KR102467008B1 - 방폐장에서 사용되는 뒷채움재 제조방법, 이에 따른 뒷채움재, 이를 이용한 방사성 폐기물 처분방법 및 이를 이용한 방폐장 - Google Patents

방폐장에서 사용되는 뒷채움재 제조방법, 이에 따른 뒷채움재, 이를 이용한 방사성 폐기물 처분방법 및 이를 이용한 방폐장 Download PDF

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Abstract

본 발명은 방폐장에서 사용되는 뒷채움재 제조방법, 이에 따른 뒷채움재 등에 관한 발명으로, 방사성 폐기물이 매립되는 장소에서 방사성 폐기물이 위치되고 남은 공간을 채우는데 사용되는 뒷채움재를 제조하는 방법에 있어서, (a) 천연 제올라이트와 수산화나트륨(NaOH) 용액이 혼합되어 개량된 제올라이트가 생성되는 단계를 포함하는 뒷채움재 제조방법 등에 관한 발명이다.

Description

방폐장에서 사용되는 뒷채움재 제조방법, 이에 따른 뒷채움재, 이를 이용한 방사성 폐기물 처분방법 및 이를 이용한 방폐장{A method of manufacturing backfill material used in radioactive waste disposal facility}
본 발명은 방폐장에서 방사성 폐기물을 위치시키고 남은 공간을 채우는 뒷채움재를 제조하는 방법, 이에 따른 뒷채움재, 이를 이용한 방사성 폐기물 처분방법 및 이를 이용한 방폐장에 관한 것으로서, 대부분 수입에 의존하는 뒷채움재인 칼슘 벤토나이트를 대체하고자, 천연 제올라이트를 개량하여 대량생산이 가능하고 생산공정이 단순화된 뒷채움재로서의 개량된 제올라이트를 제조하는 방법에 관한 것이다.
경주 방폐장을 비롯하여 전 세계의 모든 방폐장은 땅속에 방사성 폐기물을 매립하는 방식으로 운영되고 있다. 이러한 방폐장에서는 뒷채움재가 사용되는데, 지하 깊은 곳에 터널을 뚫어서 방사성 폐기물 드럼통을 넣어두고, 남는 공간을 채우는 데에 뒷채움재가 사용되고 있다.
이때, 일반적으로는 모래, 자갈, 돌 등을 채워넣지만, 방사성 폐기물이라는 특수성 때문에 방사성 물질을 흡착할 수 있는 여러가지 흡착재 물질들이 뒷채움재의 후보군으로 떠오르고 있다. 그 중에서도 칼슘 벤토나이트는 물과 닿으면 팽창하는 성질과 더불어 방사성 핵종의 유출을 막거나 지연시키는 엔지니어링 배리어(engineering barrier)로서 가장 대표적인 뒷채움재의 후보군으로 각광받고 있으며, 실제로 이러한 벤토나이트 블록을 뒷채움재로 사용하는 방안에 대한 연구들이 활발히 진행 중이다.
국내산 천연 벤토나이트의 경우, 벤토나이트 자체의 양이온 교환능력 등의 이슈로 인해 수입 벤토나이트만큼 핵종 제거 효율을 갖지는 못하며, 나아가 수요량에 비해 매장량이 충분하지 않다. 따라서, 현재 대부분의 칼슘 벤토나이트는 외국에서 수입해 오는 실정인데, 이러한 수입 벤토나이트의 경우 가격변동의 불안정성이 존재한다.
때문에 칼슘 벤토나이트를 대체하거나, 칼슘 벤토나이트와 적절히 혼합하여 사용할 수 있는 또 다른 뒷채움재의 개발이 절실하게 필요한 실정이다. 현재, 뒷채움재 후보군이 될 만한 흡착재는 여러 종류가 있으나, 뒷채움재 개발에 있어 방사성 물질을 흡착하는 효과뿐만 아니라 더욱 중요한 것은 대량생산 가능한지에 대한 여부이다. 이러한 대량생산을 위해서는 생산 가격뿐만 아니라, 제조 공정 자체가 복잡하지 않아야 한다.
(특허문헌 1) KR10-1999-0010717 A
상술한 종래기술에 따른 문제점을 해결하고자, 방폐장에서 사용되는 뒷채움재로서 칼슘 벤토나이트를 대체할 수 있는 뒷채움재를 제조하는 방법을 제안하고자 한다.
구체적으로, 국내 천연물질을 이용하여 대량생산이 가능하고 생산공정을 단순화시킬 수 있는 뒷채움재 제조방법을 제안하고자 한다. 나아가, 이러한 제조방법에 의해 제조된 뒷채움재, 이러한 뒷채움재를 이용한 방사성 폐기물 처분방법 및 이를 이용한 방폐장을 제안하고자 한다.
상술한 종래기술에 따른 문제점을 해결하고자 본 발명에 따른 뒷채움재 제조방법은, 방사성 폐기물이 매립되는 장소에서 방사성 폐기물이 위치되고 남은 공간을 채우는데 사용되는 뒷채움재를 제조하는 방법에 있어서, (a) 천연 제올라이트와 수산화나트륨(NaOH) 용액이 혼합되어 개량된 제올라이트가 생성되는 단계를 포함할 수 있다.
바람직하게는, 상기 (a) 단계는, (a-1) 상기 천연 제올라이트와 수산화나트륨(NaOH)이 혼합되어 제1혼합물이 생성되는 단계를 포함할 수 있다.
바람직하게는, 상기 (a) 단계는, (a-2) 상기 (a-1) 단계에서의 제1혼합물이 가열되는 단계를 더 포함할 수 있다.
바람직하게는, 상기 (a) 단계는, (a-3) 상기 (a-2) 단계 이후, 상기 제1혼합물에서 상기 개량된 제올라이트가 분리되는 단계를 더 포함할 수 있다.
바람직하게는, 상기 (a) 단계는, (a-4) 상기 (a-3) 단계 이후, 상기 개량된 제올라이트가 세척되는 단계를 더포함할 수 있다.
바람직하게는, 상기 (a-1) 단계에서, 상기 수산화나트륨 용액에서 수산화나트륨의 몰농도는 1.5 내지 3M일 수 있다.
바람직하게는, 상기 (a-1) 단계에서, 상기 (a-1) 단계에서, 상기 천연 제올라이트 1g당 상기 수산화나트륨 용액은 20 내지 30mL일 수 있다.
바람직하게는, 상기 (a-2) 단계에서, 상기 제1혼합물이 90 내지 100℃에서 가열될 수 있다.
바람직하게는, 상기 (a-2) 단계에서, 상기 제1혼합물이 36 내지 60시간 동안 가열될 수 있다.
바람직하게는, 상기 (a-4) 단계에서, 상기 개량된 제올라이트의 pH가 9 이하일 때까지 물로 세척될 수 있다.
상술한 종래기술에 따른 문제점을 해결하고자 본 발명에 따른 뒷채움재는 상술한 뒷채움재 제조방법으로 제조될 수 있다.
상술한 종래기술에 따른 문제점을 해결하고자 본 발명에 따른 방사성 폐기물 처분방법은 상술한 뒷채움재 제조방법으로 제조된 뒷채움재로 방사성 폐기물이 처분되는 단계를 포함할 수 있다.
상술한 종래기술에 따른 문제점을 해결하고자 본 발명에 따른 방폐장은 상술한 뒷채움재 제조방법으로 제조된 뒷채움재로 방사성 폐기물이 처분될 수 있다.
국내에서 산출되는 천연 제올라이트를 매우 간단하게 개량하여 칼슘 벤토나이트를 대체할 수 있을 만한 뒷채움재의 개발로 칼슘 벤토나이트 수입의존도를 최소화할 수 있다.
또한, 천연 제올라이트의 개량을 위해서는 천연 제올라이트, 오븐, 수산화나트륨(NaOH) 용액, 내화학성 용기 (HDPE, PTFE 등) 등만으로 뒷채움재를 제조할 수 있어, 그 생산공정을 단순화시킬 수 있다.
또한, 천연 제올라이트 개량 과정에서 그 어떤 유기 물질이나 난분해성 물질도 발생하지 않으며, 최종적으로 발생하는 폐액 또한 유리수(Glass water)이기 때문에 재사용이 가능하다는 장점이 있다.
무엇보다 뒷채움재인 개량된 제올라이트는 기존의 천연 제올라이트보다 비표면적이 3배가량 증가하였다. 기존의 천연 제올라이트가 Cs만을 선택적으로 흡착하는 것으로 알려진 반면, 본 발명에 따른 뒷채움재인 개량된 제올라이트는 넓어진 비표면적을 바탕으로 Cs과 더불어 Sr, U, Ni을 비롯해 여러 종류의 핵종들에 대해서 높은 제거 효율을 보이는 것으로 확인되었다.
도 1은 본 발명에 따른 뒷채움재 제조방법을 도식화한 도면이다.
도 2는 본 발명에 따른 뒷채움재 제조방법에 있어서, 천연 제올라이트에서 뒷채움재인 개량된 제올라이트로 개량되는 메커니즘을 도식화한 도면이다.
도 3은 천연 제올라이트의 개량 전후 표면 morphology 분석을 SEM으로 촬영하여 비교한 도면이다.
도 4는 흡착재에 따른 핵종 제거 용량을 비교한 그래프이다.
이하, 본 발명에 따른 방법의 바람직한 실시예를 첨부된 도면을 참조하여 설명한다. 이 과정에서 도면에 도시된 선들의 두께나 구성요소의 크기 등은 설명의 명료성과 편의성을 위해 과장되게 도시될 수 있다. 또한, 후술되는 용어들은 본 발명에서의 기능을 고려하여 정의된 용어들로서 이는 사용자 또는 운용자의 의도 또는 관례에 따라 달라질 수 있다. 그러므로 이러한 용어들에 대한 정의는 본 명세서 전반에 걸친 내용을 토대로 내려져야 할 것이다.
도 1을 참조하여 본 발명에 따른 뒷채움재 제조방법을 설명한다.
1.5 내지 3M의 수산화나트륨(NaOH) 용액에 천연 제올라이트를 혼합하여 제1혼합물을 생성시키되, PTFE 용기 또는 HDPE 용기 등 내화학성 용기에서 수산화나트륨 용액과 천연 제올라이트를 혼합하여 제1혼합물을 생성시킨다. 구체적으로, 내화학성 용기가 PTFE 용기인 경우 1.5 내지 2M의 수산화나트륨 용액일 수 있으며, HDPE 용기의 경우 2 내지 3M의 수산화나트륨 용액일 수 있다.
천연 제올라이트의 1g당 수산화나트륨 용액은 20 내지 30mL일 수 있다. 바람직하게는 1g 당 24 내지 26mL일 수 있다.
수산화나트륨 용액에 천연 제올라이트를 혼합한 제1혼합물이 포함된 내화학성 용기가 오븐에서 일정한 시간 동안 가열된다. 90 내지 100℃의 오븐에서 36 내지 60시간 동안 가열될 수 있다. 이때 별도의 교반이 없이 진행될 수 있음은 물론이다. 구체적으로, 내화학성 용기가 PTFE 용기인 경우 36 내지 48시간 동안 가열될 수 있으며, HDPE 용기의 경우 48 내지 60시간 동안 가열될 수 있다.
이후, 내화학성 용기의 용액에서 개량된 제올라이트를 분리시킨 후, 분리된 개량된 제올라이트의 pH가 9 이하일 때까지 개량된 제올라이트가 물로 세척될 수 있다.
도 2 및 3을 참조하여 본 발명에 따른 뒷채움재인 개량된 제올라이트가 어떻게 비표면적이 늘어났는지에 대한 메커니즘과, 실제 개량전 천연 제올라이트와 개량된 제올라이트의 SEM 이미지를 비교하여 설명한다.
도 2를 참조한다. 비교적 표면이 평평한 천연 제올라이트의 표면이 90 내지 100℃ 온도에서 1.5 내지 3M의 수산화나트륨(NaOH) 용액과 반응할 경우, 천연 제올라이트 내 Si가 녹아 나오게 된다. 이렇게 Si가 용출된 빈 공간에 다시 수산화나트륨(NaOH)이 침투하게 되고, 또 다시 Si가 용출되는 작업이 반복됨으로서, 빈 공간이 더욱 많이 발생하게 된다. 이러한 빈 공간은 발생은 공극률(Porosity)의 증가로 이어지며, 결과적으로 제올라이트의 비표면적이 더욱 넓어지는 결과를 갖게 된다. 또한, Si의 용출로 인해 맨 처음 넣어준 수산화나트륨(NaOH) 용액은 유리수 (Glass water)가 된다.
도 3을 참조하면, 개량전 천연 제올라이트의 비표면적에 비하여 개량된 제올라이트의 비표면적이 효과적으로 증대되었음을 확인할 수 있다.
도 4를 참조하여 상술한 뒷채움재 제조방법에 따른 효과 실험결과를 설명한다.
내화학성 용기에 천연 제올라이트 4g당 1.5 내지 3M의 수산화나트륨 용액 100mL를 혼합하였다. 구체적으로, 내화학성 용기가 PTFE 용기인 경우 1.5 내지 2M의 수산화나트륨 용액을 사용하였고, HDPE 용기의 경우 2 내지 3M의 수산화나트륨 용액을 사용하였다.
수산화나트륨 용액과 천연 제올라이트가 혼합된 상태의 제1혼합물이 포함된 내화학성 용기가 96℃의 오븐에서 48시간 동안 가열되었다.
이후, 내화학성 용기에서 개량된 제올라이트를 꺼낸 후, 개량된 제올라이트의 pH가 9 이하로 떨어질 때까지 물로 세척하여, 본 발명에 따른 뒷채움재인 개량된 제올라이트를 제조하였다. 이하 표 1에서는 개량된 제올라이트의 화학 조성을 나타내고 있다. 내화학성 용기에 남아 있는 용액은 유리수(Glass water)로 임의의 사용처에 사용될 수 있다.
[표 1] 개량된 제올라이트의 XRF 화학 조성
Figure 112020100599561-pat00001
천연 벤토나이트, 천연 제올라이트 및 본 발명에 따른 개량된 제올라이트의 방사성 물질인 세슘(Cs-137), 스트론튬(Sr-90) 및 니켈(Ni-63)에 대한 흡착효과 실험을 설명한다.
흡착효과 실험방법은 다음과 같다.
세슘(Cs-137), 스트론튬(Sr-90) 및 니켈(Ni-63)의 흡착 실험을 위해 질산염(Nitrate) 계열의 염인 CsNo3, Sr(No3)2, Ni(No3)2을 사용하였다.
최대 흡착량을 비교하기 위해 1000ppm의 Cs와 700ppm의 Sr과 Ni 용액을 제조하였다.
흡착 실험시, Cs, Sr 및 Ni 용액 각각 40mL당 각각의 흡착재(천연 벤토나이트, 천연 제올라이트 및 개량된 제올라이트)는 1g이다.
초기 Cs, Sr 및 Ni 용액 각각의 pH는 5.5 내지 5.9의 분포를 갖는다.
이후, 150rpm 조건에서 15일 동안 교반시키고 난 후, 흡착재를 분리한다. 남은 용액에서 각각의 Cs, Sr, Ni 농도를 측정하여 초기 농도 대비 흡착에 따른 제거 효율을 확인하였다. 표 2는 회분식 흡착 실험 결과 표이며, 도 4는 실험 결과 그래프이다.
[표 2] 회분식 흡착 실험 결과 표
Figure 112020100599561-pat00002
천연 제올라이트는 Cs에 대해서 매우 높은 제거 효율 및 최대 흡착량을 보여주었다. Sr에 대해서는 천연 제올라이트의 입자가 작으면 작을수록 제거 효율이 높아지는 경향을 보이긴 하였으나, 본 실험에서는 4.9mg/g의 저조한 제거 효율을 보였다. Ni에 대해서는 입자의 크기와 상관없이 5.5mg/g의 낮은 최대 흡착량을 보였다.
개량된 제올라이트는 천연 제올라이트에 비해 Cs의 제거 효율은 약간 감소하였다. 최대 흡착량이 약 37.1mg/g으로 감소하였기 때문에 초기 1,000ppm의 농도 조건에서 92.4%의 낮아진 제거 효율을 보였다. 하지만, Sr과 Ni에 대해서는 초기 천연 제올라이트 대비 매우 높아진 제거 효율을 확인할 수 있었다. Sr과 Ni의 최대 흡착량은 각각 28.0mg/g, 28.0mg/g으로 매우 높아져 제거 효율이 모두 99% 이상으로 향상되었다.
이상, 본 명세서에는 본 발명을 당업자가 용이하게 이해하고 재현할 수 있도록 도면에 도시한 실시예를 참고로 설명되었으나 이는 예시적인 것에 불과하며, 당업자라면 본 발명의 실시예로부터 다양한 변형 및 균등한 타 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서 본 발명의 보호범위는 특허청구범위에 의해서 정해져야 할 것이다.

Claims (13)

  1. 방사성 폐기물이 매립되는 장소에서 방사성 폐기물이 위치되고 남은 공간을 채우는데 사용되는 뒷채움재를 제조하는 방법에 있어서,
    (a) 천연 제올라이트와 수산화나트륨(NaOH) 용액이 혼합되어 개량된 제올라이트가 생성되는 단계를 포함하며,
    상기 (a) 단계는,
    (a-1) 상기 천연 제올라이트와 수산화나트륨(NaOH)이 혼합되어 제1혼합물이 생성되는 단계;
    (a-2) 상기 (a-1) 단계에서의 제1혼합물이 가열되는 단계;
    (a-3) 상기 (a-2) 단계 이후, 상기 제1혼합물에서 개량된 제올라이트가 분리되는 단계; 및
    (a-4) 상기 (a-3) 단계 이후, 상기 개량된 제올라이트가 세척되는 단계를 포함하며,
    상기 (a-2) 단계에서, 상기 제1혼합물이 90 내지 100℃에서 36 내지 60시간 동안 가열되는 뒷채움재 제조방법.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 삭제
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 (a-1) 단계에서, 상기 수산화나트륨 용액에서 수산화나트륨의 몰농도는 1.5 내지 3M인 뒷채움재 제조방법.
  7. 제 1 항에 있어서,
    상기 (a-1) 단계에서, 상기 천연 제올라이트 1g당 상기 수산화나트륨 용액은 20 내지 30mL인 뒷채움재 제조방법.
  8. 삭제
  9. 삭제
  10. 제 1 항에 있어서,
    상기 (a-4) 단계에서, 상기 개량된 제올라이트의 pH가 9 이하일 때까지 물로 세척되는 뒷채움재 제조방법.
  11. 제 1 항, 제 6 항, 제 7 항 및 제 10 항 중 어느 한 항에 따른 뒷채움재 제조방법으로 제조된 뒷채움재.
  12. 제 1 항, 제 6 항, 제 7 항 및 제 10 항 중 어느 한 항에 따른 뒷채움재 제조방법으로 제조된 뒷채움재로 방사성 폐기물이 처분되는 단계를 포함하는 방사성 폐기물 처분방법.
  13. 제 1 항, 제 6 항, 제 7 항 및 제 10 항 중 어느 한 항에 따른 뒷채움재 제조방법으로 제조된 뒷채움재로 방사성 폐기물이 처분되는 방폐장.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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US20060129018A1 (en) * 2000-06-12 2006-06-15 Anatoly Chekhmir Processes for immobilizing radioactive and hazardous wastes

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