KR102617105B1 - Separator-electrode integrated structure for vanadium redox flow battery and manufacturing method thereof - Google Patents
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Abstract
바나듐 레독스 흐름전지용 전극으로, 적어도 둘 이상의 탄소 소재 기반의 페이퍼가 적층된 구조이며, 상기 탄소 소재 기반의 페이퍼는 천공 패턴을 갖는 것을 특징으로 하는 바나듐 레독스 흐름전지용 전극이 제공된다.An electrode for a vanadium redox flow battery is provided, which has a structure in which at least two or more carbon-based papers are stacked, and the carbon-based paper has a perforation pattern.
Description
본 발명은 바나듐 레독스 흐름 전지용 분리판-전극 일체형 구조체 및 그 제조 방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 분리판과 전극사이에 존재하는 접촉 저항을 최소화하기 위한 바나듐 레독스 흐름 전지용 분리판-전극 일체형 구조 및 그 제조 방법에 관한 것이다. The present invention relates to a separator-electrode integrated structure for a vanadium redox flow battery and a manufacturing method thereof. More specifically, to a separator-electrode integrated structure for a vanadium redox flow battery to minimize the contact resistance existing between the separator and the electrode. It relates to the structure and its manufacturing method.
국제 환경 규제의 지속적인 강화로 인해 온실가스의 주요 발생원인 화석연료를 대체할 수 있는 신재생 에너지 (Renewable energy) 산업에 대한 관심이 높아지고 있다. Due to the continued strengthening of international environmental regulations, interest in the renewable energy industry that can replace fossil fuels, the main source of greenhouse gases, is increasing.
현재 태양광, 풍력이 대체 에너지원으로 사용되고 있으나, 입지환경이나 자연환경에 크게 영향을 받으므로 에너지의 생산량이 불규칙하고 연속적인 에너지 생산이 어렵다는 한계가 존재한다. 이는 에너지의 수요와 공급의 불일치를 야기하며 특히 여름철과 겨울철과 같이 수요가 많은 시기에는 빈번한 정전사고를 초래할 수 있다. Currently, solar and wind power are used as alternative energy sources, but since they are greatly influenced by the location and natural environment, energy production is irregular and continuous energy production is difficult. This causes a mismatch between energy demand and supply and can lead to frequent power outages, especially during periods of high demand such as summer and winter.
이러한 기술적인 문제를 해결하기 위해 에너지 저장 시스템 (Energy Storage System, ESS)이 도입되었고 기존의 이차전지 중 기술적 완성도가 높은 리튬 이온 전지를 이용하여 시스템이 구성되었다. 리튬 이온 전지는 높은 에너지 효율과 밀도를 가지는 이점이 존재하지만, 재료의 고유 특성으로 인해 발생하는 폭발에 대한 위험성은 간과할 수 없다. To solve these technical problems, an Energy Storage System (ESS) was introduced, and the system was constructed using lithium-ion batteries, which have high technological maturity among existing secondary batteries. Lithium-ion batteries have the advantage of high energy efficiency and density, but the risk of explosion arising from the material's unique characteristics cannot be overlooked.
이러한 현상은 국내에서만 국한되지 않고 전 세계적으로 발생하고 있으며 화재사고를 방지할 근본적인 대책 또한 존재하지 않는 실정이다. This phenomenon is not limited to Korea but is occurring all over the world, and there are no fundamental measures to prevent fire accidents.
사고를 방지하기 위해 기존의 에너지 저장시스템의 안전성에 대한 연구와 운용 방안에 대한 검토가 진행되고 있는 동시에, 기존의 리튬 이온 전지를 안전성이 높은 이차전지로 대체하려는 시도가 활발하게 이루어지고 있다. 특히 다른 전지에 비해 안전성이 뛰어나다고 알려진 바나듐 레독스 흐름 전지 (Vanadium Redox Flow Battery, VRFB)가 차세대 에너지 시스템으로 각광받고 있으며 독립적인 전기용량과 출력을 가지는 시스템을 설계할 수 있어 대용량 에너지 저장시스템 설비가 가능한 이점이 있다. To prevent accidents, research on the safety of existing energy storage systems and review of operation plans are underway, while attempts are being made to replace existing lithium-ion batteries with highly safe secondary batteries. In particular, the Vanadium Redox Flow Battery (VRFB), which is known to have excellent safety compared to other batteries, is attracting attention as a next-generation energy system, and it is possible to design a system with independent electric capacity and output, making it possible to install a large-capacity energy storage system. There are possible advantages.
그러나 바나듐 레독스 흐름 전지의 기술적인 완성도는 아직까지 미흡한 수준이며 리튬 이온 전지 대비 낮은 에너지 밀도와 효율을 개선하기 위한 지속적인 연구가 수행되어야 한다. However, the technical maturity of vanadium redox flow batteries is still insufficient, and continuous research must be conducted to improve low energy density and efficiency compared to lithium-ion batteries.
바나듐 레독스 흐름 전지는 여러 부품들이 적층되어 사용되는 형태로 부품 간에 발생하는 접촉 저항으로 인한 전력의 손실이 발생하게 된다. 특히 분리판 (Bipolar plate)과 전극사이에 접촉 저항이 존재할 경우, 불균일한 전자 전달로 인해 전극 표면의 국부적인 손상이 발생할 수 있다. 또한 고 전류밀도에서 시스템을 구동할 경우 저항에 의한 손실 (Ohmic loss)은 지배적으로 작용할 수 있어 이를 개선하기 위한 방법이 필요하다. Vanadium redox flow batteries are a type in which several components are stacked, and power loss occurs due to contact resistance between components. In particular, if contact resistance exists between the bipolar plate and the electrode, local damage to the electrode surface may occur due to uneven electron transfer. Additionally, when the system is driven at high current densities, ohmic loss can become dominant, so a method to improve it is needed.
따라서, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 바나듐 레독스 흐름 전지에서 분리판과 전극사이에 존재하는 접촉 저항을 최소화하기 위한 일체형 구조 및 그 제조방법을 제시한다Therefore, the problem to be solved by the present invention is to propose an integrated structure and manufacturing method for minimizing the contact resistance existing between the separator plate and the electrode in a vanadium redox flow battery.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명은 바나듐 레독스 흐름전지용 분리판-전극 구조체로, 상기 분리판-전극 구조체는 탄소재료를 포함하는 일체화된 구조이며, 상기 분리판과 전극은 상기 탄소재료를 통하여 전기적으로 연결된 것을 특징으로 하는 바나듐 레독스 흐름전지용 분리판-전극 구조체를 제공한다. In order to solve the above problem, the present invention is a separator-electrode structure for a vanadium redox flow battery, wherein the separator-electrode structure is an integrated structure containing a carbon material, and the separator and the electrode are formed through the carbon material. A separator-electrode structure for a vanadium redox flow battery is provided, which is electrically connected.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 탄소재료는 탄소 펠트 (Carbon felt), 흑연 펠트 (Graphite felt), Woven carbon fabric, Non-crimp carbon fabric, 탄소 페이퍼 (Carbon paper), 버키 페이퍼 (Bucky paper)로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나를 포함한다. In one embodiment of the present invention, the carbon material is carbon felt, graphite felt, Woven carbon fabric, non-crimp carbon fabric, carbon paper, and bucky paper. It includes any one selected from the group consisting of
본 발명의 일 실시예에서, 상기 구조체는 분리판 기능의 분리판층과 전극 기능의 전극층이 상기 탄소재료의 단일층에 두께 방향으로 수직 형성되어 일체화된 구조를 이룬다. In one embodiment of the present invention, the structure forms an integrated structure in which a separator plate layer with a separator function and an electrode layer with an electrode function are formed perpendicularly in the thickness direction on the single layer of the carbon material.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 탄소재료의 단일층의 탄소섬유는 상기 분리판과 전극간 연속적인 전자 이동 경로를 제공하며, 이로써 접촉저항이 개선된다. In one embodiment of the present invention, the single layer of carbon fiber of the carbon material provides a continuous electron movement path between the separator and the electrode, thereby improving contact resistance.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 전극층은 플라즈마 처리, 감마선 처리, 코로나 방전, 산 처리 등을 포함하여 선택적으로 표면 처리되어 제조된다. In one embodiment of the present invention, the electrode layer is manufactured by selectively surface treating, including plasma treatment, gamma ray treatment, corona discharge, acid treatment, etc.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 전극층에는 친수 기능기가 형성된다.In one embodiment of the present invention, a hydrophilic functional group is formed in the electrode layer.
본 발명은 또한 상술한 바나듐 레독스 흐름전지용 분리판-전극 구조체를 포함하는 바나듐 레독스 흐름전지를 제공한다. The present invention also provides a vanadium redox flow battery including the above-described separator-electrode structure for a vanadium redox flow battery.
본 발명은 또한 상술한 바나듐 레독스 흐름전지를 포함하는 전력 저장 시스템을 제공한다. The present invention also provides a power storage system including the vanadium redox flow battery described above.
본 발명은 또한 바나듐 레독스 흐름전지용 분리판-전극 구조체 제조방법으로, 전기적으로 연결된 탄소재료의 일부에 친수성을 부여하는 표면처리를 진행하는 단계; 상기 표면처리된 탄소재료에 충전물을 채워넣는 단계; 상기 탄소재료를 고분자 기지재에 침지한 후 압착공정을 통하여 성형하는 단계; 및 상기 충전물을 제거하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 바나듐 레독스 흐름전지용 분리판-전극 구조체 제조방법을 제공한다. The present invention also provides a method for manufacturing a separator-electrode structure for a vanadium redox flow battery, comprising the steps of surface treatment to impart hydrophilicity to a portion of an electrically connected carbon material; Filling the surface-treated carbon material with a filler; Dipping the carbon material into a polymer matrix and then molding it through a compression process; And it provides a method of manufacturing a separator-electrode structure for a vanadium redox flow battery, comprising the step of removing the charge.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 표면처리는, 플라즈마 처리, 감마선 처리, 코로나 방전, 산 처리 중 적어도 어느 하나로 진행되며, 상기 충전물 재료는 글루코스 (Glucose), 셀룰로오스 (Cellulose), 염화 나트륨 (Sodium chloride), 염화 칼륨 (Potassium chloride), 아이오딘화 칼륨 (Potassium iodide), 폴리비닐알코올 (Polylvinyl alcohol; PVA)로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나를 포함한다. In one embodiment of the present invention, the surface treatment is performed by at least one of plasma treatment, gamma ray treatment, corona discharge, and acid treatment, and the filling material is glucose, cellulose, and sodium chloride. ), potassium chloride, potassium iodide, and polyvinyl alcohol (PVA).
본 발명의 일 실시예에서, 상기 고분자 기재재는 에폭시 (Epoxy), 비닐에스터 (Vinyl ester), 폴리염화 비닐 (Polyvinyl chloride; PVC)등으로 이루어진 군으로 선택하는 어느 하나를 포함하고, 상기 고분자 기지재는 전기전도도를 향상시키기 위해 카본 블랙 (Carbon black), 흑연 (Graphite), 탄소나노튜브 (Carbon nanotube), 그래핀 (Graphene) 중 적어도 어느 하나 이상을 포함한다. In one embodiment of the present invention, the polymer base material includes any one selected from the group consisting of epoxy, vinyl ester, polyvinyl chloride (PVC), etc., and the polymer base material is To improve electrical conductivity, it contains at least one of carbon black, graphite, carbon nanotube, and graphene.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 압착공정은, 핫 프레싱 (Hot pressing) 공법, 오토클레이브 (Autoclave) 공정, RTM (Resin transfer molding) 공법 중 적어도 어느 하나로 진행된다. In one embodiment of the present invention, the pressing process is performed by at least one of a hot pressing method, an autoclave process, and a RTM (resin transfer molding) method.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 충전물 재료가 글루코스 (Glucose), 셀룰로오스 (Cellulose)인 경우, 상기 충전물이 제거되기 전 수열 합성되어, 상기 전극에 하이드로칼(hydrochar)을 형성한다.In one embodiment of the present invention, when the filler material is glucose or cellulose, the filler is hydrothermally synthesized before being removed to form hydrochar in the electrode.
본 발명에 따른 바나듐 레독스 흐름 전지용 분리판/전극 일체형 구조 및 그 제조 방법에 의하면 바나듐 레독스 흐름 전지의 핵심 부품인 분리판과 전극사이의 계면없이 탄소섬유로 연결되어 있어 두 부품간 발생하는 접촉 저항을 최소화할 수 있으며, 제조 공정간 높은 성형 압력으로 인해 발생할 수 있는 전극의 기공도 감소와 섬유의 사절을 방지함으로써 전해질의 유동에 영향을 미치지 않고 전기전도성을 개선할 수 있어 에너지 효율 및 수명 측면에서 향상된 시스템을 구성할 수 있는 이점이 있다. According to the integrated separator/electrode structure for a vanadium redox flow battery and its manufacturing method according to the present invention, the separator, which is a core component of the vanadium redox flow battery, and the electrode are connected by carbon fiber without an interface, so that the contact between the two parts is prevented. Resistance can be minimized, and electrical conductivity can be improved without affecting the flow of electrolyte by preventing reduction of electrode porosity and fiber breakage that may occur due to high molding pressure during the manufacturing process, in terms of energy efficiency and lifespan. There is an advantage in being able to configure an improved system.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 바나듐 레독스 흐름 전지용 분리판-전극 일체형 구조를 설명하는 도면이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 분리판-전극 구조체의 단면도이다.
도 3은 바나듐 레독스 흐름 전지용 분리판-전극 일체형 구조의 제조방법의 과정을 나타내는 순서도이다.
도 4는 충전물 처리를 통한 전극 부분 변형 방지 효과를 설명하는 도면이다.
도 5는 탄소재료층의 선택적 표면처리 전후 탄소재료 기반 부직포의 젖음성 변화를 설명하는 도면이다. Figure 1 is a diagram illustrating a separator-electrode integrated structure for a vanadium redox flow battery according to an embodiment of the present invention.
Figure 2 is a cross-sectional view of a separator-electrode structure according to an embodiment of the present invention.
Figure 3 is a flowchart showing the process of manufacturing a separator-electrode integrated structure for a vanadium redox flow battery.
Figure 4 is a diagram explaining the effect of preventing deformation of the electrode portion through filling treatment.
Figure 5 is a diagram explaining the change in wettability of a carbon material-based nonwoven fabric before and after selective surface treatment of the carbon material layer.
이하 본 발명에 따른 바나듐 레독스 흐름전지용 전극 및 그 제조방법을 첨부된 도면을 참조하여 설명한다. 특별한 정의가 없는 한 본 명세서의 모든 용어는 본 발명이 속하는 기술 분야의 통상 지식을 가진 이가 이해하는 당해 용어의 일반적 의미와 같으며 만약 본 명세서에 사용된 용어의 의미와 충돌하는 경우에는 본 명세서에 사용된 정의에 따른다. 또한, 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있는 공지 기능 및 구성에 대해 상세한 설명은 생략함. 명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.Hereinafter, the electrode for a vanadium redox flow battery and its manufacturing method according to the present invention will be described with reference to the attached drawings. Unless otherwise specified, all terms in this specification have the same general meaning as understood by a person with ordinary knowledge in the technical field to which the present invention pertains, and if there is a conflict with the meaning of the terms used in this specification, it shall be written in this specification. According to the definition used. In addition, detailed descriptions of well-known functions and configurations that may unnecessarily obscure the gist of the present invention are omitted. Throughout the specification, when a part "includes" a certain component, this means that it may further include other components rather than excluding other components, unless specifically stated to the contrary.
본 발명은 바나듐 레독스 흐름 전지의 주요 부품인 분리판과 전극사이에 발생하는 접촉 저항을 최소화하기 위해 분리판과 전극 부품이 탄소섬유로 연결된 일체형 구조 및 제조 방법을 제공하며, 이하 이를 상세히 기술한다The present invention provides an integrated structure and manufacturing method in which the separator and electrode components are connected with carbon fiber to minimize the contact resistance occurring between the separator and electrode, which are the main components of a vanadium redox flow battery, and are described in detail below.
종래의 바나듐 레독스 흐름 전지 시스템에서 스택 (Stack)의 불균일한 압력 및 부품마다 상이한 표면에 의해 접촉 저항이 발생할 수 있다. In a conventional vanadium redox flow battery system, contact resistance may occur due to non-uniform pressure of the stack and different surfaces of each component.
일반적으로 접촉된 면적이 감소함에 따라 접촉 저항이 증가하게 되며, 이 경우 전극 내부에 전류가 불균일하게 분포될 가능성이 있다. 전극 내부에 불균일한 전류는 전극 표면의 산화와 수소 및 산소 발생과 같은 부반응 (Side reaction)을 촉진하고 에너지 효율 및 방전용량이 급격히 감소되는 원인이 된다.Generally, as the contact area decreases, the contact resistance increases, and in this case, there is a possibility that the current is distributed unevenly within the electrode. Non-uniform current within the electrode promotes side reactions such as oxidation of the electrode surface and generation of hydrogen and oxygen, causing a rapid decrease in energy efficiency and discharge capacity.
이러한 문제들을 해결하기 위해서 기존 선행 연구에서는 물리적 연마, 마이크로 웨이브 처리, 플라즈마 처리를 통해 분리판 표면의 수지 층을 제거하여 접촉 저항을 낮추기 위한 연구가 수행되어 왔다. To solve these problems, previous research has been conducted to lower contact resistance by removing the resin layer on the surface of the separator through physical polishing, microwave treatment, and plasma treatment.
그러나 분리판과 전극사이에는 계면이 존재하기 때문에 상기 방법을 적용할 경우 접촉 저항을 감소시키는 데에는 한계가 있다. 또한 전도성 바인더를 이용하여 기존 분리판과 전극을 접착하는 기술도 보고된 바 있으나, 핫 프레싱 (Hot pressing)을 이용한 접착과정에서 전극의 구조가 붕괴될 수 있으며 분리판과 전극사이에 여전히 계면이 존재한다는 단점이 있다.However, since there is an interface between the separator and the electrode, there is a limit to reducing the contact resistance when applying the above method. In addition, a technology for bonding an existing separator and an electrode using a conductive binder has been reported, but the structure of the electrode may collapse during the bonding process using hot pressing, and an interface still exists between the separator and the electrode. There is a downside to doing so.
앞서 언급한 기존 선행 기술에서의 문제점을 해결하고 바나듐 레독스 흐름 전지의 핵심 부품인 분리판과 전극사이의 접촉 저항 감소를 위해 본 발명에서는 전극과 분리판 사이에서 연속적인 전자이동경로를 제공하는 탄소섬유를 포함하는 탄소재료를 사용하여. 전극과 분리판을 일체화시켰다. In order to solve the problems in the existing prior art mentioned above and reduce the contact resistance between the separator and the electrode, which are key components of the vanadium redox flow battery, the present invention uses carbon that provides a continuous electron transfer path between the electrode and the separator. Using carbon materials containing fibers. The electrode and separator plate were integrated.
본 발명의 일 실시예에서 상기 탄소재료는 탄소 펠트 (Carbon felt), 흑연 펠트 (Graphite felt)와 같은 부직포 형태의 탄소 재료 또는 Woven carbon fabric, Non-crimp carbon fabric, 탄소 페이퍼 (Carbon paper), 버키 페이퍼 (Bucky paper)를 사용하였다. In one embodiment of the present invention, the carbon material is a non-woven carbon material such as carbon felt, graphite felt, Woven carbon fabric, Non-crimp carbon fabric, carbon paper, bucky. Bucky paper was used.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 바나듐 레독스 흐름 전지용 분리판-전극 일체형 구조를 설명하는 도면이다. Figure 1 is a diagram illustrating a separator-electrode integrated structure for a vanadium redox flow battery according to an embodiment of the present invention.
도 1을 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 분리판-전극이 일체화된 분리판-전극 구조체는 한 장의 탄소 재료로 형성되고 각각 분리판과 전극의 기능을 수행하는 2개의 기능층(전극, 분리판)이 두께 방향으로 수직으로 형성된 구조이다. 또한 상기 전극과 분리판 사이에는 연속적 전자 이동 경로를 제공하는 탄소섬유가 있으며, 이로써 별도의 계면없이 매우 낮은 접촉 저항을 달성할 수 있다. Referring to FIG. 1, the separator-electrode structure in which the separator-electrode is integrated according to an embodiment of the present invention is formed of a single sheet of carbon material and has two functional layers (electrodes) that respectively perform the functions of the separator and the electrode. , separation plate) is a structure formed vertically in the thickness direction. Additionally, there is a carbon fiber that provides a continuous electron transfer path between the electrode and the separator, and thus very low contact resistance can be achieved without a separate interface.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 분리판-전극 구조체의 단면도이다. Figure 2 is a cross-sectional view of a separator-electrode structure according to an embodiment of the present invention.
도 2를 참조하면, 구조체(100)는 전체적으로 한 장의 탄소재료층이나, 두께 방향으로 기능에 따라 2개의 기능층(전극층(110), 분리판(120))을 구성되며, 각 기능층의 두께와 표면처리 등을 달리하여 일체화된 전극-분리판 구조체를 제조한다. Referring to FIG. 2, the structure 100 is composed of one carbon material layer as a whole or two functional layers (electrode layer 110 and separator plate 120) according to function in the thickness direction, and the thickness of each functional layer is An integrated electrode-separator plate structure is manufactured by varying the surface treatment and the like.
본 발명의 일 실시예에서 분리판의 기능을 하는 하나의 중심층은 탄소 재료가 기지재로 함침되어 압착된 형태이며, 전극의 역할을 하는 다른 하나의 층은 일반 부직포 형태의 전극과 동일한 구조를 가지는 것을 특징으로 한다. 이처럼 한 장의 탄소 재료를 사용하여 분리판 및 전극의 일체화된 전극 구조를 형성할 경우, 분리판과 전극의 계면 없이 두께 방향으로 배열된 섬유를 통해 분리판과 전극의 두께 방향의 접촉 저항을 획기적으로 감소시킬 수 있다. In one embodiment of the present invention, one central layer that functions as a separator is a carbon material impregnated with a base material and compressed, and the other layer that functions as an electrode has the same structure as a general non-woven electrode. It is characterized by having. In this way, when a single sheet of carbon material is used to form an integrated electrode structure of the separator and the electrode, the contact resistance in the thickness direction of the separator and the electrode is dramatically improved through the fibers arranged in the thickness direction without an interface between the separator and the electrode. can be reduced.
도 3은 바나듐 레독스 흐름 전지용 분리판-전극 일체형 구조의 제조방법의 과정을 나타내는 순서도이다. 일체형 구조는 탄소 재료가 일부분 기지재에 함침된 후 핫 프레싱 (Hot pressing), 오토클레이브 성형 (Autoclave), RTM (Resin transfer molding) 공정을 통해 제조되며, 일체형 구조의 전기전도도를 향상시키기 위해서는 높은 성형 압력을 필요로 한다. 그러나 높은 성형 압력으로 일체형 구조를 제작할 경우, 전극의 기공도 감소와 섬유의 사절로 인해 전기저항이 증가할 수 있다. Figure 3 is a flow chart showing the process of manufacturing a separator-electrode integrated structure for a vanadium redox flow battery. The integrated structure is manufactured through hot pressing, autoclave molding, and RTM (resin transfer molding) processes after carbon material is partially impregnated into the base material. High molding is required to improve the electrical conductivity of the integrated structure. It requires pressure. However, when manufacturing an integrated structure with high molding pressure, electrical resistance may increase due to a decrease in electrode porosity and fiber breakage.
본 발명의 일 실시예에서 10bar의 압력에서 가장 좋은 성능을 보였는데, 10bar 미만의 압력에서 성형할 경우 분리판 부분이 충분히 압축되지 않아 전기전도성이 떨어지고, 20bar 정도의 압력을 가할 경우 충전물을 채우더라도 전극의 구조변화가 발생하는 것으로 파악되었다. In one embodiment of the present invention, the best performance was shown at a pressure of 10 bar. However, when molded at a pressure of less than 10 bar, the separator portion is not sufficiently compressed, resulting in poor electrical conductivity, and when a pressure of about 20 bar is applied, even if the filler is filled. It was found that structural changes in the electrode occurred.
도 4는 충전물 처리를 통한 전극 부분 변형 방지 효과를 설명하는 도면이다. Figure 4 is a diagram explaining the effect of preventing deformation of the electrode portion through filling treatment.
본 발명의 일 실시에 따른 일체형 구조에 따르면 도 4와 같이 전극 역할을 하는 층에 쉽게 제거가 가능한 충전물을 선택적으로 채워 넣은 후 압착하는 공정을 진행하여 전극 부분의 변형을 방지할 수 있다. According to the integrated structure according to one embodiment of the present invention, deformation of the electrode portion can be prevented by selectively filling the layer serving as the electrode with an easily removable filler and then pressing it, as shown in FIG. 4.
본 발명의 일 실시에에서 상기 충전물로는 글루코스 (Glucose), 셀룰로오스 (Cellulose), 염화 나트륨 (Sodium chloride), 염화 칼륨 (Potassium chloride), 아이오딘화 칼륨 (Potassium iodide), 폴리비닐알코올 (Polylvinyl alcohol; PVA) 등이 사용될 수 있으며 물, 에틸 알코올 (Ethyl alcohol), 아세톤 (Acetone), 디메틸아세트아미드 (Dimethylacetamide; DMAC) 등의 용매에 용해된 형태로 채워질 수 있다. In one embodiment of the present invention, the filler includes glucose, cellulose, sodium chloride, potassium chloride, potassium iodide, and polyvinyl alcohol. ; PVA), etc. can be used and can be filled in a dissolved form in solvents such as water, ethyl alcohol, acetone, and dimethylacetamide (DMAC).
도 5는 탄소재료층의 선택적 표면처리 전후 탄소재료 기반 부직포의 젖음성 변화를 설명하는 도면이다. Figure 5 is a diagram explaining the change in wettability of a carbon material-based nonwoven fabric before and after selective surface treatment of the carbon material layer.
도 5를 참조하면, 본 발명에서 제시한 제조 방법은 충전물을 전극 역할을 하는 층에 선택적으로 채우기 위한 표면처리법을 포함한다. 플라즈마 처리 (Plasma treatment), 코로나 방전 (Corona discharging), 산처리 (Acid treatment), 감마선 처리 (Gamma ray irradiation) 등과 같은 표면처리 법을 통해 소수성이 강한 탄소섬유 표면을 친수성으로 개질하여 도 5와 같이 전극 역할을 하는 층만 한정하여 충전물 용액이 침투하게 유도할 수 있다. Referring to Figure 5, the manufacturing method presented in the present invention includes a surface treatment method for selectively filling a layer serving as an electrode with a filler. The highly hydrophobic carbon fiber surface is modified to hydrophilic through surface treatment methods such as plasma treatment, corona discharging, acid treatment, and gamma ray irradiation, as shown in Figure 5. The filling solution can be induced to penetrate by limiting only the layer that serves as the electrode.
본 발명의 일 실시예에서는, 상기 충전물 용액에 표면처리된 탄소 재료를 침지한 후 진공 증발법, 마이크로파 건조, 열풍 건조 등을 이용하여 용매를 증발시키는 과정을 통해 선택적으로 충전물이 채워진 구조를 형성할 수 있다. 특히 플라즈마를 이용하여 표면처리를 진행할 경우, 전압을 인가하여 시편방향으로 플라즈마 기체를 가속하여 시편의 두께방향으로 친수성을 균일하게 부여할 수 있다. 또한 탄소 재료의 모서리 부분이 플라즈마 기체에 노출되지 않게 마스킹 할 경우 표면처리된 부분의 편차를 줄일 수 있다. 플라즈마 처리시간에 따라 표면처리된 부분의 두께는 증가하며, 표면처리 시간을 조절하여 배터리 시스템이 요구하는 전극의 두께를 가지는 구조를 제조할 수 있다. In one embodiment of the present invention, a structure filled with fillers is formed by immersing the surface-treated carbon material in the filler solution and then evaporating the solvent using vacuum evaporation, microwave drying, hot air drying, etc. You can. In particular, when performing surface treatment using plasma, hydrophilicity can be uniformly imparted in the thickness direction of the specimen by applying voltage to accelerate the plasma gas in the direction of the specimen. Additionally, if the edges of the carbon material are masked so that they are not exposed to plasma gas, the deviation of the surface treated part can be reduced. The thickness of the surface treated portion increases according to the plasma treatment time, and by adjusting the surface treatment time, a structure having the electrode thickness required by the battery system can be manufactured.
선택적으로 충전물이 채워진 탄소 재료는 내산성이 강한 에폭시 (Epoxy), 비닐에스테르 (Vinyl ester) 등의 수지에 함침된 후 핫 프레싱을 통해 각각 분리판과 전극역할을 하는 두 개의 층으로 제조된다. The selectively filled carbon material is impregnated with a highly acid-resistant resin such as epoxy or vinyl ester and then hot pressed to form two layers that serve as a separator and an electrode, respectively.
이 때 충전물이 채워진 부분은 압착되지 않고 나머지 부분만 한정하여 수지와 압착되어 일체형 구조를 형성한다. 최종적으로 전극에 남아있는 충전물을 용매에 침지하고 초음파 세척법을 이용하여 충전물을 제거하여, 분리판과 전극이 탄소섬유로 연결되어 접촉 저항이 최소화된 일체형 구조를 제조할 수 있다. At this time, the filled portion is not compressed, but only the remaining portion is compressed with the resin to form an integrated structure. Finally, the charge remaining in the electrode is immersed in a solvent and the charge is removed using an ultrasonic cleaning method, so that an integrated structure with minimized contact resistance can be manufactured by connecting the separator plate and electrode with carbon fiber.
또한 충전물이 바이오매스인 글루코스 또는 셀룰로오스일 경우에 초음파 세척 전 수열 합성 (Hydrothermal synthesis)을 통해 전극 표면에 친수성 작용기가 많은 하이드로찰 (Hydrochar)을 생성할 수 있다. 이는 전극 표면의 비표면적을 증가시키고 표면에 친수성기를 부여하여 전극의 전기화학적인 성능을 향상시킬 수 있다.Additionally, when the filler is biomass glucose or cellulose, hydrochar with many hydrophilic functional groups can be generated on the electrode surface through hydrothermal synthesis before ultrasonic cleaning. This can improve the electrochemical performance of the electrode by increasing the specific surface area of the electrode surface and imparting hydrophilic groups to the surface.
본 발명에 따른 바나듐 레독스 흐름 전지용 분리판/전극 일체형 구조 및 그 제조 방법에 의하면 바나듐 레독스 흐름 전지의 핵심 부품인 분리판과 전극사이의 계면없이 탄소섬유로 연결되어 있어 두 부품간 발생하는 접촉 저항을 최소화할 수 있으며, 제조 공정간 높은 성형 압력으로 인해 발생할 수 있는 전극의 기공도 감소와 섬유의 사절을 방지함으로써 전해질의 유동에 영향을 미치지 않고 전기전도성을 개선할 수 있어 에너지 효율 및 수명 측면에서 향상된 전력 저장 시스템을 구성할 수 있는 이점이 있다. According to the integrated separator/electrode structure for a vanadium redox flow battery and its manufacturing method according to the present invention, the separator, which is a core component of the vanadium redox flow battery, and the electrode are connected by carbon fiber without an interface, so that the contact between the two parts is prevented. Resistance can be minimized, and electrical conductivity can be improved without affecting the flow of electrolyte by preventing reduction of electrode porosity and fiber breakage that may occur due to high molding pressure during the manufacturing process, in terms of energy efficiency and lifespan. There is an advantage in being able to configure an improved power storage system.
이상으로 본 발명 내용의 특정한 부분을 상세히 기술하였는 바, 당 업계의 통상의 지식을 가진 자에게 있어서 이러한 구체적 기술은 단지 바람직한 실 시 양태일 뿐이며, 이에 의해 본 발명의 범위가 제한되는 것이 아닌 점은 명백할 것이다. 따라서, 본 발명의 실질적인 범위는 첨부된 청구항들과 그것들의 등가물에 의하여 정의된다고 할 것이다.As the specific parts of the present invention have been described in detail above, it is clear to those skilled in the art that these specific techniques are merely preferred embodiments and do not limit the scope of the present invention. something to do. Accordingly, the substantial scope of the present invention will be defined by the appended claims and their equivalents.
Claims (14)
상기 분리판-전극 구조체는 탄소재료를 포함하는 일체화된 구조이며,
상기 분리판과 전극은 상기 탄소재료를 통하여 전기적으로 연결되며,
상기 탄소재료의 단일층의 탄소섬유는 상기 분리판과 전극간 연속적인 전자 이동 경로를 제공하며, 이로써 접촉저항이 개선되는 것을 특징으로 하는 바나듐 레독스 흐름전지용 분리판-전극 구조체.
A separator-electrode structure for vanadium redox flow batteries,
The separator-electrode structure is an integrated structure containing carbon material,
The separator plate and the electrode are electrically connected through the carbon material,
A separator-electrode structure for a vanadium redox flow battery, wherein the single layer of carbon fiber of the carbon material provides a continuous electron movement path between the separator and the electrode, thereby improving contact resistance.
상기 탄소재료는 탄소 펠트 (Carbon felt), 흑연 펠트 (Graphite felt), Woven carbon fabric, Non-crimp carbon fabric, 탄소 페이퍼 (Carbon paper), 버키 페이퍼 (Bucky paper)로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 바나듐 레독스 흐름전지용 분리판-전극 구조체.According to clause 1,
The carbon material is any one selected from the group consisting of carbon felt, graphite felt, Woven carbon fabric, non-crimp carbon fabric, carbon paper, and bucky paper. A separator-electrode structure for a vanadium redox flow battery, comprising:
상기 구조체는 분리판 기능의 분리판층과 전극 기능의 전극층이 상기 탄소재료의 단일층에 두께 방향으로 수직 형성되어 일체화된 구조를 이루는 것을 특징으로 하는 바나듐 레독스 흐름전지용 분리판-전극 구조체.According to clause 1,
The structure is a separator plate-electrode structure for a vanadium redox flow battery, wherein a separator layer with a separator function and an electrode layer with an electrode function are formed perpendicularly in the thickness direction on the single layer of the carbon material to form an integrated structure.
상기 전극은 플라즈마 처리, 감마선 처리, 코로나 방전, 산 처리 중 적어도 어느 하나의 방법으로 표면 처리되어 제조된 것을 특징으로 하는 바나듐 레독스 흐름전지용 분리판-전극 구조체.According to any one of paragraphs 1 and 3,
A separator-electrode structure for a vanadium redox flow battery, wherein the electrode is manufactured by surface treatment using at least one of plasma treatment, gamma ray treatment, corona discharge, and acid treatment.
상기 전극에는 친수 기능기가 형성된 것을 특징으로 하는 바나듐 레독스 흐름전지용 분리판-전극 구조체.According to any one of paragraphs 1 and 3,
A separator-electrode structure for a vanadium redox flow battery, characterized in that a hydrophilic functional group is formed on the electrode.
전기적으로 연결된 탄소재료의 일부에 친수성을 부여하는 표면처리를 진행하는 단계;
상기 표면처리된 탄소재료에 충전물을 채워넣는 단계;
상기 탄소재료를 고분자 기지재에 침지한 후 압착공정을 통하여 성형하는 단계; 및
상기 충전물을 제거하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 바나듐 레독스 흐름전지용 분리판-전극 구조체 제조방법.A method of manufacturing a separator-electrode structure for a vanadium redox flow battery,
Performing surface treatment to impart hydrophilicity to a portion of the electrically connected carbon material;
Filling the surface-treated carbon material with a filler;
Dipping the carbon material into a polymer matrix and then molding it through a compression process; and
A method of manufacturing a separator-electrode structure for a vanadium redox flow battery, comprising the step of removing the charge.
상기 표면처리는, 플라즈마 처리, 감마선 처리, 코로나 방전, 산 처리 중 적어도 어느 하나로 진행되는 것을 특징으로 하는 바나듐 레독스 흐름전지용 분리판-전극 구조체 제조방법.According to clause 9,
The surface treatment is a method of manufacturing a separator-electrode structure for a vanadium redox flow battery, characterized in that the surface treatment is performed by at least one of plasma treatment, gamma ray treatment, corona discharge, and acid treatment.
상기 충전물 재료는 글루코스 (Glucose), 셀룰로오스 (Cellulose), 염화 나트륨 (Sodium chloride), 염화 칼륨 (Potassium chloride), 아이오딘화 칼륨 (Potassium iodide), 폴리비닐알코올 (Polylvinyl alcohol; PVA)로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 바나듐 레독스 흐름전지용 분리판-전극 구조체 제조방법.According to clause 9,
The filling material is from the group consisting of glucose, cellulose, sodium chloride, potassium chloride, potassium iodide, and polyvinyl alcohol (PVA). A method of manufacturing a separator-electrode structure for a vanadium redox flow battery, comprising any one selected.
상기 고분자 기재재는 에폭시 (Epoxy), 비닐에스터 (Vinyl ester), 폴리염화 비닐 (Polyvinyl chloride; PVC)등으로 이루어진 군으로 선택하는 어느 하나를 포함하고, 상기 고분자 기지재는 전기전도도를 향상시키기 위해 카본 블랙 (Carbon black), 흑연 (Graphite), 탄소나노튜브 (Carbon nanotube), 그래핀 (Graphene) 중 적어도 어느 하나 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 바나듐 레독스 흐름전지용 분리판-전극 구조체 제조방법.According to clause 9,
The polymer base material includes one selected from the group consisting of epoxy, vinyl ester, polyvinyl chloride (PVC), etc., and the polymer base material is carbon black to improve electrical conductivity. A method of manufacturing a separator-electrode structure for a vanadium redox flow battery, comprising at least one of (carbon black), graphite, carbon nanotube, and graphene.
상기 압착공정은, 핫 프레싱 (Hot pressing) 공법, 오토클레이브 (Autoclave) 공정, RTM (Resin transfer molding) 공법 중 적어도 어느 하나로 진행되는 것을 특징으로 하는 바나듐 레독스 흐름전지용 분리판-전극 구조체 제조방법.According to clause 9,
The pressing process is a method of manufacturing a separator-electrode structure for a vanadium redox flow battery, characterized in that it is carried out by at least one of a hot pressing method, an autoclave process, and a RTM (resin transfer molding) method.
상기 충전물 재료가 글루코스 (Glucose), 셀룰로오스 (Cellulose)인 경우, 상기 충전물이 제거되기 전 수열 합성되어 하이드로칼(hydrochar)을 형성하는 것을 특징으로 하는 바나듐 레독스 흐름전지용 분리판-전극 구조체 제조방법.
According to clause 11,
When the filling material is glucose or cellulose, hydrothermal synthesis is performed before the filling is removed to form hydrochar. A method of manufacturing a separator-electrode structure for a vanadium redox flow battery.
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