법과 CVD 증착방법, 전기적 증착(electrodeposition)이 있으며, 후자의 방법으로는 금속박막을 전류집전체의 형상으로 패터닝, 금속에칭하여 사용할 수 있다. The current collector may be divided into a method of directly forming a first metal and a second metal on an electrolyte membrane, and a method of separately forming a current collector and then bonding the current collector. The former method includes a sputtering method, a CVD deposition method, and an electrodeposition method. In the latter method, a metal thin film may be patterned and etched into a shape of a current collector.
제1 실시예에 따른 모노폴라형 막-전극 어셈블리의(100)는 애노드 전극(130) 및 캐소드 전극(170) 사이를 전기적으로 연결하는 연결부재가 전해질막(110)에 형성된 개구부(110a)을 통해서 직접 연결되므로 연결부재의 길이가 매우 짧으며, 따라서 전기적 저항이 작아 진다. 또한, 전류집전부(120,160)가 반응계면인 전해질막(110)과 전극(130,170)의 촉매층 사이에 설치되므로, 촉매층에서 생성된 전자가 직접 접촉된 전류집전부에서 집전되므로 종래의 촉매층에서 생성된 전자가 전극의 연료확산부와 전극지지체를 통과하며 발생한 전기적 저항이 없게 된다. The monopolar membrane-
도 5는 본 발명의 제2 실시예에 따른 모노폴라형 막-전극 어셈블리(200)의 개략적 단면도이며, 도 6 및 도 7은 도 5의 막-전극 어셈블리에 삽입된 전류집전체를 보여주는 평면도이며, 도 1~도 4의 구성요소와 실질적으로 동일한 구성요소에는 동일한 명칭을 사용하고 상세한 설명은 생략한다. 5 is a schematic cross-sectional view of a monopolar membrane-
도 5 내지 도 7을 함께 참조하면, 본 발명의 전류집전체가 삽입된 모노폴라형 막-전극 어셈블리(200)는 복수의 셀영역, 예컨대 8개의 셀영역(제1~8셀)이 형성되는 전해질막(210)을 구비한다. 전해질막(210)의 제1면(211)에서 각 셀영역 상에는 메쉬 형상의 애노드 전류집전부(220)(A1~A8)가 형성되어 있다. 애노드 전류집전부(220)의 일측에는 도전부(222)가 형성되어 있다. 애노드 전류집전부(220) 상에는 애노드 전극(230)이 설치되어 있다. 5 to 7 together, the monopolar membrane-
전해질막(210)의 제2면(212)에서 각 셀영역 상에는 메쉬 형상의 캐소드 전류집전부(260)(C1~C8)가 형성되어 있다. 캐소드 전류집전부(260)의 일측에는 도전부(262)가 형성되어 있다. 캐소드 전류집전부(260) 상에는 캐소드 전극(270)이 설치되어 있다. On the
상기 도전부(222, 262)의 단(222a, 262a)은 각각 전해질막(210)의 외부로 연장되어 있다. 각 전극(230, 270)은 촉매층, 연료확산부 및 전극지지체로 이루어 질 수 있다.
도 6은 애노드 전류집전부(A1~A8)의 평면도이며, 도 7은 캐소드 전류집전부(C1~C8)의 평면도이며, 전해질막과 함께 도시하였다. 애노드 전류집전부(A1)의 도전부(222)와 캐소드 전류집전부(C8)의 도전부(262)는 각각 외부로의 전기적 연결을 위한 단자(224, 164)가 연결된다. 상기 단자(224, 164)는 각각 애노드 전류집전부(A1)의 도전부(222)와 캐소드 전류집전부(C8)의 도전부(262)로부터 연장되어 형성되는 것이 바람직하다. 6 is a plan view of the anode current collectors A1 to A8, and FIG. 7 is a plan view of the cathode current collectors C1 to C8, and is shown together with the electrolyte membrane.
캐소드 전류집전부(C1)의 도전부(262)의 단(262a)과 제2셀의 애노드 전류집전체(A2)의 연결부재(222)의 단(222a)은 전기적으로 연결된다. 상기 단(222a, 262a)는 도전성 금속(215)으로 채워져서 전기적으로 연결될 수 있다. 이와 같이 애노드 전류집전부(A2~A8)는 인근 셀의 캐소드 전류집전체(C1~C7)과 전기적으로 연결된다. 따라서, 제1~8셀은 직렬연결된다. The
제2 실시예에 따른 모노폴라형 막-전극 어셈블리의(200)는 애노드 전극(230) 및 캐소드 전극(270) 사이를 전기적으로 연결하는 도전부가 전해질막 외부에서 용이하게 연결될 수 있다. 또한, 전류집전부(220,260)가 반응계면인 전해질막(210)과 전극(230,270)의 촉매층 사이에 설치되므로, 촉매층에서 생성된 전자가 직접 접촉된 전류집전부에서 집전되므로 종래의 촉매층에서 생성된 전자가 전극의 연료확산부와 전극지지체를 통과하며 발생한 전기적 저항이 없게 된다. In the monopolar type membrane-
도 8은 본 발명의 제3 실시예에 따른 모노폴라형 막-전극 어셈블리의 개략적 단면도이며, 도 9는 도 8의 지지체(supporting body)의 평면도이며, 도 10 및 도 11은 각각 도 8의 지지체 상에 형성된 전류집전부, 도전부 및 단자를 구비하는 전류집전체를 보여주는 평면도이다FIG. 8 is a schematic cross-sectional view of a monopolar membrane-electrode assembly according to a third embodiment of the present invention, FIG. 9 is a plan view of the supporting body of FIG. 8, and FIGS. 10 and 11 are respectively the supports of FIG. 8. A plan view showing a current collector having a current collector, a conductive portion and a terminal formed on the top
도 8 내지 도 11을 함께 참조하면, 본 발명의 전류집전체가 삽입된 모노폴라형 막-전극 어셈블리(300)는 복수의 셀영역, 예컨대 8개의 셀(제1~8셀) 영역이 형성되는 전해질막(310)을 구비한다. 전해질막(310)의 양면에는 각각 셀영역에 대응하는 복수의 4각 개구부(314a,316a)가 형성된 비도전성 지지체(314,316) 예컨대 폴리이미드(polyimide) 필름이 설치되어 있다. 지지체(314,316)는 전해질막(310)의 바깥으로 연장되게 형성되어 있으며, 이 연장된 영역에는 다수의 개구부(314b,316b)가 형성되어 있다. 각 지지체(314,316)에서 각 셀영역 상에는 애노드 전류집전부 (320)(A1~A8)와 캐소드 전류집전부(360)(C1~C8)가 형성되어 있다. 8 to 11, the monopolar membrane-
각 전극(330, 370)은 촉매층, 연료확산부 및 전극지지체로 구성된다. Each
상기 비도전성 지지체(314, 316)은 폴리에틸렌(Poly ethylene), 폴리프로필렌(polypropylene)으로도 형성될 수 있다. The nonconductive supports 314 and 316 may also be formed of polyethylene or polypropylene.
애노드 전류집전부(320)(A1~A8)와 캐소드 전류집전부 (360)(C1~C8)는 메쉬 형상을 포함한 다양한 형상일 수 있다. 애노드 전류집전부(320)의 일측에는 도전부(322)가 형성되어 있으며, 캐소드 전류집전부(360)의 일측에는 도전부(362)가 형성되어 있다. 애노드 전류집전부(320) 상에는 애노드 전극(330)이 설치되어 있다. 캐소드 전류집전부(360) 상에는 캐소드 전극(370)이 설치되어 있다. The anode current collector 320 (A1 to A8) and the cathode current collector 360 (C1 to C8) may have various shapes including a mesh shape. The
도 10은 애노드 전류집전부(A1~A8)를 포함하는 애노드 전류집전체의 평면도이며, 도 11은 캐소드 전류집전부(C1~C8)를 포함하는 캐소드 전류집전체의 평면도 이다. FIG. 10 is a plan view of an anode current collector including anode current collectors A1 to A8, and FIG. 11 is a plan view of a cathode current collector including cathode current collectors C1 to C8.
도 10 및 도 11을 참조하면, 폴리이미드 필름(314, 316) 위에 도전성 금속으로 이루어진 전류집전체가 함께 형성된 플렉서블 인쇄회로 보드(flexible printed circuit board: FPCB)를 보여준다. 이 경우, 전류집전체를 폴리이미드 필름(314, 316)과 일체형으로 만든 후, 전해질막과 접합한다. 10 and 11, a flexible printed circuit board (FPCB) in which a current collector made of a conductive metal is formed together on the
애노드 전류집전부(A1)에 연결된 도전부(322)와 캐소드 전류집전부(C8)에 연결된 도전부(362)는 각각 외부로의 전기적 연결을 위한 단자 (324, 364)가 연결된다. 상기 단자(324, 364)는 상기 애노드 전류집전부(A1)에 연결된 도전부(322)와 캐소드 전류집전부(C8)에 연결된 도전부(362)으로부터 연장되어 형성되는 것이 바람직하다.
제1셀의 캐소드 전류집전부(C1)의 도전부(362)의 단(362a)은 지지체(316)에 형성된 개구부(316b)에 위치하며, 제2셀의 애노드 집전부(A2)의 도전부(322)의 단(322a)은 지지체(314)에 형성된 개구부(314b)에 위치한다. 상기 캐소드 전류집전부(360), 도전부(362), 단자(364)가 형성된 지지체(316)를 캐소드 전극(370) 및 전해질막(310) 사이에 배치하고, 상기 애노드 전류집전부(320), 도전부(322) 및 단자(324)가 형성된 지지체(314)를 애노드 전극(330) 및 전해질막(310) 사이에 배치한 다음, 상기 지지체(314,316)에 형성된 개구부(314b,316b)을 정렬한 상태에서 125 ?, 3 톤압력으로 3분간 핫프레싱(hot-pressing) 한 후, 상기 도전부(322,262)의 단(322a, 362a)을 개구부(314b,316b)을 통해서 스팟 웰더(spot welder) 또는 초음파 웰더(ultrasonic welder)로 접합하여 전기적으로 연결한다. 이와 같이 각 셀 의 애노드 전류집전부(A2~A8)는 개구부(314b, 316b)을 통해서 인근 셀의 캐소드 전류집전부(C1~C7)와 전기적으로 연결된다. 따라서, 제1~8셀은 직렬연결된다. The
상기 전류집전부(320,260), 도전부(322,362), 단자(324, 364)는 전기전도도가 1 S/cm 이상인 전이금속인 제1금속이 사용될 수 있다. 제1금속 위에 부식을 방지하기 위한 제2금속으로 코팅될 수 있다. As the
상기 제1금속 및 제2금속으로 각각 Ag, Au, Al, Ni, Cu, Pt, Ti, Mn, Zn, Fe, Sn 및 이들의 합금이 사용될 수 있다. 제1금속 대용으로 폴리아니린(Polyaniline), 폴리피롤 (polypyrrole), 폴리티오펜(polythiophene) 등 도전성 고분자를 사용할 수 있다. Ag, Au, Al, Ni, Cu, Pt, Ti, Mn, Zn, Fe, Sn and their alloys may be used as the first metal and the second metal, respectively. As the first metal substitute, a conductive polymer such as polyaniline, polypyrrole, polythiophene, or the like may be used.
제3 실시예에 따른 연료전지(300)는 애노드 전류집전부(320) 및 캐소드 전류집전부(360) 사이를 연결하는 도전부(322, 362)가 지지체(314, 316)에 형성된 개구부(314b, 316b)을 통해서 직접 연결되므로 도전부(322, 262)의 길이가 매우 짧으며, 따라서 전기적 저항이 낮다. 또한, 전류집전부(320, 360)가 전해질막(310)과 촉매층 사이에 설치되므로 촉매층에서 생성된 전자가 전극의 연료확산부와 전극 지지체를 통과시 발생되는 전기적 저항이 없게 된다. In the
도 12는 본 발명의 제4 실시예에 따른 모노폴라형 단전지(unit cell) 막-전극 어셈블리(400)의 개략적 분리사시도이다. 도 12를 참조하면, 촉매층(412)과 연료확산부/전극지지체(430,470) 사이에 애노드 전류집전체(420) 및 캐소드 전류집전체(460)가 삽입된 막-전극 어셈블리(400)를 개략적으로 나타낸 것이다. 전해질막(410) 양면에 데칼(decal)법, 스크린 프린팅(screen printing)법, 또는 직접 코 팅(direct coating) 에 의해 촉매층(412)을 먼저 형성한 후 그 위에 전류집전체(420,460)와 연료확산부/전극지지체(430,470)를 형성하고 핫프레싱하여 전류집전체가 통합된 전해질막-전극 어셈블리를 완성한다. 12 is a schematic exploded perspective view of a monopolar unit cell membrane-
한 장의 전해질막(410)에 복수 개의 전극이 형성된 전해질막-전극 어셈블리도 동일한 공정을 통해 제작이 가능하다. 전해질막의 양면에 복수 개의 촉매층이 형성된 CCM(Catalyst Coated Membrane) 위에 전기적으로 직렬연결 구조를 가진 전류집전체와 복수 개의 연료확산부 및 전극지지체를 핫프레싱에 의해 접합함으로써 복수 개의 전극이 직렬 연결된 막-전극 어셈블리를 완성한다.An electrolyte membrane-electrode assembly having a plurality of electrodes formed on one
도 13은 본 발명의 실시예에 따라 전해질막과 촉매층 사이에 전류집전체를 삽입한 구조의 연료전지 단위 셀의 성능과 종래기술에 따라 전극 외부 상에 Ni-mesh 전류집전체를 사용한 단위 셀의 성능을 비교한 것이다. 출력전압이 0.3 V에서 전류밀도값은 Ni-mesh를 사용한 경우 37 mA/cm2 이지만 전해질막과 촉매층 사이에 전류집전체를 삽입한 경우는 42 mA/cm2 으로 약 13% 정도 향상되었다. 즉, 전자가 발생하는 촉매층 에서의 전류집전이 전극외부에서의 전류집전 보다 전기적 저항이 작기 때문에 성능향상을 나타내었다13 is a view illustrating the performance of a fuel cell unit cell having a current collector inserted between an electrolyte membrane and a catalyst layer according to an embodiment of the present invention, and a unit cell using a Ni-mesh current collector on the outside of an electrode according to the related art. It is a comparison of performance. At the output voltage of 0.3 V, the current density value was 37 mA / cm2 using Ni-mesh, but improved by about 13% to 42 mA / cm2 when the current collector was inserted between the electrolyte membrane and the catalyst layer. In other words, the current collection in the catalyst layer where electrons are generated shows better performance because the electrical resistance is smaller than the current collection outside the electrode.
도 14는 본 발명의 실시예에 따라 제작한 촉매층과 연료확산부 사이에 전류집전체를 삽입한 연료전지의 단위 셀의 성능을 나타낸 것이다. FIG. 14 shows the performance of a unit cell of a fuel cell in which a current collector is inserted between a catalyst layer and a fuel diffusion unit manufactured according to an embodiment of the present invention.
직접 메탄올 연료전지의 단전극은 개회로 전압이 1V 이하이고 실제 작동전압은 0.3 ~ 0.5V 이므로 여러 개의 단위 셀을 직렬 연결하면 높은 전압을 얻을 수 있다.The single electrode of the direct methanol fuel cell has an open circuit voltage of 1V or less and an actual operating voltage of 0.3 ~ 0.5V. Therefore, a high voltage can be obtained by connecting several unit cells in series.
본 발명에 의해 하나의 전해질막 위에 면적이 2.2 cm * 1.1 cm 인 전극 12개를 직렬 연결한 12셀 막-전극 어셈블리를 제작하였다. 12개의 촉매층이 형성된 catalyst coated membrane 과 각 촉매층에 대응하는 연료확산부 사이에 12개의 셀을 직렬연결하기 위한 구조가 형성된 전류집전체를 구비하는 FPCB를 삽입 한 후 140 oC, 3 Metric ton 조건에서 핫프레싱 하여 12셀 막-전극 접합체를 완성한다. 12셀이 직렬 연결된 막-전극 어셈블리의 성능을 측정한 결과를 도 15에 나타내었으며, 시간경과에 따른 파워밀도를 도 16에 나타내었다. According to the present invention, a 12-cell membrane-electrode assembly in which 12 electrodes having an area of 2.2 cm * 1.1 cm are connected in series on one electrolyte membrane is fabricated. After inserting FPCB having a current collector having a structure for connecting 12 cells in series between a catalyst coated membrane having 12 catalyst layers and a fuel diffusion part corresponding to each catalyst layer, hot at 140 oC and 3 metric ton conditions Pressing to complete the 12 cell membrane-electrode assembly. The results of measuring the performance of the membrane-electrode assembly in which 12 cells are connected in series are shown in FIG. 15, and the power density over time is shown in FIG. 16.
도 15를 참조하면, 출력전압 3.6 V (셀당 0.3 V)에서 145.2 mA (60 mA/cm2)의 성능으로 528 mW의 출력을 얻었다. 최대 출력은 3.35 V에서 162.5 mA (67 mA/cm2)로 544 mW 이었다. 높은 작동전압을 얻기 위해 여러 장의 셀을 직렬로 연결할 때 전기적 저항이 커지고 셀 연결 불량 발생률이 증가하지만 본 발명에 따른 전류집전체를 사용할 경우 저항이 줄고 수율(Yield)을 높일 수 있는 장점이 있다.Referring to FIG. 15, an output of 528 mW was obtained with a performance of 145.2 mA (60 mA / cm 2) at an output voltage of 3.6 V (0.3 V per cell). Maximum power was 544 mW at 3.35 V to 162.5 mA (67 mA / cm 2). When the plurality of cells are connected in series to obtain a high operating voltage, the electrical resistance increases and the cell connection failure rate increases, but the current collector according to the present invention has the advantage of reducing the resistance and increasing the yield.
도 16을 참조하면, 본 발명에 따른 연료전지의 파워밀도가 40 mW/cm2 수준으로 양호하게 나타났다.Referring to FIG. 16, the power density of the fuel cell according to the present invention was found to be good at a level of 40 mW /
본 발명에 따른 모노폴라형 막-전극 어셈블리는 전류집전부 사이의 도전부의 길이가 짧으며, 전류집전부가 직접 전자가 생성되는 촉매층에 접촉되게 설치되므로 저항이 낮아져서 전지 효율이 증가한다. 또한, 전류집전부가 연료와 전극 사이에 설치되지 않으므로 연료의 소통이 원활해지며, 종래의 메쉬 구조는 메쉬를 통해서 액체연료가 리크되는 문제가 있으나 본 발명의 액체연료전지는 전류집전부가 멤브레인과 전극 사이에 박막으로 존재하므로 연료 리크가 거의 발생되지 않는다. The monopolar membrane-electrode assembly according to the present invention has a short conductive length between the current collectors, and is installed in direct contact with the catalyst layer in which electrons are generated, thereby lowering resistance and increasing battery efficiency. In addition, since the current collector is not installed between the fuel and the electrode, the fuel is smoothly communicated. In the conventional mesh structure, the liquid fuel leaks through the mesh, but the current collector is a membrane in the liquid fuel cell of the present invention. Since there exists a thin film between and an electrode, fuel leak is hardly generated.
본 발명은 도면을 참조하여 실시예를 참고로 설명되었으나, 이는 예시적인 것에 불과하며, 당해 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서, 본 발명의 진정한 기술적 보호범위는 첨부된 특허청구범위에 한해서 정해져야 할 것이다. Although the present invention has been described with reference to the embodiments with reference to the drawings, this is merely exemplary, it will be understood by those skilled in the art that various modifications and equivalent embodiments are possible. Therefore, the true technical protection scope of the present invention will be defined only by the appended claims.
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