KR102484833B1 - Radionuclide Analyzing System - Google Patents
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Abstract
본 발명은 방사성 시료로부터 방사성 핵종을 분리하기 위한 분리 유닛; 및 상기 분리된 방사성 핵종에서 방출되는 방사능 농도를 측정하기 위한 측정 유닛;을 포함하고, 상기 분리 유닛 및 측정 유닛은 상기 방사성 시료가 존재하는 현장에 배치될 수 있도록 동일한 또는 별개의 이동식 구조물 내에 구비되는 것인 방사성 핵종 분석 시스템에 관한 것이다.The present invention is a separation unit for separating radionuclides from radioactive samples; And a measuring unit for measuring the concentration of radioactivity emitted from the separated radionuclides; including, wherein the separation unit and the measuring unit are provided in the same or separate movable structures so that they can be disposed at the site where the radioactive sample is present It relates to a radionuclide analysis system that is.
Description
본 발명은 현장에서도 적용이 가능한 방사성 폐기물의 방사성 특성을 평가하기 위한 방사성 핵종 분석 시스템에 관한 것이다.The present invention relates to a radionuclide analysis system for evaluating the radioactive properties of radioactive waste that can be applied in the field.
원자력 운영시설 해체 공정 중 발생한 방사성 폐기물의 방사성 특성 평가는 반드시 필요한 절차이다. 방사성 특성 평가란, 발생한 방사성 폐기물의 방사선적 특성, 즉 방사성 핵종(감마, 알파, 베타 핵종) 별 방사능 농도를 정량 분석하는 평가를 말한다. 이러한 방사성 폐기물의 방사성 특성 평가 결과에 따라, 자체처분 방사성 폐기물, 극저준위 방사성 폐기물, 저준위 방사성 폐기물, 중준위 방사성 폐기물로 구분되어 처분될 수 있다. 이 중 자체처분 방사성 폐기물은 발생지에서 일반 폐기물과 같이 처분이 가능하다. 그러나 그 외의 방사성 폐기물은 방사성 특성 평가가 선행된 후에, 극저준위 방사성 폐기물, 또는 중/저준위 방사성 폐기물로 분류되어 방사성 폐기물 처분장으로 이송된다.Evaluation of the radioactive properties of radioactive waste generated during the dismantling process of nuclear power operating facilities is a necessary procedure. Evaluation of radioactive properties refers to the evaluation of the radioactive properties of generated radioactive waste, that is, the quantitative analysis of the radioactivity concentration for each radionuclide (gamma, alpha, beta nuclide). According to the results of evaluation of the radioactive properties of such radioactive waste, it can be classified into self-disposable radioactive waste, extremely low-level radioactive waste, low-level radioactive waste, and intermediate-level radioactive waste and disposed of. Among them, self-disposable radioactive waste can be disposed of like general waste at the site of generation. However, other radioactive waste is classified as ultra-low-level radioactive waste or intermediate/low-level radioactive waste after radioactive characterization is preceded and transported to a radioactive waste disposal site.
원자력 운영시설의 해체 공정은 해체 폐기물에 방사성 물질이 포함되었다는 점에서, 일반 건축물의 해체 공정과 가장 큰 차이가 있다. 따라서 원자력 운영시설 부지 내에서 방사성 폐기물은 엄격한 규제 하에 입/출입이 통제되며, 원자력 운영시설의 해체 중에 발생한 방사성 폐기물을 방사성 특성 평가를 위해 해체 부지 외부로 유출하는 것이 쉽지 않다. 방사성 특성 평가 이전에는 발생한 방사성 폐기물의 방사능 위험 정도를 확인할 수 없기 때문이다.The dismantling process of nuclear operating facilities has the biggest difference from the dismantling process of general buildings in that dismantling waste contains radioactive materials. Therefore, entry/exit of radioactive waste within the nuclear operating facility site is controlled under strict regulations, and it is not easy to leak radioactive waste generated during the dismantling of the nuclear operating facility out of the dismantling site for radioactive property evaluation. This is because it is not possible to determine the degree of radioactive hazard of the generated radioactive waste before radioactive property evaluation.
기존에는 원자력 운영시설의 해체 후 발생하는 방사성 폐기물을 방사성 특성 평가 시설로 이송하여서 평가가 이루어졌기 때문에 이송과정에서 운반자의 방사능 노출의 위험성, 시설 주변 주민들의 불안감 고조 등 사회적인 수용성 측면에서 문제가 있었다. 방사성 폐기물에 대하여 최종적으로 방사성 특성 평가가 완료된 후 적합한 용기에 포장이 끝난 후에야, 적법한 절차에 따라 방사성 폐기물 처분장으로 이송할 수 있으므로, 위와 같은 문제점을 최소화하기 위해서, 원자력 운영시설 해체 중 발생한 방사성 폐기물은 해체와 동시에 현장에서 방사성 특성 평가가 이루어질 필요가 있다.In the past, radioactive waste generated after the dismantling of a nuclear power operating facility was transferred to a radioactive property evaluation facility for evaluation, so there were problems in terms of social acceptability, such as the risk of radioactive exposure of transporters during the transport process and heightened anxiety among residents around the facility. Radioactive waste can only be transported to a radioactive waste disposal site in accordance with legal procedures only after the final evaluation of radioactive properties is completed and after packaging in an appropriate container. At the same time as dismantling, it is necessary to evaluate the radioactive properties on site.
한편 위와 같은 방사성 특성 평가 중에 2차 방사성 폐기물이 발생할 수 있다. 방사성 특성 평가 공정에서 발생한 모든 폐기물은 기본적으로 방사성 폐기물로 분류가 되며, 이러한 2차 방사성 폐기물 역시 방사성 폐기물 처분 공정에 따라 처분되어야 한다. 해체 시설의 사업자 입장에서는 이 2차 방사성 폐기물 마저 처분 비용의 상승으로 이어지기 때문에, 가능한 2차 방사성 폐기물의 발생을 최소화하고, 이왕이면 처분이 쉬운 형태의 폐기물로 유도해야 한다.Meanwhile, secondary radioactive waste may be generated during the radioactive property evaluation as above. All wastes generated in the radioactive characterization process are basically classified as radioactive wastes, and these secondary radioactive wastes must also be disposed of according to the radioactive waste disposal process. From the point of view of operators of dismantling facilities, even this secondary radioactive waste leads to an increase in disposal costs, so the generation of secondary radioactive waste should be minimized as much as possible and, if possible, lead to waste in a form that is easy to dispose of.
방사성 핵종 중 100℃ 또는 고온에서 휘발하는 H-3, C-14, Tc-99, I-129 등의 휘발성 방사성 핵종은 연소과정을 통해 방사성 시료에서 분리될 수 있다. 종래 국내에서 수입하여 사용되는 기존의 연소로는 H-3, C-14만을 추출하기 위해 설계된바, Pyrolizer(Raddec, Great Britain)라 불리는 이러한 장비는 시료를 연소시킨 후, 0.1M HNO3 용액이 담긴 포집기에서 H-3을 포집하고, carbosorb이라 불리는 CO2 흡수섬광용액이 담긴 포집기에서 C-14을 순서대로 포집한다.Among the radionuclides, volatile radionuclides such as H-3, C-14, Tc-99, and I-129 that volatilize at 100° C. or high temperature may be separated from the radioactive sample through a combustion process. Existing combustion furnaces imported and used in Korea are designed to extract only H-3 and C-14, and this equipment, called Pyrolizer (Raddec, Great Britain), burns the sample and produces a 0.1M HNO 3 solution. H-3 is collected in a collector containing H-3, followed by C-14 in a collector containing a CO2 absorption scintillation solution called carbosorb .
시료를 보트(boat) 형상으로 제작한 석영용기(이하 "보트"라 한다)에 넣고, 이러한 보트를 석영 연소관에 놓은 후, 연소로 안으로 투입하게 된다. 연소로는 세 개의 영역(zone)으로 구분되는데, 첫 번째 영역은 시료가 놓인 곳의 온도를 목표 온도까지 상승시키는 영역이고, 두 번째 영역은 온도 상승 완충 구역에 해당하며, 세 번째 영역은 고온의 환경에서 촉매와 반응하는 구역으로 구성되어 있다. 연소로를 빠져나온 가스는 유리관-실리콘 튜브를 거쳐 H-3와 C-14 포집기로 이어진다.A sample is placed in a quartz container (hereinafter referred to as a "boat") made in the shape of a boat, and after placing the boat in a quartz combustion tube, it is introduced into the combustion furnace. The combustion furnace is divided into three zones. The first zone is a zone that raises the temperature of the place where the sample is placed to the target temperature, the second zone corresponds to a temperature rise buffer zone, and the third zone is a high temperature zone. It consists of a zone that reacts with a catalyst in the environment. The gas exiting the furnace passes through a glass-silicon tube to the H-3 and C-14 collectors.
그러나 기존 연소로에서 Tc-99는 두 번째 영역에 해당하는 완충구역에 이르러 대부분 연소관 내에서 재승화하게 되는바, 두 번째 영역이 상대적으로 온도가 매우 낮아 기화했던 Tc-99가 다시 고체로 승화되어 유리관 내에 침착하게 되므로 Tc-99를 추출할 수 없다. 또한 연소로에서 빠져나온 가스는 실리콘 튜브와 유리관을 지나 H-3 포집기로 이동하게 되는데, I-129 가스는 그 특성상 실리콘 튜브에 잘 흡착되므로, I-129 역시 추출되기 어렵다는 문제가 있다.However, in the conventional combustion furnace, Tc-99 reaches the buffer zone corresponding to the second zone and is mostly re-sublimated in the combustion tube. The temperature in the second zone is relatively low, so the vaporized Tc-99 sublimes into a solid again. Tc-99 cannot be extracted because it is deposited in the glass tube. In addition, the gas escaping from the combustion furnace passes through the silicon tube and the glass tube to the H-3 collector, and since the I-129 gas is well absorbed by the silicon tube due to its characteristics, there is a problem that I-129 is also difficult to extract.
또한, H-3 가스 포집기에서 기화된 수분 중 일부가 C-14 포집 용액으로 월류(overflow)하는 단점이 존재한다. 이에 따라 H-3을 100% 포집하지 못 하게 되는 것은 물론, C-14를 포집하는 carbosorb의 CO2 포집 능력이 저하되는 문제가 있다. 실제로 기존의 연소로를 운영할 때, H-3 포집용액을 지나 C-14 포집용액으로 연결하는 유리관 내에 물방울이 맺히는 것을 관찰할 수 있는데, 분석 기술 측면에서 시료 중 H-3의 100%가 H-3 포집용액에 포집된다는 가정하에 H-3을 정량분석하고 있다. 그러나 실제로 연소로 운영 과정에서 시료의 H-3 일부가 C-14 포집용액으로 넘어가게 되는바, 이로 인해 H-3 100%가 포집될 수 없고, C-14 포집용액의 carbosorb가 넘어온 수분에 의해 CO2 포집 능력이 저하되는 것은 물론, 액체섬광계수기를 이용하여 C-14를 분석할 때 월류된 H-3의 영향으로 피크 겹침 현상이 나타나 그 농도가 과대평가되는 문제점이 있다.In addition, there is a disadvantage that some of the moisture vaporized in the H-3 gas collector overflows into the C-14 collecting solution. Accordingly, there is a problem in that not only cannot 100% of H-3 be captured, but also the CO 2 capturing ability of carbosorb that captures C-14 is lowered. In fact, when operating the existing combustion furnace, water droplets can be observed in the glass tube connecting the H-3 capture solution to the C-14 capture solution. In terms of analysis technology, 100% of H-3 in the sample is H H-3 is quantitatively analyzed under the assumption that it is captured in the -3 collection solution. However, in reality, during the operation of the combustion furnace, some of the H-3 in the sample is transferred to the C-14 capture solution, and because of this, 100% of H-3 cannot be captured, and the carbosorb of the C-14 capture solution is In addition to the deterioration of the CO 2 capture ability, when C-14 is analyzed using a liquid scintillation counter, there is a problem in that the concentration is overestimated due to the peak overlapping phenomenon due to the influence of overflowed H-3.
위와 같은 휘발성 방사성 핵종 외에도, 알파 핵종 및 베타 핵종은 방사성 핵종 별 분리가 반드시 필요하며, 위와 같은 분리과정에는 숙련된 분석자가 필요하고 복잡한 절차로 인해 시간이 오래 걸린다. 특히 분석자의 숙련도에 따라 일관된 분리 효율을 나타내기 어려울 수 있다. 이러한 문제점을 해소하기 위하여 종래 대한민국 등록특허 제10-1574901호 “자동 축차 방사성 핵종 분리기, 분리방법, 및 분리기의 제어기”가 개시되어 있다.In addition to the above volatile radionuclides, alpha and beta nuclides must be separated by radionuclide, and the above separation process requires a skilled analyst and takes a long time due to complicated procedures. In particular, it may be difficult to show consistent separation efficiency depending on the skill of the analyst. In order to solve these problems, conventional Korean Patent Registration No. 10-1574901 "Automatic Sequential Radionuclide Separator, Separation Method, and Separator Controller" is disclosed.
그러나 종래의 자동 축차 방사성 핵종 분리기는 칼럼에 시료 또는 시약을 주입하기 위하여 4-channel인 두 대의 펌프를 사용하였으며, 펌프에 연결된 튜빙에 가해지는 압력이 모두 동일하지 않거나, 하나의 펌프에 연결된 4개의 튜빙의 성능이 동일하지 않아서 펌핑되는 유량이 상이할 수 있어서 칼럼의 운영 유량을 동일하게 맞추기 어려운 문제가 있다. 그리고 계절에 따라 실험실 온도가 낮을 경우 관심 방사성 핵종의 분리/정제 효율이 감소할 수 있다. 대용량의 방사성 시료의 경우에는 처리(분리)가 불가능하며, 강산이 포함된 시약 및 시료로부터 분석자가 위험에 노출되는 문제점이 있다.However, the conventional automatic sequential radionuclide separator uses two 4-channel pumps to inject samples or reagents into the column, and the pressure applied to the tubing connected to the pump is not all the same, or four pumps connected to one pump are used. There is a problem in that it is difficult to equalize the operating flow rate of the column because the performance of the tubing is not the same and the flow rate to be pumped may be different. Additionally, seasonal low laboratory temperatures may reduce the efficiency of separation/purification of the radionuclide of interest. In the case of large-capacity radioactive samples, processing (separation) is impossible, and there is a problem in that an analyst is exposed to danger from reagents and samples containing strong acids.
또한 기존에는 Fe-55와 Ni-59이 함유된 방사성 폐기물(콘크리트, 토양 등)로부터 두 핵종을 분리하기 위해서는 알칼리 용융을 진행한 후에, 화학적 분리 과정을 거친 후 액체섬광 계수기(Liquid Scintillation Counter, LSC), 저에너지 게르마늄 검출기(Low Energy Germanium Detector, LEGe), 또는 실리콘 리튬 반도체 검출기(Si(Li) semiconductor detector) 등을 사용하여 분석을 진행하였다.In addition, conventionally, in order to separate the two nuclides from radioactive waste (concrete, soil, etc.) containing Fe-55 and Ni-59, after alkali melting and chemical separation, a Liquid Scintillation Counter (LSC) is used. ), a Low Energy Germanium Detector (LEGe), or a silicon lithium semiconductor detector (Si(Li) semiconductor detector).
그러나 콘크리트 또는 토양 재질을 녹일 수 있는 알칼리 용융 과정 이후 다음 단계인 화학적 분리 과정에서, 화학적 용액의 첨가 과정을 통한 분리를 진행하기 때문에 추가적인 유기 용액 등이 필요하고, 해당 단계에서 분리를 위해 많은 시간이 소요되며, 유기 폐액 등의 2차 방사성 폐기물이 발생하는 문제점이 있다. 그리고 LSC 측정을 위해서는 유기 용매인 LSC-cocktail을 이용하여 분석 대상 시료와 섞어서 측정을 하며 이 때 유기 폐액이 방사성 폐기물 분석 대상 시료와 약 1 대 1의 비율로 발생하기 때문에 원자력 운영시설 해체 시에 발생하는 방사성 폐기물들을 대표할 수 있는 대표성을 가질 수 있는 방사성 시료의 개수만큼 수많은 방사성 핵종이 포함된 유기 폐액이 발생하는 문제점이 있으며 해당 폐액은 액체 방사성 폐기물로 분류된다.However, in the chemical separation process, which is the next step after the alkali melting process that can melt concrete or soil materials, additional organic solutions are required because the separation is carried out through the addition of chemical solutions, and a lot of time is required for separation in that step. However, there is a problem in that secondary radioactive waste such as organic waste liquid is generated. In addition, for LSC measurement, LSC-cocktail, an organic solvent, is used to mix with the sample to be analyzed and measured. At this time, the organic waste liquid is generated at a ratio of about 1 to 1 with the sample to be analyzed for radioactive waste, so it occurs when nuclear power operation facilities are dismantled. There is a problem in that organic waste liquid containing as many radionuclides as the number of radioactive samples that can have representative radioactive waste is generated, and the waste liquid is classified as liquid radioactive waste.
또한 Fe-55와 Ni-59는 저에너지 X선을 방출하는 핵종이며, Fe-55와 Ni-59는 서로 인접한 에너지 대역에서 X선 방출 피크를 나타내는데, 이와 같이 서로 근접한 에너지 대역의 피크를 나타내는 두 핵종을 LSC, LEGe, 또는 Si(Li) 반도체 검출기를 이용하여 분리하려는 경우에는 Fe-55와 Ni-59로부터 방출되는 X선 유래의 에너지 스펙트럼에서 피크의 분해능(해상도)이 낮아서 두 핵종의 분리가 불가능한 문제가 있다. 더불어 LEGe 또는 Si(Li) 반도체 검출기는 충분한 전도율과 좋은 해상도를 위해서는 반드시 액체질소를 이용하여 저온을 유지해야 하기 때문에, 상온에서 이용하는 경우에는 문제가 발생하며, 액체질소 탱크 등의 부수적인 장비를 구비 및 관리해야 함에 따른 장비 소형화에 한계가 있다.In addition, Fe-55 and Ni-59 are nuclides that emit low-energy X-rays, and Fe-55 and Ni-59 show X-ray emission peaks in energy bands adjacent to each other. If you want to separate using an LSC, LEGe, or Si(Li) semiconductor detector, the resolution (resolution) of the peaks in the energy spectrum derived from the X-rays emitted from Fe-55 and Ni-59 is low, making it impossible to separate the two nuclides. there is a problem. In addition, since the LEGe or Si(Li) semiconductor detector must maintain a low temperature using liquid nitrogen for sufficient conductivity and good resolution, problems occur when used at room temperature, and ancillary equipment such as a liquid nitrogen tank is provided. And there is a limit to miniaturization of equipment according to management.
따라서, 위와 같은 기존의 검출기로는 원자력 운영시설의 해체 시 발생하는 다량의 콘크리트 또는 토양 재질의 방사성 폐기물을 분석하는데 있어 많은 시간과 인력이 소요되며 저온에서 사용(액체질소 등의 냉각)해야만 하는 문제가 있어서, 검출기의 교체가 잦기 때문에 추가 인력의 필요 등의 여러 불편함을 가지고 있다.Therefore, the above conventional detectors require a lot of time and manpower to analyze a large amount of concrete or soil-based radioactive waste generated during the dismantling of nuclear power operating facilities, and must be used at low temperatures (cooling of liquid nitrogen, etc.). Since the detector is frequently replaced, it has several inconveniences such as the need for additional personnel.
또한 방사성 특성 상 화학적인 분리 과정을 반드시 거쳐야만 하는 알파 핵종 및 베타 핵종과 달리, 감마 핵종의 경우에는, 방사성 시료를 곧바로 측정용기에 담아 방사능 농도를 측정하게 된다. 종래에는 방사성 시료에 대한 방사능 농도 측정/분석이 종료될 때마다 작업자가 차폐체의 뚜껑을 열어서 시료를 교체하고 다시 차폐체의 뚜껑을 닫는 방식으로 분석 과정이 진행되었다. 그러나, 이러한 방식은 분석자가 분석이 끝날 때마다 시료를 교체해야 하는 번거로움이 있으며 시료가 많을 경우 분석처리의 효율성이 떨어진다는 문제점이 있다. 특히 대용량의 방사성 폐기물이 발생할 수 있는 원자력 발전소 해체 사업의 경우 핵종 분석의 효율성이 낮으면 해체공정의 소요시간 및 해체 비용이 증가하게 된다는 문제가 있다.In addition, unlike alpha and beta nuclides, which must undergo a chemical separation process due to their radioactive nature, in the case of gamma nuclides, the radioactive sample is immediately placed in a measuring container to measure the radioactivity concentration. Conventionally, whenever the measurement/analysis of the radioactivity concentration of a radioactive sample is finished, the analysis process proceeds in such a way that an operator opens a lid of a shielding body, replaces a sample, and closes the lid of the shielding body again. However, this method has a problem in that the analyst has to replace the sample every time the analysis is finished, and the efficiency of the analysis process decreases when there are many samples. In particular, in the case of a nuclear power plant dismantling project that can generate a large amount of radioactive waste, there is a problem that the time required for the dismantling process and the dismantling cost increase if the efficiency of the nuclide analysis is low.
본 발명은 위와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 방사성 폐기물의 해체와 동시에 방사성 폐기물이 존재하는 현장(또는 그 부근)에서 방사성 특성 평가가 이루어질 수 있는 모바일랩의 특성을 가지는 방사성 핵종 분석 시스템을 제공하고자 한다.The present invention is to solve the above problems, to provide a radionuclide analysis system having the characteristics of a mobile lab that can evaluate radioactive properties at the site (or near) where the radioactive waste is present at the same time as the dismantling of the radioactive waste. do.
이에 더해 방사성 핵종 분석 시스템의 분리 유닛에 포함되는 연소부를 통해서, 휘발성 방사성 핵종을 동시에 핵종 별로 분리해 낼 수 있으며, 자동 방사성 핵종 분리 장치를 이용함에 따라 신속하면서도 2차 방사성 폐기물 발생을 최소화할 수 있는 방사성 핵종 분석 시스템을 제공하고자 한다.In addition, through the combustion unit included in the separation unit of the radionuclide analysis system, volatile radionuclides can be separated by nuclide at the same time, and by using an automatic radionuclide separation device, the generation of secondary radioactive waste can be minimized quickly. It is intended to provide a radionuclide analysis system.
나아가 X선 방출 방사성 핵종으로부터 발생되는 X선을 검출하여 얻은 에너지 스펙트럼 상의 두 핵종의 피크가 서로 겹치지 않고 명확하게 구분이 되어서, 방사성 폐기물에 함유된 X선 방출 방사성 핵종의 정성 및 정량 분석이 가능하고, 감마 핵종 분석을 위한 방사성 시료를 차폐용기로 자동으로 공급하여 분석이 가능한 방사성 핵종 분석 시스템을 제공하고자 한다.Furthermore, the peaks of the two nuclides on the energy spectrum obtained by detecting X-rays generated from X-ray emitting radionuclides are clearly distinguished without overlapping each other, so that qualitative and quantitative analysis of X-ray emitting radionuclides contained in radioactive waste is possible. In addition, it is intended to provide a radionuclide analysis system capable of automatically supplying and analyzing radioactive samples for gamma nuclide analysis into a shielded container.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 방사성 시료로부터 방사성 핵종을 분리하기 위한 분리 유닛; 및 상기 분리된 방사성 핵종에서 방출되는 방사능 농도를 측정하기 위한 측정 유닛;을 포함하고, 상기 분리 유닛 및 측정 유닛은 상기 방사성 시료가 존재하는 현장에 배치될 수 있도록 동일한 또는 별개의 이동식 구조물 내에 구비되는 것인 방사성 핵종 분석 시스템을 제공한다.According to one embodiment of the present invention, a separation unit for separating radionuclides from a radioactive sample; And a measuring unit for measuring the concentration of radioactivity emitted from the separated radionuclides; including, wherein the separation unit and the measuring unit are provided in the same or separate movable structures so that they can be disposed at the site where the radioactive sample is present It provides a radionuclide analysis system that will.
본 발명의 방사성 핵종 분석 시스템에 의하면, 방사성 폐기물을 처분하는 과정에 있어서, 방사성 폐기물이 존재하는 현장(또는 그 부근)에서 방사성 핵종의 방사능 농도를 측정 및 분석할 수 있기 때문에, 기존의 방사성 폐기물을 해체 시설로 이송함에 따른 주변 주민들의 방사능 노출 불안을 해소할 수 있으며, 나아가 방사성 해체 시설을 최소화 할 수 있어서 경제적인 측면 및 사회적인 수용성 측면에서도 기존의 방사성 특성 평가 시스템에 비하여 매우 유리하다.According to the radionuclide analysis system of the present invention, in the process of disposing of radioactive waste, since it is possible to measure and analyze the radioactive concentration of radionuclides at the site (or nearby) where the radioactive waste exists, existing radioactive waste It is very advantageous compared to the existing radioactive property evaluation system in terms of economic and social acceptability because it can relieve the anxiety of the surrounding residents' radiation exposure due to transport to the dismantling facility, and furthermore, it can minimize the radioactive dismantling facility.
이와 더불어 본 발명의 분리 유닛에 포함되는 연소부를 이용하는 경우에는 휘발성 방사성 핵종에 해당하는 H-3, C-14, Tc-99, I-129를 동시에 핵종 별로 분리할 수 있는 이점이 있으며, 항온 수조를 이용하여 H-3, C-14를 완벽하게 회수할 수 있고, 기존 연소로 대비 그 크기를 약 1/2 수준으로 줄일 수 있어서 공간 활용성이 개선되는 이점이 있다.In addition, in the case of using the combustion unit included in the separation unit of the present invention, there is an advantage in that H-3, C-14, Tc-99, and I-129 corresponding to volatile radionuclides can be separated by nuclide at the same time, and the constant temperature water bath It is possible to completely recover H-3 and C-14 by using, and the size can be reduced to about 1/2 compared to the existing combustion furnace, so there is an advantage in improving space utilization.
또한 방사성 시료로부터 방사성 핵종을 분리해 내는 과정에서 방사성 핵종 별로 가장 적합한 공정을 적용하고, 일부 방사성 핵종을 최종적으로 방사성 핵종 별로 분리해 내는 과정에서 자동 방사성 핵종 분리 장치를 이용함에 따라 보다 신속하게 분석이 가능하며, 방사성 핵종을 분리하는 과정에서 발생할 수 있는 2차 폐기물을 최소화 할 수 있고, 무엇보다 분석자가 부담해야하는 방사능 노출의 위험과 노동을 감소시켜줄 수 있는 효과가 있다. 또한 칼럼 별로 펌프가 설침됨에 따라 동일 유량을 지속적으로 확보할 수 있고, 히팅모듈을 통해 일정온도를 유지할 수 있어서 일관된 분리/정제 효율을 얻을 수 있으며, 샘플로딩라인을 통해 대용량의 분석 대상 시료를 처리할 수 있고, 퓸방지부를 통해 분석자의 안전도 확보할 수 있는 이점이 있다.In addition, in the process of separating radionuclides from radioactive samples, the most suitable process for each radionuclide is applied, and in the process of finally separating some radionuclides by radionuclide, an automatic radionuclide separation device is used, so that analysis can be performed more quickly. It is possible, and it is possible to minimize secondary waste that may occur in the process of separating radionuclides, and above all, it has the effect of reducing the risk of radiation exposure and labor that the analyst must bear. In addition, as the pump is installed for each column, the same flow rate can be continuously secured, and a constant temperature can be maintained through the heating module to obtain consistent separation/purification efficiency. There is an advantage in that the safety of the analyzer can be secured through the fume prevention unit.
나아가 X선을 전하로 변환하고, 상기 전하가 드리프트(drift) 전기장에서 이동할 때 매개 물질로서 실리콘을 이용하여 광자에너지의 세기를 측정하는 X선 검출기를 이용함으로써, 유기 폐액 등의 2차 방사성 폐기물이 발생하지 않으면서도 액체질소를 이용한 냉각 과정 없이 상온에서 Fe-55 및 Ni-59로부터 발생되는 X선 유래의 에너지 스펙트럼으로부터 상기 두 핵종의 정량 및 정성 분석이 가능하다는 장점이 있다.Furthermore, by using an X-ray detector that converts X-rays into charges and measures the intensity of photon energy using silicon as a medium when the charges move in a drift electric field, secondary radioactive waste such as organic waste liquid There is an advantage in that quantitative and qualitative analysis of the two nuclides is possible from the energy spectrum derived from X-rays generated from Fe-55 and Ni-59 at room temperature without a cooling process using liquid nitrogen.
또한 본 발명의 감마 핵종 분석 장치를 이용하는 경우에는 방사성 시료를 차폐용기 내부로 자동으로 공급할 수 있어서 분석공정의 효율성을 향상시킬 수 있고, 분석자가 방사선에 피폭될 위험을 저감시킬 수 있는 효과가 있다.In addition, in the case of using the gamma nuclide analyzer of the present invention, the radioactive sample can be automatically supplied into the shielding container, thereby improving the efficiency of the analysis process and reducing the risk of the analyst being exposed to radiation.
도 1은 본 발명의 방사성 핵종 분석 시스템을 이용한 방사성 핵종 분석 절차의 모식도이다.
도 2는 본 발명의 방사성 핵종 분석 시스템에 포함되는 분리 유닛의 모식도이다.
도 3은 본 발명의 방사성 핵종 분석 시스템에 포함되는 분리 유닛의 사시도이다.
도 4는 본 발명의 방사성 핵종 분석 시스템에 포함되는 측정 유닛의 사시도이다.
도 5는 본 발명의 방사성 핵종 분석 시스템에 포함되는 시료준비부의 모식도 및 사시도이다.
도 6은 모바일랩 개념의 본 발명의 방사성 핵종 분석 시스템을 개략적으로 나타낸 도시이다.
도 7은 본 발명의 분리 유닛에 포함된 연소부의 사시도이다.
도 8은 본 발명의 분리 유닛에 포함된 연소부의 일요부인 가열부를 나타내는 도시이다.
도 9는 본 발명의 분리 유닛에 포함된 연소부의 일요부인 연결부를 나타내는 도시이다.
도 10 및 도 11은 본 발명의 분리 유닛에 포함된 연소부의 정면도 및 다른 방향에서 본 사시도이다.
도 12는 본 발명의 분리 유닛에 포함되는 자동 방사성 핵종 분리 장치의 정면도이다.
도 13는 본 발명의 분리 유닛에 포함되는 자동 방사성 핵종 분리 장치의 구성도이다.
도 14는 본 발명의 분리 유닛에 포함되는 자동 방사성 핵종 분리 장치의 제어모듈의 펌프 별 유량 결정 알고리즘을 나타내는 도시이다.
도 15a는 본 발명의 분리 유닛에 포함되는 자동 방사성 핵종 분리 장치의 사시도이다.
도 15b는 도 15a에 도시된 샘플로딩라인에 포함된 로딩블록의 모식도이다.
도 16은 종래 자동 방사성 핵종 분리 장치의 시약탱크를 나타내는 도시이다.
도 17a는 도 13에 도시된 시약탱크(111, 121)에 설치된 체크밸브에서, 차단볼이 개방부를 막고 있는 상태를 나타내는 모식도이다.
도 17b는 도 13에 도시된 시약탱크(111, 121)에 설치된 체크밸브에서, 외부가스에 의해 차단볼이 이동되어 개방부가 개방된 상태를 나타내는 모식도이다.
도 18a는 도 13에 도시된 정제시료탱크에 설치된 시약관을 나타내는 모식도이다.
도 18b는 도 18a에 도시된 캡의 단면도이다.
도 19a는 본 발명의 분리 유닛에 포함되는 자동 방사성 핵종 분리 장치의 히팅모듈을 나타내는 모식도이다.
도 19b는 도 19a에 도시된 히팅블록의 모식도이다.
도 20는 본 발명의 일 실시형태에 따른 자동 방사성 핵종 분리 장치의 히팅모듈을 나타내는 개념도이다.
도 21은 본 발명의 분리 유닛에 포함되는 자동 방사성 핵종 분리 장치를 통해 구현되는 자동 축차 분리 과정을 나타내는 흐름도이다.
도 22는 본 발명의 측정 유닛에 포함되는 X선 검출기를 이용하여 얻어진 Fe-55로부터 방출되는 X선 유래의 에너지 스펙트럼을 나타낸 도시이다.
도 23은 본 발명의 측정 유닛에 포함되는 X선 검출기를 이용하여 얻어진 Ni-59로부터 방출되는 X선 유래의 에너지 스펙트럼을 나타낸 도시이다.
도 24는 본 발명의 측정 유닛에 포함되는 X선 검출기를 이용하여 얻어진 Fe-55 및 Ni-59 함유 시료로부터 방출되는 X선 유래의 에너지 스펙트럼을 나타낸 도시이다.
도 25는 본 발명의 Fe-55 및 Ni-59 함유 시료와 X선 검출기 자동화 시스템의 3D 렌더링 이미지 및 시스템의 배치를 개략적으로 나타낸 도시이다.
도 26은 종래기술에 따라서 Fe-55 및 Ni-59 함유 시료로부터 방출되는 X선 유래의 에너지 스펙트럼을 LEGe 검출기로 측정한 결과를 나타낸 도시이다.
도 27은 본 발명의 측정 유닛에 포함되는 감마 핵종 분석 장치의 사시도이다.
도 28은 본 발명의 측정 유닛에 포함되는 감마 핵종 분석 장치의 측단면도이다.
도 29 내지 도 33은 본 발명의 측정 유닛에 포함되는 감마 핵종 분석 장치의 작동 과정을 개념적으로 나타내는 단면 사시도이다.1 is a schematic diagram of a radionuclide analysis procedure using the radionuclide analysis system of the present invention.
2 is a schematic diagram of a separation unit included in the radionuclide analysis system of the present invention.
3 is a perspective view of a separation unit included in the radionuclide analysis system of the present invention.
4 is a perspective view of a measurement unit included in the radionuclide analysis system of the present invention.
5 is a schematic and perspective view of a sample preparation unit included in the radionuclide analysis system of the present invention.
6 is a diagram schematically showing the radionuclide analysis system of the present invention of the mobile lab concept.
7 is a perspective view of a combustion unit included in the separation unit of the present invention.
8 is a view showing a heating part, which is a part of the combustion part included in the separation unit of the present invention.
9 is a view showing a connection part, which is a part of the combustion part included in the separation unit of the present invention.
10 and 11 are a front view and a perspective view of a combustion unit included in the separation unit of the present invention, as viewed from different directions.
12 is a front view of an automatic radionuclide separation device included in the separation unit of the present invention.
13 is a configuration diagram of an automatic radionuclide separation device included in the separation unit of the present invention.
14 is a diagram illustrating an algorithm for determining a flow rate for each pump of a control module of an automatic radionuclide separation apparatus included in a separation unit of the present invention.
15A is a perspective view of an automatic radionuclide separation device included in the separation unit of the present invention.
15B is a schematic diagram of a loading block included in the sample loading line shown in FIG. 15A.
16 is a diagram showing a reagent tank of a conventional automatic radionuclide separation device.
FIG. 17A is a schematic view showing a state in which a blocking ball blocks an opening in the check valves installed in the
FIG. 17B is a schematic view showing a state in which the opening portion is opened by moving the blocking ball by external gas in the check valve installed in the
18A is a schematic diagram showing a reagent tube installed in the purified sample tank shown in FIG. 13;
FIG. 18B is a cross-sectional view of the cap shown in FIG. 18A.
19A is a schematic diagram showing a heating module of an automatic radionuclide separation device included in a separation unit of the present invention.
FIG. 19B is a schematic diagram of the heating block shown in FIG. 19A.
20 is a conceptual diagram illustrating a heating module of an automatic radionuclide separation device according to an embodiment of the present invention.
21 is a flowchart illustrating an automatic sequential separation process implemented through an automatic radionuclide separation device included in the separation unit of the present invention.
22 is a diagram showing an energy spectrum derived from X-rays emitted from Fe-55 obtained using an X-ray detector included in the measurement unit of the present invention.
23 is a diagram showing an energy spectrum derived from X-rays emitted from Ni-59 obtained by using an X-ray detector included in the measurement unit of the present invention.
24 is a diagram showing an energy spectrum derived from X-rays emitted from a sample containing Fe-55 and Ni-59 obtained using an X-ray detector included in the measurement unit of the present invention.
25 is a diagram schematically showing a 3D rendering image of a sample containing Fe-55 and Ni-59 and an X-ray detector automation system and arrangement of the system according to the present invention.
FIG. 26 is a diagram showing the results of measuring an energy spectrum derived from X-rays emitted from a sample containing Fe-55 and Ni-59 with a LEGe detector according to the prior art.
27 is a perspective view of a gamma nuclide analyzer included in the measurement unit of the present invention.
28 is a side cross-sectional view of a gamma nuclide analyzer included in the measuring unit of the present invention.
29 to 33 are cross-sectional perspective views conceptually illustrating the operation of the gamma nuclide analyzer included in the measurement unit of the present invention.
이하, 본 발명을 상세히 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in detail.
일반적으로 방사능 시설의 해체 또는 방사성 폐기물의 절단 후에 발생하는 시료는 방사성 폐기물 처분장으로의 이송을 위하여 포장용기에 옮겨지게 된다. 이 때 포장용기에 담긴 방사성 폐기물에 대하여 방사성 핵종 별 방사능 농도를 측정/평가하여 방사선 특성 평가가 시행되고, 평가된 방사능 농도에 따라 극저준위, 저준위, 중준위 방사성 폐기물로 분리할 수 있다.In general, samples generated after dismantling radioactive facilities or cutting radioactive waste are transferred to packaging containers for transport to a radioactive waste disposal site. At this time, radiation characteristics are evaluated by measuring/evaluating the radioactivity concentration of each radionuclide for the radioactive waste contained in the packaging container, and it can be separated into extremely low-level, low-level, and intermediate-level radioactive waste according to the evaluated radioactivity concentration.
본 발명은 위와 같은 일련의 과정을 방사성 폐기물이 존재하는 현장 또는 현장 부근에서 이루어질 수 있도록 하기 위해 동일한 또는 별개의 이동식 구조물 내에 구비되는 방사성 핵종 분석 시스템을 제공한다.The present invention provides a radionuclide analysis system provided in the same or separate movable structure so that the above series of processes can be performed at or near the site where radioactive waste is present.
본 발명의 방사성 핵종 분석 시스템은 방사성 시료로부터 방사성 핵종을 분리하기 위한 분리 유닛; 및 상기 분리된 방사성 핵종에서 방출되는 방사능 농도를 측정하기 위한 측정 유닛;을 포함하고, 상기 분리 유닛 및 측정 유닛은 방사성 시료가 존재하는 현장 또는 현장 부근에 배치될 수 있도록 동일한 또는 별개의 이동식 구조물 내에 구비될 수 있다.The radionuclide analysis system of the present invention includes a separation unit for separating radionuclides from a radioactive sample; and a measuring unit for measuring the concentration of radioactivity emitted from the separated radionuclides, wherein the separating unit and the measuring unit are located in the same or separate movable structures so as to be disposed at or near the site where the radioactive sample is present. may be provided.
상기 분리 유닛 및 상기 측정 유닛은 동일한 이동식 구조물 내에 구비될 수도 있으나, 효율 및 관리 측면에서 상기 분리 유닛 및 상기 측정 유닛은 독립적으로 별개의 이동식 구조물 내에 구비될 수도 있다. 상기와 같이 상기 분리 유닛 및 상기 측정 유닛이 독립적으로 별개의 이동식 구조물 내에 구비되는 경우에는, 이동 및 방사능 유출 방지의 측면에서 각각의 이동식 구조물이 서로 인접하여 구비될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.The separation unit and the measurement unit may be provided in the same movable structure, but in terms of efficiency and management, the separation unit and the measurement unit may be independently provided in separate movable structures. As described above, when the separation unit and the measurement unit are independently provided in separate movable structures, the movable structures may be provided adjacent to each other in terms of movement and radiation leakage prevention, but are not limited thereto.
상기 이동식 구조물은 방사능이 외부로 유출되는 것을 방지하도록 밀폐되어 있을 수 있다.The mobile structure may be sealed to prevent leakage of radioactivity to the outside.
상기 이동식 구조물은 상기 분리 유닛 및 측정 유닛을 이동하여 설치할 수 있는 구조물이기만 하면 제한 없이 이용될 수 있으며, 예를 들어 이동이 용이하도록 마련된 컨테이너, 선박, 열차, 트럭 등의 차량일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.The movable structure may be used without limitation as long as it is a structure capable of moving and installing the separation unit and the measuring unit. it is not going to be
상기 방사성 시료는 방사성 폐기물을 포함할 수 있으며, 구체적으로는 방사성 고체 폐기물을 포함할 수 있고, 더 구체적으로는 방사성 폐기물 중 토양과 콘크리트를 포함할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.The radioactive sample may include radioactive waste, specifically radioactive solid waste, and more specifically, soil and concrete among radioactive waste, but is not limited thereto.
또한 상기 방사성 시료는 방사성 폐기물을 대표할 수 있는 시료일 수 있다. 즉, 상기 방사성 시료는 방사성 폐기물을 소정의 크기로 분쇄하여 정량 분석에 적합하도록 균질하게 얻어낸 시료일 수 있다. 즉, 균질하게 얻어낸 시료이기 때문에 상기 방사성 폐기물로부터 분쇄되어 얻어지는 상기 방사성 시료들은 모두 동일한 방사성 핵종을 동일한 함량으로 포함하고 있을 수 있다.In addition, the radioactive sample may be a sample representative of radioactive waste. That is, the radioactive sample may be a sample obtained homogeneously to be suitable for quantitative analysis by pulverizing radioactive waste into a predetermined size. That is, since the samples are homogeneously obtained, all of the radioactive samples obtained by crushing the radioactive waste may contain the same radionuclides in the same content.
이에 따라 상기 방사성 핵종 분석 시스템은 방사성 폐기물을 소정의 크기로 분쇄하여 상기 방사성 시료를 얻기 위한 분쇄 유닛을 더 포함할 수 있다.Accordingly, the radionuclide analysis system may further include a crushing unit for obtaining the radioactive sample by crushing radioactive waste into a predetermined size.
상기 분쇄 유닛은 상기 방사성 폐기물을 소정의 크기로 분쇄하기 위한 분쇄부를 포함할 수 있고, 상기 분쇄부는 밀링 머신(milling machine) 등을 이용할 수 있다. 상기 분쇄부는 동시에 복수 개의 방사성 폐기물을 처리(분쇄)할 수 있어서, 신속하게 방사성 시료를 준비할 수 있다.The crushing unit may include a crushing unit for crushing the radioactive waste into a predetermined size, and the crushing unit may use a milling machine or the like. The crushing unit can process (crushing) a plurality of radioactive wastes at the same time, so that radioactive samples can be quickly prepared.
또한 상기 분쇄 유닛에서 균질하게 분쇄되어 얻어지는 상기 방사성 시료들을 보관하기 위한 시료 보관함을 더 포함할 수 있다.In addition, a sample storage box for storing the radioactive samples obtained by homogeneously pulverizing in the pulverizing unit may be further included.
상기 분쇄 유닛은 상기 분리 유닛 또는 측정 유닛과 마찬가지로, 방사성 시료가 존재하는 현장 또는 현장 부근에 배치될 수 있도록 동일한 또는 별개의 이동식 구조물 내에 구비될 수 있다. 즉, 상기 분쇄 유닛, 분리 유닛, 또는 측정 유닛은, 하나의 동일한 이동식 구조물 내에 구비될 수도 있고, 유닛 별로 별개의 이동식 구조물 내에 구비되어 이동성이 부여될 수 있다.Like the separation unit or the measurement unit, the crushing unit may be provided in the same or separate movable structure so as to be disposed at or near the site where the radioactive sample is present. That is, the crushing unit, the separation unit, or the measuring unit may be provided in one and the same movable structure, or may be provided in a separate movable structure for each unit to impart mobility.
먼저 상기 분리 유닛은 상기 방사성 시료로부터 방사성 핵종을 분리해 낼 수 있다. 상기 방사성 시료에는 방사성 폐기물 분류 및 자체처분 기준에 관한 규정(2017-65호)에 개시된 H-3, C-14, Co-60, Ni-59, Ni-63, Sr-90, Nb-94, Tc-99, I-129, Cs-137, 전알파 핵종 외에 Fe-55, Co-58, Ce-144을 추가하여 총 14개의 방사성 핵종이 포함될 수 있다.First, the separation unit may separate radionuclides from the radioactive sample. The radioactive samples include H-3, C-14, Co-60, Ni-59, Ni-63, Sr-90, Nb-94, A total of 14 radionuclides can be included by adding Fe-55, Co-58, and Ce-144 in addition to Tc-99, I-129, Cs-137, and all-alpha nuclides.
상기 방사성 시료에는 위와 같은 14개의 방사성 핵종 외에도, 전베타 핵종, 알파 핵종(예를 들어, 플루토늄 등) 등의 방사능을 방출하는 방사성 핵종이 더 포함될 수 있다.In addition to the above 14 radionuclides, the radioactive sample may further include radioactive nuclides that emit radioactivity such as total beta nuclides and alpha nuclides (eg, plutonium, etc.).
이 중에서, Co-58, Co-60, Nb-94, Cs-137, Ce-144와 같은 감마 핵종은 기본적으로 비파괴분석법으로 분석/평가될 수 있으며, 그에 따라 상기 방사성 시료에 포함되는 감마 핵종은 별도의 분리과정이 필요없다. 따라서, 상기 감마 핵종으로부터 방출되는 방사능 농도는 상기 분리 유닛을 거치기 전의 방사성 시료를 곧바로 측정 유닛에서 측정/분석할 수도 있고, 또는 분리 유닛을 거친 후의 방사성 시료를 측정 유닛에서 측정/분석할 수도 있다.Among them, gamma nuclides such as Co-58, Co-60, Nb-94, Cs-137, and Ce-144 can basically be analyzed/evaluated by non-destructive analysis, and thus the gamma nuclides included in the radioactive sample are No separate separation process is required. Accordingly, the radioactivity concentration emitted from the gamma nuclide may be directly measured/analyzed by the measurement unit before passing through the separation unit, or may be measured/analyzed by the measurement unit after passing through the separation unit.
상기 분리 유닛은 전술한 감마 핵종을 제외한 나머지 방사성 핵종인 H-3, C-14, Ni-59, Ni-63, Sr-90, Tc-99, I-129, Fe-55, 전알파 핵종과 같은 알파 또는 베타 핵종을 상기 방사성 시료로부터 분리해 낼 수 있다.The separation unit is composed of H-3, C-14, Ni-59, Ni-63, Sr-90, Tc-99, I-129, Fe-55, all-alpha nuclides, other than the above-mentioned gamma nuclides. The same alpha or beta nuclides can be isolated from the radioactive sample.
상기 분리 유닛은 제1 분리 유닛과 제2 분리 유닛을 포함할 수 있다.The separation unit may include a first separation unit and a second separation unit.
구체적으로 상기 분리 유닛은, 상기 방사성 시료를 연소시켜서 상기 방사성 시료로부터 휘발성 방사성 핵종을 분리해내기 위한 연소부; 상기 방사성 시료를 용융시켜 상기 알칼리 용융성 방사성 시료로부터 방사성 핵종을 분리해내기 위한 용융부; 및 상기 방사성 시료를 산처리하여 상기 방사성 시료로부터 산 분해성 방사성 핵종을 분리해내기 위한 산 분해부; 중에서 선택되는 적어도 하나를 포함할 수 있다.Specifically, the separation unit may include: a combustion unit for burning the radioactive sample to separate volatile radionuclides from the radioactive sample; a melting unit for melting the radioactive sample to separate radionuclides from the alkali-melting radioactive sample; and an acid decomposition unit for separating acid decomposable radionuclides from the radioactive sample by treating the radioactive sample with acid. It may include at least one selected from among.
이 때, 상기 연소부에서 분리되는 휘발성 방사성 핵종은 H-3, C-14, I-129, 및 Tc-99 중에서 선택되는 적어도 하나를 포함할 수 있고, 상기 용융부에서 분리되는 알칼리 용융성 방사성 핵종은 Fe-55, Ni-59, Ni-63, 및 전알파 핵종 중에서 선택되는 적어도 하나를 포함할 수 있고, 상기 산 분해부에서 분리되는 산 분해성 방사성 핵종은 Sr-90, 및 Tc-90 중에서 선택되는 적어도 하나를 포함할 수 있다.At this time, the volatile radionuclide separated in the combustion part may include at least one selected from H-3, C-14, I-129, and Tc-99, and the alkali melting radioactive material separated in the melting part The nuclide may include at least one selected from Fe-55, Ni-59, Ni-63, and all-alpha nuclides, and the acid decomposable radionuclide separated in the acid decomposition unit is selected from among Sr-90 and Tc-90. It may include at least one selected.
상기 연소부에 관해서는 본 발명자의 선행 출원인 한국 특허출원번호 제2016-0175557호에 개시된 내용의 일부 또는 전부가 적용될 수 있다.Regarding the combustion unit, some or all of the contents disclosed in Korean Patent Application No. 2016-0175557, which is a prior application of the present inventor, may be applied.
상기 연소부는, 상기 방사성 시료를 연소시켜서 상기 방사성 시료로부터 H-3, C-14, I-129, 및/또는 Tc-99를 포함하는 휘발성 방사성 핵종을 분리하되, 상기 방사성 시료의 이동 방향으로 온도 구배가 발생하는 것을 방지할 수 있도록 상기 방사성 시료의 이동 방향으로 동일한 온도를 유지하는 가열부(1000); 및 상기 가열부(1000)에서 발생한 상기 방사성 핵종 가스(H-3, C-14, I-129, 및/또는 Tc-99)를 포집할 수 있도록 상기 가열부(1000)와 연결되며, 항상 동일한 온도를 유지하는 가스 포집부;를 포함할 수 있다.The combustion unit burns the radioactive sample to separate volatile radionuclides including H-3, C-14, I-129, and/or Tc-99 from the radioactive sample, and the temperature in the moving direction of the radioactive sample a
같은 방사성 핵종이어도 매질에 따라 그 분리방법이 상이할 수 있으나, 토양, 콘크리트 등과 같은 방사성 고체 폐기물 중의 휘발성 방사성 핵종(H-3, C-14, I-129, 및/또는 Tc-99)에 대해서는 위와 같은 연소부를 통해 분리할 수 있다.Although the separation method may be different depending on the medium even for the same radionuclide, volatile radionuclides (H-3, C-14, I-129, and/or Tc-99) in radioactive solid waste such as soil and concrete For the above, it can be separated through the combustion unit.
특히 상기 연소부를 이용하여 상기 휘발성 방사성 핵종을 분리하는 경우에는, 방사성 고체 폐기물 중 휘발성 방사성 핵종에 해당하는 H-3, C-14, I-129를 동시에 추출할 수 있는 이점이 있고, 항온 수조를 이용하여 H-3, C-14를 완벽하게 회수할 수 있는 이점이 있다. 또한, 기존 연소부 대비 그 크기를 약 1/2 수준으로 줄일 수 있어서 공간 활용성이 개선되는 이점도 있으며, 하나의 방사성 시료로부터 동시에 다수의 방사성 핵종을 추출, 분리할 수 있기 때문에, 분석 비용이 절감되는 것은 물론, 방사성 해체 폐기물 분석 시장에서 다양한 수요를 기대할 수 있는 이점이 있다.In particular, in the case of separating the volatile radionuclides using the combustion unit, there is an advantage in that H-3, C-14, and I-129 corresponding to volatile radionuclides among radioactive solid waste can be simultaneously extracted, and a constant temperature water bath It has the advantage of being able to completely recover H-3 and C-14 by using In addition, there is an advantage of improving space utilization by reducing the size to about 1/2 compared to the existing combustion part, and reducing analysis cost because multiple radionuclides can be extracted and separated from one radioactive sample at the same time. In addition, there is an advantage that various demands can be expected in the radioactive dismantling waste analysis market.
상기 가열부(1000)는 H-3, C-14, I-129, 및 Tc-99 중 어느 하나 이상의 휘발성 방사성 핵종을 포함하는 방사성 시료를 연소시켜 휘발성 방사성 핵종을 동시에 분리해 내는 역할을 할 수 있다. 이러한 가열부(1000)의 내부 공간은 방사성 시료의 이동 방향으로 동일한 온도를 유지함으로써, 기화된 Tc-99의 재승화를 방지하여 Tc-99를 분리 가능하도록 할 수 있다.The
이와 같이, 가열부(1000)의 내부 온도는 방사성 시료의 이동 방향에 따라 영향을 받지 않고 동일하게 유지되어야 하는바, 기존과 달리 온도 상승 영역, 완충 영역, 촉매 영역을 별도로 구성할 필요가 없으므로, 종래기술 대비 가열부(1000)를 컴팩트하게 구성할 수 있다.As such, the internal temperature of the
이로 인해 상기 연소부는 기존 장치에 비하여 약 1/2 정도 크기로 제조 가능하므로 공간 활용성이 개선될 수 있다. 또한 종래 방사성 시료의 불완전 연소를 방지하고, 완전 연소를 위해 필요하였던 촉매 영역을 생략할 수 있어서, 이로 인해 발생할 수 있는 불완전 연소로 인한 C-14 손실을 방지하기 위해 방사성 시료에 바나듐을 촉매로 혼합하여 사용함으로써 C-14 손실을 최소화할 수 있다.As a result, since the combustion unit can be manufactured to be about 1/2 the size of the conventional device, space utilization can be improved. In addition, in order to prevent incomplete combustion of conventional radioactive samples and to omit the catalyst region required for complete combustion, vanadium is mixed with radioactive samples as a catalyst to prevent C-14 loss due to incomplete combustion that may occur. C-14 loss can be minimized by using
상기 가열부(1000)는, 상기 방사성 시료의 이동 방향으로 그 내부 온도가 동일하게 유지되는 하우징(1100); 상기 방사성 시료를 담은 보트가 투입될 수 있도록 그 일단이 상기 하우징(1100)의 외측에 결합된 투입관(1200); 상기 하우징(1100)의 내부에 설치되고, 상기 하우징(1100)의 내측에 결합되며, 상기 투입관(1200)과 내통하는 연소관(1300); 및 상기 하우징(1100)의 내부에 설치되어 상기 연소관(1300)에서 발생하는 가스를 이송시키되, 상기 연소관(1300)과 분리 가능하도록 결합되며, 상기 가스 포집부(2000)와 연결되는 유리관(1400);을 포함할 수 있다.The
상기 하우징(1100)은 다양한 형상으로 형성 가능하며, 그 내부는 빈 공간으로 형성될 수 있고, 그 내부 공간의 온도는 시료의 흐름 방향에 따라 서로 달라지지 않고 동일하게 유지될 수 있다.The
상기 투입관(1200)은 방사성 시료가 담긴 보트가 투입되는 곳으로, 그 일단이 하우징(1100) 외측에 결합되어 하우징(1100)과 내통하도록 구비될 수 있다.The
상기 투입관(1200)을 통해 하우징(1100) 내부로 진입한 방사성 시료가 연소될 수 있도록 하우징(1100) 내부에는 연소관(1300)이 설치되며, 이러한 연소관(1300)은 투입관(1200)과 내통한다. 연소관(1300)은 석영 재질로 제조되는바, 하우징(1100)의 폭 방향으로 길게 설치된다. 상기 방사성 시료는 투입관(1200)을 통해 연소관(1300)으로 이동하면서 하우징(1100) 내부 공간에서 연소되며, 상술한 방사성 시료로부터 휘발성 방사성 핵종이 가스 형태로 분리된다.A
상기 유리관(1400)은 하우징(1100) 내부에 설치되어 연소관(1300)에서 발생한 휘발성 방사성 핵종 가스를 가스 포집부(2000)로 이송시키며, 연소관(1300)과 분리 가능하도록 결합된다. 즉, 유리관(1400)의 일단은 연소관(1300)과 분리 가능하도록 연결되고, 그 타단은 하우징(1100) 내벽에 결합되어 가스 포집부(2000)와 연결되는 것이다.The
상기 연소부는 종래기술과 달리 유리관(1400)을 하우징(1100) 내부에 설치하되, 이러한 유리관(1400)을 연소관(1300)과 분리 가능하게 결합함으로써, 기화된 휘발성 방사성 핵종 가스가 유리관(1400) 통과 시 그 내벽에 침적되는 것을 최소화하고, 설령 그 내벽에 침적된다고 하더라도 연소관(1300)으로부터 유리관(1400)을 쉽게 제거함으로써, 승화되어 그 내벽에 침적된 휘발성 방사성 핵종을 분리해 낼 수 있다.Unlike the prior art, the combustion unit installs the
또한 상기 연소부는 종래기술과 달리 유리관(1400)과 연결되는 별도의 실리콘 재질의 튜브에 관한 구성을 생략함으로써, 휘발성 방사성 핵종 가스 중 하나인 I-129를 효율적으로 분리 가능하도록 하였다.In addition, unlike the prior art, the combustion unit omitted the configuration of a separate silicon tube connected to the
상기 가열부(1000)는 연소관(1300) 및 유리관(1400)이 서로 분리 가능하도록 내열 재질의 연결부(1500)를 이용하여 연결할 수도 있다. 상기 연결부(1500)는 내열 재질을 갖고, 유리관(1400) 및 연소관(1300)을 분리 가능하도록 연결할 수 있는 것이라면, 그 구조, 형상 및 재질은 설계자의 의도에 따라 다양하게 변형 가능하다.The
또한 상기 연결부(1500)는 피팅(1520) 및 스프링(1540)을 포함할 수 있다.Also, the
상기 피팅(1520) 및 스프링(1540)은 각각 세라믹, 인코넬 재질로 형성될 수 있는바, 상기 피팅(1520)은 유리관(1400) 및 연소관(1300)을 매개하는 역할을 할 수 있다. 이러한 피팅(1520)은 중공의 형상으로 형성되어 그 일단에는 상술한 유리관(1400)이 삽입 체결되고, 그 타단에는 연소관(1300)이 삽입 체결될 수 있다.The fitting 1520 and the
세라믹 재질의 피팅(1520)과, 이러한 피팅(1520)에 삽입 체결되는 유리관(1400)은 그 재질이 서로 상이하기 때문에, 서로 다른 열팽창율을 가지고 있는바, 고온에서 열팽창율 차이로 인하여 유리관이 파손될 수도 있다. 스프링(1540)은 피팅 내주면에 설치되어, 고온에서 피팅이 열 팽창함으로써 유리관(1400)을 압박하는 것을 방지함으로써, 유리관(1400)이 파손되는 것을 방지하는 역할을 할 수 있다.Since the
상기 투입관(1200), 연소관(1300), 유리관(1400), 연결부(1500)는 하나의 모듈로 구성하여 하우징(1100)에 설치되는바, 이러한 모듈은 하우징(1100)에 복수 개가 종 방향 또는 횡 방향으로 서로 평행하게 설치되어, 복수 개의 방사성 시료로부터 동시에 다양한 휘발성 방사성 핵종을 추출할 수도 있다.The
상기 가스 포집부(2000)는, 상기 하우징(1100)의 외부에 설치되어 상기 유리관(1400)과 연결되는 가스 포집관(2100); 항온 수조(2200); 및 상기 항온 수조(2200)에 내장되어 상기 가스 포집관(2100)으로부터 상기 H-3, C-14, I-129, 및 Tc-99 가스를 공급받아 포집하는 가스 포집조(2300);를 포함할 수 있다.The gas collecting unit 2000 includes a
상기 가스 포집부(2000)는 가열부(1000)로부터 발생한 휘발성 방사성 핵종 가스를 냉각하여 종류별로 포집하기 위한 구성으로서, 그 내부에는 항온 수조(2200)가 설치될 수 있다.The gas collecting unit 2000 is configured to cool and collect the volatile radionuclide gas generated from the
상기 항온 수조(2200)는 다양한 휘발성 방사성 핵종 가스를 포집할 수 있도록 복수 개가 설치될 수 있으며, 각각의 항온 수조(2200)에는 휘발성 방사성 핵종을 포집할 수 있는 용액이 내장된다.A plurality of
0.1M HNO3 용액이 담긴 항온 수조(2200)에서 가열부(1000)로부터 발생되는 휘발성 방사성 핵종 가스 중 H-3을 1차적으로 포집하고, 2차적으로 C-14를 포집하는 용액이 담긴 별도의 항온 수조(2200)에서 C-14를 포집하되, H-3 포집 시 H-3이 증발하여 C-14를 포집하는 용액으로 월류(overflow)하는 것을 방지할 수 있도록 항온 수조(2200)는 20℃ 이하로 유지되어야 한다. 상기 항온 수조(2200)의 온도를 유지할 수 있다면, 항온 수조(2200)는 구조, 형상, 재질의 제한을 받지 않고, 설계자의 의도에 따라 다양하게 변형될 수 있다.In the constant-
예를 들어, 상기 항온 수조(2200)를 펠티어 소자를 이용하여 제조함으로써, 항온 수조(2200) 내부를 냉각 영역으로 설계할 수도 있으며, 온도 컨트롤러(미도시)를 통해 자동적으로 가스 포집조(2300)가 설치된 항온 수조(2200) 내부 온도를 20℃ 이하로 유지하는 것도 가능하다.For example, by manufacturing the constant
또한, 가스 포집부(2000)에 복수의 항온 수조(2200)를 설치하는 경우, Tc-99, I-129를 순차적으로 포집할 수도 있다.In addition, when the plurality of constant
이렇게, 상기 방사성 시료에 바나듐 촉매를 혼합하여 보트에 담아 투입관(1200)을 통해 하우징(1100) 내부에 설치된 연소관(1300)으로 공급하면, 연소관(1300) 내부에서 방사성 시료가 연소되면서 H-3, C-14, I-129, 및 Tc-99 중 어느 하나 이상의 휘발성 방사성 핵종 가스가 발생하고, 상기 휘발성 방사성 핵종 가스는 유리관(1400)을 통해 가열부(1000) 외부에 설치된 가스 포집부(2000)로 이동하며, 1차적으로 가스 포집부(2000) 내부에 설치된 항온 수조(2200)를 통과하면서 1차 포집구(2110)에 의해 H-3, I-129, 및 Tc-99가 포집되고, 1차 포집구(2110) 후방에 위치한 2차 포집구(2120)에 의해 C-14가 순차적으로 포집될 수 있다.In this way, when the vanadium catalyst is mixed with the radioactive sample and supplied to the
위와 같이 상기 연소부를 이용하여 상기 방사성 시료로부터 분리해낸 H-3, C-14, I-129, 및 Tc-99는 측정 유닛으로 이동되어 방사성 핵종에 따라 선택되는 분석장비로 방사능 농도를 측정/평가하게 된다.As described above, H-3, C-14, I-129, and Tc-99 separated from the radioactive sample using the combustion unit are moved to a measurement unit to measure/evaluate the radioactivity concentration with analysis equipment selected according to the radionuclide. will do
이어서, 상기 용융부는 알칼리 용융액과 상기 방사성 시료를 반응시켜 알칼리 용융성 방사성 핵종을 용융시키는 알칼리 용융법을 이용하여서, 상기 방사성 시료로부터 Fe-55, Ni-59, Ni-63, 및/또는 전알파 핵종을 포함하는 방사성 핵종을 분리해내는 것일 수 있다.Subsequently, the melting unit uses an alkali melting method in which the alkali melt and the radioactive sample are reacted to melt the alkali meltable radionuclide, and Fe-55, Ni-59, Ni-63, and/or total alpha from the radioactive sample. It may be to isolate radionuclides including nuclides.
즉, 상기 알칼리 용융액은 고체의 수산화 알칼리를 가열하여 용융시킨 용액을 포함할 수 있으며, 상기 용융부는 상기 알칼리 용융액 속에서 방사성 시료를 반응시켜 방사성 시료로부터 Fe-55, Ni-59, Ni-63, 및/또는 전알파 핵종을 포함하는 알칼리 용융성 방사성 핵종을 용융하여 액체 상태로 분리해 낼 수 있다.That is, the alkali molten solution may include a solution in which solid alkali hydroxide is melted by heating, and the melting unit reacts the radioactive sample in the alkali molten solution to obtain Fe-55, Ni-59, Ni-63, And/or alkali-melting radionuclides including all-alpha nuclides can be melted and separated in a liquid state.
상기 용융부의 온도는 약 1,000℃일 수 있다. 상기와 같이 방사성 시료로부터 용융된 Fe-55, Ni-59, Ni-63, 및/또는 전알파 핵종 함유 시료(molten solution)는 다시 0.5 내지 1 M의 질산 수용액(HNO3)(구체적으로는 0.7 M의 질산 수용액)에 혼합한 다음, 제2 분리 유닛에서 분리될 수 있다.The temperature of the melting part may be about 1,000 °C. The Fe-55, Ni-59, Ni-63, and/or all-alpha nuclide-containing sample (molten solution) melted from the radioactive sample as described above is again mixed with a 0.5 to 1 M nitric acid aqueous solution (HNO 3 ) (specifically, 0.7 aqueous solution of nitric acid of M) and then separated in a second separation unit.
상기 전알파 핵종은 알칼리 용융법에 의한 분리 후에, 추가적인 분리 과정 없이 곧바로 측정 유닛에서 방사능 농도의 측정(정량 분석)이 가능하며, Fe-55, Ni-59, Ni-63를 함유한 시료는 다시 제2 분리 유닛에서 방사성 핵종 별로 분리될 수 있다.After the separation by the alkali melting method, the radioactivity concentration can be measured (quantitative analysis) in the measuring unit immediately without an additional separation process, and the samples containing Fe-55, Ni-59, and Ni-63 are again It can be separated by radionuclide in a second separation unit.
상기 용융부는 일반적으로 알칼리 용융에 이용되는 알칼리 용융 장치를 포함할 수 있다. 예를 들어 상기 알칼리 용융 장치로는 katanax 등을 이용할 수 있다.The melting unit may include an alkali melting device generally used for alkali melting. For example, a katanax or the like can be used as the alkali melting device.
상기 산 분해부는 상기 방사성 시료에 산성 수용액을 처리하여서, 방사성 시료로부터 Sr-90 및/또는 Tc-99를 포함하는 산 분해성 방사성 핵종을 분리해내는 것일 수 있다.The acid decomposition unit may treat the radioactive sample with an acidic aqueous solution to separate acid decomposable radionuclides including Sr-90 and/or Tc-99 from the radioactive sample.
위와 같이 분리해낸 Sr-90 및/또는 Tc-99 함유 시료는 제2 분리 유닛에서 방사성 핵종 별로 분리될 수 있다.The sample containing Sr-90 and/or Tc-99 separated as above may be separated by radionuclide in the second separation unit.
상기 산 분해부의 산성 수용액 처리 시 강산이 이용될 수 있으며, 상기 강산은 10 내지 15 M의 질산 수용액(HNO3)을 포함할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니고, 구체적으로는 14 M의 HNO3일 수 있다.A strong acid may be used when treating the acidic aqueous solution of the acid decomposition unit, and the strong acid may include a 10 to 15 M nitric acid aqueous solution (HNO 3 ), but is not limited thereto, and specifically, 14 M HNO 3 days can
상기 산성 수용액 처리(산 처리)에 따라 방사성 시료를 강산에 용해시키면, 상기 방사성 시료의 표면에 물리적 또는 화학적으로 결합되어 있던 Sr-90 및 Tc-99가 이온화되어 방사성 시료로부터 분리될 수 있다.When the radioactive sample is dissolved in strong acid according to the acidic aqueous solution treatment (acid treatment), Sr-90 and Tc-99 physically or chemically bound to the surface of the radioactive sample are ionized and separated from the radioactive sample.
상기 산 분해부는 반응 속도를 높이기 위하여 120 내지 170℃의 온도에서 수행될 수 있다. 이를 위해 상기 산 분해부는 가열 장치(미도시)를 포함할 수 있으며, 상기 방사성 시료의 가열을 위해 통상적으로 이용되는 핫플레이트(hot plate)를 이용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.The acid decomposition part may be carried out at a temperature of 120 to 170 ℃ to increase the reaction rate. To this end, the acid decomposition unit may include a heating device (not shown), and a commonly used hot plate for heating the radioactive sample may be used, but is not limited thereto.
상기 분리 유닛은, 상기 제1 분리 유닛에서 얻어진 방사성 핵종을 방사성 핵종 별로 분리해내기 위한 추출부를 포함하는 제2 분리 유닛을 포함할 수 있다. 특히 상기 제2 분리 유닛은, 상기 제1 분리 유닛에서 얻어진 Fe-55, Ni-59, Ni-63, Sr-90, 및/또는 Tc-99를 포함하는 방사성 핵종을 핵종 별로 분리해낼 수 있다.The separation unit may include a second separation unit including an extraction unit for separating radionuclides obtained in the first separation unit into radionuclides. In particular, the second separation unit may separate radioactive nuclides including Fe-55, Ni-59, Ni-63, Sr-90, and/or Tc-99 obtained in the first separation unit by nuclide.
이 때, 상기 제2 분리 유닛은 추출 크로마토그래피를 이용할 수 있다. 상기 추출 크로마토그래피는 컨디셔닝(conditioning)-로딩(loading)-워싱(washing)-용리(elution)의 절차를 따르며, 이온 크로마토그래피(Ion Chromatography (IC))와 원리가 유사하다.In this case, the second separation unit may use extraction chromatography. The extraction chromatography follows the procedure of conditioning-loading-washing-elution, and is similar in principle to ion chromatography (IC).
상기 추출 크로마토그래피는 컬럼에 다양한 수지(resin)를 이용할 수 있으며, 구체적으로는 음이온 수지, 니켈 수지, Sr 수지, TEVA 수지 등을 정지상으로 포함할 수 있다.The extraction chromatography may use various resins for the column, and specifically, may include an anion resin, a nickel resin, a Sr resin, a TEVA resin, and the like as a stationary phase.
또한 상기 제2 분리 유닛은 복수 개의 추출 크로마토그래피를 일련으로 배열하여 연속적으로 복수 개의 방사성 핵종을 분리해낼 수 있다.In addition, the second separation unit may continuously separate a plurality of radionuclides by arranging a plurality of extraction chromatography in series.
예를 들어, 상기 제1 분리 유닛에서 얻어진 Fe-55, Ni-59, Ni-63 함유 시료는 음이온 수지를 포함한 추출 크로마토그래피와, 니켈 수지를 포함한 추출 크로마토그래피를 순차적, 연속적으로 이용하여 방사성 핵종 별로 분리해 낼 수 있다. 음이온 수지를 포함한 추출 크로마토그래피를 통과시켜 Fe-55를 먼저 분리해 내고, 남아있는 시료를 니켈 수지를 포함한 추출 크로마토그래피에 통과시켜서 Ni-59와 Ni-63을 독립적(개별적)으로 분리해 낼 수 있다.For example, the sample containing Fe-55, Ni-59, and Ni-63 obtained in the first separation unit is obtained by sequentially and continuously using extraction chromatography including anion resin and extraction chromatography including nickel resin to obtain radionuclides. can be separated separately. Fe-55 is first separated by passing through extraction chromatography including anion resin, and Ni-59 and Ni-63 can be separated independently (individually) by passing the remaining sample through extraction chromatography including nickel resin. there is.
상기 제1 분리 유닛에서 얻어진 Sr-90 및 Tc-99 함유 시료는 Sr 수지를 포함한 추출 크로마토그래피를 통과시켜서 Sr-90을 분리해 낼 수 있고, TEVA 수지를 포함한 추출 크로마토그래피를 통과시켜서 Tc-99를 분리해 낼 수 있다.The sample containing Sr-90 and Tc-99 obtained in the first separation unit can be passed through extraction chromatography containing Sr resin to separate Sr-90, and passed through extraction chromatography containing TEVA resin to obtain Tc-99 can be separated.
이 때, 상기 제2 분리 유닛에 관해서는 본 발명자의 선행 출원인 한국 특허출원번호 제2017-0013943호에 개시된 내용의 일부 또는 전부가 적용될 수 있다.At this time, with respect to the second separation unit, some or all of the contents disclosed in Korean Patent Application No. 2017-0013943, which is a prior application of the present inventor, may be applied.
상기 제2 분리 유닛은, 방사성 핵종 별 추출을 위하여 자동 방사성 핵종 분리 장치를 포함하고, 상기 자동 방사성 핵종 분리 장치는 케이스; 시약을 저장하는 시약탱크로 구성된 시약부, 상기 제1 분리 유닛에서 얻어진 방사성 핵종을 포함하는 분석 대상 시료를 저장하는 분석시료탱크로 구성된 분석시료부, 시약과 분석 대상 시료를 이송하는 펌프로 구성된 펌프부, 상기 펌프부에서 이송된 시약과 분석 대상 시료가 유입되는 칼럼으로 구성된 칼럼부, 상기 칼럼부를 통과한 정제시료를 저장하는 정제시료탱크로 구성된 저장부를 구비하는 분리모듈; 상기 펌프부의 구동을 제어하는 제어모듈; 및 상기 시약탱크, 분석시료탱크, 정제시료탱크 중 어느 하나 이상의 내부에 형성되는 퓸(Fume)이 외부로 배출되는 것을 방지하는 퓸방지부;를 포함하고, 상기 칼럼과 상기 펌프는 복수 개로 구성되며, 상기 펌프는 개별적으로 상기 칼럼에 각각 연결되는 자동 방사성 핵종 분리 장치를 포함할 수 있다.The second separation unit includes an automatic radionuclide separation device for extraction of radionuclides, and the automatic radionuclide separation device includes a case; A reagent part composed of a reagent tank for storing reagents, an analysis sample part composed of an analysis sample tank for storing a sample to be analyzed containing radionuclides obtained from the first separation unit, and a pump composed of a pump for transferring reagents and samples to be analyzed. a separation module having a storage unit including a column unit configured of a column unit into which reagents transported from the pump unit and a sample to be analyzed are introduced, and a purified sample tank configured to store purified samples that have passed through the column unit; a control module for controlling driving of the pump unit; and a fume prevention unit preventing fumes formed inside at least one of the reagent tank, the analysis sample tank, and the purification sample tank from being discharged to the outside, wherein the column and the pump are composed of a plurality of pieces. , the pump may include an automatic radionuclide separation device that is individually connected to each of the columns.
또는 상기 제2 분리 유닛은, 케이스; 시약을 저장하는 시약탱크로 구성된 시약부, 상기 제1 분리 유닛에서 얻어진 방사성 핵종을 포함하는 분석 대상 시료를 저장하는 분석시료탱크로 구성된 분석시료부, 시약과 분석 대상 시료를 이송하는 펌프로 구성된 펌프부, 상기 펌프부에서 이송된 시약과 분석 대상 시료가 유입되는 칼럼으로 구성된 칼럼부, 및 상기 칼럼부를 통과한 정제시료를 저장하는 정제시료탱크로 구성된 저장부를 구비하는 분리모듈; 상기 펌프부의 구동을 제어하는 제어모듈; 및 상기 케이스에 설치된 히팅모듈;을 포함하고, 상기 칼럼과 상기 펌프는 복수 개로 구성되며, 상기 펌프는 개별적으로 상기 칼럼에 각각 연결되는 자동 방사성 핵종 분리 장치를 포함할 수 있다.Alternatively, the second separation unit may include a case; A reagent part composed of a reagent tank for storing reagents, an analysis sample part composed of an analysis sample tank for storing a sample to be analyzed containing radionuclides obtained from the first separation unit, and a pump composed of a pump for transferring reagents and samples to be analyzed. a separation module having a storage unit including a column unit configured of a column unit into which reagents transported from the pump unit and a sample to be analyzed are introduced, and a purified sample tank configured to store purified samples that have passed through the column unit; a control module for controlling driving of the pump unit; and a heating module installed in the case, wherein the column and the pump are composed of a plurality, and the pump may include an automatic radionuclide separation device individually connected to the column.
또는 상기 제2 분리 유닛은, 케이스; 시약을 저장하는 시약탱크로 구성된 시약부, 상기 제1 분리 유닛에서 얻어진 방사성 핵종을 포함하는 분석 대상 시료를 저장하는 분석시료탱크로 구성된 분석시료부, 시약과 분석 대상 시료를 이송하는 펌프로 구성된 펌프부, 상기 펌프부에서 이송된 시약과 분석 대상 시료가 유입되는 칼럼으로 구성된 칼럼부, 상기 칼럼부를 통과한 정제시료를 저장하는 정제시료탱크로 구성된 저장부를 구비하는 분리모듈; 상기 펌프부의 구동을 제어하는 제어모듈; 및 상기 분석시료탱크에 저장된 분석 대상 시료와, 상기 분석시료탱크에 저장된 분석 대상 시료 이외의 추가 분석 대상 시료를 이송하기 위한 샘플로딩라인;을 포함하고, 상기 칼럼과 상기 펌프는 복수 개로 구성되며, 상기 펌프는 개별적으로 상기 칼럼에 각각 연결되는 자동 방사성 핵종 분리 장치를 포함할 수 있다.Alternatively, the second separation unit may include a case; A reagent part composed of a reagent tank for storing reagents, an analysis sample part composed of an analysis sample tank for storing a sample to be analyzed containing radionuclides obtained from the first separation unit, and a pump composed of a pump for transferring reagents and samples to be analyzed. a separation module having a storage unit including a column unit configured of a column unit into which reagents transported from the pump unit and a sample to be analyzed are introduced, and a purified sample tank configured to store purified samples that have passed through the column unit; a control module for controlling driving of the pump unit; and a sample loading line for transporting a sample to be analyzed stored in the analysis sample tank and a sample to be analyzed additionally other than the sample to be analyzed stored in the analysis sample tank, wherein the column and the pump are composed of a plurality of pieces, The pump may include an automatic radionuclide separation device that is individually connected to each of the columns.
위와 같이 상기 제2 분리 유닛에서 추출 크로마토그래피를 이용하되, 위와 같은 자동 방사성 핵종 분리 장치를 이용하는 경우에는, 칼럼 별 펌프가 설치되어서, 칼럼 별로 동일한 유량을 지속적으로 확보할 수 있고, 히팅모듈을 통해 칼럼을 일정온도로 유지할 수 있어서, 일관된 분리 효율을 얻을 수 있는 장점이 있다. 또한 샘플로딩라인을 통해 대용량의 분석 대상 시료를 처리할 수 있고, 퓸방지부를 통해서 분석자의 안정도 확보할 수 있는 이점이 있다.As above, in the case of using extraction chromatography in the second separation unit, but using the automatic radionuclide separation device as above, a pump for each column is installed, so that the same flow rate can be continuously secured for each column, and through the heating module Since the column can be maintained at a constant temperature, there is an advantage in that consistent separation efficiency can be obtained. In addition, there is an advantage in that a large amount of sample to be analyzed can be processed through the sample loading line and stability of the analyzer can be secured through the fume prevention unit.
도 12 및 도 13을 참조하면, 자동 방사성 핵종 분리 장치(10)는 케이스(11), 분리모듈(20), 제어모듈(30)을 포함할 수 있다.12 and 13, the automatic
상기 케이스(11)는 일측면에 펌프(153)와 칼럼(163)이 설치된 공간부(14)(도 20에 도시)가 형성되어 있을 수 있고, 상기 공간부(14)를 개폐하는 도어(13)가 설치되어 있을 수 있다.The
그리고 상기 케이스(11)의 상부에는 한 쌍의 트레이(12)가 형성되어 있으며, 상기 트레이(12)에 후술되는 시약탱크(111, 121), 분석시료탱크(131, 141), 정제시료탱크(171, 181)가 배치될 수 있다.In addition, a pair of
상기 분리모듈(20)은 두 개의 제1 및 제2 분리모듈(21, 22)로 구성될 수 있으며, 상기 제1 및 제2 분리모듈(21, 22)이 연결되어 자동 방사성 핵종 분리가 구현된다.The
상기 제1 및 제2 분리모듈(21, 22)에는 각각 4개의 칼럼(163)이 포함되며, 총 8개의 칼럼(163)을 이용하여 4개의 시료를 동시에 축차 분리할 수 있고, 8개의 시료에서 동시에 단일 방사성 핵종의 분리가 가능하다.Each of the first and
상기 제1 및 제2 분리모듈(21, 22)은 시약부(110, 120), 분석시료부(130, 140), 펌프부(151, 152), 칼럼부(161, 162), 저장부(170, 180)를 공통적으로 포함할 수 있다.The first and
상기 제1 분리모듈(21)은 제1 시약부(110), 제1 분석시료부(130), 제1 펌프부(151), 제1 칼럼부(161), 및 제1 저장부(170)를 포함하도록 형성될 수 있다.The
제1 시약부(110)는 시약을 저장하는 시약탱크(111)가 구비되어 있으며, 상기 시약탱크(111)는 복수 개로 구성되어 있을 수 있다.The
그리고 상기 제1 시약부(110)에는 상기 시약탱크(111) 중 어느 하나의 시약을 선택적으로 통과시키는 시약선택밸브가 구비될 수 있다.In addition, a reagent selection valve for selectively passing any one of the reagents in the
상기 제1 분석시료부(130)는 시약에 의해 분석되는 시료를 저장하는 분석시료탱크(131)가 구비되어 있으며, 상기 분석시료탱크(131)는 복수 개로 구성되어 있을 수 있다.The first
그리고 상기 제1 분석시료부(130)에는 상기 분석시료탱크(131)에 저장된 분석 대상 시료와 상기 시약선택밸브를 통과한 시약 중 어느 하나를 선택적으로 통과시키는 시약시료선택밸브가 구비될 수 있다In addition, the first
상기 시약시료선택밸브는 삼방(3-way) 밸브로서, 복수 개로 구성되어 상기 분석시료탱크(131)에 각각 연결되어 있을 수 있다.The reagent sample selection valve is a 3-way valve, and may be composed of a plurality of valves and connected to the
상기 시약선택밸브와 상기 시약시료선택밸브 간에는 시약분배밸브가 연결되어 있으며, 상기 시약선택밸브를 통과한 시약을 상기 시약시료선택밸브로 분배하는 역할을 할 수 있다.A reagent distribution valve is connected between the reagent selection valve and the reagent sample selection valve, and may serve to distribute the reagent passing through the reagent selection valve to the reagent sample selection valve.
상기 제1 펌프부(151)는 상기 제1 시약부(110)와 제1 분석시료부(130)의 시약과 시료를 상기 제1 칼럼부(161)로 이송하기 위한 구성으로서, 펌프(153)와 펌프 컨트롤러를 포함할 수 있다.The
상기 펌프(153)는 상기 칼럼(163)의 수만큼 구비되어 있으며, 상기 펌프(153)에 연결된 튜브의 일측은 상기 시약시료선택밸브에 연결되며, 타측은 상기 칼럼(163)에 연결될 수 있다.The
상기 펌프 컨트롤러는 아날로그 출력단자를 통해 상기 펌프(153)의 회전속도를 조절하는 역할을 할 수 있다.The pump controller may serve to adjust the rotational speed of the
상기 제1 칼럼부(161)는 상기 제1 펌프부(151)에서 이송되는 시약과 분석 대상 시료가 유입되며, 복수 개의 상기 칼럼(163)이 구비되어 있을 수 있다.The
상기 제1 저장부(170)는 복수 개의 정제시료탱크(171)와 분리밸브를 포함할 수 있다.The
상기 분리밸브는 사방(4-way)밸브로서, 그 일측은 상기 칼럼(163)에 각각 연결되고, 타측은 상기 정제시료탱크(171) 및 후술되는 상기 제2 분리모듈(22)의 전환부(190)에 연결되어 있을 수 있다.The separation valve is a 4-way valve, one side of which is connected to the
상기 정제시료탱크(171, 181)는 상기 분리밸브에 각각 연결되어 있으며, 상기 칼럼(163)을 통과한 정제시료를 수집할 수 있다.The purified
상기 제1 저장부(170)는 폐기물탱크(200)에 연결되고, 상기 제1 저장부(170)를 통과한 시약 또는 분석 대상 시료가 상기 폐기물탱크(200)로 배출될 수 있다.The
상기 제2 분리모듈(22)은 전술한 바와 같이 상기 제1 분리모듈(21)과 유사하며, 상기 제2 분리모듈(22)은 제2 시약부(120), 제2 분석시료부(140), 제2 펌프부(152), 전환부(190), 제2 칼럼부(162), 제2 저장부(180)를 포함할 수 있다.As described above, the
상기 제2 시약부(120), 제2 분석시료부(140)는 상기 제1 시약부(110), 제2 분석시료부(140)와 같이 시약탱크(121), 분석시료탱크(141), 밸브 구성이 구비되어 있으며, 상기 제2 펌프부(152)의 구성 또한 상기 제1 펌프부(151)와 동일하다.The
상기 제2 분리모듈(22)은 상기 제1 분리모듈(21)과 달리, 상기 전환부(190)를 포함할 수 있다.Unlike the
상기 전환부(190)는 상기 제2 펌프부(152)와 상기 제1 저장부(170)에 상호 연결되며, 복수 개의 전환밸브가 구비되어 있을 수 있다.The
상기 전환밸브는 상기 제2 펌프부(152)를 구성하는 상기 펌프(153)의 타측에 연결되어 있으며, 상기 제1 저장부(170)에서 유출되는 시약 및 분석 대상 시료와 상기 제2 펌프부(152)에서 이송되는 시약을 선택적으로 통과시켜 상기 제2 칼럼부(162)로 이송시킬 수 있다.The switching valve is connected to the other side of the
상기 제2 칼럼부(162)는 상기 제2 펌프부(152)에서 이송되는 시약과 분석 대상 시료가 유입되며, 복수 개의 상기 칼럼(163)이 구비되어 있다.The
상기 제2 저장부(180)는 복수 개의 정제시료탱크(181), 분리밸브, 로딩아웃탱크(182)를 포함할 수 있다.The
상기 분리밸브는 사방(4-way) 밸브로서, 그 일측은 상기 제2 칼럼부(162)의 상기 칼럼(163)에 각각 연결되고, 타측은 상기 정제시료탱크(181) 및 로딩아웃탱크(182)에 각각 연결될 수 있다.The separation valve is a 4-way valve, one side of which is connected to the
상기 정제시료탱크(181)는 상기 분리밸브에 각각 연결되어 있으며, 상기 칼럼(163)을 통과한 정제시료를 수집할 수 있다.The purified
또한, 상기 로딩아웃탱크(182)는 상기 칼럼(163)에 고정되지 않거나 통과한 분석 대상 시료 성분을 저장할 수 있다.In addition, the loading-out
아울러, 상기 제2 저장부(180)는 상기 폐기물탱크(200)에 연결되고, 상기 제2 저장부(180)를 통과한 시약 또는 분석 대상 시료가 상기 폐기물탱크(200)로 배출될 수 있다.In addition, the
상기 제어모듈(30)은 전술한 각종 밸브들과 상기 펌프(153)의 구동, 즉 상기 펌프 컨트롤러를 제어할 수 있다.The
종래의 자동 방사성 핵종 분리 장치는 칼럼에 시료 또는 시약을 주입하기 위하여 4-채널(channel)인 두 대의 펌프를 사용하였으며, 펌프에 연결된 튜빙에 가해지는 압력이 모두 동일하지 않거나, 하나의 펌프에 연결된 4개의 튜빙의 성능이 동일하지 않아서 펌핑되는 유량이 상이함에 따라 칼럼의 운영 유량을 동일하게 맞추기 어렵다는 문제가 있다.A conventional automatic radionuclide separation device uses two 4-channel pumps to inject samples or reagents into a column, and the pressure applied to the tubing connected to the pump is not all the same, or Since the performance of the four tubing is not the same, there is a problem in that it is difficult to equally match the operating flow rate of the column as the pumped flow rate is different.
상기 자동 방사성 핵종 분리 장치(10)는 상기 칼럼(163) 각각에 상기 펌프(153)가 연결되어 있으며, 펌프 별 유량을 분석자의 요구에 맞춰 조절할 수 있어서, 위와 같은 문제를 해소할 수 있다.In the automatic
펌프 별 유량은 상기 펌프(153)에 가해지는 전압을 달리하는 상기 제어모듈(30)의 알고리즘(도 14)을 통해 결정될 수 있다.The flow rate for each pump may be determined through an algorithm (FIG. 14) of the
상기 펌프(153)의 유량 특성을 파악하기 위해, 초순수를 이용하여 같은 운영시간/전압 조건에서 상기 펌프(153)를 구동한 다음 상기 칼럼(163)을 통과한 초순수의 무게를 잰다.In order to determine the flow rate characteristics of the
일 예로 초순수 밀도 1 g/ml 전제 하에, 유량은 1.48 ml/min/V로 표시할 수 있다.For example, under the assumption that the density of ultrapure water is 1 g/ml, the flow rate may be expressed as 1.48 ml/min/V.
분석자가 요구하는 유량이 1.48 ml/min이라면, 각각의 상기 펌프(153) 별 구동 시간이 같은 조건 하에 같은 유량을 나타내도록 상기 펌프(153)에 가해지는 전압을 달리할 수 있다.If the flow rate required by the analyzer is 1.48 ml/min, the voltage applied to the
하기 표 1을 참조하면, 펌프 1과 펌프 4의 결정된 유량은 1.475 ml/min/V와 1.481 ml/min/V이다.Referring to Table 1 below, the determined flow rates of
분석자의 요구조건이 2.96 ml의 부피, 1.48 ml/min의 유량일 때, 펌프 1부터 펌프 8에 가해지는 전압은 하기 표 1의 '가해지는 전압(V)'처럼 각각 상이하다.When the analyst's requirements are a volume of 2.96 ml and a flow rate of 1.48 ml/min, the voltages applied to
즉, 8 개의 상기 칼럼(163)은 동일한 유량을 유지하기 때문에, 8 개의 상기 칼럼(163)은 동일한 조건(유량, 사용하는 용액 부피)에서 운영될 수 있다.That is, since the eight
(mL/min)desired flow rate
(mL/min)
(mL/min/V)determined flow rate
(mL/min/V)
상기 폐기물탱크(200)는 상기 제1 저장부(170)와 상기 제2 저장부(180)에 연결될 수 있다.The
상기 제1 시약부(110)의 시약과 상기 제1 분석시료부(130)의 분석 대상 시료는 상기 제1 저장부(170)를 통해 직접적으로 상기 폐기물탱크(200)로 유출될 수 있을 뿐 아니라, 상기 제1 저장부(170)를 통과한 후 상기 전환부(190)를 경유하여 상기 제2 저장부(180)를 통해 간접적으로 상기 폐기물탱크(200)로 배출될 수도 있다.The reagent in the
도 15a 및 도 15b를 참조하면, 상기 자동 방사성 핵종 분리 장치(10)를 통해 생산되는 정제시료는 상기 칼럼(163) 별 최대 5종류이며, 칼럼 수 8개를 고려하면 최대 40개의 정제시료가 생산될 수 있다.Referring to FIGS. 15A and 15B, the number of purified samples produced through the automatic
따라서 상기 자동 방사성 핵종 분리 장치(10)는 효율적인 공간사용을 위해, 상기 시약탱크(111, 121), 분석시료탱크(131, 141), 정제시료탱크(171, 181) 모두 상기 트레이(12)에 배치되어 보관될 수 있다.Therefore, in the automatic
한편 방사성 핵종에 따라 분석 대상 시료의 부피가 매우 클 수 있다.Meanwhile, the volume of the sample to be analyzed may be very large depending on the radionuclide.
예를 들어, 해수 6 L 중 Sr-90 분석을 DGA로 분리할 경우, 약 1.2 L의 분석 대상 시료를 처리해야 하며, 이러한 대용량 분석 대상 시료를 상기 트레이(12)에 배치할 수 없는 문제점이 있다.For example, when analyzing Sr-90 in 6 L of seawater by DGA, about 1.2 L of sample to be analyzed must be processed, and such a large sample to be analyzed cannot be placed on the
이러한 문제점을 해소하기 위해, 상기 자동 방사성 핵종 분리 장치(10)는 상기 대용량 분석 대상 시료를 이송하기 위한 샘플로딩라인을 더 포함할 수 있다.In order to solve this problem, the automatic
상기 샘플로딩라인은 대용량 분석 대상 시료 유입부(41), 분석 대상 시료 유입부(42), 로딩블록(50)을 포함할 수 있다.The sample loading line may include a large-capacity analysis
상기 대용량 분석 대상 시료 유입부(41)는 상기 대용량 분석 대상 시료가 유입되는 라인으로서, 상기 케이스(11)의 일측면, 보다 구체적으로 대용량 분석 대상 시료가 수용된 탱크의 높이를 고려하여 상기 케이스(11)의 일측면 하부에 형성되어 있을 수 있다.The large-capacity analysis
상기 분석 대상 시료 유입부(42)는 상기 트레이에 배치된 분석 대상 시료가 유입되는 라인으로서, 상기 분석시료탱크(131, 141)가 배치된 상기 자동 방사성 핵종 분리 장치(10)의 상부, 보다 구체적으로 한 쌍의 상기 트레이(12) 사이에 형성되어 있을 수 있다.The analysis
상기 로딩블록(50)은 상기 대용량 분석 대상 시료 유입부(41)와 분석 대상 시료 유입부(42)로부터 유입되는 분석 대상 시료를 상기 펌프부(151, 152)로 전달하는 역할을 할 수 있다.The
상기 로딩블록(50)의 일측면에는 상기 대용량 분석 대상 시료 유입부(41)에 연결되는 제1 유입라인부(52)와, 상기 분석 대상 시료 유입부(42)에 연결되는 제2 유입라인부(51)가 형성되고, 상기 로딩블록(50)의 타측면에는 상기 펌프부(151, 152)에 연결된 펌프라인부(53)가 형성될 수 있다.On one side of the
상기 자동 방사성 핵종 분리 장치(10)를 운영하기 위해, 고농도의 질산 용액이나 염산 용액을 시약으로 사용할 수 있고, 분석 대상 시료 역시 원활한 분리를 위해 강산을 포함할 수 있다.In order to operate the automatic
상기 시약탱크(111, 121)와 상기 분석시료탱크(131, 141)에서 시약/시료를 펌핑하면 탱크 내에 음압이 형성되기 때문에 외부와 완전히 밀폐시킬 수는 없다. 즉, 외부의 공기가 자유롭게 탱크 안으로 들어갈 때, 탱크 안의 강산에 의한 퓸(Fume)이 탱크 외부로 빠져나갈 수 있다.When reagents/sample are pumped in the
특히 시약은 1 L의 양으로 보관하기 때문에 분석자의 안전을 위하여 발생하는 퓸이 그대로 탱크 외부로 유출되어서는 안 된다.In particular, since reagents are stored in an amount of 1 L, fume generated for the safety of the analyst must not flow out of the tank as it is.
도 16에 도시된 바와 같이, 종래의 방사성 핵종 분리 장치는 시약, 분석 대상 시료, 정제시료에 포함된 강산에서 발생하는 퓸이 외부로 배출되는 것을 방지하기 위하여 탱크에 튜빙을 연결하여 탱크의 내/외부 가스 흐름을 조절하였다. 하지만 탱크 개수만큼 튜빙 개수가 많아서 장치 관리가 어려운 문제점이 있다.As shown in FIG. 16, in the conventional radionuclide separation apparatus, tubing is connected to the tank to prevent fumes generated from strong acids included in reagents, samples to be analyzed, and purified samples from being discharged to the outside. External gas flow was regulated. However, since the number of tubing is as large as the number of tanks, it is difficult to manage the device.
상기 자동 방사성 핵종 분리 장치(10)는 상기 시약탱크(111, 121), 분석시료탱크(131, 141), 정제시료탱크(171, 181) 중 어느 하나의 내부에 형성되는 퓸이 외부로 배출되는 것을 방지하는 퓸방지부(80, 90)를 더 포함함으로써, 위와 같은 문제를 해결할 수 있었다.The automatic
퓸방지부(80, 90)는 상기 시약탱크(111, 121)와 상기 분석시료탱크(131, 141)에 설치되는 체크밸브(80)와, 상기 정제시료탱크(171, 181)에 설치된 시약관(90)으로 구성될 수 있다.The
도 17a 및 도 17b를 참조하면, 상기 체크밸브(80)는 상기 시약탱크(111, 121)와 상기 분석시료탱크(131, 141)의 내/외부 가스 흐름을 한 방향으로 유지하기 위한 구성으로서, 상기 시약탱크(111, 121)와 상기 분석시료탱크(131, 141)의 상부에 결합된 뚜껑(85)에 설치되어 있을 수 있다.Referring to FIGS. 17A and 17B, the
보다 구체적으로, 상기 체크밸브(80)는 전체적으로 지팡이 형상이며, 상기 뚜껑(85)의 상부로부터 상방 연장되어 수평방향으로 절곡된 제1 절곡부(81)와, 상기 제1 절곡부(81)로부터 연장되어 하방 절곡된 제2 절곡부(82)를 포함한다.More specifically, the
그리고 상기 제2 절곡부(82)의 단부에 형성된 개방부(83)와, 상기 개방부(83)에 걸쳐지도록 상기 개방부(83)에 배치된 차단볼(84)을 포함할 수 있다.And it may include an
상기 개방부(83)는 탱크의 내부에 형성된 음압에 의해 외부가스가 유입되고, 상기 차단볼(84)은 상기 개방부(83)로부터 유입되는 외부가스에 의해 상기 제2 절곡부(82) 측으로 이동될 수 있다.External gas is introduced into the
즉, 평상시 상기 차단볼(84)은 상기 개방부(83)를 항상 닫고 있으므로 탱크의 내부가스는 탱크 외부로 유출되지 않는다.That is, since the blocking
반대로 탱크 내부에 음압이 형성되면 외부가스가 상기 차단볼(84)을 들어 올리면서 탱크 내부로 유입된다.Conversely, when negative pressure is formed inside the tank, external gas flows into the tank while lifting the blocking
상기 차단볼(84)은 외부가스에 의해 자연스럽게 들어올려질 수 있는 무게여야 하며, 내산성 강화를 위해 테프론(Teflon) 등으로 코팅되는 것이 바람직하다.The blocking
도 18a 및 도 18b를 참조하면, 상기 정제시료탱크(171, 181)는 상기 칼럼(163)에서 정제된 시료를 수집하는 용기로서, 상기 정제시료탱크(171, 181)의 내부가스는 외부로 배출되어야 한다.18A and 18B, the purified
상기 정제시료는 산을 포함한 용액이기 때문에, 퓸이 형성될 수 있다.Since the purified sample is a solution containing an acid, fume may be formed.
상기 시약관(90)은 외부로 배출되는 상기 정제시료탱크(171, 181)의 내부가스에서 퓸을 제거하기 위한 구성으로서, 상기 정제시료탱크(171, 181)의 상부에 결합된 캡(94)에 설치되어 있을 수 있다.The
상기 시약관(90)은 상기 정제시료탱크(171, 181)의 내부에 형성된 퓸을 제거하는 퓸제거시약(91)과, 상기 퓸제거시약(91)의 하부에 배치된 프리트(frit)(93)를 포함할 수 있다.The
그리고 상기 퓸제거시약(91)의 상부에 배치되고, 상기 퓸제거시약(91)을 통과한 상기 정제시료탱크(171, 181)의 내부가스가 외부로 유출되는 배출마개를 포함할 수 있다.In addition, a discharge stopper disposed above the
상기 프리트(93)는 상기 퓸제거시약(91)이 상기 정제시료탱크(171, 181) 내부로 유입되는 것을 방지하기 위한 구성으로서, 0.1 ㎛ 이하의 두께로 형성되는 것이 바람직하다.The frit 93 is configured to prevent the
분석 대상 시료/방사성 핵종에 따라 시료 정제 후, 1. 추가 화학처리, 2. 직접 분석을 하는 경우가 있다.Depending on the sample/radionuclides to be analyzed, after sample purification, 1. additional chemical treatment, and 2. direct analysis may be performed.
방사성 핵종에 따라 수집해야 하는 정제시료의 부피가 다르므로, 상기 정제시료탱크(171, 181)가 방사성 핵종에 따라 다른 조건에서 사용된다.Since the volume of the purified sample to be collected varies depending on the radionuclide, the purified
통상 사용되는 상기 정제시료탱크(171, 181)는 10 ml tube, 15 ml tube, 20ml LSC vial, 50 ml tube일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.The purified
이러한 각 탱크의 상부 측 외경에 맞도록 정제튜브라인(T)이 연결된 상기 캡(94)의 내주면에는 상기 정제시료탱크(171, 181)의 상부 측 외경에 대응되는 체결부(95)가 형성되어 있다.A
상기 체결부(95)는 상기 캡(94)의 하부로부터 상부로 갈수록 직경이 감소(d1>d2>d3)하는 단차가 형성되어 있다.The
즉, 하나의 상기 캡(94)으로 여러 종류의 상기 정제시료탱크(171, 181)를 적용할 수 있다.That is, several types of purified
상기 칼럼(163)에 사용되는 수지(resin)는 방사성 핵종 별로 다르며, 수지에 따라 방사성 핵종을 분리/정제하는 적정 온도가 있다. 항온되지 않는 실험실의 경우, 계절에 따라 실험실 온도가 낮을 경우, 방사성 핵종의 분리/정제 효율이 감소할 수 있다.The resin used in the
이를 방지하기 위하여 항온 실험실을 유지하는 것보다, 상기 자동 방사성 핵종 분리 장치(10) 내에 "칼럼히팅시스템"을 적용하는 것이 경제적으로 효율적이고, 확실하게 상기 칼럼(163) 내 온도를 유지할 수 있는 방법이며, 이에 따라 상기 자동 방사성 핵종 분리 장치(10)는 상기 케이스(11)에 설치된 히팅모듈(60)을 더 포함할 수 있다.In order to prevent this, it is economically efficient to apply a "column heating system" in the automatic
도 19a 및 도 19b를 참고하면, 상기 히팅모듈(60)은 상기 칼럼(163)의 외주면을 감싸는 히팅블록(61)과, 상기 히팅블록(61)을 가열하기 위하여 상기 히팅블록(61)에 권회되어 설치된 열선(62)을 포함할 수 있다.19A and 19B, the
즉, 8개의 상기 칼럼(163)에 상기 히팅블록(61)을 설치하고, 상기 히팅블록(61)이 약 18 ~ 20℃를 유지할 수 있도록 상기 열선(62)에 전원이 공급될 수 있다.That is, the
도 20에 따르면, 상기 히팅모듈(70)은 펠티어 소자(71), 히터코어(72), 송풍팬(73)을 포함할 수 있다.According to FIG. 20 , the
상기 펠티어 소자(71)는 상기 케이스(11)의 내부에 설치되어 있으며, 상기 히터코어(72)는 상기 펠티어 소자(71)의 일측, 보다 구체적으로 상기 펠티어 소자(71)의 발열측면에 설치되어 있다.The
상기 송풍팬(73)은 상기 펠티어 소자(71)에 의해 가열된 상기 케이스(11)의 내부 공기를 상기 칼럼(163)측으로 유동시키기 위한 구성으로서, 상기 히터코어(72)의 일측에 설치되어 있다.The blowing
상기 케이스(11)은 상기 송풍팬(73)에 의해 상기 케이스(11)의 내부와 상기 공간부(14)의 공기를 순환시키기 위하여 상기 공간부(14)의 일측면에 형성된 공기순환부(15, 16)를 포함할 수 있다.The
보다 구체적으로, 상기 공기순환부(15, 16)는 제1 및 제2 공기순환부(15, 16)로 구성될 수 있으며, 상기 제1 공기순환부(15)는 상기 공간부(14)의 일측면에서 상기 칼럼(163)의 상부 측에 형성될 수 있다.More specifically, the
상기 제2 공기순환부(16)는 상기 공간부(14)의 일측면에서 상기 칼럼(163)의 하부 측에 형성될 수 있으며, 상기 히팅모듈(60, 70)은 상기 제1 및 제2 공기순환부(15, 16) 중 어느 하나의 인근에 설치되어 있을 수 있다.The second
상기 히팅모듈(70)이 상기 제1 공기순환부(15)의 인근에 설치된 것을 기준하여, 상기 송풍팬(73)에 의해 상기 케이스(11)의 내부 공기가 상기 제1 공기순환부(15)을 통해 상기 공간부(14)의 내부로 유동되고, 상기 공간부(14)의 내부 공기가 상기 케이스(11)의 내부로 유동될 수 있다.Based on the fact that the
상기 공간부(14)로 유동된 상기 케이스(11)의 내부 공기에 의하여 상기 칼럼(163)의 온도을 일정하게 유지할 수 있다.The temperature of the
이하, 도 21을 참조하여 상기 자동 방사성 핵종 분리 장치(10)를 통해 구현되는 자동 축차(Sequential) 방사성 핵종 분리 과정과 단일 방사성 핵종 분리 과정을 살펴보도록 한다.Hereinafter, an automatic sequential radionuclide separation process and a single radionuclide separation process implemented through the automatic
전술한 바와 같이, 상기 자동 방사성 핵종 분리 장치(10)는 두 개의 상기 제 1 및 제2 분리모듈(21, 22)로 구성되며, 이들을 순차적으로 배열하여 2개의 칼럼으로 축차 분리를 수행할 수 있고, 별도로 병렬 배치하여 1개의 칼럼으로 단일 방사성 핵종을 분리할 수 있다.As described above, the automatic
즉, 하나의 방사성 핵종에 대해 동시에 8개 시료를, 둘 이상의 방사성 핵종에 대해 동시에 4개 시료를 처리할 수 있으며, 둘 이상의 방사성 핵종을 처리할 경우, 상기 제1 칼럼부(161)와 상기 제2 칼럼부(162)를 사용할 수 있다.That is, 8 samples for one radionuclide and 4 samples for two or more radionuclides can be processed at the same time. When two or more radionuclides are processed, the
그리고 상기 분리밸브가 사방(4-way) 밸브로 구성되어, 도 21에 도시된 바와 같이 축차 분리 기능을 확대할 수 있다.In addition, since the separation valve is configured as a 4-way valve, as shown in FIG. 21, the sequential separation function can be expanded.
축차 분리 또는 단일 방사성 핵종 분리 중에서 선택하고, 선택된 분리 과정에 따라 분리할 분석 대상 시료의 개수를 결정할 수 있다.A choice is made between sequential separation and single radionuclide separation, and the number of analyte samples to be separated can be determined according to the selected separation procedure.
축차 분리 과정은 초기화 단계, 로딩 단계, 정제 단계, 용출 단계, 세정 단계를 포함할 수 있다.The sequential separation process may include an initialization step, a loading step, a purification step, an elution step, and a washing step.
초기화 단계에서, 수지(resin)가 주입된 상기 칼럼부(161, 162)에 초기화 시약을 공급하고, 상기 칼럼부(161, 162)를 통과한 초기화 시약은 상기 폐기물탱크(200)로 배출될 수 있다.In the initialization step, an initialization reagent is supplied to the
로딩 단계에서, 상기 제1 분석시료부(130)에 저장된 분석 대상 시료를 상기 칼럼부(161, 162)로 공급할 수 있다.In the loading step, the sample to be analyzed stored in the first
즉, 상기 제1 분석시료부(130)의 분석 대상 시료가 상기 제1 저장부(170)를 통과하여 상기 전환부(190)로 이동하여 상기 제2 칼럼부(162)로 공급될 수 있다.That is, the sample to be analyzed in the first
여기서, 방사성 핵종은 이온교환 고정되고, 상기 칼럼부(161, 162)를 통과한 분석 대상 시료는 상기 폐기물탱크(200)로 배출되거나, 상기 로딩아웃탱크(182)에 수집될 수 있다.Here, radionuclides are fixed by ion exchange, and samples to be analyzed that have passed through the
정제 단계에서, 상기 칼럼부(161, 162)에 정제 시약을 공급하고, 상기 칼럼부(161, 162)를 통과한 정제 시약은 상기 폐기물탱크(200)로 배출될 수 있다.In the purification step, a purification reagent is supplied to the
즉, 상기 제1 시약부(110)에 저장된 정제 시약이 상기 제1 칼럼부(161)를 거치고, 상기 제1 저장부(170)를 통과하여 상기 전환부(190)로 이동한 후, 상기 제2 칼럼부(162)에 공급될 수 있다.That is, after the purified reagent stored in the
또는, 상기 제1 시약부(110)에 저장된 정제 시약은 제1 칼럼부(161)에만 공급된 후 상기 폐기물탱크(200)로 배출되고, 상기 제2 시약부(120)에 저장된 정제 시약은 상기 제2 칼럼부(162)에 제공될 수 있다.Alternatively, the purified reagent stored in the
용출 단계에서, 상기 제1 시약부(110)에 저장된 용출 시약을 상기 제1 칼럼부(161)에 공급하고, 상기 제2 시약부(120)에서 저장된 용출 시약을 상기 제2 칼럼부(162)에 공급할 수 있다.In the elution step, the elution reagent stored in the
이를 통해, 상기 칼럼부(161, 162)의 수지에 고정된 방사성 핵종을 이온교환 분리하여 용출액을 상기 제1 저장부(170)의 상기 정제시료탱크(171, 181)와 상기 제2 저장부(180)의 상기 정제시료탱크(171,181)로 배출할 수 있다.Through this, the radionuclides fixed to the resin of the
세정 단계는 방사성 핵종 분리를 완료하는 단계로서, 증류수를 이용하여 상기 칼럼부(161, 162)의 상기 칼럼(163)들을 세정할 수 있다.The washing step is a step of completing radionuclide separation, and the
즉, 방사성 핵종 분리에 사용되는 시약은 질산 등과 같은 강산 수용액이기 때문에, 상기 칼럼(163)들에 포함되어 있는 시약 등을 세정하여 상기 칼럼(163)들에 어떠한 물질도 포함되지 않은 청결한 상태로 다음 분리 작업까지 상기 자동 방사성 핵종 분리 장치(10)를 보관하는 것이 바람직하다.That is, since the reagent used for the separation of radionuclides is an aqueous solution of strong acid such as nitric acid, the reagents contained in the
도 21을 참조하여 로딩 단계, 정제 단계, 용출단계를 살펴보면 다음과 같다.Referring to FIG. 21, the loading step, the purification step, and the elution step are as follows.
하나의 분석 대상 시료(①)를 상기 제1 칼럼부(161)에 통과시키고, 시약 A(②)를 상기 제1 칼럼부(161)에 통과시켜 정제된 시료를 상기 제1 저장부(170)의 상기 정제시료탱크(171, 181)에 수집(①', ②', ①'+②')한다.One sample to be analyzed (①) is passed through the
그리고 시약 B(③)를 상기 제1 칼럼부(161)에 통과시켜 정제된 시료를 상기 제1 저장부(170)의 상기 정제시료탱크(171, 181)에 수집한다(③').Then, reagent B (③) is passed through the
상기 제1 칼럼부(161)를 통과한 ②', ①'+②'를 수집하거나 또는 상기 제2 칼럼부(162)로 통과시킨 다음 ②''를 수집할 수 있다.②', ①'+②' passing through the
시약 C(④)와 시약 D(⑤)를 상기 제2 칼럼부(162)에 통과시켜 정제된 시료를 상기 제2 저장부(180)의 상기 정제시료탱크(171, 181)에 수집(④'+⑤')하고, 시약 E(⑥)를 상기 제2 칼럼부(162)에 통과시켜 정제된 시료(⑥')를 수집할 수 있다.Samples purified by passing reagent C (④) and reagent D (⑤) through the
정제시료 ③', ⑥'은 방사성 핵종에 대해 최종 정제된 시료이며, 그 외 ①', ②', ④'+⑤'는 ③', ⑥'외의 방사성 핵종을 대상으로 정제되었거나 간단한 추가 처리를 통해 정제될 수 있다. 즉, 하나의 시료에서 여러 방사성 핵종을 동시에 분리/정제할 수 있다.Refined samples ③', ⑥' are samples finally purified for radionuclides, and other ①', ②', ④'+⑤' are purified for radionuclides other than ③', ⑥' or through simple additional processing. can be refined. That is, several radionuclides can be simultaneously separated/purified from one sample.
단일 방사성 핵종 분리 과정은 초기화 단계, 로딩 단계, 정제 단계, 용출 단계, 세정 단계를 포함한다. 여기서, 축차 분리 과정과 동일한 구성에 대한 설명은 생략하고, 차이점을 중심으로 설명한다.The single radionuclide separation process includes an initialization step, a loading step, a purification step, an elution step, and a washing step. Here, a description of the same configuration as the successive separation process will be omitted, and a description will focus on the differences.
초기화 단계에서, 수지(resin)가 주입된 상기 칼럼부(161, 162)에 초기화 시약을 공급하고, 상기 칼럼부(161, 162)를 통과한 초기화 시약은 상기 폐기물탱크(200)로 배출된다. 이 때, 상기 제1 분리모듈(21)에서는 상기 제1 시약부(110)에 저장된 초기화 시약을 상기 제1 칼럼부(161)에 공급하고, 상기 제2 분리모듈(22)에서는 상기 제2 시약부(120)에 저장된 초기화 시약을 상기 제2 칼럼부(162)에 공급한다. 로딩 단계에서, 상기 제1 분석시료부(130)에 저장된 분석 대상 시료를 상기 제1 칼럼부(161)로 공급하고, 상기 제2 분석시료부(140)에 저장된 분석 대상 시료를 상기 제2 칼럼부(162)에 공급할 수 있다.In the initialization step, an initialization reagent is supplied to the
로딩 단계에서, 상기 제1 시약부(110)에 저장된 정제 시약을 상기 제1 칼럼부(161)에 공급하고, 상기 제2 시약부(120)에 저장된 정제 시약을 상기 제2 칼럼부(162)에 제공할 수 있다.In the loading step, the purification reagent stored in the
용출 단계에서, 상기 제1 시약부(110)에서 저장된 용출 시약을 상기 제1 칼럼부(161)에 공급하고, 상기 제2 시약부(120)에 저장된 용출 시약을 상기 제2 칼럼부(162)에 공급할 수 있다.In the elution step, the elution reagent stored in the
세정 단계에서, 증류수를 이용하여 상기 칼럼부(161, 162)의 상기 칼럼(163)들을 세정할 수 있다.In the cleaning step, distilled water may be used to clean the
상기 분리 유닛은 분리 유닛에서 발생되는 2차 방사성 폐기물 등을 수집하기 위한 폐수수집통을 분리 유닛 내부 또는 외부에 더 포함할 수 있으며, 상기 분리 유닛에서 발생하는 방사성 물질들이 외부로 유출되지 않도록 공조 장치를 더 포함할 수 있다.The separation unit may further include a wastewater collector inside or outside the separation unit for collecting secondary radioactive waste generated from the separation unit, and an air conditioner to prevent radioactive materials generated from the separation unit from leaking out. may further include.
상기 공조 장치는 HEPA 필터 등의 기체 필터를 포함할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.The air conditioner may include a gas filter such as a HEPA filter, but is not limited thereto.
상기 측정 유닛은, X선 검출장치를 포함할 수 있으며, 상기 X선 검출장치에 관해서는 본 발명자의 선행 출원인 한국 특허출원번호 제2019-0046890호에 개시된 내용의 일부 또는 전부가 적용될 수 있다.The measurement unit may include an X-ray detection device, and some or all of the contents disclosed in Korean Patent Application No. 2019-0046890, which is a prior application of the present inventor, may be applied to the X-ray detection device.
구체적으로 상기 측정 유닛은, 상기 분리 유닛에서 얻어진 X선 방출 방사성 핵종 함유 시료를 보관하기 위한 제1 보관용기; 상기 제1 보관용기로부터 일정한 거리에 배치되며, 상기 X선 방출 방사성 핵종으로부터 발생되는 X선을 전하로 변환하고, 상기 전하가 드리프트 전기장에서 이동할 때 매개 물질로서 실리콘을 이용하여 광자에너지의 세기를 측정하여, 상기 X선 방출 방사성 핵종의 X선 유래의 에너지 스펙트럼을 얻는 적어도 하나의 X선 검출기; 및 상기 얻어진 X선 방출 방사성 핵종의 X선 유래의 에너지 스펙트럼으로부터 상기 시료에 함유된 X선 방출 방사성 핵종의 방사능 농도를 결정하는 결정부;를 포함하는 X선 검출장치를 포함할 수 있다.Specifically, the measurement unit may include: a first storage container for storing the X-ray emitting radionuclide-containing sample obtained in the separation unit; It is disposed at a certain distance from the first storage container, converts X-rays generated from the X-ray emitting radionuclides into electric charges, and measures the intensity of photon energy using silicon as a medium when the electric charges move in a drift electric field. at least one X-ray detector for obtaining an energy spectrum derived from X-rays of the X-ray-emitting radionuclide; and a determination unit for determining the radioactivity concentration of the X-ray emitting radionuclide contained in the sample from the X-ray derived energy spectrum of the obtained X-ray emitting radionuclide.
상기 측정 유닛은, X선을 전하로 변환하고, 상기 전하가 드리프트(drift) 전기장에서 이동할 때 매개 물질로서 실리콘을 이용하여 광자에너지의 세기를 측정하는 X선 검출기를 이용함으로써, 유기 폐액 등의 2차 방사성 폐기물이 발생하지 않으면서도 액체질소를 이용한 냉각 과정 없이 상온에서 X선 방출 방사성 핵종으로부터 발생되는 X선 유래의 에너지 스펙트럼으로부터 상기 두 방사성 핵종을 정량 및 정성 분석이 가능함에 따라, 종래에 X선 검출기로 이용되던 액체섬광 계수기(LSC)에서 유기 폐액이 발생하는 문제, 저에너지 게르마늄 검출기(LEGe), 또는 Si(Li) 반도체 검출기에서 액체질소 사용으로 인한 검출기 교체를 위한 번거로움, 다량의 방사성 핵종 함유 콘크리트 또는 토양을 분석함에 있어서 많은 시간과 인력이 소요되는 문제점을 극복할 수 있으며, 액체질소 유지 장비 등의 추가 관리를 위한 설비가 필요하지 않아 소형화된 시스템의 구성이 가능하다.The measuring unit converts X-rays into electric charges and measures the intensity of photon energy using silicon as a medium when the electric charges move in a drift electric field, thereby measuring 2 As it is possible to quantitatively and qualitatively analyze the two radionuclides from the energy spectrum derived from the X-rays generated from the X-ray-emitting radionuclides at room temperature without the generation of secondary radioactive waste and without the cooling process using liquid nitrogen, The problem of organic waste liquid in the liquid scintillation counter (LSC) used as a detector, the hassle of replacing the detector due to the use of liquid nitrogen in a low energy germanium detector (LEGe) or a Si(Li) semiconductor detector, and a large amount of radioactive nuclides. It can overcome the problem of requiring a lot of time and manpower in analyzing concrete or soil, and it is possible to configure a miniaturized system because it does not require facilities for additional management such as liquid nitrogen maintenance equipment.
이에 따라, 소형화된 여러 대의 장비를 동시에 배치하여 분석 효율을 높이거나, 일련으로 배치하여 연속적으로 분석(즉, 자동화 공정에 적용)할 수 있어서, 한 개의 시료를 분석할 수 있는 효율이 증가하여 방사성 시료로부터 X선 방출 방사성 핵종의 분석 시간이 단축될 수 있는 이점이 있다.Accordingly, it is possible to increase analysis efficiency by arranging several miniaturized devices at the same time, or to continuously analyze (ie, apply to an automated process) by arranging in series, increasing the efficiency of analyzing one sample, thereby increasing radioactive There is an advantage in that the analysis time of X-ray emitting radionuclides from the sample can be shortened.
상기 X선 방출 방사성 핵종은 Fe-55 및/또는 Ni-59을 포함할 수 있으며, 상기 X선 방출 방사성 핵종 함유 시료는 상기 분리 유닛에서 침전물의 형태로 얻어질 수 있고, 상기 침전물(시료)은 약 3 내지 5 cm의 지름을 가지고, 10 내지 50 ㎛의 두께를 가질 수 있다.The X-ray emitting radionuclide may include Fe-55 and/or Ni-59, and the X-ray emitting radionuclide-containing sample may be obtained in the form of a precipitate in the separation unit, the precipitate (sample) It may have a diameter of about 3 to 5 cm and a thickness of 10 to 50 μm.
또한 상기 X선 방출 방사성 핵종 함유 시료는 더욱 높은 분석 효율 및 분석 시간의 단축을 위하여, 씰링(sealing)하는 단계를 거친 뒤(X선 검출기의 오염을 방지)에 X선 검출기와 직접 맞닿게 배치하여 방사능 농도를 측정/분석할 수 있다.In addition, the X-ray emitting radionuclide-containing sample is placed in direct contact with the X-ray detector after going through a sealing step (to prevent contamination of the X-ray detector) for higher analysis efficiency and reduction of analysis time The radioactive concentration can be measured/analyzed.
특히 위와 같이 상기 측정 유닛이 상기 X선 검출장치를 포함하는 경우에는 액체섬광 계수기(LSC)를 사용하지 않고 침전방식의 시료 전처리 방식을 도입할 수 있어서, 유기 폐액이 전혀 발생하지 않는 장점이 있다.In particular, in the case where the measurement unit includes the X-ray detector as described above, a liquid scintillation counter (LSC) is not used and a precipitation type sample pretreatment method can be introduced, so there is an advantage in that organic waste liquid is not generated at all.
즉 상기 측정 유닛은 유기 폐액을 포함하는 2차 방사성 폐기물이 실질적으로 발생하지 않는 것일 수 있고, 상기 유기 폐액을 포함하는 2차 방사성 폐기물이 실질적으로 발생하지 않는 것의 의미는, 유기 폐액이 포함된 2차 방사성 폐기물이 전혀 발생하지 않거나 상기 X선 방출 방사성 핵종의 X선 유래의 에너지 스펙트럼 검출에 영향을 미치지 않을 만큼 소량 발생하는 것일 수 있다.That is, the measurement unit may be one that does not substantially generate secondary radioactive waste including organic waste liquid, and the fact that secondary radioactive waste including organic waste liquid is not substantially generated means that the second radioactive waste containing organic waste liquid is not substantially generated. Primary radioactive waste may not be generated at all or may be generated in a small amount that does not affect the detection of the X-ray-derived energy spectrum of the X-ray emitting radionuclide.
상기 X선 검출기는 상기 X선 방출 방사성 핵종 함유 시료에 함유된 Fe-55 및 Ni-59로부터 발생되는 X선을 전하로 변환시키고, 상기 전하가 드리프트(drift) 전기장에서 이동할 때 매개 물질로서 실리콘을 이용하여 광자에너지의 세기를 측정하여서 상기 Fe-55 및 상기 Ni-59의 X선 유래의 에너지 스펙트럼을 얻을 수 있다.The X-ray detector converts X-rays generated from Fe-55 and Ni-59 contained in the X-ray-emitting radionuclide-containing sample into electric charges, and when the electric charges move in a drift electric field, silicon is used as a medium. It is possible to obtain the X-ray-derived energy spectrum of the Fe-55 and the Ni-59 by measuring the intensity of photon energy using the
상기 X선 검출장치는 X선 검출기로서 실리콘 기반의 반도체 검출기를 포함할 수 있다. 상기 반도체 검출기는 X선에 의해 발생한 전하(또는 이온화 입자)가 반도체 검출기에 입사하게 되면 전자-양공쌍이 생성되고, 이 전자와 양공들이 전기장을 따라 전극으로 이동하여 전기 신호(광자에너지)를 만들게 된다. 위와 같은 반도체 검출기는 전자-양공쌍을 생성하는데 필요한 에너지가 전자-이온쌍을 생성하는데 필요한 에너지보다 10 배 정도 작기 때문에, 같은 양의 입자 에너지에 대하여 기체 검출기보다 더욱 많은 하전 입자가 생성되고 그 결과 에너지 분해능이 향상될 수 있다.The X-ray detection device may include a silicon-based semiconductor detector as an X-ray detector. In the semiconductor detector, when charges (or ionized particles) generated by X-rays enter the semiconductor detector, electron-hole pairs are generated, and these electrons and holes move to the electrode along the electric field to create an electrical signal (photon energy). . Since the energy required to generate electron-hole pairs in the above semiconductor detector is about 10 times smaller than the energy required to generate electron-ion pairs, more charged particles are generated than gas detectors for the same amount of particle energy, and as a result Energy resolution can be improved.
상기 X선 검출기는 매개 물질로서 고순도의 실리콘을 이용할 수 있다. 또한, 상기 X선 검출기는 편평한 음극을 사용하고 중심에 작은 원을 형성하는 양극과 동심원을 가지는 일련의 전극들을 포함할 수 있다. 따라서 상기 X선 방출 방사성 핵종으로부터 발생되는 X선에 의해 생성된 전하(또는 이온)들은 동심원을 그리게 된다. 상기 동심원의 일련의 전극들은 전하를 이동시키는 드리프트 전기장을 형성하게 되고, 상기 전하들은 중심의 양극으로 모이게 되며, 작은 면적의 상기 양극은 매우 작은 정전 용량을 유지하여 전자적 잡음을 줄임에 따라 보다 향상된 해상도(약 123 내지 135 eV FWHM at 4 ㎲ peaking time @ 5.9 keV)를 가질 수 있게 된다.The X-ray detector may use high-purity silicon as a medium material. In addition, the X-ray detector may include a series of electrodes having a concentric circle with an anode using a flat cathode and forming a small circle at the center. Accordingly, charges (or ions) generated by X-rays generated from the X-ray emitting radionuclide draw concentric circles. The concentric series of electrodes form a drift electric field that moves charges, and the charges are gathered to the central anode, and the anode with a small area maintains a very small capacitance to reduce electronic noise, resulting in improved resolution (About 123 to 135 eV FWHM at 4 μs peaking time @ 5.9 keV).
Si(Li) 또는 Ge(Li) 반도체 검출기는 공핍층의 두께를 보다 두텁게 하기 위하여 p형 Si 또는 p형 Ge에 Li을 확산시켜 p-n 접합을 형성시킨 후 역전압을 걸어서 리튬(Li) 이온을 유동(drift)시켜 줌으로써 p형과 n형 사이에 i층(intrinsic region)이라고 불리는 진성반도체 부분을 첨가하여 형성되는 것으로써, 위와 같이 전하를 이동(또는 유동)시키는 매개 물질로 실리콘이 아닌 리튬을 이용하며, 리튬 유동 보정영역을 유지하거나 드리프트 시킨 리튬 이온의 상온에서의 확산을 방지하기 위하여 항상 액체질소 온도로 냉각시켜서 보존 및 사용해야만 한다.The Si(Li) or Ge(Li) semiconductor detector forms a p-n junction by diffusing Li into p-type Si or p-type Ge to make the thickness of the depletion layer thicker, and then applies a reverse voltage to move lithium (Li) ions. It is formed by adding an intrinsic semiconductor part called i layer (intrinsic region) between p-type and n-type by giving it a drift, and uses lithium, not silicon, as a medium for moving (or flowing) charges as above. In order to maintain the lithium flow correction region or prevent the diffusion of drifted lithium ions at room temperature, it must always be cooled to liquid nitrogen temperature before preservation and use.
그러나 상기 측정 유닛에서 이용되는 X선 검출기는 매개 물질로 리튬이 아닌 실리콘을 이용하는 것이어서 액체질소 온도와 같은 냉각 과정을 포함하지 않아도 된다. 즉 상기 측정 유닛은 액체질소를 이용하여 냉각하는 과정을 실질적으로 포함하지 않을 수 있고, 위와 같이 액체질소를 이용하여 냉각하는 과정을 실질적으로 포함하지 않는다는 것의 의미는, 액체질소를 이용하여 냉각하는 과정이 전혀 수행되지 않아도 된다는 것을 의미할 수 있다. 따라서 상기 측정 유닛은 액체질소를 이용하기 위한 냉각부재를 실질적으로 포함하지 않을 수 있다. 상기 냉각부재를 실질적으로 포함하지 않는다는 것의 의미는, 상기 측정 유닛이 냉각부재를 전혀 포함하지 않아도 된다는 것을 의미할 수 있다.However, since the X-ray detector used in the measurement unit uses silicon instead of lithium as a medium, it does not need to include a cooling process such as liquid nitrogen temperature. That is, the measurement unit may not substantially include a process of cooling using liquid nitrogen, and the fact that it does not substantially include a process of cooling using liquid nitrogen as described above means that the process of cooling using liquid nitrogen This may mean that it does not have to be done at all. Accordingly, the measurement unit may not substantially include a cooling member for using liquid nitrogen. Substantially not including the cooling member may mean that the measurement unit does not have to include the cooling member at all.
전술한 바와 같이 상기 X선 검출기는 매개 물질로 리튬이 아닌 실리콘을 이용하는 것이어서 액체질소 온도와 같은 냉각 과정을 포함하지 않을 수 있으며, 이에 따라 상기 X선 방출 방사성 핵종 함유 시료로부터 방사능 농도를 분석하는 공정은 5 내지 30℃에서 수행될 수 있고, 구체적으로는 10 내지 30℃, 더 구체적으로는 15 내지 25℃에서 수행될 수 있다. 이를 위해 상기 측정 유닛은 온도 조절 수단을 더 포함할 수 있다.As described above, since the X-ray detector uses silicon instead of lithium as a medium material, it may not include a cooling process such as liquid nitrogen temperature, and accordingly, a process of analyzing the radioactivity concentration from the X-ray emitting radionuclide-containing sample. It may be carried out at 5 to 30 ° C, specifically 10 to 30 ° C, more specifically 15 to 25 ° C. To this end, the measurement unit may further include a temperature control unit.
구체적으로 상기 X선 검출기는 실리콘 기반의 반도체 검출기 중에서도 SDD(Silicon Drift Detector)를 포함할 수 있다.Specifically, the X-ray detector may include a silicon drift detector (SDD) among silicon-based semiconductor detectors.
한편 Fe-55와 Ni-59에 대하여 각각 독립적으로 상기 X선 검출기로 검출하여 얻은 X선 유래의 에너지 스펙트럼을 살펴보면, 도 22에 나타낸 바와 같이 Fe-55는 5.6 내지 6.0 keV와 6.2 내지 6.6 keV의 에너지 대역에서 X선 유래의 에너지 스펙트럼을 얻을 수 있고, 도 23에 나타낸 바와 같이 Ni-59는 6.7 내지 7.0 keV와 7.4 내지 7.8 keV의 에너지 대역에서 X선 유래의 에너지 스펙트럼을 얻을 수 있다.On the other hand, examining the X-ray-derived energy spectrum obtained by independently detecting Fe-55 and Ni-59 with the X-ray detector, as shown in FIG. 22, Fe-55 has 5.6 to 6.0 keV and 6.2 to 6.6 keV. An energy spectrum derived from X-rays can be obtained in the energy band, and as shown in FIG. 23, Ni-59 can obtain an energy spectrum derived from X-rays in the energy bands of 6.7 to 7.0 keV and 7.4 to 7.8 keV.
구체적으로 Fe-55는 5.9 keV와 6.5 keV의 에너지 대역에서 X선 방출 피크를 보이며 Ni-59는 6.9 keV와 7.7 keV의 에너지 대역에서 X선 방출 피크를 나타낸다.Specifically, Fe-55 shows X-ray emission peaks in energy bands of 5.9 keV and 6.5 keV, and Ni-59 shows X-ray emission peaks in energy bands of 6.9 keV and 7.7 keV.
이와 같이 근접한 에너지 대역의 피크를 나타내는 두 X선 방출 방사성 핵종 (Fe-55, Ni-59)을 기존의 방사선 검출기(예를 들어, LSC, LEGe, Si(Li) semiconductor detector)를 통해 분리해 내는 것은 쉽지 않으나, 상기 측정 유닛에 포함되는 상기 X선 검출기로 상기 X선 방출 방사성 핵종 함유 시료의 Fe-55 및 Ni-59에서 방출되는 X선을 검출하여 X선 유래의 에너지 스펙트럼을 측정하면, 도 24와 같이 총 4개의 피크(peak)가 정확하게 구분이 가능한 것을 확인할 수 있다.Separating the two X-ray emitting radionuclides (Fe-55, Ni-59) showing peaks in such close energy bands through a conventional radiation detector (e.g., LSC, LEGe, Si (Li) semiconductor detector) It is not easy, but if the X-ray detector included in the measurement unit detects X-rays emitted from Fe-55 and Ni-59 of the X-ray emitting radionuclide-containing sample and measures the energy spectrum derived from the X-rays, 24, it can be seen that a total of four peaks can be accurately distinguished.
상기 측정 유닛은 상기 X선 방출 방사성 핵종의 X선 유래의 에너지 스펙트럼으로부터 상기 X선 방출 방사성 핵종 함유 시료에 함유된 Fe-55와 Ni-59로부터 방출되는 방사능 농도를 결정할 수 있다.The measurement unit may determine the concentration of radioactivity emitted from Fe-55 and Ni-59 contained in the X-ray-emitting radionuclide-containing sample from the X-ray-derived energy spectrum of the X-ray-emitting radionuclide.
구체적으로 Fe-55 및 Ni-59의 X선 유래의 에너지 스펙트럼으로부터 상기 X선 방출 방사성 핵종에 함유된 Fe-55와 Ni-59의 방사능 농도를 결정하는 단계는, 방사능을 알고 있는 표준 방사성 핵종을 이용하여 검출기 교정을 통해 상기 X선 검출기의 계측 효율을 결정한 뒤, 미지의 시료에 대하여 상기 X선 검출기로 측정 시에 얻어지는 에너지 스펙트럼에서 특정 피크 영역의 계수율(1초당 계측값)을, 앞서 결정된 계측 효율과 측정 대상 방사성 핵종(Fe-55 또는 Ni-59)의 붕괴 확률(방사성 핵종(Fe-55 또는 Ni-59)이 특정 에너지의 X선을 붕괴하여 방출할 수 있는 방사성 붕괴 확률)을 곱한 값으로 나누어서, 상기 시료에 함유된 Fe-55 또는 Ni-59에서 방출되는 방사능의 총량(Bq)을 계산하는 방법을 통해서 수행될 수 있다.Specifically, the step of determining the radioactive concentrations of Fe-55 and Ni-59 contained in the X-ray emitting radionuclide from the X-ray derived energy spectrum of Fe-55 and Ni-59 is to determine the standard radionuclide with known radioactivity. After determining the measurement efficiency of the X-ray detector through detector calibration, the count rate (measurement value per second) of a specific peak area in the energy spectrum obtained when measuring with the X-ray detector for an unknown sample is measured using the previously determined measurement efficiency. A value obtained by multiplying the efficiency by the decay probability of the radionuclide (Fe-55 or Ni-59) to be measured (the radioactive decay probability that the radionuclide (Fe-55 or Ni-59) can decay and emit X-rays of a specific energy) Divided by , it can be performed through a method of calculating the total amount of radioactivity (Bq) released from Fe-55 or Ni-59 contained in the sample.
상기 표준 방사성 핵종이란 핵종에 함유된 방사능을 알고 있는 핵종으로서, 방사능에 대한 표준 선원 등에 대해 제작 기관 (NPL, Ekert & Zigler 등)에서 보증하는 방사성 핵종이기만 하면 이에 한정되지 않는다. 예를 들어, 100 Bq/g의 농도를 가진 Ni-59 표준 인증 물질(Certified Reference Material, CRM) 1mL를 방사성 동위원소가 포함되어 있지 않은 증류수 9 ml와 희석하여 최종적으로 1,000 Bq의 Ni-59를 시료로 이용할 수 있다.The standard radionuclide is a nuclide whose radioactivity contained in the nuclide is known, and is not limited thereto as long as it is a radionuclide guaranteed by a manufacturing organization (NPL, Ekert & Zigler, etc.) for a standard radiation source for radioactivity. For example, 1 mL of Ni-59 Certified Reference Material (CRM) with a concentration of 100 Bq/g is diluted with 9 mL of radioactive isotope-free distilled water to finally obtain 1,000 Bq of Ni-59. Can be used as a sample.
상기 계측 효율은, 방사능을 알고 있는 표준 방사성 핵종을 통해 상기 X선 검출기의 검출기 특성을 결정할 때 사용하는 지수로서, 상기 표준 방사성 핵종에서 발생하는 X선을 상기 X선 검출기로 측정할 때, 단위시간 동안 카운터(Counter)에 들어오는 X선 광양자 개수(계수율, counts per sec.(cps))를 측정하여 얻어진 값을, 상기 표준 방사성 핵종의 방사능과 표준 방사성 핵종의 방사성 핵종 에너지 붕괴확률의 곱으로 나누어준 값의 백분율(%)을 의미한다.The measurement efficiency is an index used when determining the detector characteristics of the X-ray detector through a standard radionuclide of known radioactivity, and when measuring X-rays generated from the standard radionuclide with the X-ray detector, unit time The value obtained by measuring the number of X-ray photons (counts per sec. (cps)) entering the counter during the period was divided by the product of the radioactivity of the standard radionuclide and the radionuclide energy decay probability of the standard radionuclide It means the percentage (%) of the value.
또한 상기 측정 유닛은, 도 25에 나타낸 바와 같이 상기 X선 방출 방사성 핵종 함유 시료가 수용된 상기 제1 보관용기를 일정한 시간 간격으로 외부로 이송시켜서, 상기 제1 보관용기를 X선 방출 방사성 핵종 함유 시료가 수용된 제2 보관용기로 대체시키기 위한 이송부재를 더 포함할 수 있다.In addition, as shown in FIG. 25, the measuring unit transfers the first storage container containing the X-ray emitting radionuclide-containing sample to the outside at regular time intervals, and transfers the first storage container to the X-ray emitting radionuclide-containing sample. It may further include a transfer member for replacing the accommodated second storage container.
즉, 상기 제1 보관용기에 수용된 X선 방출 방사성 핵종 함유 시료로부터 Fe-55와 Ni-59의 방사능 농도를 결정한 후에, 상기 제1 보관용기를 외부로 이송하고, X선 방출 방사성 핵종 함유 시료가 수용된 제2 보관용기로 대체시키는 단계를 포함하는 사이클을 일정한 시간 간격으로 반복적으로 수행할 수 있다.That is, after determining the radioactivity concentrations of Fe-55 and Ni-59 from the X-ray emitting radionuclide-containing sample accommodated in the first storage container, the first storage container is transferred to the outside, and the X-ray emitting radionuclide-containing sample is The cycle including the step of replacing the stored container with the second storage container may be repeatedly performed at regular time intervals.
도 25에 나타낸 바와 같이, 상기 제1 보관용기의 상기 제2 보관용기로의 대체는 이송부재를 이용할 수 있고, 상기 이송부재는 상기 제1 보관용기를 일정한 시간 간격으로 외부로 이송시키고, 상기 제1 보관용기를 제2 보관용기로 대체할 수 있다. 상기 이송부재는 상기 제1 보관용기를 이송시킬 수 있는 것이면 이에 제한되지 않고 사용할 수 있으며, 구체적으로, 견인기, 이동식 벨트, 자동 견인 로봇 등일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 바람직하게 상기 이송부재는 이동식 벨트(moving belt)를 포함할 수 있다. 상기 이동식 벨트는 구체적으로 컨베이어 벨트, 플레이트 벨트 등일 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니다.As shown in FIG. 25, the replacement of the first storage container with the second storage container can use a transfer member, and the transfer member transfers the first storage container to the outside at regular time intervals, 1 storage container can be replaced with a 2nd storage container. The transfer member can be used without limitation as long as it can transfer the first storage container, and specifically, may be a retractor, a movable belt, an automatic traction robot, etc., but is not limited thereto. Preferably, the transfer member may include a moving belt. The movable belt may be specifically a conveyor belt, a plate belt, etc., but is not limited thereto.
즉, 상기 이송부재 상에 상기 제1 보관용기와 상기 제2 보관용기가 일련(series)으로 배열되어 있을 수 있다.That is, the first storage container and the second storage container may be arranged in series on the transfer member.
상기 제1 보관용기는 폴리올레핀 재질의 바이알(vial), 또는 필터를 이용할 수 있다. 상기 폴리올레핀은 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리이소프로필렌, 폴리부티렌 및 이들의 혼합물 중에서 선택되는 적어도 하나를 포함할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 상기 필터는 유리 섬유 필터(glass microfiber filter)를 포함할 수 있다. 상기 유리 섬유 필터는 기공 크기가 1 내지 1.5 ㎛, 바람직하게는 1.2 ㎛인 필터를 포함할 수 있으며, 예를 들어 Whatman 사의 GF/C(pore size: 1.2 ㎛) 필터를 포함할 수 있다.The first storage container may use a vial made of polyolefin or a filter. The polyolefin may include at least one selected from polyethylene, polypropylene, polyisopropylene, polybutylene, and mixtures thereof, but is not limited thereto. The filter may include a glass microfiber filter. The glass fiber filter may include a filter having a pore size of 1 to 1.5 μm, preferably 1.2 μm, for example, a Whatman GF/C (pore size: 1.2 μm) filter.
상기 제1 보관용기로 필터를 이용하는 경우에는 필터에 수용되는 미지의 시료의 표면 보호 및 X선 검출기의 오염 방지를 위하여 폴리프로필렌 필름을 이용할 수 있다.In the case of using a filter as the first storage container, a polypropylene film may be used to protect the surface of the unknown sample accommodated in the filter and prevent contamination of the X-ray detector.
상기 X선 검출기는 상기 제1 보관용기로부터 거리가 20 mm 이하일 수 있다. 또한 상기 Fe-55 및 Ni-59 함유 시료(침전물)는 전술한 바와 같이 씰링(sealing) 하는 단계를 거친 뒤(X선 검출기의 오염을 방지)에 X선 검출기와 직접 맞닿게 배치하여 방사성 핵종을 분석할 수도 있다.The distance of the X-ray detector from the first storage container may be 20 mm or less. In addition, the Fe-55 and Ni-59 containing sample (precipitate) is placed in direct contact with the X-ray detector after going through the sealing step as described above (to prevent contamination of the X-ray detector) to remove radioactive nuclides. can also be analyzed.
또한 상기 적어도 하나의 X선 검출기는 일정한 간격으로 이격된 복수의 X선 검출기일 수 있다. 예를 들어 하나의 시료(sample)의 상부 및/또는 하부에 각각 하나의 X선 검출기(SDD)가 배치될 수도 있으나, 하나의 시료(sample)의 상부 및/또는 하부에 복수 개의 X선 검출기(SDD)가 배치될 수도 있으며, 복수의 X선 검출기가 상기 시료(제1 보관용기)로부터 동일한 위치에 배치되어 있으면, 이에 한정되는 것은 아니다.Also, the at least one X-ray detector may be a plurality of X-ray detectors spaced apart at regular intervals. For example, one X-ray detector (SDD) may be disposed above and/or below one sample, but a plurality of X-ray detectors (SDD) above and/or below one sample ( SDD) may be disposed, and if a plurality of X-ray detectors are disposed at the same location from the sample (first storage container), it is not limited thereto.
상기 제1 보관용기로부터 상기 X선 검출기까지의 거리는 20 mm 이하일 수 있고, 상기 적어도 하나의 X선 검출기는 일정한 간격으로 이격된 복수의 X선 검출기일 수 있다.A distance from the first storage container to the X-ray detector may be 20 mm or less, and the at least one X-ray detector may be a plurality of X-ray detectors spaced apart at regular intervals.
이하에서는 미지의 방사성 시료의 Fe-55 및 Ni-59의 정성/정량 분석을 수행하기 전에, 기지의 방사능(Bq)의 표준 방사성 핵종을 이용하여 X선 검출기의 계측 효율을 계산하는 구체적인 방법을 서술하였다.Hereinafter, a specific method for calculating the measurement efficiency of an X-ray detector using a standard radionuclide of known radioactivity (Bq) before performing qualitative/quantitative analysis of Fe-55 and Ni-59 of an unknown radioactive sample is described. did
예를 들어, Fe-55와 Ni-59이 혼합된 표준 방사성 핵종(기지의 방사능(Bq)의 표준 방사성 핵종) 혼합물을 알칼리 용융시킨 후에 원심분리용 15 mL 튜브에 0.2 중량% 질산 용액 5 mL에 캐리어로서 철과 니켈을 2 mg씩 추가한 후 Fe-55와 Ni-63을 각각 첨가하여 준비할 수 있다. 혼합된 용액은 뚜껑을 닫고 잘 흔들어 섞어준 후, 4 M 수산화나트륨 용액을 첨가하여 pH를 8~9 사이로 높여준다. 이후 침전이 잘 숙성되도록 30분 가량을 상온에서 방치한 후 Whatman GF/C (pore size: 1.2 μm) 필터를 이용하여 지름 2 cm, 최대 두께 50 ㎛의 침전물을 분리할 수 있다. 분리가 끝난 필터는 건조 후에, 표면을 보호하고 검출기의 오염을 방지하기 위해 폴리프로필렌 필름 (두께: 0.2 μm)으로 감싸서 시료를 준비할 수 있다.For example, a mixture of standard radionuclides (standard radionuclides of known radioactivity (Bq)) of Fe-55 and Ni-59 was alkali-melted and then dissolved in 5 mL of a 0.2 wt% nitric acid solution in a 15 mL centrifuge tube. It can be prepared by adding 2 mg each of iron and nickel as carriers and then adding Fe-55 and Ni-63, respectively. After the mixed solution is shaken well with the cap closed, the pH is increased to between 8 and 9 by adding 4 M sodium hydroxide solution. Thereafter, after allowing the precipitate to ripen at room temperature for about 30 minutes, the precipitate having a diameter of 2 cm and a maximum thickness of 50 μm may be separated using a Whatman GF/C (pore size: 1.2 μm) filter. After drying, the separated filter may be wrapped with a polypropylene film (thickness: 0.2 μm) to protect the surface and prevent contamination of the detector to prepare a sample.
상기 시료에 대하여 본 발명의 X선 검출기인 SDD (XR-100 Fast SDD-70)를 이용하여 측정한 X선 유래의 에너지 스펙트럼을 도 24에 나타내었다.24 shows an energy spectrum derived from X-rays measured using the SDD (XR-100 Fast SDD-70), an X-ray detector of the present invention, for the sample.
위에서 제조한 시료를 이용하여 상온에서 상기 SDD의 카운터(Counter)에 들어오는 Fe-55 및 Ni-59의 X선 광양자 개수(계수)를 측정하여 계수율(단위 시간 당 계수)을 측정하고, 표준 방사성 핵종의 방사능(Bq)과 Fe-55와 Ni-59의 각 에너지 영역에서의 방사성 핵종 에너지 붕괴확률을 곱한 값으로 나누어 주어서(하기 계산식 1 참조), Fe-55 및 Ni-59의 각 에너지 영역에서 상기 SDD의 계측 효율을 산출할 수 있다.Using the sample prepared above, the number (count) of X-ray photons of Fe-55 and Ni-59 entering the counter of the SDD at room temperature is measured to measure the count rate (count per unit time), and the standard radionuclide By dividing by the product of the radioactivity (Bq) of and the radionuclide energy decay probability in each energy range of Fe-55 and Ni-59 (see
<계산식 1><
(여기서, A: 방사능(Bq), CPS: 계수율, ε: SDD 검출기 계측효율, γ: 방사성 핵종 에너지 붕괴확률)(Where A: radioactivity (Bq), CPS: count rate, ε: SDD detector measurement efficiency, γ: radionuclide energy decay probability)
Fe-55와 Ni-59의 각 에너지 영역에서의 방사성 핵종 에너지 붕괴확률은 이론값으로서 Monographie BIPM-Table of Radionuclides Vol.3, page 5 및 Vol.6, page 7에서 얻어질 수 있다.The radionuclide energy decay probability in each energy range of Fe-55 and Ni-59 can be obtained from Monographie BIPM-Table of Radionuclides Vol.3, page 5 and Vol.6,
상기에서 산출된 SDD의 계측 효율은 표준 방사성 핵종의 방사능, 방사성 핵종 에너지 붕괴확률, 측정횟수 등에 따라서 오차가 있을 수 있으며, 이러한 오차를 줄이기 위해 보정 과정을 거쳐서 얻어지는 계측 효율(보정치)을 이용할 수도 있다.The SDD measurement efficiency calculated above may have errors depending on the radioactivity of the standard radionuclide, the radionuclide energy decay probability, and the number of measurements. .
이러한 계측 효율(보정치)를 이용하여서, 상기 SDD를 이용하여 미지의 방사성 시료에 대한 정성 분석 및 정량 분석을 수행할 수 있다.Using this measurement efficiency (correction value), it is possible to perform qualitative and quantitative analysis on an unknown radioactive sample using the SDD.
구체적으로 상기 방사성 시료에 대하여, 본 발명의 X선 검출기인 SDD를 이용하여 X선 유래의 에너지 스펙트럼을 측정하였을 때, 도 3과 같은 에너지 스펙트럼이 얻어진다면, 상기 미지의 방사성 시료에는 Fe-55와 Ni-59가 함유되어 있다는 것을 알 수 있다.Specifically, with respect to the radioactive sample, when the X-ray-derived energy spectrum is measured using the SDD, which is an X-ray detector of the present invention, if the energy spectrum shown in FIG. 3 is obtained, the unknown radioactive sample contains Fe-55 and It can be seen that Ni-59 is contained.
다음으로는, 상기 방사성 시료에 대해 상온에서 상기 SDD의 카운터(Counter)에 들어오는 Fe-55 및 Ni-59의 X선 광양자 개수(계수)를 일정 시간 동안 측정하여 계수율(단위 시간 당 계수)을 계산하고, 이를 사전에 산출된 SDD의 계측 효율과 Fe-55와 Ni-59의 각 에너지 영역에서의 방사성 핵종 에너지 붕괴확률을 곱한 값으로 나누어 주어서, 상기 계산식 1을 통해 방사성 시료에 함유된 Fe-55 및 Ni-59의 각 에너지 영역에서 유래되는 방사능 농도(Bq)을 측정할 수 있다.Next, for the radioactive sample, the count rate (count per unit time) is calculated by measuring the number (count) of X-ray photons of Fe-55 and Ni-59 entering the counter of the SDD at room temperature for a certain period of time. And dividing this by the value multiplied by the measurement efficiency of the SDD calculated in advance and the radionuclide energy decay probability in each energy range of Fe-55 and Ni-59, And the radioactive concentration (Bq) derived from each energy region of Ni-59 can be measured.
특히 본 발명의 X선 검출기(SDD)를 이용하는 경우에는 Fe-55와 Ni-59이 함유된 방사성 시료에 대하여 각각의 에너지 영역에서의 피크가 겹치지 않고 명백히 구분되어 4개로 나타나는 것을 확인할 수 있는 반면에, 기존의 LEGe 검출기(ORTEC사, GLP-36360/13)를 이용하여 측정한 경우에는 도 26에 나타낸 바와 같이 X선 유래의 에너지 스펙트럼 피크가 서로 겹치는 것을 확인할 수 있으며, 이에 따라 X선 검출기를 통한 분석 전에 Fe-55와 Ni-59 핵종을 분리하는 과정이 수행되어야만 하는 것을 알 수 있다.In particular, in the case of using the X-ray detector (SDD) of the present invention, it can be confirmed that the peaks in each energy region do not overlap and are clearly distinguished and appear as four for radioactive samples containing Fe-55 and Ni-59. , When measured using an existing LEGe detector (ORTEC, GLP-36360/13), it can be confirmed that the energy spectrum peaks derived from X-rays overlap with each other as shown in FIG. It can be seen that the process of separating Fe-55 and Ni-59 nuclides must be performed before analysis.
상기 측정 유닛이 상기 X선 검출장치를 포함하는 경우에는, 상기 방사성 시료에 함유된 Fe-55와 Ni-59의 두 핵종에 대한 사전 분리 과정 없이도 X선 유래의 에너지 스펙트럼에서 두 핵종의 각 에너지 영역대별 피크가 육안으로도 명백하게 구분이 되어서, 정성 분석 및 정량 분석이 단일의 측정만으로도 가능하였다. 이는 본 발명에 따른 X선 검출장치가 Fe-55와 Ni-59의 X선 유래의 에너지 스펙트럼 피크의 분해능(해상도)이 기존의 검출기에 비하여 우수하기 때문임을 확인할 수 있었다.When the measurement unit includes the X-ray detector, each energy region of the two nuclides in the energy spectrum derived from X-rays without a prior separation process for the two nuclides of Fe-55 and Ni-59 contained in the radioactive sample. Since the major peaks were clearly distinguished with the naked eye, qualitative analysis and quantitative analysis were possible with only a single measurement. It was confirmed that this is because the X-ray detection device according to the present invention has better resolution (resolution) of energy spectrum peaks derived from X-rays of Fe-55 and Ni-59 than conventional detectors.
또한 상기 측정 유닛은, 감마 핵종 분석 장치를 포함할 수 있고, 상기 감마 핵종 분석 장치에 관해서는 본 발명자의 선행 출원인 한국 특허출원번호 제2018-0132511호에 개시된 내용의 일부 또는 전부가 적용될 수 있다.In addition, the measurement unit may include a gamma nuclide analyzer, and some or all of the contents disclosed in Korean Patent Application No. 2018-0132511, a prior application of the present inventor, may be applied to the gamma nuclide analyzer.
상기 측정 유닛은, 상기 방사성 시료 내의 감마 핵종으로부터 방출되는 방사능 농도를 측정하기 위한, 내부에 상기 방사성 시료가 배치될 수 있는 시험 공간이 형성되고, 상부에 상기 시험 공간과 외부를 연통하도록 용기 개구가 형성되는 차폐용기; 상기 방사성 시료가 안착될 수 있게 제공되고 상기 차폐용기의 상부에 배치되는 시료 안착부재; 및 상기 시료 안착부재에 안착된 상기 방사성 시료를 상기 시험 공간의 내부로 이동시키는 이동기;를 포함하는 감마 핵종 분석 장치를 포함할 수 있다.The measurement unit has a test space in which the radioactive sample can be placed to measure the concentration of radioactivity emitted from gamma nuclides in the radioactive sample, and a container opening at an upper portion to communicate the test space and the outside. A shielding container formed; a sample seating member provided to allow the radioactive sample to be seated and disposed on top of the shielding container; and a mover for moving the radioactive sample seated on the sample seating member into the test space.
상기 감마 핵종 분석 장치를 이용하는 경우에는, 차폐용기 내부로 분석 대상 시료를 자동으로 공급하고, 분석 공정의 효율성을 향상시킬 수 있는 효과가 있으며, 방사성 폐기물 처리 공정에서 분석자가 방사선에 피폭될 위험을 저감시키는 효과가 있다.In the case of using the gamma nuclide analyzer, there is an effect of automatically supplying a sample to be analyzed into a shielding container, improving the efficiency of the analysis process, and reducing the risk of analysts being exposed to radiation in the radioactive waste treatment process. has the effect of
도 27 및 도 28를 참조하면, 본 발명의 일 실시형태에 따른 감마 핵종 분석 장치(1)는 차폐용기(300), 시료 안착부재(400), 검출기(500), 이동기(600), 및 제어부(미도시)를 포함할 수 있다.27 and 28, the
차폐용기(300)는 소정의 두께를 가지며 차폐재로 형성되어 자연 방사선이 내부의 시험 공간(350)으로 들어오는 것을 차폐할 수 있다. 예를 들어, 차폐용기(300)는 10 cm 이상의 두께를 가지는 납으로 형성될 수 있다. 이러한 차폐용기(300)는 후술할 이동기(600)의 프레임(610)에 대한 상대적인 위치가 변화되지 않도록 고정될 수 있다.The shielding
상기 차폐용기(300)는 용기 상부(310), 용기 측부(320), 및 용기 하부(330)를 포함하는 용기 몸체; 및 이러한 용기 몸체의 내부에 형성된 시험 공간(350)을 포함할 수 있다. 용기 상부(310)는 차폐용기(300)의 상부에 배치되고, 원형의 플레이트 형상을 가질 수 있다. 용기 상부(310)의 중앙부에는 용기 상부(310)를 두께방향으로 관통하도록 원형의 용기 개구(340)가 형성될 수 있다. 용기 측부(320)는 속이 빈 원형의 파이프 형상을 가질 수 있다. 용기 측부(320)의 상부는 용기 상부(310)와 연결되고, 용기 측부(320)의 하부는 용기 하부(330)와 연결된다. 용기 하부(330)는 용기 상부(310)와 대응되는 형상을 가질 수 있다. 용기 측부(320)와 용기 하부(330)는 개방되지 않고 자연 방사선이 시험 공간(350)을 향해 측방 및 하방으로 유입되는 것을 효과적으로 차폐할 수 있도록 형성될 수 있다.The shielding
용기 개구(340)는 홀더(620)와 동일하거나 홀더(620)보다 약간 큰 크기를 가지되, 상측에서 보았을 때 후술할 시료 안착부재(400)의 관통홀(410)과 동일한 폭을 가질 수 있다. 또한, 용기 개구(340)는 차폐용기(300)의 상부에서 상방을 향하여 개방되도록 형성될 수 있다. 차폐용기(300)는 용기 개구(340)가 닫히지 않고 개방된 상태로 유지되게끔 구성될 수 있다.The
시험 공간(350)은 용기 상부(310), 용기 측부(320) 및 용기 하부(330)에 의해 둘러싸여 형성될 수 있다. 시험 공간(350)은 용기 상부(310)의 용기 개구(340)를 통해 외부와 연통될 수 있다. 시험 공간(350) 내에는 검출기(500)가 안착될 수 있다.The
시료 안착부재(400)는 상기 방사성 시료가 안착될 수 있는 공간을 제공할 수 있다. 시료 안착부재(400)는 차폐용기(300)의 용기 상부(310)의 상측에 배치될 수 있다. 시료 안착부재(400)에는 관통홀(410)과 안착부(420)가 형성될 수 있다.The
관통홀(410)은 상기 방사성 시료가 시험 공간(350)으로 출입하기 위해 시료 안착부재(400)의 두께방향으로 관통 형성된 구멍일 수 있다. 관통홀(410)은 용기 개구(340)와 연통하도록 형성되며, 시료 안착부재(400)의 중심부에 형성될 수 있다.The through
안착부(420)는 검출기(500)에 의해 아직 분석되기 전의 방사성 시료, 또는 검출기(500)에 의해 분석이 완료된 방사성 시료가 안착될 수 있는 공간일 수 있다. 안착부(420)는 시료 안착부재(400)의 상면으로부터 하방으로 뚫린 홈일 수 있다. 안착부(420)는 복수 개로 마련될 수 있으며 상측에서 보았을 때 관통홀(410)의 주변에 배치될 수 있다. 다시 말해, 관통홀(410)은 복수 개의 안착부(420)보다 시료 안착부재(400)의 중심측에 더 가까이 배치될 수 있다. 또한, 복수 개의 안착부(420)는 관통홀(410)과 서로 동일한 거리를 가질 수 있다. 또한, 관통홀(410)과 안착부(420)는 상측에서 보았을 때 동일한 크기를 가질 수 있다. 다시 말해, 관통홀(410)과 안착부(420)는 동일한 폭을 가지는 홀로 형성될 수 있다.The
검출기(500)는 상기 방사성 시료의 감마 핵종을 분석하고, 검출된 감마 핵종들의 방사능 농도를 검출할 수 있다. 검출기(500)는 시험 공간(350)의 내부에 배치되되 용기 개구(340)의 직하방에 배치될 수 있다. 또한, 검출기(500)는 분석될 상기 방사성 시료가 안착될 수 있는 공간을 제공할 수 있다. 검출기(500)는 분석될 상기 방사성 시료가 시험 공간(350) 내에서 수직방향에 있어서의 중심보다 아래에 배치되도록 구성될 수 있다. 다시 말해, 검출기(500)에 안착된 상기 방사성 시료는 시험 공간(350)의 중심보다 아래에 위치할 수 있다.The
이동기(600)는 시료 안착부재(400)에 안착된 상기 방사성 시료를 지지하여 시험 공간(350)의 내부로 이동시킬 수 있다. 이동기(600)는 프레임(610), 홀더(620), 제1 동작부(630), 및 제2 동작부(640)를 포함할 수 있다.The
프레임(610)은 제2 동작부(640)를 지면에 대해 수평 방향으로 이동 가능하게 지지할 수 있다. 프레임(610)은 이동기(600)의 골조를 이룰 수 있다. 또한, 프레임(610)은 차폐용기(300)가 지면으로부터 소정의 높이만큼 이격되도록 차폐용기(300)를 지지할 수 있다.The
홀더(620)는 상기 방사성 시료를 선택적으로 지지할 수 있다. 이러한 홀더(620)는 상기 방사성 시료의 상면을 흡착함으로써 상기 방사성 시료를 지지할 수도 있다. 이동기(600)는 상기 방사성 시료를 지지하기 위한 공압을 홀더(620)에 제공하기 위해 홀더(620)와 연결된 진공 발생 장치(미도시)를 더 포함할 수도 있고, 이러한 진공 발생 장치는 진공 펌프 등일 수 있다. 또한 홀더(620)의 하면에는 상기 방사성 시료를 지지하기 위한 홈이 형성될 수 있다. 상기 방사성 시료는 홀더(620) 하면의 홈에 삽입된 상태로 홀더(620)에 지지될 수 있다. 상측에서 보았을 때 홀더(620)는 방사성 시료보다 큰 크기를 가질 수 있다. 또한, 홀더(620)는 용기 개구(340) 및 관통홀(410)을 통과할 수 있도록 용기 개구(340) 및 관통홀(410)보다 작게 형성될 수 있다.The
제1 동작부(630)는 홀더(620)를 지면에 대하여 수직방향으로 이동시킬 수 있고, 모터 등의 구동유닛(미도시)을 포함할 수 있다. 제1 동작부(630)는 슬라이드 방식 또는 자바라 방식으로 선택적으로 지면에 대하여 수직방향으로 연장됨으로써 홀더(620)를 수직방향으로 이동시킬 수 있다. 또한, 제1 동작부(630)는 홀더(620)를 지지하는 하부와 제2 동작부(640)에 지지되는 상부를 포함할 수 있다. 제1 동작부(630)는 제2 동작부(640)에 지지되어 수평방향으로 이동될 수 있다. 이동기(600)의 제1 동작부(630)는 방사성 시료를 시료 안착부재(400)로부터 소정의 거리만큼 하방으로 이격된 거리에 위치할 수 있도록 상기 방사성 시료를 시험 공간(350) 내부로 이동시키도록 구성될 수 있다.The
제2 동작부(640)는 제1 동작부(630)를 수평방향으로 이동시킬 수 있다. 제2 동작부(640)는 프레임(610)에 대해 슬라이드 방식으로 선택적으로 이동할 수 있으며, 제1 동작부(630)를 이동시키는 방향은 지면에 대하여 수평방향일 수 있다. 또한, 제2 동작부(640)는 제1 동작부(630)가 홀더(620)를 승강시킨 상태에서 제1 동작부(630)를 수평방향으로 이동시키도록 작동된다. 이러한 제2 동작부(640)는 제1 수평방향 이동유닛(641) 및 제2 수평방향 이동유닛(642)을 포함할 수 있다. 제1 수평방향 이동유닛(641)과 제2 수평방향 이동유닛(642)은 모터 등의 구동유닛(미도시)을 포함할 수 있다. 이러한 제1 수평방향 이동유닛(641)은 제1 동작부(630)를 일 방향을 따라 수평으로 이동시킬 수 있도록 구성되고, 제2 수평방향 이동유닛(642)은 제1 수평방향 이동유닛(641)을 일 방향과 직각인 방향을 따라 수평으로 이동시킬 수 있도록 구성될 수 있다.The
이동기(600)는 상기 방사성 시료를 검출기(500)에 안착시킨 후 검출기(500)에 의해 상기 방사성 시료의 분석이 진행되는 동안에도 홀더(620)가 시험 공간(350)내에 위치하도록 제어될 수 있다. 홀더(620)가 방사성 시료 주위에서 시료의 분석이 완료될 때까지 대기함으로써 홀더(620)를 지지하여 이동시키는 시간이 좀 더 짧아질 수 있다.After placing the radioactive sample on the
제어부는 검출기(500) 및 이동기(600)의 구동을 제어할 수 있다. 또한, 제어부에는 분석되어야 할 상기 방사성 시료의 개수 및 시료 안착부재(400)상의 방사성 시료의 위치가 미리 입력될 수 있다. 제어부는 이동기(600)에 의해 안착된 방사성 시료에 대한 분석이 진행되는 동안 홀더(620)가 시험 공간(350) 내에 머무르도록 이동기(600)를 제어할 수 있다. 또한, 제어부는 상기 방사성 시료의 분석결과를 검출기(500)로부터 전달받아 저장할 수 있다. 제어부는 마이크로프로세서를 포함하는 연산 장치 및/또는 메모리에 의해 구현될 수 있으며, 그 구현 방식은 당업자에게 자명한 사항이므로 더 이상의 자세한 설명을 생략한다.The controller may control driving of the
이하, 도 29 내지 도 33을 참조하여, 감마 핵종 분석 장치(1)의 작동에 대하여 설명한다.Hereinafter, the operation of the
분석자는 시료 안착부재(400)의 안착부(420)에 복수 개의 상기 방사성 시료를 안착시킨 상태에서 감마 핵종 분석 장치(1)를 구동시킨다. 감마 핵종 분석 장치(1)의 제어부는 시료 안착부재(400)의 안착부(420)에 안착된 복수 개의 상기 방사성 시료 중 제1 방사성 시료를 홀더(620)가 지지하도록 이동기(600)를 제어한다[도 29].An analyst drives the
이동기(600)는 제어부에 따라 제1 방사성 시료를 시험 공간(350)으로 이동시켜 검출기(500) 상에 안정적으로 안착시킬 수 있다. 이 때 이동기(600)는 방사성 시료가 시료 안착부재(400)로부터 소정의 거리만큼 하방으로 이격된 위치에 위치할 수 있도록 방사성 시료를 시험 공간(350)의 내부로 이동시킨다.The
이동기(600)가 검출기(500)에 제1 방사성 시료를 안착시킨 후에는 검출기(500)가 이러한 제1 방사성 시료를 분석하도록 검출기(500)를 구동시킬 수 있다[도 30]. 검출기(500)가 구동되는 동안 홀더(620)는 시험 공간(350) 외부로 이동하지 않고 시험 공간(350) 내에 머물러 있을 수 있고, 차폐용기(300)의 용기 개구(340)는 방사성 시료의 분석이 진행되는 동안 개방 상태가 유지된다.After the
또한, 검출기(500)에 의해 제1 방사성 시료의 분석이 완료되면 이동기(600)는 제1 방사성 시료를 시험 공간(350)으로부터 시료 안착부재(400)의 안착부(420)로 이동시킨다[도 31]. 상기 방사성 시료의 분석이 진행되는 동안 홀더(620)는 시험 공간(350)의 내부에 머물러 있으므로 이동기(600)는 신속하게 제1 방사성 시료를 지지할 수 있다. 상기 제1 방사성 시료의 분석이 완료되면 검출기(500)는 분석결과를 제어부에 전달하고 제어부는 상기 제1 방사성 시료의 분석결과를 저장할 수 있다.In addition, when the analysis of the first radioactive sample by the
제어부는 시료 안착부재(400)에 안착된 상기 방사성 시료 중 검출기(500)에 의해 아직 분석되지 않은 방사성 시료가 있는지 판단하고, 홀더(620)를 분석되지 않은 시료(제2 방사성 시료)로 이동시킨다[도 32]. 이후 이동기(600)는 상기 제2 방사성 시료를 지지하여 시험 공간(350)으로 이동시키고 검출기(500) 상에 안정적으로 안착시키고, 검출기(500)는 제2 방사성 시료를 분석한다[도 33].The control unit determines whether there is a radioactive sample that has not yet been analyzed by the
또한 상기 측정 유닛은, 액체섬광 계수기(LSC), 유도결합 플라즈마-질량분석기(ICP-MS), 유도결합 플라즈마-분광분석기(ICP-OES), 알파/베타 카운터(α/β counter) 및 알파 핵종 분석 장치(alpha spectrometer) 중에서 선택되는 적어도 하나를 포함할 수 있다.In addition, the measurement unit, a liquid scintillation counter (LSC), an inductively coupled plasma-mass spectrometer (ICP-MS), an inductively coupled plasma-spectrometer (ICP-OES), an alpha / beta counter (α / β counter) and an alpha nuclide It may include at least one selected from an analysis device (alpha spectrometer).
상기 측정 유닛은, H-3, C-14, Fe-55, Sr-90, 및 Ni-63 중에서 선택되는 적어도 하나에서 방출되는 방사능 농도를 측정하기 위한 액체섬광 계수기(LSC); I-129 및 Tc-99 중에서 선택되는 적어도 하나에서 방출되는 방사능 농도를 측정하기 위한 유도결합플라즈마-질량분석기(ICP-MS); Fe-55 및 Sr-90 중에서 선택되는 적어도 하나에서 방출되는 방사능 농도를 측정하기 위한 유도결합플라즈마-분광분석기(ICP-OES); 전알파/전베타 핵종에서 방출되는 방사능 농도를 측정하기 위한 알파/베타 카운터(α/β counter); 및 플루토늄을 포함하는 알파 핵종에서 방출되는 방사능 농도를 측정하기 위한 알파 핵종 분석 장치(alpha spectrometer); 중에서 선택되는 적어도 하나를 포함할 수 있다.The measuring unit may include a liquid scintillation counter (LSC) for measuring the radioactivity concentration emitted from at least one selected from H-3, C-14, Fe-55, Sr-90, and Ni-63; I-129 and inductively coupled plasma-mass spectrometry (ICP-MS) for measuring the concentration of radioactivity emitted from at least one selected from Tc-99; an inductively coupled plasma-spectrometer (ICP-OES) for measuring the concentration of radioactivity emitted from at least one selected from Fe-55 and Sr-90; an alpha/beta counter (α/β counter) for measuring the concentration of radioactivity emitted from all-alpha/all-beta nuclides; and an alpha spectrometer for measuring the radioactive concentration emitted from alpha nuclides including plutonium; It may include at least one selected from among.
상기 액체섬광 계수기(LSC)는 일반적으로 사용되는 액체섬광 계수기를 포함할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니며, 구체적으로 상기 액체섬광 계수기로는 Hidex사의 300SSL 등을 이용할 수 있다.The liquid scintillation counter (LSC) may include a generally used liquid scintillation counter, but is not limited thereto. Specifically, as the liquid scintillation counter, Hidex's 300SSL or the like may be used.
또한 상기 측정 유닛은 상기 액체섬광 계수기에 사용되는 섬광용액을 보관하기 위한 섬광용액 보관함을 더 포함할 수 있다.In addition, the measurement unit may further include a scintillation solution storage box for storing the scintillation solution used in the liquid scintillation counter.
또한 상기 방사성 핵종의 분석 장치는, 상기 측정 유닛에서 방사능 농도 측정/분석 후에 남은 시료를 폐기할 수 있는 폐기수집라인을 더 포함할 수 있다.In addition, the radionuclide analysis device may further include a waste collection line capable of discarding the sample remaining after measuring/analyzing the radioactive concentration in the measuring unit.
상기 유도결합플라즈마-질량분석기(ICP-MS)는 일반적으로 사용되는 유도결합플라즈마-질량분석기를 포함할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니며, 구체적으로 상기 유도결합플라즈마-질량분석기는 Thermo Fisher Scientific사의 iCAP-RQ 등을 이용할 수 있다.The inductively coupled plasma-mass spectrometer (ICP-MS) may include, but is not limited to, a generally used inductively coupled plasma-mass spectrometer, and specifically, the inductively coupled plasma-mass spectrometer is Thermo Fisher Scientific's iCAP -RQ, etc. can be used.
상기 유도결합플라즈마-분광분석기(ICP-OES)는 일반적으로 사용되는 유도결합플라즈마-분광분석기를 포함할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니며, 구체적으로 상기 유도결합플라즈마-분광분석기는 SPECTRO 사의 SPECTROBLUE 등을 이용할 수 있다.The inductively coupled plasma-spectrometer (ICP-OES) may include a generally used inductively coupled plasma-spectrometer, but is not limited thereto, and specifically, the inductively coupled plasma-spectrometer includes SPECTROBLUE, etc. available.
상기 알파/베타 카운터(α/β counter)는 일반적으로 사용되는 알파/베타 카운터를 포함할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니며, 구체적으로 상기 알파/베타 카운터는 Canberra 사의 Series 5 XLBTM 등을 이용할 수 있다.The alpha/beta counter may include, but is not limited to, a generally used alpha/beta counter, and specifically, the alpha/beta counter may use Canberra's Series 5 XLB TM or the like. there is.
상기 알파 핵종 분석 장치(alpha spectrometer)는 일반적으로 사용되는 알파 핵종을 분광 분석하기 위한 장치를 포함할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니며, 구체적으로 상기 알파 핵종 분석 장치는 Ortec 사의 UltraTM(Silicon Charged-Particle Detector) 등을 이용할 수 있다.The alpha spectrometer may include, but is not limited to, a device for spectroscopically analyzing alpha nuclide, which is generally used. Specifically, the alpha nuclide analyzer is Ortec's Ultra TM (Silicon Charged- Particle Detector) may be used.
Claims (21)
상기 분리된 방사성 핵종에서 방출되는 방사능 농도를 측정하기 위한 측정 유닛;
을 포함하고,
상기 분리 유닛 및 측정 유닛은 상기 방사성 시료가 존재하는 현장에 배치될 수 있도록 동일한 또는 별개의 이동식 구조물 내에 구비되는 것인 방사성 핵종 분석 시스템으로서,
상기 분리 유닛은,
제1 분리 유닛; 및
상기 제1 분리 유닛에서 얻어진 방사성 핵종을 핵종 별로 분리해내기 위한 추출부를 포함하는 제2 분리 유닛을 포함하고,
상기 제2 분리 유닛은 방사성 핵종 별 추출을 위하여 자동 방사성 핵종 분리 장치를 포함하며,
상기 자동 방사성 핵종 분리 장치는,
케이스;
시약을 저장하는 시약탱크로 구성된 시약부, 상기 제1 분리 유닛에서 얻어진 방사성 핵종을 포함하는 분석 대상 시료를 저장하는 분석시료탱크로 구성된 분석시료부, 시약과 분석 대상 시료를 이송하는 펌프로 구성된 펌프부, 상기 펌프부에서 이송된 시약과 분석 대상 시료가 유입되는 칼럼으로 구성된 칼럼부, 및 상기 칼럼부를 통과한 정제시료를 저장하는 정제시료탱크로 구성된 저장부를 구비하는 분리모듈;
상기 펌프부의 구동을 제어하는 제어모듈; 및
상기 시약탱크, 분석시료탱크, 정제시료탱크 중 어느 하나 이상의 내부에 형성되는 퓸(Fume)이 외부로 배출되는 것을 방지하는 퓸방지부;
를 포함하고,
상기 칼럼과 상기 펌프는 복수 개로 구성되며, 상기 펌프는 개별적으로 상기 칼럼에 각각 연결되는 것인 방사성 핵종 분석 시스템.a separation unit for separating radionuclides from the radioactive sample; and
a measuring unit for measuring the concentration of radioactivity emitted from the separated radionuclides;
including,
As a radionuclide analysis system, wherein the separation unit and the measurement unit are provided in the same or separate movable structures so that they can be placed at the site where the radioactive sample exists,
The separation unit is
a first separation unit; and
A second separation unit including an extraction unit for separating the radionuclides obtained in the first separation unit by nuclide,
The second separation unit includes an automatic radionuclide separation device for extraction by radionuclide,
The automatic radionuclide separation device,
case;
A reagent part composed of a reagent tank for storing reagents, an analysis sample part composed of an analysis sample tank for storing a sample to be analyzed containing radionuclides obtained from the first separation unit, and a pump composed of a pump for transferring reagents and samples to be analyzed. a separation module having a storage unit including a column unit configured of a column unit into which reagents transported from the pump unit and a sample to be analyzed are introduced, and a purified sample tank configured to store purified samples that have passed through the column unit;
a control module for controlling driving of the pump unit; and
a fume prevention unit preventing fumes formed inside at least one of the reagent tank, analysis sample tank, and purification sample tank from being discharged to the outside;
including,
The radionuclide analysis system of claim 1, wherein a plurality of the column and the pump are configured, and the pump is individually connected to the column.
상기 제1 분리 유닛은,
상기 방사성 시료를 연소시켜서 상기 방사성 시료로부터 휘발성 방사성 핵종을 분리해내기 위한 연소부;
상기 방사성 시료를 용융시켜 상기 방사성 시료로부터 알칼리 용융성 방사성 핵종을 분리해내기 위한 용융부; 및
상기 방사성 시료를 산처리하여 상기 방사성 시료로부터 산 분해성 방사성 핵종을 분리해내기 위한 산 분해부;
중에서 선택되는 적어도 하나를 포함하는 것인 방사성 핵종 분석 시스템.The method of claim 1,
The first separation unit,
a combustion unit for burning the radioactive sample to separate volatile radionuclides from the radioactive sample;
a melting unit for melting the radioactive sample to separate alkali-melting radionuclides from the radioactive sample; and
an acid decomposition unit for separating acid decomposable radionuclides from the radioactive sample by acid-treating the radioactive sample;
A radionuclide analysis system comprising at least one selected from.
상기 연소부에서 분리되는 상기 휘발성 방사성 핵종은 H-3, C-14, I-129, 및 Tc-99 중에서 선택되는 적어도 하나를 포함하고,
상기 용융부에서 분리되는 상기 알칼리 용융성 방사성 핵종은 Fe-55, Ni-59, Ni-63, 및 전알파 핵종 중에서 선택되는 적어도 하나를 포함하고,
상기 산 분해부에서 분리되는 상기 산 분해성 방사성 핵종은 Sr-90, 및 Tc-90 중에서 선택되는 적어도 하나를 포함하는 것인 방사성 핵종 분석 시스템.The method of claim 2,
The volatile radionuclide separated in the combustion unit includes at least one selected from H-3, C-14, I-129, and Tc-99,
The alkali-melting radionuclides separated in the melting part include at least one selected from Fe-55, Ni-59, Ni-63, and all-alpha nuclides,
The radionuclide analysis system wherein the acid decomposable radionuclide separated in the acid decomposition unit includes at least one selected from Sr-90 and Tc-90.
상기 연소부는,
상기 방사성 시료를 연소시켜서 상기 방사성 시료로부터 휘발성 방사성 핵종을 분리하되, 상기 방사성 시료의 이동 방향으로 온도 구배가 발생하는 것을 방지할 수 있도록 상기 방사성 시료의 이동 방향으로 동일한 온도를 유지하는 가열부; 및
상기 가열부에서 발생한 방사성 핵종 가스를 포집할 수 있도록 상기 가열부와 연결되며, 항상 동일한 온도를 유지하는 가스 포집부;
를 포함하는 것인 방사성 핵종 분석 시스템.The method of claim 2,
the combustion unit,
A heating unit that separates volatile radionuclides from the radioactive sample by burning the radioactive sample and maintains the same temperature in the moving direction of the radioactive sample to prevent a temperature gradient from occurring in the moving direction of the radioactive sample; and
a gas collection unit that is connected to the heating unit to collect radioactive nuclide gas generated from the heating unit and always maintains the same temperature;
A radionuclide analysis system that includes a.
상기 가열부는,
상기 방사성 시료의 이동 방향으로 그 내부 온도가 동일하게 유지되는 하우징;
상기 방사성 시료를 담은 보트가 투입될 수 있도록 그 일단이 상기 하우징의 외측에 결합된 투입관;
상기 하우징의 내부에 설치되고, 상기 하우징의 내측에 결합되며, 상기 투입관과 내통하는 연소관; 및
상기 하우징의 내부에 설치되어 상기 연소관에서 발생하는 가스를 이송시키되, 상기 연소관과 분리 가능하도록 결합되며, 상기 가스 포집부와 연결되는 유리관;
을 포함하는 것인 방사성 핵종 분석 시스템.The method of claim 4,
the heating part,
a housing whose internal temperature is maintained the same in the moving direction of the radioactive sample;
an injection pipe having one end coupled to the outside of the housing so that the boat containing the radioactive sample can be injected;
a combustion tube installed inside the housing, coupled to the inside of the housing, and communicating with the injection tube; and
a glass tube installed inside the housing to transport gas generated in the combustion tube, coupled to be separable from the combustion tube, and connected to the gas collecting unit;
A radionuclide analysis system that includes a.
상기 가스 포집부는,
상기 하우징의 외부에 설치되어 상기 유리관과 연결되는 가스 포집관;
항온 수조; 및
상기 항온 수조에 내장되어 상기 가스 포집관으로부터 상기 방사성 핵종 가스를 공급받아 포집하는 가스 포집조;
를 포함하는 것인 방사성 핵종 분석 시스템.The method of claim 5,
The gas collection unit,
a gas collection tube installed outside the housing and connected to the glass tube;
constant temperature water bath; and
a gas collection tank installed in the constant temperature bath to receive and collect the radionuclide gas supplied from the gas collection tube;
A radionuclide analysis system that includes a.
상기 용융부는 알칼리 용융액과 상기 방사성 시료를 반응시켜 알칼리 용융성 방사성 핵종을 용융시키는 알칼리 용융법을 이용하여서, 상기 방사성 시료로부터 알칼리 용융성 방사성 핵종을 분리해내는 것인 방사성 핵종 분석 시스템.The method of claim 2,
The radionuclide analysis system in which the melting unit separates the alkali-melting radionuclide from the radioactive sample by using an alkali melting method of melting the alkali-melting radionuclide by reacting the alkali molten liquid with the radioactive sample.
상기 산 분해부는 상기 방사성 시료에 산성 수용액을 처리하여서, 방사성 시료로부터 산 분해성 방사성 핵종을 분리해내는 것인 방사성 핵종 분석 시스템.The method of claim 2,
The radionuclide analysis system of claim 1, wherein the acid decomposition unit treats the radioactive sample with an acidic aqueous solution to separate acid decomposable radionuclides from the radioactive sample.
상기 산성 수용액은 10 내지 15 M의 질산 수용액을 포함하는 것인 방사성 핵종 분석 시스템.The method of claim 8,
The acidic aqueous solution is a radionuclide analysis system comprising a 10 to 15 M nitric acid aqueous solution.
상기 제2 분리 유닛은 추출 크로마토그래피를 이용하는 것인 방사성 핵종 분석 시스템.The method of claim 1,
The second separation unit is a radionuclide analysis system using extraction chromatography.
상기 자동 방사성 핵종 분리 장치는, 상기 케이스에 설치된 히팅모듈을 더 포함하는 것인 방사성 핵종 분석 시스템.The method of claim 1,
The automatic radionuclide separation device further comprises a heating module installed in the case.
상기 측정 유닛은,
상기 분리 유닛에서 얻어진 X선 방출 방사성 핵종 함유 시료를 보관하기 위한 제1 보관용기;
상기 제1 보관용기로부터 일정한 거리에 배치되며, 상기 X선 방출 방사성 핵종으로부터 발생되는 X선을 전하로 변환하고, 상기 전하가 드리프트 전기장에서 이동할 때 매개 물질로서 실리콘을 이용하여 광자에너지의 세기를 측정하여, 상기 X선 방출 방사성 핵종의 X선 유래의 에너지 스펙트럼을 얻는 적어도 하나의 X선 검출기; 및
상기 얻어진 X선 유래의 에너지 스펙트럼으로부터 상기 시료에 함유된 상기 X선 방출 방사성 핵종의 방사능 농도를 결정하는 결정부;
를 포함하는 X선 검출장치를 포함하는 것인 방사성 핵종 분석 시스템.The method of claim 1,
The measuring unit is
a first storage container for storing the X-ray emitting radionuclide-containing sample obtained in the separation unit;
It is disposed at a certain distance from the first storage container, converts X-rays generated from the X-ray emitting radionuclides into electric charges, and measures the intensity of photon energy using silicon as a medium when the electric charges move in a drift electric field. at least one X-ray detector for obtaining an energy spectrum derived from X-rays of the X-ray-emitting radionuclide; and
a determination unit which determines the radioactivity concentration of the X-ray emitting radionuclide contained in the sample from the energy spectrum derived from the X-ray obtained;
A radionuclide analysis system comprising an X-ray detector comprising a.
상기 X선 검출기는 SDD(Silicon Drift Detector)를 포함하는 것인 방사성 핵종 분석 시스템.The method of claim 14,
The X-ray detector is a radionuclide analysis system that includes a SDD (Silicon Drift Detector).
상기 제1 보관용기를 일정한 시간 간격으로 외부로 이송시켜서, 상기 제1 보관용기를 X선 방출 방사성 핵종 함유 시료가 수용된 제2 보관용기로 대체시키기 위한 이송부재를 더 포함하는 것인 방사성 핵종 분석 시스템.The method of claim 14,
A radionuclide analysis system further comprising a transfer member for transferring the first storage container to the outside at regular time intervals to replace the first storage container with a second storage container containing a sample containing X-ray emitting radionuclides. .
상기 측정 유닛은,
상기 방사성 시료에 포함되는 감마 핵종으로부터 방출되는 방사능 농도를 측정하기 위한,
내부에 상기 방사성 시료가 배치될 수 있는 시험 공간이 형성되고, 상부에 상기 시험 공간과 외부를 연통하도록 용기 개구가 형성되는 차폐용기;
상기 방사성 시료가 안착될 수 있게 제공되고 상기 차폐용기의 상부에 배치되는 시료 안착부재; 및
상기 시료 안착부재에 안착된 상기 방사성 시료를 상기 시험 공간의 내부로 이동시키는 이동기;
를 포함하는 감마 핵종 분석 장치를 포함하는 것인 방사성 핵종 분석 시스템.The method of claim 1,
The measuring unit is
For measuring the concentration of radioactivity emitted from gamma nuclides contained in the radioactive sample,
a shielding container having a test space in which the radioactive sample can be placed;
a sample seating member provided to allow the radioactive sample to be seated and disposed on top of the shielding container; and
a mover for moving the radioactive sample seated on the sample seating member into the test space;
A radionuclide analysis system comprising a gamma nuclide analyzer comprising a.
상기 방사성 시료를 분석할 수 있고, 상기 시험 공간의 내부에 배치되되 상기 용기 개구의 직하방에 위치하는 검출기를 더 포함하고,
상기 차폐용기는,
상기 방사성 시료가 상기 이동기에 의해 상기 시험 공간의 내부로 이동되어 상기 검출기에 의해 분석되는 동안 상기 용기 개구의 개방 상태가 유지되도록 구성되는 감마 핵종 분석 장치를 포함하는 것인 방사성 핵종 분석 시스템.The method of claim 17
Further comprising a detector capable of analyzing the radioactive sample and disposed inside the test space and positioned directly below the opening of the container;
The shielding container,
and a gamma nuclide analyzer configured to maintain an open state of the container opening while the radioactive sample is moved into the test space by the mover and analyzed by the detector.
상기 측정 유닛은,
액체섬광 계수기(LSC), 유도결합 플라즈마-질량분석기(ICP-MS), 유도결합 플라즈마-분광분석기(ICP-OES), 알파/베타 카운터(α/β counter) 및 알파 핵종 분석 장치(alpha spectrometer) 중에서 선택되는 적어도 하나를 포함하는 것인 방사성 핵종 분석 시스템.The method of claim 1,
The measuring unit is
Liquid scintillation counter (LSC), inductively coupled plasma-mass spectrometer (ICP-MS), inductively coupled plasma-spectrometer (ICP-OES), alpha/beta counter (α/β counter) and alpha nuclide analyzer (alpha spectrometer) A radionuclide analysis system comprising at least one selected from.
상기 측정 유닛은,
H-3, C-14, Fe-55, Sr-90 및 Ni-63 중에서 선택되는 적어도 하나에서 방출되는 방사능 농도를 측정하기 위한 액체섬광 계수기(LSC);
I-129 및 Tc-99 중에서 선택되는 적어도 하나에서 방출되는 방사능 농도를 측정하기 위한 유도결합 플라즈마-질량분석기(ICP-MS);
Fe-55 및 Sr-90 중에서 선택되는 적어도 하나에서 방출되는 방사능 농도를 측정하기 위한 유도결합 플라즈마-분광분석기(ICP-OES);
전알파/전베타 핵종에서 방출되는 방사능 농도를 측정하기 위한 알파/베타 카운터(α/β counter); 및
플루토늄을 포함하는 알파 핵종에서 방출되는 방사능 농도를 측정하기 위한 알파 핵종 분석 장치(alpha spectrometer);
중에서 선택되는 적어도 하나를 포함하는 것인 방사성 핵종 분석 시스템.The method of claim 19
The measuring unit is
A liquid scintillation counter (LSC) for measuring the radioactive concentration emitted from at least one selected from H-3, C-14, Fe-55, Sr-90 and Ni-63;
an inductively coupled plasma-mass spectrometer (ICP-MS) for measuring the concentration of radioactivity emitted from at least one selected from I-129 and Tc-99;
an inductively coupled plasma-spectrometer (ICP-OES) for measuring the concentration of radioactivity emitted from at least one selected from Fe-55 and Sr-90;
Alpha/beta counter (α/β) to measure the concentration of radioactivity released from all-alpha/all-beta nuclides counter); and
Alpha nuclide analysis device (alpha spectrometer) for measuring the radioactivity concentration emitted from alpha nuclide containing plutonium;
A radionuclide analysis system comprising at least one selected from.
방사성 폐기물을 소정의 크기로 분쇄하여 상기 방사성 시료를 얻기 위한 분쇄 유닛을 더 포함하는 것인 방사성 핵종 분석 시스템.
The method of claim 1,
The radionuclide analysis system further comprising a crushing unit for obtaining the radioactive sample by crushing radioactive waste into a predetermined size.
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