KR20000009377A - Asphalt sealant composition - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 건축물, 교량 또는 도로의 보수제로 사용되는 아스팔트 실란트 조성물, 보다 상세하게는 고온 및 저온에서의 피로특성이 개선된 아스팔트 실란트 조성물에 관한 것이다.The present invention relates to an asphalt sealant composition used as a repair agent for buildings, bridges or roads, and more particularly to an asphalt sealant composition having improved fatigue properties at high and low temperatures.
아스팔트는 일반적으로 30 내지 70℃의 고온에서는 점성 거동을 보이고, -20 내지 0℃의 저온에서는 취성구조를 갖기 때문에 고온 및 저온영역에서 심한 피로특성을 나타낸다. 따라서, 도로 또는 교량포장에 사용되는 아스팔트는 겨울철과 같은 혹한기에는 아스팔트 기재의 유리질이 취성파괴되어 크랙이 발생하고, 여름철과 같은 혹서기에는 아스팔트의 점성유동으로 인하여 차량 등의 바퀴자국에 의한 홈이 파이는 등 심하게 변형되는 문제점이 있다.Asphalt generally exhibits viscous behavior at high temperatures of 30 to 70 ° C. and has a brittle structure at low temperatures of −20 to 0 ° C., resulting in severe fatigue characteristics at high and low temperatures. Therefore, the asphalt used for paving roads or bridges is cracked due to the brittle fracture of the glass substrate of the asphalt during cold weather such as winter season, and the cracks caused by the viscous flow of asphalt during the cold weather such as the summer season. There is a problem that is severely modified.
기존의 아스팔트 실란트 조성물는 침입도가 85 내지 100인 도로포장용 아스팔트 10중량부와 자갈과 모래를 혼합한 골재 90중량부를 혼합한 것인데, 혹한기와 혹서기에는 상기한 바와 같은 아스팔트 자체의 특성에 의해 쉽게 변형되거나 파괴되는 문제점이 있다.Conventional asphalt sealant composition is a mixture of 10 parts by weight of road paving asphalt with a penetration of 85 to 100 and 90 parts by weight of aggregate mixed with gravel and sand, cold or cold is easily deformed by the characteristics of the asphalt itself as described above There is a problem that is destroyed.
특히, 건축물, 터널, 교량의 상판 또는 도로의 갓길의 건축재료로 사용되는 콘크리이트는 혹한기에는 선팽창계수가 감소하기 때문에 크랙의 넓이가 더 증가하여 콘크리이트로부터 아스팔트가 탈착하게 된다. 이러한 현상은 건축물 및 교량의 조기붕괴와 직접 연관되며, 도로의 파손으로 인한 교통사고를 유발하기도 한다.In particular, concrete used as a building material for buildings, tunnels, tops of bridges, or shoulders of roads, in the cold season, the coefficient of linear expansion decreases, so that the width of the cracks increases, so that the asphalt is detached from the concrete. This phenomenon is directly related to premature collapse of buildings and bridges, and it can also cause traffic accidents due to road damage.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 상기한 문제점을 해결하기 위하여 고온 및 저온에서의 피로특성이 개선된 아스팔트 실란트 조성물을 제공하는 것이다.SUMMARY OF THE INVENTION The present invention has been made in an effort to provide an asphalt sealant composition having improved fatigue characteristics at high and low temperatures in order to solve the above problems.
본 발명이 이루고자 하는 다른 기술적 과제는 고온 및 저온에서의 피로특성이 개선된 아스팔트 실란트 조성물의 제조방법을 제공하는 것이다.Another object of the present invention is to provide a method for producing an asphalt sealant composition having improved fatigue characteristics at high and low temperatures.
본 발명은 상기 기술적 과제를 달성하기 위하여 아스팔트 100 중량부, 폐타이어 고무분말 4 내지 14 중량부 및 스티렌-부타디엔-스티렌 공중합체 4 내지 10 중량부를 포함하는 것을 특징으로 하는 아스팔트 실란트 조성물을 제공한다.The present invention provides an asphalt sealant composition comprising 100 parts by weight of asphalt, 4 to 14 parts by weight of waste tire rubber powder and 4 to 10 parts by weight of styrene-butadiene-styrene copolymer.
또한, 본 발명은 상기 또다른 기술적 과제를 달성하기 위하여, a) 아스팔트 100 중량부에 아스팔트 가소제 5 내지 25 중량부 및 공정유 5 내지 25 중량부를 부가하여 100 내지 180℃의 온도에서 열처리하는 단계; b) 상기 혼합물에 폐타이어 고무분말 4 내지 14 중량부 및 스티렌-부타디엔-스티렌 공중합체 4 내지 10중량부를 부가하여 150 내지 200℃의 온도에서 열처리하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 아스팔트 실란트 조성물의 제조방법을 제공한다.In addition, the present invention, in order to achieve the above another technical problem, a) adding 5 to 25 parts by weight of asphalt plasticizer and 5 to 25 parts by weight of the process oil to 100 parts by weight of asphalt heat treatment at a temperature of 100 to 180 ℃; b) adding 4 to 14 parts by weight of waste tire rubber powder and 4 to 10 parts by weight of styrene-butadiene-styrene copolymer to the mixture and heat-treating at a temperature of 150 to 200 ° C. It provides a manufacturing method.
이하에서는 본 발명의 구성에 대하여 보다 상세하게 서술하고자 한다.Hereinafter, the configuration of the present invention will be described in more detail.
고온에서의 영구변형 및 저온에서의 크랙발생 현상을 방지하기 위해서는 아스팔트 실란트 조성물의 연화점이 상승되어야 할 뿐만 아니라 탄성율도 증대되어야 한다.In order to prevent permanent deformation at high temperatures and cracking at low temperatures, not only the softening point of the asphalt sealant composition should be increased but also the elastic modulus must be increased.
따라서, 본 발명의 아스팔트 실란트 조성물은 연화점을 상승시키기 위하여 폐타이어를 분쇄한 고무분말을 포함하며, 이로 인한 조성물의 연화점 상승은 혹서기에도 보다 높은 온도까지 점성유동 특성을 나타내지 않도록 한다.Therefore, the asphalt sealant composition of the present invention includes a rubber powder pulverized waste tire in order to increase the softening point, thereby increasing the softening point of the composition so as not to exhibit viscous flow characteristics even at higher temperatures.
이와 같이 폐타이어 분말을 이용하여 아스팔트 실란트 조성물을 제조하게 되면 아스팔트 실란트 조성물의 제조단가를 낮추면서 폐타이어 처리에 드는 환경비용을 절감할 수 있다는 장점도 아울러 갖는다.As described above, when the asphalt sealant composition is manufactured using the waste tire powder, the manufacturing cost of the asphalt sealant composition may be reduced while reducing the environmental cost of waste tire treatment.
본 발명의 아스팔트 조성물에 포함되는 폐타이어 고무분말의 함량은 아스팔트 100중량부에 대하여 4 내지 14 중량부가 바람직하다. 이는 폐타이어 고무분말의 함량이 4중량부 미만이면 조성물의 연화점 상승이 미미하여 소기의 목적을 달성하기 어려우며, 14중량부를 초과하면 아스팔트와 폐타이어 분말과의 계면접착력이 현저하게 저하되어 열가소성 탄성체를 부가하더라도 탄성율이나 신율이 증대되지 않고, 고무 분말끼리 응집하는 등 조성물의 균일성이 저하되어 연화점이 오히려 내려가기 때문이다.The content of the waste tire rubber powder included in the asphalt composition of the present invention is preferably 4 to 14 parts by weight based on 100 parts by weight of asphalt. If the content of the waste tire rubber powder is less than 4 parts by weight, the softening point of the composition is insignificant, and it is difficult to achieve the intended purpose. Even if it does not increase elastic modulus or elongation, the uniformity of a composition falls, such as agglomeration of rubber powders, and a softening point falls rather.
또한, 폐타이어 분말의 입도는 조성물의 균질한 혼합을 위하여 30 내지 40메쉬가 바람직하다.In addition, the particle size of the waste tire powder is preferably 30 to 40 mesh for homogeneous mixing of the composition.
또한, 본 발명의 아스팔트 실란트 조성물은 조성물의 탄성율 및 신율을 증대시키기 위하여 열가소성 탄성체를 포함하는데, 본 발명의 조성물에 사용되는 열가소성 탄성체는 스티렌-부타디엔-스티렌 공중합체가 바람직하다. 이와 같은 열가소성 탄성체는 아스팔트와 폐타이어 분말의 계면접착력을 향상시켜 아스팔트 실란트의 탄성율과 신율을 증가시키는 작용을 하며, 탄성율의 증가는 고온에서의 변형문제를, 신율의 증가는 저온에서의 크랙발생 현상을 현저하게 개선시킬 수 있다.In addition, the asphalt sealant composition of the present invention includes a thermoplastic elastomer to increase the modulus and elongation of the composition, and the thermoplastic elastomer used in the composition of the present invention is preferably a styrene-butadiene-styrene copolymer. The thermoplastic elastomer improves the interfacial adhesion between asphalt and waste tire powder, thereby increasing the elastic modulus and elongation of the asphalt sealant. The increase in elastic modulus causes deformation at high temperatures, and the increase in elongation causes cracking at low temperatures. Can be significantly improved.
본 발명의 아스팔트 조성물에 사용되는 스티렌-부타디엔-스티렌 공중합체는 스티렌 함량이 20 내지 40 중량%인 블록 공중합체가 바람직한데, 이는 랜덤 공중합체에 비하여 열가소성이 크고 압출특성이 우수하며, 경도가 높고 내한성 또한 우수하기 때문이다.The styrene-butadiene-styrene copolymer used in the asphalt composition of the present invention is preferably a block copolymer having a styrene content of 20 to 40% by weight, which is larger in thermoplasticity, better in extrusion characteristics, and has higher hardness than the random copolymer. Cold resistance is also excellent.
본 발명의 아스팔트 조성물에 포함되는 스티렌-부타디엔-스티렌의 함량은 아스팔트 100중량부에 대하여 4 내지 10중량부가 바람직하다. 이는 스티렌-부타디엔-스티렌의 함량이 4중량부 미만이면 조성물의 탄성율이나 신율이 거의 개선되지 않고, 10중량부를 초과하면 조성물의 연화점 상승에 장애가 되기 때문이다.The content of styrene-butadiene-styrene included in the asphalt composition of the present invention is preferably 4 to 10 parts by weight based on 100 parts by weight of asphalt. This is because if the content of styrene-butadiene-styrene is less than 4 parts by weight, the elastic modulus or elongation of the composition is hardly improved.
본 발명의 아스팔트 조성물에 포함되는 아스팔트는 연화점이 45 내지 50℃이고, 침입도가 85 내지 100인 것이 바람직하다.Asphalt included in the asphalt composition of the present invention has a softening point of 45 to 50 ° C and a penetration of 85 to 100.
본 발명의 아스팔트 실란트 조성물은 상기 성분들 외에도 아스팔트 가소제, 충전제, 공정유, 내산화제 또는 점착제 등 아스팔트 실란트 조성물에 통상적으로 첨가되는 성분들을 더 포함할 수 있다.In addition to the above components, the asphalt sealant composition of the present invention may further include components conventionally added to the asphalt sealant composition such as asphalt plasticizers, fillers, process oils, antioxidants, or adhesives.
아스팔트 가소제는 아스팔트의 침입도를 증대시키고, 아스팔트 실란트 조성물의 저온에서의 신율을 증가시키는 목적으로 사용되며, 통상적으로 사용되는 아스팔트 가소제로는 벙커C유, 경유 등을 예로 들 수 있다. 아스팔트 가소제의 함량은 아스팔트 100중량부에 대하여 5 내지 25중량부가 바람직하다.Asphalt plasticizers are used for the purpose of increasing the penetration of asphalt, and to increase the elongation at low temperatures of the asphalt sealant composition. Examples of commonly used asphalt plasticizers include bunker C oil and diesel. As for the content of asphalt plasticizer, 5-25 weight part is preferable with respect to 100 weight part of asphalt.
충전제는 콘크리이트와의 혼화성을 향상시키고, 아스팔트 실란트 조성물의 침입도를 감소시키며, 연화점을 상승시키는 작용을 한다. 통상적으로 사용되는 충전제로는 탈크, 탄산칼슘, 실리카 등을 예로 들 수 있다. 충전제의 함량은 아스팔트 100중량부에 대하여 5 내지 25중량부가 바람직하며, 입자 크기는 100 내지 200 메쉬가 바람직하다.Fillers serve to improve miscibility with concrete, reduce the penetration of asphalt sealant compositions, and raise the softening point. Commonly used fillers include talc, calcium carbonate, silica and the like. The content of the filler is preferably 5 to 25 parts by weight with respect to 100 parts by weight of asphalt, and the particle size is preferably 100 to 200 mesh.
공정유는 가공성과 저온특성을 증대시킬 목적으로 사용되며, 통상적으로 사용되는 공정유로는 파라핀 오일, 나프텐 오일, 방향족 오일 등을 예로 들 수 있다. 공정유의 함량은 아스팔트 100중량부에 대하여 5 내지 25중량부가 바람직하다.Process oil is used for the purpose of increasing processability and low temperature characteristics, and commonly used process oils include paraffin oil, naphthenic oil, aromatic oil, and the like. The content of the process oil is preferably 5 to 25 parts by weight based on 100 parts by weight of asphalt.
내산화제는 아스팔트 실란트 조성물의 산화방지와 노화방지를 목적으로 사용되며, 통상적으로 사용되는 내산화제로는 페놀계, 아민계, 인계, 유황계 등의 내산화제를 예로 들 수 있다. 내산화제의 함량은 아스팔트 100중량부에 대하여 0.1 내지 2중량부가 바람직하다.The oxidizing agent is used for the purpose of anti-oxidation and anti-aging of the asphalt sealant composition, and conventionally used oxidizing agents include oxidizing agents such as phenol-based, amine-based, phosphorus-based and sulfur-based. The content of the oxidizing agent is preferably 0.1 to 2 parts by weight based on 100 parts by weight of asphalt.
점착제는 아스팔트 실란트 조성물의 점착력을 증대시킬 목적으로 사용되며, 통상적으로 사용되는 점착제로는 로진, 수소화로진에스테르 등을 예로 들 수 있다. 점착제의 함량은 아스팔트 100중량부에 대하여 0.1 내지 1중량부가 바람직하다.The pressure-sensitive adhesive is used for the purpose of increasing the adhesive strength of the asphalt sealant composition, and examples of commonly used pressure-sensitive adhesives include rosin and hydrogenated rosin ester. The content of the pressure-sensitive adhesive is preferably 0.1 to 1 parts by weight based on 100 parts by weight of asphalt.
본 발명의 아스팔트 실란트 조성물은Asphalt sealant composition of the present invention
a) 아스팔트 100 중량부에 아스팔트 가소제 5 내지 25 중량부 및 공정유 5 내지 25 중량부를 부가하여 100 내지 180℃의 온도에서 열처리하는 단계;a) adding 5 to 25 parts by weight of asphalt plasticizer and 5 to 25 parts by weight of process oil to 100 parts by weight of asphalt, and heat-treating at a temperature of 100 to 180 ° C;
b) 상기 혼합물에 폐타이어 고무분말 4 내지 14 중량부 및 스티렌-부타디엔-스티렌 공중합체 4 내지 10중량부를 부가하여 150 내지 200℃의 온도에서 열처리하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법에 의하여 제조될 수 있다.b) 4 to 14 parts by weight of the waste tire rubber powder and 4 to 10 parts by weight of the styrene-butadiene-styrene copolymer are added to the mixture, followed by heat treatment at a temperature of 150 to 200 ° C. Can be.
상기 a)단계에 있어서, 100 ℃는 아스팔트가 유동하기 시작하는 최저 온도이며, 아스팔트 가소제의 인화점과 공정유의 인화점을 고려할 때 상기 a)단계의 열처리 온도는 100 내지 180℃가 바람직하다.In the step a), 100 ° C is the minimum temperature at which asphalt begins to flow, and considering the flash point of the asphalt plasticizer and the flash point of the process oil, the heat treatment temperature of the step a) is preferably 100 to 180 ° C.
또한, b)단계의 열처리 온도는 조성물의 균일한 혼합과, 블록 공중합체의 열화 또는 가소제 및 공정유의 휘발 등으로 인한 기계적 물성의 손실 등을 고려할 때 150℃ 내지 200℃가 바람직하다.In addition, the heat treatment temperature of step b) is preferably 150 ° C. to 200 ° C. in consideration of uniform mixing of the composition, loss of mechanical properties due to deterioration of the block copolymer or volatilization of the plasticizer and process oil, and the like.
또한, 아스팔트 실란트 조성물에 통상적으로 첨가되는 충전제, 내산화제 또는 점착제 등은 균일한 혼합을 위해 상기 단계 b)에 부가하는 것이 바람직하다.In addition, fillers, oxidizers, or pressure-sensitive adhesives, which are typically added to the asphalt sealant composition, are preferably added to step b) above for uniform mixing.
이하에서는 실시예를 들어 본 발명의 아스팔트 실란트 조성물에 대하여 상세히 기술하고자 한다. 하지만, 본 발명이 하기 실시예로만 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, the asphalt sealant composition of the present invention will be described in detail with reference to Examples. However, the present invention is not limited only to the following examples.
<실시예 1><Example 1>
침입도가 85 내지 100인 아스팔트인 AP-3 (SK사 제품) 100 중량부에 벙커C유 15 중량부 및 공정유 A-3(미창석유 제품) 10 중량부를 혼합하고 120℃에서 30분간 교반하였다. 여기에 상온에서 30 내지 40 메쉬 범위의 입자크기로 분쇄한 폐타이어 분말 8 중량부, 스티렌 함량이 31중량%인 스티렌-부타디엔-스티렌 공중합체 KTR 101(금호석유화학 제품) 6 중량부, 탈크 15 중량부, 점착제인 헤라큘러스사의 펜탈린 H-E (Pentalyn H-E: 상품명) 0.5 중량부 및 내산화제로서 송원산업의 송녹스(SONGNOX)21B 1 중량부를 부가하여 170℃에서 300 rpm으로 3시간 동안 교반하여 균일화시켰다.15 parts by weight of bunker C oil and 10 parts by weight of process oil A-3 (from unchanged petroleum oil) were mixed with 100 parts by weight of AP-3 (made by SK), an asphalt having a penetration of 85 to 100, and stirred at 120 ° C. for 30 minutes. . Here, 8 parts by weight of waste tire powder ground to a particle size ranging from 30 to 40 mesh at room temperature, 6 parts by weight of styrene-butadiene-styrene copolymer KTR 101 (Kumho Petrochemical) having a styrene content of 31% by weight, talc 15 Parts by weight, 0.5 parts by weight of Pentalyn HE (trade name) of Herculus, a pressure-sensitive adhesive, and 1 part by weight of SONGNOX 21B of Songwon Industrial Co., Ltd. as an oxidizing agent, were stirred at 170 ° C. for 300 hours at 300 rpm. Homogenized.
<실시예 2><Example 2>
충전제, 내산화제 및 점착제를 부가하지 않은 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 제조하였다.It was prepared in the same manner as in Example 1 except that no filler, an oxidation inhibitor, and an adhesive were added.
<실시예 3><Example 3>
가소제와 공정유를 사용하지 않은 것을 제외하고는 실시예 2와 동일한 방법으로 제조하였다.It was prepared in the same manner as in Example 2 except that no plasticizer and process oil were used.
<비교예 1>Comparative Example 1
상업적으로 입수가능한 미국 Crafco Inc.사의 아스팔트 실란트 조성물 제품크라프코 폴리 플렉스 3(Crafco Poly Flex 3)를 사용하였다.A commercially available asphalt sealant composition from Crafco Inc., USA, was used.Crafco Poly Flex 3 was used.
<비교예 2>Comparative Example 2
스티렌-부타디엔-스티렌 공중합체의 함량을 3 중량부로 한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 제조하였다.It was prepared in the same manner as in Example 1 except that the content of styrene-butadiene-styrene copolymer was 3 parts by weight.
<비교예 3>Comparative Example 3
스티렌-부타디엔-스티렌 공중합체의 함량을 11 중량부로 한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 제조하였다.It was prepared in the same manner as in Example 1 except that the content of styrene-butadiene-styrene copolymer was 11 parts by weight.
<비교예 4><Comparative Example 4>
폐타이어 고무분말의 함량을 3 중량부로 한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 제조하였다.A waste tire rubber powder was prepared in the same manner as in Example 1 except that the content was 3 parts by weight.
<비교예 5>Comparative Example 5
폐타이어 고무분말의 함량을 15 중량부로 한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 제조하였다.A waste tire rubber powder was prepared in the same manner as in Example 1 except that the content was 15 parts by weight.
이상과 같이 제조한 실시예 및 비교예의 아스팔트 실란트 조성물을 이용하여 연화점, 상온과 영하 10℃에서의 접착강도 및 상온과 영하 10℃에서의 접착신율을 다음과 같이 측정하고, 그 결과를 표 1에 나타내었다.Using the asphalt sealant compositions of Examples and Comparative Examples prepared as described above, the softening point, the adhesive strength at room temperature and minus 10 ° C, and the elongation at room temperature and minus 10 ° C were measured as follows, and the results are shown in Table 1. Indicated.
1) 연화점1) Softening point
ASTM D 2398에 의하여 실시예 1 내지 3 및 비교예 1 내지 5의 조성물의 연화점을 측정하였다.The softening points of the compositions of Examples 1-3 and Comparative Examples 1-5 were measured by ASTM D 2398.
2) 접착강도2) adhesive strength
ASTM D 1002 및 ASTM D 3407에 의하여 상기 조성물들의 접착강도를 측정하였다.The adhesive strength of the compositions was measured according to ASTM D 1002 and ASTM D 3407.
3) 접착신율3) Adhesion Elongation
ASTM D 1002, ASTM D 113 및 ASTM D 3407에 의하여 상기 조성물들의 접착신율을 측정하였다.The adhesion elongation of the compositions was measured by ASTM D 1002, ASTM D 113 and ASTM D 3407.
4)전단 접착강인성4) Shear adhesive toughness
ASTM D 1002에 의하여, 조성물의 두께를 3 mm로 하여 얻은 변형-응력곡선을 적분하여 전단접착 강인성을 측정하였다.According to ASTM D 1002, the shear bond toughness was measured by integrating the strain-stress curve obtained with the thickness of the composition as 3 mm.
표 1의 측정결과를 보면, 실시예 1 및 2의 아스팔트 실란트 조성물은 비교예1의 조성물과 비교하여 연화점이 약간 저하하는 현상을 보이기도 하였으나, 25℃에서의 접착강도는 2.3배 이상, 접착신율은 53% 이상 증가하였고, -10℃에서의 접착강도는 1.7배 이상, 전단접착강인성은 55% 이상 증가하였다. 실시예 3의 조성물은 비교예 1과 비교할 때, 가소제를 사용하지 않았기 때문에 접착신율이 다소 저하하기는 하였지만 연화점, 접착강도 및 전단접착강인성은 모두 우수하였다.In the measurement results of Table 1, the asphalt sealant compositions of Examples 1 and 2 also showed a slight decrease in the softening point compared to the composition of Comparative Example 1, but the adhesive strength at 25 ° C. was 2.3 times or more, and the elongation at break was It increased by more than 53%, the adhesive strength at -10 ℃ was 1.7 times or more, shear adhesion toughness was increased by 55% or more. When compared with Comparative Example 1, the composition of Example 3 did not use a plasticizer, but the adhesive elongation slightly decreased, but the softening point, the adhesive strength, and the shear adhesion toughness were all excellent.
본 발명의 아스팔트 실란트 조성물 을 도로, 교량, 터널 또는 콘크리이트 구조물의 크랙 실란트로 사용하게 되면 연화점이 상승되어 점성유동이 개시되는 온도가 상승되므로 보다 높은 온도에서도 변형되지 않을 뿐만 아니라 상온 및 저온에서의 접착강도 및 접착신율이 현저하게 증가하므로 특히 저온에서의 크랙 발생현상이 현저하게 감소된다.When the asphalt sealant composition of the present invention is used as a crack sealant for roads, bridges, tunnels, or concrete structures, the softening point is increased to increase the temperature at which the viscous flow is started. Significantly increases the strength and elongation, thereby significantly reducing the occurrence of cracks, especially at low temperatures.
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Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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1998
- 1998-07-23 KR KR1019980029739A patent/KR20000009377A/en not_active Application Discontinuation
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