KR20010001578A - 반응 온도를 제어하면서 반응물을 간헐적으로 이동하는 촉매층과 접촉시키는 방법 및 장치 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 반응물 채널에 의해 형성된 촉매층을 통해 간헐적으로 이동하는 촉매 및 열 전달 유체와 반응물을 간접 접촉시키면서 채널 반응기내의 미립자 촉매와 반응물을 접촉시키는 방법을 제공한다. 또한, 촉매와 반응물을 접촉시키기 위한 채널 반응기 배열도 제공한다.

Description

반응 온도를 제어하면서 반응물을 간헐적으로 이동하는 촉매층과 접촉시키는 방법 및 장치{PROCESS AND APPARTUS FOR CONTACTING REACTANTS WITH AN INTERMITTENTLY MOVING CATALYST BED WHILE CONTROLLING REACTION TEMPERATURES}
본 발명은 촉매를 교체하고 열 교환 유체와 간접식 열교환하므로써 반응 온도와 촉매 활성을 동시에 제어하여 반응 유체를 촉매 전환 반응시키는 화학 반응기에 관한 것이다.
석유화학 산업 및 화학 산업에서, 소정의 온도 및 압력 조건하에 촉매와 접촉한 1종 이상의 반응 유체 성분에서 화학 반응이 실시되는 반응기가 이 공정에 사용된다. 이들 반응기의 대부분은 다양한 정도로 열을 발생하거나 흡수하여, 발열 또는 흡열 반응을 일으킨다. 발열 또는 흡열 반응과 관련된 가열 또는 냉각 효과는 반응 구역 조작에 긍정적 또는 부정적 영향을 줄 수 있다. 부정적 영향으로는 여러가지가 있지만, 불량한 생성물 형성, 촉매의 탈활성화, 원하지 않는 부산물 생성 및 특히 반응 용기와 연결 파이프의 손상을 예로 들 수 있다. 특히, 온도 변화와 연관된 바람직하지 않은 효과로 인해서 반응 구역으로부터 생성된 생성물의 선택도 또는 수율을 저하시키게 된다.
이러한 문제점에 대한 해결책으로는 가열 또는 냉각 매체를 사용하여 반응 구역내의 반응물 및/또는 촉매를 간접 가열하는 방법이 있었다. 가장 잘 알려진 이러한 유형의 촉매 반응기로는 촉매층이 고정되어 있거나 또는 이동하는 관형(tubular) 배열을 가지는 반응기가 있다. 관형 반응기의 기하학은 용량이 큰 반응기를 요하거나 또는 처리량을 제한해야 하는 설계상의 제약이 따른다.
간접 열 교환은 얇은 플레이트를 사용하여 수행되며, 그리하여 반응물과 촉매를 간접적으로 가열 또는 냉각시키기 위해 1 세트의 채널내에는 촉매 및 반응물을, 다른 채널에는 열 전달 유체를 보유하는 교호식 채널이 형성된다. 이들 간접 열 교환 반응기의 열 교환 플레이트는 편평하거나 또는 만곡되어 있을 수 있으며, 표면에 파형과 같은 변화를 주어 열 전달 유체와 반응물 및 촉매 사이의 열 전달을 증가시킬 수 있다. 얇은 열 전달 플레이트가 반응열에 의해 유도되는 온도 변화를 어느 정도로 상쇄시킬 수 있을지라도, 모든 간접식 열 교환 배열이 반응 구역을 통해 소정의 온도 프로필을 유지하므로써 여러 공정에 이로운 완전한 온도 제어를 제공할 수 있는 것은 아니다. 다수의 탄화수소 전환 반응 공정은 반응열에 의해 생성되는 것과 상이한 온도 프로필을 유지하므로써 조작되는 것이 더 유리하다. 여러 반응에서, 가장 이로운 온도 프로필은 실질적인 등온 조건으로 얻어진다. 일부 경우, 반응열과 관련된 온도 변화와 역행하는 온도 프로필이 가장 유리한 조건을 제공한다. 이러한 경우의 예로 탈수소화 반응을 들 수 있는데, 이 반응에서 흡열 반응의 선택도 및 전환도는 반응 구역을 통한 역 온도 구배 또는 상승 온도 프로필에 의해 개선된다. 더 완전한 제어를 제공하는 열 전달 및 반응물 채널의 특정 배열은 US-A-5,525,311호에 설명되어 있다.
탄화수소 반응에서의 대부분의 촉매는 시간이 경과함에 따라 탈활성화되기 쉽다. 탈활성화는 통상 촉매 표면에 촉매 부위 또는 활성 공극 부위를 차단하여 탈활성화를 일으키는 침착물의 축적으로 발생한다. 코크스 침착물이 축적되어 탈활성화를 일으키면, 코크스 침착물을 제거하는 촉매 재생으로 촉매의 활성을 복구한다. 통상 고온에서 코크스 함유 촉매를 산소 함유 기체와 접촉시켜 재생 과정에서 코크스를 연소시키거나 제거하므로써 코크스가 촉매로부터 제거된다. 재생 과정은 동일계에서 수행하거나 또는 촉매는 탄화수소 전환 반응이 발생하는 용기로부터 꺼내어 코크스 제거를 위한 별도의 재생 구역으로 이송된다. 재생 구역내에서 코크스를 꺼내기 위해 반응 구역내의 층으로부터 촉매 입자를 연속적으로 또는 반연속적으로 배출시키는 배열이 잘 알려져 있다. US-A-3,652,231에는 탄화수소의 촉매 개질과 관련하여 사용되는 연속 촉매 재생 방법이 설명되어 있다. 반응 구역의 경우, 반응 구역의 하부로부터 촉매를 배출시키고, 상부에서 촉매를 가하여 중력에 의해 촉매가 이송되도록 한다.
"피닝(pinning)"이라고 불리우는 현상은 다수의 반응기 배열에서 촉매 이송을 억제한다. "피닝"이란 충분한 속도에서 반응 기체의 흐름이 촉매의 하방 이동을 차단할 수 있는 현상을 의미한다. "피닝"은 유동 기체 반응물이 촉매와 접촉하는 유동 채널의 물리적 특성과 기체 속도의 함수이다. 기체가 촉매를 보유한 채널을 통과하여 유동하는 경우, 기체는 촉매 입자와 충돌하여 입자 사이에 과립간 마찰력이 발생한다. 입자 사이의 마찰력의 수직 분선이 입자에 대한 중력을 초과하는 경우 입자에 피닝 현상이 생긴다. 촉매 입자를 통과하는 기체의 유동 통로 길이가 길어지면, 입자상의 힘은 유동 채널의 유출구로부터 유입구 쪽으로 점차 증가한다. 또한, 촉매 유동 채널이 더 한정되는 경우, 촉매 입자의 중력 유동은 더 방해받게 된다. 따라서, 유동 채널의 크기가 제한될수록, 내벽 효과가 촉매 입자상의 수직 억류력에 점차로 더 강하게 가해진다. 결과적으로 좁은 유동 채널에는 피닝 현상이 발생되기가 더 쉽고 통상 연속적인 촉매 순환을 제공할 수 없게 된다.
간접 열교환을 제공하는 반응기의 경우, 반응기의 배열은 촉매 피닝의 문제를 악화시키게 된다. 채널의 크기를 감소시켜 채널의 수를 증가시키면 열교환 유체 및 촉매 사이의 표면적이 증가되어 열 전달이 용이해진다. 또한, 열 전달은 플레이트 표면이 고르지 못한 경우 촉진되며, 이 때 표면이 고르지 못한 형상은 열 교환을 저해하는 필름 인자를 감소시키고 와류를 형성하게 된다. 그러나, 채널을 한정하는 플레이트가 고르지 못하면 촉매의 이동을 더 방해하여 촉매가 "피닝" 현상을 일으키게 된다. 따라서, 반응기 조작을 지속시키면서 촉매 순환 및 열 교환을 용이하게 하는 채널형 반응기를 사용할 수 있는 방법 및 배열을 제공하고자 한다.
개요
본 발명의 제1 목적은 반응 구역을 통해 촉매 스트림을 순환시키고 열 교환 유체와 간접식 열 교환하면서 반응 구역내에 촉매층과 반응물을 접촉시키는 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 제2 목적은 촉매 스트림을 순환시키면서 촉매층과 반응물 스트림을 접촉시키고 반응 스트림을 간접식 열교환하기 위한 반응 장치를 제공하는 것이다.
본 발명은 연속되는 기체 유동 감소 또는 중단을 이용하여 단일 반응 구역의 소정 반응물 채널로부터 주기적으로 촉매를 제거 및/또는 교체하므로써 반응물과 열 교환 매체 사이에 간접적으로 열 교환을 하면서 촉매에 반응물을 통과시켜 반응 구역에서 연속 순환을 실시하는 것이다. 다수의 반응 스택으로 반응 구역을 세분하면 촉매 이송과정에서 선택적인 유동 감소 또는 중단을 위한 다수의 반응물 채널 뱅크가 제공된다. 반응 스택은 교대 채널 통로를 형성한다. 채널 통로는 수직 및 수평으로 연장된다. 촉매는 반응물 통로로 유입되어 통로의 하부로부터 연속적으로 또는 반연속적으로 제거되어 촉매가 순환된다. 반응물은 촉매와 접촉하기 위해 반응물 통로를 통해 방사상으로 유동한다. 통로를 형성하는 플레이트는 열 전달 채널에 통과하는 열 전달 유체를 위한 열 전달 표면을 제공한다. 반응 스택으로의 반응물 배출 및/또는 첨가를 선택적으로 제어하면 하나 이상의 반응 스택으로의 반응물 유동이 방해 또는 제한되면서 반응물이 남아있는 반응 스택에서 계속 유동된다. 유동이 제한 또는 저해되면 선택된 반응 구역으로부터 중력에 의한 유동하에 촉매가 하강한다.
반응물 유동 제한 과정과 촉매 방출은 특정 공정에 적합한 임의의 방법으로 수행될 수 있다. 반응물 유동 감소 사이클링 및 촉매 입자의 제거는 일정한 간격을 두고 각 반응 스택에서 순차적인 촉매 배출로 연속 수행할 수 있다. 교대로, 공정 조작은 소정의 정도로 탈활성화될 때까지 계속된다. 이 때, 반응물 유동 제한 과정을 이용하여 원하는 정도의 활성이 복구될 때까지 각 반응 구역내에 차례로 촉매를 교체하는 사이클을 설정한다.
촉매 교체 및 열전달 유체와의 간접식 열교환을 조합하면 본 발명을 이용하는 공정에 유리한 반응을 제공할 수 있다. 이러한 조합은 반응 스택내에 등속 반응 조건을 제공할 수 있다. 촉매가 반응 스택내에서 점차적으로 교체되는 경우, 탈활성화가 가장 큰 촉매는 하부로부터 제거되는 반면, 활성이 가장 큰 촉매는 반응 스택의 상부로 유입된다. 주기적 교체로 각 반응 스택에서 촉매층의 길이를 따라 연속적인 활성 구배를 제공하게 된다. 활성의 감소는 반응 온도를 증가시켜 보충할 수 있다. 가열 유체가 열 전달 채널로 유입되는 흡열 반응의 경우, 유체는 촉매의 활성 상실을 보충할 수 있는 유동 방향으로 반응 스택에 유입될 수 있다. 열 교환 유체를 반응 스택의 하부로부터 반응 스택의 상부로 통과시키므로써, 탈활성화가 더 큰 촉매가 반응물과 접촉되는 하부에서 더 높은 온도가 유지된다. 반응물이 반응 스택을 통해 상방으로 진행하는 경우, 반응물을 가열시키므로써 가열 매체가 냉각되어 가장 활성이 큰 촉매를 함유하는 반응 스택의 상부에서 반응물의 온도가 상대적으로 감소하게 된다. 촉매 교체, 가열 매체 온도 및 반응물과 열교환 채널을 통한 열교환 설정으로 반응 구역을 통해 등속 조작을 제공하도록 배열될 수 있다. 이 등속 조작은 각 반응 스택내에서 반응 부피를 가장 효율적으로 이용하고 더욱 균일한 생성 유출물을 형성할 수 있다. 등속 조건이 발열 반응 뿐 아니라, 흡열 반응에서도 유지될 수 있다. 발열 반응의 경우, 냉각 매체는 열 교환 채널의 상부로 유입되어 촉매와 병류로 유동하도록 유지하여 가장 활성이 큰 촉매 영역에서 최대 냉각을 제공한다.
따라서, 본 발명의 일양태는 촉매층을 통해 촉매를 간헐적으로 이동시키는 채널 반응기에서 촉매를 반응물과 접촉시키고, 열 전달 유체와 반응물을 간접 접촉시키는 방법을 제공한다. 이 공정에서, 촉매 입자는 다수의 반응 스택에 보유된다. 각 반응 스택에는 다수의 수직 및 수평으로 연장된 반응 채널 및 열 교환 채널이 있다. 반응물 스트림은 하나 이상의 반응물 스택을 통과하여 촉매와 반응물 스트림이 접촉한다. 생성 스트림은 반응물 채널로부터 회수된다. 열교환 유체가 열교환 채널에 통과하고, 소정의 반응 스택으로의 반응물 스트림 유동이 최소한 부분적으로 제한되면 하부로부터 촉매 입자를 배출하고 반응 스택의 상부에 촉매 입자를 첨가하므로써 소정의 반응 스택내에 촉매 입자를 간헐적으로 전달한다. 반응물 스트림의 유동은 촉매를 스택에 첨가한 후 반응물 스택으로 복귀된다.
또 다른 양태에서, 본 발명은 미립자 촉매와 반응물을 접촉시키고, 열 전달 유체와 반응물을 간접식 열 교환하며 스트림상의 촉매 입자를 교체하기 위한 채널 반응기 배열을 제공한다. 배열은 각 반응물 스택에서 반응물 채널과 열 전달 채널을 형성하기 위해 수직 및 수평으로 연장된 평행 플레이트로 구성된 다수의 반응 스택을 포함한다. 반응물 채널을 통해 반응물 스트림을 통과시키고, 소정의 반응물 채널을 통해 반응물 스트림의 유동을 선택적으로 제한하는 수단이 제공된다. 촉매 입자를 통과 및 상부에 첨가하고 각 반응 스택의 하부로부터 촉매 입자를 배출하는 수단도 제공된다. 반응물 채널은 각 반응 스택의 열 교환 채널을 통해 열 교환 유체를 통과시키기 위한 수단과 함께 작동된다.
또 다른 양태에서, 본 발명은 열교환 유체와 반응물이 간접식 열교환하고 스트림상에 촉매 입자를 교체하면서 미립자 촉매와 반응물을 접촉시키는 반응기를 제공한다. 이 장치는 다수의 반응 스택을 수용하는 반응 용기를 포함한다. 각 반응 스택은 각 반응 스택의 반응물 채널과 열 전달 채널을 한정하는 수직 및 수평으로 연장된 다수의 평행 플레이트를 포함한다. 반응 용기에는 반응물 채널내로 반응물 스트림을 통과시키기 위한 반응물 유입구가 있다. 2 이상의 매니폴드는 반응물 채널로부터 유체를 수용한다. 각 매니폴드는 반응물 채널로부터 유체의 유동을 조절하기 위한 밸브와 연통관계에 있고 각 매니폴드는 반응물 채널 총수보다 적은 반응 채널과 연결되어 있다. 각 반응물 스택 상부에 있는 촉매 분배기와 각 반응물 스택 하부에 있는 촉매 포집기는 각 반응물 스택에 그리고 각 반응물 스택으로부터 촉매 입자를 첨가 및 배출하는 것을 선택적으로 제어하기 위한 수단과 연결되어 작동된다. 각 반응 스택에서 열 교환 채널을 통해 열 교환 유체를 통과시키는 수단도 제공되어 있다.
또 다른 양태, 배열 및 본 발명의 상세한 내용은 하기 본 발명의 상세한 설명에 개시되어 있다.
도 1은 본 발명에 따라 배열된 반응기의 단면 정면도이다.
도 2는 도 1의 2-2 선을 따라 취한 단면도이다.
도 3은 반응 스택과 반응 스택을 통과하는 촉매, 반응물 및 열 교환 매체의 개략도이다.
도 4는 도 3의 4-4 선을 따라 취한 반응 스택의 절단면도이다.
도 5는 촉매를 제거하기 위한 시스템의 개략도이다.
도 6은 도 1 내지 도 4에 도시된 것과 유사한 반응 스택을 포함하는 반응기의 수평 단면도이다.
발명의 상세한 설명
본 공정은 이종 촉매를 사용하는 다양한 촉매 반응에 유용할 수 있다. 적절한 반응 구역 배열은 촉매의 유동층에 반대되는 촉매의 이동층을 이용할 수 있다.
본 발명은 반응열이 큰 촉매 전환 과정에 적용하기에 가장 유리하다. 이러한 유형의 통상적인 반응은 탄화수소 전환 반응으로서, 예를 들면 탄화수소의 방향족화, 탄화수소 개질, 탄화수소의 탈수소 반응, 탄화수소의 알킬화가 있다. 본 발명을 이용하기 적합한 특정 탄화수소 전환 반응으로는 파라핀의 촉매적 탈수소 반응, 나프타 공급물 스트림의 개질 반응, 경질 탄화수소의 방향족화 반응 및 방향족 탄화수소의 알킬화 반응이 있다.
본 발명의 공정을 위한 반응 구역에서 임의의 상대적 방향으로 열교환 유체와 반응물이 간접 접촉될 수 있다. 따라서, 반응 구역의 유입구 및 유출구와 유동 채널은 반응물과 열 교환 유체가 병류, 역류 또는 직교류로 접촉되도록 고안될 수 있다. 본 발명을 실시하기 위한 바람직한 공정 배열은 열 교환 유체에 직교류로 반응물을 통과시키는 것이다. 반응물의 직교류는 일반적으로 반응기를 통한 반응물의 유동과 관련된 압력 강하를 최소화하는데 좋다. 이 때문에, 직교류 배열을 사용하면 반응 구역을 통한 더 짧은 유동 통로로 반응물을 제공할 수 있다.
유동 통로가 더 짧으면 반응기에 보유된 촉매 입자를 통과할 때 반응물의 총 압력 강하가 감소된다. 압력 강하가 낮으면 여러 반응물 스트림 처리에 2배 유리할 수 있다. 유동 내성의 증가, 즉 압력 강하가 공정의 총 조작 압력을 상승시킬 수 있다. 여러 경우에, 생성물 수율 및 선택도는 더 낮은 압력에서 조작하는 것이 유리하여 압력 강하를 최소화하면 소정의 생성물의 수율이 높아진다. 또한, 압력 강하가 클수록 공정 조작 비용 및 총 유용성을 증가시킨다.
각 반응물 채널이 열 교환 채널과 교대되어 있는 것이 본 발명의 실시에 반드시 필요한 것은 아니다. 반응 구간의 가능한 구조는 각 반응물 채널 사이에 2 이상의 열 교환 채널을 배열하여 열 교환 매체측에 압력 강하를 감소시킬 수 있다. 이러한 용도로 사용되는 경우, 인접 열 교환 채널을 분리하는 플레이트에는 천공이 있을 수 있다.
본 발명의 실시에 관련된 반응기 배열의 유형 및 상세한 설명은 도면을 참조하면 가장 잘 이해된다. 도 1은 반응 구간을 통해 반응물 유체가 유동할 때 바람직한 반응 온도를 유지하기 위해서 열 전달 유체와 간접 열교환 방법을 이용하면서 반응물 유체상에서 촉매 반응을 실시하도록 고안된 촉매 반응기 구간(10)의 개략도이다. 반응기 구간은 반응기 구간내에서 촉매를 교체할 수 있는 반응기 구간의 일부분으로부터의 유동을 순차적으로 제한하기 위한 수단을 포함한다. 반응기는 다수의 반응 스택을 포함한다. 반응기는 반응 스택을 통해 촉매가 유동하면서 수직으로 이동하는 열 전달 유체와 간접 접촉되어 제어된 온도 조건하에 수평으로 유동하는 반응물 유체의 촉매 반응을 실시한다.
반응 구간(10)은 단면이 원형인 반응 용기(12)를 포함한다. 반응 용기(12)에는 촉매 용기(16)를 지지하는 프루스토(frusto) 원뿔형 헤드(14)가 있다. 반구형 헤드(18)는 반응 용기(12)의 하부를 페쇄하고 반응물 스트림의 유입구(20)을 형성한다. 반응물은 유입구(20)를 통해 반응물 유입 파이프(24)내로 반응물을 분배하는 매니폴드(22)로 유동한다. 도 2에 도시된 바와 같이, 반응물 유입 파이프(24)는 분배 공간(26)내로 반응물 스트림을 공급한다. 반응물은 반응물 스택(28)내에 형성된 수직으로 연장된 반응물 유동 채널을 통해 반응물 스택(28)을 거쳐 수평으로 유동한다. 포집 공간(30)은 반응물 채널로부터 반응 생성물을 수거한다. 포집 파이프(32)는 각 포집 공간(30)으로부터 반응 생성물을 배출하고 제어 밸브(36)에 의해 조절된 속도로 라인(34)을 거쳐 반응 용기 밖으로 반응 생성물을 이송한다. 도 1 및 도 2의 배열에서, 각 반응물 유입 파이프(24)는 2개의 반응물 스택(28)에 반응물을 공급하는 반면, 각 유출구 파이프(32)는 2개의 반응물 스택(28)으로부터 반응 생성물을 배출한다. 반응물 유입 파이프(24)에서 유출 파이프(32)로 오프세팅하면 2개의 상이한 반응물 유입 파이프(24)에 의해 공급되는 반응물을 배출하는 경우 각 유출 파이프(32)를 형성한다. 따라서, 제어 밸브(36)가 유출 파이프(32) 외부로의 유동을 제한하거나 중지시키는 경우, 반응물 유입 파이프로부터의 잔류 유동은 잔류 개방 유출 파이프(32)로 통과한다. 이러한 방식에서, 유입 파이프는 반응물 스택으로부터 촉매가 제거되는 동안에도 활성 상태에 있다.
반응물 스트림은 각각의 반응 스택에서 미립자 촉매와 접촉한다. 촉매는 직경이 2 mm 내지 15 mm인 크기 범위에 있는 분리된 입자로서 존재한다. 입자는 임의의 형상을 보유할 수 있으나, 통상 구형 또는 실린더형이다. 촉매 용기(16)는 반응물 스택(28)의 반응물 채널내로 통과하는 촉매를 보유한다. 촉매는 촉매 적재 노즐(38)을 통해 촉매 용기(16)의 상부로 유입된다. 임의의 기체 분배 파이프(40)는 노즐(42)로부터 용기(16)내로 기체 스트림을 분배할 수 있다. 촉매 용기(16)에 첨가된 기체는 촉매의 추가 처리를 위한 환원 기체이거나 또는 용기에 유입될 때 촉매의 공극에 존재하는 촉매 용기(16)에 유입될 수 있는 바람직하지 않은 기체 스트림을 배기시키기 위한 퍼지 기체일 수 있다. 포집 배플(44)은 퍼지 기체 또는 기타 기체가 노즐(48)을 통해 촉매 용기(16)로부터 배출되는 환상 공간(46)을 형성한다.
촉매는 각 반응 스택의 반응 채널의 상부를 지나 촉매를 분배하는 확산기(52)내로 촉매 전달 파이프(50)를 통해 촉매 용기(16) 외부로 유동한다. 각 반응 스택(28)의 하부에 있는 촉매 포집기(54)는 후술하는 방식으로 촉매 배출 노즐(55)을 통해 촉매를 배출한다.
열교환 유체는 유입 헤더(58)에 열교환 유체를 공급하는 노즐(56)을 통해 공정으로 유입된다. 분배 파이프(60)는 각 반응 스택(28)의 하부에 있는 열 교환 매니폴드(62)로 열 교환 유체를 공급한다. 열 교환 유체는 각 열 교환(28) 상부에 있는 포집 매니폴드(64)내로 각 반응 스택내의 열 교환 채널에서 수직 상방으로 유동한다. 포집 파이프(66)는 노즐(70)에 의해 반응 용기(16)로부터 열 교환 유체를 배출하는 포집 매니폴드(68)내로 열 교환 유체를 공급한다.
반응 스택의 배열 및 조작은 도 3 및 도 4에 도시된 개략도에 의해 더욱 명백하게 제시된다. 각 반응 스택(28)은 도 4에 도시된 바와 같이 다수의 평행한 플레이트(72)를 포함한다. 본 발명을 위한 적절한 플레이트는 열 전달률이 높은 임의의 플레이트이다. 얇은 플레이트가 좋으며, 일반적으로 두께는 1∼2 mm이다. 통상 플레이트는 스테인레스 스틸과 같은 철 또는 비철 합금으로 되어 있다. 각 플레이트(72)는 평활하지만 반응물과 열 교환 유체의 유동을 원활히 하도록 파형이 있는 것이 좋다. 플레이트는 만곡 또는 기타의 구조로 형성될 수 있으나, 편평한 플레이트가 일반적으로 적층 목적에 좋다. 파형 플레이트는 반응물 채널(73) 및 열 교환 채널(74)이 교대하여 생기는 파형 사이의 공간과 서로 직접 이웃하여 적층된다. 플레이트(72)가 경사진 파형인 경우, 플레이트는 서로 인접하게 적층되어 열 교환 및 반응물 유동 채널을 파형 사이의 부위로서 규정할 수 있다. 파형 패턴은 인접 플레이트 사이에서 역전되어 대향 파형 플레이트의 면에 오늬형 패턴이 반대 방향으로 연장되고 대향 플레이트 면은 서로 접촉하게 놓여져 유동 채널을 형성하고 플레이트 구간에 구조적 지지체를 제공할 수 있다.
촉매 입자(75)로 반응물 유동 채널(73)을 충전한다. 반응물 유동 채널(73)의 측면(76)은 화살표 "A"로 표시된 방향으로 반응물 유동을 허용하는 투과성 폐쇄물에 의해 촉매 유동을 차단한다. 열 교환 채널(74)의 측면(77)에는 채널(74)의 길이 방향으로 열 교환 유체를 보유하는 유체 불투과성 폐쇄물이 있다. 열 교환 채널의 상부는 폐쇄되어 촉매가 열 교환 채널 내로 유입되는 것을 차단한다. 도 3의 반응물 스택에 도시된 바와 같이, 열 교환 유체는 화살표 "B"에 제시된 바와 같이 하방으로 유동하여 반응 스택에 반응 스트림 "A" 및 열 교환 유체 "B"가 엇갈려 인접 플레이트(72)에 의해 형성된 교대적인 채널을 통해 유동하는 유동 "A" 및 "B"의 특정 순환 시스템이 형성된다.
전술한 바와 같이, 촉매 입자(75)는 확산기(52)를 통해 반응물 채널(73)의 상부로 유동한다. 확산기(52)는 반응물 채널의 상부를 거쳐 촉매를 고르게 분배하는 배플 또는 파형(78)을 포함할 수 있다. 유사하게, 반응물 채널(73)의 하부에 있는 포집기(54)는 촉매 입자(75)를 수거하고 배플 또는 파형(80)을 포함할 수 있다. 확산기 및 포집기내의 배플 또는 파형은 각 반응 채널(73)의 전체 수평 길이에 걸쳐 촉매가 균일하게 교체되는 것을 촉진한다.
각 반응 스택은 순환 시스템 "B"내로 열 교환 유체를 수용하기 위한 유입구를 상부에 포함한다. 유입구는 단일 개구일 수 있다. 도 3 및 도 4에는 반응 스택(28)의 하부 및 상부로부터 각각 열 교환 유체를 분배하고 수거하기 위한 매니폴드(64,62)가 도시되어 있다. 매니폴드(64,62)는 반응 스택의 대향 측면에 있는 상부 및 하부에 위치한 측면(77)에 개구를 통해 열 교환 채널(74)과 연통관계에 있다. 매니폴드는 반응 스택의 측면에 분배 영역을 제공한다. 매니폴드(64,62)로 덮힌 분배 영역에서, 반응물 채널의 측면(76)은 반응물 채널내로 열 교환 유체의 유입을 억제하도록 차단되어 있다.
각 반응 스택으로부터 촉매를 제거하기 위한 시스템이 도 5에 개략적으로 도시되어 있다. 도 1 내지 도 4의 배열에서 전술한 바와 같이, 각 반응물 파이프는 반응물 스택의 인접쌍으로부터 생성물의 배출을 제어한다. 반응물 스택(28')으로부터 반응물 유동의 제어는 반응물 생성 라인(32')으로부터 유출 라인(34')내로의 유동을 조절하는 밸브(36')에 의해 개략적으로 도시되어 있다. 촉매는 촉매 서지 용기(85)내로 라인(82)을 통해 촉매를 전달하는 제어 밸브(80')를 개방하여 반응 스택(28')으로부터 배출된다. 서지 용기(85)는 반응 스택 중 하나로부터 각각 촉매를 수용하는 구간내로 구획하는 것이 좋다. 서지 용기(85)내의 각 구획의 부피는 각 배출 사이클 동안 각 반응 스택으로부터 배출된 촉매량에 해당하도록 미리 설정할 수 있다. 촉매 포집기(54')는 각 배출 사이클에서 배출되는 촉매의 부피에 대한 보유 구역으로서 작용할 수 있다. 라인(84)으로부터 연속 세정물을 첨가하여 촉매의 공극으로부터 반응물을 배기시키면서 포집기(54')에 보유되도록 할 수 있다. 각 반응 스택으로부터 배출된 촉매 입자를 구획하면 배출 사이클 동안 각 반응 스택이 촉매를 공급하는지 여부를 검사하기 위한 촉매 배출의 모니터링을 용이하게 한다. 각 구획의 충전은 구획내의 농도를 측정하거나 또는 고온 촉매가 유입되었는지를 검사하기 위해서 구획의 온도를 모니터링하여 검색될 수 있다. 라인(83)은 기타 반응 스택으로부터 서지 용기(85)로 촉매를 전달한다(도시되지 않음).
촉매는 서지 용기(85)로부터 로크 호퍼(86)로 통과한다. 촉매는 라인(88)을 거쳐 로크 호퍼내로 통과한다. 라인(88)에는 일련의 밸브(90,92 및 94)가 있다. 밸브(90 및 92)의 조합은 라인(88)을 따라 기체를 밀폐한다. 밸브(90)는 라인을 폐색하여 촉매를 유동시키고 밸브 밀봉 또는 밸브 시트에 손상을 주지 않고 촉매 유동을 중단시키도록 고안되었으나, 밀폐시키지는 못한다. 일단 촉매 유동이 정지되면 밀폐된 밸브(92) 레벨 아래로 촉매가 하강하지만, 촉매가 존재하면 손상되기 쉽다. 또한 밸브(94)는 기체 밀폐를 제공하고 제어 밸브(98)에 의해 조절된 속도로 라인(96)을 통해 질소를 첨가하여 서지 용기(85)내로 라인(88)의 잔류물을 퍼지하기 위해서 라인(88)의 나머지로부터 로크 호퍼를 분리할 수 있다.
촉매는 일련의 3개 밸브(102,104 및 106)도 포함하는 라인(100)을 통해 로크 호퍼(86) 외부로 통과한다. 라인(100)에 있는 일련의 밸브는 라인(88)상의 밸브와 동일한 방식으로 작용하는 데, 밸브(102)는 촉매 밀봉을 제공하고 밸브(104,106)는 촉매가 없는 경우 기체 밀봉을 제공한다. 라인(108)은 밸브(106) 아래의 대기로부터 로크 호퍼(86)를 분리하기 위한 질소 퍼지를 제공한다. 로크 호퍼는 라인(109)으로부터 연속적인 불활성 퍼지를 수용하여 촉매가 적재되지 않은 기간 동안 로크 호퍼로부터 산소를 배기시킬 수 있다. 퍼지할 기체와 퍼지된 기체는 라인(110')을 통해 로크 호퍼로부터 배출된다.
로크 호퍼(86)는 재생 공정으로부터 제거될 때까지 촉매를 저장할 수 있는 용적을 갖는다. 로크 호퍼(86)는 반응기와 연결하여 조작되는 연속 촉매 재생계로 이송하기 위해 촉매를 저장하거나, 또는 드럼내에 적재하여 외부 재생 또는 교체하기 위한 촉매를 보유할 수 있다. 로크 호퍼에서 유래한 촉매가 드럼내에 적재되지 않는 경우, 로크 호퍼는 반응 스택내에 함유된 촉매 부피를 보유하기에 충분한 용적을 가지는 것이 좋다. 이는 로크 호퍼의 비적재가 필요하기 전에 반응 스택으로부터의 촉매를 완전히 변화시킬 수 있다. 로크 호퍼가 비적재된 경우, 대기로부터의 산소는 로크 호퍼내로 다시 유동한다. 퍼지 시스템은 대부분의 반응 시스템에서 반응 구역의 산소를 억제해야 하는 경우 산소를 제거하기 위한 수단을 제공한다.
공정은 각종 방법으로 조작될 수 있다. 반응 스택에 의해 형성된 세형 채널로부터 촉매를 비적재 또는 적재하기 위한 필수 요건은 반응 스택내로 또는 외부로의 유동을 제한하는 것이다. 반응 스택 내부로 또는 반응 스택 외부로의 유동은 도 1 내지 도 5의 일양태에 도시된 바와 같이 동시에 다수의 반응 스택을 제어하도록 배열될 수 있다. 대안적으로, 각 반응 스택내로의 반응물의 유동 또는 각 반응 스택 외부로 생성물의 유동이 개별적으로 제어될 수 있다. 각 반응 스택 내부 또는 외부로의 각 반응물의 유동에 대한 배열은 도 6에 도시되어 있다. 도 6은 도 1 내지 도 4에 도시된 것과 유사한 반응 스택을 함유하는 반응기의 수평 단면을 도시하고 있다. 도 6은 반응 스택(110)이 포집기로서 또는 분배기로서 작용할 수 있는 중앙 공간(112) 주변의 다각 배열에서 원주형으로 배열되어 있다는 점에서 도 1 내지 도 4와는 다르다. 배플(116)은 각 반응 스택(110)의 외부(114)를 둘러싸고 있다. 배플(116)은 또한 포집기 또는 분배기로 작용할 수 있는 각 반응 스택(110)의 외부에 있는 공간을 한정한다. 개개의 파이프 개구(118)는 각 배플(116)에 의해 봉입된 외부 공간(117)과 연통되어 있다. 유출구(118)에 연결된 파이프상의 적절한 밸브는 각 개별적인 반응 스택을 통한 유동을 선택적으로 제한 또는 정지시킬 수 있다. 모든 반응 스택은 반응을 위한 가압 용기를 제공하도록 반응 용기(120)에 의해 둘러싸여 있을 수 있다.
한 조작 방법에서, 도 1 내지 도 5에 도시된 반응 구간은 주기적으로 촉매를 교체하면서 조작한다. 대부분의 조작 과정에서, 촉매는 반응 스택에 잔존하고 반응 또는 생성 유출물 유동 과정은 반응 스택내의 촉매 교체 사이클이 생기는 동안 일시적으로 발생한다. 따라서, 반응물은 매니폴드(22)를 통해 반응 용기로 유입되고 소정의 기간 동안 또는 촉매의 탈활성화도가 관찰될 때까지 유출 파이프(32)를 통해 배출된다.
촉매 배치가 필요한 경우, 반응 스택의 쌍으로부터 촉매 배출 과정이 개시된다. 이 과정은 2개의 반응 스택을 통해 반응물 유동을 정지시키는 밸브(36)를 폐쇄하여 개시된다. 반응물 유동이 정지되면, 반응물 유동이 선택적으로 정지되는 2개의 반응 스택으로부터 소정량의 촉매가 배출된다. 주기적인 촉매 교체를 위해서, 다량의 촉매가 각 반응 스택으로부터 제거되는 것이 일반적이다. 반응 스택 중 총 부피의 약 25%에 해당하는 부피의 촉매를 제거하는 것이 좋다. 촉매가 반응 스택의 하부로부터 배출되는 경우, 교체 촉매를 촉매 용기(16)으로부터 유동시켜 배출된 것과 동일한 촉매의 양을 교체한다. 촉매 교체 후에, 유출 파이프(32) 상의 제어 밸브(36)가 개방되어 미사용 촉매만을 수용하는 반응물 스택을 통해 반응물 유동을 복구한다. 이어서, 반응 스택으로부터의 유동을 정지시키기 위해 반응 스택의 다음 쌍에 대한 유출 파이프 밸브를 연결한 유출구를 폐쇄하여 이 과정을 계속한다. 일단 동부피의 촉매가 다음쌍의 반응 스택에서 교환되면, 동부피의 촉매가 모든 반응 스택에서 교환될 때까지 이 과정이 계속된다.
이러한 방식으로 촉매를 교체하면 실질적인 정도로 공정을 저해하지 않는다. 반응기를 통한 반응물의 완전한 유동은 압력 강하에서 중간 정도로만 증가하는 소정 반응 스택에서 촉매를 교환하면서 유지될 수 있다. 반응물의 전체 유동은 통상 공정을 변화시키는 촉매에 의해 유지될 수 있다. 대부분의 공정에서, 반응물 유동이 촉매 교환을 위해 제한 또는 정지되는 동안 반응물 스택을 통해 열 교환 유체의 유동을 정지시킬 필요는 없다. 대부분의 공정에서, 가열 매체의 온도에 있어 상대적으로 작은 변화가 열 교환 채널을 통해 유동할 때 발생한다. 이 온도 변화는 일반적으로 12℃(20℉)미만이다. 결과적으로, 반응물의 제거 또는 제한에도 불구하고 촉매 교환 공정에서 반응 스택의 과열은 발생하지 않을 것 같다. 대부분의 경우, 반응물 유동은 촉매 교환 공정동안 거의 정지될 것이다. 그러나, 반응 공간에서 정체 상황을 방지하기 위해서 반응 구역을 통한 최소의 유동량을 유지하는 것이 바람직하다. 촉매 교환 과정에서 가열 매체의 유동을 감소시키거나 또는 일부 반응물 유동을 유지할 필요성 여부는 본 발명이 실시되는 특정 공정에 좌우된다.
촉매 개질은 탄화수소 공급 원료의 옥탄가를 개선하기 위한 석유 정유 산업에 사용되는 기존의 탄화수소 전환 공정이며, 개질의 1차 생성물은 자동차용 가솔린이다. 촉매 개질 분야는 잘 알려져 있으므로, 본원에서 상세한 설명은 생략한다. 간단히 요약하면, 촉매 개질에서, 공급 원료는 수소를 포함하는 재순환 스트림과 혼합되고 반응 구역에서 촉매와 접촉한다. 촉매 개질을 위한 일반적인 공급 원료는 나프타로 알려진 석유 유분이며 이의 초기 비점은 80℃(180℉)이고 최종 비점은 205℃(400℉)이다. 촉매 개질 공정은 탈수소화 반응 및/또는 고리화 반응을 통해 방향족화되는 거의 직쇄인 파라핀계 탄화수소 및 나프텐계 탄화수소가 상대적으로 높은 농도인 직쇄 가솔린 처리에 특히 이용가능하다. 개질은 시클로헥산의 탈수소화 및 알킬시클로펜탄의 탈수소이성체화로 방향족 화합물 생성, 파라핀의 탈수소화로 올레핀 형성, 파라핀 및 올레핀의 탈수소고리화로 방향족 화합물 생성, n-파라핀의 이성체화, 알킬시클로파라핀의 이성체화로 시클로헥산 형성, 치환 방향족의 이성체화 및 파라핀의 수소 첨가 분해 반응에 의해 얻은 총 효과로 정의된다. 개질 공정에 대한 추가의 자료는 US-A-4,119,526; US-A-4,409,095 및 US-A-4,440,626에 개시되어 있다.
촉매 개질 반응은 1종 이상의 VIII족 귀금속(예, 백금, 이리듐, 로듐, 팔라듐)과 내화성 무기 산화물과 같은 다공성 담체와 조합된 할로겐으로 구성된 촉매 입자의 존재하에 실시되는 것이 통상적이다. 할로겐은 통상 염소이다. 알루미나는 통상적으로 사용되는 담체이다. 바람직한 알루미나 재료로는 감마, 에타 및 테타 알루미나가 알려져 있으며, 감마 및 에타 알루미나를 사용하면 최상의 결과를 얻을 수 있다. 촉매의 성능과 관련된 중요한 특성은 담체의 표면적이다. 담체의 표면적이 100∼500 m2/g인 것이 좋다. 일반적으로 입자는 회전 타원체형이며 직경은 1.5∼3.1 mm (1/16 인치 내지 1/8 인치)이지만 6.35 mm(1/4 인치) 정도가 될 수도 있다. 바람직한 촉매 입자 직경은 3.1 mm(1/16 인치)이다. 개질 반응 과정에서, 촉매 입자는 입자상의 코크스 침착과 같은 메카니즘에 의해 탈활성화된다. 즉 사용 시간이 경과한 후 개질 반응을 촉진하는 촉매 입자의 능력은 촉매를 더 이상 사용할 수 없을 정도로 감소된다. 촉매는 복구 또는 재생된 후에 개질 과정에 재사용되어야 한다.
바람직한 형태로서, 개질 조작은 이동층 반응 구역 및 재생 구역을 사용한다. 본 발명은 이동층 구역에 적용가능하다. 이동층 조작에서, 미사용 촉매 입자는 중력에 의해 반응 구역에 공급된다. 촉매는 반응 구역의 하부로부터 배출되어 재생 구역으로 이송되며, 이 구역에서는 전체 반응 촉진 능력을 복구하기 위한 촉매 재생에 다단계 재생 과정이 사용된다. 촉매는 각종 재생 단계를 통해 중력에 의해 유동된 후 재생 구역으로부터 배출되어 반응 구역에 공급된다. 통상적으로 촉매 개질 과정은 시간 간격을 짧게 하여 상대적으로 소량인 촉매의 전달을 반복 실시한다. 따라서 촉매 이동을 연속적이라고 일컫는 경우가 종종 있지만, 실제로는 반연속적이다.
촉매 탈수소 반응은 본 발명의 방법 및 장치를 사용하는 것이 유리한 흡열 반응의 또 다른 예이다. 간단히 요약하면, 촉매 탈수소 반응에서, 공급 원료가 수소를 포함하는 재순환 스트림과 혼합되고 반응 구역에서 촉매와 접촉한다. 촉매 탈수소 반응의 공급 원료는 통상 C3-C18파라핀을 포함하는 석유 유분이다. 특정 공급 원료는 경질 또는 중질 파라핀을 포함하는 것이 일반적이다. 예를 들어, 중질 탈수소 반응 생성물을 생산하기 위한 일반적인 공급 원료는 C10이상의 파라핀을 포함한다. 촉매 탈수소 반응은 실질적인 파라핀계 탄화수소를 함유하는 탄화수소 공급 원료의 처리에 특히 적용가능하며, 이 탄화수소는 탈수소 반응으로 올레핀계 탄화수소 화합물을 형성한다.
촉매 탈수소 반응은 내화성 무기 산화물과 같은 다공성 담체와 조합된 1종 이상의 VIII 족 귀금속(예, 백금, 이리듐, 로듐, 팔라듐)으로된 촉매 입자의 존재하에 실시되는 것이 일반적이다. 알루미나는 통상적으로 사용되는 담체이며, 바람직한 알루미나 물질로는 촉매 개질용으로 개시된 것과 동일하다. 일반적으로 촉매 입자의 염화물 농도는 0.5∼3 중량%이다. 탈수소 반응 과정에서, 촉매 입자는 코크스 침착의 결과로서 탈활성화되며 개질 과정과 관련하여 개시한 것과 유사한 재생이 필요하다. 따라서, 탈수소 과정은 본 발명의 이동층 반응 구역을 사용한다.
탈수소 반응 조건은 400∼900℃(752∼1652℉)의 온도, 10∼1013 kPa(0.01∼10 atm) 압력 및 0.1∼100 hr-1의 시간당 액체 공간 속도(LHSV)이다. 일반적으로, 통상의 파라핀의 경우 분자량이 작을 수록 전환에 필요한 온도는 더 높다. 탈수소 구역에서의 압력은 실시할 수 있는 가장 낮은 온도를 유지하고 설비 제한 사항과 일치시켜 화학 평형 장점을 최대화한다. 본 발명의 공정에 바람직한 탈수소 반응 조건은 400∼700℃(752∼1292℉)의 온도, 10∼507 kPa(0.1∼5 atm) 압력 및 0.1∼100 hr-1의 시간당 액체 공간 속도(LHSV)이다.
탈수소 반응 구역으로부터 나온 유출 스트림은 일반적으로 비전환된 탈수소가능한 탄화수소, 수소 및 탈수소 반응의 생성물을 포함한다. 유출 스트림은 통상 냉각되어 수소 분리 구역에 통과하여 수소가 농축된 증기상을 탄화수소가 농축된 액상으로부터 분리한다. 일반적으로, 탄화수소가 농축된 액상은 적절한 선별 흡착제, 선택 용매, 선택 반응(들) 수단이나 또는 적절한 분별 증류 수단에 의해 더 분리된다. 전환되지 않은 탈수소 가능한 탄화수소는 회수되고 탈수소 반응 구역으로 재순환될 수 있다. 탈수소 반응의 생성물은 기타 화합물의 제조시 최종 생성물로서 또는 중간 생성물로서 회수된다.
탈수소화 가능한 탄화수소는 탈수소 반응 구역에 통과하기 전, 통과하는 동안 또는 통과한 후에 희석 기체와 혼합될 수 있다. 희석 물질은 수소, 스팀, 메탄, 이산화탄소, 질소, 아르곤 등이거나, 또는 이의 혼합물일 수 있다. 수소는 바람직한 희석제이다. 보통, 희석 기체가 희석제로 사용되는 경우, 탄화수소 몰비가 0.1 내지 20을 유지하기에 충분한 양으로 이용하며, 몰비가 0.5 내지 10인 경우 최상의 결과가 얻어진다. 탈수소 구역을 통과하는 희석 수소 스트림은 수소 분리 구역의 탈수소 반응 구역으로부터 나온 유출물에서 분리된 수소가 재순환되는 것이 통상적이다.
물 또는 탈수소 조건하에 분해하여 물을 형성할 수 있는 물질, 예컨대 알코올, 알데히드, 에테르 또는 케톤은 탈수소 반응 구역에 첨가될 수 있다. 물 또는 물 전구체는 동량의 물을 기준으로 계산한 경우 탄화수소 공급 스트림 1 내지 20,000 중량ppm을 제공할 수 있는 양으로 연속적으로 또는 간헐적으로 첨가될 수 있다. 탄소 원자 수가 6 내지 30 또는 그 이상인 파라핀의 탈수소 반응에서, 물 1 내지 10,000 중량ppm을 첨가하면 최상의 결과를 얻을 수 있다. 탈수소 반응 촉매의 조작, 조작 조건 및 공정 배열과 관련된 추가의 정보는 US-A-4,677,237; US-A-4,880,764 및 US-A-5,087,792에 설명되어 있다.
실시예
촉매를 교환하고 등속 조건을 유지하기 위해 본 발명의 공정 및 반응기 배열을 사용한 실시에는 파라핀의 탈수소화 반응의 탄화수소 전환 공정에서 조사되었다. 이 모의 실험에서는 탈수소 반응 구역에서 촉매를 10% 증분으로 주기적으로 교체하는 반연속식 촉매 교환 결과가 예상된다. 통상적으로 촉매는 알루미늄 지지체상의 백금을 포함하는 탈수소 촉매이다. 촉매의 활성은 층 상부에서 100%로부터 층 하부에서 55%에 이르는 단계적 선형 방식으로 다양하다. 공정은 수소 대 탄화수소 비가 2.9이고 LHSV가 31.5 m-1인 조건에서 조작하였다. 반응 구역은 평균 압력 194 kPa(13.5 psig)에서 유지하였다. 58,060 kg/hr(128,000 lbs/hr)의 유속으로 공급 스트림이 반응 구역에 유입되고, 이 공급 스트림은 표 1에 제시된 바와 같은 몰 조성을 가진다. 공급 스트림은 유입 온도 432℃(810℉)에서 반응기에 유입되고 평균 유출 온도 479℃(895℉)에서 배출된다. 공급 스트림은 밀도가 83.3 kg/m3(5.198 lbs/ft3)이고 열 용량이 0.705 kJ/kg(0.303 BTUs/lb/℉)인 가열 매체 794 ㎎/hr(1.75×106lbs/hr)와 역류로 접촉하였다. 가열 매체는 560℃(932℉)에서 공정으로 유입되고 481℃(898℉)의 평균 유출 온도에서 방출되었다. 공급 스트림의 전환율(중량%)은 20.15 중량%이고 선택도(중량%)는 모노올레핀 85.7 중량%, 디올레핀 4.7 중량%, 방향족 4 중량% 경질 최종물 4.2 중량%이었다.
스트림 성분(몰%) 공급물
H2O 1.78
수소 71.67
메탄 0.47
에탄 0.92
프로판 0.20
n-부탄 0.06
n-펜탄 0.02
n-데칸 2.72
n-C11 10.85
n-C12 7.94
n-C13 3.22
n-C14 0.160
1-노넨 0.000
1-데센 0.000
1-운데센 0.000
1-도데센 0.000
1-트리데센 0.000
합계 100.01
본 발명은 촉매를 교체하고 열 교환 유체와 간접식 열 교환하면서 반응 유체를 촉매 전환 반응시키는 방법 및 이를 수행하는 반응기를 제공한다.

Claims (8)

  1. 각 반응 스택이 수직 및 수평으로 연장된 반응 채널과 열 교환 채널을 가지는 다수의 반응 스택내에 촉매 입자를 보유하는 단계;
    반응물 스트림을 상기 하나 이상의 반응 스택에 통과시키고 반응 스택 내부에 있는 반응물 기체와 촉매를 접촉시키는 단계;
    열 교환 채널을 통해 열 교환 유체를 통과시키는 단계;
    선택된 반응 스택내로 반응물 스트림의 유동을 최소한 부분적으로 제한하는 과정을 간헐적으로 실시하고, 하부로부터 촉매 입자를 배출하고 선택된 반응 스택의 상부에 촉매 입자를 첨가하여 선택된 반응 스택내에 촉매 입자를 전달하는 단계;
    반응물 스택 내부로 촉매를 첨가한 후에 선택된 반응 스택에 반응물 스트림의 유동을 복구하는 단계; 및
    반응물 채널로부터 생성물 스트림을 회수하는 단계를 포함하여, 반응물 채널에 의해 형성된 촉매층을 통해 간헐적으로 이동하는 촉매 및 열 전달 유체와 반응물을 간접 접촉시키면서 채널 반응기내의 미립자 촉매와 반응물을 접촉시키는 방법.
  2. 제1항에 있어서, 열 전달 유체가 열 교환 채널을 통해 수직으로 유동하고 반응물이 반응물 채널을 통해 수평으로 유동하는 것이 특징인 미립자 촉매와 반응물을 접촉시키는 방법.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 반응물과 촉매의 접촉이 흡열 반응이고 열 교환 유체가 열 교환 채널의 하부로부터 상부로 유동하는 가열 유체인 것이 특징인 미립자 촉매와 반응물을 접촉시키는 방법.
  4. 제1항 또는 제2항에 있어서, 선택된 반응 스택내에 존재하는 촉매의 일부분만이 반응 스택 외부로 이송되는 동안 반응물 유동은 제한되는 것이 특징인 미립자 촉매와 반응물을 접촉시키는 방법.
  5. 제3항에 있어서, 반응물이 탈수소 가능한 탄화수소를 포함하고, 생성물이 올레핀을 포함하는 것이 특징인 미립자 촉매와 반응물을 접촉시키는 방법.
  6. 제1항 또는 제2항에 있어서, 열 교환 유체의 유동은 유지되지만 반응물의 유동은 차단되는 것이 특징인 미립자 촉매와 반응물을 접촉시키는 방법.
  7. 수직 및 수평으로 연장되고 각 반응 스택내에 열 전달 채널 및 반응물 채널을 한정하는 다수의 평행 플레이트를 포함하는 다수의 반응 스택;
    반응물 채널에 반응물 스트림을 통과시키고 선택된 반응 스택에 반응물 스트림의 유동을 선택적으로 제한하는 수단;
    각 반응 스택의 상부에 촉매를 첨가하고 하부로부터 촉매를 배출하는 수단; 및
    각 반응 스택의 열교환 채널에 열 교환 유체를 통과시키는 수단을 포함하며, 스트림상의 촉매 입자를 교체하고 열 전달 유체와 반응물이 간접 열 교환되는 미립자 촉매와 반응물을 접촉시키기 위한 채널 반응기 배열.
  8. 제7항에 있어서, 반응물의 유동을 제한하는 수단이 각 반응 스택에서 반응물 채널로부터 유동하는 유체를 포집하기 위한 매니폴드와 각 매니폴드에 의해 형성되는 유출구 및 각 유출구로부터의 유동을 조절하는 밸브를 포함하는 것이 특징인 미립자 촉매와 반응물을 접촉시키기 위한 채널 반응기 배열.
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