KR102668464B1 - 2차원 tmd 물질로 접촉 특성이 개선된 투명 전극, 이를 적용한 전자 소자 및 투명 전극의 형성방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 접촉 특성이 개선된 투명 전극을 제공하는 것을 목적으로 한다.
이를 위하여, 본 발명은 투명한 전도성 재질로 구성된 투명 전도막; 및 상기 투명 전도막의 표면에 분산되어 배치된 2차원 TMD(Transition Metal Dichalcogenide) 물질의 플레이크를 포함한다.
본 발명은, 투명한 전도성 재질로 구성된 투명 전도막의 표면에 2차원 TMD 물질의 플레이크를 분산 배치함으로써, 투명 전극이 직접 반도체와 접촉하는 부분과 투명 전극이 반도체와 접촉하지 않고 2차원 TMD 물질의 플레이크에 접촉하는 부분이 공존하도록 구성한 점에 특징이 있다.
본 발명은 일부 범위에서 투명 전극과 반도체 사이에 2차원 TMD 물질의 플레이크가 삽입됨으로써 투명 전극의 반도체에 대한 접촉 특성을 향상시킬 수 있는 뛰어난 효과가 있다.
이를 위하여, 본 발명은 투명한 전도성 재질로 구성된 투명 전도막; 및 상기 투명 전도막의 표면에 분산되어 배치된 2차원 TMD(Transition Metal Dichalcogenide) 물질의 플레이크를 포함한다.
본 발명은, 투명한 전도성 재질로 구성된 투명 전도막의 표면에 2차원 TMD 물질의 플레이크를 분산 배치함으로써, 투명 전극이 직접 반도체와 접촉하는 부분과 투명 전극이 반도체와 접촉하지 않고 2차원 TMD 물질의 플레이크에 접촉하는 부분이 공존하도록 구성한 점에 특징이 있다.
본 발명은 일부 범위에서 투명 전극과 반도체 사이에 2차원 TMD 물질의 플레이크가 삽입됨으로써 투명 전극의 반도체에 대한 접촉 특성을 향상시킬 수 있는 뛰어난 효과가 있다.
Description
본 발명은 전자 소자에 사용되는 전극에 대한 것으로서, 더욱 자세하게는 빛이 투과되는 투명한 전극으로 사용할 수 있는 투명 전극에 대한 것이다.
전기를 이용한 다양한 소자에는 전기를 전달하기 위한 전극이 형성되며, 전기 전도성이 뛰어난 금속을 전극의 소재로 사용하는 것이 일반적이다.
다만, 여러 가지 소자들 중에서 디스플레이, LED(Light Emitting Diode), LD(Laser Diode), 태양전지 등과 같이 광학적 특성이 요구되는 소자들에서는 금속 전극에 의한 불투명성으로 인하여 활용이 제한되고 있기 때문에 투명한 전극에 대한 필요성이 높다. 또한, 전자 소자의 소형화와 고도화가 진행되면서 적용분야가 다양해지기 때문에 상기한 것과 같은 소자 이외에도 투명한 전극에 대한 요구가 높아지고 있는 실정이다.
투명 전도성 산화물(TCO, transparent conductive oxide)은 투명 전극으로서의 활용도가 매우 높은 물질이다. 예를 들면, Cu(In1-x,Gax)Se2(CIGSe) 기반 태양전지는 높은 흡수계수(~105)를 나타내기 때문에 다양한 분야에 응용 가능성이 있는 박막 태양전지로서 사용할 수 있으며, 전통적인 태양전지와 달리 광투과형으로 구성하는 것에 대한 관심이 높다. 하지만 CIGSe 기반 태양전지를 광투과형으로 적용하기 위해서는, 후면 전극으로서 기존의 Mo 기판을 투명한 재질의 전극으로 교체해야 하며, 투명 전도성 산화물의 일종인 인듐 주석 산화물(ITO)은 이러한 투명 전극의 후보 물질 중 하나이다. 그러나 ITO의 활용은 태양전지의 성능을 저해할 수 있으므로 다양한 문제를 해결해야 하며, 그 중에 하나는 투명 전도성 산화물 전극의 접촉면에서 형성되는 쇼트키 장벽(Schottky barrier)에 의한 문제이다.
이와 같이, 투명 전극을 기존의 금속 전극과 교체하기 위해서는 해결해야할 문제가 여러 가지 있으며, 표면에 나노 임프린트를 형성하거나 은 나노와이어를 포함시키는 방법 등으로 투명 전도성 산화물의 전극으로서의 특성을 향상시키려는 노력이 이어지고 있다.
본 발명은 투명 전극을 구성하는 투명 전도막의 표면 특성을 변화시켜서 전극으로서의 성능이 향상된 투명 전극을 제공하기 위한 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명은 아래와 같은 구성으로 이루어지는 2차원 TMD 물질로 접촉 특성이 개선된 투명 전극을 제공한다.
본 발명의 투명 전극은 투명한 전도성 재질로 구성된 투명 전도막; 및 상기 투명 전도막의 표면에 분산되어 배치된 2차원 TMD(Transition Metal Dichalcogenide) 물질의 플레이크를 포함한다.
상기 2차원 TMD 물질의 플레이크가 배치된 면적이 상기 투명 전도막의 전체 면적의 0.5% 이상인 것이 바람직하다.
부착된 2차원 TMD 물질의 플레이크가 너무 적으면 2차원 TMD 물질의 플레이크 분산에 의한 효과를 얻을 수 없다.
상기 투명 전도막은 ITO(indium tin oxide), FTO(fluorine doped tin oxide), 도핑된 아연 산화물, 그래핀, CNT, 델라포사이트(delafossite) 계열의 물질, 전이금속계 페로브스카이트 산화물, 유기 필름, PEDOT, PEDOT:PSS, 전도성 중합체 중에 하나의 물질일 수 있다.
상기 2차원 TMD 물질은 BiTe, CdAs2, CuSi2P3, PdSe2, HfTe2, HfTe5, 그래파이트, MoTe2, MoTaSe2, NbAs2, NbS2, NbTe2, Ni2SiTe4, PbTaSe2, PdSe2, PtTe2, PtSe2, Ta2NiSe5, Ta2NiTe5, Ta2Se8I, TaSe2, TaS2, TiS2, Ti5S2, TiSe2, TiSe2, TiTe2, WTe2, WNbSe2, WNbTe2, ZnAs2, ZrSiS, ZrTe2, ZrTe3, ZrTe5 중에 하나 이상의 물질일 수 있다.
상기 2차원 TMD 물질의 플레이크는 박막형태로 형성된 TMD 벌크체에서 상기 투명 전도막의 표면으로 전사된 것일 수 있다.
본 발명의 다른 형태에 의한 전자 소자는, 반도체와 투명 전극이 접촉하는 접촉면을 가지는 전자 소자에 있어서, 상기 투명 전극이, 투명한 전도성 재질로 구성된 투명 전도막; 및 상기 투명 전도막의 표면에 분산되어 배치된 2차원 TMD(Transition Metal Dichalcogenide) 물질의 플레이크를 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기 2차원 TMD 물질의 플레이크가 배치된 면적이 상기 투명 전도막의 전체 면적의 0.5% 이상인 것이 바람직하다.
부착된 2차원 TMD 물질의 플레이크가 너무 적으면 2차원 TMD 물질의 플레이크 분산에 의한 효과를 얻을 수 없다.
상기 투명 전도막은 ITO(indium tin oxide), FTO(fluorine doped tin oxide), 도핑된 아연 산화물, 그래핀, CNT, 델라포사이트(delafossite) 계열의 물질, 전이금속계 페로브스카이트 산화물, 유기 필름, PEDOT, PEDOT:PSS, 전도성 중합체 중에 하나의 물질일 수 있다.
상기 2차원 TMD 물질은 BiTe, CdAs2, CuSi2P3, PdSe2, HfTe2, HfTe5, 그래파이트, MoTe2, MoTaSe2, NbAs2, NbS2, NbTe2, Ni2SiTe4, PbTaSe2, PdSe2, PtTe2, PtSe2, Ta2NiSe5, Ta2NiTe5, Ta2Se8I, TaSe2, TaS2, TiS2, Ti5S2, TiSe2, TiSe2, TiTe2, WTe2, WNbSe2, WNbTe2, ZnAs2, ZrSiS, ZrTe2, ZrTe3, ZrTe5 중에 하나 이상의 물질일 수 있다.
상기 2차원 TMD 물질의 플레이크는 박막형태로 형성된 TMD 벌크체에서 상기 투명 전도막의 표면으로 전사된 것일 수 있다.
상기 전자 소자는 디스플레이용 소자, 투광형 소자 및 CIGSe 태양전지 중에 하나일 수 있다.
본 발명의 또 다른 형태에 의한 투명 전극 형성방법은, 투명한 전도성 재질로 구성된 투명 전도막을 형성하는 투명 전도막 형성단계; 및 상기 투명 전도막의 표면에 2차원 TMD(Transition Metal Dichalcogenide) 물질의 플레이크를 분산하여 배치하는 TMD 플레이크 배치단계를 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기 TMD 플레이크 배치단계는, 2차원 TMD 물질의 박막을 형성하는 TMD 벌크 형성단계; TMD 박막의 표면에 테이프를 부착하였다 떼어내는 TMD 플레이크 박리단계; 및 테이프로 박리된 TMD 플레이크를 투명 전도막의 표면으로 전사하는 TMD 플레이크 전사단계를 포함할 수 있다.
상기 TMD 플레이크 박리단계와 TMD 플레이크 전사단계를 반복 수행하여, 2차원 TMD 물질의 플레이크가 투명 전도막의 표면에 배치되는 밀도를 조절하는 것일 수 있다.
상술한 바와 같이 구성된 본 발명은, 투명한 전도성 재질로 구성된 투명 전도막의 표면에 2차원 TMD 물질의 플레이크를 분산 배치함으로써, 투명 전극이 직접 반도체와 접촉하는 부분과 투명 전극이 반도체와 접촉하지 않고 2차원 TMD 물질의 플레이크에 접촉하는 부분이 공존하도록 구성한 점에 특징이 있다.
본 발명은 일부 범위에서 투명 전극과 반도체 사이에 2차원 TMD 물질의 플레이크가 삽입됨으로써 투명 전극의 반도체에 대한 접촉 특성을 향상시킬 수 있는 뛰어난 효과가 있다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 투명 전극을 형성하는 방법을 설명하기 위한 모식도이다.
도 2는 본 발명에 따른 실시예의 방법으로 얻어진 투명 전극에 대한 AFM 이미지와 깊이 프로파일이다.
도 3은 본 발명에 따른 실시예의 방법으로 얻어진 다양한 두께의 WTe2 플레이크에 대한 라만 스펙트럼 분석 결과이다.
도 4는 본 발명에 따른 실시예의 방법으로 얻어진 WTe2 플레이크에 대한 XPS 분석 결과이다.
도 5는 결정질 WTe2 에 대한 XRD 회절 패턴이다.
도 6은 본 발명에 따른 실시예의 방법으로 투명 전극을 형성하는 과정에서 전사 횟수에 따른 광학현미경 이미지이다.
도 6은 4종류의 태양전지에 대한 J-V 곡선을 나타낸다.
도 7은 비교예와 WTe2 플레이크를 전사한 태양전지의 외부 양자 효율(EQE)을 비교한 그래프이다.
도 8은 비교예와 WTe2 플레이크를 전사한 태양전지의 광 투과도와 흡광도를 비교한 그래프이다.
도 9는 비교예와 WTe2 플레이크를 전사한 태양전지의 확산 반사율을 비교한 그래프이다.
도 10은 비교예와 WTe2 플레이크를 전사한 태양전지의 광학사진의 비교이다.
도 11은 태양전지에 대한 PCE를 비교한 결과이다.
도 12는 태양전지에 대한 명과 암 J-V 곡선과 암 J-V 곡선에서 파생된 V-RsJ 대 J+Jsc-GV 플롯이다.
도 13은 다양한 거리를 가진 두 개의 ITO 접촉 패드를 사용하여 TLM을 측정하기 위한 후면 접촉 구조의 모식도와 CIGSe/ITO 계면의 Ids-Vds 특성이다.
도 14는 WTe2 플레이크로 인한 접촉 저항 감소 이유를 설명하기 위한 모식도이다.
도 15는 본 발명에 따른 실시예의 방법으로 투명 전극을 형성하는 과정에서 전사 횟수에 따른 광학현미경 이미지이다.
도 2는 본 발명에 따른 실시예의 방법으로 얻어진 투명 전극에 대한 AFM 이미지와 깊이 프로파일이다.
도 3은 본 발명에 따른 실시예의 방법으로 얻어진 다양한 두께의 WTe2 플레이크에 대한 라만 스펙트럼 분석 결과이다.
도 4는 본 발명에 따른 실시예의 방법으로 얻어진 WTe2 플레이크에 대한 XPS 분석 결과이다.
도 5는 결정질 WTe2 에 대한 XRD 회절 패턴이다.
도 6은 본 발명에 따른 실시예의 방법으로 투명 전극을 형성하는 과정에서 전사 횟수에 따른 광학현미경 이미지이다.
도 6은 4종류의 태양전지에 대한 J-V 곡선을 나타낸다.
도 7은 비교예와 WTe2 플레이크를 전사한 태양전지의 외부 양자 효율(EQE)을 비교한 그래프이다.
도 8은 비교예와 WTe2 플레이크를 전사한 태양전지의 광 투과도와 흡광도를 비교한 그래프이다.
도 9는 비교예와 WTe2 플레이크를 전사한 태양전지의 확산 반사율을 비교한 그래프이다.
도 10은 비교예와 WTe2 플레이크를 전사한 태양전지의 광학사진의 비교이다.
도 11은 태양전지에 대한 PCE를 비교한 결과이다.
도 12는 태양전지에 대한 명과 암 J-V 곡선과 암 J-V 곡선에서 파생된 V-RsJ 대 J+Jsc-GV 플롯이다.
도 13은 다양한 거리를 가진 두 개의 ITO 접촉 패드를 사용하여 TLM을 측정하기 위한 후면 접촉 구조의 모식도와 CIGSe/ITO 계면의 Ids-Vds 특성이다.
도 14는 WTe2 플레이크로 인한 접촉 저항 감소 이유를 설명하기 위한 모식도이다.
도 15는 본 발명에 따른 실시예의 방법으로 투명 전극을 형성하는 과정에서 전사 횟수에 따른 광학현미경 이미지이다.
이하, 본 발명을 도면을 참조하여 바람직한 실시예를 통해 구체적으로 설명한다. 그러나 본 발명의 실시형태는 여러 가지의 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 이하 설명하는 실시형태로만 한정되는 것은 아니다. 도면에서의 요소들의 형상 및 크기 등은 보다 명확한 설명을 위해 과장될 수 있으며, 도면상의 동일한 부호로 표시되는 요소는 동일한 요소이다.
그리고 명세서 전체에서, 어떤 부분이 다른 부분과 "연결"되어 있다고 할 때 이는 "직접적으로 연결"되어 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 다른 소자를 사이에 두고 "전기적으로 연결"되어 있는 경우도 포함한다. 또한, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함" 또는 "구비"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함하거나 구비할 수 있는 것을 의미 한다.
또한, "제1", "제2" 등의 용어는 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하기 위한 것으로 이들 용어들에 의해 권리범위가 한정되어서는 아니 된다. 예를 들어, 제1 구성요소는 제2 구성요소로 명명될 수 있고, 유사하게 제2 구성요소도 제1 구성요소로 명명될 수 있다.
본 발명의 투명 전극은 투명한 전도성 재질인 투명 전도막의 표면에 2차원 구조인 TMD(Transition Metal Dichalcogenide) 물질의 플레이크가 분산된 것을 특징으로 한다. 더욱 바람직하게는 투명 전도막의 표면에 2차원 구조인 TMD 물질의 플레이크가 단일 겹으로 분산되는 것이 좋다.
본 발명의 투명 전극을 구성하는 투명 전도막의 재질은 특별히 제한되지 않으며, 본 발명의 특징을 해치지 않는 범위에서 일반적으로 알려진 투명 전도성 산화물(TCO)과 같은 투명한 전도성 재질의 물질들이 다양하게 적용될 수 있다. 예를 들면, 무기소재로서 ITO(indium tin oxide), FTO(fluorine doped tin oxide), AZO나 BZO 등과 같은 도핑된 아연 산화물, 그래핀, CNT, 델라포사이트(delafossite) 계열의 물질 및 SrVO3와 같은 전이금속계 페로브스카이트 산화물 등이 가능하다. 델라포사이트 계열의 물질은 AxByOz(A = Cu, Ag, Pd, Pt 등, B = Fe, Co, Cr, Sr, Ba, Al, Ga, In, Sc, Y, La 등), Sb-based CuA2/3Sb1/3O2(A = Mn, Co, Ni, Zn, Mg), AgA2/3Sb1/3O2 (A = Ni, Zn) 또는 CuFeO2와 CuCrO2 등과 같은 Cr-based CuCr1-xAxO2(A = Mg, Ca, Al)이 가능하다. 그리고 유기소재로는 탄소 나노튜브 네트워크 및 그래핀을 사용한 유기 필름, PEDOT(poly(3,4-ethylenedioxythiophene)와 그 파생물과 같은 중합체 네트워크(예: PEDOT, PEDOT:PSS, Poly(4,4-dioctyl cyclopentadithiophene) 등이 가능하고, 폴리아세틸렌, 폴리아닐린, 폴리피롤 또는 폴리티오펜의 파생물을 포함한 대부분의 전도성 중합체도 가능하다.
본 발명의 투명 전극을 구성하는 또 하나의 물질인 2차원 구조의 TMD 물질은 특별히 제한되지 않으며, 본 발명의 특징을 해치지 않는 범위에서 일반적으로 알려진 TMD 물질이 다양하게 적용될 수 있다. 예를 들면, BiTe, CdAs2, CuSi2P3, PdSe2, HfTe2, HfTe5, 그래파이트, MoTe2, MoTaSe2, NbAs2, NbS2, NbTe2, Ni2SiTe4, PbTaSe2, PdSe2, PtTe2, PtSe2, Ta2NiSe5, Ta2NiTe5, Ta2Se8I, TaSe2, TaS2, TiS2, Ti5S2, TiSe2, TiSe2, TiTe2, WTe2, WNbSe2, WNbTe2, ZnAs2, ZrSiS, ZrTe2, ZrTe3, ZrTe5 등이 가능하다.
또한, 투명 전도막의 표면에 2차원 구조의 TMD 물질의 플레이크를 분산시키는 방법은 특별히 제한되지 않으며, 본 발명의 특징을 해치지 않는 범위에서 다양한 방법이 적용될 수 있다. 예를 들면, 2차원 구조의 TMD 박막을 생성한 뒤에 박리(life-off)하고 이를 투명 전도막의 표면으로 전사(transfer)하는 방법을 적용할 수 있다.
이러한 본 발명의 투명 전극은 모든 반도체, 디스플레이용 소자나 투광형 소자들에 적용할 수 있다. 특히, 광투과형 태양전지에 적용할 수 있으며, 광투과형 태양전지에 적합한 CIGSe 태양전지에 적용할 수 있다.
이하에서는 CIGSe 태양전지에 본 발명의 투명 전극을 형성하고 이용하는 실시예를 통해서 본 발명의 효과를 확인한다.
투명 전도성 산화물 전극 형성
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 투명 전극을 형성하는 방법을 설명하기 위한 모식도이다.
2차원 구조의 TMD 물질로서 WTe2를 사용하며, 먼저 상용의 WTe2 벌크를 테이프를 사용하여 기계적으로 박리(lift-off)한다.
기계적으로 박리된 WTe2 플레이크는 투명 전도성 산화물 재질의 투명 전도막인 ITO 막으로 전사(transfer)되었다.
ITO의 표면으로 전사된 WTe2 플레이크의 밀도는 광학현미경(OM)을 이용하여 측정하였으며, 전사된 WTe2 플레이크의 다양한 모양과 두께를 측정하기 위하여 한국표준과학연구원(KRISS)이 개발한 저소음원자력현미경(AFM)을 이용하였다. 그리고 라만 분광과 X-선 광전자 분광(XPS)은 Nanofinder 30(Tokyo Instrument)과 K-Alpha+ 분광기(Thermo Fisher Scientific, USA)를 이용해 각각 수행되었다.
도 2는 본 발명에 따른 실시예의 방법으로 얻어진 투명 전극에 대한 AFM 이미지와 깊이 프로파일이다.
본 실시예에서는 테이프를 사용한 기계적 박리를 적용했기 때문에 WTe2 플레이크의 두께가 다양하게 구성되었다. 구체적으로, WTe2 플레이크는 최소 수 나노미터에서 최대 수십 나노미터의 두께를 가진다.
ITO 막으로 WTe2 플레이크를 전사하기 전에 WTe2 플레이크의 특성을 조사하였다.
도 3은 본 발명에 따른 실시예의 방법으로 얻어진 다양한 두께의 WTe2 플레이크에 대한 라만 스펙트럼 분석 결과이다.
6~40 nm 범위의 다양한 두께를 갖는 WTe2 플레이크에 대한, 라만 스펙트럼에서 A17 피크는 플레이크의 두께가 변해도 이동하지 않는 반면, A13, A14, A19 피크는 두께가 감소함에 따라 적색 편이를 보였다. 이러한 결과는 이전에 보고된 것과 유사하다.
도 4는 본 발명에 따른 실시예의 방법으로 얻어진 WTe2 플레이크에 대한 XPS 분석 결과이고, 도 5는 결정질 WTe2 에 대한 XRD 회절 패턴이다.
플롯팅된 XPS 분석 결과, W-O 결합 및 Te-O 결합은 주변 공기 노출로 인한 표면의 자연 산화에 기인한 것으로 관찰되었다. Te 3d5/2, Te 3d3/2, W 4f7/2 및 W 4f5/2 피크에 해당하는 주요 피크는 각각 572.4, 582.8, 31.6 및 33.8 eV에 있으며 이는 WTe2 막에 대한 이전 보고서와 유사하다. 이러한 WTe2의 주요 피크 외에, 576.2 및 586.7 eV의 두 피크와 35.7 및 37.9 eV의 다른 두 피크는 이전에 다른 연구자들이 식별한 바와 같이 표면 산화에 기인한다. 심층 표면 처리에 대한 두 가지 최근 연구에 따르면 Ar 스퍼터링을 사용한 WTe2 샘플의 표면 에칭이 Te-O 및 W-O 결합에서 XPS 피크를 제거하거나 감소시킬 수 있고 반대로 WTe2 표면의 O2 플라즈마 처리는 이러한 피크 강도를 증가시킬 수 있으며, 이로부터 Te-O 및 W-O 피크의 식별을 재확인할 수 있다. 이러한 자연적 표면 산화에도 불구하고, 막 형태인 벌크 WTe2의 XRD 회절 패턴은 다른 불순물 상이 없는 지배적인 사방정계 결정 구조를 보였다. 라만 스펙트럼, XPS 및 XRD 분석 결과는 기계적으로 박리된 WTe2 필름이 WTe2의 고유한 구조적 및 광학적 특성을 그대로 가지고 있음을 나타낸다.
태양전지 셀 제작
본 발명의 투명 전극을 적용한 태양전지를 제작하기 위하여, 앞서 살펴본 것과 같은 방법으로 형성된 WTe2 플레이크가 전사된 투명 전극을 준비하였고, 비교를 위하여 WTe2 플레이크를 분산시키지 않은 ITO 전극도 준비하였다.
준비된 투명 전도성 산화물 재질인 투명 전도막의 표면에 300nm 두께의 CIGSe 흡수층을 단일 공정 동시 증발법으로 증착하였다. CIGSe 흡수층의 증착을 위해 500℃의 성장 온도에서 챔버압력을 2x10-6 mTorr 로 유지하였다. CIGSe 흡수층 위에 일반적으로 사용되는 CBD(Chemical Bath Deposition)로 성장한 60nm 두께의 CdS 버퍼층을 증착하였다. 그 후에, 50nm 두께의 i-ZnO와 110nm 두께의 ITO 층을 RF 스퍼터링으로 순차 증착하였다.
이상의 방법으로 제조된 CIGSe 태양전지는 전면전극과 후면전극이 모두 투명한 재질로 구성된 반투명 초박형(STUT, semi-transparent ultra-thin) 태양전지이다.
투과도 및 흡광도와 같은 태양전지의 광학적 특성은 UV-Vis-NIR 분광계(UV-2600, SHIMADZU, Japan)를 사용하여 측정하였다. 태양전지 파라미터 분석을 위해 태양광 시뮬레이터(K201-LAB 50, McScience, South Korea)를 이용하여 AM 1.5에서 특성을 평가하였다. 또한, 특성 개선을 확인하기 위해 분광 응답 측정 시스템(S-9203 HINODE mini5, Soma, Japan)을 이용하여 외부 양자 효율을 측정하였다.
WTe2 플레이크를 전사하지 않은 비교예와 WTe2 플레이크의 전사를 수행한 샘플을 사용하여 제조된 반투명 초박형 CIGSe 태양전지에 대한 특성을 비교하였다.
도 6은 본 발명의 실시예와 비교예의 태양전지에 대한 J-V 곡선을 나타낸다.
구체적인 수치가 표시된 표 1에서 확인할 수 있듯이, 본 실시예에 따른 방법으로 제조된 태양전지(WTe2 transfer)는 비교예의 태양전지(Reference)에 비하여 단락 전류(Jsc)가 증가하였다. 이 거동은 WTe2 플레이크를 통한 금속-반도체 접촉 특성을 향상을 통해서 ITO 막과 CIGSe 흡수층 사이의 에너지 장벽이 낮아진 것으로 설명될 수 있다. 반투명 초박형 CIGSe 태양 전지의 최고의 성능은 WTe2를 ITO에 전사한 투명 전도성 산화물 전극을 사용한 샘플에서 달성되었으며, PCE 10.87%, Voc 0.6840V, Jsc 22.12mA/cm2, FF 71.80을 포함한 성능을 나타내었다.
[표 1]
도 7은 비교예와 WTe2 플레이크를 전사한 태양전지의 외부 양자 효율(EQE)을 비교한 그래프이고, 도 8은 광 투과도와 흡광도를 비교한 그래프이고, 도 9는 확산 반사율을 비교한 그래프이며, 도 10은 광학사진의 비교이다.
도 7을 통해서 모든 파장 대역 범위에서 WTe2 플레이크가 분산된 본 발명에 따른 태양전지의 EQE가 비교예의 태양전지에 비하여 증가한 것을 확인할 수 있는데, 이는 계면 특성의 향상과 WTe2 플레이크에 의한 캐리어 손실 감소로 인해 태양전지의 Jsc가 증가했기 때문이다.
또한 반투명 태양전지의 경우 태양전지 전체의 투과율이 중요한 요소이기 때문에 WTe2 플레이크가 전사된 본 발명에 따른 태양전지와 비교예의 태양전지에 대한 투과도와 흡광도를 비교하였다. 도 8에서 볼 수 있듯이 WTe2 플레이크는 380~780nm 파장 대역(가시광선 범위)에서 태양전지의 투과율이 0.174% 감소하여 광의 투과와 흡수에 미치는 영향이 무시할 수 있는 수준이다. 또한, 도 9와 같이 전사된 WTe2 플레이크에 의해 생성된 표면 요철은 후면에서 난반사를 일으켜 흡수층에 머무는 빛의 경로를 증가시킴으로써 흡광도가 향상된 것으로 여겨진다. 도 10에서 확인할 수 있듯이, WTe2 플레이크가 전사된 CIGSe 태양전지와 비교예의 CIGSe 태양전지는 모두 반투명한 모습으로 본 실시예에서 WTe2 플레이크를 ITO의 표면에 분산시킨 것은 투명도에 미치는 영향이 거의 없음을 알 수 있다.
도 11은 본 발명의 실시예와 비교예 태양전지의 PCE를 비교한 결과이다.
총 8개의 샘플에 대한 측정 결과, WTe2 플레이크를 전사한 전도성 산화물 투명 전극을 사용하여 제조된 반투명 초박형 CIGSe 태양전지의 PCE는 비교예의 태양전지가 나타낸 9.980%에서 10.35%로 향상되었다.
투명 전도성 산화물인 ITO 표면에 CIGSe 흡수층을 증착하는 공정에서의 부산물로서 CIGSe/ITO 접합면에 GaOx 계면층이 형성되는 것으로 알려져 있다. 따라서 투명 전도성 산화물 전극을 적용한 본 실시예와 비교예 샘플의 경우에도, 모두 CIGSe/ITO 접합면에 GaOx 층이 형성되었을 것이 확실하다. 본 발명은 CIGSe와 ITO의 사이에 분산된 WTe2 플레이크를 도입하여 옴 접촉 또는 쇼트키 장벽 높이를 낮출 뿐만 아니라, Ga 및/또는 O의 확산을 차단하거나 방해하여 ITO 표면 위에 GaOx가 없는 영역이 분산하여 배치되도록 할 수 있는 것으로 보인다.
도 12는 본 발명의 실시예와 비교예의 태양전지에 대한 명과 암 J-V 곡선과 암 J-V 곡선에서 파생된 V-RsJ 대 J+Jsc-GV 플롯이다.
직렬 저항, 병렬 저항, 이상 계수 및 암전류 밀도(J0)와 같은 다이오드 매개변수를 확인하기 위해 도시된 것과 같이 암 J-V 측정을 수행하였다. WTe2 플레이크를 전사한 태양전지는 비교예에 비하여 직렬 저항이 감소하여 모든 파장 대역에서 Jsc가 향상된다.
태양전지에 대한 다이오드 파라미터 비교결과는 표 2에 요약되어 있다.
[표 2]
도 13은 다양한 거리를 가진 두 개의 ITO 접촉 패드를 사용하여 TLM을 측정하기 위한 후면 접촉 구조의 모식도와 CIGSe/ITO 계면의 Ids-Vds 특성이다.
ITO 전극/CIGSe의 접촉 저항을 확인한 뒤에, WTe2 플레이크를 전사한 태양전지와 전사하지 않은 태양전지에 대하여 도 13 (a)와 (b)에 도시된 것과 같은 형태로 TLM(transmission line method)을 수행하였다. 다양한 ITO 접촉 패드 거리에서 2점 구성을 사용하여 접촉 저항(Rc)이 계산되었으며, 기존의 TLM 방정식을 사용하여 선형 플롯에서 Rc가 추출되었다. 도 13 (c)와 (d)에 삽입된 그림은 접촉 패드 사이의 거리에 대한 총 저항(R)을 표시하여 추출한 접촉 저항이다. 추출된 Rc는 ITO/WTe2/CIGSe 구조에 대해 약 47.32kΩ·μm였고, 이는 WTe2 플레이크가 없는 태양전지(Rc ~119.81kΩ·μm)에 비하여 훨씬 낮은 저항을 나타낸다. 이것은 WTe2 플레이크가 있는 반투명 초박형 CIGSe 태양전지의 직렬 저항 감소와 관련된 EQE 및 Jsc 증가를 설명할 수 있다.
도 14는 WTe2 플레이크로 인한 접촉 저항 감소 이유를 설명하기 위한 모식도이다.
CIGSe에서 생성된 캐리어는 GaOx 층을 터널링하거나 ITO와의 접촉면으로 직접 유입되는 흐름과 비교하여 더 낮은 장벽 높이를 탐색하여 WTe2 플레이크를 통한 ITO 접촉으로 쉽게 유입될 것으로 예상할 수 있다. 후면 접촉에서의 옴 접촉 저항은 일반적으로 CIGSe 흡수기의 ITO 작업 기능(Δ)과 페르미 수준(EF) 사이의 장벽에 기인한다. 고효율 CIGSe 기반 반투명 태양 전지는 접촉 장벽 높이(0.3 eV 미만)가 낮아야 한다. GaOx 대역 구조를 제외하고, ITO에서 CIGSe의 예상 장벽 높이는 0.3eV보다 크다. 여기서 ITO의 Δ는 4.7eV이고 CIGSe의 대역 에너지 및 전자 친화도는 각각 1.3eV와 4.35eV 이다. 대표적인 TMD 물질인 WTe2가 적절한 밴드 구조 특성을 가지고 있을 뿐만 아니라 GaOx 층을 우회하는 방식으로 ITO에 직접적인 옴 접촉을 제공할 수 있기 때문에 ITO와 CIGSe 층 사이의 인터레이어로서 매우 적합한 후보인 것으로 보인다. 도 14 (c)와 (d)에 도시된 CIGSe/ITO 인터페이스 밴드 구조에서 알 수 있듯이, 밴드갭 에너지와 전자친화도가 각각 0.7eV와 3.79eV를 나타낸다. ITO와 CIGSe 사이의 장벽 높이를 줄이면 ITO 접촉에서의 정공 수집 효율이 향상되면서 PCE가 약 0.4% 향상된다.
한편, 상기한 실시예의 방법으로 투명 전극을 형성하는 과정에서 WTe2 전사 횟수를 변경함으로써 투명 전도성 산화물층의 표면에 부착되는 WTe2 플레이크의 밀도를 조절할 수 있었다. 이때, WTe2 박막에서 플레이크를 박리한 테이프를 반복 사용하여 전사를 수행할 수도 있고, 새로운 테이프로 박리와 전사를 반복할 수도 있다.
도 15는 본 발명에 따른 실시예의 방법으로 투명 전극을 형성하는 과정에서 전사 횟수에 따른 광학현미경 이미지이다.
도시된 것과 같이, ITO 표면에 WTe2 플레이크가 전사된 것을 확인할 수 있으며, 전사 횟수가 증가할수록 ITO 표면에 분산된 WTe2 플레이크의 숫자가 증가하는 것을 알 수 있다. 따라서 전사 횟수를 조절하여 투명 전도성 산화물층의 표면에 부착되는 WTe2 플레이크의 밀도를 조절할 수 있음을 확인할 수 있다.
앞서 살펴본 것과 같이, 본 발명에 따른 투명 전극에서 투명 전도막의 표면에 분산된 2차원 TMD 물질의 플레이크는 여러 가지 작용 기작을 통해서 투명 전도막과 CIGSe 흡수층 사이의 접촉 특성을 향상시켜 태양전지의 성능을 향상시키며, 이때 투명 전도성 산화물층의 표면에 부착되는 WTe2 플레이크가 너무 적으면 WTe2 플레이크 분산에 의한 성능 향상 효과를 얻지 못하는 문제가 있다. 2차원 TMD 물질의 플레이크가 배치된 면적이 투명 전도막 전체 면적의 0.5% 이상인 경우에 2차원 TMD 물질의 플레이크가 분산되는 효과를 확인할 수 있었다.
이상에서 살펴본 것과 같이, 본 발명의 투명 전극은 투명한 전도성 재질로 구성된 투명 전도막의 표면에 2차원 TMD 물질의 플레이크를 분산 배치함으로써, 투명 전극이 직접 반도체와 접촉하는 부분과 투명 전극이 반도체와 접촉하지 않고 2차원 TMD 물질의 플레이크에 접촉하는 부분이 공존하도록 구성한 점에 특징이 있다. 본 발명은 일부 범위에서 투명 전극과 반도체 사이에 2차원 TMD 물질의 플레이크가 삽입됨으로써 투명 전극의 반도체에 대한 접촉 특성을 향상시킬 수 있는 뛰어난 효과가 있다.
이상 본 발명을 바람직한 실시예를 통하여 설명하였는데, 상술한 실시예는 본 발명의 기술적 사상을 예시적으로 설명한 것에 불과하며, 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 다양한 변화가 가능함은 이 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이해할 수 있을 것이다. 따라서 본 발명의 보호범위는 특정 실시예가 아니라 특허청구범위에 기재된 사항에 의해 해석되어야 하며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 기술적 사상도 본 발명의 권리범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.
Claims (14)
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- 반도체와 투명 전극이 접촉하는 접촉면을 가지는 광투과성 태양전지에 있어서,
상기 투명 전극이,
투명한 전도성 재질로 구성된 투명 전도막; 및
상기 투명 전도막의 표면에 분산되어 배치된 2차원 TMD(Transition Metal Dichalcogenide) 물질의 플레이크를 포함하고,
상기 투명 전도막과 상기 반도체가 직접 접촉하는 부분과 상기 투명 전도막과 상기 반도체와 직접 접하지 않고 상기 2차원 TMD 물질의 플레이크와 접촉하는 부분이 공존하며,
상기 2차원 TMD 물질의 플레이크가 배치된 면적이 상기 투명 전도막의 전체 면적의 0.5% 이상이며,
상기 2차원 TMD 물질의 플레이크는 박막형태로 형성된 TMD 벌크체에서 상기 투명 전도막의 표면으로 전사된 것이며,
상기 투명 전도막이 ITO 또는 FTO이며,
상기 2차원 TMD 물질은 BiTe, CdAs2, CuSi2P3, PdSe2, HfTe2, HfTe5, MoTe2, MoTaSe2, NbAs2, NbS2, NbTe2, Ni2SiTe4, PbTaSe2, PdSe2, PtTe2, PtSe2, Ta2NiSe5, Ta2NiTe5, Ta2Se8I, TaSe2, TaS2, TiS2, Ti5S2, TiSe2, TiSe2, TiTe2, WTe2, WNbSe2, WNbTe2, ZnAs2, ZrSiS, ZrTe2, ZrTe3, ZrTe5로 이루어지는 군에서 선택되는 어느 하나인 것을 특징으로 하는 광투과성 태양전지. - 삭제
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Patent Citations (2)
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|---|---|---|---|---|
| JP2017076715A (ja) * | 2015-10-15 | 2017-04-20 | 富士通株式会社 | 半導体デバイス及びその製造方法 |
| KR101752089B1 (ko) * | 2016-03-03 | 2017-07-04 | 중앙대학교 산학협력단 | 전이금속 디칼코게나이드 나노입자 및 이의 제조방법 |
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