KR20010004518A - 광촉매 반응기 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 광촉매 반응기에 관한 것으로서, 상기 광촉매 반응기는 자외선에 투명한 물질로 이루어진 하나 이상의 면, 광촉매가 코팅되어 있으며 광선 입사각에 대해 경사지게 배치된 2개 이상의 박판, 처리하고자 하는 물질의 도입구 및 배출구로 구성되며, 추가적으로 처리하고자 하는 물질의 흐름을 균일하게 조절하기 위한 다공성의 분산판 및/또는 자외선을 공급하는 광원을 포함할 수 있다.
Description
본 발명은 광촉매 반응기에 관한 것으로서, 보다 구체적으로는 광촉매가 코팅된 박판을 광선 입사각과 작은 각도를 이루도록 함으로써 광촉매 반응기의 공간효율을 높여 광촉매와 처리하고자 하는 물질과의 접촉면적을 극대화한 광촉매 반응기에 관한 것이다.
열에너지를 가하지 않고 빛에너지만을 이용하여 화학 반응을 야기하는 산화티타늄과 같은 광촉매는 여러 가지 화학 물질의 합성에 응용가능할 뿐만 아니라 환경문제의 해결에도 이용될 수 있다. 즉 광촉매는 공기 혹은 물 속에 있는 유해한 유기화합물을 분해 또는 산화하여 무해한 물질(CO2, H2O 등)로 변환시킬 수 있으며, 광촉매 기능에 필요한 빛에너지 이외에는 별도의 에너지가 필요 없고 이차오염의 문제가 발생하지 아니하기 때문에 다른 방법들에 비해 환경친화적이다.
광촉매를 실제 이용하기 위해서는 광촉매와 광촉매 반응에 필요한 빛에너지를 공급하는 광원이 갖춰진 광촉매 반응기가 필요하다. 지금까지 다양한 형태의 광촉매 반응기가 사용되어 왔는데, 산화티타늄(TiO2), 산화아연(ZnO) 등의 광촉매를 사용하여 공기 혹은 물 속의 유기화합물을 제거하는 것이 주목적인 광촉매 반응기를 살펴보면 다음과 같다.
자외선은 반응기 외부에서 공급되며 촉매는 미립자 형태로 용액에 분산되어 있거나 또는 반응기 벽면 혹은 다른 지지체 위에 박막 형태로 고정되어있다. 반응기 벽면에만 광촉매를 코팅하는 경우에는 자외선을 광촉매에 비추기는 비교적 쉬우나 단위 반응기 부피당 광촉매양을 늘리는데는 한계가 있다. 통상의 비균질 촉매반응기와 유사하게 단위 반응기 부피당 유체와 촉매의 접촉면적을 넓게 하기 위하여 광촉매를 실리케이트 등의 담체 위에 코팅시킨 고정상 반응기를 사용하기도 하며 혹은 벌집(honeycomb) 형태의 구조물에 박막 형태로 입히기도 한다. 그러나 이러한 경우에는 자외선을 광촉매 표면에 골고루 비추는 것이 용이하지 않다. 이러한 단점을 보완하기 위하여 쿼쯔(quartz)와 같이 자외선에 투명한 담체를 사용하기도 하며, 쿼쯔를 소재로 하는 레티클(reticle), 광섬유 조직(fiber cloth) 등에 광촉매를 코팅한 광촉매 반응기도 고안되었다. 또한 분말에 산화티타늄을 코팅하여 충진한 유동상 반응기도 사용할 수 있다. 이외에도 다수의 투명한 튜브를 사용하여 반응기 내부로 광분산을 유도하는 방법도 고안되었으며, 동심축에 놓인 튜브 형태의 램프와 각을 이루는 다수의 원추모양의 지지체에 광촉매를 코팅하는 방법도 제안되었다. 또한 광섬유에 광촉매를 코팅한 반응기도 고안되었다.
광촉매를 오염된 공기의 정화 혹은 수처리에 이용하기 위해서는 적절한 광촉매 반응기가 필수적인데 광촉매 반응기는 빛이 촉매작용에 관여하는 원리적인 특징으로 인하여 통상의 비균질 촉매 반응기와는 다른 개념으로 설계될 수밖에 없으며 종래에 사용되어 온 광촉매 반응기들은 충분한 고효율을 이룩하는 데에는 불충분하다.
광촉매 반응기로 단위 시간에 처리할 수 있는 공기 혹은 물의 양은 공기 혹은 물 속에 포함되어 있는 제거하고자 하는 오염물질의 농도와 원하는 제거율에 의해서 결정되며 처리 능력을 발휘하기 위해서는 반응기 안에 적절한 양의 광촉매가 알맞게 장착되어야 하며 충분한 양의 빛 또한 공급되어야 한다.
그러나 처리 능력은 일반적으로 반응기 안에 있는 광촉매의 양이나 공급해주는 자외선의 양에 정비례하지 않으며 반응기 크기에 정비례하지 않는다. 이는 광촉매 반응기에서 일어나는 현상은 일반적인 비균질 촉매반응계에서도 중요한 반응에 관계되는 변수들 즉 반응기 내에서의 유체의 흐름, 물질 전달, 흡착 및 탈착 화학반응 등이 복합적으로 반응기 성능에 영향을 미칠 뿐만 아니라 광촉매 작용에 필수적인 빛이 반응기 외부로 부터 광촉매 표면으로 공급되어야 한다는데 있으며 빛의 투과, 반사, 흡수 등이 반응기 내부에서 자외선 강도 분포에 관여하며 더욱이 광촉매의 활성은 자외선의 강도에 단순 비례하지 않기 때문이기도 하다.
그런데 실용적인 측면에서는 단위 반응기 부피당 처리능력의 제고가 중요하므로 반응기 단위 부피안에 되도록 많은 양의 광촉매를 장착하고 반응기 단위 부피당 공급되는 자외선강도 또한 높이는 것이 바람직하다. 그러나 미분체 산화티타늄 현탁액 반응기에서 알려진 바와 같이 공급되는 자외선의 이용률은 자외선 강도의 1/2승에 반비례하여 감소되며 자외선은 현탁액에 잘 흡수되어 불과 수 밀리미터밖에 반응기 내부로 침투하지 못하므로 반응기의 형태는 자외선이 공급되는 방향으로는 깊이가 수 밀리미터 이상이 되면 비효율적이다. 뿐만 아니라 자외선이 침투하는 영역에 있어서도 자외선이 침투하는 방향으로 자외선의 강도가 급격히 감소하여 자외선의 강도가 일정하지 않을 수밖에 없으므로 자외선 이용효율이 낮을 수밖에 없다. 이는 광촉매를 유동화시키는 기체-고체 유동층 반응기에서도 마찬가지이다. 현탁액 반응기에서는 유체로부터 광촉매를 회수하는데 어려움이 있으며 이러한 문제를 경감시키기 위해서 비교적 입경이 큰 광촉매를 사용하는 방법도 강구되고 있으나 광촉매를 분리회수에는 도움이 되지만 자외선이 균일하게 광촉매 표면에 비추게 하는데는 전혀 도움이 되지 아니한다.
단위 반응기 부피당 광촉매 면적을 높이기 위해서 벌집 형태, 펠렛(pellet), 레티클, 광섬유 조직 등에 광촉매를 코팅한 반응기를 사용하는 경우에도 자외선의 침투깊이가 짧고 광촉매 표면에 빛의 강도가 균일하지 못하는 문제점이 있다.
자외선을 반응기 내부로 공급하는 한가지 방법으로 자외선용 광섬유 피복을 벗겨내고 광촉매를 코팅한 후 다발로 사용하는 것이 있으나 자외선을 수많은 광섬유로 이루어진 광섬유로 공급하기 위해서는 광섬유 단면의 연마, 자외선의 집광 및 초점 맞추기 등에 많은 노력과 비용이 들며 반응시키고자 하는 화학 물질과 광촉매가 만나는 광촉매 표면이 아니고 광섬유로부터 자외선이 공급되어 광촉매층을 투과한 후에 광촉매/유체 계면에 도달하는 단점이 있다. 광섬유와 유사하게 튜브를 사용하는 경우에도 광섬유의 경우와 마찬가지이다.
광촉매 반응기에서도 통상의 비균질 촉매반응기에서와 마찬가지로 물질 전달에 대한 세심한 고려가 필요하다. 물질 전달 속도가 충분하지 않으면 자외선과 광촉매가 충분히 활용되지 못하기 쉽다. 물질 전달은 유체의 벌크(bulk)와 광촉매 사이의 물질전달 계수, 농도차 및 접촉 면적에 의존하므로 물질전달이 활발해지도록 광촉매 반응기가 설계되어야 한다.
따라서 본 발명의 목적은 광촉매의 표면적이 극대화된 광촉매 반응기를 제공하는 것이다. 보다 구체적으로는 광촉매가 코팅된 박판을 광선 입사각과 작은 각도를 이루도록 함으로써 광촉매 반응기의 공간효율을 높여 반응기 내부에 넓은 면적에 걸쳐 광촉매를 분산시킴과 동시에 광촉매 반응기에 필수적인 빛 또한 광촉매 표면에 골고루 비출 수 있으며 물질 전달 또한 활발한 광촉매 반응기를 제공하는 것이다.
도 1은 본 발명 광촉매 반응기에서 넓은 면적의 광촉매를 적재하는 원리를 나타내는 개념도이다.
도 2는 광촉매 반응기 형태의 한 예를 도시한다.
도 3은 유기화합물 농도의 시간 경과에 따른 변화를 나타내는 그래프이다.
본 발명은 광원 입사각과 작은 각도를 이루는 광촉매가 코팅된 복수의 박판을 광촉매 반응기에 설치하는 것을 그 특징으로 한다. 즉 광촉매가 코팅된 박판을 광원입사각과 작은 각도를 이루게 설치함으로써, 자외선 광원으로부터 광촉매 표면에 자외선이 골고루 비추고 공기 또는 유체 중의 유해한 유기 화합물과의 접촉면적을 넓혀 광촉매 표면에서의 물질전달을 용이하게 하고자 함을 그 특징으로 한다.
그 개념적 구조는 도 1과 같다. 자외선은 반응기 외부로부터 직각으로 자외선에 투명한 반응기 벽면에 입사되어 반응기 벽을 통과한 후에 자외선 입사방향과 작은 각도 θ를 이루고있는 박판 표면에 코팅되어 있는 광촉매를 비추게 된다. 그 결과 자외선이 통과하는 단위 반응기 외벽 면적당 cosecθ 배 만큼의 광촉매 표면에 자외선이 비추게 된다. 공기는 자외선 입사방향과 직각이 되고 박판 표면과 평행하게 박판 사이를 흘러서 광촉매 표면과의 물질전달이 활발하게 된다. 광촉매 반응기에는 이러한 광촉매가 코팅된 박판이 필요한 만큼의 간격을 두고 적절히 설치되며 각 판사이의 간격은 입사되는 자외선의 활용도가 높고 공기와 박판 표면에 코팅되어 있는 광촉매와의 물질 전달이 활발하게끔 정한다. 예를 들어 각도 θ가 5.72도일 경우에는 cosecθ는 10이 되어 자외선이 반응기 벽면에 직각으로 입사되는 경우 반응기의 벽면의 약 10배에 해당하는 광촉매 표면에 자외선을 비추게 할 수 있다. 더구나 박판의 이면에도 광촉매를 코팅하면 박판 표면에서 반사되는 자외선도 활용가능하며 자외선에 투명한 박판의 양면을 광촉매로 코팅하여 설치할 경우에는 자외선의 활용이 극대화될 수 있다.
도 2를 참조하여 본 발명의 광촉매 반응기를 설명하면, 상기 광촉매 반응기는 쿼쯔와 같이 자외선에 투명한 물질로 이루어진 윗면(1), 스테인레스강과 같이 자외선을 투과하지 않는 벽면(2), 광촉매가 코팅되어 있으며 광선 입사각과 작은 각도를 이루고 있는 2개 이상의 박판(3), 및 처리하고자 하는 물질의 도입구 및 배출구(5)로 구성된다. 상기 광촉매 반응기는 처리하고자 하는 물질의 흐름을 균일하게 조절하기 위한 다공성의 분산판(4) 및/또는 자외선을 공급하는 광원을 포함할 수도 있으며, 공기는 광선 입사방향과 직각을 이루며, 코팅된 박판과 평행하게 흘러 압력 손실은 적고 물질 전달속도는 크게 할 수 있다.
광원으로부터 자외선의 입사각과 광촉매가 코팅된 박판사이의 각도 θ는 0＜θ＜90의 범위이며, 바람직하게는 0＜θ＜45의 범위이다. 상기 광원은 한개 또는 여러 개의 램프로 구성되며 반응기의 한면 또는 2개 이상의 면을 통하여 반응기 내부로 공급될 수 있다. 박판 사이의 간격과 경사각은 반드시 균일할 필요는 없으며 반응기 벽면에 비추는 자외선 강도의 분포와 반응기 내부의 유체의 흐름 분포에 대응하여 조절 수단을 이용하여 적절히 변환시킬 수 있다. 상기 조절 수단이라 함은 각 박판 뒷면과 광촉매 반응기의 밑면을 봉과 같은 연결 수단으로 연결하고 광촉매 반응기 외부에서 조절할 수 있도록 설치하거나 또는 박판의 받침대를 설치하고 광촉매 반응기의 밑면과 받침대를 상기와 동일하게 연결하여 조절하는 것을 말한다.
박막을 형성하는 광촉매로는 TiO2, ZnO, WO3, Cu2O, CdS 및 CdSe 등과 같은 상업적으로 사용가능한 광촉매가 널리 사용될 수 있으며, 박판에 코팅하는 방법은 응용가능한 물리적 또는 화학적 방법을 사용할 수 있으며, 박판의 한쪽면 또는 양면에 코팅할 수 있다. 광촉매 반응기의 형태는 반드시 직육면체일 필요는 없으며, 사용하고자 하는 태양에 따라 변화가 가능하다. 광촉매가 코팅된 박판은 반드시 평판일 필요는 없으며 면적을 증가시키기 위해서 파형 박판(corrugation plate), 곡면을 가진 박판, 각종의 돌기(embossing)가 부착된 박판도 사용가능하며, 그 재질도 자외선에 투명한 어떠한 물질이라도 사용가능하나, 쿼쯔, 플렉시글래스 등을 사용하는 것이 보다 바람직하다.
유체의 흐름방향에 따라서 광촉매 반응이 진행됨과 더불어 반응하는 공기중의 유기화합물의 농도는 감소한다. 그러므로 이에 맞추어 박판의 돌기 혹은 곡면을 달리할 수 있으며 또한 반응기를 2개 이상의 부분으로 나누어 박판의 간격 및 경사도를 달리 설치할 수 있다. 또한 박판 이외에도 튜브 혹은 로드(rod)를 박판과 마찬가지로 자외선 입사각과 경사를 이루게 설치하여도 유사한 결과를 얻을 수 있다.
자외선 광원의 종류 및 배열, 반응기의 크기 및 박판의 형상 및 배열 등에 맞춰, 반응기 효율 극대화를 위해 유체의 흐름을 조절하기 위한 자외선에 투명 혹은 불투명한 배플(baffle)을 반응기 내부에 1개 이상 설치할 수 있다.
이하에서는 실시예를 들어 본 발명을 보다 상세히 설명하나, 본 발명이 실시예에 한정되는 것은 아니다.
실시예1
윗면이 쿼쯔로 되어 있어 자외선을 통과시키며 나머지 벽면은 스테인레스강으로 이루어진 직육면체의 반응기(가로, 세로 및 높이가 각각 약 20, 10 및 10 cm)에 dip-coating에 의해 산화티타늄 박막이 코팅된 5×10 cm 크기의 유리 기판(두께 2 mm) 24개를 장착하였다(도 2 참조). 이는 유리기판 한쪽만을 고려하여도 자외선이 통과하는 뚜껑 면적의 6배에 해당하는 광촉매 박막 표면을 반응기에 장착한 것이다. 공기의 균일한 흐름을 돕기 위하여 다공성의 공기 분산판이 반응기의 공기 입구 및 출구 부근에 설치하였다. 분당 100cc의 유량으로 입구 노줄를 통하여 반웅기 내부로 흘러들어가게 하였으며 공기는 유리 기판들 사이를 유리 기판과 평행하게 흘러 반대쪽에 설치되어 있는 출구노즐을 통하여 반응기 밖으로 흘러나가게 하였다. 정상상태에 도달한 후에 반응기 위에 설치되어 있는 용량이 각각 15W인 2개의 블랙 라이트(black light)를 켰다. 가스크로마토그래피로 반응기 출구의 벤젠 농도를 경과시단에 따라 측정해본 결과 그림 3에서와 간이 자외선이 공급되기 시작한 후 약 40분 후부터는 반응기 출구에서 벤젠은 검출되지 아니하였다.
실시예 2
모든 조건은 모두 실시예 1과 같이 하고 다만 자외선 램프를 블랙 라이트 대신 100W 수은등으로 교체하였다. 자외선을 공급하기 시작한 후 약 25분 이후부터는 반응기 출구에서 벤젠이 검출되지 아니하였다.
실시예 3
모든 조건은 모두 실시예 1과 같이 하고 다만 자외선 램프를 블랙 라이트 대신 400W 수은등으로 교체하였다. 자외선을 공급하기 시작한 후 약 20분 이후부터는 반응기 출구에서 벤젠이 검출되지 아니하였다.
실시예 4
모든 조건은 모두 실시예 3과 같이 하고 다만 광촉매가 코팅된 유리기판을 40개 장착하였으며 입구에서의 자외선 농도를 200 ppm으로 하였다. 이렇게 하면 반응기에 장착된 광촉매 박막 표면은 자외선이 통과하는 반응기 뚜껑 면적의 약 10배가 된다. 자외선을 공급하기 시작한 후 약 25분 이후부터는 반응기 출구에서 벤젠이 검출되지 아니하였다.
실시예 5
모든 조건은 모두 실시예 4와 같이 하고 다만 코팅된 유리기판 대신에 산화티타늄 광촉매가 양면에 코팅된 두께가 0.2 mm인 스테인레스강 박판을 장착하였다. 자외선을 공급하기 시작한 후 약 20분 이후부터는 반응기 출구에서 벤젠이 검출되지 아니하였다.
실시예 6
모든 조건을 실시예 1과 같게 하였다. 다만 벤젠 대신에 메탄올이 100 ppm 함유된 공기를 처리하였다. 자외선이 공급되기 시작한 후 약 20분 이후부터 반응기 출구에서 벤젠이 검출되지 아니하였다
반응기 단위 부피당 넓은 면적의 광촉매가 코팅된 기판을 설치할 수 있어서 반응기의 소형화가 가능하며 광촉매와 공기와의 접촉면적을 크게 하여 물질 전달을 활발하게 하면서도 공기 흐름 방향으로 압력강화가 작고 또한 자외선의 효율적인 활용이 가능하다. 뿐만 아니라 기본 원리가 간단하므로 대형화가 용이하다.
Claims (12)
- 자외선에 투명한 물질로 이루어진 하나 이상의 면, 광촉매가 코팅되어 있으며 광선 입사각에 대해 경사지게 배치된 2개 이상의 박판, 처리하고자 하는 물질이 광선 입사방향과 직각을 이루며 코팅된 박판과 평행하게 흐르도록 설치된 물질의 도입구 및 배출구로 구성된 광촉매 반응기.
- 제1항에 있어서, 상기 광촉매 반응기가 추가적으로 처리하고자 하는 물질의 흐름을 균일하게 조절하기 위한 다공성의 분산판 및/또는 자외선을 공급하는 광원을 포함하는 것을 특징으로 하는 광촉매 반응기.
- 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 광촉매 반응기가 추가적으로 자외선에 투명 또는 불투명한 배플을 포함하는 것을 특징으로 하는 광촉매 반응기.
- 제1항 또는 제2항에 있어서, 광선의 입사각과 박판사이의 각도 θ가 0＜θ＜90도 범위인 것을 특징으로 하는 광촉매 반응기.
- 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 광촉매가 TiO2, ZnO, WO3, Cu2O, CdS 및 CdSe로 구성되는 군에서 선택되는 것을 특징으로 하는 광촉매 반응기.
- 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 광촉매가 박판의 한쪽면 또는 양면에 코팅된 것을 특징으로 하는 광촉매 반응기.
- 제6항에 있어서, 상기 박판 사이의 간격과 경사각을 균일 및/또는 비균일하게 설치하고 조절수단을 이용하여 조절할 수 있도록 설치한 것을 특징으로 하는 광촉매 반응기.
- 제6항에 있어서, 상기 박판의 형태가 평판, 파형 박판, 곡면을 가진 박판 및 돌기가 부착된 박판으로 구성되는 군에서 선택되는 하나 이상의 박판인 것을 특징으로 하는 광촉매 반응기.
- 제6항에 있어서, 박판의 재질이 자외선에 투명한 물질인 것을 특징으로 하는 광촉매 반응기.
- 제9항에 있어서, 상기 자외선에 투명한 물질이 쿼쯔 또는 플렉시글라스인 것을 특징으로 하는 광촉매 반응기.
- 자외선에 투명한 물질로 이루어진 하나 이상의 면, 광촉매가 코팅되어 있으며 광선 입사각에 대해 경사지게 배치된 2개 이상의 튜브 또는 로드, 처리하고자 하는 물질의 도입구 및 배출구로 구성된 광촉매 반응기.
- 자외선에 투명한 물질로 이루어진 하나 이상의 면, 광촉매가 코팅되어 있으며 광선 입사각에 대해 경사지게 배치된 2개 이상의 박판, 공기 분산판, 공기의 도입구 및 배출구로 구성되는 광촉매 반응기를 사용하여 공기 중의 산화가능한 화합물을 처리하는 용도로 사용하는 방법.
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