KR20050064079A - Separator of solid oxide fuel cell - Google Patents
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Abstract
본 발명은 고체 산화물 연료전지의 분리판에 관한 것으로, 페라이트계 스테인레스강판 위에 내산화성 및 전도성이 우수한 La와 Cr을 La의 성분을 20 내지 60 at.%로 하고, Cr의 성분을 80 내지 40 at.%로 하여 La-Cr 합금 코팅층을 형성시킨 고체산화물 연료전지의 분리판을 제공하며, 본 발명에 의한 고체 산화물 연료전지의 분리판은 고온의 산화분위기에서 우수한 전도성을 나타내는 효과가 있다.The present invention relates to a separator plate of a solid oxide fuel cell, wherein La and Cr having excellent oxidation resistance and conductivity on a ferritic stainless steel sheet are made of 20 to 60 at.% Of La and 80 to 40 at. It provides a separator of a solid oxide fuel cell in which a La-Cr alloy coating layer is formed at.%, The separator of the solid oxide fuel cell according to the present invention has the effect of showing excellent conductivity in a high temperature oxidation atmosphere.
Description
본 발명은 고체산화물 연료전지의 분리판에 관한 것이다. 더욱 상세하게, 본 발명은 페라이트계 스테인레스강판 위에 내산화성 및 전도성이 우수한 La-Cr 코팅층을 형성시키는 고체산화물 연료전지의 분리판에 관한 것이다.The present invention relates to a separator of a solid oxide fuel cell. More specifically, the present invention relates to a separator of a solid oxide fuel cell for forming a La-Cr coating layer having excellent oxidation resistance and conductivity on a ferritic stainless steel sheet.
종래에는 고체산화물 연료전지의 분리판으로서 금속분리판을 사용하지 않고, 전도성 세라믹판을 직접 가공하여 사용하고 있다(미국특허 제6228529호: Consinterable ceramic interconnect for solid oxide fuel cells, 미국특허 제6054231호: Solid oxide fuel cell interconnector, 미국특허 제5614127호: High-performance ceramic interconnect for SOFC applications). 이들 세라믹 분리판은 우수한 전도성을 가진다는 장점을 가지고 있으나, 세라믹 분리판은 가공이 용이하지 않고, 대량생산이 어려우며 가격이 매우 비싸기 때문에 여러 가지 단점을 가진다.Conventionally, a conductive ceramic plate is directly processed without using a metal separator plate as a separator of a solid oxide fuel cell (US Pat. No. 6228529: Consinterable ceramic interconnect for solid oxide fuel cells, US Pat. Solid oxide fuel cell interconnector, US Pat. No. 5614127: High-performance ceramic interconnect for SOFC applications. These ceramic separators have the advantage of having excellent conductivity, but ceramic separators have various disadvantages because they are not easy to process, difficult to mass-produce, and very expensive.
연료전지의 분리판으로 사용되는 금속소재로서 페라이트계 스테인레스강판이 사용될 수 있다. 그런데 금속 분리판 부품이 가져야 할 특징은 고체산화물 연료전지가 작동되는 온도 및 산화분위기에서 내산화성 및 전도성이 우수해야 한다. 그런데 페라이트계 스테인레스 강판인 Fe-Cr 합금의 경우, 이러한 환경에서 Fe2O3, FeCr2O4, Cr2O3 등이 형성되는데, 이러한 산화물은 표면에 형성된 스케일의 저항 때문에 전기전도성을 저하시키므로 사용할 수 없다. 즉, 표면에 형성되는 산화물은 내산화성뿐 아니라 전도성을 동시에 가져야한다. 그런데 페라이트계 스테인레스강판은 650℃ 이상의 산화분위기에서 이러한 산화물을 형성할 수 없다.Ferritic stainless steel sheet may be used as a metal material used as a separator of a fuel cell. However, the characteristics of the metal separator parts should be excellent in oxidation resistance and conductivity at the operating temperature and oxidation atmosphere of the solid oxide fuel cell. However, in the case of the Fe-Cr alloy, a ferritic stainless steel sheet, Fe 2 O 3 , FeCr 2 O 4 , Cr 2 O 3, etc. are formed in such an environment. Such oxides reduce electrical conductivity due to the resistance of the scale formed on the surface. Can not use it. In other words, the oxide formed on the surface should have not only oxidation resistance but also conductivity. However, ferritic stainless steel sheet cannot form such an oxide in an oxidizing atmosphere of 650 ° C. or higher.
왜냐하면 기판으로 사용되는 페라이트계 스테인레스강판인 Fe-Cr 합금의 경우, 크롬성분의 양, 온도 및 산화분위기에 따라 다양한 표면 산화물을 형성하나, Fe-15Cr의 경우 산소분위기에서 Fe2O3/FeCr2O4가 형성되며, 크롬 성분이 증가하면 표면에 Cr2O3가 형성된다. 그런데 이러한 산화물은 저항이 매우 크기 때문에 고체산화물 연료전지의 분리판으로 사용하기가 어렵다.Because Fe-Cr alloy, a ferritic stainless steel sheet used as a substrate, forms various surface oxides according to the chromium content, temperature, and oxidation atmosphere, but Fe 2 O 3 / FeCr 2 in the oxygen atmosphere for Fe-15Cr. O 4 is formed and Cr 2 O 3 is formed on the surface when the chromium component is increased. However, such an oxide is very difficult to use as a separator of a solid oxide fuel cell because of its high resistance.
이에 본 발명자는 650℃ 이상의 산화분위기에서 전도성이 우수한 코팅층을 형성한 페라이트계 스테인레스강판을 제조하기에 이르렀다. Accordingly, the present inventors have come to manufacture a ferritic stainless steel sheet having a coating layer having excellent conductivity in an oxidizing atmosphere of 650 ° C. or higher.
상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여, 본 발명은 기판인 페라이트계 스테인레스강판 위에 La-Cr 합금 코팅층의 성분을 잘 제어하고, 이어서 La-Cr 코팅층이 고온의 산화분위기에 노출되는 경우, 표면에 전도성이 우수한 LaCrO3 산화막을 형성시킬 수 있는 고체산화물 연료전지의 분리판을 제공하는 것을 목적으로 한다.In order to solve the above problems, the present invention controls the components of the La-Cr alloy coating layer on the ferritic stainless steel plate as a substrate, and then, when the La-Cr coating layer is exposed to a high temperature oxidation atmosphere, the surface has a conductivity An object of the present invention is to provide a separator of a solid oxide fuel cell capable of forming an excellent LaCrO 3 oxide film.
본 발명의 상기 목적 및 기타 목적들은 하기 설명되는 본 발명에 의하여 모두 달성될 수 있다.The above and other objects of the present invention can be achieved by the present invention described below.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 페라이트계 스테인레스강판 위에 La-Cr 합금 코팅층이 형성된 고체산화물 연료전지의 분리판을 제공한다.In order to achieve the above object, the present invention provides a separator of a solid oxide fuel cell in which a La—Cr alloy coating layer is formed on a ferritic stainless steel sheet.
상기 La-Cr 합금 코팅층의 조성비는 La의 성분을 20??60at.%로 하고, Cr의 성분을 80 내지 40at.%로 할 수 있다. The composition ratio of the La-Cr alloy coating layer may be a component of La 20 to 60 at.%, And a component of Cr to 80 to 40 at.%.
이하, 본 발명에 대하여 상세히 설명하면 다음과 같다.Hereinafter, the present invention will be described in detail.
본 발명에서는 고체산화물 연료전지의 금속 분리판으로 사용되는 페라이트계 스테인레스강판으로 표 1에 나타낸 바와 같이 세 가지의 종류를 사용하였다. 즉 STS430, STS436, STS444(POSCO 제품)를 기판으로 사용하였고, 각각의 시편에 대한 성분을 분석하여 표 1에 나타내었다. In the present invention, three kinds of ferrite-based stainless steel plates used as metal separators of solid oxide fuel cells are used. That is, STS430, STS436, and STS444 (POSCO) were used as substrates, and the components for each specimen were analyzed and shown in Table 1.
La-Cr 코팅층을 얻기 위하여, 이들 스테인레스강판의 시편을 10-5 torr 정도의 진공챔버에 장입한 후, 기판을 약 500℃의 온도까지 가열한다. 그리고 전자빔을 이용하여 진공증착 방법으로 La과 Cr을 동시에 코팅하였다. 그리고 La과 Cr의 증발량을 조절하여, 원하는 성분비를 가지는 La-Cr 합금층을 스테인레스강판 위에 형성한다. 이렇게 제조된 코팅 시편의 전도성은 다음과 같이 측정하였다. 우선 코팅되지 않은 페라이트계 스테인레스강판과 La-Cr이 코팅된 스테인레스강판을 800℃의 공기분위기에서 1000시간 동안 노출한 후, 시편의 저항을 측정하였다. 시편의 저항은 800℃에서 ASR(Area Specific Resistance)를 측정하였다. 여기서 ASR은 (V·As)/I 의 관계식에서 얻게되며, I는 공급되는 전류를, V는 시편을 통해 측정되는 전압, As는 시편의 면적에 해당한다. 따라서 측정된 저항의 단위는 [mΩ㎠]가 된다. 즉 저항이 작을수록 전도성이 우수하다고 말할 수 있고, 시편의 평가기준은 ASR 저항이 100[mΩ㎠] 이상이 되면 ×로 표시하고, ASR 저항이 50∼100[mΩ㎠] 사이에 있으면 ○, ASR 저항이 50[Ω㎠] 이하면 ◎로 표시하였다.In order to obtain a La-Cr coating layer, the specimens of these stainless steel sheets were charged in a vacuum chamber of about 10 −5 torr, and then the substrate was heated to a temperature of about 500 ° C. La and Cr were simultaneously coated by vacuum deposition using an electron beam. And by controlling the evaporation amount of La and Cr, a La-Cr alloy layer having a desired component ratio is formed on the stainless steel sheet. The conductivity of the coated specimen thus prepared was measured as follows. First, the uncoated ferritic stainless steel sheet and La-Cr coated stainless steel sheet were exposed to an air atmosphere at 800 ° C. for 1000 hours, and then the resistance of the specimen was measured. The resistance of the specimen was measured by ASR (Area Specific Resistance) at 800 ℃. Where ASR is obtained from the relation (V · As) / I, where I is the current supplied, V is the voltage measured through the specimen, and As is the area of the specimen. Thus, the unit of measured resistance is [mΩcm 2]. In other words, the smaller the resistance, the better the conductivity.The test criterion is indicated by × when the ASR resistance is more than 100 [mΩcm2], and when the ASR resistance is between 50 and 100 [mΩcm2], ○, ASR When the resistance is 50 [? Cm 2] or less, it is indicated by?.
한편, 페라이트계 스테인레스강판 위에 La과 Cr을 동시에 합금코팅함에 있어서, La과 Cr의 성분비가 중요하다. 본 발명에 의하면, La-Cr 합금층에서 La의 성분을 20 내지 60at.%로 하고, 반대로 Cr의 성분을 80 내지 40at.%로 하여야 한다. 왜냐하면, La의 성분비가 60at.%를 넘으면, 표면에 저항이 큰 La2O3나 La2O같은 산화물이 형성되기 때문이다. 그리고 La의 성분비가 20at.% 보다 작으면, 저항이 큰 Cr2O3가 형성되기 때문이다. 즉 La-Cr 합금 코팅층에 La의 성분을 20 내지 60at.%의 범위로 하여야, 전도성이 우수한 LaCrO3가 형성된다. 즉 La의 성분비가 20 내지 60at.%의 범위를 가지는 La-Cr코팅층은 고온의 산화분위기에서 우수한 내산화성을 가지며 동시에 우수한 전도성을 나타내기 때문에, 고체산화물 연료전지의 분리판에 사용될 수 있다.On the other hand, in the alloy coating La and Cr on the ferritic stainless steel at the same time, the component ratio of La and Cr is important. According to the present invention, the La component in the La-Cr alloy layer should be 20 to 60 at%, and the Cr component should be 80 to 40 at%. This is because when the La component ratio exceeds 60 at.%, Oxides such as La 2 O 3 and La 2 O having high resistance are formed on the surface. When the component ratio of La is less than 20 at.%, It is because Cr 2 O 3 having a large resistance is formed. That is, the La component in the La-Cr alloy coating layer should be in the range of 20 to 60 at.%, Thereby forming LaCrO 3 having excellent conductivity. That is, the La-Cr coating layer having a La component ratio in the range of 20 to 60 at.% May be used in a separator of a solid oxide fuel cell because the La-Cr coating layer has excellent oxidation resistance and high conductivity at the same time in a high temperature oxidation atmosphere.
이하, 하기의 실시예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명하지만, 본 발명의 범위가 실시예에 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to the following examples, but the scope of the present invention is not limited to the examples.
[실시예 1]Example 1
페라이트 스테인레스강판의 하나인 STS 430위에, 전자빔 증착방법 기술을 이용하여 La과 Cr을 동시에 코팅하여 코팅층의 조성(at.%)을 La과 Cr의 비를 20:80으로 하였고, 코팅층의 두께는 20㎛로 하였다. 전자빔 증착방법을 할 때, 진공챔버의 압력은 10-5torr로, 기판의 온도는 500℃로 유지하였다.On the STS 430, one of the ferritic stainless steel sheets, La and Cr were simultaneously coated using the electron beam evaporation method technology so that the composition (at.%) Of the coating layer was 20:80 and the thickness of the coating layer was 20:80. It was set to micrometer. In the electron beam deposition method, the vacuum chamber pressure was maintained at 10 −5 torr and the substrate temperature was maintained at 500 ° C.
[실시예 2]Example 2
실시예 1과 동일한 방법으로 실시하되, STS 430위에 전자빔 증착방법 기술을 이용하여 La과 Cr을 동시에 코팅하는데 있어서, 코팅층의 조성(at.%)을 La과 Cr의 비를 35:65로 하였고, 코팅층의 두께는 20㎛로 하였다.In the same manner as in Example 1, in the simultaneous coating of La and Cr on the STS 430 using the electron beam deposition method technology, the composition (at.%) Of the coating layer was a ratio of La and Cr to 35:65, The thickness of the coating layer was 20 micrometers.
[실시예 3]Example 3
실시예 1과 동일한 방법으로 실시하되, STS 430위에 전자빔 증착방법 기술을 이용하여 La과 Cr을 동시에 코팅하는데 있어서, 코팅층의 조성(at.%)을 La과 Cr의 비를 50:50으로 하였고, 코팅층의 두께는 20㎛로 하였다.In the same manner as in Example 1, in the coating of La and Cr on the STS 430 by using the electron beam deposition method technology at the same time, the composition of the coating layer (at.%) Of the ratio of La and Cr to 50:50, The thickness of the coating layer was 20 micrometers.
[실시예 4]Example 4
실시예 1과 동일한 방법으로 실시하되, STS 430위에 전자빔 증착방법 기술을 이용하여 La과 Cr을 동시에 코팅하는데 있어서, 코팅층의 조성(at.%)을 La과 Cr의 비를 60:40으로 하였고, 코팅층의 두께는 20㎛로 하였다. In the same manner as in Example 1, in the coating of La and Cr on the STS 430 using the electron beam deposition method technology at the same time, the composition (at.%) Of the coating layer was 60:40 ratio of La and Cr, The thickness of the coating layer was 20 micrometers.
[실시예 5]Example 5
실시예 1과 동일한 방법으로 실시하되, 실시예 5에서는 La과 Cr을 동시에 코팅하는데 있어서, 기판을 STS 436을 사용하였고, 전자빔 증착방법 기술을 이용하여 La과 Cr을 동시에 코팅하는데 있어서, 코팅층의 조성(at.%)을 La과 Cr의 비를 50:50으로 하였고, 코팅층의 두께는 20㎛로 하였다.In the same manner as in Example 1, but in Example 5 to coat La and Cr at the same time, the substrate was used STS 436, in the simultaneous coating of La and Cr using the electron beam deposition method technology, the composition of the coating layer The ratio of La and Cr was 50:50 (at.%), and the thickness of the coating layer was 20 μm.
[실시예 6]Example 6
실시예 1과 동일한 방법으로 실시하되, 실시예 6에서는 La과 Cr을 동시에 코팅하는데 있어서, 기판을 STS 444를 사용하였고, 전자빔 증착방법 기술을 이용하여 La과 Cr을 동시에 코팅하는데 있어서, 코팅층의 조성(at.%)을 La과 Cr의 비를 50:50으로 하였고, 코팅층의 두께는 20㎛로 하였다.In the same manner as in Example 1, but in Example 6 to coat La and Cr at the same time, the substrate was used STS 444, in the simultaneous coating of La and Cr by the electron beam deposition method technology, the composition of the coating layer The ratio of La and Cr was 50:50 (at.%), and the thickness of the coating layer was 20 μm.
[비교예 1]Comparative Example 1
실시예 1과 동일한 방법으로 실시하되, STS 430위에 전자빔 증착방법 기술을 이용하여 La 만을 100% 코팅하였고, 코팅층의 두께는 20㎛로 하였다.The same method as in Example 1 except that 100% of La was coated on the STS 430 using an electron beam deposition method, and the thickness of the coating layer was 20 μm.
[비교예 2]Comparative Example 2
실시예 1과 동일한 방법으로 실시하되, STS 430위에 전자빔 증착방법 기술을 이용하여 La과 Cr을 동시에 코팅하는데 있어서, 코팅층의 조성(at.%)을 La과 Cr의 비를 80:20으로 하였고, 코팅층의 두께는 20㎛로 하였다.In the same manner as in Example 1, in the simultaneous coating of La and Cr on the STS 430 using the electron beam deposition method technology, the composition of the coating layer (at.%) Was a ratio of La and Cr of 80:20, The thickness of the coating layer was 20 micrometers.
[비교예 3]Comparative Example 3
실시예 1과 동일한 방법으로 실시하되, STS 430위에 전자빔 증착방법 기술을 이용하여 La과 Cr을 동시에 코팅하는데 있어서, 코팅층의 조성(at.%)을 La과 Cr의 비를 70:30으로 하였고, 코팅층의 두께는 20㎛로 하였다. In the same manner as in Example 1, in the coating of La and Cr on the STS 430 using the electron beam deposition method technology at the same time, the composition of the coating layer (at.%) Of the ratio of La and Cr to 70:30, The thickness of the coating layer was 20 micrometers.
[비교예 4][Comparative Example 4]
실시예 1과 동일한 방법으로 실시하되, STS 430위에 전자빔 증착방법 기술을 이용하여 La과 Cr을 동시에 코팅하는데 있어서, 코팅층의 조성(at.%)을 La과 Cr의 비를 10:90으로 하였고, 코팅층의 두께는 20㎛로 하였다.In the same manner as in Example 1, in the simultaneous coating of La and Cr on the STS 430 using the electron beam deposition method technology, the composition of the coating layer (at.%) Was 10:90 ratio of La and Cr, The thickness of the coating layer was 20 micrometers.
[비교예 5][Comparative Example 5]
실시예 1과 동일한 방법으로 실시하되, STS 430위에, 전자빔 증착방법 기술을 이용하여 Cr만을 100% 코팅하였고, 코팅층의 두께는 20㎛로 하였다.Performed in the same manner as in Example 1, on the STS 430, only 100% of Cr was coated using the electron beam deposition method technology, the thickness of the coating layer was 20㎛.
[비교예 6]Comparative Example 6
여기서는 기판으로 사용된 STS 430위에 코팅을 전혀 하지 않은 시편을 그대로 사용하여 평가하였다. Here, the evaluation was performed using the specimen without any coating on the STS 430 used as the substrate.
이상의 실시예 및 비교예를 통해 살펴보면, 페라이트계 스테인레스강판 La과 Cr을 동시에 합금코팅함에 있어서, La의 성분을 20 내지 60at.%로 하고, 반대로 Cr의 성분을 80 내지 40at.%로 한 La-Cr 코팅층은 고온의 산화분위기에서 우수한 전도성을 보여주었기 때문에, 고체산화물 연료전지의 분리판에 사용할 수 있음을 알 수 있다.Looking through the above examples and comparative examples, in the alloy coating of ferritic stainless steel sheet La and Cr at the same time, the La component is 20 to 60 at.%, On the contrary La- Since the Cr coating layer showed excellent conductivity in an oxidizing atmosphere of high temperature, it can be seen that the Cr coating layer can be used for a separator of a solid oxide fuel cell.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 의한 고체산화물 연료전지의 분리판은 페라이트계 스테인레스강판 위에 내산화성 및 전도성이 우수한 La-Cr 코팅층을 형성하여 제조된 것으로서 고온의 산화분위기에서 우수한 전도성을 나타내는 효과를 갖는 유용한 발명이다.As described above, the separator of the solid oxide fuel cell according to the present invention is manufactured by forming a La-Cr coating layer having excellent oxidation resistance and conductivity on a ferritic stainless steel sheet, and exhibiting excellent conductivity in a high temperature oxidation atmosphere. It is a useful invention to have.
상기에서 본 발명은 기재된 구체예를 중심으로 상세히 설명되었지만, 본 발명의 범주 및 기술사상 범위 내에서 다양한 변형 및 수정이 가능함은 당업자에게 있어서 명백한 것이며, 이러한 변형 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속하는 것도 당연한 것이다.While the invention has been described in detail above with reference to the described embodiments, it will be apparent to those skilled in the art that various modifications and variations are possible within the scope and spirit of the invention, and such modifications and variations fall within the scope of the appended claims. It is also natural.
Claims (2)
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| KR1020030095356A KR20050064079A (en) | 2003-12-23 | 2003-12-23 | Separator of solid oxide fuel cell |
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Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR20080057550A (en) * | 2006-12-20 | 2008-06-25 | 재단법인 포항산업과학연구원 | Seperator for solid oxide fuel cell and preparing method thereof |
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2003
- 2003-12-23 KR KR1020030095356A patent/KR20050064079A/en not_active Application Discontinuation
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR20080057550A (en) * | 2006-12-20 | 2008-06-25 | 재단법인 포항산업과학연구원 | Seperator for solid oxide fuel cell and preparing method thereof |
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| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A201 | Request for examination | ||
| E902 | Notification of reason for refusal | ||
| E601 | Decision to refuse application |