KR20060084743A - 박막형 봉지구조를 갖는 유기전기발광장치의 제조방법 - Google Patents
박막형 봉지구조를 갖는 유기전기발광장치의 제조방법 Download PDFInfo
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Abstract
기판, 기판 위에 형성되는 유기전기발광소자, 유기발광전기소자에 직접 접촉되어 덮는 제 1 보호층 및 제 1 보호층 위에 적층되는 제 2 보호층을 포함하는 박막형 유기전기발광장치를 제조하는 방법으로, 제 1 보호층은 유기 고분자층으로 기판 위에 형성된 유기전기발광소자와 격리된 공간에서 플라즈마를 형성하여 이로부터 발생되는 기체 라디칼을 유기전기발광소자 표면에 유도하여 모노머를 활성화시켜 고분자로 중합되어 형성된다.
OLED, 유기전기발광소자, 라디칼, 특성 열화
Description
도 1은 본 발명에 따른 박막형 봉지구조를 갖는 유기전기발광장치의 단면도이다.
도 2는 봉지구조 형성 시 유기전기발광장치의 플라즈마에 대한 직접 노출 유무에 따른 특성 그래프이다.
도 3은 본 발명에 따른 박막형 봉지구조를 갖는 유기전기발광장치의 수명 특성 그래프이다.
본 발명은 박막형 봉지구조를 갖는 유기전기발광장치의 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 유기고분자층과 무기층이 연속적으로 적층된 유기전기발광장치의 봉지구조를 형성하는데 있어 유기전기발광장치의 특성 저하를 최소화할 수 있는 박막형 유기전기발광장치의 제조방법에 관련한다.
종래의 박막형 봉지구조는 고분자층과 세라믹층의 교대 구조 혹은 단일 구조로 이루어져 있다. 주로 세라믹층은 수분 및 가스의 침투를 막기 위한 차단층으로 사용되고, 고분자층은 세라믹 차단층의 내부 스트레스를 완화하거나 차단층의 미세 크랙 및 핀 홀을 채우기 위한 버퍼층으로 사용된다.
또한, 본격적인 봉지구조를 형성하기 앞서 유기전기발광장치를 이루는 수 마이크로미터 높이의 3차원 구조물을 완전히 덮기 위한 평탄화층으로 고분자를 이용하기도 한다.
고분자층을 형성하는 경우, 주로 아크릴 혹은 에폭시 계열의 모노머를 진공 중에 증착시킨 후, 자외선 혹은 전자빔 조사에 의해 경화시키는 방법이나 진공 중 플라즈마 상태에서의 중합 방법을 사용한다. 또한, 진공을 사용하지 않고, 용액이나 액체 형태의 모노머를 스핀코팅이나 캐스팅 방법과 같이 대기압에서 코팅한 후 자외선을 조사하여 경화시키는 일반적인 방법도 사용된다. 이와 함께 세라믹층은 각종 금속, 산화 금속 및 질화 금속 등의 가스 및 수분 차단성이 높은 물질을 이용하여 일반적으로 잘 알려진 스퍼터링이나 화학기상증착, 또는 전자 빔 증착 방식을 통해 형성된다.
그러나, 종래의 기술 중 박막형 봉지구조를 이루는 고분자층 형성 공정의 경우, 모노머를 진공 중에 직접 증착시키면 기판 위의 모노머는 경화 공정을 거치기 전까지는 우선 액체 상태로 존재하게 되며, 액체 상태 모노머의 유기전기발광장치 표면에서의 흡착 또는 소자 내부로의 확산으로 인해 유기전기발광장치의 특성을 저 하하는 결과가 야기될 수 있다.
또한, 모노머를 경화시키기 위한 자외선 조사 공정으로 인해 유기전기발광장치의 특성 및 이를 이루는 핵심 유기물질의 추가적인 특성 저하가 일어날 수 있다. 특히 유기전기발광장치와 직접 접촉하는 층을 형성하는 경우, 위와 같은 특성 저하 현상이 매우 치명적으로 발생할 소지가 있다.
또한, 플라즈마 중합을 통한 고분자층 형성의 경우에도 유기전기발광장치는 플라즈마에 직접 노출되어 유기 물질의 열화 혹은 소자 구조의 불안정성이 야기될 수도 있으며, 이는 유기전기발광장치의 특성 저하에 직접적으로 관계한다.
세라믹층을 형성하는 경우에도 공정 상 각종 플라즈마가 주로 사용되며, 이 또한 유기전기발광장치에 직접 접촉하는 층으로의 적용을 제한하게 된다. 결국 유기전기발광장치와 직접 접촉하는 고분자 유기층 형성 공정이 소자 특성에 미치는 영향에 있어서 매우 중요하다고 할 수 있다.
따라서, 본 발명의 목적은 박막형 봉지구조 형성공정에서 유기전기발광장치의 특성 저하를 최소화한 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적과 특징들은 이하에 서술되는 바람직한 실시예를 통하여 명확하게 이해될 것이다.
본 발명에 따르면, 기판, 기판 위에 형성되는 유기전기발광소자, 유기전기발광소자에 직접 접촉되어 덮는 제 1 보호층 및 제 1 보호층 위에 적층되는 제 2 보호층을 포함하는 박막형 유기전기발광장치를 제조하는 방법으로, 제 1 보호층은 유기 고분자층으로 기판 위에 형성된 유기전기발광소자와 격리된 공간에서 플라즈마를 형성하여 이로부터 발생되는 기체 라디칼을 유기전기발광소자 표면에 유도하여 모노머를 활성화시켜 고분자로 중합되어 형성된다.
바람직하게, 모노머는 중합 후 3차원 망상구조를 형성할 수 있는 것으로서, 아크릴레이트 계열, 에폭시 계열 및 그의 조합로 이루어진 물질을 포함하며, 제 2 보호층은 수분 및 가스 차단 특성을 갖는 산화 금속, 질화 금속, 산화질화 금속 또는 탄화 금속으로 이루어지는 무기층이다.
또한, 제 2 보호층은 플라즈마에 직접 접촉하는 방식이나 상기 제 1 보호층을 형성하는 방식이 적용될 수 있다.
제 1 보호층과 제 2 보호층은 복수회 반복하여 교대로 적층될 수 있다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명에 따른 박막형 봉지구조를 갖는 유기전기발광장치의 제조방법에 대해 상세히 설명한다.
도 1은 본 발명에 따른 박막형 봉지구조를 갖는 유기전기발광장치의 단면도이다.
본 발명에 따른 박막형 봉지구조를 갖는 유기전기발광장치는 기판(100), 이 기판(100) 위에 형성되는 유기전기발광소자(120), 유기전기발광소자(120) 위에 봉 지구조를 형성하는 제 1 보호층(130)과 제 2 보호층(140)으로 구성된다.
기판(100)은 투명 유리, 플라스틱 시트 또는 실리콘 등의 통상적인 물질로 이루어지며, 유연하거나 유연하지 않은 특성 그리고 투명하거나 투명하지 않은 특성을 가질 수 있다. 또한, 필요에 따라서 기판(100) 위에 포토레지스터나 폴리이미드 또는 통상적인 무기층으로 이루어진 구조물을 형성할 수도 있다.
기판(100) 위에 형성되는 유기전기발광소자(120)는 양극 및 음극 전극과 유기전기발광층을 포함하며, 유기전기발광층은 저분자 또는 고분자 물질로 이루어질 수 있다.
제 1 보호층(130)은 유기전기발광소자(200)와 접촉하여 덮고 있고, 유기 고분자로 이루어지며 진공 상태에서 중합된다.
본 발명에 따르면, 제 1 보호층(130)은 유기전기발광소자(120) 위에 중합과 코팅을 동시에 수행하는 공정을 통하여 형성된다. 이를 위해서 종래에는 수백도의 고온을 이용하거나 기판 표면에 플라즈마를 형성하여 모노머를 활성화시켜야 하지만, 본 발명에서는 기판 표면과 접촉하여 플라즈마를 형성하지 않고, 기판과 격리된 공간에서 플라즈마를 형성하여 이로부터 발생되는 기체 라디칼을 기판 표면으로 유도하여 모노머를 활성화시켜 고분자로 중합한다.
즉, 본 발명에 따른 제 1 보호층(130) 형성공정에 따르면, 액체 상태 모노머의 흡착 및 확산, UV 조사, 또는 플라즈마 노출 등에 의한 유기전기발광소자의 열화 및 구조상 불안정성을 배제할 수 있기 때문에, 유기전기발광소자(120)의 특성 저하를 전혀 일으키지 않는다는 이점이 있다.
더욱이, 제 1 보호층(130)은 유기전기발광소자(120)와 1차적으로 직접 접촉하는 층이므로 제 1 보호층(130)을 형성하기 위한 공정의 선택 및 조절은 특히 중요하다.
제 1 보호층(130)을 형성하는 데에는 아크릴레이트(acrylate) 또는 에폭시(epoxy) 계열의 모노머가 적당하며, 둘 이상의 모노머를 혼합하거나 코-디포지션 (co-deposition)하는 방법을 사용할 수도 있다. 또한, 필요에 따라서 소량의 적절한 경화 촉진제를 코-디포지션하는 것도 가능하다.
가열 후 기화된 모노머를 챔버 내로 유입시켜 0.1 ~ 10 Torr의 진공에서 코팅한다. 유기전기발광소자가 형성된 기판 위에 기체 라디칼을 효율적으로 유도하기 위해서는 플라즈마 형성 영역과 기판과의 적절한 거리를 유지하는 것이 중요하다.
한편, 제 1 보호층(130)은 유기 고분자가 아닌 수분 및 가스 차단 특성을 갖는 산화 금속, 질화 금속, 산화질화 금속 또는 탄화 금속 등의 무기층으로 이루어질 수도 있다. 이 경우에도 기판과 격리된 공간의 플라즈마로부터 발생되는 기체 라디칼을 이용하는 것은 상기한 유기 고분자를 이용한 제 1 보호층 형성 공정과 동일하다.
제 2 보호층(140)은 제 1 보호층(130) 위에 적층되어 형성된다. 제 1 보호층(130)이 유기고분자층으로 형성될 경우, 제 2 보호층(140)은 수분 및 가스 차단 특성을 갖는 산화 금속, 질화 금속, 산화질화 금속, 탄화 금속 등의 무기층으로 형성된다. 마찬가지로, 제 1 보호층(130)이 무기층으로 형성될 경우, 제 2 보호층(140)은 유기고분자층으로 형성된다.
제 2 보호층(140)은 진공 상에서 플라즈마를 이용하여 형성될 수 있으며, 플라즈마에 직접 접촉하는 통상적인 방식이나 제 1 보호층(130)을 형성하는 공정과 같이 직접 접촉하지 않는 라디칼을 이용하는 방식을 적용할 수 있다.
즉, 본 발명은 제 1 보호층(130)과 제 2 보호층(140)이 교대로 적층되는 구조를 포함하기 때문에 유기전기발광소자와 직접 접촉하지 않는 보호층은 기판과 격리된 플라즈마와 기체 라디칼을 이용한 공정이 아닌 통상적인 진공 중합 공정을 사용할 수도 있다.
[실시예]
통상적으로 유기전기발광장치의 양극으로 사용되는 인듐 주석 산화물 (Indium Tin Oxide, ITO)이 코팅된 투명 유리를 기판으로 이용하였으며, 인듐 주석 산화물 코팅층은 리소그래피(lithography)를 통해 적절한 형태로 패터닝되었다.
인듐 주석 산화물 코팅층은 통상적인 세척 공정을 거친 후, 진공 열 증착 장비의 챔버 내로 이송되었다.
양극이 코팅된 기판은 자외선-오존 처리로 전처리하였으며, 이후 약 10-7 Torr의 압력에서 유기전기발광소자를 이루는 다층의 유기층과 음극으로 사용되는 알루미늄층을 코팅하였다.
유리 기판 위에 제작된 유기전기발광소자는 대기 중에 노출되지 않은 채로 봉지구조의 제 1 보호층 형성을 위해 진공 챔버로 이송되었다.
제 1 보호층 형성을 위한 모노머는 메틸메타크릴레이트(methylmethacrylate)가 사용되었으며, 증기화시키기 위해 적절한 용기 내에서 가열되었고, 증기화된 모노머는 불활성 가스를 이송 가스로 사용하여 진공 챔버 내로 유입되었다.
모노머의 균일한 유입을 위해 적절한 크기의 다량의 구멍을 갖는 샤워 헤드 (shower head)를 사용하였다. 모노머를 고분자로 중합하기 위한 플라즈마는 기판 상부에 적절한 거리를 두고 샤워 헤드 내부에 형성되었으며, 플라즈마 형성 구간과 모노머 유입 구간은 샤워 헤드 내부에서 격리되었다. 이 공정은 일반적으로 잘 알려진 플라즈마 촉진된 화학적 증착법(PECVD)과는 차별화된 것이다.
플라즈마로부터 생성된 라디칼을 이용하여 기화된 모노머를 활성화시키고, 활성화된 모노머는 유기전기발광소자가 형성된 기판 위에서 한 번의 공정으로 고분자로 중합된다. 플라즈마 형성을 위해 1 slm의 아르곤 가스와 100W의 RF(radio frequency) 전력이 사용되었고, 전체 공정 압력은 3 Torr로 유지되었다. 제 1 보호층은 수 마이크로미터의 두께로 형성되었으며, 제 1 보호층 형성 공정 중 혹은 공정 후 추가적인 자외선 및 전자 빔 조사는 사용되지 않았다.
제 2 보호층은 통상적으로 잘 알려진 RF 스퍼터링 방법을 사용하여 형성되었다. Si3N4 타겟을 이용하여 SiNx 무기층을 형성하였으며, 플라즈마 가스는 아르곤, RF 전력은 100W, 공정 압력은 2 mTorr가 사용되었다. 유기전기발광소자의 온도에 의한 열화를 방지하기 위해서 기판 온도는 섭씨 80도 이상으로 가열하지는 않았다. 수 마이크로미터 두께의 제 1 보호층으로 인해 제 2 보호층 형성 시 사용되는 플라 즈마는 유기전기발광소자의 특성에 직접적으로 영향을 미치지 않는다.
이어서 제 1 보호층과 제 2 보호층을 위와 같은 공정을 통해 반복하여 형성하였으며, 총 6층의 보호층을 갖는 봉지구조를 형성하였다. 총 봉지구조의 두께는 10 마이크로미터 이하이다.
[비교예]
상기의 실시예와 비교하기 위한 비교예로 제 1 보호층을 플라즈마 촉진된 화학적 증착법(PECVD)을 이용하여 형성한 유기전기발광장치를 제공한다.
제 1 보호층을 형성하는 경우, 플라즈마 촉진된 화학적 증착법이 사용되며, 플라즈마 형성 영역이 전극과 유기전기발광소자가 형성된 기판 사이에 위치함으로써 유기전기발광소자의 표면은 플라즈마에 직접 접촉하여 있다. 모노머는 동일한 메틸메타크릴레이트를 사용하였으며, 플라즈마 가스는 아르곤, RF 전력은 100W, 공정 압력은 300 mTorr가 사용되었다. 증기화된 모노머 기체의 유입 방식은 상기의 실시예와 동일하게 샤워 헤드를 통해 수행되었다.
이후 제 2 보호층 및 추가 반복 교대 보호층이 상기 실시예와 동일한 방법으로 제조되었다. 총 6층의 보호층을 갖는 봉지구조가 형성되었으며, 총 봉지구조의 두께는 10 마이크로미터 이하이다.
도 2에는 실시예와 같이 제작된 박막형 봉지구조를 갖는 유기전기발광장치(-●-)와 통상적인 유리 봉지구조의 유기전기발광장치(-■-) 및 비교예와 같이 제작된 유기전기발광장치(-▲-)의 특성을 함께 나타내었다.
도 2를 참조하면, 전류밀도와 휘도에 있어서, 본 발명에 따라 제작된 유기전기발광장치는 통상적인 유리 봉지구조의 유기전기발광장치와 유사한 특성을 보여주는데 비해 비교예와 같이 제작된 유기전기발광장치는 다소 떨어지는 특성을 보여준다. 이는 박막형 봉지구조 형성 공정에 사용되는 플라즈마로 인해 유기전기발광소자 및 장치의 전기적 광학적 특성 저하가 확실히 발생되며, 결론적으로 본 발명과 같이 유기전기발광소자와 직접 접촉하지 않고 격리된 플라즈마의 사용이 박막형 봉지공정에서 매우 중요함을 잘 나타내고 있다.
또한, 도 3에는 실시예를 통해 제작된 박막형 봉지구조를 갖는 유기전기발광장치(-△-)와 통상적인 유리 봉지구조의 유기전기발광장치(-□-)의 수명 특성이 도시되어 있다.
도 3을 참조하면, 상용화된 통상적인 유리 봉지구조의 유기전기발광장치의 수명특성과 견줄만한 유사한 수명특성을 나타내었다.
본 발명에서 제공된 박막형 봉지구조는 유기전기발광장치를 비롯한 고분자전기발광장치, 유기광전도체(OPC), 광굴절박막장치, 직접회로(IC), 전하결합장치(CCD), 광변색장치(photochromic device), 전자변색장치(electrochromic device), 광다이오드(Photodiode), 태양전지 또는 미세전자기계 시스템(MEMS) 등에 응용될 수 있다.
이상에서는 본 발명의 바람직한 실시예를 중심으로 설명하였지만, 본 발명의 정신을 벗어나지 않는 범위 내에서 다양한 변경이나 변형을 가할 수 있다. 따라서, 본 발명의 범위는 상기한 실시예에 국한되어서는 안되며, 이하에 서술되는 특허청구범위에 의해 결정되어야 한다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명의 제조방법에 따르면 봉지구조 형성 공정으로부터 야기되는 유기전기발광소자의 특성 저하를 최소화할 수 있다는 이점이 있다.
특히, 유기전기발광장치로의 적용 전후에 따른 소자 특성 변화를 거의 일으키지 않으며, 기존 상용화된 봉지 방식과 견줄만한 우수한 봉지 특성을 갖는다는 이점이 있다.
이와 함께, 유기전기발광장치의 봉지구조 두께를 수 ~ 수십 마이크로미터 수준까지 감소시킬 수 있어 통상적인 유기전기발광장치의 두께를 거의 절반 수준까지 감소시킬 수 있고, 플라스틱과 같은 유연한 기판의 선택으로부터 유연한 형태의 구부릴 수 있는 유기전기발광장치를 가능하게 하며, 또한 봉지구조의 광 투과 특성으로 인해 탑 에미션(top emission) 방식의 유기전기발광장치에 문제없이 직접 적용할 수 있다는 이점이 있다.
Claims (5)
- 기판, 상기 기판 위에 형성되는 유기전기발광소자, 상기 유기발광전기소자에 직접 접촉되어 덮는 제 1 보호층 및 상기 제 1 보호층 위에 적층되는 제 2 보호층을 포함하는 박막형 유기전기발광장치의 제조방법에 있어서,상기 제 1 보호층은 유기 고분자층으로 상기 유기전기발광소자와 격리된 공간에서 플라즈마를 형성하여 이로부터 발생되는 기체 라디칼을 상기 유기전기발광소자 표면에 유도하여 모노머를 활성화시켜 고분자로 중합되어 형성되는 것을 특징으로 하는 박막형 봉지구조를 갖는 유기전기발광장치의 제조방법.
- 제 1 항에 있어서, 상기 모노머는 중합 후 3차원 망상구조를 형성할 수 있는 것으로서, 아크릴레이트 계열, 에폭시 계열 및 그의 조합로 이루어진 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 박막형 봉지구조를 갖는 유기전기발광장치의 제조방법.
- 제 1 항에 있어서, 상기 제 2 보호층은 수분 및 가스 차단 특성을 갖는 산화 금속, 질화 금속, 산화질화 금속, 또는 탄화 금속으로 이루어진 무기층인 것을 특징으로 하는 박막형 봉지구조를 갖는 유기전기발광장치의 제조방법.
- 제 3 항에 있어서, 상기 제 2 보호층은 플라즈마에 직접 접촉하는 방식이나 접촉하지 않고 기체 라디칼을 이용하는 방식 중의 어느 하나로 형성되는 것을 특징 으로 하는 박막형 봉지구조를 갖는 유기전기발광장치의 제조방법.
- 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 보호층과 제 2 보호층은 복수회 반복하여 교대로 적층되는 것을 특징으로 하는 박막형 봉지구조를 갖는 유기전기발광장치의 제조방법.
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