KR20000073946A - 광촉매가 코팅된 충전물 충진형 튜브형 휘발성 유기물질 (ｖｏｃ) 처리 (태양)광화학장치 및 방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 광촉매와 광에너지를 활용하여 휘발성유기물질 (Volatile Organic Compound; VOC)를 처리할 수 있는 광촉매가 코팅된 충전물 충진형 튜브형 광화학반응장치 및 구성방법에 관한 것으로서, 보다 구체적으로는 태양에너지 또는 램프(lamp)로부터 조사되는 광에너지와 불균일계 반도체 광촉매를 활용하여 액체상태는 물론 기체상태로 존재하는 유독유기물을 무해한 물질로 분해처리하는 광화학반응시스템에 관한 것이다
트라이클로로에틸렌(TCE) 등의 유기물질이 대표적인 유독 휘발성유기물질의 한 성분으로 질소(N2), 산소(O2), 헬륨(He)등과 함께 사용하여 농도조절이나 부산물들과 혼합하여 전체 흐름의 조절이 가능하도록 유량 조절기(1)에 연결시켰으며, 유량 조절기(1)를 통과한 물질들이 미세미량 밸브(2)와 습도 센서(5)를 통과하게 되며 통과된 유기 물질들은 벤트로 직접 이송되어 배출될 수 있도록 하는 것과, 시료의 일부분을 가스 크로마토 그래프(7)에 연결하여 농도를 측정하고 벤트로 이송시키는 것과, 중앙에 이산화티타니아 광촉매가 코팅된 유리 구슬(8)과 온도 센서(3) 및 압력 센서(4)가 삽입되는 튜브(11)를 설치하고 그 튜브의 외부에 일정한 간격을 가지면서 램프(9)가 설치된 광반응 시스템(100)으로 이송이 되게 하여 광반응 시스템(100)을 통과시키게 하여 펌프(6)의 구동력으로 유기 물질을 벤트로 이송시키는 것으로 구성되어진 것을 특징으로 하는 광촉매가 코팅된 충전물 충진형 튜브형 휘발성 유기물질 (VOC) 처리 (태양)광화학장치 및 방법에 관한 것이다.
Description
본 발명은 광촉매와 광에너지를 활용하여 휘발성유기물질 (Volatile Organic Compound; VOC)를 처리할 수 있는 광촉매가 코팅된 충전물 충진형 튜브형 장치 및 방법에 관한 것으로서, 보다 구체적으로는 태양에너지 또는 램프(lamp)의 광에너지와 불균일계 반도체 광촉매를 활용하여 기체상태로 존재하는 유독유기물을 무해한 물질로 분해처리하는 광화학반응시스템에 관한 것이다. 이러한 광화학반응시스템은 기존의 처리기술과 비교하여 보면, 운전조건이 수월하고, 에너지 소모가 적으며 가장 크게는 식(1) 같은 완전한 무기화(mineralization)을 통하여 2차처리 공정이 생략될 수 있다는 장점이 있다.
VOC란 탄소와 수소만으로 구성된 탄화수소류와 할로겐화 탄화수소, 질소나 황함유 탄화수소 등 상온, 상압에서 기체상태로 존재하는 모든 유기성물질을 통칭하는 의미로 사용되며 넓은 의미로 반휘발성유기화합물도 여기에 포함될 수 있다. 대기환경보전법 시행령 제 28조 제 1항에서는 탄화수소류중 레이트증기압이 10.3 KPa(1.5 psia) 이상인 석유화학제품, 유기용제 기타물질로서 환경부 장관이 정하여 고시하는 물질로 정의하고 있다. 최근 VOC는 자동차운행의 급증과 유류 및 유기용제 사용확대로 배출량이 증대되고 있으며 다양한 형태로 대기 중에 존재하는데, 도장시설에서 배출되는 양이 47.2 % 로 가장 높고 자동차 등의 교통수단이 다음으로 배출량의 28.5 %를 차지하고 있어 이들이 주요 오염원이라 할 수 있다. 산업작업장 뿐만 아니라 가정에서도 배출되며 주로 carpet, aerosol spray, insulation, thinner, tobacco smoke, copiers, solvent, paint stripper등 주위에 흔히 존재하는 것들이 오염원이다. 오염물질들은 클로린계 탄화수소, 벤젠, 포름알데하이드, 사염화탄소, 그리고 스타이렌 등이며 장시간 노출 시에는 이비인후 장애, 마취/현기증세, 두통, 신경장애, 암 등을 유발시키는 것으로 알려져 있다 (INDOOR AIR QUALITY & CONTROL, Anthony L. Hines et al, Prentice-Hall, p46-48, 1993).
95년 대기환경보전법에 VOC 규제 관련 근거를 마련하고 '99년부터 대기환경보전법 제 8조의 2의 규정에 의한 대기환경규제지역에서 VOC를 규제토록 되어 있으며 96년 여천 산단지역에 대기보전 특별종합대책고시(환경부고시 제 96-117호, 96. 9.20)와 97년 울산, 온산 대기보전 특별대책고시(환경부고시 제 97-52호, 97. 7.1)에 VOC에 대한 규제를 시작하였다. 97년 9월 여천 산단에서 시행한 VOC 규제의 문제점을 개선시키기 위하여 97년 12월 대기환경보전법 시행령 제 39조 제 1항을 개정하여 VOC 정의를 탄화수소류 중에서 증기압이 27.6 킬로파스칼 이상인 물질에서 10.3 킬로파스칼 이상인 물질로 강화하고 제 2 항에서 주유소를 추가하여 2004년부터 규제토록 하였으며, 같은 법 시행규칙 제 64조 별표 18을 개정하였다. 이와 같은 일련의 진행사항은 국내만이 아니라 전세계적인 추세로 VOC처리의 중요성을 나타내는 중요한 지표라 하겠다.
본 발명은 상기와 같은 환경 오염을 감소시키기 위한 방법 및 장치에 관한 것으로서, 띠간격에너지(Bandgap energy) 이상의 광이 조사되면 전자/정공쌍을 형성시켜 이들과 주변의 산소/수분과의 반응을 통하여 생성된 강한 산화력을 지닌 활성산소와 OH 라디칼이 대부분의 처리대상 유독 유기물질들을 산화시키게 해주는 물질을 광촉매라하며, 그것 자체가 화학변화를 일으키는 일이 없어 반영구적으로 작용한다. 이러한 작용을 하는 광촉매는 n-type 반도체 특성을 지니고 있는 금속산화물 (대개 아나타제 구조의 이산화티탄)이 주로 사용되며, 실제 기상유기물질 처리에는 고정화가 필수적이다. 고정화는 담지체와 고정화 방법에 따라 다양해 질 수 있도록 하며 담지체로 환경 오염의 유기물질을 정화시키고자 하는데 그 목적이 있는 것이다.
상기의 목적을 달성하기 위해 트라이클로로에틸렌(TCE) 유기물질을 주요 대상성분으로 하여 질소(N2), 산소(O2), 헬륨(He)등을 함께 사용하여 농도조절이나 부산물들과 혼합하여 전체 흐름의 조절이 가능하도록 유량 조절기에 연결시켰으며, 유량 조절기를 통과한 물질들이 미세미량 밸브와 습도 센서를 통과하게 되며 통과된 유기 물질들은 벤트로 직접 이송되어 배출될 수 있도록 하는 것과, 시료의 일부분을 가스 크로마토 그래프에 연결하여 농도를 측정하고 벤트로 이송시키는 것과, 중앙에 이산화티타니아 광촉매가 코팅된 유리 구슬과 온도 센서 및 압력 센서가 삽입되는 튜브를 설치하고 그 튜브의 외부에 일정한 간격을 가지면서 램프가 설치된 광반응 시스템으로 이송이 되게 하여 광반응 시스템을 통과시키게 하여 펌프의 구동력으로 유기 물질을 벤트로 이송시키는 것으로 구성되어진 것을 특징으로 하는 광촉매가 코팅된 충전물 충진형 튜브형 휘발성 유기물질 (VOC) 처리 (태양)광화학장치 및 방법을 제공함에 있다.
도 1 은 광촉매가 코팅된 충전물 충진형 튜브형 휘발성 유기물질 (VOC) 처
리화학장치의 전체 구성도
도 2 는 광촉매가 코팅된 충전물 충진형 튜브형 휘발성 유기물질 (VOC) 처리
태양광화학장치의 일시예도
도 3 은 시스템(제 1 도)을 이용한 초기농도, 온도, 압력, 상대습도에 따른
trichloroethylene (TCE) 분해결과도
* 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명
(1) : 유량 조절기 (2) : 미세 미량 밸브
(3) : 온도 센서 (4) : 압력 센서
(5) : 습도 센서 (6) : 펌프
(7) : 가스크로마토 그래프 (8) : 유리 구슬
(9) : 램프 (10) : 자외선 강도 측정기
(11) : 튜브 (100) : 광반응 시스템
첨부된 도면에 의거하여 본 발명의 구성 및 작용을 상세히 설명하면 다음과 같다.
도 1은 광촉매가 코팅된 충전물 충진형 튜브형 휘발성 유기물질 (VOC) 처리 광화학장치의 전체 구성도,
도 2는 광촉매가 코팅된 충전물 충진형 튜브형 휘발성 유기물질 (VOC) 처리 태양광화학장치의 일시예도,
도 3은 시스템(도1)을 이용한 초기농도, 온도, 압력, 상대습도에 따른 trichloroethylene (TCE) 분해결과도이다.
트라이클로로에틸렌(TCE) 등의 유독 휘발성유기물질이 질소(N2), 산소(O2), 헬륨(He) 등이 농도조절을 위하여 혼합 사용되거나 부산물들과 혼합하여 전체 흐름의 조절이 가능하도록 유량 조절기(1)에 연결시켰으며, 유량 조절기(1)를 통과한 물질들이 미세미량 밸브(2)와 습도 센서(5)를 통과하게 되며 통과된 유기 물질들은 벤트로 직접 이송되어 배출될 수 있도록 하는 것과, 시료의 일부분을 가스 크로마토 그래프(7)에 연결하여 농도를 측정하고 벤트로 이송시키는 것과, 중앙에 이산화티타니아 광촉매가 코팅된 유리 구슬(8)과 온도 센서(3) 및 압력 센서(4)가 삽입되는 튜브(11)를 설치하고 그 튜브의 외부에 일정한 간격을 가지면서 램프(9)가 설치된 광반응 시스템(100)으로 이송이 되게 하여 광반응 시스템(100)을 통과시키게 하여 펌프(6)의 구동력으로 유기 물질을 벤트로 이송시키는 것으로 구성되어진 것이다.
본 발명의 작용은 다음과 같다.
트라이클로로에틸렌(TCE) 등의 유기물질을 질소(N2), 산소(O2), 헬륨(He)등과 혼합하여 흐름의 조절이 가능하도록 유량 조절기(1)에 연결시킨다.
유기물질이 통과하는 파이프에 유량 조절기(1)에 연결하는 목적은 유량 조절을 수시로 가능하게 하고자 하는 것이다.
유량 조절기(1)를 통과한 유기 물질들이 미세미량 밸브(2)와 습도 센서(5)를 통과하게 하며 통과된 유기 물질들을 벤트로 직접 이송되어 배출될 수 있도록 한다.
벤트로 이송되는 파이프에 다시 가스 크로마로 그래프(7)에 연결하여 가스 크로마토 그래프(7)를 거쳐 벤트로 이송되게 한다.
상기 가스 크로마로 그래프에 연결시키는 목적은 반응정도를 파악하고 반응기구를 얻기 위한 것이다.
또한 도 2에 도시한 바와 같이 태양광을 이용할 시에는 자외선 측정기(10)를 광반응 시스템에 부착하여 자외선의 강도를 측정할 수도 있는 것이다.
또한 중앙에 이산화티타니아 광촉매가 코팅된 유리 구슬(8)과 온도 센서(3) 및 압력 센서(4)가 삽입되는 튜브(11)를 설치하고 그 외부에 일정한 간격을 가지면서 램프(9)가 설치된 광반응 시스템으로 이송이 되게 하여 광반응 시스템을 통과시키게 하여 펌프(6)의 구동력으로 유기 물질을 벤트로 이송시켜 유기성 물질을 정화할 수 있는 것이다.
상기 코팅에 사용하는 광촉매들은 순수 TiO2(이산화티타니아), Fe2O3(산화철), ZnO (산화아연) 등과 TiO2/SiO2(이산화티타니아-실리카 혼합), Fe/Ti(이산화철-이산화티타니아 혼합광촉매), Ni/Ti(산화니켈-이산화티타니아 혼합광촉매), Mo/Ti(산화 몰리브데늄-이산화티타니아 혼합광촉매), Nb/Ti (산화 나이오비움-이산화티타니아 혼합광촉매), Li/Ti (산화리튬-이산화티타니아 혼합광촉매)등 혼합광촉매, Pt (백금) 담지 이산화티타니아 광촉매, Pd (팔라듐) 담지 이산화티타니아 광촉매 이다. 이들은 VOC 처리에 있어서 효율을 증가시키기 위함으로 광원의 종류에 따라서도 다양하게 적용될 수 있다. 실제로 각 혼합촉매들의 제조에는 TiCl4, FeCl3ㆍ3H2O, NiCl2ㆍ6H2O, ZnCl2, MoCl5용액 등을 때에 따라서 선정하여, 1℃ 이하의 온도에서 증류수에 혼합하여 입자성장을 위하여 약 2시간 동안 교반시키면서 반응시켰다. 이 콜로이드(colloid)의 이온강도(ionic strength)를 감소시킴으로써 안정성을 증가시키고 분말형성을 용이하게 하기 위하여 Spectra/Por Membrane (MWCO:6-8000)을 사용하여 투석(dialyzing)한 후, 담지체에 코팅을 위하여 준비된다. Nb와 Li는 에톡사이드 (ethoxide)를 이용한 sol-gel법을 이용하였으며, Pt와 Pd 담지는 H2PtCl6ㆍnH2O와 H2PdCl6ㆍnH2O를 이용하여 광환원법으로 수행하였다.
또 광촉매 코팅 담지체 종류는 제올라이트, 유리구슬, 세라믹, 실리카, 알루미나 등으로 다공성으로 광촉매 코팅양을 증가시키며 VOC와의 접촉면적을 늘리기 위함이다. 이들은 혼합/투석을 거친 광촉매용액과 함께 rotary evaporator에 투입되어 감압증발됨으로서 광촉매가 표면에 코팅되게 된다.
또 광촉매가 코팅된 충전물 충진형 Tubular 광반응기는 Quartz재질로 UV영역의 빛이 외부에서 조사될 때 충진된 광촉매가 코팅된 담지체에 빛이 전달될 수 있다.
다음 광촉매가 코팅된 충전물 충진형 Tubular 광반응시스템 (제 1 도와 제 2 도)은 VOC 발생원에 직접 적용이 가능하며, 발생량에 따라 tubular 반응기를 직렬로 연결하여 시스템규모를 쉽게 조절하게 하였다. 발생된 후 잔류하는 VOC의 처리에 있어서는 주변에 존재하는 공기와 수분의 도움으로 이의 처리가 가능하도록 조절될 수도 있다.
본 발명의 구성은 실시예에 국한하지 않고 설계변경적인 방법과 장치는 모두 본 발명에 포함된다.
본 발명은 유리구슬, 알루미나, 제오라이트, 세라믹, 모래 등과 같은 충전물에 감압증발법(vacuum evaporation)으로 코팅하여 VOC물질 중 대표적인 삼염화에틸렌(trichloroethylene; TCE)를 분해하였으며 이의 결과를 제시하였다.
유리구슬 (또는 실리카, 알루미나, 제오라이트, 세라믹, 모래 등)에 실험에 사용한 TiO2광촉매를 코팅하는 방법은 다음과 같다. TiCl4용액을 1℃ 이하의 온도에서 증류수에 혼합하여 이산화티타니아(TiO2)의 입자성장을 위하여 약 2시간 동안 교반시키면서 반응시켰다. 이 콜로이드(colloid)의 이온강도(ionic strength)를 감소시킴으로써 안정성을 증가시키고 분말형성을 용이하게 하기 위하여 Spectra/Por Membrane (MWCO:6-8000)을 사용하여 투석(dialyzing)한 후, 투석한 용액을 직경 1.5mm의 유리구슬 (또는 알루미나, 제오라이트, 세라믹, 모래 등)과 함께 Rotary evaporator에 넣은 후 감압증발(vacuum evaporation)하였다. 용액이 있는 항온조(water bath)의 온도는 상온으로 유지하면서 기압이 약 25∼30 milli-bar(mb) 정도가 되도록 하였으며 최종적으로 약 1 mb가 되도록 진공을 만들어 주었다.
TiO2광촉매가 코팅 된 유리구슬 (또는 알루미나, 제오라이트, 실리카, 세라믹, 모래 등)을 섭씨 300도에서 2시간동안 열처리한 후에 tube에 충진한 후, 제 1 도와 제 2 도에서 보인 것 같이 TCE를 흘려주면서 분해실험을 실시하였으며, 도 3에 도시한 바와 같은 결과를 얻었다.
1) TCE의 기상처리에서 유리구슬, 실리카, 알루미나, 제오라이트, 세라믹, 모래 등에 코팅한 촉매를 반응한 결과 최종 20초 반응시 90∼95% 이상의 분해율 (또는 TCE 제거율)을 나타내었다.
2) 미량의 산소공급 하에서도 TCE는 빠르게 제거되었으며, 산소공급이 증가되면서 중간생성물의 peak도 감소되는 경향을 볼 수 있었다.
3) 반응에 있어서 수분공급은 특히 고농도(~300ppm)에 경우 큰 차이를 보여주었으며, 적정 이상의 수분공급은 필요하지 않았다.
4) 청명한 날에 인공광원 대신 태양광을 이용해 보았으며, 효율이 같거나 오히려 증가하는 결과를 나타내었다. 이는 태양광을 이용한 옥외시스템 구성을 통한 경제적 효과를 얻을 수 있음을 입증하였다 하겠다.
5) 대기중이나 실내 VOC 오염 농도인 수 ppm 단위에서는 주위에 존재하는 산소와 수분의 도움으로 중간생성물 없이 완벽한 처리가 가능할 것으로 사료된다.
Claims (7)
- 트라이클로로에틸렌(TCE) 등의 유기물질이 대표적인 유독 휘발성유기물질의 한 성분으로 질소(N2), 산소(O2), 헬륨(He)등과 함께 사용하여 농도조절이나 부산물들과 혼합하여 전체 흐름의 조절이 가능하도록 유량 조절기(1)에 연결시켰으며, 유량 조절기(1)를 통과한 물질들이 미세미량 밸브(2)와 습도 센서(5)를 통과하게 되며 통과된 유기 물질들은 벤트로 직접 이송되어 배출될 수 있도록 하는 것과, 시료의 일부분을 가스 크로마토 그래프(7)에 연결하여 농도를 측정하고 벤트로 이송시키는 것과, 중앙에 이산화티타니아 광촉매가 코팅된 유리 구슬(8)과 온도 센서(3) 및 압력 센서(4)가 삽입되는 튜브(11)를 설치하고 그 튜브의 외부에 일정한 간격을 가지면서 램프(9)가 설치된 광반응 시스템(100)으로 이송이 되게 하여 광반응 시스템(100)을 통과시키게 하여 펌프(6)의 구동력으로 유기 물질을 벤트로 이송시키는 것으로 구성되어진 것을 특징으로 하는 광촉매가 코팅된 충전물 충진형 튜브형 휘발성 유기물질 (VOC) 처리 (태양)광화학장치.
- 트라이클로로에틸렌(TCE) 등의 유기물질이 대표적인 유독 휘발성유기물질의 한 성분으로 질소(N2), 산소(O2), 헬륨(He)등과 함께 사용하여 농도조절이나 부산물들과 혼합하여 전체 흐름의 조절이 가능하도록 유량 조절기(1)에 연결시켰으며, 유량 조절기(1)를 통과한 물질들이 미세미량 밸브(2)와 습도 센서(5)를 통과하게 되며 통과된 유기 물질들은 벤트로 직접 이송되어 배출될 수 있도록 하는 것과, 시료의 일부분을 가스 크로마토 그래프(7)에 연결하여 농도를 측정하고 벤트로 이송시키는 것과, 중앙에 이산화티타니아 광촉매가 코팅된 유리 구슬(8)과 온도 센서(3) 및 압력 센서(4)가 삽입되는 튜브(11)를 설치하고 그 튜브의 외부에 일정한 간격을 가지면서 램프(9)가 설치된 광반응 시스템(100)으로 이송이 되게 하여 광반응 시스템(100)을 통과시키게 하여 펌프(6)의 구동력으로 유기 물질을 벤트로 이송시키는 것으로 구성되어진 것을 특징으로 하는 광촉매가 코팅된 충전물 충진형 튜브형 휘발성 유기물질 (VOC) 처리 (태양)광화학 방법.
- 제 2항에 있어서;코팅에 사용한 광촉매들은 순수 TiO2(이산화티타니아), Fe2O3(산화철), ZnO (산화 아연) 등과 TiO2/SiO2(이산화티타니아-실리카혼합), Fe/Ti(이산화철- 이산화 티타 니아 혼합광촉매), Ni/Ti(산화니켈-이산화티타니아 혼합광촉매), Mo/Ti (산화 몰리브데늄-이산화티타니아 혼합광촉매), Nb/Ti (산화 나이오비움 - 이산화티타니아 혼합광촉매), Li/Ti (산화리튬-이산화티타니아 혼합광촉매)등 혼합광촉매, Pt (백금) 담지 이산화티타니아 광촉매, Pd (팔라듐) 담지 이산화티타니아 광촉매 등을 사용할 수 있는 것을 특징으로 하는 광촉매가 코팅된 충전물 충진형 튜브형 휘발성 유기물질 (VOC) 처리 (태양)광화학 방법.
- 제 2항에 있어서;TiCl4, FeCl3ㆍ3H2O, NiCl2ㆍ6H2O, ZnCl2, MoCl5용액 등을 때에 따라 선정하여, 1℃ 이하의 온도에서 증류수에 혼합하여 입자성장을 위하여 약 2시간 동안 교반시키면서 반응시키고, 이 콜로이드(colloid)의 이온강도(ionic strength)를 감소시킴으로써 안정성을 증가시키고 분말형성을 용이하게 하기 위하여 Spectra/Por Membrane (MWCO:6-8000)을 사용하여 투석(dialyzing)한 후, 담지체에 코팅을 위하여 준비하는 것으로 구성되어진 것을 특징으로 하는 광촉매가 코팅된 충전물 충진형 튜브형 휘발성 유기물질 (VOC) 처리 (태양)광화학 장치.
- 제 1항에 있어서;광촉매 코팅 담지체 종류는 제올라이트, 유리구슬, 세라믹, 실리카, 알루미나 등으로 다공성으로 광촉매 코팅양을 증가시키며 VOC와의 접촉면적을 늘리고, 이들은 혼합/투석을 거친 광촉매용액과 함께 rotary evaporator에 투입되어 감압증발됨으로서 광촉매가 표면에 코팅되게 하는 것으로 구성되어진 것을 특징으로 하는 광촉매가 코팅된 충전물 충진형 튜브형 휘발성 유기물질 (VOC) 처리 (태양)광화학 장치.
- 제 1항에 있어서;광촉매가 코팅된 충전물 충진형 Tubular 광반응기는 Quartz재질로 UV영역의 빛이 외부에서 조사될 때 충진된 광촉매가 코팅된 담지체에 빛이 전달될 수 있도록 구성되어진 것으로 특징으로 하는 광촉매가 코팅된 충전물 충진형 튜브형 휘발성 유기물질 (VOC) 처리 (태양)광화학 장치.
- 제 2항에 있어서;광촉매가 코팅된 충전물 충진형 Tubular 광반응시스템(100)은 VOC 발생원에 직접 적용이 가능하며, 발생량에 따라 tubular 반응기를 직렬로 연결하여 시스템규모를 쉽게 조절이 가능하고, 발생된 후 잔류하는 VOC의 처리에 있어서는 주변에 존재하는 공기와 수분의 도움으로 이의 처리가 가능하도록 조절될 수도 있도록 구성되어진 것을 특징으로 하는 광촉매가 코팅된 충전물 충진형 튜브형 휘발성 유기물질 (VOC) 처리 (태양)광화학 방법.
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