KR20000060225A - piezoeletric device made of ferroelectric thin film for MEMS and its process - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은, 강유전체 박막을 이용한 압전소자 및 그 제조방법에 관한 것으로, 특히 초소형 기계 및 전자시스템(MEMS:Micro-Electro Mechanical Systems)에서 사용되는 강유전체 박막 압전소자 및 그 제조방법에 관한 것이다.BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a piezoelectric element using a ferroelectric thin film and a method of manufacturing the same, and more particularly, to a ferroelectric thin film piezoelectric element used in micro-electromechanical systems (MEMS) and a method of manufacturing the same.
반도체를 소재로 한 집적회로 제조기술의 혁신을 기반으로 한 미세기계구조물 가공기술, 즉 마이크로머시닝 기술의 발달은 새로운 개념의 기계-전자 복합시스템인 마이크로머신을 등장시켰고, 이 마이크로머시닝 기술은 기계-전자 복합제품의 발전경향과 부합되어 21세기를 겨냥한 핵심기술로 주목받고 있다.The development of micromachining technology, or micromachining technology, based on innovations in integrated circuit manufacturing technology based on semiconductors, has introduced a new concept of a micromachine, a mechanical-electronic complex system. In line with the development trend of electronic composite products, it is attracting attention as a core technology for the 21st century.
멤스(MEMS:Micro-Electro Mechanical Systems)라고 불리우는 마이크로머신 기술의 응용분야는 자동차, 디스플레이를 포함한 가전 등의 기간산업과 앞으로 다가올 항공, 우주, 산업, 의료산업까지 다양하다. 특히, 센서분야에서의 마이크로머신기술은 상당한 발전을 이룩하였으며, 잉크젯 프린터 헤드와 자동차 에어백용 충돌감지 센서, 압력센서 등은 이미 실용화되어 상당한 시장을 형성하고 있다.The application of micromachine technology, called MEMS (Micro-Electro Mechanical Systems), covers a wide range of industries, including automotive, display and home appliances, as well as the aerospace, aerospace, industrial and medical industries. In particular, micromachine technology in the field of sensors has made significant advances, and inkjet printer heads, collision detection sensors and pressure sensors for automobile airbags have already been put into practical use, forming a considerable market.
한편, 강유전체(ferroelectric material)는 전기적으로는 절연체인 유전체의 일종으로서, 특수한 물리적 성질을 가진 물질이다. 강유전체는 외부에서 전기장을 가하지 않더라도 결정내부에 존재하는 전기쌍극자의 상호작용에 의하여 자발적으로 일정한 방향으로 배열하는 자발분극성(spontaneous polarization)을 가지며, 또한 외부에서 전기장을 가해주면 분극이 역전(polarization reversal)되게 된다.Ferroelectric materials, on the other hand, are a type of dielectric that is electrically insulated and are materials with special physical properties. Ferroelectrics have spontaneous polarization which is spontaneously arranged in a certain direction due to the interaction of electric dipoles present in the crystal even without external electric field, and polarization reversal when external electric field Will be
도 1은 외부에서 가한 전기장의 세기가 변화함에 따라 강유전체의 분극상태의 변화를 보여주는 이력곡선(hysteresis loop)이다.FIG. 1 is a hysteresis loop showing a change in the polarization state of a ferroelectric as the strength of an externally applied electric field changes.
도시된 바와 같이, 수평축은 전기장을 나타내고 수직축이 변위벡터를 나타낸다. 자발분극 때문에 전기장이 0일 때도 변위벡터가 0이 아닌 값 Pr을 나타내며, 이를 잔류분극(remnant polarization)이라 한다. 분극의 방향을 바꾸기 위해서는 분극의 반대방향으로 전기장을 걸어주어야 하는데, 이력곡선에서 알 수 있듯이, 일정한 크기 이상의 전기장을 가해주어야 한다. 이와 같이 분극의 방향을 바꿀 수 있는 임계전기장의 크기를 항전기장(Ec; coersive field)이라 한다. 전기장의 크기를 증가시키면 처음에는 많은 수의 분극이 전기장 방향으로 배열되며 따라서 변위벡터는 급격히 증가한다. 그러나, 모든 분극이 전기장의 방향으로 배열되게 되면 전기장의 세기를 증가시키더라도 변위벡터는 증가하지 않고 포화상태에 이르게 되는데 이를 포화분극(Ps)이라 한다. 이러한 성질은 자발분극이 안정된 2개의 상태를 가지기 때문에 나타나는 현상이다.As shown, the horizontal axis represents the electric field and the vertical axis represents the displacement vector. Even when the electric field is zero due to spontaneous polarization, the displacement vector shows a non-zero value P r , which is called remnant polarization. To change the direction of the polarization, you have to apply an electric field in the opposite direction of the polarization. The magnitude of the critical electric field, which can change the direction of polarization, is called the coersive field (E c ). Increasing the magnitude of the electric field initially causes a large number of polarizations to be arranged in the direction of the electric field, thus increasing the displacement vector rapidly. However, if all the polarization is arranged in the direction of the electric field, even if the intensity of the electric field is increased, the displacement vector does not increase but reaches saturation, which is called saturation polarization (P s ). This property occurs because spontaneous polarization has two stable states.
이와 같은 성질을 갖는 강유전체는 분극결정으로 이루어져 있으므로, 모두 압전성(piezoelectric)을 나타낸다. 압전성이란 기계적에너지와 전기에너지 상호간의 전환을 의미하는 것으로, 분극결정에 압력을 가하여 기계적인 변형을 일으키면 전기장이 형성되어 전압이 유기되며, 반대로 분극결정에 전압을 가하면 기계적인 변형이 유발되는 성질을 뜻한다. 따라서, 압전성을 응용하여 라이터의 점화장치나 전자시계의 진동자 및 압력센서를 제조하고 있다.Since ferroelectrics having such properties consist of polarized crystals, they all exhibit piezoelectricity. Piezoelectricity refers to the conversion between mechanical energy and electrical energy. When pressure is applied to a polarized crystal to cause mechanical deformation, an electric field is formed to induce a voltage. On the contrary, when a voltage is applied to the polarized crystal, mechanical deformation is induced. It means. Therefore, piezoelectricity is applied to manufacture igniters of lighters, vibrators and pressure sensors of electronic watches.
그런데, 상기 강유전체를 이용한 마이크로머신용 압전소자에 있어서는, 자기이력곡선 중 구동전압과 이에 따른 기계적변형과 비례관계를 갖는 구간, 즉 분극방향이 역전되지 않는 구간을 사용하여 원하는 구동을 실행하는 것이 바람직하다. 다시 말해서, 항전기장을 포함하지 않은 단일분극방향(unipolar) 구간에서의 전기장과 변위관계를 사용하여, 예를 들면 압력센서 등의 작동범위를 설정하는 것이 좋다. 왜냐하면, 항전기장을 포함하는 구간을 작동범위에 포함시키게 되면 변위벡터의 방향이 역전되게 되고 따라서 동작전압과 변위와의 관계가 일대일대응의 함수관계를 갖지 못하게 된다. 즉, 동일한 구동전압에 대해서 야기되는 변위가 일정하지 않게 되기 때문이다.However, in the piezoelectric element for micromachines using the ferroelectric, it is preferable to perform a desired driving by using a section having a proportional relationship with the driving voltage and the mechanical deformation according to the magnetic history curve, that is, the section in which the polarization direction is not reversed. Do. In other words, it is good to set the operating range of, for example, a pressure sensor, by using the electric field and the displacement relationship in the unipolar section which does not include the anti-electric field. Because, when the section including the anti-electric field is included in the operating range, the direction of the displacement vector is reversed, and thus the relationship between the operating voltage and the displacement does not have a one-to-one function relationship. That is, the displacement caused by the same driving voltage is not constant.
더욱이, 분극방향이 스위칭되는 구간, 즉 항전기장이 포함되는 구간을 응용소자의 작동범위로 설정하게 되면, 반복적인 분극스위칭으로 인하여 잔류분극량 혹은 스위칭 된 분극량의 감소를 나타내는 피로(fatigue)현상이 나타나게 된다. 보통 PZT박막의 경우 107∼109주기 후 초기값의 약 50%가량의 분극량 감소를 겪는 것으로 보고되고 있다. 이와 같은 피로현상은 도메인(domain)의 응력완화, 산소공공과 같은 하전된 결함쌍극자의 낮은 스위칭속도 등 미시적인 원인으로부터 발생된다.Furthermore, when the period in which the polarization direction is switched, that is, the period in which the anti-electric field is included, is set as the operating range of the application device, fatigue phenomenon indicating a reduction in the residual polarization amount or the switched polarization amount due to repetitive polarization switching is performed. Will appear. In general, PZT thin films have been reported to experience a decrease in polarization of about 50% of their initial values after 107 to 109 cycles. The fatigue phenomenon is caused by microscopic factors such as stress relaxation of domains and low switching speed of charged defect dipoles such as oxygen vacancies.
따라서, 항전기장을 포함하지 않는 단일분극방향구간을 작동범위로 설정하고자 할 때, 강유전체의 이력곡선이 원점을 기준으로 대칭성을 나타낼수록 압전소자의 작동범위가 좁아지게 되고 이는 압전센서의 감지범위가 좁아지게 되는 등 압전소자의 성능을 저하시키게 되며, 반대로 항전기장을 작동범위에 포함시키게 되면 상술한 피로현상으로 인한 압전소자의 신뢰성을 보장하지 못하는 결과를 초래하게 된다.Therefore, when trying to set a single polarization direction section that does not include an anti-electric field, the operating range of the piezoelectric element becomes narrower as the hysteresis curve of the ferroelectric shows symmetry with respect to the origin. The performance of the piezoelectric element is reduced, such as narrowing, and on the contrary, the inclusion of a constant electric field in the operating range may result in the failure of the piezoelectric element due to the above-mentioned fatigue phenomenon.
한편, 강유전체를 이용한 압전소자에 있어서는, 시간이 지남에 따라 분극량이 감소되는 "에이징"특성을 갖고 있다. 이에 따른 압전상수값의 변화로 인해 신뢰성 높은 소자를 제조하는데 상당한 어려움이 있게 된다.On the other hand, piezoelectric elements using ferroelectrics have an "aging" characteristic in which the amount of polarization decreases with time. Due to this change in the piezoelectric constant value there is a significant difficulty in manufacturing a reliable device.
따라서, 본 발명의 목적은 "에이징"을 감소시켜 동작신뢰성을 향상시키며, 넓은 단일분극 작동범위를 갖는 강유전체 박막을 이용한 마이크로머신용 압전소자 및 그 제조방법을 제공하는 것이다.Accordingly, an object of the present invention is to reduce the " aging " to improve operation reliability, and to provide a piezoelectric element for a micromachine using a ferroelectric thin film having a wide monopolar operating range, and a method of manufacturing the same.
도 1은 외부에서 가한 전기장의 세기가 변화함에 따라 강유전체의 분극상태의 변화를 보여주는 이력곡선(hysteresis loop),1 is a hysteresis loop showing a change in the polarization state of a ferroelectric as the intensity of an electric field applied from the outside changes,
도 2는 다양한 산소 압력 하에 냉각된 제 1실시예의 이력곡선,2 is a hysteresis curve of the first embodiment cooled under various oxygen pressures,
도 3은 제 2실시예와 비교예의 이력곡선,3 is a hysteresis curve of a second embodiment and a comparative example,
도 4는 상기 제 2실시예와 비교예의 인터페이스에 대한 AES(Auger eletron Spectroscopy)를 측정한 결과를 나타낸 그래프,4 is a graph showing the results of measuring the Auger eletron Spectroscopy (AES) for the interface of the second embodiment and the comparative example,
도 5는 제 3실시예와 비교예의 이력곡선이다.5 is a hysteresis curve of the third embodiment and the comparative example.
상기 목적은, 본 발명에 따라, 강유전체박막을 이용한 마이크로머신용 압전소자에 있어서, 상기 강유전체박막에 가해준 전기장과 상기 강유전체의 분극변위와의 관계를 도시한 이력곡선이 원점을 기준으로 비대칭성을 나타냄을 특징으로 하는 마이크로머신용 압전소자에 의해 달성된다.According to the present invention, in the piezoelectric element for micromachines using a ferroelectric thin film, a hysteresis curve showing the relationship between the electric field applied to the ferroelectric thin film and the polarization displacement of the ferroelectric material has an asymmetry relative to the origin. It is achieved by a piezoelectric element for a micromachine, characterized in that.
한편, 상기 목적은 강유전체 박막을 이용한 마이크로머신용 압전소자의 제조방법에 있어서, 상기 강유전체 박막의, 가해준 전기장과 분극변위와의 관계를 도시한 이력곡선이 원점을 기준으로 비대칭성을 갖도록 제조하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 마이크로머신용 압전소자의 제조방법에 의해서도 달성된다.On the other hand, the object is to manufacture a piezoelectric element for micromachines using a ferroelectric thin film, the hysteresis curve showing the relationship between the applied electric field and polarization displacement of the ferroelectric thin film to have asymmetry with respect to the origin It is also achieved by a method of manufacturing a piezoelectric element for a micromachine, characterized in that it comprises a step.
여기서, 상기 비대칭성을 갖도록 제조하는 단계는, 소정 강유전체 박막을 소정 지지판에 형성시키는 단계; 상기 형성된 강유전체 박막을 소정 산소압력 이하에서 냉각시키는 단계를 포함하는 것이 바람직하다.The manufacturing of the asymmetry may include: forming a predetermined ferroelectric thin film on a predetermined support plate; It is preferable to include the step of cooling the formed ferroelectric thin film below a predetermined oxygen pressure.
혹은, 상기 비대칭성을 갖도록 제조하는 단계는, 소정 지지판에 소정 강유전체 박막을 형성시키는 단계; 상기 형성된 강유전체 박막에 각각 상이한 열처리과정을 통해 상하층 전극을 형성시키는 단계를 포함하는 것이 바람직하다.Alternatively, the manufacturing of the asymmetry may include forming a predetermined ferroelectric thin film on a predetermined support plate; It is preferable to include the step of forming the upper and lower electrode on the ferroelectric thin film formed through a different heat treatment process.
혹은, 상기 비대칭성을 갖도록 제조하는 단계는, 소정 지지판에 소정 강유전체 박막을 형성시키는 단계; 상기 형성된 강유전체 박막에 내부전기장이 유기되도록 상기 형성된 강유전체 박막 상하층에 각각 상이한 전극물질로 상하층 전극을 형성시키는 단계를 포함하는 것이 바람직하다.Alternatively, the manufacturing of the asymmetry may include forming a predetermined ferroelectric thin film on a predetermined support plate; And forming upper and lower electrodes on the upper and lower layers of the formed ferroelectric thin film so that an internal electric field is induced in the formed ferroelectric thin film.
이하에서는 첨부도면을 참조하여 본 발명인 비대칭이력곡선을 갖는 강유전체박막을 이용한 압전소자에 대해 상세히 설명한다.Hereinafter, a piezoelectric element using a ferroelectric thin film having an asymmetric history curve according to the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.
본 발명에 따른 제 1실시예에 의한 강유전체박막을 이용한 마이크로머신용 압전소자는 단결정 LaAlO3지지판과, 에피텍셜층의 PLZT(티탄酸지르콘酸 鉛란탄:(Pb,La)(Zr,Ti)O3) 강유전체막과, LSCO(La-Sr-Co-O)전극을 포함한다. 단, 단결정 LaAlO3지지판은 SiO2또는 Si로 대체 가능하다.The piezoelectric element for micromachines using the ferroelectric thin film according to the first embodiment of the present invention is a single crystal LaAlO 3 support plate and PLZT (titanium zirconium qulantan: (Pb, La) (Zr, Ti) O of an epitaxial layer). 3 ) a ferroelectric film and an LSCO (La-Sr-Co-O) electrode. However, the single crystal LaAlO 3 support plate can be replaced with SiO 2 or Si.
여기서, PLZT막은 단결정LaAlO3지지판에 엑시머 레이저펄스를 이용하여 640℃에서 증착시켰다. PLZT막의 두께는 3000Å이며 Pb0.9La0.1Zr0.2Ti0.8O3의 조성을 갖는다. 또한 LSCO전극은 1000Å의 두께와 La0.5Sr0.5CoO3의 조성을 갖는다. 증착된 PLZT막은 낮은 산소압력 하에서, 바람직하기로는 10-5Torr이하에서 냉각시킨다.Here, the PLZT film was deposited at 640 ° C. using an excimer laser pulse on a single crystal LaAlO 3 support plate. The thickness of the PLZT film is 3000 GPa and has a composition of Pb 0.9 La 0.1 Zr 0.2 Ti 0.8 O 3 . In addition, the LSCO electrode has a thickness of 1000 Å and a composition of La 0.5 Sr 0.5 CoO 3 . The deposited PLZT film is cooled under low oxygen pressure, preferably below 10 -5 Torr.
강유전체의 대표적인 결정구조로 지칭되는 산화 페로브스카이트(perovskite)에 있어서, 주변산소압력은 하전균형(charge balance)과, 반응물과 생성물로서의 원소와 화합물간의 수적관계를 의미하는 스토이키오메트리(stoichiometry)에 영향을 미치므로, 산소 및 산소관련 결정결함은 전기적 특성을 결정하는데 있어 중요한 역할을 하는 것으로 알려져 있다. 더욱이, 산소공공은 가장 유동성이 높은 내부의 이온결함으로서 항전기장보다 높은 전기장 하에서는 이동이 가능하다.In perovskite oxide, a representative crystal structure of ferroelectrics, the ambient oxygen pressure is a stoichiometry, which means the charge balance and the numerical relationship between elements and compounds as reactants and products. Oxygen and oxygen-related crystal defects are known to play an important role in determining electrical properties. Moreover, the oxygen vacancies can move under an electric field higher than the constant electric field due to the most fluid internal ion defect.
도 2는 다양한 산소 압력 하에 냉각된 PLZT막의 이력곡선을 도시한 것이다. (1)은 10Torr하에서 냉각되었을 때의 이력곡선이며, (2)는 100mTorr하에서 냉각되었을 때의 이력곡선이고, (3)은 10-5Torr 하에서 냉각되었을 때의 이력곡선이다. 도시된 바와 같이, 냉각압력이 감소됨에 따라 이력곡선은 전기장을 나타내는 수평축의 양의 방향으로 이동되게 됨을 확인할 수 있다.2 shows the hysteresis curve of a PLZT film cooled under various oxygen pressures. (1) is a hysteresis curve when cooled under 10 Torr, (2) is a hysteresis curve when cooled under 100 mTorr, and (3) is a hysteresis curve when cooled under 10 -5 Torr. As shown, as the cooling pressure is reduced it can be seen that the hysteresis curve is moved in the positive direction of the horizontal axis representing the electric field.
이는 냉각 산소압력이 감소됨에 따라 대응되는 상층 전극방향의 내부의 역전기장이 더욱 커지기 때문으로 추정된다. 왜냐하면, PLZT막이 냉각되는 동안 에피텍셜 PLZT막의 산소공공들(vacancies)이 비대칭적으로 분포되게 되며, 또한, 에피텍셜 PLZT막에서, 음의 분극은 산소공공을 갖는 하전된 결함분극의 배열을 유도하기 때문이다. 즉, 하층전극 주변의 양으로 하전된 산소공공들과 상층전극의 주변에 잡힌(trapped) 전자는 산소공공으로 인해 산소 페로브스카이트(perovskite)구조에 있어서 가장 유동성이 강한 이온결함이다. 더욱이, 양으로 하전된 산소공공은 하층전극 주변으로 집중되어 선분극상태(prepolarized state: 잡힌 전자들은 선분극상태의 양극을 상쇄하려는 경향을 가진다)의 음극을 상쇄하려는 경향을 띈다. 따라서, 에피텍셜 PLZT막에서, 상기 배열된 결함쌍극자와 하전된 산소공공의 비대칭분포는 이력곡선의 비대칭을 유발하게 되는 것으로 보인다.This is presumably because the reverse electric field in the corresponding upper electrode direction becomes larger as the cooling oxygen pressure decreases. Because the oxygen vacancies of the epitaxial PLZT membrane are asymmetrically distributed while the PLZT membrane is cooled, and in the epitaxial PLZT membrane, the negative polarization induces an array of charged defect polarizations with oxygen pores. Because. That is, positively charged oxygen pores around the lower electrode and electrons trapped around the upper electrode are the most fluidic ion defects in the oxygen perovskite structure due to the oxygen pores. Moreover, the positively charged oxygen vacancies are concentrated around the lower electrode, tending to offset the cathode of the prepolarized state (the trapped electrons tend to cancel the anode in the prepolarized state). Thus, in the epitaxial PLZT film, the asymmetric distribution of the arranged defective dipoles and the charged oxygen pores appears to cause asymmetry of the hysteresis curve.
따라서, 산소공공의 수와 결함쌍극자의 수를 증가시키고 보다 낮은 산소기압하에서 에피텍셜 PLZT막을 냉각시키면 이력곡선의 비대칭을 보다 강화시킬 수 있게 됨을 알 수 있다.Therefore, it can be seen that increasing the number of oxygen vacancies and the number of defective dipoles and cooling the epitaxial PLZT film under lower oxygen pressure can enhance the asymmetry of the hysteresis curve.
한편, 본 발명에 따른 제 1실시예의 에피텍셜 PLZT박막에 대한 비교예로서, 나머지 조건은 제 1 실시예와 동일하게 하고, 박막결정의 성질만을 다르게 한, 즉 방향성을 갖는 다결정 PLZT층 및 단순 다결정 PLZT층을 성장시켜 냉각산소압력이 이력곡선의 비대칭성에 미치는 영향을 살펴 보았다.On the other hand, as a comparative example for the epitaxial PLZT thin film of the first embodiment according to the present invention, the remaining conditions are the same as in the first embodiment, and only the properties of the thin film crystals are different, that is, the oriented polycrystalline PLZT layer and simple polycrystalline The growth of the PLZT layer was investigated for the effect of cooling oxygen pressure on the asymmetry of the hysteresis curve.
먼저, 높은 방향성(highly oriented)을 갖는 다결정 PLZT층을 성장시키기 위해, 먼저 템플릿층으로서 400Å이하의 두께를 갖는 c-축방향의 Bi4Ti3O12(BTO)박막을 PLD(pulse laser deposition)법에 의해 SiO2/Si기판상에 성장시킨다. 단, 여기서 SiO2는 1000Å의 두께로 열산화처리에 의해 형성된 산화층이다. 다음으로는 [001]방향의 Pt를 상기 템플릿층 상에 이온빔 스퍼터링 증착법(ion beam sputter deposition)을 사용하여 증착시킨다. 그리고 나서, 상기 Pt층에 LSCO/PLZT/LSCO층을 PLD법에 의해 성장시킨다. 한편, 다결정 LSCO/PLZT/LSCO층은 Pt/Ti/SiO2/Si상에 성장시킨다. 모든 금속산화층은 100 mTorr의 산소압력하에서 산화되었으며 모든 증착공정이 끝난 뒤에는 10-5∼760 Torr범위의 산소압력하에서 냉각시킨다. 상세한 성장공정은 제 1실시예와 동일하다.First, in order to grow a highly oriented polycrystalline PLZT layer, first, a c-axis Bi 4 Ti 3 O 12 (BTO) thin film having a thickness of 400 kPa or less as a template layer is pulsed laser deposition (PLD). by the method is grown on the SiO 2 / Si substrate. Here, SiO 2 is an oxide layer formed by thermal oxidation treatment at a thickness of 1000 kPa. Next, Pt in the [001] direction is deposited on the template layer by using ion beam sputter deposition. Then, an LSCO / PLZT / LSCO layer is grown on the Pt layer by the PLD method. On the other hand, the polycrystalline LSCO / PLZT / LSCO layer is grown on Pt / Ti / SiO 2 / Si phase. All metal oxide layers were oxidized at an oxygen pressure of 100 mTorr and cooled down to an oxygen pressure in the range of 10 -5 to 760 Torr after all deposition processes. The detailed growth process is the same as in the first embodiment.
제 1실시예에 대한 비교예로서의 방향성(oriented)을 갖는 다결정 PLZT막은 산소의 냉각압력과 이력곡선의 비대칭성과의 상관관계를 보여주지 않는다. 10-5Torr의 산소압력하에서 냉각된 방향성을 갖는 다결정 PLZT막은 이력곡선의 대칭성에 있어서 1기압하에서 냉각된 그것과 별다른 차이를 보여주지 않고 있다. 달리 말하면, 방향성 다결정 PLZT막은 산소압력의 변화에 상관없이 이력곡선이 대칭적일 뿐 아니라 선분극상태가 거의 나타나지 않는다. 대응 내부역전기장 또한 거의 0을 나타낸다.The polycrystalline PLZT film having an orientation as a comparative example to the first embodiment does not show a correlation between the cooling pressure of oxygen and the asymmetry of the hysteresis curve. The oriented polycrystalline PLZT film cooled under oxygen pressure of 10 -5 Torr shows no difference in the symmetry of the hysteresis curve from that cooled under 1 atmosphere. In other words, the directional polycrystalline PLZT film exhibits a symmetric hysteresis curve and almost no linear polarization state regardless of the change in oxygen pressure. The corresponding internal reverse electric field is also nearly zero.
또한, 제 1실시예에 대한 비교예로서의 단순 다결정(polycrystalline) PLZT막 역시 방향성 다결정 PLZT막과 동일한 특성을 보여준다.In addition, a simple polycrystalline PLZT film as a comparative example with respect to the first embodiment also shows the same characteristics as the directional polycrystalline PLZT film.
즉, 상기 제 1실시예에 따른 조건하에 형성된 방향성 다결정 PLZT막과 단순 다결정 PLZT막은 냉각시 산소압력을 낮춘다하더라도 이력곡선의 이동을 얻을 수 없으며, 상기와 같은 조건하에서는 에피텍셜 PLZT막에 있어서만이 이러한 특성이 나타남을 확인할 수 있다.That is, the directional polycrystalline PLZT film and the simple polycrystalline PLZT film formed under the conditions according to the first embodiment cannot obtain the shift of the hysteresis curve even when the oxygen pressure is reduced during cooling, and only in the epitaxial PLZT film under the above conditions. It can be seen that these characteristics appear.
본 발명에 따른 제 2실시예에 의한 강유전체박막을 이용한 마이크로머신용 압전소자의 구성은 다음과 같다.The configuration of the piezoelectric element for micromachines using the ferroelectric thin film according to the second embodiment of the present invention is as follows.
(a) Pt/BTO/Pt/MgO(001)(a) Pt / BTO / Pt / MgO (001)
(b) LSCO/BTO/Pt/MgO(001)(b) LSCO / BTO / Pt / MgO (001)
(c) Au/BTO/Pt/MgO(001)(c) Au / BTO / Pt / MgO (001)
단, 제 2실시예에서 사용한 강유전체박막은 BTO이고, LSCO의 조성은 La0.5Sr0.5CoO3이다.However, the ferroelectric thin film used in Example 2 is BTO, and the composition of LSCO is La 0.5 Sr 0.5 CoO 3 .
한편, 제 2실시예에 따른 강유전체박막을 이용한 마이크로머신용 압전소자의 이력곡선의 비대칭성을 비교확인하기 위해, 다음과 같이 전극물질을 달리하여 압전소자를 형성하였다.On the other hand, to check the asymmetry of the hysteresis curve of the piezoelectric element for micromachines using the ferroelectric thin film according to the second embodiment, the piezoelectric element was formed by changing the electrode material as follows.
(d) Pt/BTO/LSCO/MgO(001)(d) Pt / BTO / LSCO / MgO (001)
(e) Au/Cr/BTO/Pt/MgO(001)(e) Au / Cr / BTO / Pt / MgO (001)
제 2실시예와 비교예의 제조과정은 다음과 같다. 먼저 (001)방향을 갖는 MgO 지지판에 400℃에서 RF스퍼터링에 의해 Pt 하층전극을 증착시켰다. 그리고, LSCO 하층전극은 650℃에서 PLD(Pulse Laser Deposition)법에 의해 성장시켰다. 그리고 나서, BTO 강유전체 박막은 700℃에서 PLD법에 의해 성장시켰다. BTO/Pt/MgO 와 BTO/LSCO/MgO 막의 모든 층은 MgO 지지판의 c축에 따라 에피층으로 성장되었다. 또한 LSCO 상층전극은 650℃에서 PLD법에 의해 성장시켰다. 또한, Pt 상층전극은 상온에서 RF스퍼터링에 의해 에피성장시켰고, Au과 Au/Cr 전극은 열증착법(thermal evaporation method)에 의해 형성시켰다.The manufacturing process of the second embodiment and the comparative example is as follows. First, a Pt underlayer electrode was deposited on an MgO support plate having a (001) direction by RF sputtering at 400 ° C. The LSCO underlayer electrode was grown by PLD (Pulse Laser Deposition) at 650 ° C. Then, the BTO ferroelectric thin film was grown by PLD method at 700 ° C. All layers of BTO / Pt / MgO and BTO / LSCO / MgO films were grown into epilayers along the c-axis of the MgO support plate. The LSCO upper electrode was grown by PLD method at 650 ° C. In addition, the Pt upper electrode was epitaxially grown at room temperature by RF sputtering, and Au and Au / Cr electrodes were formed by a thermal evaporation method.
도 3은 제 2실시예 (a) Pt/BTO/Pt/MgO(001), (b) LSCO/BTO/Pt/MgO(001), (c) Au/BTO/Pt/MgO(001)와, 비교예(d)Pt/BTO/LSCO/MgO(001), (e)Au/Cr/BTO/Pt/MgO(001) 의 이력곡선이다.3 shows a second embodiment (a) Pt / BTO / Pt / MgO (001), (b) LSCO / BTO / Pt / MgO (001), (c) Au / BTO / Pt / MgO (001), Comparative Examples (d) Hysteresis curves of Pt / BTO / LSCO / MgO (001) and (e) Au / Cr / BTO / Pt / MgO (001).
도시된 바와 같이, (a), (b), 및 (c)는 비대칭성을 보여주고 있다. 그러나 (d)와 (e)는 거의 대칭성을 보여주고 있는데, 이것은 강유전체 박막과 전이금속사이의 전기적 접촉이 희귀금속(noble metal)과의 전기적 접촉과는 전혀 다른 현상을 나타내기 때문으로 추정된다. 즉, 전이금속은 쉽게 산화물을 형성하고 따라서 n-타입 반도체 인터페이스층으로 되기 때문이다. 따라서, Cr/BTO의 인터페이스는 도너(donner)인 양이온을 동반하며, 이에 의해 비대칭성이 감소되는 것으로 보인다. 따라서, 도시된 모든 이력곡선은 양전하가 하층의 BTO/Pt인터페이스에 존재하게 된다는 설명을 뒷받침해주고 있다.As shown, (a), (b), and (c) show asymmetry. However, (d) and (e) show almost symmetry because the electrical contact between the ferroelectric thin film and the transition metal is completely different from the electrical contact with the noble metal. In other words, the transition metal easily forms an oxide and thus becomes an n-type semiconductor interface layer. Thus, the interface of Cr / BTO is accompanied by a donor cation, thereby reducing the asymmetry. Thus, all the hysteresis curves shown support the explanation that positive charges will be present in the underlying BTO / Pt interface.
도 4는 상기 제 2실시예와 비교예의 인터페이스에 대한 열처리의 효과를 알아보기 위해 초고진공에서 시료의 표면에 전자를 입사시켜 방출되는 오제이전자의 에너지를 검출하여 조성분석을 행하는 AES(Auger eletron Spectroscopy)의 결과를 나타낸 그래프이다.FIG. 4 illustrates AES (Auger eletron Spectroscopy) for detecting the energy of the OJ electrons emitted by injecting electrons onto the surface of a sample in ultra-high vacuum to examine the effect of heat treatment on the interface of the second and comparative examples. ) Is a graph showing the results.
(a)와 (b)는 각각 BTO강유전체 박막을 상온과 700℃에서 각각 성장시킨 BTO/Pt/MgO 다중막에 대한 그래프이다. 도시된 바와 같이, 상온에서 형성된 BTO/Pt 인터페이스에 있어서는 비스무트, 티타늄, 및 산소의 값이 모두 동시에 0가 된다. 반면, 700℃에서 형성된 BTO/Pt 인터페이스에 있어서는 비스무트의 값이 니타늄과 산소의 값보다 훨씬 더 빨리 0가 된다. 더욱이, 백금의 값은 상온에서 형성된 것에 비해 훨씬 더 급격한 곡선을 나타낸다. 이러한 결과는 고온에서 티탄, 산소 및 백금의 내부확산이 잘 일어나며 이는 BTO/Pt 인터페이스에서의 하전을 유발시키는 것으로 보인다.(a) and (b) are graphs of BTO / Pt / MgO multilayers in which BTO ferroelectric thin films were grown at room temperature and 700 ° C., respectively. As shown, for the BTO / Pt interface formed at room temperature, the bismuth, titanium, and oxygen values are all zero at the same time. On the other hand, for the BTO / Pt interface formed at 700 ° C, the bismuth value goes to zero much faster than the values of titanium and oxygen. Moreover, the value of platinum shows a much sharper curve than that formed at room temperature. These results show that internal diffusion of titanium, oxygen and platinum occurs well at high temperatures, which seems to cause charge at the BTO / Pt interface.
따라서 상층전극과 하층전극에 대한 상이한 열처리는 인터페이스의 하전량을 다르게 하고 이는 이력곡선의 비대칭을 야기하게 됨을 알 수 있었다.Therefore, it can be seen that different heat treatments on the upper electrode and the lower electrode change the amount of charge of the interface, which causes the asymmetry of the hysteresis curve.
본 발명에 따른 제 3실시예에 의한 강유전체박막을 이용한 마이크로머신용 압전소자의 구성은 다음과 같다.The configuration of the piezoelectric element for micromachines using the ferroelectric thin film according to the third embodiment of the present invention is as follows.
(a) LCO/PZT/LSCO(a) LCO / PZT / LSCO
(b) LSCO/PZT/LCO(b) LSCO / PZT / LCO
한편, 제 3실시예에 대한 비교예의 구성은 다음과 같다.On the other hand, the configuration of the comparative example for the third embodiment is as follows.
LSCO/PZT/LSCOLSCO / PZT / LSCO
여기서, PZT의 조성은 Pb(Zr0.52Ti0.48)O3이고, LSCO의 조성은 (La0.5Sr0.5)CoO3이다. 제 3 실시예와 비교예의 상이한 점은 전극물질에 있다. 즉, 제 3실시예에서는 도전성산화물인 LSCO 및 LCO를 상하층전극으로 각각 사용하였으나 비교예에서는 상하층 모두 동일하게 LSCO전극을 사용하였다.Here, the composition of PZT is Pb (Zr 0.52 Ti 0.48 ) O 3 , and the composition of LSCO is (La 0.5 Sr 0.5 ) CoO 3 . The difference between the third example and the comparative example lies in the electrode material. That is, in the third embodiment, LSCO and LCO, which are conductive oxides, were used as the upper and lower layer electrodes, respectively.
제 3실시예와 비교예의 제조과정은 다음과 같다. 먼저, 단결정 LaAlO3지지판에 650℃에서 Nd:YAG 레이저펄스 증착법에 의해 Pb(Zr0.52Ti0.48)O3, (La0.5Sr0.5)CoO3및 LaCoO3(LCO)층을 성장시켰다. LSCO와 LCO의 결정구조와 질을 저하시키지 않고 동일하게 유지시키기 위해 동일한 에피텍셜층의 복합구조를 형성시켰다. 막이 성장되는 동안의 산소압력은 200 mTorr를 유지하였다. 냉각산소의 압력은 400 Torr였다.The manufacturing process of the third embodiment and the comparative example is as follows. First, Pb (Zr 0.52 Ti 0.48 ) O 3 , (La 0.5 Sr 0.5 ) CoO 3 and LaCoO 3 (LCO) layers were grown on a single crystal LaAlO 3 support plate at 650 ° C. by Nd: YAG laser pulse deposition. In order to maintain the same crystal structure and quality of LSCO and LCO without deterioration, a complex structure of the same epitaxial layer was formed. Oxygen pressure was maintained at 200 mTorr while the film was growing. The pressure of the cooling oxygen was 400 Torr.
도 5는 제 3실시예와 비교예에 따른 강유전체박막을 이용한 마이크로머신용 압전소자의 이력곡선이다. (a)와 (b)는 각각 제 3실시예에 따른 LCO/PZT/LSCO과 LSCO/PZT/LCO의 이력곡선이고 (c)는 비교예인 LSCO/PZT/LSCO의 이력곡선이다.5 is a hysteresis curve of a piezoelectric element for micromachines using a ferroelectric thin film according to a third embodiment and a comparative example. (a) and (b) are the hysteresis curves of LCO / PZT / LSCO and LSCO / PZT / LCO according to the third embodiment, respectively, and (c) is the hysteresis curve of LSCO / PZT / LSCO as a comparative example.
도시된 바와 같이, 상하층 전극으로 모두 도전성산화물인 LSCO를 사용한 비교예에 있어서는 이력곡선이 대칭성을 나타내게 된다. 그러나, 상하층 전극을 각각 다르게 LSCO와 LCO를 사용한 제 3실시예에 있어서의 이력곡선은 비대칭성을 나타냄을 확인할 수 있었다.As shown, in the comparative example in which LSCO, which is a conductive oxide, is used as the upper and lower layer electrodes, the hysteresis curve shows symmetry. However, it was confirmed that the hysteresis curve in the third embodiment using LSCO and LCO differently for the upper and lower layer electrodes showed asymmetry.
이는, 전극물질을 다르게 사용함으로써 PZT 강유전체박막에 내부 전기장(internal electric field)이 형성되기 때문으로 보인다. 즉, LCO/PZT 인터페이스에 형성된 빌트인(built-in) 전압과 LSCO/PZT에 형성된 빌트인(built-in) 전압에 의해 PZT강유전체박막 내부에 전기장이 형성되게 되며 따라서 이력곡선은 비대칭성을 보이게 되는 것이다. 실제로, LCO/PZT 및 LSCO/PZT인터페이스에 형성된 빌트인(built-in)전압은 각각 0.6V와 0.12V로 측정되었다.This seems to be due to the formation of an internal electric field in the PZT ferroelectric thin film by using different electrode materials. That is, the electric field is formed inside the PZT ferroelectric thin film by the built-in voltage formed in the LCO / PZT interface and the built-in voltage formed in the LSCO / PZT. Thus, the hysteresis curve shows asymmetry. . In fact, the built-in voltages formed at the LCO / PZT and LSCO / PZT interfaces were measured to be 0.6V and 0.12V, respectively.
상술한 각 실시예에서는 각각 비대칭의 이력곡선을 갖는 강유전체박막 및 그 제조방법을 보여주고 있다. 제 1실시예에서는 냉각산소압력을 낮춤으로서 에피텍셜 강유전체박막이 비대칭 이력곡선을 갖게 되는 것을 보여주고 있으며, 제 2실시예에서는 강유전체박막의 상하층에 상이한 열처리과정을 거치는 경우에 비대칭이력곡선을 갖게 되는 강유전체박막 및 그 제조방법을 보여주고 있다. 또한, 제 3실시예에서는 상이한 전극물질을 사용함으로써 전극과 강유전체박막의 인터페이스의 빌트인전압을 갖도록 하여 비대칭이력곡선을 갖는 강유전체박막과 그 제조방법을 보여주고 있다.Each of the above-described embodiments shows a ferroelectric thin film having asymmetric hysteresis curve and a method of manufacturing the same. The first embodiment shows that the epitaxial ferroelectric thin film has an asymmetric hysteresis curve by lowering the cooling oxygen pressure, and the second embodiment has an asymmetric hysteresis curve when the upper and lower layers of the ferroelectric thin film undergo different heat treatment processes. The ferroelectric thin film and the manufacturing method thereof are shown. In addition, the third embodiment shows a ferroelectric thin film having an asymmetric hysteresis curve and a method of manufacturing the same by using different electrode materials to have a built-in voltage at the interface between the electrode and the ferroelectric thin film.
이처럼 비대칭이력곡선을 갖는 강유전체 박막을 마이크로머신용 압전소자로서 사용하게 되면, 이력곡선이 전압을 나타내는 수평축 방향으로 이동됨에 따라 강유전체 내부의 분극방향이 역전되지 않고 일방향을 향하고 있는 상태에서 압전소자로서의 압전특성(전압을 증가시키면 강유전체의 변형량이 증가되는)이 일대일 대응되는 함수관계를 갖게 되어, 센서 혹은 기타 압전응용소자로서의 단일분극(unipolar) 제어범위가 넓어지게 된다. 즉, 항전기장을 동작영역에 포함시키지 않더라도 넓은 동작범위를 가질 수 있게 된다.When a ferroelectric thin film having an asymmetric hysteresis curve is used as a piezoelectric element for a micromachine, the piezoelectric element as a piezoelectric element is in a state in which the polarization direction of the ferroelectric is not reversed but directed in one direction as the hysteresis curve is moved in the horizontal axis direction indicating the voltage. The characteristics (increasing the voltage increases the amount of deformation of the ferroelectric) have a one-to-one corresponding functional relationship, thereby widening the unipolar control range as a sensor or other piezoelectric application element. In other words, it is possible to have a wide operating range even if the anti-electric field is not included in the operating region.
또한, 강유전체 박막에 비대칭성을 갖게 함으로써, 즉, 특정방향에서의 잔류분극이 다른 방향에 비해 안정되게 함으로써, "에이징"-시간 경과에 따른 분극반전에 의한 분극량의 감소 및 이에 따른 압전특성의 열화-을 감소시킬 수 있어, 소자의 동작 신뢰성을 크게 향상시킬 수 있게 된다.Also, by making the ferroelectric thin film asymmetric, i.e., making the residual polarization in a specific direction more stable than other directions, it is possible to reduce the amount of polarization due to polarization inversion over time and thus the piezoelectric characteristics of the "aging" -time. Deterioration can be reduced, and the operation reliability of the device can be greatly improved.
본 발명에 따른 강유전체 박막을 이용한 마이크로머신용 압전소자는 매우 넓은 응용범위를 갖는 바, 대표적으로는 마이크로머신용 구동소자와 감지소자로서의 응용을 들 수 있다.The piezoelectric element for micromachines using the ferroelectric thin film according to the present invention has a very wide application range, and examples thereof include applications as driving elements and sensing elements for micromachines.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 강유전체 박막을 이용한 마이크로머신용 압전소자는 원점에 대한 비대칭이력곡선을 가짐을 특징으로 한다. 이에 따라, 넓은 단일분극(unipolar) 제어범위를 가지며, "에이징"에 의한 압전상수 변동 등이 현저히 감소된다. 또한, 분극방향이 빈번하게 스위칭됨으로 인한 피로현상을 없앨 수 있게 된다.As described above, the piezoelectric element for micromachines using the ferroelectric thin film according to the present invention is characterized by having an asymmetric history curve with respect to the origin. Thus, it has a wide unipolar control range, and the piezoelectric constant fluctuation due to "aging" is significantly reduced. In addition, the fatigue phenomenon due to the frequent switching of the polarization direction can be eliminated.
따라서, 본 발명에 따르면, 소자를 안정적으로 동작시킬 수 있게 되며 소자의 동작 신뢰성이 크게 향상된 강유전체 박막을 이용한 마이크로머신용 압전소자 및 그 제조방법이 제공된다.Therefore, according to the present invention, a piezoelectric element for a micromachine and a method of manufacturing the same are provided, which can stably operate the device and improve the operation reliability of the device.
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