KR102508686B1 - 용량성 전극, 전극을 포함하는 멤브레인 스택 및 이러한 전극을 제조하기 위한 방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 용량성 전극에 관한 것으로,
- 전극 하우징으로서,
하우징 공간을 둘러싸는 복수의 하우징 벽; 및
하우징 공간에 작동가능하게 연결되고, 멤브레인 스택의 단부 멤브레인에 인접하게 위치되도록 구성되는 개구를 포함하는, 전극 하우징;
- 하우징 공간에 위치되는 용량층;
- 하우징 공간에 위치되고 용량층과 전기적으로 접촉하는 전류 공급부; 및
- 용량층과 접촉하도록 위치되는 겔층을 포함하고,
겔층은 겔층이 개구를 밀봉하도록 개구에 또는 개구에 인접하여 제공되고, 또는
겔층은 하우징의 바닥 하우징 벽 근처에 위치되고 전류 공급부는 개구에 또는 개구 근처에 위치된다.
- 전극 하우징으로서,
하우징 공간을 둘러싸는 복수의 하우징 벽; 및
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Description
본 발명은 용량성 전극, 이러한 전극을 포함하는 멤브레인 스택 및 이러한 용량성 전극을 제조하기 위한 방법에 관한 것이다.
(역)전기투석과 같은 전기-멤브레인 공정이 실제로 알려져 있다. 이러한 공정은 대부분 전극에서의 산화환원(redox) 반응을 포함하며, 이것은 이온 플럭스(ion flux)를 전류로 또는 그 반대로 변환시킨다. 이러한 산화환원-기반 공정의 단점은 전극에 대해 백금과 같은 고가의 그리고/또는 희귀한 재료를 사용해야 하는 경우가 많다는 것이다. 이러한 전극의 사용은 전기-멤브레인 장치의 비용을 증가시킨다. 산화환원-기반의 전기-멤브레인 공정을 위한 이러한 전극의 다른 단점은 산화환원 공정이 전극에서 염소 및 수소와 같은 위험한 그리고/또는 폭발성의 가스의 형성을 초래한다는 것이다.
이러한 단점을 극복하기 위해, 용량성 전극을 사용할 수 있음이 알려져 있다. 이러한 용량성 전극은 용량층이 제공되는 전류 공급부를 포함한다. 용량층은 일부 경우에서 독성이 있는 바인더를 사용하여 전류 공급부에 제공되고 그리고/또는 전류 공급부와 용량층 사이의 접착을 형성하기 위해 용량층에 고압을 인가한다. 용량성 전극은 사용 중에 이온을 저장하고 전자를 전도하도록 구성된다. 이렇게 하는 전극의 용량은 대부분 전류 공급부에 제공되는 용량층의 두께에 의해 결정된다.
알려진 용량성 전극의 단점은 용량층의 두께 및 이에 따른 전극의 용량이 전류 공급부로부터의 용량층의 박리가 용량층의 증가하는 두께에서 발생한다는 사실로 인해 제한된다는 것이다. 결과적으로, 실제로 층의 두께는 1 - 2.5mm 두께로 제한된다.
본 발명은 상기 언급된 문제들을 제거하거나 적어도 감소시키는 것을 목적으로 한다. 더 상세하게는, 본 발명은 증가된 용량을 갖는 전극을 제공하는 것을 목적으로 한다.
이를 위해, 본 발명은 용량성 전극을 포함하고, 용량성 전극은:
- 전극 하우징으로서,
하우징 공간을 둘러싸는 복수의 하우징 벽; 및
하우징 공간에 작동가능하게 연결되고, 멤브레인 스택의 단부 멤브레인에 인접하게 위치되도록 구성되는 개구를 포함하는, 전극 하우징;
- 하우징 공간에 위치되는 용량층;
- 하우징 공간에 위치되고 용량층과 전기적으로 접촉하는 전류 공급부; 및
- 용량층과 접촉하도록 위치되고 겔층이 개구를 밀봉하도록 개구에 또는 개구에 인접하여 제공되는 겔층을 포함한다.
본 발명에 따른 용량성 전극의 장점은 층 두께가 공지된 용량성 전극에 비해 증가될 수 있고, 이에 따라 용량에서의 증가로 이어진다는 것이다. 용량층의 증가는 전극을 사용하는 동안 용량층이 겔층에 의해 하우징에 둘러싸여 유지되는 유연하고 습한 층이라는 사실 때문에 가능하다. 즉, 하우징에 겔층으로 둘러싸인 유연하고 습한 용량층을 제공함으로써, 박리 문제가 제거된다. 이것은 용량층의 두께가 공지된 전극에서 현재 가능한 두께를 넘어 증가되는 것을 가능케 한다.
더욱이, 본 발명에 따른 용량성 전극은 전극 두께와 전극 용량 사이에 실질적으로 선형 관계를 제공한다는 놀라운 다른 이점을 갖는다. 이것은 예를 들어 인자 2(factor two)로 용량층의 두께가 증가하면 약 인자 2로 용량이 증가하게 된다는 것을 의미한다. 이것은 무엇보다도 본 발명에 따른 용량층에서 바인더(binder)의 존재가 제거된다는 사실에 기인한다.
용량성 전극은 적절하게 기능하도록 하기 위해 전기적 연결을 필요로 하지만, 바인더 및/또는 용량성 재료의 고도로 압축된 입자들의 경우와 같이, 용량성 재료가 전류 공급기와 반드시 통합적으로 형성될 필요는 없다.
본 발명에 따른 용량성 전극의 다른 이점은 용량층이 겔층의 겔에 의해 포함되기(contain) 때문에 어떠한 바인더 및/또는 용량성 물질의 밀접하게 압축된 입자들을 포함하지 않는다는 것이다. 이것은 제조 비용을 줄이고, 전도성을 증가시키며, 바인더의 경우 예를 들어 PVDF 또는 PTFE와 같은 독성의(toxic) 그리고/또는 고가의 바인더의 사용을 방지한다.
본 발명에 따른 용량성 전극의 다른 이점은 용량층 및/또는 겔층이 새로운 층으로 쉽게 교환될 수 있다는 것이다. 이것은 두 층이 전류 공급부와 일체로 형성되지 않는다는 사실에 기인한다.
본 발명에 따른 용량성 전극의 또 다른 이점은 겔층이 전극과 멤브레인 스택 사이에 위치되는 추가의 이온-선택성 멤브레인의 사용을 피할 수 있다는 것이다. 이것은 (특정) 단부 멤브레인의 사용을 방지하고 그리고/또는 유동 구획부 및/또는 가스켓(gasket) 또는 유동 구획부의 스페이서(spacer)와 같은 (다른) 중간부(intermediate)의 사용을 허용한다.
본 발명에 따른 용량성 전극의 또 다른 이점은 바인더의 부족 및 용량성 재료 층의 감소된 입자간 공간으로 인해 전극의 유효 표면적이 증가된다는 것이다. 이것은 또한 전기 저항을 감소시키고 증가된 염/이온 수송을 촉진한다. 달리 말하면, 용량성 입자들(바인더들과 함께 존재함)의 개구의 막힘이 방지되고, 입자들 사이에 바인더가 없기 때문에 입자들이 서로 더 가깝게 정착할 수 있으므로, 더 나은 염/이온 수송을 촉진하고 전기 저항을 감소시킨다.
이와 관련하여, 종래기술에 따른 전극은 용량성 입자들을 함께 유지 및/또는 결속하고 용량층을 전류 공급부(표면)에 접착하기 위해 PVDF 또는 PTFE와 같은 (비활성 중합체(inert polymeric)) 바인더를 종종 사용한다는 점에 유의한다. 일반적으로, 용량층의 5-10중량%(wt%)를 갖는 이러한 바인더는 용량층 내의 상당한 양의 기공(pore)을 차단하는 것으로 알려져 있다. 따라서, 바인더를 사용하면 저항이 증가하고 전극의 용량이 제한된다. 또한, 이러한 바인더는 비싸고 그리고/또는 독성 용매(예를 들어, NMP)를 필요로 한다. 따라서, 본 발명에 따른 전극은 종래기술의 전극과 비교하여 용량 면에서 상당한 이점을 갖는다.
본 발명에 따른 실시예에서, 전류 공급부에는 적어도 부분적으로 전극 하우징의 외부로 연장되는 적어도 하나의 커넥터가 제공된다.
하우징의 외부로 적어도 부분적으로 연장되는 커넥터를 제공하는 이점은 전류 공급부가 외부 소스에 쉽게 연결될 수 있다는 점이다. 커넥터는 예를 들어 용접, 클릭(clicking) 또는 임의의 적절한 연결에 의해 제조된 후 전류 공급부에 연결되는 별도의 커넥터로 제공될 수 있다. 전류 공급부와 커넥터는 또한 일체로 형성될 수 있다. 예를 들어, 이것은 메쉬 전류 공급부 또는 (천공된) 포일형의 전류 공급부, 예를 들어 (천공된) 흑연 포일 또는 팽창된 가요성 흑연 포일의 형태를 취할 수 있으며, 이것은 하나 이상의 측면 근처에서 절단되어 하우징 너머로 적어도 부분적으로 연장되는 커넥터를 형성한다.
다른 예에서, 전류 공급부는 메쉬를 포함할 수 있고 커넥터는 하우징의 일부, 예를 들어 측벽, 또는 바람직하게는 하우징의 개구 근처에 적어도 부분적으로 내장된 와이어 또는 링에 의해 형성된다. 이러한 와이어 또는 링은 개구의 둘레를 따라 연장될 수 있고 전류 공급부에 연결될 수 있다. 예를 들어, 이것은 전류 공급부, 특히 메쉬형 전류 공급부를 링 또는 와이어에 대항해 또는 그 위에 접음으로써 수행될 수 있다.
본 발명에 따른 실시예에서, 겔층은 멤브레인 스택의 단부 멤브레인에 인접하여 제공된다.
서로 근접하고 바람직하게는 인접한 겔층과 단부 멤브레인을 제공하는 이점은 하우징 공간의 우수한 밀봉이 달성된다는 것이다.
본 발명에 따른 실시예에서, 용량성 전극은 겔층과 용량층 사이에 위치되는 분리기층, 바람직하게는 필터종이층을 포함한다.
이러한 실시예의 이점은 용량층과 겔층 사이의 혼합 없이 겔층이 적용될 때 용량층이 증가된 수분 레벨을 가질 수 있다는 것이다. 필터종이층은 폴리프로필렌, 셀룰로오스 또는 종이와 같은 (열가소성) 중합체를 포함하는 임의의 적합한 재료로 제조될 수 있다. 또한, 용량층이 제조 동안 건조될 필요가 없거나 건조가 덜 필요하다는 이점을 제공한다.
본 발명에 따른 실시예에서, 겔층은 이온-전도성 층이고 그리고/또는 겔은 하이드로겔(hydrogel), 젤라틴(gelatin), PVA 기반 겔, PMMA 기반 겔, 아가르-아가르(agar-agar) 또는 염 용액에서 조절되는 초흡수성 폴리머(SAP, superabsorbent polymer)의 그룹으로부터 선택된다.
겔, 특히 하이드로겔은 이온 및 제한된 양의 물이 겔층을 통해 용량층으로 수송되는 것을 허용하는 반면, 동시에 과량의 물이 겔을 가로질러 용량층이 너무 젖게 되는 것을 방지한다는 이점을 갖는다. 이것은 무엇보다도 용량층으로의 물 수송을 감소시키는 삼투(osmosis)로 인한 것이다.
겔의 다른 이점은 이러한 층들이 양이온 및/또는 음이온 소스 또는 싱크(sink) 또는 완충제(buffer)로도 기능하여 용량성 전극의 효율을 증가시킨다는 것이다.
겔의 또 다른 이점은 유연성과 탄성으로 인해 용량층에 일정한 구속력(containing force)을 제공하여, 용량층의 입자들이 서로에 대해 움직이는 것을 방지한다는 것이다. 동시에, 이러한 특성들은 또한 기계적 손상 및/또는 불순물이 용량층에 도달하는 침투의 위험을 감소시킨다.
염 용액에서 조절되는(conditioned) 초흡수성 폴리머(SAP)의 이점은 위에서 언급한 이점에 추가하여 전도성을 훨씬 더 강하게 향상시킨다는 것이다.
본 발명에 따른 실시예에서, 하우징은 전기투석(electrodialysis) 장치, 역전기투석(reverse electrodialysis) 장치 또는 연료 전지와 같은 멤브레인-기반 장치의 단부 플레이트이다.
하우징을 멤브레인-기반 장치의 단부 플레이트로 제공함으로써, 별도의 단부 플레이트가 필요없기 때문에, 컴팩트하고 비용-효율적인 해결책이 달성된다. 또한, 본 발명에 따른 용량성 전극은 유체 전해질(electrolyte)(즉, 전극 린스(rinse) 용액)을 필요로 하지 않으며, 따라서 전해질을 위한 하우징의 유체 입구 및/또는 출구 개구를 필요로 하지 않는다. 결과적으로, 하우징에 의해 형성되는 단부 플레이트는 컴팩트하고 효율적인 레이아웃을 가지므로, 효율성이 증가하고 재료 사용 및 비용이 절감된다.
본 발명에 따른 실시예에서, 용량층은 활성탄층이다.
활성탄층의 이점은 우수한 정전용량(capacitance)과 전기 전도성을 제공하고 다른 적합한 재료와 달리 제조 및 취급 측면에서 매우 비용-효율적이라는 점이다. 또한, 활성탄은 희소 자원이 아니라 쉽게 구할 수 있다.
본 발명에 따른 실시예에서, 용량층은 활성탄, 카본 블랙 및/또는 흑연 중 하나 이상을 포함한다.
상기 언급된 물질 중 하나 이상, 특히 활성탄에 카본 블랙 및 흑연 중 하나 또는 둘 모두를 제공함으로써, 용량층의 전기 전도도가 훨씬 더 개선된다.
본 발명에 따른 실시예에서, 용량층은 분말 또는 비드(bead)와 분말의 혼합물 형태의 용량성 재료 또는 용량성 재료의 비드를 포함한다.
비드 및/또는 분말 형태의 활성탄층을 제공하는 이점은 비드 및/또는 분말의 침강(settling)으로 인해 미세 채널 및 기공과 작은 공극(void)의 광범위한 네트워크를 갖는 다공성 구조가 형성된다는 점이다. 이것은 용량층 내로의 그리고 내부에서의 이온 수송을 향상시킨다. 즉, 용량층 내로의 그리고 내부에서의 이온에 대한 접근성이 증가된다.
비드, 분말 또는 이들의 혼합물로서 용량층을 제공함으로써, 물질의 증가된 밀도가 달성될 수 있고, 이에 따라 층의 예상되는(즉, 잠재적인) 용량을 증가시킨다. 이것은 적어도 부분적으로는 위에서 언급한 증가된 접근성 때문이다. 접근성은 용량층과 전류 공급부 사이의 층간(interlayer) 접근성 뿐만 아니라 층내(in-layer) 접근성 모두와 관련이 있음을 주목해야 한다. 비드만을 제공함으로써, 용량층은 비드를 제공하고 선택적으로 비드를 보다 조밀한 용량층으로 압축하기만 하면 되기 때문에 쉽게 제조할 수 있다는 추가적인 이점을 갖는다. 용량층을 분말로 제공하는 것은 적은 양의 기공 및 공극과 훨씬 더 증가된 용량을 갖는 매우 조밀한 층을 제공한다는 이점이 있다. 특정 실시예에서, 비드 및 분말은 모두 서로 함께 사용되며, 이에 따라 비드들 사이의 공극이 분말로 채워지는 층을 생성한다. 이것은 우수한 전기 전도성과 동시에 우수한 이온 접근성의 이점을 제공한다.
이러한 실시예의 다른 이점은 층이 비드, 분말 및/또는 이들의 조합으로 형성될 때 용량층의 취급성(handling) 및/또는 제조성이 또한 증가된다는 것이다.
본 발명에 따른 실시예에서, 용량층은 0.5 - 50mm 범위의 두께를 갖고, 바람직하게는 1 - 10mm 범위의 두께를 갖는다.
본 발명에 따른 용량성 전극은 용량층의 두께에 선형적으로 의존하는 용량을 갖는 것으로 밝혀졌다. 따라서, 얇은 두께보다 증가된 두께가 바람직하다. 그러나, 다른 한편으로 멤브레인 스택 어셈블리에 배치될 때 전극이 차지하는 공간을 줄이기 위해 두께가 제한될 수 있다. 0.5 - 50mm 범위의 두께를 제공하는 이점은 층의 용량과 전극의 크기 사이에 균형이 잘 잡힌다는 것이다.
본 발명에 따른 실시예에서, 겔층은 0.5 - 50mm 범위의 두께를 갖고, 바람직하게는 1 - 10mm 범위의 두께를 갖는다.
겔층은 주로 멤브레인 스택으로부터의 유체, 특히 물을 용량층으로부터 분리하는 기능을 한다. 추가적으로, 겔층은 또한 용량층과 겔층 사이의 이온 수송을 위해 적어도 부분적으로 전도성 층으로서 기능한다. 이러한 기능을 수행하기 위해, 겔층은 용량층을 격리하고 그리고/또는 캡슐화한다.
상기 언급된 범위의 두께를 제공함으로써, 겔층이 차지하는 공간과 겔층이 수행하는 기능 사이의 균형이 잘 유지된다. 다시 말해서, 상기 언급된 범위의 겔층은 하우징 내부에서 과도하게 많은 공간을 차지하지 않으면서 우수한 절연성 및 전도성을 제공한다. 상기 언급된 두께를 갖는 층은 또한 전류 공급부에 대해 용량층을 제자리에 유지한다는 점에서 우수한 위치설정 능력을 제공하는 것으로 밝혀졌다.
본 발명에 따른 실시예에서, 겔층 및 용량층은 실질적으로 동일한 두께를 갖는다.
본 발명에 따른 실시예에서 전류 공급부는 (천공된) 카본 포일, (천공된) 카본 플레이트, 흑연 포일, 흑연 플레이트, 백금 코팅된 티타늄 메쉬, 백금 코팅된 티타늄 (천공된) 플레이트, 백금 코팅된 티타늄 (천공된) 포일 또는 (혼합된) 금속 산화물로 코팅된 메쉬, (혼합된) 금속 산화물로 코팅된 (천공된) 플레이트, 또는 (혼합된) 금속 산화물로 코팅된 (천공된) 포일로부터 선택된다.
위에서 언급한 재료는 비교적 저렴한 비용으로 높은 전도성을 제공한다. 다른 이점은 전술한 재료의 포일, 메쉬 또는 플레이트를 제공함으로써 전류 공급부와 용량층 사이에 큰 접촉 표면이 얻어진다는 것이다.
본 발명에 따른 실시예에서, 겔층은 강화층을 포함하고, 이때 강화층은 바람직하게는 그물 제재(netting) 또는 부직포(non-woven)를 포함한다.
강화층의 이점은 겔층에 기계적 안정성을 더욱 향상시키는 추가적인 안정성이 제공된다는 것이다. 또한, 겔층의 치수가 다양한 상황 하에서 실질적으로 변하지 않아 밀봉 특성을 유지한다는 점에서 치수 안정성을 더욱 향상시킨다.
본 발명에 따른 실시예에서, 강화층은 0.5 - 50mm 범위의 두께를 갖고, 바람직하게는 1 - 10mm 범위의 두께를 갖는다.
본 발명에 따른 실시예에서, 하우징은 개구 주위로 연장되고 전류 공급부와 전기적으로 접촉하는 라이닝(lining) 또는 림(rim)을 포함하고, 라이닝 또는 림은 바람직하게는 구리 또는 흑연이다.
전류 공급부는 하우징의 개구 근처에 위치한 구리 라이닝, 구리 링 또는 구리 림을 통해 외부 소스와 연결될 수 있다.
이것의 이점은 전류 공급부와의 전기적 연결이 하우징의 외부 둘레와 함께 위치되어 외부 손상으로부터 보호된다는 것이다.
다른 이점은 구리가 개구의 둘레 주위로 연장된다는 사실로 인해 전류 공급부가 둘레를 따라 하나 이상의 다른 위치에 연결될 수 있다는 것이다. 이것은 연결의 신뢰성을 높이고 단일 연결이 오작동하는 경우에도 전류 공급부가 작동할 수 있게 한다.
일 실시예에서, 구리 링, 림 또는 라이닝은 개구의 둘레 주위로 연장되는 하우징의 홈에 제공될 수 있다.
본 발명에 따른 실시예에서, 전극은 제2 용량층 및 제2 겔층을 추가로 포함하여, 개구로부터 하우징 공간을 향하여 보았을 때, 전극이 겔층, 용량층, 전류 공급부, 제2 용량층 및 제2 겔층을 포함한다.
다중(multiple) 용량층 및 겔층을 제공하는 이점은 용량성 전극의 용량이 증가된다는 것이다. 또한, 겔층이 사이에 제공되는 다중 용량층(각각 전류 공급부에 연결됨)을 제공함으로써, 여분의(redundant) 신뢰할 수 있는 용량성 전극이 제공된다. 이와 같이, 이중층 용량성 전극이 달성된다.
본 발명에 따른 실시예에서, 전류 공급부는 용량층에 통합되고, 전류 공급부는 바람직하게는 개구에 실질적으로 평행한 방향으로 용량층에서 연장된다.
이러한 실시예의 이점은 전류 공급부와 용량층 사이의 개선된 연결이 달성되고, 이에 따라 용량성 전극의 성능을 (추가로) 증가시킨다는 것이다.
본 발명에 따른 실시예에서, 겔은 NaCl 또는 KCl과 같은 염 조성물을 포함하고, 이때 조성물은 바람직하게는 0.1M < 염 < 6M 범위의 용액이다.
NaCl 또는 KCl과 같은 염 조성물을 겔에 적용하는 이점은 이온에 대한 겔의 증가된 전도성을 달성할 수 있다는 것이다. 당연히, 다른 염도 사용될 수 있다.
본 발명에 따른 실시예에서, 용량층은 활성탄, 바람직하게는 활성탄 비드, 분말 또는 이들의 혼합물과 같은 압축된 기본 재료(base material)로부터 제조된다.
용량층의 기본 재료를 압축하는 것의 이점은 제조 동안 과잉의 물이 배출되는 한편 동시에 고밀도의 용량층을 제공한다는 점이다. 압축은 바람직하게는 전류 공급부 상의 용량층의 적용, 또는 보다 구체적으로 형성(formation) 동안 수행된다는 점에 유의한다. 즉, 전류 공급부 상에서 기본 재료를 압축하여 용량층을 형성한다.
다른 이점은 압축에 의해 용량층에서 입자(즉, 비드 및/또는 분말)의 침강으로 인해 용량이 향상된다는 것이다.
본 발명에 따른 실시예에서, 하우징에는 하우징으로부터 물을 배수하도록 구성된 적어도 하나의 배수 채널이 제공된다.
적어도 하나의 배수 채널을 제공하는 것의 이점은 예를 들어 겔층에서의 수분 레벨이 미리 결정된 레벨을 초과하는 경우 물이 배수될 수 있다는 것이다. 그 결과, 과잉의 물이 용량층에 도달하는 것이 방지되어 용량층의 과포화(oversaturation)를 제거하고 따라서 용량층의 불안정화 및/또는 변성(degeneration)의 방지를 향상시킨다. 이것은 또한 전기 저항을 증가시킬 수 있는 겔층과 멤브레인 스택 사이에 물 층이 형성되는 것을 방지한다.
또한, 본 발명은 전기투석 및/또는 역전기투석과 같은 멤브레인-기반 공정을 수행하기 위한 멤브레인-기반 장치에 관한 것으로, 이러한 장치는:
- 이전 항목들 중 어느 한 항목에 따른 적어도 하나의 전극; 및
- 멤브레인 스택을 형성하도록 적층되는 복수의 멤브레인을 포함하고,
적어도 하나의 전극은 전극의 개구 및/또는 겔층이 단부 멤브레인과 접촉하도록 멤브레인 스택의 단부 멤브레인에 인접하여 위치된다.
전극(개구 및/또는 겔층)과 단부 멤브레인 사이의 접촉은 또한 멤브레인 스택의 유동 구획부 및/또는 유동 구획부의 가스킷 및/또는 멤브레인 스택의 단부에 위치한 유동 구획부의 스페이서를 통한 간접 접촉에 의해 제공될 수 있다. 단부 멤브레인이 멤브레인 스택의 유동 구획부의 멤브레인일 수도 있다.
본 발명에 따른 멤브레인-기반 공정을 수행하기 위한 멤브레인-기반 장치는 본 발명에 따른 용량성 전극과 유사한 효과들 및 이점들을 제공한다.
멤브레인-기반 장치의 멤브레인은 음이온 교환 멤브레인(AEM, anion exchange membranes), 양이온 교환 멤브레인(CEM, cation exchange membranes) 및/또는 바이폴라 멤브레인(bipolar membranes)일 수 있다. 바람직하게는, 멤브레인 스택은 AEM 및 CEM을 교대로 포함한다.
본 발명에 따른 용량성 전극을 사용할 때, 스택의 단부 멤브레인은 용량성 전극, 보다 구체적으로 하우징 및 하우징 공간 내의 겔층과 직접적으로 인접할 수 있음을 주의해야 한다.
본 발명에 따른 실시예에서, 멤브레인-기반 장치는 전기투석 장치 또는 역전기투석 장치이다.
또한, 본 발명은 멤브레인-기반 공정용 용량성 전극을 제조하기 위한 방법에 관한 것으로, 이러한 방법은:
- 전극 하우징을 제공하는 단계로서, 전극 하우징은
~ 하우징 공간을 둘러싸는 복수의 하우징 벽; 및
~ 하우징 공간에 작동가능하게 연결되고, 멤브레인 스택의 단부 멤브레인에 인접하게 위치되도록 구성되는 개구를 포함하는, 단계;
- 전극 하우징에 전류 공급부를 제공하는 단계로서, 전류 공급부는 적어도 부분적으로 전극 하우징의 외부로 연장되는 커넥터를 포함하는, 단계;
- 전극 하우징에 용량층을 제공하는 단계; 및
- 겔층이 용량층과 접촉하고 개구를 밀봉하도록, 겔층을 개구 근처 또는 개구에 적용하는 단계를 포함한다.
본 방법에서 개구는 단부 멤브레인과 인접하게 위치될 수 있거나 단부 멤브레인 상에 제공되는 스페이서 및/또는 가스킷과 인접할 수 있고, 따라서 단부 멤브레인과 개구 사이에 간접적인 연결을 형성할 수 있음에 유의한다. 단부 멤브레인은 멤브레인 스택의 유동 구획부의 멤브레인일 수도 있다.
본 발명에 따른 방법은 본 발명에 따른 용량성 전극 및/또는 멤브레인-기반 공정을 수행하기 위한 멤브레인-기반 장치와 유사한 효과들 및 이점들을 제공한다.
본 발명에 따른 방법의 실시예에서, 전류 공급부의 커넥터는 별도의 커넥터일 수 있고, 본 방법은 커넥터를 전류 공급부에 연결하는 단계를 추가로 포함할 수 있거나, 전류 공급부의 커넥터가 전류 공급부와 일체로 형성될 수 있어 그의 일체형 부품일 수 있다.
본 발명에 따른 방법의 일 실시예에서, 전극 하우징에 용량층을 제공하는 단계는:
- 물과 활성탄의 슬러리를 제공하는 단계;
- 슬러리와 전류 공급부가 서로 전기적으로 접촉하도록 전류 공급부 상에 슬러리를 적용하는 단계; 및
- 유연하고 습한 용량층을 형성하도록 슬러리를 건조시키는 단계를 포함한다.
슬러리를 건조시키는 단계는 임의의 적절한 수단을 사용하여 제공될 수 있고, 예를 들어 열을 사용하여 슬러리를 건조하여 물을 증발시키는 것을 포함할 수 있거나, 슬러리(및 전류 공급부)를 가압하여(압축하여) 과량의 물을 배출하는 것을 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 방법의 실시예에서, 겔층을 적용하는 단계는 따뜻한 액체 겔일 수 있는 액체 겔을 용량층의 상부 상에 붓는 것을 포함하고, 겔층을 적용하는 단계는 선택적으로 또한 겔과 용량층 사이에 필터종이층을 적용하는 것을 포함한다.
본 발명에 따른 대안적인 방법에서, 멤브레인-기반 공정용 용량성 전극을 제조하기 위한 대안적인 방법은:
- 전극 하우징을 제공하는 단계로서, 전극 하우징은
~ 하우징 공간을 둘러싸는 복수의 하우징 벽; 및
~ 하우징 공간에 작동가능하게 연결되고, 멤브레인 스택의 단부에 인접하게 위치되도록 구성되는 개구를 포함하는, 단계;
- 겔층을 하우징에서 개구의 반대편에 위치한 하우징 바닥 근처에 적용하는 단계;
- 용량층이 겔층과 접촉하도록 전극 하우징에 용량층을 제공하는 단계; 및
- 전류 공급부를 전극 하우징에 제공하는 단계로서, 전류 공급부는 적어도 부분적으로 전극 하우징 외부로 연장되는 커넥터를 포함하고, 전류 공급부는 하우징의 개구에 또는 개구 근처에 위치되도록 구성되는, 단계를 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 대안적인 방법은 본 발명에 따른 용량성 전극 및/또는 멤브레인-기반 공정을 수행하기 위한 멤브레인-기반 장치 및/또는 본 발명에 따른 방법과 유사한 효과들 및 이점들을 제공한다. 보다 구체적으로, 본 발명에 따른 방법의 실시예들은 또한 본 발명에 따른 대안적인 방법과 자유롭게 조합될 수 있다.
본 발명의 추가 이점들, 특징들 및 세부사항들은 바람직한 실시예들에 기초하여 설명되며, 이때 다음과 같은 첨부 도면들을 참조한다.
도 1a, 1b는 본 발명에 따른 용량성 전극의 제1 예의 횡단면도를 도시하고;
도 2a, 2b는 본 발명에 따른 용량성 전극의 제2 예의 횡단면도를 도시하며;
도 3a, 3b는 본 발명에 따른 용량성 전극의 제3 예의 횡단면도를 도시하고;
도 4a, 4b는 본 발명에 따른 용량성 전극의 제4 예의 횡단면도를 도시하며;
도 5a, 5b는 본 발명에 따른 용량성 전극의 제5 예의 횡단면도를 도시하고;
도 6 및 7은 본 발명에 따른 용량성 전극을 사용한 실험에 관한 그래픽 데이터를 도시하며; 그리고
도 8은 본 발명에 따른 방법의 예를 도시한다.
도 1a, 1b는 본 발명에 따른 용량성 전극의 제1 예의 횡단면도를 도시하고;
도 2a, 2b는 본 발명에 따른 용량성 전극의 제2 예의 횡단면도를 도시하며;
도 3a, 3b는 본 발명에 따른 용량성 전극의 제3 예의 횡단면도를 도시하고;
도 4a, 4b는 본 발명에 따른 용량성 전극의 제4 예의 횡단면도를 도시하며;
도 5a, 5b는 본 발명에 따른 용량성 전극의 제5 예의 횡단면도를 도시하고;
도 6 및 7은 본 발명에 따른 용량성 전극을 사용한 실험에 관한 그래픽 데이터를 도시하며; 그리고
도 8은 본 발명에 따른 방법의 예를 도시한다.
제1 예에서, 용량성 전극(capacitive electrode)(2)은 하우징 벽(6, 8) 및 하우징 공간(12)을 함께 나타내는 개구(10)를 갖는 하우징(4)을 포함한다. 이 예에서, 하우징(4)은 하우징 벽(6)이 측벽(6)이고 하우징 벽(8)이 바닥벽(8)을 형성하는 하우징이다. 하우징 벽(6, 8)은 함께 하우징 공간(12)을 둘러싸고, 한편 개구(10)는 하우징 공간(12)에 대한 접근을 제공한다.
또한, 개구(10)는 단부 벽(6)의 단부 섹션(14)에 의해 나타내지며, 이러한 단부 섹션은 멤브레인 스택(membrane stack)의 단부 멤브레인(16)에 인접하도록 구성된다. 이 예에서, 단부 멤브레인(16)은 CEM-멤브레인이다. 물론, 용량성 전극이 연결되는 멤브레인 스택의 구성에 따라 다른 유형의 멤브레인일 수도 있다. 또한, 멤브레인 스택의 유동 구획부(flow compartment)일 수도 있다.
하우징 공간(12)은, 중심축(A)에 평행한 제1 방향(x)에서 보았을 때, 겔층(gel layer)(18), 이 예에서 (분말화된) 활성탄(activated carbon)으로 제조된 용량층(capacitive layer)(20) 및 커넥터(connector)(24)를 갖는 전류 공급부(current feeder)(22)를 후속적으로 포함한다. 겔층(18)는 하우징 공간(12)의 전체 표면 영역에 걸쳐 제1 방향(x)에 수직인 제2 방향(y)으로 연장된다. 이와 같이, 겔층(18)는 하우징 공간(12)에서 단부 멤브레인(16)과 용량층(20) 사이에 밀봉을 형성한다(도 1a, 1b 참조). 용량층(20)는 하우징 공간(18)의 전체 표면(도 1a 참조) 또는 하우징 공간(18)의 중앙 부분(도 1b 참조)에 걸쳐 제2 방향(y)으로 겔층(18)에 바로 인접하여 연장된다. 용량층(20)가 하우징 공간(12)의 적어도 중앙 부분에 걸쳐 연장되는 예(도 1b 참조)에서, 겔층(32)는 용량층(20)의 둘레와 하우징 벽(6)의 내측면(6a) 사이에 제공된다. 이 경우, 용량층(20)은 겔층(18), 전류 공급부(22) 및 용량층(20) 옆에 위치한 겔층(32)에 의해 캡슐화된다. 전류 공급부(22)는 이 예에서 용량층(20)에 그리고 반대측에서는 하우징(4)의 바닥벽(8)에 인접하여 직접 전기적으로 접촉하도록 위치된다. 이 예에서 바닥벽(8)에는 커넥터(24)가 통하여 연장되는 개구가 제공된다. 커넥터(24)는 전류 공급부(22)에 연결되거나 이와 일체로 형성되고 외부 전원 또는 전력 부하/싱크(load/sink)를 전류 공급부(22)에 연결하기 위한 연결부를 형성한다. 이와 같이, 커넥터(24)와 전류 공급부(22) 사이, 뿐만 아니라 용량층(20)을 통해 전류 공급부(22)와 겔층(18) 사이에 직접적인 전기 연결이 존재한다. 이 예(도 1b 참조)에서, 겔층(18)에는 겔층(18)의 안정성 및 강성을 향상시키는 강화층(reinforcement layer)(26)이 추가로 제공된다. 또한, 이 예에서 필터종이층(28)인 다공성 분리기층(separator layer)(28)이 겔층(18)과 용량층(20) 사이에 제공된다. 강화층(26) 및/또는 분리기층(28)은 용량성 전극(2)에 필수적이지 않기 때문에 생략될 수 있음에 유의한다.
제2 예에서, 용량성 전극(102)은 하우징 벽(106, 108) 및 하우징 공간(112)을 함께 나타내는 개구(110)를 갖는 하우징(104)을 포함한다. 이 예에서, 하우징(104)은 하우징 벽(106)이 측벽(106)이고 하우징 벽(108)이 바닥벽(108)을 형성하는 하우징이다. 하우징 벽(106, 108)은 하우징 공간(112)을 함께 둘러싸고, 한편 개구(110)는 하우징 공간(112)에 대한 접근을 제공한다.
또한, 개구(110)는 단부 벽(106)의 단부 섹션(114)에 의해 나타내지며, 이러한 단부 섹션은 멤브레인 스택의 단부 멤브레인(116)에 인접하도록 구성된다. 이 예에서, 단부 멤브레인(116)은 CEM-멤브레인이다. 물론, 용량성 전극이 연결되는 멤브레인 스택의 구성에 따라 다른 유형의 멤브레인일 수도 있다. 또한, 멤브레인 스택의 유동 구획부일 수도 있다.
하우징 공간(12)은, 중심축(A)에 평행한 제1 방향(x)에서 보았을 때, 겔층(118), 이 예에서 (분말화된) 활성탄으로 제조된 용량층(120), 커넥터(124)를 갖는 전류 공급부(122) 및 겔층(130)을 후속적으로 포함한다. 겔층(118)은 하우징 공간(112)의 전체 표면 영역에 걸쳐 제1 방향(x)에 수직인 제2 방향(y)으로 연장된다. 이와 같이, 겔층(118)은 하우징 공간(112)에서 단부 멤브레인(116)과 용량층(120) 사이에 밀봉을 형성한다(도 2a 참조). 용량층(120)은 하우징 공간(118)의 전체 표면(도 2a 참조) 또는 하우징 공간(118)의 중앙 부분(도 2b 참조)에 걸쳐 제2 방향(y)으로 겔층(118)에 바로 인접하여 접촉하도록 연장된다. 용량층(120)이 하우징 공간(112)의 적어도 중앙 부분에 걸쳐 연장되는 도 2b의 예에서, 겔층(132)은 용량층(120)의 둘레와 하우징 벽(106)의 내측면 사이에 제공된다. 이 경우, 용량층(120)은 겔층(118), 전류 공급부(122) 및 용량층(120) 옆에 위치한 겔에 의해 캡슐화된다. 전류 공급부(122)는 이 예에서 용량층(120)에 그리고 반대측에서는 제2 겔층(130)에 인접하여 직접 접촉하도록 위치된다. 이와 같이, 전류 공급부(122) 및 용량층(120)은 측벽(106) 옆의 층(132)뿐만 아니라 겔층(118, 130)을 포함하는 겔층으로 완전히 캡슐화된다. 제2 겔층(130)은 하우징(104)의 바닥벽(108)과 추가로 접촉한다. 이 예에서 바닥벽(108)에는 커넥터(124)가 통하여 연장되는 개구가 제공된다. 커넥터(124)는 겔층(130)을 통해 연장되고 전류 공급부(122)에 연결되거나 이와 일체로 형성되며 외부 전원 또는 전력 싱크를 전류 공급부(122)에 연결하기 위한 연결부를 형성한다. 이와 같이, 커넥터(124)와 전류 공급부(122) 사이, 뿐만 아니라 전류 공급부(122)와 용량층(120)과 겔층(118) 사이에 직접적인 전기 연결이 존재한다.
제3 예에서, 용량성 전극(202)은 하우징 벽(206, 208) 및 하우징 공간(212)을 함께 나타내는 개구(210)를 갖는 하우징(204)을 포함한다. 이 예에서(도 3a, 3b 참조), 하우징(204)은 하우징 벽(206)이 측벽(206)이고 하우징 벽(208)이 바닥벽(208)을 형성하는 하우징이다. 하우징(204)은 원통형, 육각형, 직사각형 또는 정사각형을 포함하는 상이한 형상들을 가질 수 있음에 유의한다. 하우징 벽(206, 208)은 하우징 공간(212)을 함께 둘러싸고, 한편 개구(210)는 하우징 공간(212)에 대한 접근을 제공한다.
또한, 개구(210)는 단부 벽(206)의 단부 섹션(214)에 의해 나타내지며, 이러한 단부 섹션은 멤브레인 스택의 단부 멤브레인(216)에 인접하도록 구성된다. 이 예에서, 단부 멤브레인(216)은 CEM-멤브레인이다. 물론, 용량성 전극이 연결되는 멤브레인 스택의 구성에 따라 다른 유형의 멤브레인일 수도 있다. 또한, 멤브레인 스택의 유동 구획부일 수도 있다.
하우징 공간(212)은, 중심축(A)에 평행한 제1 방향(x)에서 보았을 때, 겔층(218), 이 예에서 (분말화된) 활성탄으로 제조되는 용량층(220) 및 겔층(230)을 후속적으로 포함한다. 겔층(218)은 하우징 공간(212)의 전체 표면 영역에 걸쳐 제1 방향(x)에 수직인 제2 방향(y)으로 연장된다. 이와 같이, 겔층(218)은 하우징 공간(212)에서 단부 멤브레인(216)과 용량층(220) 사이에 밀봉을 형성한다(도 3a 참조). 용량층(220)은 하우징 공간(218)의 전체 표면(도 3a 참조) 또는 하우징 공간(218)의 중앙 부분(도 3b 참조)에 걸쳐 제2 방향(y)으로 겔층(218)에 바로 인접하여 접촉하도록 연장된다. 용량층(220)이 하우징 공간(212)의 적어도 중앙 부분에 걸쳐 연장되는 도 3b의 예에서, 겔층(232)은 용량층(220)의 둘레와 하우징 벽(206)의 내측면 사이에 제공된다. 이 경우, 용량층(220)은 겔층(218, 232, 230)에 의해 캡슐화된다. 이 예에서 전류 공급부(222)는 용량층(220)의 내부에 위치되며, 용량층(220)으로부터 겔층(218)을 통해 단부 섹션(214)을 향해 그리고 그 에 걸쳐 외부 하우징(204)으로 연장되는 2개의 커넥터(224)가 제공된다. 이와 같이, 이 예에서 커넥터(224)는 단부 섹션(214)과 이에 대항하여 위치된 멤브레인 스택(도시되지 않음) 사이에서 외부 하우징(204)으로 연장된다. 이 예에서 커넥터(224)는 전류 공급부(222)의 일체형 부분이라는 점에 유의한다.
제2 겔층(230)은 하우징(204)의 바닥벽(208)과 추가로 접촉한다. 이 예에서 바닥벽(208)은 완전히 폐쇄된(closed) 바닥(208)이다.
제4 예(도 4a, 4b 참조)에서, 용량성 전극(302)은 하우징 벽(306, 308) 및 하우징 공간(312)을 함께 나타내는 개구(310)를 갖는 하우징(304)을 포함한다. 이 예에서(도 4a, 4b 참조), 하우징(304)은 하우징 벽(306)이 측벽(306)이고 하우징 벽(308)이 바닥벽(308)을 형성하는 하우징이다. 하우징(304)은 원통형, 직사각형 또는 정사각형을 포함하는 상이한 형상들을 가질 수 있음에 유의한다. 하우징 벽(306, 308)은 하우징 공간(312)을 함께 둘러싸고, 한편 개구(310)는 하우징 공간(312)에 대한 접근을 제공한다.
또한, 개구(310)는 단부 벽(306)의 단부 섹션(314)에 의해 나타내지며, 이러한 단부 섹션은 멤브레인 스택의 단부 멤브레인(316)에 인접하도록 구성된다. 이 예에서, 단부 멤브레인(316)은 CEM-멤브레인이다. 물론, 용량성 전극이 연결되는 멤브레인 스택의 구성에 따라 다른 유형의 멤브레인일 수도 있다. 또한, 멤브레인 스택의 유동 구획부일 수도 있다.
하우징 공간(312)은, 중심축(A)에 평행한 제1 방향(x)에서 보았을 때, 겔층(318), 이 예에서 (분말화된) 활성탄으로 제조되는 용량층(320) 및 겔층(330)을 후속적으로 포함한다. 겔층(318)은 하우징 공간(312)의 전체 표면 영역에 걸쳐 제1 방향(x)에 수직인 제2 방향(y)으로 연장된다. 이와 같이, 겔층(318)은 하우징 공간(312)에서 단부 멤브레인(316)과 용량층(320) 사이에 밀봉을 형성한다(도 4a 참조). 용량층(320)은 하우징 공간(318)의 전체 표면(도 4a 참조) 또는 하우징 공간(318)의 중앙 부분(도 4b 참조)에 걸쳐 제2 방향(y)으로 겔층(318)에 바로 인접하여 접촉하도록 연장된다. 용량층(320)이 하우징 공간(312)의 적어도 중앙 부분에 걸쳐 연장되는 도 4b의 예에서, 겔층(332)은 용량층(320)의 둘레와 하우징 벽(306)의 내측면(306a) 사이에 제공된다. 이 경우, 용량층(320)은 겔층(318, 332, 330)에 의해 캡슐화된다. 이 예에서 전류 공급부(322)는 용량층(320)의 내부에 위치되고, 용량층(320)으로부터 측벽(306) 및 인접한 겔층(332)을 통해 외부 하우징(304)으로 연장되는 2개의 커넥터(324)가 제공된다. 제2 겔층(330)은 하우징(304)의 바닥벽(308)과 추가로 접촉한다. 이 예에서 바닥벽(308)은 완전히 폐쇄된 바닥(308)이다.
또한, 도 4b에 도시된 예는 또한 배수 채널(drainage channel)(334)을 도시하고, 배수 채널(334)은 단부 섹션(314)에서 또는 그 근처에서 하우징(304)의 둘레를 따라 부분적으로 또는 완전히 연장되는 제1 부분(336) 및 제1 부분(336)으로부터 측벽(306)을 통해 바닥벽(308)을 향해 그리고 이를 통해 외부 하우징(304)으로 연장되어 하우징(304)으로부터 과도한 물을 제거하는 채널(338)을 형성하는 제2 부분(338)을 포함한다. 채널(338)은 측벽(306)에가 아니라 측벽(306)의 외벽 상에 위치할 수도 있다. 배수 채널(334)은 유사한 방식으로 임의의 다른 예들에서 또한 제공될 수 있음에 유의한다.
제5 예(도 5a, 5b 참조)에서, 용량성 전극(402)은 하우징 벽(406, 408) 및 하우징 공간(412)을 함께 나타내는 개구(410)를 갖는 하우징(404)을 포함한다. 이 예(도 5a, 5b 참조)에서, 하우징(404)은 하우징 벽(406)이 측벽(406)이고 하우징 벽(408)이 바닥벽(408)을 형성하는 하우징이다. 하우징(404)은 원통형, 직사각형 또는 정사각형을 포함하는 상이한 형상들을 가질 수 있음에 유의한다. 하우징 벽(406, 408)은 하우징 공간(412)을 함께 둘러싸고, 한편 개구(410)는 하우징 공간(412)에 대한 접근을 제공한다.
또한, 개구(410)는 단부 벽(406)의 단부 섹션(414)에 의해 나타내지며, 이러한 단부 섹션은 멤브레인 스택의 단부 멤브레인(416)에 인접하도록 구성된다. 이 예에서, 단부 멤브레인(416)은 CEM-멤브레인이다. 물론, 용량성 전극이 연결되는 멤브레인 스택의 구성에 따라 다른 유형의 멤브레인일 수도 있다. 또한, 멤브레인 스택의 유동 구획부일 수도 있다.
하우징 공간(412)은, 중심축(A)에 평행한 제1 방향(x)에서 보았을 때, 전류 공급부(422), 이 예에서 (분말화된) 활성탄으로 제조되는 용량층(420) 및 겔층(430)을 후속적으로 포함한다. 전류 공급부(422)는 하우징 공간(412)의 전체 표면 영역에 걸쳐 또는 그의 일부에 걸쳐 제1 방향(x)에 수직인 제2 방향(y)으로 연장된다. 이 예에서 전류 공급부(422)는 단부 멤브레인(416)에 평행하게 그리고 단부 섹션(414)에 걸쳐 외부 하우징(402)으로 연장된다. 이 예에서, 단부 섹션(414)에는 하우징(402)의 둘레의 적어도 일부에 걸쳐 연장되는 전도체(conductor)(440)가 제공된다. 이 예에서, 전도체(440)는 하우징(402)의 전체 둘레를 따라 단부 섹션(414)에서의 홈(groove)(442)에서 연장되는 구리 링(440)이다. 구리 링(440)의 일부는 단부 섹션(414)의 표면 위로 연장되고 전류 공급부(422)와 직접 전기적으로 접촉한다. 용량층(420)은 전류 공급부(422)에 그리고 반대측에서는 겔층(430)에 바로 인접하고 이와 접촉하도록 제2 방향(y)으로 연장된다. 용량층(420)이 하우징 공간(412)의 적어도 중앙 부분에 걸쳐 연장되는 도 5b의 예에서, 겔층(432)은 용량층(420)의 둘레와 하우징 벽(406)의 내측면(406a) 사이에 제공된다. 이 경우, 용량층(420)은 겔층(430, 432)과 전류 공급부(422)에 의해 캡슐화된다.
일 예에서, 본 발명에 따른 용량성 전극을 제조하기 위한 방법(1000)은 하우징 공간을 둘러싸는 복수의 하우징 벽 및 하우징 공간에 작동가능하게 연결되는 개구를 갖는 전극 하우징을 제공하는 단계(1002)를 포함한다. 후속 단계에서, 본 방법은 전극 하우징에 전류 공급부를 제공하는 단계(1004)로서, 전류 공급부는 전극 하우징의 외측에서 적어도 부분적으로 연장되는 커넥터를 포함하는, 단계(1004), 전극 하우징에 용량층을 제공하는 단계(1006) 및 겔층이 용량층과 접촉하고 개구를 밀봉하도록 개구 근처 또는 개구에 겔층을 적용하는 단계(1008)를 포함한다.
실험 결과
본 발명에 따른 용량성 전극의 일 실시예는 30개 셀(= 셀 쌍; N=30)을 가지고 용량성 역전기투석(CRED, capacitive reverse electrodialysis) 모드에서 작동되는 사내(in-house) 설계된 10x10 cm2 실험실 직교류(cross-flow) 멤브레인 어셈블리를 사용한 실험실-테스트에서 테스트되었다.
멤브레인 어셈블리는 멤브레인 스택에 적층된 이온 교환 멤브레인들(양이온 교환 멤브레인 및 음이온 교환 멤브레인)으로 구성되었으며, 멤브레인 스택에 멤브레인 스택의 반대쪽 단부에 위치한 측면-플레이트와 2개의 단부-플레이트가 제공되었다. 단부 플레이트는 본 발명에 따른 용량성 전극에 의해 형성되었다. 전극 구획부는 활성탄층, 겔층 및 전류 공급부/집전부(collector)를 포함하였다. 백금 코팅된 티타늄 메쉬 전극을 전류 공급부로 사용되었다. 경제적인 이유로 선호되는 전류 공급부는 주로 카본/흑연 기반 재료로 구성될 수 있음을 유의해야 한다.
저농도 공급 용액은 1.0g/l(gram/liter) NaCL(대략 23°C의 온도에서 ~2.0mS/cm의 전도도)의 염도(salinity)를 가졌고 고농도 공급 용액은 32.6g/l(대략 26°C의 온도에서 ~49.6mS/cm의 전도도)의 염도를 가졌다. 측정은 퍼텐시오스타트(potentiostat)를 사용하여 대략 25°C의 평균 온도에서 수행되었다. 공급 용액은 NaCl과 수돗물을 사용하여 만들었다.
겔층은 아가르-아가르 겔 분말과 3M NaCl 용액을 사용하여 만들었다. 활성탄층은:
- 활성탄 분말(Norit)과 반수(demi-water)를 사용하여 페이스트/슬러리(paste/slurry)를 만드는 단계;
- 성분들을 혼합하고, 추가 처리 전에 혼합물을 15분의 시간 동안 침전되도록(settle) 두는 단계;
- 전극 구획부에서의 전류 공급부의 상부 상에 페이스트/슬러리를 증착하는(depositing) 단계;
- 혼합물을 필요한 층 두께로 캐스팅하는(casting) 단계;
- 활성탄층이 적은 양의 수분(즉, 약간 촉촉함)을 함유할 때까지 페이스트/슬러리를 건조시키는(전기 건조기(blow dryer)를 사용함) 단계를 수행하여 제조되었다.
슬러리를 제조하기 위해, 활성탄 분말과 물을 미리 결정된 함량비로 혼합하였으며, 함량비는 바람직하게는 활성탄 분말과 반수 사이의 함량비가 1:2(w/w)이다. 제1 실험에서는, 50g의 반수를 25g의 활성탄 분말에 추가했다(도 6 참조). 제2 실험의 경우, 50g의 AC-분말과 100g의 물과 함께 1:2(w/w)의 함량비(도 7 참조)가 사용되었다. 건조는 후속적으로 적용된 겔층과의 혼합을 방지하기 위해 상부층이 건조하거나 기껏해야 습한 정도로 수행하였다. 실험의 어떤 단계 동안에서도 바인더가 첨가되지 않았다는 점에 유의해야 한다.
겔층은 아가르-아가르 분말(Boom B.V.), 반수 및 NaCl(ESCO 식품 등급, 99.8% 순도)을 사용하여 제조되었다. 아가르-아가르와 반수 사이의 비율은 1:50(w/w)이다. 따라서, 2g의 아가르-아가르 분말을 500rpm으로 연속 교반하는 중 5-8분 동안 100ml의 3M NaCl 용액에 끓인다. 용액으로부터 기포를 제거한 후, 준비된 겔을 활성탄층의 상부 상에 붓고 후속하여 냉각되도록 두었다.
실험들로부터의 결과들은 25g의 활성탄(도 6 참조)과 2배의 양, 즉 50g의 활성탄(도 7 참조)으로 2개의 전력 생산 주기를 보여주는 CRED 성능 그래프에서 캡처되었다. 도면들(도 6, 7 참조)은 전극 용량을 나타내는 용량층의 두께와 전압 강하 사이의 실질적으로 선형적인 경향을 보여준다. 실험들은 약 25°C에서 300ml/분 유속, 20A/m2의 전류 밀도 및 각각 32.6g/l 대 1.0g/l NaCl 용액으로 수행되었다.
본 발명은 전술한 바람직한 실시예들로 결코 제한되지 않는다. 청구되는 권리는 많은 수정을 예상할 수 있는 범위 내에서 다음 특허청구범위에 의해 정의된다.
2 ... 용량성 전극 4 ... 하우징
6, 8 ... 하우징 벽 10 ... 개구
12 ... 하우징 공간 16 ... 단부 멤브레인
18 ... 겔층 20 ... 용량층
22 ... 전류 공급부 24 ... 커넥터
26 ... 강화층 28 ... 분리기층
6, 8 ... 하우징 벽 10 ... 개구
12 ... 하우징 공간 16 ... 단부 멤브레인
18 ... 겔층 20 ... 용량층
22 ... 전류 공급부 24 ... 커넥터
26 ... 강화층 28 ... 분리기층
Claims (17)
- - 전극 하우징으로서,
하우징 공간을 둘러싸는 복수의 하우징 벽; 및
상기 하우징 공간에 작동가능하게 연결되고, 멤브레인 스택의 단부 멤브레인에 인접하게 위치되도록 구성되는 개구를 포함하는, 전극 하우징;
- 상기 하우징 공간에 위치되는 용량층;
- 상기 하우징 공간에 위치되고 상기 용량층과 전기적으로 접촉하는 전류 공급부; 및
- 상기 용량층과 접촉하도록 위치되는 겔층을 포함하는, 멤브레인-기반 장치를 위한 용량성 전극으로서,
상기 겔층은 겔층이 상기 전극 하우징의 개구를 밀봉하도록 개구에 또는 개구에 인접하여 제공되고, 또는 상기 겔층은 상기 하우징의 바닥 하우징 벽 근처에 위치되고 상기 전류 공급부는 상기 개구에 또는 개구 근처에 위치되는, 용량성 전극.
- 제1항에 있어서, 상기 겔층과 상기 용량층 사이에 위치되는 분리기층을 포함하는, 용량성 전극.
- 제1항에 있어서, 상기 겔층은 이온-전도성 층이고 그리고/또는 겔은 하이드로겔, 젤라틴, PVA 기반 겔, PMMA 기반 겔 또는 아가르-아가르(agar-agar)의 그룹으로부터 선택되는, 용량성 전극.
- 제1항에 있어서, 상기 하우징은 멤브레인-기반 장치의 단부-플레이트인, 용량성 전극.
- 제1항에 있어서, 상기 용량층은 활성탄층인, 용량성 전극.
- 제1항에 있어서, 상기 전류 공급부는 카본 포일, 카본 플레이트, 흑연 포일, 흑연 플레이트, 백금 코팅된 티타늄 메쉬, 백금 코팅된 티타늄 플레이트, 천공된 카본 포일, 천공된 카본 플레이트, 천공된 흑연 포일, 천공된 흑연 플레이트, 또는 백금 코팅된 티타늄 천공된 플레이트로부터 선택되는, 용량성 전극.
- 제1항에 있어서, 상기 겔층은 강화층을 포함하고, 상기 강화층은 그물 제재 또는 부직포를 포함하는, 용량성 전극.
- 제1항에 있어서, 상기 하우징은 상기 개구의 주위로 연장되고 상기 전류 공급부와 전기적으로 접촉하는 라이닝 또는 림을 포함하고, 상기 라이닝 또는 림은 구리 또는 흑연인, 용량성 전극.
- 제1항에 있어서, 상기 전극은 제2 용량층 및 제2 겔층을 추가로 포함하여, 상기 개구로부터 상기 하우징 공간을 향해 보았을 때, 상기 전극이 상기 겔층, 상기 용량층, 상기 전류 공급부, 상기 제2 용량층 및 상기 제2 겔층을 포함하는, 용량성 전극.
- 제1항에 있어서, 상기 전극은 제2 겔층을 포함하고, 상기 개구로부터 상기 하우징 공간 및 바닥 하우징 벽을 향해 보았을 때, 상기 전극이 상기 겔층, 상기 용량층, 상기 전류 공급부 및 상기 제2 겔층을 포함하는, 용량성 전극.
- 제1항에 있어서, 상기 하우징은 적어도 하나의 측벽을 포함하고, 겔층이 상기 적어도 하나의 측벽에 인접하여 상기 하우징 공간에 제공되는, 용량성 전극.
- 제1항에 있어서, 상기 전류 공급부는 상기 용량층에 통합되고, 상기 전류 공급부는 상기 용량층에서 상기 개구에 실질적으로 평행한 방향으로 연장되는, 용량성 전극.
- 제1항에 있어서, 겔은 염 조성물을 포함하고, 상기 염 조성물은 0.1M < 염 < 6M 범위의 용액인, 용량성 전극.
- 멤브레인-기반 공정을 수행하기 위한 멤브레인-기반 장치로서,
- 제1항 내지 제13항 중 어느 한 항에 따른 적어도 하나의 전극; 및
- 멤브레인 스택을 형성하도록 적층되는 복수의 멤브레인을 포함하고,
상기 적어도 하나의 전극은 전극의 개구 및/또는 겔층이 단부 멤브레인과 접촉하도록 멤브레인 스택의 단부 멤브레인에 인접하여 위치되는, 멤브레인-기반 장치.
- 멤브레인-기반 공정용 용량성 전극을 제조하기 위한 방법으로서,
- 전극 하우징을 제공하는 단계로서, 상기 전극 하우징은
하우징 공간을 둘러싸는 복수의 하우징 벽; 및
상기 하우징 공간에 작동가능하게 연결되고, 멤브레인 스택의 단부 멤브레인에 인접하게 위치되도록 구성되는 개구를 포함하는, 단계;
- 상기 전극 하우징에 전류 공급부를 제공하는 단계로서, 상기 전류 공급부는 적어도 부분적으로 상기 전극 하우징의 외부로 연장되는 커넥터를 포함하는, 단계;
- 상기 전극 하우징에 용량층을 제공하는 단계; 및
- 겔층이 상기 용량층과 접촉하도록 겔층을 적용하는 단계를 포함하고,
상기 겔층은 상기 전극 하우징의 개구 근처 또는 개구에 적용되고 상기 개구를 밀봉하고, 또는 상기 겔층은 상기 개구의 반대편에 있는 상기 하우징의 바닥 단부 근처에 적용되는, 방법.
- 제15항에 있어서, 상기 전극 하우징에 용량층을 제공하는 단계는,
- 물과 활성탄의 슬러리를 제공하는 단계;
- 상기 슬러리와 상기 전류 공급부가 서로 전기적으로 접촉하도록 상기 전류 공급부 상에 상기 슬러리를 적용하는 단계; 및
- 유연하고 습한 용량층을 형성하도록 상기 슬러리를 건조시키는 단계를 포함하는, 방법.
- 제15항 또는 제16항에 있어서, 상기 겔층을 적용하는 단계는 상기 용량층의 상부 상에 액체 겔을 적용하는 단계를 포함하고, 상기 겔층을 적용하는 단계는 겔과 용량층 사이에 필터종이층을 적용하는 단계를 선택적으로 더 포함하는, 방법.
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